Ионизация и рекомбинация в расширяющейся плазме, созданной фемтосекундным лазерным импульсом тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ
Русанов, Андрей Анатольевич
АВТОР
|
||||
кандидата физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Москва
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
2005
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.21
КОД ВАК РФ
|
||
|
На правах рукописи
Русанов Андрей Анатольевич
ИОНИЗАЦИЯ И РЕКОМБИНАЦИЯ В
РАСШИРЯЮЩЕЙСЯ ПЛАЗМЕ, СОЗДАННОЙ ФЕМТОСЕКУНДНЫМ ЛАЗЕРНЫМ ИМПУЛЬСОМ
Специальность 01.04.21 - лазерная физика
АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук
Москва - 2006
Работа выполнена в Международном учебно-научном лазерном центре и на физическом факультете Московского государственного университета им. М.В. Ломоносова.
Научный руководитель:
доктор физико-математических наук, доцент Савельев-Трофимов Андрей Борисович
Официальные оппоненты:
доктор физико-математических наук, профессор Грасюк Аркадий Захарьевич
доктор физико-математических наук, профессор Мажукин Владимир Иванович
Ведущая организация: Институт общей физики им. A.M. Прохорова
Российской Академии Наук
Защита состоится 16 февраля 2006 г. в 1600 часов на заседании диссертационного совета Д 501.001.31 при Московском государственном университете им. М.В. Ломоносова по адресу: 119992 ГСП-2 Москва, Ленинские горы, МГУ, Физический факультет, КНО, аудитория им. С.А. Ахманова.
С диссертацией можно ознакомится в библиотеке физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова.
Автореферат разослан « Я* января 2006 г.
Ученый секретарь
диссертационного совета Д 501.001.31 кандидат физ.-мат. наук, доцент
I Uj S a s
j» V, **
■
' г! i
Общая характеристика работы
Актуальность темы
За последние 15 лет появилось новое поколение лазерных систем, на которых достигаются интенсивности от 10м Вт/см2 до релятивистских (1022 Вт/см2) и напряженности поля от 108 В/см до 1012 В/см, соответственно. При интенсивности более 6 • 1016 Вт/см3 напряженность электрического поля превосходит напряженность внутриатомного поля в атоме водорода 5 109В/см. Современные системы позволяют получать очень короткие импульсы: их длительности могут составлять 10-1000 фс, энергия импульсов может варьироваться от 1 мДж до единиц джоулей. Воздействие таких импульсов на конденсированное вещество приводит к разогреву, ионизации и, как следствие, к образованию плазмы с уникальными характеристиками: ионы имеют большую кратность ионизации (г > 10), температура может достигать 1 кэВ. Все это достигается при твердотельной концентрации ионов.
При интенсивностях фемтосекундного лазерного импульса 1016 -И О17 Вт/см2 более 90% энергии передается в плазму благодаря столкновительным механизмам поглощения, которые формируют так называемый тепловой компонент плазмы: во время столкновений энергия электронов термализуется. Резкая граница дает возможность работать бесстолкновительным механизмам, создающим горячие электроны, суммарная энергия которых может составлять до 10% от энергии плазмы. Эффективная температура горячих электронов может на порядок превосходить температуру тепловых электронов Те. На резкой границе плазма-вакуум тепловые и горячие электроны образуют амбиполярное поле. Амбиполярное поле горячих электронов существует пока генерируются горячие электроны. Это поле приводит к появлению быстрых ионов, летящих со скоростями, превышающими скорость ионного звука 3(г + 1)кТ / в разы, где ъ — кратность ионизации.
Проводить изучение плазмы можно двумя способами: исследовать собственное излучение и измерять свойства частиц. На измерение свойств излучения плазмы направлены методы исследования спектров как в рентгеновском, так и в видимом диапазоне. Существует ряд работ по фотографированию плазменного факела. Если плазма создана (>емтосекундным лазерным импульсом, то многие процессы имеют фемтосекундный и -никосекундный масштаб. Если для плазмы наносекундного импульса удается построить время-разрешающую методику измерения, тр в случае плазмы, созданной фемтосекундным лазерным импульсом (ФЛП), сложно сделать время-разрешающую спектроскопию и получить фотографии эволюции плазменного факела. Спектры и фотографии получаются усредненными за все время существования плазмы.
Прежде чем перейти к методам измерения свойств частиц, необходимо обратить внимание на движение приповерхностной ФЛП, на ее гидродинамику. Из-за высокой кратности ионизации (г >10) и большой
температуры (Те ~ 100* 1000эВ)
давление
(р ~ 109 атм), и она разлетается со скоростью 107 -П О8 см/с. В первом приближении разлет ФЛП можно описывать в адиабатическом приближении, т.к. в ФЛП высока скорость передачи тепла (например, при 200 эВ скорость составляет 5 107см/с) и скорость безызлучательных процессов превосходит скорость излучательных В плоском одномерном случае это приближение приводит к автомодельным решениям, т.е. с течением времени растет пространственный масштаб факела. В этом приближении профили основных параметров зависят от отношения координаты ко времени. Т.о., отнеся детектор частиц на некоторое расстояние от мишени можно улучшить пространственное и временное разрешение. Если в некоторый момент характерные размеры плазмы составляют 1 мкм и скорость ее движения составляет 108 см/с, то время пролета до детектора, расположенного на 1 мкм, составляет 1 пс. Если детектор отнести на 1 см, то время пролета составит 10 не, что позволяет с хорошей точностью проводить измерения. Пространственный масштаб факела тоже увеличится, следовательно, на расстоянии порядка нескольких сантиметров можно провести измерения с хорошим разрешением по пространству и времени. Метод измерения свойств частиц на некотором удалении от мишени получил название время-пролетного. Действительно, в результате измерений появляется зависимость измеряемой характеристики от времени. Чаще всего измеряют ионные токи.
Время-пролетный метод легко усовершенствовать. Если отнести детектор на расстояние порядка метра от мишени, то между ними можно установить электростатический спектрометр. Это позволит разделить ионы с разным z/m. Такая модернизация позволяет получать детальную физическую картину плазмы. Если время-пролетный метод дает двумерную картину (измеряемая величина и время), то спектрометр добавляет в результаты третье измерение. Теперь установка позволяет строить время-пролетные зависимости для каждого сорта ионов заданной кратности ионизации и определять атомарный состав мишени.
Основной недостаток спектральных и время-пролетных измерений тесно связан с их достоинством и состоит в том, что детектор расположен далеко от мишени. Т.о, измерения производятся в остывшей и прорекомбинировавшей плазме. Особенно спектральный метод исключает возможность измерения временной динамики изменения зарядового состояния ионов (размеры спектрометра не позволяют пододвинуть детектор ближе). Чтобы восстановить свойства плазмы от момента поджига до момента измерения, необходимо выполнить численное моделирование эволюции разлетающейся плазмы. Именно этим определяется актуальность диссертационной работы. Данных после спектральных время-пролетных измерений оказывается достаточно, чтобы достоверно восстановить на компьютере эволюцию плазмы за весь временной диапазон.
К настоящему времени накоплен большой опыт в моделировании свойств лазерной плазмы. В литературе подробно описаны элементарные процессы в плазме, уделено большое внимание влиянию на скорость ионизации и рекомбинации связанно-связанных переходов между возбужденными состояниями ионов. Ряд работ посвящен моделированию холодной плазмы (Т<50эВ), созданной лазерным импульсом наносекундной длительности. В данных работах не учитывается влияние связанно-связанных переходов на скорости ионизации и рекомбинации. Во
многих работах учитывается фиксированное количество возбужденных состояний, что неверно: в плотной плазме необходимо учитывать один-два уровня, а по мере разлета учитывать все большее и большее количество уровней. Кроме этого, у высокозаряженных ионов существует большее количество возбужденных состояний, чем у низкозаряженных, т.к. радиус последней орбиты не может быть больше расстояния между ионами и радиуса дебаевской экранировки.
Специфика нашей задачи заключается в том, что в разлетающейся плазме изменение основных параметров происходит на много порядков. Температура изменяется от сотен до единиц эВ, концентрация — от 1022 до 1012см"3, кратность ионизации от нескольких десятков до одного-двух. Следствием этого является изменение количества возбужденных состояний у ионов плазмы. Приповерхностная плазма расширяется и взаимодействует с остаточным газом. Перезарядка ионов плазмы на нейтральных молекулах газа сильно влияет на изменение зарядового состава ионов плазмы.
На данный момент существует мощный пакет ЬАЭМЕХ с аксисимметричной двумерной численной схемой, но она требует большого количества вычислительных ресурсов (мощных кластеров), которые недоступны большинству лабораторий. Актуальной представляется задача разработки модели, которая, с одной стороны, будет адекватно моделировать поведение горячей плазмы, а с другой, — работать разумное время на вычислительных машинах приемлемой для лабораторий стоимости.
Таким образом, задача разработки модели трансформируется в задачу выбора оптимального математического описания, которое имеет достаточную точность и не требует больших вычислительных ресурсов. При моделировании ФЛП можно разделить этап вложения энергии и этап разлета, что позволяет создать оптимальное описание каждой стадии. Другой особенностью приповерхностной плазмы является её высокая концентрация. Это позволяет отказаться от расчета скоростей связанно-связанных переходов, а населенности возбужденных состояний вычислять из распределения Больцмана. Это позволяет по-новому взглянуть на проблему моделирования горячей плазмы, созданной интенсивным фемтосекундным лазерным импульсом.
Цели работы
1. Разработать численную модель разлета на временах до Юмкс горячей приповерхностной лазерной плазмы с начальной температурой 10-300 эВ и твердотельной концентрацией. Учесть влияние газа с давлением от 10"1 Тор до 1 атм, окружающего мишень, как на скорость разлета, температуру, так и на зарядовый состав плазмы.
2. Исследовать влияние возбужденных состояний ионов и связанно-связанных переходов между этими состояниями на скорость ионизационных-рекомбинационных процессов в расширяющейся плазме в диапазоне температур от 300 эВ до 1 эВ и плотностей ионов от твердотельной до 1012см'3, развить алгоритмы выбора необходимого числа уровней в этих условиях.
3. На основе сравнения экспериментальных результатов по спектральным ионным время-пролетным измерениям и выходных данных развитой
/
численной модели создать методику оценки параметров тепловых электронов плазмы в момент воздействия фемтосекундного лазерного импульса.
Новизна
1. Показано, что в разлетающейся лазерной плазме в приближении среднего заряда необходимо учитывать в зависимости от кратности ионизации от О до 4-х возбужденных состояний при твердотельной концентрации плазмы кремния и вольфрама и до 8 состояний после 2 пс на фронте плазмы и после 1 не для наиболее плотной области.
2. Приведены численные оценки, показывающие, что ионизация в присутствии квазистационарного амбиполярного поля на границе с вакуумом плазмы вольфрама, созданной лазерным импульсом интенсивностью 4-Ю15 -ьЗ-1016 Вт/см2 и длительностью 200 фс, изменяет кратность ионизации части быстрых ионов. Дано объяснение экспериментальному наблюдению ионов с высокой кратностью ионизации.
3. Показано, что рекомбинация ионов вольфрама с зарядом более 25, летящих со скоростями более 6 • 107 см/с, связана с процессом перезарядки на нейтральных атомах остаточного газа.
Практическая ценность
Создан пакет программ, выполняющий моделирование разлета плазмы в вакуум и газ. Разработана методика восстановления на временах до 10 мкс эволюции таких параметров лазерной плазмы как плотность, кратность ионизации и температура по данным спектральных время-пролетных измерений, получаемых на временах порядка нескольких микросекунд.
Путем расчетов в рамках разработанной модели найдены параметры системы защиты оптики от вещества мишени.
Защищаемые положения
1. Для корректного расчета кинетики ионизации и рекомбинации плазмы с начальной температурой от 100 до 300 эВ и начальной плотностью, близкой к твердотельной, в рамках модели среднего заряда необходимо учитывать от 0 до 8 возбужденных уровней в зависимости от заряда иона, текущей плотности и температуры плазмы.
2. Сравнение экспериментальной и расчетной зависимостей среднего заряда ионов от их скорости позволяет оценить параметры плазмы (температуру тепловых электронов, кратность ионизации ионов) в момент воздействия фемтосекундного лазерного импульса известной интенсивности в диапазоне 3 • 1015 + 3 • 10" Вт/см2.
3. Амбиполярное поле, формируемое тепловыми электронами на границе плазмы, создаваемой фемтосекундным лазерным импульсом с интенсивностью 3-1016 Вт/см2, приводит к увеличению наблюдаемой в спектральных время-пролетных измерениях кратности ионизации наиболее энергетичной части ионов вольфрама от 25+ до 29+. Уменьшение кратности ионизации таких ионов происходит в процессе перезарядки на нейтральных
атомах остаточного газа и при длинах пролета порядка 1 м кратность ионизации уменьшается не более чем на 6-7.
Апробация работы и публикации
Основные результаты исследований, представленных в диссертации, докладывались автором на следующих научных конференциях: The International Quantum Electronics Conférence (IQEC, Moscow, Russia 2002), ICONO/LAT (Санкт-Петербург, Россия, 2005).
Автор участвовал в докладах: ICONO (Минск, Белоруссия, 2001), 10-я ежегодная международная конференция по лазерной физике LPHYS (Москва, Россия, 2001), конференция по лазерной физике (Братислава, Словакия, 2002), российско-германский симпозиум ( Нижний Новгород, Россия, 2005), международный симпозиум по актуальным проблемам физики нелинейных волновых процессов (Санкт-Петербург - Нижний Новгород, Россия, 2005), Workshop Complex Plasmas and their Interaction with Electromagnetic Radiation, June 23-24, 2005 Moscow, Russia, CLEO/EUROPE 2005 Conférences on Lasers and Electro-Optics/Europe EQEC 2005 Munich, ICM, Germany 12-17 June 2005, 2nd Photonics and laser symposium (Kajaani, Finland, 2005).
Результаты работы докладывались на семинарах кафедры «Общей Физики и Волновых Процессов» Физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова, МЛЦ МГУ, ИОФАН и ФИАН.
По теме диссертации опубликовано 4 работы в рецензируемых научных изданиях, из них 2 в отечественных и 2 в зарубежных, 1 препринт, 13 тезисов докладов и трудов конференций.
Личный вклад автора
Все изложенные в диссертационной работе оригинальные результаты получены автором, либо при его непосредственном участии. Автором осуществлялся выбор теоретического описания физических процессов в плазме, построение численных алгоритмов, расчет и интерпретация полученных результатов.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, трех глав и заключения. Работа изложена на ^¿страницах, включает 44 рисунка и список литературы (общее число ссылок 94 ).
Содержание диссертации
Во введении обосновывается актуальность темы исследований, формулируются цели, задачи, научная новизна, практическая ценность работы и защищаемые положения, дается краткая аннотация содержания глав.
В первой главе материал разбит следующим образом. Сначала идет описание процессов, происходящих при взаимодействии излучения фемтосекундного лазерного импульса с веществом, затем описание
гидродинамического приближения в применении к приповерхностной плазме, созданной лазерным импульсом. Затем идет описание процессов, изменяющих ионизационный состав плазмы. Целью данной главы является выделение основных процессов и выбор их оптимального математического описания.
Гидродинамический подход обеспечивает хорошую точность моделирования. При описании плазмы в одножидкостном гидродинамическом приближении используются такие параметры как плотность, температура, скорость, давление, кратность ионизации. Давление в плазме зависит не только от температуры и концентрации ионов, но и от кратности ионизации. Т.е. р = (г+1)И,кТ, где К, — концентрация ионов. Т.о., для корректного моделирования движения плазмы необходимо совместно решать уравнения гидродинамики и уравнения, описывающие изменение ионизационного состава плазмы.
Гидродинамическое приближение удобно использовать, моделируя разлет плазмы в газ, окружающий мишень. В этой задаче удобно и плазму, и газ представить как жидкость и взаимодействие этих жидкостей описывать в гидродинамическом приближении.
При моделировании разлета плазмы, созданной фемтосекундным лазерным импульсом, можно разделить этап вложения энергии в плазму и этап разлета. Т.е. взаимодействие излучения с веществом можно описать в одной модели, а результаты этих расчетов взять в качестве начальных условий для второй модели, описывающей разлет плазмы и не учитывающей взаимодействие с лазерным импульсом. Это упрощает модель и ускоряет счет для плазмы на временах до 10 мкс.
В диссертационной работе используется одножидкостное двухтемпературное приближение для описания как плазмы, так и газа. Кроме того, в данной работе не рассматривается плазма в магнитном поле. В одномерном виде система принимает вид:
^ + (1) а эх
= (2)
02 = Г (3)
а е ^
Эи ЭР _ ...
ра =-5х (4)
_ (_ р _^^е | -I- межжидкостное /с\
а Л Эх "эх " '
_ Г р Эи ^ ЗУ/, ^ ^ ^ Ав, межжидкостое ^
81 у 'Эх Эх ") а
где р — плотность плазмы, Я — внешняя сила для данной жидкости, 8 — плотность внутренней энергии, <3И — обмен теплом между электронной и ионной подсистемой, Аемежжидикгаое — внешний источник тепла, 14, — концентрации электронов и ионов, и — гидродинамическая скорость, Гс
описывает процессы ионизации и рекомбинации, т. — средний заряд, Р,, Р — давление электронной и ионной жидкости, W<., ^ — поток тепла.
При взаимодействии лазерного импульса фемтосекундной длительности с интенсивностью ~1016 Вт/см2 в плазме генерируются тепловые и горячие электроны. Характерная температура тепловых электронов составляет несколько сот эВ. В нашем случае горячие электроны обладают примерно одним процентом энергии лазерного импульса. Температура составляет от 5 до 7 кэВ. Т.о, в такой плазме доля горячих электронов составляет -0.1% от общего числа. Эти электроны создают 1% добавочного давления в электронной жидкости. Это давление действует в течение лазерного импульса. По окончании импульса горячие электроны термализуются. Т.о., в данных условиях они не оказывают влияние на динамику лазерной плазмы.
После окончания действия лазерного импульса основной вклад, изменяющий ионизационный состав плазмы, вносят ударные процессы: ионизация электронным ударом и трехчастичная рекомбинация. Фотоионизация и фоторекомбинация существенно менее эффективны. При описании разлета плазмы в газ, окружающий мишень, важную роль играет перезарядка.
На скорость процессов ионизации и рекомбинации и на формирование ионизационного состава плазмы оказывают влияние связанно-связанные переходы электронов между электронными уровнями иона. Связанно-связанные переходы приводят к тому, что высоковозбужденные состояния иона оказываются населены. Это существенным образом увеличивает суммарную по всем состояниям скорость ионизации и, как следует из принципа детального равновесия, скорость рекомбинации. Если энергии налетающего электрона не хватает, для того чтобы ионизовать ион, то в результате взаимодействия электрона с ионом может образоваться возбужденный ион. И следующий электрон уже сможет ионизовать его.
Для вычисления скорости ионизации используется формула Ситона. В эту формулу параметр иона входит только в один сомножитель — энергию ионизации иона. Поэтому данную формулу можно без изменений применять для вычисления скорости ударной ионизации как из основного, так и из возбужденных состояний. Для этого вводится параметр Е", который обозначает энергию, необходимую для отрыва электрона из состояния п иона. В данном случае под п подразумевается не главное квантовое число атомной оболочки, на которой находится электрон, а номер главного квантового числа возбужденного состояния иона (в водородоподобном приближении).
Учет процессов ионизации из возбужденных состояний и рекомбинации в эти состояния является важным. Действительно, согласно формуле Ситона, при фиксированной температуре скорость ионизации к"
пропорциональна к" ~ (Е")\ где Е" — энергия ионизации возбужденного состояния. Т.е. чем больше номер возбужденного состояния, тем выше скорость. Это справедливо и для процесса трехчастичной рекомбинации. Если плазма не находится в состоянии равновесия, то в ней преобладают или процессы ионизации или процессы рекомбинации в зависимости от того ниже или выше равновесного заряда находится текущий заряд плазмы. Из оценки скорости следует, что определяющими будут процессы, связанные с
возбужденными состояниями. Из этой оценки также следует, что важно не переоценить количество возбужденных уровней иона.
Главные квантовые числа существующих возбужденных состояний определяются из следующего неравенства:
г, < гаш(г,гв) (7)
где г, — радиус орбиты электрона, г — расстояние между ионами в плазме, г0 — радиус Дебая.
При взаимодействии лазерного излучения с веществом происходит передача энергии лазерного излучения электронам вещества. При рассмотрении процессов ионизации важно иметь ввиду, что вблизи фаницы плазма-вакуум плазма теряет электронейтральность из-за горячих и тепловых электронов, покидающих плазму. Эти электроны оставляют нескомпенсированный заряд, и между облаком из электронов и оставшимися ионами может возникнуть поле, достаточное для дополнительной ионизации ионов, находящихся на поверхности плазмы, между обкладками «наведенного» на границе плазмы «конденсатора».
Для описания изменения зарядового состояния плазмы используется приближение среднего заряда с учетом таких процессов, как ударная ионизация из основного и возбужденных состояний, трехчастичная рекомбинация в возбужденные и основное состояния, связано-связанные электронные переходы в ионах плазмы, диэлектронная и фоторекомбинация, перезарядка. Данная модель не учитывает квантовую структуру отдельных уровней в ионах, что позволяет легко применить ее для расчета параметров плазмы различных элементов.
Во второй главе описывается численная схема для модели (1)-(6), обсуждается сходимость, точность моделирования. Численная схема проверяется на задачах, имеющих аналитическое решение.
Во время численного интегрирования уравнений каждая итерация выполняется за два шага. На первом шаге вычисляются изменения гидродинамических параметров, таких как скорость, температура, давление и т.д. Вычисление этих параметров проводится по явно-неявной полностью консервативной схеме. На втором шаге вычисляется изменение зарядового состава плазмы и гидродинамическое взаимодействие между жидкостями. На втором этапе тоже применяется полностью консервативная численная схема. Т.о. применение двух консервативных схем позволяет численно описывать эволюцию плазмы на больших временах (Юмкс и более) и использовать необходимое количество итераций (несколько миллионов и более). Вычисление ведется на лагранжевой сетке с полуцелыми узлами.
Для описания разлета плазмы необходимо учитывать геометрию плазменного факела. Для упрощения численного моделирования необходимо выбрать определенный тип симметрии плазменного факела. Обзор работ, изучающих форму плазменного факела, позволяет выбрать эллиптическую форму для описания его геометрии.
жидкость 1 жидкость 2
а) б)
Рисунок 1 а) Геометрия плазменного факела, б) динамическая сетка
На рис. 1а изображена форма плазменного факела. Для основной массы вещества данного факела скорость, направленная перпендикулярно поверхности мишени, в несколько раз больше скорости, направленной вдоль мишени. Это дает возможность выбрать эффективный угол, в котором летит основная масса вещества.
После воздействия лазерного импульса на поверхности мишени остается кратер. Диаметр данного кратера зависит от диаметра лазерного пятна, а глубина определяется плотностью энергии в пятне. Для лазерного импульса интенсивностью 1~10'6Вт см2 и длительностью 200 фс глубина кратера порядка 1 мкм. Для время-пролетных экспериментов, описанных в главе 1, радиус г составляет 1 мкм, угол разлета при действии лазерного импульса интенсивностью 1016 Вт/см и длительностью 200 фс составляет 2а = 30°.
Гидродинамический разлет плазмы в газ описывается в лагранжевых переменных. Т.е. каждая жидкость (плазма и газ) находится в своей собственной системе отсчета. Для того чтобы описать взаимодействие двух жидкостей, необходимо на каждой итерации строить общую эйлерову сетку в пространстве. Схематично построение сетки показано на следующем рисунке.
На рисунке 16 изображены в координатном пространстве лагранжевы сетки для плазмы и газа. В нижней части рисунка показана эйлерова сетка, узлы которой являются объединением границ лагранжевых ячеек. Т.о. несколько эйлеровых ячеек может соответствовать одной лагранжевой ячейке. Величины, описывающие межжидкостное взаимодействие, вычисляются в эйлеровой сетке. Потом вычисленные величины суммируются для лагранжевых ячеек.
Анализ устойчивости и сходимости представленной численной схемы в полном объеме провести затруднительно, т.к. с помощью данной схемы решаются нелинейные уравнения, кроме того уравнения сильно завязаны. Однако, задача в целом носит релаксационный характер, т.е. разлетающаяся плазма остывает, заряд стремится к равновесному и т.д. Уравнения описываемой модели не предполагают колебательных решений. В таком случае хорошо работает метод Эйлера, и первый порядок сходимости является достаточным. Для устойчивой работы метода Эйлера необходимо, чтобы временной шаг численной схемы был сравним или меньше характеристического времени изменения параметра. В численной схеме этот
подход реализуется следующим образом. На приращение всех параметров за один шаг накладывается ограничение:
^<0.05, (8)
Ф
где ф — любой параметр, такой как температура, плотность и т.д. Если приращение параметра не удовлетворяет данному условию, то текущий шаг итерации пересчитывается заново с меньшим временным шагом. Установка более жесткого ограничения, например 0.02, уменьшает шаг по времени, но не приводит к изменению результата. Т.о. критерий 0.05 можно считать оптимальным. Кроме того, на изменение заряда накладывается условие, по которому изменение заряда за один шаг итерации не может быть больше, чем 0.5.
Корректность работы численной схемы проверена на задачах, имеющих аналитическое решение. Проверено плоское истечение газа в вакуум, проверена скорость распространения возмущения в газе (скорость звука). Работа уравнения теплопроводности протестирована на задаче распространения тепла от тонкого прогретого слоя. Работа уравнения, описывающего изменение среднего заряда, проверена для ионизации и рекомбинации в покоящейся плазме. Кроме этого в процессе расчетов контролируется сохранение энергии в системе.
Таким образом, разработана численная модель разлета на временах до 10 мке горячей приповерхностной лазерной плазмы с начальной температурой 10-300 эВ и твердотельной концентрацией. Учтено влияние газа с давлением от 10"7 Тор до 1 атм, окружающего мишень, как на скорость разлета, температуру, так и на зарядовый состав плазмы. Создан пакет программ, выполняющий моделирование разлета плазмы.
В третьей главе на основе численной модели, разработанной во второй главе, производится анализ динамики рекомбинации в различных областях плазмы кремния и вольфрама, изучается влияние остаточного газа как на динамику разлета, так и на зарядовый состав плазмы. Показано, что для вещества, находящегося на фронте разлетающейся плазмы, на финальной стадии разлета наиболее важным процессом является процесс перезарядки на нейтральных атомах остаточного газа, окружающего мишень. Показана основная роль перезарядки на нейтральных атомах газа в рекомбинации быстрых ионов.
Интерпретация данных спектральных время-пролетных измерений для плазмы кремния и вольфрама позволяет, с одной стороны, показать хорошее совпадение рассчитываемых и экспериментальных зависимостей для тепловых ионов, с другой стороны, обосновать методику восстановления начальной температуры плазмы и заряда тепловых ионов по результатам спектральных время-пролетных измерений. На основании сравнения рассчитываемых данных с экспериментальными определяется эффективное количество возбужденных состояний ионов в разлетающейся плазме.
В данной главе исследованы эффекты полевой ионизации и ударной ионизации в квазистационарном амбиполярном поле на границе плазмы с вакуумом. Показано, что на фронте разлетающейся плазмы, созданной фемтосекундным импульсом с интенсивностью ~ 10'5 -н 1016 Вт/см2, эти
эффекты дают существенный вклад в ионизацию ионов в узкой области, находящейся на поверхности разлетающейся плазмы.
На основе моделирования разлета плазмы в газ различного давления показана возможность управления скоростью разлета плазмы путем изменения давления газа, окружающего мишень. Эти результаты могут быть применены в задачах, связанных с напылением и защитой оптики при острой фокусировке лазерного излучения, когда часть оптической системы монтируется в вакуумной камере и, соответственно, подвергается воздействию быстрых ионов генерируемой плазмы.
Перед началом процесса моделирования необходимо задать начальные условия, т.е. задать профили плотности, скорости и температуры для плазмы и газа (в случае, если рассматривается разлет в газ). Этими условиями в данной работе задается плазменный слой толщиной 0.1 мкм с зарядом ъ -10 -г 20, температурой в несколько сот эВ, расположенный на подложке толщиной в несколько микрон. Размер пятна 1 мкм. В диссертационной работе рассматривается плазма кремния и вольфрама.
На рис. 2 представлена временная зависимость заряда для различных частей плазмы. На фронте плазмы после окончания лазерного импульса продолжается рост заряда. Этот эффект легко объяснить. Согласно распределению Саха средний заряд возрастает при уменьшении концентрации электронов при фиксированной температуре. Затем рост заряда на фронте сменяется быстрой рекомбинацией. Это связано с тем, что за время порядка 0.1 не плазма успевает остыть с 150 эВ до 20 эВ. Согласно распределению Саха чем ниже температура, тем ниже равновесный заряд. После этого происходит заморозка ионизационного состава на фронте. На временах порядка 1-10 мке начинает сказываться эффект перезарядки. Сечение перезарядки иона на атоме пропорционально второй степени заряда иона (а~ т. ), поэтому наиболее сильно перезарядка влияет на ионы фронта плазмы.
Рисунок 2. Разлет плазмы вольфрама в аргон с концентрацией = 10,2см 3
В более плотных областях плазмы рекомбинация идет до 1 не. Заряд в глубоких слоях все это время сравнивается с равновесным. Затем происходит заморозка ионизационного состава. На этом рисунке (рис. 2) показана также эволюция зарядового состава вещества подложки. В начальный момент времени подложка холодная, ее заряд равен нулю. Когда
тепло, уходящее в глубь мишени, достигает рассматриваемой точки, начинается быстрая ионизация и выход на ионизационное равновесие.
В третьей главе исследована динамика разлета плазмы, показано, что выбор газа и его давление влияет на динамику разлета плазмы. При одинаковом давлении таких газов как гелий, неон и аргон замедление в аргоне на 10-30% процентов лучше, чем в неоне и в 2-3 раза лучше, чем в гелии. Род газа также влияет на динамику перезарядки ионов плазмы на нейтральных атомах газа. Т.к. потенциалы ионизации гелия (24 эВ) и неона (21 эВ) выше, чем у аргона (16 эВ), то процесс перезарядки в атмосфере аргона в 2.2 и 1.7 раз эффективнее, чем в атмосфере гелия и неона, соответственно.
Моделирование показало постоянство по объему электронной температуры плазмы. Снижение температуры в процессе разлета происходит «синхронно» во всем объеме плазмы. В процессе взаимодействия плазмы с аргоном в последнем формируется сильная ударная волна. Например в момент времени 1 не отношение р р0 в аргоне с начальным давлением 350 мТор составляет более 10.
Результаты моделирования не входят в противоречие с предположением идеальности и невырожденности рассматриваемой плазмы. Т.о., приближение идеального газа, применяемое в данной диссертационной работе при описании динамики плазмы и ее состояния, оказывается справедливо.
В работе проводится сравнение рассчитанных результатов с экспериментальными данными. Зависимость зарядового состава плазмы от скорости (времени полета) наиболее полно отражает зарядовое состояйие в различных областях плазмы. На рис. За приведена зависимость среднего заряда от скорости ионов для лазерного импульса с интенсивностью 3 • 10'6 Вт/см2 и длительностью 200 фс.
На графике также отложена ширина распределения заряда для данной скорости. Зависимость можно разделить на две зоны. В области малых скоростей (II < 5107 см/с) средний заряд ионов зависит от скорости (времени полета до детектора). В области больших скоростей средний заряд изменяется не более чем на 15% от максимального значения среднего заряда во всей скоростной области. Анализ энергетических спектров, показывает, что первая область описывает тепловые ионы, а вторая — горячие. Очевидно, что ионы из первой области (медленные ионы) рекомбинируют в плотной части плазмы. Концентрация быстрых ионов (вторая область) существенно ниже концентрации тепловых ионов. Данные ионы летят в разреженной области плазмы.
На рисунке За также представлена расчетная зависимость для начальной температуры 200 эВ, начальный заряд равен 20, концентрация N. = 6-1022 см"3, это соответствует интенсивности лазерного излучения 3 • 1016 Вт/см2 и длительности 200 фс. На фронте разлетающейся плазмы добавлены 3 лагранжевы ячейки с начальным зарядом 30 и концентрацией 5-10"см"3 и начальными скоростями 7-Ю7, 9-Ю7 и 1.1-108 см/с. Эти ячейки «отвечают» за моделирование поведения быстрых ионов в разлетающейся плазме. Рассматривается разлет в вакуум и аргон давлением 10~5 Тор.
Z 40-J
35 30 25 20 15 10 5
- расчет разлета в вакуум расчет разлета в газ
- эксперимент
/
W
5 0x10'
1 0x10' 1 5*10'
V(cm/c)
ipfHjtfrt*1
<- 2 уровней
-<» 8 уровней
---- <я 100 уровней — <= эксперимент
1 0x10е
а) б)
Рис>нок 3 Расчетные и экспериментальные время-нролетные зависимости заряда от скорости для плазмы вольфрама. Интенсивность I = 3-1016 Вг/см2 Начальные условия z(t = 0) = 20, Тс=200эВ, разлет в вакуум и газ Аг концентрации Ng = 10'2см~3. а) Расчет тепловых и быстрых ионов, учтено не более 8 уровней, б) учтено различное количество уровней (указано в легенде) Моделирование велось только для тепловых ионов.
Начальный заряд 30 выбран из следующих соображений. На рис. 2 показана динамика среднего заряда ионов первых двух молекулярных слоев. На фронте разлетающейся плазмы после окончания действия лазерного импульса наблюдается эффект дополнительной ионизации. Как отмечалось выше, этот эффект связан с тем, что в горячей плазме со снижением концентрации равновесный заряд возрастает. В момент времени 100 фс заряд этих ионов равен 30. Момент 100 фс выбран из тех соображений, что в этот момент времени фронт плазмы еще резкий и лазерным импульсом (длительность которого 200 фс) генерируются горячие электроны.
Как видно из графиков (рис. За), имеет место хорошее соответствие результатов моделирования с экспериментальными данными. Расчет свидетельствует о том, что быстрые ионы в вакууме практически не рекомбинируют. Их заряд меньше заряда, заданного начальными условиями, на 0.5. Но при разлете в газ начинает действовать эффект перезарядки. Основную роль играет перезарядка на нейтральных атомах окружающего газа. Как указывалось выше, сечение процесса перезарядки пропорционально z2 иона плазмы, поэтому газ даже такого низкого давления как 10"5Тор существенно изменяет кратность ионизации высокозаряженных ионов. Эффект в первую очередь заметен на ионах с z > 15.
Хорошее согласие с экспериментом получено и в случае плазмы кремния. Следует отметить, что для вольфрама и кремния получены согласующиеся с экспериментом результаты при одних и тех же значениях параметров численной схемы (способ вычисления количества возбужденных состояний, коэффициенты в формулах для скоростей ионизации и рекомбинации и т.д.), что говорит о надежности получаемых в процессе моделирования результатах и о возможности применения данной модели к исследованию плазмы различных элементов
Проведенное моделирование показало (рис. 36), что на время-пролетную зависимость сильно влияет количество учитываемых возбужденных состояний. На рис. 36 показано влияние количества учитываемых уровней на результаты расчетов. Как говорилось в первой главе, важно правильно оценить количество возбужденных состояний, существующих у иона. Действительно, из графика видно, что расчетная время-пролетная зависимость сильно изменяется в зависимости от количества учитываемых уровней. Учет небольшого числа уровней приводит к уменьшению скорости рекомбинации, переоценка количества возбужденных состояний — к излишнему увеличению. Наиболее точное соответствие с экспериментом по воздействию лазерного импульса с интенсивностью в диапазоне 4-10" 3 • 1016 Вт/см2 и длительностью 200 фс достигается при учете не более 8 возбужденных уровней (0-2 возбужденных состояния в плазме твердотельной концентрации (ноль для слабозаряженных ионов, 2 для 10-20-кратнозаряженных) и 8 возбужденных состояний на финальной стадии разлета).
На время-пролетную зависимость влияет и начальная температура плазмы (интенсивность лазерного импульса). Т.о, сравнивая экспериментальную зависимость с рассчитанными для различных начальных температур, можно установить начальную температуру плазмы в эксперименте и восстановить всю эволюцию лазерной плазмы от момента поджига до момента измерений (1-10 мкс).
На (рис. 4а) изображены две расчетные зависимости, построенные для начальных условий Те = 200эВ, г = 20 и Те = 500 эВ, ъ = 35. Значения заряда в начальный момент времени выбиралось согласно распределению Саха. Из графика видно, что в области низких скоростей (V < 4-Ю7 см/с) время-пролетная зависимость идентична. В случае начальной температуры 500 эВ появляются более быстрые ионы с более высоким зарядом. Сравнивая расчетные зависимости для тепловых ионов с экспериментальной, можно оценить начальную температуру и заряд тепловых ионов. В данном случае начальная температура близка к 200 эВ, заряд — к 20.
Таким образом, разработана методика восстановления на временах до 10 мкс эволюции различных параметров лазерной плазмы по данным спектральных время-пролетных измерений. В том числе, сравнение экспериментальной и расчетной зависимостей среднего заряда ионов от их скорости позволяет оценить параметры плазмы (температуру тепловых электронов, кратность ионизации ионов) в момент воздействия фемтосекундного лазерного импульса известной интенсивности в диапазоне ~10|5-И016 Вт/см2.
Выше удалось объяснить значения среднего заряда тепловых и быстрых ионов. Однако в эксперименте при всех интенсивностях наблюдались ионы с кратностью ионизации большей, чем предсказывает распределение Саха. Как было показано ранее (см. рис. 2), на начальной стадии разлета зарядовый состав плазмы близок к равновесному. Следовательно, распределение по кратностям ионизации описывается распределением Саха.
Распределение по кратностям ионизации ионов, прилетающих на детектор, для интенсивности 3 • 1016 Вт/см2 и длительности лазерного импульса 200 фс приведено на рис. 46. На спектре заметны две области. Первая, с ъ < 15, связана с рекомбинацией медленных (тепловых) ионов,
летящих со скоростями менее 5 107 см/с (см. рис. За). Ионы с г >15 — это быстрые ионы. Штриховкой (линия 2) обозначена оценка зарядового распределения быстрых ионов, полученная из распределения Саха. Для того чтобы получить средний заряд и распределение по заряду в момент воздействия лазерного импульса, необходимо учесть влияние эффекта перезарядки. Как было показано в предыдущем пункте, средний заряд быстрых ионов в момент ускорения равен 30.
■ • 1
----2
- эксперимент
5 ОхЮ7 1 0x10* 1 5x10* У(см/с)
□ 1
0 5 10 15 20 25 30 35
а) б)
Рисунок 4 Время-пролетные зависимости, а) Зависимость результатов расчетов от начальных условий: 1 — г(0) = 20, 1е(0) = 200 эВ; 2 — г(0) = 35, Те(0) = 500эВ, б) распределение по кратностям ионизации (в относительных единицах) ионов вольфрама, прилетающих на детектор, 1 — итоговое экспериментальное распределение, 2 — оценка распределения в момент воздействия лазерного импульса.
Из графика (рис. 56) видно, что в целом удается объяснить зарядовый спектр быстрых ионов. Однако предложенное объяснение не дает ответа на вопрос, каким образом в спектре появляется значительное количество ионов с зарядом 29. Их массовая доля в 70 раз превосходит оценки, полученные из распределения Саха (см. рис. 46).
Для того чтобы объяснить появление высокозаряженных ионов, необходимо ввести в рассмотрение такие эффекты как полевая ионизация квазистационарным амбиполярным полем на границе плазмы с вакуумом и ударную ионизацию в присутствии внешнего электрического поля.
На графике (рис. 5а) представлена эволюция среднего заряда в объеме плазмы и изменение заряда пробного иона, находящегося в амбиполярном поле. Из графика видно, что одновременно с прогревом плазмы начинается ударная ионизация ионов в глубине мишени. В связи с тем, что рассматривается плазма твердотельной концентрации, заряд тепловых ионов равен равновесному для текущей температуры и растет синхронно с ростом температуры. На поверхности происходит ионизация квазистатическим амбиполярным полем тепловых электронов и ударная ионизация. Скорость ионизации на фронте плазмы сравнима со скоростью ударной ионизации и определяется шириной фронта импульса температуры и темпом роста среднего заряда тепловых ионов. Но т.к. на поверхности имеют место два канала ионизации, то кратность ионизации на поверхности выше, чем в глубине мишени.
Канал ионизации квазистатическим полем работает, пока имеет место резкий градиент ионной плотности. Со временем граница плазма-вакуум
«размывается» за счет ускорения ионов как горячими, так и тепловыми электронами. Следовательно, эффективность данного канала падает со временем. На рис. 56 приведена зависимость разности между максимальным зарядом на фронте, получаемом в результате действия механизмов полевой ионизации и ионизации электронным ударом в присутствии электрического поля, и в глубине плазмы, формируемым ударными механизмами, от температуры плазмы, получаемой после окончания действия лазерного импульса. Т.е. это зависимость разности заряда от интенсивности лазерного излучения при длительности импульса 200 фс.
■1 » • • 1
] ' ''
1 У -it
I------Is
у ^ у У X ^ —
00 0 1 02 03 0 4 05 06 t, ПС
250
200
150
100
50
0 7
Х^Х
X х
100 160 200 250 300
т ,в
а)
б)
Рис>нок 5. Зависимость разности между максимальным зарядом на фронте плазмы и в объеме плазмы от максимальной температуры плазмы. 1 — перезарядки на газе давлением 10'5 Тор, 2 — эксперимент.
теоретические расчеты с учетом
На графике (рис. 56) представлены результаты численных расчетов и результаты экспериментов. Эксперимент проводился при длительности импульса 200 фс и интенсивностях 4.2 -г- 30 ПВт/см2. Для этого диапазона построена и расчетная зависимость. Несмотря на то, что в данном разделе приведены грубые оценки, экспериментальные и рассчитанные зависимости хорошо согласуются. Из графика видно, что с повышением интенсивности (температуры) эффективность полевой ионизации и ионизации электронным ударом во внешнем электрическом поле уменьшается. Моделирование показывает, что при температурах больших 300 эВ влиянием полевой ионизации и ударной ионизации в присутствии поля можно пренебречь. Небольшое несоответствие экспериментальных и рассчитанных зависимостей может быть объяснено неточной оценкой напряженности квазистатического амбиполярного электрического поля (мы предположили, что напряженность поля Е = const на длине XD) и ограниченной применимостью формул для скоростей ударной ионизации и трехчастичной рекомбинации к случаю ионизации и рекомбинации в присутствии внешнего электрического поля.
Таким образом, амбиполярное поле, формируемое тепловыми электронами на границе плазмы, создаваемой фемтосекундным лазерным импульсом с интенсивностью 3 • 1016 Вт/см2, приводит к увеличению наблюдаемой в спектральных время-пролетных измерениях кратности ионизации наиболее энергетичной части ионов вольфрама от 25+ до 29+. Уменьшение кратности ионизации таких ионов происходит в процессе
перезарядки на нейтральных атомах остаточного газа и при длинах пролета порядка 1 м кратность ионизации уменьшается не более чем на 6-7.
Для того чтобы полностью исследовать разлет плазмы, кроме разлета в вакуум необходимо рассмотреть разлет в различные газы при разном давлении. В современных лазерных системах газ играет важную роль в задачах напыления. Также газ можно использовать на научных установках для защиты оптики от разлетающихся ионов.
Для достижения высокой интенсивности (1017 Вт/см2 и более) необходимо использовать острую фокусировку лазерного импульса. Это приводит к тому, что часть оптической системы монтируется в вакуумной камере. Последнее фокусирующее зеркало располагается на расстоянии 3-5 см от мишени. Горячая плазма, получаемая при жесткой фокусировке лазерного излучения, разлетается со скоростью порядка 10s см/с. Разлетающееся вещество бомбардирует детали вакуумной камеры, в том числе и элементы оптической системы. Это приводит к порче последних.
В задачах напыления тоже важно снижать скорость ионов, т.к. быстрые ионы портят кристаллическую структуру напыляемой пленки.
В диссертационной работе предложена методика расчета временной зависимости скорости ионов фронта плазмы. Данная методика позволяет рассчитывать путь, проходимый ионами до остановки.
Изменяя давление газа, можно управлять скоростью разлета. Например, при давлении аргона 350 мТор, ионы вольфрама, полученные при облучении мишени импульсом с интенсивностью 3-1016 Вт/см2 и длительность 200 фс, проходят путь более 150 см. При давлении 35 Тор проходимы путь порядка 1 см, при давлении 1 атм — 0.2 мм. Кроме этого, давление газа влияет на зарядовый состав плазмы. При разлете в аргон с давлением 35 Тор на финальной стадии разлета полностью прорекомбинировали 60% ионов. С помощью газа решается проблема высокой скорости движения плазмы и связанные с этой проблема нарушения быстрыми ионами кристаллической структуры напыляемого вещества.
Основные результаты и выводы
1. Разработана одномерная модель, которая в плоской и сферически симметричной геометрии обеспечивает расчет эволюции плазмы, созданной лазерным импульсом фемтосекундной длительности. Модель обеспечивает расчет таких параметров плазмы как средний заряд, температура, плотность, гидродинамическая скорость на временах до 10 мкс. В модели учтены электронная и ионная теплопроводность, ударная ионизация, трехчастичная, диэлектронная и фоторекомбинация, обмен энергией между электронной и ионной подсистемой, гидродинамическое взаимодействие плазмы с газом и перезарядка. Совместно решаются гидродинамические уравнения и уравнения, описывающие изменение ионизационного состава плазмы с учетом необходимого количества возбужденных состояний. Применение полностью консервативной схемы позволяет моделировать эволюцию плазмы и ее взаимодействие с газом на больших временах (до 10 мкс), обеспечивая сохранение энергии системы.
-> Разработанная в данной диссертационной работе модель хорошо согласуется с экспериментом при построении время-пролетных
зависимостей заряда от скорости как для тяжелых ионов (V/), так и для легких (81).
Получены согласующиеся с экспериментом результаты для вольфрама и кремния при одних и тех же значениях параметров численной схемы (способ вычисления количества возбужденных состояний, коэффициенты в формулах для скоростей ионизации и рекомбинации и т.д.), что говорит о надежности получаемых в процессе моделирования результатах и о возможности применения данной модели к исследованию плазмы различных элементов.
Результаты моделирования не входят в противоречие с предположением об идеальности и невырожденности рассматриваемой плазмы. Таким образом, приближение идеального газа, применяемое в данной диссертационной работе при описании состояния и динамики плазмы, созданной лазерным импульсом с интенсивностью в диапазоне 4 -10'5 ч-З-Ю16 Вт/см2, длительностью 200 фс на поверхности мишени, оказывается справедливо.
В связи с тем, что населенность уровней в представленной модели вычисляется из распределения Больцмана и не учитывается взаимодействие плазмы с лазерным импульсом, для ее работы достаточно мощности современных персональных вычислительных машин.
2. Расчетами показано, что лазерная плазма, созданная импульсом с интенсивностью в диапазоне 4 • 1015 н- 3 ■ 1016 Вт/см2 и длительностью 200 фс, разделяется на две области. У фронта располагается область с замороженным ионизационным составом. Изменение заряда ионов этой области связано с перезарядкой на атомах газа. При давлении газа 10'5 Тор заряд ионов, летящих со скоростями выше 6 • 107 см/с, с 10+ уменьшается на 1-2 на длине пролета 70 см. Это справедливо и для вольфрама и для кремния. Заряд ионов вольфрама уменьшается на 6-7 на той же длине пролета. В более глубоких областях плазма остается равновесной до 10 не и рекомбинирует все это время в связи со снижением температуры. С течением времени все большая часть вещества переходит в замороженное состояние. Момент заморозки зависит от количества учитываемых в расчетах уровней.
В диссертационной работе показано, что при моделировании разлета плазмы кремния и вольфрама, созданной фемтосекундным лазерным импульсом, необходимо учитывать 0-2 возбужденных состояния в плазме твердотельной концентрации (ноль для слабозаряженных ионов, 2 для 10-20-кратнозаряженных) и 8 возбужденных состояний после 2 пс на фронте плазмы и после 1 не для наиболее плотной области.
3. Показано, что время-пролетная зависимость заряда от скорости значительно изменяется при изменении начальных условий.
При увеличении интенсивности лазерного импульса появляются более
быстрые ионы с более высоким зарядом.
В то же время, кратность ионизации ионов, летящих с определенной скоростью, не зависит от интенсивности лазерного импульса. Время-пролетная зависимость изменяется, оставаясь подобной самой себе.
Следовательно, изменяя начальные условия и сравнивая результат моделирования с экспериментом, для импульса 200 фс можно установить
начальную температуру плазмы и ее заряд. Например, для плазмы вольфрама при интенсивности 3-Ю16 Вт/см2 получена начальная температура 200 эВ и заряд 20, для интенсивности 4 10 5 Вт/см2 — 95 эВ, z= И.
4. Численно изучено влияние амбиполярного поля тепловых электронов плазмы, созданной лазерным импульсом фемтосекундной длительности, на кратность ионизации ионов. Расчетами показано, что эффект полевой ионизации и ионизации электронным ударом в присутствии квазистатического электрического поля тепловых электронов приводит к существенному возрастанию кратности ионизации ионов плазмы. При начальной температуре лазерной плазмы вольфрама в диапазоне от 95 эВ до 200 эВ в эксперименте наблюдается увеличение кратности ионизации ионов на 8 и 5, соответственно. Расчеты приводят к цифрам 8 и 6. Это позволяет надежно говорить об эффекте ударной ионизации в присутствии амбиполярного поля и ионизации полем на границе с вакуумом плазмы, созданной лазерным импульсом длительностью 200 фс и интенсивностью 4-10й ^З-Ю16 Вт/см2. При температуре 95 эВ наибольший вклад в увеличение кратности ионизации вносит полевая ионизация, при повышении температуры повышается эффективность ударной ионизации в присутствии квазистатического поля. Ударная ионизация в присутствии внешнего поля оказывается эффективна вследствие снижения потенциала ионизации иона в электрическом поле.
5. Выбор газа и его давление влияют на динамику разлета плазмы. При одинаковом давлении таких газов как гелий, неон и аргон тормозной путь в аргоне на 4-30% процентов короче, чем в неоне и в 2-3 раза короче, чем в гелии.
При изменении давления газа изменяется тормозной путь. Например, при давлении аргона 350 мТор, ионы вольфрама, полученные при облучении мишени импульсом с интенсивностью 3-Ю16 Вт/см2 и длительностью 200 фс, проходят путь более 150 см. При давлении 35 Тор проходимый путь порядка 1 см, при давлении 1 атм — 0.2 мм.
При разлете приповерхностной плазмы в газ возникает ударная волна в газе. Например, при разлете плазмы вольфрама в аргон с давлением 350 мТор в последнем формируется сильная ударная волна. В момент времени 1 не отношение р/р0 более 10. -> На основе расчетов тормозного пути ионов обоснована схема защиты оптики. Например, при давлении газа 1 атм для защиты от ионов, летящих со скоростями не более 108 см/с, достаточно струи толщиной 0.2 мм.
Кроме этого, давление газа влияет на зарядовый состав плазмы. При разлете в аргон с давлением 35 Тор на финальной стадии разлета (10 мке) полностью прорекомбинировали 60% ионов.
Список основных публикаций
1. A.A. Русанов, А.Б. Савельев, Д.С. Урюпина, «Ионизация и рекомбинация в расширяющейся плазме, созданной фемтосекундным лазерным
импульсом» II Препринт №25/2005 Физического факультета МГУ, 2005, -32 с.
2. V.M. Gordienko, I.M. Lachko, A.A. Rusanov, A.B. Savel'ev, D.S. Uryupina and R.V. Volkov, «Enhanced production of fast multi-charged ions from plasmas formed at cleaned surface by femtosecond laser pulse» II Applied Physics B: Lasers and Optics, 2005, 80, №6, pp. 733 - 739.
3. A.A. Rusanov, A.B. Savel'ev, «Numerical Simulation of the Evolution of High-Temperature Dense Plasma Generated by a Femtosecond Laser Pulse» //Laser Physics, 2004,14, №12, pp. 1466-1474.
4. O.V. Chutko, A.V. Andreev, V.M. Gordienko, M.A. Joukov, E.V. Petrova, A.A. Rusanov, A.B. Savel'ev, and E.V. Tkalya, «Decay of Low-Energy Nuclear Levels in Femtosecond Laser Plasma' The Effect of the Charge State on the Probability of Decay via Internal Electron Conversion» I I Laser Physics, 2003,13, №2, pp. 190-194.
5. A.V. Andreev, O.V. Chutko, A.M. Dykhne, V.M. Gordienko, M.A. Joukov, P.M. Mikheev, E. V. Petrova, A. A. Rusanov, A. B. Savel'ev, E.V. Tkalya, «Non-Linear Excitation and Decay of Low-Energy Nuclear Isomers Produced under Femtosecond Laser-Plasma Interaction» // Hyperfine interactions, 2002, 143, №1-4, pp. 23-36.
6. А.В Savel'ev, V.M.Gordienko, I.M.Lachko, A.A.Rusanov, D.S.Uryupina, and R.V.Volkov, «Effect of surface cleaning on fast ion ionization and acceleration under femtosecond laser-plasma interaction» //Proceedings of «International symposium Topical problems of non-linear wave physics», St.Petersburg-Nizhny Novgorod, Russia, 2-9 August 2005, p. 104.
7. D.S. Uryupina, V.M. Gordienko, I.M. Lachko, A.A. Rusanov, A.B. Savel'ev, R.V. Volkov, «Acceleration, ionization and recombination of ions in expanding femtosecond laser plasmas» //Proceedings of International symposium «Topical problems of non-linear wave physics», St.Petersburg-Nizhny Novgorod, Russia, 2-9 August 2005, p. 129.
8. A.B. Savelev, V.M. Gordienko, I.M. Lachko, A.A. Rusanov, R.V. Volkov, D.S. Uryupina, «Controlled fast ion source using femtoseocnd laser plasma intercation» II Proceedings of 2nd Photonics and laser symposium, Kajaani, Finland, 23-25 February 2005, p. 127.
Подписано в печать 11.01.2006 Формат 60x88 1/16. Объем 1.5 пл. Тираж 200 экз. Заказ № 475 Отпечатано в ООО «Соцветие красок» 119992 г.Москва, Ленинские горы, д.1 Главное здание МГУ, к. 102
Введение.
Глава 1. Физические процессы в плазме, созданной фемтосекундным лазерным импульсом.
1.1. Общее описание физических процессов при взаимодействии фемтосекундного лазерного импульса с веществом.
1.2. Необходимость моделирования на больших временах.
1.3 Выбор способа моделирования.
1.4 Гидродинамические процессы в плазме.
1.4.1 Особенности гидродинамических моделей.
1.4.2 Уравнения модели.
1.5. Кинетика фемтосекундной лазерной плазмы.
1.5.1 Переходы между уровнями.
1.5.2 Ионизация и рекомбинация.
1.5.3 Перезарядка.
1.5.4 Итог.
1.6. Численные модели.
1.7. Основные результаты главы.
Глава 2. Построение и тестирование численной модели.
2.1. Гидродинамические процессы.
2.1.1 Лагранжевы координаты.
2.1.2 Закон сохранения массы.
2.1.3 Уравнение изменения импульса частиц.
2.1.4 Уравнение теплопроводности.
2.1.5 Размерность и симметрия численной схемы, вычисление координаты, площади и объема.
2.1.6 Обмен энергией между электронной и ионной подсистемами.
2.1.7 Гидродинамическое взаимодействие плазмы и газа.
2.2 Ионизация, рекомбинация и перезарядка.
2.3 Итоговые уравнения, порядок вычисления, устойчивость и сходимость
2.4. Основные результаты главы.
Глава 3. Моделирование разлета плазмы и ее взаимодействия с газом.
3.1. Разлет плазмы кремния и вольфрама в вакуум и газ.
3.1.1. Начальные условия.
3.1.2. Моделирование разлета плазмы в вакуум и газ.
3.2. Интерпретация данных эксперимента.
3.2.1. Эксперимент.
3.2.2. Интерпретация.
3.3. Полевая ионизация.
3.4. Разлет в газ различного давления. Применение.
3.4.1 Защита оптики.
3.4.2 Напыление.
3.5. Основные результаты главы.
Актуальность темы
За последние 15 лет появилось новое поколение лазерных систем, на которых достигаются интенсивности от 1014 Вт/см2 до релятивистских
22 2 о 12 /
10 Вт/см ) [1, 2, 3,4, 5, 6] и напряженности поля от 10 В/см до 10 В/см, соответственно. При интенсивности более 6 -1016 Вт/см2 напряженность электрического поля превосходит напряженность внутриатомного поля в атоме водорода 5-Ю9 В/см. Современные системы позволяют получать очень короткие импульсы: их длительности могут составлять 10-1000 фс, энергия импульсов может варьироваться от 1 мДж до единиц джоулей [5]. Воздействие таких импульсов на конденсированное вещество приводит к разогреву, ионизации и, как следствие, к образованию плазмы с уникальными характеристиками: ионы имеют большую кратность ионизации (z>10), температура может достигать 1 кэВ [7,8]. Все это достигается при твердотельной концентрации ионов [9].
При интенсивностях фемтосекундного лазерного импульса 1016-1017 Вт/см2 более 90% энергии передается в плазму благодаря столкновительным механизмам поглощения [10], которые формируют так называемый тепловой компонент плазмы: во время столкновений энергия электронов термализуется. Резкая граница дает возможность работать бесстолкновительным механизмам, создающим горячие электроны, суммарная энергия которых может составлять до 10% от энергии плазмы. Эффективная температура горячих электронов может на порядок превосходить температуру тепловых электронов Те. На резкой границе плазма-вакуум тепловые и горячие электроны образуют амбиполярное поле. Амбиполярное поле горячих электронов существует пока генерируются горячие электроны. Это поле приводит к появлению быстрых ионов, летящих со скоростями, превышающими скорость ионного звука 3(z + l)kTe /mion в разы (z — кратность ионизации) [11].
Проводить изучение плазмы можно двумя способами: исследовать собственное излучение и измерять свойства частиц. На измерение свойств излучения плазмы направлены методы исследования спектров как в рентгеновском, так и в видимом диапазоне [12, 13, 14]. Существует ряд работ по фотографированию плазменного факела [15, 16]. Если плазма создана фемтосекундным лазерным импульсом, то многие процессы имеют фемтосекундный и пикосекундный масштаб. Если для плазмы наносекундного импульса удается построить время-разрешающую методику измерения, то в случае плазмы, созданной фемтосекундным лазерным импульсом (ФЛП), сложно сделать время-разрешающую спектроскопию и получить фотографии эволюции плазменного факела. Спектры и фотографии получаются усредненными за все время существования плазмы.
Прежде чем перейти к методам измерения свойств частиц, необходимо обратить внимание на движение приповерхностной ФЛП, на ее гидродинамику. Из-за высокой кратности ионизации (z>10) и большой температуры (Те ~ 100ч-1000эВ) в плазме создается большое давление р~109атм), и она разлетается со скоростью 107 -ПО8 см/с. В первом приближении разлет ФЛП можно описывать в адиабатическом приближении, т.к. в ФЛП высока скорость передачи тепла (например, при 200 эВ скорость составляет 5-107см/с) и скорость безызлучательных процессов превосходит скорость излучательных В плоском одномерном случае это приближение приводит к автомодельным решениям [17], т.е. с течением времени растет пространственный масштаб факела. В этом приближении профили основных параметров зависят от отношения координаты ко времени. Таким образом, отнеся детектор частиц на некоторое расстояние от мишени можно улучшить пространственное и временное разрешение. Если в некоторый момент характерные размеры плазмы составляют 1 мкм и скорость ее движения о составляет 10 см/с, то время пролета до детектора, расположенного на 1 мкм, составляет 1 пс. Если детектор отнести на 1 см, то время пролета составит 10 не, что позволяет с хорошей точностью проводить измерения. Пространственный масштаб факела тоже увеличится, следовательно, на расстоянии порядка нескольких сантиметров можно провести измерения с хорошим разрешением по пространству и времени. Метод измерения свойств частиц на некотором удалении от мишени получил название время-пролетного [18, 19,20]. Действительно, в результате измерений появляется зависимость измеряемой характеристики от времени. Чаще всего измеряют ионные токи [21].
Время-пролетный метод легко усовершенствовать. Если отнести детектор на расстояние порядка метра от мишени, то между ними можно установить электростатический спектрометр [22]. Это позволит разделить ионы с разным z/m. Такая модернизация позволяет получать детальную физическую картину плазмы. Если время-пролетный метод дает двумерную картину (измеряемая величина и время), то спектрометр добавляет в результаты третье измерение. Теперь установка позволяет строить время-пролетные зависимости для каждого сорта ионов заданной кратности ионизации и определять атомарный состав мишени.
Основной недостаток спектральных и время-пролетных измерений тесно связан с их достоинством и состоит в том, что детектор расположен далеко от мишени. Таким образом, измерения производятся в остывшей и прорекомбинировавшей плазме. Особенно спектральный метод исключает возможность измерения временной динамики изменения зарядового состояния ионов (размеры спектрометра не позволяют пододвинуть детектор ближе). Чтобы восстановить свойства плазмы от момента поджига до момента измерения, необходимо выполнить численное моделирование эволюции разлетающейся плазмы. Именно этим определяется актуальность диссертационной работы. Данных после спектральных время-пролетных измерений оказывается достаточно, чтобы достоверно восстановить на компьютере эволюцию плазмы за весь временной диапазон.
К настоящему времени накоплен большой опыт в моделировании свойств лазерной плазмы. В литературе подробно описаны элементарные процессы в плазме [23, 24]. В данных работах уделено большое внимание влиянию на скорость ионизации и рекомбинации связанно-связанных переходов между возбужденными состояниями ионов. Численные подходы к моделированию движения плазмы представлены в работах [25, 26]. Ряд работ посвящен моделированию холодной плазмы (Т <50эВ) [27, 28, 29, 30], созданной лазерным импульсом наносекундной длительности. В данных работах не учитывается влияние связанно-связанных переходов на скорости ионизации и рекомбинации. Работы [31,32] посвящены расчетам параметров плазмы с учетом дополнительных уровней. Так, в [31] исследован процесс ионизации с учетом обратных процессов для плазмы А1 при температурах до 50 эВ без учета разлета плазмы. Работа [32] посвящена изучению плазмы Z-пинча углерода при аналогичных условиях с учетом разлета в вакуум. Авторы данной работы учитывали 20 возбужденных электронных состояний в ионе. В работе учитывается фиксированное количество уровней, что неверно: в плотной плазме необходимо учитывать один-два уровня, а по мере разлета учитывать все большее и большее количество уровней. Кроме этого, у высокозаряженных ионов существует большее количество возбужденных состояний, чем у низкозаряженных, т.к. радиус последней орбиты не может быть больше расстояния между ионами и радиуса дебаевской экранировки.
Специфика нашей задачи заключается в том, что в разлетающейся плазме изменение основных параметров происходит на много порядков. Температура изменяется от сотен до единиц эВ, концентрация — от 10 до
12 3
10 см', кратность ионизации от нескольких десятков до одного-двух. Следствием этого является изменение количества возбужденных состояний у ионов плазмы. Приповерхностная плазма расширяется и взаимодействует с остаточным газом. Перезарядка ионов плазмы на нейтральных молекулах газа сильно влияет на изменение зарядового состава ионов плазмы [23].
На данный момент существует мощный пакет LASNEX с аксисимметричной двумерной численной схемой [33, 34, 35], но она требует большого количества вычислительных ресурсов (мощных кластеров), которые недоступны большинству лабораторий. Актуальной представляется задача разработки модели, которая, с одной стороны, будет адекватно моделировать поведение горячей плазмы, а с другой — работать разумное время на вычислительных машинах приемлемой для лабораторий стоимости.
Таким образом, задача разработки модели трансформируется в задачу выбора оптимального математического описания, которое имеет достаточную точность и не требует больших вычислительных ресурсов. При моделировании ФЛП можно разделить этап вложения энергии и этап разлета, что позволяет создать оптимальное описание каждой стадии. Другой особенностью приповерхностной плазмы является её высокая концентрация. Это позволяет отказаться от расчета скоростей связанно-связанных переходов [23], а населенности возбужденных состояний вычислять из распределения Больцмана. Это позволяет по-новому взглянуть на проблему моделирования горячей плазмы, созданной интенсивным фемтосекундным лазерным импульсом.
Цели работы
1. Разработать численную модель разлета на временах до Юмкс горячей приповерхностной лазерной плазмы с начальной температурой 10-300 эВ и твердотельной концентрацией. Учесть влияние газа с давлением от 10"7 Тор до 1 атм, окружающего мишень, как на скорость разлета, температуру, так и на зарядовый состав плазмы.
2. Исследовать влияние возбужденных состояний ионов и связанно-связанных переходов между этими состояниями на скорость ионизационныхрекомбинационных процессов в расширяющейся плазме в диапазоне температур от 300 эВ до 1 эВ и плотностей ионов от твердотельной до 1012 см"3, развить алгоритмы выбора необходимого числа уровней в этих условиях.
3. На основе сравнения экспериментальных результатов по спектральным ионным время-пролетным измерениям и выходных данных развитой численной модели создать методику оценки параметров тепловых электронов плазмы в момент воздействия фемтосекундного лазерного импульса.
Новизна
1. Показано, что в разлетающейся лазерной плазме в приближении среднего заряда необходимо учитывать в зависимости от кратности ионизации от 0 до 4-х возбужденных состояний при твердотельной концентрации плазмы кремния и вольфрама и до 8 состояний после 2 пс на фронте плазмы и после 1 не для наиболее плотной области.
2. Приведены численные оценки, показывающие, что ионизация в присутствии квазистационарного амбиполярного поля на границе с вакуумом плазмы вольфрама, созданной лазерным импульсом интенсивностью 4-Ю15 -s-3-Ю16 Вт/см2 и длительностью 200 фс, изменяет кратность ионизации части быстрых ионов. Дано объяснение экспериментальному наблюдению ионов с высокой кратностью ионизации.
3. Показано, что рекомбинация ионов вольфрама с зарядом более 25, летящих со скоростями более 6-107см/с, связана с процессом перезарядки на нейтральных атомах остаточного газа.
Практическая ценность
Создан пакет программ, выполняющий моделирование разлета плазмы в вакуум и газ. Разработана методика восстановления на временах до 10 мкс эволюции таких параметров лазерной плазмы как плотность, кратность ионизации и температура по данным спектральных время-пролетных измерений, получаемых на временах порядка нескольких микросекунд.
Путем расчетов в рамках разработанной модели найдены параметры системы защиты оптики от вещества мишени.
Защищаемые положения
1. Для корректного расчета кинетики ионизации и рекомбинации плазмы с начальной температурой от 100 до 300 эВ и начальной плотностью, близкой к твердотельной, в рамках модели среднего заряда необходимо учитывать от 0 до 8 возбужденных уровней в зависимости от заряда иона, текущей плотности и температуры плазмы.
2. Сравнение экспериментальной и расчетной зависимостей среднего заряда ионов от их скорости позволяет оценить параметры плазмы (температуру тепловых электронов, кратность ионизации ионов) в момент воздействия фемтосекундного лазерного импульса известной интенсивности в диапазоне 3 • 1015 + 3 • 1016 Вт/см2.
3. Амбиполярное поле, формируемое тепловыми электронами на границе плазмы, создаваемой фемтосекундным лазерным импульсом с интенсивностью 3-Ю16 Вт/см2, приводит к увеличению наблюдаемой в спектральных время-пролетных измерениях кратности ионизации наиболее энергетичной части ионов вольфрама от 25+ до 29+. Уменьшение кратности ионизации таких ионов происходит в процессе перезарядки на нейтральных атомах остаточного газа и при длинах пролета порядка 1 м кратность ионизации уменьшается не более чем на 6-7.
Апробация работы и публикации
Основные результаты исследований, представленных в диссертации, докладывались автором на следующих научных конференциях: The
International Quantum Electronics Conference (IQEC, Moscow, Russia 2002), ICONO/LAT (Санкт-Петербург, Россия, 2005).
Автор участвовал в докладах: ICONO (Минск, Белоруссия, 2001), 10-я ежегодная международная конференция по лазерной физике LPHYS (Москва, Россия, 2001), конференция по лазерной физике (Братислава, Словакия, 2002), российско-германский симпозиум ( Нижний Новгород, Россия, 2005), международный симпозиум по актуальным проблемам физики нелинейных волновых процессов (Санкт-Петербург - Нижний Новгород, Россия, 2005), Workshop Complex Plasmas and their Interaction with Electromagnetic Radiation, June 23-24, 2005 Moscow, Russia, CLEO/EUROPE 2005 Conferences on Lasers and Electro-Optics/Europe EQEC 2005 Munich, ICM, Germany 12-17 June 2005, 2nd Photonics and laser symposium (Kajaani, Finland, 2005).
Результаты работы докладывались на семинарах кафедры «Общей Физики и Волновых Процессов» Физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова, МЛЦ МГУ, ИОФАН и ФИАН.
По теме диссертации опубликовано 4 работы в рецензируемых научных изданиях, из них 2 в отечественных и 2 в зарубежных, 1 препринт, 13 тезисов докладов и трудов конференций.
Личный вклад автора
Все изложенные в диссертационной работе оригинальные результаты получены автором, либо при его непосредственном участии. Автором осуществлялся выбор теоретического описания физических процессов в плазме, построение численных алгоритмов, расчет и интерпретация полученных результатов.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, трех глав и заключения. Работа изложена на 142 страницах, включает 44 рисунка и список литературы (общее число ссылок 94).
3.5. Основные результаты главы
Разработанная в данной диссертационной работе модель хорошо согласуется с экспериментом при построении время-пролетных зависимостей заряда от скорости как для тяжелых ионов (W), так и для легких (Si). Результаты моделирования не зависят от типа начальных условий: данные для начальных условий можно получать и из модели [53], и из оценок [7]. При моделировании разлета плазмы кремния и вольфрама, созданной фемтосекундным лазерным импульсом, необходимо учитывать 0-2 возбужденных состояния в плазме твердотельной концентрации (ноль для слабозаряженных ионов, 2 для 10-20-кратнозаряженных) и 8 возбужденных состояний на финальной стадии разлета. Важно отметить, что получены согласующиеся с экспериментом результаты для вольфрама и кремния при одних и тех же значениях параметров численной схемы (способ вычисления количества возбужденных состояний, коэффициенты в формулах для скоростей ионизации и рекомбинации и т.д.). Это говорит о надежности получаемых в процессе моделирования результатах и о возможности применения данной модели к исследованию плазмы различных элементов.
Результаты моделирования не входят в противоречие с предположением идеальности рассматриваемой плазмы. Таким образом, приближение идеального газа, применяемое в данной диссертационной работе при описании динамики плазмы и ее состояния, оказывается справедливо.
Лазерная плазма, полученная интенсивным импульсом 4-Ю15 -ьЗ-1016 Вт/см2 длительностью 200 фс, разделяется на две области. У фронта располагается область с замороженным ионизационным составом. Изменение заряда ионов этой области связано с перезарядкой на атомах газа. При давлении газа 10"5Тор заряд ионов 10+ уменьшается на 1-2 на длине пролета 70 см. Это справедливо и для вольфрама, и для кремния. Заряд ионов
1 if вольфрама W уменьшается на 6-7 на той же длине пролета. В более глубоких областях плазма остается равновесной до 10 не и рекомбинирует все это время в связи со снижением температуры. С течением времени все большая часть вещества переходит в замороженное состояние. Момент заморозки зависит от количества учитываемых в расчетах уровней.
Показано, что время-пролетная зависимость заряда от скорости значительно изменяется при изменении начальных условий. При увеличении интенсивности лазерного импульса появляются более быстрые ионы с более высоким зарядом. Кратность ионизации ионов, летящих с определенной скоростью, не зависит от интенсивности лазерного импульса. Время-пролетная зависимость изменяется, оставаясь подобной самой себе. Следовательно, изменяя начальные условия и сравнивая результат моделирования с экспериментом, для импульса 200 фс можно установить начальную температуру плазмы и ее заряд.
Сравнением с экспериментом рассчитанных зависимостей распределения ионов по кратностям ионизации и максимального заряда от температуры плазмы показано существование эффекта полевой ионизации и ударной ионизации в амбиполярном поле тепловых электронов на границе плазмы с вакуумом для плазмы, полученной лазерным импульсом
ПВт длительностью 200 фс с интенсивностью в диапазоне 4-30—Ударная см ионизация оказывается эффективна вследствие снижения потенциала ионизации иона в статическом поле.
Расчетами показано, что наибольший вклад в ионизацию полем вносит амбиполярное поле тепловых электронов на резкой границе плазмы с вакуумом. Поле тепловых электронов достигает значения 1-1010В/см для плазмы с температурой 95 эВ и 2-Ю10В/см для плазмы с температурой 200 эВ. Поле лазерного импульса составляет 109 В/см и 3-109В/см, соответственно. Поле горячих электронов на порядок меньше поля тепловых электронов. Таким образом, скорость полевой ионизации, зависящей от напряженности амбиполярного поля тепловых электронов, определяется процессом ионизации в объеме плазмы. Следовательно, при расчете ионизации полем необходимо учитывать кинетику лазерной плазмы.
Эффект полевой ионизации и ионизации электронным ударом в присутствии поля приводит к существенному возрастанию кратности ионизации. При начальной температуре лазерной плазмы вольфрама в диапазоне от 95 эВ до 200 эВ в эксперименте наблюдается увеличение кратности ионизации ионов на 8 и 5, соответственно. Расчеты приводят к цифрам 8 и 6. Это позволяет надежно говорить об эффекте ионизации полем на границе с вакуумом плазмы, созданной лазерным импульсом длительностью 200 фс и интенсивностью 1015-1016 Вт/см2. Неточность оценок можно объяснить ограниченной применимостью формул ионизации электронным ударом к ситуации ионизации электронным ударом в присутствии внешнего электрического поля и приближенностью оценок напряженности амбиполярного поля, созданного тепловыми электронами.
Выбор газа и его давление влияют на динамику разлета плазмы. При одинаковом давлении таких газов как гелий, неон и аргон тормозной путь в аргоне на 4-30% процентов короче, чем в неоне и в 2-3 раза короче, чем в гелии. Род газа также влияет на динамику перезарядки ионов плазмы на нейтральных атомах газа. Т.к. потенциалы ионизации гелия (24 эВ) и неона (21 эВ) выше, чем у аргона (16 эВ), то процесс перезарядки в атмосфере аргона в 2.2.и 1.7 раз эффективнее, чем в атмосфере гелия и неона, соответственно.
Моделирование показало постоянство по объему электронной температуры плазмы. Снижение температуры в процессе разлета происходит «синхронно» во всем объеме плазмы.
В процессе взаимодействия плазмы вольфрама, полученной лазерным импульсом с интенсивностью 3-Ю16 Вт/см2 и длительностью 200 фс, с аргоном с давлением 350 мТор в последнем формируется сильная ударная волна: в момент времени 1 не отношение р/р0 более 10.
Предложена методика расчета временной зависимости скорости ионов фронта плазмы. Данная методика позволяет рассчитывать путь, проходимый ионами до остановки.
Изменяя давление газа, можно управлять скоростью разлета. Кроме этого, давление газа влияет на зарядовый состав плазмы. При разлете в аргон с давлением 35 Тор на финальной стадии разлета полностью прорекомбинировали 60% ионов. С помощью применения газа решается проблема высокой скорости движения плазмы и, связанная с этой, проблема нарушения кристаллической структуры напыляемого вещества быстрыми ионами.
Заключение
1. Разработана одномерная модель, которая в плоской и сферически симметричной геометрии обеспечивает расчет эволюции плазмы, созданной лазерным импульсом фемтосекундной длительности. Модель обеспечивает расчет таких параметров плазмы как средний заряд, температура, плотность, гидродинамическая скорость на временах до 10 мкс. В модели учтены электронная и ионная теплопроводность, ударная ионизация, трехчастичная, диэлектронная и фоторекомбинация, обмен энергией между электронной и ионной подсистемой, гидродинамическое взаимодействие плазмы с газом и перезарядка. Совместно решаются гидродинамические уравнения и уравнения, описывающие изменение ионизационного состава плазмы с учетом необходимого количества возбужденных состояний. Применение полностью консервативной схемы позволяет моделировать эволюцию плазмы и ее взаимодействие с газом на больших временах (до 10 мкс), обеспечивая сохранение энергии системы.
Разработанная в данной диссертационной работе модель хорошо согласуется с экспериментом при построении время-пролетных зависимостей заряда от скорости как для тяжелых ионов (W), так и для легких (Si).
-> Получены согласующиеся с экспериментом результаты для вольфрама и кремния при одних и тех же значениях параметров численной схемы (способ вычисления количества возбужденных состояний, коэффициенты в формулах для скоростей ионизации и рекомбинации и т.д.), что говорит о надежности получаемых в процессе моделирования результатах и о возможности применения данной модели к исследованию плазмы различных элементов.
Результаты моделирования не входят в противоречие с предположением об идеальности и невырожденности рассматриваемой плазмы. Таким образом, приближение идеального газа, применяемое в данной диссертационной работе при описании состояния и динамики плазмы, созданной лазерным импульсом с интенсивностью в диапазоне 4-Ю15 ч-З-Ю16 Вт/см2, длительностью 200 фс на поверхности мишени, оказывается справедливо.
В связи с тем, что населенность уровней в представленной модели вычисляется из распределения Больцмана и не учитывается взаимодействие плазмы с лазерным импульсом, для ее работы достаточно мощности современных персональных вычислительных машин.
2. Расчетами показано, что лазерная плазма, созданная импульсом с интенсивностью в диапазоне 4-Ю15 -s-3-Ю16 Вт/см2 и длительностью 200 фс, разделяется на две области. У фронта располагается область с замороженным ионизационным составом. Изменение заряда ионов этой области связано с перезарядкой на атомах газа. При давлении газа 10~5 Тор заряд ионов, летящих со скоростями выше 6-Ю7 см/с, с 10+ уменьшается на 1-2 на длине пролета 70 см. Это справедливо и для вольфрама, и для кремния. Заряд ионов вольфрама W+3S уменьшается на 6-7 на той же длине пролета. В более глубоких областях плазма остается равновесной до 10 не и рекомбинирует все это время в связи со снижением температуры. С течением времени все большая часть вещества переходит в замороженное состояние. Момент заморозки зависит от количества учитываемых в расчетах уровней.
Показано, что при моделировании разлета плазмы кремния и вольфрама, созданной фемтосекундным лазерным импульсом, необходимо учитывать 0-2 возбужденных состояния в плазме твердотельной концентрации (ноль для слабозаряженных ионов, 2 для 10-20-кратнозаряженных) и 8 возбужденных состояний после 2 пс на фронте плазмы и после 1 не для наиболее плотной области.
3. Показано, что время-пролетная зависимость заряда от скорости значительно изменяется при изменении начальных условий.
-> При увеличении интенсивности лазерного импульса появляются более быстрые ионы с более высоким зарядом.
В то же время, кратность ионизации ионов, летящих с определенной скоростью, не зависит от интенсивности лазерного импульса. Время-пролетная зависимость изменяется, оставаясь подобной самой себе.
Следовательно, изменяя начальные условия и сравнивая результат моделирования с экспериментом, для импульса 200 фс можно установить начальную температуру плазмы и ее заряд. Например, для плазмы вольфрама при интенсивности 3-Ю16 Вт/см2 получена начальная температура 200эВ и заряд 20, для интенсивности 4 • 1015 Вт/см2 — 95 эВ, z = 11.
4. Численно изучено влияние амбиполярного поля тепловых электронов плазмы, созданной лазерным импульсом фемтосекундной длительности, на кратность ионизации ионов. Расчетами показано, что эффект полевой ионизации и ионизации электронным ударом в присутствии квазистатического электрического поля тепловых электронов приводит к существенному возрастанию кратности ионизации ионов плазмы. При начальной температуре лазерной плазмы вольфрама в диапазоне от 95 эВ до 200 эВ в эксперименте наблюдается увеличение кратности ионизации ионов на 8 и 5, соответственно. Расчеты приводят к цифрам 8 и 6. Это позволяет надежно говорить об эффекте ударной ионизации в присутствии амбиполярного поля и ионизации полем на границе с вакуумом плазмы, созданной лазерным импульсом длительностью 200 фс и интенсивностью 4-Ю15 ч-З-Ю16 Вт/см2. При температуре 95 эВ наибольший вклад в увеличение кратности ионизации вносит полевая ионизация, при повышении температуры повышается эффективность ударной ионизации в присутствии квазистатического поля. Ударная ионизация в присутствии внешнего поля оказывается эффективна вследствие снижения потенциала ионизации иона в электрическом поле.
5. Выбор газа и его давление влияют на динамику разлета плазмы.
При одинаковом давлении таких газов как гелий, неон и аргон тормозной путь в аргоне на 4-30% процентов короче, чем в неоне и в 2-3 раза короче, чем в гелии.
При изменении давления газа изменяется тормозной путь. Например, при давлении аргона 350 мТор, ионы вольфрама, полученные при облучении мишени импульсом с интенсивностью 3-1016 Вт/см2 и длительностью 200 фс; проходят путь более 150 см. При давлении 35 Тор проходимый путь порядка 1 см, при давлении 1 атм — 0.2 мм. -> При разлете приповерхностной плазмы в газ возникает ударная волна в газе. Например, при разлете плазмы вольфрама в аргон с давлением 350 мТор в последнем формируется сильная ударная волна. В момент времени 1 не отношение р/р0 более 10.
На основе расчетов тормозного пути ионов обоснована схема защиты оптики. Например, при давлении газа 1 атм для защиты от ионов, летящих со скоростями не более 108 см/с, достаточно струи толщиной 0.2 мм.
Кроме этого, давление газа влияет на зарядовый состав плазмы. При разлете в аргон с давлением 35 Тор на финальной стадии разлета (10 мкс) полностью прорекомбинировали 60% ионов.
Благодарности
В заключении автор благодарит своего научного руководителя Савельева Андрея Борисовича за чуткое руководство, помощь в работе и ценные советы.
Автор благодарен Платоненко В.Т. за ценные советы и замечания при выборе способа математического описания элементарных процессов, протекающих в лазерной плазме и обсуждение полученных результатов.
Автор также благодарен Волкову Р.В., Лачко И.М., Урюпиной Д.С., Большакову В.В., а также всем сотрудникам, студентам и аспирантам лаборатории Сверхсильных световых полей за помощь в более полном понимании проводимых в лаборатории экспериментов.
1. Биглов З.А., Гордиенко В.М. «Мощные пикосекундные лазеры десятимикронного диапазона», Итоги науки и техники. Современные проблемы лазерной физики, т.4, под. ред. С.А. Ахманова, Москва, 1991, с.84-125.
2. Backus S., Durfee C.G., Murnane М.М., Kapteyn H.C., «High power ultrafast lasers», Rev. Sci. Instrum., 1998, 69 pp. 1207-1223.
3. Perry M.D., Pennington D., Stuart B.C. et al, «Petawatt laser pulses», Optics Letters, 1999, 24 pp. 160-162.
4. Крюков П.Г., «Лазеры ультракоротких импульсов», Квантовая электроника, 2001,31 95-119с.
5. Андреев А.А., Мак А.А., Яшин В.Е., «Генерация и применение сверхсильных лазерных полей» //Квантовая электроника, 1997, 24, 99-114с.
6. Platonenko V.T., «High-temperature near-surface plasma produced by ultrashort laser pulses» //Laser Physics, 1992, 2, pp. 852-871.
7. Антипов A.A., Грасюк A.3., Ефимовский C.E. «Повышение температуры лазерной плазмы при двухчастотном УФ-ИК воздействии на металлические мишени». // Квантовая электроника, 1998, 25(1), стр. 31-35.
8. Гусев В.Э. «Ударные импульсы деформации, возбуждаемые при взаимодействии сверхсильных световых полей с твердыми мишенями» // ИНТ. Современные проблемы лазерной физики., 1991, 4, 183с.
9. Gibbon P., Forster R., «Short-pulse laser plasma interactions», Plasma Phys. Control. Fusion, 1996,38 pp. 769-794.
10. П.Андреев А.В., Гордиенко В.М., Савельев А.Б., «Ядерные процессы в высокотемпературной плазме, индуцируемой сверхкоротким лазерным импульсом» //Квантовая электроника, 2001,31, с.941-956.
11. Варанавичюс А., Власов Т.В., Волков Р.В. и др. «Зависимость выхода жесткого рентгеновского излучения из плотной плазмы от длины волны греющего сверхкороткого лазерного импульса», Квантовая электроника, 2000, 30, с.523-528.
12. Gordienko V.M., Lachko I.M., Mikheev P.M. et al, «Experimental characterization of hot electrons production under femtosecond laser plasma interaction at moderate intensities», Plasma Phys. Control. Fusion, 2002, 44, pp. 2555-2568.
13. Михеев П.М., «Генерация жесткого некогерентного рентгеновского излучения и возбуждение ядер в высокотемпературной фемтосекундной лазерной плазме», диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук, Москва, 1999.
14. Bakaev V. G., Batani D., Krasnyuk I. A., «Hydrodynamics of high-energy GARPUN KrF laser interaction with solid and thin film targets in ambient air» // J. Phys. D: Appl. Phys., 2005, 38, pp. 2031-2044.
15. Reintjes J.F., Lee T.N., Eckardt R.C., «Interferometric study of laser-produced plasmas» //1976, J. Appl. Phys. 47 (10), p. 4457.
16. Зельдович Я.Б., Райзер Ю.П., «Физика ударных волн и высокотемпературных гидродинамических явлений», Москва, «Наука», 1966.
17. Meyerhofer D.D., Chen Н., Delettrez J.A., //Phys. Fluids В, 1993, 5 (7), p. 2584.
18. Chutko О. V., Gordienko V. M., Lachko I. M., et al II Appl. Phys. B, 2003, 77,p.831.
19. Bulgakova N.M., Bulgakov A.V., Bobrenok O.F. «Double layer effects in laser-ablation plasma plumes» // Phys. Rev. E, 2000, 62 (4), p5624.
20. Volkov R.V., Golishnikov D.M., Gordienko V.M., «Formation of the ion current of a hight-temperature femtosecond lase plasma on the target surface containing an impurity layer» // Quantum Electronics, 2003, 33 (11), p. 981.
21. Chutko O.V., Gordienko 1 V.M., Lachkol I.M., Mar'in B.V., Savel'ev A.B. and Volkov R.V., // Appl. Phys. B, 2003, 77, p. 831.
22. Вайнштейн JI.А., Собельман И.И., Юков E.A., «Возбуждение атомов и уширение спектральных линий» -М. «Наука». 1979г.
23. Биберман Л.М, Воробьев В.С, Якубов И.Т. //УФН. 1972. т107. вып.З. стр. 353.
24. Держиев В.И., Жидков А.Г., Яковленко С.И. «Излучение ионов в неравновесной плотной плазме», Москва, Энергоатомиздат 1986г.
25. Самарский А.А., Попов Ю.П. «Разностные методы решения задач газовой динамики». //Москва, «Наука», 1980г.
26. Chen K.R., Leboeuf J.N., Geohegan D.B. «Theory and numerical modeling of the accelerated expansion of laser-ablated materials near a solid surface» // Phys. Rev. B,. 1999, 60(11), p.8373.
27. Le H.C., Sentis M. «Modeling of gas dynamics for a laser-generated plasma: Propagation into low-pressure gases» // Phys. Rev. E, 2000, 62 (3), p.4152.
28. Wood R.F., Leboeuf J.N., Chen K.R. «Dynamics of plume propagation and splitting during pulsed-laser ablation of Si in He and Ar» //Phys. Rev. B, 1998, 58(3), 1533.
29. Mazhukin V.I., Nossov V.V., Smirnov I. «Modeling of radiation transfer in low temperature nanosecond laser-induced plasma of A1 vapor» // J. Phys. D: Appl. Phys. 2004, 37, pp. 185-199.
30. Ethier S, Matte J.P., 2001, Physics of Plasmas, v8 (5), p. 1650.
31. Kitae Lee, Dong-Eon Kim, 1999, Phys. Rev. E, v60 (2), p. 2224.
32. Zimmerman G.B., Kruer W.L., // 1975, Plasma Physics and Control Fusion, 2, p. 51.
33. Zimmerman G.B., Laser Programs Annual Report, p. 3-71.35. http://www.llnl.gov/nif/icf/icfpubs/qrtlyreports/jul-sep96/harte.pdf
34. Лютер-Дэвис Б, Гамалий Е.Г., Янжи В., //Квантовая электроника, 1992, 19, р. 317.
35. Soom В, Chen Н,Fisher Y., // J. Appl. Phys, 1993, 74, p. 5372.
36. Rousse A., Audebert P., Geindre J.,P, //Phys. Rev E, 1994, 50, p. 2200-7.
37. Андреев A.A., Гамальский Е.Г., Новиков B.H., //ЖЭТФ, 1992,101, p. 1808.
38. Gibon P., //Phys. Rev. Lett., 1994, 73, p. 664.
39. Kmetec J.D., Gordon C.L., Macklin J.J., //Phys. Rev. Lett., 1992, 68, p. 1527-30.
40. Schnurer M., Kalashnikov M.P., Nickles P.V., //Phys. Plasmas, 1995, 2, 3106-10.
41. Chen H, Soom В., Yaakobi В., //Phys. Rev. Lett., 1993, 70, p. 3431-4.
42. Большаков B.B., Гордиенко B.M., Савельев А.Б., Возбуждение низколежащих ядерных состояний линейчатым излучением ионов фемтосекундной лазерной плазмы. //Письма в ЖЭТФ, 2004, 70 (2), стр. 80-85,.
43. Clark E.L., Krushelnik К., Zepf М., //Phys. Rev. Lett., 2000, 85, p. 1654.
44. Maksimchuk A., Gu S., Flippo K., //Phys. Rev. Lett., 2000, 84, p. 4108.
45. Gordienko V.M., Joukov M.A., Savel'ev A.B., in: «Application of High Field and Short Wavelength Sources», Eds.:L.DiMauro, M.Murnane, A.H'Huiller, (New-York: Plenum Press), 1998, pp. 155-163.
46. Скобелев И.Ю., Фаенов А.Я., Магунов А.И., и др., «Рентгеноспектральная диагностика плазмы, создаваемой при взаимодействии фемтосекундных лазерных импульсов с кластерной мишенью», ЖЭТФ, 2002, 121(5), р. 1124-1138.
47. Басов Н.Г. и др. «Диагностика плотной плазмы», Москва, «Наука», 1989.
48. Verboncoeur J.P., «Particle simulation of plasmas: review and advances» // Plasma Phys. Control Fusion, 2005, 47, pp. 231-260.
49. Kwok H.S., Kim H.S., Kim D.H. «Correlation between plasma dynamics and thin film properties in pulsed laser deposition» //Applied Surface Science, 1997, 109-110, pp. 595-600.
50. Milchberg H.M., McNaught, Parra E., «Plasma hydrodynamics of the intense laser-cluster interaction» //Phys. Rev. E, 2002, 64, p. 056402.
51. Gordienko V.M., Joukov M.A., Savel'ev A.B., in: Application of High Field and Short Wavelength Sources, Eds.:L.DiMauro, M.Murnane, A.H'Huiller, (New-York: Plenum Press), 1998, pp.155-163.
52. Biberman L.M, Vorobjov V.S, Yakubov I.T. // 1972, UFN, 107 (3), p. 353.
53. Шпольский E.B. «Атомная физика» -M, «Наука», 1974.
54. Вайнштейн J1.A., Шевелько В.П., «Структура и характеристики ионов в горячей плазме. (Физика и техника спектроскопии)» -М.: Наука. Гл. ред. физ. мат. лит., 1986.
55. Мотт Н., Месси Г., «Теория атомных столкновений» -М. «Мир» 1969.
56. Петеркоп Р.К. «Теория ионизации атомов электронным ударом» -Рига. «Знание» 1975.
57. Друкарев Г.Ф. «Столкновения электронов с атомами и молекулами» -М., «Наука», 1978.
58. Физическая энциклопедия. Под ред. Прохорова A.M. -М «Советская энциклопедия» 1988.
59. Burgess A. «Dielectronic recombination and the temperature of the solar corona» //Astrophys. J., 1964,139, p. 776.
60. Бейгман И.Л., Вайнштейн Л.А., Чичков Б.Н., «Диэлектронная рекомбинация» //ЖЭТФ, 1981, т.80, -964 с.
61. Элтон Р. «Рентгеновские лазеры» -М, «Мир», 1994.
62. Афанасьев Ю.В., Гамалий Е.Г., Рожанов В.Б., «Основные уравнения динамики и кинетики лазерной плазмы». // Труды ФИАН 1982, 134.
63. Боровский А.В., Галкин A.JL, Приймак В.Г., «Методы совместного решения уравнений газовой динамики и кинетики многозарядядной плазмы» // Ж. вычисл. матем. и матем. физ., 1990,30, -1381 с.
64. Гальбурт В.А., Иванов М.Ф., Рябов О.А., «О методе расчета неравновесных газодинмических течений при совместном учете пререноса излучения и ионизации» //Ж. вычисл. матем. и матем. физ., 1988, 28, -1071 с.
65. Барышева Н.М., Зуев А.И., Карлыханов Н.Г. Неявная схема для численного моделирования физических процессов в лазерной плазме. //Ж. вычисл. матем. и матем. физ., 1982, 22, -401 с.
66. Djidjoev M.S., Gordienko V.M., Joukov M.A., in Modern problems of laser physics, eds. Bagayev S.N., Denisov V.I. Novosibirsk, 1996, pp. 163-170.
67. Casper V., Michael M.M., Brendan D., «Model for laser ablation plume expansion in gas» //J. Phys D. Appl. Phys., 2005, 38, p. 1892.
68. Toftmann В., Hansen T.N., Angular Distribution of Electron Temperature and Density in a Laser-Ablation Plume. // Phys. Rev. Let. 2000, 84 (17), p. 3998
69. Andrea Thum-Jaeger, Sinha B.K., Rohr K.P., Experimantal investigation of quenching of ionization states in freely expanding recombining laser-produced plasma. //Phys. Rev. E, 2000, 61 (3), p. 3063.
70. Nolte S., Momma C., Jacobs H., Ablation of metals by ultrashort laser pulses. // J. Opt. Am. B, 1997,14 (10), p. 2716.
71. Волков P.B., Лачко И.М., Савельев-Трофимов А.Б., Влияние импульсной лазерной очистки мишени на ионизацию и ускорение ионов в плазме, создаваемой фемтосекундным лазерным импульсом, //Квантовая Электроника, 2005, 35(10), с. 953-958.
72. Rusanov А.А., Savel'ev А.В. Numerical Simulation of the Evolution of High-Temperature Dense Plasma Generated by a Femtosecond Laser Pulse. //2004, Laser Physics, 14(12), pp. 1466-1474
73. Русанов A.A., Савельев А.Б., Препринт №25/2005, Физический факультет МГУ им. М.В. Ломоносова, 2005, -32с.
74. Gordienko V.M., Rusanov A.A., Savel'ev A.B., Enhanced production of fast multi-charged ions from plasmas formed at cleaned surface by femtosecond laser pulse. // Appl. Phys B, 2005, 80 (6) p. 733.
75. Savelev А.В., Gordienko V.M., Lachko I.M., Rusanov A.A., Volkov R.V., UryupinaD.S. «Controlled fast ion source using femtoseocnd laser plasma intercation» // Proceedings of 2nd Photonics and laser symposium 23-25 February 2005, Kajaani, Finland.
76. Волков P.B., Русанов A.A., Савельев А.Б., УрюпинаД.С., //Будет опубликованов в ЖЭТФ в 2006 г.
77. V. P. Krainov, //J. Opt. Soc. Am. В, 1997,14, pp. 425-431.
78. M. Hegelich, S. Karsch, G. Pretzler et al, //Phys. Rev. Lett., 2002, 89, p. 085002.
79. M. Passoni, V.T. Tikhonchuk, M. Lontano and V.Yu. Bychenkov, «Charge separation effects in solid targets and ion acceleration with a two-temperature electron distribution» //Phys. Rev. E, 2004, 69, p. 026411.
80. Sentoku Y., Cowan Т.Е., Kemp A., «High energy proton acceleration in interaction of short laser pulse with dense plasma target» //Phys. Plasmas 2003, 10(5), pp. 2009-2015.
81. Лебедев H.H. «Специальные функции и их приложения». -М., Л.:1. Физматгиз», 1963.
82. Savel'ev А.В., Rusanov А.А., Uryupina D.S., «Acceleration and ionization of fast ions in femtosecond laser plasma created at purified target surface» ICONO/LAT-2005 Workshop, IWF-2.
83. Singh R.K., Narayan J., «Pulsed-laser evaporation technique for deposition of thin films: physics and theoretical model», //Phys. Rev. B, 1990,41(13), pp. 8843-8859.
84. Granse G., Vollmar S., Lenk A., Modeling of laser induced plasma, spectroscopic and time of flight experiments in pulsed laser deposition, // Applied Surface Science, 1996, 96-98, pp.97-101.
85. Xiao R.F., Sun X.W., Kwok H.S., Liquid-target pulsed laser deposition of gallium nitride thin film, // Applied Surface Science, 1998,127-129, pp.425-430.
86. Torrisi L., Gammino S., Mezzasalma A.M., Implantation of ions produced by the use of high power iodine laser, // Applied Surface Science, 2003, 217, pp. 319-331.
87. Арутюнян P.B. Большое JI.A., Стрижов В.Ф. Ткаля Е.В. Препринт ИАЭ-4829/2, М.1989.
88. Андреев А.В., Гордиенко В.М., Дыхне A.M., Савельев А.Б., Ткаля Е.В., // Письма в ЖЭТФ, 1997, 66(5), стр 312.
89. Андреев А.В. и др, //Квантовая электроника, 1999, 26, р. 191.
90. Willmot P.R., Huber J.R. Pulsed laser vaporization and deposition. // Rev. Mod. Phys., 2000, 72 (1), pp. 315-328.
91. Thareja R. K., Dwivedi R. K., Abhilasha, «Role of ambient gas on laser-ablated plumes for thin carbon film deposition» // Phys. Rev. B, 1997, 55, p. 2600.