Динамика оптических возбуждений в низкоразмерных полупроводниковых гетероструктурах AIIIBV тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

На нравах рукописи

005013374

Давыдов Валентин Геннадьевич

ДИНАМИКА ОПТИЧЕСКИХ ВОЗБУЖДЕНИИ В НИЗКОРАЗМЕРНЫХ ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ ГЕТЕРОСТРУКТУРАХ А11^

Специальность 01.04.07 — физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

2 2 щ? Ж2

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург 2012

005013374

Работа выполнена в Санкт-Петербургском государственном университете.

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук,

профессор

Игнатьев Иван Владимирович

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор, главный научный сотрудник ФТИ им. А. Ф. Иоффе Байрамов Бахыш Халил-оглы

доктор физико-математических наук, профессор, зав. кафедрой Санкт-Петербургского государственного Политехнического университета

Фирсов Дмитрий Анатольевич

Ведущая организация: Санкт-Петербургский государственный университет

информационных технологий, механики и оптики

Защита состоится 5 апреля 2012 г. в 1330 на заседании совета Д 212.232.33 по защите докторских и кандидатских диссертаций при Санкт-Петербургском государственном университете но адресу: 198504, Санкт-Петербург, Петродво-рец, Ульяновская ул. 1, конференц-зал НИИ Физики им. В. А. Фока.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке им. М. Горького СПбГУ.

Отзывы на автореферат иросим направлять по вышеуказанному адресу учёному секретарю диссертационного совета.

Автореферат разослан

Учёный секретарь диссертационного совета, профессор

А. В. Лёзов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Настоящая работа посвящена экспериментальному исследованию динамики оптически возбуждённых экситонов в эпитаксиальных полупроводниковых АШВУ гетероструктурах, содержащих квантовые ямы и квантовые точки, методами нелинейной и нестационарной лазерной спектроскопии.

Актуальность проблемы

Полупроводниковые АШВУ гетероструктуры с квантовыми ямами или квантовыми точками, выращенные современными методами, прежде всего такими как молекулярно-пучковая эпитаксия, обладают уникальными оптическими свойствами, обусловленными, с одной стороны, высокой эффективностью взаимодействия локализованных экситонов со светом, а с другой стороны — возможностями целенаправленного управления этими свойствами как на этапе изготовления структуры путём варьирования условий роста, так и воздействуя на неё внешними физическими полями непосредственно в процессе изучения и использования. Эти структуры находят применения в самых разных оптических областях, начиная от сверхэкономичных лазеров и кончая когерентной (в том числе нелинейной) обработкой информации.

Классической методикой экспериментального исследования и рутинной ха-рактеризации полупроводниковых структур служит спектроскопия люминесценции, возбуждаемой нерезонансным светом с энергией кванта, превышающей ширину запрещённой зоны всех участвующих в создании гетероструктуры полупроводников. Такая методика проста в реализации, поскольку спектральное разделение возбуждающего и регистрируемого света позволяет без больших усилий достичь весьма высокой чувствительности, и достаточно универсальна, чтобы без существенных изменений быть применимой к самым различным гетероструктурам, и даже разным их классам. За простоту и универсальность приходится платить малой информативностью: энергия возбуждающих фотонов в процессе релаксации перераспределяется по множеству квантовых состояний системы, в том числе и таким, которые не представляют интереса для конретного исследования (например, мелким ловушкам в широкозонных барьерных слоях), а акт спонтанной люминесценции сопровождается потерей информации о когерентных процессах взаимодействия света

со структурой.

Предложенные в данной работе специализированные экспериментальные методы исследования нескольких классов гетероструктур дают возможность извлечь детальную информацию о происходящих в них под действием резонансного светового возбуждения когерентных динамических процессах, такую как собственно уровни квантования энергии экситонов в низкоразмерных структурах, времена когерентности тех или иных экситонных состояний, резонансно взаимодействующих со светом, а также скорости (и механизмы) релаксации оптических возбуждений. На основе этой информации можно как непосредственно оценивать пригодность конкретной гетероструктуры для того или иного практического приложения, так и проверять адекватность теоретических представлений, в частности, базирующихся на понятиях квазичастиц, для описания взаимодействия сложной многочастичной системы — по сути, твёрдого тела — со светом в условиях, обеспечиваемых экспериментом.

Цель и задачи работы

Целью настоящей работы является доказательство возможности прямого измерения времени когерентности оптически возбуждённых экситонных состояний в эпитаксиальных полупроводниковых АШВУ квантовых точках путём создания комплекса методов такового измрения, свободных от ограничений, накладываемых специфическими свойствами объекта исследования, а именно значительным неоднородным уширением и малой оптической плотностью.

Для достижения цели были последовательно поставлены и решены следующие задачи:

1. Разработать методику регистрации нестационарного фотоотклика полупроводниковых структур, чувствительность которой ограничена только доступным для измерений количеством света, и апробировать её на образцах структур, содержащих квантовые точки.

2. Детально исследовать последние стадии каскада релаксационных процессов, заканчивающихся актом люминесценции, в самоорганизованных ІпР квантовых точках, определить скорости и возможные механизмы этих процессов.

3. Применить результаты, полученные в ходе решения предыдущей задачи, к спектроскопии квантовых точек, созданных локальными напряжениями в 1пСаАз квантовой яме, и разработать конкретную реализацию методики измерения когерентности состояний во временной области.

Научная новизна и практическая ценность

Впервые были получены следующие результаты:

1. Создана методика измерения малых (до Ю-7 при времени измерения 1 с) вариаций коэффициента отражения образцов непрозрачных полупроводниковых АШВУ гетероструктур под действием внешних полей (свет, электрическое поле) с детальным разрешением по времени и/или по спектру.

2. В образцах с толстыми (порядка 100 нм) квантовыми ямами СаАа/СаА1Аз достаточно высокого качества обнаружена и исследована регулярная спектральная структура, простирающаяся на сотни миллиэлектронвольт вглубь полосы межзонного поглощения. Сделан вывод о том, что указанная структура есть наблюдаемое проявление квантования движения квазичастиц (эк-ситонов), ограниченного стенками ямы.

3. Сформулировано положение о важности учёта влияния электрических полей, как встроенных, так и внешних, на спектр и динамику оптических возбуждений в гетероструктурах, содержащих самоорганизованные 1пР квантовые точки.

4. Получены систематические данные о спектральных и временных характеристиках люминесценции неоднородно уширенного ансамбля самоорганизованных 1пР квантовых точек в условиях квазирезонансного возбуждения, исключающих перенос оптического возбуждения за пределами точки.

5. Исследовано влияние электрического поля на скорость безызлучательно-го распада оптических возбуждений в этих системах. Экспериментально подтверждено, что в зависимости от величины поля эта скорость меняется в весьма широких пределах, в которых безызлучательный распад может конкурировать как с медленными (излучательная рекомбинация), так и с быстрыми (релаксация с участием оптического фонона) процессами эволюции оптического возбуждения в квантовой точке.

6. Установлены условия, при которых такая конкуренция приводит к проявлению спектра времён релаксации в виде спектра интенсивности люминесценции

неоднородно уширенного ансамбля. Характерные особенности этх спектров отождествлены с особенностями фононного спектра кристалла 1пР.

7. Доказано, что в отсутствии эффективного тушения люминесценции процессы электрон-фононной релаксации в самоорганизованных 1пР квантовых точках происходят быстрее, чем время излучательной рекомбинации, независимо от того, какие фононные ветви участвуют в релаксации. Иными словами, доказано отсутствие эффекта фононного узкого горла в этих системах.

8. Исследованы спектральные и временные характеристики люминесценции неоднородно уширенного ансамбля квантовых точек, образованных локальными наряжениями в 1пСаА.ч квантовой яме, в условиях квазирезонансного возбуждения. Обнаружено наличие существенных безызлучательных потерь в этих системах. Продемонстрирован эффективный естественный механизм спектральной селекции люминесценции, основанный на разности скоростей релаксации с участием одного оптического фонона и без такового.

9. Разработана оригинальная методика исследования когерентности состояний в квантовых точках, образованных локальными наряжениями в 1пСаЛз квантовой яме, базирующаяся на возбуждении образца парами лазерных импульсов с контролируемыми временными и фазовыми соотношениями между импульсами в паре и спектрально-селективной регистрации его люминесценции. С помощью этой методики произведено измерение времени когерентности для разных участков неоднородно уширенного ансамбля.

Результаты работы применимы в различных областях спектроскопии полупроводниковых гетероструктур. Разработанные экспериментальные методики используются (в том числе и в усовершенствованном виде) при исследовании различных полупроводниковых систем. Измеренные в работе численные параметры (времена когерентности, скорости релаксации) используются в обзорах, посвящённых исследованиям механизмов релаксации в квантовых точках, а также для проверки теоретических представлений об этих механизмах. Важность учёта влияния встроенного электрического поля упоминается в большом количестве работ со ссылкой на настоящее исследование. Данные характеризации образцов использованы в других работах, исследующих эти же образцы.

Защищаемые научные положения

1. Размерное квантование энергетического спектра экситонных возбуждений в полупроводниковых структурах СаЛв/Са/ИАн с квантовыми ямами шириной сотни нанометров проявляется и может быть измерено с помощью высокочувствительных модуляционных методик в широком спектральном диапазоне от 1.5 до 2 эВ.

2. Приложение внешнего электрического поля к структуре, содержащей слой самоорганизованных 1пР или квантовых точек, позволяет регулировать скорость без ызлучательного распада экситона в широких пределах и проводить сравнительное исследование скоростей релаксационных процессов в стационарных условиях.

3. Характерные времена фононной релаксации оптического возбуждения в самоорганизованных 1пР квантовых точках существенно короче излу-чателыюго времени жизни экситона. Эффект фононного узкого горла в этих системах отсутствует.

4. Наличие безызлучательных потерь в квантовых точках, сформированных локальными напряжениями в 1пСаАз квантовых ямах, приводит к естественной спектральной селекции люминесценции, основанной на существенно разной скорости релаксационных процессов с участием разных фононных ветвей. Такая селекция служит основой для исследования когерентности состояний, собственное свечение которых слишком слабо на фоне возбуждающего света.

5. Разработанная оригинальная методика импульсно-интерферометриче-ского возбуждения когерентных состояний с последующей спектральной селекцией люминесценции позволяет извлечь информацию о временах когерентности и скоростях релаксации непосредственно из временных измерений.

Апробация работы

Результаты работы докладывались автором на следующих международных конференциях:

1. 6th International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology"St. Petersburg, Russia, June 22-26, 1998.

2. The 24th International Conference on the Physics of Semiconductors August 2-7, 1998, Jerusalem, Israel.

3. 7th International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology"(NAN099). St. Petersburg, Russia, June 14-18, 1999.

4. 8th International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology" (NAN02000) St .Petersburg, Russia, June 19-23, 2000.

5. 2000 International Conference on Excitonic Processes in Condensed Matter (EXCON2000), Osaka, Japan, August 21-24, 2000.

6. 25th International Conference on the Physics of Semiconductors (ICPS25). Osaka, Japan, September 17-22, 2000.

7. 19th International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology" (NAN02011). Ekaterinburg, Russia, June 20-25, 2011.

Кроме того, работа обсуждалась на семинарах в Masumoto Single Quantum Dot Project, в Санкт-Петербургском государственном университете, в Санкт-Петрбургском государственном университете информационных технологий, механики и оптики, в Физико-техничнском институте им. А. Ф. Иоффе.

Публикации

Основные результаты диссертации опубликованы в 8 статьях в рецензируемых журналах, список которых приведён в конце.

Структура и объем работы

Диссертация состоит из Введения, трёх глав, Заключения и списка цитированной литературы из 83 наименований, содержит 151 страницу текста, включая 34 рисунка.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

В главе 1, «Введение», сделан обзор литературы, посвящёпной актуальному состоянию исследований квантовых точек. Он затрагивает как определение квантовых точек, методы их изготовления и исследования, так и особенности происходящих в квантовых точках физических процессов, а также возможные применения квантовых точек, в частности, как элементов оптических и/или квантовых вычислительных систем.

Затем анализируются недостатки, присущие традиционным методам исследования квантовых точек, таким как спектроскопия фотолюминесценции при нерезонансном возбуждении фотонами высокой энергии, и выявляется ограниченность информации, получаемой с их помощью. Актуальность темы исследования обосновывается тем, что развиваемый в работе подход даёт по сравнению с традиционным более детальную информацию об электронных состояниях в квантовых точках, их когерентном взаимодействии со светом, а также рассеянии на статических и динамических неоднородностях структуры образца.

Далее в этой главе формулируется цель работы, а также три задачи, последовательное решение которых и приводит в конце концов к достижению заявленной цели. В конце главы кратко изложена структура диссертации.

Вторая глава, «Высоковозбуждённые экситонные состояния в толстых квантовых ямах», содержит, во-первых, обоснование необходимости создания высокочувствительной методики модуляционной спектроскопии отражения, во-вторых, детальное описание разработанной методики, и в-третьих, результаты исследования необычного явления, обнаруженного и изученного этим методом в образцах, содержащих толстые квантовые ямы — регулярных осцилляции дифференциального коэффициента отражения, простирающихся по энергии далеко вглубь межзонного поглощения (см. рис. 1).

Далее в этой главе обсуждается физическая природа наблюдаемого явления, заключающаяся в возбуждении стоячих поляритонных волн в толще ямы, и приводится упрощённая теория, при помощи малого числа свободных параметров способная количественно объяснить наблюдаемые закономерности. Для проверки теории исследуются специально изготовленные дополнительные образцы с другими значениями толщины квантовой ямы. В конце

<т аі

О

О

ЛУ

1.5

1.55

1.6 1.65

1.7

1.75

Энергия фотона (эВ)

Рис. 1. Спектры фото- и электроотражния (верхняя и нижня я кривая соответственно) образца СДОР1779. Масштаб по оси ординат условный.

главы делаются выводы как о физических процессах, происходящих в образцах с толстыми квантовыми ямами достаточно высокого качества, так и о методических достоинствах предложенного и реализованного подхода.

В главе 3, «Экситон-фононная релаксация в квантовых точках», детально исследуются заключительные этапы релаксации фотовозбуждённых электронно-дырочных пар в самоорганизованных 1пР и 1пСаЛ8 квантовых точках, непосредственно предшествующие рекомбинации (излучательной или безызлучательной). Для изучения времён релаксации разработана оригинальная методика, основанная на искусственном ускорении безызлучательных потерь посредством воздействия на образец регулируемым электрическим полем.

В результате получены спектры, распределение интенсивности в которых непосредственно связано со спектральным распределением скоростей релаксации, как показано на рис. 2. При сравнении полученных спектров с известными из литературы спектрами плотности фонтанных состояний соответствующих полупроводников сделан очевидный вывод о том, что основным меха-низмомом релаксации иследуемых систем в обсуждаемых условиях является электрон-фононное взаимодействие.

Для подтверждения выводов произведены непосредственные измерения за-

Рис. 2. Зависимость спектра люминесценции 1пР квантовых точек при приложении электрического смещения от энергии монохроматического возбуждения. Шкала энергий разностная. Кривые смещены по оси ординат для наглядности.

висимости люсинесценции от времени при импульсном возбуждении в различных спектральных областях. Доказано, что в исследуемых системах в невозмущённых условиях отсутствует широко обсуждавшийся в литературе эффект фононного узкого горла, иными словами, для любых фононов релаксация с их участием происходит быстрее, чем излучательная рекомбинация.

Затем исследуется влияние на скорость релаксации других спектрально неселективных факторов (помимо электрического поля), таких как температура и нерезонансное освещение фотонами высокой энергии. Подробно обсуждаются конкретные физические механизмы, ответственные за безызлуча-тельную рекомбинацию, например, разнообразные Оже-процессы с участием дополнительных носителей того или иного происхождения. Для некоторых механизмов, существенных в различных условиях эксперимента, построены несложные теоретические модели на основе кинетических уравнений, демонстрирующие неплохое количественное согласие с наблюдаемыми результатами. Отмечены принципиальные трудности описания процессов, происходящих в локальных системах (квантовых точках), в рамках представлений, разработанных для протяжённых однородных сред (кристаллов полупроводников).

В заключении этой главы систематизированы все приведённые в ней результаты и сделанные выводы, а также подчёркнуты условия, при которых проявляются те или иные наблюдаемые эффекты, в частности, сходство этих условий с некоторыми условиями практического применения квантовых точек (например, в полупроводниковых лазерах).

Четвёртая глава, «Когерентность оптически возбуждённых состояний в квантовых точках», решает последнюю из задач, поставленных для достижения цели работы. Исследуемым образцом служит тонкая квантовая яма 1пСаАв в СаАй барьере, на поверхности которого вырашены самоорганизованные 1пР островки. Последние создают в кристаллической решётке локальные напряжения, служащие потенциальными минимумами для электронов в яме. Со спектроскопической точки зрения электронные состояния, локализованные в этих минимумах, ведут себя подобно квантовым точкам. Однако, в отличие от 1пР квантовых точек в 1пСаР барьере, в этой системе имеется достаточно быстрая рекомбинация. Электрон-фононная релаксация наиболее эффективна лишь для оптических фононов с малыми волновыми векторами. В результате в спектре люминесценции при квазирезонансном

возбуждении преимущетсвенно проявляются две узкие линии, соответствующие двум ветвям оптических фононов. Таким образом, наблюдаемые в люминесценции состояния оказываются жёстко связанными по энергии с теми, которые поглощают свет. Это даёт исследователю удобный инструмент для

детального изучения последних.

Для исследования когерентости взаимодйствующих со светом состояний образец облучается двумя лазерными импульсами в одной и той же пространственной моде, но задержанными друг относительно друга на известный промежуток времени. При этом эффективность взаимодействия второго импульса с электронным состоянием зависит как от амплитуды поляризации, наведённой в системе первым импульсом, так и от разности фаз между ними. Используя относительную фазу импульсов как параметр модуляции, можно наблюдать модулированную люминесценцию, причём амплитуда модуляции отражает амплитуду поляризации, а вышеупомянутая спектральная селекция при помощи оптических фононов позволяет выделить из неоднородно уширенного контура поглощения (люминесценции) один спектральный пакет.

Практическая реализация описанной методики (схема которой представлена на рис. 3) базируется на использовании прецезионной линии задержки, которая на больших масштабах времени сканирует промежуток времени между импульсами, а на малых - разность фаз между ними. Для удобства интерпретации данных разность фаз измеряется на определённой длине волны, выделенной из широкого спектра импульсов особым вспомогательным монохроматором. Свет люминесценции выделяется другим монохроматором, детектируется фотоумножителем и демодулируется синхронным выпрямителем, опорой которому служит вышеупомянутая разность фаз. Регулируя скорость сканирования, можно менять полное время эксперимента и общее количество собранного света, а полоса пропускания синхронного детектора определяет количество различимых за время эксперимента элементов сигнала.

С помощью этой методики достигнута поставленная в работе цель - когерентность оптически возбуждённых электронных состояний в квантовых точках измерена непосредственно во временной области. Поправки, связанные с конечной шириной полосы пропускания монохроматора, учитывались путём многократной постановки эксперимента при различных значениях полосы и экстраполяции полученных времён к нулевой полосе, а конечная ши-

Рис. 3. Схема проведения интерферометрического эксперимента. Обозначения: Ti:S - импульсный лазер, PD1 и PD2 - фотодиоды, S - образец в криостате, LIAI и LIA2 - синхронные детекторы, С - счётчик, S - волоконно-оптический жгут, Ml и М2 - монохроматоры, РМТ -фотоумножитель, R — подвижный отражатель. Серым цветом условно показан ход лучей, сплошными тонкими линиями — электрические сигналы.

рина фоногаюй линии - путём её непосредственного измерения в спектрах комбинационного рассеяния вдали от электронного резонанса квантовых точек. Построена количественная модель, полностью описывающая результаты эксперимента.

Обнаружено укорочение времени когерентности с высокочастотной стороны неоднородно уширенного контура, обсуждаются физические причины этого явления. Проведено сравнение полученных величин с аналогичными свойствами похожих систем, опубликованными в литературе.

В «Заключении», выделенном в отдельную пятую главу, сформулированы защищаемые положения, приведены сведения об апробации работы, а также перечислены 8 статей по теме диссертации, опубликованных в реферируемых журналах. В самом конце имеется список цитированной литературы.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ РАБОТЫ

Проанализированы особенности традиционных методов исследования квантовых точек АШВУ при помощи фотолюминесцентной спектроскопии. Предложено развивать резонансные спектроскопические методики для получения информации о параметрах когерентности электронных состояний в квантовых

точках и подобных наноструктурах.

Создана модуляционная методика измерения дифференциального отражения с разрешением по спектру, чувствительность которой ограничена только дробовыми шумами доступного для измерения количества света. С помощью этой методики обнаружены и исследованы осцилляции в спектарх фото- и электроотражения образцов с толстыми квантовыми ямами СаАз/А1Аз, простирающиеся далеко вверх от энергии межзонного перехода. Изучена зависимость периода осцилляций от энергии и от толщины ямы. Показана практически слабая зависимость этого периода от температуры и электрического поля. Сделан вывод о том, что природа осцилляций связана с интерференцией экситон-поляритонных волн, отражающихся от гетерограниц высокого качества. Построена обобщённая модель, количественно описывающая спектральный ход осцилляций.

При помощи различных методов квазирезонансной фотолюминесценции проведено исследование последних стадий релаксации возбуждёных электрон-

но-дырочных состояний в самоорганизованных 1пР и 1пАз квантовых точках. Обнаружена сильная зависимость скорости безызлучательных потерь от приложенного электрического поля. Создана методика измерения спектрального хода скорости рлаксации, использующая конкуренцию между релаксацией и рекомбинацией в пределах неоднородно уширенной линии люминесценции. Методика верифицирована прямыми измерениями кинетики люминесценции. Показана тесная связь скорости релаксации со спектральными особенностями плотности состояний фононов, принмающих участие в релаксации. Доказано, что в исследованных системах отсутствует эффект фононного узкого горла, то есть релаксация с участием любых фононов происходит быстрее, чем излуча-тельная рекомбинация. Исследованы различные Оже-процессы, ответственные за ускорение спектрально неселективной безызлучательной рекомбинации при тех или иных внешних воздействиях (сильное электрическое поле, электрический ток, интенсивное возбуждение, коротковолновая подсветка).

Исследована структура, содержащая МаАя квантовую яму в ваАз барьере, на поверхности которого выращены самоорганизованные островки 1пР, создающие в структуре упругие напряжения. Изучены локальные электронные состояния, связанные с потенциальнымми минимумами, созданными в яме упругими напряжениями. Обнаружена быстрая релаксация между этими состояниями с участием исключительно продольных и поперечных оптических фононов вблизи центра зоны Бриллюэна. Сделан вывод о возможности исследования одного из связанных релаксацией состояний путём регистрации люминесценции другого из них.

Создана методика управления и анализа когерентности электронного состояния при помощи двух оптических импульсов с контролируемыми задержкой по времени и разностью фаз. При помощи этой методики исследованы вышеуказанные состояния. Обнаружена зависимость времени когерентности от энергии состояния в пределах неоднородно уширенного контура.

Основные работы, включенные d диссертацию

1. Y. Masumoto, V. Davydov, I. Ignatiev, H.-W. Ren, S. Sugou, Observation of Franz-Keldysh Oscillations in InP Self-Assembled Quantum Dot systems, Jpn. J. Appl. Phys. 38, 563-565 (1999).

2. V. Davydov, I. V. Ignatiev, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumoto, Franz-Keldysh oscillations in the structures with the InP self-assembled quantum dots, Appl. Phys. Lett. 74, 3002-3004 (1999).

3. V. Davydov, I. Ignatiev, I. Kozin, J.-S. Lee, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumoto, Unusual temperature behavior of the photoluminescence of the InP and InGaAs quantum dots under quasiresonance excitation, J. Lumin. 8789, 522-524 (2000).

4. V. G. Davydov, I. V. Ignatiev, I. E. Kozin, S. V. Nair, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumoto, Carrier relaxation dynamics in self-assembled quantum dots studied by artificial control of nonradiative losses, Physica status solidi (b) 224, 493-496 (2001).

5. Y. Masumoto, I. V. Ignatiev, I. E. Kozin, V. G. Davydov, S. V. Nair, H.W. Ren, J.-S. Lee, S. Sugou, Breakdown of the phonon bottleneck effect in self-assembled quantum dots, Jpn. J. Appl. Phys. 40, 1947-1950 (2001).

6. I. V. Ignatiev, I. E. Kozin, V. G. Davydov, S. V. Nair, J.-S. Lee, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumoto, Phonon resonances in photoluminescence spectra of self-assembled quantum dots in electric field, Phys. Rev. B 63, 075316-1075316-11 (2001).

7. A. V. Baranov, V. Davydov, A. V. Fedorov, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumoto, Coherent Control of Stress-Induced InGaAs Quantum Dots by Means of Phonon-Assisted Resonant Photoluminescence, Physica Status Solidi (b) 224, 461-464 (2001).

8. A. V. Baranov, V. Davydov, A. V. Fedorov, M. Ikezawa, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumoto, Interferometric coherence measurement of stress-induced InGaAs/GaAs quantum dots at the resonant-luminescence phonon sideband, Phys. Rev. B 66, 075326-1-075326-7 (2002).

Подписано в печать 28.02.2012г. Формат 60x84 1/16. Бумага офсетная. Печать офсетная. Усл. печ. л. 1,0. Тираж 60 экз. Заказ № 2520.

Отпечатано в ООО «Издательство "ЛЕМА"» 199004, Россия, Санкт-Петербург, В.О., Средний пр., д. 24 тел.: 323-30-50, тел./факс: 323-67-74 e-mail: izd_lema@mail.ru http ://www. lemaprint.ru

61 12-1/740

Санкт-Петербургский государственный университет

На правах рукописи

Давыдов Валентин Геннадьевич

ДИНАМИКА ОПТИЧЕСКИХ ВОЗБУЖДЕНИЙ В НИЗКОРАЗМЕРНЫХ ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ ГЕТЕРОСТРУКТУРАХ АШВУ

Специальность: 01.04.07 — физика конденсированного состояния

ДИССЕРТАЦИЯ

на соискание учёной степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель — доктор физ.-мат. наук, профессор Игнатьев И. В.

Санкт-Петербург 2011

Оглавление

1 Введение 3

1.1 Обзор литературы..............................................................3

1.1.1 Квантовые точки ......................................................4

1.1.2 Самоорганизованные квантовые точки..............................5

1.1.3 Спектроскопия квантовых точек......................................9

1.2 Мотивация работы..............................................................17

1.3 Цели и задачи работы..........................................................20

1.4 Структура диссертации........................................................21

2 Высоковозбуждённые экситонные состояния в толстых квантовых ямах 24

2.1 Эксперимент....................................................................24

2.1.1 Мотивация..............................................................24

2.1.2 Структура измерительной установки................................27

2.2 Результаты......................................................................37

2.2.1 Образец с толстой ямой................................................37

2.2.2 Модель..................................................................41

2.2.3 Квантовые уровни......................................................42

2.2.4 Тонкие образцы........................................................43

2.3 Выводы..........................................................................45

3 Экситон-фононная релаксация в квантовых точках 47

3.1 Эксперимент....................................................................48

3.2 Механизм........................................................................55

3.2.1 Модель спектрально-избирательно го тушения фотолюминесценции ........................................................................60

3.3 Кинетические измерения......................................................68

3.4 Акустические фононные резонансы..........................................76

3.4.1 Наблюдения в спектральной области................................76

3.4.2 Наблюдения во временной области..................................77

3.4.3 Температурные зависимости..........................................80

3.4.4 Коротковолновые фононы............................................83

3.5 Оже-процессы ..................................................................86

3.6 Заключение...................................103

4 Когерентность оптически возбуждённых состояний в квантовых точках 109

4.1 Введение ....................................109

4.1.1 История вопроса............................109

4.1.2 Постановка задачи...........................112

4.2 Образец и его свойства............................113

4.2.1 Структура ...............................113

4.2.2 Резонансная люминесценция.....................115

4.3 Интреферометрический эксперимент....................117

4.4 Обсуждение результатов...........................121

4.4.1 Феноменология.............................121

4.4.2 Модель.................................124

4.4.3 Результаты эксперимента.......................128

4.4.4 Сравнение с аналогичными свойствами похожих систем.....132

4.5 Заключение...................................134

5 Заключение 137

5.1 Положения, выносимые на защиту .....................137

5.2 Апробация результатов............................138

5.3 Публикации по теме диссертации......................139

Глава 1

Введение

1.1 Обзор литературы

Среди всего многообразия оптически активных сред, в принципе пригодных для приложений, связанных с обработкой информации в реальном времени[1], можно выделить полупроводниковые гетероструктуры как класс систем, существенные параметры которых могут быть изменяемы в довольно широких пределах путём использования возможностей, даваемых современной технологией их изготовления. Оптические переходы во многих из них генетически происходят из экситонных переходов в прямозонных полупроводниковых кристаллах, что обуславлиивает их значительную силу осциллятора, и, следовательно, возможность построения высокопроизводительных элементов и систем обработки информации. Наиболее перспективными считаются так называемые квантово-раз-мерные гетероструктуры или наноструктуры, оптические и электронные свойства которых существенно отличаются от свойств полупроводниковых кристаллов за счёт формирования объектов с размерами вплоть до нескольких постоянных решётки и нарушения таким образом трансляционной симметрии кристалла. Последнее обстоятельство приводит к по-

явлению многих весьма интересных и полезных эффектов, например, хорошо излучающих дискретных локализованных состояний в объектах, которые по аналогии с атомной спектроскопией называются «искусственными атомами».

1.1.1 Квантовые точки

Наиболее широко исследованный класс таких «искусственных атомов» — это так называемые квантовые точки — полупроводниковые структуры, у которых все три измерения малы с вышеупомянутой точки зрения (по аналогии с квантовыми проволоками, у которых два измерения малы, а третье имеет макроскопические размеры, а также квантовыми ямами, у которых малым является только одно измерение из трёх). Вскоре после начала работ, положенных в основу настоящей диссертации, вышла монография Бимберга, Грюндманна и Леденцова[2], целиком посвящённая полупроводниковым гетероструктурам — квантовым точкам. В этой работе подмечена интересная особенность исторического1 хода научной мысли: в то время как переход от квантовых систем с относительно небольшим числом оптически активных степеней свободы — атомов и молекул — к бесконечному трнасляционно-симметрично-му кристаллу произошёл относительно легко, в силу известной общности симметрии описания как кристалла, так и электромагнитного поля (например, мощным средством теоретического рассмотрения и того, и другого служит преобразование Фурье с последующими вычислениями

1Говоря об истории, следует отметить, что традиция экспериментального исследования полупроводниковых квантовых точек, в особенности изучения, систематизации и понимания влияния условий роста (технологии изготовления) на оптические (спектральные) свойства, прослеживатеся вплоть до знаменитых работ М. В. Ломоносова 1748-1751 годов, то есть до времён становления систематического научного знания как такового, по крайней мере в России.

в пространстве импульсов), движение в обратном направлении, от бесконечного кристалла к конечным гетероструктурам, как к двумерным квантовым ямам, так и к ансамблям квантовых точек, оказалось связано с усложнением рассмотрения (в силу уменьшения роли симметрии при всё ещё чрезмерном для индивидуального учёта общем количестве степеней свободы) и, как следствие, с теоретическими трудностями, многие из которых представляют серьёзную проблему и до сих пор.

В монографии рассматривается множество различных способов создания квантовых точек, начиная от исторически первого выращивания нанокристаллов в прозрачной аморфной матрице методами коллоидной химии и кончая искусственным вырезанием фрагментов полупроводниковых структур сфокусированным электронным или ионным пучком.

1.1.2 Самоорганизованные квантовые точки

Особое внимание в монографии уделено так называемым самоорганизованным квантовым точкам2. Суть процесса самоорганизации состоит в спонтанном нарушении трансляционной симметрии при послойном (эпитаксиальном) выращивании монокристалла при известных условиях, важнейшим из которых является рассогласование постоянных решётки последовательно выращиваемых слоёв. Это естественное явление весьма часто встречается в процессе создания гетероструктур из полупроводников близкой химической природы, но различающихся, например, зонной

2 С точки зрения автора, более правильным было бы использовать термин «самосформированные», как буквальный перевод английского «self-assembled». Однако в русскоязычной научной традиции принято говорить «самоорганизованные», по-видимому, под влиянием высказываний Ж. И. Алфёрова в самом конце XX века, незадолго до присуждения ему Нобелевской премии по физике, в которых он подчёркивал важную роль процессов самоорганизации при формировании квантово-размерных полупроводниковых гетероструктур.

структурой, в частности, при росте слоёв 1пР на подложке из СаАв, А1Ав или тройного раствора 1пОаР с такой же постоянной решётки, что и у СаАз/А1А8. Конкретно этот пример привлекателен тем, что имеет достаточно много степеней свободы, чтобы можно было варьировать режим самоорганизации и зонную структуру полученных объектов независимо друг от друга.

Появление самоорганизованных квантовых точек в процессе роста проявляется в том, что растущая поверхность перестаёт быть гладкой, и вместо последовательности монослоёв образуется набор нанокристаллов, имеющих, как правило, развитые грани в кристаллографических направлениях, отличных от направления роста. Иными словами, послойный рост спонтанно сменяется трёхмерным формированием. Детали структуры получающихся кристаллов, такие как их форма и размеры (точнее, распределение по размерам), взаимное расположение и т. д. определяются сложной игрой различных факторов, как термодинамических, таких как поверхностная энергия и энергия упругих напряжений кристаллической решётки, а также температура, так и динамических. Последние включают как динамику поступления нового материала в процессе роста (и десорбции этого материала с поверхности), так и диффузию атомов по растущей поверхности (а в ряде случаев — и в объёме уже выросшей части структуры). Впрочем, иерархия размерностей (больший размер в плоскости подложки, чем в направлении роста), как правило, сохраняется и в таком режиме роста. Типичная структура одной самоорганизованной квантовой точки пирамидальной формы (такие обычно образуются при выращивании фосфида индия на [100] поверхности арсенида галлия) показана на рисунке 1.1, отчасти заимствованном с обложки мо-

нографии.

GaAs

Рис. 1.1: Схематическое сечение пирамидальной самоорганизованной квантовой точки. Стрелкой показан смачивающий слой (wetting layer).

Варьируя параметры роста (иногда весьма нетривиальным образом, например, выбирая ту или иную кристаллографическую ориентацию затравочной подложки, что особенно плодотворно в системах с кристаллической решёткой цинковой обманки, лишённой центра инверсии), можно до известной степени управлять параметрами образующихся квантовых точек. Так, например, заращивание слоя образовавшихся точек материалом подложки и последующее повторение роста точек в условиях самоорганизации приводит к тому, что, в силу распространения деформаций (напряжений) кристаллическйо решётки, точки следующего слоя образуются на тех же местах, что и предыдущие (точнее, над ними). Эту процедуру можно повторять неоднократно, получая таким образом трёхмерный массив (точнее, двумерный массив одномерных массивов близкорасположенных квантовых точек). Однако вышесказанное касается в основном средних характеристик — среднего размера, средней количественной плотности точек в плоскости и т. д., в то время как характеристики более высокого порядка, например дисперсия размеров, значительно хуже поддаются управлению при послойном росте. Имеются определённые достижения, связанные с применением особых приёмов, таких как двухстадийный рост (сначала в режиме самоорганизации вы-

ращиваются мелкие затравочные точки, а затем в режиме однородного роста с подавленной диффузией они увеличиваются в размерах на одну и ту же величину) или предварительное регулярное структурирование поверхности тем или иным способом, после которого квантовые точки образуются преимущественно в определённых узлах структуры. Однако стохастическая природа самоорганизации и /или термодинамические флуктуации в процессе роста, как правило, всё же проявляются в достаточно неоднородных распределениях точек в ансамбле по размерам, расположению и т. п.

На рисунке 1.2 приведен фрагмент пллюстраппи из другого обзора|3], на котором представлены атомно-силовые микрофотографии квантовых точек, выращенных классическим способом, а также с послоростовой обработкой и с предварительным структурированием поверхности, Пока-

Рие. 1.2: Атоыпо-силовые изображения самоорганизованных квантовых точек (слева), квантовых лунок, полученных из точек путём дополнительного заращнвания (в центре) и массивов квантовых точек, выращенных на меза структурированной поверхности (справа). Масштаб всех снимков 1 х 1/./ш2.

заипые па рисунке образ тип — всего лишь полуфабрикаты, используемые для контроля морфологических параметров квантовых точек при помощи атомно-силовой микроскопии, а для исследования электронных (в том числе оптических) свойств они покрываются толстым сплошным слоем, аналогичным по составу подложке. Для получения трёхмерных

массивов процесс можно повторить несколько раз, причём деформации кристаллической решётки сохраняют упругий характер, то есть топологических дислокаций не образуется. В этом обзоре также подчёркивается, что эпитаксиальный рост квантовых точек, с одной стороны, универсален с точки зрения разнообразия материалов, а с другой стороны, прохо контролируем в смысле морфологии.

Некоторые исследователи высказывают даже пессимистическое предположение о том, что самоорганизация вообще неспособна построить однородный с практической точки зрения массив квантовых точек. В качестве оптимистического контрпримера можно привести вековые усилия по совершенствованию технологий приготовления фотоэмульсий, которые в конце концов привели к весьма впечатляющим результатам в направлениях как точного управления формой и средним размером нано-кристаллов галогенида серебра, так и получения весьма монодисперсных ансамблей.

1.1.3 Спектроскопия квантовых точек

В качестве иллюстрации мирового уровня работ, современных работам автора, которые включены в настоящую диссертацию, уместно привести обзор[3] Петрова, Лорке и Имамоглу, опубликованный вскоре после них. Этот обзор полностью посвящён эпитаксиальным самоорганизованным полупроводниковым квантовым точкам. Принципиальным с точки зрения авторов обзора отличием самоорганизованных квантовых точек от точек, искусственно обособленных из родительской квантовой ямы, является природа потенциала, удерживающего носители (экситоны) внутри точки: в первом случае это просто запрещённая зона ширкозонного

полупроводника, окружающего точку со всех сторон, а во втором потенциальный барьер в плоскости ямы образован электростатическим влиянием внешних возмущений.

Среди всех прочих твёрдотельных систем квантовые точки единственные обладают дискретными энергетическими уровнями. Однако аналогия между точками и изолированными атомами справедлива лишь до тех пор, пока не учитывается взаимодействие электронных состояний квантовой точки с состояниями окружающего кристалла, как фонон-ными, так и электронными (дефектами, поверхностными состояниями и примесями). Вследствие этого многочастичные процессы играют роль в динамике электронных состояний тем большую, чем менее локализованы эти состояния.

Затем в обзоре подчёркиваются детали процесса выращивания самоорганизованных квантовых точек, о которых шла речь выше (см. раздел 1.1.2 и рисунок 1.2).

Затем анализируются электронные свойства точек (а также лунок, которые с теоретической точки зрения интересны тем, что топологически рассмативаются как торы). Полупроводниковые точки могут содержать изолированные носители того или другого знака, причём потенциал, локализующий эти носители, зависит от множества плохо определённых ab initio факторов, таких как, в частности, локальные напряжения кристаллической решётки. Поэтому важную роль играет экспериментальное исследование этого потенциала, точнее, энергетических уровней в нём. Для этого применяются как методы оптической (инфракрасной) спектроскопии, позволяющие наблюдать переходы между вышеупомянутыми уровнями, так и методы спектроскопии электронной, основанной на засе-

лении исследуемых уровней электронами (или дырками) из континуума — зоны проводимости (или валентной зоны соответственно) окружающего полупроводника. Последняя методика основывается на измерении зависимости ёмкости специально подготовленного образца (в котором слой полупроводника, содержащий квантовые точки, заключён между слоем сильнолегированного полупроводника с одной стороны и прозрачным электродом — с другой) от приложенного к этому образцу напряжения. Когда по мере изменения последнего уровень Ферми уравнивается с каким-либо из внутренних уровней квантовых точек, происходит заселение последних электронами из легированного слоя, что проявляется во внешней цепи как возрастание ёмкости.

Результаты экспериментов показывают, что для достаточно однородных образцов пики ёмкости, отвечающие заполнению соответствующих энергетических уровней электронами, склонны группироваться, причём количество пиков в каждой группе чётное. Этот факт позволяет использовать (по крайней мере в первом приближении) оболочечную модель, свойственную достаточно симметричным системам. Практическая эквидистантност�