Лазерное зондирование атмосферы с использованием молекулярного поглощения тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи

Романовский Олег Анатольевич

ЛАЗЕРНОЕ ЗОНДИРОВАНИЕ АТМОСФЕРЫ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ МОЛЕКУЛЯРНОГО ПОГЛОЩЕНИЯ

Специальность 01.04.05 - оптика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических паук

- 8 НОЯ 2012

Томск - 2012

005054635

Работа выполнена в Институте оптики атмосферы им. В.Е. Зуева Сибирского отделения Российской академии наук и Национальном исследовательском Томском государственном университете

Научный консультант:

заслуженный деятель науки РФ, доктор физико-математических наук, профессор Матвиенко Геннадий Григорьевич

Официальные оппоненты:

доктор технических наук, профессор Борейшо Анатолий Сергеевич Балтийский ГТУ «ВОЕНМЕХ» им. Д.Ф. Устинова, Санкт-Петербург

доктор физико-математических наук Маричев Валерий Николаевич ИОА СО РАН им. В.Е. Зуева, Томск

доктор физико-математических наук Павлов Андрей Николаевич ИАПУ ДВО РАН, Владивосток

Ведущая организация: Институт прикладной геофизики

им. акад. Е. К. Федорова, Москва

Защита состоится 23 ноября 2012 года в 1430 на заседании диссертационного совета Д 003.029.01 при Институте оптики атмосферы им. В.Е. Зуева СО РАН по адресу: 634021, г. Томск, площадь Академика Зуева, 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института оптики атмосферы СО РАН им. В.Е. Зуева.

Автореферат разослан «/ » /Рю\2 г.

Ученый секретарь диссертационного совета, д.ф.-м.н.

Веретенников В.В.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы.

В настоящее время в научных исследованиях прослеживается ярко выраженная тенденция интеграции знаний из различных областей науки, биологии и физики в частности. Применение лидарных спектроскопических методов зондирования для решения проблемы контроля состояния окружающей среды дает ряд несомненных преимуществ в получении бесконтактным способом необходимых данных для изучения газового состава и физических параметров атмосферы.

Малые газовые составляющие атмосферы (МГС), к числу которых относятся водяной пар, углекислый газ, озон, окислы азота и серы, угарный газ и целый ряд других, являются оптически активными компонентами атмосферы и оказывают существенное воздействие на протекание таких процессов, как погодообразование, загрязнение воздушного бассейна индустриальными выбросами, трансформация солнечного излучения, распространение оптических волн. В связи с этим возникает проблема разработки соответствующих приборов и методов анализа газового состава атмосферы, при этом наиболее интенсивно в последнее время развиваются дистанционные методы, которые, в отличие от стандартных контактных методов газоанализа, обеспечивают возможность получения данных с высокой оперативностью и в значительных пространственных масштабах.

Указанным требованиям в наибольшей степени удовлетворяют лазерные методы исследования газового состава атмосферы, основанные на использовании таких спектроскопических эффектов взаимодействия лазерного излучения с атмосферой, как резонансное поглощение, комбинационное рассеяние и флуоресценция.

Максимальным сечением взаимодействия из перечисленных явлений обладает резонансное поглощение лазерного излучения атмосферными газами, что и определяет высокую чувствительность метода зондирования, использующего это явление.

Метод дифференциального поглощения был предложен Счетлэндом в 1964 г. [1]. Первые измерения вертикальных профилей влажности по методу дифференциального поглощения (МДП) были осуществлены Счетлэндом с использованием селективных линий поглощения водяного пара в области генерации рубинового лазера, при этом с помощью температурной перестройки длина волны рубинового лазера настраивалась на центр линии поглощения водяного пара 694.38 им [1]. Дальнейшее совершенствование лидарных систем на основе рубинового лазера и применение высокоэффективных алгоритмов обработки лидарных сигналов позволило поднять потолок зондирования профилей влажности до 17 км [2].

В инфракрасной области спектра проводились измерения профилей газовых компонент атмосферы на горизонтальных трассах в области генерации С02 лазера [3]. Существенно повышает возможности лидара использование когерентного приема лидарного сигнала, но подобные лидары являются в настоящее время уникальными. Измерялись также профили концентрации двуокиси азота, двуокиси серы, озона, закиси азота, а также хлороводорода и метана.

Таким образом, в настоящее время лазерное зондирование МГС по МДП принципиально реализовано [4], однако, из-за технической сложности лидаров измерения проводились только периодически. В связи с этим ставится задача повышения эффективности и информативности каждого измерения, решение которой возможно путем анализа методических аспектов зондирования газового состава атмосферы.

Разработка эффективных параметрических преобразователей частоты на основе нелинейных кристаллов, позволяющих путем генерации гармоник, суммарных и разностных частот излучения ИК молекулярных лазеров перекрыть спектральный диапазон от 2 до 18 мкм, являющийся наиболее информативным с точки зрения лазерного газоанализа по МДП, ставит проблему поиска линий поглощения, оптимальных для лазерного зондирования МГС. Такой поиск проводился, например, в [5], но без привязки к конкретным лазерным источникам. Результаты трассовых измерений концентраций МГС атмосферы приведены в ряде работ [6-11], в том числе с применением преобразователей частоты [10-11], однако, в упомянутых работах одновременно проводились измерения обычно только одного или двух газов. Применения преобразователей частоты совместно со средствами автоматизации позволяет существенно расширить список газов, измеряемых практически одновременно.

Ошибки измерений по МДП впервые были проанализированы Счетлэндом в 1974 году [12], и в дальнейшем анализировались в ряде работ [13-14], но эти исследования либо носили упрощенный характер, либо ограничивались анализом конкретных линий поглощения. В средней инфракрасной области спектра таких исследований не проводилось.

В настоящее время активно развиваются лидарные системы бортового базирования, в которых реализуется метод дифференциального поглощения. Эти системы благодаря своей большой мобильности дают возможность проведения детальных масштабных исследований малых газовых компонент атмосферы. В связи с этим активно проводятся исследования возможностей зондирования газов и метеопараметров атмосферы [15], однако, в большинстве работ авторы ограничивались вполне конкретными, заранее заданными параметрами лидаров и линий поглощения атмосферных газов, а также условиями и схемами зондирования. В средней ИК области спектра таких исследований практически не проводилось.

Развитие методов измерения профилей основных метеорологических элементов (температура, влажность, давление, скорость и направление ветра) без запуска шаров-зондов представляет значительный практический интерес. Лазерное зондирование атмосферы предлагает ряд методов дистанционного определения метеорологических параметров, основанных на взаимодействии лазерного излучения с естественными атмосферными полями. Однако для обеспечения полноты измерения всех метеоэлементов в одной лидарной системе необходимо сочетание различных лазерных методов. На практике в метеорологических лидарах имеется возможность реализации как двухчастотного, так и трехчастотного метода дифференциального поглощения для зондирования метеопараметров.

Необходимость соблюдения требований международных стандартов здравоохранения к лидарам, предназначенным для контроля окружающей среды, в том числе метеорологических параметров атмосферы, приводит к целесообразности

использования источников лазерного излучения, функционирующих в безопасной для глаз области спектра, в частности лазерная техника в последнее время предлагает к использованию новые перспективные активные среды на основе Тш, Ho:YAG, Tm,Но,Cr:YAG, Tm,Ho:GdV04, с генерацией в области длин волн 2 мкм. В связи с этим представляет определенный интерес исследование возможностей лидарного зондирования метеорологических параметров атмосферы по методу дифференциального поглощения в области спектра 2 мкм.

Спектральная область излучения многоволнового лазера на самоограниченных переходах стронция весьма привлекательна для дистанционного газоанализа, поскольку она совпадает, во-первых, с окном прозрачности атмосферы в диапазоне длин волн 1 - 4.5 мкм, во-вторых, с полосами поглощения целого ряда естественных и загрязняющих компонент атмосферы и, в-третьих, чувствительность фотоприемников на основе InSb имеет в этой области спектра рекордные значения. Стронциевый лазер, таким образом, является перспективным устройством для различных применений в дистанционном лазерном зондировании, спектроскопическом газоанализе, медицине и т.д., где он способен конкурировать с известными полупроводниковыми, химическими HF/DF лазерами и преобразованными и обертонными частотами СО и С02 лазеров.

О возможности использования в трассовом анализаторе влажности одной из линий стронциевого лазера (Х-6,456 мкм) сообщалось в работе [16]. Измеренный коэффициент ослабления оказался слишком большим для исследования атмосферного водяного пара на трассах порядка сотен метров (при прохождении трассы —100 метров остается всего лишь 2*1<Г4% посланной мощности). Однако была показана возможность осуществления контроля влажности атмосферы только на коротких (1-10 м) трассах. Представляется актуальным исследование возможностей применения многоволнового лазера на самоограниченных переходах Sri и Srll для лазерного дистанционного зондирования методом дифференциального поглощения газовых составляющих и метеорологических параметров атмосферы.

Современные лидары дифференциального поглощения, как правило, позволяют контролировать лишь несколько газовых компонент атмосферы [4]. Используемые в их составе мощные источники излучения, такие как СО2, DF (HF) лазеры имеют ограниченное число спектральных совпадений линий излучения и линий поглощения атмосферных газов. При этом одновременный спектрально-временной анализ многочастотного отклика атмосферы в принципе не возможен из-за необходимости перестройки частоты излучения. Этого недостатка лишены ИК Фурье-газоанализаторы, однако, из-за отсутствия мощных широкополосных источников когерентного излучения, в их составе используются маломощные тепловые источники излучения. Они позволяют проводить лишь интегральные измерения с длиной измерительных трасс до нескольких сот метров с использованием специальных отражателей.

Из всех лидарных методов, использующихся в газоанализе, наибольшим сечением взаимодействия обладает метод дифференциального поглощения, однако в стандартном МДП должно выполняться требование монохроматичности лазерного излучения. Широкий спектральный профиль лазерного излучения уменьшает эффективный коэффициент поглощения, что снижает чувствительность измерений.

Наличие аэрозоля в больших количествах также ведёт к существенным ошибкам МДП.

Наконец, проблема стандартных измерений МДП (особенно тропосферного озона), использующих только две длины волны, означает, что наличие мешающего поглощения (сторонними газами, например, диоксидом азота) не учитывается, что приводит к ошибкам, вызванным неточностью априорного знания коэффициентов поглощения.

Этих недостатков позволяет избежать метод дифференциальной оптической абсорбционной спектроскопии (ДОАС) [17]. ДОАС позволяет проводить спектрально разрешенные измерения в широкой полосе, что обеспечивает идентификацию нескольких газов даже в случае перекрывания полос поглощения. Ещё одним преимуществом метода является независимость от аэрозольного и молекулярного рассеяния благодаря технике фильтрации высоких частот, используемой для получения спектров. Однако возможности метода ДОАС для получения вертикальных профилей ограничены, в настоящее время проведены только усреднённые по трассе измерения.

Перспективным путем решения проблемы является метод, сочетающий преимущества обоих методов - пространственное разрешение МДП и идентификацию газов ДОАС [18]. Новый метод использует широкополосное излучение и спектрометр с матричным фотодиодом, что обеспечивает измерение сигналов обратно рассеянного излучения с разрешением, как по высоте, так и по длине волны одновременно.

Спектральная область излучения обертонного СО-лазера в области 2.5 - 4.2 мкм весьма привлекательна для дистанционного газоанализа атмосферы, поскольку она совпадает, во-первых, с окном прозрачности атмосферы в диапазоне длин волн 3.3 - 4.2 мкм, во-вторых, с полосами поглощения целого ряда естественных и загрязняющих компонент атмосферы, в том числе токсинов, взрывчатых и наркотических веществ, и, в-третьих, чувствительность фотоприемников на основе 1п5Ь имеет в этой области спектра рекордно высокие значения. Обертонный СО лазер, таким образом, является перспективным устройством для различных применений в дистанционном лазерном зондировании, спектроскопическом газоанализе, медицине и т.д. В ряде работ [19-21] было продемонстрировано, что СО-лазер, действующий на основных колебательных переходах, можно с успехом применять при детектировании десятков различных веществ. Однако гораздо больше веществ имеют резонансные линии поглощения в том спектральном диапазоне, который соответствует обертонным колебательным переходам молекулы СО. Например, в работе [21] было показано, что излучение обертонного СО-лазера наилучшим образом подходит для анализа многокомпонентных газовых смесей.

Как показали экспериментальные исследования, такой лазер может излучать более 1000 спектральных линий, из них -400 линий на обертонных переходах [22, 23], причем расстояние между линиями составляет в среднем 1.5 см"' для основных и 4 см" для обертонных переходов. При таком широком спектральном диапазоне и при столь плотном расположении линий лазерного излучения значительно возрастает количество совпадений между линиями лазерного излучения и линиями поглощения различных газов, что позволяет обнаруживать малые газовые составляющие (МГС)

атмосферы даже в тех случаях, в которых спектры поглощения искомых газов частично совпадают с мешающими газами. В связи с этим является актуальным исследование возможностей применения обертонного СО-лазера для дистанционного газоанализа атмосферы методом дифференциального поглощения (МДП) МГС атмосферы.

Нелыо диссертационной работы является исследование возможностей повышения эффективности лидариых измерений параметров молекулярной атмосферы с использованием метода дифференциального поглощения в различных схемах зондирования, диапазонах спектра, атмосферных и экологических ситуациях на основе численных методов моделирования и экспериментальных исследований.

В соответствии с этим ставились следующие задачи:

1. Разработать методику поиска и определить информативные длины волн для лазерного газоанализа по МДП с использованием основных и преобразованных частот излучения С02 и СО лазеров, а также нетрадиционных полос излучения С02 лазеров.

2. Исследовать источники ошибок восстановления профилей концентраций атмосферных газов и способы их минимизации.

3. Провести экспериментальную проверку в различных атмосферных условиях информативности выбранных длин волн для зондирования фоновых и надфоновых концентраций малых газовых составляющих атмосферы.

4. Проанализировать возможности лидарного зондирования малых газовых составляющих атмосферы с помощью лидаров наземного и бортового базирования.

5. Провести численное моделирование зондирования профилей влажности и температуры атмосферы методом дифференциального поглощения в ближней ПК области спектра с помощью метеорологического лидара МЕЛ - 01.

6. Проанализировать возможности определения высотных профилей метеорологических параметров атмосферы с помощью лидарной системы дифференциального поглощения, функционирующей в безопасной для глаз области спектра 2 мкм.

7. Исследовать возможности применения многоволнового лазера на самоограниченных переходах Sri и Srll для лазерного дистанционного зондирования метеорологических параметров и МГС атмосферы.

8. Проанализировать перспективы использования широкополосного излучения фемтосекундных лазеров для лидарного зондирования атмосферы.

9. Провести лазерное дистанционное зондирование МГС атмосферы на основе сравнительного экспериментально-теоретического анализа их резонансного поглощения в многокомпонентных газовых смесях с помощью широкодиапазонного молекулярного СО лазера, действующего на обертонных (длина волны 2.5-4,2 мкм) колебательных переходах.

Научные положения, выносимые на защиту

1. Методика поиска, разработанная на базе предложенных критериев отбора линий

поглощения и линий излучения ИК молекулярных лазеров, позволяет определять

информативные длины волн для лазерного зондирования по МДП фоновых и

надфоновых концентраций малых газовых составляющих атмосферы.

Эффективность методики подтверждена натурными измерениями усредненных по трассе концентраций угарного газа, окиси и закиси азота в различных атмосферных и экологических ситуациях вплоть до их фоновых уровней.

2. Лидар на основе генератора второй гармоники излучения импульсных С02 лазеров с энергией излучения до 0.1 Дж и частотой повторения до 100 Гц обеспечивает дистанционное зондирование вертикального распределения Н20 и СО в приграничном слое атмосферы при наземном базировании лидара и выше пограничного слоя при самолетном базировании с пространственным разрешением 250 м.

3. Сильные линии поглощения водяного пара с центрами 2.69 и 2.92 мкм перспективны для измерения профилей концентраций влажности атмосферы с помощью созданного лидара на основе Бг лазера на приземных атмосферных трассах протяженностью от 1 до 100 м., а линия излучения стронциевого лазера с центром 3.011 мкм - на трассах длиной до 3 км с пространственным разрешением 200 м.

4. Использование СО2 лазеров с различной шириной линии лазерного излучения при одночастотной схеме зондирования позволяет определять в области генерации первой гармоники фоновые концентрации углекислого газа, аммиака и водяного пара, а при зондировании на второй гармонике одновременно определять фоновые концентрации угарного газа и водяного пара, а также при зондировании СО и N0 избежать влияния мешающего поглощения водяного пара.

5. Определенные на основе численного моделирования и тестовых экспериментов информативные длины волн зондирования МГС атмосферы в спектральном диапазоне генерации обертонных полос излучения СО лазера дают возможность измерять концентрации следующих газов: N20, N02, Н2СО, СН4.

Научная новизна представленных автором диссертации результатов

исследований состоит в том, что:

1. Впервые дана количественная оценка влияния сдвига центра линии поглощения угарного газа давлением воздуха на точность определения высотного профиля коэффициента поглощения;

2. Впервые разработана оригинальная методика поиска информативных длин волн для лазерного газоанализа по МДП. Определены информативные длины волн зондирования МГС в области нетрадиционных частот излучения С02 лазера, суммарных и разностных частот СО и С02 лазеров;

3. На выбранных с помощью разработанной методики поиска длинах волн зондирования проведены одновременные комплексные измерения ряда газовых компонент, в том числе угарного газа, закиси и окиси азота в различных атмосферных и экологических ситуациях;

4. Проанализированы возможности лазерного зондирования профилей концентраций Н2О и СО на преобразованных частотах излучения ИК молекулярных лазеров с помощью лидаров наземного и бортового базирования;

5. Проведен анализ применимости перестраиваемого TEA С02 лазера с преобразователями частоты излучения в лидаре бортового базирования для дистанционного определения выбросов метана и аммиака различной интенсивности из трубопроводов на расстояниях до 1 км;

6. Обосновано с помощью численного моделирования использование DF бортового лидара дифференциального поглощения для контроля газового состава атмосферы;

7. Численное моделирование зондирования температуры на выбранных длинах волн выявило преимущество двухчастотной методики в области спектра 0.76 мкм, где ошибки практически не выходят за пределы 0.5 К. В летних условиях средних широт и в тропиках трехчастотный метод с использованием линий поглощения 0.72 мкм конкурентноспособен с двухчастотным методом зондирования раздельно температуры и влажности;

8. Впервые проанализированы возможности определения высотных профилей метеорологических параметров атмосферы с помощью лидарной системы дифференциального поглощения, функционирующей в безопасной для глаз области спектра 2 мкм;

9. Проведены численное моделирование и тестовые эксперименты по лидарному зондированию метеопарапаметров атмосферы с помощью созданного лидара дифференциального поглощения на основе отпаянного стронциевого лазера;

10. Проведённое численное моделирование лидарного зондирования показало перспективность использования сверхширокополосных нелинейно-оптических преобразователей частоты излучения фемтосекундггых импульсов для целей лидарного зондирования атмосферы;

11. Предложено использовать СО2 лазеры с различной шириной линии лазерного излучения при одночастотной схеме зондирования для определения концентраций МГС атмосферы;

12. Проведено численное моделирование на выбранных в результате поиска информативных длинах волн стационарного и мобильного лидарного зондирования МГС атмосферы с использованием широкодиапазонного СО лазера на вертикальных тропосферных приземных трассах, при этом учитывалось мешающее поглощение всех основных атмосферных газовых компонент;

13. Проведены тестовые эксперименты по лазерному зондированию газового состава атмосферы на выбранных информативных длинах волн в области генерации обертонного СО лазера. Линейным и оптико-акустИческим методами экспериментально исследовано поглощение излучения перестраиваемого широкодиапазонпого СО лазера в смесях N2O и СН4 с азотом.

Достоверность результатов и выводов подтверждается:

корректным учетом возможных методических и экспериментальных ошибок;

использованием в качестве приемников оптических сертифицированных датчиков, а в качестве компонент регистрирующего оборудования -метрологически поверенных приборов;

статистической обеспеченностью получаемых данных, их повторяемостью и соответствием аналогичным результатам, полученным другими исследователями;

совпадением результатов, полученных в настоящей работе с использованием независимых экспериментальных методик, совпадением результатов, полученных в настоящей работе с результатами других работ, для частных случаев совпадения условий экспериментов;

применением в расчетах оптико - метеорологических моделей атмосферы, обоснованных и подтвержденных экспериментальными исследованиями в реальной атмосфере;

согласием результатов численного моделирования с экспериментальными данными и результатами соответствующих теоретических исследований других авторов;

экспериментальными исследованиями содержания МГС в атмосфере, проведенными в различных атмосферных и экологических ситуациях и согласующимися с результатами других авторов.

Научная н практическая значимость и ценность работы

Приведенные в диссертации результаты позволяют повысить информативность лазерного зондирования МГС по трассовой схеме и дают основания для поиска оптимальных условий зондирования профилей МГС в реальной атмосфере. Они могут быть использованы для анализа потенциальных возможностей при проектировании новых лидарных систем дифференциального поглощения.

Полученные в диссертационной работе результаты использованы в Институте оптики атмосферы СО РАН при создании многоцелевого мобильного газоанализатора "Трал", метеорологического лидара «МЕЛ-01», хоздоговорных работ и используются при разработке новых типов газоанализаторов и лидарных систем на базе стационарных крупногабаритных телескопов. Они могут быть также использованы при разработке перспективных лидарных систем самолетного и космического базирования.

Материалы, представленные в диссертации использовались при выполнении Государственных контрактов №№ 02.518.11.7088, 02.518.11.7153, 16.518.11.7067, 14.518.11.7063, 02.740.11.0674, 14.740.11.0204, 11.519.11.6033, 11.519.11.5009. Работа поддерживалась грантами РФФИ №07-05-00765, № 08-05-08170, № 09-05-99035-р-офи, № 11-05-08081, № 11 -02-98019-р_сибирь_а.

Личный вклад соискателя

Диссертационная работа явилась результатом более чем 25-летних исследований автора, выполненных им в Институте оптики атмосферы им. В.Е. Зуева СО РАН.

Все результаты, представленные в диссертационной работе, получены при непосредственном участии соискателя. Участие Матвиенко Геннадия Григорьевича

заключалось в методической постановке темы исследований, участии в проведении расчетов и экспериментов и обсуждении их результатов. Разработка газоанализатора и экспериментальные измерения проводились Андреевым Ю.М., Гейко П.П. совместно с соискателем. Участие Зуева В.В. состояло в постановке задачи и обсуждении результатов при оценке систематических ошибок лидарного зондирования в видимой области спектра и численном моделировании лидарного зондирования газовых компонент и метеопараметров атмосферы в ближней и средней ИК области спектра. Разработка методики, поиск информативных длин волн зондирования и численное моделирование проводились соискателем. Численное моделирование лидарного зондирования газового состава атмосферы в средней ИК области спектра проводилось соискателем совместно с Харченко О.В. и Пташником И.В. Экспериментальные измерения сечений поглощения с помощью СО лазера проводились соискателем совместно с Котковым А.А., Козловым А.Ю. и Климачевым Ю.М. Измерения с помощью стронциевого лазера проводились соискателем совместно с Солдатовым А.Н., Полуниным Ю.П. и Юдиным Н.А.

Апробация работы

Основные результаты диссертационной работы докладывались на Plenary Meeting of COSPAR, Toulouse, France, 1986, III Международной конференции по лазерным наукам (Атлантик-сити, США, 1987, III National Conférence With International Participation "Laers and Its Applications", Plovdiv, Bulgaria, 1988, Советско-болгарских семинарах «Лазерные методы и средства измерения и контроля параметров окружающей среды» (София, НРБ, 1985, Москва, 1987, София, 1989), 10 Всесоюзном симпозиуме по распространению лазерного излучения в атмосфере, Томск, 1989, XIII Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Минск, 1988), 4 Всесоюзном семинаре "Применение лазеров в науке и технике", Тольятти, 1991, на 8, 9, 10, 11 Всесоюзном симпозиуме по лазерному и акустическому зондированию атмосферы (Томск 1984, Туапсе, 1986, Томск, 1988, 1992 гг.); на 1 - 18 Межреспубликанских и Международных симпозиумах «Оптика атмосферы и океана», Томск - 1994, 1995, 1997, 1999, 2000, 2002, 2003, 2004, 2005 гг., Иркутск -2001г., 2012, Красноярск - 2008г., Томск -2009, 2011; VII, X, XV Симпозиумах по спектроскопии высокого и сверхвысокого разрешения (Красноярск, 1987, Омск, 1992, Нижний Новгород, 2006 г.г.); XV, XXV International Laser Radar Conférence (1990, 2010, Russia).

Публикации

Основные результаты изложены в 29 рецензируемых статьях из списка ВАК в центральной и зарубежной печати, в том числе 2 статьи без соавторов, также материалы диссертации представлены в 85 докладах на Межреспубликанских и региональных конференциях и совещаниях, в 90 докладах на Международных конференциях. Перечень наиболее значимых публикаций по теме диссертации приведён в конце автореферата.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка литературы. Её содержание изложено на 240 страницах, включая 84 рисунка, 37 таблиц и 221 ссылку на литературные источники.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении дана общая характеристика работы, обоснована ее актуальность, сформулированы цель и задачи диссертации. Приведены основные положения, выносимые на защиту, перечислены полученные новые результаты отмечена научная и практическая значимость работы, даны сведения о ее апробации и личном вкладе автора; описана структура диссертации.

В первой главе приведены физические основы и математический формализм основных спектроскопических методы лидарного зондирования газового состава атмосферы и подстилающей поверхности, а именно метода дифференциального поглощения и дифференциальной оптической абсорбционной спектроскопии.

Показаны основные области применения спектроскопических методов лидарного зондирования параметров молекулярной атмосферы и растительности, проводится анализ источников лазерного излучения, применяемых в лазерном газоанализе по МДП. Отмечается, что перспективным путем решения проблемы источников когерентного излучения является применение эффективных ИК молекулярных лазеров, снабженных набором параметрических преобразователей частоты излучения. Описаны критерии потенциальных возможностей лидарного зондирования МГС и характеристики численного моделирования.

Известно, что в стандартном МДП должно выполняться требование монохроматичности лазерного и ¡лучения. Широкий спектральный профиль лазерного излучения уменьшает эффективный коэффициент поглощения, что снижает чувствительность измерений. Наличие аэрозоля в больших количествах также ведёт к существенным ошибкам МДП. Наконец, проблема стандартных измерений МДП, использующих только две длины волны, означает, что наличие мешающего поглощения не учитывается, что приводит к ошибкам, вызванным неточностью априорного знания коэффициентов поглощения. Этих недостатков позволяет избежать метод дифференциальной оптической абсорбционной спектроскопии (ДОАС). ДОАС позволяет проводить спектрально разрешенные измерения в широкой полосе, что обеспечивает идентификацию нескольких газов даже в случае перекрывания полос поглощения. Ещё одним преимуществом метода является независимость от аэрозольного и молекулярного рассеяния благодаря технике фильтрации высоких частот, используемой для получения спектров. Однако возможности метода ДОАС для получения вертикальных профилей ограничены, в настоящее время проведены только усреднённые по трассе измерения.

Перспективным путем решения проблемы является метод, сочетающий преимущества обоих методов - пространственное разрешение МДП и идентификацию газов ДОАС. Новый метод использует широкополосное излучение и спектрометр с ПЗС-детектором, что обеспечивает измерение сигналов обратно рассеянного излучения с разрешением, как по высоте, так и по длине волны одновременно.

Во второй главе проведен анализ систематических ошибок лидарного метода дифференциального поглощения. Оценены влияния вариаций метеопараметров атмосферы, нестабильности спектральных параметров лазерного излучения, сдвига центров линий поглощения водяного пара и угарного газа давлением воздуха и других факторов. Предложены способы минимизации ошибок расчетов профиля коэффициента поглощения.

Было проанализировано влияние ширины линии лазерного излучения на точность расчета профилей эффективных коэффициентов поглощения, то есть исследовали систематические ошибки, возникающие за счет этого фактора.

Л з

h = 10..Ч

Ь-Ом

iii-'

.'ч

I-ID« li ■ 5 кч

k - (I k«

>4

Ь-1(1кч h-5k-4 Ь-Оюс

ли«.«« : iii5.'i(i f. си'

!iliS.6S 21153 !t»5.*5 !|85Л(11 1'. t'.W

IIOMJ 21Ю.Ч 2I№5 :i»5,«l :i»s.sj :i»5.«i

Рис. 1. Изменение контура модельной линии поглощения Н2О с высотой

На рисунке 1 (а, б, в) изображены контуры линии поглощения Н20 с центром 2105.781 см"' на разных высотах z = 0, 5 и 10 км, предлагаемые к использованию в лидарном зондировании тропосферной влажности и рассчитанные в монохроматическом случае (рис. 1а) и искаженные аппаратурной функцией лазерного источника, представленной фойгтовским распределением, при ширине линии излучения Av = 0.01 и 0.04 см"1 1.1(16, 1в). Монохроматические коэффициенты поглощения рассчитывались с учетом фойгтовского контура для летней среднеширотной модели атмосферы. Из этого рисунка видно, что контур линии поглощения водяного пара существенно искажается аппаратурной функцией лазерного источника на высотах больше 5 км.

Существенным является влияние вариаций температуры на ошибки расчета K(v,z), которые могут быть минимизированы путем выбора линий поглощения по значениям вращательной энергии нижнего состояния перехода Е" . Мы провели численные исследования с целью анализа температурной чувствительности коэффициентов поглощения. С ростом ширины линии лазерного излучения Av значения Е" смещаются для лоренцевского контура вверх, а для доплеровского контура, наоборот, вниз. При этом градиент смещения существенно выше для доплеровского контура, чем для лоренцевского.

Исследования проводились в разных высотных и сезонных условиях с использованием введенных модельных линий поглощения водяного пара на длине волны 0.9 мкм. Значения энергии Е" изменялись от 150 до 250 см"1 с шагом 25 см"1. Рассматривались два значения интенсивности S0= 0.1 и 0.5 см"'/г см"2 и две атмосферные модели для зимы и лета средних широт. На рис. 2 приведены профили рассчитанных максимальных среднеквадратичных отклонений &Кт(Vo,z)/ Кт(vu,z) для введенных модельных линий поглощения водяного пара атмосферы в области спектра 0.9 мкм с Е" = 175, 200 и 225 см"' , изображенные соответственными прерывистыми, сплошными и штрих-пунктирными линиями.

/ / / / ' 12

\ f в-лето с.ш.

I / « . Sg— 0.5 см~'/г см'2

Т ' J • | j

.а -зима ели. Л'_ 0.5 см'/г см'

/ б - лето с.ш.

S = 0.1 см' /г ш

Jv.*=O.OI см'

ж,

Av. =0.03 см'

'VV^VV J Jv,-0.05 см'

Рис. 2. Влияние вариаций температуры в области спектра 0.9 мкм

Каждым рисунком проиллюстрированы три ситуации для разных значений ширины линии лазерного излучения Ave = 0.01, 0.03 и 0.05 см"1. На рис. 2(а) и 2(в) приведены профили ошибок, рассчитанные для значений S0 = 0.5 см"'/г см"2 для зимы и лета средних широт, соответственно, а на рис. 2.3(6) - для Sg = 0.1 см"'/г см"2 для лета.

Расчеты показали, что минимальные значения ошибок определения Keg(v0,z) из-за вариаций температуры атмосферы для слоя 0-15 км имеют место для линий поглощения водяного пара со значениями энергии нижнего состояния, находящимися в интервале 175 - 225 см"'.

В целом исследования температурной чувствительности показали, что выгоднее оперировать с менее интенсивными линиями поглощения, так как они менее критичны к изменениям Avc. Для Дус = 0.01-0.03 см"' оптимальные значения Е" локализуются около 200 см"' для 0.9 мкм во всем высотном интервале 0-15 км летом и зимой.

Ошибки определения Kcjj(vo,z) могут возникнуть из-за неучета сдвига центра линии поглощения исследуемого газа давлением воздуха. Влияние этого явления наиболее существенно для вертикальных трасс зондирования, характеризующихся экспоненциальным спадом давления с высотой.

На рис. 3 приведены рассчитанные профили возникающих из-за неучета сдвига центра линии поглощения Н20 694.38 нм и СО 2086.322 см"' систематических ошибок

априорного расчета профиля коэффициента поглощения для летней модели атмосферы при давлении поглощающей ячейки 760 торр (кривые 1) и 5 торр (кривые 2).

15 12

- 9

5

а;

6 з о

1 10

5К(г)/К(г), %

Рис. 3. Влияние сдвига линий поглощения водяного пара и угарного газа на точность расчета коэффициента поглощения

Результаты расчетов показывают, что не смотря на более чем в три раза меньшую величину сдвига центра линии поглощения СО по сравнению со сдвигом линии водяного пара, вследствие узости доплеровского контура поглощения в ИК области спектра, ошибки априорного расчета профилей коэффициентов поглощения, возникающие из-за неучете сдвига центров линий, составляют примерно одинаковую величину как для водяного пара, так и для угарного газа.

Описана разработанная на базе предложенных критериев отбора и алгоритма расчета пропускания атмосферы методика и система поиска информативных длин волн для лазерного газоанализа по методу дифференциального поглощения, приводятся результаты поиска информативных длин волн для газоанализа по МДП. Систему поиска, общая схема работы которой приведена на рис. 4, состоит из двух составляющих - архивного и расчетного блоков.

Расчетный блок можно подразделить условно на поисковую часть, собственно производящую отбор линий поглощения атмосферных газов и линий лазерного излучения по описанным выше критериям и блок расчета пропускания атмосферы.

Результатом работы системы поиска является таблица информативных длин волн зондирования исследуемой газовой компоненты по МДП. В ней приводятся данпые о вариантах организации требуемой длины волны как на основной частоте зондирования, так и на референтной.

Таким образом, на базе обоснованных критериев отбора линий поглощения и предложенного алгоритма расчета пропускания атмосферы разработана методика поиска информативных длин волн для лазерного газоанализа по МДП. Описанная методика поиска может быть применена не только в области спектра 2-18 мкм, но и в других спектральных диапазонах при условии дополнения архивных данных о лазерных источниках.

Рис.4. Общая схема работы системы поиска информативных длин волн для лазерного

зондирования МГС по МДП

Одним из наиболее информативных участков инфракрасного спектра является диапазон 4.5 - 5.5 мкм. В этой области спектра имеются достаточно мощные разрешенные полосы ряда малых газовых составляющих атмосферы, таких как СО, А'20, СО2, ОСБ и другие. С другой стороны, в этом участке спектра имеются микроокна прозрачности атмосферы, в которых мешающее поглощение основных возмущающих компонент (Н20, С02 и 03) либо пренебрежимо мало, либо сравнимо с поглощением МГС атмосферы.

Приводятся результаты поиска в области нетрадиционных полос излучения С02 лазера (табл. 1). Показаны возможности использования суммарных и разностных частот излучения СО и С02 лазеров для определения в атмосфере газовых составляющих.

Таблица 1. Информативные длины волн, пригодные для зондирования МГС в области генерации преобразованных частот излучения С02 лазеров.

Частота Частота ¿V, Номер К(у), см" атм

Газ поглощения, излучения, см"' линии

см"' см"'

СО 2086.322 2086.327 0.005 2*9Р24) 26.59

N0 1929.031 1929.041 0.009 2*10Щ7) 5.79

О СБ 2074.862 2074.868 0.007 2*9Р(30) 113.93

N¡0 2186.002 2185.993 0.009 9Щ18)+9Щ40) 18.07

со2 2056.703 2056.743 0.039 10Щ30)+9К(14) 0.2319

н2о 2105.781 2105.803 0.022 9Р(6)+9Р(20) 6.37*10-4

Результаты численных расчетов по поиску информативных длин волн для лазерного газоанализа по МДП были использованы при разработке модернизированного варианта трассового газоанализатора на базе СО и С02 лазеров и преобразователей частоты излучения, позволяющего определять фоновые и надфоновые концентрации ряда малых газовых составляющих атмосферы в наиболее информативных спектральных диапазонах.

Приводятся результаты экспериментальной проверки результативности работы методики поиска информативных длин волн зондирования МГС в различных атмосферных и экологических ситуациях.

Трассовый газоанализатор был использован для контроля содержания в атмосфере малых газовых составляющих в условиях сельской горной местности (Северный Кавказ, высота 2300 метров над уровне моря).

С целью исследования фонового содержания малых газовых компонент атмосферы нами были проведены полевые измерения в Приэльбрусье, в горном ущелье. Чувствительность измерений при длине измерительной трассы 2.9 км составляла 10"9 атм для аммиака, 3.0 10"8 атм для угарного газа, 10"8 атм для озона и 0.1 г/м3 для паров воды. В целом содержание измеренных МГС находилось на уровне фоновых концентраций.

Следующая экологическая зона, в которой проводились натурные измерения концентраций малых газовых составляющих - пригород промышленного центра (Западная Сибирь, г.Томск).

На рисунке 5а,6 приведены результаты измерений часовых ходов концентраций угарного газа и закиси азота, соответственно. В наших измерениях анализ СО проводился на второй гармонике линии 9Р(24), а для измерения концентрации закиси азота использовались суммарные частоты линий 911(40) и 911(18) двух С02 лазеров, на основном изотопе и изотопе 828, соответственно. В качестве опорной частоты использовалась вторая гармоника указанной выше линии 911(40). Точность измерения концентраций зависела от длины измерительной трассы и составляла 15 млрд"' при длине трассы 2 км. Из рисунка 5а,б можно сделать вывод, что изменения концентраций угарного газа и закиси азота в значительной степени обусловлены индустриальными выбросами, так как в рабочие дни их концентрации значительно выше, чем в субботние и воскресные дни.

а) б)

Рис. 5. Результаты измерений МГС на преобразованных частотах излучения СС>2 лазера в пригороде промышленного центра

В целом результаты натурных измерений газового состава атмосферы подтверждают хорошие эксплуатационные характеристики разработанного модернизированного варианта трассового газоанализатора на основе СО и С02 лазеров с преобразователями частоты излучения, причем работа над его совершенствованием продолжается, изучается возможность реализации в нем нетрадиционных полос и суммарных и разностных частот излучения СО и С02 лазеров.

В третьей главе проведено численное моделирование и оценены потенциальные возможности лидарного зондирования МГС атмосферы.

Исследованы возможности использования основных и преобразованных частот излучения С02 лазеров применительно к задачам наземного и бортового зондирования профилей водяного пара и угарного газа. Мы проанализировали несколько пар линий поглощения водяного пара и угарного газа применительно к задачам наземного и самолетного лидарного зондирования атмосферных профилей П20 и СО. Выбор линий поглощения осуществлялся по методике, описанной во второй главе диссертации. Показано, что лидарное зондирование водяного пара на основных частотах С02 лазера позволяет достичь только 2 и 2.5 км дальности для случаев горизонтальной и вертикальной трасс, соответственно. Применение преобразованных частот С02 лазера позволяет повысить дальность зондирования до 4 км.

Проведено численное моделирование зондирования стратосферных и тропосферных профилей влажности в области спектра 3 мкм при космическом и самолетном базировании лидара. Результаты численного моделирования показали высокие потенциальные возможности зондирования профилей водяного пара в стратосфере и трпосфере из космоса в области 3 мкм с помощью лидаров, имеющих приемлемые параметры. Восстановление профилей влажности в этом случае может осуществляться с ошибками менее 10 процентов по одной паре зондирующих импульсов с пространственным разрешением 1 км в высотном интервале (5 - 50) летом и (0 -50) км зимой в средних широтах. Самолетное зондирование может осуществляться при более скромных параметрах параметрах лидарной системы. Численное моделирование в этом случае проводилось для диаметра телескопа 0.5 м; ИЕР - 1.03 10 Вт и высоты полета самолета 10 и 30 км. Показано, что ошибки не превышают 10 процентов практически для всего диапазона высот 0 - 30 км зимой и 4

- 30 км летом с использованием двухволнового зондирования с борта самолета в области 3 мкм.

Оценены возможности определения выбросов N0 и М?2 в приземных слоях атмосферы с использованием преобразованных частот излучения СО и С02 лазеров в лидаре бортового базирования по методу дифференциального поглощения. В расчетах были задействованы длины волн зондирования N0 и N02, определенные по разработанной методике поиска. Моделирование зондирования окиси азота проводилось на частоте 1929.031 см"', совпадающей с второй гармоникой линии излучения 1011(7) С02 лазера, при этом вторая гармоника линии излучения 1011(4) рассматривалась в качестве референтной частоты. Для численного моделирования определения выбросов двуокиси азота использовалась суммарная частота линии излучения Р(19) СО и <Ж(20) С02 лазера. Референтная частота зондирования может быть получена путем суммирования линий излучения Р(15) СО и 911(16) С02 лазера.

h, км

Рис. 6. Ошибки определения интегрального содержания и выбросов окиси и двуокиси азота в приземных слоях атмосферы от высоты полета самолета для различных

выбросов

На рис. 6 приведены зависимости случайной ошибки определения интегрального содержания окиси и двуокиси азота от высоты полета самолета. Численное моделирование проводили для следующих параметров лидарной системы самолетного базирования: энергия лазерного импульса 0.1 Дж; NEP 10"9 Вт; диаметр приемного телескопа 0.3 м. Общая эффективность приемо-передающей системы считали равной 0.004.

Из рис. 6 видно, что возможно определение приземных выбросов окислов азота на уровне 0.01 ПДК при высоте полета самолета 1 км для N02 и 1.5 км для NO при уровне случайных ошибок 10%. Таким образом, применение преобразованного по частоте излучения СО и С02 лазеров при бортовом базировании лидара дифференциального поглощения, работающего в средней ИК области спектра, позволяет определять приземные выбросы окислов азота на уровне 0.01 ПДК.

Проведен анализ применимости перестраиваемого TEA С02 лазера с преобразователями частоты излучения в лидаре бортового базирования для дистанционного определения выбросов метана и аммиака различной интенсивности из трубопроводов на расстояниях до 1 км.

В результате численного моделирования с помощью пакета БЛООЛМ [24] для зондирования метана были отобраны четыре пары длин волн, информация о которых приведена в табл 2. Из таблицы видно, что к рассмотрению предлагаются четыре оптимальных пары длин волн, две из которых находятся в ЮЛ ветви генерации С02 лазера, а две - в 9Р ветви. При этом они являются одними из самых мощных линий генерации (номера линий от 12 до 20).

В таблице приведены также значения дифференциальных эффективных коэффициентов поглощения для выбранных пар длин волн. Их значения отличаются более чем на порядок, что связано с необходимостью детектирования большого динамического диапазона возможных значений концентрации метана при выбросе из трубопровода. При моделировании концентрация метана в 100 м зоне выброса варьировалась от фоновой - 1.5 ррм до близкой к взрывоопасной ~ 15000 ррм.

Таблица 2. Оптимальные пары длин волн зондирования метана.

N ЫСН4, РРт V™, ст"1 уоГГ, ст"1 Мо|Т ДК, сш"'а1т"'

1. 1.5-250 2927.7913 2923.8657 1011(20) 1011(18) 1.74-0.94

2. 500-5000 2919.8655 2911.6416 1011(16) 1011(12) 0.07-0.05

3. 1.5-250 3140.5627 3145.9824 9Р(20) 9Р(18) 1.8-1.14

4. 50015000 3156.5867 3161.7705 9Р(14) 9Р(12) 0.03-0.026

Результаты анализа ожидаемых ошибок зондирования выбросов метана на выбранных информативных парах длин волн представлены на рис. 7. Как видно из рис.7, в случае зондирования фоновой концентрации метана наиболее перспективной является пара линий № 1 из табл. 2. При концентрации метана в зоне выброса более 15 ррм возможно также использование пары № 3 из табл. 2.

Выбранные пары линий №№ 2 и 4 позволяют идентифицировать выбросы метана в диапазоне от 500 до 5000 ррм. Таким образом, предложенные пары линий из области генерации третьей гармоники ТЕЛ С02 лазера позволяют идентифицировать с точностью до 10-15% выбросы метана любой концентрации (от фонового уровня до взрывоопасного) при бортовом базировании лидара ДП.

Пранализирована применимость БР бортового лидара дифференциального поглощения для контроля газового состава атмосферы. Результаты проведенного с помощью пакета ЗАСЭЛМ [24] анализа ожидаемых ошибок дистанционного определения выбросов и повышенных концентраций различных атмосферных газов с использованием оптимальных пар длин волн приведены в табл. 3.

Как видно из таблицы 3.8, концентрация водяного пара с использованием предложенной пары линий излучения может быть измерена на трассах 0.5 - 15 км с ошибками меньше 20 % при энергии лазерного импульса 5-20 мДж.

10-

Еггог, %

10°

101

ТЕА СО : 2

—л— Зх[ 9Р{20) - 9Р(18)1 —*—Зх[ 9Р(14) - 9Р(12)] —о— Зх[1013(20) -10^18)] —Зх[10Я(16) -10Р(12)]

102

103

10" РСН4 ■ РР"1

Рис.7. Ошибки определения выбросов метана.

Возможна регистрация как фоновой, так и выше концентрации С02 на расстояниях 0.5 - 5 км с погрешностью 10 - 15 % и энергии 3-5 мДж. На трассах более 5 км погрешность зондирования резко возрастает до 100 % из - за сильного поглощения излучения лазерного излучения в пригодных для зондирования линиях поглощения углекислого газа.

Концентрация метана может определяться на трассах 1.5 - 15 км для уровне 5 -17 ррт, что составляет примерно от трех до десяти фоновых концентраций. При этом уровень ошибок составляет 40 % для 1.5 км трасс и 15 % для 15 км трасс, что объясняется недостаточным поглощением на коротких трассах, т.е. небольшим коэффициентом поглощения. Для этого газа требуется и большие значения энергии лазерного излучения - 20 мДж и более.

Наиболее простая ситуация складывается для 1чГ20: возможна регистрация фоновых и надфоновых концентраций закиси азота на трассах 0.5 - 15 км, при этом погрешности составляют 30 и 15 %, соответственно.

Уровень ошибок для измерения двуокиси серы составляет 10 % для 1 км трассы и 20 % для 15 км. Возможна регистрация при концентрациях 302 более 0.3 ррт, что в 1000 раз выше фона.

Для НС1 возможна регистрация 100 фоновых концентраций на трассах длиной 1 - 15 км и уровне ошибок 25 и 40 %, соответственно. Требуемые энергии - 8 - 10 мДж.

Таблица 3. Результаты анализа ошибок дистанционного определения выбросов и повышенных концентраций атмосферных газов с использованием оптимальных пар длин волн БР лазера.

Л А 3 Е Р Концсн трация,

Газ В линии Вне линии ррш Дальность Ошибка, %

полоса линия X. нм Е, мДж полоса линия X. нм Е, мДж с . ^т/п с ^тах Для 5тт Для ^

Н20 1-0 Р(8) 3679.1 8 2-1 Р(4) 3666.5 15 7 103 0.5 15 15 20

со2 4-3 Р(11) 4184.0 0.5 3-2 Р(14) 4179.7 0.5 330 0.5 5 10 15

сн4 1-0 Р(10) 3752.0 6 2-1 Р(7) 3765.1 22 5-17 1.5 15 40 15

N¡0 4-3 Р(4) 3914.5 0.5 2-12 Р(11) 3915.5 10 0.3 0.5 15 30 15

502 3-2 Р(10) 4005.4 3 2-1 Р(13) 3999.5 1 0.3 1 15 10 20

НС1 2-1 Р(4) 3666.5 15 1-0 Р(8) 3679.0 9 0.1 1 15 25 40

В четвертой главе проведено теоретическое и экспериментальное исследование возможностей использования созданного метеорологического лидара МЕЛ - 01 для дистанционного зондирования основных метеопараметров атмосферы, а именно: температуры, влажности, скорости и направления ветра.

Длина волны излучения лазерного передатчика лидара МЕЛ - 01 на основе лазера на сапфире с титаном может перестраиваться в трех спектральных диапазонах 730 ± 6, 766 ± 6 и 940 ± 6 нм, которые охватывают известные полосы поглощения водяного пара 0.72 и 0.94 мкм и кислорода 0.76 мкм. В лидаре имеется возможность реализации как двухчастотного, так и трехчастотного метода дифференциального поглощения [200] для зондирования метеопараметров. При двухчастотном методе одна линия излучения совмещается с линией поглощения водяного пара или кислорода, а вторая располагается в ближайшем "микроокне прозрачности".

Спектральные параметры определенных с помощью разработанной методики линий поглощения кислорода и водяного пара приведены в табл.4.

Табл. 4. Спектральные параметры определенных с помощью разработанной методики линий поглощения кислорода и водяного пара

N Газ X, нм V, см 1 5о, см/г 1 Уо, см4 Е", см 1

1 о2 768.3802 13014.3905 0.00365 0.042 1085.206

2 О, 768.2760 13016.1504 0.00350 0.042 1083.436

3 02 768.3200 13015.4102 - — _

4 Н20 725.7947 13778.0009 0.26100 0.116 95.176

5 Н20 725.7378 13779.0811 0.16300 0.097 610.341

6 н2о 725.7600 13778.6596 - _ _

7 н2о 940.0080 10638.2073 1.22000 0.092 142.279

8 н2о 940.2617 10635.3369 0.77700 0.086 552.912

9 н2о 940.1000 ¿.и -1-.-.-,-Г 10637.1663 - - -

— 0.94 мкм (зима арк.широт) —V— 0.76 мкм (зима арк.широт) "О™ 0.76 мкм (лето ср.широт) —О™ 0.76 мкм (тропики) "" 0.72 мкм (лето ср.широт) 0.72 мкм (тропики)

дт, к

Рис. 8. Случайные ошибки восстановления температуры

2.0

— 0.94 мкм (зима арк.широт)

1.5-

0.725 мкм (зима арк.широт) —Л— 0.725 мкм (лето сред.широт) 0.727 мкм (лето сред.широт)

А

0.727 мкм (тропики)

0.0

0.1

10

Др, %

Рис. 9. Случайные ошибки восстановления влажности

На рисунках 8 и 9 приведены результаты численного моделирования зондирования профилей влажности и температуры атмосферы методом дифференциального поглощения в ближней ИК области спектра с помощью метеорологического лидара МЕЛ - 01. Численное моделирование лидарного зондирования профилей температуры по МДП на выбранных длинах волн выявило преимущество использования двухчастотной методики в области спектра 0.76 мкм, где случайные ошибки практически не выходят за пределы 0.5 К для всех климатических зон. В летних условиях средних широт и в тропиках трехчастотный метод с использованием линий поглощения из полосы 0.72 мкм конкурентноспособен с двухчастотным методом зондирования раздельно температуры и влажности. В зимних условиях, особенно в условиях арктических широт, трехчастотный метод реализуется только при использовании полосы поглощения 0.94 мкм.

Проанализированы возможности определения высотных профилей метеорологических параметров атмосферы с помощью лидарной системы дифференциального поглощения на основе новых перспективных кристаллов Тт.Но.УАС. Тт,Но,Сг:¥АС, Тт,Но:С<^У04с генерацией в области длин волн 2 мкм, функционирующей в безопасной для глаз области спектра. Для оценки точностных характеристик лидара рассматривались погрешности восстановления профилей температуры и влажности, обусловленные как систематическими ошибками лидарного метода дифференциального поглощения, так и случайными ошибками при регистрации лидарных сигналов. Результаты численного моделирования показали, что ошибки восстановления профилей температуры и влажности имеют приемлемые значения во всем диапазоне высот 0-2 км.

Показано, что часть линий излучения стронциевого лазера весьма сложно использовать при трассовом газоанализе атмосферы из-за сильного мешающего поглощения излучения водяным паром. Но наряду с линиями, которые полностью поглощаются на трассе длиной 1 км, в спектре Бг лазера имеются линии, которые попадают в «микроокна» прозрачности атмосферы и могут быть использованы при

дистанционном зондировании метеопараметров по методу дифференциального поглощения. Сильные линии поглощения водяного пара с центрами 2.69 и 2.92 мкм перспективны для измерения профилей концентраций влажности атмосферы на атмосферных трассах различной протяженности.

л> п

2.Ш 2,689 2/,'П 2Л92 2,693 2.0М 2.695

Длина волны, мкм

2,922 2,91» 2,924 2.925 2

Длина волны, мк.ч

а) б)

Рис. 10. Спектр пропускания атмосферы на 1-10-100 м приземной трассе и положение линий излучения Бг лазера (сильные линии водяного пара в области 2.69

(а) и 2.92 (б) мкм).

На рис. 10 представлены спектры пропускания атмосферы на трассах длиной 110-100 м и положение линий излучения Бг лазера в области спектра 2.69 (а) и 2.92 (б) мкм. При этом линии излучения с центрами 1.033 и 1,0914 мкм можно использовать в качестве референтной частоты (см. табл. 2). Из рис. 6 видно, использование сильных линий водяного пара и совпадающих с ними линиями генерации стронциевого лазера дает возможность определять фоновые концентрации водяного пара на трассах длиной до 100 м. Использование линии излучения стронциевого лазера с центром 3.011 мкм возможно на трассах длиной до 3 км.

Для измерения коэффициента поглощения парами воды излучения лазера на парах стронция на отдельных генерационных компонентах в области 1-3 мкм было предложено использовать селектор длин волн на основе дифракционной решетки с числом штрихов на мм - 300.

ПЗ-1

А К

!

РМ

т..

юл

Д г

I

РМ

АЭ на порах 8г

К 3,

Рис. 11. Схема лабораторной экспериментальной установки

РМ

Схема лабораторной экспериментальной установки, приведенная на рис. 11, включает: активный элемент Эг-лазера (АЭ), поворотные зеркала (ПЗ-1 и ПЗ-2), дифракционную решетку (ДР), закрепленную на поворотном столике, аналитическую кювету с парами воды (АК), блок питания встроенного нагревателя (БП), датчик температуры (ДТ), измерители мощности (РМ), юстировочный лазер (ЮЛ) и монохроматор МДР-23. Выходная суммарная мощность лазера на парах стронция в ходе эксперимента составляла 600-800 мВт.

1 я - « •

0.8 -| о.е -

I

!§* 0.40.2 -

0,0 -,-,-,---,-,-,-,-,-,-,-,

20 30 40 50 60 70

Т,"с

Рис. 12. Результаты исследования поглощения излучения стронциевого лазера

Результаты исследования поглощения излучения лазера на парах стронция приведены на рис. 12.

В заключении следует отметить, что хотя проведенные эксперименты являются и предварительными, тем не менее, результаты исследования демонстрируют перспективность использования многоволнового лазера на парах стронция для проведения измерений макропараметров атмосферы (температуры, влажности).

В пятой главе показано, что наличие преобразователей частоты на основе кристаллов Ы1п8е2, Ы1п82, 1лСа82, иСа8е2, AgGaGeS4 позволяет получать широкополосное лазерное излучение в диапазоне 1.5-4 мкм, где находятся мощные полосы поглощения целого ряда атмосферных газов. Приведены результаты исследований возможностей применения широкополосного излучения фемтосекундных лазеров для лидарного зондирования атмосферы.

В качестве источника лазерного излучения рассматривалось излучение ТкЗаррЫге лазера с диапазоном перестройки 0.7 -1 мкм, а также преобразованное излучение в диапазоне 2.0 - 2.1 мкм. Результаты расчетов простанственно- и спектрально разрешённых эхо-сигналов лидарного зондирования водяного пара в диапазоне генерации ТкЭаррЫге лазера (0.72 и 0.94 мкм) приведены на рис. 12 и 13, соответственно.

Из рисунков видно, что уровень принимаемых лидарных эхо-сигналов сохраняется в приемлемом диапазоне от 1 до 100 ватт практически во всех

рассматриваемых спектральных и дальностных диапазонах как на основных, так и на преобразованных частотах излучения фемтосекундного ТкБаррЫге лазера.

1000 100 10

1

13700 13750 13000 13850 13900 13950 14000

Рис. 12. Пространственно и спектрально разрешенные эхо-сигналы лидарного зондирования водяного пара в области генерации ТкЗаррЫге лазера 0.72 мкм

10500 10550 10600 10650 10700 10750 10800

Рис. 13. Пространственно и спектрально разрешенные эхо-сигналы лидарного

зондирования водяного пара в области генерации ТгЗаррЫге лазера 0.94 мкм.

Проведённые расчеты показали перспективность использования сверхширокополосных нелинейно-оптических преобразователей частоты излучения фемтосекундных импульсов для целей лидарного зондирования атмосферы.

Применение методики, сочетающей преимущества методов дифференциального поглощения и дифференциальной оптической абсорбционной спектроскопии, позволяет проводить измерение пространственно и спектрально разрешенных

сигналов обратно рассеянного излучения. Постоянное развитие приемо-передающих систем обеспечит измерения с более высоким разрешением, ограниченным только скоростью считывания ПЗС - детектора. Измерения широкополосного спектрально разрешенного поглощения можно использовать для восстановления профилей отношения смеси, а также для определения температуры и давления, используя газы с подходящей колебательной структурой (например, 02 и Н20).

Изучаются возможности использования С02 лазеров с различной шириной линии лазерного излучения в зависимости от давления газовой смеси для газоанализа по МДП при одночастотной схеме зондирования. Расчеты проводились для горизонтальной трассы зондирования длиной 5 км. Спектральный контур линий поглощения и линий лазерного излучения полагался фойгтовским.

В области генерации первой гармоники С02 лазера исследовалось поведение Кфв зависимости от давления лазерной газовой смеси в линиях поглощения атмосферных газов: С02, МН], Н20 и озона, совпадающих с центрами линий излучения С02 лазера, соответственно, 9И20, 91130, 101120 и 9Р14.

На рис. 14а приведены зависимости эффективного коэффициента поглощения от ширины линии излучения С02 лазера для различных газов В области генерации первой гармоники С02 лазера. Для удобства значения эффективных коэффициентов поглощения для углекислого газа и водяного пара отложены по левой оси ординат в см2/г, а для аммиака и озона - по правой в см"'атм"' . Из рис. 5.8 видно, что при изменении давления газовой смеси С02 лазера от 0.002 атм (при этом ширина линии излучения составляет Ду = 0.001 см"1) до 1 - 2 атм (Ду = 0.1 см"1) дифференциальный эффективный коэффициент поглощения составляет более 1 см2/г, что позволяет проводить зондирование фоновой концентрации углекислого газа.

Рис. 14. Зависимости эффективного коэффициента поглощения от ширины линии излучения С02 лазера для различных газов.

Для концентрации аммиака 10 ррЬ дифференциальный коэффициент поглощения при изменении Ду от 0.001 до 0.1 ем"' составляет около 20 см"'атм"', а для 1 ррт - 65 см"'атм"'.

Как известно, в области генерации второй гармоники излучения С02 лазера при выборе длин волн зондирования газовых компонент атмосферы основной проблемой является мешающее поглощение водяного пара. Причем для уменьшения этого эффекта в ряде случаев при работе по двухчастотному МДП требуется применение лазеров различного изотопного состава, что является довольно сложной технической задачей. Применение основного изотопа С02 лазеров с различным давлением газовой смеси позволяет для газов проводить восстановление их концентраций без учета мешающего опоглощения водяного пара.

На рис. 146 приведены зависимости эффективного коэффициента поглощения от ширины линии излучения С02 лазера в области генерации его второй гармоники для ОСЭ (линия излучения 2*9Р30), СО (2*91118) и N0 (2*10Р24) при концентрации исследуемых газов 1 ррт (размерность коэффициентов поглощения см"'атм"'). Кроме того, для этих же линий генерации (указаны в скобках) изображены зависимости Ке/Г от ширины линии лазерного излучения для водяного пара (размерность коэффициента поглощения см2/г). Как видно из рис. 5.9, применение С02 лазеров с различным давлением газовой смеси в принципе позволяет определять концентрации ОСБ, СО и N0 на уровне 1 ррт, так как дифференциальный эффективный

коэффициент поглощения составляет для ОС8 - 71 см"'атм"', СО - 25 см"'атм"' и N0 -

1 -1 -1 1.2 см атм .

Как показали расчеты, только для вторых гармоник линий излучения 9Р30 и 10Р24 (зондирование ОСБ и N0, соответственно), которые попадают в крылья линий поглощения водяного пара, эффективный коэффициент поглощения Н20 при увеличении ширины линии лазерного излучения от 0.001 до 0.1 см"' не изменяется, то есть, несмотря на достаточно большие величины Кф влияние мешающего поглощения водяного пара можно не учитывать и для определения концентрации окиси азота не применять схему коррекции измерений с одновременным восстановлением Н20 и N0. В случае зондирования ОСБ не требуется применение С02 лазеров различного изотопного состава.

В случае зондирования угарного газа на второй гармонике линии излучения С02 лазера 91118 с увеличением ширины линии лазерного излучения удается избежать влияния мешающего поглощения водяного пара при применении лазеров высокого давления. Как видно из рис. 5.9, А^для Н20 резко уменьшается с уменьшением Ду, что объясняется тем, что линия излучения 2*91118 попадает, практически в центр линии поглощения водяного пара. Но, начиная с Ду = 0.03 см"', Кед-для водяного пара практически не изменяется, в то время как эффективный коэффициент поглощения угарного газа уменьшается на порядок, что позволяет определять фоновые

концентрации СО. Однако при изменении ширины линии лазерного излучения от 0.001 до 0.01 -0.02 ем"1 Ксц для угарного газа остается, как видно из рис. 5.9, практически неизменным, а дифференциальный коэффициент поглощения водяного пара составляет 0.55 см2/г, что достаточно для определения влажности. Таким образом, как показали расчеты, применение второй гармоники линии излучения 9Ш 8 С02 лазера с различной шириной спектра позволяет проводить одновременное зондирование водяного пара и угарного газа.

В целом результаты расчетов показали перспективность применения С02 лазеров с различным давлением смеси для трассового газоанализа атмосферы по МДП.

Показано, что широкодиапазонный СО-лазер, действующий, как на основных, так и на обертонных колебательных переходах, является весьма перспективным источником лазерного излучения для дистанционного лазерного зондирования атмосферы.

Для поиска информативных длин волн зондирования МГС атмосферы по МДП в диапазоне генерации излучения обертонного СО-лазера нами была применена методика, разработанная на базе обоснованных критериев отбора линий и ускоренного алгоритма расчета. Результаты поиска информативных длин волн, пригодных для зондирования МГС атмосферы, представлены в табл. 5.

Табл. 5. Информативные длины волн (волновые числа), наиболее пригодные для зондирования МГС излучением обертонного СО-лазера.

ГАЗ ^иин см"' Х,|ОП1, мкм Упоглсм"' Ду, см"' Тмгс Т 1 мсш

мкм ■ 110ГЛ.

СИ4 3,44030 2906.723 3.44037 2906.664 0.059 0.80 0.90

N2о 3.87790 2578.715 3.87789 2578.719 0.042 0.79 0.96

Н2СО 3.56340 2806.309 3.56332 2806.371 0.062 0.71 0.98

N02 3.42820 2916.983 3.42823 2916.956 0.027 0.90 0.98

Для оценки возможностей лидарного зондирования МГС атмосферы с помощью выбранных в результате проведенного поиска информативных длин волн был проведён расчет эхо-сигналов для вертикальной трассы. Учитывалось мешающее поглощение всех основных атмосферных газовых компонент, концентрация зондируемой газовой компоненты полагалась равной 1 ррш.

На рис. 15 представлены рассчитанные для вертикальных трасс пространственно и спектрально разрешенные лидарные эхо-сигналы в области выбранных длин волн зондирования некоторых рассматриваемых в данной работе МГС атмосферы. Из рис. 14 видно, что во всем рассматриваемом диапазоне высот 0-5 км уровень лидарных эхо-сигналов для всех исследуемых газов превышает уровень эквивалентной мощности шума фотоприемника ИЕРИО"9 Вт.

Р(09) 28-26 on-line

Р(П) 28-26 off-line

3.440 3.442 3.444 3.446 3.448 Длина волны, мкм

3.876 3.878 3.880 3.882 3.884 Длина волны, мкм Р( 10)30-28 on-line Н СО Р (06) 28-26 on-line Р (08) 28-26 off-line

3.558 3.560 3.562 3.564 3.566 3.568 Длина волны, мкм

NO,

3.4.12 3.436 3.440 3.444 3.448 Ллнна волны, мкм

Рис. 15. Пространственно и спектрально разрешенные лидарные эхо-сигналы в области выбранных длины волны зондирования МГС атмосферы

Для выбранных информативных длин волн зондирования (см. табл. 5) были проведены тестовые эксперименты по лазерному зондированию газового состава атмосферы с использованием обертонного СО-лазера.

Результаты измерений поглощения закиси азота (а) и метана (б) на линиях излучения обертонного СО-лазера представлены на рис. 15.

1.0

0.9

0.8-

0.7-

0J

S 0.6-

О) 3 0.5-

о ч 0.4-

о е 0.3-

0.2-

0.1

0.0

ЕШЭ Расчет I i Эксперимент

X

1.0

0.9

0.8

0.7

о 0.6-

0S-

а о 0.4-

Ч

U II 1-

о

к 0.2

0.1

0.0'

LrZ'.'l Расчет I I Эксперимент

3.84 3.86 3.88 3.90 3.92 3.94 3.96 &.32 3.34 3.36 3.38 3.40 3.42 3.44 3.46

Длина волны, мкм Длнна волны, мкм

а) 6) Рисунок 15. Расчетные и экспериментальные значения поглощения излучения

обертонного СО-лазера на линиях поглощения закиси азота (а) и метана (б).

Из рисуика видно, что измеренные и рассчитанные значения поглощения согласуются во всем спектральном интервале проведенных измерений, кроме нескольких неинформативных линий излучения в области полосы поглощения метана, где возможно влияние остаточного мешающего поглощения водяного пара в измерительной кювете.

В целом проведенные теоретические расчеты и эксперименты подтверждают перспективность применения обертонных частот излучения СО лазеров для лазерного газоанализа по МДП.

В заключении сформулированы основные результаты работы и показан личный вклад автора.

ЦИТИРУЕМАЯ ЛИТЕРАТУРА

1. Schotland R.M. The detection of the vertical profile of atmospheric gases by means of a ground - based optical radar. - In: Proceedings of Third Symposium on Remote Sensing of the Environvtnt, Michigan, Ann Arbor, 1964, P. 215-224.

2. Zuev V.V., Zuev V.E., Makushkin Yu.S. et al. Laser sounding of the atmospheric humidity: experiment. - Appl.Optics., V.22, N23, P.3742 - 3746.

3. Самохвалов И.В., Соснин A.B., Хмельницкий Г.С., Шубин С.Ф. Определение некоторых газов на горизонтальных трассах в атмосфере с помощью перестраиваемого С02 лазера. - Журнал прикладной спектроскопии, 1980, № 3, с. 525 -531.

4. Васильев Б.И., Маннун У.М. ИК лидары дифференциального поглощения для экологического мониторинга окружающей среды.- Кв. электр., 2006, т.36, №9, с.801.

5. Войцеховская O.K., Сулакшина О.Н., Черепанов В.Н. Определение концентраций примесей промышленного происхождения в атмосфере. - Изд. АН СССР, ФАО, 1980, т.16, № 3, с. 322 - 325.

6. Астахов В.И., Галактионов В.В., Засавицкий И.И. и др. Трассовый измеритель концентрации окиси углерода в атмосфере на основе импульсных диодных лазеров. - Квантовая электроника, 1982, т.9, № 3, с. 513 - 536.

7. Богачев М.Б., Городничев В.А., Козинцев В.И. и др. Лидар дифференциального поглощения в ИК-области спектра на основе параметрического генератора света. - ЖПС, 1989, т.49, № 6, с. 978 - 982.

8. Killinger D.F., and Menyuk N. Remote probing of the atmosphere using C02 DIAL system. IEEE J. of Quant. Electr., 1981, V. QE-17.N9, P. 1917-1929.

9. Menzies R.T. and Shumate M.S. Remote measurements of ambient air pollutants with a bistatic laser system. - Appl. Opt., 1976, V.15, N 16, P. 2080 - 2084.

10. Killinger D.F., Menyuk N., DeFeo W.E. Remote sensing of CO using frequency -doubled C02 laser radiation. - Appl. Opt., 1980, V.36, N 6, P. 402 - 405.

11. Killinger D.F., Menyuk N., DeFeo W.E. Remote sensing of NO using a differential absorption lidar. - Appl. Opt., 1980, V.19, N18, P.3282 - 3286.

12. Schotland R.M. Errors in the lidar measurements of atmospheric gases by differential absorption. - J.Appl.Meteorology, 1974, V.13, N.2, P.71-77.

13. Browell E.V., Wilkerson T.D., and McCrath T.J. Water vapor differentional absorption lidar development and evolution. - Appl. Opt., 1983, V. 22, N 3, P. 522 -534.

14. Ushino O., McCormick M.P., Swissler T.J., McMaster L.R. Error analysis of DIAL measurement of ozone by shutlle eximer lidar. - Appl. Opt., 1986, V.25, N 21, P. 3946-3951.

15. Browell E.V., Carter A.F., Shipley S.T. et. al. NASA Multipurpose airborne DIAL system and measurementnts of ozone and aerosol profiles. - Appl. Opt., 1983, V. 22, N 3, P. 522 - 534.

16. Маричев B.H. Платонов A.B. Солдатов A.H. Сб.: Измерительные приборы для исследования приземных слоев атмосферы. - Томск: ИОА, 1977. - С. 80-86.

17. Douard М., Bacis R., Rambaldi P. е.а. Fourier-transform lidar // Optics Letters V.20 N20 2140-2143. 1995.

18. Povey I.M. South A. M., t'Kint de Roodenbeke A. et al. A broadband lidar for the measurement of tropospheric constituent profiles from the ground // J. Geophys. Res. 103 3369-3380.

19. Kreuzer L.B., Kenyon N.P., Patel C.K.N. Air Pollution: Sensitive Detection of Ten Pollutant Gases by Carbon Monoxide and Carbon Dioxide Lasers // Science. 1972. V. 177, P. 347-349.

20. Bernegger S., Sigrist M.W. Co-laser photoacoustic spectroscopy of gases and vapours for trace gas analysis // Infrared Phys. 1990. V. 30, P. 375 - 429.

21. Бузыкин О.Г., Иванов C.B., Ионин A.A., Котков А.А., Селезнев Л.В. Количественная спектроскопическая диагностика загрязнений атмосферы с помощью излучения СО лазера на первом обертоне // Известия РАН, сер. физ. 2002. №7. С. 962-967.

22. Басов Н.Г., Ионин А.А., Котков А.А. и др. Импульсный лазер на первом обертоне молекулы СО, действующий в спектральном диапазоне 2.5-4.2 мкм I. Многочастотный режим генерации. // Квант, электрон. 2000. № 9. С. 771782.

23. Басов Н.Г., Ионии А.А., Котков А.А. и др. Импульсный лазер на первом обертоне молекулы СО, действующий в спектральном диапазоне 2.5-4.2 мкм II. Частотно селективный режим генерации. // Квант, электрон. № 10. 2000. С. 859 - 872.

24. Firsov К.М., Ptashnik I.V., Zuev V.V., Kataev M.Yu., Mitsel A.A. The Computer Code SAGDAM for Simulating the Laser Sounding of Atmospheric Gases. - Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer. 1999. T. 61. № 1. C. 25-37.

Основные результаты изложены в следующих публикациях:

1. Zuev V.V., Ponomarev Yu.N., Solodov A.M., Tikhomirov B.A., Romanovsky O.A. The influence of the H20 absorption line center shift by the air pressure on the profile restitution accuracy of the atmospheric humidity using differential absorption method. - Optics Letters, 1985, V.10, N7, P. 318 - 320.

2. Зуев B.B., Пономарев Ю.Н., Солодов A.M., Тихомиров Б.А., Парфенова Т.В., Романовский O.A. - Об учете сдвига центра линии поглощения Н20 давлением воздуха при решении задач оптики атмосферы. - Журнал прикладной спектроскопии, 1986, т.45, № 1, с. 52 - 56.

3. Зуев В.В., Романовский O.A. Возможности лидарного зондирования метеопараметров атмосферы в видимом диапазоне. - Журнал прикладной спектроскопии, 1986, т.45, № 6, с. 998 - 1003.

4. Андреев Ю.М., Гейко П.П., Зуев В.В., Романовский O.A. и др. Нетрадиционные полосы излучения С02 лазера в задачах газоанализа атмосферы. - Оптика атмосферы, 1988, т.1, № 2, с. 53 - 58.

5. Андреев Ю.М., Гейко П.П., Грибешоков А.И., Зуев В.В., Романовский O.A. ИК параметрические преобразователи частоты в задачах лазерной спектроскопии атмосферы. - Оптика атмосферы, 1988, т.1, № 3, с. 20 - 26.

6. Зуев В.В., Романовский O.A. Численное моделирование лидарного зондирования газовых компонент атмосферы в средней ИК области спектра. -Оптика атмосферы, 1988, т. 12, № 12, с. 29 - 32.

7. Зуев В.В., Романовский O.A. Газоанализ атмосферы методом дифференциального поглощения с помощью С02 лазеров с различной шириной линии лазерного излучения. - Оптика атмосферы и океана, 1995, т.8, №9, с. 1344- 1348.

8. Гейко П.П., Романовский O.A., Харченко О.В. Возможности преобразования частоты СО и С02 лазеров в монокристалле Tl3AsSe3. - Журнал прикладной спектроскопии, 1992, Т.56, №5, С.774 - 780.

9. Зуев В.В., Матвиенко Г.Г., Романовский O.A., Харченко О.В. Численное моделирование лазерного зондирования температуры и влажности атмосферы методом дифференциального поглощения в ближней ИК-области спектра с использованием метеорологического лидара MEJI-01 - Оптика атмосферы и океана. 1997. Т. 10, № 03. С. 316 - 321.

10. Карапузников А.И., Пташник И.В., Романовский O.A., Харченко О.В., Шерстов И.В. Возможности применения вертолетного лидара на основе излучения перестраиваемого TEA С02-лазера для обнаружения утечек метана. - Оптика атмосферы и океана, 1999, т. 12, N4, с.364 - 371.

11. Романовский O.A., Харченко О.В. Оценка возможностей обнаружения выбросов окислов азота при бортовом базировании лидара дифференциального

поглощения, работающего в средней ИК области спектра. - Журнал прикладной спектроскопии, 1999, Т.66, №6, С.843 -8 45.

12. Karapuzikov A.I., Matvienko G.G., Ponomarev Yu.N., Ptashnik I.V., Romanovskii O.A., Kharchenko O.V., Sherstov I.V. Modeling of Helicopter - Borne Tunable TEA C02 laser DIAL System Emploument for Detection of Methane and Ammonia Leakages. - Infrared Physics and Technology, 2000, V.41, N 2, p. 87 -96.

13. Матвиенко Г.Г., Романовский О.А., Харченко O.B. Моделирование лидарного зондирования метеопараметров атмосферы в области спектра 2 мкм. - Журнал прикладной спектроскопии, 2000, т.67, N6, с. 693 - 695.

14. Матвиенко Г.Г., Шаманаев B.C., Романовский О.А., Харченко О.В., Пташник И.В. Применимость DF - лазера для детектирования аэрозоль-газовых выбросов, - Прикладная физика. 2002. №1. С. 129 - 138.

15. Андреев Ю.М., Гейко П.П., Матвиенко Г.Г., Романовский О.А., Харченко О.В. Генераторы комбинационных частот эрбиевых и С02 лазеров в задачах лидарного зондирования метеопараметров атмосферы. - Прикладная физика. 2003. №4. с. 99- 104.

16. Романовский О.А. Анализ систематических ошибок восстановления лидарных профилей концентраций атмосферных газов методом дифференциального поглощения. - Известия ВУЗов, серия Физика, 2008, № 6, с. 68 - 73.

17. Ионин А.А., Климачев Ю.М., Козлов А.Ю., Котков А.А., Романовский О.А., Селезнев JI.B., Синицын Д.В., Харченко О.В., Шелестович А.В., Яковлев С.В. Широкодиапазонный СО-лазер в задачах лазерного зондирования малых газовых составляющих атмосферы - Известия Высших учебных заведений. Физика. 2008. № 11. С. 85 - 92.

18. Романовский О.А. Методика и результаты поиска информативных длин волн зондирования газовых компонент атмосферы. - Прикладная физика. 2009. №1. С. 24-30.

19. Гейко П.П., Привалов В.Е., Романовский О.А., Харченко О. В. Преобразователи частоты излучения фемтосекундных лазеров для лидарного мониторинга атмосферы. - Письма в ЖТФ. 2009. Т.35. Вып.15. С.97 - 104.

20. Vasiljeva A.V., Polunin Yu.P., Romanovskii O.A., Soldatov A.N., Kharchenko O.V., Yudin N.A. The Possibilities of a Strontium Vapor Laser Using for Laser Using for Laser Sensing of Minor Gaseous Components of the Atmosphere -Optical Memory and Neural Networks (Information Optics), 2009, Vol. 19, No. 2, pp. 142-149.

21. Яковлев C.B., Романовский О.А., Харченко O.B. Применение обертонного СО лазера для газоанализа атмосферы. - Краткие сообщения по физике ФИАН. 2010. №01. С. 15-18.

22. Гейко П.П., Привалов В.Е., Романовский O.A., Харченко О. В. Применение преобразователей частоты излучения фемтосекундных лазеров для лидарного мониторинга атмосферы. - Оптика и спектроскопия. 2010. Т.108. № 1. С. 85 -91.

23. Бурлаков В.Д., Майер Г.В., Матвиенко Г.Г., Романовский O.A., Солдатов А.Н. Лазерные технологии дистанционного зондирования атмосферы - Известия Высших учебных заведений. Физика. 2010. №9/3. С.11 -21.

24. Яковлев C.B., Романовский O.A., Харченко О.В. Применение обертонного СО лазера для газоанализа атмосферы - Известия Высших учебных заведений. Физика. 2010. № 9/3. С. 29-32.

25. Бочковский Д.А., Васильева A.B., Матвиенко Г.Г., Полунин Ю.П., Романовский O.A., Солдатов А.Н., Харченко О.В., Юдин H.A., Яковлев C.B. Применимость лазера на парах стронция для решения задач лазерного зондирования газового состава атмосферы. - Оптика атмосферы и океана. 2011. т. 24. №7. с. 295-301.

26. Бочковский Д.А., Васильева A.B., Долгий С.И., Матвиенко Г.Г., Полунин Ю.П., Романовский O.A., Солдатов А.Н., Харченко О.В., Юдин H.A., Яковлев C.B. Многоволновой лазер на самоограниченных переходах стронция в задачах дистанционного газоанализа атмосферы. - Известия Высших учебных заведений. Физика. 2012. № 4. С. 95 - 102.

27. Бочковский Д.А., Васильева A.B., Долгий С.И., Матвиенко Г.Г., Полунин Ю.П., Романовский O.A., Солдатов А.Н., Харченко О.В., Юдин H.A., Яковлев C.B. Возможности применения многоволнового стронциевого лазера для дистанционного газоанализа атмосферы. - Прикладная физика. 2012. № 4. С. 100- 106.

28. Романовский O.A., Харченко О.В., Яковлев C.B. Методические аспекты лидарного зондирования малых газовых составляющих атмосферы по методу дифференциального поглощения. - Журнал прикладной спектроскопии, 2012, Т. 79, № 5, С. 799 - 805.

29. Ионин A.A., Климачев Ю.М., Козлов А.Ю., Котков A.A., Матвиенко Г.Г., Романовский O.A., Харченко О.В., Яковлев C.B. Возможности применения обертонного СО - лазера для дистанционного газоанализа атмосферы - Оптика атмосферы и океана. 2012. Т. 25, № 08. С. 702 - 707.

Печ. л. 2. Тираж 100 экз. Заказ № 56.

Тираж отпечатан в типографии ИОА СО РАН. 634055, г. Томск, пл. Академика Зуева, 1. Тел. 49-10-93.

УЧРЕЖДЕНИЕ РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК ИНСТИТУТ ОПТИКИ АТМОСФЕРЫ им. В.Е. ЗУЕВА СИБИРСКОГО ОТДЕЛЕНИЯ РАН ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ ОБРАЗОВАТЕЛЬНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ ВЫСШЕГО ПРОФЕССИОНАЛЬНОГО ОБРАЗОВАНИЯ НАЦИОНАЛЬНЫЙ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ТОМСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

ЛАЗЕРНОЕ ЗОНДИРОВАНИЕ АТМОСФЕРЫ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ МОЛЕКУЛЯРНОГО ПОГЛОЩЕНИЯ

Специальность 01.04.05 - оптика

ДИССЕРТАЦИЯ на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Научный консультант: доктор физико-математических наук

Матвиенко Геннадий Григорьевич

Томск - 2012

ОГЛАВЛЕНИЕ

Введение 5

ГЛАВА 1

ЛИДАРНЫЕ СПЕКТРОСКОПИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ ЗОНДИРОВАНИЯ АТМОСФЕРЫ 22

1.1. Основные спектроскопические эффекты взаимодействия оптического излучения, применяемые в лидарном зондировании 22

1.2. Лидарный метод дифференциального поглощения 29

1.2.1. Физические основы и математический формализм лидарного метода дифференциального поглощения 29

1.2.2. Анализ применения источников лазерного излучения для газоанализа атмосферы по методу дифференциального поглощения 32

1.2.3. Критерии потенциальных возможностей лидарного зондирования

малых газовых составляющих атмосферы по МДП и характеристики условий численного моделирования 40

1.3. Физические основы лидарного зондирования метеорологических параметров атмосферы методом дифференциального поглощения 44

1.4. Лидарное зондирования газового состава атмосферы

с помощью DIAL и DOAS 46

1.5 Краткие выводы по 1 главе 50

ГЛАВА 2

ОСНОВНЫЕ ТРЕБОВАНИЯ К ХАРАКТЕРИСТИКАМ ЛИДАРОВ ДИФФЕРЕНЦИАЛЬНОГО ПОГЛОЩЕНИЯ 51

2.1. Анализ систематических ошибок лидарного метода

дифференциального поглощения 51

2.1.1. Влияние вариаций метеопараметров атмосферы на точность априорного расчета коэффициента поглощения 54

2.1.2. Учет сдвига центров линий поглощения атмосферных газов давлением воздуха 58

2.1.3. Другие источники ошибок априорного расчета эффективного

коэффициента поглощения 61

2.2. Методика поиска информативных длин волн для зондирования газовых составляющих атмосферы 62

2.2.1. Критерии отбора линий поглощения 62

2.2.2. Алгоритм расчета пропускания атмосферы 67

2.2.3. Общая схема работы автоматизированной системы поиска 69

2.2.4. Пример работы системы поиска информативных длин волн 72

2.3. Результаты поиска информативных длин волн для зондирования газовых составляющих атмосферы 74

2.3.1. Информативные микроокна прозрачности для зондирования газовых компонент в диапазоне спектра 4.5 - 5.5 мкм 74

2.3.2. Результаты поиска в области нетрадиционных полос

излучения С02 лазера 77

2.3.3. Результаты поиска в области суммарных и разностных частот Излучения СО и С02 лазеров 80

2.4. Экспериментальная проверка результативности работы

методики поиска 85

2.4.1. Трассовый газоанализатор на основе СО и С02 лазеров с преобразователями частоты излучения 85

2.4.2. Результаты измерений фоновых концентраций малых газовых компонент в горной местности 88

2.4.3. Измерения газового состава атмосферы на преобразованных чстотах излучения в пригородной и загрязненной зонах промышленного центра 90

2.5 Краткие выводы но 2 главе 97

ГЛАВА 3

ЧИСЛЕННОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ЛИДАРНОГО ЗОНДИРОВАНИЯ ГАЗОВЫХ СОСТАВЛЯЮЩИХ И МЕТЕОПАРАМЕТРОВ АТМОСФЕРЫ МЕТОДОМ ДИФФЕРЕНЦИАЛЬНОГО ПОГЛОЩЕНИЯ 99

3.1. Возможности лидарного зондирования водяного пара и угарного

газа в средней ИК области спектра 99

3.2. Численное моделирование зондирования стратосферных и тропосферных профилей влажности в области спектра 3 мкм 103

3.3. Возможности определения выбросов окислов азота при бортовом базировании лидара 109

3.4. Применение вертолетного лидара на основе TEA СО2 лазера для обнаружения утечек метана и аммиака 111

3.5. Использование DF лазера в лидаре бортового базирования для Обнаружения аэрозольных и газовых выбросов 128

3.6. Результаты численного моделирования возможности обнаружения аномальных концентраций СН4 и С^в в приземном слое атмосферы спутниковым лидаром 138

3.7 Краткие выводы по 3 главе 145

ГЛАВА 4

ЛИДАРНЫЕ МЕТОДЫ ЗОНДИРОВАНИЯ МЕТЕОПАРАМЕТРОВ

АТМОСФЕРЫ И ИХ АППАРАТУРНАЯ РЕАЛИЗАЦИЯ 147

4.1. Метеорологический лидар МЕЛ - 01 148

4.2. Численное моделирование лидарного зондирования метеопараметров атмосферы в области спектра 2 мкм 158

4.3. Применение лазера на парах стронция для решения задач лидарного зондирования газового состава и метеопараметров атмосферы 163

4.3.1. Исследование режимов работы Sr лазера в полосах излучения

в области спектра 1 и 3 мкм 163

4.3.2. Отпаянный лазер на парах стронция 169

4.3.3. Выбор длин волн зондирования газовых компонент атмосферы 171

4.3.4. Исследование поглощения парами воды излучения лазера

на парах стронция 174

4.4. Краткие выводы по 4 главе 177

ГЛАВА 5.

ЛАЗЕРНОЕ ЗОНДИРОВАНИЕ АТМОСФЕРНЫХ ГАЗОВ С ПОМОЩЬЮ ШИРОКО ДИАПАЗОННЫХ ИСТОЧНИКОВ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ 179

5.1. Возможности преобразования частоты излучения фемтосекундных лазеров 180

5.2. Возможности применения преобразователей частоты излучения фемтосекундных лазерных импульсов в широкополосном лидарном зондировании атмосферы 183

5.3. Газоанализ атмосферы с помощью СО2 лазеров с различной шириной линии лазерного излучения 187

5.4. Широкодиапазонный СО - лазер в задачах лазерного зондирования

малых газовых составляющих атмосферы 191

5.4.1. Компактный щелевой СО - лазер 191

5.4.2. Результаты поиска информативных длин волн зондирования 195

5.4.3. Численное моделирование лидарного зондирования МГС атмосферы 204

5.4.4. Измерения сечений поглощения метана обертонным СО лазером

на выбранных линиях поглощения 209

5.5. Краткие выводы по 5 главе 214 ЗАКЛЮЧЕНИЕ 216 ЛИТЕРАТУРА 220

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность проблемы. В настоящее время в научных исследованиях прослеживается ярко выраженная тенденция интеграции знаний из различных областей науки, биологии и физики в частности. Применение лидарных спектроскопических методов зондирования для решения проблемы контроля состояния окружающей среды дает ряд несомненных преимуществ в получении бесконтактным способом необходимых данных для изучения газового состава и физических параметров атмосферы.

Малые газовые составляющие атмосферы (МГС), к числу которых относятся водяной пар, углекислый газ, озон, окислы азота и серы, угарный газ и целый ряд других, являются оптически активными компонентами атмосферы и оказывают существенное воздействие на протекание таких процессов, как погодообразование, загрязнение воздушного бассейна индустриальными выбросами, трансформация солнечного излучения, распространение оптических волн. В связи с этим возникает проблема разработки соответствующих приборов и методов анализа газового состава атмосферы, при этом наиболее интенсивно в последнее время развиваются дистанционные методы, которые, в отличие от стандартных контактных методов газоанализа, обеспечивают возможность получения данных с высокой оперативностью и в значительных пространственных масштабах.

Указанным требованиям в наибольшей степени удовлетворяют лазерные методы исследования газового состава атмосферы, основанные на использовании таких спектроскопических эффектов взаимодействия лазерного излучения с атмосферой, как резонансное поглощение, комбинационное рассеяние и флуоресценция.

Максимальным сечением взаимодействия из перечисленных явлений обладает резонансное поглощение лазерного излучения атмосферными газами, что и определяет высокую чувствительность метода зондирования, использующего это явление.

Метод дифференциального поглощения был предложен Счетлэндом в 1964 г. [1]. Суть метода заключается в том, что информация о концентрациях исследуемого газа вдоль трассы зондирования извлекается из сравнения

регистрируемых лазерных эхо-сигналов в узком участке спектра на двух длинах волн, одна из которых находится в линии (или полосе) поглощения исследуемой газовой компоненты, а вторая расположена в области либо слабого, либо полного отсутствия поглощения. При этом длины волн зондирования должны находиться достаточно близко друг к другу, чтобы спектральными вариациями рассеивающих свойств атмосферы можно было пренебречь.

Первые измерения вертикальных профилей влажности по методу дифференциального поглощения (МДП) были осуществлены Счетлэндом с использованием селективных линий поглощения водяного пара в области генерации рубинового лазера, при этом с помощью температурной перестройки длина волны рубинового лазера настраивалась на центр линии поглощения водяного пара 694.38 нм [1]. Профили влажности в работе [2] были измерены до высоты около 4 км. Дальнейшее совершенствование лидарных систем на основе рубинового лазера и применение высокоэффективных алгоритмов обработки лидарных сигналов позволило поднять потолок зондирования профилей влажности до 17 км [3].

В инфракрасной области спектра проводились измерения профилей газовых компонент атмосферы на горизонтальных трассах в области генерации СО2 лазера [4]. Существенно повышает возможности лидара использование когерентного приема лидарного сигнала [5], но подобные лидары являются в настоящее время уникальными. Измерялись также профили концентрации двуокиси азота [6, 7], двуокиси серы [8], озона [9, 10], закиси азота [11, 12], а также хлороводорода и метана [12].

Таким образом, в настоящее время лазерное зондирование МГС по МДП принципиально реализовано [13], однако, из-за технической сложности лидаров измерения проводились только периодически. В связи с этим ставится задача повышения эффективности и информативности каждого измерения, решение которой возможно путем анализа методических аспектов зондирования газового состава атмосферы.

Разработка эффективных параметрических преобразователей частоты на основе нелинейных кристаллов, позволяющих путем генерации гармоник, суммарных и разностных частот излучения ИК молекулярных лазеров перекрыть

спектральный диапазон от 2 до 18 мкм [14], являющийся наиболее информативным с точки зрения лазерного газоанализа по МДП, ставит проблему поиска линий поглощения, оптимальных для лазерного зондирования МГС. Такой поиск проводился, например, в [15], но без привязки к конкретным лазерным источникам. Результаты трассовых измерений концентраций МГС атмосферы приведены в ряде работ [16 - 30], в том числе с применением преобразователей частоты [25 - 28], однако, в упомянутых работах одновременно проводились измерения обычно только одного или двух газов. Применения преобразователей частоты совместно со средствами автоматизации позволяет существенно расширить список газов, измеряемых практически одновременно [29].

Ошибки измерений по МДП впервые были проанализированы Счетлэндом в 1974 году [31], и в дальнейшем анализировались в ряде работ [32-36], но эти исследования либо носили упрощенный характер, либо ограничивались анализом конкретных линий поглощения. В средней инфракрасной области спектра таких исследований не проводилось.

В настоящее время активно развиваются лидарные системы бортового базирования, в которых реализуется метод дифференциального поглощения [37 -39]. Эти системы благодаря своей большой мобильности дают возможность проведения детальных масштабных исследований малых газовых компонент атмосферы. В связи с этим активно проводятся исследования возможностей зондирования газов и метеопараметров атмосферы [34, 35, 37 - 40], однако, в большинстве работ авторы ограничивались вполне конкретными, заранее заданными параметрами лидаров и линий поглощения атмосферных газов, а также условиями и схемами зондирования. В средней ИК области спектра таких исследований практически не проводилось.

Развитие методов измерения профилей основных метеорологических элементов (температура, влажность, давление, скорость и направление ветра) без запуска шаров-зондов представляет значительный практический интерес. Лазерное зондирование атмосферы предлагает ряд методов дистанционного определения метеорологических параметров [42], основанных на взаимодействии лазерного излучения с естественными атмосферными полями. Однако для обеспечения

полноты измерения всех метеоэлементов в одной лидарной системе необходимо сочетание различных лазерных методов. На практике в метеорологических лидарах имеется возможность реализации как двухчастотного, так и трехчастотного метода дифференциального поглощения для зондирования метеопараметров [43].

Необходимость соблюдения требований международных стандартов здравоохранения к лидарам [44], предназначенным для контроля окружающей среды, в том числе метеорологических параметров атмосферы, приводит к целесообразности использования источников лазерного излучения, функционирующих в безопасной для глаз области спектра, в частности лазерная техника в последнее время предлагает к использованию новые перспективные активные среды на основе Тш, НогУАв, Тш,Но,Сг:УАО, Тш,Но:СёУ04, с генерацией в области длин волн 2 мкм [45]. В связи с этим представляет определенный интерес исследование возможностей лидарного зондирования метеорологических параметров атмосферы по методу дифференциального поглощения в области спектра 2 мкм.

Спектральная область излучения многоволнового лазера на самоограниченных переходах стронция весьма привлекательна для дистанционного газоанализа, поскольку она совпадает, во-первых, с окном прозрачности атмосферы в диапазоне длин волн 1 - 4.5 мкм, во-вторых, с полосами поглощения целого ряда естественных и загрязняющих компонент атмосферы и, в-третьих, чувствительность фотоприемников на основе 1п8Ь имеет в этой области спектра рекордные значения. Стронциевый лазер, таким образом, является перспективным устройством для различных применений в дистанционном лазерном зондировании, спектроскопическом газоанализе, медицине и т.д., где он способен конкурировать с известными полупроводниковыми [30, 137], химическими НБ/БР лазерами [184] и преобразованными и обертонными частотами СО и С02 лазеров [91, 175].

О возможности использования в трассовом анализаторе влажности одной из линий стронциевого лазера (1=6,456 мкм) сообщалось в работе [78]. Измеренный коэффициент ослабления оказался слишком большим для исследования атмосферного водяного пара на трассах порядка сотен метров (при прохождении трассы —100 метров остается всего лишь 2 *10"4% посланной мощности). Однако была показана возможность осуществления контроля влажности атмосферы только

на коротких (1-10 м) трассах. Представляется актуальным исследование возможностей применения многоволнового лазера на самоограниченных переходах Sri и Srll для лазерного дистанционного зондирования методом дифференциального поглощения газовых составляющих и метеорологических параметров атмосферы.

Современные лидары дифференциального поглощения, как правило, позволяют контролировать лишь несколько газовых компонент атмосферы [13]. Используемые в их составе мощные источники излучения, такие как СО2, DF (HF) лазеры имеют ограниченное число спектральных совпадений линий излучения и линий поглощения атмосферных газов. При этом одновременный спектрально-временной анализ многочастотного отклика атмосферы в принципе не возможен из-за необходимости перестройки частоты излучения. Этого недостатка лишены ИК Фурье-газоанализаторы, однако, из-за отсутствия мощных широкополосных источников когерентного излучения, в их составе используются маломощные тепловые источники излучения. Они позволяют проводить лишь интегральные измерения с длиной измерительных трасс до нескольких сот метров с использованием специальных отражателей.

Из всех лидарных методов, использующихся в газоанализе, наибольшим сечением взаимодействия обладает метод дифференциального поглощения, однако в стандартном МДП должно выполняться требование монохроматичности лазерного излучения. Широкий спектральный профиль лазерного излучения уменьшает эффективный коэффициент поглощения, что снижает чувствительность измерений. Наличие аэрозоля в больших количествах также ведёт к существенным ошибкам МДП. Наконец, проблема стандартных измерений МДП (особенно тропосферного озона), использующих только две длины волны, означает, что наличие мешающего поглощения (сторонними газами, например, диоксидом азота) не учитывается, что приводит к ошибкам, вызванным неточностью априорного знания коэффициентов поглощения.

Этих недостатков позволяет избежать метод дифференциальной оптической абсорбционной спектроскопии (ДОАС) [46]. ДО АС позволяет проводить спектрально разрешенные измерения в широкой полосе, что обеспечивает идентификацию нескольких газов даже в случае перекрывания полос поглощения.

Ещё одним преимуществом метода является независимость от аэрозольного и молекулярного рассеяния благодаря технике фильтрации высоких частот, используемой для получения спектров. Однако возмо�