Электронно-микроскопические исследования влияния температурных режимов роста на микроструктуру и морфологию квантовых точек в системе InAs-(Al)GaAs тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

Введение

Глава I. Полупроводниковые структуры с In(Ga)As КТ в матрице Ga(Al)As

Глава II. Метод исследования. Просвечивающая электронная микроскопия

11.1. Формирование изображения в просвечивающем 30 электронном микроскопе

11.2. Дифракционный контраст 38 II.3 Фазовый контраст

II.4. Методика приготовления образцов для ПЭМ 50 исследований

Глава III. Влияние промежуточного отжига на микроструктуру, 53 морфологию и размеры InGaAs КТ в матрице GaAs или (Al, Ga)As при выращивании ГФЭ МОС

III. 1. Удаление протяженных дефектов в массиве InGaAs 53 КТ в матрице GaAs

II. 1.1. Последовательность роста структур с одним и 53 с тремя слоями массивов КТ

III. 1.2. Экспериментальные результаты влияния 56 процедуры промежуточного отжига

III. 1.3. Заключение

III.2. In situ формирование нанодоменов InGaAs на поверхности (Al,Ga)As

111.2.1. Мотивация

111.2.2. Режимы роста структур с InGaAs КЯ

111.2.3. Результаты влияния высокотемпературного 70 отжига InGaAs КЯ, покрытой слоем AlAs

Глава IV.

Глава V.

III.2.4. Выводы Определение влияния температурных режимов роста на морфологию InAs/GaAs КТ

IV. 1. Мотивация

IV.2. Температурные режимы роста КТ IV.3. Экспериментальные данные влияния температурных режимов роста на размерные и оптические характеристики КТ

IV.4. Выводы

Снижение плотности дефектов в структурах с InAs/GaAs КТ, выращенными методом МПЭ при низкой температуре

V.I. Мотивация

V.2. Режимы роста структур с низкотемпературными КТ V.3. Экспериментальные результаты влияния процедуры промежуточного отжига и процедуры высокотемпературного отжига на оптические и структурные характеристики массива низкотемпературных КТ V.4. Обсуждение и выводы

Актуальность темы

На протяжении последних лет полупроводниковые гетероструктуры с самоорганизующимися квантовыми точками (КТ), получаемые при эпитаксии в режиме Странского-Крастанова, вызывают повышенный интерес как уникальный физический объект, обладающий специфическими свойствами в силу размерного квантования носителей заряда. Структуры с КТ рассматриваются как основа для создания новых электронных и оптоэлектронных приборов. Прогнозируется, что использование КТ в качестве активной области полупроводниковых лазеров позволит значительно снизить пороговые плотности тока и достигнуть чрезвычайно высокой температурной стабильности частоты генерации. В этой области достигнуты первые обнадеживающие результаты, однако, реализации в полной мере преимуществ систем с КТ препятствует то обстоятельство, что в процессе самоорганизации формируется ансамбль КТ с параметрами, значения которых лежат в узком диапазоне и далеко не всегда отвечают требованиям приборных применений.

11 ъ

Так, поверхностная плотность КТ достигает лишь 10 см" , формирование ансамбля КТ с более высокой плотностью сопровождается их коалесценцией и образованием дефектных островков. Следствием существующего узкого интервала температурных режимов роста КТ является узкий диапазон значений таких параметров КТ как форма и объем, которые играют существенную роль в оптических свойствах КТ. Также необходимо понимание общих для различных методов роста принципов самоорганизованного роста КТ и нахождение экспериментального их подтверждения.

Для исследования микроструктуры, морфологии, размеров КТ требуются методы с пространственным разрешением нанометрового диапазона (вплоть до атомного). На настоящий момент существуют такие методы наблюдения микроструктуры материалов как сканирующая туннельная микроскопия (СТМ), микроскопия атомных сил (MAC), просвечивающая электронная микроскопия 3

ПЭМ). В отличие от СТМ и MAC, ПЭМ имеет такие преимущества как возможность исследования зарощенных структур с КТ, которые как раз и находят приборное применение, а также возможность оценки дефектности слоев с КТ, а, следовательно, определения оптимальных условий для роста. Исключительные возможности современной просвечивающей электронной микроскопии по получению практически всех структурных, фазовых и кристаллографических данных позволяют решить эту задачу. Несмотря на длительное время получения конечных данных, что связано как со специальными методами подготовки образцов, так и с необходимостью проведения интерпретации изображений (моделирование, компьютерная обработка), ПЭМ обладает двумя очевидными преимуществами по сравнению с другими техниками характеризации материалов. Во-первых, ПЭМ обладает возможностью достижения пространственного разрешения около 0.2 nm, что существенно лучше значений, присутствующих в большинстве других методов получения изображений. Во-вторых, ПЭМ изображения напрямую связаны с кристаллографией и дефектными структурами образцов, хотя часто интерпретация изображений в большей степени качественна и описательна. Поэтому ПЭМ была выбрана в качестве основного метода исследования.

Научная новизна

Обнаружен эффект удаления протяженных дефектов в системе с InAs/GaAs КТ. Продемонстрировано, что если массив КТ заростить тонким (примерно равным высоте КТ) слоем GaAs и отжечь при 600 °С, то непокрытые GaAs дефектные островки испаряются.

Наблюдено формирование InGaAs нанодоменов, выращенных методом

ГФЭ МОС, качественно отличающееся от механизма роста по Странскому

Крастанову (Stranski-Krastanow) или Фольмер-Веберу (Volmer-Weber).

Показано, что если InGaAs/AlGaAs КЯ, выращенную ГФЭ МОС толщиной, 4 превышающую критическую, что приводит к образованию сетки дислокаций, покрыть тонким слоем AlAs и подвергнуть высокотемпературному (700-750°С) отжигу, то происходит испарение дефектных областей и остается массив когерентных InGaAs нанодоменов.

Впервые продемонстрирована возможность создания бездефектной системы с InAs/GaAs КТ, выращенными при низкой (325-350 °С) температуре методом МПЭ и излучающих в длинноволновом диапазоне (1.55-1.7 мкм). Установлено, что использование комбинации вышеописанных эффектов удаления дефектов, в структурах с низкотемпературными КТ, приводит к полному (с точностью ПЭМ измерений) исчезновению протяженных дефектов.

Обнаружено значительное уменьшение плотности протяженных дефектов в структурах с InAs/GaAs КТ, где применялось циклическое повышение/понижение температуры (450°С-5000С-450°С) после осаждения InAs до заращивания слоем GaAs при конечной температуре.

Экспериментально определено влияние режимов роста в широком диапазоне температур (от 420°С до 520°С) на плотность, размеры и форму InAs/GaAs КТ и на соответствующее поведение пиков ФЛ. Показано, что увеличение температуры роста в диапазоне 450°С-500°С приводит к уменьшению объема КТ и значительному сглаживанию формы КТ. Продемонстрирована обратимость изменений параметров массива КТ при изменении температуры подложки до его заращивания слоем GaAs.

Целью работы было определение методами ПЭМ кристаллического качества структур с In(Ga)As КТ в матрицах GaAs и AlGaAs в зависимости от условий роста и нахождение взаимосвязи структурных особенностей КТ с их оптическими свойствами.

Поставленная цель разбивалась на следующие задачи:

Исследование влияния различных температурных режимов роста КТ на наличие протяженных дефектов в структуре и выбор оптимальных условий роста с точки зрения удаления таких дефектов в структурах с In(Ga)As/GaAs КТ.

Разработка возможности получения бездефектного массива КТ из отрелаксировавшей за счет образования дислокаций Ino.3Gao.7As квантовой ямы (КЯ).

Экспериментальное определение формы, плотности и размеров КТ в зависимости от температурных режимов роста по электронно-микроскопическим изображениям. Сравнение полученных данных с существующими теоретическими расчетами и нахождение их взаимосвязи с оптическими свойствами структур.

Основные научные положения, выносимые на защиту

1. Отжиг при 600 °С массива InAs трехмерных островков, включающих в себя как когерентные КТ, так и дислоцированные островки, зарощенных слоем GaAs толщиной примерно равной высоте КТ, приводит к испарению больших дислоцированных островков.

2. Для массива InAs/GaAs трехмерных островков, содержащего когерентные КТ, полукогерентные КТ и дислоцированные островки, выращенного при низкой температуре, последующий за процедурой удаления больших дислоцированных островков высокотемпературный отжиг при 700 °С после осаждения тонкого слоя AlAs приводит к полному удалению протяженных дефектов за счет испарения КТ, содержащих дефекты.

3. Высокотемпературный отжиг при 700 °С после осаждения тонкого слоя AlAs на поверхность InGaAs КЯ, изначально содержащей сетку дислокаций, приводит к испарению дефектных областей, непокрытых слоем AlAs, и образованию массива когерентных InGaAs нанодоменов.

4. Циклическое изменение температуры роста InAs КТ, что подразумевает последовательное повышение и понижение температуры подложки до заращивания массива КТ слоем GaAs (450°С-5000С-450°С), приводит к значительному уменьшению плотности протяженных дефектов.

5. В процессе формирования InAs КТ в матрице GaAs в диапазоне температур 450-500 °С с увеличением температуры роста происходит сглаживание формы КТ, уменьшение объема КТ, сдвиг в коротковолновую область пика ФЛ от КТ. Понижение температуры до заращивания массива КТ слоем GaAs приводит к увеличению объема и пространственной плотности КТ, сдвигу в длинноволновую сторону пика ФЛ от КТ. Последовательное повышение и понижение температуры подложки до заращивания массива InAs трехмерных островков слоем GaAs при конечной температуре (450°С-500°С-450°С) демонстрирует частичную обратимость изменений параметров массива КТ и соответствующее поведение пиков ФЛ от КТ. Данные факты указывают на существенную роль термодинамических факторов в процессе формирования КТ.

Практическая важность

Используя обнаруженные эффекты удаления протяженных дефектов в системах с InAs/GaAs КТ, могут быть реализованы следующие процедуры:

1. выращивание массива трехмерных InAs островков в матрице GaAs, осаждение тонкого (толщиной примерно равной высоте КТ) слоя GaAs, отжиг при 600 °С в течение 10-20 мин. Применение данной процедуры позволяет испарить большие InAs дислоцированные островки, непокрытые слоем GaAs;

2. выращивание массива трехмерных InAs островков в матрице GaAs при низкои температуре (325-350 °С), осаждение тонкого (толщиной примерно равной высоте КТ) слоя GaAs, отжиг при 600 °С в течение 10-20 мин, осаждение тонкого (2 нм) слоя AlAs, высокотемпературный (700 °С) отжиг в течение 15-20 мин. Такая процедура приводит к полному удалению протяженных дефектов за счет испарения как больших, превышающих КТ по размерам дефектных островков, непокрытых слоем GaAs, так и КТ, 7 содержащих дефекты, непокрытых слоем AlAs, оставляя массив когерентных InAs КТ и агломераты InAs КТ, ответственных за длинноволновое (1.5-1.6 мкм) излучение;

3. циклическое изменение температуры роста InAs КТ, что подразумевает последовательное повышение и понижение температуры подложки до заращивания массива КТ слоем GaAs (4500С-500°С-450°С). Эта процедура позволяет значительно уменьшить плотность протяженных дефектов.

Данные методики удаления дефектов в структурах с КТ в значительной степени усиливают интенсивность сигнала ФЛ от КТ и матрицы. Применение таких технологий, как представляется, существенно улучшит ряд характеристик приборов на КТ. Универсальность данных процедур делает возможным их применение при создании бездефектных длинноволновых структур с InGaAs-GaAs, InGaAsN-GaAs или InGaAsSb-GaAs КЯ или КТ для инжекционных лазеров, действующих в областях 1.3-1.6 мкм.

Новый метод формирования массива когерентных InGaAs нанодоменов, который заключается в выращивании Ino.3Gao.7As КЯ толщиной, превышающей критическую, что приводит к образованию сетки дислокаций, осаждении тонкого (2 нм) слоя AlAs и, наконец, высокотемпературном (700 °С) отжиге в течение 10 мин, может найти свое применение как для создания активной области в лазерах, так и для последующей наногетероэпитаксии.

Экспериментально полученное подтверждение существенной роли термодинамики при формировании КТ позволяет разрабатывать новые режима роста КТ, а, следовательно, управлять оптическими свойствами структур с КТ.

Апробация работы

Основные результаты работы докладывались на следующих конференциях:

1. 20th International Conference on Defects in Semiconductors, Berkley, USA, 16-20 July 1999.

2. Всероссийская молодежная конференция по физике полупроводников и полупроводниковой опто- и наноэлектронике, Санкт-Петербург, Россия,

1999. th

3. 8 International Symposium Nanostructures: Physics and Technology, St.Petersburg, Russia, 19-23 June 2000.

Основное содержание диссертации опубликовано в следующих работах:

1. Sobolev М.М., Kochnev I.V., Lantratov V.M., Cherkashin N.A., Emtsev V.V. Hole and electron traps in the InGaAs/GaAs heterostructures with quantum dots// Physica B, 274, pp. 959-962 (1999).

2. М.М.Соболев, И.В.Кочнев, В.М.Лантратов, Н.А.Берт, Н.А.Черкашин, Н.Н.Леденцов, Д.А.Бедарев Термоотжиг дефектов в гетероструктурах InGaAs/GaAs с трехмерными островками// ФТП, 34, 2, с. 200-210 (2000).

3. Cherkashin N.A., Bert N.A., Ledentsov N.N., Kochnev I.V., Lantratov V.M., Musikhin Y.G. Influence of annealing on the formation of InGaAs quantum dots in GaAs matrix during metal organic chemical vapor deposition// Proc. of 8th Intern. Symp. on Nanostructers, pp. 117-121, Ioffe Institute, Russia (2000).

4. Ledentsov N.N., Maximov M.V., Bimberg D., Мака Т., Torres C.M.S., Kochnev I.V., Krestnikov I.L., Lantratov V.M., Cherkashin N.A., Musikhin Y.G., Alferov Z.I. 1.3 mkm luminescence and gain from defect-free InGaAs-GaAs quantum dots grown by metal-organic chemical vapour deposition// Semiconductor Science & Technology, 15, 6, pp. 604-607 (2000).

5. Volovik B.V., Kovsh A.R., Passenberg W., Kuenzel H., Grote N., Cherkashin N.A., Musikhin Y.G., Ledentsov N.N., Bimberg D., Ustinov V.M. Optical and structural properties of self-organized InGaAsN/GaAs nanostructures// Semiconductor Science & Technology, 16, 3, pp. 186-190 (2001).

6. И.Л. Крестников, H.A. Черкашин, Д.С. Сизов, Д.А. Бедарев, И.В.

Кочнев, В.М. Лантратов, Н.Н. Леденцов In situ формирование 9 нанодоменов InGaAs на поверхности (Al, Ga)As// ПЖТФ, 27, 6, с. 34-40 (2001).

7. Ledentsov N.N., Shchukin V.A., Bimberg D., Ustinov V.M., Cherkashin N.A., Musikhin Y.G., Volovik B.V., Cirlin G.E., Alferov Z.I. Reversibility of the island shape, volume and density in Stranski-Krastanow growth// Semiconductor Science & Technology, 16, 6, pp. 502-506 (2001).

8. Egorov V.A., Polyakov N.K., Tonkikh A.A., Petrov V.N., Cirlin G.E., Volovik B.V., Zhukov A.E., Musikhin Y.G., Cherkashin N.A., Ustinov V.M. Photoluminescence emission (1.3-1.4 jiim) from quantum dots heterostructures based on GaAs// Applied Surface Science, 175, pp. 243-248 (2001).

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка использованной литературы.

IV.4. Выводы

В заключение, в данной главе приведены данные по влиянию температуры образования и понижения и/или повышения температуры до заращивания КТ слоем GaAs на объем, форму и плотность трехмерных InAs островков, выращенных на подложке GaAs (001), а также на их оптические спектры. Изображения в планарной геометрии и в геометрии поперечного сечения указывают на уменьшение объема островков с увеличением температуры формирования (для температур роста более 450 °С), что сопровождается сглаживанием формы островков. Охлаждение и нагревание массива InAs островков после их осаждения и до их заращивания показывает, что параметры массива островков в основном определяются конечной температурой и демонстрирует обратимость изменений при изменении температуры. Данные исследования обнаруживают важность термодинамики при формировании трехмерных InAs островков на GaAs (001) в процессе самоорганизации по Странски-Крастанову.

Глава V

Снижение плотности дефектов в структурах с InAs/GaAs КТ, выращенными методом МПЭ при низкой температуре

V.I. Мотивация

В настоящее время благодаря. ' своим уникальным свойствам самоорганизованные КТ привлекают значительный интерес. Одним из особо важных преимуществ КТ является возможность получения длинноволнового излучения (1.3 мкм) [60]. Это значение превышает возможную длину волны излучения в структурах, основанных на InGaAs-GaAs КЯ [61]. Существует необходимость в сдвиге длины волны излучения до 1.55 мкм, что может найти свое применение в оптоэлектронных устройствах, в частности в излучающих с поверхности лазерах, основанных на GaAs, с вертикальным резонатором. Предыдущие попытки получения такого длинноволнового излучения [62, 63] в структурах с InAs КТ, выращенными при низкой температуре, столкнулись с проблемой слабой интегрированной интенсивности излучения ФЛ, что было связано с наличием высокой плотности дефектов. Таким образом, существует необходимость в улучшении кристаллического качества подобных структур.

V.2. Режимы роста структур с низкотемпературными КТ

4 типа структур было выращено методом МПЭ на (001) GaAs подложке. Общая схема, включая температуры и последовательности роста до осаждения исследуемой области низкотемпературных InAs КТ и после непосредственного заращивания КТ слоем GaAs, совпадает со схемами роста КТ, выращенных при 420-520 °С. Выращивание же активной области с КТ происходило следующим образом. Эффективные толщины и температуры осаждения InAs во всех типах структур поддерживались одинаковыми: 4 монослоя и 325-350 °С, соответственно.

В первом типе образцов после осаждения InAs проводилось заращивание 12 нм слоем GaAs при 350 °С (as-grown).

Во втором типе образцов массив InAs КТ был зарощен тонким 4 нм слоем GaAs при 350 °С с последующим применением отжига при 600 °С: flash процедура.

В третьем типе образцов после заращивания образовавшихся КТ 12 нм слоем GaAs температура поднималась до 600 °С и проводилось осаждение покрывающего слоя AlAs толщиной 2 нм. Затем в течение 3 мин температура поднималась до 700 °С, поддерживалась в течение 10 мин равной 700 °С и, наконец, в течение 3 мин опускалась до 600 °С (ВТО), т.е. до необходимого значения для выращивания покрывающих слоев GaAs.

В четвертом типе образцов последовательно применялась процедура промежуточного отжига (flash), осаждение AlAs слоя и ВТО.

Два типа образцов- as-grown и с ВТО- разделялись на 2 части. Одна часть оставалась без изменений. Другая подвергалась ex-situ отжигу в камере MOCVD в атмосфере мышьяка при 760 °С в течение 30 мин.

V.3. Экспериментальные результаты влияния процедуры промежуточного отжига и процедуры высокотемпературного отжига на оптические и структурные характеристики массива низкотемпературных КТ

На спектрах ФЛ всех типов структур без ex-situ отжига очевидно присутствие следующих пиков излучения в области: 1.2 эВ (одиночные КТ), 1.51 эВ (GaAs матрица) и в длинноволновой области 0.8 эВ (агломераты КТ) (Рис. V.1). Самая слабая интегрированная интенсивность наблюдается в asч £

0,8 1,0 1,2 М

Энергия фотона (эВ)

Рис.У.1 Спектры ФЛ со следующих типов структур: (1) as-grown; (2) с flash процедурой; (3) со слоем AlAs и ВТО; (4) с flash процедурой и со слоем AlAs и ВТО. Очевидно значительное увеличение интегрированной интенсивности ФЛ образца с flash процедурой и со слоем AlAs и ВТО. Близость значений интенсивностей пиков ФЛ от агломератов КТ обусловлена малой плотностью таких объектов. grown структуре (кривая 1). По сравнению с as-grown структурой, применение flash процедуры привело к значительному усилению интенсивности коротковолнового пика (1.2 эВ) и пика от матрицы (кривая 2). Введение AlAs слоя с последующим ВТО в меньшей- степени улучшило интенсивность коротковолнового пика (1.2 эВ) и пика от матрицы, тогда как длинноволновый пик слегка сдвинут в коротковолновую сторону (кривая 2). Наиболее замечательный факт, что в структуре, где последовательно применялись flash процедура и ВТО, улучшение интегральной интенсивности двух данных пиков ФЛ сопровождается очевидным увеличением интенсивности пика от GaAs матрицы (кривая 4).

Для исследования образцов в планарной геометрии (001) применялись следующие дифракционные условия: двухлучевые с использованием сильного отражения (220); многолучевые вдоль оси зоны (001) и режим слабого пучка {g-3g) с использованием отражения (220). Первые два типа дифракционных условий необходимы для однозначного определения наличия когерентных бездислокационных включений, т.е. КТ. Режим слабого пучка (g-3g), как это следует из его описания в Главе II, позволяет определять наличие протяженных дефектов в структуре (например, дислокаций) за счет сильного отклонения кристаллических плоскостей в области таких дефектов от заданных условий дифракции.

На Рис. V.2.a,b,c приведены изображения as-grown структуры с использованием вышеописанных трех дифракционных условий. Комбинация данных условий дифракции позволило четко выделить наличие дефектных островков и дислокационных петель. Дефектные островки определялись в двухлучевых условиях по наличию муарового узора в виде параллельных, перпендикулярных действующему отражению (220) чередующихся полос, имеющих темный и светлый контраст, и по наличию ячеистой структуры на изображении островка в многолучевых условиях вдоль оси зоны (001). При этом такой контраст обусловлен влиянием 4 задействованных в этих условиях

100 nm

Рис. V.2 Изображения в планарной геометрии (001) as-grown образца: а) многолучевые условия вдоль оси зоны (001); Ь) СП, двухлучевые условия с отражением (220); с) режим слабого пучка g-3g с отражением (220). сильных дифракционных отражений типа {220} и {2-20}, перпендикулярных друг другу. Следует отметить, что использование только многолучевых условий, обычно применяющихся для визуализации когерентных напряженных включений типа КТ, в данном случае было бы недостаточно по следующим причинам.

Во-первых, по проведенной оценке периода муара по изображениям; полученным в двухлучевых условиях, больших (имеющих размер более 10 нм) островков средняя постоянная решетки имеет значение 5.95 А, что соответствует 4 нм периоду муара. Таким образом, на дефектных островках, имеющих размер менее 4 нм, в многолучевых условиях края ячейки муара ограничены меньшим размером островка и образуется вид контраста, характерный для когерентного бездефектного включения, т.е. имеющий темный контраст квадрат со светлым кружком посередине. Это приводит к ошибочному выводу о бездефектности такого островка.

Во-вторых, сравнение изображений, полученных в сильных дифракционных условиях, т.е. в двухлучевых с отражением (220), с многолучевыми показывает, что между дефектными островками наблюдается плотный массив КТ, имеющих размер 4-5 нм, о чем говорит характерный для КТ контраст двух темных полуэлипсов, разделенных линией нулевого контраста. Однако в многолучевых условиях КТ практически не видно. Это, очевидно, связано с малым размером таких объектов, а, следовательно, и малым возмущением, ими вызываемым. Также интенсивность прошедшего пучка в многолучевых условиях значительно ниже, чем в двухлучевых с отражением (220).

Для возможности сравнения изображения в двухлучевых сильных дифракционных условиях и в режиме слабого пучка получены с одной и той же области образца. Применение режима слабого пучка было необходимо для четкой визуализации дефектных объектов малых размеров. Малые когерентные включения практически не видны на изображении (Рис. V.2.c).

Изображения в планарной геометрии со всех типов структур, представленных на Рис. V.1, показаны на Рис. V.3. Как видно из изображения as-grown структуры, по размеру и форме можно выделить три вида набора дефектных островков: островки, имеющие малый латеральный размер (менее 7 нм) с квадратным основанием, на изображении которых по двум перпендикулярным направлениям помещается лишь один период муара; островки, имеющие форму полоски; большие островки неправильной формы. Введя такое условное разделение, можно проследить влияние различных условий роста и постростовой обработки на каждый тип дефектных островков.

В as-grown структуре обнаружена высокая плотность больших

10 2 дислоцированных островков (Nfl=1.7-10 см" ) (см. А на Рис. У.З.а ), островков

10 2 10 2 в форме полоски (Ыд=0.7-10 см") и малого размера (Мд=5.2-10 см") (Табл.

11 О

V.1). Видна очень высокая плотность когерентных КТ (NKt=4-10 см"). Они выглядят как рябь на поверхности воды из-за связанного с ними слабого контраста.

Применение ВТО процедуры приводит к значительному уменьшению плотности больших островков (примерно в 2 раза), тогда как плотности островков в форме полоски и имеющих малые размеры практически не претерпевают существенного изменения. Данный факт находится в согласии с тем, что можно наблюдать на изображении в поперечной геометрии (Рис.У.4): высокие дислоцированные островки (выше 8 нм) (Рис.У.4.а) испаряются в процессе ВТО, так как они не были защищены слоем AlAs. Освободившиеся места были заполнены затекшим туда AlAs (см. стрелки на Рис. V.4.b). В то же время небольшого размера дислоцированные островки были полностью зарощены GaAs и остались в структуре после ВТО. Определяя состав дефектных островков исходя из измерений среднего периода муара на их изображении в двухлучевых условиях с действующим отражением (220), было получено, что содержание In в островках уменьшилось до 80% (см. Табл. V.1).

Flash процедура приводит к почти полному исчезновению больших дислоцированных островков (Рис.У.З.с). Однако все еще можно наблюдать высокую плотность КТ, включающих в себя краевые дислокационные петли

10 2 малого размера (Nfl=7-10 см") (см. В на Рис.У.З.с). Несмотря на то, что плотность таких дислокационных петель выше, чем плотность дефектных островков в as-grown образце, их общий периметр по крайней мере на порядок меньше, чем в as-grown образце. Контраст от КТ становится слабее, что связано с некоторым эффективным уменьшением объема КТ. Данное наблюдение находится в согласии с коротковолновым сдвигом пиков ФЛ в образце с flash процедурой. Темнопольные изображения образцов, полученные в геометрии поперечного сечения (010) с использованием химически чувствительного рефлекса (200) представлены на Рис.У.4. Области, обагощенные по In, имеют яркий контраст и указаны стрелками (Рис.У.4.а). Можно заметить, что в образцах без flash процедуры распределение In в КТ более неоднородное. Они содержат некоторые области InAs большего объема (см. стрелки на Рис.У.4.а). Изображение поперечного сечения одной из таких больших КТ в as-grown образце, полученное в режиме высокого разрешения представлено на Рис.У.5.а. Для анализа дефектности структуры изображение было подвергнуто Фурье фильтрации с использованием {220} Фурье компонент. Определялись положения дислокаций и ориентации их векторов Бюргерса. Получено, что вероятнее всего это 60° дислокации с типичными для GaAs структур векторами Бюргерса а/2{ 110}. Неоднородности в распределении In внутри КТ помечены стрелками. Они расположены зигзагообразно и определенно связаны с дислокационной структурой. Дислокации очень часто создают дипольную конфигурацию (АВ и CD на Рис.V.5.а) и в основном расположены между обагощенными по In областями. Полный вектор Бюргерса всех дислокаций в этом частном случае равен нулю, хотя это не всегда так. В некоторых случаях наблюдаются прорастающие дислокации из больших КТ. Высота

Заключение.

1. Методами ПЭМ и ФЛ исследованы структуры, выращенные ГФЭ МОС, как с одним слоем InGaAs КТ, так и с тремя слоями InGaAs КТ, разделенными толстыми буферными слоями GaAs с целью предотвращения эффекта перекрывания волновых функций. Как показали ПЭМ исследования, в случае роста слоя InGaAs в матрице GaAs при одной температуре без дополнительной обработки наравне с КТ формируется система из трехмерных дислоцированных островков, значительно превышающих КТ по размерам. Применение неполного заращивания InGaAs КТ слоем GaAs с последующим отжигом приводит к удалению дефектной структуры и изменению формы квантовых точек. Эти данные находятся в согласии с ФЛ исследованиями, в спектрах которых присутствует пик интенсивности в районе 1.3 мкм, соответствующий основному состоянию КТ. Причем интенсивность ФЛ на порядок ниже для неотожженной структуры, что объясняется очевидным влиянием наличия дефектов. Данные ПЭМ показали, что в структуре, состоящей из трех слоев InGaAs КТ, разделенных буферными слоями GaAs, в которой отжиг применялся только после выращивания всех трех слоев КТ, присутствует развитая дефектная структура. Спектр ФЛ, полученный для этой структуры, не обнаружил пика в длинноволновом диапазоне излучения, причем интенсивность ФЛ на несколько порядков ниже, чем в случае однослойной отожженной структуры. Применение для каждого слоя InGaAs КТ неполного заращивания слоем GaAs с последующим отжигом приводит к формированию равновесной системы КТ с сохранением кристаллического совершенства матрицы. Наличие качественных слоев КТ подтверждено спектром ФЛ, где присутствует характерный для КТ острый пик в районе 1.3 мкм.

2. В ходе исследований методами ПЭМ и ФЛ было показано, что высокотемпературный отжиг при 700 °С в течение 2 мин дислоцированной InGaAs КЯ, выращенной ГФЭ МОС, покрытой тонким AlAs слоем, приводит к образованию упорядоченного массива бездефектных нанодоменов, который может быть использован в качестве активной области оптоэлектронных приборов и (или) для последующей наногетероэпитаксии. Продемонстрировано, что наличие AlAs покрывающего слоя является критическим параметром формирования нанодоменов. В случае его отсутствия такой высокотемпературный отжиг приводит к испарению InGaAs со всей площади КЯ.

3. Проводилось исследование влияния температуры образования и понижения и/или повышения температуры до заращивания КТ слоем GaAs на объем, форму и плотность трехмерных InAs островков, выращенных МПЭ на подложке GaAs (001), а также на их оптические спектры. Изображения в планарной геометрии и в геометрии поперечного сечения указывают на уменьшение объема островков с увеличением температуры формирования, что сопровождается сглаживанием формы островков. Охлаждение и нагревание массива InAs островков после их осаждения и до их заращивания показывает, что параметры массива островков в основном определяются конечной температурой роста и демонстрирует обратимость изменений при изменении температуры. Данные исследования обнаруживают важность термодинамики при формировании трехмерных InAs островков на GaAs (001) в процессе самоорганизации по Странски-Крастанову. Продемонстрировано также улучшение кристаллического качества матрицы GaAs и увеличение интенсивности пика ФЛ от КТ с применением циклического повышения- понижения температуры до заращивания массива КТ слоем GaAs.

4. В результате электронно-микроскопических и оптических исследований найдена возможность удаления дефектов в структурах с InAs-GaAs КТ, излучающих в области 1.55-1.7 мкм, которые могут быть выращены МПЭ при низкой температуре подложки (325-350 °С). Было обнаружено, что применение процедуры- выращивание массива трехмерных InAs островков в матрице GaAs при низкой температуре (325-350 иС), осаждение тонкого (толщиной примерно равной высоте КТ) слоя GaAs, отжиг при 600 °С в течение 10-20 мин, осаждение тонкого (2 нм) слоя AlAs, высокотемпературный (700 °С) отжиг в течение 15-20 мин - приводит к полному удалению дефектов за счет испарения как больших, превышающих КТ по размерам дефектных островков, непокрытых слоем GaAs, так и КТ, содержащих дефекты, непокрытых слоем AlAs, оставляя массив когерентных InAs КТ и агломераты InAs КТ, ответственных за длинноволновое (1.5-1.6 мкм) излучение. Применение ex-situ отжига улучшает общее качество GaAs матрицы, однако одновременно происходит размытие когерентных InAs КТ с резким подавлением их излучения.

1. В.И. Марченко. К теории равновесной формы кристаллов// Ж. Теор. Эксп. Физ. 81, сс.1141-1144 (1981); В.И. Марченко, А .Я. Паршин. Об упругих свойствах поверхности кристаллов// Ж. Теор. Эксп. Физ., 79, сс. 257-260 (1980).

2. В.И. Марченко. Возможные структуры и фазовые переходы на поверхностях кристаллов// Письма Ж. Теор. Эксп. Физ. 33, сс. 397-399 (1981).

3. Shchukin V.A., Borovkov A.I., Ledentsov N.N., Kop'ev P.S. Theory of quantum-wire formation on corrugated surfaces// Phys. Rev. B, 51, 24, pp. 17767-71779 (1995).

4. Бимберг Д., Ипатова И.П., Леденцов Н.Н., Копьев П.С. Малышкин В.Г., Щукин В.А. Спонтанное упорядочение полупроводниковых наноструктур. // УФН, 167, 5, стр. 552-555 (1997).

5. Shchukin V.A., Ledentsov N.N., Kop'ev P.S., Bimberg D. Spontaneous ordering of arrays of coherent strained islands. //Phys. Rev. Lett., 75, 16, pp. 2968-2971 (1995).

6. Daruka I., Barabasi A-L., Dislocation-free island formation in heteroepitaxial growth: a study at equilibrium. // Phys. Rev. Lett., 79, 19, pp. 3708-3711, (1997).

7. R. Notzel, N.N. Ledentsov, L. Dawertz, M. Hohenstein and K. Ploog. Direct synthesis of corrugated superlattices on non-(100)-oriented surfaces// Phys. Rev. Lett. 67, p. 3812-3815 (1991).

8. Y. Arakawa and H. Sakaki, Multidimensional quantum well laser and temperature dependence of its threshold current// Appl. Phys. Lett., 40, pp. 939-941 (1982).

9. H. Sakaki, Localization and confinement of electron in semiconductors, Edt. Kuchar F., Heinrich H. and Bauer G. // Springer Series, in Solid-State Sciences, "Springer Verlag", Heidelberg (1997).

10. M. Kasu and N. Kobayashi, Equilibrium multiatomic step structure of GaAs(OOl) vicinal surfaces grown by metalorganic chemical vapor deposition// Appl. Phys. Lett., 62, p. 1262-1264 (1993).

11. A. G. Khachaturyan, Theory of Structural Transformation in Solids, Wiley, New York (1983).

12. P. Ipatova, V. G. Malishkin, V. A. Schukin, On spinodal decomposition in elastically anisotropic epitaxial films of III-V semiconductor alloys// J. Appl. Phis., 74, pp. 7198-7210(1993).

13. К. C. Hsieh, K. Y. Cheng, Mat. Res. Soc. Symp. Proc., Vol 379, p. 145 (1995).

14. R. Schur, F. Sogawa, M. Nishioka, S. Ishida, Y. Arakawa. Vertical microcavity lasers with InGaAs/GaAs quantum dots formed by spinodal phase separation// Jpn. J. Appl. Phys., 35, p. L357-L360 (1997).

15. N. N. Ledentsov, Self-organized quantum wires and dots: new opportunities for device applications// Prog. Crystal Growth and Charact., v. 35, №2-4, pp. 289-305, (1997).

16. Chen K.M., Jesson D.E., Pennycook S.J., Mostoller M., Kaplan Т., Thundat Т., Warmack R.J. Triangular step instability and 2D/3D transition during the growth of strained Ge films on Si(100). // MRS Proceedings, pp. 33-38. Pittsburgh (1995).

17. Chen Y., Washburn J. Structural transition in large-lattice-mismatch heteroepitaxy. // Phys. Rev. Lett., 77, 19, pp. 4046-4049, (1996).

18. Barabasi A-L. Self-assembled island formation in heteroepitaxial growth. // Appl. Phys. Lett., 70,19, pp. 2565-25677 (1997).

19. Dobbs H.T., Vvedensky D.D., Zangwill A., Johansson J., Carlsson N., Seifert W. Mean-field theory of quantum dot formation. // Phys. Rev.Lett., 79, 5, pp. 897-900. (1997).

20. Jesson D.E., Chen G., Chen K.M., Pennycook S.J., Self-limiting growth of strained faceted islands. //Phys. Rev. Lett., 80, 23, pp. 5156-5159, (1998).

21. Ledentsov N.N. Ordered arrays of quantum dots. // Proceedings of the 23rd International Conference on Physics of Semiconductors, Edt. Scheffer M. Zimmerman R. vol.1, pp. 19-26, "World Scientific", Singapore (1996).

22. Grundmann M., Stier O., Bimberg D. InAs/GaAs pyramidal quantum dots: strain distribution, optical phonons, and electronic structure. // Phys. Rev. B, 52, 16, pp. 11969-11981 (1995).

23. Cusack M.A., Briddon P.R., Jaros M. Electronic structure of InAs/GaAs self-assembled quantum dots. //Phys. Rev. B, 54,-4, pp. R2300-2303 (1996).

24. Stier O., Grundmann M., Bimberg D. Electronic and optical properties of strained quantum dots modeled by 8-band k.p theory. // Phys. Rev. B, 59, 8, pp. 5688-5701 (1999).

25. M. J. Ekenstedt, H. Yamaguchi, Y. Horikoshi. Indium desorption from InAs surfaces and its dependence on As coverage// Appl. Phys. Lett., 67, 26, pp. 3948-3950 (1995).

26. R. Leon, C. Lobo, X. Z. Liao, J. Zou, D. J. H. Cockayne, S. Fafard, Island shape instabilities and surfactant-like effects in the growth of InGaAs/GaAs quantum dots// Thin Solid Films, 357, pp. 40-45 (1999).

27. F. Heinrichsdorff, A. Krost, N. Kirstaedter, M.-H. Mao, M. Grundmann, D. Bimberg, A. O. Kosogov, P. Werner, InAs/GaAs quantum dots grown by metalorganic chemical vapor deposition// Jpn. J. Appl. Phys., 36, pp. 4129- 4133 (1997).

28. H.-W. Ren, K. Nishi, S. Sugou, Y. Masumoto, Size quantization in InAs/GaAs self-assembled quantum dots grown by gas-source molecular beam epitaxy// Jpn. J. Appl. Phys., 37, pp. 1548-1551 (1998).

29. R. Murray, S. Malik, P. Siverns, D. Childs, C. Roberts, B. Joyce, H. Davock, Scanning transmission electron microscopy (STEM) study of InAs/GaAs quantum dots//Jpn. J. Appl. Phys., 38, pp. 496-499 (1999).

30. Garcia J.M., Medeiros-Ribeiro G., Schmidt K., Ngo Т., Feng J.L., Lorke A., Kotthaus J., Petroff P.M. Intermixing and shape changes during the formation of InAs self-assembled quantum dots. // Appl. Phys. Lett., 71, 14, pp. 2014-16 (1997).

31. S. Cho, С. К. Hyon, E. K. Kim, S.-K. Min. Effects of rapid thermal annealing on the structural and optical properties of InAs/GaAs self-assembled quantum dots// Jpn. J. Phys., 37, pp. 7165-7168 (1998).

32. Lian G.D. Yuan J. Brown L.M., Kim G.H., Ritchie D.A. Modification of InAs quantum dot structure by the growth of the capping layer. // Appl. Phys. Lett., 73, 1, pp. 49-51 (1998).

33. Xu S.J., Wang X.C., Chua S.J., Wang C.H., Fan W.J., Jiang J., Xie X.G., Effects of rapid thermal annealing on structure and luminescence of self-assembled InAs/GaAs quantum dots. // Appl. Phys. Lett., 72, 25, pp. 3335-3337 (1998).

34. Mo Q.W., Fan T.W., Gong Q., Wu J., Wang Z.G. Bai Y.Q., Effects of annealing on self-organized InAs quantum islands on GaAs(lOO)// Appl. Phys. Lett., 73, 24, pp. 3518-20(1998).

35. Leon R., Yong K., Jagadish C., Gal M., Zou J., Cockayne D.J.H. Effects of interdiffusion on the luminescence of InGaAs/GaAs quantum dots. // Appl. Phys. Lett., 69, 13, pp. 1888-1890 (1996).

36. Woggon U., Langbein W., Hvam J.M., Rosenauer A., Remmele Т., Gerthsen D. Electron microscopic and optical investigations of the indium distribution in GaAs capped InxGai.xAs islands//Appl. Phys. Lett., 71, 3, pp. 377-379 (1997).

37. Lian G.D., Yuan J., Brown L.M., Kim G.H., Ritchie D.A. Modification of InAs quantum dot structure by the growth of the capping layer// Appl. Phys. Lett., 73, 1, pp. 49-51 (1998).

38. Huffaker D.L., Park G., Zhou Z. Shchekin O.B., Deppe D.G., 1.3 |im room-temperature GaAs-based quantum-dot laser// Appl. Phys. Lett., 73, 18, pp. 2564-2566(1998).

39. Q. W. Mo, T. W. Fan, Q. Gong, J. Wu, Z. G. Wang, Y. Q. Bai. Effects of annealing on self-organized InAs quantum islands on GaAs (100)// Appl. Phys. Lett.,73, 24, pp. 3518-3520 (1998).

40. S. Malik, C. Roberts, R. Murray, M. Pate. Tuning self-assembled InAs quantum dots by rapid thermal annealing//Appl. Phys. Lett., 71, 14, pp. 1987-1989 (1997).

41. F. Heinrichsdorff, A. Krost, M. Grundmann, D. Bimberg, A. Kosogov, P. Werner. Self-organization processes of InGaAs/GaAs quantum dots grown by metalorganic chemical vapor deposition// Appl. Phys. Lett. 68 (23), pp. 3284-3286 (1996).

42. Jeong-Sik Lee, Hong-Wen Ren, Shigeo Sugou, and Yasuaki Masumoto. Ino.5Gao.5As quantum dot intermixing and evaporation in GaAs capping layer growth// J. Appl. Phys., 84, pp. 6686-6688 (1998).

43. Hirsch P.B., Howie A., Nicholson R.B., Pashley D.W. and Wheland M.J. Electron microscopy of thin crystals // "Butterworths", London, (1965) русский перевод

44. Электронная микроскопия тонких кристаллов, под ред. Утевского Л.М., «Мир», Москва, (1968).

45. Reimer L. Transmission electron microscopy. Physics of image formation and microanalysis. 11 "Springer-Verlag", Berlin, West Germany (1983).

46. Edington J.W. Interpretation of transmission electron micrographs. // "Macmillan", London (1975).

47. High-resolution transmission electron microscopy and assotiated techniques. Edt. Buseck P.R // "Oxford University Press", Oxford, New York (1988).

48. Modern diffraction and imaging techniques in material science Edt Amelinckx S, Gevers R., Renaut G., Van Landuyt J.// "North-Holland", Amsterdam, Netherlands (1970).

49. David B. Williams, C. Barry Carter Transmission electron microscopy. Imaging, III// Plenum Press, New York, pp. 423-438 (1996).

50. R.P.Mirin, J.P.Ibbetson, K.Nishi, A.C.Gossard, J.E.Bowers. 1.3 mkm photoluminescence from InGaAs quantum dots on GaAs// Appl.Phys.Lett., 67, pp. 3795-3797(1995).

51. S.L.Yellen, R.G.Waters, P.K.York, K.J.Beernink, J.J.Coleman. Reliable InGaAs quantum well lasers at 1.1 jam// Electron. Lett., 27, p. 552-553 (1991).

52. Лифшиц И.М., Слезов B.B. О кинетике диффузионного распада пересыщенных твердых растворов// ЖЭТФ, 35, сс. 479-492 (1958).

53. Chakraverty В.К. Grain size distribution in thin films. Conservative systems. Non-conservative systems// J. Phys. Chem. Solids, 28, p. 2401-2421 (1967).

54. Shchukin V.A., et ah 2000 in: Morphological and Compositional Evolution of Heteroepitaxial Semiconductor Thin Films, Eds. Barabasi A.-L., Jones E., and Mirecki Millunchick J., Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Vol. 618, Pittsburgh.

55. Shchukin V.A. and Bimberg D. Spontaneous ordering of nanostructures on crystal surfaces//Rev. Mod. Phys., 71, pp. 1125-1171 (1999).

56. Shchukin V.A., Ledentsov N.N., and Bimberg D. Mat. Res. Soc. Symp. Proc., 583, Pittsburgh (2000).

57. Ledentsov N.N., Growth Processes and Surface Phase Equilibria in Molecular Beam Epitaxy, Springer Tracts in Modern Physics 156, Berlin (1999).

58. К. Muraki, S. Fukatsu, Y. Shiraki, and R. Ito, Surface segregation of In atoms during molecular beam epitaxy and its influence on the energy levels in InGaAs/GaAs quantum wells// Appl. Phys. Lett., 61, pp. 557-559 (1992).

59. U. Woggon, W. Langbein, J. M. Hvam, A. Rosenauer, T. Remmele, and D. Gerthsen, Electron microscopic and optical investigations of the indium distribution in GaAs capped InxGaixAs islands// Appl. Phys. Lett., 71, pp. 377-379 (1997)

60. Rosenauer A, Oberst W, Litvinov D, Gerthsen D, Forster A, Schmidt R. Structural and chemical investigation of Ino.6Gao.3As Stranski-Krastanow layers buried in GaAs by transmission electron microscopy// Phys. Rev. B, 61, pp. 8276-8288 (2000).

61. Bimberg D., Grundman M., Ledentsov N. N., Quantum Dot Heterostructures. John Wiley & Sons, Chichester, 199, p. 328 (1999).

62. Huffaker D.L., Park G., Zou Z., Shchekin O.B., Deppe D.G. 1.3 fim room-temperature GaAs-based quantum-dot laser// Appl. Phys. Lett., 73, pp. 2564 (1998)

63. Liu G.T., Stintz A., Li H., Malloy К .J., Lester L.F. Extremely low room-temperature threshold current density diode lasers using InAs dots in Ino.15Gao.85As quantum well //Electron. Lett., 35, pp. 1163-1165 (1999).

64. Turko F., Guillaume J.C., Massies J. Thermodinamic analysis of molecular beam epitaxy of AlInAs alloys// J. Cryst. Growth, 88, pp. 282-290 (1988).

65. Beanland R., Lourenco M.A., Homewood K.P. Microscopy of Semiconductor Materials// Eds: A.G. Gullis, J.L. Hutchinson, Inst. Phys. Conf. Series, 157, pp. 145148 (1997).

66. M.S. Abrahams, C.J. Buiocchi. Cross-sectional Specimens for ТЕМ. J. of Appl.Phys., 45, 8, pp. 3315-3316 (1974).

67. J.C. Bravman, R.Sinclair. The Preparation of Cross-sectional Specimens for ТЕМ. J. of Electr. Micr. Techn., 1, pp. 53-61 (1984).

68. J. Vanhellemot, H.Bender, L. Rossou. A Rapid Specimen Preparation Technique for Cross-section ТЕМ Investigation of Semiconductors and Metals// Mat.Res.Soc.Symp. Proc., 115, pp. 247-252 (1988).

69. Gatan Dual Mill 600 Series Instruction Manual. Gatan Inc., (1984).