Моделирование процессов окисления материалов активной зоны водо-водяных реакторов в условиях тяжёлых аварий на АЭС тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.14 ВАК РФ

Российская Академия Наук Институт Проблем Безопасного Развития Атомной Энергетики

На правах рукописи Шестак Валерий Евгеньевич

Моделирование процессов окисления материалов активной зоны водо-водяных реакторов в условиях тяжёлых аварий на АЭС

01.04.14 - теплофизика и теоретическая теплотехника.

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

- з ДЕК 2009

Москва

-2009

003486566

Работа выполнена в Институте проблем безопасного развития атомной энергетики Российской академии наук.

Научный руководитель:

д.ф.-м.н. Вещунов Михаил Сергеевич

Официальные оппоненты:

д.т.н. Киселев Аркадий Евгеньевич

к.т.н. Звонарев Юрий Алексеевич

Ведущая организация: ОАО «Санкт-Петербургский научно-исследовательский и проектно-конструкторский институт "АТОМЭНЕРГОПРОЕКТ"».

Защита состоится 11 декабря 2009 г. в 15:00 на заседании диссертационного совета Д 002.070.01 при Институте проблем безопасного развития атомной энергетики Российской академии наук по адресу: 115191, г. Москва, ул. Б.Тульская, д. 52.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института проблем безопасного развития атомной энергетики Российской академии наук.

Автореферат разослан /¿¿Р, . 2009 г.

Ученый секретарь диссертационного совета к.т.н.

В.Е.Калантаров

Актуальность темы диссертации.

Для обеспечения безопасности АЭС важной задачей является прогнозирование поведения активной зоны (АЗ) реактора в условиях тяжёлой аварии (ТА). Одним из основных методов прогнозирования процессов, протекающих в активной зоне реактора в аварийном режиме, наряду с экспериментальными методами, является компьютерное моделирование.

Поведение тепловыделяющих элементов (твэлов), составляющих основную часть АЗ водо-водяного атомного реактора, является определяющим при развитии аварии на АЭС. При аварии с потерей теплоносителя, вследствие осушения АЗ реактора и падения давления в первом контуре, происходит разогрев твэлов из-за уменьшения теплосъема и остаточного тепловыделения в топливе. Интенсивное парообразование при повторном заливе АЗ водой приводит к экзотермическому окислению оболочек твэлов из сплавов циркония, эскалации температуры и генерации водорода.

В случае продолжающегося роста температуры АЗ начинается плавление металлических фаз 2г-оболочек твэлов. Жидкий металл растворяет топливные таблетки и внешний слой оксида. После разрушения внешнего ЪхОг слоя оболочек и быстрого стекания расплава в виде капель и ручейков в более холодные области АЗ возможно формирование массивного расплава \J-Zr-0, который частично или полностью блокирует канал теплоносителя. Сформировавшаяся массивная блокада медленно перемещается вниз, растворяя элементы АЗ, интенсивно окисляясь и приводя к дальнейшей эскалации температуры и генерации водорода.

Другим материалом, окисление которого может существенным образом влиять на сценарий протекания ТА с разрушением активной зоны реактора, является карбид бора, который широко используется как поглотитель нейтронов в западных реакторах и российских ВВЭР. В течение тяжелой аварии В4С реагирует с ближайшей к нему стальной оболочкой и формирует эвтектику при температуре 1200°С, намного ниже по сравнению с температурой плавления отдельных компонентов поглощающего стержня. В результате разрушения стальной оболочки материал поглотителя может быть подвержен взаимодействию с паром в АЗ реактора. Окисление В4С паром является сильно экзотермической реакцией и производит в 6 - 7 раз большее количество водорода по сравнению с окислением такой же массы Ъх. Кроме того, в результате этой реакции формируются газообразные вещества, содержащие углерод и бор, в том числе горючие, такие как СН4, СО.

Вышеописанные процессы окисления материалов АЗ реактора подробно исследовались в маломасштабных экспериментах в изотермических условиях и с переменной температурой, проводимых в различных лабораториях в России и за рубежом. Влияние процессов окисления на разрушение активной зоны реактора в процессе ТА исследовалось в экспериментах со сборками имитаторов твэлов на крупномасштабных стендах.

Цель работы:

• разработка физических моделей окисления материалов АЗ на базе анализа маломасштабных экспериментов и их численная реализация в рамках исследовательского компьютерного кода БУЕСНА/ОиЕЫСН

(Б/О), разрабатываемого при непосредственном участии автора для описания процессов, протекающих в твэле в условиях ТА на АЭС;

• верификация кода на базе маломасштабных и крупномасштабных экспериментов, имитирующих процессы разрушения твэлов и твэльных сборок в условиях ТА, для подтверждения адекватности реализованных физических моделей, программных модулей и кода в целом;

• моделирование с использованием кода процессов окисления материалов АЗ водо-водяных реакторов в условиях ТА.

Научная новизна работы.

Разработаны физические модели и программные модули с высокой степенью детализации процессов, протекающих при окислении материалов АЗ водо-водяных реакторов в условиях ТА:

• модуль высокотемпературного окисления 2г-оболочки твэла с учетом её термомеханического поведения;

• модуль окисления расплава и-7г-0 кориума, теплообмена и перемещения массивной жидкой \J-Zt-0 блокады в АЗ реактора в процессе её разрушения при ТА;

• модуль окисления таблеток В4С паром при высоких температурах с учётом зависимость скорости окисления от газодинамических условий в газовом потоке (парциальное давление пара, скорость потока).

Новые модели использованы для создания компьютерного кода, согласованно моделирующего различные физико-химические процессы, протекающие в твэлах водо-водяных реакторов в условиях, характерных для различных режимов ТА.

Практическая ценность работы.

Разработанный код Б/С} является инструментом для реализации и верификации моделей физических процессов и баз данных по свойствам материалов; позволяет проводить моделирование и детальный анализ экспериментов как с одиночными твэлами, так и со сборками твэлов. Отдельные модели, реализованные в данном коде и верифицированные с его помощью, и код в целом могут быть использованы в интегральных кодах, моделирующих процессы разрушения АЗ реактора. Новые модели являются составной частью разрабатываемого в ИБРАЭ РАН интегрального кода СОКРАТ, предназначенного для моделирования тяжелых аварий на АЭС, а код 8/<5 в целом является составной частью топливного кода БРРЯ, разрабатываемого в ИБРАЭ РАН при активном участии автора.

Личный вклад автора:

• разработана, численно реализована и имплементирована в код Б/С} модель высокотемпературного окисления гг-оболочки твэла с учетом гидрирования и термомеханического поведения;

• разработан и имплементирован в код Б/О численный модуль для расчёта эволюции двумерного температурного распределения в твэле;

• разработана, численно реализована и имплементирована в код Б/О физическая модель окисления расплава и-2г-0 кориума, а также модель

его теплообмена и перемещения в форме массивной жидкой блокады в каналах теплоносителя;

• разработана, численно реализована и имплементирована в код S/Q физическая модель окисления В4С водяным паром при высоких температурах;

• проведено моделирование с использованием кода S/Q поведения материалов активной зоны реактора в экспериментах в условиях, — характерных для различных режимов тяжелых аварий.

Положения, выносимые на защиту.

1. Разработка и верификация диффузионной модели высокотемпературного окисления Zr-оболочки в паре с учетом влияния механического растрескивания оксидной пленки на кинетику окисления.

2. Разработка модели окисления расплава U-Zr-0 кориума и ее применение для численной интерпретации наблюдений в крупномасштабных экспериментах. На базе новой модели окисления расплава, разработка и верификация модели теплообмена и перемещения массивной жидкой U-Zr-0 блокады в A3 реактора в процессе ее разрушения при ТА.

3. Разработка и верификация модели окисления В4С паром при высоких температурах.

4. Включение новых моделей в компьютерный код S/Q; результаты и выводы, полученные при моделировании с использованием кода процессов окисления материалов A3 реакторов в условиях ТА.

Апробация работы.

Основные положения и результаты диссертации докладывались: на 9-ой Международной конференции по теплогидравлике атомных реакторов NURETH-9 (Сан-Франциско, Калифорния, США) в 1999 г.; 16-ой Международных конференции по структурной механике и реакторным технологиям SMiRT-16 (Вашингтон, США) в 2001 г.; на ежегодных международных конференциях по повторному заливу Quench Workshop (Карлсруэ, ФРГ) с 1997 по 2008 гг.; на германо-российских научных семинарах (ИБРАЭ РАН, Москва) 2000, 2001, 2002 гг., на 6-ой Российской конференции по реакторному материаловедению (г. Димитровград, 11-15 сентября 2000 г.); на 3-ей конференции материаловедческих Обществ России по проблеме «Создание материалов с заданными свойствами: методология и моделирование» (г. Звенигород, 22 - 26 ноября 2004 г.)

Публикации.

По теме диссертации опубликовано 12 научных работ. Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения и списка литературы.

Содержание работы.

Во Введении обосновывается актуальность темы работы, излагается цель и задачи диссертационной работы, указаны положения, выносимые на

защиту, практическая значимость и новизна полученных результатов и краткое содержание диссертационной работы.

В Главе 1 приводится обзор процессов, протекающих в активной зоне реактора в условиях ТА и физических моделей, используемых в компьютерных кодах для моделирования этих процессов. Анализ моделей, реализованных в таких кодах как МЕЬССЖ, 8СОАР/ЯЕЬАР5, 1СА11Е2, позволяет сделать следующие выводы.

• Большинство моделей описывают окисление 2г-оболочки твэла с использованием параметрических параболических зависимостей для скорости роста толщины 2хОг слоя и привеса массы оболочки, что не позволяет адекватно описать кинетику окисления в нестационарных температурных условиях, например, при повторном заливе, а также в условиях «кислородного голодания» и двустороннего окисления.

• В большинстве кодов отсутствуют модели для описания интенсификации окисления 2г-оболочки из-за её разрушения или растрескивания оксидного слоя, либо используются сильно упрощённые подходы. В большинстве кодов отсутствуют модели для описания окисления внутренней поверхности оболочки.

• В моделях, используемых для описания окисления В4С поглощающих стержней (для Р\\П и В\У11), применяются упрощённые корреляции без учёта зависимости скорости окисления от газодинамических условий в газовом потоке (от парциального давления пара и скорости потока).

• Перемещение расплавленных материалов активной зоны рассматривается в форме отдельных капель со скоростью 0,5 м/с, при этом из-за большой скорости перемещения окисление капель происходит в течение очень незначительного временного интервала (секунды) и моделируется с использованием параболической корреляционной зависимости от времени.

Таким образом, задача адекватного моделирования окисления Ъх-оболочки твэла в сложных нестационарных режимах ТА, окисления \J-Zr-0 кориума, формирующего медленно перемещающиеся блокады в каналах теплоносителя и большие ванны расплава в АЗ, а также окисления В4С при высоких температурах представляется достаточно актуальной.

Глава 2 состоит из нескольких разделов. В первом разделе представлена общая характеристика компьютерного кода Б/С}, моделирующего поведение одиночного твэла в условиях ТА.

Код состоит из нескольких связанных друг с другом модулей: двумерной теплопроводности в твэле с учётом многослойной структуры Ъх-оболочки и тепловых источников за счёт окисления и гидрирования; механического деформирования и разрушения многослойной оболочки с учётом влияния концентрации кислорода на механические свойства слоев; окисления-гидрирования оболочки с учетом влияния радиального перепада температуры и механического растрескивания внешнего 2гОг слоя; растворения-окисления 1Ю2 и 7л02 жидким 7л в условиях плавления металлических слоев оболочки; окисления таблеток В4С паром при высоких температурах; конвективного массопереноса в газовой смеси (Н20, Н2, 02, Аг и некоторые другие продукты в случае окисления В4С).

Во втором разделе представлены основные положения физических моделей двумерной теплопроводности в твэле и теплообмена-массопереноса в потоке газовой смеси.

Двумерное распределение температуры в твэле моделируется в приближении осевой симметрии граничных условий. Рассматривается теплопроводность в многослойной структуре с учётом различий в тепловых свойствах слоёв, число слоёв в общем случае не ограничено и их последовательность может быть произвольной, при этом предусматривается наличие газового зазора между таблеткой и оболочкой. Теплообмен с окружающей средой осуществляется за счёт излучения и конвективного теплообмена с потоком газа в канале или при контакте с водой. Для учёта значительных градиентов температуры в области контакта с водой была применено сгущение осевой пространственной сетки в этой зоне, перемещающееся вместе изменением осевой координаты фронта воды.

Для учёта разогрева гг-оболочки твэла за счёт экзотермических реакций окисления и гидрирования, введены тепловые источники, вычисляемые по потокам кислорода и водорода, растворённых в оболочке.

Уравнение теплопроводности для двумерного распределения температуры в цилиндрической системе координат имеет вид

дТ 1 д г " г

<57 г дг

, ÔT

v дг j

д f дТ

+ QroJ, (1)

где (/?,„, <r < Rexl, 0 <z < ZnjJ) - координаты, T{r,z,î) - температура, C^ÇT.r.z) - удельная теплоёмкость, prod{T,r,z) - плотность, ÀraJ(T,r,z) -теплопроводность, QroJ(r,z,t) - плотность тепловых источников. Размеры твэла определяются: внутренним радиусом таблетки , наружным радиусом оболочки Rexl и длиной ZraJ.

Граничные условия на поверхностях твэла поставлены по значениям плотностей тепловых потоков. Тепловые свойства материалов слоёв зависят от температуры и изменяются скачком на границах слоёв. Тепловые потоки через границы твэла в общем случае зависят от температуры на поверхности и вычисляются в отдельном модуле теплообмена с окружающей средой.

Характеристики течения газового потока по каналу вокруг твэла важны для описания явлений при ТА. В зависимости от осевого распределения состава газовой смеси может реализовываться либо режим кислородного «голодания», либо режим интенсивного окисления с эскалацией температуры, а также последовательность этих режимов. Парциальные давления пара и водорода на границе между оболочкой твэла и газовой смесью задают граничные условия для моделирования окисления и поглощения водорода оболочкой. Для моделирования характеристик газового потока (скорости потока, температуры газа, состава смеси и её свойств) в канале вокруг твэла в коде S/Q реализована упрощённая одномерная газодинамическая модель.

Третий раздел описывает основные положения модели окисления и гидрирования Zr-оболочки твэла в условиях ТА.

Окислительный модуль кода S/Q основан на решении одномерных диффузионных уравнений для кислорода (О) в различных фазах циркониевого сплава: p-Zr; a-Zr(0); Zr02 (тетрагональный); Zr02 (кубический). Граничные

концентрации на межфазных границах могут быть как равновесными, так и неравновесными в случае моделирования быстрых процессов таких, как повторный залив. Окисление оболочки твэла описывается решением диффузионного уравнения с подвижными границами.

Уравнение для диффузии кислорода в слое с подвижными границами в цилиндрических координатах имеет вид:

дг г От

гВ("\Т)^- , О, (2)

дг

дг ,

где индекс к обозначает слои окисленной оболочки; Д(0,(Г) - коэффициент диффузии кислорода в слое; - скорость смещения слоя; л|о)(г,0 - молярная плотность О в слое. При нестационарных температурных условиях температура оболочки зависит от координаты и времени, в силу этого коэффициент диффузии является функцией тех же переменных.

Скорости перемещения границ между разными фазами оболочки определяются из условий баланса потоков кислорода и 7л на этих границах. На внутренней или наружной поверхности оболочки рассматриваются два типа граничных условий. Если поток О через газовую фазу достаточный, то граничные условия определяются равновесными граничными концентрациями соответствующими фазовой диаграмме 2г-0, в противном случае задаётся поток на границе оболочки.

В процессе окисления, структура слоёв может претерпевать скачкообразные изменения: в случае, если происходит зарождение нового слоя; если некоторый слой исчезает из-за движения границ; или, если сливаются два слоя с одинаковым составом в один слой после исчезновения промежуточного слоя. Преобразование структуры слоёв оболочки осуществляется с обеспечением сохранения массы Ъх. Условия зарождения или исчезновения слоя определяются несколькими факторами: фазовым составом, температурой и толщиной. Зарождение слоёв может произойти, только если поток О к рассматриваемой поверхности оболочки отличен от нулевого значения.

Окисление оболочки твэла и её механическое поведение в условиях ТА существенным образом связаны друг с другом. Существует упрочняющий эффект окисления на механические свойства оболочки, также следствием окисления является увеличение хрупкости оболочки. С другой стороны, деформация оболочки и последующее растрескивание или полное разрушения ИЮ2 слоя облегчают транспорт О к металлическим слоям, и интенсифицирует окислительную реакцию.

В силу того, что модель окисления базируется на решении одномерного уравнения диффузии, решение диффузионной задачи в геометрии растрескавшегося слоя находится за рамками данной модели. Для корректировки кинетики окисления в растрескавшемся слое 2г02 применяется упрощённый подход, в котором предполагается, что растрескивание эффективно приводит к увеличению коэффициента диффузии О в гЮ2. Растрескавшаяся часть слоя ЪхОг считается частично проницаемой для транспорта кислорода. Отношение толщины полностью проницаемой для О части слоя 7г02 к толщине растрескавшейся части слоя

(0 < е^ < 1) является параметром данной модели, определяемым в результате верификационных расчетов:

= (3)

В четвёртом разделе описывается модель окисления карбида бора в потоке водяного пара при высоких температурах.

Модель окисления таблеток В4С паром H20(g) при высоких температурах позволяет определить состав образовавшейся газовой смеси, а также зависимость скорости окисления от газодинамических условий в газовом потоке (парциальное давление пара, скорость потока).

На основе анализа экспериментальных данных, полученных на стенде BOX (FZK, Германия), было показано, что диффузионный массоперенос через образующийся на поверхности тонкий жидкий слой В203 не контролирует кинетику окисления В4С, а определяющими являются химические процессы на поверхности и массоперенос в газовой фазе. Это выражается в функциональной зависимости скорости окисления В4С от температуры и парциального давления H20(g) у поверхности:

dNBtC/dt = Wu<c{t,pI;]0)= а{Т){р^0)ра,т), (4)

где а(Т) - температурный коэффициент скорости окисления; -

парциальное давление пара у поверхности взаимодействия; п - показатель степени; dNBtCjdt - скорость окисления в молях на единицу площади поверхности. На основе анализа результатов экспериментов, установлена линейная зависимость скорости реакции от Р^0 (п~ 1).

На установившейся стадии, скорость окисления твёрдого В4С определяется скоростью испарения В203, которое протекает по двум каналам: через прямое испарение В203 (что существенно при высоких Т>1200°С температурах); и путем образования летучей ортоборной кислоты в ходе взаимодействия В203 с паром (основной канал при Т<1100°С). Соответственно температурная зависимость скорости испарения жидкого слоя В203 представляется как сумма:

а(Т) = К, exp{-EjkT)+K2 ехр(-Е2/кТ). (5)

Основными продуктами реакции H20(g) с твёрдым В4С кроме жидкого оксида В203 являются газообразные Н2, СО, С02, СН4 и борные кислоты. В сумме 10 реакций В4С с паром приводят к образованию газообразных продуктов. Если эти реакции считать равновесными, лишь 6 из них независимы, т.е. каждая из 10 реакций может быть получена как комбинация реакций из независимого набора. В качестве независимого набора выбраны: одна реакция на поверхности твёрдого тела -B4C(s) + 8H20(g) = 2 B203(g) + C02(g) + 8H2(g); и 5 реакций в газовой фазе —

B203(g) + 3H20(g) = 2H3B03(g), B203(g) + H20(g) = 2HB02(g), CO(g) + H20(g) = C02(g) + H2(g), CH4(g) + H20(g) = CO(g) + 3H2(g), 3HB02(g) = H3B306(g). Суперпозиция реакции на поверхности с газовыми реакциями позволяет воспроизвести все" возможные пути превращения В4С в газообразные продукты. Предполагается, что относительно быстрые

газовые реакции являются равновесными, в то время как одна из межфазных реакций является неравновесной и контролирующей кинетику окисления. В различных температурных интервалах разные неравновесные реакции могут контролировать кинетику окисления В4С. В этом случае константа скорости реакции для неравновесных химических процессов на поверхности может быть представлена в виде суперпозиции экспонент Аррениуса, относящихся к соответствующим реакциям (5).

Аналогичная система равновесных реакций для газовой фазы может быть применена в глубине газового потока. Равновесные газовые реакции на поверхности (индекс 1)ив глубине газового потока (индекс Ь) характеризуются системой соответствующих законов действующих масс для парциальных

давлений, нормализованных на атмосферное давление Р^'^ = Р^'^/Ра,т ■

Нормализованные парциальные давления подчиняются закону сохранения суммарного давления вблизи поверхности и в глубине газового потока: мг м, м х

Ъ.1ам=(6)

II (/

Индекс /' обозначает вещества: Аг, Н20, Н2, С02, СО, СН4 В203, Н3В03, НВ02, Н3В306.

Условия согласования потоков через поверхность В4С для газообразных соединений представляют собой законы сохранения массы на поверхности для элементов} = (О, Н, С, В, Аг):

I

где у, - плотности молярных потоков в пограничном газовом слое вблизи границы взаимодействия; ау, - стехиометрические коэффициенты; \УВлС -

скорость реакции (4); величина 5В с отлична от нуля в уравнении для В

(= 4) и для С (5ц с = 1), и равна нулю для всех других элементов.

Для конвективной скорости, возникающей из-за выравнивания суммарного давления газа через пограничный слой и определяющей

суммарный молярный поток, справедливо

.

(8)

/=1

Для моделирования изменения состава газа используется существующая в коде осевая пространственная дискретизация газового канала твэла и упрощённая газодинамическая модель.

Чтобы учесть химические взаимодействия между веществами в глубине потока газа, наряду с уравнениями действующих масс используются законы сохранения локального состава по элементам7 = (О, Н, С, В, Аг):

= . ^ = (р^МН , (9)

/

где Е0{г,{), Ен(г,(),... - суммарные молярные концентрации элементов участвующих в реакциях; а7, - стехиометрические коэффициенты. При этом предполагается быстрое установление локального химического равновесия.

Уравнения (4) - (9) вместе с законами действующих масс составляют полную систему, которая используется для моделирования кинетики окисления В4С паром.

В шестом разделе представлена модель окисления и перемещения массивной жидкой U-Zr-0 блокады канала теплоносителя.

Модель окисления жидкого U-Zr-0 кориума при конвективном перемешивании расплава была разработана на основе анализа результатов крупномасштабных экспериментов QUENCH и CORA (Германия). Модель описывает одновременное растворение U02 и окисление расплава, сопровождающееся ростом керамических корок на периферии и выпадением твёрдых преципитатов в объёме.

Предполагается, что жидкая и твёрдая фазы находятся в равновесии на межфазной границе с температурой 7/ . Уравнения баланса для U, U и Zr, О определяют изменение состава расплава:

-+ £(-1)'¿0)v«,(0>| s, = у0, (ю)

i i i, где V¡ (/=1...4) - объёмы твёрдых фаз, а именно - топлива в контакте с жидкостью (/=1 - "pel"), боковой (1=2 - "lat"), нижней (1=3 - "lw") и верхней (/=4 - "up") корок; S¡ - площадь поверхности контакта твёрдой фазы с жидкостью; л'0'- молярные концентрации О в таблетке и в

соответствующих керамических корках; - коэффициент диффузии О в

таблетке и в корках, вычисленный по средней температуре; рц -эффективная граничная концентрация U в твёрдой (Zr,U)02 фазе. Суммарная концентрация ps металлов в расплаве на линии солидус совпадает с молярной концентрацией Zr в чистом оксиде Zr02_x.

Условия баланса потоков на поверхностях раздела фаз определяют кинетику роста оксидных корок и растворения таблетки:

л+с0(/,)[иЛ-v]= (-1) A<0)v«,(0,|; s,-пГШ,

f]S, + С,//,)["Д~v]= -Л/, , си [Мд-v]= -p,V,, (11) где jl"\ 7/(t/) - плотности потоков О и U в расплав; молярные концентрации с0Ш, с7Мд и сМ) в расплаве на границе фаз (I¡) принадлежат линии ликвидус тройной равновесной фазовой диаграммы, u¡ — результирующая скорость жидкости за счёт различия плотностей жидкой и твёрдых фаз. Предполагается, что молярная плотность расплава см не зависит от растворенного О (см ~ 0,068 моль/см3, cv + cZr = си ).

Модель окисления жидкого U-Zr-0 кориума была расширена для описания подвижной блокады. Обобщение результатов анализа экспериментов CORA приводит к следующей качественной картине перемещения и окисления стекающего расплава в процессе ТА. В ходе начального этапа происходит плавление материалов A3 в области максимальных температур в верхней части связки и их стекание в форме отдельных капель и ручейков. С учетом высоких скоростей движения капель (==0.5 м/с) интервал времени, в течение которого расплав движется и имеет достаточно высокую для интенсивного окисления температуру, может составлять несколько секунд. При попадании капли на

относительно холодный участок она остывает, что обуславливает её остановку или очень медленное движение. По мере стекания новых масс из области высоких температур и накопления материалов на одной высоте в области низких температур постепенно образуются локальные блокады, которые затем объединяются в одну обширную блокаду, охватывающую несколько соседних стержней и удерживаемую образовавшейся оксидной коркой на нижнем ее фронте.

В дальнейшем в ходе взаимодействий блокады с паром, а также с окружающими стержнями, выделяется значительное количество тепла, и блокада разогревается. При разогреве начинается перемещения вниз за счёт разрушения удерживающей корки и растворения нижележащих стержней в более холодную область. Здесь снова происходит остывание, формирование новой корки на фронте перемещения и потом постепенный разогрев с последующим продвижением вниз. В результате устанавливается продолжительное медленное перемещение массивной блокады (~ 1— 2 мм/с), совпадающее с продвижением температурного фронта. Скорость перемещения определяется главным образом соотношением между количеством тепла, выделяющимся при окислении, и тепловыми потоками к окружающим стержням.

1 и 1 ш ^ Твэл

| Кожух

31 Блокада | £ "г/ид

111 'А | 1

Фронт растворени

шЯз ¡¡1 мм

2г(0) эффективная оболочка

Рис. 1. Форма и структура модельной блокады канала теплоносителя.

и02 эффективный J топливный - стержень

акжш

I (и-гг-о) .расплав

(2Г,11)02 корка

В модели сформировавшаяся блокада упрощённо рассматривается как цилиндрический объём (Рис. 1) с высотой ¿¡/^ и радиусом ,при этом расплав находится в контакте с ИЮ11 топливными стержнями, канал теплоносителя перекрыт не полностью, и нет контакта между блокадой и внутренним защитным кожухом. Блокада состоит из жидкой части и твёрдых корок на боковой, нижней и верхней поверхностях. Несколько твэлов, окружённых расплавом, рассматриваются как один эффективный стержень, площадь поперечного сечения которого равна суммарной площади сечений составляющих стержней. Радиус эффективного

топливного стержня вычисляется как ЯгЫ где Я^ - радиус

топливных таблеток реальных стержней, до того как топливо оказалось в контакте с расплавом. Кинетика растворения 1Ю2 определяется полной площадью поверхности стрежней контактирующих с расплавом, для того

чтобы учесть этот фактор при переходе от нескольких стержней к приближению эффективного стержня, коэффициент массопереноса от топлива в расплав умножается в соответствующих уравнениях баланса

потоков элементов на величину д/Л^ .

Теплообмен в блокаде моделируется с учётом: конвективного и радиационного теплообмена с окружающей средой; тепловых источников за счёт окисления и остаточного тепловыделения; тепловых потерь на растворение нижележащих окисленных 2г-оболочек.

Предполагается, что температура жидкой части блокады Тт1 практически однородная в силу интенсивного конвективного перемешивания, за исключением пограничных слоёв, прилегающих к поверхностям блокады и к таблетке. Температуры твёрдых корок линейно меняются по толщине и постоянны по площади поверхности. С учетом того, что средняя температура корки определяется, как 7) =0.5(7]<"")+7]('"/)), то можно найти связь между средней температурой корки и температурой на её поверхности. Таким образом, все величины, которые описывают распределение температуры по твёрдой фазе и определяют тепловые потоки от блокады, выражаются через средние температуры. Средние температуры вычисляются на основе решения уравнений теплового баланса для структурных элементов блокады:

о С V =О V -(у АН п +2 УГ к +

Ню/^тГт! ^ >СГи'т! X т сЫ у 1 сЫ НсЫ т

Л

(12)

г-

I Ьт!

/ т »-»-»{т]) у(т|)

'ТЧ 'Т*\т') '

5,. (13)

/

'

где рт/, Сы, Яш/, Уп11 - плотность расплава, удельная теплоёмкость, теплопроводность и объём соответственно- М/т/ - число Нусселъта для конвективного промешивания в жидкости; Ьтг - размеры расплава в осевом или радиальном направлениях; ё/ - толщина твёрдой корки; у,/„я - скорость нисходящего перемещения блокады. Суммарная площадь поперечного сечения оболочек твэлов равна 8сы, а - площадь поверхности эффективного топливного стержня контактирующего с расплавом. Для твёрдой фазы блокады приняты обозначения рь С), Я/, К/, Б/ - плотность твёрдой фазы, удельная теплоёмкость, теплопроводность, объём и площадь поверхности соответственно; Т^ - средняя температура на поверхности топливных стержней. В уравнениях (12) и (13) величина <2р представляет собой тепловой источник (объёмная плотность) из-за остаточного тепловыделения при распаде урана, равномерно распределённый по объёму. Величина Т7/'^ - тепловой источник (поверхностная плотность) за счёт окисления расплава и растворения таблеток.

Скорость растворения 2г-оболочек твэлов определяется тремя факторами: ДНсЫ - тепловыми затратами на растворение; псы -плотностью материала; ЯсЫУТ^ - плотностью теплового потока через оболочки на фронте плавления, который можно оценить по осевому

температурному градиенту ниже фронта (оценка по результатам эксперимента CORA-W1 составляет 50 - 80 К/см). Скорость перемещения блокады определяется скоростью растворения нижележащих оболочек твэлов. Если предположить (в соответствии с экспериментами), что на стационарной стадии процесса медленное перемещение блокады происходит при температуре нижней твёрдой корки (U,Zr)02 близкой к температуре плавления a-Zr(O) (1950°С), соответствующей температуре проплавления оболочек твэлов на фронте, то уравнение для средней температуры нижней корки можно заменить уравнением баланса потоков для вычисления скорости блокады:

rn y(¡nt) rrixur/)

КЖ, vr + +бдА = л>~ * х "

mi • (14)

+ + vslugAtfcM«dad)y, 5 = Scl<ul/Slw.

Уравнения (12)-(14) образуют систему для вычисления средних температур жидкой части блокады и твёрдых корок, и скорости перемещения блокады как целого.

При движении блокады, нижняя корка периодически повреждается, что приводит к ускоренному перемещению части расплава с последующим охлаждением и затвердеванием на нижележащих уровнях и образованием новой оксидной корки. Такой процесс повторяется многократно, поэтому в рассматриваемой модели усредненная по времени толщина нижней корки не рассчитывается, а лишь оценивается из физических соображений и является параметром модели.

В Главе 3 изложены результаты численного моделирования окисления Zr-оболочек твэлов и расплавленных материалов АЗ.

Первый раздел представляет результаты моделирования окисления Zr-оболочек твэлов в маломасштабных экспериментах в изотермических условиях и с переменной температурой.

Для оценки влияния растрескивания оксидного слоя Zr02 на кинетику окисления проведено моделирование экспериментов P.Hofmann (FZK, Германия), в которых испытывались отрезки оболочек твэлов западного образца из сплава Циркалой-4 длиной 100 мм, с наружным диаметром 10,75 мм и толщиной стенки 0,725 мм. Образцы заполнены без зазора таблетками из U02 (стехиометрического) высокой плотности. Под действием избыточного внешнего давления 4 МПа (для обеспечения плотного контакта с таблеткой) образец окислялся в смеси Аг (25% от объёма) и 02. В изотермических экспериментах образцы нагревались до температур в диапазоне 900 - 1400°С. В экспериментах с переменной температурой образцы разогревались со скоростями - 0,25 С/с, 1, 5 и 10 С/с до максимального значения температуры в диапазоне 1000 - 2000°С, при которой выдерживались в течение Юс. Затем образцы охлаждались с такой же скоростью, как и при нагреве. После эксперимента измерялись толщины образовавшихся слоев, в том числе толщина Zr02 на внешней поверхности.

Расчёты без учёта влияния растрескивания наружного Zr02 на кинетику окисления показывали существенную недооценку толщины данного слоя (максимальное расхождение до 100%), как в изотермических тестах, так и в экспериментах с переменной температурой, Рис. 2 (а). Причина

расхождения состояла в интенсивном растрескивании 2г02 под действием термически расширяющейся таблетки. Для учёта этого фактора было принято, что коэффициент диффузии кислорода в 2г02 зависит от степени повреждённости наружного оксида, а величина параметра проницаемости составляет 0,4. Учет влияния растрескивания на окисление, реализованный в коде 8/(3, обеспечивает хорошее соответствие расчетных и экспериментальных результатов (расхождение по толщине оксидного слоя находится в пределах 20%), Рис. 2 (б).

В данных экспериментах, из-за термического расширения таблетки и внешнего давления, оболочка подвергалась действию значительных растягивающих напряжений. В результате трещины в оксиде были открытыми для проникновения 02, что привело к интенсификации окисления оболочки.

1200 1400 1600 1800 2000 2200 1200 1400 1600 1800 2000 2200

Температура [К] а) Температура [К] б)

Рис. 2. Экспериментальные толщины наружного 2г02 (сплошные символы) и рассчитанные (линии): а) влияние растрескивания не учитывается; б) с учётом влияния растрескивания 2Ю2 слоя на окисление.

К настоящему времени накоплена значительная база данных по результатам исследований коррозионного поведения в паре оболочек твэлов реакторов ВВЭР из сплава 2г-1%№ (Э110) при температурах 700 - 1500°С в широком диапазоне времени выдержки. Однако сохраняется довольно большая неопределенность констант кинетики окисления сплава Э110.

Сопоставление данных по кинетике окисления сплава Э110 и Циркалой-4, позволяет отметить отсутствие принципиального отличия между ними в исследуемой области температур. В целом, данные по кинетике окисления сплава Циркалой-4 лежат в пределах погрешности экспериментов со сплавом Э110 во всем представленном температурном диапазоне, что, в принципе, указывает на возможность использования западных баз данных для оболочек из сплава Э110. На Рис. 3 представлены результаты экспериментов ГНЦ РФ НИИАР по окислению сплава Э110 и результаты расчётов Б/<3 кодом для сплава Циркалой-4.

О 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 300 I i I i I I.I I.I-.-I--

Рис. 3. Зависимость толщины Zr02 и a-Zr(0) необлученных образцов сплава Э110 от времени окисления.

Проведённая верификация модели высокотемпературного окисления Zr-оболочек твэлов по результатам маломасштабных экспериментов показала хорошее соответствие результатов моделирования с экспериментальными данными.

Во втором разделе изложены результаты моделирования окисления Zr-оболочек твэлов в маломасштабных экспериментах, имитирующих условия повторного залива при ТА.

Маломасштабные эксперименты FZK (Германия) были проведены с отрезками оболочек твэлов из сплава Циркалой-4 (длиной 150 мм, с внешним диаметром 10,75 мм и толщиной 0,725 мм), заполненными имитаторами топливных таблеток из Zr02(Mg0). Образец размещался вертикально внутри кварцевой трубы, нижний торец образца был заглушён. Зазор между оболочкой и таблеткой заполнен Аг без избыточного внутреннего давления. Нагрев образца производился индуктивно, температура поверхности образца измерялась тремя термопарами, размещенными на разных высотах.

На стадии предварительного окисления в потоке Аг с 02, образец нагревался до температуры 1350 - 1400°С и выдерживался до образования требуемой толщины оксида. Затем подача 02 прекращалась, и в потоке Аг в течение 2 мин достигалась требуемая температура. На стадии охлаждения нагрев отключался, и по кварцевой трубе снизу подавалась либо вода при температуре 30 и 90°С со скоростью 1,5 см/с, либо пар с расходом 2 г/с. Степень предварительного окисления оболочек составила от 0 до 300 мкм. Температура образца на поверхности в его центральной части по высоте перед началом охлаждения составляла около 1200, 1400 и 1600°С. В эксперименте измерялся состав газовой фазы на выходе из установки с помощью масс-спектрометра (MS) и прибора для измерения Н2 (Caldos). Образцы исследовались на содержание растворенного водорода, были определены толщины фазовых слоёв и плотности поверхностных трещин.

Моделирование кодом S/Q стадии окисления показало хорошее соответствие полученных результатов расчётов для толщины Zr02 и a-Zr(O) с экспериментами, расхождение не превышало 20% (Табл. 1).

Для учёта влияния образования сквозных трещин на генерацию Н2 было принято, что после образования сквозных трещин начинается окисление внутренней поверхности оболочки и суммарной поверхности берегов трещин. При этом для дополнительного окисления доступно необходимое количество 02 из внешней среды.

Сравнение экспериментальных значений суммарной генерации Н2 (характеризующихся существенным разбросом), полученных сложением газообразного и растворенного в оболочке водорода, с расчетными значениями на стадии охлаждения показывает удовлетворительное соответствие (Табл. 2 и 3).

Таблица 1. Толщины слоев гг02 и а-гг(О) для различных значений выдержки образцов на стадии окислении в центральной части стержня._

Требуемая толщина 2г02[мкм] Эксперимент [мкм] Расчёт [мкм] Относительное отклонение \%]

ао2 а-гг(О) гго2 а-гг(О) Хх02 а-гг(О)

100 115-125 180 98 181 18 1

200 200-225 300 172 356 19 18

300 260-290 500 266 549 3 10

Таблица 2. Наработка Н2 (мг) в экспериментах с заливом водой.

Начальная толщина гЮ2[мкм] Начальная температура

1200°С 1400°С 1600°С

Эксп. Расчёт Эксп. Расчёт Эксп. Расчёт

0 7,7-10,2 5,2 14,7-16,5 14,1 23,1^9,0 31,3

100 2,0-2,3 1,8 4,4-5,0 1,8 17,5-23,6 18,7

300 7,6-7,8 12,8 10,4-11,6 16,6 14,5-17,9 29,9

Таблица 3. Наработка Н2 (мг) в экспериментах с охлаждением паром.

Начальная толщина 2г02[мкм] Начальная температура

1200°С 1400°С 1600°С

Эксп. Расчёт Эксп. Расчёт Эксп. Расчёт

0 12,5 4,8 18,7 13,0 43,5 25,3

100 2,0 0,8 4,7 0,7 17,7 13,1

300 15,9 12,5 21,1 16,8 7,9 31,6

Для образцов без предварительного окисления и охлаждавшихся паром получено достаточно большое расхождение. Для этих образцов были произведены дополнительные измерения привеса при окислении и гидрировании. Оценка для двух предельных случаев общего количества произведенного Н2, дала величину, в 1,5-2 раза меньшую приведенной в Табл. 3. Сравнение скорректированных измерений с рассчитанными значениями, показывает хорошее совпадение.

Из анализа полученных результатов можно заключить, что для образцов с окислением 0 и 100 мкм при температурах < 1400°С характерна кинетика окисления близкая к параболической (чем выше температура и ниже степень окисления, тем больше генерация Н2); для окисления 300 мкм и температуры 1600°С характерен сравнительно высокий уровень выхода Н2, причиной является интенсивное окисление нестехиометрического %г02,

который формируется в условиях кислородного голодания при нагреве до 1600°С, и появление при температуре 1500°С кубической фазы Хт02 с высоким коэффициентом диффузии О. Для окисления 300 мкм и температуры < 1400°С характерна генерация Н2, сравнимая с образцами без окисления, за счёт образования сетки сквозных трещин и окисления внутренней поверхности оболочки и трещин.

В третьем разделе представлены результаты моделирования окисления и перемещения жидкой и-гг-О блокады в интегральных экспериментах РНЕВШ РР (СЕА, ШБЫ, Франция) и С(ЖА-\У1, W2 (ргк, Германия).

С использованием модели окисления массивной блокады были проведены расчёты поведения расплава \J-Zx-0 кориума в интегральных экспериментах РНЕВиБ РР (РРТО и РРТ1), моделирующих ТА, с реальными материалами АЗ реактора (западного образца).

Расчёты показали, что окисление металлического расплава в течение нагрева с постепенным приближением температуры к точке эвтектики может привести к очень высокой степени насыщения расплава кислородом (превышающей линию «ликвидус» на фазовой диаграмме и-гг-О). Это обусловливает преципитацию твердой фазы в расплаве и интенсивный рост толстой оксидной корки на охлаждаемой периферии блокады как на стадии разогрева, так и во время охлаждения. В результате в конце стадии охлаждения расплав почти полностью переходит в керамическую фазу (и,гг)02.х, так же как это наблюдалось в экспериментах РРТО и РРТ1.

' Толщина боковой корки ' Толщина нижней корки 1 Толщина верхней корки

— — 'А — — Доля преципитатов

— Щ — Степень растворения U02

с 2

--1« / • > 1» • i • ф

ф [1 ;

1 Jу/ ¡м ш '

f J* Т 1 Г1 и 1

г ' f 1 -

100

во £

70 5

60

40 и

' Толщина боковой корм

■ Толщина нижней корки

■ Толщина верхней корки Доля преципитатов

---А--

- Щ — Степень растворения U02

3 6

Г)

г.

>х

3 4

20 fi С 2

Г

1 / ' f *• 1 1

? ' L 1 /

1 / * 1

i****i 1 1 А к-1--

г- 100

- 90

- 80 £

- 70 С

- 60 11 к

- 50 X А

- 40 4»

Е

- 30 о

- 20 б

- 10

L 0

2000 3000 Время [с]

500

___ 1000 1500

а) Время [с] б)

Рис. 4. Толщины оксидных корок, степень растворения U02 таблетки и объёмная доля твёрдых преципитатов в условиях экспериментов а) - FPT0 и б) - FPT1.

В экспериментах СО!1А-\У1 и W2 были получены данные о механизмах повреждения твэлов реакторов типа ВВЭР-1000 в условиях ТА (в \У2 присутствовал стальной стержень с В4С). В этих экспериментах связки из 19 стержней, включающие 13 электрически нагреваемых имитаторов твэлов, и 6 - не нагреваемых, подвергались окислению паром

при невысокой скорости нагрева. Размеры топливных стержней идентичны твэлам ВВЭР: оболочка из сплава Zr-l%Nb с внешним диаметром 9,13 мм и толщиной стенки 0,705 мм; наружный диаметр U02 таблетки составлял 7,57 мм. Сборка помещалась в защитный кожух из сплава Zr-l%Nb длиной 1195 мм с наружным диаметром 68 мм и толщиной 1,2 мм. С внешней стороны защитный кожух тепло-изолирован волокнистым Zr02 толщиной 20 мм. Разделительные решётки были расположены на нижнем уровне связки, ниже нагреваемой части (210 мм) и в центре (610 мм).

773 1273 1773 Температура [К]

70 80 90 100 110 Относительная доля от начальной площади сечения таблетки 1Ю2 [%]

Рис. 4. Вертикальное распределение температуры и площади поперечного сечения таблеток в конце эксперимента С(ЖА-\¥1.

На основе измерений температуры в течение эксперимента ССЖА-\У1 (Рис. 4) и результатов анализа связки после эксперимента, были сделаны следующие заключения:

• после расплавления оболочек на высоте ~ 900 мм, в момент времени = 4200 с, начиналось накопление расплавленных и перемещённых материалов и формирование блокады;

• затем сформировавшаяся блокада перемещалась вниз, очень медленно (1-2 мм/с) в сравнении с довольно быстрыми перемещениями отдельных ручейков и капель;

• в эксперименте ССЖА-УЛ нижнее положение блокады зафиксировано в момент отключения нагрева «4850 с на уровне выше 400 мм (время перемещения блокады составило = 650 с).

Анализ состава \J-Zt-0 фаз на двух уровнях сборки 389 мм (ниже уровня блокады) и 612 мм (выше блокады) показал следующее.

• на уровне 389 мм различаются металлическая а-гг(О) фаза с содержанием О в основном ниже 30% (атомных %) и содержащая некоторое количество и, и керамическая фаза с относительной концентрацией кислорода 61,4 - 68,2% и разным содержанием II;

• на уровне 612мм наблюдаются только керамические фазы.

Результаты анализа состава отражают распределение температуры по оси связки, существовавшее в течение эксперимента.

Измеренные в эксперименте СОЯА-\У1 осевые профили температуры в разные моменты времени (Рис. 4), использовались как начальные и граничные условия для моделирования теплового баланса в блокаде.

В предварительных вычислениях средняя толщина корки на фронте перемещения (параметр модели) варьировалась от 100 мкм до 300 мкм, наилучшие результаты были получены для 300 мкм, в дальнейших вычислениях толщина была зафиксирована на значении 300 мкм. Начальный диаметр блокады в расчётах был задан 60 мм, примерно равным диаметру поперечного сечения сборки таким образом, чтобы все стержни находились в контакте с расплавом. Начальная ширина зазора между боковой поверхностью блокады и внутренней поверхностью кожуха была выбрана достаточно большой, чтобы обеспечить возможность расширения блокады в радиальном направлении. Положение нижней границы расплава после формирования блокады была задана на высоте 900 мм, начальная высота расплава варьировалась от 60 до 80 мм.

Результаты вычислений кодом Б/(5 с момента начала перемещения блокады (= 4200 с) до её остановки (интервал времени, который воспроизводился в вычислениях, составлял 650 с) представлены на Рисунках 5-8.

Вычисленная средняя температура жидкой части блокады (Рис. 5) увеличивается от 2300 К в начале перемещения до значения ~ 2400 К в момент отключения разогрева, затем расплав остывает до полного затвердевания. Рассчитанные температуры оксидов примерно соответствуют измеренным температурам (2200 - 2300 К, см. Рис. 5). Температуры верхнего и бокового оксидов постепенно уменьшаются во время перемещения блокады; температура нижней корки соответствует температуре плавления а-Ъх(0) фазы оболочки.

В начале перемещения скорость блокады, рассчитанная кодом Б/С}, довольно быстро достигает значения ~ 0.8 мм/с (Рис. 6), близкого к экспериментальному, затем скорость колебалась около этого значения (сначала увеличивалась, затем падала) вплоть до начала остывания блокады. Конечное положение наружной поверхности нижней корки блокады получено в расчётах на уровне = 400 мм, что хорошо согласуется с экспериментальными наблюдениями.

Начальный состав расплава в расчётах задавался в соответствии с составом расплавленного а-Ъх(0) (0% - и, 73% - Ъх и 27% - О в атомных %). В процессе перемещения в расплаве увеличивается содержание О и и (Рис. 7), и после затвердевания конечный состав включал 12 - 17% и, 42 -50% Ъх и 38 - 41% кислорода. Возможно только качественное сравнение результатов моделирования с измерениями состава расплава после затвердевания, так как экспериментальные данные сильно различаются в зависимости от места, в котором производились измерения. Наилучшее согласие с экспериментом получено для атомов 11; для О результаты расчётов занижены; соответственно содержание Ъх завышено.

1.0x105

О 200 400 600 воо

Время [с]

Рис. 5. Средние температуры Рис. 6. Скорость перемещения и

200 400 600 800 Время [с]

структурных элементов

блокады в зависимости от времени.

объём блокады в зависимости от времени.

Хорошее совпадение с экспериментом было получено для степени растворения 1Ю2; уменьшение площади поперечного сечения таблеток при перемещении блокады составила в расчётах от 10% до 25% (Рис. 4, Рис. 8). Некоторая недооценка степени растворения топлива на высоте 600 мм связана с тем, что в данной модели не учитывается эффект торможения блокады дистанционирующей решёткой.

После отключения нагрева связки в расчётах получено интенсивное выпадение преципитатов твёрдой керамической фазы (и,2г)02_х в объёме расплава, до 20% от объёма расплава (Рис. 8). Вычисления показывают рост толщины бокового и верхнего оксидов до величин = 2-3 мм.

0 200 400 600 SOI Время [с]

Рис. 7. Состава расплава

зависимости от времени.

- ---А— « Топа - Ёади --Доля — Степ «на раслл 'с расплав преципита ень раствор ва о» — ения U02

• ri '

•г 1

20 •

10 6

0 200 400

Время [с]

Рис. 8. Объёмная

доля

преципитатов в расплаве и степень растворения U02 таблеток.

Таким образом, моделирование интегральных экспериментов СОКА-\У1 и СОЯА-\У2 продемонстрировало способность разработанных модели и кода БАЗ воспроизводить основные особенности поведения массивной блокады канала теплоносителя. Получено хорошее соответствие между результатами

вычислений и экспериментальными данными для скорости перемещения U-Zr-О расплава и степени растворения таблеток 1Ю2 топлива.

В Главе 4 изложены результаты численного моделирования высокотемпературного окисления таблеток В4С водяным паром.

Для исследования окисления таблеток В4С в потоке пара в FZK (Германия) была выполнена серия маломасштабных экспериментов BOX при температурах 773- 1873 К. Основными продуктами реакции, измеренными в эксперименте с помощью MS, были газы Н2, СО и С02. Очень небольшой поток образовавшегося СН4 был зафиксирован только в экспериментах при 1073 К, с повышением температуры интенсивность выход СН4 падает, практически до нуля при 1273 К.

Корме перечисленных газов, MS было зафиксировано наличие некоторых других веществ, предположительно борных кислот. Борные кислоты определялись только качественно ввиду отсутствия метода калибровки и частичной конденсации в отводящей трубе. Однако было установлено, что при температурах ниже 1373 К происходит увеличение скорости выхода Н3В03.

Эксперименты проводились с тремя разновидностями таблеток: с высокой пористостью 28,2% (Framatome) и 19,5% (CODEX); и с низкой пористостью 1,3% (ESK).

Из анализа результатов экспериментов при температурах выше 1273 К можно заключить, что в процессе высокотемпературного окислении таблеток В4С выделяются две стадии: начальная стадия, на которой наблюдается выраженный пик интенсивности выхода Н2, короткий по времени, обусловленный окислением шероховатой поверхности образца; и стационарная фаза окисления с постоянной скоростью реакции, фактически не зависящей от пористости, которая начинается после сглаживания открытой пористости на поверхности.

На Рис. 9 представлены результаты вычислений и измерений для интенсивности выхода Н2 в экспериментах продолжительностью 30 мин при температурах 800 - 1673 К с расходом пара 30 г/ч и Ar 50 л/ч (н.у.) и, следовательно, при одинаковых парциальных давлениях пара и скорости газового потока. Для разных типов образцов интенсивности стационарного выхода Н2 практически совпадают, вместе с тем, некоторые различия обнаруживается при низких и высоких температурах. Для всех типов таблеток интенсивность выхода Н2 как функция обратной абсолютной температуры отклоняется от простого закона Аррениуса. По результатам данных экспериментов был определён температурный коэффициент скорости реакции окисления в (5).

Модель окисления таблеток В4С верифицировалась с использованием результатов серии экспериментов с уменьшенным в 10 раз расходом пара (3 г/ч). Сравнение экспериментальных и рассчитанных интенсивностей выхода Н2 представлено на Рис. 10. Температура предполагалась постоянной в течение эксперимента. Для низких температур < 1373 К модель хорошо предсказывает интенсивность выхода Н2; при высоких температурах > 1473 К модель занижает выход Н2.

г

X

£ 0.010 х"

5

с

0.001 Рис. 9.

\ ♦ я • Яга СО ЕБ таюте ОЕХ <

-{ 1 ■ •

05

0.9

1.0

Н2 при

6 0.7 0.8 1000/Т [КЧ

Интенсивность выхода (линия - расчёт) изотермическом окислении В4С с расходом пара 30 г/ч и аргона 50 л/ч (н.у.) в зависимости от температуры.

0.0001

0.6 0.7 08 0.9 1000ГГ [К"Ч

Рис. 10. Интенсивности выхода (линия - расчёт) изотермическом окислении В4С с расходом пара 3 г/ч и аргона 50 л/ч (н.у.) в зависимости от температуры.

Н2 при

Модель окисления В4С верифицировалась также по данным изотермических экспериментов с переменным составом газовой смеси и экспериментов с переменными температурными режимами.

Эксперименты с переменным составом газовой смеси выполнялись при постоянной температуре 1473 К; в одном эксперименте расход Аг был постоянным - 50 л/ч (при н.у.), в то время как расход пара менялся. В ходе же другого эксперимента постоянным был расход пара - 30 г/ч, а менялся расход Аг. Сравнение результатов экспериментов с результатами моделирования по интенсивности выхода Н2 представлено на Рис. II и 12. Предсказания модели хорошо согласуются с данными экспериментов для средних значений парциального давления пара (отклонение в основном в пределах 20%). Модель адекватно описывает зависимость интенсивности выхода Н2 от газового потока. Максимальное отклонение рассчитанных значений наблюдается при очень низких и очень высоких расходах газа (до 48%). Одной из причин этого может быть повышенная неточность измерений в данных условиях.

0.04

£ 0.03 м

С

I. 0.02

I

I 0.01

О 20 40 60 80

Расход пара [г час ')

Рис. 11. Интенсивность выхода Н2 (линия - расчёт) при окисления В4С при 1473 К в аргоне/паре с изменением расхода пара.

0 20 40 60 80 100 Расход аргона [литр час1]

Рис. 12. Интенсивность выхода Н2 (линия - расчёт) при окислении В4С при 1473 К в аргоне/паре с изменением расхода аргона.

Сравнение результатов вычислений и экспериментов при переменной температуре в диапазоне 1073 - 1773 К с расходом пара 30 г/ч и расходом Аг 50 л/ч (н.у.) представлено на Рис. 13, где также изображены результаты измерений в стационарной фазе тестов с постоянной температурой. В начале эксперимента (< 5000 с), измеренные значения значительно (до 2 раз) превосходят расчетные значения, поскольку при низких температурах (1073 - 1173 К) для достижения стационарного выхода требуется продолжительное время. При повышении температуры, установившаяся фаза достигалась достаточно быстро, и рассчитанные интенсивности выхода Н2 хорошо согласуются с измерениями (отклонение < 10%). Вместе с тем, измеренные значения оказались завышенными в сравнении с данными, полученными в изотермических условиях. Хорошее согласие между экспериментальными и расчетными значениями наблюдается примерно до 1673 К, затем разница возрастает (до 20%).

Рис. 13. Интенсивность выхода Н2 в ходе окисления таблетки В4С РгатаЮше при переменной температуре.

Таким образом, верификация модели высокотемпературного окисления В4С паром по результатам маломасштабных экспериментов показала хорошее соответствие результатов моделирования с экспериментальными данными (отклонение в основном до 20%). В целом модель адекватно предсказывает интенсивности стационарного выхода Н2 и С02 и очень низкие интенсивности выхода для СО и СН4.

В Заключении представлены основные результаты работы.

1. Разработан комплекс компьютерных программ для моделирования процессов, протекающих при окислении материалов АЗ водо-водяных реакторов в условиях ТА на АЭС, вошедших в состав кода Б/С}, разрабатываемого при непосредственном участии автора.

2. Осуществлена разработка и верификация модели высокотемпературного окисления гг-оболочек твэлов по результатам маломасштабных экспериментов, получено хорошее соответствие результатов моделирования с экспериментальными данными.

3. Разработана модель окисления расплава и-гг-О кориума, которая была применена для численной интерпретации наблюдений в крупномасштабных экспериментах. На базе новой модели окисления

расплава разработана и верифицирована модель теплообмена и перемещения массивной жидкой U-Zr-О блокады в активной зоне реактора в процессе ее разрушения при ТА.

4. Осуществлена разработка и верификация модели высокотемпературного окисления В4С паром по результатам маломасштабных экспериментов, получено хорошее соответствие результатов моделирования с экспериментальными данными.

5. Осуществлено моделирование с помощью кода S/Q окисления Zr-оболочек твэлов в маломасштабных экспериментах с быстрым охлаждением, воспроизводящих условия повторного залива при ТА. Результаты моделирования для толщины слоев Zr02 и a-Zr(O) хорошо согласуются с экспериментальными данными. Получено удовлетворительное совпадение расчетных и экспериментальных данных по выходу Н2.

6. Моделирование крупномасштабных экспериментов со сборками твэлов, в которых наблюдалось перемещение жидкого кориума A3 реактора в форме массивной блокады, продемонстрировало возможность описать основные особенности поведения блокады. Получено хорошее соответствие результатов вычислений с экспериментальными данными для скорости перемещения U-Zr-О расплава и степени растворения U02 топлива перемещающимся расплавом.

Публикации по теме диссертации.

1. Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Palagin A.V., Shestak V.E., Veshchunov M.S. Development of a Rod Quenching Model. Report NSI-SARR-57-97.-Moscow, IBRAE, July 1997.

2. Hofmann P.,Noack V., Veshchunov M.S., Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Matweev L.V., Palagin A.V., Shestak V.E. Physico-Chemical Behavior of Zircaloy Fuel Rod Cladding Tubes During LWR Severe Accident Reflood. Part II: Modelling of quench phenomena. FZKA 5846, Forschungszentrum Karlsruhe, Germany, Mai 1997, p. 40-169.

3. Hofmann P., Miassoedov A., Steinbock L., Steinbrueck M., Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Palagin A.V., Shestak V.E., Veshchunov M.S. Quench Bechaviour of Zircaloy Fuel Rod Cladding Tubes. Small-Scale Experiments and Modeling of the Quench Phenomena. FZKA 6208, Forschungszentrum Karlsruhe, Germany, Marz 1999, 212 p.

4. Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Palagin A.V., Shestak V.E., Veshchunov M.S. SVECHA/QUENCH Code for The Modeling of Reflooding Phenomena in Severe Accidents Conditions. Proceedings of the Ninth International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-9), paper Log_19 (CD-ROM edition), San Francisco, California, USA, October 1999.

5. Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Palagin A.V., Shestak V.E., Veshchunov M.S. Development of SVECHA/QUENCH Code for Modeling Fuel Cladding Degradation in QUENCH tests. Transactions SMiRT 16, Washington DC, August 2001, Paper # 2028.

6. Sepold L., Hofmann P., Homann C., Leiling W., Miassoedov A., Piel D., Schanz G., Schmidt L., Stegmaier U., Steinbrueck M., Steiner H., Palagin A.V., Boldyrev A.V., Berdyshev A.V., Shestak V.E., Veshchunov M.S. Investigation of an Overheated PWR-Type Fuel Rod Simulator Bundle. Part II: Application of the SVECHA/QUENCH Code to the Analysis of the QUENCH-01 and QUENCH-04 Bundle Tests. FZKA 6412, Forschungszentrum Karlsruhe, Germany, April 2002, p. 145-219.

7. Stuckert J., Boldyrev A.V., Miassoedov A., Palagin A.V., Schanz G., Sepold L., Shestak V.E., Stegmaier U., Steinbock L., Steinbrueck M., Steiner H., Veshchunov M.S. Experimental and Computational results of thé QUENCH-08 Experiment (Reference to QUENCH-07). FZKA 6970, Forschungszentrum Karlsruhe, Germany, August 2005, 189 p.

8. Veshchunov M.S., Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Palagin A.V., Shestak V.E., Steinbrueck M., Stuckert J. Modelling of B4C oxidation by steam at high temperatures based on separate-effects tests and its application to the bundle experiment QUENCH-07. FZKA 7118, Forschungszentrum Karlsruhe, Germany, Juni 2005, 62 p.

9. Steinbrueck M., Veshchunov M.S., Boldyrev A.V., Shestak V.E. Oxidation of B4C by steam at high temperatures: New experiments and modeling // Nuclear Engineering and Design, Volume 237,2006, p. 161-181.

10. Болдырев A.B., Вещунов M.C., Шестак B.E. Модель окисления В4С паром при высоких температурах // Известия Российской Академии Наук, Энергетика, Том. 6, 2007, с. 29-47.

11. Veshchunov M.S., Boldyrev A.V., Shestak V.E., Mueller К. Analysis of molten pool physico-chemical interactions and interpretation of the Phebus FP tests observations //Nuclear Engineering and Design, Volume 238, 2008, p. 1728-1742.

12. Veshchunov M.S., Shestak V.E. Model for melt blockage (slug) relocation and physico-chemical interactions during core degradation under severe accident conditions // Nuclear Engineering and Design, Volume 238, 2008, p. 3500-3507.

Введение.

Глава 1. Анализ подходов к моделированию процессов окисления материалов активной зоны водо-водяных реакторов в условиях тяжёлой аварии.

1.1 Окисление материалов твэлов в условиях эксплуатации и тяжёлой аварии.

1.2. Окисление таблеток карбида бора поглощающих стержней при тяжёлой аварии.

1.3 Обзор подходов к моделированию процессов окисления материалов активной зоны.

Глава 2. Разработка физических моделей процессов протекающих при окислении материалов A3 в условиях тяжёлой аварии на АЭС и их численная реализация в рамках компьютерного кода SVECHA/QUENCH.

2.1 Общая характеристика кода SVECHA/QUENCH.

2.2 Разработка и имплементация в код моделей двумерной теплопроводности в твэле и теплообмена-массопереноса в потоке газовой смеси.

2.2.1 Физическая модель двумерной теплопроводности в твэле.

2.2.2 Физическая модель теплообмена и массопереноса в газовом канале.

2.2.3 Реализация моделей в виде программных модулей и имплементация в код.

2.3 Реализация и имплементация в код модели окисления и гидрирования циркониевой оболочки твэла при высоких температурах.

2.3.1 Физическая модель окисления и гидрирования циркониевой оболочки твэла.

2.3.2 Реализация моделей в виде программных модулей и имплементация в код.

2.4 Разработка и имплементация в код модели окисления В4С в потоке водяного пара при высоких температурах.

2.4.1 Физическая модель окисления В4С в потоке водяного пара при высоких температурах.

2.4.2 Реализация модели в виде программного модуля и имплементация в код.

2.5. Реализация и имплементация в код модели одновременного перемещения и окисления жидкой U-Zr-О блокады.

2.5.1 Анализ экспериментальных данных по окислению и перемещению расплавленных материалов активной зоны.

2.5.2 Физическая модель окисления и перемещения жидкой U-Zr-О блокады.

2.5.3 Реализация модели в виде программного модуля и имплементация в код.

Глава 3 Моделирование высокотемпературного окисления оболочек твэлов и расплавленных материалов A3.

3.1 Моделирование маломасштабных экспериментов по окислению оболочек твэлов.

3.2 Моделирование маломасштабных экспериментов по окислению оболочек твэлов, имитирующих условия запроектной аварии.

3.2.1 Методика проведения экспериментов и основные результаты.

3.2.2 Результаты моделирования экспериментов.

3.4 Моделирование окисления и перемещения расплавленных материалов A3.

3.4.1 Моделирование окисления жидкой блокады в крупномасштабных экспериментах PHEBUSFP.

3.4.2 Методика проведения и основные результаты экспериментов CORA-Wl,W2.

3.4.2 Результаты моделирования эксперимента CORA-W1.

Глава 4. Моделирование окисления В4С паром при высоких температурах.

4.1 Результаты верификации модели по данным маломасштабных экспериментов.

4.2 Моделирование поведения В4С стрежня в условиях крупномасштабного эксперимента QUENCH-07.

Для обеспечения безопасности АЭС важной задачей является прогнозирование поведения активной зоны реактора в условиях предполагаемой тяжёлой аварии (ТА). Одним из основных методов прогнозирования процессов протекающих в активной зоне (A3) реактора в аварийном режиме, наряду с экспериментальными методами, является компьютерное моделирование.

Поведение тепловыделяющих элементов (твэлов), составляющих основную часть активной зоны водо-водяного энергетического реактора, является определяющим при развитии аварии на АЭС. При аварии с потерей теплоносителя, вследствие осушения активной зоны реактора и падения давления в первом контуре, происходит разогрев твэлов из-за уменьшения отвода тепла с оболочек твэлов и остаточного тепловыделения в топливе. Интенсивное парообразование при повторном заливе активной зоны реактора водой приводит к экзотермическому окислению защитных оболочек твэлов, дальнейшей эскалации температуры и генерации водорода. В процессе повторного залива происходит интенсивное охлаждение циркониевых оболочек, что может привести к сквозному растрескиванию оболочек, имеющих сниженную пластичность вследствие окисления, или даже к фрагментации твэлов. Увеличение поверхности взаимодействия циркония с паром (внутреннее окисление оболочек и трещин) вследствие разрушения оболочек обусловливает интенсификацию окисления и увеличение выхода водорода.

Образующийся в процессе окислении циркониевых оболочек водород растворяется в окисленных и не окисленных частях оболочек твэлов со значительным экзотермическим эффектом и, в последующем при охлаждении, может образовывать гидриды, приводящие к снижению пластичности и прочности оболочек. Генерация водорода при повторном заливе представляет собой существенную угрозу с точки зрения безопасности, в случае перемешивания водорода с воздухом, водород может образовать взрывоопасную воздушно-водородную смесь (как в случае Чернобыльской аварии в СССР 1986 г. на 4-ом блоке ЧАЭС).

В случае продолжающегося роста температуры активной зоны начинается плавление металлических фаз циркониевых оболочек твэлов. Жидкий металл растворяет топливные таблетки и внешний слой оксида. После разрушения внешнего оксидного слоя оболочек и быстрого стекания расплава в виде капель и ручейков в более холодные области активной зоны возможно формирование массивного расплава U-Zr-O, который может частично или полностью блокировать канал охладителя. Сформировавшаяся массивная блокада медленно перемещается вниз, растворяя элементы активной зоны, интенсивно окисляясь и приводя к дальнейшей эскалации температуры и генерации водорода (как при аварии на АЭС "Три

Майл-Айленд" в США 1979 г., где произошло расплавление примерно половины A3 водо-водяного реактора).

Другим материалом, окисление которого может существенным образом влиять на сценарий протекания тяжёлой аварии с разрушением активной зоны реактора, является карбид бора, который широко используется как поглотитель нейтронов в западных реакторах и российских ВВЭР. В течение предполагаемой тяжелой аварии В4С реагирует с ближайшей к нему стальной оболочкой и формирует эвтектику при температуре 1200°С, намного ниже по сравнению с температурой плавления отдельных компонентов поглощающего стержня. В результате разрушения стальной оболочки материал поглотителя может быть подвержен взаимодействию с паром в активной зоне реактора. Окисление В4С паром является сильно экзотермической реакцией и производит в 6 — 7 раз большее количество водорода по сравнению с окислением такой же массы циркония. Кроме того, в результате этой реакции формируются газообразные вещества, содержащие углерод и бор (в том числе горючие, такие как СН4, СО), которые могут существенно изменить химические взаимодействия продуктов деления ядерного топлива. В частности, могут сильно повлиять на выход йодистых органических соединений.

Вышеописанные процессы окисления материалов A3 реактора подробно исследовались в маломасштабных экспериментах в изотермических условиях и с переменной температурой, проводимых в различных лабораториях в России и за рубежом. Влияние процессов окисления на разрушение активной зоны реактора в процессе тяжелых аварий исследовалось в экспериментах со сборками имитаторов твэлов на крупномасштабных стендах.

В представляемой работе моделируются следующие процессы, протекающие в активной зоне реактора в условиях ТА: теплопроводность и теплообмен в твэле; окисление циркониевой оболочки твэла; окисление таблеток В4С водяным паром; одновременное окисление и перемещение жидкого U-Zr-0 кориума в форме массивной блокады канала теплоносителя.

Целью представляемой работы является:

• разработка физических моделей окисления материалов A3 на базе анализа маломасштабных экспериментов и их численная реализация в рамках исследовательского компьютерного кода SVECHA/QUENCH (S/Q), разрабатываемого при непосредственном участии автора для описания процессов, протекающих в твэле в условиях ТА на АЭС;

• верификация кода S/Q на базе маломасштабных и крупномасштабных экспериментов, имитирующих процессы разрушения твэлов и твэльных сборок в условиях ТА, для подтверждения адекватности реализованных физических моделей, программных модулей и кода в целом;

• моделирование с использованием кода S/Q процессов окисления материалов A3 водоводяных реакторов в условиях ТА.

Научная новизна работы состоит в разработке физических моделей и программных модулей с высокой степенью детализации процессов, протекающих при окислении материалов A3 водо-водяных реакторов в условиях ТА:

• модуль высокотемпературного окисления Zr-оболочки твэла с учетом её термомеханического поведения;

• модуль окисления расплава U-Zr-О кориума, теплообмена и перемещения массивной жидкой U-Zr-О блокады в A3 реактора в процессе её разрушения при ТА;

• модуль окисления таблеток В4С паром при высоких температурах с учётом зависимость скорости окисления от газодинамических условий в газовом потоке парциальное давление пара, скорость потока). Новые модели использованы для создания компьютерного кода, согласованно моделирующего различные физико-химические процессы, протекающие в твэлах водо-водяных реакторов в условиях, характерных для различных режимов ТА.

Практическая ценность состоит в том, что разработанный код S/Q является инструментом для реализации и верификации моделей физических процессов и баз данных по свойствам материалов; позволяет проводить моделирование и детальный анализ экспериментов как с одиночными твэлами, так и со сборками твэлов. Отдельные модели, реализованные в данном коде и верифицированные с его помощью, и код в целом могут быть использованы в интегральных кодах, моделирующих процессы разрушения A3 реактора. Новые модели являются составной частью разрабатываемого в ИБРАЭ РАН интегрального кода СОКРАТ, предназначенного для моделирования тяжелых аварий на АЭС, а код S/Q в целом является составной частью топливного кода SFPR, разрабатываемого в ИБРАЭ РАН при активном участии автора.

Личный вклад автора:

• разработана, численно реализована и имплементирована в S/Q код модель высокотемпературного окисления циркониевой оболочки с учетом ее гидрирования и термомеханического поведения;

• разработан и имплементирован в S/Q код численный модуль для расчёта эволюции двумерного температурного распределения в твэле;

• разработана, численно реализована и имплементирована в S/Q код физическая модель окисления расплава U-Zr-O кориума, а также модель его теплообмена и перемещения в форме массивной жидкой блокады в каналах теплоносителя;

• разработана, численно реализована и имплементирована в S/Q код физическая модель окисления В4С водяным паром при высоких температурах;

• проведено моделирование с использованием S/Q кода поведения материалов активной зоны реактора в экспериментах в условиях, характерных для различных режимов тяжелых аварий.

Положения, выносимые на защиту.

1. Разработка и верификация диффузионной модели высокотемпературного окисления Zr-оболочки в паре с учетом влияния механического растрескивания оксидной пленки на кинетику окисления.

2. Разработка модели окисления расплава U-Zr-О кориума и ее применение для численной интерпретации наблюдений в крупномасштабных экспериментах. На базе новой модели окисления расплава, разработка и верификация модели теплообмена и перемещения массивной жидкой U-Zr-О блокады в A3 реактора в процессе ее разрушения при ТА.

3. Разработка и верификация модели окисления В4С паром при высоких температурах.

4. Включение новых моделей в компьютерный код S/Q; результаты и выводы, полученные при моделировании с использованием кода процессов окисления материалов A3 реакторов в условиях ТА.

Структура и объем диссертации: диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения и списка литературы.

Основные результаты работы состоят в следующем.

1. Разработан комплекс компьютерных программ для моделирования процессов, протекающих при окислении материалов A3 водо-водяных реакторов в условиях ТА на АЭС, вошедших в состав кода S/Q, разрабатываемого при непосредственном участии автора.

2. Осуществлена разработка и верификация модели высокотемпературного окисления Zr-оболочек твэлов по результатам маломасштабных экспериментов, получено хорошее соответствие результатов моделирования с экспериментальными данными.

3. Разработана модель окисления расплава U-Zr-O кориума, которая была применена для численной интерпретации наблюдений в крупномасштабных экспериментах. На базе новой модели окисления расплава разработана и верифицирована модель теплообмена и перемещения массивной жидкой U-Zr-O блокады в активной зоне реактора в процессе ее разрушения при ТА.

4. Осуществлена разработка и верификация модели высокотемпературного окисления В4С паром по результатам маломасштабных экспериментов, получено хорошее соответствие результатов моделирования с экспериментальными данными. В целом модель окисления В4С адекватно предсказывает интенсивности стационарного выхода водорода и двуокиси углерода (в основном отклонение не превышает 20%) и очень низкие интенсивности выхода для оксида углерода и метана.

5. Осуществлено моделирование с помощью кода S/Q окисления оболочек твэлов в маломасштабных экспериментах с быстрым охлаждением, воспроизводящих условия повторного залива при ТА. Результаты моделирования для толщины слоев Zr02 и а-Zr(O) хорошо согласуются с экспериментальными данными (расхождение не превышает 20%). Принимая во внимание не достаточную точность экспериментальных измерений по выходу водорода, получено удовлетворительное совпадение расчетных и экспериментальных данных.

6. Моделирование крупномасштабных экспериментов со сборками твэлов, в которых наблюдалось перемещение жидкого кориума A3 реактора в форме массивной блокады, продемонстрировало возможность описать основные, особенности поведения блокады. Получено хорошее соответствие результатов вычислений с экспериментальными данными для скорости перемещения блокады (1—2 мм/с) и степени растворения UO2 топлива перемещающимся U-Zr-O расплавом.

7. Проведенное с использованием кода S/Q численное моделирование процессов, происходящих в условиях предполагаемой тяжёлой аварии в экспериментах со сборками стержней, позволило установить:

• сквозное растрескивание в результате повторного залива приводит к незначительному вкладу в общее количество выделившегося водорода за весь период эксперимента (включая предварительное окисление), но имеет существенное значение на стадии повторного залива;

• кислородное голодание окисленных оболочек твэлов может представлять значительную опасность при тяжёлой аварии;

• в эксперименте наличие центрального стержня с таблетками из карбида бора не оказало существенного влияния на производство водорода, важным представляется эффект поглощающего стержня на поведение материалов сборки, связанный с формированием жидких эвтектик (со сталью и цирконием), их перемещением и блокированием канала сборки.

Заключение

1. Уайэтт JI.M. Материалы ядерных энергетических установок: Пер. с англ. —М.: Атомиздат, 1979. -256 с.

2. Самойлов А.Г., Волков B.C., Солонин М.И. Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов: Учебник для вузов. —М.: Энергоатомиздат, 1996. -400 с.

3. Дуглас Д. Металловедение циркония. Пер. с англ. Под ред. чл-корр. АН СССР Займовского А.С. —М.: Атомиздат, 1975. —360 с.

4. Chung H.M., Kassner T.F., Embrittlement Criteria for Zircaloy Fuel cladding Applicable to Accident Situations in Light-Water Reactor. Summary Report. Argonne National Laboratory, Materials Science Division, NUREG/CR-1344, ANL-79-48, January 1980.

5. Leistikow S., Kraft R., Creep-Rupture of Zircaloy Tubing under Superimposed High Temperature Steam Oxidation at 900 °C. EUROCOR'77 6th European Congress on Metallic Corrosion, Society of Chemical Industry, London 12 13 September 1977. —p. 577 - 584.

6. Burton В., Donaldson A.T., Reynolds G.L., Interaction of Oxidation and Creep in Zircaloy-2 / Zirconium in the Nuclear Industry (Fourth Conference), ASTM STP 681, American Society for Testing and Materials, 1979. —p. 561 585.

7. Siefken L.J., Calculation of Hydrogen and Oxygen Uptake in Fuel Rod Cladding During Severe Accidents Using the Integral Diffusion Method. Preliminary design report. Idaho National and Environmental Laboratory. INEEL/EXT-98-00664, Rev. 1, February 1999.

8. Белогуров А.И., Рачук B.C., Рудис М.А., Холодный В.И., Некоторые вопросы прочности материалов и элементов конструкций в водородной энергетике. // International Scientific Journal for Alternative Energy and Ecology, № 5(13), 2004. —p.12 18.

9. Nasage F., Fuketa Т., Effect of Pre-Hydriding on Thermal Shock Resistance of Zircaloy-4 Cladding under Simulated Loss-of-Coolant Accident Conditions. // Jjurnal of Nuclear Science and Technology, Vol. 4, № 7, July 2004. —p. 723 729.

10. Hofmann P., Hering W., Homann C. at al., QUENCH-01 Experimental and Calculation Results. Forschungszentrum Karlsruhe, Technik und Umwelt, FZKA 6100. November 1998.

11. Hofmann P., Current knowledge on core degradation phenomena, a review, J. Nucl. Mater. 270, 194-211 (1999).

12. Hofmann P., Kerwin-Peck D.K., J. Nucl. Mater. 124 (1984) 80.

13. Gommier C., Geofiroy G., Adrogeuer В., PHEBUS SFD programme, main results in ANS Proceedings, ANS Meeting, Portland, 1991, p. 76.

14. Special issue on Materials interactions and temperatures in the TMI-2 core, Nuclear Technology, vol.87/1, 1989, pp. 13-326.

15. Hofmann H., Markiewicz M., Spino J., Reactor behaviour of B4C absorber material with stainless steel and Zircaloy in severe LWR accidents, Report KFK 4598, Kernforschungszentrum Karlsruhe, July 1989.

16. Nagase F., Uetsuka H., Otomo Т., Chemical interactions between B4C and stainless steel at high temperatures, J. Nucl. Mat. 52, 245 (1997).

17. Gogotsi G.A., Groushevsky Y.L., Dashevskaya O.B., Complex investigations of hot-pressed boron carbide, L. Less-Common Metals 117, 225 230 (1986).

18. Sato Т., et al., Oxidation of non-oxide ceramics by water vapour at high temperatures, Fac. Eng., Tohoku Univ., Sendai, Japan, Zairyo 37(412), 77 82 (1988).

19. Veshchunov M., Berdyshev A., Boldyrev A., Palagin A., Shestak V., Development of a Rod Quenching Model, NCI-SAAR-57-97, Moscow, July 1997.

20. Neitzel H.J., PECLOX: A Computer model for the Calculation of the Internal and External Zircaloy Cladding Oxidation, KfK4422, CNEANT-36/87, October 1988.

21. Iglesias F.C., Sagat S., Sills H.E., Res Mechanica, 17 (1986) 125.

22. Voltchek A.M., Kisselev A.E., Veshchunov M.S., Modelling of the Pellet/Cladding/Steam Interactions in the framework of the Oxygen Diffusion Theory (T<2273 K), Preprint NSI-SAAR-03-94, Moscow, 1994.

23. Olander D.R., Materials Chemistry and Transport Modelling for Severe Accident Analysis in Light-Water Reactors, I: External Cladding Oxidation, Nucl. Eng. Des., 148 (1994) 253.

24. Модели взаимодействия материалов топливных элементов в процессах разрушения активной зоны реактора при тяжёлых авариях на атомных станциях. — Труды ИБРАЭ РАН. Под редакцией Болынова JI.A. Выпуск 1. — М.: «Наука», 2007. — 127 с.

25. Gauntt R.O. et al., MELCOR Computer Code Manuals,. Version 1.8.5, NUREG/CR-6119, Rev. 2, SAND2000-2417/1, May 2000.

26. SCDAP/RELAP5/Mod3.2 Code Manual Volume II: Damage Progression Model Theory. NUREG/CR-6150, INEL-96/0422, Rev. 1, October 1997.

27. SCDAP/RELAP5/MOD2 Code Manual, Volume 4: MATPRO A Library of Materials Properties for Light-Water-Reactor Accident Analysis. NUREG/CR-5273 EGG-2555. Vol.4., 1990.

28. NOTE TECHNIQUE DRS/SEMAR 92/24. ICARE2. Version 2.MOD 0 and MOD 0.1. Description of physical models. Institute de Protection et de Surete Nucleaire. CEA-France.

29. Lassmann K., URANUS A Computer Programme for the Thermal and Mechanical Analysis of the Fuel Rods in Nuclear Reactor, Nuclear Engineering and Design, Vol. 45, №2, —p. 325 -342, February 1978.

30. Lassmann K., TRANSURANUS: A Fuel Rod Analysis Code Ready For Use, Journal of Nuclear Materials, Vol. 188, pp. 295 302,1992.

31. Veshchunov M.S., Palagin A.V., Yamshchikov N.V., Boldyrev A.V., Voltchek A.M., Code package SVECHA. Modelling of Core Degradation Phenomena at Severe Accidents. Preprint -NSI-18-94. Moscow, Nuclear Safety Institute, 1994.

32. Veshchunov M.S., Palagin A.V., Volchek A.M., Yamshchikov N.V., Boldyrev A.V., Galimov R.R., Kurchatov S.Yu., Code package SVECHA: Core degradation at severe accidents. Transaction of SMIRT-13 Conference, Vol.1, 1995.—p. 159- 163.

33. Berdyshev A.V., Matveev L.V., Veshchunov M.S., Development of the data base for the kinetic model of the Zircaloy4/steam oxidation at high temperatures (1000°C<T<1825°C), Preprint IBRAE-97-05, Moscow, 1997.

34. Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Palagin A.V., Shestak V.E., Veshchunov M.S., Development of SVECHA/QUENCH Code for Modeling Fuel Cladding Degradation in QUENCH tests. Transactions.SMiRT 16, Paper # 2028.Washington DC, August 2001.

35. Белецки Я. Фортран 77. —M.: Высшая школа, 1991.-207 с.

36. Мак-Кракен Д., Дорн У. Численные методы и программирование на Фортране. —М.: Мир, 1977.-584 с.

37. Самохин А.Б., Самохина А.С. Численные методы и программирование на Фортране для персонального компьютера. —М.: Радио и связь, 1996. -224 с.

38. Abriata J.P., Garces J., Versaci R. Bull., Alloy Phase Diagrams, 7, 1986. —p. 116.

39. M.S.Veshchunov, A.V.Berdyshev, Modelling of Hydrogen Absorption by Zirconium Alloys during High Temperature Oxidation in Steam, J. Nucl. Mater., 1998, v.255, p.p. 250 262.

40. Самарский A.A., Гулин A.B. Численные методы: Учеб. Пособие для вузов. —М.: Наука, 1989. -432 с.

41. Самарский А.А., Попов Ю.П. Разностные методы решения задач газовой динамики.— М.: Наука, 1980.-352с.

42. Steinbruck M., Veshchunov M.S., Boldyrev A.V., Shestak V.E., Oxidation of B4C by steam at high temperatures: New experiments and modeling, Nuclear Engineering and Design, 237 (2006) p.p. 161-181.

43. Болдырев A.B., Вещунов M.C., Шестак B.E., Модель окисления В4С паром при высоких температурах, Известия Российской Академии Наук, Энергетика, 6 (2007) 29 47.

44. Yungman V.S., Iorish V.S., Belov G.V., IVTANTHERMO for windows database on thermodynamic properties of individual substances and thermodynamic modeling software (version 3.0).

45. Kutepov A.M., Polyanin A.D., Zapryanov Z.D., Vyazmin A.V., Kazenin D.A., Chemical Hydrodynamics (Handbook), Quantum, Moscow 1996.

46. Bretshnayder S., The properties of gases and liquids, Moscow, Chemistry, 1966.

47. Reid R.C., Prausnitz J.M., Sherwood Т.К., The properties of gases and liquids, McGraw-Hill, Inc., New York, 1977.

48. Singh P.C. and Singh S., Int. Comm. Mass Transfer, 10 (1983) 123.

49. Hanniet-Girault N., Repetto G., 1999. FPT-0 Final Report, Document Phebus PF: IP/99/423, February.

50. Bourdon S., Barrachin M., De-Bremaecker A., 2000. FPT1 Final Report, Vol. 2, IPSN.

51. Ronchi C. and Sheindlin M., 2002. Int. J. Thermophys. 23, 293.

52. Repetto G., 2003. Analysis of the FPT-0, FPT-1 and FPT-2 experiments with the ICARE/CATHARE code. 5th Technical Seminar on the Phebus FP Program, Aix-en- Provence, June 24-26.

53. Hagen S., Hofmann P., Noack V., Schanz G., Schumacher G. and Sepold L., Test Results of Experiment CORA Wl, KfK 5212, 1994.

54. Noack V., Hagen S., Hofmann P., Schanz G., and Sepold L., Material distribution in LWR-type Bundles Tested under severe accident conditions, Nucl. Technol. 117 (1997) 158.

55. Hering W., Modellierung des Experimentes CORA und Interpretation von Versuchsergebnissen mit dem Erweiterten Kernschmelzcode SCDAP/MOD1, Thesis, 1993.

56. Veshchunov M.S. and Palagin A.V., Modeling of chemical interactions of fuel rod materials at high temperatures. Part II. Investigation of downward relocation of molten materials. J.Nucl.Mater, 252 (1998) 110 120.

57. Veshchunov M.S. and Berdyshev A.V., Modeling of chemical interactions of fuel rod materials at high temperatures. Part I. Simultaneous dissolution of UO2 and ZrC>2 by molten Zr in an oxidizing atmosphere. J.Nucl.Mater, 252 (1998) 98 109.

58. Veshchunov M.S., Mueller K. and Berdyshev AN., Molten corium oxidation model, Nuclear Engineering and Design, 235 (2005) 2431 -2450.

59. Veshchunov M.S., Boldyrev A.V., Shestak V.E. Mueller K., Analysis of molten pool physico-chemical interactions and interpretation of the Phebus FP tests observations, Nuclear Engineering and Design, 238 (2008) 1728 1742.

60. Палагин A.B., Физическая модель перемещения и окисления расплавленных материалов на втором этапе разрушения активной зоны АЭС, Изв. РАН Энергетика, 2002, №6, с. 52 -64.

61. Veshchunov M.S., Boldyrev A.V., Muller К., Analyses of the Phebus FPT0 and FPT1 Tests using extended Models for Molten Pool Formation, JRC Technical Note No. EUR 22207 EN, SAWGNo. 2006/01, NSI-SARR-212-06, Petten, 2006.

62. M.S. Veshchunov, A.B. Boldyrev, V.E. Shestak, K. Mueller, Analysis of molten pool physico-chemical interactions and interpretation of the Phebus FP tests observations, Nuclear Engineering and Design, 238 (2008) 1728 1742.

63. M.S. Veshchunov, V.E. Shestak, Model for melt blockage (slug) relocation and physico-chemical interactions during core degradation under severe accident conditions, Nuclear Engineering and Design, 238 (2008) 3500 3507.

64. Leistikow S., Schanz G., The Oxidation Behavior of Zircaloy-4 in Steam between 600 and 1600°C. Werkstoffe und Korrosion, 36 (1985),—p. 105.

65. Hofmann P., Chemical Interaction of Zircaloy-4 Tubing with UO2 Fuel and Oxygen at Temperature between 900 and 2000 °C (Experiment and PECLOX Code). Part I: Experimental Results, KfK 4422, CNEANT-36/87. Oktober 1988.

66. Кунгурцев И.А., Чесанов В.В., Кузьмин И.В., Лебедюк И.В., Исследование окисления образцов оболочки отработавшего твэла ВВЭР-1000 и необлученной оболочки из сплава Э-110 при температуре 1200°С, Отчет ГНЦ РФ НИИАР, Димитровград, 1999.

67. Steinbock L., Stuckert J., Determination of the Crack Patten of Quenched Zircaloy Tubes. Forschungszentrum Karlsruhe, Technik und Umwelt, FZKA 6013, 1997.

68. Steinbruck M., Meier A., Stegmaier U., Steinbock L., Experiments on the oxidation of boron carbide at high temperatures, Forschungszentrum Karlsruhe, report FZKA 6979, 2004.

69. Krauss W., Schanz G., Steiner H., TG-Rig Tests (Thermal Balance) on the Oxidation of B4C. Basic Experiments, Modelling and Evaluation Approach, SAM-COLOSS-P027, FZKA 6883, October 2003.

70. Sepold L., Krauss W., Miassoedov A., Piel D., Stegmaier U., Steinbruck M., Homann C., Horn S., QUENCH-07 Test Data Report, Interner Bericht 32.21.08 PSF 3360 SAM-COLOSS-PO24, FZK2002.

71. Sepold L., Heck M., Homann C., Miassoedov A., Schanz G., Stegmaier U., Steinbruck M., Stuckert J., Synthesis Report on the QUENCH-07 and QUENCH-09 Experiments, Interner Bericht 32.21.08 PSF 3386 SAM-C0L0SS-P056, FZK 2003.

72. Steinbrueck M., Homann C., Miassoedov A., Schanz G., Sepold L., Stegmaier U., Steiner H., Stuckert J., Results of the B4C Control Rod Test QUENCH-07, FZKA 6746, 2004.