Фотонное эхо и некоторые его модификации в молекулярных газах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

- л

ъ ^ ...

На правах рукописи

РУБЦОВА Наталия Николаевна

ФОТОННОЕ ЭХО И НЕКОТОРЫЕ ЕГО МОДИФИКАЦИИ В МОЛЕКУЛЯРНЫХ ГАЗАХ

Специальность: 01.СМ.05 — оптика

Автореферат диссертации па соискание учёной степени

доктора фп'шко-математпческих паук

Новосибирск-1997

Работа выполнена в Институте физики полупроводников Сибирского отделения РАН

Официальные оппоненты: член-корреспондент РАН

A.M. Шалагин

доктор физико-математических на.ук, профессор И.Б. Евсеев

доктор физико-математических наук A.A. Востриков

Ведущая организация: Казанский физико-

технический институт КНЦ РАН.

Защита состоится "о?5~я ф^б/гаиЛ 1997 г. в " /О час, на заседании диссертационного совета Д 003.0G.01 при Институте Автоматики и Электрометрии СО РАН (G30090, Новосибирск-90, Университетский пр. 1)

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института автоматики и электрометрии СО РАН. ^

Автореферат разослан " " ¿¿¿сб^^Л. 1997г.

Ученый секретарь совета

к.ф.-м.н. лА.П. Кольченко

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Оптические когерен тные нестационарные (переходные) процессы нот уже более тридцати лет являются обьектом исследования и, по мере развития адекватных предста-нлеиий о динамике взаимодействия излучения с веществом, позволят! получать нее более богатую информацию о свойствах вещества и излучения.

Бурное развитие лазерной техники в СО-е — 70-е годы породило огромное разнообразие методов возбуждения и регистрации когерентных переходных процессов (КПП) в различных средах (см. обзоры [1-3]). В частности, для изучения КПП в газах была разработана техника '"переключения" уровней Шта.рк-зффектом [3], которая позволила исследовать ряд КПП для полярных молекул с линейным эффектом Штарка.

Исследование взаимодействия резонансного излучения с вырожденными квантовыми состояниями привели к развитию методов создания моментов поляризации уровней (оп тическая накачка, см. [4]) и к разработке новых теоретических методов, подготовивших также прогресс в понимании когерен тных переходных процессов в сис темах с вырожденными уровнями.

Развитие методов лазерной спектроскопии высокого разрешения [5] привело к получению рекордно узких резонансов насыщенного поглощения, в частности на. колебательно-вращательных переходах молекул [fi]. Было показано [7], что основной вклад в формирование таких сверхузких резонансов дают частицы с малыми поперечными скоростями, вследствие чего реальное спектральное разрешение не ограничивается пролетным эффектом, а. определя-

ется однородной шириной линии Г. Однако необходимость минимизировать нолевое уширение, существенное при низких давлениях газа, снижает отношение сигнал/шум, что и ограничивает спектральное разрешение.

Альтернативный подход к увеличению спектрального разрешения, свободный от нолевого уширения, был найден в работах группы акад. В.П.Чебогаева и заключается в использовании пространственно разнесенных оптических нолей [8]. Было предсказано возникновение структуры в центре линии с шириной, определяемой временем пролета между нолями.

Временной аналог этой задачи — когерентное излучение в разнесенных во времени полях — оказался эквивалентным фотонному эхо, возбужденному двумя импульсами резонансного излучения в виде стоячих волн. Уже первые эксперименты но фотонному эхо в стоячих волнах (ФЭСВ) [9], в том числе выполненные с участием автора [10] показали перспективность метода ФЭСВ для целей спектроскопии высокого разрешения, сложности его реализации (выделения центрального максимума в интерференционной картине) и полезность метода для изучения столкновительной релаксации. Обнаружение ФЭСВ вызвало серию публикаций (см., например, [11,12]), что также свидетельствует об актуальности исследования этого явления .

Близкие по физике явления фотонного (ФЭ), возбуждаемого в газе двумя импульсами в виде бегущих волн, а также стимулированного фотонного эха (СФЭ), возбуждаемого тремя импульсами резонансного излучения, интенсивно изучались теоретически (см. монографию [13]). Была предсказана их перспективность для идентификации резонансных уровней вещества и применительно

к изучению деполяризующих столкновений. ')ти методы (а также псполь зованпые к них ириПлпжгм!пя) нуждались в экспериментальном изучении.

Наметилась еще одна важная область применения КПП — запись, храпение и оптическая обработка информации [М].

Отметим, что все перечисленные приложения оптических когерентных переходных процессов в газах используют их основные свойства,, которые могу т существенно зависеть от параметров '>кс-пернмента. Таким образом, всесторонне изучение свойств КПП и развитие их возможных приложении является актуальной задачей.

Целыо работы является разработка метода когерентной спектроскопии высокого разрешения, а, также применение когерентных переходных процессов - фотонного зха, стимулированного фотонного ">ха. н фотонного чха. в стоячих волнах — для исследования столкповительпой рела.кса.ции молекул.

Научная повинна работы заключается в том, что и ней разработана новая методика изучения КПП в газовых средах, использующая источник непрерывного когерентного перестраиваемого по частоте излучения с узкой линией генерации н высоким качеством выходного пучка (лазер па ('()2 или его изотопах, разработанный в лаборатории), позволившая исследовать целый класс. КПП в широком диапазоне параметров возбуждающих импульсов резонансного излучения (интенсивность, длительность импульсов, задержка по времени между ними, поляризация возбуждающего излучения) и изучать когерентные отклики в условиях селективного (по продольной скорости поступательного движения молекул) возбуждения.

На основании изучения кинетики ФЭ в зависимости от интенсивности возбуждающих импульсов обоснована возможность реализации преимуществ когерентной спектроскопии высокого разрешения (в сравнении с методом спектроскопии насыщенного поглощения), заключающихся л отсутствии полевого искажения спектра и в повышении отношения сигнал/шум.

Впервые экспериментально реализован метод получения спектров высокого разрешения на основе явления ФЭСВ в молекулярном газе. Впервые экспериментально продемонстрирована селекция медленных молекул методами фотонного эха, что важно в связи с неэффективностью для молекул методов охлаждения, обычно используемых в атомных системах. Научная новизна работы определяется также впервые реализованным методом исследования деполяризующих столкновений в молекулярном газе на основе стимулированного фотонного эха. На основе, явлений ФЭ и ФЭСВ в диссертации разработана методика определения вклада в однородное уширение линии столкновений со сбоем фазы дипольного момента, а также столкновений с. изменением скорости (упругого рассеяния молекул на малые углы).

Научно-практическая ценность работы. В диссертации разработана методика селективного (но скорости продольного поступательного движения) возбуждения когерентных переходных процессов, применимая для изучения широкого класса КПП в различных (в том числе неполярных) молекулах н их смесях с. буферными газами в широком диапазоне экспериментальных параметров. Разработанная в диссертации методика увеличения контраста возбуждающих импульсов несомненно будет полезна в ряде научных приложений, связанных с использованием импульсного

излучения. Техника оптического гетеродиннроваиия позволяет регистрировать когерентные отклики до уровня их мощности Ю-9 Вт. Развитая в работе методика регистрации медленных молекул может представлять интерес для спектроскопии высокого разрешения в газах низкого да.вления. В диссертации разрабо тана методика исследования деполяризующих столкновений на основе стимулированного фотонного эха, экспериментально проверена применимость основных теоретических приближений, используемых в описании СФЭ.

Полученные в диссертации результаты позволяют осуществлять обоснованный выбор оптимальных экспериментальных условий для когерентной спектроскопии высокого разрешения, а также для изучения столкновении со сбоем фазы дииолыюго момента. упругого рассеяния (столкновения с изменением скорости поступательного движения), тушащих п деполяризующих столкновений и для изучения эффектов зависимости скорости релаксации от скорости поступательного движения частиц (что позволяет получать информацию о потенцпала.х взаимодействия сталкивающихся частиц).

Автор выносит на защиту:

I. Методику экспериментального исследования когерентных переходных процессов в различных (в. том числе неполярных) молекулярных газах в условиях селективного (по скорости продольного нос ту па.те л i,ного движения ) возбуждения, в широком диапазоне параметров возбуждающих импульсов (их интенсипиостей, поляризаций, длительностей, формы, временных задержек между ними) и в большом диапазоне мощностей регистрируемых когерентных откликов (от 10~9 до Ю-2 Вт).

2. Результаты изучения зависимости кинетики затухания ФЭ от интенсивности возбуждающих импульсов.

3. Методику и результаты изучения столкновений со сбоем фазы наведенного дипольного момента в газах ЯГс и 15 N11,3.

4. Результаты изучения упругого (столкновения с изменением скорости поступательного движения) и неупругого рассеяния молекул в газе 8Г6 методом ФЭ и в газах 15М13 и II СО Г методом ФЭСВ.

5. Методику и результаты изучения деполяризующих столкновений (столкновителыюго разрушения наведенных резонансным электромагнитным полем ориентации и выстраивания) в газе БГ6 и его смесях с буферными газами.

6. Методику и результаты изучения зависимости скорости релаксации от скорости поступательного движения частиц методами ФЭ и ФЭСВ.

7. Метод когерентной бездонплеровской спектроскопии — получение спектров высокого разрешения из сигналов фотонного эха в стоячих волнах путем их суммирования по задержкам между возбуждающими импульсами — и результаты по разрешению тонкой структуры колебательно-вращательного перехода 8К6 С^(38) моды

8. Методику и результаты регистрации подансамбля "холодных" молекул (с эффективной температурой порядка 1°К) с помощью фотонного и стимулированного фотонного эха.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на следующих конференциях:

X Всесоюзная конференция по когерентной и нелинейной оптике (Киев, 1980); Всесоюзный симпозиум по световому эхо (Казань,

1981); ГТТ Всесоюзный симпозиум по енотовому эхо и когерентной спектроскопии (Харьков, 1985); XII Всесоюзная конференция по когерентной п нелинейной оп тике (Москва., 1085); VII Всесоюзный симпозиум по молекулярной спектроскопии высокою и сверхвысокого разрешения (Томск, 1986); IV Всесоюзный симпозиум "Световое эхо и пути его практического применения" (Куйбышев, 1989); Международные совещания но лазерной физике LP1IYS (Москва, 19<)3; Пью-Йорк, 1994; Москва, 1995 и 1996); 12 Международная конференция по форме спектральных линий (Торонто, Канада, 1994); XV Международная конференция но когерентной и нелинейной оптике (С.-Петербург, 1995); 14 Коллоквиум но молекулярной спектроскопии высокого разрешения (Дижон, Франция, 1995); XII Международный симпозиум "Молекулярная спектроскопия высокого разрешения" llighrus'96 (С.-Петербург, 1990); 13 Международная конференция но форме спектральных линий (Флоренция, Италия, 199G).

Публикация результатов диссертации. Основное содержание диссертации опубликовано в 20 работа,х.

Структура и обьем диссертации. Диссертация состоит из аннотации, введения, 6 глав, заключения, примечания, 33 рисунков, 3 таблиц н списка цитированной литературы из 125 наименований. Всего 149 страниц.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Но введении дан краткий обзор развития исследований когерентных переходных процессов в молекулярных газах, из которого следует актуальность темы диссертации, сформулирована цель и основные задачи работы.

Первая глава является методической; в ней дано описание экспериментальной техники регистрации когерентных откликов в молекулярных газах с использованием высокостабильных перестраиваемых по частоте непрерывных С02 лазеров.

Дано обоснование выбора С02 лазера в качестве источника когерентного излучения с высоким качеством пучка излучения (высокий уровень выходной мощности, однородное пространственное распределение пучка, близкое к гауссовскому, узкая линией излучения и 1 кГц, широкий диапазон перестройки частоты в пределах контура усиления наиболее сильных линий генерации, возможность перестройки лазера но линиям, а также расширение области генерации за счет использования стабильных изотопов С02), резонансного многим интенсивным колебательно-вращательным линиям поглощения молекул, представляющих интерес с точки зрения науки и техники.

Описана техника формирования импульсов электрооптическим затвором, позволяющая контролировать длительности, амплитуды и форму возбуждающих импульсов, поляризации импульсов излучения, программное сканирование задержки Т между возбуждающими импульсами, выделение изучаемого сигнала, оцифровку, усреднение и простейшую обработку сигналов системой автоматизации.

Повышение чувствительности регистрации отклика достигалось путем оптического гетеродинирования эхо-сигнала излучением вспомогательного стабильного С02 лазе])а; кроме того, использовался нелинейный фильтр [15] для подавления осцилляции в остаточном пропускании затвора (возникающих из-за иьезоэффек-та в электрооптическом кристалле и препятствующих регистра-

цни когерентного отклика), что позволило увеличить контраст по буждающих импульсов от исходного значения Ж) до тысячи.

Описаны методы экспериментального контроля основных параметров возбуждающих импульсов — мощности, длительности, интенсивности, из которых рассчи тывалась частота Рабн \ и площадь импульса 0,- = /(J)Xi'г,• с учетом вырождения уровнен множителем /(./) согласно [13].

Разработанная и использованная в диссертационной работе методика позволяет вовлекать в когерентное излучение частицы газа в определенном диапазоне продольных (относительно направления распространения возбуждающего излучения) скоростей (так называемые условия широкой спектральной линии), что приводит к особенностям в свойствах когерентных откликов и открывает новые возможности приложений фотонного эха.

Н этой же главе описаны результаты экспериментального изучения зависимости кинетики затухания фотонного эха. от интенсивности возбуждающих импульсов. Такие исследования важны для всех областей приложения Ф') и его модификации. Влияние интенсивности на кинетику ФЭ изучено в диапазоне интенсивно-стен 0.1- 10 Вт/см2, что соответствует изменению частот Раби в области (3.8 - 38) МГц и при максимальном значении перекрывает весь допплеровский контур

Кинетика фотонного эха., изученная в указанном диапазоне ин-тенсивпостей для площадей возбуждающих импульсов в пределах 01 = 0— 7г/'2 и Э^ =0 — 7г, оказалась неэкспонеицнальной и слабо зависящей от интенсивности при низких давлениях газа, когда, оп тическая плотность мала., О = сч0р1 < 1, а длительность возбуждающих импульсов остается меньше характерного време-

ни столкновителыюй релаксации. С ростом давления газа, когда указанные условия начинают нарушаться, наблюдается, по мере увеличения интенсивности возбуждающих импульсов, рост скорости релаксации на начальном участке релаксационной кривой (при этом скорость затухания ФЭ при больших значениях задержки Т меняется слабо); в результате форма кинетической кривой изменяется, приближаясь к экспоненциальной. Предложено объяснение такого изменения кинетики ФЭ на основании учета упругого рассеяния.

Наиболее важным представляется результат о слабом влиянии интенсивности возбуждающих импульсов на кинетику релаксации фотонного эха в газе низкого давления. Это свойство ФЭ гарантирует отсутствие полевых искажений в спектрах высокого разрешения (получаемых методом фотонного эха в стоячих волнах), получение истинных неискаженных внешними нолями данных о столкновителыюй релаксации в газе, а также указывает на перспективность использования газовых сред для методов оптической обработки данных.

Вторая глава представляет результаты экспериментального исследования временных, пространственных, поляризационных и спектральных свойств фотонного эха и фотонного эха в стоячих волнах.

Изложены результаты но зависимости формы эхо-отклика от площади возбуждающих импульсов, дано упрощенное объяснение наблюдавшегося расщепления отклика, в том числе образования "опережающего" максимума эхо.

Наиболее важными представляются результаты по корреляции формы эхо-откликов с формой возбуждающих импульсов. Для

фотонного чха наблюдается воспроизведен не формы первого импульса возбуждения с обращением во времени, в то время как отклик СФЭ полностью воспроизводит первый импульс. Обсуждаются возможные применения этих эффектов.

Пространственные свойства исследованы на примере фотонного эха. Изучено поведение поперечного распределения интенсивности когерентного отклика с увеличением времени задержки. Наблюдающееся увеличение ширины распределения эха обьясне-но влиянием теплового движения частиц по поперечным (относительно направления распространения возбуждающих импульсов) координатам.

Поляризационные свойства фотонного эха, изучены в газе 8Г6 на, колебательно-вращательных переходах 1'(33) и С}(ЗХ) моды Кз-Полученные результаты согласуются с теоретическими предсказаниями [!."{, 17] для перехода Сытина; для перехода согласие с теоретической зависимостью угла поворота, поляризации эхо-отклика, ф относительно учла между линейными поляризациями возбуждающих импульсов ф возможно при учете поглощения "горячих" полос СЗ-тптта, что согласуется с. имеющимися спектральными данными по молекуле ЬТ,;.

Спектральные свойства ФЭ изучены на примере газа 81'«. Показано, что для малых площадей возбуждающих импульсов форма линии Ф-) воспроизводит допплерокскии контур поглощения га.за. Увеличение площади первого импульса в, до значении больше 7г усложняет форму линии фотонного эха — наблюдается пропал в центре допнлеровского контура. Дано качественное обьяснение этого результата на. основании влияния продольного поступательного движения, в результате чего частицы с ненулевой нродоль-

ной скоростью попадают в условия оптимального возбуждения, в то время как резонансные частицы возбуждаются неонтимально.

Для фотонного эха в стоячих волнах изучена спектральная форма первых четырех откликов, возникающих в моменты времени t = Т + пТ (п — номер отклика). Для откликов, соответствующих четным 11, дано объяснение наличия периодической зависимости интенсивности от расстройки частоты ft .

Наиболее важные для когерентной спектроскопии свойства первого когерентного отклика:

1) периодическая зависимость интенсивности сигнала от {¡ас-стройки частоты возбуждающего излучения относительно центра изучаемого перехода ii вида

Ipesw ос /0 • c.os(2йТ)

с огибающей, определяемой параметрами возбуждающих импульсов — их интенсивностью и длительностью;

2) центральный максимум этой периодической зависимости совпадает с центром (il = 0) исследуемого перехода;

3) форма периодической по части отклика не зависит от интенсивности возбуждающих импульсов — эффект нолевого уши-ренпя сигнала ФЭСВ отсутствует.

Приведены также результаты изучения влияния интенсивности возбуждающих импульсов на спектральную форму первого отклика — провал Лэмба в форме "подкладки" при неизменности интерференционной картины (Ramsey fringes).

В третьей главе кратко изложены теоретические представления о проявлениях столкновений в форме кинетической кривой ФЭ и ФЭСВ без учета вырождения уровней. Эти представления ис-

пользованы для обработки экспериментальных результатов, полученных методами Ф') и ФЭСИ в молекулярных газах ЯКп, ПСОР, |Г,М11:( п их смесях с буферными газами.

Кинетика релаксации фотонного эха изучена п широком диапазоне задержек времени между возбуждающими импульсами. [Зарегистрирована неэкспоненциалыюсть кинетической кривой, с увеличением скорости затухания п переходом па эксиопепциалыюсгь на больших задержках Т. Дано качественное обьясцение формы кинетической кривой на основе проявления упругого рассеяния на малые углы. Предложен упрощенный метод обработки кривых путем аппроксимации моно-экспоненциальными зависимостями на начальном и конечном участках, определяющий критическое значение задержки '/'., при котором вклад, упругого рассеяния с изменением продольной скорости на, Ьгк становится существенным, то есть кЬи.'Г,. — 7Г. 1)тпм способом определены характерный угол и изменение скорости при рассеянии, скорость релаксации за счет тушащих столкновений (вращательная рела.кса.ция). Результаты согласуются с данным», полученными другими авторами методом фотонного эха, а также методом двойного И К-И К резонанса.

11е'жгпопенциалыюсть кинетики затухания наблюдалась и для фотонного эха в стоячих волнах в газе 15Ш13 на переходе аз(^(5,4) колебательной моды /а,-

Сравнение скоростей затухания первого и второго откликов Ф!)('1! позволяет выявить возможный вклад столкновений со сбоем фазы наведенного диполыюго момента, в однородную ширину линии Г. Для анализа экспериментальных данных использовалось выражение для амплитуды поля когерентных откликов, возникающих в ответ на воздействие на газовую среду двух импульсов

стоячих воли резонансного излучения с амплитудой электрического ноля Е0 [10]:

£рЕвIV = (-1)"ШЛ соs(u¿ - пО,Т) ехр(—?1ГТ) X

{««(М"1) ехр(—ГТ), н нечетное ^ ехр(—771), п четное

где А; — волновой вектор, I — длина ячейки с газом, А = А(х, т1, г2) — численный коэффициент порядка единицы, х = ёЕ0/Ь — частота Раби, г,- — длительности возбуждающих импульсов, 7 — скорость релаксации населенностей уровней (предполагается, что скорости релаксации одинаковы для обоих уровней), ш — частота лазерного излучения, П — расстройка частоты относительно центра перехода. Для исследованных таким образом ЯР6 и 15N11з сделан вывод о незначительном (в пределах ошибок эксперимента) вкладе в однородное уширение столкновений со сбоем фазы наведенного динольного момента. Результаты измерения скоростей релаксации динольного момента и населенностей уровней приведены в диссертации в Таблице 1.

В четвертой главе изложены теоретические представления о влиянии вырождения уровней на кинетику затухания стимулированного фотонного эха [17]. Излагается методика и результаты изучения столкновительной релаксации низших моментов поляризации — ориентации и выстраивания — (деполяризующие столкновения) в газе 81г6 и его смесях с буферными газами.

Для измерения разности скорости релаксации выстраивания и населенностей <5 = 7^) — 7^ использовались сигналы стимулированного фотонного эха, образованные воздействием на газ трех импульсов параллельных линейных поляризаций (мощность ог-

кликов /mm) и повернутой на. 90" поляризацией третьего импульса (мощность /'mi). II эксперименте контролировалось отношение •У = /шп//шш как функция времени задержки между вторым и третьим возбуждающими импульсами (.задержка между первыми двумя импульсами '/Vj была, постоянной и выбиралась минимальной).

В предположении равенства скоростей релаксации верхнего и нижнего уровней для отношения интенсивностей, согласно [17], получены соотношен ия :

для переходов тина. с. У 1. Изучение зависимостей >Ь'(723) для переходов Р(33) и (^(38) в газе Ь'Р,; показали качественное согласие с теоретическими представлениями. Измерения 6, выполненные для перехода. (}(3<Я), позволили определить скорость релаксации выстраивания но известной из других работ скорости релаксации населенности уровней 7(0). Использование перехода Сытина не позволяет получить сведений о скорости релаксации ориентации уровнен [1.4] таким методом.

Для перехода Р(.ЧЗ) такая возможность появляется. В этом случае измерялись ампли туды полей (Ж), образованного при поворотах на 90" поляризации первого /1100 и второго Лот возбуждающих импульсов. Несмотря па наличие фонового поглощения С^-типа от

(2)

для переходов типа. I', И с моментами перехода. .) >> 1 п

(;0

"горячих" переходов, можно получить упрощенные формулы для обработки экспериментальных данных, из которых можно извлечь одновременно скорости релаксации ориентации и выстраивания:

ЛаИ1 ~ Амо ос ехр(-7(1)7,23)

а для суммы —

Лою + Аюо ос ехр(-7(3)Г23).

Результаты исследования деполяризующих столкновений приведены в диссертации в Таблице 3.

В пятой главе изложена методика эксперимента и результаты исследования зависимости скорости столк нови тельной релаксации от скорости поступательного движения. Когерентные переходные процессы возбуждались в подансамбле продольных скоростей, не превышающем 0.1 ширины допнлеровского контура для газаБРс-Перестройка частоты излучения лазера но допплеровс.кому контуру 8Г6 определяла центральную скорость подансамбля по соотношению П = куг.

Эксперименты выполнены методами ФЭ и ФЭСВ в газе 81?6 и его смесях с буферными газами. В чистом газе обе методики дали согласующиеся результаты: отсутствие (в пределах точности измерений) зависимости скорости релаксации от скорости поступательного движения уг. Такой результат свидетельствует в пользу потенциала взаимодействия типа диполь-дипольного V ос 1 /г3, что для ненолярных молекул типа сферического волчка возможно только для обменного взаимодействия. По мнению автора, полученный результат служит доказательством механиз-

ма, вращательной релаксации [18] через квазп-резоиансный обмен колебательными квантами.

В смеси с легким газом Не отсутствие влияния скорости поступательного движения па скорость затухания ФЭ не удивительно, гак как изменения скорости молекул SF<-, слабо сказываются на значительно большей тепловой скорости относительного движения SF« - Не. И смесях с тяжелыми буферными газами — Кг (для техники фотонного эха) и Хе (для метода фотонпого-эха в стоячих волнах) — изменение скорости движения SFG вносит заметный вклад в увеличение, скорости относи тельного движения SFe-буфер-, в этих случаях наблюдается рост скорости столкновительной релаксации с увеличением скорости относительного движения. Результат свидетельс твует о большей кру тизне участка, потенциала взаимодействия НК(;-буфер, ответственного за. этот релаксационный процесс.

1! шестой главе рассмотрены результаты когерентной бездон-нлеровской спектроскопии высокого разрешения молекулярных газов низкого давления. Приводится анализ преимуществ когерентной бездопнлеровской спектроскопии, использующей явление фотонного эха в стоячих волнах, — увеличение отношения сигнал/шум на несколько порядков величины и полное отсутствие полевого уширения — но сравнению со спектроскопией насыщенного поглощения. IIa. основе явления фотонного эха в стоячих волнах предложен и реализован метод регистрации центров однородно уширенных линии внутри доиплсровского контура и с его помощью разрешена тонкая структура колебательно-вращательного перехода SF6 Q(38). Обсуждается получение высоко контрастных спектральных реперов методами когерентной спектроскопии.

В последнем параграфе шестой главы приводятся результаты регистрации медленных молекул с помощью когерентных переходных процессов. Использованы явления фотонного и стимулированного фотонного эха в условиях, когда должно преобладать затухание когерентных откликов за счет пролетных эффектов (низкие давления газа и узкий пучок возбуждающего лазерного излучения). При больших значениях времени задержки между возбуждающими импульсами (вторым и третьим Т23 для СФЭ и задержки Т для ФЭ) когерентный отклик генерируется в основном частицами с малыми радиальными скоростями, не успевшими покинуть область взаимодействия с лазерным излучением до прихода последнего возбуждающего импульса. Кинетика затухания неэксно-ненциальна, со скоростью, уменьшающейся при больших задержках, превышающих пролетное время при комнатной температуре. Скорость релаксации начального участка кривой определяется столкновениями, поскольку при малых задержках Т2з пролетные эффекты еще не проявляются; для времен задержки порядка пролетного времени при комнатной температуре затухание СФЭ отражает совместное действие столкновений и пролета частиц комнатной температуры. При больших временных задержках Т23 когерентные отклики образованы главным образом медленными частицами с радиальными скоростями иг < а/Т2з, что и приводит к уменьшению скорости затухания когерентного отклика.

В эксперименте использовались задержки от 0.5 до значений Т — 50 мкс, что, в соответствии с простейшими оценками, соответствует отбору ансамбля молекул с эффективной температурой порядка 1°К. В то же время использование указанных значений времени задержки свидетельствует о возможности когерентной

спектроскопии с разрешением но хуже 1 кГц.

1! заключении перечислены основные результаты, полученные в диссертации:

1. Разработана методика экспериментального исследования когерентных переходных процессов в различных (в том числе неполярных) молекулярных газах в условиях селективного по скорости продольного поступательного движения возбуждения, в широком диапазоне параметров возбуждающих импульсов (их интенсивно-с.тей, поляризаций, длительностей, формы, временных задержек между ними) и в большом диапазоне мощностей регистрируемых когерентных откликов (от Ю-9 до Ю-2 Вт).

2. Исследована зависимость кинетики затухания ФЭ от интенсивности возбуждающих импульсов. В области низких давлений газа кинетика ФЭ остается неизменной в изученном диапазоне нн-тенспвиостей п площадей возбуждающих импульсов. Предложена качественная модель, объясняющая увеличение скорости релаксации начального участка кинетической кривой ФЭ влиянием упругого рассеяния.

3. Разработана методика изучения столкновений со сбоем фа-чы наведенного цивильного момен та в газах. Вклад таких столкновений в однородное уширение изученных линий 8Г6 и 15Ш13 не превышает ошибки эксперимента (не более 10% ширины линии).

4. Методом ФЭ в газе 8РС и методом ФЭСВ в газах ,Г>Ш1-, и НСОР изучены упругое рассеяние на малые углы и пеупругое рассеяние (вращательная релаксация).

Г). Па основе теоретических рекомендаций по применению стимулированного фотонного эха разработана методика и с ее помощью изучены деполяризующие столкновения (столкновнтель-

ное разрушение наведенных резонансным электромагнитным полем ориентации и выстраивания) в газе ЭГе и его смесях с буферными газами на переходах (^(38) и Р(33) А2 колебательно-вращазельного перехода

6. Разработана методика изучения зависимости скорости релаксации Г от скорости поступательного движения частиц методами ФЭ и ФЭСВ. II чистом газе ЯРг; обе методики дали сходные результаты — отсутствие зависмости на основании чего сделан вывод о вкладе обменного взаимодействия в механизм вращательной релаксации. Для смесей с тяжелыми буферными газами Кг и Хе обнаружена зависимость Г(«г), что свидетельствует о большей крутизне потенциала взаимодействия.

7. Предложен и реализован метод когерентной спектроскопии — получение спектров высокого разрешения из сигналов фотонного эха в стоячих волнах путем их суммирования по задержкам между возбуждающими импульсами. Метод свободен от нолевого уширения и дает существенное увеличение отношения сигнал/шум по сравнению с методом насыщенного поглощения. Этот метод применен для разрешения тонкой структуры колебательно-вращательного спектра 8Гб.

8. Изучена кинетика ФЭ и СФЭ в пролетных условиях. Зарегистрировано уменьшение скорости релаксации в диапазоне задержек между возбуждающими импульсами, превышающими пролетное время при комнатной температуре, что свидетельствует об участии иодансамбля "холодных" молекул (с эффективной температурой порядка 1°К) в формировании когерентного отклика.

СПИСОК ЦИТИРОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

1. Губил М.А., Евсеев И.В., Решеток В.А. Фотонное эхо в газах: экспериментальные методы формирования и разновидности // Москва, 19S-Í. 51с. (Препр. / ФИЛИ; No 214).

2. Губин М.А., Евсеев И.В., Ермаченко В.М. Фотонное эхо в газах: Теоретические результаты, применения и перспективы дальнейшего использования // 1985, Москва. G1 с.. (Препр. / ФИЛИ; N 7).

3. Shoemaker R.L. В кн."Laser and Coherence Spectroscopy" 1978. New York, London, Academic Press (edited by .T.I.St,eiufekl) P. 197.

1. Happer VV. Optical Pumping // Reviews of Modem Physics. 1972. Vol,11. P. 109-249.

5. Ра.утнан С.Г., Смирнов Р.И., Шалагнн A.M. Нелинейные ре-зона.нсы в спектрах атомов и молекул. Новосибирск, Паука. 1979,420с.

(i. Летохов B.C., Чеботаев В.П. Принципы нелинейной лазерной спектроскопии. Москва, Наука. 1975. 250с.

7. Раутиан С.Г., Шалагнн A.M. Эффекты насыщения для дол-гоживущих систем в пространственно ограниченных нолях // ЖЭТФ 197Ü. Т.Г)8, вып. 3. С. 902-974.

8. Baklanov E.V., Dubetsky В.Ya., Chebotayev V.P. Non-Linear Ramsey Resonance in the Optical Region // Applied Physics. 1976,- Vol. 9. P.171-173.

9. Chebotayev V.P., Dyuba N.M., Skvortsov M.N., Vasilenko L.S. Coherent radiation in time separated fields // Appl. Phys.

1978. Vol. 15, N 3 P. 319-322.

10. Василенко Л.С., Рубцова II.Н. Когерентные переходные процессы в присутствии стоячих волн // Известия АН СССР, сер. физ. I982.-T.4C, N 10, С.2021-2023.

11. Le Gouet J.-L., Berman P.ll. Photon echoes in standing-wave fields: Time separation of spatial harmonics // Phys. Rev. A.

1979. Vol. 20, N 3. P. 1105-1115.

12. Алексеев А.И., Башаров A.M., Белобородов В.II. Поляризация фотонного эха, образованного импульсами стоячих волн // ЖЭТФ. 1980. Т. 79, N 3. С. 787-796.

13. Евсеев И.В., Ермаченко И.В., Самарцев В.В. Деполяризующие столкновения в квантовой электродинамике. Москва, Наука. 1992. 24Gc.

14. Самарцев В.В., Ахмедиев II.II. Долгоживущее оптическое эхо и оптическая память //В кн. "Новые физические принципы оптической обработки информации". Москва, Наука. 1990. - под ред. С.А.Ахманова, М.А.Воронцова.

15. Vasilenko L.S., Rubtsova N.N. Photon Echo in Molecular Gases: I. Spatial, Temporal, Polarization and Spectral Properties // Laser Physics. 199G. Vol. 6, N 5. P.821-836.

16. Василенко JI.С., Рубцова II.II. Исследование когерентного излучения в разнесенных во времени нолях // Квантовая электроника. 1982. Т. 9, N 11. С. 2243-2248.

17. Евсеев H.Ii., Ермаченко Ü.M., Решетов В.Л. О возможности измерения времен релаксации населенности, ориентации и выстраивания метолом фотонного эха // ЖЭТФ. 1980. Т. 78, N 6. С. 2213-2221.

18. Мкртчян М.М., Платоненко В.Т. О возможном механизме релаксации по вращательным подуровням молекул в условиях насыщения колебательно-вращательного перехода // Квантовая электроника. 1978. Т. 5, N 10. С. 2104-2109.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах:

1. Василенко J1.C., Рубцова 1I.H. Управление поперечным размером волны поляризации в газе // Письма в ЖТФ. 1981. Т.7, вып. 17. С. 1079-1082.

2. Василенко Л.С., Рубцова 11.11. Когерентные переходные процессы в присутствии стоячих волн // Изв. АН СССР, сер. (1ШЗ.-1982.-Т. 16, N 10. С. 2021-2023.

3. Василенко Л.С., Рубцова II.Il. Исследование когерентного излучения в разнесенных во времени полях // Квантовая электроника. 1982. Т.9, N 11. С. 2243-2248.

4. Василенко JI.C., Рубцова H.H. Изучение релаксационных процессов в газе с помощью когерентных переходных процессов // Сб. "Лазерные системы". Новосибирск, 1982. С. 113-154.

5. Василенко Л.С., Рубцова H.H., Чеботаев В.П. Изучение столкновптелыюй релаксации в зависимости от скорости ме-

тодом фотонного эха // Письма в ЖЭТФ. 1983. Т.38, вып.8. С. 391-393.

6. Василенко JI.C., Матвеенко И.Д., Рубцова II.II. Исследование временных и спектральных характеристик когерентных переходных процессов // Новосибирск, 1984. Препринт N 114.

7. Vasilenko L.S., Matveyenko I.D., llubtsova N.N. Study of narrow resonances of coherent radiation in time separated fields in SF6 // Optics communications. 1985. Vol. 53, N G. P. 371374.

8. Василенко JI.C., Рубцова II.II. Изучение вращательной релаксации в газах с помощью когерентных переходных процессов // Оптика и спектроскопия. 1985. Т.58, выи.З. С. (¡97-099.

9. Василенко Л.С., Рубцова И.II. Форма сигналов фотонного эха в газе // Оптика и спектроскопия. 1985. Т.59, вып.1. С. 52-5G.

10. Василенко JI.C., Рубцова И.II. Столкновительная релаксация дипольного момента и вращательной населенности в газах IICOF и SFe // Труды VII Всес. сими, по молек. спек-троск. вые. и сверхвысок, разрешения. Томск, 1986.-ч.2, С. 1G2-1G5.

11. Белоусов U.C., Василенко Л.С., Матвеенко И.Д., Рубцова 11.II. Исследование деполяризующих столкновений в газе

SF(1 методом стимулированного фотонного эха // Оптика н спектроскопия. 19X7. Т.63, вып.1. С. 34-38.

12. Василенко J1.C., Матвеенко И.Д., Рубцова 11.11. Применение когерен тного излучения в разнесенных во времени полях для спектроскопии высокого разрешения // Сб. "Актуальные проблемы спектроскопии"1. Москва, 1985. С. 114-118.

13. Василенко JI.C., Рубцова Н.И. Когерентная спектроскопия газовых сред: пути повышения спектрального разрешения // Изв. All СССР, сер. физ. 1989. Т.53, N 12. С. 2329-2333.

14. Василенко Л.С., Рубцова Н.Н. Эффекты поступательного движения в фотонном эхе // Изв. РАН, сер. физ. 1991. Т.58, N 8. С. 110-118.

15. Vasileuko L.S., Rubtsova N.N., Hvorostov Е.В. "Slow" molecules ensemble choice in mom temperature gas for high resolution coherent transient spectroscopy // in: AIP Conference Proceedings, Spectral Line Shapes. 1995. Vol. 8. P. 328-329.

10. Василенко JI.C., Рубцова II.II., Хворостов Е.Б. Селекция медленных молекул методами когерентных переходных процессов // Письма в ЖЭТФ. 1995. Т.62, вын.5. С. 393-396.

17. Иасплепко Л.С., Рубцова П.П., Хворостов Е.П. Медленные частицы в когерентной нестационарной спектроскопии высокого ра (решения // Изв. РАН, сер. физ. 1996. Т.60, N 3. С. 11Q-121.

18. Vasileuko L.S., Rubtsova N.N., Khvorostov Е.В. Dependence of the Photon Echo in Standing Waves on the Velocity of

Translational Motion // Laser Physics. 1990. Vol. G, N 1. P. 1G5-1G7.

19. Vasilenko L.S., ltubtsova N.N., Khvorostov E.B., Novosyolov V.B. Dependence of the Kinetics of the Photon Echo on the Intensity of Pumping Pulses // Laser Physics. 1996. Vol. 6, N 1. P. 168-174.

20. Vasilenko L.S., ltubtsova N.N. Photon Echo in Molecular Gases: I. Spatial, Temporal, Polarization and Spectral Properties // Laser Physics. 1996. Vol. 6, N 5 P. 821-836.