Диссипативные структуры в системах электронных возбуждений молекулярных полупроводников тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

КИЕВСКИЙ УНИВЕРСИГЕ1 ИИ. Т.ГЛШВЧЕЕКО

На правах рукописи

ИЗВЕКОВ СЕРГЕЙ ВАЛЕРИЕВИЧ

УЛК 535.343.2

ДКССИПАГИВШЕ СТРУКТУРЫ В СИСТЕМАХ ЭЛЕКТРОННЫХ ВОЗБУЖДЕНИИ Ма'ЕСУЛЯРНЫХ ИОЛУПРСЗО.ДКСЧОЛ

Специальность 01.04. иг - теоретическая фтакшэ

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискавиэ учэиой степени дандадата физмсо-иатемаппескзЕ аауа

Кйэв-1932

Работа выполнена на кафедре теоретической физики Киевского университета им. т.г. Шевченко.

Научный руководитель

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Сугаков В.И. доктор физико-мзтематических наук Пискоеой В.Н.

/Институт полупроводников АН Украины, г. Кизв/

Ведатьая организация

доктор физико-математических наук Авдзенко A.A.

/ФШП АН Украины, г. Харьков/

Институт теоретической физики АН Украины, т. Кшв..

Защита диссертации состоится " I £ " N1832 г. в 1430 на заседакш специэлизированвого Совета Д 083.1822 в Киевском университете iw Т.Г.Шевчснзсо по адресу 252022, Киев-22, проспект &:адеыика Глушсова, в, физический факультет.

С диссертацией мокло ознакомится в научной библиотеке университета.

Автореферат разослан " С/К^Л-'-Юfi-Д 1892 г.

-УчеЕ^ш секретарь сгациализкрованногс совета

Верлан З.М.

г, !

1 -

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ .

Актуальность гсследогоняя. В нгстоящее время все большую актуальность приобретает исследования возможности возникновения упорядоченных иди сзкоортзиигуачупся структур в открытых системаз далеких от состояния равновесия и оомгнквзющихся с окружающей средой веществом и энергией. Подобные язлетая изучались для физических, химических и биологических систем и,2}. Как "было устаногиеяо, поведение системы в условия* далеких от состояния равновесия качественно отличается от поезд^шя эгоа системы я условиях равновесия либо близких' к пил, прл которых система описывается нелинейной равновесно? термодинамике!*. Это отличго состоит в той, нто при переходе"з стезстгоано неравновесную области при измене .".чи опрс-дел?нв.ж условия, дгяз если эта изменения . казалось бы ииче« пе выявлены, з систеие происходит нарушение устойчивости стапмонарного состояния соо¡тетейвуюдаго равновесие условиям п лакззоечого "тзр.гадангшрюсхоа ЕетЕью", с обрззоваштан качественно новых струзстур, названных лиссжатиЕйлга структура«:!. Систзкы, обладоом© т&иии свойствами •пряаято называть активными среда!.®.

''Возщтагагяе схрзкдеры отдаггавтся дсво.гьно болышл рззяообра- . зием: ото я-огут быть таэтухахсдэ азтсго-йзбанкл параметров системы, стационарные и панеяятувси во зреуэаи пространственные структуры и т.д. Несмотря на громадное разнообразна систем различней "природа, где возможны процессы самоорганизации, динамика образовывая структур монет быть кззрдаиа с помощыо относительно небодшого числа -"базовых** математических моделей. Кзученге стих моделей чаще ьсего сводится к анализу соответстг-уто-¿п'х это-зоопсипых нелинейных обыкновениях даффзргздаальшх уравнения или уравнения диффузионного типа.

Системы 1СБЭЙ1ЯЭСТНЦ в твердых телах могут представлять собой актувже среды с разнообразными нелинейноотями, который могут приводить к широкому спекггру неустоЕчявосгей. Наиболее хорошо исследованы процессы пространственного я временного упорядочения в алгктроЕЯо-дорочной плазме неорганических тлупроводожов, в меньшей степени это относится к полупроводниковым зиситонным системам. Воемояшость образования диссчгативных .стру*щ>' в &л<зктрон~ нс-дарочных и зксятонкпх скстеиах органических кристаллов прйкга-

_ческк исследована не была. - Вакзость предсказания и наблюдения упорядочения в электронных подсистемах молекулярных кристаллов обусловлена несколькими причинами. С одной стороны это-. дало бы кочеьй инструмент для определения кинетических коэффициентов раз-личных электронных процессов: вероятностей рекомбинации злест-ронно-дарочЕых пар, аннигиляция зксктонов' и т.д. Особенно зто ОТНОСИТСЯ К 5КС1ГГОННЫМ системам, поскольку. зксигоды хорошо прскз-ЯЯ17ТСЛ в 'ЬптическизЕ спектрзх. С другой стороны наблюдение процессов самоорганизации в молекулярных кристаллах могло бы стать шагом на' пул: к созданию искусственных активных сред с заданными свойствами возникающих в них структур: например к конструированию источников электрических колебаний, или аналоговых распределенных устройств для обработки информации, работа которых предстазллет собой процесс связанный с эволюцией и взаимодействием пространственных и волновых структур.

■ Практическая ценность работы. Результаты по . исследованию ■ автоколебательной модели зксэтон-лрпмесной системы ■ молекулярного кристалла позволяют объяснить сйоСства наблюдавшихся на эксперименте осцшшщий фосфоресценции тонких образцов органических кристаллов при стационарном внешнем облучении. Так как зксигояы Хорошо проявляются в оптических спектрах, то исследованные моде.ш упорядочения в эксэтонных системах • могут послукшть аффективным инструагентом для изучения процессов самоорганизации,- а таюйе для определения кинетических параметров различных электронных процессов. Полученные результаты могут быть использованы также для разработки распределенных систем по аналоговой обработки информации.

Целью настоящей диссертационной работы является теоретическое и численное исследование нг..дэякй самоорганизации в системах частиц и квазичастиц в органических кристаллах на примерах различных моделей и объяснение на кх основе экспериментов по наблюдению дасснпативных структур. , Научная новизна. В настоящей работе впервые:

предложены и проанализированы модели развили временных дасснпативных. структур в системах зксиговов и электронно-дырочных пар в примесных органических кристаллах при стационарном внешнем оптическом облучении. Проанализировано влияние процессов диффузии экситонов и теплопроводности кристалла при нестационарном и.неоднородном внешнем облучении кристалла на процессы самоорганизации

эксотонов; . . ' . " •

с помощью предложенной модели автоколебательной, к бистабиль-ной среда в рксиголно-примесног система объяснены результаты по наблюдению осцилляция и гасгерэзиса фосфоресценции кристалла при Екешнем облучении; •

исследована возможность возглютсвезия стационарных дассипа-вных структур в систеке экситоеов молекулярного кристалла, состоящего йз молекул без центра инверсии. В возбуленном состоянии такие молекулы приобретает дополтггелъгьа дшодьяьа момент, в результате чего эксигоны взаимодействуют посредством дэлънодеаст-вушщего • диполь-дапольного взаимодействия. Проведенные аз с четы для кристалла а-бснза^нопа показали, тго это взаимодействие приводит к образованию сверхрешетки зкситошоа плотности, которая сопровождается периодэтескта! распределением ¿стольного момгцта з кристалле.

На защиту выносятся с.лэдтгот;-;е пслокння:

1. Механизм автоколебательных процессов и бистсбильвости б системе зкситозов примесного органического кристалла и криста.глэ с эктивадаоныым характером диффузии при вкинем сптшеском облучении.

2. ' Модель автоколебательной среда в системе злектронно-дырочных пар в привесном органическом полупроводнике с даумя1 типами лону-сек при стационарном и однородном внешнем облучгнк;*.

3. '•Образовай"? стационарных диссЕпатпвшг структур в слстгкз Еозбуялэша молекул молекулярного кристалла состоящего га молекул без центра ктаверспч, ' :

Апробация.работы и публикации.' Основные результаты диссертация дскидулзлткгь на и XV Бсесодатос (пекаровсштх) совящанп-гх по теории п/п. (Донецк, 1Э39 год и Льнов, 1882 год), на Всесоюзном совещании по молекулярной люмиписцеяции (Караганда, октябрь 1939 года), на в Мекщунзродной конференции по'электронным свойствам органических кристаллов (епрое-л) (Капри, мая 1992 года).

Иг теме дпссертапл опубликовано 9 работ. Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 3

гл'.в, приложения, заключения, списка литература (122 наименсва-

ши), ииеет общий объем 125 страниц машинописного текста, включа-

хгиз: 33 рисунка.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

• Б азедашш обоснована актуальность темы исследований, дан краткий обзор работ по процессам самоорганизации в твердых телах: б частности достаточно подробно рассмотрена зксшриментальная работа [зз по наблюдение колебаний и гистерезиса фосфоресценции тонких образцов молекулярных кристаллов при стационарном облучении.теоретическому объяснению которих посвящена первая глава; сформулирована цель работы, приведены основные полскения вьшоси-игее на защшу;

В первой гдайэ диссертации предложена к проанализирована модель, в рамках которой возмо;шо возникновение перкодпчеешк колгбателььых процессов в скотеке зкектонов в тонкие образцах пршесногс молекулярного кристалла при стационарном и однородном внеишьы облучении.

В начале г.лзеы обосновываются и приведены эволюционные кинетические уравнения списывающие дилакжу изменения нлотносте? захваченных я свободных згсеитонов и темшратуры в толком образце примесного молекулярного кристалла:

" К - Г,г>п - ГСП11 - <Г)0 - п )п +■ ехр(- —)п -

- - ?спг,% - ,Г)п - у П ВЯр(- -Ц- >гГ - :

С

«т3 Е, + Ес ус " л - Р1т - гп; (1)

где к - интенсивность генерацгш зкеитояов; п, п" - соответственно плотности свободных и захваченных зкеитонов; т - температура кристалла; тт и £с - времена жизни относительно высвечивания соответственно свободам и связанных экаттовов; г^ и е, - вероятность аннигиляции и энергия, которзя при этом передается кристаллической решетке; г и ес - аналогичные величины для аннигиляции свободного и связанного зкектонов; п0 - концентрация примесей; - вероятноть захвата зкентона из ловушку; с,с - глубина ловушки; т 1 - температура термостата; а'" - теплоемкость криотг-ллз при низких техпэрзтурзх; ,-э - величина, харзкгеризувдая теплообмен

кристалла с термостатом; м - -число молекул в единице объема кристалла.

Для изучения повел?иия системы в зависимости от параметров были численно наядены и исследованы ка устойчивость стационарные точки системы уравнений (1). Параметры при которых проводились расчета характерны для триялетних эцситоеов в молекулярных кристаллах. Результаты анализа пржедены аа рис.1. В области 1 еданстзэнязя стационарная точка системы <1) устойчива, и автоко-бания в этом случае "Я реализуются. При перехода из области параметров 1 з область 2 в системе происходит бифуркация Ховфа. Как показано,'эта бифуркация происходит с рождением в фазовом пространстве системы устойчивого. предельного шзслз на который выходят с ростом времени все фязовые траектории сисгемы, т.е. при лтсбнх начальных условиях з системе • возникают автоколебания. Чисжннс. наядены временные зависимости , плотностей свободных и связанных зксигояов и температуры системы в автоколебательном режиме при различных параметрах. В области парг-етроз 3 система имеет три стационарных состояния, два го которых неустойчивы. . В тгоч случае в системе тгЕсне могут возникнуть автоколебания, однако поведение систем зааисэт от начальных условий Сот прелые -тории облучения кристалла), в области 4 в системе реализуется ¿«стабильность.

Далее найдете зависимости мзкснмзльеых и миткальных значенна интенсивности язкачки „экситонов н температурь! термостата в области автоколебаний от различных параметров системы: "efx1, р, vt. С увеличением т /rt область автоколебаний сутиэстсешто пасам-ряется.- При уггеяьжжти отношения времен жизни область азтекз.леби-ш-л соотгстстгспно утенкягется а при тс/ rf « i обычно hcvccpt туз» синь мала, с утехлчеЕшм р мэкекчальная к мниимальяая гмаи-ки росли практически по лкнеикому пзкопу .(максимальная яакачка несколько быстрее) в широком диапазоне р (ю5- ю10 зрг К"1

— 1 7 —3 ^ — *

с }. при болтйих величинах р (р > ю зрг т К"'с *) область биетэбкдшоегти исчезает. Максимальная же температура терлостгта, при кптороа автоколебания еде существуют, с увеличении р практи- ^ пескй остается кеиз?*екйо£. Автоколебания реализуются при глубинах ловушек ~ Ю-2С. см"', при этом автоколебания лучше наолвдать при более глубоких ловушках, так icaic колебательный решим реализуется

в зтоу. случае при более высоки* теь'.пературах термостата (при с,_ ~

- £

п

10 К, 10 ш~ъс-1

Рисунок 1 Результаты численного .расчета области существования автоколебаний в зависимости от иятексианоста накачки к и темпера туры термостата п. Параметры системы: тf » 2хю~3с, 'Сс = 5,

Г*

1.25x10

СМ С

22486 СМ

а =

^ —1 —1 7.73x10 зрг СМ Я С .

эрг/К4сы3, еь - 21 см"1, Р

з к в случае параметров системы ' указанных в

-1

«30 СМ тлгоах подписи к рис.1).

■ Навдена зависимость частота автоколебаний от глубины ловушки при управляющие параметрах попадающих на границу области автоко-

лебаний. Например при глубине « зо см

-1

составляет а: ют,. С'уменьшением глубины

частота автоколебаний частота автоколебаний заметно повышается.

Показано, '¡то наличие бкстабильности в системе приводит к гистерезису фосфоресценции кристалла при изменении 'интенсивности облучения (или .температуры термостата). Ширина петли гистерезиса при этом не зависит от диапазона изменения накачки. •

Далее показано, что предложенная автоколебательная модаль удовлеаворигелнго объясняет результаты экспериментов по * нзо'лзде-нко колебаний и гистерезиса ¿¡юсфоресцэнции при облучении тонких образцов дейтеробензофенона с примесью "беазофенона: в достаточно хорошём согласии находятся форма теоретической и экспериментальной временных зависимостей фосфоресценции;' близки расчетные и наблюдаемые значения частот колебаний (Уте0р = 10-20 Гц, г>эксп = -« ■ч-В-Хд,) г (точное сопоставление частот в настоящее время провести затруднительно ввиду отсутствия надеиных данных о; ряде параметров, в частности о параметр? /з); рост частоты колебаний с

1

¡увеличением накачки; пороговый характер возникновения кшвбашй. Однако имевте" ззметшэ отличия хараэтера Ейблвдземого га эксперименте гистерезиса от одидаемого в модели: вместо .пзтли бистз-билыюго, характеризда&йся при 'каждом спаченкя ' интенсивности накачки лэ более чем даумя устойчивыми состояния:.®, наблюдается гистерезис ферромагнитного типа с аиршэа хвтли тем меньшей, чем меньше диапазон изменения накачки. •

На эксперименте размеры освеженной облссти кристалла конечны, поэтому'зачетное- влияние .на"' дангвджу , временного упорядочения могут'оказать процессы диффузия экситоков, и теплопроводности кристалла. Влияние зтис процессов изучалось на пригсере модели зхспгоняой систены с акгивацконным гарастерои ..диффузии (а следовательно и опнкпияцга экатгоноз). Предполагалось, что накачка экситоков прсисгодат в круге радауса г$ (образец кристалла кргдотавлял собоа топсуа пленку). йзучеяке дкнакша тгког системы проводилось с пог,;ощьэ урззненгя::

и- - V -4- + ь °(Т) Р % V- ; ■

V §4- - Е тт2 - рст - тх> * » Р |р Т. (2)

гдз х>{т) « о0о«р(-еа/т) - гсозффкциввг дкМсгзки; тчт) - у0 охр(-са-/т> - ^сроягкооть аякапютии; са - эяэргня яктекздтк; » кезффвдент тетопрозодаости кристалла; ,о - рзсстоялпэ от цэнтрэ ссвесенной области. Сшсл остальные параметров такой ъе как и в системе (1). Еез учета пространстпеяяых проязнеягых рагбиэет-з плоскости параметров к'и та в яааксимоетгт .от ткпз устсЯч;г?.ости стац&зязряг .состояния -качественно аналогичено случая сшзтгкы И ).

Путем чес-женого иптехрировазия системы (2) наед?ны г^офипя раслрздзлешы плотности зкеэтонов и температуры цполь рздазге.» оевзвршгоа области кристалла в автоколебательном резка в различна , кокента Т2ре;.:зап. При уменьшении радиуса освецснноз области частота автоколзбляий слегка уменьшалась (с о.149т До о.14ст).

При величина:! ргдаусэ оегегенко« области я ; = -»я

характерная дяшгз тепкярол-гарости> автоколебания исчезал!.:

Показано, что'ггр-и пз^енени; кчтенсизяозсти СЗлучеяии система обладает пастерсзкссм фосфоресцггаиа, который обусловлен . веста-

цконгряостыо системы, а такие процессами диффузии к тешюцровод-Еоспг. Икрина штла гистерезиса при . этом зависит от скорости изменяя накачки (при одинаковом времени изменения накачки от диапазона ее гааенешм). Нажита такого гистерезиса вшюйо является причиной зависимости ширины экспериментальной петях гистерезиса от интервала изгения накачки.

Во второй главе предложена и численно исследована автоко.та--бйтельвзя термокоЕцентрашонная ксдедь злектроняо-дарочпог систе-«ы оргашгаескэго пазщюгоддаса' с прахеаш. Актазациоаяс-теив--рэтуряая зависимость верояггсста освсбовдеьия носителей в этой кздздй приводит к появлению аьтоколзбсш.й элекзронно-дурочноа плотности и темпэратура. В отличии от ранее рассмотрена^ автоколебательных моделей ЭДЛ неорганических полупроводников в предло-ес-еное модели предполагается на!пгчие дьух типов лозукек могудак захватывать либо электроны либо дырки. Присутствие друз типов ловушек улучшает-условия да возякшовения автоколебания так как при этом возможно получить более высокие концентрации связанного заряда, к тем самый усилить обратную положительную связь по температуре в системе.

В начале главы приведено обоснование кинетических уравнений, отбывающих динамику злектронао-дарочной системы в тонких сбраз-органияе^'сих полупроводников. Эта уравнения имеют следующий вид: .

а л

к - гп п.

* Е ¡1

У Л п.

+ а Кг>.

<1 г:

П

и +

+ а

й п.

У . п п - ---

в*а е е I (.

у, , п. п. — са Кл. I

6 л

л

— " »'м - ТГ " ~ ^Ч/

п П п г»

с

^ . » а с

е а 1 ее ?» п Ь

1

—* Ч ь Л

( л.,. - ) + о к»,. - /3(т - ти; (3)

' п Ь. Ь "Ь

п

где -к - штенсшшость генераций /алейтрозво-даро"1аы игр; 'па ,

пТ - соответственно плотаоети свободных к аахЕЭчечтак влветрояов;

^ ■>

п » г, - плотности свободкьа и зз-квагепню: дьгоок; т - теипзрзту-

п .

ря тфисталв^; у ~ вероятность рекомбинация. свободой восятзлэр. ;

у ^ , г,,,. - сботеетственно вероетностя затазтя^ а??тша и ¿эдяся;

у ъ , у г - соответственно вероятности рвшяблгвют/ -евобсдзого

Ь г? .

электрона с захваченной даркой л свободной дьфкп с захваченном эяехстроксм; ¡./с^ - гек м Л> « « /п -

" » ' е Ь И

соответственно вероятности выброса эзхвателннх зйгктрогои и ;ытялс

з зову лрсаодамосги вследствие термическоЗ ашэносги ' < здесь м - числи гюлекул в см3 кристалла);. «ек, «"'к - соответственно вероятности выброса зата-эчевяого З-^ятровса к дыекй з эоау проводимости ¿следствии внешнеа генерации' свсбо^шх паскгэлей с ш-

тенсйвпостыо к; г/" сл°- п* ;, п~ = сп"- и* ) - соответственно

0 0.

кондавграции азканггьп ловушек да электронов я дырок; п

коецэнтрации ловушек для злектрокоз к длрозх; с^ - теплоёмкость .

кристалла имеющая вид с =ат3 при т < тэ „ гдз т0 - те?.шэрэ-тура Дэбая рассматриваемого кристалла; р ° з^/и; ~

1 э Ь

анергия передаваемая кристаллу при -освоСс-вдеии соответственно

злэкгронов и дырок вследствие облучения крисглоа, ' ,

Для исследовании поведения акяеиы з здакскмости от параметров был: ааэдвш и' гроацзг^лфоваш на устойчивость стацда^арвые точки системы (3). Результаты ааадкза в зависимости от параме-

- ю* -

Рисунок 2 Область сузествования предельного цикла для системы <3). Параметры системы: г = = ю~6см3с""1, г^ =

е Ь • ." е

ю см с , " ю 'см с р.« ерг оГК с , а - а« ь

ерг см-3 к~\ эаН= з.б ев., '«• 9.7хЮ~3ев., оъ - 1.29хзо~2ез.,

к ь

а^ аь » о.ооз, = = в*101вси~3, ^ = о.з, ¡= = I.о.

тров к к Т1 приведены на рис.2 (параметры системы характерны для гптрггрпэ). При переходе из области параметров 1, в которой система каеет устойчивый узел, в область 2 в системе происходит бифуркация Хопфэ, которэя, как это показано, идет с рождением устойчивого предельного цикла.

Исследованы зависимости средней ширины по накачке области автоколебаний и максимальной температуры термостата при которой автоколебания ещ,е суакгств^тсгг от различных • параметров системы: глубин ловушек, концентрации пршесей, иггексивностк теплообмена кристалла и термостата', вероятностей захвата на ловушки.

аз приведенных б диссертации зависимостей з частности водно, что автоколебания реализуются: при гелаевыд температурах и ыи>:-.е, и при йЕтеисивностях генерации злектрогто-дирочы-.к пар порядка 1о21сг,Ггс_1; для кристаллов* с мелкими ловушками ~ ¡.о~2-ю~" эв. и с бользим сечением захвата (запрга&р для антрацгна необходимо

создавать ловушки с сечением захвата порядка ю-11 ц выше); яри кинцмальаых относительных хсовщгшрзцяях'прлмгсей порядка ю-4.

Исследована зависимость частоты автоколебаний при значениях накачки и температуры термостата, попадавдкг'вз границу области автоколебаний, от глубин ловуглек я от параметра р. фи глубинах =: 0.01-С.015 эв. (при этих значениях автоколгбзяия можно наблюдать при гелиевых температурах) частотэ зшоколебаниЗ * юо кнг, а при глубинах ~ зхю-3 зв. (при этом максимальная температура наблюдения автоколебаний порядка градуса Кельвина) частота достигает хо пнг. с ростом р частота возрастает практически

9 о -.т — |

.йшейко. При экспериментально достихекък р л лог- ю зрг см К

с-1 (очень тонкие пленки), при гелиевых температурах,' частота составляет порядка ¿о-юо кнг. ' ,

В третьей главе диссертант изучена воьжжпость ' образования при стационарном и однородном оптическом облучения ссерхрешеток плотности в экситоняой системе молекулярного кристалла, молекулы которого в возбужденном состоянии приобретают дополнительный ди-польныз момент.' Между зкситонакн в такой кристалле действует дальнодейстгущее дшоль-дипольяое взаимодействие. Как и ,в случае системы зкснгопов взаимодействующих посредством взн-дер-ваальсоз-ских сил [4 3, нал;гшэ дшоль-дапольного взаимодействия кокет привести к образованию периодического распределения плотности зкси-тонов, которое представляет собой прнмзр диосшативдоз 'струкгуры.

Изучалась следующая модель:

1) Рассмотрены кристаллы содержащие молекулы без центра етверсш. В этом случае в возбужденном с о сто яшм меняется дипольнъш кокент и между зксетонамл действует далъводеаствуиззэе диполь - дипольное взаимодействие. Отталкивание зксигонов учтено тем обстоятельством, что два возбуждения не могут находится на одном узле.' •

2) Для образования СЕерхрешэтки необхода?,10 создать систему с высокой концентрацией зкситопоз. Для снижения эффектов аннигиляции, уменьшающей концентрацию зкситозов, рассмотрены кристаллы с ловушками, создаваемыми изотопическими примесгз.и. В 'зтои случае аннигиляция между зкситонами на ловушках (при низкой концентрации последних) отсутствует, в то ню время диполь-дипольное взаимо-дзйствж имеет место.

3) С этой ¡не далью - создание системы с высокой плотностью.

V

- 12 -

изучены долгоиявуйне возбуждения - триплетвые зксигоны в кристаллах, высокий квантовый выход на триплета зксигонах. 4> Узость экоитонных гон позволяет описать их двикэахЕ в рзмках пршкковой модели.

В Приложении А приведено обоснование кинетичесих уравнений в случае рассмотренной модели. Эти уравнения имеют вид:

Ж. * Ъ м„ ,«/ «V " Е 1 (па» * Е а-"с1к«1 .«,*

№ (V* Л ' А Л' Л 01 ' п

-С •Г

«р а р ' »р Р' а " V '3

I-.II Ц _ II * 14 ,

;) а ш а /3

< г.

^ Юр а' р 1 я^ /3' а

.с -тс £ f /=(п«г

" 5 V" ' <3)

' р .

здесь /*Сп!, /с'Г!а> - плотности свободных и захваченных-

экекгодов. на узлз п ; у*' - веоояткость перехода свободного ° а' р

экскгона с узла к^ на узел »0; «г ^ - вероятность захвата экси-

. тона с узла в, из узел п прикесксй колзкулоЗ; а ■ - взроят-

' а* Р

иость захваченного на узле я^ эксйгова освободится на узел л^:

г!* - вероятность аннигиляции двух свооодных экситонов о Р

нзходявдахся-нэ узлах п. м п.;тп ю аналогичная величина для " • ' > «'"¡з

свободного к захваченного экситонов; к = (1-пс)к, к^ = пс к- -соответственно вероятности создания свободного и захваченного экситонов (к - вероятность создания зксптсна на любом узле); т -- врем?, жизни зкснтснэ;

Взаимодействие кзвду зкситокзми приводит к изченеягк! вероятностей перехода экситонов с узла на узел и вероятностей • кх захвата и освобождения 'ловупкам;; ,- - > „ >•

а' р • р р а

Влияния взаимодействия учтено сладукадим обрззох Равзосесто и

фононной системе устанавливается намного быстрее, чем в экся-

тонной. Поэтому вследствии принципа детального равновесия:

п - ЕХР1-(в„ -е ■ )А3т, а р ßet а ,/э

где еп - снерп¡я взаимодействия возбужденного состояния нэгодя-а

иегося в узле со всеми остальными возбуждениями; - постоянная Больамана. ¿налоппние соотношения но с показателем в скспо-._ - .1

ненте -с >ЛВТ (с - глубина ловушки) мстао написать

а ß .

для связи вероятностей захвата зкс.ггона на ловушку "< освобождения с ловушки а , >. в диполь-дкпольном приближении в мо-

<х" ß ß' а '

дели с изотопической примесью:

где

'п а i £ _ 'id > rf п ,m mß a 1

dd

г\ . а ^ß "vV

з^р,,«'^-*,,) > (Ap/3(rVV > . ¡5

In —«n ' }

! а ßl

дополнительный дипольный момент молекулы с номером а, воз-никатацц! при переходе в пезбуедзнпое состояние; е - диалектрстес-екзя проницаемость ксисталла.

Стационарное к однородное решэя1зэ системы (3) исследовалось на устойчивость относительно (идукгуациг зкекгоннон плотности с внделелпым волновым вектором.. Конкретные численные расчеты проводились для кристалла «-беязафеноаа. Возккаквдгэ при линеаризации правых частей системы (3) отосительяо малых флуктуящ® эезягонпой плотности дипольные сумка зада: —. dd

) W ЕХР'лЧГя - г. );

вычислялись методом Звэльдг.

Обнаружено, что при некоторых критических значениях штенсиз-носта ^¿иез-кк и температуры кристалла в рассматриваемой системе происходит бифуркация Тьюринга. Волновой вектор образующейся структуры направлен вдоль наименьшей стороны элементарной ячейки (с). ДипольньШ момент элементарных ячеек при это?.; оказывается нёоксмпэнсировашшм и в кристалле возникает триодаческя. мен»>-аийся дапольныа момент с периодом .изменения, равный периоду сверурешеткй. Критические значения какачстк. ерк этом довольно

высоки (- 1024см~3с~1>. Температура образования решетки ~ з к.

Характеристики сверхрешеток были просчитаны для различных величин вероятностей перехода экситоков между узламя и вероятностей захвата на примеси. Обнаружено, что период еверхрешетки зависит от соотношения вероятностей правдков между эквивалентными К неэквиалЕпгнши узлами. Если разница между вероятностями уменьшается то, херцод образовавшейся структуры растет. В общем случае направление вектора поляризации зависит от периода образовавшейся структуры. При любых' параметрах вектор поляризации герпевдикуля-рен волновому вектору сверхрешетки.

В приложении А дано обоснование уравнения динамики эксэтонной системы в рамках прыжковой модели, использованных в Гл.З (система, 3). Показано, что эти уравнения справедливы при достаточно штзких плотностях экситонов и при условии, что вероятности ЗННИГКЛЯЦИИ экситонов нашего ниже вероятноята перехода зкеитонов между узлами кристаллической решетки.

В приложении Б приведена в явном виде система уравнения возникаэдих при лиаииризацни системы (3) относительно малых. Фдукгуацда эксктонноВ плотности.

В "Заключении" кратко перечислены основные результата, полученные в работе:

1) Исследована кодель зкеитошой системы молекулярного кристалла с примесями, описывающая возникновение автоколебаний плотности ■ экситонов и температуры кристалла при однородной и стационарное внешней опт;пескоГ генерации экситонов. Численно найдена область управляющих параметров (интенсивности внешнего облучения и температуры окружающей среды) при которых в зсрксталдэ реализуются автоколебания. Проанзлиз1фованы зависимости области автоколебаний от различных параметров систеш: глубин ловушек, 'времен ыизни экситонов, интенсивности теплообмена кристалла с окружающей средой Численно найдены временные зависимости плотностей экситонов и температурь.' кристалла при автоколебаниях в системе. Проанализирована зависимость частоты автоколебаний от глубин ловушек. 2> Показано, что в зкиггон-примесноС системе реализуется' биста-бильность.

3) Проведено сравнение предсказаний пргдяомеккой модели с результатами акешраментального найиодгтьч автоколебащчК к гистерезиса фосфоресценции при оптическом облучена тонких образцов иолеку-

лярных кристаллов. Показано, сто прздаякзпЕэя яодао. удовлзтвори-тельно описывает результаты зкспзрийектз. ! '"." •.

4) На примере модели с активационнш хараллероз даФЗ^зии зксато-нов проанализировано "влияние прокосов да£фузЕЯ: зксигсзов у теплопроводности кристалла на динамюсу автоколебания при оггппгс-кой генерации зксигонов в области конечных размеров. ПромЬдела- • розан гистерезис фосфоресценции кристалла при азаавевии накачки обусловленная нерз&товесносЯъа системы» процессами диффузии и теплопроводности! . - . :

5) Предложена мод=лн, онисывзшгя возникнobäses автокаяебагой электронно-дырочтон плотности и телогзраттры ::рпстг.г.та при однородном и стационарной внешнем облучении д иагогулярлоа лолу-проводБнке с доумя типаж ловутзег.: -дая эагкхропов и дирск. Численно наядэяг область значений интенсивности внешнего сблуче-яил и темперагурн скруианээа среды прн .жоторьп a ^дакя-гиа? реализуются азгоколйЗапкя. Проавзлвафованы зашжкссга ойгастз автоколебаний от различных параметроз системы: иггркны згпрзаганой зовы, глубин ловушек, антенсквносгп? текшюобмзна igprfcraxsa с окружающей средой ¿1 т.д. Найдены частота гштсгазбаниЗ при различных параметрах системы.

6) Изучена возможность образования свзргрешетаг шютзсогя пкся-токив, обусловленной наличие« дашгодзйствую^го даииь-дзшхшо-го взаимодействия между эксктопами, з ш-екуляркоя креязтат а молекулами без центра заверена. Дано обоеаошаш зрэкгевия, от-к-сывакидос эво^защяо зксигопаой скстекы краэталх? гря внсшам .обучении с учетом ангапоидав. Расчеты = прейдена да . кристалл a-бепзсфгкона. Показано, что вомдисзкаая СЕС-рг^.*жпса обладает дшольаым мокеатом. Определены пороговые зцачежя накачех, тешз~-ратгры, пзркод образовавшейся структуры а гаюгз ssnpasJBFse. вектора поляризации. .•.;.• ....-•.'

Основные результаты опубликованы в рабатяа:

1'. Boliney i.Yu., ïzvekov S.V., Sugakov V.l. fluto-oaciîlationc ai tanrara t-j.r? and eitcitor» den s it»/, in crystal, with .¿iapuriti-ps// 4hys„ Letters Л., 1739= У.137. N Q. .P.IS3-1=70. '

2. Голшеа II.П., îteBeKOE C.B., Сугаков В.И. Двтоколэбзнкя рлот-' пссти эксашиш и температуры в стационарно С0лучае?агз ^ кристаллах с ловуикзш; для скситоков// les, док», xjv всесоюзного (шкаровского) совещания по теории п/п. ".Донецк? 1S33. С.4,7.

3. Голшей И.Ю., Иззеков С.В.. Сугаков В.И. ' Автоколэбания плст-кссгга зкситснов и температуры в кристаллах с примесями// Тез. доiv:. Беесоетлого совещания по молекулярной лшишгсцан-цик. Караганда, 1833 г.С.35.

4. ; Голз-неа И.ID.s Извеков С.В., Суггксе В.И. Автоколгбаиия плот-

ности зксотоеов и температуры в кристаллам с примесями// Изв. АН СССР. Серия физическая. 1990.Т.54. N 3. С.430-433.

5. Голиаа^'Е.Ю., Извеков С.В., Сугаков В.И. Тёрмокожк-нтрацкоп-кая Систабигьность " а&гоколебания в эксш'онзо* системе в кршгггше при Ееоднородаой накачке// Тез. докл. xv пскаровско-

-го-есза&зтея по теории а/г.. Львов, 1932'. С.37.

S. йзЕеков C.3., Сугаков В.И. Автоколебания злектрояао-дорочвой плотности в примесных органических полупроводниках при оггги- . ческо2 ьакглке// Препринт KKSI-82-1. Кюв, 1382.

7. Извеков С.В., Сугаков В.И. Квдуцироваягыз светом дассипатяв-ныв евграр^шетки плотности зксотоеов и вектора поляризации в .ыоле:;уляршх крпстзлт с прккесш-!// ФХТ, 1982. Т.34 м 1.

С,103-107. ' ' '

8. Xzvakcv S.f. s.rul Sugakaw V.I. ftutc-ascilletioiis of electron— hole density in roalecular semiconductors with impurities. at _ stationary optical paajping// Ti-таз. of reports at ti>e> 6th International Conference an rilKCtf-ic^l «rid Related Properties of Organic Solids <CRPOS-4.> in Capri- Kay. 1992. P. 96.

9. Xavebov S-V. and Sugakov V.I. Light-indued fcrri-elEctr.lc structurps in GKciton system in Molecular crystals// Static; Physic; Sol.id у В 1?92. V.l 73. N 2. '

ЛИТЕРАТУРА.

1. Николис Г., Пригожкн И. Самоорганизация в яеравЕовесяыхсистемах. -Москва.: Мир. 1Э7Э. -512 с.

2. лакан Г. Синергетика. -Москва;: Мир, 1880. -480 с.-

3. Голлаев И.Ю., Делаков 1А.А., Сугаков.В.И. Автоколебания плотности зксигоёов и температуры в примесном молекулярном крис- • талле/У Пкська в ВЭТФ, 1989. Т.4Э. n 4. С.207-210.

4. Сугаков В.И. 0 сверхрешетках зкеитоанои плотности// ФТТ, 1968.

Т.28. N8. С.2441-2448.