Метод угловой корреляции аннигиляционного излучения в изучении электронной структуры сплавов на основе свинца тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

На правах рукописи

Ян Лин Аунг

МЕТОД УГЛОВОЙ КОРРЕЛЯЦИИ АННИГИЛЯЦИОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ В ИЗУЧЕНИИ ЭЛЕКТРОННОЙ СТРУКТУРЫ СПЛАВОВ НА ОСНОВЕ СВИНЦА.

01 04 01 - Приборы и методы экспериментальной физики

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

> : ( Автор

Москва -2007

003069346

Работа выполнена в государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования - Московский инженерно-физический институт (Государственный университет)

Научный руководитель д ф -м н , профессор Беляев В Н

Официальные оппоненты заведующий кафедрой «Прикладная ядерная

физика», д ф -м н, профессор Самосадный В Т

Зам директора Московского центра качества образования, к ф -м н Татур А О

Ведущая организация ФГУП ГНЦ РФ «Институт теоретической

и экспериментальной физика»

Защита состоится "22" мая 2007 г В 15 часов на заседании диссертационного совета Д 212 130 07 в Московском инженерно-физическом институте (Государственном университете) по адресу

115409, Москва, Каширское шоссе, д 31, тел 324-84-98, 323-91-67

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МИФИ

Автореферат разослан "26' апреля 2007 г

Ученый секретарь диссертационного совета д ф -м н , профессор

В В Дмитренко

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Актуальность темы исследований.

Сплавы на основе свинца широко используются в различных областях науки и техники, например, при изготовлении устройств коллиматоров в медицинской диагностике и терапии, в качестве перспективных теплоносителей для реакторов на быстрых нейтронах и тд Известно, что физико-химические свойства веществ определяются их электронной структурой В данной работе приведены экспериментальные результаты, полученные методом позитронной диагностики для образцов двойных систем свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком состоянии Показана применимость теории свободного электронного газа для данных систем

Метод позитронной диагностики интенсивно используются для исследования электронной структуры металлов и сплавов Это связано с тем, что метод аннигиляции позитронов позволяет определять такие важные характеристики металлов, как распределение электронов по импульсам, энергию уровня Ферми число свободных электронов приходящихся на один атом металла, и их концентрацию пр в зоне проводимости Эти характеристики во многом определяют механические, электрические и магнитные свойства металлов В данной работе представлены результаты экспериментальных исследований методом угловых корреляций аннигиляционного излучения (УКАИ) для образцов сплавов свинец-висмут в поликристаллическом и жидком состоянии и рассмотрены особенности механизма аннигиляции в них

Целью диссертационной работы является

1 Разработка методики проведения экспериментов на спектрометре угловых корреляций аннигиляционных гамма-квантов с длиннощелевой геометрией для бинарных систем

2 Разработка методики изготовления возобновляемого интенсивного источника медленных позитронов на основе (л,у)-реакдии в медной фольге и проведения экспериментов на автоматизированном спектрометре угловых корреляций аннигиляционных гамма-квантов, собранного на базе реактора МИФИ

3 Разработка математических программ предварительной обработки и коррекции спектров угловых корреляций для бинарных систем, учитывающих распад источника позитронов и поглощение аннигиляционных гамма-квантов в исследуемых образцах

4 Получение новых экспериментальных данных для сплавов на основе свинца, расширяющих область применения методов позитронной диагностики

Основные результаты работы

1 На базе реактора МИФИ собран спектрометр угловых корреляций аннигиляционных гамма-квантов с длиннощелевой геометрией с использованием изотопа Си-64 в качестве источника позитронов и разработана методика проведения экспериментов по исследованию сплавов свинца в поликристаллическом и жидком состоянии

2 Методом Монте-Карло проведены расчеты энергетического спектра позитронов, вылетающих с поверхности медной фольги, и показано его существенное отличие от спектра /?-распада Энергетический спектр вылетающих позитронов имеет колокообразный характер в диапазоне 01—058 МэВ с максимумом в ~ 0 34 МэВ Полученные результаты позволяют более точно оценивать профиль позитронов в исследуемом образце и интерпретировать экспериментальные результаты при исследовании поверхностных и приповерхностных слоев вещества

3 Разработаны математические программы предварительной обработки и коррекции спектров угловых корреляций, учитывающих распад источника позитронов Си-64, поглощение аннигиляционных гамма-квантов в

исследуемых образцах и изменение фоновых условий во время проведения экспериментов, что повысило точность и надежность получаемых результатов

4 Изучены зависимости параметров спектров угловых корреляций аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свипец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком состоянии

5 Показана применимость теории свободного электронного газа для данных бинарных систем

Научная новизна результатов работы

1 Впервые изучены зависимости параметров спектров угловых корреляций аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом состоянии при концентрации РЬ 0% < СРЬ <100% и показана применимость теории свободного электронного газа для данных бинарных систем

2 Впервые изучены зависимости параметров спектров угловых корреляций аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свинец-висмут в жидком состоянии при концентрации РЬ 0% < Срь <100% Экспериметальные спектры имеют дополнительную гауссовую компоненту а =7,5мрад, близкую по значению к углу 0р ~ бмрад Полученные экспериментальные данные позволяют сделать вывод о частичной применимости теории свободного электронного газа для данного состояния сплава

3 Получены экспериментальные данные о влиянии поглощения аннигиляционных гамма-квантов в исследуемых образцах на спектры угловых корреляций и предложен алгоритм коррекции возникающих искажений, на основании которого разработаны математические программы предварительной обработки и коррекции спектров угловых корреляций, учитывающих распад источника позитронов Си-64, поглощение ашшгиляциоиных гамма-кватов в исследуемых образцах и изменение фоновых условий во время проведения экспериментов, что повысило точность и надежность получаемых результатов

Научная и практическая ценность работы.

1 Показано, что на собранном на базе реактора МИФИ спектрометре угловых корреляций аннигиляционных гамма-квантов с длиннощелевой геометрией при использовании разработанной методики проведения экспериментов можно проводить исследования металлов и сплавов в поликристаллическом и жидком состоянии Отработан способ приготовления возобновляемого интенсивного источника медленных позитронов на основе («.^-реакции в медной фольге с активностью до 1,5 Ю10Бк Это позволило не только существенно сократить время проведения экспериментов, но проводить исследования при различных температурах образцов (от 300К до 800К)

2 В результате проведенных исследований показано, что в сплавах свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком состояниях при концентрации РЬ 0% < Си> <100% значения энергии Ферми близки к предсказаниям геории свободного электронного газа

3 Полученные экспериментальные результаты могут найти применения в различных областях науки и техники при исследовании структуры металлических сплавов и интерметаллитных соединений, возникающих, например, при наводораживаиии, при изготовлении различных коллимационных устройств, токопроводящих и защитных покрытий в медицинском приборостроении, в качестве перспективных теплоносителей для ядерно-энергетических установок на быстрых нейтронах

4 Полученные экспериментальные данные о влиянии поглощения аннигиляционных гамма-квантов в исследуемых образцах и предложенный уточненный алгоритм коррекции поглощения совместно с коррекцией спектров угловых корреляций на распад источника позитронов Си-64 и изменение фоновых условий во время проведения экспериментов позволили повысить точность измерения импульса Ферми электронов и надежность получаемых результатов

На защиту выносятся следующие основные положения:

1 Методика изготовления возобновляемого интенсивною источника медленных позитронов на основе («^-реакции в медной фольге и проведения экспериментов на автоматизированном спектрометре угловых корреляций аннигиляционных гамма-квантов, собранного на базе реактора МИФИ

2 Алгоритм коррекции искажений спектров угловой корреляции, возникающих из-за поглощения аннигиляционных гамма-квантов в образце, распада короткоживущего источника позитронов Си-64 и изменения фоновых условий во время проведения эксперимента

3 Результаты экспериментального изучения методом аннигиляции позитронов электронной структуры сплавов свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком состояниях при изменении концентрации РЬ в сплаве от 0% до 100%

Апробация работы.

Результаты работы докладывались на научных семинарах и конференциях МИФИ (2006,2007 гг), школе - семинаре ИТЭФ (2007г)

Публикации.

Материал диссертации основан на работах, опубликованных в период с 2006 по 2007 гг в российских журналах и сборниках научных конференций МИФИ Количество работ по теме диссертации, опубликованных за этот период и использованных в диссертации 5, все приведены в автореферате

Структура диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы В конце каждой главы содержатся выводы, основные выводы диссертации приведены в заключении Материал изложен на 96 страницах, включая 15 таблиц и 32 рисунка Список цитируемой литературы содержит 40 наименований Полный объем диссертации 100 страницы

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Позитронная диагностика - одно из современных направлений прикладной ядерной физики, находящейся на стыке физики твердого тела, химии и физики элементарных частиц - обладает высокой информативностью и чувствительностью к изменению электронной структуры исследуемых материалов Она включает в себя как изучение поведения позитронов в различных средах (диффузия, термализация, механизмы аннигиляции), так и использование этих явлений для исследования свойств вещества

В диссертации обосновывается актуальности работы, формулируется цель и конкретные задачи исследования, изложены полученные результаты и основные положения, выносимые на защиту

В приведенном литературном обзоре, показано, что метод аннигиляции позитронов обладает высокой чувствительностью к равновесным и неравновесным структурным дефектам, способным захватывать позитроны Применение трех различных экспериментальных методик а) измерение времени жизни позитронов, б) измерение параметров угловой корреляции аннигиляционного излучения (метод УКАИ) и в) измерение доплеровского уширения аннигиляционной линии - позволяет получить качественные и количественные данные об электронной структуре вещества

Рассмотрены экспериментальные и теоретические работы по электронной структуре металлов и сплавов и особенности аннигиляции позитронов в этих материалах Показана эффективность применения метода УКАИ при исследовании этих объектов

Сформулированы основные требования к спектрометрам УКАИ, методике проведения экспериментов и программам математической обработки получаемых результатов

В диссертации приведено описание автоматизированного спектрометра УКАИ с длиннощелевой геометрией, собранного на базе реактора МИФИ,

рассмотрен вопрос изготовления и использования радиоизотопных источников позитронов в методе угловой корреляции аннигиляционного излучения

Применение в системе управления спектрометром ЭВМ и системы КАМАК позволило осуществить набор экспериментальных спектров с одновременным контролем рабочих параметров электронного тракта спектрометра, а также сократить потери эффективного рабочего времени, обусловленные сбоями напряжения питания, резким изменением температуры, отказом в работе электронных блоков и т д

Сцингилляционный блок, состоящий из стандартного цилиндрического кристалла Ыа1(Т1) с размерами 0 100 х 100 мм, сочлененного с ФЭУ-49 Б имеет ~ 90% эффективность регистрации аннигиляционных гамма-квантов

Электронный тракт установки обеспечивает работу с разрешающим временем схемы совпадений ~ 100 нсек, что существенно снижает фон случайных совпадений

Конструкция центра спектрометра позволяет проводить эксперименты в температурном диапазоне от ЗООК до 800К

Система автоматики на базе ЭВМ управляет работой спектрометра угловых корреляций через контроллер крейта «КАМАК» и осуществляет запоминание экспериментальной информации

В диссертации рассмотрен вопрос эффективного использования в спектрометрах угловых корреляции с длиннощелевой геометрией кремниевых полупроводниковых детекторов небольших размеров и показана принципиальная возможность их параллельного соединения в линейную структуру

Рассмотрены вопросы использования различных источников позитронов в методе аннигиляции позитронов Показано, что наиболее подходящими источниками в методе угловой корреляции являются Ме.дъ-64 и Натприй-22

Проведённые расчёты методом Монте-Карло показали, что энергетический спектр позитронов, вылетающих с поверхности медной фольги, существенно отличающегося от спектра //-распада (см, рис. 1) - имеет колокообразный характер в диапазоне 0.1 0.58 МэВ с максимумом в ~ 0.34 ГЛэВ, что позволяет, в принципе, более точно оценньагь профиль аозитронов ь исследуемом образце и интерпретировать экспериментальные результаты при исследовании поверхностных и приповерхностных слоев вещества. Результаты расчёта также показали, что оптимальная толщина медной фольги составляет 60 - 80 мкм.

Рис.1

Приводится описание методики изготовления возобновляемого интенсивного источника позитронов на основе (й,у)-реакции в медной фольге.

Разработана методика измерения полного спектра угловой корреляции, заключающаяся п наборе нескольких спектров с небольшой статистикой, что позволило при последующей обработке существенно снизить влияние таких фактораь, как распад источника позитронов во время набора спектров,

- ю-

нестабильность работы электронного тракта спектрометра, особенности фопоьых условий на реакторе

Анализ измеренных данных показал, что искажения экспериментальных спектров, возникающие из-за поглощения и-п![т1птлци^гнгк\ гаммп-квагтов в нссиедусшх образцах, существенно ухудшают точность получаемых результатов Расчеты и эксперименты показали, что с увеличением плотности и pai..ivp.js образцов эги искажения увеличиваются Предложенный алгоритм линейной и нелинейной коррекции, основанный на изменении загрузок детектора подвижного плеча, позволил существенно снизить влияние ztqi о фактор^

Разработаны математические программы предварительной обработки и коррекции спектров угловых корреляций, учитывающих распад источника позитронов Си-64, поглощение аннигиляционных гамла-квантов в исследуемых образцах н изменение фоновых условий во время проведения экспериментов, что повысило точность и надежность получаемых результатов, в частности, определение энергии Ферми электронов Ka-iecr£,j керр^кщш проверялось с использованием программы ACARFIT (описание спектров УК/Л суммой параболы и гауссиана) Величина variance of the fit для откорректированных спектров снижалась с 5 - 9 до значений 1,2-1,7

После предварительной обработки и коррекции окончательная математическая обработка спектров УКАИ проводилась с помощью программы ACARFIT, позволяющей определять параметры параболической и гауссовых компонент с учетом функции разрешения спектрометра

Характерной особенностью спектров угловой корреляции аннигиляционных гамма-квантов в металлах и их сплавах является наличие параболической компоненты, отвечающей за аннигиляцию позитронов с электронами проводимости, и гауссовых компонент, возникающих при аннигиляции позитронов с валентными электронами

Впервые были изучены зависимости параметров спектров угловой корреляции аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свинец-висмут и свинец-олово с концентрацией свинца 0% < Срь <100% в поликристаллическом и жидком состояниях

Полученные результаты показали, что в поликристаллических сплавах свинец-висмут образуется единая зона проводимости, а спектр УКАИ описывается суммой параболической и одной гауссовой компонентами Величина угла отсечки 0Р (угол Ферми) параболической компоненты линейно изменяется от 6,03 мрад до 6,15 мрад при концентрации РЬ 0% < Срь <100% (энергия Ферми меняется от 9,29 эВ до 9,6 6эВ, соответственно), а вероятность аннигиляции позитронов с электронами проводимости практически не зависит от концентрации компонент сплава и равна ~ 63% Значение сЁ для сплавов изменялось немонотонно в пределах 12,1 - 14,7 мрад

Проведенные оценки в рамках теории свободного электронного газа показали хорошее согласие расчетных и экспериментальных данных На рис 2 показано изменение энергия Ферми в зависимости от состава РЪ-Вг сплава для поликристаллического и жидкого состояний, а на рис 3 - изменение эффективной валентности

При сопоставлении экспериментальных результатов для бинарных сплавов свинца и висмута с расчетными значениями соответствующих параметров предполагалось, что каждый из металлов отдает все валентные электроны в общую зону проводимости В рамках сделанных предположений получено хорошее согласие измеренных и рассчитанных значении концентрации электронов (и, соответственно, энергии Ферми) в зоне проводимости Полученные результаты свидетельствуют о том, что в этих сплавах сущес 1вуют только металлические связи Наличие неметаллических (коваленпшх) связей должно приводить к уменьшению экспериментально измеренных значений концентрации электронов зоны проводимости по сравнению с нх расчетными значениями, так как часть валентных электронов пойдет на образование неметаллических (ковалентных) связей

Достаточно высокая интенсивность параболической компоненты по сравнению с гауссовой свидетельствует, о том, что в поликристаллических образцах позитрон за счет кулоновского притяжения вызывает увеличение локальной концентрации электронов проводимости в обласги аннигиляции

Рис 3

Полученная зависимость параметров спектров УКАИ в сплавах свинец-олово показала, что величина угла отсечки 0Р параболической компоненты

изменяется от -5,8 мрад до -6,0 мрад при изменении концентрации свинца от 100% до нуля (энергия Ферми меняется от 9,46 эВ до 10,21 эВ, соответственно) Впервые изучена зависимость параметров спектров угловой корреляции аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свинец-висмут при концентрации РЬ 0% < Си, <100% в жидком состоянии Было показано, что в сплавах в жидком состоянии также образуется единая зона проводимости, однако спектр УКАИ описывается суммой 3-х компонент - параболической и двух гауссианов, один из которых, по-видимому, отвечает за аннигиляцию позитронов с валентными электронами «ближнего» порядка, а второй - с валентными электронами «дальнего» порядка

Величина угла отсечки 0Р параболической компоненты линейно изменяется от 5,88 мрад до 6,02 мрад при концентрации РЬ 0% < СРЬ <100% (энергия Ферми меняется от 8 74 эВ до 9 26 эВ, соответственно), а вероятность аннигиляции позитронов с электронами проводимости изменяется немонотонно в пределах 40±10% При этом сигма узкого гауссиана оставалась постоянной -7,5 мрад, а его интенсивность изменялась также в пределах (30 - 50) %, сигма широкого гауссиана изменялась линейно от -14,6 мрад до -12,6 мрад при постоянной интенсивности -26%

Полученные результаты показали, что данные сплавы в жидком состоянии имеют значение энергии Ферми примерно на 5%, а эффективную валентность на (4-8) % меньше, чем предсказывает теории свободного электронного газа (рис 1-2) Это означает, что оценки параметров, полученных в рамках модели свободного электронного газа, для данных бинарных систем в жидком состоянии отличаются от экспериментально измеренных на 5-10 %

Основные результаты и выводы диссертационной работы.

1 Показано, что на собранном на базе реактора МИФИ спектрометре угловых корреляций аннигиляционных гамма-квантов с длвннощелевой геометрией при использовании разработанной методики проведения

экспериментов можно проводить исследования металлов и сплавов в поликристаллическом и жидком состоянии

- реализован способ приготовления возобновляемого интенсивного источника медленных позитронов на основе (я,у)-реакции в медной фольге активностью до 1,5 101СБк,

- проведены расчеты методом Монте-Карло энергетического спектра позитронов, вылетающих с поверхности медной фольги, показавшие существенное отличие от спектра /?-распада (см рис 1), что позволяет, в принципе, более точно оценивать профиль позитронов в исследуемом образце и интерпретировать экспериментальные результаты при исследовании поверхностных и приповерхностных слоев вещества Результаты расчета также показали, что оптимальная толщина медной фольги составляет 60 - 80 мкм

- использование изотопа Сц-64 позволило получить возобновляемый интенсивный источник позитронов, что существенно сократило время проведения экспериментов и дало возможность проводить исследования при различных температурах образцов,

- автоматизированный измерительный комплекс, управляемый ЭВМ, осуществляет управление спектрометром и накопление экспериментальной информации,

- конструкция центра спектрометра позволяет проводить эксперименты в температурном диапазоне от ЗООК до 800К,

- методика измерения полного спектра угловой корреляции, состоящего из набора нескольких спектров с небольшой статистикой, позволила существенно снизить влияние таких факторов, как распад источника позитронов во время набора спектров, нестабильность работы электронного тракта спектрометра и фоновых условий на реакторе

2 Разработаны математические программы предварительной обработки и коррекции спектров угловых корреляций, учитывающих распад

источника позитронов Си-64, поглощение аннигиляционных гамма-квантов в исследуемых образцах и изменение фоновых условий во время проведения экспериментов, что повысило точность и надежность получаемых результатов, в частности, энергии Ферми электронов

3 Впервые изучена зависимость параметров спектров угловой корреляции аннигиляцюншых гамма-квшггов в сплавах свинец-висмут при концентрации РЬ 0% < Сръ <100% в поликристаллическом состоянии

- показано, что в этих сплавах образуется единая зона проводимости, причем энергия Ферми монотонно меняется от 9,29 эВ (для 100% РЬ) до 9,66 эВ (для 100% В1),

- вероятность аннигиляции позитронов с электронами проводимости практически не зависит от концентрации компонент сплавов и равна ~ 63%,

- получено хорошее согласие экспериментальных данных с расчётными в рамках теории свободно! о электронного газа

4 Впервые изучена зависимость параметров спектров угловой корреляции аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свинец-висмут при концентрации РЬ 0% < Срь <100% в жидком состоянии

- показано, что в сплавах в жидком состоянии также образуется единая зона проводимости, энергия Ферми меняется от 8,74 эВ (для 100% РЬ) до 9,26 эВ (для 100% В1),

- вероятность аннигиляции позитронов с электронами проводимости немонотонно изменяется в зависимости от концентрации компонент сплавов в пределах 35±10 %,

- вклад остовных электронов описывается суммой двух гауссов, что указывает на более сложную электронную структуру в жидких сплавах,

- показано, что теория свободного электронного газа для данных сплавов в жидком состоянии дает завышенное значение энергии Ферми

5 Изучена зависимость параметров спектров угловой корреляции

аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свинец-олово при концентрации РЬ 0% < Сбп <100% в поликристаллическом состоянии

- энергия Ферми в этих сплавах монотонно меняется от 9,46 эВ (для 100% РЬ) до 10,21 эВ (для 100% Бп),

- вероятность аннигиляции позитронов с электронами проводимости практически не зависит от концентрации компонент сплавов и равна ~ 63%,

- в пределах точности эксперимента показана применимость теории свободного электронного газа для данных бинарных сплавов

Основные материалы диссертации опубликованы в 5 работах.

1 Графутин В И, Штоцкий Ю В , Ян Лин Аунг и др "Аннигиляция позитронов в сплавах висмута и свинца», Научная конференция МИФИ, Москва, 23-27 января 2006, Сборник научных трудов, Т 5, стр 32-33

2 Дубов Л10 , Клемин С Н, Штоцкий Ю В , Ян Лин Аунг "Многоэлементный полупроводниковый детектор альфа-частиц», Инженерная физика, 2005, №4, стр 16-20

3 Беляев В Н, Графутин В И, Штоцкий Ю В, Ян Лин Аунг и др "Аннигиляция позитронов в РЬ-В1 сплавах в твердой и жидкой фазе», Научная конференция МИФИ, Москва, 22-26 января 2007, Сборник научных трудов, Т 5, стр 21-23

4 Штоцкий Ю В, Мьо Зо Хтут, Ян Лин Аунг, "Восстановление симметричности спектров угловой корреляциианнигиляционного излучения в поликристаллических РЬ-Р>1 сплавах», Научная конференция МИФИ, Москва, 22-26 января 2007, Сборник научных трудов, Т 5, стр 50-52

5 Беляев В Н, Графутин В И, Фунтиков Ю В, Штоцкий Ю В , Ян Лин Аунг "Аннигиляция позитронов в сплавах висмута и свинца», Инженерная физика, 2007, № 3,6 стр

Подписано в печать 18 04 2007 г Исполнено 19 04 2007 г Печать трафаретная

Заказ 383 Тираж 60 экз

Типография «11-й ФОРМАТ» ИНН 7726330900 115230, Москва, Варшавское ш , 36 (495) 975-78-56 www autoreferat ru

ВВЕДЕНИЕ.

1. МЕТОД ПОЗИТРОННОЙ

ДИАГНОСТИКИ ВЕЩЕСТВА.

1.1. Основные свойства позитрона и позитрония.

1.2. Экспериментальные методики позитронной диагностики.

1.2.1. Метод угловых корреляций аннигиляциошюго излучения (УКАИ).

1.2.2. Метод измерения Зу - совпадений.

1.3. Аннигиляции атома позитрония в веществе.

1.4. Особенности аннигиляции позитронов в металлах и сплавах.

Выводы к главе 1.

2. СПЕКТРОМЕТР УГЛОВЫХ КОРРЕЛЯЦИЙ АННИГИЛЯЦИОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ

НА БАЗЕ РЕАКТОРА МИФИ.

2.1 Блок-схема спектрометра установки.

2.2. Спектрометр угловых корреляций

Квант - Реактор".

2.2.1. Механическая конструкция спектрометра.

2.2.2. Электронный тракт регистрации спектрометра.

2.2.3. Система автоматики спектрометра.

2.3. Методика изготовления источника позитронов на основе изотопа меди.

2.3.1. Радиоактивные р+ - изотопы.

2.3.2. Источник позитронов на основе радиоизотопа Медь-64.

2.4. Методика проведения экспериментов.

Выводы к главе 2.

3. МАТЕМАТИЧЕСКАЯ ОБРАБОТКА

СПЕКТРОВ УКАИ.

3.1. Вид спектров угловой корреляции аннигиляционного излучения в металлах и сплавах.

3.2. Искаже1гия спектров УКАИ.

3.2.1. Коррекция спектров УКАИ на распад источника.

3.2.2. Коррекция спектров УКАИ на поглощение аннигиляциошюго излучения в образце.

3.2.3. Учет фона при коррекции.

3.3. Алгоритм предварительной обработки и коррекции спектров УКАИ.

Выводы к главе 3.

4. ИССЛЕДОВАНИЕ ЭЛЕКТРОННОЙ СТРУКТУРЫ СПЛАВОВ НА ОСНОВЕ СВИНЦА МЕТОДОМ

АННИГИЛЯЦИИ ПОЗИТРОНОВ.

4.1. Исследование Pb-Bi и Pb-Sn сплавов в поликристаллическом состоянии.

4.1.1. Физико-химические свойства Pb, Bi, Sn и их сплавов.

4.1.2. Получение образцов и основные характеристики

Pb-Bi и Pb-Sn сплавов.

4.2. Модель свободного электронного газа в металлах и сплавах.

4.3. Экспериментальные результаты по аннигиляции позитронов в Pb-Bi и Pb-Sn сплавах в поликристаллическом состоянии.

4.4. Исследование Pb-Bi сплавов в жидком состоянии.

Выводы к главе 4.

Повышение требований к безопасности и надежности работы лдерных реакторов пооуждает к поиску новых носителей, обладающих преимуществами по сравнению с традиционными (вода, натрий и др.).

Одним из таких теплоносителей является жидкий свинец. Жидкий свинец по своим физико-химическим свойствам близок к эвтектическому сплаву свинец-висмут. Накоплен большой объем данных по физико-химическим, теплофизическим и др. Свойствам сплава. Имеется методическая и экспериментальная база, которая используется для обоснования применения свинца в качестве теплоносителя энергетических реакторов типа БРЕСТ-ОД-ЗОО.

В свинце растворяются многие химические элементы и соединения, в том числе и компоненты конструкционных материалов. Следствием этого может быть разрушение материалов и нарушение герметичности контура. Эффективное снижение скорости растворения (коррозии) материалов происходит при наличии на поверхностях сталей защитных пленок на основе оксидов железа, хрома. Жидкий свинец заметно взаимодействуют с кислородом. При этом могут образовываться шлаки (фазы, содержащие оксиды самого теплоносителя, компонентов конструкционных сталей и др.), который могут откладываться на поверхностях контура, ухудшать его теплогидравлические характреристики.

В данной работе приведены экспериментальные результаты для образцов двойных систем свинец-висмут в твёрдой и жидкой фазе и свинец-олово в твердой фазе, полученные методом позитронной аннигиляции. Показана применимость теории свободного электронного газа для поликристаллических образцов данных систем.

В последнее время рассматриваются проекты создания реакторов на быстрых нейтронах, в которых предполагается в качестве теплоносителя использовать Pb-Bi сплавы. Кроме этого, сплавы свинец-висмут широко используются при изготовлении коллиматоров различных устройств медицинской диагностики и терапии.

Актуальность темы исследований.

Сплавы на основе свинца широко используются в различных областях науки и техники, например, при изготовлении устройств коллиматоров в медицинской диагностике и терапии; в качестве перспективных теплоносителей для реакторов на быстрых нейтронах и т.д. Известно, что физико-химические свойства веществ определяются их электрошюй структурой. В данной работе приведены экспериментальные результаты, полученные методом позитронной диагностики для образцов двойных систем свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком состоянии. Показана применимость теории свободного электронного газа для данных систем.

Метод позитронной диагностики интенсивно используются для исследования электронной структуры металлов и сплавов. Это связано с тем, что метод аннигиляции позитронов позволяет определять такие важные характеристики металлов, как распределение электронов по импульсам, энергию уровня Ферми Sf, число свободных электронов Zc, приходящихся на один атом металла, и их концентрацию пр в зоне проводимости. Эти характеристики во многом определяют механические, электрические и магнитные свойства металлов. В данной работе представлены результаты экспериментальных исследований методом угловых корреляций аннигиляциотюго излучения (УКАИ) доя образцов сплавов свинец-висмут в поликристаллическом и жидком состоянии и рассмотрены особенности механизма аннигиляции в них.

Целью диссертационной работы является

1. Разработка методики проведения экспериментов на спектрометре угловых корреляции аннигиляционных у-квантов с длиннощелевои геометрией для бинарных систем.

2. Разработка методики изготовления возобновляемого интенсивного источника медленных позитронов на основе (п,у)-реакции в медной фольге и проведения экспериментов на автоматизированном спектрометре угловых корреляций аннигиляционных у-квантов, собранного на базе реактора МИФИ.

3. Разработка математических программ предварительной обработки и коррекции спектров угловых корреляций для бинарных систем, учитывающих распад источника позитронов и поглощение аннигиляционных у-квантов в исследуемых образцах

4. Получение новых экспериментальных результатов для сплавов на основе свинца, расширяющих область применения методов позитронной диагностики.

Основные результаты работы

1. На базе реактора МИФИ собран спектрометр угловых корреляций аннигиляционных у-квантов с длиннощелевои геометрией с использованием изотопа Си-64 в качестве источника позитронов и разработана методика проведения экспериментов по исследованию сплавов свинца в поликристаллическом и жидком состоянии.

2. Разработаны математические программы предварительной обработки и коррекции спектров угловых корреляций, учитывающих распад источника позитронов Си-64, поглощение аннигиляционных у-квантов в исследуемых образцах и изменение фоновых условий во время проведения экспериментов, что повысило точность и надёжность получаемых результатов.

3. Изучены зависимости параметров спектров угловых корреляции аннигиляционных у-квантов в сплавах свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком состоянии.

4. Показана применимость теории свободного электронного газа для данных бинарных систем.

Научная новизна результатов работы

1. Впервые изучены зависимости параметров спектров угловых корреляций аннигиляционных у-квантов в сплавах свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом состоянии при концентрации РЪ 0% < Срь <100% и показана применимость теории свободного электронного газа для данных бинарных систем.

2. Впервые изучены зависимости параметров спектров угловых корреляций аннигиляционных у-квантов в сплавах свинец-висмут в жидком состоянии при концентрации РЪ 0% < Срь <100%. Экспериметальные спектры имеют дополнительную гауссовую компоненту с =7,5мрад, близкую по значению к углу ©f ~ бмрад. Полученные экспериметальные данные позволяют сделать вывод о частичной применимости теории свободного электронного газа для данного состояния сплава.

3. Получены экспериментальные данные о влиянии поглощения аннигиляционных гамма-квантов в исследуемых образцах на спектры угловых корреляций и предложен алгоритм коррекции возникающих искажений, на основании которого разработаны математические программы предварительной обработки и коррекции спектров угловых корреляций, учитывающих распад источника позитронов Си-64, поглощение аннигиляционных у-квантов в исследуемых образцах и измените фоновых условий во время проведения экспериментов, что повысило точность и надёжность получаемых результатов.

Научная и практическая ценность работы.

1. На базе реактора МИФИ собран автоматизированный спектрометр угловых корреляции аннигишщионных у-квантов с длиннощелевой геометрией, обладающий высоким пространственным разрешением и светосилой. Отработан способ приготовления возобновляемого интенсивного источника медленных позитронов на основе (п,у)-реакции в медной фольге с активностью до 1,5-101ОБк. Это позволило не только существенно сократить время проведения экспериментов, но проводить исследования при различных температурах образцов (or 300К до 800К).

2. В результате проведенных исследований показано, что в сплавах свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком состояниях при концентрации РЬ 0% < Срь <100% значения энергии Ферми близки к предсказаниям теории свободного электронного газа.

3. Полученные экспериментальные результаты могут найти применения в различных областях науки и техники при исследовании структуры металлических сплавов и интерметаллитных соединений, возникающих, например, при наводораживании; при изготовлении различных коллимационных устройств, токопроводящих и защитных покрытий в медицинском приборостроении; в качестве перспективных теплоносителей для ядерно-энергетических установок на быстрых нейтронах.

4. Полученные экспериментальные данные о влиянии поглощения аннигиляционных гамма-квантов в исследуемых образцах и предложенный уточнённый алгоритм коррекции поглощения совместно с коррекцией спектров угловых корреляций на распад источника позитронов Си-64 и изменение фоновых условий во время проведения экспериментов позволили повысить точность измерения импульса Ферми электронов и надёжность получаемых результатов.

На защиту выносятся следующие основные положения;

1. Методика изготовления возобновляемого интенсивного источника медленных позитронов на основе (п,у)-реакции в медной фольге и проведения экспериментов на автоматизированном спектрометре угловых корреляций аннигиляционных у-квантов, собранного на базе реактора МИФИ.

2. Алгоритм коррекции искажений спектров угловой корреляции, возникающих из-за поглощения аннигиляционных /-квантов в образце, распада короткоживущего источника позитронов Си-64 и изменения фоновых условий во время проведения эксперимента.

3. Результаты экспериментального изучения методом аннигиляции позитронов электронной структуры сплавов свинец-висмут и свинец-олово в поликристаллическом и жидком состояниях при изменении концентрации РЬ в сплаве от 0% до 100%.

Апробация работы.

Результаты работы докладывались на научных семинарах и конференциях МИФИ (2006,2007 гг.), школе - семинаре ИТЭФ (2007г)

Публикации.

Материал диссертации основан на работах, опубликованных в период с 2006 по 2007 гг. в российских журналах и сборниках научных конференций МИФИ. Количество работ по теме диссертации, опубликованных за этот период и использовашшх в диссертации 5, все приведены в автореферате.

Структура диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. В конце каждой главы содержатся выводы, основные выводы диссертации приведены в заключении. Материал изложен на 96 страницах, включая 15 таблиц и 31 рисунок. Список цитируемой литературы содержит 45 наименований. Полный объем диссертации 100 страницы.

Выводы к главе 4:

1. Впервые изучена зависимость параметров спектров угловой корреляции аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свинец-висмут и свинец-олово с концентрацией свинца от 0% до 100% в поликристаллическом состоянии:

- показано, что в этих сплавах образуется единая зона проводимости; причём энергия Ферми в Pb-Bi сплавах монотонно меняется от 9,29 эВ (для 100% РЬ) до 9,66 эВ (для 100% Bi), а в Pb-Sn сплавах - от 9,46 эВ (для 100% РЬ) до 10,21 эВ (для 100% Sn);

- вероятность аннигиляции позитронов с электронами проводимости практически не зависит от концентрации компонент сплавов и равна ~ 63% (Pb-Bi) и ~ 45+10% (Pb-Sn);

- показано, что для Pb-Bi и Pb-Sn сплавов в поликристаллическом состоянии экспериментальные данные согласуются с результатами расчетов в рамках модели свободного электронного газа.

2. Впервые изучена зависимость параметров спектров угловой корреляции аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свинец-висмут с концентрацией свинца от 0% до 100% в жидком состоянии;

- показано, что в сплавах в жидком состоянии также образуется единая зона проводимости, энергия Ферми меняется от 8,74 эВ (для 100% РЬ) до 9,26 эВ (для 100% Bi);

- вероятность аннигиляции позитронов с электронами проводимости немонотонно изменяется в зависимости от концентрации компонент сплавов в пределах 35±10%;

- вклад остовных электронов описывается суммой двух гауссов, что указывает на более сложную электронную структуру в жидких сплавах; причем в Pb-Bi сплавах в жидком состоянии экспериметальные спектры угловой корреляции имеют дополнительную гауссовую компоненту а = 7,5 мрад, близкую по значению к углу 0F ~ 6 мрад.

- значение энергии Ферми примерно на 5%, а эффективную валентность на (4-8) % меньше, чем предсказывает теории свободного электронного газа, что говорит о частичной применимости теории свободного электронного газа для данного состояния сплава.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ.

В процессе выполнения диссертационной работы были проведены экспериментальные исследования, направленные на развитие метода позитронной диагностики, позволившие решить ряд задач методического и исследовательского характера.

В работе получены следующие основные результаты:

1. Показано, что на собранном на базе реактора МИФИ спектрометре угловых корреляций аннигиляционных гамма-квантов с длиннощелевой геометрией, обладающим высоким пространственным разрешением и светосилой при использовании разработанной методики проведения экспериментов можно проводить исследования металлов и сплавов при различных температурах:

- реализован способ приготовления высокоэффективного источника медленных позитронов Си-64 на основе (и,у)-реакции в медной фольге активностью ло 1.5-Ю10Бк. что существенно сокоатило воемя поовеления экспериментов и дало возможность проводить исследования при различных

ТСмПСраТурал ииралди^,

- автоматизированный измерительный комплекс на базе ЭВМ, одновременно с управлением спектрометром осуществляет накопление экспериментальных данных; конструкция центра спектрометра позволяет проводить эксперименты в температурном диапазоне от 300К до 800К;

- предложена методика измерения полного спектра угловой корреляции, состоящего из набора нескольких спектров с небольшой статистикой, позволившая существенно снизить влияние таких факторов, как распад источника позитронов во время набора спектров, нестабильность работы электронного тракта спектрометра, особешюсти фоновых условий на реакторе.

2. Разработаны программы предварительной обработки и коррекции спектров угловых корреляций, учитывающих распад источника позитронов

94

Cu-64, поглощение аннигиляционных у-квантов в исследуемых образцах и изменение фоновых условий во время проведения экспериментов, что повысило точность и надёжность получаемых результатов, в частности, энергии Ферми электронов.

3. Впервые изучена зависимость параметров спектров угловой корреляции аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свинец-висмут с концентрацией свинца от 0% до 100% в поликристаллическом состоянии:

- показано, что в этих сплавах образуется единая зона проводимости, причём энергия Ферми монотонно меняется от 9,29 эВ (для 100% РЬ) до 9,66 эВ (для 100% Bi);

- вероятность аннигиляции позитронов с электронами проводимости практически не зависит от концентрации компонент сплавов и равна ~ оЗ%;

- получено хорошее согласие экспериментальных данных с расчётными в рамках теории свободного электронного газа.

4. Изучена зависимость параметров спектров угловой корреляции аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свинец-олово с концентрацией олова 0% < Срь < 100% в поликристаллическом состоянии:

- энергия Ферми в этих сплавах монотонно меняется от 9,46 эВ (для 100% РЬ) до 10,21 эВ (для 100% Sn);

- вероятность аннигиляции позитронов с электронами проводимости практически не зависит от концентрации компонент сплавов и равна ~ 63%;

- в пределах точности эксперимента показана применимость теории свободного электронного газа для данных сплавов.

5. Впервые изучена зависимость параметров спектров угловой корреляции аннигиляционных гамма-квантов в сплавах свинец-висмут с концентрацией свинца от 0% до 100% в жидком состоянии:

- показано, что в сплавах в жидком состоянии также образуется единая зона проводимости, энергия Ферми меняется от 8,74 эВ (для 100% РЬ) до 9,26 эВ (для 100% Bi);

- вероятность аннигиляции позитронов с электронами проводимости немонотонно изменяется в зависимости от концентрации компонент сплавов в пределах 35±10%;

- вклад остовных электронов описывается суммой двух гауссов, что указывает на более сложную электронную структуру в жидких сплавах;

- значение энергии Ферми примерно на 5%, а эффективную валентность на (4-8) % меньше, чем предсказывает теории свободного электронного газа, что говорит о частичной применимости теории свободного электронного газа для данного состояния сплава.

Научная ценность и практическое значение результатов, полученных в данной работе, подтверждает эффективность использования метода позитронной диагностики вещества и расширяет область ее использования. Положения и выводы диссертации позволили лучше понять характер взаимодействия позитронов.

В заключении выражаю свою благодарность и признательность моему научному руководителю профессору, д.ф.-м.н. В.Н.Беляеву, доценту кафедры, к.ф.-м.н. Ю.В.Штоцкому и старшему преподавателю кафедры Л.Ю.Дубову за постоянное внимание и помощь в работе. Я также очень признателен всем сотрудникам МИФИ и ИТЭФ за тот вклад, который они внесли в выполнение этой работы.

1. Deutsch M.,Phys.Rev.,1951,V.52,p.455. V.83,p.366.

2. Гольданский В.И., Фшическая химия позитрона и позитрония, «Наука», М.,1968.

3. Green R.E., Bell R.E., Canad.J.Phys.„ 1957,V.35,p.398.

4. Ferrante G Phys. Rev. 170 76 (1968).

5. Wheeler J A Ann.N. Y. Acad. Sci. 48 219 (1946)

6. A. van Veen, H. Sliutt, P.E. Mijnarends et.al., American Inst, of Phys. Conf. Proc. 303 (1994) 354.

7. B. Krusche, K. Schreckenbach, Nucl. Instr. and Metli. Phys. Res. A 295 (1990) 155.

8. C. Hugenschmidt, G. Kogel, R. Reepper et.al., Nucl. Instr. and Meth. Phys. Res. В 221 (2004) 160.

9. С. Hugenschmidt, G. Kogel, R. Reepper et.al., Nucl. Instr. and Meth. Phys. Res. В 198(2002)220.10 . A. Zeman, Inst, for Energy, Petten, The Netherlands, http://\vww. jrc.cec.eu.int

10. A. van Veen, H. Eleveld, H. Shutt, et.al., Mater. Sci. Forum 175-178 (1995) 229.

11. Дубов Л.10., Клёмин C.H., Штоцкий Ю.В., Ян Лин Аунг "Многоэлементный полупроводниковый детектор альфа-частиц», Инженерная физика, 2005, №4, стр. 16-20.

12. В.Е.Левин, Л.П. Хамьянов Регистрация ионизирующих излучений, Москва, Атомщцат, 1973.249 с.

13. Прикладная спектрометрия с полупроводниковыми детекторами/С.А. Балдин, Н. А. Вартанов, Ю.В. Ерыхайлов и др. М.: Атомиздат, 1974.-320 с.

14. Штоцкий Ю.В., Беляев В.Н., Соболев Б.В., Сухарев П.Н., Шилкин Н.Н. Автоматизированный спектрометр угловых корреляций аннигиляционных гамма-квантов "Квант СТ" с системой накопления угловых спектров

15. СИНУС". В матер. V Всесоюзного семинара по автоматизации исследований в ядерной физике и смежных областях, Ташкент, 1988,

16. Штоцкий Ю.В., Беляев В.Н., Сидорин И.В., Соболев Б.В., . Автоматизированный спектрометр угловых корреляций аннигиляционного излучения "КВАНТ-СТ". Деп. рукопись ВИНИТИ, № 345-В88, 1988.

17. Соболев Б.В., Штоцкий Ю.В., Дубов В.Ю. Автоматизированный спектрометр угловых корреляций аннигиляционного излучения "Квант -ИТЭФ". Отчет по теме № 93-3-007-1440,1993.

18. Дубов Л.Ю., Копейкин Е.Г., Павлов С.П., Соболев Б.В., Сухарев П.Н., Штоцкий Ю.В. Измерительно-вычислительный комплекс "ИВК Квант" для исследований электронной структуры вещества методом аннигиляции позитронов. Препринт МИФИ № 008-94, М., 1994.

19. Беляев В.Н., Михеев А.Н., Сухарев П.Н., Штоцкий Ю.В. Приборная функция спектрометра угловых корреляций аннигиляционных Фотонов. Препринт МИФИ № 056-89, М., 1989.

20. Беляев В.Н., Ковалень В.Ю., Соболев Б.В., Штоцкий Ю.В. Система автоматического управления аннигиляционной установкой, ПТЭ, 1980, № 2, с.83, депон. в ВИНИТИ, инв. № 1603-79.

21. Беляев В.Н. Буденный С.Ю., Штоцкий Ю.В. Автоматизация экспериментов по изучению процессов 2у-аннигиляции медленных позитронов в веществе. В матер. 11 Всесоюзного совещания по автоматизации научных исследований в ядерной физике, Алма-Ата, 1978, с.93.

22. Воробьёв С.А. Прохождение бета-частиц через кристаллы.,М., "Атомиздат", 1975 (гл.З).

23. Антоновна И.А, Борякина А.Н. и др « Практикум по ядерной физике», издательство московского университета, 1972г, С. 159.

24. Беляев В.Н. и др. "Моделирование методом Монте-Карло приборной функции установки для наблюдения угловой корреляции аннигиляционных гамма-квантов.", Препринт ИТЭФ, № 113,М.,1980.

25. Peter Kirkegaard, Niels Jorgen Pedersen, and Morten Eldrup "Patfit-88: A data-processing system for positron annihilation spectra о mainfraime and personal computers", November 2003, risoNational Laboratory, DK-4000 Roskilde, Denmark, P-120.

26. Гольданский В.И.,Татур А.О.,Шишкин А.В.,ДАН СССР, 1975, т.223, № I,с. 76.

27. Турчин В.Ф., Козлов В.П., Малкевич М.С., УФН, 1970, т.102.с.345.

28. V.I. Goldanskii, К. Petersen, V.P. Shantarovich, A.V. Shishkin, Appl. Phys.1978, v.16, p.413.

29. Епифанов Г.И. «Физика твердого тела» 1977г стр 288.

30. Штоцкий Ю.В., Дубов Л.Ю., Михеев А.Н., Сухарев П.Н. «Восстановление симметричности спектров угловой корреляции аннигиляционного излучения». Препринт МИФИ, № 008-92, М., 1992.

31. Штоцкий Ю.В., Мьо Зо Хтут, Ян Лин Аунг "Восстановление симметричности спектров угловой корреляциианнигиляционного излучения в поликристаллических Pb-Bi сплавах», Научная конференция ,МИФИ, Москва, 2007, М: С.50-52.23.

32. Kuramoto Е. et al., Phys.Lett., 1981, V.86A, р,311.

33. Р.Е. Mijnarends «Electron Momentum densities in metals and Alloys» Topics in Current Physics red. Hautojarvi. V 12 Positron in solids (Springer-Verlag Berlin Heidelberg 1979).

34. Прокопьев Е.П., ФТТ, 34 1671 (1992).

35. О. Mogensen К. Petersen: Phys. Letter A 30, (p 542-543) 1969

36. A.T. Stewart and other. Phys. rev 128 118-119 (1962)

37. Графутин В.И, Прокопьев Е.П УФН 172 1 1 2002 г. стр. 67-83

38. ALOK SINGH and А Р TSAI «Melting behavior of lead and bismuth nano-particles in quasiciystalline matrix- The role of interfaces», Sadhana Vol.28, Parts 1& 2, February/April 2006, PP.63-80

39. Хмелевская B.C., Куликова H.B., Малынкин В.Г., Бовдаренко B.B., Богданов Н.Ю. «Фрактальные структуры в облученных металлических материалах». Вопросы атомной науки и техники. Сер. Материаловедение и новые мат. 2006, вып. 1(66). С. 411-417.

40. Штоцкий Ю.В., Ян Лин Аунг и др « Аннигиляция позитронов в сплавах висмута и свинца», научная конференция МИФИ, Москва,2006, М: С.

41. Беляев В.Н., Графутин В.И., Фунтиков Ю.В., Штоцкий Ю.В., Ян Лин Аунг "Аннигиляция позитронов в сплавах висмута и свшща», Инженерная физика, 2007, № 3,6 стр.

42. Беляев В.Н., Графутин В.И., Штоцкий Ю.В., Ян Лин Аунг и др. "Аннигиляция позитронов в Pb-Bi сплавах в твёрдой и жидкой фазе», научная конференция МИФИ, Москва, М: С.21-23.