Локализация и взаимодействие электронных возбуждений, созданных рентгеновским синхротронным излучением в неорганических сцинтилляторах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

Бельский, Андрей Новомирович АВТОР
доктора физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Москва МЕСТО ЗАЩИТЫ
2000 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.05 КОД ВАК РФ
Диссертация по физике на тему «Локализация и взаимодействие электронных возбуждений, созданных рентгеновским синхротронным излучением в неорганических сцинтилляторах»
 
Автореферат диссертации на тему "Локализация и взаимодействие электронных возбуждений, созданных рентгеновским синхротронным излучением в неорганических сцинтилляторах"

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова Научно-исследовательский институт ядерной физики им. Д.В. Скобельцына

На правах рукописи УДК 535.37

РГ5 ОД

1 313 ?эвэ

ВЕЛЬСКИЙ Андрей Новомирович

ЛОКАЛИЗАЦИЯ И ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ ЭЛЕКТРОННЫХ ВОЗБУЖДЕНИЙ, СОЗДАННЫХ РЕНТГЕНОВСКИМ СИНХРОТРОННЫМ ИЗЛУЧЕНИЕМ В НЕОРГАНИЧЕСКИХ СЦИНТИЛЛЯТОРАХ

Специальность 01.04.05 - Оптика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва - 2000

Работа выполнена на физическом факультете Московского государственного университета

Научный консультант

Доктор физико-математических наук,

профессор

В.В. МИХАЙЛИН

Официальные оппоненты

Доктор физико-математических наук, профессор М.Н. ЯКИМЕНКО ФИАН, Москва

Доктор физико-математических наук, профессор С.З. ШМУРАК ИФТТ РАН, Черноголовка

Доктор физико-математических наук, профессор В.Г. СТАНКЕВИЧ, РНЦ «Курчатовский институт»

Ведущая организация:

Институт Ядерной Физики им. Г.И.Будкера СО РАН, Новосибирск

дащи са сос юится « 2000г. в /з ч.

На заседании Специализированного совета Д053.05.80 в МГУ по адресу: : \9299, Москва, Воробьевы горы, НИИЯФ МГУ, 19 корпус, ауд. 2.15

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИИЯФ МГУ. Автореферат разослан 2000 г.

Ученый секретарь

Специализированного совета Д053.05.80 доктор физико-математических наук

А.Н.ВАСИЛЬЕВ

63 19. 3ZZP3

J

в 3г ^ 03

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность исследования

Одним из актуальных направлений физики взаимодействия ионизирующих излучений с веществом, является исследование механизмов релаксации энергии в диэлектрическом кристалле, приводящих к излучению фотона люминесценции и образованию радиационных дефектов.

Поглощение рентгеновского фотона вызывает каскад процессов электронной релаксации, в ходе которого увеличивается число элементарных электронных возбуждений (ЭВ) кристалла, а их энергия уменьшается от энергий порядка тысяч электрон-вольт до единиц электрон-вольт. Изменяется также пространственное распределение ЭВ. Развитие техники ВУФ спектроскопии, сначала с использованием лабораторных источников, а затем синхротронного излучения (СИ) позволило к концу XX века понять многие фундаментальные процессы релаксации электронных возбуждений с начальной энергией <50 эВ. В частности, была установлена зависимость от энергии возбуждающего ВУФ фотона эффективности связывания электронно-дырочной пары (е-Ь) пары в экситон и возбуждения иона примеси, которая определяется пространственно-временной корреляцией электрона и дырки. Разработаны детальные модели автолокализации экситона. Подробно изучены как экспериментально так и теоретически элементарные процессы; неупругого рассеяния электронов (фотонное умножение). Установлен экситонный механизм образования радиационных дефектов. Изучены механизмы излучательного заполнения остовной дырки в верхнем остовном уровне, в случае запрета на Оже-переход (кросс-люминесценция).

В значительно меньшей степени были изучены механизмы релаксации, запускаемые при поглощение фотонов с энергией >50 эВ, то есть процессы, происходящие после поглощения глубоким остовным уровнем. В большой мере это было связано с отсутствием необходимой аппаратуры для спектроскопии в далеком ВУФ и рентгеновских диапазонах. Развитие электронных накопителей и спектральной аппаратуры каналов СИ создало технические возможности для исследований в этой области.

Бурное развитие электроники и вычислительной техники в последние десятилетия сделало возможным прием, передачу и обработку огромных потоков информации, что привело к созданию нового поколения 2-х и 3-х координатных детекторов ионизирующих излучений и определило новые требования к неорганическим сцингилляторам, используемым в медицинских и промышленных детекторах. Расширяется использование сцинтилляторов в астрофизике и ядерной физике.

Постоянно возрастающая потребность в новых сцинтилляторах с высоким световыходом, наносекундным откликом и радиационностойких, стимулировала : исследование фундаментальных процессов релаксации электронных возбуждений в кристаллах.

Общая цель цикла исследований

Общей целью настоящей работы было систематическое исследование механизмов локализации и рекомбинации электронных возбуждений в диэлектрических кристаллах при рентгеновском возбуждении. В частности были поставлены задачи:

• Обнаружить и исследовать явления локализации, взаимодействия и рекомбинации электронных возбуждений, характерные именно для рентгеновского возбуждения, то есть релаксации электронных •возбуждений глубоких остовных уровней кристалла. Это потребовало использовать монохроматическое рентгеновское СИ, а также, проведение исследований тех же кристаллов при возбуждении в БУФ области.

• Развить аппаратуру и методики для спектрально-кинетических измерений люминесценции при возбуждении рентгеновским СИ, с использованием монохроматических и фокусированных пучков СИ.

• Применить, наряду с методом разрешенной во времени люминесцентной спектроскопии, и другие методы получения информации об электронной релаксации - методы фотоэлектронной эмиссии и фотостимулированной десорбции ионов.

• Всесторонне исследовать механизмы возбуждения рентгеновским излучением люминесценции ионных кристаллов различных классов, с собственной экситонной люминесценцией (анионными и катионными экситонами) и активированных ионами редкоземельных элементов.

• Использовать разработанные методики для исследования новых сцинтилляционных материалов для физики высоких энергий и медицинской диагностики.

Научная новизна работы

Впервые, методами люминесцентной разрешенной во времени спектроскопии с использованием монохроматического синхротронного излучения, выполнено исследование механизмов релаксации возбужденной области, созданной после поглощения фотона внутренней электронной оболочкой диэлектрического кристалла. Обнаружено влияние возникающей при этом неоднородности в распределении электронных возбуждений на их локализацию и рекомбинацию.

Экспериментальные результаты настоящей работы стимулировали синтез новых кристаллов и теоретические исследования релаксации электронных возбуждений в диэлектрических кристаллах.

Впервые исследованы механизмы переноса энергии и сцинтилляционные свойства большой группы ионных кристаллов, й том числе твердых растворов ионных кристаллов. Установлены общие закономерности влияния локальной электронной и пространственных структур центра люминесценции на сцинтилляционные свойства.

Впервые были выполнены исследования люминесценции кристаллов и ее зависимости от пространственного распределения центров свечения с использованием рентгеновского синхротронного излучения, фокусированного в пучок микронного диаметра.

В работе получили развитие методики исследования диэлектрических кристаллов с использованием БУФ синхротронного излучения: фотоэлектронная спектроскопия и фотостимулированная десорбция ионов.

Практическая значимость работы

Неорганические сцинтилляторы широко применяются в различных детекторах ионизирующих излучений. Развитие методов и создание нового поколения приборов:

для медицинской диагностики, таких как позитронная эмиссионная томография и рентгенография,

для детектирования рентгеновского излучения в научных экспериментах, например, рентгеновские телескопы в астрофизике и двух-координатные детекторы в рентгеноструктурном анализе,

для сцинтилляционных детекторов в физике высоких энергий, -требуют всестороннего исследования механизмов- 1 взаимодействия рентгеновского и гамма излучений с диэлектрическим кристаллом, в частности, выяснения причин непропорциональности энергетического выхода, эффективности преобразования ионизирующего излучения, радиационной стойкости, разработки новых сцинтилляционных материалов. Результаты исследований, выполненных автором, в рамках развиваемого научного направления, вносят вклад в решение этих задач.

На защиту выносятся

научные положения, сформулированные в качестве выводов работы в разделе «Основные результаты и выводы диссертации».

Личный вклад автора

Автор принимал непосредственное участие в разработке и создании экспериментальных установок на каналах СИ, использованных в настоящей работе. Большая часть экспериментальных результатов, представленных в работе, получена лично автором. Основные выводы диссертации, выносимые на защиту, принадлежат лично автору или получены при его определяющем личном участии.

Апробация работы

Содержание работы опублйковано в 36 статьях, в журналах [1-35] и доложено на всесоюзных, всероссийских, международных и других конференциях и семинарах [36-80].

Структура диссертации

Диссертационная работа состоит из введения, шести глав, заключения и списка литературы.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

В первой главе рассмотрены основные экспериментальные установки и методы исследования, использованные при выполнении настоящей работы. Наряду с рентгеновским синхротронным излучением электронных накопителей ВЭПП-3 и БС1, для исследования механизмов локализации электронных возбуждений и релаксации дырок из верхних остовных электронных уровней, было использовано также ВУФ СИ накопителей Сибирь-1 и БирегАСО.

Таблица 1: Основные экспериментальные установки на каналах СИ, использованные при выполнении исследований, описанных в настоящей . _работе ____:

Накопитель электронов, энергия Канал СИ Монохроматор // Спектральная область Параметры излучения

разрешение на энергии Поток излучения фотон/(сек см2)

Сибирь-1 450 МэВ МГУ Сферическая решетка //3-40эВ 10г 10 эВ 109-10'°

ВЭПП-3 2 ГэВ люм Сплошной спектр // 1-100 КэВ Фильтры Ве, Си, Та 1014~1016

БирегАСО 800 МэВ 8А23 8А71 Тороидальная решетка //10-150 эВ 10'- 103 100 эВ 109— 1010

БА73 Плоская решетка ' // 20-400 эВ 10'- 10* 100 эВ юМо8

8А61 Сферическая решетка //3-40 эВ 104 10 эВ 107-108

ОС1 1.8 ГэВ 015 Однокристальный // 5-25 кэВ 100 10 кэВ 10п-1013

021 2-х кристальный // 1-15 кэВ ю4 5 кэВ 103-105

На каналах СИ (табл.1), в соответствии с конкретной задачей, монтировались измерительные камеры, содержащие вакуумный криостат, монохроматоры и детекторы вторичных излучений кристалла, в основном

б

люминесценции. Рассмотрены методики и техника измерения спектров свечения, возбуждения и кинетики затухания люминесценции при возбуждении рентгеновским СИ. Временная структура СИ использованных накопителей позволяет проводить исследования разрешенной во времени люминесценции кристаллов во временном интервале 1 — 200 не. Для данных измерений применялось два типа детекторов: ФЭУ, в том числе с микроканальными пластинами, с регистрацией время-амплитудным преобразователем времени между импульсами люминесценции и возбуждающим импульсом (метод старт-стоп), и диссектор, в котором осуществляется временная развертка пучка фотоэлектронов, синхронизированная с импульсами накопителя.

Исследованные диэлектрические кристаллы можно классифицировать на основе их электронной структуры, химического состава и электронных возбуждений, доминирующих в формировании сцинтилляционного отклика. В данной работе как главный параметр для классификации выбран тип доминирующего локализованного электронного возбуждения, рекомбинация которого приводит к излучению фотона люминесценции.

Первую группу, исследованных ионных соединений, составляют кристаллы с анионными экситонами, это, в частности, щелочно-галоидные кристаллы: Csl, KBr, Rbl, KI.

Вторая группа - кристаллы, в которых как дырки, так и электроны центра люминесценции расположены на электронных уровнях катиона, то есть кристаллы с катионными электронными возбуждениями: CeF3, CsPbCl3, в эту группу можно также включить Bi4Ge30n и PbW04.

В третью группу включены активированные кристаллы: LuA103:Ce, YAI03:Ce и их твердые растворы; бораты, фосфаты и сульфиды, активированные церием, а также Csl-Tl.

Большинство из исследованных кристаллов или уже широко применяются как неорганические сцинтилляторы, или являются модельными материалами для разработки новых сцинтилляторов.. Подавляющее большинство из них содержат ионы тяжелых элементов, что определяет особенности их электронной структуры и сцинтилляционных свойств. Наличие богатой структуры остовных уровней, начиная с энергии в несколько десятков электрон-вольт, позволило, в частности, использовать ВУФ излучение для исследования процессов, традиционно относимых к рентгеновской области спектра.

В первой главе кратко рассмотрены основные процессы релаксации возбужденной области кристалла, созданной рентгеновским фотоном. На начальном этапе (~10"13 сек) доминируют процессы неупругого рассеяния горячих электронов на электронах валентной зоны и верхних остовных уровней, а также Оже-релаксация остовных дырок. После релаксации горячих ЭВ возбужденная область содержит электроны и дырки с энергией

Рис.1: Пространственное распределение электронов и дырок в конце этапа размножения

Е<Е2 (Ег - запрещенная зона кристалла), число которых пропорционально энергии возбуждающего фотона ~ Ьу/2Е^). В силу зависимости длины электронного рассеяния от энергии электрона и локального характера Оже релаксации, пространственное распределение ЭВ по окончанию первого этапа релаксации чрезвычайно неоднородно (Рис.1). Возбужденная область кристалла, общие размеры которой зависят от энергии первичного фотона и могут достигать многих сотен нанометров, содержит малые области нанометрового размера, содержащие несколько ЭВ. Эти области будем называть областями большой локальной плотности (БЛП) ЭВ.

В таких областях электронные возбуждения нельзя рассматривать как изолированные, их релаксация происходит скоррелировано. На втором этапе релаксация контролируется электрон-фононным взаимодействием, которое приводит к остыванию ЭВ до энергии ~ кТ, локализации возбуждений с характерным временем ~ 10~13 сек и размытию локальной

плотности ЭВ но возбужденной области. Так как начальная энергия ЭВ различна, и примерно половина из них имеет энергию < 1 эВ, возможна локализация е-Ь пары при взаимодействии с другими ЭВ внутри области БЛП. При этих условиях возможна локализация в состояния, несуществующие для изолированной е-Ь пары. Такие локализованные состояния можно обнаружить методами разрешенной во времени люминесцентной спектроскопии.

Существенным преимуществом люминесцентной спектроскопии перед абсорбционной является ее большая чувствительность и избирательность, даже при низкой концентрации индуцированных в областях БЛП центров люминесценции. К недостаткам люминесцентных методов при регистрации короткоживущих состояний следует отнести более низкое временное разрешение по сравнению с абсорбционными. Этот недостаток в настоящей работе был частично компенсирован использованием диссектора, который позволял измерять спектры сверхбыстрого свечения на фоне медленного с временным окном до 20 пс. Однако основным ограничением при применении разрешенной во времени спектроскопии являлась большая, по сравнению со временем релаксации, длительность возбуждающего рентгеновского импульса СИ (сг~ 0.5 не).

В процессе рассеяния на фононах происходит размытие областей БЛП, возрастают расстояния между ЭВ. Если после остывания и локализации расстояния между ЭВ остаются в пределах взаимодействие (например, для диполь-дипольного взаимодействия Я ~ 10 нм) рекомбинация локализованных ЭВ, в частности люминесценция, отличается от рекомбинации изолированных ЭВ. Основным наблюдаемым эффектом в этом случае является тушение люминесценции, которое проявляется в уменьшении ее выхода и ускорении кинетики затухания.

Изложенные выше рассуждения о структуре области базируются на самых общих свойствах электронной релаксации в диэлектрическом кристалле. Несмотря на это, к началу выполнения настоящей работы предположение о создании рентгеновским фотоном областей БЛП и их влиянии на люминесцентные и оптические свойства кристаллов не представлялось очевидным, в первую очередь из-за отсутствия достаточных экспериментальных данных. Главной целью настоящей работы было получение этих данных. Наиболее эффективной экспериментальной техникой для решения поставленной задачи была техника разрешенной во времени люминесцентной спектроскопии.

Данные исследования проводились параллельно с развитием теоретических моделей электронной релаксации в кристаллах при возбуждении ионизирующими излучениями, которые разрабатывал А.Н. Васильев. Использование развитых им моделей позволило яснее интерпретировать многие экспериментальные данные и, в некоторых случаях, получить количественные оценки плотности ЭВ в областях БЛП.

Ясно, что формирование различных областей БЛП и их динамика во многом определяются электронной структурой кристалла. Детальная информация о первом этапе релаксации, необходимая, в частности, для моделирования областей БЛП, может быть получена из анализа спектров фотоэлектронов. Фотоэлектронная спектроскопия, особенно с использованием СИ, в настоящее время чрезвычайно широко применяется для исследования металлов.

При измерении фотоэлектронных спектров диэлектриков возникает целый ряд принципиальных трудностей, таких, как невозможность измерения уровня Ферми, возникновение поверхностного заряда. Поэтому основной задачей, в рамках темы настоящей работы, было совершенствование методики измерения.. фотоэлектронных спектров диэлектриков, с использованием СИ. В процессе этих исследований были получены новые . данные о структуре,, валентной зоны ЬиА103, о поверхности Сз1, а также данные ,об электронной релаксации в этом кристалле при возбуждении в области остовных 4с1 уровней цезия и йода (рис.2). При возбуждении в этой области, кроме создания 4с1 дырок, наблюдается ионизация более высоких электронных оболочек. В основном она носит квазиатомный характер (узкие резонансы типа Фано), что характерно для возбуждения остовного уровня. Было обнаружено изменение отношения между интенсивностями спин-орбитальных

Рис.2: Фотоэлектронные спектры тонкой пленки Сб1 (500 нм), напыленной на кремний, при возбуждении фотонами в области 40 -130 эВ (вид со стороны высоких энергий возбуждения). Буквами А,В,С и Б отмечены сечения системы пиков Оже для энергии 50 эВ.

Св5р„ С«5ри

компонент 5р уровня цезия при возбуждении в области максимума поглощения 4с1-оболочки йода, которое было интерпретировано как проявление кросс-переходов между ионами.

Во второй главе изложены основные экспериментальные результаты, полученные при возбуждении рентгеновским СИ накопителей электронов.

Цикл исследований кинетики затухания и спектров люминесценции на накопителе ВЭПП-3 выявил основные особенности взаимодействия мощного импульсного рентгеновского излучения с ионными кристаллами. Образование областей БЛП проявляется в ускорении кинетики затухания экситонной люминесценции и кросслюминесценции. и в возникновении радиационо-стимулированных центров свечения. . Зависимость

некоторых сцинтилляционных кристаллов в области энергий

6-25 кэВ. п

интенсивности люминесценции от энергии возбуждающих фотонов, изменяющейся в области края поглощения остовного уровня, была исследована при возбуждении монохроматическим рентгеновским СИ накопителя БС1.

Спектры энергетического выхода большой группы кристаллов были измерены в области энергий возбуждения 6-25 кэВ. При этих измерениях энергетическое разрешение составляло ~ 100 эВ. Основной целью было выяснение общих закономерностей зависимости энергетического выхода от энергии рентгеновского фотона. Как видно из рис.3, лишь у немногих из исследованных^ кристаллов наблюдается постоянство энергетического выхода. Причем, различные полосы свечения одного кристалла имеют различные спектры : энергетического выхода. Было установлено, что свечение автолокализованных экситонов и примесных центров имеет, как правило, непостоянный энергетической выход в_ широком интервале энергий в рентгеновской области.

Данную зависимость можно связать с изменением среднего расстояния между вторичными электронами и дырками. Зависимость вероятности создания экейтона или" возбуждения примесного центра свечения от среднего расстояния между термализованными электроном и дыркой подробно изучена для случал возбуждения в области первых порогов электронного рассеяния (Е6<Ьу<(2-5)Е£) и принципиально не изменяется при возрастании энергии возбуждающего фотона.

Лишь для некоторых полос свечения наблюдается постоянство энергетического выхода в исследованной нами области, например, для полосы 220 нм в ВаР2, люминесценции 290 нм в СеР3 и полосы 300 нм в Сб! Эти полосы свечения имеют различную природу, но их объединяет одна особенность - отсутствие вклада в создание центра свечения последовательного захвата мигрирующих по кристаллу электрона и дырки. Природа этих полос подробно рассмотрена в диссертации (в главах 2, 3 и 4).

Существенные особенности в спектрах энергетического выхода возникают, когда энергия фотона достигает края поглощения остовного уровня. В большинстве спектров в этой области наблюдается резкое падение выхода, антибатное коэффициенту поглощения. Этот эффект вызван в основном дополнительными потерями энергии в кристалле: во-первых, из-за возрастания выхода рентгеновской флюоресценции, во-вторых, из-за приповерхностных потерь энергии. Потери за счет выхода из кристалла части фотонов рентгеновской флюоресценции наиболее существенны при измерении в области К-краев поглощения из-за большой вероятности испускания фотона. Роль приповерхностных потерь может быть существенна при исследовании в области поглощения Ь, М, и N краев. Коэффициент поглощения для этих оболочек может достигать значений сравнимых с длинной диффузии ЭВ на поверхность.

Основываясь на предложенной выше схсмс формирования возбужденной области кристалла надо учитывать и эффекты тушения люминесценции в областях БЖ1. На краю поглощения существенная часть энергии передается остовной дырке, релаксация которой создает области БЛП с большим числом ЭВ, отсутствующие до края поглощения. Однако отделить вклад тушения в областях БЛП от механизмов потерь энергии является чрезвычайно сложной задачей, в некоторых кристаллах, например в СеР3 этот вклад может быть оценен из анализа кинетики затухания люминесценции. В отличии от механизмов потерь энергии, взаимодействие ЭВ в областях БЛП, может вызывать не только уменьшение выхода люминесценции, но и его усиление.

В ряде кристаллов были обнаружены полосы люминесценции с положительным скачком энергетического выхода на краях рентгеновского поглощения: 420нм в СзРЬС13 (рис.3 и 15), 370 нм в КВг (рис.4), 300 нм в Ск1 (рис.11). Возрастание выхода люминесценции на краю рентгеновского поглощения, несмотря на возрастание потерь энергии в кристалле, мы связываем с механизмами локализации,

специфическими для областей БЛП. Детальное рассмотрение каждой из этих полос свечения подтверждает 'о " к 16 1в 20 22 это предположение.

энергия фотона (кэв) В частности, полоса 370 нм в

Рис.4: Спектры возбуждения полос КВг усиливается при возрастании свечения КВг (Т=80 К): 370 нм плотности возбуждения при (точки) и 290 нм (пунктир) облучении ионами. Как видно из

рис.4, экситонное свечение 290 нм имеет стандартный спектр возбуждения, а именно, на К-краю поглощения брома (13.7 кэВ) наблюдается отрицательный скачок.

Относительно конкретной модели центра люминесценции, образованного в области БЛП, можно высказать следующие соображения. Полоса люминесценции 350-380 нм наблюдается в этом кристалле при возбуждении различными ионизирующими излучениями. Она интерпретируются обычно, как свечение экситонов, локализованных около собственных дефектов кристалла. Свечение усиливается при введении некоторых примесей или при создании дефектов и дислокаций в кристалле при его механической деформации. Существенным для рассматриваемой в

работе проблемы является усиление этого свечения, относительно обычного экситонного свечения, при создании областей БЛП в кристалле.

Как в случае локализации экситона в области кристалла, возмущенной стационарным дефектом (связанный на дефекте экситон), так и при локализации в области БЛП, где возмущение вызвано другими ЭВ или короткоживущими дефектами, локальное искажение электронной и пространственных структур стимулирует локализацию экситона. Такую локализацию можно назвать «стимулированная автолокализация экситона». Возрастание выхода на краю рентгеновского поглощения можно объяснить стимулированной автолокализацией в областях БЛП. Это требует, чтобы БЛП, создаваемая на этапе размножения ЭВ, сохранялась по крайней мере в течение локализации экситона, а именноЮ'13 - 10"12 сек.

В результате проведенных экспериментов были выбраны два кристалла, где наблюдается стимулированная локализация экситона в областях БЛП, которые нами рассматриваются как модельные. Это, во-первых, Сб!, в чистых кристаллах, при рентгеновском возбуждении доминирует полоса свечения 300 нм, которая интерпретирована нами, как результат стимулированной автолокализация анионного экситона (подробно обсуждается в главе 3). Во-вторых, СзРЬС13) в котором наблюдается стимулированная локализация катионных экситонов в (глава 4).

Кинетика затухания люминесценции также содержит информацию о плотности вторичных ЭВ, создаваемых фотоном. Критерием изменения является отклонение от простой экспоненциальной зависимости, которая присуща данному центру люминесценции при прямом его возбуждении фотоном. Взаимодействие локализованных ЭВ, созданных в одной области „ БЛП, проявляется в кинетике

люминесценции как ускорение начального этапа затухания, § которую удобно представлять как

е- зависимость мгновенного

времени затухания от времени (рис.5):

г(0 "

2 О

що-

£Й

0 12; Время (не)

Рис.5: Зависимость мгновенного времени затухания для КЛ ВаРг при возбуждении: 1 - фильтр (Ве+Та) и 2-фильтр из Ве, пунктирная линия -экспонента с временем 800 пс.

В таких переменных ясно виден неэкспоненциальный характер начального участка затухания, который определяется тушением люминесценции. В работе обсуждаются кинетики затухания кросс-люминесценции (ВаБ2, СбС1, СзСаСЬ) и экситонной

люминесценции (СеРз, ВаР2, ВСО), измеренные с помощью диссектора при различных энергиях возбуждающего рентгеновского СИ накопителя ВЭПП-З и температурах.

Возрастание тушения было обнаружено при возбуждении мягким рентгеновским излучением. В этой области при поглощении фотона основная энергия передается глубокой остовной дырке, а не горячему электрону. С ростом энергии фотона соотношение смещается в пользу электрона, при рассеянии которого распределение ЭВ в возбужденной области становится более равномерным, размеры области увеличиваются. Исследование затухания люминесценции позволило сделать вывод о преимущественном создании областей БЛП при релаксации остовных дырок.

Кросс-люминесценция является прекрасным зондом для исследования механизмов переноса энергии и взаимодействия электронных возбуждений. Появление в окрестности остовной дырки экситона или электрона снимает запрет на Оже-релаксацню этой дырки, что приводит к тушению кросс-люминесценции.

В ВаР2 процессы взаимодействия ЭВ наблюдаются при возбуждении уже в ВУФ области спектра. Структура спектра возбуждения кросс-люминесценции и зависимость кинетики , затухания от энергии возбуждения (рис.6) в области энергий до 90 эВ определяются

Рис. 6 : Возбуждение кросс-люминесценции BaF2 в ВУФ области (10 - 150 эВ): 1 - спектр возбуждения КЛ, 2 - ускорение кинетики затухания (Q = I(t=2nc)/I(t=0)) при различных энергиях возбуждения, 3 - полный фотоэлектронный выход в области поглощения 4d Ва.

I 1 1 1 I 1 ■ ■ I ■ 1 1 I 1 40 60 80 100

Энергия фотона (эВ)

приповерхностными: потерями и взаимодействием остовной дырки с экситонами й электронами, созданными на первых порогах размножения ЭВ. Эти процессы были подробно изучены в последние годы многими авторами.

' В настоящей работе представлены результаты измерений при возбуждений фотонами более высоких энергий, которые способны возбуждать глубокие остовные -уровни. Резкий спад выхода кросс-люминесценции ВаР^, с одновременным ускорением кинетики затухания; был обнаружен в области начала поглощения остовного 4(1 уровня Ва (рис.6).' Этот эффект нельзя объяснить возрастанием поглощения и, соответственно,"приповерхнЬстных потерь, так как поглощение в области 20-50 эВ выше, а тушение в этой области меньше. Установлено, что при релаксации 4с1 дырки резко' Возрастает плотность областей БЛП, поэтому данный' результат подтверждает ■ наш вывод о взаимодействии ЭВ в областях БЛП, созданных при возбуждении рентгеновским излучением глубоких остовных уровней. Аналогичные результаты были получены при исследовании в области поглощения 4й оболочки в других кристаллах, в частности, в СоР3.

В СеР3; как было установлено в работе, тушение люминесценции вызвано взаимодействием катионных экситонов (возбужденных ионов церия), созданных при релаксации областей БЛП.- Подвижность экситонов возрастает с ростом температуры кристалла в интервале 80 - 400 К, что приводит к возрастанию относительного разлета экситонов и. уменьшению тушения.

Следует учитывать соотношение между временем жизни ЭВ и частотой повторения импульсов накопителя. При большом времени жизни тушителей или центров свечения возможны эффекты накопления ЭВ от различных импульсов. Эти эффекты могут быть существенны, например, при рассмотрении экситонной .люминесценции«' со временем жизни 0,5-1 мкс. Для анализа явлений; связанных с областями БЛП, нами были использованы люминесцентные зонды с временами жизни 1-20 не.

Анализ' кинетики затухания люминесценции СеБз позволил оценить создаваемую при рентгеновском возбуждении плотность локализованных катионных экситонов.. Для этого была использована разработанная А.Н. Васильевым схема моделирования кинетики. Ее преимущество, перед подгонкой кинетики несколькими экспонентами, состоит в малом числе подгоночных параметров. Модель позволяет оценить среднее число тушителей в сфере порядка радиуса взаимодействия. Полученные оценки плотности (2-7 ЭВ в сфере радиусом 10 нм) значительно превышают среднюю объемн>то плотность ЭВ, создаваемых даже при возбуждении мощным рентгеновским.излучением со сплошным спектром. Учитывая, что данная оценка сделана для локализованных ЭВ, плотность в областях

БЛП во время локализации ЭВ должна быть по крайней мере в 10 раз выше.

В главе 2 также обсуждаются результаты исследования радиационно-индуцированных при рентгеновском возбуждении центров свечения в диэлектрических кристаллах. Эти центры можно рассматривать как детекторы процессов дефектообразования и стимулированной локализации в областях БЛП:. Спектр свечения экситона или иона примеси чувствителен к различиям в локальной структуре кристалла. В настоящей работе в качестве люминесцентного зонда применяется трехвалентный ион церия. Его достоинства: быстрое время (~ 20 не) и большая вероятность высвечивания при 5<1—4Г переходе, а также чувствительность 5(3 оболочки к

изменениям ближайшего окружения, и, наоборот, нечувствительность 4Г оболочки к этим изменениям-(расщепление которой определяется спин-орбитальным взаимодействием).

В спектрах свечения СаБ-Се и 8г8-Се (рис.7), измеренных при различных энергиях возбуждения (от 3 эВ до 100 кэВ) были выделены полосы свечения, возникающие только при рентгеновском возбуждении, которые, были интерпретированы как свечение церия рядом с радиационным дефектом. Спектры свечения этих радиационно-индуцированных центров имеют форму, подобную спектрам ионов в неискаженных узлах решетки, но смещены в длинноволновую область. Величина смещения определяется структурой ближайшего окружения иона.

Как уже обсуждалось выше, локализация ЭВ в кристалле, где рентгеновским излучением созданы области БЛП, может приводить к возникновению новых центров свечения. Это могут быть короткоживущие центры свечения, что связано как с нестабиль'ностью зоны, в которой происходит локализация, так и со свойствами локализованного экситона каждого конкретного

Энергия фотона (эВ)

Рис.7: Спектры люминесценции СаБ-Се (вверху) и ЗгЭ-Се (внизу) при возбуждении в полосе поглощения церия (1), на краю фундаментального поглощения ЩЗС кристалла (2), рентгеновским излучением 20 кэВ (3), синхротронным рентгеновским

излучением 2-100 кэВ (4)

§ X

И

у/

■/ *

/ * ч

«*.•*" *** .1 1 . ... 1 ... .

з.о

3,5

4,0

5,0

ш

' г-

X .

л' . \

• V

ч-

1 1 ■ 1 1 > > 1 ! 1 ,,,!,. 1 ,

3,0

3,5

4,0

4,5

5,0

Г \ СБ1

.... 1 .... 1 . . ■ ■ 1 . . . .

3,0

5,0

кристалла. Нами были исследованы спектры свечения различных кристаллов при возбуждении мощным СИ накопителя ВЭПП-3, и регистрацией с помощью диссектора (временные ворота 50 пс) быстрой компоненты свечения. Такая техника измерения позволила выделить полосы свечения, обычно не различимые на фоне более медленных и интенсивных полос. В частности, в спектрах свечения йодидов щелочных металлов были обнаружены полосы свечения, близкие по своему спектральному положению к полосам свечения синглетных экситонов в

соответствующих кристаллах (рис.8). Эти полосы смещены в длинноволновую сторону, на 0,2 эВ и наблюдаются при значительно более высоких температурах, чем соответствующие экситонные полосы.

3,5 4,0 4,5 Энергия фотона (эВ)

Рис.8: Спектры быстрой компоненты Наиболее эффективно такое свечение люминесценции кристаллов С51, Ш возбуждается в Сб1, оно используется и К1 при рентгеновском возбужде- Даже в сцинтилляционных детекторах, нии, при Т=300 К. Стрелками

отмечены положения максимумов Д третьей глаее_исследована

синглетных экситонов при Т=10 К. быстрая собственная люминесценция в

Сз1, возбуждаемая в этом кристалле в широком интервале температур (80- 400 К), полоса свечения которой (295-320 нм) расположена на длинноволновом краю полосы синглетного экситона. Это свечение интерпретировано нами как экситон, локализованный в области БЛП около короткоживущего радиационного дефекта.

Спектр свечения экситонной люминесценции Сб1 при ВУФ возбуждении на краю фундаментального поглощения и при Т=10 К состоит из двух полос свечения 290 нм (х~2 не) и 340 нм (т~1мкс). Первая полоса тушится около 20 К, вторая - 200 К. При рентгеновском (и гамма) возбуждении при температуре выше 20 К в интервале 290-320 нм наблюдается полоса свечения, спектр и кинетика затухания которой (рис.9) существенно изменяются с ростом температуры от 80 К до 400 К. Максимум интенсивности достигается при температуре -150 К, а максимум полосы свечения смещается в длинноволновую сторону. При

Т=300 К кинетика затухания может быть описана как минимум тремя экспонентами (зависит от интервала) с характерными временами 5 -100 не. При этом, около 80 % центров высвечивается в первые 20 не после импульса возбуждения. Это собственная люминесценция кристалла подобно экситонному свечению.

Однако, несмотря на ВЫСОКИЙ Время (НС)

выход этой люминесценции при рис9: Кинетика затухания

рентгеновском возбуждении; > ее люминесценции СэГ, измеренная для спектр возбуждения принципиально свечения 300 нм в диапазоне отличается ' ОТ .: классического температур образца 100-400 К. спектра возбуждения экситонной

люминесценции. Выход в области края фундаментального поглощения и вплоть до 20-30 эВ практически нулевой, тогда как экситонная

люминесценция в этой области обычно имеет абсолютный максимум эффективности

возбуждения. При измерении в более широкой спектральной области было установлено, что порог возбуждения свечения 300 нм имеет экспоненциальную форму .- и расположен в области . края поглощения 4А оболочки I (рис.10). Также как для рассмотренного выше тушения кросс-люминесценции в области остбвного поглощения, измеренный спектр нельзя объяснить с использованием только модели приповерхностных потерь.

Многократное превышение энергии Рис.10: Спектры возбуждения люми- порога: создания центров свечения, несценции Сз1: а - 300 нм (Т=300 К, над энергией экСитона однозначно сплошная линия), 340 нм (Т=80 К, указывает на многочастичный пунктир); б - 300 нм (Т=300 К, механизм > локализации. Одним из сплошная линия). Пунктиром показана возможных вариантов может быть экспонента с характерной энергией 7 яокали3ацйя экситона ; около эВ. - Стрелкой указана энергия радиационного дефекта, созданного

Энергия фотоха (эВ)

резонансного оболочки I

возбуждения

4(1

в той же области БЛП. В поддержку

гипотезы о стимулированию! локализации дефектом решетки можно привести следующие аргументы. (1) Наблюдается слабая полоса возбуждения свечения 300 нм на длинноволновом краю экситонного поглощения, характерная для создания экситонов около стационарных дефектов. (2) Известно, что время жизни радиационных дефектов часто зависит от энергии возбуждения. Похожую зависимость имеет кинетика люминесценции 300 нм, при рентгеновском возбуждении наблюдаются длительные компоненты в кинетике затухания (более 100 не), которые отсутствуют при возбуждении 60 эВ. (3) В работе доказана, в частности методом фотостимулированной десорбции, возможность создания радиационных дефектов в Сэ1 фотонами с энергией 50 эВ и выше. (4) Выход и кинетика затухания свечения 300 нм чувствительны к внедрению ионов примеси.

С ростом энергии возбуждения, при достижении области поглощения очередного глубокого остовного уровня в спектре энергетического выхода свечения 300 нм наблюдается положительный скачок интенсивности (рис.11).

В четвертой главе представлены результаты исследования кристаллов с катионными экситонами. В СеБз частично заполненные электронные состояния 4Г оболочки расположены на 4 эВ выше потолка валентной зоны, сформированной 2р состояниями фтора. Дно зоны проводимости образованно 5ё состояниями церия. Возбужденные состояния, возникающие при переходе электрона 4£-»5с1, имеют сильно локализованный, ионный характер, спектр свечения тот же, что у изолированного иона церия в кристаллической матрице ЬаР3, что также указывает на сильно локализованный характер этих возбуждений. Вместе с тем, электронные возбуждения церия имеют такое характерное для экситонов свойство, как миграция на большие расстояния в кристалле. Оценить длину диффузии катионных экситонов можно с использованием модели приповерхностных потерь.

Энергия фотона(эВ)

Рис. 11: Спектры возбуждения люминесценции Сз1 (2 - 300 нм, 3 -420 нм) и рентгеновской флюоресценции (1) при Т=300 К в области поглощения Ь3 края йода.

При возбуждении в области фундаментального поглощения коэффициент поглощения достигает значений 106 см'1. Спектры возбуждения, измеренные для двух граней кристалла (свежий скол и ■ полированная грань) отличаются друг от друга из-за различия приповерхностных потерь (рис.12). Оценка длины диффузии, полученная из анализа этих спектров, составляет менее 10 нм. При такой длине диффузии не должны наблюдаться приповерхностные потери в области 45-5с1 поглощения церия. Однако в спектре возбуждения СеР3 в этой области обнаружена структура, антибатная коэффициенту поглощения.

Исследования спектров возбуждения твердых растворов кристаллов ЬахСе).хРз подтвердили связь этой структуры с коэффициентом поглощения (рис.13). При малых концентрациях церия спектр возбуждения повторяет форму спектра поглощения, отражая долю поглощенного кристаллом возбуждающего излучения. С ростом концентрации спектр перестает зависеть от энергии возбуждения, что указывает на полное поглощение кристаллом света и отсутствие потерь, коррелированных с поглощением. При концентрации церия больше 50% спектр возбуждения становится антибатен спектру поглощения. Изменяется также кинетика затухания, наблюдается ускорение затухания на начальной стадии, величина которого коррелированна с коэффициентом поглощения. Оценка длины диффузии катионных экситонов на основе анализа спектров возбуждения и кривых затухания люминесценции с использованием модели приповерхностных потерь дает значения 400-600 нм, что во много раз больше, чем получается при анализе спектров, измеренных в области фундаментального поглощения. Для оценки использовались две предельные формулы модели приповерхностных

Энергия фотона (эВ)

Рис.12: 1 - спектр поглощения СеР3; 2, 3 - спектры возбуждения люминесценции 290нм (2 - свежий скол кристалла, 3 - полированная поверхность кристалла)

потерь:

V) =• - ехр

для . «1 (случай фундаментального

Длина волны (нм) 260 250 240 230 220 210 200

0.05% Се

0.05% Се ■

10% Се

Т"

поглощения) и г]{ку) = I для ай »1 (поглощение 4£-5с1).

5 • а(г.у)!.

Наблюдаемое различие в длине диффузий, измеренной при прямом возбуждении церия фотоном и при ВУФ возбуждении, объясняется

различием механизмов возбуждения. При' прямом' возбуждении светом создается катионный экситон в нерелаКсированном состоянии. Длина '' Диффузии свободных экситонов !'в ионных кристаллах составляет Порядка 500 нм.

При ВУФ и рентгеновском возбуждении кристалла возбуждение иона церия осуществляется в три. этапа: ионизация церия, релаксация иона Се и захват электрона релаксированной 4f дыркой. В этом случае диффузия происходит , в основном за счет диполь-дипольного переноса между двумя соседними ионами церия. Критический радиус для такого переноса для 41>5с1 переходов с широкими полосами свечения и поглощения составляет —1 нм при комнатной температуре, радиационное время жизни возбужденного церия составляет 20 не. Величина определяется

перекрытием спектров свечения и возбуждения церия, это перекрытие возрастает с ростом температуры. Общая длина диффузии за время жизни релаксированного катиошхого . экситона в СеР3 составляет порядка 5 / нм.

Хорошее совпадение оценок длины диффузии, полученных из анализа измеренных спектров и предположения^.о .модели экситонных состояний, позволяет' сделать- вывод, что сцинтилляционные свойства СеРз определяются свойствами релаксированных катионных экситонов, имеющих малую длину диффузии, и соответственно; локализованных в

50% Се

"•ч

т

V-

100% Се

5.0 5.5 6.0 6,5

Энергия фотона (эВ)

Рис.13: Спектры возбуждения люминесценции 290 нм кристаллов ЬахСе1_хР3 (концентрация церия указана цифрами) и моделирование спектров для образцов с 50% и 100%

410 415 420 425 430

Длина волны (нм)

Рис.14: Экситонный пик в спектре отражения СэРЬСЬ (кривая 1). Люминесценция при возбуждении азотным лазером при Т = 80 К (кривая 2) и Т = 300 К (кривая 3). Спектр люминесценции при рентгеновском возбуждении, Т = 80 К (кривая 4).

пределах областей БЛП. Взаимодействие этих катионных экситонов приводит к тушению люминесценции при рентгеновском и гамма возбуждении и к ограничению световыхода этого сцинтиллятора.

Во втором кристалле, рассмотренном в главе 4, СзРЬС13, катионные экситоны локализовании на ионе свинца. Дно зоны проводимости сформировано бр-состояниями свинца, а верхняя валентная подзона -бз-состояниями. Расстояние между верхней валентной подзоной и следующей подзоной составляет около 3 эВ. Спектр люминесценции изменяется как при изменении типа возбуждения, так и его плотности (рис.14). При возбуждении УФ или ВУФ излучением низкой плотности в спектре доминирует широкая красная полоса свечения. С ростом плотности УФ возбуждения (например, азотный лазер) усиливается свечение свободных экситонов (кривая 1), при понижении температуры до 80 К это свечение состоит из группы полос около 415 нм и полосы 420 нм. Последняя резко возрастает при росте плотности возбуждения, при высоких плотностях она доминирует в спектре свечения.

Большой стоксов сдвиг полосы 420 нм указывает на локализацию экситона.

Сильная нелинейность

свечения 420 нм с ростом плотности возбуждения позволяет предположить, что локализация происходит при взаимодействии экситонов, или экситона с радиацион-

500Q

5025 5050 Энергия фотона (эВ)

Рис. 15 возбуждение свечения 420 нм (точки) и рентгеновской флюоресценции в кристалле СбРЬС13 при Т=80 К в области Ь3 края поглощения цезия.

ным дефектом, или экситона с захватившей электрон-.или дырку ловушкой. В любом случае для такой локализаций необходима БЛП ЭВ. Поэтому наблюдение при рентгеновском возбуждении свечения 420 нм (рис.14) подтверждает' предложенную в работе гипотезу об областях БЛП в кристалле, создаваемых при рентгеновском возбуждении и их влиянии на локализацию и рекомбинацию ЭВ. Кроме того, также подтверждается вывод о природе возрастания выхода люминесценции при возбуждении около рентгеновского края поглощения (рис.15).

В пятой главе изложены полученные автором результаты исследования кристаллов с примесными центрами свечения. В сцинтилляторах примесные ионы, например, таллий, часто служат центрами рекомбинации. В последние годы при разработке новых быстрых сцинтилляторов все больший интерес привлекают кристаллы, активированные редкоземельными ионами. Наибольший интерес, как активатор для таких кристаллов, представляет ион церия. Эффективность сцинтилляции существенно зависит от эффективности передачи энергии от кристаллической матрицы иону примеси. Возбуждение Се3+ электронно-дырочной парой, созданной в кристалле рентгеновским фотоном, происходит в следующей последовательности:

Се3+ + Ь —> Се4+ —> Се4+ + е —> (Се3+)*, где е, Ь электрон в зоне проводимости и дырка в валентной зоне,: . соответственно. Захват электронно-дырочной пары ионом церия только в определенной последовательности накладывает достаточно жесткие условия на выбор матрицы, в которой такой захват эффективен. Локализация дырки на Се + более вероятна при расположении 4£ уровня церия вблизи валентной зоны.

Зона проводимости

5(1

4{

Валентная зона

(я) I

I

II

III

Се

з+

Рис. 16: Диаграмма электронных состояний для трех типов кристаллов, активированных редкоземельными ионами Исследование большого числа ионных кристаллов с примесью иона привели к следующей их классификации по эффективности возбуждения церия (рис.16). (I) - Кристаллы, где захват дырки на церий маловероятен из-за большого энергетического зазора между валентной зоной и 4Г - обрлочкой.: Это в первую очередь фторосодержащие кристаллы. (II) - Кислородосодержащие уристаллы.'где зазор мал и захват

Рис.17: Электронные уровни примесного иона (Се3+) с учетом автоинизационных состояний в зависимости от конфигурационной координаты. Показаны различные относительные положения возбужденных состояний примеси (а,б,в) дырки весьма вероятен. (III) - Кристаллы, где в переносе дырки на церий участвует промежуточный дырочный уровень захвата, ассоциированный с церием (комплексный центр свечения). Естественно, были обнаружены кристаллы, которые не вписываются в эту простую классификацию. Это связано с тем, что кроме эффективного захвата дырки необходимо анализировать локализацию электрона на ионизованном церии.

В процессе локализации электрон проходит через так называемые автоионизационные уровни примеси. -5 Это электронные уровни, образованные * смешиванием состояний зоны ^ проводимости кристалла с 5сЗ ' § электронной оболочкой церия. Эти § состояния играют роль электронной | ловушки и, в принципе, облегчают « локализацию электрона на примеси. Однако, в зависимости от конкретной' электронной структуры (как показано на рис.17), захват электрона на ^ автоионизационные состояния может

приводить или к эффективному ........

свечению церия (а) 1 или к 6 г » » ю и «

безызлучательной рекомбинации Энергия фотона (эВ)

электрона и дырки (в). Были изучены рисЛ8; Спеиры возбу)КДенш1 автоионизационные состояния во ^у^-.Рг (вверху); отношение, многих кристаллах, активированных спектра возбуждения М редкоземельными ионами. Эти люминесценции к спектру электронные уровни могут быть возбуждения 5<1-4£ свечения.

обнаружены в спектрах возбуждения люминесценции (рис.18) кристаллов типа (б). Тушение люминесценции церия при возбуждении фотонами с энергией меньше ширины запрещенной зоны, позволяет идентифицировать автоионизационные состояния в кристаллах типа (б) и (в). В кристаллах типа (а) наблюдается только дополнительная полоса в спектре возбуждения при энергии большей, чем энергия верхнего 4£-5ё перехода.

Эффективность переноса энергии от кристалла к иону примеси и другие сцинтшшщионные свойства диэлектрических кристаллов определяются локальной электронной и пространственной структурой кристалла и распределением вторичных электронных возбуждений в кристалле. В твердых растворах кристаллов возможно варьирование этих параметров, что делает их интересными объектами для исследования механизмов релаксации энергии в диэлектриках. Нами были исследованы твердые растворы как с постоянной концентрацией люминесцирующего иона (Се), типа АхКьх:Се, так и с переменной, типа А^Сеьх (где А- анион, К -катион, 0<х<1). Наряду с плавным изменением свойств в ряду твердых растворов, вызванных изменением средней величины постоянной кристаллической решетки, наблюдались ступенчатые изменения люминесцентных свойств. Эти изменения были интерпретированы Рис.19: Спектры возбуждения как результат ближнего расслоения люминесценции ЬихУ,.хАЮ3-Се твердого раствора, которое влияет

на пространственное распределение вторичных ЭВ и может, в частности, уменьшать разлет электронно-дырочный пары. Были обнаружены такие области концентраций твердого раствора, где выход люминесценции при рентгеновском возбуждении максимален, а послесвечение сильно подавлено. Аналогичные эффекты проявляются также при возбуждении в области края фундаментального поглощения. Например, в твердых растворах ЬихУ].хА10з-Се эффективность захвата экситона и электрона дырочной пары на церий (рис.19) существенно возрастает в образцах с промежуточной концентрацией катионов (0.3<х<0.7). При этом наблюдается хорошая корреляция с измерениями световыхода при гамма-возбуждении.

В шестой главе обсуждается участие автора в разработке новых сцинтилляционных материалов. Эти исследования носят прикладной характер и продолжаются в настоящее время:

- Оптимизация сцинтилляционных свойств тонких игольчатых слоев Csl-Т1 для двухкоординатных медицинских детекторов в режиме реального времени. При исследовании этих сцинтилляторов было впервые применено микрофокусированное рентгеновское СИ.

- Поиск и разработка быстрых сцинтилляторов для позитронной эмиссионной томографии. Были предложены сцинтилляторы на основе твердых растворов LuxYi.xA103, активированные церием, и выполнены исследования их оптических и сцинтилляционных свойств.

- Разработка сцинтилляторов для эксперимента CMS в ЦЕРНе на основе PbW04.

Выбор кристаллов PbW04 был продиктован их большим сечением взаимодействия с фотонами сверхвысоких энергий и относительно низкой стоимостью синтеза, однако люминесцентные свойства этих кристаллов были неудовлетворительными. Поэтому была необходима оптимизации сцинтилляционных свойств этого кристалла. Сложность

исследований определялась низким световыходом PbW04 . Для исследований, было использовано ВУФ и рентгеновское СИ большой мощности. Спектр свечения PbWOi состоит из широкой неэлементарной полосы, структура которой была чрезвычайно чувствительна к условиям синтеза кристалла. Исследования разрешенной во времени люминесценции выявили, что за сцинтилляции ответственна только коротковолновая компонента спектра свечения (рис.20). Была установлена связь между химическим составом кристалла и структурой спектра свечения. Небольшое отклонение от стехиометрии кристалла вызывает не только появление медленных длинноволновых полос в спектре свечения, но и ухудшение радиационной стойкости кристалла.

Время (не)

Рис.20: Кинетика затухания, измеренная при рентгеновском возбуждении для различных областей спектра (отмечены на рисунке). Вставка: спектральное распределение различных временных компонент люминесценции.

Была разработана методика исследования радиационной стойкости PbW04 с использованием рентгеновского СИ, и экспресс-методика анализа качества кристалла по спектру люминесценции. Исследования проводились при непосредственном контакте с производителем кристаллов (Богородицким заводом), всего в процессе этого исследования было изучено более 100 образцов.

Электронная структура РЬШ04 в области запрещенной зоны достаточно сложна, это связано с перекрытием вкладов от электронных оболочек свинца (бэ, 6р) и анионной группы. Поэтому в этом кристалле, в отличие от рассмотренного выше СбРЬСЬ, состояния катионного и анионного экситонов близки по энергии. Исследования спектров возбуждения и отражения РЬ^/С^ (рис.21) позволили установить связь

ю 100

Энергия фотона (эВ)

Рис.21: Спектр отражения РЬ\\Ю4 (кривая 1), спектр возбуждения люминесценции 390 нм (2). Поглощение РТ^О« (3) и парциальное поглощение РЬ 5с1 оболочки (литературные данные).

между амплитудой первого экситонного максимума в спектре отражения и величиной вклада коротковолновой компоненты свечения в спектр свечения. На основе этих исследований была предложена гипотеза о природе коротковолнового свечения, которое интерпретировано нами как люминесценция катионного экситона.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ ДИССЕРТАЦИИ.

1. При возбуждении рентгеновским синхротронным излучением выполнен цикл исследований люминесценции с временным разрешением ионных кристаллов и их твердых растворов с разными типами локализованных электронных возбуждений: с анионными экситонами (щелочно-галоидные кристаллы), с катионными экситонами (СехЬа,.хРз, СехЬаЬхР04, СбРЬСЬ, РЬ"У/04) и с примесными ионами (ЬихУ1.хА10з:Се, Сах8г,.х8:Се, СэМ!).

2. Методами люминесцентной спектроскопии с временным разрешением с использованием диссектора при возбуждении рентгеновским синхротронным излучением исследована зависимость люминесценции ионных кристаллов от спектра возбуждающего излучения:

• обнаружены изменения кинетики затухания люминесценции и возникновение новых полос в спектрах свечения, которые аналогичны наблюдаемым при облучении кристаллов мощными электронными или ионными пучками и характерны для проявления взаимодействия электронных возбуждений. При рентгеновском возбуждении такое взаимодействие возможно при условии сильной пространственной неоднородности локализованных электронных возбуждений;

• установлено влияние на локализацию и рекомбинацию электронных возбуждений малых областей нанометровых размеров с большой локальной плотностью вторичных электронных возбуждений, создаваемых в кристалле рентгеновским фотоном;

• при рентгеновском возбуждении ряда кристаллов (Сз1, КВг, ШЛ, К1, СвРЬСЬ) обнаружена локализация экситонов в состояния, отличные от создаваемых при возбуждении на краю фундаментального поглощения. Предложена гипотеза о локализации экситона в эти состояния в областях высокой локальной плотности электронных возбуждений;

• рассмотрены механизмы взаимодействия электронных возбуждений в областях высокой локальной плотности, приводящие к тушению люминесценции, и исследована зависимость эффективности тушения от температуры в кристаллах СеБз и СзС1.

3. Выполнено систематическое исследование спектров возбуждения люминесценции в области краев рентгеновского поглощения:

• в большинстве случаев обнаружено скачкообразное уменьшение выхода люминесценции при переходе энергии возбуждения через

край рентгеновского поглощения, которое объясняется тремя процессами: уменьшением доли поглощенной энергии за счет увеличения выхода рентгеновской флюоресценции, возрастания приповерхностных потерь и тушением в областях большой локальной плотности электронных возбуждений, создаваемых при релаксации остовной дырки;

• в ряде кристаллов обнаружено скачкообразное увеличение энергетического выхода люминесценции при возбуждении в области краев, рентгеновского поглощения.

4. Детально исследована'высокотемпературная локализация экситонов в

кристаллах Сз1, в частности:

• установлен энергетический порог создания локализованных экситонов при комнатной температуре, который расположен около энергии ионизации 4(1 оболочки йода. Интенсивность люминесценции возрастает в области порога по экспоненциальному закону с показателем, близким по своему значению к энергии свободного анионного экситона в Сз1;

• обнаружено возрастание интенсивности свечения 300 нм в Сб1 возбуждении в области рентгеновского края поглощения;

• установлена возможность радиационного дефектообразования в Сб1 фотонами с энергией 50 эВ.

5. Исследованы свойства катионных экситонов в трех различных ионных

кристаллах: СеР3, СзРЬСЬ, РЬ'Ж)4:

• на основе анализа кинетики затухания и спектров возбуждения люминесценции, с использованием модели приповерхностных потерь, установлена зависимость длины диффузии катионных экситонов в СеР3 от способа их создания. Экситоны, непосредственно созданные при возбуждении в полосе их поглощения, имеют длину диффузии более 600 нм, тогда как экситоны, созданные через захват электрона релаксированной 4£ дыркой, имеют длину диффузии ~10 нм;

• исследована локализация катионных экситонов в СзРЬС13. Полоса . свечения 420 нм, наблюдаемая только при большой интенсивности

возбуждения азотным лазером на краю фундаментального поглощения, доминирует в спектре свечения при, рентгеновском возбуждении.'В спектре возбуждения этой полосы в области Ь3 края рентгеновского поглощения Сб наблюдается резкое увеличение интенсивности свечения. Исследована также температурная зависимость полосы 420 нм;

• На основе исследований люминесценции с временным разрешением и спектров отражения в области края фундаментального поглощения серии кристаллов PbWC>4 ультрафиолетовая полоса люминесценции интерпретирована как свечение катионного экситона.

6. Исследованы условия локализации электронных возбуждений в ионных кристаллах с примесными ионами:

• изучена связь между относительным положением электронных уровней примесного иона в запрещенной зоне и доминирующими при рентгеновском возбуждении механизмами локализации электронных возбуждений на этом ионе (центре люминесценции);

• методами разрешенной во времени люминесцентной спектроскопии при возбуждении ВУФ синхротронным излучением исследованы смешанные электронные состояния, образуемые примесным ионом и ионами кристалла (автоионизационные состояния примеси);

• обнаружено, что в рядах твёрдых растворах ионных кристаллов интенсивность люминесценции увеличивается, а и доля фосфоресценции в кинетике затухания уменьшается в образцах,;с относительной концентрацией компонент раствора 30-50%. Предложена гипотеза об увеличении доли генетической рекомбинации при этих концентрациях за счет ограничения длины разлета электронно-дырочной пары.

7. Разработанные экспериментальные методы спектроскопии ионных кристаллов при возбуждении рентгеновским синхротронного излучения н развитые в работе модели были использованы при разработке новых сцинтилляционных материалов:

• разработана методика анализа кристаллов PbWO^ для эксперимента CMS на ускорителе LHC в ЦЕРНе, основанная на спектрально-кинетическом анализе люминесценции кристалла при возбуждении рентгеновским синхротронным излучением;

• выполнены исследования новых сцинтилляторов для позитронной эмиссионной томографии на базе твердых растворов LuxYi.xA103 :Се;

• исследованы люминесцентные свойства тонких слоев нитевидных кристаллов Csl-Tl - материалов для нового поколения плоских двухкоординатных детекторов для медицинской рентгенографии. Впервые выполнены исследования люминесцентных свойств кристаллов с применением микронных пучков рентгеновского синхротронного излучения.

ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. М.-Л.Ю.Аллсалу, А.Н.Бельский, Э.И.Зинин, ИА.Каменских, Б.Михайлин, М.Т.Орав, А.В.Шепелев. Рентгенолюминесценция активированных сульфатов и сульфидов Са и Sr при возбуждении синхротронным излучением. Известия АН СССР, сер. Физика, т. 50, 581-686, 1986

2. Рыбаков Б. В., Терехин М. А., Вельский А. Н., Васильев А: Н., Каменских И. А., Михайлин В. В., Методика измерения спектров возбуждения люминесценции с применением синхротронного излучения, Вопросы атомной науки и техники, серия Общая и ядерная физика, вып.3(36), с.91-92,1986

3. А.Н.Бельский, В.Н.Колобанов, В.В.Михайлин, Б.В.Рыбаков, М.А.Терехин, Измерение спектров возбуждения люминесценции щелочноземельных сульфидов с применением специализированного источника синхротронного излучения ИАЭ им.И.В.Курчатова, Оптика и спектроскопия , т.62, с.590-593, 1987

4. Belsky A.N., Ivanov S.N., Kamenskikh I.A., Kolobanov V.N., Mikhailin V.V., Oreklianov P.A., Vasii'ev A.N., Repin N.G., Rybakov В. V., Terekhin M.A., Vasil'ev A.A., Station for VUV-spectroscopy at beam line M of the storage ring Siberia-1, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, A261 (1987) 85-89

5. Belsky A.N., Kamenskikh I.A., Mikhailin V.V., Shpinkov I.N., Vasil'ev A.N. Electronic Excitations in Crystals with Complex Oxyanions, Physica Scripta 41 (1990) 530-538

6. Belsky A. N, Gektin A. V., Mikhailin V. V., Rogalev A. L., Shiran N. V., Vasil'ev A. N., Zinin E. I., Fast UV-luminescence of Csl crystals, Preprint ISC-90-26, Kharkov: Institute for Single Crystals, 16 p., 1990

7. Belskiy A. N., Gektin A. V., Mikhailin V. V., Rogalev A. L., Shiran N. V., Vasil'ev A. N., Zinin E. I., Spectral and kinetic characteristics of UV-luminescence in Csl crystals doped with homological impurities, Preprint ISC-91-3, Kharkov: Institute for Signie Crystals, 19 p. (1991)

8. A.N.Belsky, O.Krachni, V.V.Mikhailin, M.-L.YuAUsalu, The photoluminescence of Ce3+ ion in Caj.xSrxS solid solution, Vestnik Moskovskogo Universiteta, Fizika, 33 (1992) 42-50

9. Belsky A. N.. Vasil'ev A. N.. Mikhailin V. V., Gektin A. V., Shiran N. V., Rogalev A. L., Zinin E. I., Time-resolved XEOL spectroscopy of new scintillators based on Csl, Rev. Sci. Instrum. 63 (1992) 806-809

10.Pedrini C„ Moine В., Bouttet D., Belsky A. N.. Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., Zinin E. I., Time-resolved luminescence of СеРз crystals excited by X-ray synchrotron radiation, Chem. Phys. Lett., 206, (1993) 470-474.

11. Gektin A. V., Shiran N. V., Belsky A. N., and Vasil'ev A. N., Fast UV scintillations in Csl-type crystals, Nucl. Tracks Radiat. Meas., 21, (1993) 11-13

12. C.Pedrini, A.N.Belsky, B.Moine and D.Bouttet, Fluorescence processes and scintillation of CeF3 crystals excited by UV and X-ray synchrotron radiation, Acta Physica Polonica A84(S) (1993) 953

13.Belsky A. N., Vasil'ev A. N., Mikhailin V. V., Gektin A. V., Martin P., Pedrini C., Bouttet D., Experimental study of the excitation threshold of fast intrinsic luminescence of Csl, Phys. Rev. B49 (1994) 13197-13200

14. Belsky A. N.. Krachni O., Mikhailin V. V., On the nature of the modification of luminescence spectra of alkaline-earth sulphides doped with cerium in the case of X-ray excitation, J. Phys.: Cond. Matter, 5 (1993) 9417-9422

15.Belsky A. N., Krachni O., Mikhailin V. V., Modification radiativernent induite du spectre de luminescence de l'ion Ce3+ dans les solutions solides Ca^S^S, Physica Status Solidi (b), 176 (1993) 493-501

16. Belsky A. N.. Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., The role of cation vacancies in excitation mechanism of RE-ions in alkaline-earth sulphides, Radiation Effects and Defects in Solids 135 (1995) 881-886

17.Belsky A., Kamenskikh I., Mikhailin V., Rogalev A., Vasil'ev A., Munro I., Shaw D., Shiran N., Creation, relaxation and recombination of highest lying core holes in some ionic crystals, Preprint of Daresbury Laboratory DL-P-95-010, 17p. (1995)

18.Belsky A. N.. Chevallier P., DhezP., Martin P., Pidrini C., Vasil'ev A. N.. X-ray excitation of luminescence of scintillator materials in the 7-22 keV region, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A361 (1995) 384-387

19. Belsky A. N., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N.. Dafinei I., Lecoq P., Pedrini C., Chevallier P., Dhez P., Martin P., Fast luminescence of undoped PbW04 crystal, CERN CMS TN95-073, lOp. (1995)

20. Belsky A. N.. Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N.. Dafinei I., Lecoq P., Pedrini C., Chevallier P., DhezP., Martin P., Fast luminescence of undoped PbW04 crystal, Chem. Phys. Lett. 243 (1995) 552-558

21. A.N.Belsky, S.Klimov, E.I.Zinin, P.Martin, C.Pedrini, A.V.Gektin, The effect of the relaxation of 4d I' hole on the formation of emission centres in alkali halides, Radiation Effects and Defects in Solids 136 (1995) 145-150

22. Belsky A. N., Klimov S.M., Mikhailin V. V., Zinin E.I., Gektin A.V;, Fast intrinsic luminescence of Rbl and KI crystals excited by X-ray synchrotron radiation, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A359 (1995) 348-350

23. Belsky A. N.. Comtet G., Dujardin G., Gektin A. V., Hellner L., Kamenskikh I.

A., Martin P., Mikhailin V. V., Pedrini C., Vasil'ev A. N., Photoemission, photodesorption and luminescence studies of Csl in the 20-140 eV region, Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 80 (1996) 109-112

24.Belsky A. N.. Glukhov R.A., Kamenskikh I. A., Martin P., Mikhailin V. V., Munro I. H., Pedrini C., Shaw D. A., Shpinkov I.N., Vasil'ev A. N.. Luminescence quenching as a probe for the local density of electronic excitations in insulators, Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 79 (1996) 147-150

25. Auffray E., Bacarro S., Beckers T., Benhammou Y., Belsky A. N., Bogia B., Boutet D., Chipaux R., Dafinei I., de Notaristefani F., Depasse P., Dujardin C., El Mamouni H., Faure J.L., Fay J., Goyot M., Gupta S. K., Gurtu A., Hillemanns H., Ille

B., Kirn T., Lebeau M., Lebrun P., Lecoq P., Mares J. A., Martin J. P., Mikhailin V.V., Moine B., Nelissen J., Nikl M., Pedrini C., Raghavan R, SahucP., Schmitz D., Schneegans M., Schwenke J., Tavernier S., Topa V., Vasil'ev A. N., Vivargent M., Walder J. P., Extensive studies of CeF3 crystals, a good candidate for electromagnetic calorimetry at future accelerators, Nucl.Instr. and Meth. in Phys.Res. A380 (1996) 524-536

26. Belsky A. N.. Kamenskikh I. A., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., Crossluminescence in ionic crystals, Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 79,111-116 (1996).

27. A.N.Belsky, R. Cortes, A.V.Gektin, P.Martin, V.V.Mikhailin, C.Pedrini, Excitation mechanisms of Csl fast intrinsic luminescence, J. of Luminescence 72-74 (1997) 93-95

28. L.Zhang, C.Madej, C.Pedrini, B.Moine, C.Dujardin, A.Petrosyan, A.N.Belsky, Elaboration and spectroscopic properties of new dense cerium-doped lutetium based scintillator materials, Chemical Physics Letters 268 (1997) 408-412

29. C.Dujarain, C.Pedrini, J.C.Gacon, A.G.Petrosyan, A.N.Belsky, A.N.Vasil'ev, Luminescence properties and scintillation mechanisms of cerium- and praseodymium-doped lutetium ortoaluminate, J.Phys.: Condens. Matter 9 (1997) 5229-5243

30. B.Moine, C.Dujardin, H.Lautesse, C.Pedrini, C.M.Combes, A.Belsky, P.Martin, J. Y.Gesland, Spectroscopic and scintillation properties of cerium-doped LuF3 single crystals, Materials Science Forum vols.239-241 (1997) pp.245-248

31. A.N.Belsky, S.M.Klimov, V.V.Mikhailin, A.N.Vasil'ev, E.Auffray, P.Lecoq, C.Pedrini, M.V.Korzhik, A.N.Annenkov, P.Chevallier, P.Martin, J.C.Krupa, Influence of stoichiometry on the optical properties of lead tungstate crystals, Chemical Physics Letters 227 (1997) 65-70

32. Belsky A., Chevallier P., Melchakov E., Pedrini C., Rodnyi P., Vasil'ev A., Luminescence properties of RbCaF3 crystal at X-ray excitation, Chem.Phys. Letters 278 (1997) 93-95

33. GPedrini, L.Zhang, C.Dujardin, A.Petrosyan and A.N.Belsky, Cerium-bound excitons and fluorescence quenching effects in cerium doped LaLuC>3 single crystals, Radiation Effects and Defects in Solids, 150(1999)29-33 . . '

34. L. Zhang, C. Pedrini, C. Madej, C. Dujardin, J.C. Gacon, B. Moine, I. Kamenskikh, A. Belsky, D.A. Shaw, M.A. MacDonald, P. Mesnard, C. Fouassier, J.C. van't Spijker and C.W.E. van Eijk, Fast fluorescence and scintillation properties of cerium and praseodymium doped lutetium ortoborates, Radiation Effects and Defects in Solids, 150 (1999)47-52

35. А.Н.Бельский, Э.И.Зинин, И.А.Кравченко, В.В.Михайлин, С.П.Чернов, А.В.Шепелев Рентгенолюминесценция некоторы полупроводников и диэлектриков при возбуждении синхротронным излучением, Труды всесоюзного совещания СИ-82, Новосибирск, 1983, с.253-258

36. Belsky А. N., Mikhailin V. V., Rogalev A. L., Stizza S., Vasil'ev A. N., Zinin E. I., Fast intrinsic luminescence of ionic crystals excited by X-ray synchrotron radiation, 2nd European Conference on Progress in X-Ray Synchrotron Radiation Research, SIF, Bologna, Conference Proceedings, v.25 (1990) 797-800

37. A.N.Belsky, A.V.Gektin, N.V.Shiran, A.N.Vasil'ev, Fast UV-scmtillations in Csl crystals, in Proceeding of International symposium "Luminescence detectors and transformers of ionizing radiation" LUMDETR-91, Riga, Latvia (1991), p. 44-47

38. Kamenskikh I. A., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N.. Belsky A. N., Rogalev A. L., Makhov V. N., Muriro I. H., MacDonald M. A., Terekhin M. A., Time-resolved study of CeF3 luminescence, Synchrotron Radiation, Daresbury annual report 1991/92, p. 36, (1992)

39. A.N.Belsky, V.K.Fedorov, O.Krachni, V.V.Mikhailin, A.L.Rogalev, Luminescence and EXAFS study of local structure of solid solutions CaxSr,.xS:Ce, in: Proc.of the XII International Conference on Defects in Insulating Materials, edited by O.Kanert, J.-M.Spaeth, Word Scietific Publishing, Singapore (1993) p.1217

40. Belsky A. N., Kamenskikh I. A., Vasil'ev A. N.. Gektin A. V., Pedrini C., Martin P., The role of core levels in scintillation processes, Material Research Society Symposium Proceedings, v. 348, p. 241-246, 1994

41. A.N.Belsky, V.V.Mikhailin, A.L.Rogalev, E.I.Zinin., Time-resolved spectroscopy of scintillation materials using X-ray synchrotron radiation, Materials : Research Sociaty Symposiuum Proceedings, vol 348 p. 235-240, 1994

42.Pedrini C., Belsky A. N.. Vasil'ev A. N.. Bouttet D., Dujardin C., Moine B., Martin P., Weber M. J., Fluorescence properties of CeF3 and some other cerium doped crystals and glasses under VUV and X-ray synchrotron excitation, Material Research Society Symposium Proceedings, v. 348, p. 225-234, 1994

43.Belsky A. N., Chevallier P., Dhez P., Martin P., Pedrini C„ Vasil'ev A. N., X-ray excitation of luminescence of scintillator materials in the 7-22 keV region, Proceeding of the conference "Physical Processes in Fast Scintillators", St Petersburg (1995)

44. Pedrini C., Bouttet D., Dujardin C., Belsky A., Vasil'ev A., Energy transfer and quenching processes in cerium-doped scintillators, Proc. Int. Conf. on Inorganic Scintillators and Their Applications, SCINT95, Delft University Press, The Netherlands, 1996, pp. 103-109

45. Belsky A. N., Gektin A. V., Klimov S. N., Krupa J. C., Martin P., Mayolet A., Mikhailin V., Pedrini C., Vasil'ev A. N., Zinin E.I., Solid solutions of scintillators: a way of improving properties, Proc. Int. Conf. on Inorganic Scintillators and Their Applications, SCINT95, Delft University Press, The Netherlands, 1996, pp. 384-387

46. A.Gektin, N.Shiran, V.Shlyahturov and A.Belsky, Development of fast scintillators on the basis of Csl doped with homological impurities, Proc. Int. Conf. on Inorganic Scintillators and Their Applications, SCINT95, Delft University Press, The Netherlands, 1996, pp. 415-418

47. S.Sebban, P.Jaegle, G.Jamelot, A.Carillon, A.KIisnick, P.Zeitoun, F.Albert, D.Ros, A.N.Belsky, I.A.Kamenskikh, B.Rus, UV luminescence of Csl excited by an X-Ray Laser, Inst.Phys.Conf.Ser. No 151: Section 14, pp. 528-532, Paper presented at X-ray Lasers 1996 Conf.JLund, Sweden, IOP Publishing Ltd (1996)

48. A.Belsky, S.Klimov, V.Mikhailin, C.Pedrini, E.Auffray, P.Lecoq, M.Korzhik, P.Chevallier, P.Dhez, E.Zinin, X-ray synchrotron radiation in the study of radiaticin hardness of PbWCu, CAS, Shangai Branch Press, R.P.China, coll. Proc.Int.Conf. on Inorganic Scintil. & Applicat. (1997) 263-266

49. A.Belsky, S.Klimov, V.Mikhailin, C.Pedrini, E.Auffray, P.Lecoq, M.Korzhik, On the nature of PbW04 blue emission, CAS, Shangai Branch Press, R.P.China, coll. Proc.Int.Conf. on Inorganic Scintil. & Applicat. (1997) 259-262

50. L.Zhang, C.Madej, C.Pedrini, C.Dujardin, I.C.Gacon, B.Moine, I.Kamenskikh, A.Belsky, D.Shaw, M Mac Donald, Fast UV luminescence of Ce3+ and Pr3+ ions in lutetium orthoborate with the calcite or vatirite structure, CAS, Shangai Branch Press, R.P.China, coll. Proc.Int.Conf. on Inorganic Scintil. & Applicat. (1997) 303-306

51. C.Pedrini, L.Zhang, C.Madej, C.Dujardin, I.Kamenskikh, A.Belsky, D.Shaw, M Mac Donald, Fluorescence and scintillation properties of cerium doped ЬаЬиОз single crystals, CAS, Shangai Branch Press, R.P.China, coll. Proc.Int.Conf. on Inorganic Scintil. & Applicat. (1997) 343-348

52. A.N.Belsky, N. Gamier, C.Dujardin, C.Pedrini, B.Varrel, P.Chevallier, A.Firsov, The effect of thallium distribution on luminescence of Csl ;T1, Proceeding of the SeVenth international Symposium on «Physics and Chemistry of Luminescence materials», Electrochemical Society Proceeding Volume 98-24 (1998) 195-200

53. A.N.Belsky, I.A.Kamenskikh,, F.Albert, A.Carillion, G.Jamelot, P.Jaeglé,

D.Ros, S.Sebban, P.Zeitoun, B.Rus, Luminescence induite par laser XUV dans les cristaux isolante, Journées sur le Développement et les Applications des sources X Intences et Brèves, Orsay, 5 et 6 mars 1998, ed. P.Zeitoun, LSAI, p.108-114

54. G. Petrosyan, K.L. Ovanesyan, G.O. Shirinyan, T.I. Butaeva, C. Pedrini, C. Dujardin, A. Belsky, As-grown color centres and radiation damage in Ce-doped dense rare-earth orthoalumínate scintillators, Proceeding of SPIE vol 4060 (2000) 114-120

55.М.-Л.Ю.Аллсалу, A.H. Вельский, Зинин Э.И., Каменских И.А., Михайлин В.В., Шепелев А.В., Рентгенолюминесценция активированных сульфидов при возбуждении синхротронным излучением. Тез. докладов V Всес. симпозиума по люминесцентным приемникам и преобразователям ионизирующих излучений, Иркутск, 1982, с. 32.

56. Вельский А. Н., Васильев А. Н., Каменских И. А., Михайлин В. В., Рыбаков Б. В., Терехин М. А., Проявление переходов с остовных уровней в возбуждении люминесценции кристаллофосфоров со щелочноземельными катионами. Тезисы докладов VII Всес. конференции по физике вакуумного ультрафиолета и его взаимодействию с веществом. Рига, с. 45, 1986.

57.М.~Л.: Ю. Аллсалу, А.Н.Бельский, В.В.Михайлин, О. Крашни, Э.Ю.Педак, Эффективность возбуждения люминесценции CaxSr).xS :Се рентгеновским излучением и фотонами с энергией 4-35 эВ, VI Всесоюзный симпозиум: Люминесцентные приемники и преобразователи ионизирующего излучения, Львов, 26-28 августа, 1988, с.5

58. Belsky A.N., Míkhailin V.V., Rogalev A.L., Vasil'ev A.N., Zinin

E.I.,Crossluminescence of some ionic crystals under X-ray synchrotron radiation excitation, Abstracts book, of 7 All-Union Conference on Radiation Physics and Chemistry of Inorganic Compounds, p. 103, Riga, 1989

59.A.N.Belskiy, A.V.Gektin, V.V.Mikhailin, A.L.Rogalev, N.V.Shiran,

A.N.Vasil'ev, E.I.Zinin, Spectral and kinetic characteristics of UV-luminescence in Csl crystals doped with homological impurities, Abstracts book of 9th All-Union Conference on Vacuum Ultraviolet Radiation Physics and its interaction with matter, p.51, Tomsk 1991.

60. A.N.Belsky, S.Visnovsky, E.I.Zinin, V.N.Kolobanov, M.Kucera, V.V.Mikhailin, P.A.Orekhanov, A.L.Rogalev, Fast luminescence of Gd3GasOl2 crystals, Abstracts book of 9th All-Union Conference on Vacuum Ultraviolet Radiation Physics and its interaction with matter, p.80, Tomsk, 1991.

61. A.N.Belsky, G.N.Kulipanov, S.N.Mazurenko, A.P.Menushenkov, V.V.Mikhailin, A.L.Rogalev, E.I.Zinin, Subnanosecond luminescence of

YBa2Cu307-d thin films, Abstract book of 6 International Conference on Defects in Insulating Materials, ICDIM-6, p.280, Nordkirchen (1992)

' 62. A.N.Belsky, J.C.Brochon, Luminescence of biexciton in CsPbCl3, Abstract book of the 10th International Conference on Vacuum Ultraviolet Radiation Physics, Abs.Tu23, Paris (1992)

63. A.N.Belsky, A.L.Rogalev, E.I.Zinin, Time-resolved spectroscopy with synchrotron radiation using a dissector, Abstract book of the 10th International Conference on Vacuum Ultraviolet Radiation Physics, Abs.Thl09, Paris (1992)

64. Belsky A. N., Kamenskikh I. A., MacDonald M. A., Makhov V. N., Mikhailin V. V., Munro I., Rogalev A. L., Terekhin M. A., Vasil'ev A. N.. Time-resolved study of CeF3 luminescence, 10th International conference on vacuum ultraviolet radiation physics, Paris, Tu26,1992.

65. Belsky A. N., Kamenskikh I. A., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., Spatial and temporal structure of excited regions in crystal after a VUV photon absorption, 10th International conference on vacuum ultraviolet radiation physics, Paris, p. Tu37, 1992.

66. Belsky A. N., Mikhailin V. V., Rogalev A. L., Vasil'ev A. N.. Zinin E. I., On the origin of fast luminescence of CsCl and CsF crystals, 7-th Europhysical conference on defects in insulating materials EURODIM-94, p. 296, Lyon, 1994.

67. Belsky A.N., Mikhailin V.V, Schkoldin V.I, Geciin A.V., Zinin E.I., Subnanosecond luminescence of CsPbCl3 crystals, International Synchrotron Radiation Conference SR-94, p.20 July 11-15, Novosibirsk,-1994..

68. Belsky A.N,, Klimov S.M., Mikhailin V.V., Zinin E.I., X-ray luminescence of ■ CsBr-CsI crystals under SR excitation, International Synchrotron Radiation Conference SR-94, p.21, July 11-15, Novosibirsk, 1994.

69. A.N.Belsky, P.Elleaume, I.Goulon, A.L.Rogalev, E.I. Zinin, The first picoseconde resolved XEOL measurement at the ESRF storage ring, I Euroconference on generation and aplication of ultrashort X-ray pulses, Salamanca (Spain) 10-13 Mars (1994)

70. A.N.Belsky, V.K.Fedorov, O.Krachni, V.V.Mikhailin, A.L.Rogalev, Local structure of solide solutions studied by EXAFS and XEOL spectroscopy, VIII Inter, confer, on X-ray absorption fine structure. Abstracts book, ThFR-50, Berlin September (1994)

71. A.N.Belsky, P.Chevallier, P.Martin, V.V.Mikhailin, Ch.Pedrini, A.N.Vasil'ev, Exciton emission of KBr and Rbl excited by VUV photons and X-rays, 13th International Conference on Defects in Insulating Materials ICD1M96, 1996, p. 266.

72. A.N.Belsky, P.Martin, V.V.Mikhailin, Ch.Pedrini, A.N.Vasil'ev, Effect of interaction of secondary electronic excitations on luminescence of ionic crystals, 13th International Conference on Defects in Insulating Materials ICDIM96, 1996, p. 267.

73.P. Meunier-Beiîlard, B. Moine, J.C.Gacon, C.Dujardin, C.Pedrini, .G.Petrosyan, K.L.Ovanesyan, G.O.Shirinyan, A.N.Belsky, A.N.Vasil'ev, P.Martin, Cerium-doped lutetium yttrium mixed orthoaluminate scintillators, International Conference on Luminescence and Optical Spectroscopy of Condensed Matter ICL'96, Prague, August 18-23, 1996, p. P9-23.

74. A.N.Belsky, J.C.Krupa, A.Mayolet, V.V.Mikhailin, M.Queffelec, Variation of luminescence properties of CexLa].xP04 with cerium concentration, International

Conference on f Elements, ICFE3, Paris, September 14-18,1997, Abstract book, p, 298

75.Belsky A.N., Cortes R., Mikhailin V.V., Orekhanov P.A., Pedrini C., Shekoldin V.N., Shpinkov I.N., Vasil'ev A.N., Zimmerer G., Zinin E.I., Properties of Cation Exciton in Ternary Lead Compounds, The 194th Meeting of the Electrochemical Society, Abstracts, Boston, 1998, p. 977

76. A.N.Belsky, V.V.Mikhailin,C.Pedrini, A.N.Vasil'ev, Two type of Excitons in CeF3, The 194th Meeting of the Electrochemical Society, Abstracts, Boston, 1998, p. ¡010

77. A.N.Belsky, C.Dujardin, C.Pedrini, A.Petrosyan, W.Blanc, J.C.Gacon, E.Auffrei, P.Lecoq, Status of development of YAP-LuAP mixed scintillators. Optical, luminescence and light yield studies The Fifth International Conference on Inorganic Scintillators and Their Applications, SCINT99, August 16-20, 1999, Moscow, p56

78. A.N. Belsky, P. Chevallier, R. Cortes, P. Martin, C. Pedrini, V.V. Mikhailin, A.N: Vasil'ev, About the non-linearity of light yield of scintillation crystals in the X-ray region, 4th French-Israeli Workshop, December 5-8, 1999, Lyon, France

79.Petrosyan, A.G.; Ovanesyan, K.L.; Shirinyan, G.O.; Butaeva, T.I.; Pedrini, C.; Dujardin, C.; Belsky, A..Growth and light yield performance of dense Ce3+-doped (Lu, Y)A103 solid solution crystals, Journal of Crystal Growth, Volume 211 (2000) 252-256

80. A.N. Belsky, C. Dujardin, LA. Kamenskikh, A. Philippov, C. Guillot, N. Barrett, G. Dujardin, L. Hellner, G. Comtet, and C. Pedrini, VUV-Photoelectron spectroscopy of scintillation materials, Proceedings of The Fifth International Conference onlnorganic Scintillators and Their Applications, Edited by Vitaly Mikhailin, 2000, Moscow State University, p.470

 
Содержание диссертации автор исследовательской работы: доктора физико-математических наук, Бельский, Андрей Новомирович

Введение.

Глава 1. Экспериментальные методы исследования электронной релаксации в ионных кристаллах с использованием синхротронного излучения.

1.1. Использование синхротронного излучения в физике твердого тела

1.1.1. Основные экспериментальные методы исследования с 11 использованием синхротронного излучения.

1.1.2. Спектральная аппаратура на каналах синхротронного излучения.

1.2. Неорганические сцинтилляторы.

1.3. Взаимодействие ионизирующего излучения с ионными кристаллами.

1.3.1. Эволюция возбужденной области кристалла при рентгеновском возбуждении.

1.3.2. Взаимодействие вторичных электронных возбуждений при возбуждении пучками тяжелых частиц, ионов и электронов.

1.3.3. Исследование электронной релаксации в ионных кристаллах методом фотоэлектронной спектроскопия.

1.4. Методы и техника люминесцентной спектроскопии с временным разрешением при возбуждении синхротронным излучением.

1.4.1. Кинетика люминесценции

1.4.2. Разрешенные во времени спектры свечения люминесценции

1.4.3. Спектры возбуждения люминесценции

Глава 2. Люминесценция ионных кристаллов при возбуждении рентгеновским синхротронным излучением.

2.1. Возбуждение люминесценции в области порога поглощения остовного уровня.

2.2. Основные механизмы потерь энергии при возбуждении кристалла в области края рентгеновского поглощения.

2.2.1. Рентгеновская флюоресценция.

2.2.2. Приповерхностные потери

2.3. Стимулированная локализация экситонов и образование дефектов в ионных кристаллах в областях большой локальной плотности электронных возбуждений.

2.4. Радиационно-индуцированные центры свечения в активированных кристаллах.

2.5. Кинетика затухания люминесценции ионных кристаллов при возбуждении рентгеновским синхротронным излучением.

2.5.1. Чувствительность кинетики затухания люминесценции к изменению спектра возбуждающего рентгеновского излучения.

2.5.2. Оценка плотности электронных возбуждений в областях БЛП

Глава 3. Взаимодействия электронных возбуждений в кристаллах с анионными экситонами.

3.1. Собственная люминесценция Csl.

3.1.1. Экситонная люминесценция Csl при Т<20 К.

3.1.2. Температурная зависимость люминесценции Csl при рентгеновском возбуждении.

3.1.3. Влияние примесей на рентгенолюминесценцию Csl.

3.2. Стимулированная автолокализация экситонов в Csl.

3.3. Люминесценция тонких пленок Csl.

3.4. Фотостимулированная десорбция и дефектообразования в Csl

Глава 4. Катионные экситоны в ионных кристаллах

4.1. Люминесценция СеБз.

4.2. Электронная структура и электронные возбуждения CeF3.

4.3. Динамика катионных экситонов в CeF3.

4.4. Взаимодействие катионных экситонов в CsPbCb.

4.4.1. Электронная структура и электронные возбуждения CsPbCh.

4.4.2. Зависимость люминесценции СэРЬОз от плотности возбуждающего лазерного излучения.

4.4.3. Рентгенолюминесценция CsPbCb.

Глава 5. Локализация электронных возбуждений в кристаллах с примесными ионами.

5.1. Локализация на примесных ионах редкоземельных элементов.

5.1.1. Условия локализации на примесном редкоземельном ионе.

5.1.2. Примесные и около примесные электронные возбуждения.

5.2. Локализация электронных возбуждений в твердых растворах ионных кристаллов.

Глава 6. Исследование новых сцинтилляционных материалов

6.1. Сцинтилляторы для физики высоких энергий.

6.1.1. Электронная структура и электронные возбуждения PbWC>

6.1.2. Разрешенная во времени люминесценция PbW04.

6.1.3. Чувствительность люминесценции катионных экситонов в PbW04 к нарушению стехиометрии кристалла.

6.1.4. Исследование радиационной стойкости PbWC>4 с использованием рентгеновского синхротронного излучения

6.2. Сцинтилляторы для ПЭТ(позитрон-эмиссионной томографии)

6.2.1. Требования к сцинтилляторам для ПЭТ

6.2.2. Сцинтилляторы на основе твердых растворов (Ъи,У)АЮз-Се

6.3. Сцинтилляторы для двух координатных детекторов рентгеновского излучения.

6.3.1. Методы визуализации рентгеновского излучения.

6.3.2. Люминесценция нитевидных кристаллов Csl-Tl

6.3.3. Использование микронных пучков рентгеновского излучения для спектроскопия с пространственным разрешением нитевидных кристаллов Csl-Tl

 
Введение диссертация по физике, на тему "Локализация и взаимодействие электронных возбуждений, созданных рентгеновским синхротронным излучением в неорганических сцинтилляторах"

Исследования люминесцентных кристаллов имеют многолетнюю историю. Фундаментальные работы 40-50 годов С.И.Вавилова, В.Л.Левшина и других российских ученых заложили основы наших представлений о люминесценции кристаллов. В 60-70 годы развитие экспериментальной техники и теоретических методов анализа привело к бурному развитию исследований по люминесценции кристаллов. Были установлены многие фундаментальные принципы взаимодействия излучения с веществом: локализации электронных возбуждений, их релаксации, создании излучением дефектов в кристалле. В этот же период произошло разделение на физику лазерных кристаллов, исследующую в первую очередь процессы происходящие с участием электронных состояний внутри запрещенной зоны кристалла и радиационную физику кристаллов, исследующую проблемы взаимодействия с ионизирующими излучениями. На этом этапе был накоплен большой экспериментальный материал о зависимости параметров люминесценции от энергии возбуждения, в частности об особенностях рентгенолюминесценции (А.М.Гурвич), о релаксационных процессах в кристаллах при возбуждении мощными пучками электронов (Э.А.Алукер, С.А.Чернов), было сформулированно понятие фотонного умножения в кристаллах (Ч.Б.Лущик) и многие другие фундаментальные понятия.

Настоящий этап в исследовании радиационной физики кристаллов начинается с использованием синхротронного излучения (СИ). Уже первые работы, по возбуждению люминесценции кристаллов синхротронным излучением ВУФ диапазона (В.В.Михайлин), показали большую эффективность использования этого источника излучения для исследования процессов электронной релаксации в кристаллах. Электронная релаксация в твердом теле после поглощения ионизирующей частицы может быть разделена на несколько этапов, характеризующихся энергией вторичных электронных возбуждений и доминирующим механизмом релаксации. Использование СИ дает уникальную возможность селективного возбуждения каждого из этапов релаксации. В основном благодаря использованию СИ были подробно исследованы многие из механизмов релаксации: связывание генетической электрон-дырочной пары в экситон, процессы у первого порога размножения электронных возбуждений, перенос энергии от кристаллической матрицы к иону примеси, кросс-люминесценция. Этот же период характеризуется интенсивным развитием теоретических моделей радиационной физики кристаллов, моделирование горячего этапа электронной релаксации (М.А.Эланго), размножения электронных возбуждений с учетом электронно-дырочной корреляции и роль релаксации на фононах в этом процессе (А.Н.Васильев). Определяющий вклад в исследования на этом этапе внесли работы выполненные Лабораторией Синхротронного излучения МГУ, с центрами СИ Физического института РАН и Курчатовского института. Для исследования этих процессов использовалось ВУФ синхротронное излучение с энергией фотонов 3-30 эВ.

Взаимодействие СИ с энергией более 100 эВ и рентгеновского диапазона с твердым телом и особенно ионными кристаллами было исследовано менее подробно и является собственно содержанием настоящей работы.

Первая гипотеза о существовании особых механизмов релаксации в кристаллах при возбуждении ионизирующим излучением большой энергии (Е » Eg) была предложена в 1957 году (Варли). Он предположил, что многократная ионизация одного из атомов кристалла вследствие электронной релаксации, в первую очередь Оже релаксации остовной дырки, может приводить к локальной электростатической неустойчивости кристалла и образованию дефекта кристаллической решетки. Однако модель электростатической неустойчивости весьма маловероятна из-за малого времени жизни многократно ионизованного иона в кристалле по сравнению со временем ионной релаксации. Отсутствие обоснованной модели и малое количество экспериментальных данных накопленных к моменту начала работы над данной диссертацией определили ее актуальность.

Актуальность исследования релаксационных механизмов, влияющих на выход люминесценции кристаллов при высокоэнергетическом возбуждении была обусловлена также необходимостью разработки новых сцинтилляционных материалов для физики высоких энергий и медицинских приложений.

Развитие микроэлектроники в последнее десятилетие привело к возможности создания двухкоординатных преобразователей рентгеновского изображения в реальном времени, которые могут применятся в медицинской диагностики, существенно повышать качество исследований и уменьшать поглощаемую человеком дозу излучения. Применение таких приемников ионизирующих излучений потребовало разработку новых сцинтилляторов.

Основная цель работы, изложенной в настоящей диссертации -обнаружение, и исследование эффектов взаимодействия электронных возбуждений созданных одним фотоном высокой энергии. Основная методика исследования - сопоставление результатов электронной релаксации полученных при различных энергиях возбуждения. Основной канал регистрации этих эффектов - разрешенная во времени люминесцентная спектроскопия. Основной источник возбуждающего излучения - синхротронное излучение.

Выбор объектов исследования, неорганических сцинтилляторов, определялся несколькими факторами. Общие требования предъявляемые к неорганическим сцинтилляторам для детектирования рентгеновских и у- фотонов состоят в следующем : быстрое время высвечивания люминесценции, прозрачность для собственного излучения, эффективное поглощение возбуждающего излучения. Большинство неорганических сцинтилляторов относятся к классу ионных кристаллов. Таким образом исследования неорганических сцинтилляторов является частью общей проблемы изучения релаксации энергии в ионных кристаллах.

Диссертационная работа состоит из введения шести глав, заключения и списка литературы.

 
Заключение диссертации по теме "Оптика"

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ ДИССЕРТАЦИИ.

1. При возбуждении рентгеновским синхротронным излучением выполнен цикл исследований люминесценции с временным разрешением ионных кристаллов и их твердых растворов с разными типами локализованных электронных возбуждений: с анионными экситонами (щелочно-галоидные кристаллы), с катионными экситонами (CexLaixF3, CexLai.xPC>4, CsPbCh, PbWC>4) и с примесными ионами (LuxYi.xAlC>3:Ce, CaxSrixS:Ce, Csl-Tl).

2. Методами люминесцентной спектроскопии с временным разрешением с использованием диссектора при возбуждении рентгеновским синхротронным излучением исследована зависимость люминесценции ионных кристаллов от спектра возбуждающего излучения:

• обнаружены изменения кинетики затухания люминесценции и возникновение новых полос в спектрах свечения, которые аналогичны наблюдаемым при облучении кристаллов мощными электронными или ионньми пучками и характерны для проявления взаимодействия электронных возбуждений. При рентгеновском возбуждении такое взаимодействие возможно при условии сильной пространственной неоднородности локализованных электронных возбуждений;

• установлено влияние на локализацию и рекомбинацию электронных возбуждений малых областей нанометровых размеров с большой локальной плотностью вторичных электронных возбуждений, создаваемых в кристалле рентгеновским фотоном;

• при рентгеновском возбуждении ряда кристаллов (Csl, КВг, Rbl, KI, CsPbCl3) обнаружена локализация экситонов в состояния, отличные от создаваемых при возбуждении на краю фундаментального поглощения. Предложена гипотеза о локализации экситона в эти состояния в областях высокой локальной плотности электронных возбуждений;

• рассмотрены механизмы взаимодействия электронных возбуждений в областях высокой локальной плотности, приводящие к тушению люминесценции, и исследована зависимость эффективности тушения от температуры в кристаллах СеБз и CsCl.

3. Выполнено систематическое исследование спектров возбуждения люминесценции в области краев рентгеновского поглощения:

• в большинстве случаев обнаружено скачкообразное уменьшение выхода люминесценции при переходе энергии возбуждения через край рентгеновского поглощения, которое объясняется тремя процессами: уменьшением доли поглощенной энергии за счет увеличения выхода рентгеновской флюоресценции, возрастания приповерхностных потерь и тушением в областях большой локальной плотности электронных возбуждений, создаваемых при релаксации остовной дырки;

• в ряде кристаллов обнаружено скачкообразное увеличение энергетического выхода люминесценции при возбуждении в области краев рентгеновского поглощения.

4. Детально исследована высокотемпературная локализация экситонов в кристаллах Csl, в частности:

• установлен энергетический порог создания локализованных экситонов при комнатной температуре, который расположен около энергии ионизации 4d оболочки йода. Интенсивность люминесценции возрастает в области порога по экспоненциальному закону с показателем, близким по своему значению к энергии свободного анионного экситона в Csl;

• обнаружено возрастание интенсивности свечения 300 нм в Csl при возбуждении в области рентгеновского края поглощения;

• установлена возможность радиационного дефектообразования в Csl фотонами с энергией 50 эВ.

5. Исследованы свойства катионных экситонов в трех различных ионных кристаллах: CeF3, CsPbCl3, PbW04:

• на основе анализа кинетики затухания и спектров возбуждения люминесценции, с использованием модели приповерхностных потерь, установлена зависимость длины диффузии катионных экситонов в CeF3 от способа их создания. Экситоны, непосредственно созданные при возбуждении в полосе их поглощения, имеют длину диффузии более 600 нм, тогда как экситоны, созданные через захват электрона релаксированной 4f дыркой, имеют длину диффузии-10 нм;

• исследована локализация катионных экситонов в CsPbCl3. Полоса свечения 420 нм, наблюдаемая только при большой интенсивности возбуждения азотным лазером на краю фундаментального поглощения, доминирует в спектре свечения при рентгеновском возбуждении. В спектре возбуждения этой полосы в области L3 края рентгеновского поглощения Cs наблюдается резкое увеличение интенсивности свечения. Исследована также температурная зависимость полосы 420 нм;

• На основе исследований люминесценции с временным разрешением и спектров отражения в области края фундаментального поглощения серии кристаллов PbW04 ультрафиолетовая полоса люминесценции интерпретирована как свечение катионного экситона.

6. Исследованы условия локализации электронных возбуждений в ионных кристаллах с примесными ионами:

• изучена связь между относительным положением электронных уровней примесного иона в запрещенной зоне и доминирующими при рентгеновском возбуждении механизмами локализации электронных возбуждений на этом ионе (центре люминесценции);

• методами разрешенной во времени люминесцентной спектроскопии при возбуждении ВУФ синхротронным излучением исследованы смешанные электронные состояния, образуемые примесным ионом и ионами кристалла (автоионизационные состояния примеси);

• обнаружено, что в рядах твёрдых растворах ионных кристаллов интенсивность люминесценции увеличивается, а доля фосфоресценции в кинетике затухания уменьшается в образцах с относительной концентрацией компонент раствора 30-50%. Предложена гипотеза об увеличении доли генетической рекомбинации при этих концентрациях за счет ограничения длины разлета электронно-дырочной пары.

7. Разработанные экспериментальные методы спектроскопии ионных кристаллов при возбуждении рентгеновским синхротронного излучения и развитые в работе модели были использованы при разработке новых сцинтилляционных материалов:

• разработана методика анализа кристаллов PbWC>4 для эксперимента CMS на ускорителе LHC в ЦЕРНе, основанная на спектрально-кинетическом анализе люминесценции кристалла при возбуждении рентгеновским синхротронным излучением;

• выполнены исследования новых сцинтилляторов для позитронной эмиссионной томографии на базе твердых растворов LuxYi.xAlC>3:Ce;

• исследованы люминесцентные свойства тонких слоев нитевидных кристаллов Csl-Tl - материалов для нового поколения плоских двухкоординатных детекторов для медицинской рентгенографии. Впервые выполнены исследования люминесцентных свойств кристаллов с применением микронных пучков рентгеновского синхротронного излучения.

Заключение

 
Список источников диссертации и автореферата по физике, доктора физико-математических наук, Бельский, Андрей Новомирович, Москва

1.. Соколов А.А., Тернов И.М., Королев Ф.А., Михайлин В.В., Халилов В.Р., Свойства синхротронного излучения и его использование. Изв. ВУЗ, Физика, 1972, в. 12, с.7-13.

2. Соколов А.А., Тернов И.М. Релятивистский электрон. М.:Наука, 1975

3. Синхротронное излучение, свойства и применения / Под ред. К. Кунца. М.: Мир, 1982.

4. Тернов И.М., Михайлин В.В., Халилов В.Р. Синхротронное излучение и его применение. 2-е изд. М.: Изд-во МГУ, 1985

5. Эланго М.А. Элементарные неупругие радиационные процессы,, М., Наука, 1988, 149 с.

6. Васильев А.Н., Михайлин В.В. Введение в спектроскопию твердого тела, М.: изд. Моск. Ун-та, 1987, 192 с.

7. Михайлин В.В., Люминесцеция кристаллофосфоров при возбуждении синхротронным излучением, Диссертация д. ф.-м. н., МГУ, Москва, 1989

8. Михайлин В.В., Петухов В.А., Якименко М.Н., Яров А.С., Опыт использования СИ ускорителя ФИАН на 680 МэВ в ВУФ-области спектра. Труды III Всесоюзного совещания по ускорителям заряженных частиц. М. Наука, 1973, с.34-38.

9. Иванов JI.H., Михайлин В.В., Ореханов П.А., Исследование спектров возбуждения щелочноземельных сульфатов, активированных Ей в области энергий 6-40 эВ. ВУФ-72 (тезисы), Харьков, 1972, с.123-125.

10. Гурвич A.M., Мелешкин Б.Н., Михайлин В.В., Хунджуа Г.Г., Возбуждение люминесценции вольфраматов в области фундаментального поглощения с использованием СИ. ЖПС, 1974, т.20, с,645-648.

11. Mikhailin V., Koch Е., Skibovsky М., The Optical Properties and Luminescence of IIA-VIB Compounds. Vacuum Ultraviolet Radiation Physics — Proc. IV Inter. Conf. VUV-4, Hamburg, 1974 — p. 401—404.

12. Лозовский П.М., Михайлин B.B., Плачев A.A., Хохлов Р.В., Чернов С.П., Эссельбах П.Б., Люминесценция ряда кристаллов при возбуждении ВУФ-лазером. Изв. АН СССР, сер. физ.,1976, т.40, в.9, с.1918-1921.

13. С.Н.Иванов, Г.Н.Кулипанов, И.Н.Лучник, В.В.Михайлин, В.Б.Хлестов, А.В.Худяков, ВУФ—люминесценция окислов при возбуждении синхротронным излучением в рентгеновской области спектра, Известия АН СССР, сер. физическая, т. 41, 1977, с. 1326-1329.

14. Михайлин В.В., Нагулин Ю.С., Павлычева Н.К., Смоляк Е.Л. Особенности использования спектральных приборов в каналах СИ. ЖПС, 1977, т. 27, с. 160-163.

15. Александров Ю.М., Колобанов В.Н., Махов В.Н., Михайлин В.В., Сырейщикова Т.И., Якименко М.Н., Возбуждение люминесценции монокристаллов ВеО в области фундаментального поглощения, Письма в ЖТФ, 1981, т. 7, с. 343-346.

16. Ivanov S. N., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., General features of luminescence excitation spectra of alkali halide crystals in the photon multiplication region, Abstracts of International Conference on Luminescence, West Berlin, 1981.

17. Кожевников А.В., Колобанов В.Н., Михайлин В.В., Тимченко Н.А., Шевцов А.А., Исследование фотоэмиссии кристалла MgO с применением синхротронного излучения, Письма в ЖТФ, 1984, т. 10, с. 677680.

18. Васильев А. Н., Колобанов В. Н., Куусманн И. JL, Лущик Ч. Б., Михайлин В. В., Размножение электронных возбуждений в кристаллах MgO, Физика Твердого Тела, т.27, N9, с.2696-2702, 1985

19. Васильев А. Н., Михайлин В. В., Овчинникова И. В., Влияние электронно-дырочных корреляций на люминесценцию кристаллофосфора с ловушками. Вестн. Моск. ун-та, сер.З Физика, Астрономия, т.28, N3, с.50-54, 1987

20. Mikhailin Y.V., Excitation of secondary processes in the vacuum ultraviolet range, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, V.A261, p. 107114, 1987.

21. B.H. Махов, Разрешенная во времени люминесцентная спектроскопия кристаллов при возбуждении синхротронным излучением, Диссертация д. ф.-м. н., ФИАН, Москва, 1998

22. Гурвич A.M., Ильина М.А., Михайлин В.В., Мягкова М.Г., Рыбаков Б.В., Терехин М.А., Люминесценция BalV BaCb -фосоров, активированных самарием. ЖПС. 1988. т. 49. с. 246-251.

23. Kamenskikh I. A., Mikhailin V. V., Shpinkov I. N., Vasil'ev A. N., High-energy excitation of luminescence of crystals with oxyanions, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, V.A282, p.599-606, 1989.

24. Davoli I., Mikhailin V. V., Stizza S., Vasil'ev A. N., Urbach effects in the kinetics of core holes for excitation of cross-luminescence, Journal of Luminescence, v.51, N5, p.275-282, 1992.

25. Гурвич A. M., Михайлин В. В., Кристаллофосфоры для запоминающих люминесцентных экранов, Успехи химии, т. 61, с. 1047-1060, 1992.

26. Fang Y., Vasil'ev A. N., Mikhailin V. V., Theory of X-ray photoacoustic spectroscopy, Applied Physics v. A60, pp. 333-341, 1995.

27. Mikhailin V. V., Luminescence of solids excited by synchrotron radiation, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, B, v. 97, p. 530-535, 1995.

28. Sparks M., Mills D.L., Warren W. et al. // Theory of electron-avalanche breakdown in solids, Phys.Rev.B 24 (1981) 3519

29. Васильев A.H., Релаксация электронных возбуждений, создаваемых ВУФ и рентгеновскими фотонами в широкозонных диэлектриках, Диссертация д. ф.-м. н., МГУ, Москва, 1995

30. Ritchie R.H., Tung C.J., Anderson V.E., Ashey J.С. Electron slowing-down spectra in solids // Radiation Research 64 (1975) 5008

31. Ильмас Э.Р., Лийдья Г.Г., Лущик Ч.Б. Фотонное умножение в кристаллах. Оптика и спектроскопия, 18 (1965) 453

32. М. Szymonski, J. Kolodziej, P. Czuba, P. Piatkowski, A. Poradzisz, N.H. Tolk, J. Fine, New Mechanism for Electron-stimulated Desorption of NontermalHalogen Atoms from Alkali-Halide Surfaces // Phys. Rev. Lett. 67 (1991)1906

33. M.Huisinga, V.E.Puchin, M.Reichling. Photoemission from pure and electron irradiated CaF2 //NIM B141 (1998) 528-532

34. E. Rotenberg and M. A. Olmstead. Local-field corrections to surface and interface core-level shifts in insulators // Phys. Rev. B46 (1992) 12884-12887

35. M.Moszynski, M.Kapusta, M.Mayhugh, D.Wolski, S.O.Flyckt, Absolute Ligth Output of Scintillators // IEEE Transactions on Nuclear Science 44 (1997) 10521061

36. Zinin, E. I. Stroboscopic method of electro-optical picosecond-resolution chronography and its application in synchrotron radiation experiments, Nuclear Instruments & Methods in Physics Research, Volume 208, Issue 1-3, 15 April 1982, Pages 439-441

37. Stankevitch, V.G., VUV spectroscopic investigation of HTSC and C60 materials, Journal De Physique Vol 4, 1994 , p. C9-75-82

38. Akimoto, I.; Kan'no, K.; Shirai, M.; Okino, F.; Touhara, H.; Kamada, M.; Stankevitch, V.G., Photoluminescence from fluorinated fullerene C60Fx (x less than or equal 48) thin films, Journal of Luminescence, 72-74, (1997) 503-504

39. Brown, G. S.; Suler, V. P.; Zinin, E., Measurement of bunch length with an image dissector tube, IEEE Transactions on Nuclear Science, Volume NS-30, Issue 4 Part 1, August 1983, Pages 2348-2350

40. G.Blasse, Scintillator Materials // Chem.Mattr. 6(1994)1465-1475

41. K.T.Cheng and C.Froese Fischer, Phys. Rev. A 28 (1983) 2811

42. Амусья М.Я., Черепков H.A., Чернышева JI.B., ЖЭТФ 33 (1971) 90

43. J. Rundgren; Electron inelastic mean free path, electron attenuation length, and low-energy electron-diffraction theory // Phys. Rev. B59 (1999) 5106-5114

44. Comes F.J., Nielsen U., Schwarz W.H.E., J. Chem. Phys., 58 (1973) 2230

45. Radler K., Sonntag B. Close correspondence between the 4d spectra of molecular and crystalline CsCl // Chem. Phys. Lett. 39 (1976) 371-373

46. K. Ichikawa, O. Aita and K. Aoki. Nonradiative decay processes of 4d hole state in CsF, BaF2 and LaF3 // Phys. Rev. В 45 (1992) 3221-3229

47. А.Котани, И Тойозава. Теоретические вопросы спектроскопии глубоких уровней, в. кн. Синхротронное излучение, свойства и применение. М. Мир, 1981

48. M.Cardona, R. Haensel, D. W. Lynch, and B. Sonntag. Optical properties of the Rubidium and Cesium Halides in the Extreme Ultraviolet // Phys. Rev. В 2 (1970) 1117-1131

49. Silinsh E.A., Jurgis A.J. Photogenereted geminate charge-pair separaition mechanisms in pentacpene crystals // Chem. Phys. 94 (1985) 77-90

50. J. J. Yen and I. Lindau, Atomic Data and Nuclear Data Tables 32 (1985) 1-155

51. Васильев A.H., Михайлин В.В., Овчинникова И.В., Влияние «горячего» разлета электронно-дырочных пар на квантовый выход кристаллофосфора с ловушками // Изв. АН СССР сер. Физ. 49 (1985) 2044-2048

52. Васильев А.Н., Михайлин В.В., Роль релаксации на фононах в каскадном процессе размножения рожденных рентгеновским квантом электронных возбуждений, // Изв. АН СССР сер. Физ. 50 (1986) 537 541

53. Vasil'ev A. N., Polarization approximation for electron cascade in insulators after high-energy excitation, NIM В 107, pp. 165-171, 1996

54. Ю.М. Александров, П.А.Родный B.H. Махов, Т.И. Сырейщикова, М.Н. Якименко. Собственная люминесценция BaF2 при импульсном возбуждении синхротронным излучением, ФТТ 26 (1984) 2865-2867

55. S. Kubota, М. Itoh, J. Ruan, S. Sakuragi, S. Hashimoto. Observation of Interatomic Radiative Transition of Valence Electrons to Outermost-Core-Hole States in Alkali Halides. // Phys. Rev. B60 (1988) 2319-2322

56. K.S. Song and R.T. Williams, Self-Trapped Excitons // Springer-Verlag 1993 , 405 p.

57. А.М.Гурвич Рентгенолюминофоры и рентгеновские экраны. М.Атомиздат, 1976, 152 с.

58. A.Bianconi, D.Jackson and К. Monahan, Phys. Rev. В 17 (1978) 2021

59. J.Goulon, C.Goulon-Ginet, R.Cortes and J.M.Dubois, J. Phys. (Paris) 43 (1982) 539

60. P. Tola, A. Retournard, J. Dexpert-Ghys, M. Lemonnier, M. Pager and J. Goulon. On the use of X-ray-excited optical luminescence (XEOL) for the analysis of multisite rare-earht systems // Chem. Phys. 78 (1983) 339-345

61. R. H. Bube, Photoconductivity of Solids, Wiley, New York, 1960

62. Ch. Ackermann, R. Brodmann, U. Hahn, A. Suzuki and G. Zimmerer. Photoluminescence excitation spectra of solid Kripton // Phys. Stat. Sol. 74 (1976) 579-590

63. M.Elango, J. Pruulmann and A.P. Zhurakovskii, Recombination Luminescence and Energy Transfer in Ionic Crystals at XUV Excitation by Synchrotron Radiation // Phys. Status Solidi В 115 (1983) 399

64. A. Rogalev and J. Goulon; Potentialities and Limitation of the XEOL-XAFS Technique // Journal de Physique 7 (1997) C2-565

65. K. Kan'no, К. Tanaka, T. Hayashy, Rev. Solid State Science 4 (1990) 383

66. P.Dorembos, J.Th.M. de Haas, and C.W.E. van Eijk, Non-proportionality in the scintillation response and energy resolution obtainable with scintillation crystals, IEEE Trans. Nucl. Sci., 42, 2190, 1995

67. Murray R. В., Meyer A. Scintillation responcse of activated inorganic crystals to various charched particles. //Phys. Rev., 122 (1961) 815-826

68. Э. Д. Алукер, Д. Ю. Лусис, С. А. Чернов. Электронные возбуждения и радиолюминесценция щелочно-галоидных кристаллов // Рига, Зинатне, 1979, 251 с.

69. Э. Д. Алукер, В. В. Гаврилов, Р. Г. Дейч, С. А. Чернов // Быстропротекающие радиационно-стимулированные процессы в щелочно-галоидных кристаллах. // Рига, Зинатне, 1987, 183 с.

70. B.R; Sever, N. Kristianpoller and F.C. Brown. F-center production in alkali halide cristals by monochromatic x-ray and ultraviolet radiation // Phys. Rev. B34 (1986) 1257-1263

71. M. Yanagihara, S. Hirita and Y. Kondo. F-center formation by Br K-hole Auger decay in KBr. // Phys. Rev. B53 (1996) 13386-13392

72. S.Emura, T. Moriga, J. Takizawa, M. Nomura, K.R. Bauchspiess, T. Murata, K. Harada, H. Maede, Optical-luminescence yield spectra produced by x-ray excitation // Phys; Rew. B47 (1993) 6918-6930

73. Y. Kondo, S. Hoshina, M. Yanagihara, H. Kimura, T. Hanyuu, S. Yamaguchi, Intrinsic luminescence excitation spectrum around the CI Is absorption edge in KC1 // Sol. State Comm. 80 (1991) 431-434

74. N. Itoh, Large-Scale Atomic Displacement Induced by Electronic Excitation // Materials Science Forum 239-241 (1997) 509-516

75. Bazhenov, A.V.; Egorov, V.K.; Gasparov, L.V.; Klassen, N.V.; Mahonin, S.I.; Shmurak, S.Z.; Shmyt'ko, I.M Deformation welding of scintillating materials,

76. Scintillator and Phosphor Materials; Materials Research Society Symposium Proceedings, Volume 348, 1994, Pages 551-555

77. Bredikhin, S. I.; Shmurak, S. Z , Deformation luminescence in II-VI crystals,, Journal de Physique (Paris), 44 (1983) 183-188

78. Markova-Osorgina, I. A.; Shmurak, S. Z., Deformation-induced exciton luminescence of alkali halide crystals, Phys Status Solidi (B), 74 (1976) 753-760

79. A.A. Elango and T.N. Nurakhmetov. Structure and Generation Mechanism of (Br3)" Centres in X-rayed KBr// Phys. Stat. Solidi (b) 78 (1976) 529-536

80. S. Kubota, M. Suzuki; J. Ruan, F. Shiraishi and Y. Takami, Variation of luminescence decay in BaF2 crystals excitated by electrons, alpha particles and fissin fragments // NIM A242 (1986) 291 -194

81. I.A.Kamenskikh, V.V. Mikhailin, I.H. Munro, D.A. Shaw, I.N.Shpinkov, A.N.Vasil'ev, Decay of core holes in caesium chloride studied by the luminescence spectroscopy//!, of Luminescence 72-74 (1997) 930-932

82. M.A. Terekhin, A;N;Vasil'ev, M. Kamada, E. Nakamura and S. Kubota, Effect of quenching processes on the decay of fast luminescence from barium fluoride excited by VUV synchrotron radiation // Phys. Rev. B52 (1995) 3117-3121

83. V.A. Pustovarov, A.L. Krymov, B.V. Shulgin, E.I. Zinin, Some peculiarities of the luminescence of inorganic scintillators under excitation by high intensity synchro torn radiation // Rev. Sci. Instrum. 63 (1992) 3521-3523

84. N. Itoh, Mechanisms for Defect Creation in Alcali Halides, Radiatiation Effects and Defects in Solids 110 (1989) 19

85. Y. Toyozawa, Aspect of atomic processes induced by electronic excitations in non-metallic solids // Reviews of Solid State Science 4 (1990) 133-157

86. Ю.М. Александров, И.Л. Кууусманн, П.Х. Либлик, Ч.Б. Лущик, В.Н. Махов, Т.И. Сырейщикова, М.Н. Якименко. Излучательные переходы между анионной и катионной валентными зонами в кристаллах CsBr // ФТТ 29 (1987) 1026-1029

87. S. Kubota, М. Itoh, J. Ruan, S. Sakuragi, S. Hashimoto. Observation of Interatomic Radiative Transition of Valence Electrons to Outermost-Core-Hole States in Alkali Halides. // Phys. Rev. B60 (1988) 2319-2322

88. Towyama Т., Morita I., Ishiguro M. // J. Phys. Soc. Japan, 25 (1968) 1133-1138

89. Гаврилов В.В., Гектин А.В. Ширан Н.В., Буравлева М.Г. // Сцинтилляционные материалы. Харьков: ВНИИ монокристаллов 20, (1987) 22-25

90. А.Н. Панова, Н.В. Ширан, Люминесценция и центры захвата в кристаллах Csl (Na) // Известия АН СССР, сер. Физ. 35 (1971) 1348-1351

91. Н. Lamatsh, J. Rossel, and E. Saurer // Phys. Status Solidi В 48 (1971) 311

92. H. Lamatsh, J. Rossel, and E. Saurer, Kinetic of localized exciton recombination in Csl // Phys. Status Solidi В 46 (1971) 3687-695

93. C.W. Bates, A. Salau, D. Leniart, Luminescence from bound excitons in Csl // Phys. Rev. B15 (1977) 5963-5974

94. C.A. Чернов, В.В.Гаврилов, С.С. Эцин. Влияние примесей гомологического катиона на процессы образования радиационных дефектов в щелочно-галоидных кристаллах. // Известия Латвийской АН ССР, серия физических и технических наук (1983) 27-34

95. А.В.Гектин, Н.В.Ширан, В.Я. Серебрянный, A.M. Кудрин, Т.А. Чаркина, Роль вакансионных дефектов в люминесценции Csl // Отика и спектроскопия 72 (1992) 106161963

96. A.V. Gektin, I.M. Krasovitskaia, N.V. Shiran, V.V. Shlyahturov and E.L. Vinogradov, The Effect of Bi- and trivalent cation impurities on the luminescence of Csl, // IEEE Transaction on nuclear science 42 (1995) 285-287

97. M. Kamada, Н. Yamamoto, Е.Т. Arakawa. Atomic and Molecular Spectra From Electronic-Excited Alkali Halides // Reviews of Solid State Science 4 (1990) 733-740

98. Abdarakhanov, S. Chernov, R. Deitch, and V. Gavrilov, J. of Luminescence 54 (1992) 197

99. В.Ю. Яковлев, Создание центров окраски в кристаллах Csl при импульсном электронном возбуждении, // Физика Твердого Тела 26 (1984) 3334

100. H.Nishimura, М. Sakata, Т, Tsujimoto, and М. Nakayama, Origin of the 4.1 eV luminescence in pure Csl scintillator, // Phys. Rev. 51 (1995) 2167-2172

101. N.V. Shiran, T.A. Charkina, V.I. Gorelitsky, S.I. Vasetsky, A.I. Mitichkin, and V.V. Shlyahturov. Radiation Damadge and Afterglow of Fast Csl-type Scintillators. // Nucl. Tracks. Radiat. Meas. 21 (1993) 10e-108

102. J.J. Hopfield and J.M; Worlock. Two-Quantum Absorption Spectrum of KI and Csl // Phys. Rev. 137 (1965) A1455-A1464

103. C.H. Chen, M.P. McCann and J.C. Wang. Room-temperature two-photon induced luminescence in pure Csl. // Solid State Comm. 61 (1987) 559-562

104. B. Rus, Pompage collisionnel du zinc nenoide : laser X a 21.2 nm. Saturation, coherence polarisation des laser X-UV. // These de Docteur en Science de TUniversite Paris XI, Orsay, 1995

105. K. Tanimura andN. Itoh. Relaxation of Exctons Perturbed by Self-Trapped Excitons in Rbl : Evidence for Exciton Fusion in Inorganic Solids with Strong Electron-Phonon Coupling// Phys. Rev. Lett. 64 (1990) 1429-1432

106. P.H. Bunton, R.F. Haglung, Jr.D. Liu, N.H. Tolk. Observation of photon-stimulated desorption following valence-band excitation of alkali halides. // Phys. Rev. B45 (1992) 4546-4571

107. Ю.М.Александров, Е.А.Васильченко, Н.Е.Лущик, Ч.Б.Лущик, В.Н.Махов, Т.И.Сырейщикова, М.Н.Якименко, Распад анионных и катионных экситонов с рождением анионных и катионных дефектов в CsBr, ФТТ 24 (1982) 1172-1175

108. Ч.Б. Лущик, А.Ч. Лущик. Распад электронных возбуждений с образованием дефектов в твердых телах // М. Наука, 1989, 264 с.

109. Э. Д. Алукер, В. В. Гаврилов, Р. Г. Дейч, С. А. Чернов // Быстропротекающие радиационно-стимулированные процессы в гцелочно-галоидных кристаллах. // Рига, Зинатне, 1987, 183 с.

110. Воронько Ю.К., Осико В.В., Прохоров А.Н., Щербаков И.А.- в кн.: Спектроскопия лазерных кристаллов с ионной структурой. М.: Наука, 1972, с.3-30 (Тр. ФИАН, т.60)

111. L.R.Elias, Wm.S. Heaps and W.M. Yen, Excitation of UV Fluorescence in LaF3 Doped with Trivalent Cerium and Praseodimium //Phys. Rev. В 8 (1973) 4989

112. Каминский А.А. Лазерные кристаллы. M. Наука, 1975

113. Свиридов Д.Т., Свиридова Р.К., Смирнов Ю.Ф. Оптические спектры ионов переходных металлов в кристаллах. М.: Наука, 1976, 266 с

114. Михайлин В.В., Чернов С.П., Шепелев А.В. Квантовая электроника 8 (1978) 998

115. D.J. Ehrlich, P.F. Moulton and R.M. Osgood, Optically pumped Ce:LaF3 laser at 286 nm //Optics Letters 5 (1980) 339

116. Yu.M.Aleksandrov, V.N.Makhov and M.N.Yakimenko, Sov. Phys. -Solid State (USA) 29 (1987) 1092.

117. Research and Development proposal for the study of new fast radiation hard scintillatiors for calorimetry at LHC, Crystal Clear Collaboration, CERN/DRDC P27/91-95, project RD-18. NIM A315 (1992) 337

118. D.F.Anderson, Nucl. Instr. Meth., A299 (1990) 1951.

119. M.Kobayashi et al, Cerium Fluoride, a Highly Radiation-Resistive Scintillator // KEK Preprint 90-140 November 1990

120. W.W.Moses and S.E.Dorenzo. Nucl. Instr. And Meth. A 299 (1990) 435

121. A.J.Wojtowicz, M.Balcerzyk, E.Berman, A.Lempicki. Phys.Rew. 49 (1994) 14880

122. R.T.Williams, E.D.Toma, P.H.Bunton, Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 348 (1994) 331

123. W.W.Moses, S.E.Derenzo, M.J.Weber, F.Cerrina and A.Ray-Chaudhuri, J. Lumin, 59 (1994) 89

124. C. Pedrini, B. Moine, J.C. Gacon and B. Jacquier, One- and two-photon spectroscopy of Ce3+ ions in LaFyCeFa mixed crystals // J. Phys. Condens. Matter 4, 5461 (1992)

125. P.Rodnyi, E.Melchakov, N.Zakharov, I.Munro, A.Hopkirk. J. of Luminescence 65 (1995) 85-89

126. M.Nikl, J.A. Mares, M. Dusek, P. Lecoq, I. Dafinei, E. Auffray, G.P. Pazzi, P. Fabeni, J. Jindra and Z. Skoda, Decay kinetics of Ce3+ ions under у and KrF excimer laser excitation in CeF3 single crystals //J. Phys.: Condens. Matter 7 (1995) 6355-6364

127. E.D. Toma, H. Shields, Y. Zang, B.C. McCollum, R.T. Williams, EPR and luminescence studies of LaF3 and CeF3 under X-ray and laser irradiation //J. of Lumin. 71 (1997) 93-104

128. E.Radzhabov and A.I.Nepomnyashikh, Materials Science Forum 239-241 (1997) 275-278

129. K.Heidrich, H. Kunsei and J. Treusch, Optical properties and electronic structure of CsPbCl3 and CsPbBr3 // Sol. Sat. Communication 25 (1978) 887-889)

130. Ito H., Omuki H. and Onaka R., J. Phys.Soc.Japan, 45 (1978) 2043

131. Frohlich D., Heidrich K. and Kunzel H., Cesium-Trihalogen-Plumbates a new class of ionic semiconductors // J Luminescence 18/19 (1979) 385

132. Pashuk I.P., Pidzirailo N.S., and Matsko M.G., Fiz. Tverd. Tela, 23 (1981) 2162

133. Jl.H. Амитин, А.Т. Анистратов, А.И. Кузнецов, Об электронной структуре и оптических свойствах перовскита CsPbCb в области фундаментального поглощения // ФТТ 21 (1979) 3535-3540

134. L.N.Amitin, A.T.Anistratov, A.I.Kuznetsov, Comparison of the Electronic Structure of CsPbCb, PbCb and CsCaCb in the Basis of Optical Spectroscopy Data// Phys.Stat.Sol. (b) 101, K65 (1980)

135. I. Baltog, S.Lefrant, C.Dimofte and L.Mihut, Phonon assisted excitonic luminescence in CsPbCb // Radiation Effects and Defects in Solids, 135 (1995) 285

136. Kazuie Kimura, LET-, ionic species- and temperature-dependence on Auger-free and self-trapped exciton luminescence of ion-irradiated BaF2 and CsCl single crystals, NIMBI 16 (1996) 57

137. D.F. Anderson , Properties of the High-Density Scintillator Cerium Fluoride // IEEE Transaction ofNuclear Science 30 (1989) 137-140

138. D.S. McClure and C. Pedrini, Exciton trapped at impurity centers in highly ionic crystals // Phys. Rev. B32 (1985) 8465

139. W.M. Yen, M. Raukas, S.A. Basun, W. van Schaik, U. Happek, Optical and photoconductive properties of cerium-doped crystalline solids // J. of Luminescence 69 (1996) 287-294

140. K.C. Mishra, I. Osterloh, H. Anton, B. Hannbauer, P.C. Schmidt, K.H. Johonson, Firs principles investigation of host excitation of LaP04, La203 and AIPO4 // J. of Luminescence 72-74 (1997) 144-145

141. Иверонова В.И., Кацнельсон A.A. Ближний порядок в твердых растворах. М.: Наука, 1977, 256 с.

142. Устинщиков Ю.И. Выделение второй фазы в твердых растворах. М.: Наука, 1988, 172 с.

143. C.L.Melcher, U.S.PatentNo 4,958,080, (1990) and 5,025,151 (1991).

144. C.L.Melcher and J.S.Schweitzer, IEEE Trans.Nucl.Sci 39, 502 (1992).

145. H.Suzuki, T.A.Tombrello, C.L.Melcher and J.S.Schweitzer, IEEE Trans.Nucl.Sci 40, 380 (1992).

146. S. Hufner, Optical spectra of transparent rare earth compounds, Academic Press, 1978

147. J.C. Krupa and M. Queffelec, J. of Alloys and Сотр. 250 (1997) 287

148. C.W. Struck and W.H. Fonger, Understanding luminescence spectra and efficiency using Wp and related functions, Inorg. Chem. Concepts, Vol.13, Springer-Verlag, 1991

149. J.C. Krupa, E. Simoni and P. Martin, J. of Alloys and Сотр. 207(1994) 120

150. J.L. Nugent and J. Van der Sluis, J. Opt. Soc. Am.,64( 1974)687

151. G. Blasse and B.C. Grabmaier , Luminescent Materials, Springer-Verlag, 1994155. 14. C.K. Jorgensen, Modern Aspects of Ligand-Field Theory, North-Holland, Amsterdam (1971).

152. I.N.Shpinkov, I.A.Kamenskikh, M.Kirm, V.N.Kolobanov, V.V.Mikhailin, A.N.Vasil'ev and G.Zimmerer, Optical Functions and Luminescence Quantum Yield of Lead Tungstate.

153. F.A.Kroger. Some Aspects of the Luminescence of Solids. Elsevier Publ. Co., Amsterdam/New York, 1948

154. G.Blasse and A.Bril., Phillips Res. Rep. 24. (1969) p.275.

155. W.Van Loo, Phys.Stat.Sol (a) 28 (1975) p.227.

156. P.Lecoq, I.Dafmei, M.Schneegans, M.V.Korzhik, V.B.Pavlenko, A.A.Fedorov, A.N.Annenkov, V.L.Kostylev, V.D.Ligun, Nucl. Instr. and Meth A365 (1995) 291.

157. V.Kolobanov, J.Becker, M.Runne, A.Schroeder, G.Zimmerer, V.Mikhailin, P.Orekhanov, I.Shpinkov, P.Denez, D.Renker, N.Klassen, B.Red'kin, S.Shmurak, Proc. Int. Conf. SCINT-95, Delft, The Netherlands, 1996, p.249.

158. M.Nikl, K.Nitsch, K.Polak, E.Mihokova, I.Dafmei, E.Auffray, P.Lecoq, P.Reiche, R.Uecker, G.P.Pazzi, Phys.Stat.Sol. (b) 195 (1996) p.311.

159. G.Zimmerer, Nucl. Instr. and Meth., A308 (1991) 178.

160. R.Kink, T.Avarmaa, V.Kisand, A.Lohmus, I. Kink, I.Martinson. J. Phys. Condensed Matter, 10 (1998) 693.

161. C.E. Moore (ed) Atomic Energy Levels. NSRDS-NBS 35 (1971) p.214.

162. R.Grasser, E.Pitt, A.Scharmann, G.Zimmerer, Phys.Stat.Sol. (b) 69 (1975) p.359.

163. V.Murk, M. Nikl, E.Mihokova and K.Nitsch, J. Phys. Condens. Matter, 9 (1997) 249.

164. H.Wieczorek, G.Fring, P.Quadflieg, U.Schiebel, T.F.v.Bergen, F.M.Dreesen, M.A.C.Ligtenberg, T.Poorter, Proc. Int.Conf. On Inorganic Scintillators and Their Applications, SCINT95, p.547,1996, Delft University Press, The Netherlands

165. Christophe Chassat, Jean Chabbal, Thierry Ducourant, Vincent Spinnler, Gerard Vieux, Robert Neyret, Proc.of the SPIE Conference on Physics of Medical Imaging, San Diego, California, Febuary 1998, SPIE vol 3336, p.45, 1998

166. V.V.Nagarkar, T.K.Gupta, S.Miller, Y.Klugarman, M.R.Squillante and G.Entine, IEEE Trans. Nucl. Sci. 45 (1998) 492

167. P.Chevalher, P.Dhez, A.Erko, A.Firsov, F.Legrand, P.Populus, NIM В 113 (1996) 122

168. M.J.Stillman, P.W.M.Jacobs, K.Oyama Gannon, D.J.Zimkin, Phys.Stat.Sol. b 124 (1984) 261

169. V.C. Sivasancar, P.W. Jacobs, Phil.Mag., B51 (1985) 479

170. J.M.Spaeth, W.Meise and K.S.Song, J.Phys.: Condens. Matter 6 (1994) 3399

171. V.Nagirnyi, A.Stolovich, S.Zazubovich, V.Zepelin, M.Nikl, E.Mihokova, G.P.Pazzi, Rad.Eff.and Def. In Solids 135 (1995) 379

172. S.A.Chernov, A.I.Popov, Trinkler, Proc. Int. Conf. On Inorganic Scintillators and Their Applications, SCINT95, 439 (1996), Delft University Press, The Netherlands

173. M.J. Weber, S.E. Dorenzo, W.W. Moses, Measurements of ultrafast scintillation rise times: evidence of energy transfer mechanisms, J. Lumin. 87-89 (1999) 830

174. John D. Valentine, William W. Moses, Stephen E. Dorenzo, David K. Wehe and Glenn F. Knoll, NIM A325 (1993) 147

175. Е.Д. Алукер, В.В.Гаврилов, Р.Г. Дейч, С.А. Чернов, Письма в ЖЭТФ 47 (1988) 142

176. A.V.Gektin, N.V.Shiran, CAS, Shangai Branch Press, R.P.China, coll. Proc.Int.Conf. on Inorganic Scintil. & Applicat. (1997) 115

177. B.B. Аристов, С. В. Гапонов, В.М.Генкин, Ю.А. Горбатов, А.И. Ерко, В.В. Мартынов, Л.А. Матвеева, Н.Н. Салащенко, Письма в ЖЭТФ 44 (1986) 265

178. V.V. Aristov, A.I. Erko, A.A. Firsov, S.V. Gaponov, N.N. Salaschenko, A.V. Zabelin, B.V. Ribakov, E.P. Stepanov, in : 2nd European Conf. On X-ray Synchrotron Radiation Researsh, Conf. Proc., vol. 25 (SIF, Bologna, 1990) P.275P.

179. K. Polak, M. Nikl, K. Nitsch, M. Kobayashi, M. Ishii, Y. Usuki, O. Jarolimek, The blue luminescence of PbW04 single crystals, J. Lumin. 72-74 (1997) 781

180. D.Millers, L.Grigorijeva, S.Chernov, A.Popov, P.Lecoq, E.Auffray, "Dependence of luminescence intensity on temperature and transient absorption of PbW04 under pulsed electron beam irradiation", CCC meeting, CERN, Geneva, 18 October 1996

181. M.V.Korzhik, V.B.Pavlenko, T.N.Timoschenko, V.A.Katchanov, A.V.Singovskii, A.N.Annenkov, V.A.Ligun, I.M.Solskii and J.-P.Peigneux, Phys.Stat.Sol. (a) 154 (1996) 779

182. J.M.Moreau, Ph.Galez, J.P.Peineux, M.V.Korzhik, J.Comp.and Allows, 238 (1996) 46-48

183. R.Grasser, E.Pitt, A.Scharmann and G.Zimmerer, Phys.Stat.Sol.(b) 69 (1975) 359

184. E.Auffray, P.Lecoq, M.Korzhik, O.Jarolimek, M.Nikl, S.Baccaro, A.Cecilia, M.Diemoz, I.Dafmei (to be published in NIM)

185. E.Affray, I.Daffinei, F.Gautheron, O.Lafond-Puyet, P.Lecoq, M.Schneegans, Proc. Int. Conf. on Inorganic Scintillators and Their Applications, SCINT95, Delft University Press, The Netherlands, 1996, pp.282-285

186. M.Nikl, J.Rosa, K.Nitsch, H.R.Asatryan, S.Baccaro, A.Cecilia, M.Montecchi, B.Borgia, I.Dafinei, M.Diemoz and P.Lecoq, Materials Science Forum 239-241 (1997) 271

187. L. Protin, E.Balanzat, E.Dooryhee, J.L.Doualan, J.Margerie, Ageing of the self-trapped exciton luminescence under swift heavy ion irradiation. NIM, В 107 (1996) 102

188. A.J. Wojtowitcz, J. Glodo, A. Lempicki and C. Brecher, Recombination and scintillation processes in YA103:Ce, J. Phys. : Condens Matter 10 (1998) 8401

189. A. Lempicki,R.H. Bartram, Effect of shallow traps on scintillationJ. Lumin. 81 (1999) 13

190. M.V. Korzhik, O.V. Misevich, A.A. Fyodorov, Nucl. Instr. And Meth. В 72 (1992) 499

191. A. Lutshchik, M. Kirm, Ch. Lutshchik, I. Martinson, V. Nagirnyi and E. Vasil'chenko, Formation of defect triplets by synchrotron radiation in alkali halide crystals at 8 K, Radiation Effects and Defects in Solids 150 (1999) 89

192. Y. Zhang, N. A. W. Holzwarth, R. T. Williams, Phys. Rev. B57, 12738 (1998)

193. Вельский А.Н., Михайлин В.В., Курманбаев Е.А., Коротковолновая люминесценция кристаллофосфора CaS-Ce. Препринт N7, 1982, Физический факультет МГУ, 1982, 4 с.

194. Вельский А.Н., Каменских И., Курманбаев Е.А., Аллсалу М.-Л.Ю., Михайлин В.В., Педак Э.Ю., Фотолюминесценция кристаллофосфоров CaS-Ce. Деп. ВИНИТИ, N2832-82 от 7.6.1982.

195. Вельский А.Н., Зинин Э.И., Кравченко А.И., Михайлин В.В., Чернов С.П., Шепелев А.В. В кн. Всесоюзное совещание во использованию СИ (доклады). Новосибирск: Издат. ИЯФ СО АН СССР, 1982, с. 293-297.

196. A.N.Belsky, V.V.Mikhailin, A.L.Rogalev, A.N.Vasil'ev, E.I.Zinin, Crossluminescence of some ionic crystals under X-ray synchrotron radiation excitation. Proc. of 7 All-union Conference on Rad. Phys. and Chem. of Inorganic Compounds, p. 103, Riga, 1989.

197. Belsky A. N., Kamenskikh I. A., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., Spatial and temporal structure of excited regions in crystal after a VUV photon absorption, 10th International conference on vacuum ultraviolet radiation physics, Paris, p. Tu37, 1992.

198. А.Н.Бельский, О.Крашни, В.В.Михайлин, М.-Л. Ю. Аллсалу, Фотолюминесценция иона Се3+ в твердых растворах. Вестник Московского университеа, Сер. 3, Физика, Астрономия, т. 33, N6, 1992.

199. Belsky A.N., Mikhailin V.V., Schekoldin V.I., Gektin A.V., Zinin E.I., Subnanosecond luminescence of CsPbCh crystals, International Synchrotron Radiation Conference SR-94, p.20 July 11-15, Novosibirsk, 1994.

200. Belsky A.N., Klimov S.M., Mikhailin V.V., Zinin E.I., X-ray luminescence of CsBr-CsI crystals under SR excitation, International Synchrotron Radiation Conference SR-94, p.21, July 11-15, Novosibirsk, 1994.

201. Belsky A.N., Ivanov S.N., Kamenskikh I.A., Kolobanov V.N., Mikhailin V.V., Orekhanov P.A., Vasil'ev A.N., Repin N.G., Rybakov B.V., Terekhin M.A., Vasil'ev A. A., Station for VUV-spectroscopy at beam line M of the storage ring

202. Siberia-1, // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, A261 (1987) 85-89

203. Belsky A.N., Kamenskikh I.A., Mikhailin V.V., Shpinkov I.N., Vasil'ev A.N. Electronic Excitations in Crystals with Complex Oxyanions, Physica Scripta 41 (1990)530-538

204. A.N.Belsky, A.L.Rogalev, E.I.Zinin. Time-resolved spectroscopy with synchrotron radiation using a dissector. Abstract book of the 10th International Conference on Vacuum Ultraviolet Radiation Physics, Abs.Thl09, Paris (1992)

205. Belsky A. N., Krachni O., Mikhailin V. V. Modification radiativement induite du spectre de luminescence de l'ion Ce3+ dans les solutions solides Cai.xSrxS // Physica Status Solidi (b), 176 (1993) 493-501

206. A.N.Belsky, V.V.Mikhailin, A.L.Rogalev, E.I.Zinin., Time-resolved spectroscopy of scintillation materials using X-ray synchrotron radiation, Materials Research Sociaty Symposiuum Proceedings, vol 348 p. 235-240, 1994

207. A.N.Belsky, P.Elleaume, J.Goulon, A.L.Rogalev, E.I. Zinin, I The first picoseconde resolved XEOL measurement at the ESRF storage ring, Euroconference on generation and aplication of ultrashort X-ray pulses, Salamanca (Spain) 10-13 Mars (1994)

208. J.Becker at al., Time resolved luminescence spectroscopy of wide bandgap insulators, Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 79 (1996) 99-102

209. Crossluminescence in ionic crystals, Belsky A. N., Kamenskikh I. A., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 79, 111-116 (1996).

210. Belsky A.N., Chevallier P., Melchakov E., Pedrini C., Rodnyi P., Vasil'ev A., Luminescence properties of RbCaF3 crystal at X-ray excitation, Belsky A., // Chem.Phys. Letters 278 (1997) 93-95

211. A.N.Belsky, A.V.Gektin, N. V.Shiran, A.N. Vasil'ev. Fast UV-scintillations in Csl cristals.// Proceeding of International symposium "Luminescence detectors and transformers of ionizing radiation" LUMDETR-91, Riga ,Latvia (1991), p. 44-47

212. Belsky A. N., Vasil'ev A. N., Mikhailin V. V., Gektin A. V., Shiran N. V., Rogalev A. L., Zinin E. I.Time-resolved XEOL spectroscopy of new scintillators based on Csl,// Rev. Sci. Instrum. 63 (1992) 806-809

213. Pedrini C., Moine В., Bouttet D., Belsky A. N., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., Zinin E. I. Time-resolved luminescence of CeF3 crystals excited by X-ray synchrotron radiation.// Chem. Phys. Lett., 206, (1993) 470-474.

214. A.N.Belsky, C.Pedrini, E.I.Zinin. Decay kinetics of СеБз intrinsic luminescence excited by X-ray synchrotron radiation.// Int. Conf. on Luminescence and Opt. Spectroscopy of Condens. Mat. ICL'93, Storrs 1993, Tech. Digest, paper Th 5-66

215. A.N.Belsky, I.A.Kamenskikh, A.N.Vasil'ev. Luminescence quenching in solids excited by high energy photons.// Int. Conf. on Luminescence and Opt. Spectroscopy of Condens. Mat. ICL'93, Storrs 1993, Tech. Digest, paper M 5102

216. Belsky A. N., Krachni O., Mikhailin V. V.On the nature of the modification of luminescence spectra of alkaline-earth sulphides doped with cerium in the case of X-ray excitation. //J. Phys.: Cond. Matter, 5 (1993) 9417-9422.

217. Belsky A. N., Kamenskikh I. A., Vasil'ev A. N., Gektin A. V., Pedrini C., Martin P., The role of core levels in scintillation processes, // Material Research Society Symposium Proceedings, v. 348, p. 241-246, 1994.

218. Belsky A. N., Chevallier P., Dhez P., Martin P., Pedrini C., Vasil'ev A. N. X-ray excitation of luminescence of scintillator materials in the 7-22 keV region, // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A361 (1995) 384-387

219. Belsky A. N., Klimov S.M., Mikhailin V. V., Zinin E.I., Gektin A.V. Fast intrinsic luminescence of Rbl and KI crystals excited by X-ray synchrotronradiation. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A359 (1995) 348-350

220. A.H.Вельский, А.Н.Васильев, А.В.Гектин, Э.А.Зинин, В.В.Михайлин, А.Л.Рогалев, Н.В.Ширан. О природе быстрой ультрафиолетовой люминесценции кристаллов Csl // Препринт ИМК -90-26, Харьков: ВНИИ Монокристаллов, 1990, 16 стр.

221. A.N.Belsky, A.V.Gektin, N.V.Shiran, A.N.Vasil'ev, Fast UV-scintillations in Csl cristals, // Proceeding of International symposium "Luminescence detectors and transformers of ionizing radiation" LUMDETR-91, Riga ,Latvia (1991), p. 44-47

222. A.N.Belsky, V.V.Mikhailin, A.L.Rogalev,E.I.Zinin, Luminescence with anomalous excitation spectra in the VUV, // Abstract book of the 10th International Conference on Vacuum Ultraviolet Radiation Physics, Abs.Tu24, Paris (1992)

223. Gektin A. V., Shiran N. V. Belsky A. N., and Vasil'ev A. N., Fast UV scintillations in Csl-type crystals, \\ Nucl. Tracks Radiat. Meas., 21, (1993) 1113

224. Belsky A. N., Vasil'ev A. N. Mikhailin V. V., Gektin A. V., Martin P., Pedrini

225. C., Bouttet D., Experimental study of the excitation threshold of fast intrinsic luminescence of Csl, // Phys. Rev. B49 (1994) 13197-13200

226. Belsky A.N., Klimov S.M., Mikhailin V.V., Zinin E.I., X-ray luminescence of CsBr-CsI crystals under SR excitation, // International Synchrotron Radiation Conference SR-94, p.21, July 11-15, Novosibirsk, 1994.

227. A.N.Belsky, S.Klimov, E.I.Zinin, P.Martin, C.Pedrini, A.V.Gektin, The effect of the relaxation of 4d I" hole on the formation of emission centres in alkali halides, //Radiation Effects and Defects in Solids 136 (1995) 145-150

228. S.Sebban, P.Jaegle, G.Jamelot, A.Carillon, A.Klisnick, P.Zeitoun, F.Albert,

229. D.Ros, A.N.Belsky, I.A.Kamenskikh, B.Rus, UV luminescence of Csl excited by an X-Ray Laser, //Inst.Phys.Conf.Ser. No 151: Section 14, pp. 528-532, Paper presented at X-ray Lasers 1996 Conf.,Lund, Sweden, IOP Publishing Ltd (1996)

230. A.N.Belsky, P.Chevallier, P.Martin, V.V.Mikhailin, Ch.Pedrini, A.N.Vasil'ev, Exeiton emission of KBr and Rbl excited by VUV photons and X-rays, // 13th International Conference on Defects in Insulating Materials ICDIM96, 1996, p. 266.

231. A.N.Belsky, P.Martin, V.V.Mikhailin, Ch.Pedrini, A.N.Vasil'ev, Effect of interaction of secondary electronic excitations on luminescence of ionic crystals, // 13th International Conference on Defects in Insulating Materials ICDIM96, 1996, p. 267.

232. A.N.Belsky, P.Chevallier, R.Cortes , V.V.Mikhailin, E.I.Zinin, Luminescence excitation of ionic crystals near the x-ray absorption edges, // International Synchrotron Radiation Conference SR-96, p. 17, July 3-7, Novosibirsk, 1996.

233. A.N.Belsky, A.V.Gektin, S.M.Klimov, P.Martin, V.V.Mikhailin, C.Pedrini, E.I.Zinin Time -resolved luminescence spectroscopy of pure and doped Csl crystals, // 13th International Conference on Defects in Insulating Materials ICDIM96, 1996, p. 265.

234. A.N.Belsky, R. Cortes, A.V.Gektin, P.Martin, V.V.Mikhailin, C.Pedrini, Excitation mechanisms of Csl fast intrinsic luminescence, // J. of Luminescence 72-74 (1997) 93-95

235. A.N.Belsky, C.Pedrini, E.I.Zinin, Decay kinetics of CeF3 intrinsic luminescenceexcited by X-ray synchrotron radiation, // Int. Conf. on Luminescence and Opt. Spectroscopy of Condens. Mat. ICL'93, Storrs 1993, Tech. Digest, paper Th 5-66

236. C.Pedrini, A.N.Belsky, B.Moine and D.Bouttet, Fluorescence processes and scintillation of CeF3 crystals excited by UV and X-ray synchrotron radiation. // Acta Physica Polonica A84(5) (1993)953

237. A.N.Belsky, S.N.Klimov, P.Martin, C.Pedrini, A.N.Philippov, A.N.Vasil'ev, Study of 4d hole relaxation by luminescence methods, LURE activity report 1992-1996, vol. 2,Orsay, 1997, p. 174

238. E.Auffray A.N.Belsky et al, Extensive studies of CeF3 crystals, a good candidate for electromagnetic calorimetry at future accelerators. // Nucl.Instr. and Meth. In Phys.Res. A380 (1996) 524-536

239. A.N.Belsky, R.A.Glukhov, P.Martin, V.V.Mikhailin, C.Pedrini, A.N.Vasil'ev , VUV excitation of intrinsic luminescence of ionic crystals with complicated band structure. Simulation.// J.of Luminescence 72-74 (1997) 96-97

240. R.A.Glukhov, A.N.Belsky, C.Pedrini, A.N.Vasil'ev, Simulation of Energy Convertion and Transfer in СеЕз after VUV Photon Absorption, J. of Alloys and Compounds 275-77 (1998) 489-492

241. B.N.Belsky, J.C.Brochon, Luminescence of biexciton in CsPbCl3, Abstract book of the 10th International Conference on Vacuum Ultraviolet Radiation Physics, Abs.Tu23, Paris (1992)

242. A.N.Belsky, G.Comtet, G.Dujardin, L.Hellner, P.Martin, I.A.Kamenskikh, C.Pedrini, A.N.Philippov, M.J.Ramage, P.Troussel, Photo-stimulated ion desorption in ionic crystals, LURE activity report 1992-1996, vol. 2,Orsay, 1997, p.208

243. A.N.Belsky, J.C.Brochon, V.V.Mikhailin, V.N.Schecoldin, Luminescence of excitons in CsPbCl3 crystals under high-flux UV radiation, // Int. Conf. on1.minescence and Opt. Spectroscopy of Condens. Mat. ICL'93, Storrs 1993, Tech.Digest, paper Tu 4-105

244. Belsky A.N., Mikhailin V.V, Schekoldin V.I., Gektin A.V., Zinin E.I., Subnanosecond luminescence of CsPbCb crystals, // International Synchrotron Radiation Conference SR-94, p.20 July 11-15, Novosibirsk, 1994.

245. A.Belsky, S.Klimov, V.Mikhailin, C.Pedrini, E.Auffray, P.Lecoq, M.Korzhik, On the nature of PbW04 blue emission, // CAS, Shangai Branch Press, R.P.China, coll. Proc.Int.Conf. on Inorganic Scintil. & Applicat. (1997) 259-262

246. Belsky A. N., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., Dafmei I., Lecoq P., Pedrini C., Chevallier P., Dhez P., Martin P., Fast luminescence of undoped PbW04 crystal,// Preprint CERN CMS TN95-073, Юр. (1995)

247. Belsky A. N., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., Dafinei I., Lecoq P., Pedrini C., Chevallier P., Dhez P., Martin P., Fast luminescence of undoped PbW04 crystal, // Chem. Phys. Lett. 243 (1995) 552-558

248. The role of cation vacancies in excitation mechanism of RE-ions in alkaline-earth sulphides, Belsky A. N., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., Radiation Effects and Defects in Solids 135 (1995) 881-886

249. Elaboration and spectroscopic properties of new dense cerium-doped lutetium based scintillator materials, L,Zhang, C.Madej, C.Pedrini, B.Moine, C.Dujardin, A.Petrosyan, A.N.Belsky, Chemical Physics Letters 268 (1997) 408-412

250. A.N.Belsky, P.Chevallier, R.Cortes, P.Dhez, J.-C-Krupa, P.Martin, C.Pedrini, P.Populus, A.N.Vasil'ev, Deep holes relaxation in luminescence crystals, LURE activity report 1992-1996, vol. 2,Orsay, 1997, p. 196

251. Luminescence properties and scintillation mechanisms of cerium- and praseodymium- doped lutetium ortoaluminate, C.Dujarain, C.Pedrini, J.C.Gacon,

252. A.G.Petrosyan, A.N.Belsky, A.N.Vasil'ev, J.Phys.: Condens. Matter 9 (1997) 5229-5243

253. Spectroscopic and scintillation properties of cerium-doped LUF3 single crystals,

254. B.Moine, C.Dujardin, H.Lautesse, C.Pedrini, C.M.Combes, A.Belsky, P.Martin, J.Y.Gesland, Materials Science Forum vols.239-241 (1997) pp.245-248

255. Emission Properties of Nd3+ in Several Fluoride Crystals, A.N.Belsky, P.Chevallier, J.Y.Gesland, N.Yu.Kirikova, J.C.Krupa, V.N.Makhov, P.Martin, P.A.Orekhanov and M.Queffelec , J. of Luminescence 72-74 (1997) 146-148

256. Crystal growth and characterization of Ce3+ doped BaThFg with the tysonite structure, J.P.Chaminade, P.Mesnard, A.Garcia, J.Granennec, M.Pouchard,

257. C.Fouassier, C.Pedrini, A.N.Belsky, E.I.Zinin, J. of Crystal Growth 179 (1997) 546-550

258. A.N.Belsky, J.C.Krupa, Luminescence excitation mechanisms of rare earth doped phosphors in the VUV range, Displays 19 (1999) 185-196

259. I.A.Kamenskikh, A.N.Belsky, V.V.Mikhailin, C.Pedrini, A.N.Vasil'ev, Energy transfer processes in scintillating materials, Radiation Effects and Defects in Solids, 1999 (in press)

260. Fluorescence and Scintillation Properties of Cerium-Doped Lutetium orthoalluminate, Dujardin C., Pedrini C., Bouttet D., Verweij J. W. M, Petrosyan A. G., Belsky A., Vasil'ev , Zinin E. I., Martin P., Proc. Int. Conf. on Inorganic

261. Scintillators and Their Applications, SCINT95, Delft University Press, The Netherlands, 1996, pp. 336-339.

262. A.N.Belsky, J.C.Krupa, C.Pedrini, A.N.Vasili'ev, P.Martin, Excitation mechanisms of cerium in different crystals, International Conference on f Elements, ICFE3, Paris, September 14-18, 1997, Abstract book, p.158

263. W.Blanc, C.Dujardin, J.C.Gacon, C.Pedrini, B.Moine, A.N.Belsky,

264. Kamenskikh, On the role of the 4f-Lu level in the scintillation mechanism of cerium-doped lutetium based fluoride crystals, International Conference on f Elements, ICFE3, Paris, September 14-18, 1997, Abstract book, p. 197

265. A.N.Belsky, J.C.Krupa, A.Mayolet, V.V.Mikhailin, M.Queffelec, Variation of luminescence properties of CexLai.xP04 with cerium concentration, International Conference on f Elements, ICFE3, Paris, September 14-18, 1997, Abstract p. 298

266. A.N.Belsky, I.A.Kamenskikh, V.V.Mikhailin, A.N.VasiFev, Energy transfer processes in scintillating materials, 8th Europhysical Conference on Defects in Insulating Materials, Keele, UK, 6-11 July 1998, Abstract book, p.29

267. A.N.Belsky, V.V.Mikhailin, M.V.Korzhik, P.Lecoq, CCC Meeting, CERN, Geneve, May 1995

268. Belsky A. N., Mikhailin V. V., Vasil'ev A. N., Dafinei I., Lecoq P., Pedrini C., Chevallier P., Dhez P., Martin P., Fast luminescence of undoped PbW04 crystal, Preprint CERN CMS TN95-073, Юр. (1995).

269. J.P.Chaminade, P.Mesnard, A.Garcia, J.Granennec, M.Pouchard, C.Fouassier, C.Pedrini, A.N.Belsky, E.I.Zinin, Crystal growth and characterization of Ce3+doped BaThF6 with the tysonite structure, J. of Crystal Growth 179 (1997) 546550

270. A.Belsky, S.Klimov, V.Mikhailin, C.Pedrini, E.Auffray, P.Lecoq, M.Korzhik, On the nature of PbW04 blue emission, CAS, Shangai Branch Press, R.P.China, coll. Proc.Int.Conf. on Inorganic Scintil. & Applicat. (1997) 259-262

271. A.N.Belsky, N.Garnier, C.Dujardin, C.Pedrini, B.Varrel, P.Chevallier, A.Firsov, The effect of thallium distribution on luminescence of Csl :T1, The 194th Meeting of the Electrochemical Society, Abstracts, Boston, 1998, p.956

272. A.N.Belsky, I.A.Kamenskikh, V.N.Kolobanov, V.V.Mikhailin, P.A.Orekhanov,

273. N.Shpinkov, A.N.Vasil'ev, Relaxation of electronic excitation in scheelite tungstates, International worksoop on scintillation materials, Rome, 20-24 September 1998

274. A.N.Belsky, C.Dujardin, C.Pedrini, A.Petrosyan, W.Blanc, J.C.Gacon,

275. E. Auffrei, P.Lecoq, Status of development of YAP-LuAP mixed scintillators. The Fifth International Conference on Inorganic Scintillators and Their Applications, SCINT99, August 16-20, 1999, p56

276. N. Yu. Kirikova, V.N. Makhov, A.N. Belsky, J.C. Krupa, Fast VUV 5d-4f Emission of Trivalent Rare Earth Ions in Inorganic Materials, 4th French-Israeli Worksop, December 5-8, 1999, Lyon, France

277. A.N.Belsky, V.V.Mikhailin,C.Pedrini, A.N.Vasil'ev Two type of Excitons in CeF3, The 194th Meeting of the Electrochemical Society, Abstracts, Boston, 1998, p.1010

278. A.N. Belsky, P. Chevallier, R. Cortes, P. Martin, C. Pedrini, V.V. Mikhailin, A.N. Vasil'ev, About the non-linearity of light yield of scintillation crystals in the X-ray region, 4th French-Israeli Worksop, December 5-8, 1999, Lyon, France

279. Petrosyan, A.G.; Ovanesyan, K.L.; Shirinyan, G.O.; Butaeva, T.I.; Pedrini, C.; Dujardin, C.; Belsky, A.,Growth and light yield performance of dense Ce3+-doped (Lu, У)А10з solid solution crystals, Journal of Crystal Growth, Volume 211 (2000) 252-256

280. A.N. Belsky, C. Dujardin, I.A. Kamenskikh, A. Philippov, C. Guillot, N. Barrett, G. Dujardin, L. Hellner, G. Comtet, and C. Pedrini, VUV-Photoelectron spectroscopyof scintillation materials, Proceedings of The Fifth International

281. Conference onlnorganic Scintillatorsand Their Applications, Edited by Vitaly Mikhailin, 2000, Moscow State University, p.470