Формирования доменной структуры и преобразование частоты в кристаллах ниобата лития тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.18 ВАК РФ

МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ им. М.В. ЛОМОНОСОВА.

ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

на правах рукописи УДК 621.373; 535.36; 548.5

ВОЛКОВ ВЯЧЕСЛАВ ВАЛЕНТИНОВИЧ

ФОРМИРОВАНИЕ ДОМЕННОЙ СТРУКТУРЫ И ПРЕОБРАЗОВАНИЕ ЧАСТОТЫ В КРИСТАЛЛАХ НИОБАТА ЛИТИЯ

Специальность 01.04.18 — кристаллофизика и кристаллография

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

МОСКВА— 1997

Работа выполнена на кафедре физики полимеров и кристаллов физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова.

Научные руководители: — доктор технических наук Л. Н. РАШКОВИЧ

кандидат физико - математических наук А. Л. АЛЕКСАНДРОВСКИЙ

Официальные оппоненты: — доктор физико-математических наук Т. Р. ВОЛК

кандидат физико-математических наук В. И. ПРЯЛКИН

: Ведущее предприятие — Московский Государственный институт стали и сплавов (Технологический Университет), г. Москва.

,2а

Защита состоится •/У - 1997 г. в

час. на заседании

Диссертационного Совета Отделения физики твердого тела К 053.05.19 по адресу: 119Е99, ГСП, г. Москва, Воробьевы Горы, МГУ, физический факультет, ауд. /сШ С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ.

Автореферат разослан " 1997 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета К 053.05.19 ОФФТ кандидат физико-математических наук

И.А. Никанорова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ'

Актуальность темы. Кристаллы с регулярной доменной структурой (РДС) широко используются в различных областях техники, таких как акустоэлектроника, электрооптика, акустооптика, нелинейная оптика и т.д.

Начиная с конца 80-х годов наблюдается резкий рост активности в этой области, связанный в основном с потенциальным массовым применением кристаллов с РДС для преобразования частоты лазерного излучения.

Наиболее интенсивно в этом отношении исследуются кристаллы ниобата лития с регулярной доменной структурой, во-лервых, с целью применений, и, во-вторых, с целью совершенствования технологии их получения. Оба направления тесно связаны между собой, поскольку для эффективных нелинейно-оптических устройств нужны более совершенные структуры.

Можно выделить две актуальные проблемы: проблему возможности эффективного использования кристаллов, получаемых с помощью уже развитых технологий, и проблему преодоления серьезных препятствий, вставших на пути получения РДС с необходимыми для массовых применений параметрами.

Наилучшие результаты для объемных преобразователей частоты к настоящему времени были получены на кристаллах, полученных методом выращивания в асимметричном тепловом поле и особенно, в последнее время, на пластинах со структурами, изготовленными методом переполяризации с использованием электродов-масок.

РДС в кристаллах ниобата лития, полученные методом выращивания, имеют, в принципе, объем в несколько кубических сантиметров, однако из-за нестабильности периода практически можно использовать только короткие элементы длиной не более 1-2 мм. Пластины с РДС, полученной методом переполяризации, не превышают по толщине 0,5 мм, но имеют высокую стабильность периода, что позволяет использовать элементы с эффективной длиной в несколько сантиметров. Для обоих методов существуют ограничения и на минимальный период РДС. Для первого метода период менее 3 мкм удается получать только при выращиванин очень тонких кристаллов, диаметром менее 1 мм. Во втором случае периоды менее 3-5 мкм устойчиво формируются только для тонких пластин толщиной 200 мкм и менее, В то же время для эффективного преобразования частот в синей и ультрафиолетовой части спектра, сулящего наиболее массовые приложения, требуются периоды как раз менее 3 мкм.

Вышесказанное определяет актуальность постановки задачи данной работы — повышения эффективности преобразования частоты в существующих объемных кристаллах ниобата лития с РДС и формирования микродоменов под действием электрического поля.

Состояние проблемы. К началу данной работы были исследованы возможности лишь коллинеарньгх процессов преобразования частоты в кристаллах с РДС, а содержательное исследование процессов переполяризации в ниобате лития с целью создания РДС проводилось практически только на стадии бокового роста доменов.

Основная цель работы состояла в поисках возможностей расширения потенциальных применений кристаллов ниобата лития с РДС путем расчета эффективности неколлинеарного преобразования частоты объемных РДС с реальными параметрами и путем изучения начальной стадии процессов переполяризации — образовании микродоменов — в толстых пластинах ниобата лития как первой стадии получения РДС с малым периодом.

Научная новизна полученных в диссертации результатов состоит в следующем:

1. Показано, что в отличие от однородных нелинейных сред, в кристаллах ниобата лития с РДС можно одновременно выполнить условия квазисинхронного взаимодействия для процесса удвоения частоты и невырожденного параметрического усиления трех волн с кратными частотами со, 2а, Зм и, таким образом, создать условия для 100% перекачки интенсивной волны накачки частоты Зсо в волну с частотой 2а.

2. Впервые детально проанализирован процесс неколлинеарного преобразования частоты в кристаллах с РДС. Найдено, что эффективность неколлинеарного преобразования может, несмотря на эффекты сноса, превышать эффективность коллинеарного преобразования в реальных кристаллах с нестабильным периодом РДС.

3. Обнаружено, что использованный способ переполяризации ниобата лития с помощью игольчатого электрода позволяет получать микродомены субмикронных размеров у поверхности кристалла при напряжениях на электроде на один-два порядка меньших, чем в случае традиционных методов. Показано, что этот способ в сочетании с оптической микроскопией дает возможность изучать процессы переполяризации в реальном времени, регистрировать не только динамику переключения доменов, но и распределение заряда у поверхности и в объеме кристалла.

4. Найдено, что при температуре 150-200°С и напряжении более 3 кВ на острие игольчатого электрода, в легированных магнием кристаллах ниобата лития можно "вырастить" домены шестигранного сечения, проходящие сквозь образцы толщиной 3

мм, динамика роста которых показывает ряд явлений аналогичных таковым при выращивании кристаллов.

Практическая значимость работы. Предложен способ формирования микродоменов у поверхности кристаллов ниобата лития, основанный на локальном приложении поля с помощью игольчатого электрода. Развитие этого способа сулит создание альтернативной технологии получения регулярных доменных структур для применений в нелинейной оптике.

На защиту выносятся следующие основные положения:

* В отличие от однородных нелинейных сред, в кристаллах ниобата лития с РДС могут быть осуществлены различные варианты параметрического преобразования света с кратными частотами при одновременном удвоении частоты холостой волны.

* Эффективность неколлинеарного преобразования частоты в объемных кристаллах ниобата лития с РДС может превышать эффективность коллинеарного преобразования в реальных кристаллах с нестабильным периодом доменной структуры.

* Зародышеобразование доменов в локально приложенном неоднородном поле не зависит от имеющихся линейных дефектов, таких как выходы дислокаций, и степени чистоты поверхности кристалла, но в большой степени зависит от наличия и динамики распространения заряда вдоль его поверхности.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на международной конференции студентов и аспирантов по фундаментальным наукам /секция физики/ "ЛОМОНОСОВ-96" и на семинаре Лаборатории им. Э. Гинзтона Стэнфордского Университета, декабрь 1996 г.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитированной литературы. Объем диссертации составляет 103 страницы текста, включая 26 рисунков, 1 таблицу и список литературы из 85 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ Во Введении обосновывается актуальность темы, сформулирована цель работы и основные положения, выносимые на защиту, показаны новые.научные результаты и практическая значимость работы.

Первая глава посвящена обзору литературы. В первом параграфе на примере квазисинхронной генерации второй гармоники (КГВГ) в кристалле ниобата лития с РДС изложен метод вторичного упрощения. Обосновывается применимость

укороченных уравнений для сфокусированных гауссовых пучков основного излучениз при учете сноса энергии к КГВГ в режиме нелинейной дифракции (т.е. когда волновьн вектора основной и удвоенной волн строго неколлинеарны). В остальной части главы дан краткий обзор работ по низкотемпературной переполяризации в ниобате лития ( целью создания РДС.

Вторая глава содержит методику расчета КГВГ в режиме нелинейно! дифракции в кристаллах ниобата лития с РДС, а также технику эксперимента пс формированию доменов в локально приложенном поле и методику исследованиз образцов.

Для расчета характеристик КГВГ использовались укороченные уравнения описывающие стационарцый процесс генерации второй гармоники (ГВГ сфокусированными гауссовыми пучками основного излучения со сферически фазовым фронтом, при учете сноса энергии вследствие неколлинеарносп преобразования и без учета поглощения в среде. Эффективность преобразования ] профиль поперечного сечения пучка второй гармоники были вычислены в предел! малых коэффициентов преобразования. Эффективность преобразования вычислялас: как отношение мощности второй гармоники к мощности в наиболее эффективно)' случае коллинеарного некритического квазисинхронизма в кристалле длиной 1 мм а стабильным периодом решетки.

Экспериментально изучалась переполяризация в локальном поле, создаваемо» электродом-иглой. Исследовались образцы нелегированных и легированных магние> (5 мол.% К^О в расплаве) ¿-срезов ниобата лития толщиной 1-3 мм в диапазон температур 20-200°С. В качестве электрода-иглы использовалась платиновая ил! медная проволока с заостренным концом, радиус закругления которого составлял от 5' мкм до единиц мкм. Визуальное наблюдение и фотографирование возникши: микродоменов производилось в поляризационном микроскопе в скрещенны: поляризаторах. Образование линий микродоменов контролировалось методо! химического травления.

В III главе рассмотрены квазисинхронные трехчастотные нелинейно-оптически процессы в кристаллах ниобата лития с РДС. В первом параграфе исследован возможность реализации параметрического усиления (ПУ) волн с кратными частотам: со, 2ш, 3<з при одновременном удвоении частоты холостой волны о в средах модулированной нелинейной восприимчивостью на примере ниобата лития с РДС.

Указанные процессы не могут идти одновременно в обычном материале с квадратичной оптической нелинейностью. Это связано с тем, что в случае нормальной дисперсии, когда нет пространственной модуляции нелинейной восприимчивости, невозможно выполнить условия синхронизма для всех трех волн, участвующих во взаимодействии.

С помощью метода вторичного упрощения показана возможность

одновременного выполнения условий квазифазового синхронизма для этих двух '

процессов и таким образом создать условия для 100% перекачки энергии интенсивной

волны накачки Зсо в энергию сигнальной волны 2со. Квазисинхронизм достигается

подбором периода РДС. Некоторые варианты одновременной реализации ПУ с

кратными частотами (Зш —> 2со + ю) и ГВГ (ш + ш —► 2со) в кристаллах ниобата лития с

РДС приводятся в таблице 1. Слои РДС предполагались ориентированными в

плоскости Ж, падение волны накачки (на частоте За) - в плоскости ХУ, т.е. волновой

о

вектор накачки составлял полярный угол (угол с осью 2) 83=90 и, в общем случае неколлинеарного взаимодействия, азимутальный угол ф3 (угол с осью X в плоскости ХУ). Такая ориентация структуры и волны накачки дает возможность использовать максимальный нелинейный коэффициент ниобата лития (/33 для процессов типа ее-е (все волны - необыкновенные) и коэффициент о'31 для процессов типа оо-е (о — обыкновенная волна).

Табл. 1.

Порядки ПУ Тип Тип Температу Углы в Период Длина волны

и ГВГ: 7»,; ПУ ГВГ ра, "С кристалле: структуры: накачки

тг 63; ф3, град. Д, мкм мкм

i; i ее-е ее-е 24.5 90; 90 32.15 1.194

i; i ее-е ее-е 200 90; 90 31.69 1.215

i; i ее-е се-е 24.5 90; 60.73 27.91 1.190

i; 1 ее-е ее-е 24.5 90; 28.46 14.46 1.150

i; i ее-е ее-е 24.5 90; 19.00 8.84 1.079

i; i ее-е ее-е 24.5 90; 18.07 8.20 1.064

i; i ее-е ее-е 200 90; 17.38 7.52 1.064

2; i ее-е ее-е 24.5 90; 90 30.90 0.691

3; i ее-е ее-е 24.5 90; 90 15.69 0.476

i; 1 оо-е ее-е 24.5 90; 90 30.26 0.678

0; 1 оо-е ее-е 24.5 90; 90 18.54 0.511

Во 2 параграфе исследованы основные характеристики КГВГ в кристаллах ниобата лития с нестабильным периодом РДС.

Вследствие того, что при неколлинеарном преобразовании повышаются требования к кривизне слоев'нелинейной решетки, в рассмотрение была включена геометрия преобразования в кристаллах ниобата лития, выращенных в направлении 57° к оси 2 в плоскости т.е. в направлении грани ромбоэдра. При этом, чтобы задействовать нелинейный коэффициент с/}3, накачка должна распространяться в плоскости ХУ. РДС в участке кристалла, выросшего гранью, отличается плоскими доменными стенками, высокой степенью периодичности, практическим отсутствием нерегулярных компонентов доменной структуры (микродоменов и т. д.), что позволяет осуществлять процессы, в которых накачка распространяется даже вдоль слоев.

Снос луча второй гармоники относительно основного луча - главный фактор, ограничивающий эффективность преобразования в случае, неколлинеарного квазисинхронного взаимодействия. Полный снос определяется суммой сноса за счет двупреломления материала и ненулевого значения угла нелинейной дифракции. В ряде случаев, к которым относится процесс преобразования типа ее-е, доминирует снос, определяемый углом нелинейной дифракции.

Угловая ширина квазисинхронизма в самом общем случае неколлинеарного квазисинхронного взаимодействия определяется полным углом сноса луча второй гармоники относительно основного луча.

Показано, что при умеренной фокусировке, когда угловая апертура основного пучка не превосходит существенно угловую ширину квазисинхронизма, и при ограниченной толщине эффективного участка нелинейной среды (обусловленной нестабильностью периода РДС) предпочтительной с точки зрения эффективности преобразования является неколлинеарная геометрия. При этом возможно увеличение эффективности преобразования в несколько раз (почти в 6 раз, как видно из рис. 1) по сравнению с коллинеарным взаимодействием. Это связывается с возрастанием эффективной длины взаимодействия в случае неколлинеарного преобразования.

Для улучшения таких характеристик преобразования как эффективность и форма поперечного сечения пучка второй гармоники необходим выбор геометрии, обеспечивающий оптимизацию эффективного нелинейного коэффициента, и выбор оптимальной толщины нелинейной среды.

IV глава посвящена изучению начальной стадии процессов переполяризации в ниобате лития — образованию микродоменов.

В первых 3 параграфах приведены результаты наблюдений образования доменов при быстром нагреве и охлаждении без приложения внешнего поля, а также в локально приложенном поле при комнатной и повышенной температурах. Остальная часть главы содержит расчет деполяризующих полей при образовании иглообразных микродоменов и обсуждение экспериментальных результатов.

Возникновение доменов при быстром охлаждении связано с пироэффектом, При перепаде температур в 100°С может быть переполяризовано не более 1% объема кристалла, что соответствовало наблюдавшейся картине образования отдельных микродоменов. Появление доменов при нагревании по-видимому связано с образованием пространственно-неоднородного поля в результате локальных электрических пробоев у поверхности кристалла.

Для нелегированных кристаллов толщиной 1 и 3 мм приложение поля напряжением до 8 кВ к острию с радиусом 50 мкм не приводило к образованию видимых в микроскоп доменов. Для острия с радиусом закругления около 10 мкм пороговое напряжение составляло 2 кВ. Минимальное значение порогового напряжения было зарегистрировано в случае острия с радиусом закругления менее 10 мкм и составило 500 В. Образование микродоменов в пластинах ниобата лития было подтверждено химическим травлением в смеси кислот Ш- и НМОз, рис. 2. Не было отмечено зависимости порогового напряжения и локализации доменов от толщины кристалла или от линейных дефектов (выходов дислокаций) на его поверхности.

Одновременное приложение постоянного поля напряжением 1 кВ (примерно в два раза выше порогового) и переменного частотой 50 Гц и амплитудой 300 В приводило к образованию прерывистых линий микродоменов.

После включения напряжения со знаком, соответствующим поляризующему полю (на отрицательную поверхность 2-среза подавалось напряжение с отрицательной постоянной составляющей), электрод перемещался со скоростью 3 мм/с. В результате в момент включения поля образовывался относительно крупный микродомен, а вдоль траектории движения острия возникала прерывистая линия, состоявшая из серий доменов меньшего, субмикронного размера.

При постоянном напряжении 500 В перемещение электрода приводило к образованию тонких сплошных линий, состоящих из плотно расположенных микродоменов.

Прерывистые линии микродоменов возникали также при постоянном напряжении более чем в 2 раза превышавшем пороговое; наблюдавшаяся визуально картина соответствовала периодическому пробою вблизи поверхности образца.

Увеличением скорости сканирования до 3 мм/с сплошные линии удавалось получать при напряжении 1 кВ.

Влияние заряда, распространяющегося от острия по поверхности кристалла, существенно и в отсутствие явления пробоя. Попытки провести параллельные линии на расстоянии менее 50 мкм даже при напряжении 500 В не приводили к положительным результатам, пока тем или иным способом не были устранены заряды от предыдущего сканирования.

Повышение скорости сканирования дает возможность опередить растекание заряда, с чем связано существование пороговой скорости сканирования (при заданном напряжении), при которой образуется непрерывная линия доменов.

Для легированных магнием кристаллов наблюдались аналогичные явления, но значение порогового напряжения при комнатной температуре было в 2-3 раза меньше чем для нелегированных.

При температуре 150°С и при напряжении на острие более 3 кВ в кристаллах 1Л>1ЬОз удавалось получать шестигранные домены большого размера. Возможность роста больших доменов в этих условиях связана с растеканием заряда от острия по поверхности и с малым коэрцитивным полем.

При росте шестигранных доменов наблюдался ряд эффектов, имеющих аналоги в росте ограненных кристаллов.

При нагреве в результате пироэффекта возникали неоднородные электрические поля, которые приводили к потере гранной формы домена. Когда внутри шестигранного домена вырастал домен другого знака, происходил "захват включений" в результате схлопывания доменов. Наблюдалась потеря стабильности плоского фронта при срастании двух крупных доменов, что связывается с формой границы раздела фаз: при стабильном росте устойчивая форма - выпуклая, неустойчивость возникает при образовании внутренних углов.

Движущей силой "кристаллизации" в случае роста домена является электрическое поле. Существенное отличие от роста кристалла из раствора состоит в том, что симметрия растущей и исчезающей фазы одинакова, так что процесс симметричен при росте и "растворении" во всем за исключением формы растущей поверхности.

В Заключении приведены основные результаты диссертации, которые состоят в следующем:

1. В отличие от однородных нелинейных сред, в кристаллах ниобата лития с РДС можно одновременно выполнить условия квазисинхронного взаимодействия для процесса удвоения частоты и невырожденного параметрического усиления трех волн с кратными частотами и, таким образом, создать условия полной перекачки интенсивной волны накачки частоты Зса в волну с частотой 2<а.

2. Эффективность неколлинеарного преобразования частоты в кристаллах с РДС, когда основное излучение распространяется под острым углом к слоям нелинейной решетки, может превышать эффективность коллинеарного преобразования в реальных кристаллах с нестабильным периодом РДС. Для улучшения таких характеристик преобразования как эффективность и форма поперечного сечения пучка второй гармоники необходим выбор геометрии, обеспечивающий оптимизацию эффективного нелинейного коэффициента, и выбор оптимальной толщины нелинейной среды.

3. Использованный способ "низкотемпературной" переполяризации ниобата лития с помощью игольчатого электрода обладает рядом уникальных особенностей. Во-первых, он обеспечивает предельно возможную локализацию электрического поля на поверхности кристалла и потому позволяет получать микродомены субмикронных размеров у поверхности кристалла при напряжениях на электроде на один-два порядка меньших, чем в случае традиционных методов. Во-вторых, этот способ в сочетании с оптической микроскопией дает возможность изучать процессы переполяризации в реальном времени, регистрировать не только динамику переключения доменов, но и распределение заряда у поверхности и в объеме кристалла. В-третьих, толщина кристалла не оказывает практически никакого влияния на процессы переполяризацни. Фактически способ сочетает черты электронно-лучевого метода и метода прямой переполяризацни электрическим полем. Несомненно, что развитие этого способа сулит создание альтернативной технологии получения регулярных доменных структур для применений в нелинейной оптике.

4. Используя особенности переполяризации в поле электрода-иглы, удалось показать, что зародышеобразование доменов в локально приложенном поле не зависит от имеющихся линейных дефектов, таких как дислокации в кристалле, и степени чистоты поверхности кристалла, но в большой степени зависит от -наличия и динамики распространения заряда вдоль его поверхности.

5. Найдено, что при температуре 150-200°С и напряжении более 3 кВ на острие игольчатого электрода, в легированных магнием кристаллах можно "вырастить" большие домены шестигранного сечения, проходящие сквозь образцы толщиной 3 мм.

Динамика роста таких доменов показывает ряд явлений аналогичных таковым при выращивании кристаллов. Поскольку растущая и "расходуемая" фазы при росте домена симметричны по отношению к изменению знака поля, наблюдавшиеся явления с большой степенью уверенности должны быть отнесены к влиянию формы растущей поверхности. В этом смысле изучение "кристаллизации" доменов является модельным по отношению к геометрическим эффектам в росте кристаллов.

Основные результаты, положения и выводы, защищаемые в диссертации, опубликованы в следующих работах:

1. А.Л. Александровский, В.В. Волков, Квазисинхронная генерация второй гармоники в режиме нелинейной дифракции, Квантовая электроника, 23 (6), с. 557-560, (1996)

2. В.В. Волков, Нелинейная дифракция света: повышение эффективности преобразования частоты, — в сборнике докладов международной конференции студентов и аспирантов по фундаментальным наукам /секция физики/ "ЛОМОНОСОВ-96" (1997)

3. А.Л. Александровский, В.В. Волков, О возможности экспериментального осуществления параметрического усиления света с кратными частотами при одновременном удвоении частоты в кристаллах ниобата лития с регулярной доменной структурой, — препринт физического ф-та МГУ им. М.В. Ломоносова № 2 /1997 — 5с. (1997)

4. A.L. Aleksandrovskii, V.V. Volkov, and A.S. Chirkin, On realization of quasi-phasematched parametric interactions of waves with multiple frequencies at simultaneous frequency doubling, Jount. Russ. Laser Res, ]_8 (2), pp. 102-106 (1997)

5. А.Л. Александровский, В.В. Волков, Формирование доменов в ниобате лития в диапазоне температур 20 - 200° С, — препринт физического ф-та МГУ им. М.В. Ломоносова X» 8 — 19 с. (1997).

нелинейная дифракция,

Приведенная поперечная координата

Рис. 1 Характеристики КГВГ в режиме нелинейной дифракции для оптимальных толщины и геометрии процесса (на врезке). Вверху: перестроечные кривые, внизу: поперечное сечение пучка. Длина волны основного излучения 2.128 мкм. Диаметр пучка накачки 200 мкм. Все волны необыкновенные.

I_I

10ц

Рис. 2. Микродомены, полученные при перемещении электрода и выявленные методом химического травления в смеси кислот ОТ и НМ03. Т= 25°С. 1-мм пластина УЫЬОз Скорость перемещения электрода 3. Радиус закругления острия электрода < 10 мкм мм/с. Напряжение на электроде на левой части рисунка 500 В, на правой — 1000 В.