Магнитооптика редкоземельных соединений: энергетический спектр магнитоактивного иона и характер четных и нечетных по намагниченности эффектов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

АКАДЕМИЯ НАУК РЕСПУБЛИКИ УЗБЕКИСТАН ОТДЕЛ ТЕПЛОФИЗИКИ

РГ5 Од Р Г 8 ОД

2 1 СЕН -г, 2 Р Г"Н На правах рукописи

" tJJJ УДК 537.632.2,4

СОКОЛОВ БОРИС ЮРЬЕВИЧ

МАГНИТООПТИКА РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ СОЕДИНЕНИЙ: ЭНЕРГЕТИЧЕСКИЙ СПЕКТР МАГНИТОАКТИВНОГО ИОНА И ХАРАКТЕР ЧЕТНЫХ И НЕЧЕТНЫХ ПО НАМАГНИЧЕННОСТИ

ЭФФЕКТОВ

(Специальность 0j.04.05. -Оптака)

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Ташкент - 1998

Работа выполнена в Ташкентском государственном университете ичсвиЛТирзо Улугбека

Официальные ошюшмпы: Доктор физико-магсмяшчсских наук,

профессор Звездин А К.

Доктор фнзпко-матсмашчсишл наук, профессор Алимов Д. Г.

Доктор физико-ма1ечагнческцх наук, профессор Куваидыков О.К.

Ведущая организация: МИЭТ (Московский институт

электронной техники, г. Зеленоград, Россия)

Защита состоится ^I^t^C^fjZ^jJ^1998 года в ff """часов на заседании специализированного Совета Д 015.90.01 при Отделе теплофизики АН Республики Узбекистан

По адресу: 700135, г.Ташкент, Катартал, 28

С диссертацией можно ознакоми гься о библиотеке Оiдела теплофизики All Республики Узбекистан

Автореферат разослан^ Г

Учений секретарь специализированного Совета доктор физнко-магемапмес/огл тук " AT. Мир заев

Актуальность темы. Значительное развитие магнитооптических (МО) нгслелований в 60-70 годы было стимулировано получением новых магнито-улоряцочениых диэлектриков, обладают!« большими величинами МО ;эф-фектоп. В первую ичерсдь сюда относятся редкоземельные (РЗ) соединения, в состав которых также входят ионы переходных элементов группы железа (ферритьыракаты (ФГ>, ртоферрирд и др. родственные им магнитные окислы). Появление этого класса ¿агшпных материалов, прозрачных в инфракрасной (ИК) и частично прозрачных в ви щмой области спектра, открыло широкие перспективы пр1менешм МО эфф-.' то в в различных областях опто- и микроэлектроники - прежде всего для создания на их основе пршшгашально новых систем отображеши, обработки и хранения информации.

Кроме чисто практического интереса МО исследования РЗ соединений представляют большой научный интерес с точки зрения физики оптичеЬких и магнитных явлений в магнетиках, имеющих в своем составе ионы с йезамо-роженным орбитальным моментом Ь. Благодаря высокой чувст вительности МО эффектов к внешним воздействиям, такие исследования позволяют пйлучатъ важную, часто труднодоступную для другие физических методов информацию р величинах микропараметров различных взаимодействий, формирующих магнитную структуру магнетиков; выявигь связь материальных тензоров, характеризующих физические свойства кристалла, с электронной структурой и энергетическим спектром магнитоактивных ионов.

На момент начала работы над. диссертацией достаточно подробно были изучены МО явления в соединениях, магнетизм которых обусловлен слабоани-Ютроииыми магнитными ионами с нулевым или замороженным орбитальным моментом в основном состоянии (соединения ионов группы железа, а также иона Еи:+). Величина МО эффектов в этих магнетиках относительно невелика, а для их описания с успехом использовалась феноменологическая теория, основывающаяся на разложении тензора диэлектрической проницаемости кристалле ч ряд по степеням магнитного порядка (намаг ниченности, вектора антиферромагнетизма и т.п.), при этом линейные и квадратичные члены разложения определяют нечетные и четные МО эффекты соответственно. Микроскопически теория дает для описания поведения м8 явлений в этих соединениях

зависимости от темпераэуры, внешнего магнитного поля и его ориентации в кристалле аналогичные полученным при феноменологическом рассмотрении.

Исследования МО свойств РЗ парамагнетиков, выполненные в 60-70 годы, имели в основном прикладную направленность - поиск прозрачных материалов для оптических модуляторов и затворов. Однако из-за сильной температурной зависимости МО эффектов эти материалы не нашли широкого применения и интерес к изучению их магнитооптики значительно снизился. Более систематически в зто время изучались магиитоупорядочеиные РЗ соединения, в частности, РЗ фе, риты-гранаты (РЗФГ). Поскольку РЗФГ в силу своей кубической кристаллической структуры не обладают естественным двупре-ломлениём, казалось, что их МО свойства могут быть достаточно просто описаны с использованием небольшого числа констант. Однако уже первые экспериментальные результаты показали необычное с точки зрения существовавших в то время представлений поведение МО эффектов в этих кристаллах:

- выяснилось, что четные и нечетные МО эффекты в них сравнимы по величине; ' ;

- температурная зависимость их магнитного линейного двупреломления (МЛД) не описывалась феноменологической теорией, оперирующей квадратичной зависимостью МЛД от намагниченности;

- оказалось, что для• этих кристаллов характерна так называемая невзаимность оптических спектров;

- экспериментально наблюдаемая полевая зависимость эффекта Фарадёя (ЭФ) в РЗФГ не укладывалась в рамки традиционной теоретической модели.

Для объяснения особенностей в поведении МО эффектов в РЗФГ рассматривались различные причины, которые в конечном счете могут быть сведены к двум основным:

- поскольку кроме РЗ подсистемы РЗФГ имедет вторую магнито-активную Подсистему, Образованную ионами железа, и вклады РЗ и железной подсистем в магнитооптику могут быть не аддитивны, то возможное изменение МО свойств

. железной подсистемы в ряду РЗФГ при переходе от одного РЗ иона к другому приводит к кажущемуся несоответствию теоретических представлений данным эксперимента;

- магнитострикционные деформации приводят к искажению первоначально кубической кристаллической решетки РЗФГ, что и обусловливает более сложное по сравнению с предсказаниями теории поведение МО эффектов в этих кристаллах. /

Т.е. считалось, что существующие теоретические представления являются в принципе верными и требуют лишь уточнения с учетом перечисленных выше (а

I

также и возможных друпк) обстоятельств. ' :

Однако, на наш взгляд, главной причиной наблюдаемого несоответствия между теорией и экспериментом являются индивидуальные микроскопические параметры (структура энергетического спектра, тип основного состояния, характер g-тeшopa и т.п.) РЗ ионов в кристаллах, которые в рамках тради-

I

цис иного теоретического подхода не учитывались. Экспериментальная проверка этой точки зрения на магнитооптику РЗ соединении, а также выявление взаимосвязи макроскопических МО свойств кристалла с микроскопическими характеристиками сходящих в его состав магнитоактивных ионов, и яйляется

I

осноьным направлением данной диссертационной работы. '

Для решения поставленных в работе зада1! РЗ соединения со структурой граната являются удобными модельными объектами: -МО характеристики РЗ гранатов сильно изменяются при замене в их составе одногр РЗ иона другим; -их кристаллическая структура, магнитные и; оптические свойства достаточно хорошо известны; - различными методами определены энергетические спектры

■ I

РЗ нонов в гранатах. Однако интерпретация данных, полученных на РЗФГ (а до

1

момента начала работы над диссертацией изучение МО эффектов в гранатах . проводились в основном на этих соединениях) затруднена тем, что 01Ш являются многоподрешеточными ферримагнетиками и имеют, как уже отмечалось, наряду с РЗ вторую магнитную подсистему, состоящую из нонов железа. Это приводит к необходимости учета обменных взаимодействий между различными маппгто-активными ионами в ФГ, параметры которых в настоящее время известны недостаточно полно, вследствие чего невозможно точно рассчитать вкл.а РЗ ионов в магнитооптику этих кристаллов и сопоставить теоретические рксчеть! с данными эксперимента. Поэтому чтобы в чистом виде выявить вклад ('} еонгщ п МО эффекты и разобраться в исобеиностя- МО явлений в мзгоемтх.

содержащих ионы с ншамороженным орбитальным моментом, в качестве объектов исследований были выбраны изоструктурные РЗФГ соединения, содержащие только РЗ Магкитоактивные ионы - РЗ гранаты-галлаты и гранаты-алюминаты. В процессе работы над диссертацией выяснилось, что некоторые важные черты МО эффектов наиболее просто могут быть экспериментально исследованы в РЗ соединениях, структура которых не имеет дальнего порядка Эти исследования были проведены в аморфном соединении - стекле Ег(Р03)3.

Целью настоящей работы является исследование четного (МЛД) и нечетных (ЭФ и магнитный круговой дихроизм (МКД)) МО эффектов в ряду РЗ гйллатов-гранатов (РЗГГ) и алюминатов-гранатов (РЗАГ) в широкой области температур; изучение зависимости МО эффектов от характера энергетического спектра РЗ иона в этих кристаллах, а также выяснение на примере РЗ гранатов взаимосвязи между магнитными, оптическими и МО свойствами магнетиков, содержащих ионы с L*0 в основном состоянии.

Для достижения этой цели было необходимо:

1 .Провести систематические экспериментальные исследования магнитных, оптических ji МО свойств РЗАГ и РЗГТ с различными РЗ ионами. 1

2.Выясшть природу четных и нечетных МО эффектов в этих кристаллах.'

3.Установить характерные особенности МО эффектов в РЗ гранатах, связанные со структурой энергетического спектра и типом основного состояния магнитоактивного иона.

Научная новизна:

1.Впервые определены вклады различных микроскопических механизмов, определяющих магнитооптическую активность (MOA) ионов лантаноидного ряда в кристаллах со структурой граната

2.Показана важность учета механизма "смешивания" при описании ЭФ в РЗ соединениях: в частности, учет этого механизма позволяет объяснить необычное с точки зрения традиционных представлений поведение температурной зависимости ЭФ в гранатах с ионами Sm3+,Eu3+ и Gd3+.

3.Впервые исследована MOA в области длин волн первых 4f-» 5d -переходов в РЗ ионе в гранате TbgjYyiAlsO^. Предложена микроскопическая

req'-iti'iecrh мз,г..;;:ь, кеяротигоргчиьо oiiiiciшшзпш МОЛ iiuiri Tblv '« i;;r, r.ivte.

■ГОлнозшч :o уствдеялеиа пртрода ошических переходов, OTiiCivieeumix за MO ciioiicT:s.i РЗ гр.-^зтов n шдамом и ближнем 1 IK длагпзонах спектра.

5.Проведена зисс^ткеиталыш проверка корректности прнблшенпз Джада - Офелтта дог» crssczsm МО эффектов в РЗ соедапгтгтх, обусловлен;!!« электродиполыпиш 4f-> 5d -переходами: показано, что теоретическая модель, основывающаяся из этом прЕЙлнжегаш, позволяет, с едппой точки зрения описать всю совокупность дгниых, полученных из исследскатш МО эффектов и видчмой и блгашей IIIC с&готях спектра.

6.Впервие исеяедеггло МЛД в широкой области температур в ейлтних мапштипх полах в ^огеяя^ески рззунорядочеииом РЗ соединении - 'стекле Е|(РОз)|. Устаповллиt п «плюски объяснены зэвоног.ггркостн нолевой к Tc\ii;cpi гурной ззшег. глета ЛЛД в этом соединении, кг.честпомо отлит.!-ючигся от иредползгглтг-гп я феноменологической ucpau.

7.Ва?рни« : полете и орилитимпньне яавпеимнпм МЛД и ¡ччу 1*3 Л Г н ГЗГГ скшсъ; тошеротур 78 -'ЗООГС и «мчв.чепа ечяэь межту ?■ "¡(»актером i> Mi -. | !•.'■. г, Men-miocrn :>;его >}фч?;'тл и eip; ктур:»й siiepf,*-HVIXWirt CIWKipi ГЗ ! MS.

8.Hi анализа 1.о;:учгиш.!чгиепернмеииш.шк ^иулиаюв ti>> Э'1' н МЛД в ГЗ соединениях cufpivie/iciiu грлшшы прчттшч.-сш феномгнолоыческой тесрин четных н исгсишх МО явлений, конгр-лшироватл и угочненм по;1о:кеи!!.1 мнкросеоянчестй теории. Покати ю, чго .гшономернт.чн иопедеинч

. четных п ii "ie!ii!.i\ МО эффпкю», uuTcismoiKiis из феиоменопоппесгой теории, ав лаются частпин случаем гиттамостей этих зф}.ектов м ieMt>ep:irypi), внешнего мпгнпшого ноля и его орлепгшит в кристалле, следующих ю микроскопического рассмотрения.

Совокупность полученных в диссертации результатов является решение« такой научной рроблемц Mai кинооптики как установление микроскопических механизмов, огветстаеиных зз МОЛ РЗ ионов, а также выявление imittiocfmn макроскопических МО свойств кристалла с энергетическим спектром и: элек1рошюй поляризуемое!но входящих в его с »став мапштоактивных иокоп.

*

. Научная нпракпйескАя ценность работы. Научная значимость диссертации определяется тем, что ее результаты существенно расширяют физические представления о взаимодействии света, с магнетиками, магнетизм которых обусловлен. ионами с незамороженным орбитальным моментом, а также решают ряд важных вопросов, связанных с .установлением микроскопических механизмов МО эффектов р РЗ соединениях и выяснением взаимосвязи макроскопических МО свойств магнетика с индивидуальными особенностями электронного спектра РЗ иона, сформированного под действием кристаллического и внешнего магнитного nonef Результаты, проведенных исследований показывают, что необычное с точки зрения традиционных представлений поведете МО эффектов в РЗ соединениях имеет квантовую природу и связано со структурой энергетического спектра магаатоактивного иона в кристалле.

Проведенные в работе исследования оптических, магпитных и МО свойств РЗАГ и РЗГТ, их связи между собой, а также с энергетическим спектром РЗ ионов, способствуют решению такой актуальной прикладной задачи матери-аяоведеяия, как целенаправленный поиск новых магнитных материалов; с заданными кярактеристиками. В частности, выявленные в работе закономерности в поведении МО эффектов, позволяют создавать на основе иссле-довашшх кристаллов МО среды, не имеющие дисперсии эффектов в видимой области спектра, а также обладающие высокой температурной стабильностью фарадеевского вращения. Эти материалы перспективны для использования, прежде всего, в элементной базе таких приборов и устройств оптоэлектроиики, к стабильности МО характеристик которых предъявляются повышенные трсбо-вшшя (модуляторы и преобразователи поляризации света, сенсоры различных физических полей и т.п.)

На защиту выпосятся;

1.Результаты экспериментальных исследований.частотной и температурной зависимостей ЭФ в ряду РЗАГ и РЗГГ в видимой и ближней ИК областях спектра. '

2.Методнка разделешм вкладов различных микроскопических механизмов MOA, формирующих фарадеевское вращение РЗ гранатов.

3.Интерпретация полученных экспериментальных данных по МОА РЗ гранатов с точки зретм микроскопической теории, учитывающей "перемешивание" под действием внешнего иапттного поля электрета.« состояшй РЗ иона. • .

4.Результаты исследоваш1Й спектра поглощения, ЭФ и МКД в области ^упт волн первых разрешешпдх элехтродипольных 4Г —> 5(1 -переходов в РЗ ионе в гранате ТЬо^УхвА^Ои, а также микроскопическая модель, учитывающая Характер штарковской структуры энергетического спектра иона ТЬ3+, позволяющая объяснить наблюдаемое поведите МОА этого нона в гранате.

5.Результаты экспериментальных нсследовагаш и выявленные закономерности МЛД в РЗАГ и РЗГГ, имеющих в своем составе рззличнне РЗ ионы, 'а также в метафосфатном стекле Ег(г03)3. Интерпретация наблюдаемой* поведения МЛД в исследованных РЗ соедшгениях в рашких микроскопической теории с учетом реальней структуры энергетического спектра мапштоакигеноЛ) иона. < • .

Апробзшм рзботн и публикацией. Основные результаты диссертацпт! представлялись, докладывались и обсуждались па международных конференциях по магнетизму "ГМепшд -84" (ФРГ). "Мегтад -90" (США), Всесоюзной конференщга "Теоретическая н прнкладпхч оптика" (Лешшград, 1986), Всесоюзной школе-сешщгре "Новые магнитные материалы микроэлектроники" (Ташкент, 1988), Всесоюзной конференции по физике магнитных яолст«! (Ташкент, 1991) и опубликованы в 26-т.ч статьях, список которых прпведеп п конце автореферата.

Личное участие соискателя:

1.Соискателем определялись цели н задачи исследований, осуществлялись обобщение, анализ и обработка экспериментальных да!шых, а также их интерпретация в рамках существующих микроскопических моделей.

2.Приводимые в диссертации экспериментальные результаты «олучеш лично соискателем.

3.Основные исследования работы проведены на эксперимента! 1Шх< установках, разработанных и собранных самим «"^искателем.

Г.1 дисссршщш используется михрогковдчссхая теория МО. явления, раз бигзя Звездшшм А.К. п Поиовьш А.И. Зкгтр!2;'.сш'аш>!:ив дюшые, полученные в диссертации, соноеташыются с результата:,и теоретических расчетов, выполненных Ватневим У.В. и Попоиш А.М. Числешше расчеты из ЭВМ проведены Пеюзасилом В. и Тугушевыы • Р.И. Значительная часть элехтротшых узлов экспериментальных установок разработана соискателем в сотрудничестве с Скгалом Г.П. Исследования МЦЦ в стетшг Ег(РОз)з в сильных мандатных полях осуществлен» Ведерниковым IIФ. Большая часть исследованных -в диссертации кристаллов Еырас.епа Миллем Б.В. Всем перечисленным выше коллегам соискатель выражает свою искреннюю признательность.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения н списка цитированной литературы. Диссертация изложена на 239 стрдшщах машинописного текста и содержчт 45 рисунков, 6 таблиц, 213 наименований цитированной литературы.

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении аргументируется актуальность темы диссертации, сформулировала цель исследований, указаны основные результаты и положения, выносимые на защиту; крагкЪ излагается содержание работы и се научная и практическая значимость.

В первой главе, имеющей обзорный характер, приведены сведения о крис-. таллотрафнческих, магнитных и оптических свойствах РЗ гранатов, а так/ке дшшые об энергетическом спектре РЗ ионов в этих кристаллах; рассмотрены основные положения феноменологической теории МО явлений и микроскопической теории электронной поляризуемости РЗ ионов, учитывающей влияние кристаллического и внешнего магнитного полей на энергетический спектр мапштоактивного иона, имеющего ненулевой орбитальный момент в основном состоянии; уточняются задачи работы.

. Показано, что феноменологическая теория, основывающаяся на представлении тензора дюлектрическон проницаемости кристалла в виде разложения в ряд по степеням его намагниченности, в общем случае, испытывает сущес-

твениые трудности при интерпретации результатов экспериментальных исследований МО явлений в РЗ кристаллах. В рамках имеющейся микроскопической теоретической модели, основывающейся на приближении Джада - Офельта, рассматривается связь между макроскопическими МО свойствами кристалла и тензором микрополяризуемостц машитоакпсвного иона, входящего в его состав. Отмечено, что в ряде случаев поведение МО эффектов в РЗ соединениях, вытекающее из микроскопического рассмотрения, существенно отличается от предполагавшегося в феноменологической теории. i.

Во второй главе приводится описание экспериментальных установок и методов исследования магнитных, оптических н МО свойств РЗ соединений, а также сведения об образцах. Для исследований использовались монокристаллы гранатов-галлатов R3GajO¡3 (RGG) (R. =» Y, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Er.lTra) и гранатов-алюминатов R3AI5O11 (RAG) (R = Y, Gd, Tb, Dy, Но, Er, tm.Yb), TbojY2,gA]5Oi2(YAG.Tb), а также стекло Er(P03)3. :

Измерения магнитной восприимчивости проводились с использованием автокомпенсационного вибраыапштометра в постоянном магнитном поле напряженностью до 20 кЭ. Экспериментальная Остановка позволяла приводить исследования в температурном шпервале -4,2 - 600К с относительной среднеквадратичной ошибкой в величине магнитной восприимчивости ~ 2%.

Спектры поглощения РЗАГ и РЗГГ измерялись в диапазоне длин воли 400j-700 км при Т = 295К. Оптическое поглощение в YÁG; Tb изучалось в области 200 - 350 нм, при температуре 78 и 295К. Для исследований применял^ спектрометр СФ -26 со спектральным разрешением ~ 1 - 2 нм в видимой и ' 0,5 нм в УФ области спектра.

Разработанный комплекс экспериментальных установок позволял выполнять исследования ЭФ в спектральном диапазоне 400 - 700 нм в температурном интервале 80 - 295К и на лазерных длинах волн 630 и 1150 км в области 4,2 • 600К. Спектральные зависимости ЭФ и МКД в YAG: Tb измерялись в УФ области от 230 до 350 нм в диапазоне температур 78 - 295К.

Измерения ЭФ в видимой и УФ областях спектра проводились в переменном магнитном поле напряженностью до 4,5 кЭ с использованием ян-тенсивностного метода peí истрацин угла поЮрота плоскости поляризации. При

исследованиях МКД дЛя создания циркулярно поляризованного света примелялсг ромб Френеля. Относительная погрешность ,в измеряемых величинах фарздеевского вращения в видимой области спектра составляла ~ 2%, в УФ области ЭФ и МКД измерялись с относительной ошибкой ~ 2 - 10%. При этом разрешение по длинам волн составляло ~ 1 нм.

На лазерных длинах волн 630 и 1150 ни ЭФ измерялся в постоянном магвитаом поле до 20 кЭ методом, использующим модуляцию поляризации света с помощью вращающегося поляризатора Для регистрации угла фарадеевского вращения применялись специально разработанные для этой цели фазометры. Относительная ошибка в величинах ЭФ при исследованиях на этой установке не превышала 1%.

Для исследований МЛД была создана экспериментальная установка, позволяющая проводить измерения на лазерной длине волны 630 им в температурном . интервале 4,2 - 295К в постоянном мапштном поле до 20 кЭ. Магнитное поле Н ориентировалось в плоскости, а направление распространения света - перпендикулярно плоскости образца, при этом плоскость поляризаций падающего на образец света составляла угол 45° с направлением ¡11. МЛД определялось по сдвигу фа! а = 2к (пй - щ.) с1 А. между двумя световыкш волнами, линейно поляризованными вдоль и поперек направления Н и характернзующнмнс; показателями преломления пц и ги ^ответственно ((] -толщина образца, X - длина волны света). Величина а измерялась при помощи четвертьволновой фазовой плаепшки традиционным методом с модуляцией' аз;<-мута плос-ости поляризации света Чувствительность экспериментальной установки по углу а составляла ~ 0,001°, что при пересчете на разность Дп = (ну - П1) для используемых образцов толщиной ~ 1,5 мм составляет 5 5-Ю"9. Относительная погрешность измерений Дп во всех экспериментах не превышала

С

7%.

В приложении к этой главе описан измеритель слабых постоянных или медленно меняющихся (апериодических) магнитных полей, разработанный на осюае ЭФ в эпитаксиальной пленке В1- содержащего ФГ. Как показали нолевые

испытания, прибор характеризуется пороговой чувствитеяъясдтья» по Н о уровне ~ 5-10'5 Э 'при постоянной времени ш1тегрированкя ~ 1с). ?

Третья глава посвящена исследованиям ЭФ в РЗАГ я- РЗГГ, ккггзккр; о своем составе ионы с ЬД.! * О в основном состоянии В «зпгле зтвЯ глзгы излагаются некоторые аспекты существующей мшсроскоютесг.ой теории! Р.{ЭА, необходимые для ее сопоставлениям данными экспергшгитз; приводится <^5зср результатов многочислешшх зксперимецталших исследоватш ЭФ в РЗФГ. На

основе проведенного анализа показано, что несмотря па бадшйй

' , I

экспериментального материала по исследопашим ¡ррпдсевскокэ вращеш» ^

РЗФГ, к моменту начала работы над диссертацией и® Сил устапозяев ззкои,

однозначно описывающий полевые и темпера гурниг зависимости нечетких КО

эффектов, обусловленных РЗ ионами, в широкой области мапшткых пс!яе» ^

' I !

температур. Здесь же указывается, что основное трудности, не. позволяющий

• ! 1

однозначно интерпретировать экспериментов, связаны со слйяагоа

магнитной структурой РЗФГ, содержащей нп ряду с РЗ вторую магнитную подсистему, образованную попами Ре5*. С иглыо нсклю'пггь эту сложность н разобраться в особенностях МОА'РЗ ионоа в работе были- проведены экспериментальные исследован--я фарадееского вращения в более простых по сравнению с РЗФГ соединениях - грснатах-галлатгк и- алюминатах, магнетизм! которых обусловливается исключительно РЗ ионами. Эти грянлты остлются! парамагнитными вплоть до температур - 1К, поэтому во всей' температурной > области 4,2 - 600К, в которой проводились исследования, их магнитные свойства | могут быть достаточно легко интерпретированы в рамках существующей теории, что позволяет в чистой виде выявить взаимосвязь между ЭФ и намагниченностью РЗ подсистемы.

Известно, что вдали от собственной частоты м0 оптического перехода, ЭФ в парамагнетиках может быть представлен как [ 1 ]:

V = - со2 (со02 - о>2)-'[2соо(соог - со2)"'А + В + ОД, (1) где V - константа Верде; ю - частота наблюдения; % - магнитная «иснрми!* чивость; А,Н,С - некоторые не зависящие от температуры и частоты козф ( !>-

циенты, определяющиеся спектроскопическими параметрами оптического перехода. ' ' '.

Первое , слагаемое в квадратных скобках в (1) - "диамагнитный" вклад -связано с расщеплением уровней основного и возбужденного состояний иона, между которыми происходит переход со о- Второе слагаемое - вклад "смешивания", возникающий вследствие "примешивания" в поле к термически заселенному основному близлежащих возбужденных состояний иона Третье слагаемое - "парамагнитный" вклад, обусловленный различной заселенностью подуровней основного состояния магнитного иона

Поскольку в общем случае ЭФ определяется большим числом оптических переходов с частотами <оа. то для анализа данных эксперимента необходимо просуммировать (1) по всем актуальным переходам. Однако из-за того, что в настоящее время нет точных данных о спектре возбужденных состояний РЗ ионов в кристаллах, провести такое суммирование можно лишь приближенно в рамках той или иной модели. В решении этой проблемы существуют два

подхода Согласно одному ш шк считается, что вдали от собственных частот

I

переходов (т.е. при условии ш«»«) можно пренебречь разностью частот ю« (приближение Джада - Офельта) [2]. Тогда фарадеевское вращение представляется в виде:

У=-с»г(ш2о-сог)-1С1(2-Е)в,х-Хэт] , (2) где юо - частота переходов из состояний основного мультиплета РЗ иона в разрешенные возбужденные термы; g - фактор Ланде основного мультиплета; % -магнитная восприимчивость, определяемая основным мультиплетом; хV» - ван-флековский вн. ¡ад в восприимчивость.

Т.е. в модели, основывающейся на приближении Джада - Офельта, ЭФ определяется суммой двух противоположных по знаку вкладов - "парамагнитным" и "смешивания". Альтернативный приближению Джада - Офельта подход обсуждается в [3]: сильное расщеплете кристаллическим полем возбужденных состояний РЗ нона приводит к появлению значительного по величине кристаплополевого "диамагнитного" вклада в ЭФ. Соответствующее теоретическое рассмотрение показывает, что в этом случае фарадеевское

вращение формируется "парамагнитным" и "диамагнитным" механизмами, причем кристаллополевой "диамагнитный" вклад, вообще говоря, анизотропен,

может быть сравним по величине с "парамагнитным" и изменяется с

2 / температурой по закону ~ Т [3]. • ;

Выполненные в работе исследования полевой, ориентационной и температурной зависимостей ЭФ :в РЗАГ и РЗГГ и сравнение полученных результатов с Данными по намагниченности показало, что во всем исследованном температурном интервале 4,2 - 295К фарадеевское вращение определяется двумя механизмами МОА - "парамапштным" и "смешивания". В то же время вклад "диамагнитного" механизма оказался меньше величины экспериментальных ошибок и его не удалось надежно выделить из суммарного эффекта

Результаты измерений дисперсии ЭФ в совокупности с данными по

' I

температурной зависимости фарадеевского вращения и магнитной восприимчивости. исследованных гранатов позволили с - использованием формулы (1) определить коэффициенты В и С, соответствующие им величины вкладов "смешивания" и "парамагнитного", а также найти "эффективные" частоты coq оптических переходов, обусловливающих наблюдаемое МО вращение в различи ных РЗАГ и РЗГГ. Результаты анализа экспериментов для всех исследовании^ гранатов представлены в табл.1 (ЭФ в гранатах с ионами Sm3+,Eu3t и GcH подробно рассмотрен в следующей главе). Укажем, что приведенные в табл.11 значения получены с учетом гиромагнитного ЭФ [4] и вклада от вращения диамагнитной матрицы ГТ и АГ, который считался равным ЭФ в диамагнитных гранатах YGG и YAG соответственно.

В' первом столбце табл.1 представлены отношения величины вклада-'смешиваиия" V0" к "парамагнитному" вкладу V"* при Т= 295К, из которых следует, что при комнатной температуре величина вклада "смешивания" для фанатов, содержащих ионы Nd3\Tb34' и Dy3* составляет - 5 • 10% от "парамагнитного"; для остальных гранатов отношение VCIW"P сравнимо с величиной ошибок, поэтому для них принято В=0. Примечательно, что для гранатов с ионами Nd3+, Tb3t и Dy3* относительная величина

Табл. 1

.Гранат у^уу"» при 295К Ожсп. • (икн'смЭ) Сиор. (мин/см-Э) В (мин/см-Э) (ни) X (нм)

ШэйиОп -0,0810,02 1460012300 18200 -0,1110,05 233125 224

ТЬз<Ь|Оа -0,07±0,01 4149114 4100 -0,2910,01 22912 271

ТЬ«А1>Оа -o.ioio.oi 4000152 -0.41Ю.06 26412

Оу,Са,Оа -0,0510,01 31201205 5900 -0,0610,02 20715 203

1>у3А1,Оц -0,03±0,01 3785137 -0,1610,02 21213

ЕгэОа,Оц •0,0310,02 40321945 5000 0 108115 |

Ег,МОи -0,01±0,02 488311531 0 101122 I

Тп1)Са;Оц 0,0110,02 -335125 2000 0 280122 -

Тт3А1)Ои -0,0110,02 -264132 0 284128 - 1

Но,А1,Оа 010,01 32751105 6000 0 180114 <200

(Ш>,02 -30001110 -5000 0 230112 19 9

ОДОаЮи 0 0 - .

ОДАЬОц 0 - - ■

5ш)Са)Ои 0 0 - 120122 200.

Еи£а,Ои - 52001375 6500 - 261123 265

гт,к 11,00

вклада "смешивания" в ЭФ оказывается примерно в 5 - 10 раз больше

соответствующего вклада в намагниченность этих гранатов. Хорошей иллюстрацией влияния вклада '^смешивания" на ход температурной зависимости ЭФ являются графики, представленные на рис.1. Видаю, что для ТЬвв в пределах точности эксперимента величина произведения не зависит от температуры,

поскольку в исследованном ,темпе-

I . ;

рзтурпом интервале магнитная

' 1 1

восприимчивость этого раната подчиняй ся закону Кюри - "Г1

Рис. 1

(т.е. X« и 0), в то же время, в согласии с (1), произведение VT не остается постоянным, а линейно убывает по абсолютной величине при повышении температуры. ; ■ . ' ' j

В седьмом столбце та(3я.1 представлены известные из результатов оптических измерений значения длин волн первых' разрешенных электрода!-польных 4f -> 5d -переходов в -РЗ ионах в матрице YAG. Из сопоставления найденных значений "эффективных" длин волн Хо (шестой столбец) с длинам^ волн первых 4f-> 5d - переходов видно, что для всех РЗ ионов (исключая Sm3+), данные по которым имеются, значения Хо и X близки между собой. Это означает; что ЭФ в РЗАГ и РЗГГ в видимой и ближней ИК областях спектра обусловлен этими первыми разрешенными электродипольнымн переходами.

Полученные экспериментальные результаты позволяют проанализировать корректность приближения Джада - Офельта для описания ЭФ в РЗАГ и РЗГГ, Как следует из теоретической модели, основывающейся на этом приближении ( см. формулу (2) ), вклад "смешивания" и "парамагнитный" должны иметь разные знаки, что наблюдается экспериментально (см. табл.!). Для количественного сопоставления эксперимента " теории необходимо рассчитать

величину коэффициента С в формуле (2) для злекгродипольных переходов из состояний основного мультиплета РЗ иона в состояния, принадлежащие наиболее ннзкоэнергетичным термам его -4Г п15<3 - конфигурации. В явном виде коэффициент С определяется как.

С «■ я е2( п3 + 2 12 т п с р )"'£ А(Ь) АДОо) юь"' , (3) где А(Ь) - .спектроскопический параметр, который для разрешенных в электродияольном приближении переходов ЬоБо -> ЬБо (X = Ьо, Ьо ± 1 ) имеет вид: А(1о) <=■ 1Лч,(Хо +1); А(1«, -1 ) = 1/Ь0; /\(Ь0 + 1) = -1/ (Ьо + 1) ¡ТОЛ) - сила осциллятора пере, .ода с частотой свь; е, т - заряд и масса электрона; п - средний показатель преломления; с - скорость света; р - магнетон Бора и суммирование проводится по всем переходам в термы 4ГП" 5<3 - конфшурашш, возникающие из основного терма ее • остова и состояний 5(1 - электрона.

Рассчитанные по формуле (3) значения коэффициентов С для различных РЗ ионов представлены в четвергом столбце табл.1. Видно, что рассчитанные величины С (за исключением иона Тт3+) близки к данным эксперимента, кроме того наблюдается хорошее качественное совпадите между экспериментальной и теоретической зависимостями коэффициента С от порядкового номера

!рз

(

иона Действительно, в полном соответствии с экспериментом, расчет по (3) приводит.к отсутствию "парамагнитного" вклада для ионов Ос13+ и Бш34, а также к смене знака эффект при переходе к иону УЬ3+.

Что же касается коэффициента В, то его величина, как правило, оказывается меньше, чем это следует из результатов измерений. Например, для иона-ТЬ3* фактор с'(2 - в) =3 (¡5=1,5), определяющий насколько вклад "смешивания" в ЭФ отличается по величине от соответствующего вклад в намагниченность, в то время как согласно эксперименту его величина - 10.

Таким образом можно заключить, что для всех исследованных РЗ гранатов (за исключением гранатов с ионом й|13+) ЭФ в видимой и ближней ИК областях спектра в основном определяется двумя механизмами МОА - "парамагнитным" н "смешивания", при этом для большинства гранатов температурная зависимость эффекта описывается линейной функцией от намагниченности.

В четвертой главе приведены результаты измерений ЭФ в гранатах, содержащих йоги Sm3\Eu3< и Gd3t, поведение фарадеевского вращения в которых существенно отличается от других РЗГТ и РЗАГ.

Согласно формуле (2), фарадеевское вращение определяется суммойдвух имеющих разные знаки слагаемых, одно из которых пропорционально ¡магнитному моменту РЗ иона, связанному с его основный мультнплетом, второе -ван-флековской составляющей магнитного момента, возникающей за ) счет "примешивания" в поле к волновым функциям основного мультиплета иона волновых функций возбужденных мультиплетов. Поскольку в общем случае полевая и температурная зависимости этих вкладов различны, то ясно, что в тех ситуациях, когда вклад ван-флековской составляющей намапшченности РЗ подсистемы становится достаточно заметным, ЭФ не будет описываться простой линейной функцией от намагниченности, вытекающей из формулы (1).

Примерами квантовых систем, для которых ван-флековская составляющая

магнитного момента РЗ иопа играет заметную роль в формироваШш их

í

мапштных свойств, служат гранаты SmGG и ЕиОО.

Основным состояшгем попа Sm3+ является мультнплет ^Ij/j (g = 2/7), на энергетическом расстояни.) ~ 1000 см'1 от которого расположен ближайший возбужденный мультшиет - ^Ьс. Небольшая величина g- фактора основного состояния н относительная близость первого возбужденного мультиплета приводят к тому, что вклад ван-флековской составляющей в магнитный момент! Sm5+ будет в значительной степени определять магнитные свойства SmGG. В ■этом случае его магнитная восприимчивость имеет вид:

Х = Хо + Х™, (4) где Хо- магнитная восприимчивость, определяемая мультпплетом бИи; • ван-флековский ислад, возникающий за счет "смешивания" в поле мультиплетов 6Н5/2 и ^íia.

В то же время, согласно формуле (2), вклад Sm3+ в константу Верде граната SmGG определяется как:

Vcc(2-g)g'x0-xw = 6x0-):v« • (5)

Поскольку для этого граната при Т> 50К хо < Х»»> то формула (5) предполагает существЬнноЬ. различие в ходе температурных зависимостей ЭФ и намагниченности этого граната Следует оговориться, что согласно расчету по (3) при учете лишь переходов в нижние термы 4f *5d - конфигурации иона Sm3+, С =0. Т.е. ЭФ в этом гранате обусловливают электродипольные переходы, происходящие в термы 4f 45d конфигурации, возникающие из возбужденных термов ее 4£ *• остова Это подтверждает сравнение найденного экспериментально значения "эффективной" длины волны Хо и длин волн первых разрешенных 4f -» 5d - переходов в Sm3+ в матрице YAG (см. табл.1).

На рис.2 для сравнения показан ход температурных зависимостей

нормированных величин

константы Верде V = V(TyV(T=10K) (сплошная линия - расчет по (5), крестики -эксперимент) и магнитной восприимчивости х ~ Х(Т)/Х(Т=ЮК) (пунктир) 1 граната SmGG. I

Характерная особенность иона Еи3+ заключается в том, что его oci'iBuoe состояние -синглет 7Fo - не магнитно ( J0=O). Поэтому магнитный момент Ей3* (а следовательно и его вклад в ЭФ) при • учете только сновпого состояния тождественно обращается в нуль. Вследствие этого при описании магнитных и МО свойств EuGG необходимо учитывать возбужденные ' состояния иона Еи3+. По известным данным, первые возбужденные мультйплеты 7Fi,7F2 и 7F3 этого иона лежат выше основного на

с ,

энергетических расстояниях ~ 350, 900 и 2000 см соответственно. Теоретический расчет, выполненный в рамках теории возмущений при учете реальной структуры энергетического спектра иоиа Еи3+, показал, что в широкой

Рис. 2

1У

области температур магнитная восприимчивость ЕиСЮ описывается выражением вид;: '

х=х™(0)+(х1 + Ы+х«(1)+х»(5), (6) '

где Ху>(0) и Хуу(1) - вклады, связанные с "перемешиванием" в магнитном ¡юле волновых функций мультиплегов 7Ро,7Р] и соответственно; Х1+Х2 - вклад,

обусловленный термической заселенностью мультиплегов 7Р( и 7Р2; х«<3) Н ван-флековский вклад, вызванный "примешиванием" волновых функций мультиплета 7Р3 к состояниям 7Рг мультиплета.

Используя формулу (2), нетрудно найти, что в этом случае температурная зависимость константы Верде ЕиСЮ будет определяться функцией:

V « х - 1/3(х. + Хг) - (Х«с0)+ Х«(,) + , (7) | вид которой при достаточно высоких температурах (Т> 100К), когда; заселенными оказываются состояния мультиплегов 7р1 н 7Рг, существенно отличается от зависимости х(Т) (см. (б)). '

Как показьаают результаты измерений, (изменение ЭФ в ЕиСО С температурой хорошо (в пределах точности эксперимента) описывается' формулой'^) во всей исследованной области температур 80 - 600К (см. рис.3, где представлены функциональные зависимости У(х') для ЕиСЮ, полученные на; разных длинах волн падающего света). . ' '

1

Таким образом на основании исследований ЭФ в гранатах, имеющих в своем составе различные РЗ ионы с Ь * 0 в основном состоянии, можно заключить, что теоретическая модель, основывающаяся на приближении Дждда -Офельта, позволяет непротиворечиво описать всю совокупность полученных в работе экспериментальных результатов.

Отдельного рассмотрения требует ЭФ в 0<1СЮ и СДАв. Поскольку п основном состоянии 887/2 ион 0<13+ не имеет орбитального момента (Ьо=0), то первое и второе слагаемые в формуле (2) обращаются в нуль. Другими словами, вклад иона Ос!1* в фарадеевское вращение не может быть описан в рамках приближения Джада - Офельта и для его описания необходимо учитывать

разницу частот оптических переходов, определяющих ЭФ.

О

Испопьзуя известные правила отбора, легко установить, что наиболее

низкоэнергетическими для иона С<?+ являются электро-дипольные переходы из состояний ■ в состояния 8Р терма, принадлежащего его 4Г 65с1 - конфигурации. С учетом расщепления состояний 8Р терма за счет спин-орбитального взаимодействия вклад иона Ос13+ в константу Верде может быть определен как:

Рис. 3

V = [ qP 4Pg (s + l)/3kT ] Ш(Хй2А (шо2 - а>2)2 + 192-10a Pg(s + l)/3kT , (8) где s = 7/2 - сшшовое квантовое число; к - постоянная Больцмана; А - константа, пропорциональная силе осциллятора перехода sS -> ®Р; £ - постоянная спин-орботального взаимодействия в терме SP; q =3 - численный коэффициент. Первое слагаемое в (8) • вклад "смешивания", возникающий из-за "перемешивания" состояний *Р терма под действием внешнего магнитного поля; второе - "диамагнитный", вклад; третье - гиромагннный ЭФ.

Из (8) следует, что при определенной температуре Ть удовлетворяющей условию: Ti =.4g (s+ l)/3kq, произойдет компенсация вкладов "смешивания" и' "диамагнитного" и ЭФ не будет зависеть от частоты, а при частоте ом такой, что: £Ао>о cú)2/((Bo2 - ш2)2 = 192-103, скомпенсируются гиромагнитное и "диамагнитное" слагаемые, и ЭФ станет независимым от Т.

На рис.4 приведены экспериментальные зависимости вклада иона Gd3+ в

г.

ЭФ GdGG (светлые значки) и GdAG (темные значки) от обратной температуры, полученные дм различных длин волн. Видно, что эти зависимости, в соответствии с (8), линейны и имеют общую точку пересечения в области Т, я 900К, а на длине волны в 565 нм ЭФ становится независимым от температуры

0,125

-ЦМ5

W мин

V.CM-Э

1150 нм

^¡^StS+Vlto нм

56е ИМ

*

■■'Jkj г* Ii Vr.iS"1,«

ч

^^500 ИМ

•440 нм

Рис. 4

В питой 'главе наложены результаты исследований МОА в области частот 4f '-> 4f 75d -переходов в ионе ТЬ3\ копированном в матрицу YAG. В этой главе приведены данные измерений спектра поглощения, ЭФ и МКД в изучаемом гранате в УФ области спектра; обсуждается корректность приближения "среднего" и "сильно -слабого" кристаллического поля для объяснения структуры спектра поглощения; методом

моментов МКД определены вклады различных микроскопических механизмов МОА иона ТЬЭ+ в этом гранате, ;оторме сопоставляются с величинами к соответствующих вкладов - "парамагнитного", "диамагнитного" и "смеши-вагам", найденных из данных по ЭФ. Показано, что вклад наиболее длинноволнового 4Г8 -> 4Г 75с1 - перехода в ионе ТЪ5* с центром при А, = 271 им составляет ~ 70% от фарадеевского вращения в УАО:ТЬ, наблюдаемого в видимой и ближней ИК областях спектра.

Результаты детального сопоставления экспериментальных данных, нолучетшх при исследованиях МКД и оптического поглощения в этом гранате в области электродипольного перехода с центром при X = 271 нм, показали, что поведение количественной характеристики МОА перехода - отношения СЛ> (где С - коэффициент, характеризующий "парамагнитный" вклад в МКД, О -

с

дипольная сила перехода) - не укладывается в рамки модели МОА, традашнотю использующейся для описания МКД. Оказалось, что в отличие от общепринятых представлений, величина С/О для этого перехода не является температурно независимой константой, а монотонно уменьшается от 6,2 до 4,9Р при повыше-

нии температуры от 25 до 2я5К. Физическая причина обнаруженного расхождения объяснена в рамках предложенной микроскопической модели, учитывающей особенность структуры энергетического спектра нона ТЬЭ+ в YAG. Низкосимметрнчное (D2 - симметрии) кристаллическое поле, действу-

и ГМ 3+

ющее на некррмерсовскии ион Tb в гранате,

я -(

fc,tM расщепляет его основной мультиплет 7Fj на синглеты,

^ г- -1 . причем, характерно, что некоторые синглетные уровни

Jr :-- располагаются достаточно близко друг к другу,

^ образуя квазидулеты ( см. рис.5 [5]). Известно [б], что Г_'

г зависящий от температуры (псевдо - "парамагнитный")

_ вклад в МОА иона, имеющего синглетную структуру

ß-- энергетического спектра, может возникнуть лишь при

ЙОЬ ^ учете "смешивания" во внешнем магнитом поле

ьолновых функций отдельных подуровней его

основного состояния. Исходя из этого,0 можно

Ч_ предположил,, что в области TS 300К основной вклад в

2 МКД будут давать переходы с термически заселенных V , - 1 .

% g 5. бЬ'^З/^О подуровней мультиплет а F6 - квазидублетов Г], Г4 и Г|, Г}, а также пары синглетов - Г2 и Гз (см. рис.5), которые наиболее эффективно (вследствие Рис. 5 незначительного энергетического интервала между

ними) "смешиваются" в поле. На основании этого предположения были рассчитаны величины C'/D' для всех разрешенных 7Fö 7Е - переходов типа "изолированный квазидублет - синглет" согласно формуле:

C'/D' = 2ß Im {<a|Hj)b> <a|Px|i> <i|P,|b>}( |<a|Px|i>)3 + |<i|Py|b>|z)"', (9) где |a>, Jb> - волновые функции квазидублета, a |i> - возбужденного синглета; ц2 - оператор Z • проекции магнитного момента; Р„ Ру - соответствующие компоненты оператора диполыюго момента.

Применяя известные правила отбора ( по симм етрии, с учетом трансформационных свойств точечной группы Dj) для матричных элементов компонент дкпольного иомен1 , были установлены все возможные разрешенные 7Р6 -»1\1 -

переходы. Неизвестные волновые функции возбужденных синглетов, удовлетворяющие правилам отбора для Зj - символов ('фигурирующих в матричных элементах днпольного момента в (9) и связьыаклцих между собой |а>, |Ь>, и |Ь), строились на основании данных о волновых функциях мультиплета из [5] и того факта, что в актуальных с точки зрения магнитооптики состояниях терма 7Е с достаточно большим весом содержатся состояния мультиплета 705 . Расчеты, выполненные по (9) показали, что магнитооптически активными являются только два электроднлольных перехода: Г), Г4 (7Р6) -> Г2 (7Е) и Г2,Г3 (7Р6) -» Г4(7Б). Т.е. в нашей модели полоса МКД в УАО:ТЬ при X = 271 нм определяется этими двумя переходами, характеризующимися разнйми значениями С'/О', относительный вклад в МКД которых меняется в зависимости от термической заселенности подуровней основного мультиплета шна ТЬ3\ что и приводит к изменению с температурой величины С/О. Значения ^Ю рассчитывались как сумма вкладов актуальных переходов с учетом больцмановского характера заселенности подуровней мультиплета 7Рб. Для трех температур - 25, 100 и 300К рассчитанные величины отношения С/О оказались соответственно равны ~ 5,75 ; 5,25 и 5р, что" коррелирует ( по крайней мере, качественно) с данными эксперимента

В шестой главе приведены результаты экспериментальных иссле дований МЛД в различных РЗАГ и РЗГГ, а также в стекле Ег(РОз)з. В начале этой главы обсуждаются основные аспекты существующих феноменологической и микроскопической теорий четных МО эффектов; дан краткий литературный обзор экспериментальных и теоретических исследований МЛД в РЗ гранатах. Показано, что феноменологическая теория, оперирующая квадратичной зависимостью четных МО эффектов от намагниченности, в большинстве случаев ^ не объясняет данные эксперимента В частности, наблюдаемые температурная и полеьая зависимости вклада РЗ подрешегки в МЛД в РЗФГ, вообще говоря, не описываются соотношениями, полученными" в рамках феноменологического подхода; более сложными по сравнению с предсказаниями феноменологической теории являются ориентационные зависимости этого эффекта. Наиболее ярко отклонения в поведении МЛД в РЗ гранатах от феноменологической теории

проявляются при достаточно низких температурах, когда максимальна несферичность 4Г -оболочки РЗ нона

Согласно микроскопической теории [7], это обусловлено тем, что в кристаллах, имеющих в своем составе ионы с незамороженным орбитальным моментом в основном состоянии, не вьуюяняется основное условие применимости феноменологической теории - малость энергии взаимодействия магнитоактивного иона с кристаллическим полем по сравнению с его зеемановской энергией. В этом случае поведение полевой, температурной и орнентационной зависимостей МЛД не определяется, как в феноменологической теории, универсальной функцией намагниченности, и для их описания необходимо учитывать влияние кристаллического поля на энергетический спектр и волновые функции РЗ иона. Основной вывод микроскопической теории заключается в том, что поведение МЛД при низких температурах (когда заселенными оказываются лишь нижайшие энергетические подуровни) качественно меняется при изменении типа основного состояния (скнглет, орбитальный синглет, дублет, триплет и т.д.) РЗ иона в кристаллическом поле.

С микроскопической точки зрения, полевые и температурные зависимости

МЛД опред -.шотся соответствующими зависимостями среднего квадрупольиого

момента <0ц> - оболочки РЗ иона. В общем случае величина квадрупольного

момента может быть получена в результате диагонализации матрицы полного

гамильтониана РЗ иона, включающего в себя гамильтониан кристаллического

пол«, обменный и зеемановский гамильтонианы с последующим вычислением

волновых функций РЗ иона в каждом кристаллографическом месте и

соответствующим расчетом <(),>>. Решение такой задачи требует привлечения

численных методов, а также знаний электронных состояний РЗ иона и их

изменений лод действием внешнего магнитного поля. Последние в настоящее

О

время в большинстве случаев не известны, поэтому величины <0,,> могут быть рассчитащ.| не всегда, что затрудняет сопоставление микроскопической теории с экспериментом, В связи с этим актуальными для промрки основных представлен!' -1 существующей микроскопической теории являютс;. исследования МЛД, результаты которых : рамках этой теории могут быть описаны аналити"?ски.

Наиболее простая для анализа ситуация реализуется в 'макроскопически изотропных РЗ соединениях, например, в стеклах. Тах, согласно микроскопической теории, в этом случае для изолировашюго крамерсовского дублета в приближении Джада - Офельта МЛД определяется как [7]: Дп(Н,Т) *» А М(Н,Т) H, (101 . где М(Н,Т) = g(3th(gPH/2kT) намалпгченность, обусловленная различной заселенностью подуровней дублета; А - коэффициент, зависящий от частоты наблюдения; H - внешнее магнитное поле.

Определенная таким образом зависимость МЛД от поля и температуры качественно отличается от<,предполагавшейся в феноменологической теории зависимости An (Н,Т) ос М2(Н,Т). Из (10) видно, что температурная зависимость эффекта будет определяться зависимостью М(Т), а в области достаточно сильных магнитных полей /де намапшчегагасть стремится к парамагнитному насыщению, МЛД должно линейно расти с полем. Как показали выполненные исследования, именно такое поведение МЛД наблюдается при шито температурах в стекле Er(POj)j, основным состоящем РЗ иона в котором является крамерсовскии дублет. На рис.6 экспериментальная полевая зависимость 8п = Дп(Н)/Дп (Н = 50 кЭ) (точки) в Ег(РОз)з, полученная на длине волны Я. =630 им при Т = 4,2К, сопоставлена с рассчиташюй по формуле (ТО) (пунктир). Видно, что имеет место хорошее согласие между экспериментальной и теоретической зависимостями бп(Н). Это позволило определить коэффициент А в (10), который использовался при расчете зависимости Дп(Н) при Т =10К (см. вставку рис.б) и температурных зависимостей МЛД, показанных на рпс.7 (точки - эксперимент, пунктирные линии - расчет по (10)).

" При повышении температуры по мере заселения штарковсютх подуровней основного мультиплета иона Ет3* , МЛД в jEr(rOj)j будет определяться суммой схожих по форме с (10) вкладов всех термически заселенных дублетов, взвешенных соответствующими больцмановскнмя факторами.

£п

/

у

г

-&Г

н,«э

—л

«"ал

'

(¡С -

гтУ

Г

г» 1к

1-Н=40кЭ

2-11=20 кЭ

"г--........

° 9

'-,-.....»- г

и

г, к

Рис. 6

Рис. 7

При произвольной температуре расчет зависимости Ап(Т) в рамках микроскопической теории может быть проведен только если точно известны значения 6 -факторов н уровни энергии каждого дублета, данными о которых мы не располагаем. Однако, можно показать, что при достаточно высокой температуре,

когда заселены все подуровни основного мультшшета РЗ иона, Дп(Н,Т) к

о

М (Н,Т) и, следовательно, МДЦ зависит от намагниченности так же, как это вытекает из феноменологической теории. Это означает, что до мере повышения температуры должен наблюдаться переход от зависимости Дп(Т) ос Т1 к зависимости Дп(Т) кГ!. Из графика, показанного на вставке рис.7, следует, что для Т > 200К величина произведения Дл • Т2 становится независимой от температуры, следовательно здесь МЛД в Ег(Р03)3 изменяется обратно проп'уцнонально квадрату температуры.

Любопытен сам факт наблюдения МДЦ в РЗ парамагнетике, поскольку традиционно считалось (см., например, [8] ), что в магннтонеупорядоченных средах четные МО эффекты должны быть значительно ( в 104 -106 раз) меньше нечетных, т.е. быть практически не измеримы. Однако, как следует из представленных выше результатов, МЛД в Ег(Р03)3 оказываемся вполне наблюдаемым явлением, более того, при гелиевых температурах значения Дп, характеризующие величины четных и нечетных МО эффектов, оказываются одного порядка

г

Экспериментальные исследования МЛД в АГ и ГГ, Имеющих в своем составе РЗ ионы с различной (синглеты, дублеты, квазйдублеты) структурой энергетического спектра, выполненные в температурной области 78 - 295К, показали, что для всех гранатов Дп квадратично меняется с полем. При этом в пределах точности эксперимента для орнентационных зависимостей эффекта выполняются правила четных' магнити: х эффектов Акулова, связывающие между собой величины МЛД, измеренные при ориентации вектора Н в плоскостях (100) и (11.0) вдоль главных кристаллографических направлений граната. Величины Дп всех исследованных гранатов для осей [111] и [001], измеренные в поле Н = 17кЭ при Т = 78К и X = 630 им, представлены в табл.2.

Табл. 2

Да, 10х5 Дп 10*

а,0а30,2 Н || [111] Н || [001] КзАЬОп НИ [111] НЩ001]

Еиэ0а50)2 -0,11 -0,17 Оуу\ЬО,2 -3,4 -3,0

ТЬ3Са50,3 -9,9 -8,2 НоэАЬОц 7,2 3,0

ЕГ3СЗ30]2 3,4 3,6 ЕгзЛ150,2 5,0 ' 3,7

Тт3Оа.О]2 2,7 1,5 УЬ,А1,0)г -0,04 -0,16

Из приведенных здесь данных видно, что МЛД гранатов в зависимости от РЗ иона, входящего в их состав, имеет разные знаки, величину и анизотропию. Кроме того, даже для гранатов с одинаковыми РЗ ионами величина эффекта и его анизотропия могут быть различными.

Экспериментальными исследованиями температурной зависимости МЛД было установлено, что в зависимости от РЗ иона Дп в гранатах по разному меняется с температурой. Наиболее слабое изменение МЛД наблюдается в ЕиСКЗ - в этом гранате величина Дп с ростом температуры от 78 до 295К уменьшается пр мерно в 1,8 раза; наиболее сильное - в шкЗ и НоСХ} - для них

в исследовшшой области температур эффект изменяется более чем в 14 раз. Температурные зависимости МЛД исследованных гранатов показаны на рис.8 -10. Для большей наглядности на рис.8 значения An в YbAG и TmGG представлены в зависимости от Т"1, а на рис.9 для гранатов с ионами ТЬ3+,Но3+, Ег3+ и Dy3* - в зависимости от Тг. о

Переходя к анализу температурной зависимости МЛД, учтем, что за исключением EuGG , магнитная восприимчивость исследованных гранатов в области температур выше 78К с в: [Сокой точностью изменяется по закону Кюри - Вейса - х(Т) « (Т - в)"1 со значениями постоянной © £ ЗК. Следовательно, согласно феноменологической теории, МЛД в этих гранатах должно быть линейной функцией квадрата обратной температуры, что во всем исследованном интервале температур наблюдается лишь в TbGG и HoAG.

На основании приведенных выше результатов можно заключить, что в температурной области 78 - 295К полевая и ориентационная зависимости МЛД во всех изученных гранатах непротиворечиво описываются формулами, вытекающими из феноменологической теории, в то же время, температурная зависимость эффекта, вообще говоря, не описывается, как это вытекает из феноменологии, универсальной и общей для всех РЗ ионов функцией от Т.

Как уже отмечалось, согласно микроскопической теории, МЛД обусловливается изменением в поле квадрупольиого момента 4f -оболочки РЗ иона, при этом поведение МЛД сильно зависит от характера штарковской структуры энергетического спектра РЗ иона в кристалле. Кристаллическое иоле, действующее на РЗ ионы в гранатах, расщепляет мультиплеты на дублетные уровни для крамерсовских ионов и на синглеты - для некрамерсовских ионов (в нашем случае это py^Ei^.Yb* и Ей5*, ТЬ5*, Но5*, Тш3+ соответственно), причем у

ионов ТЬ* и Но'* два нижних синглсггных уровня образуют квазидублет.

с

Рассмотрим более подробно вопрос о возможности описания МЛД в. исследованных гранатах в рамках существующей микроскопической теории

¿nrf - 1

1-ТгаСО

2-YbAG /

f . т-юд-'

^ 1 1 i «

-

-

Рис. 8

in

.11//001 ° I1//0II

eugg

V

Рис. 9

1. Гранат ТтСЮ . У иопа Тт3+ в ранате реализуется сппглетиая структура энергетического спектра Прп этом энергетические интервалы между "''Ь&а. сниглетами составляют ~ 40 - 100 см'1, а

1™ '"с 300 полная ширина расщепления основного

p(tc мультиплета > 700 см"'. Согласно

микроскопической теории, для ийнов с сштглетной структурой энергетического спектра при условии, что термически заселенной оказывается лишь часть энергетических подуровней основного мультиплета, Дп(Т) ос Т1 + const, что и наблюдается в TrnGG экспериментально (см. рис.8).

2. Гранаты с нонами Tb't,Dy3+,Ho3t,Er3+,YbJ+. Основные аспекты мпкро-

t*

скопической теории МЛД в соединениях с РЗ ионами, имеющими дублетную (квазидублетную) структуру основного состояния были рассмотрены выше при обсуждении этого эффекта в стекле Et(POj)j. Основываясь на выводах -кого

рассмотрения, проанализируем температурную зависимость МЛД'в гранатах с ионами Tb3,,Dy3+1Ho3+,Er3+nYb3+.

Наиболее простая с микроскопической точки зрения структура энергетического спектра реализуется у иона Yb3+ в YbAG: основной дублет отделен от первого возбужденного энергетчески«^ интервалом ~ 618 см"1, поэтому в исследованной области температур можно пренебречь заселенностью воз-буждешшх состояний и считать, что МЛД целиком связано с основным дублетом иона

Yb3+. В этом случ?";, согласно (10), Дп(Т) ~ М(Т) ~ Т1. Именно такая зависимость МЛД от температуры наблюдается в YbAG экспериментально (см. рис.8).

Для ионов Dy3\Er3\Tb3t м Но3+ ситуация более сложная: поскольку характерное расстояние между штарковскими подуровнями основного тультиплета этих ионов в гранатах составляет ~ 20 - 100 см'1, то в области температур 78 - 295К в МЛД вносит. вклад большое число термически заселенных состояний. В настоящее время не имеется достаточна полных сведений об уровнях энергии н волновых функциях основного мультиплета этих ионов в гранатах, необходимых для точного расчета зависимостей Дп(Т) в рамках микроскопического подхода Как уже отмечалось выше, в предельном случае достаточно высоких температур Дп(Т) будет определяться зависимостью Мг(Т) ~ Т2. По-видимому этот предельный случай реализуется в исследованном темптатурном интервале в TbGG g HoAG, а в ErAG, ErGG и Dy/\G - начина* соответственно со 100,105 и 120К И выше (рис.9).

З.Граиат EuGti.. Своеобразие энергетического спектра иона Eu3*, ( котором уже упоминалось в главе 4, требует особого рассмотрения МЛД в этоь гранате. В этом случае, как показывает теоретический анализ, для описаши тсмпературяой зависимости МЛД в EuGO необходимо учесть "перемешивание под действием внешнего магнитного поля состояний первых 1Fo,7F¡ и 7F ыультигщ^трв иона Eu3*,а также термическую заселенность его 7F| -мульп плета. В рамках такого подхода полученное рыражеьис, описывающее МЛД EuGQ, имеет вид: '

ДЫН.Т) - |l + 3cxpC-tAI')] '( 20 - 27е\р(-уТ}/Н [1874/315 + 29'фТ.- (^Г)2]}, (11

где !; = 350 см"1 - константа спин - орбитального взаимодействия. Как видно из рис 10, зависимость 5п = Дп(Т)/Дп(Т=78К), рассчитанъая по формуле (11) (сплошная линия), достаточно хорошо описывает эксперимент (точки).

Подводя итог этой главы, можно заключить, что для интерпретации температурных зависимостей МЛД в РЗ соединениях в общем случае необходимо исходить из микроскопической еорни и учитывать индивидуальные особенности энергетического спектра РЗ иона. Зависимости Дп(Т), вытекающие нз микроскопической теории, совпадают с предсказаниями феноменологической теории лишь в предельном случае термической заселенности всех энергетических подуровней Основного мультиплета. Примечательно, что для характера зависимости Дп(Т) важное значение имеет соотношение между тепловой энергией кТ и энергетическим интервалом, разделяющим основное и , возбужденные состояния 53 'иона: вид зависимости Дп(Т) будет меняться в зависимости от температурной области и/или изменения штарковской структуры основного мультиплета РЗ иона при переходе от одной кристаллической матрицы к другой.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ.

1. Создан комплекс экспериментальных установок, позволяющих:

- проводить исследования четных и нечетных МО эффектов в спектральной области 200 - USO нм п интервале температур 4,2 - 600К в магнитных полях напряженностью до 20 кЭ;

- выполнять измерения магнитной восприимчивости и намагниченности материалов в том же диапазоне магнитных полей.и температур.

2 Выполнены экспериментальные исследования магнитной восприимчивости н фарадеевского вращения РЗ гранатов-гагиягоз R3Ga30i2 (R = Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Er, Tm) и грататов-ашомгагатоз RjAbO^ÍR- Gd, Tb, Dy, Но, Er, Tm, Yb), из результата» которых оиредетеяаг шетздьг различны* микроскопических механизмов, определяющих MOA РЗ ионов -в этих кристаллах.

3. Установлено, что в видимой и ближней ИК областях спектра вклад РЗ ионов в наблюдаемое фарадеевское вращение (за исключением узких спектральных интервалов вблизи внутриконфшурационных 4f -* 4f -переходов) обусловливается первыми (наиболее низкоэнергетнческими) электро-днпольнылш 4f -> 5d «переходами, имекифимн энергии ~ 5'104см''.

4. Показано, что в общем случае доя описания поведения ЭФ в РЗ гранатах помимо пропорционального магнитному моменту РЗ иона "парамагнитного" вклада необлодимо учитывать вклад механизма "смешивания", возникающий за счет подмешивания под действием внешнего магнитного (или эффективного обменного) поля к состояниям основного мультиплета РЗ иона состояний его первых возбужденных мультиплетов (механизм Ван-Флека ). При этом

i оказалось, что вклад "смешивания" в ЭФ может значительно превышать (в 5 -10 раз) ван-флекоасккй вклад в намагниченность.

5. Обнаружено, что в отличие от большинства других РЗ ионов, вклад ионов Sm3+,Eu34 и Gd3t в ЭФ в гранатах не пропорционален их вкладу в намагниченность кристалла. Показав, что наблюдаемое экспериментально необычное поведение фарадеевского вращения в гранатах, содержащих ионы Sra3+^u3+ h Gd*", связано с характером энергетической структуры электронных состояний этих РЗ ионов, возникающей под действием кристаллического поля и спин-орбитального взаимодействия.

6. Экспериментально исследовпны дисперсия и температурная зависимость оптического поглощения, ЭФ н МКД в области собственных частот электро-дипольных 4f —► 5d »переходов в РЗ ионе в тербий-штриевом гранате-алюминате. Методом моментов определены вклады различных механизмов MOA некрамерсоаисого нона ТЬ34, обусловленной наиболее низкоэнергетичным 4f Sd - переходом. Установлено, что вблизи собственных частот этого перехода МО А нона ТЬ34 не описывается в приближении свободного иона. Для объяснен^ экспериментальных результатов предложена теоретическая модель, учитывающая характер штарковской структуры и ' симметрию актуальных «хледаний иона ТЬ54 в фанате-алюминате, позволившая непротиворечиво описать иаблюдасыь.. особенности MÜA этого иона.

7. Проведены эксперимент ильные исследования МЛД в* эрбневом стекле Hi(POj)j. Обнар)-ке11о необычное с точки зрения тритии- иных представлении поведение полевой зависимости' МЛД в этом соединении при низких i«meparypax: значшельный линейный рост эффекта в то« области мэпшшых полей, 1де намагниченность 1'3 подсистемы -стремится к парамагнитному насыщению. Покакшо, что при низких темперлгурах феноменолоппеская чеорш четных магнитных эффектов, оперируюшая кяалрапгпгой зависимостью МЛД от намагниченности, не описывает нолевую и температурную зависимости эгого эффекта в стекле Er(POj)j даже качественно. В.то же время наблюдается хорошее согласие экспериментальных |ie>y.'ii,тагов с теоретическими зависимостями, вытекающими из микроскопической теории, учитывающей влияние кристаллического поля на энергетический спектр и поляризуемость РЗ попа.

8. Исследованы полевые, ориентационные и температурные зависимости

4

МЛД в транатах-галлатах и -алюминатах. имегошич в своем составе различные РЗ ноны. Показано, что температурная зависимость этого эффекта существенно зависит от энергетической структур) - основного мультнплета РЗ иона и не описывается как в феноменологической теории универсальной для всех РЗ ионов функцией от намапппенностн: вид температурной зависимости эффекта существенно меняется в зависимости как от типа основного состояния иона, так и от соотношения между тепловой энергией кТ и энергетическим интервалом между его основным н возбужденными состояниями.

9. Показано, что вклад стоящего особняком в ряду РЗ элементов нона Eu3* в четные МО эффекты определяется завнеяшцмп от магнитного состоят« системы поправками к квадрутюльяому моменту 4f - оболочки этого попа, возникающими за счет "примешивания" под действием внешнего магнитного

ноля к волновым функциям ею осноииого состояния волновых функции первого

.. г „

возоужденного мультнплета и перемешивания в поле термически заселяемых состоянии возбужденных мультиплстов.

10. На основе полученных экспериментальных результатов по исследованиям четных и нечетных МО эффектов в РЗ соединениях определена' грлннци применимости феноменологической теории, уточнены и конкрет'мчрор.лны основные представления микроскопической теории mwwpHjyevcri!

34 о

мапшто активного иона с незамороженным орбитальным моментом в основном состоянии. Проанализирована корректность приблнгения Джада-ОфелЬта для описания МО эффектов в РЗ соединениях в видимой и ближней ИК областях спектра Показано, что теоретическая модель, основывающаяся на этом приближении, позволяет непротиворечиво описать всю совокупность экспериментальных данных по ЭФ и МЛД в РЗ гранатах.

11. Выявлены физические причины, приводящие к принципиальному отличию поведения МО эффекте, обусловленных LS - ионами, от таковых, связанных с шпштоактивишш нонами с пулевым или замороженным орбитальным моментом в основном состоянии. Показано, что в отличие от изотропных ионов группы железа, основным состоянием которых в кристаллах является орбитальный сииглет, вследствие чего их вклад в мапштооптнку •качественно не изменяется при переходе от одного иона к другому, именно индивидуальные черты энергетического спектра анизотропных РЗ ионов определяют разнообразие МО свойств РЗ соединений. о

Основные результаты диссертации содержатся в следующих опубликованных работах:

1. Балиев У.В.Дринчшс Г.С.Другдяшов С.Б., Левитин Р.З., Мукимов К. М., Орлов В.Н., Соколов Б.Ю. О природе эффекта Фарадея в параманнтном редкоземельном манате Tb3Ga3Ou.// ФТТ, 1982, Т.24,В.9,С.2818-2820.

2. Валиев У.В., Вировец Т.В., Левитин Р.З., Мукимов К.М, Соколов Б.Ю., Tj, анов М.М. Природа темйературно-независимого вклада в эффект Фарадея • в редкоземельном парамагнитном гранате Tb3Ga50ij' Ч Опт.и спректр., 1984, Т.57.Н.4,С.757-759.

3. Бутапшн A.B., Мумшов K.M., Соколов Б.Ю., Турганов М.М. Эффект Фарадея в парамагнитных редкоземельных фанатах. //Изв. ВУЗ. Физика, 1986,№5,С.122-124.

4. Валиев У.В.,Кринчик Г.С.Левитин Р.З.,Соколов Б.Ю.,Турганов М.М Оптические и магнитооптические свойства парамагнитного граната IbojY:gAljOu в ультрафиолетовой области спектра.//Опт.и спектр., 1985, Т.58.В 6,С. 1375-1378.

i, Валие^У.В .Крннчик Г.С.,Левитнн Р.З.,Соколов Б.Ю. Эффект Фарадея в редкоземельном парамагнитном гранате GtljGasOj? //ФТГ, 1985, Т27, В.1, С.233-235. >>■■/'"•'■:: ■ ' ■'. ',

б. Вялиев У.В.ДТопов А И., Со ко лов ЕЮ. Парамагнитный эффект Фарадея в , редкоземельных гранатах . ¡1 Опт.и спектр,1986,Т.Ы,В.5.С.1141-1144.

7. Валиев У.В., Клочков A.A., Неквасил В., Попов АИ., Соколов Б.Ю. Природа температурной зависимости фарадеевского вращения в редкоземельных гранатах, содержащих ионы Ей3* и Sm3+ .//ФТТ, 1987, Т.29, В.6,С.1640-1645.

8. Валиев У.В.,Клочков АА,Соколов Б.10.,Тугушев Р.И.Дасшюв Э.1. Магнитный круговой дих] шзм редкоземельного попа Tb3t в парамагнитном гранате.//Опт.н спектр.,1988,Т.64,В.5,С.1192-1195.

9. Валиев У.В.ДСлочков А.А,Попов АИ.,Соксяов Б.Ю. Эффект Фзрадея в редкоземельных гранатах GdjGasOjj и Gd3AI50i2, //Опт.и спектр., 1989, Т.66, B.3.C.613-617.

10. Mukimov K.M.,Sokolov B.Yu.,Valiev U.V. Tlie Färaday effect of rare-eaitlv ions in garnets. //Pliys.stat.sol. (a), 1990, V.119.P.307-315.

11. Муюшов K.M.,Соколов Б.Ю. Эффект Фзрадея и магнитное линейное двупреломление редкоземельных ионов в гранатах. (Обзор). //Узб. физ. жур., 1992, №5,С.5-28.

12. Джураев Д.Н.Мукнмоп К.М.,Сигат Г.П.,Соколов Б.Ю. Телевизионный магнитополярнскох!-гнетериограф.//ПТЭ,1992Да4,С. 152-155.

13. Гольдштейн С.Ш., Муюшов K.M., Сигал Г.П., Соколов Б.Ю. Низкочастотный фазометр. //ПТЭ, 1992,№6,С. 113-117.

14. Ведерников Н.Ф., Сигал Г.П., Соколов Б.Ю. Магнитооптическая активность редкоземельных ионов в гранатах при гайкой температуре. //ФТТ, 1994, Т.ЗбР№4,С. 1045-1050.

15. Муюшов K.M.,Сигал Г.П.,Соколов Б.Ю. Эффект Фарадея в парамагнитных фанатах с ионами Nd3\ Er5*, Yb3+. //Узб. физ. жури., 1994, №4, C.57-6Z

16. Муклмов K.M.,Сигал Г.П., Соколов Б.Ю. Импульсный фазовый детектор. //ПТЭ,1994, №1,C.12i-125.

17. Мукнмов K.M.,Сигал Г.П.,Соколов Б.Ю. Проточный оптический крпостат. //ПТЭ,1994,№2, С. 198-199.

18. Зантабидшгаи С.,3ауголышкова Е.Г.,Ибрагимов Ш.Б.,Соколов Б.Ю. Магнитная восприимчивость двойных ванадатов рубидиЯ-редтагх земель Rb3Lii(V04)3 (Ln = Pr,W,GdTm,Yb). //ФТТ,1995,Т.37,№10,С.3182-3184.

19. Сигал Г.П., Соколов Б.Ю. Регистрирующая схема для автокомпенсацпошюго вибрамапштометра.//ПТЭ, 1995 ,№ 1 ,С. 132-13 5.

20. Муюшов K.M., Соколов Б.Ю. Температурная зависимость магнитного линейного двупреломления в алюшшатах-фанатах ЕГ3А15О12 и YbjAlsDi2. //ФТТ,1996,Т.38,№7,С.2113-2117.

21. Ведерников Н.Ф.,Соколов Б.Ю. Эффект Коттона-Мутона в эрбиевом стекле Ег3(Р03)3. // Опт.и спектр., 199б,Т.81 ,№4,С.632-635.

22. Сиранов ЖЕ,Соколов Б.Ю. Температурная зависимость магнитного лилейного двупреломлешм в парамагнитных редкоземельных фанатах. // Опт.и спектр.,1996,Т.81,№6,С.1011-10Г5.

23. Ведерштов Н.Ф.,Сиранов Ж.Ш.,Соколов "Б.Ю. Мапштошщуцированное линейное двупреломление света в метафосфатком эрбиевом стекле. // Физ. и хим. стекла,1996,Т.22,№б,С.724-72"".

24. Попов АИ., Соколов Б.Ю. Мапштное линейное двупреломление европиевого галлата- фаната. И Изв.ВУЗ.Физика,1997,№4,С.82-86.

25. Соколов Б.Ю. Эффект Фарадея в Sm3Ga50jj при низких температурах. // ФТТ, 1997, Т.40,Ка10,С.1815-181б.

26. Валиев У.В., CtrpaiiOB Ж.Ш., Соколов li.IO. Магши »оптическая активность кгкрамерсовсшго нона ТЪ31 в УзА15012.// Опт.н спектр , 1998 Т.84, №3, С.776 -780.

Цнтнровшша.1 литература:

1. Buckingaqm A.D., Stephens P.J. Magneto optical activity. // Ann. Rev. I'hys Chem., 1966, V.17, P.399 - 427

2. Валиев У.В., Звездин A.K., Крннчик Г.С., Левипш P.3., Мукнмов К.М., Попон

A.И. Эффект Фарадея редкоземельных феррнтон-гранатов в сильных магнитных полях. //ЖЭТФ, 1983, Т.85, B.1(7J, С.311 - 327.

3. Москвин А.С., Плещеев В.Ь1. Роль кристаллического поля в циркулярной магнитооптике редкоземельных кристаллов и стекол . // Опт. и «гсктр., 1990, Т.69, В.З, С.592- 596.

4. КршмикГ.С., Четкий MB. Прозрачные ферроматетиш. // УФП, 1969, Т.98,

B.1, С.1-25.

о

5. Валиев У.В., Горбунова Л.Л., Иеквасил В., Турганов М.М., Ci«i-.изеш Ж.Ш. Оптко-магнитные исследования ш Тарковских подуровней (хпсышго мульшшила 7Fb ttoualb" в УзА1:Оп.//ФТГ, 1995, 1.37, N • 1. С. 1176-1!91.

6. Stephens P.J.Magnetic circular diliroism.//Advan.Chem l!hys.,1975,V.35,l'. 197261.

7. Зосздии A.K., Попои А.И., Туркменов Х.И. О магнитооптической ¡ишкмрошш редкоземельных кристаллов. //ФТТ, 1986, Т.28, В.6, С.1760-1767.

«.Смоленский Г.А., Лгмапов В.В., Нед;пш Г.М., lleipou M.l 1, IlucapeiiI' D. Фнзньа малинных диэлектриков. - Л; Паука, 1974, 454 с

НОДИР ЕР БИРИКМАЛАРИ МАПШТООПТИКАСИ: МАП ¡ИТОАКТИВ ИОННИНГ ЭНЕРГИЯ СПЕКТРИ ^АМДА МАГНИТ ЛАНИШ БУЙИЧА ЖУФТ В A ТО^ ЭФФЕКТЛАРИ Соколов Б.Ю. > Кнсцача мазмунн

R)Ga;Oj2 (R = Nd, Sm, Eu,Gd, Tb, Dy, Er, Тю)- ва R3A15012 (R = G(J, Tb, Dy, Но, Er, Tm, Yb) турдаги нодир cp (НЕ) гранатларнда магннгавнй цабулчаитк ва Фарадей эффектшш (ФЭ) тадап$ этиш жарасшща ушбу крнсталлардагн НЕ ионларишшг магнитооптик активлигшш (MOA) белгиловчи "парамапшт", "диамагнит" ва "ара ашиш" турдаги мнкроскопик мехшшзмларпинг ^иссаси ашиуинган. Куринувчн ва я^ик ппфрацизил спектр соцаларпда номаёи булувчи Фарадей айланишига ~ 5 •) 0 см"1 энергняли бирипчи (онг кам энсргияли) 4f -> 5d - электродипол утишлзр сабаб булишн атщлшщи. Умумий ?(одда НЕ гранатлардаги ФЭнн тавснфяашда НЕ по mi магнит моментига пропорккоизл булган "парамагннт" ^нсса билан бирга "аралаш" механгошпш *ам jpico6ra олиш зарур эканлнгн курсатилган. Бу механизм таш.у[ магнит майдонл таъснрнда ион асосий ^олатшпшг гул^ш функнпясига энг «151111 уйгонган мультиплет тулцин функцняларшшнг "фтиилкши" натижаснда гознга хеладп (Ван-Флек механизми).Шу нарса аён буддики, ФЭга "аралаштп" иехантмпштг тргссасн Ван-Флек мехаяизмгапшг мшттлатшга тфлгэп у(ссасидан бкрмунча (5 -10 марта) ортич экаи.

Аксарнят НЕ ионлардан фарцли равишда Sm34, Ец3+ na Gd34 иоплгршшг ФЭга нисбатан ^иссаси кристаллшшг магаитланшпига 1$ушган ^иссасига пропорЦионал эмаслнгн аннцландн. Ушбу гранатларда кузатилувчн ФЭнняг райриоддий хусусняти Sm3+, Eu3+ , Cid1' понларнинг кристалл майдони ва спид-орбитал таьсирлашуви натижасвда ^оснл булувчи электрон ^олатларн энергетик спектргошнг тузюшнш бнлан богтщ эканлиги курсатнлдн.

УзА]5012:ТЬ турдаги НЕ .о ни да дисперсия, оптик ютшишгтггат температуравнй боглашшш, 4f -> 5d электродшюл упшшшкгг хусусяП частоталари со^асида ФЭ ва магнитлн анланма дихроизм ^одисалгрн экспериментал равишда талзин этиддн.ТЬ иониазгн зиг катга тутра»

узунликли 4{ -> 5(1 утиши туфайли вужудга келувчи МОА з^одисасига турли механизмларнинг зртссаси момеитлар услуби воситасида ашпутанди. Экспериыентлар натижаларини ташрш этиш учун назгрий модел таклиф этилди. Бу модел УэА15012 даги ТЬН ионлари долзарб з^латларининг симметрияси г^амда Штарк структураси характерини з^исобга олгаи з^олда МОАиинг шу ионда иамоёи булувчи хусусиятларини тавсифлац! имконини беради.

Эрбий шишасида Ег(РОз)з мапштли чизшрш иккнланма сишипи (МЧИ) ^одисаси экспериментал тадо$ш> этилди. Бу бирикмада паст температураларда МЧИнинг тайдонга богланиши аньалавий тасаввурлар ну^таи назарида кайриоддий хусусиятга эга эганлиги шипранди: НЕ кичик системаси парамапшт туйияишга иитилувчи магнит майдонларида МЧИ чизшуш равишда ортади. Жуфт магнит эффектларининг феноменологик назарияси паст температураларда Ег(РОз)з даги МЧИ ^одисасшшнг температура ва майдоша богланишшш з^атто ифат жихатдан цам тавсифлаб беролмаслиги курсагилган. Шу билан бирга экспериментал натижалар НЕ иоиннинг 1$утбланиши ва энергетик спектрига кристалл майдонишшг таъсиршш хисобга олувчи микроскопик Иазария натижалари билан мое келиши кузатилди.

Таркибгда турли НЕ ионлари булган гранатларда МЧИшшг мандой кучлангашпиига, температурага ' ва майдон йуналишнга богланиши тадаиц этилди. Бу эффектшшг температуравий богланиши НЕ иони асосий иультиллетининг энергетик структураеш боппц эканлиги курсатилди: МЧИ чеыдературавий богланишининг куршшши нон асосий зуОлат"ниш- тури,

. о

иссщу нтк энергияси з^амда асосий ва уйгонган ^олатлар орасидаги энергия фарщ орасидаги муносабатг.1 оорлиц з^олда узгаради.

Олинган экспериментал натижаларга таянган з^олда НЕ бнрикмалардаги шлштооптик эффектларининг феноменологик назарнясшш тадби^ этиш чегараси а; шута иди, асоснй ^олатда орбитал моменти нолга теш- булмаган ыилштлн нонларшшг электрон 1{утбланувчанлиги микроскопик назарияси \афшги асосий тасаввурларга шш^шк киритилдн ва конкретлаштирилди.

MAGNETOOPTICS OF RARE-EARTH COMPOUNDS: THE ENERGY SPECTRUM OF MAGNETO-ACTIVE ION AND PECULIARITIES OF EVEN AND ODD MAGNETOOPTICAL EFFECTS.

Sokoluv B. Yu.

Summary

Faraday effect (FE) and magnetic susceptibility investigations in rare-earth (RE) garnets R3Ga30i2 (R= Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Er, Tm) and R3A]50)2 (R=Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb) are carried out. The contributions of various microscopic mechanisms ( "paramagnetic", "diamagnetic" and "mixing"), determining the magneto - optical activity (MOA) of RE ions iil these crystals are determined. It has been ascertained, that in visible and near infrared areas of spectrum the contribution of RE ions into observable Faraday rotation is stipulated by the first (the most low-energy) electrodipol 4f -> 5d transitions, with the energies ~

5-loW .It is shown, that in a general case for description of behaviour of FE in RE garnets one should take into account the contribution of "mixing" mechanism, originating from mixing of the ground and nighbouring excited states of RE ion in the external magnetic field (Van Vleck's mechanism). It turns out, that the contribution of "mixing" in FE can considerably ( 5-10 times) exceed Van Vleck's contribution into magnetisation.

It has been found out, that in distinction from most of other RE ions the contribution of Smi+, Eu3+ and Gd3* ions into FE of garnets is not proportional to their contribution in magnetisation of crystal. It is shown, that the observable unusual behaviour of FE in these garnets is determined by peculiarities of energy structure of electronic states in Sm3+, Eu3* and Gd3* ions, arising under the action of the crystal field and ?pin - orbital interaction.

Experimental investigations of the dispersion and temperature dependence on optical absorption, FE and magnetic circular dichroism in the area of own frequencies of 4f -» 5d transitions in RE ion for YjAlsO^.Tb has been made. Using the method of moments the contributions of various mechanisms of MOA of Tb3* ion stipulated by the most long wave 4f -> 5d transition are determined To explane the experimental results a theoretical model, taking into account the peculiarities of Stark's structures and symmetry of actual states ofTb3+ ion in Y3AI5O1J is proposed

Experimental researches of magnetic linear birefringence (MLB) in Er(P03)3 glass are made. It has been found unusual, from the point of view of traditional approaches, behaviour of MLB field dependence for this compound at low temperatures: the significant linear growth of effect in that' area of magnetic fields, with magnetisation of RE subsystem tending to paramagnetic saturation. It is shown, that at low temperatures the phenomenological theory of even magnetic effects does not describe field and temperature dependences of MLB in Er (P03) 3 even qualitatively. At the same time one has a good agreement of experimental results with theoretical dependences, following from the microscopic theory, which takes into the account influence of crystal field on the energy spectrum and polarizability of RE ion.

The field, orientation and temperature dependences of MLB in RjGasOij (R-Eu,TbJSr,Tm) and R3AI5O12 (R = Dy,Ho,Er,Yb) are investigatedlt has been shown, that die temperature dependence of MLB depends gready on energy structure of RE ion ground multiplet: the forme of temperature dependence of effect greatly changes as from the type of ground state of ion, as from the ratio between the thermal energy and the energy interval between its ground and exited states.

On the basis of obtained experimental results the limitations of applicability of fenomenologjcal theory of magneto - optical effects in RE compounds have been determined The main diesis of microscopic theory of electron polarizability of magnetic ions with a nonzero orbital moment in ground the state have been specified and elaborated.

Подписано к печа' ; 3.08.88. Обгеы 2,26 п. д. Формат о/маги 60x84 1/16.' Тире". 80 экз.Заказ 449. Отпечатано из ротапринте в типографии ТашГУ.