Изучение свойств монокристаллов 40Ca100MoO4 и изготовленных на их основе сцинтилляционных элементов криогенного детектора для поиска безнейтринного двойного бета-распада изотопа 100Mo тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

Федеральное государственное бюджетное учреждение «Государственный научный центр Российской

Федерации - Институт Теоретической и Экспериментальной Физики» Национального исследовательского центра «Курчатовский институт»

На правах рукописи Ханбеков Никита Дмитриевич

ИЗУЧЕНИЕ СВОЙСТВ МОНОКРИСТАЛЛОВ 40Са100МоО4 И ИЗГОТОВЛЕННЫХ НА ИХ ОСНОВЕ СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ ЭЛЕМЕНТОВ КРИОГЕННОГО ДЕТЕКТОРА Д ЛЯ ПОИСКА БЕЗНЕЙТРИННОГО ДВОЙНОГО БЕТА-РАСПАДА ИЗОТОПА 100Мо

(01.04.01 - Приборы и методы экспериментальной физики)

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва 2014 год

005549546

Работа выполнена в НИЦ «Курчатовский институт» ФГБУ «Государственный Научный Центр Российской Федерации Институт Теоретической и Экспериментальной Физики»

Научный руководитель:

кандидат физико-математических наук

В.Н. Корноухов (НИЦ «Курчатовский институт» ФГБУ «Государственный Научный Центр Российской Федерации Институт Теоретической и Экспериментальной Физики»)

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, заместитель директора но научной работе ИЯИ РАН

доктор физико-математических наук, директор центра ядерной медицины НИЯУ МИФИ

Ведущая организация:

Л. Б. Безруков

А.И. Болоздыня

Объединённый институт ядерных исследований (Дубна)

Защита диссертации состоится «17» _ июня_2014 г.

в 14 часов на заседании диссертационного совета Д201.002.01 НИЦ "КИ" ФГБУ «ГНЦ РФ Институт теоретической и экспериментальной физики».

Адрес: 117218, г. Москва, ул. Большая Черемушкинская, д. 25.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИЦ "КИ" ФГБУ «ГНЦ РФ ИТЭФ»

Автореферат разослан «16»_

2014 г.

Ученый секретарь диссертационного совета Д201.002.01 к.ф.-м.н. В.В. Васильев

Общая характеристика работы

Актуальпость темы исследования

Интерес к поискам безнейтршшого двойного бета-распада резко вырос после открытия осцилляций нейтрино, свидетельствующих о наличии у нейтрино ненулевой массы (эксперименты SuperKamiokande, SNO, KamLAND, К2К). Данные эксперименты также позволили установить значения разности квадратов масс нейтрино. Следующий шаг в данном направлении - определение природы массы нейтрино, дираковской или майорановской, может быть сделан в случае открытия безнейтринного двойного бета-распада. Кроме того это дало бы возможность получить значение эффективной массы частицы.

Эти соображения определили разработку и запуск ряда новых низкофоновых экспериментов по поиску безнейтринного двойного бета-распада различных изотопов (эксперименты GERDA, ЕХО-200, Kamland-Zen). Настоящая работа выполнена в рамках подготовки ещё одного эксперимента - AMoRE (Advanced Mo based Rare process Experiment), который ставит своей целью обнаружение безнейтринного двойного бета-распада изотопа 1С0Мо с использованием в качестве материала детектора сцинтилляционных монокристаллов молибдата кальция 40Са100МоС>4, произведённых из изотопно-обогащенных материалов.

Выбор изотопа 100Мо основывается на высокой энергии его двойного бета распада, что обуславливает более низкий фон в соответствующей области энергетического спектра и увеличивает вероятность искомого процесса. Кроме того данный изотоп может быть произведён центрифужным методом в количестве десятков килограмм, необходимых для проведения эксперимента.

Монокристаллы 40Са100МоО4 в качестве материала криогенного сцинтилляционного детектора обладают рядом преимуществ. Прежде всего, это высокое содержание в молибдате кальция рабочего изотопа (49%), возможность анализировать

сцинтилляционный сигнал с целью отбора фоновых событий, а также возможность добиться высокой эффективности регистрации событий в эксперименте по схеме «источник=детектор». Всё это делает исследование и характеризацию монокристаллов 10Са100Мо04 актуальной задачей в рамках подготовки полномасштабного эксперимента по поиску безнейтринного двойного бета-распада. '

Степень разработанности темы

Первое сообщение об исследованиях монокристаллов молибдата кальция для использования в сцинтилляционном детекторе двойного бета-распада изотопа 100Мо прозвучало на конференции «New Views in Particle Physics (VIETNAM'2004)» и было опубликовано в трудах конференции 1 . Затем в 2005 году результаты изучения сцинтилляционных свойств образцов CaMoOi (и пути их улучшения) были представлены в статье S. Belogurov et al. «СаМо04 scintillation crystal for the search of 100Mo double beta decay», IEEE Tran. ofNucl. Sci., Vol. 52, No. 4, pp. 1131-1135 (2005).

Дальнейшая работа проводилась в нескольких направлениях, необходимых для подготовки эксперимента: совершенствование технологии очистки исходного сырья и роста монокристаллов с целью снижения внутреннего фона и получения наилучших сцинтилляционных свойств; характеризация выращенных монокристаллов; изучение сцинтилляционных свойств молибдата кальция в диапазоне температур от комнатной до криогенной; разработка методики проведения эксперимента (снижение фона, архитектура установки, разработка систем съема сигнала и обработки данных).

Характеризация первых больших монокристаллов СаМоС>4 (измерения прозрачности, световыхода, радиоактивной чистоты) была опубликована в работе M.V. Korzhik et al., «Large Volume CaMo04 Scintillation Crystals» IEEE Trans. Nucl. Sci. 55,1473 (2008). В другой работе 2008 года А. N. Annenkov et al., «Development of CaMoC>4 crystal scintillators for a double beta decay experiment with 100Mo» Nucl. Instrum. Methods A 584, 334 (2008) были опубликованы результаты по достигнутому энергетическому разрешению в установке с использованием различных образцов кристаллов СаМо(\ а также детальное исследование фона (и путей его снижения) в эксперименте с использованием СаМоО». Дальнейшая характеризация имевшихся на тот момент образцов, включавшая измерение абсолютного световыхода молибдата кальция, была проведена в работе H.J. Kim et al., «Neutrino-Less

1H. J. Kim et al.,«A search for the 0-neutrino double beta decay with the CaMo04 scintillator», Proceedings of New Views in Particle Physics (VIETNAM'2004), August 5-11, 2004, p. 449.

Double Beta Decay Experiment Using Ca100MoO4 Scintillation Ciystals» IEEE Trans. Nucl. Sci. 57, 1475 (2010).

В 2009 году была защищена диссертация А. В. Вересниковой «Исследование параметров сцинтилляционных кристаллов СаМоО» для поиска двойного бета-распада изотопа 10°Мо» Дис. Канд. физ.-мат. наук 01.04.01, Москва, 2009, 102 е., в которой обобщались исследования автора по изучению оптических свойств монокристаллов молибдата кальция, их кинетики высвечивания и абсолютного световыхода, а также приводился расчет индекса фона сцинтилляционного детектора на основе СаМоО*

Важные работы по изучению абсолютного световыхода, кинетики высвечивания, механизма сцинтилляции и иных свойств молибдата кальция проводились группой Крауса-Михайлика (H. Kraus, V. В. Mikhailik)2.

Однако в работах, выполнявшихся вплоть до 2009 года, исследовались образцы молибдата кальция, произведённые из необогащённого (природного) сырья. Разработка технологии выращивания монокристаллов молибдата кальция из исходных компонент, обогащённых изотопом 100Мо, и получение первых образцов монокристаллов "Са'^МоОд в 2009 году стало отправной точкой данной работы. Дальнейшее совершенствование процесса очистки исходных компонент и шихты, технологии выращивания монокристаллов и подготовки запуска полномасштабного эксперимента с молибдатом кальция потребовали проведения новой характеризации имеющихся изотопно-обогащённых кристаллов, а также разработки методов снижения их внутреннего фона.

Цели и задачи исследования

• Получение первых монокристаллов 40Са|<юМоО4 для эксперимента AMoRE.

• Проведение комплексной характеризации имеющихся образцов монокристаллов 40Са100МоО4 в рамках совершенствования технологии выращивания

2V.B. Mikhalik, Н. Kraus, D.Wahl, M.S. Mykhaylyk «Studies of electronic excitations inMgMo04,CaMo04and CdMoQ, crystals using VUV synchrotron radiation» Phys. Status Solidi В Vol. 242, Issue 2, pp. 17-19 (2005); V.B. Mikhalik et al., «Luminescence of CaWO,, CaMo04, and ZnWO, scintillating crystals under different excitations» Journal of applied physics 97, 083523 (2005); V.B. Mikhalik et al, «Radiative decay of self-trapped excitons on CaMo04and MgMo04 crystals» J. Phys.: Condens. Matter 17,7209-7218 (2005); V.B. Mikhalik and H. Kraus «Cryogenic scintillators in searches for extremely rare events» J. Phys. D: Appl. Phys. 39,1181-1191 (2006); A. Senychyn et al., «Thermal properties of CaMo04: Lattice dynamics and synchrotron powder diffraction studies» Physical Review B73,014104 (2006); V.B. Mikhalik, S. Henry, H. Kraus, I. Solskii «Temperature dependence of CaMoO,scintillation properties», Nucl. Instrum. Methods A 583, 350-355 (2008); V.B. Mikhalik and H. Kraus «Perfomance of scintillation materials at cryogenic temperatures» Phys. Status Solidi B, 1-17 (2010).

монокристаллов (измерение относительного световыхода, показателя ослабления, абсолютного световыхода, удельной у-активности).

• Разработка и создание установки для измерения относительного световыхода образцов 40Са10°МоО,, поставляемых с завода-изготовителя.

• Разработка методов анализа сцинтилляционных сигналов с целью улучшить идентификацию фоновых событий в эксперименте по поиску безнейтринного двойного бета-распада.

Научная новизна

В представляемой диссертации впервые описаны процессы производства (и очистки) исходных изотопно-обогащенных компонент для роста кристаллов молибдата кальция, синтеза шихты и выращивания изотопно-обогащенных монокристаллов ' 40Са100МоО4, и дано всестороннее исследование их свойств.

Впервые проведены измерения удельной активности сцинтилляционных элементов 40Са100МоО4 в активном режиме, и разработан новый алгоритм обработки данных этих измерений, позволяющий улучшить идентификацию фоновых событий и, таким образом, снизить индекс фона экспериментальной установки в энергетической области безнейтринного двойного бета-распада изотопа 100Мо.

Впервые проведено определение абсолютного световыхода монокристаллов молибдата кальция на основе методики MCRIM (Monte-Carlo refractive index matching technique).

Теоретическая и практическая значимость работы

Результаты проведённых исследований используются для планирования, подготовки и совершенствования методики эксперимента AMoRE по поиску безнейтринного двойного бета-распада изотопа 100Мо. Разработанные методы снижения фона позволяют повысить чувствительность данного эксперимента.

Разработана установка для измерения относительного световыхода образцов 40Са100МоО4, поставляемых с завода-изготовителя. На установке проводятся регулярные измерения с целью совершенствования процесса изготовления монокристаллов,

Положения, выносимые на защиту

1) Результаты измерения относительного световыхода и времени высвечивания образца 40Са100МоО4 в широком диапазоне температур 8-295 К.

2) Значение абсолютного световыхода молибдата кальция при комнатной температуре.

3) Результаты измерения показателя ослабления (прозрачности) образцов 40Са'00МоО4.

4) Результаты измерения а/р отношения для монокристаллов 40Са100МоО4

5) Результаты ИСП-МС измерений и измерений на ППД из высокочистого германия содержания примесей в исходных изотопнообогащенных материалах 40СаСОз и 100МоОз, шихте 40Са100МоО4 и монокристаллах молибдата кальция ""Са'^МоОд.

6) Методика анализа данных, позволяющая улучшить идентификацию фоновых событий, в том числе отобрать сигналы с наложениями от нескольких событий внутри детектора.

7) Результаты измерения удельной активности выращенных сцинтилляционных элементов в сцинтилляционном режиме.

8) Индекс фона и чувствительность низкофоновой установки со сцинтиллхционными элементами на основе монокристаллов 4°Са10°МоО4.

Апробация результатов

Результаты данной работы неоднократно докладывались на совещаниях международной коллаборации АМоЯЕ. Также содержание работы было представлено на сессии-конференции секции Ядерной физики Отделения физических наук РАН в 2011 году и на семинаре ИТЭФ в 2013 году.

Содержание работы

Во Введении диссертации обосновывается актуальность диссертационного исследования, раскрывается степень разработанности темы, и приводятся основные публикации, задающие научный контекст исследования. Здесь же сформулирована цель работы, научная новизна и основные положения, выносимые на защиту.

В Главе 1 изложена краткая история теоретических и экспериментальных исследований безнейтринного двойного бета-распада (0у2Р), приведены элементы теории, существенные для экспериментальных поисков 0у2[3-распада: период полураспада процесса, иерархия нейтринных масс, расчет чувствительности эксперимента по поиску 0у2р-распада, приведён обзор современных экспериментов по поиску Оу2(5-распада и

описаны основные особенности изотопа 100Мо в качестве рабочего изотопа в 0у2р-эксперименте: высокая энергия рр-перехода (3034.4 кэВ), возможность обогащения молибдена изотопом 100Мо до уровня выше 95% с помощью центрифужного метода, значение периода полураспада 2у2Р-распада Ту"2 = (7.1 ± 0.4) х 1018 лет.

Глава 2 посвящена использованию монокристаллов 40Са1С0МоО4 в эксперименте АМоЯЕ по поиску 0у2р-распада. В параграфе 2.1 представлены основные свойства молибдата кальция, важные для дальнейшего исследования характеристик образцов монокристаллов. В параграфе 2.2 описан механизм возникновения сцинтилляций в молибдате кальция.

В параграфе 2.3 приводится описание эксперимента АМоИЕ в рамках подготовки к которому выполнена настоящая работа. Коллаборация использует монокристаллы 40Са100МоО4 в качестве криогенного сцинтилляционного болометра для исследования процесса 0у2р-распада изотопа Общая масса молибдата кальция 40Са100МоО4

составит 200 кг. Ожидается, что разрешение детектора АМоКЕ в области Орр будет составлять 5 кэВ. Приведены результаты тестовых измерений с кристаллом СаМо04 (из природного сырья) массой 216 г при криогенной температуре. Энергетическое разрешение болометрической установки составило 9.9 ± 1.3 кэВ при энергии 2615 кэВ (фононный сигнал).

Планируемая чувствительность эксперимента за 5 лет набора данных — Ту2 > 1027 лет.

В параграфе 2.4 приведено описание источников фона в эксперименте по поиску 0у2р-распада. Показано, что основными источниками фона являются: изотопы 208Т1 (Ор — 5001 кэВ) и 2иВ1 (Ор = 3272 кэВ), наложения сигналов от 2у2Р-распада изотопа 1С0Мо с суммарной энергией в области 3 МэВ, фон от космических мюонов.

Общий фон детектора АМоШЗ планируется снизить до уровня ниже

3 х 10"4 кэВ кг

'год-'.

Параграф 2.5 посвящен описанию процесса производства и многоступенчатой очистки исходных компонент и шихты для роста монокристаллов

40Са,00МоО4. Основной

вывод данного раздела состоит в том, что исходные компоненты и шихта 40Са100МоО.ь удовлетворяют требованиям на содержание долгоживущих изотопов 238и, 232ТЬ и 226Яа для создания детектора коллаборации АМоЯЕ в предположении, что в процессе двойной перекристаллизации произойдёт дальнейшее снижение удельной активности изотопа 226Яа до уровня 0.04 мБк/кг. Концентрация 238и и 232ТЬ в обогащенном материале, измеренная

методом ИСП-МС, ниже чем 0.2 х 10"7 мас.% и 0.8 х 10"7 мас.% соответственно. В Таблице 1 приведена удельная активность радиоактивных примесей в различных образцах исходных материалов и шихте 40Са100МоО4, измеренная методом низкофоновой гамма-спектрометрии БНО ИЯИ РАН.

Процесс производства монокристаллов 40Са,00МоО4 (методом Чохральского) и изготовления сцинтилляционных элементов на их основе представлен в параграфе 2.6. Для данного исследования использовались первые сцинтилляционные элементы (СЭ) из сырья обогащенного изотопом 10°Мо. При производстве СЭ СБ28 и СБ29 была использована процедура двойной перекристаллизации, а СЭ С35 был получен напрямую из исходной шихты, что значительно повлияло на содержание в нём радиоактивных примесей. Изображения данных сцинтилляционных элементов приведены на Рис. 1, а свойства даны в Таблице 2.

Таблица 1. Удельная активность радиоактивных примесей в различных образцах

40/-Ч 100» ж г\

исходных материалов и шихте Са М0О4.

Изотоп Удельная активность, Бк/кг

Оксид молибдена, 10°МоОз Формиат кальция 40Са(НСОО)2 Формиат кальция 40Са(НСОО)2 Доп. очистка ЗАО «НеоХим» Шихта, 40Са|00МоО4

% (5.3±0.8)-10"2 (3.6 ± 2.7) -10"3 <8.6-10"3 <9.4-10"3

шАс (232Т11) <3.8-10"3 (1.0 ± 0.8) -10"3 (1.3 ± 1.1)-10"3 (1.9 ± 1.3) -10"3

208^ (232ТЪ) <1.0-10*' [<2.8-10"3] ^.г-ю-4 < 1.3-10"3 < 1.1-103

(225Яа) <2.3-10"3 (5.1 ±0.2)-10"2 (1.4 ± 0.9) -10"3 <1.6-103

СБ28 СБ29 С35

Рис. 1. Сцинтилляционные элементы СБ28, СБ29 и С35.

Таблица 2. Свойства сцинтилляционных элементов СБ28, СБ29 и С35.

СБ28 СБ29 С35

Высота, мм 25.5 48/51 42

Диаметр большой, мм 49.5 50 44

Диаметр маленький, мм 40.5 42.5 39.5

Масса, г 195.9 390.4 259.0

Длительность отжига, ч 312 240 48

Цвет голубоватый голубоватый бесцветный

Глава 3 посвящена характеризации образцов монокристаллов 40Са100МоО4. Целью проведённых работ по характеризации образцов являлось изучение возможности использования сцинтилляционных элементов на основе молибдата кальция из изотопно-обогащенного сырья в сцинтилляционной фазе эксперимента АМоЯЕ. Исследуемые характеристики образцов включали в себя: относительный световыход при комнатной и криогенной температурах, абсолютный световыход, прозрачность и удельную активность радиоактивных примесей.

В параграфе 3.1 приведены методика и результаты измерения относительного световыхода образцов монокристаллов 40Са100МоС>4 при комнатной температуре. Разработанная установка используется с целью совершенствования технологии выращивания монокристаллов и текущего контроля качества получаемых образцов. На установке проводятся регулярные измерения. Образцы, мерные кубики размерами

Л

1x1x1 см3 получают из конических частей выращенных будь. Все стороны кубиков отполированы до состояния оптической прозрачности.

Схема установки представлена на Рис. 2. В ней используется специальный тефлоновый держатель, позволяющий закреплять каждый образец и источник в одном и том же положении относительно друг друга и ФЭУ, что обеспечивает воспроизводимость условий светосбора. При этом мерные кубики находятся в непосредственном контакте с окном ФЭУ ЕТ ЕйегрпБез 9124В (с максимальной чувствительностью в зелёной области спектра) с использованием оптической смазки. Держатель с мерным кубиком, радиоактивный источник и ФЭУ помещаются внутрь тёмного ящика. Сигнал с ФЭУ понижается в 10 раз и поступает на вход 14-разрядного АЦП ОЗР55Х1-1 (полоса пропускания 400 МГц) российского производства. Четырёхканальная плата АЦП была специально разработана для данных измерений.

Рис. 2. Схема установки для измерения относительного световыхода образцов молибдата кальция при комнатной температуре.

Для обработки данных и построения спектров источников была написана программа в среде ROOT. В измерениях используются альфа-источник 238Ри (Еа = 5.6 МэВ) и гамма-источник 137Cs (Ej =662 кэВ). Пример спектра источника "7Cs приведен на Рис. 3. Величина относительного световыхода измеряемого образца определяется по положению пика излучения на спектре относительно положения пика образца сравнения.

Рис. 3. Спектр источника 137Cs при измерениях с мерным кубиком 40Са™МоО4 По оси абсцисс каналы АЦП.

Параграф 3.2 посвящен измерениям относительного световыхода и постоянной высвечивания 40Са100МоО4 в температурном диапазоне 8-295 К. Относительный световыход измерялся на образцах размерами 5x5x1 мм3. В качестве образца сравнения использовался образец кристалла, произведённый из необогащённых материалов на предприятии «КАРАТ» (Львов, Украина). В измерениях использовался гелиевый криостат с оптическим окном для прохождения света сцинтилляции, фотоумножитель 9124А (Electron Tubes) с повышенной чувствительностью в зелёной области спектра и а-источник 241Аш (Еа = 5.5 МэВ).

Изменение главной компоненты постоянной высвечивания сцинтилляций 40Са100МоО4 в зависимости от температуры показано на Рис. 4а. Эта зависимость соответствует результатам измерений с образцом из природного сырья. На Рис. 46 показана температурная зависимость световыхода для образца 40Са100МоО4 и образца сравнения СаМо04. Значения постоянной высвечивания и относительного световыхода при температурах 8 и 295 К представлены в Таблице 3. Как видно из Таблицы 3 и Рис. 46, световыход монокристаллов 40Са100МоО4 из изотопно-обогащённого сырья находится на уровне световыхода СаМо04.

(а) (б)

Рис. 4. Температурная зависимость постоянной высвечивания монокристалла

40Са100МоО4 (а) и температурная зависимость световыхода образца 40Са]0°МоО4 и референсного СаМо04 (б).

Таблица 3. Сцинтилляционные свойства кристалла 40Са100МоО4 при температурах 8 К и 295 К.

Температура, К 295 8

Постоянная высвечивания, мкс 16.5±0.3 345±25

Световыход (относительно референсного СаМо04), % 105±39 106±32

В параграфе 3.3 представлены результаты измерения прозрачности двух образцов монокристалла 40Са,00МоО4 размерами 10 х 10 х 10 мм3, полученных из буль С35 и СБ28. Измерения проводились на спектрофотометре Сагу-5000 иУ-УК-МК в диапазоне длин воля X = 250-3300 нм в трех различных направлениях. Спектр пропускания образца С35 представлен на Рис. 5. Граница полосы поглощения кристалла находится в районе длины волны 330 нм. В диапазоне 540-570 нм, соответствующему максимуму высвечивания молибдата кальция, прозрачность (пропускание) достигает 78%. Данный результат позволяет использовать молибдат кальция в качестве детектора 0у2р-распада как в болометрическом, так и в сцинтилляционном режиме.

100 -i—

95' -

90 :-----------—_

85 • 80' 75

-- L—, _ . —i?—

70' ------—^----

65

1 55 S 50

с 45 4____1 .._.. J__■-, г :

8. 40 - -

35 —~ ! -у • Ч--------

30 - —j— 1- j- ; 4r- 4—t -

25 • — ----: ----L .

20 ;---

15 i . — -—;-Р—L-

10- -—- • r------- -

5 0 : —i..........; - r- -

250 400 550 700 850 1000 1150 1300 1450 1600 1750 1900 2050 2200 2350 2500 2650 2800 2950 3100 3250 Длина волны, нм

Г-СаМоР4 (напр. 1) - 026.01/10-СаМоР4 (напр. 2) • 026.01/10 -СаМоР4 (иапр. 3) - 026.01/10 |

Рис. 5. Спектр пропускания образца С35 монокристалла Ca Мо04

Параграф 3.4 посвящен измерению абсолютного световыхода монокристалла 40Са100МоС>4 по методике MCRIM (Monte Carlo refractive index matching). В данной методике Монте-Карло моделирование сочетается с экспериментом, что даёт возможность получить характеристики рассеяния в кристалле, и на основе этого рассчитать эффективность светосбора г).

В измерениях использовался образец 40Саю0МоО4 размерами 10 х 10 х 10 мм3. Все поверхности образца были обработаны таким образом, что неровность поверхности не превышает 50 нм. Пропускание света на длине волны 540 нм составило 78%. Соответствующее значение прозрачности с учётом многократного рассеяния равно Т= 96%. Коэффициент поглощения aabs= 0.039 см"'.

Установка располагалась в светонепроницаемом ящике, использовался ФЭУ 9124А (ET Enterprise) и радиоактивный гамма-источник 2'"Ат (59.5 кэВ). Для определения количества фотонов применялась техника многофотонного счёта. Зазор толщиной 0.05 мм создавался двумя проводами, находящимися между кристаллом и окном ФЭУ (рис. 6). Были проведены измерения с пустым зазором (ngap = tw = 1.00) и с заполнением зазора оптическим гелем Cargille 0607 (ngap= nge[= 1.46).

Сцинтиллятор

Провода

ФЭУ

Рис. 6. Схема установки кристалла и ФЭУ с зазором толщиной 0.05 мм, создаваемым

двумя проводами.

Для каждого значения коэффициента преломления зазора в программе моделирования разыгрывалось 100000 лучей, случайно распределённых в объёме кристалла. Результатом моделирования являлась доля энергии, достигшей детектора, из полной энергии, выделившейся в сцинтилляторе. Это число соответствовало эффективности светосбора установки т|. Прохождение лучей моделировалось для различных значений коэффициента рассеяния с целью дальнейшего сравнения с

результатами эксперимента.

20 40

Мипйег оГ р1тЫоп5

Рис. 7. Гистограмма распределений числа фотонов на одну сцинтилляционную вспышку в кристалле 40Са,00МоО4 от прохождения у-кванта с энергией 59.5 кэВ для случаев с использованием и без использования оптического геля.

На Рис. 7 показаны типичные распределения числа фотонов на одну сцинтилляционную вспышку от прохождения у-кванта с энергией 59.5 кэВ для двух геометрий - с использованием и без использования оптического геля. Световыход равен

N8» = 14.3 ± 0.2 и К8е|= 24.5 + 0.4 фотонов соответственно для воздушного зазора и зазора с оптическим гелем.

Отношение измеренных значений световыхода равно Ка„/ке1 = 0.583 ± 0.012. Это отношение не зависит от абсолютного световыхода кристалла и равно отношению эффективностей светосбора для двух схем измерений. В моделировании эффективность светосбора рассчитывалась для значений коэффициента рассеяния сцез! от 0.01 до 2 см"1 (рис. 8).

0.50 0.45 0.40 0.35 О.ЗО 0.25 120 0.15

А», Т-88.6» ■ Се!, Т=98.6% -е^Ак. Т=96%

- о-А{г,Т»83*

-»-Ой, Т=83% |—1—|—1—|—1—|

-0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.6 1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0 2.2 а«а1 • СГП"'

Рис. 8. Результаты Монте-Карло моделирования зависимости эффективности светосбора от коэффициента рассеяния для двух схем измерений (с использованием и без использования оптического геля) и трёх значений прозрачности кристалла.

Из сравнения результатов моделирования и экспериментальных данных получается значение коэффициента рассеяния равное а«* = 0.54 ± 0.10 см"'. С учётом этого значения из зависимостей на Рис. 8 получена эффективность светосбора 25 % и 43% для схем измерений с воздушным зазором и оптическим гелем между кристаллом и ФЭУ соответственно.

При известной эффективности светосбора, световыход для обеих схем измерений вычисляется по формулам:

N.. 14.3

г.-

У, =-

£лТ]а1ГЕ 0.127x0.25x59.5

^ 24.5

ехПеС1Е ~ 0.127x0.43x59.5

= 7.5 фотон/кэВ = 7.5 фотон/кэВ

Световыход монокристаллов 40Са100МоО4 при комнатной температуре равен 7.5 ± 1.2 фотон/кэВ.

В параграфе 3.5 представлены измерения удельной у-активности монокристаллов 40Са,00МоО4 на ППД, вьшолненные в Баксанской Нейтринной Обсерватории. Измерялась удельная у-активность монокристаллов 40Са,00МоО4 СБ29 (выращен с применением двойной перекристаллизации, параметры см. в Таблице 2) и СБ42 (выращен с применением двойной перекристаллизации). Удельные активности контролируемых радиоактивных изотопов для монокристаллов СБ29 и СБ42 приведены в Таблице 4. В монокристалле СБ42 было обнаружено повышенное содержание изотопа п&Ка. В тоже время, как видно из таблицы, для СБ29 достигнут предел чувствительности измерений, и определение содержания в нем р/а изотопов (внутреннего фона) требует иных методов измерений.

Таблица 4. Удельная активность радиоактивных изотопов в монокристаллах 40Са100МоО4. Уровень достоверности 95%.

Образец, масса ^измерения? Ч Удельная активность, Бк/кг

40К шАс ( 232ТЬ) 208ТЗ [232Th]* (226Ra)

СБ29, 390.4 г 953 <1.210~2 <З.Г10"3 <8.3-10"* [<2.4-10"3] <6.4-10"3

СБ42, 494.9 г 893 (1.2±0.6)-10-2 <3.3-10"3 <7.8-10"4 [<2.2-10"3] (1.6±0.2)-10-2

* Активность ™ТЬ определяется в предположении равновесия в ряду из активности 208Т1 делением на коэффициент ветвления.

Глава 4 посвящена исследованию внутреннего фона сцинтилляционных элементов на основе монокристаллов 40Са100МоО4 в подземной лаборатории ЯнгЯнг (Республика Корея). Описанию установки для измерений внутреннего радиоактивного фона сцинтилляционных элементов (СЭ) 40Са'00Мо04 (рис. 10) посвящен параграф 4.1. Сцинтилляционные элементы с использованием оптической смазки соединялись с ФЭУ (диаметр 7.62 см, Electron tube Ltd.) с максимумом чувствительности в зелёной области спектра.

Для подавления внутреннего и внешнего у-фона СЭ и ФЭУ были окружены активной защитой из 14 кристаллов Сз1(Т1), поддерживаемых акриловой решёткой. Основной объём установки был окружен свинцовой защитой толщиной 10 см и размерами 50 см х 130 см. Для подавления фона от И2Яп установка продувалась азотом со скоростью подачи газа 4 л/мин.

Рис. 10. Схема экспериментальной установки для измерения внутреннего радиоактивного фона сцинтилляционных элементов в подземной лаборатории ЯнгЯнг. Справа схема соединения ФЭУ с кристаллами CsI(Tl) активной защиты.

Электрическая схема установки представлена на Рис. 11. Сигналы от СЭ усиливались в 10 раз предусилителем и поступали на вход цифрового АЦП с частотой 400 МГц. Триггер записи определялся в программе цифрового АЦП. Для записи сигналов требовалось появление как минимум 6 фотоэлектронных пиков в течение 2 мкс или превышение сигналом порога 25 мВ при длительности более 200 не. Записываемое временное окно составляло 82 мкс (время высвечивания СаМо04 при комнатной температуре составляет -16.5 мкс). При этом сигнал от СаМо04 начинался с момента 6 мкс от начала временного окна.

Одновременно записывались сигналы от кристаллов CsI(Tl) системы активной защиты. Сигналы усиливались в 10 раз тем же предусилителем и оцифровывались с частотой 64 МГц. Записываемое временное окно для системы активной защиты составляло 64 мкс. Данные записывались в деревья в формате пакета для обработки данных ROOT.

т

CsI(Tl)

CsIfTl)

CaMo04

ФЭУ (-1350 V)

Усиление для СаМо04 в 10 pas

CsI(Tl)

CsIfTl)

Пред усилитель

FADC 400MHz

DAQ

Усиление для CsI(TT) я 10 рт

FADC 64MHz

Рнс. 11. Электрическая схема установки измерения внутреннего радиоактивного фона сцинтилляционных элементов.

В параграфе 4.2 описываются структура данных и методы их первичной обработки. Калибровка энергетической шкалы для сцинтилляционных элементов СБ28, СБ29 и С35 проводилась с помощью у-источника l37Cs (Б, = 662 кэВ). Калибровочные спектры приведены в параграфе 4.3 диссертации. Между источником и СЭ находился свинцовый коллиматор. Построенные спектры фитировались составной функцией, включавшей экспоненциальную часть и Гауссову функцию. Полученные значения энергетического разрешения (FWHM) для энергии 662 кэВ следующие: для СЭ СБ28 20.0%, для СЭ СБ29 26.5%, для СЭ С35 14.9%.

Параграф 4.4 работы посвящен методам обработки данных измерений внутреннего фона СЭ СБ28, СБ29 и С35. Для идентификации а- и у-событий использовался метод отношения части сигнала к полному сигналу (tail to total method). Данный метод использует зависимость формы быстрых и медленных компонент сцинтилляционной вспышки от плотности ионизации dE/dx заряженной частицы. Для применения метода интегрируется весь сцинтилляционный сигнал и некоторый интервал внутри этого сигнала, а затем полученная зависимость одной величины от другой представляется в виде точечной гистограммы (каждая точка соответствует одному сигналу, рис. 12). Как видно из гистограммы, существует множество событий, лежащих выше основного распределения событий с линейной зависимостью площади части сигнала от площади всего сигнала. Эти множества сигналов достаточно четко различаются. Поскольку для а-частиц амплитуды сигналов меньше, чем для у-квантов, на Рис. 12 а-события лежат выше основного распределения. В качестве параметра, используемого для разделения событий, можно взять отношение одной площади к другой (рис. 13, левый край распределения соответствует событиям, лежащим выше основного распределения на рис. 13).

Данная техника уже даёт возможный критерий для подавления фона. Сформулировав ограничения на параметр отбора, можно исключить а-события из фонового спектра. Однако для полного анализа фона в области энергии 0у2[3-распада |00Мо требуется точно идентифицировать события, как связанные с бета-распадом 214В1, так и сигналы с наложением распадов двух изотопов в одном временном окне.

Рис. 12. Точечная гистограмма зависимости площади выбранной области в сигнале от полной площади сигнала (в отсчётах АЦП) для СЭ С35.

sum610/sum2000 {sum610>0}

х10» htemp

200 EnWee 179073S

Mean 0.2459

180 Е- J RMS 0.0727

'60 1 [

140 г г

120 г

100 80 [ }

60 40 1 j

20

°0 0.2 0.4 С-В 0.8 J 1

площадь1/площаль2

Рис. 13. Распределение отношения площади в области 6000-10000 бинов (площадь 1) к площади всего сигнала (площадь 2).

Для подавления фона от 2!4В1 из цепочки распада 238и был использован метод время-амплитудного анализа. В данном случае мы анализировали следующий участок цепочки

распада: 214Bi (Qp= 3.28 МэВ, Тш = 19.8 мин) -» 2HPo (Q„= 7.83 МэВ, 1Ш = 164 мксек) -<■ 2,0РЬ.

55 % событий распада 214Ро попадают во времешюе окно, равное 100-800 мкс после распада 214Bi. При этом a-частицы от распада 214Ро в у/р энергетической шкале детектора на основе монокристалла 40Са100МоО4 имеют энергию 1.93 МэВ, то есть с учётом энергетического разрешения установки соответствующие события находятся в диапазоне спектра 1.8-2.1 МэВ. Исходя из этого, для каждого события с энергией выше 0.25 МэВ отбирались события с энергией 1.88-2.04 МэВ, если они попадали во временное окно, равное 100-800 мкс после предыдущего сигнала. Затем, с помощью процедуры, описанной ранее, проверялось, что отобранное событие вызвано a-распадом. Если данные условия выполнялись, предыдущее событие идентифицировалось как распад 214Bi. Согласно данным Монте-Карло моделирования таким образом можно отобрать до 85% распадов 2I4Bi.

В результате применения описанной процедуры, при анализе данных внутреннего фона кристалла С35, набранных в течение 70 дней, было получено значение удельной активности 214Ро, равное 1.74 мБк/кг. С учётом того, что использованное при анализе временное окно содержит только 55% событий от распада 210Ро, и эффективность регистрации составляет 85%, верхний предел удельной активности 214Bi, равен 3.72 мБк/кг.

Такая же процедура использовалась для того, чтобы оценить уровень содержания изотопа 208Т1 из цепочки распада 232Th, который так же вносит вклад в фон в энергетической области 0у2Р-распада изотопа 100Мо. Для этого анализировался следующий а-а участок цепочки распада: 220Rn (Qa= 6.41 МэВ, Т1/2 = 55.6 с) -> 2I6Po (Qa= 6.91 МэВ, Тш = 145 мс) -*212РЬ.

Энергия a-частиц в у/р энергетической шкале равна 1.5 МэВ для распада 229Rn и 1.6 МэВ для распада 216Ро. С учётом энергетического разрешения установки в качестве триггера использовались события в диапазоне 1.28-1.68 МэВ. Затем отбирались события в том же энергетическом диапазоне во временном окне, равном 26-1450 мс после предыдущего сигнала, и проверялось, что оба сигнала связаны с a-частицами. Если данные условия выполнялись, события идентифицировались как распад 220Rn-*216Po. Полученное значение удельной активности 21бРо составило 0.26 мБк/кг, что соответствует удельной активности 208Т1, равной 0.094 мБк/кг (поскольку в цепочке распада 232Th только 36% распадов изотопа 2l2Bi идёт по a-каналу с рождением 208Т1).

На Рис. 14 представлены распределения событий распадов 214Ро, 216Ро, 22011п и 114В1 на фоновом спектре СЭ С35. Пик в области 1.13 МэВ связан с распадом изотопа 210Ро, дочернего для изотопа 210РЬ из цепочки 238и.

Аналогично анализировались данные фоновых измерений СЭ СБ28. Получены значения удельной активности 214Ро и 216Ро, равные соответственно 0.08 и 0.07 мБк/кг. С учётом эффективности процедуры отбора верхний предел на удельную активность 2,4В1 в СЭ СБ28 составляет 0.17 мБк/кг.

Е, кэВ

Рис. 14. Фоновый спектр СЭ С35, измеренный в течение 70 дней. Разовым цветом показаны события распада

Если время между последовательными распадами двух изотопов из одной цепочки распада оказывается меньше длительности записываемого временного окна (82 мкс), то сигналы от разных распадов накладываются друг на друга и записываются совместно. Полная энергия подобного события может находиться в области энергии Оу2(3-распада, повышая уровень фона. Для решения этой проблемы можно использовать метод отношения части к полному сигналу, описанный выше. В этом случае события с наложением будут выпадать из линейной зависимости площади выбранной области в сигнале от полной площади сигнала (рис. 12). Используя указанный выше критерий, удаётся подавить не только фон от а-распада, но также и сигналы с наложениями. Применение этого метода для СЭ С35 позволило снизить количество фоновых событий в энергетической области 0у2Р-распадаизотопа 100Мо (2928-кэВ <Е< 3140-кэВ) на60.5 %.

Второй использованный метод анализа формы импульса основан на отборе событий по среднему времени высвечивания кристалла. Преимуществом этого подхода является возможность идентифицировать наложения и отделить их от событий а-распада.

Сцинтилляционный импульс кристалла молибдата кальция может быть описан следующей функцией:

m = E^i(e-t/ri - е-£/г°)/(г; О 0 (1)

где А; - амплитуды нескольких компонент высвечивания кристалла, Г; - время высвечивания каждой компоненты, г0 - константа интегрирования электроники. Для дальнейшего анализа представим данную функцию в виде:

/о(i) = AS(t) <1 - -е-0-ч (2)

где S(t) - функция Хевисайда, >_г и - константы обратные времени нарастанию и времени спада сигнала.

Рассмотрим два сигнала с разницей во времени At < 82 мкс между ними. Первый сигнал описывается формулой (2), а второй, смещённый сигнал, может быть описан функцией:

f,(t) = E-f0(t - At), (3)

где s - отношение амплитуд (энергий) первого и второго сигнала Ei/Eo. Энергии сигналов равны соответственно:

Ео = /07о (t)dt (4)

Е,=еЕ0 (5)

Общий сигнал с наложением от двух распадов описывается суммой функций (2) и (3), и равен:

f(t) = fo(t) + e-fo(t-At) (6)

Отсюда можно получить, что разница между средним временем высвечивания нормального сигнала и сигнала с наложением равна:

< t01 > = < t0 > + ^ (7)

Смещение среднего времени высвечивания для сигналов с наложением составляет

e-At 1+s '

На практике среднее время высвечивания сцинтилляционного сигнала вычислялось по формуле:

<1>=1£„-л/£, (12)

где Е„ энергия одного бина на гистограмме сигнала, п номер бина от начала сигнала и Е полная энергия сигнала. Данный параметр отличается для сигналов разной природы и так же может быть использован для идентификации событий а и р-распадов.

Зависимость полной энергии от среднего времени высвечивания для СЭ С35 показана на Рис. 15. Цветовой градиент определяется плотностью точек в данной области гистограммы (построено с помощью функции ROOT). Эллиптические круги на гистограмме формируются событиями от а-распада изотопов 2|0Ро и 214Ро. Как можно заметить, эти эллиптические сгущения точек располагаются в областях энергии (по вертикальной оси), соответствующих положению пиков от изотопов 210Ро и 2!4Ро на спектре (рис. 14). В то же время центры эллиптических сгущений смещены влево по оси времени высвечивания относительно центра основного распределения точек, которое состоит из у-событий.

Рис. 15. Зависимость энергии сигнала (эВ) от среднего времени высвечивания для кристалла С35. Цветовой градиент определяется плотностью точек в данной области гистограммы

В то же время сигналы с наложением должны иметь более длительное время высвечивания и, следовательно, располагаться правее среднего Р(у)-времени (рис. 16). Для отбора таких событий край основного распределения событий фитировался гиперболой с использованием стандартной функции ROOT. Стоит отметить, что большинство событий справа от гиперболы лежат выше уровня энергии распада 214Ро (1930 кэВ в у/(3 шкале, красная черта на рис. 16а), а форма правого края области этих точек повторяет

гиперболическую форму края основного распределения. Это также свидетельствует о том, что найденные события являются сигналами от наложения двух распадов.

Применение этого метода для СЭ С35 позволило снизить количество фоновых событий в энергетической области 0у2р-распада изотопа 100Мо на 64.2 % (по сравнению с 60.5 %, полученными с помощью метода отношения части к полному сигналу). Для СЭ СБ29, с низкой удельной активностью примесей, разницы в результатах применениях обоих методов не было. Число фоновых событий было снижено на 18.8 %.

Следует отметить, что данный метод может быть использован для разделения не только сигналов, получающихся от двух последовательных распадов из одной цепочки, но и для подавления фона от наложений между событиями двунейтринной моды 2(5-распада.

<1эы св>

(б)

Рис. 16. Зависимость энергии сигнала от среднего времени высвечивания для кристаллов С35 (а) и СБ29 (б) с гиперболическим фитированием.

В параграфе 4.5 представлен анализ индекса фона СЭ С35 и СБ29 и чувствительности Оу2(3 эксперимента. Для анализа индекса фона использовались данные за 50 дней измерений внутреннего фона сцинтилляционного элемента С35 и за 90 дней измерений со сцинтилляционным элементом СБ29. Фоновый спектр СЭ СБ29 представлен на Рис. 17.

Рис. 17. Энергетический спектр СЭ СБ29 после 90 дней измерений.

С учётом энергетического разрешения область энергии 0v2ß-pacnaj» изотопа |00Мо для СЭ С35 - (2928-кэВ < Е < 3140-кэВ), а для СБ29 - (2846-кэВ < Е < 3222-кэВ). Применение методов анализа позволило идентифицировать и исключить из этой области ряд событий, связанных как с распадом изотопа 2I4Bi, так и с наложениями сигналов от двух последовательных распадов в цепочке. На Рис. 18 представлены распределения событий, оставшихся после данного отбора. Эти результаты позволяют получить значение индекса фона, которое равно 3.3 событий-кэВ"1 кг"1 год"1 (90% у. д.) для СЭ С35 и 0.7 событий-кэВ4 кг"' год ' (90% у. д.) для СЭ СБ29.

Также можно оценить чувствительность регистрации 0v2ß-pacna»ia в наших измерениях. Для этого используем следующую формулу, дающую нижний предел значения периода полураспада 0v2ß- процесса:

lim Т„2 = 1п2 ■e-N-t / lim S, (13)

где е - эффективность регистрации, Ы — число ядер 100Мо, I - время эксперимента, lim S -максимальное число событий 0у2р-распада, которое может быть выделено при данной доверительной вероятности.

Эффективность регистрации, равная -80 %, была получена с помощью моделирования в программном пакете Geant4; lim S можно оценить как квадратный корень из числа фоновых событий в энергетической области 0v2ß-pacnafla 100Мо, умноженный на параметр 1.6, соответствующий доверительной вероятности 90 %.

(б)

Рис. 18. Фоновый спектр в области энергии 0у2р-распада изотопа 100Мо для СЭ С35 (а, 50 дней измерений) и СБ29 (б, 90 дней измерений) с исключением наложений и событий

т > л .

распада В1.

Полученная чувствительность измерений 0у2р-распада с помощью СЭ СБ29 в течение 90 дней составляет Тш > 1.8-1022 лет с доверительным интервалом 90 %.

Аналогично, для измерений в течение 50 дней с СЭ С35 новое значение чувствительности составило Т1Д > 6.8-1021 лет (по сравнению со значением 4.0-1021 лет, рассчитанным без исключения событий с наложениями нескольких распадов).

Для эксперимента в сиинтилляционном режиме с 5 кг 40Са100МоО4 и 5 годами измерений нижний предел на период полураспада изотопа 1ЮМо для 0v2p-npouecca составил бы 2.9-1023 лет (90 % у.д.) при условии, что индекс фона детектора примерноравен фона кристалла СБ29.

В параграфе 4.6 на основе полученных спектров рассчитано а/р отношение (коэффициент тушения сцинтилляции при прохождении электронов и а-частиц, «Quenching factor»). Данная величина определяется как отношение световыхода при прохождении а-частицы к световыходу при прохождении р-частицы с той же энергией.

Электрон/гамма-эквивалентной шкалой энергии называется шкала, полученная при калибровке сцинтилляционного детектора с помощью у-источника. Если облучать детектор a-источником с кинетической энергией а-частиц Eq, то коэффициент тушения сцинтилляции может быть вычислен как отношение Е« - энергии a-частицы в электрон-эквивалентной шкале к реальной энергии частицы Eq:

QF=EJEq (14)

Измерение а/р отношения с внешним источником 241Аш (5.64 МэВ) ранее проводилось с помощью образца 1x1x1 см3 кристалла С35. Полученное значение а/р отношения составило 0.2. Однако в измерениях присутствовала систематическая ошибка, связанная с разницей в геометрии светосбора при облучении а- и у-источниками, а также наличием воздушного зазора между источником и кристаллом, особенностями обработки поверхности образца и т.д. Более точно а/р отношение было получено на основе данных измерений внутреннего фона кристалла. Кроме того, поскольку QF зависит от энергии, были использованы данные для нескольких а-частиц с разной энергией.

Для расчета использовались данные измерения внутреннего фона СЭ С35 (рис. 14), в которых были выделены события распада изотопов 210Ро, 220Rn, 216Ро и 214Ро. Значение QF даёт отношение энергии этих изотопов в электрон-эквивалентной шкале к их реальной энергии Eq. Результаты вычисления представлены в Таблице 5 и на Рис. 19.

Таблица 5. а/р отношение, полученное на основе измерений внутреннего фона СЭ С35 для разных изотопов.

Изотоп Е0,МэВ а/р отношение

21иРо 541 0.21

"Ъл 6.41 0.22

2,ьРо 6.91 0.23

""Ро 7.83 0.25

0 245

0.24

0.235

§ 0.23 Е

•10.225 0.22 0.215 0.21

Рис. 19. а/р отношение, полученное на основе измерений внутреннего фона СЭ С35 для разных изотопов.

Заключение

Основные результаты, полученные в диссертации следующие:

• Разработана и создана установка для измерения относительного световыхода образцов монокристаллов 4°Са100МоО4 На установке проводятся регулярные измерения световыхода образцов, поставляемых с завода-изготовителя ОАО «Фомос-Материалс».

• Создано программное обеспечение для обработки данных, полученных на установке по измерению относительного световыхода.

• Разработана и осуществлена на предприятиях ФГУП «Комбинат «Электрохимприбор» и «ЗАО Неохим» программа глубокой очистки исходного компонента - изотопно-обогащенных материалов на основе изотопа 40Са (40СаСОз и 40Са(НСОО>2) от опасных радиоактивных примесей 232ТЬ, 2381_Г и 22бЯа.

• Впервые получены сцинтилляционные элементы на основе монокристаллов 40Са"Х1МоО.1 для создания детектора коллаборации АМоКЕ.

Ро-214 *

Г- Ро-216

#

Г- Ип-220

г *

: Ро-210

Г ■¥

• • ....... | | 1 , . 1 1 , ... 1

; . . ................ .... I .... I

5.5 в 6.5 7 7.5 8

Епагду о1 а]рЬа (МеУ)

• На низкофоновой установке в подземной лаборатории ЯнгЯнг проведены измерения удельной активности сцинтилляционных элементов на основе монокристаллов 40Са1С°МоО,,

• Разработана методика анализа данных измерений с сцинтилляционными элементами на установке лаборатории ЯнгЯнг. Применены подходы, позволяющие улучшить идентификацию фоновых событий и, таким образом, снизить индекс фона установки.

• Получены следующие физические результаты:

1) Измерены относительный световыход и время высвечивания образца 40Са100МоС>4 в диапазоне температур от комнатной (295 К) до криогенной (8 К).

2) Измерены показатели ослабления (прозрачность) образцов монокристаллов 40Са100МоС>4. Наилучшее значение показателя ослабления образца С35 для длин волн максимума высвечивания молибдата кальция составило 0.01 см

3) Измерен абсолютный световыход монокристаллов 40Са100МоО4 при комнатной температуре, составивший (7.5 ± 1.2) фотон/кэВ.

4) На основе анализа спектра внутреннего фона сцинтилляционных элементов получено а/р отношение монокристаллов 40Са'°°МоО4, составившее ~ 0.23.

5) Измерена удельная гамма-активность исходных изотопнообогащенных материалов 40СаСОз и 100МоОз (удельные активности 22б11а и его дочернего изотопа 214В1 составили (8.1 ± 1.2) мБк/кг и < 2.3 мБк/кг соответственно), шихты 40Са100МоО4 и монокристаллов молибдата кальция 40Са100МоО4 (см. Таблицу 4).

6) Измерено содержание примесей в исходных изотопнообогащенных материалах 40СаСО3 и 100МоО3 (концентрация 238и и 232ТЬ не превышает 0.2x10'7 и 0.7x10"7 мас.%), шихте 4°Са|00МоО4 и монокристаллах молибдата кальция 40Са100МоО4 с помощью атомно-эмиссионного и масс-спектрального анализа на основе индукционно-связанной плазмы. Получены данные по результатам глубокой очистки исходных компонентов и выращенных кристаллов от радиоактивного загрязнения.

7) Получены значения удельной активности изотопов 228Т11 и 226Яа (0.07 и 0.17 мБк/кг соответственно) в сцинтилляционных элементах СБ29 и С35 на основе монокристаллов 40Са10°МоО4, измеренных в активном (сцинтилляционном) режиме.

8) На основании применения нескольких методов анализа данных получены значения индекса фона низкофоновой установки со сцинтилляционными элементами С35 и СБ29 (3.3 и 0.7 событий-кэВ'кг'год"' соответственно) в энергетической области двойного безнейтринного бета-распада изотопа 1<юМо. В случае использования сцинтилляционных

элементов, аналогичных СБ29, в количестве 5 кг в сцинтилляционном режиме в течение 5 лет измерений можно достичь предела на время жизни Оу2|3-распада изотопа lt)CMo Т1/2 > 2.9-1023 лет (90 %у.д.).

Публикации автора по теме диссертации

1) И.Р.Барабанов и другие, Содержание радиоактивных изотопов в исходных материалах и в готовом сцинтилляционном кристалле CaMoOj по данным подземного низкофонового полупроводникового спектрометра. Препринт ИЯИ РАН №1237/2009.

2) V.V. Alenkov et al., Growth and characterization of isotopically enriched 4°Ca100MoO4 single crystals for rare event search experiments, Cryst. Res. Technol. 46,1223 (2011).

3) S.J. Lee et al., The development of a cryogenic detector with CaMo04 crystals

for neutrinoless double beta decay search, Astroparticle Physics 34, 732 (2011).

4) H. Bhang et al., AMoRE experiment: a search for neutrinoless double beta decay of l00Mo isotope with 40Ca10°MoO4 cryogenic scintillation detector, Journal of Physics: Conference Series 375,042023 (2012).

5) Н.Д. Ханбеков, AMoRE: коллаборация для поиска безнейтринного двойного бета-распада изотопа 100Мо с помощью 40Са100МоС>4 в качестве криогенного сцинтилляционного детектора, Ядерная физика 76, № 9 с. 1 (2013).

6) J. Н. So et al.. Scintillation Properties and Internal Background Study of 40Ca,00MoO4 Crystal Scintillators for Neutrino-Less Double Beta Decay Search, IEEE Trans. Nucl. Sci. 59,2214(2012).

7) V. Alenkov et al., Application of the Monte-Carlo refractive index matching (MCRIM) technique to the determination of the absolute light yield of a calcium molybdate scintillator, JINST 8, P06002 (2013).

8) B.B. Аленков и другие, ГЛУБОКАЯ ОЧИСТКА ИЗОТОПНО-ОБОГАЩЁННЫХ МАТЕРИАЛОВ И СИНТЕЗ ШИХТЫ ДЛЯ ВЫРАЩИВАНИЯ МОНОКРИСТАЛЛОВ МОЛИБДАТА КАЛЬЦИЯ 40Са100Мо04, Неорганические материалы 49,1324 (2013).

9) N.D. Khanbekov et al., DATA ANALYSIS OF THE INTERNAL BACKGROUND MEASUREMENTS OF 40Ca10°MoO4 SCINTILLATION CRYSTALS, Nuclear Physics and Atomic Energy 14,199 (2013).

Подписано к печати 14.05.14 г. Формат 60x90 1/16

Усл. печ. л. 2,0 Уч.-изд. л. 1,4 Тираж 100 экз. Заказ 598

Отпечатано в ИТЭФ, 117218, Москва, Б.Черемушкинская, 25

ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ ИНСТИТУТ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЙ ФИЗИКИ

04201459457

ИЗУЧЕНИЕ СВОЙСТВ МОНОКРИСТАЛЛОВ 4иС£1ииМо04 И ИЗГОТОВЛЕННЫХ НА ИХ ОСНОВЕ СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ ЭЛЕМЕНТОВ КРИОГЕННОГО ДЕТЕКТОРА ДЛЯ ПОИСКА БЕЗНЕЙТРИННОГО ДВОЙНОГО

БЕТА-РАСПАДА ИЗОТОПА 100Мо

На правах рукописи УДК 539.165; 539.1.074.3

Ханбеков Никита Дмитриевич

(01.04.01 - Приборы и методы экспериментальной физики)

Диссертация на соискание учёной степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель кандидат физико-математических наук старший научный сотрудник НИЦ «КИ» ФГБУ «ГНЦ РФ ИТЭФ»

В.Н. Корноухов

Москва 2014 год

Оглавление

Введение......................................................................................................................5

Глава 1. Безнейтринный двойной бета распад..................................................12

1.1 Краткая история исследований 0у2Р-распада..............................................12

1.2 Теоретические основания поисков 0у2р-распада........................................14

1.2.1 Особенности процесса и его вероятность..............................................15

1.2.2 Иерархия масс нейтрино..........................................................................18

1.2.3 Чувствительность эксперимента по поиску 0у2р-распада...................21

1.3 Экспериментальные поиски двойного бета-распада...................................23

1.3.1 Результаты поисков 2у2р-моды..............................................................23

1.3.2 Современный статус поисков 0у2р-распада..........................................24

1.3.3 Действующие и планируемые эксперименты по поиску 0у2р-распада................................................................................................................28

1.4 100Мо как рабочий изотоп для эксперимента по поиску 0у2р-распада......34

Глава 2. Монокристаллы 40Са100МоО4 для эксперимента по поиску 0у2р-распада изотопа 100Мо.............................................................................................37

2.1 Свойства сцинтилляционных монокристаллов 40Са100МоО4 и преимущества их использования в эксперименте по поиску 0у2р-распада изотопа 100Мо.........................................................................................................37

2.2 Механизм сцинтилляции в кристаллах СаМо04..........................................38

2.3 АМоКЕ - эксперимент по поиску 0у2р-распада изотопа 100Мо с криогенным детектором на основе монокристаллов 40Са100МоО4....................43

2.3.1 Сцинтилляционный болометр.................................................................43

2.3.2 Детектор АМоЫе......................................................................................45

2.4 Фон в эксперименте по поиску 0у2р-распада изотопа 100Мо......................47

2.4.1 Фон от естественных изотопов и/ТЪ рядов...........................................48

2.4.2 Фон от 2у2р-распада изотопов 48Са и 100Мо...........................................50

2.4.3 Фон от нейтронов, космических мюонов и космогенных изотопов...51

2.5 Производство и очистка исходных компонент и шихты для роста монокристаллов 40Са100МоО4................................................................................53

2.5.1 Удаляемые изотопы и контроль их содержания...................................53

2.5.2 Производство изотопов 100Мо и 40Са......................................................54

2.5.3 Глубокая очистка соединений кальция СаСОз и Са(НСОО)2..............57

2.5.4 Доочистка исходных компонент и синтез шихты 40Са100МоО4...........58

2.6 Процесс производства монокристаллов 40Са100МоО4и сцинтилляционных элементов на их основе.........................................................................................60

Глава 3. Характеризация образцов монокристаллов 40Са100МоО4................64

3.1 Измерения относительного световыхода образцов монокристаллов 40Са100МоО4при комнатной температуре............................................................64

3.2 Измерение относительного световыхода 40Са100МоО4 в температурном диапазоне 8-295 К..................................................................................................70

3.3 Измерение показателя ослабления (прозрачности) монокристаллов 40Са100МоО4.............................................................................................................72

3.4 Абсолютный световыход монокристаллов 40Са100МоО4.............................74

3.4.1 Методика измерений................................................................................74

3.4.2 Измерения и моделирование...................................................................76

3.4.3 Определение абсолютного световыхода 40Са100МоО4.........................79

3.4.4 Сравнение с другими измерениями........................................................82

3.5 Измерение удельной гамма-активности монокристаллов 40Са100МоО4 на полупроводниковом детекторе............................................................................83

Глава 4. Исследование внутреннего фона сцинтилляционных элементов СБ28, СБ29 и С35.....................................................................................................89

4.1 Установка для измерений внутреннего фона сцинтилляционных элементов в подземной лаборатории ЯнгЯнг.....................................................89

4.2 Структура данных и их первичная обработка..............................................91

4.2.1 Сигналы от СЭ..........................................................................................91

4.2.2 Некорректно записанные сигналы..........................................................93

4.2.3 Сигналы кристаллов Се!..........................................................................95

4.3 Калибровочные измерения СЭ.......................................................................96

4.4 Методы обработки данных измерений внутреннего фона СЭ СБ28, СБ29 и С35.......................................................................................................................98

4.4.1 Альфа-бета разделение............................................................................98

4.4.2 Время-амплитудный анализ..................................................................101

4.4.3 Отбор сигналов с наложениями...........................................................103

4.5 Индекс фона СЭ С35 и СБ29, и чувствительность 0v2(3 эксперимента... 109

4.6 а/р отношение...............................................................................................111

Заключение.............................................................................................................114

Литература..............................................................................................................117

Введение

Актуальность темы исследования

Интерес к поискам безнейтринного двойного бета-распада резко вырос после открытия осцилляций нейтрино, свидетельствующих о наличии у нейтрино ненулевой массы (эксперименты SuperKamiokande, SNO, KamLAND, К2К). Данные эксперименты также позволили установить значения разности квадратов масс нейтрино. Следующий необходимый шаг в этом направлении состоит в определении эффективной массы частицы, что может быть сделано в случае открытия безнейтринного двойного бета-распада. Кроме того, обнаружение данного процесса позволило бы установить, является ли нейтрино дираковской или майорановской частицей.

Эти соображения определили разработку и запуск ряда новых низкофоновых экспериментов по поиску безнейтринного двойного бета-распада различных изотопов (эксперименты GERDA, ЕХО-200, Kamland-Zen). Настоящая работа выполнена в рамках подготовки ещё одного эксперимента -AMoRE (Advanced Mo based Rare process Experiment), который ставит своей целью обнаружение безнейтринного двойного бета-распада изотопа 100Мо с использованием в качестве материала детектора сцинтилляционных монокристаллов молибдата кальция 40Са100МоО4, произведённых из изотопно-обогащённых материалов.

Выбор изотопа 100Мо основывается на высокой энергии его двойного бета распада, что обуславливает более низкий фон в соответствующей области энергетического спектра и увеличивает вероятность искомого процесса. Кроме того данный изотоп может быть произведён центрифужным методом в количестве десятков килограмм, необходимых для проведения эксперимента.

Монокристаллы 40Са100МоО4, в качестве материала криогенного сцинтилляционного детектора, обладают рядом преимуществ. Прежде всего, это высокое содержание в молибдате кальция рабочего изотопа (49%), возможность анализировать сцинтилляционный сигнал с целью отбора

фоновых событий, а также возможность добиться высокой эффективности регистрации событий в эксперименте по схеме «источник=детектор». Всё это делает исследование и характеризацию монокристаллов 40Са100МоО4 актуальной задачей в рамках подготовки полномасштабного эксперимента по поиску безнейтринного двойного бета-распада.

Степень научной разработанности темы

Первое сообщение об исследованиях монокристаллов молибдата кальция для использования в сцинтилляционном детекторе двойного бета-распада изотопа 100Мо прозвучало на конференции «New Views in Particle Physics (VIETNAM'2004)» и было опубликовано в трудах конференции1. Затем, в 2005 году, результаты изучения сцинтилляционных свойств образцов СаМо04 (и пути их улучшения) были представлены в статье S. Belogurov et al. «СаМо04 scintillation crystal for the search of l00Mo double beta decay», IEEE Tran. of Nucl. Sci., Vol. 52, No. 4, pp. 1131-1135 (2005).

Дальнейшая работа велась в нескольких направлениях, необходимых для подготовки эксперимента: совершенствование технологии очистки исходного сырья и роста монокристаллов, с целью снижения внутреннего фона и получения наилучших сцинтилляционных свойств; характеризация выращенных монокристаллов; изучение сцинтилляционных свойств молибдата кальция в диапазоне температур от комнатной до криогенной; разработка методики проведения эксперимента (снижение фона, архитектура установки, разработка систем съема сигнала и обработки данных).

Характеризация первых больших монокристаллов СаМо04 (измерения прозрачности, световыхода, радиоактивной чистоты) была опубликована в работе M.V. Korzhic et al., «Large Volume CaMo04 Scintillation Crystals» IEEE Trans. Nucl. Sci. 55, 1473 (2008). В другой работе 2008 года А. N. Annenkov et al, «Development of CaMo04 crystal scintillators for a double beta decay experiment with 100Mo» Nucl. Instrum. Methods A 584, 334 (2008) были опубликованы

1H. J. Kim et al., «А search for the 0-neutrino double beta decay with the CaMo04 scintillator», Proceedings of New Views in Particle Physics (VIETNAM'2004), August 5-11, 2004, p. 449.

результаты по достигнутому энергетическому разрешению в установке с использованием различных образцов кристаллов СаМо04> а также детальное исследование фона (и путей его снижения) в эксперименте с использованием СаМо04. Дальнейшая характеризация имевшихся на тот момент образцов, включавшая измерение абсолютного световыхода молибдата кальция, была проведена в работе H.J. Kim et al, «Neutrino-Less Double Beta Decay Experiment Using Ca100MoO4 Scintillation Crystals» ШЕЕ Trans. Nucl. Sci. 57, 1475 (2010).

Важные работы по изучению абсолютного световыхода, кинетики высвечивания, механизма сцинтилляции и иных свойств молибдата кальция проводились группой Крауса-Михалика (Н. Kraus, V. В. Mikhailik)2

В 2009 году была защищена диссертация А. В. Вересниковой «Исследование параметров сцинтилляционных кристаллов СаМо04 для поиска двойного бета-распада изотопа 100Мо» Дис. Канд. физ.-мат. наук 01.04.01, Москва, 2009, 102 с. в которой обобщались исследования автора по изучению оптических свойств монокристаллов молибдата кальция, их кинетики высвечивания и абсолютного световыхода, а также приводился расчет индекса фона сцинтилляционного детектора на основе СаМо04.

Однако в работах выполнявшихся вплоть до 2009 года исследовались образцы молибдата кальция, произведённые из необогащённого (природного) сырья. Разработка технологии выращивания молибдата кальция из исходных компонент обогащённых изотопом 100Мо и получение первых образцов 40Са100МоО4 в 2009 году стало отправной точкой данной работы. Дальнейшее совершенствование процесса очистки исходных компонент и шихты, технологии выращивания монокристаллов и подготовка запуска

2V.B. Mikhalik, Н. Kraus, D. Wahl, M.S. Mykhaylyk «Studies of electronic excitations in MgMo04, CaMo04 and CdMo04 crystals using VUV synchrotron radiation» Phys. Status Solidi В Vol. 242, Issue 2, pp. 17-19 (2005); V.B. Mikhalik et al., «Luminescence of CaW04, CaMo04, and ZnW04 scintillating crystals under different excitations» Journal of applied physics 97, 083523 (2005); V.B. Mikhalik et al., «Radiative decay of self-trapped excitons on CaMo04 and MgMo04 crystals» J. Phys.: Condens. Matter 17,7209-7218 (2005); V.B. Mikhalik and H. Kraus «Cryogenic scintillators in searches for extremely rare events» J. Phys. D: Appl. Phys. 39,1181-1191 (2006); A. Senychyn et al., «Thermal properties of CaMo04: Lattice dynamics and synchrotron powder diffraction studies» Physical Review B73,014104 (2006); V.B. Mikhalik, S. Henry, H. Kraus, I. Solskii «Temperature dependence of CaMo04scintillation properties», Nuc). Instrum. Methods A 583,350-355 (2008); V.B. Mikhalik and H. Kraus «Perfomance of scintillation materials at cryogenic temperatures» Phys. Status Solidi B, 1-17 (2010).

полномасштабного эксперимента с молибдатом кальция потребовали проведения новой характеризации имеющихся изотопно-обогащенных кристаллов, а также разработки методов снижения их внутреннего фона.

Цели и задачи работы

• Получение первых монокристаллов 40Са100МоО4 для эксперимента АМоЯЕ.

• Проведение комплексной характеризации имеющихся образцов монокристаллов 40Са100МоО4 в рамках совершенствования технологии выращивания монокристаллов (измерение относительного световыхода, показателя ослабления, абсолютного световыхода, удельной у-активности).

• Разработка и создание установки для измерения относительного световыхода образцов 40Са100МоО4, поставляемых с завода-изготовителя.

• Разработка методов анализа сцинтилляционных сигналов с целью улучшить идентификацию фоновых событий в эксперименте по поиску безнейтринного двойного бета-распада.

Научная новизна работы

Ранее исследования монокристаллов молибдата кальция проводились только с использованием образцов произведённых из природного сырья. В представляемой диссертации описаны процессы производства (и очистки) исходных обогащенных компонент для роста кристаллов, синтеза шихты и выращивания изотопно-обогащенных монокристаллов 40Са100МоО4 и впервые дано всестороннее исследование их свойств.-Впервые проведены измерения удельной активности сцинтилляционных элементов в активном режиме и разработан новый алгоритм обработки данных этих измерений, позволяющий улучшить идентификацию фоновых событий и, таким образом, снизить индекс фона экспериментальной установки в энергетической области безнейтринного двойного бета-распада изотопа 100Мо. Впервые проведено определение

абсолютного световыхода монокристаллов молибдата кальция на основе методики MCRIM (Monte-Carlo refractive index matching technique).

Практическая значимость работы

Результаты проведённых исследований используются для планирования, подготовки и совершенствования методики эксперимента AMoRE по поиску безнейтринного двойного бета-распада изотопа 100Мо. Разработанные методы снижения фона позволяют повысить чувствительность данного эксперимента.

Разработана установка для измерения относительного световыхода образцов 40Са100МоО4, поставляемых с завода-изготовителя. На установке проводятся регулярные измерения с целью совершенствования процесса изготовления монокристаллов. Также установка будет применена для контроля качества сцинтилляционных элементов, которые будут поставляться для коллаборации AMoRE.

Результаты, выносимые на защиту

1) Результаты измерения относительного световыхода и времени высвечивания образца 40Са100МоО4 в широком диапазоне температур 8295 К.

2) Значение абсолютного световыхода молибдата кальция при комнатной температуре

3) Результаты измерения показателя ослабления (прозрачности) образцов 40Са100МоО4.

4) Результаты измерения а/(3 отношения для монокристаллов 40Са100МоО4

5) Результаты ИСП-МС измерений и измерений на ППД из высокочистого германия содержания примесей в исходных изотопнообогащенных материалах 40СаСО3 и 100МоО3, шихте 40Са100МоО4 и монокристаллах молибдата кальция 40Са100МоО4.

6) Методика анализа данных, позволяющая улучшить идентификацию фоновых событий, в том числе отобрать сигналы с наложениями от нескольких событий внутри детектора.

7) Результаты измерения удельной активности выращенных сцинтилляционных элементов в активном режиме.

8) Индекс фона и чувствительность низкофоновой установки со сцинтилляционными элементами на основе монокристаллов 40Са100МоО4.

Апробация работы и публикации

Результаты данной работы неоднократно докладывались на совещаниях

международной коллаборации AMoRE. Также содержание работы было представлено на сессии-конференции секции ядерной физики отделения физических наук РАН в 2011 году и на семинаре ИТЭФ в 2013 году.

Публикации по теме работы с участием автора:

1) И.Р.Барабанов и другие, Содержание радиоактивных изотопов в исходных материалах и в готовом сцинтилляционном кристалле СаМо04 по данным подземного низкофонового полупроводникового спектрометра. Препринт ИЯИ РАН №1237/2009.

2) V.V. Alenkov et al., Growth and characterization of isotopically enriched 40Ca100MoO4 single crystals for rare event search experiments, Cryst. Res. Technol. 46, 1223 (2011).

3) S.J. Lee et al, The development of a cryogenic detector with CaMo04 crystals

for neutrinoless double beta decay search, Astroparticle Physics 34, 732 (2011).

4) H. Bhang et al, AMoRE experiment: a search for neutrinoless double beta decay of 100Mo isotope with 40Ca100MoO4 cryogenic scintillation detector, Journal of Physics: Conference Series 375, 042023 (2012).

5) Н.Д. Ханбеков, AMoRE: коллаборация для поиска безнейтринного двойного бета-распада изотопа 100Мо с помощью 40Са100МоО4 в качестве криогенного сцинтилляционного детектора, Ядерная физика 76, № 9 с. 1 (2013).

6) J. H. So et al., Scintillation Properties and Internal Background Study of 40Ca100MoO4 Crystal Scintillators for Neutrino-Less Double Beta Decay Search, IEEE Trans. Nucl. Sci. 59, 2214 (2012).

7) V. Alenkov et al, Application of the Monte-Carlo refractive index matching (MCRIM) technique to the determination of the absolute light yield of a calcium molybdate scintillator, JINST 8, P06002 (2013).

8) B.B. Аленков и другие, ГЛУБОКАЯ ОЧИСТКА ИЗОТОПНО-ОБОГАЩЁННЫХ МАТЕРИАЛОВ И СИНТЕЗ ШИХТЫ ДЛЯ ВЫРАЩИВАНИЯ МОНОКРИСТАЛЛОВ МОЛИБДАТА КАЛЬЦИЯ 40Са100МоО4, Неорганические материалы 49, 1324 (2013).

9) N.D. Khanbekov et al, DATA ANALYSIS OF THE INTERNAL BACKGROUND MEASUREMENTS OF 40Ca100MoO4 SCINTILLATION CRYSTALS, Nuclear Physics and Atomic Energy 14, 199 (2013).

Глава 1. Безнейтринный двойной бета-распад 1.1 Краткая история исследований Оу2{5-распада

Теория бета-распада была построена Энрико Ферми в 1933 году [1]. Дальнейшее развитие эта теория получила в работе Марии Гепперт-Майер [2], которой данную тему подсказал Юджин Вигнер. В работе [2] указывалось, что из-за закона сохранения энерги�