Молекулярно-динамическое моделирование структуры и роста ультратонких металлических пленок тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

На правах рукописи УДК ¿38.975

Александр Эдуардович МОРОЗ

МОЛЕКУЛЯРНО-ДИНАМИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ СТРУКТУРЫ И РОСТА УЛЬТРАТОНКИХ МЕТАЛЛИЧЕСКИХ ПЛЕНОК

Специальность 01.04.07 - физика твердого тела

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 1995

Работа выполнена на кафедре физики твердого тела физического факультета Московского государственного университета имени М.В.Ломоносова.

Научные руководители: доктор физико-математических наук, профессор А.А.Кацнельсон кандидат физико-математических наук 0. С .Трушин

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, профессор Ю.Х.Векилов кандидат физико-математических наук . Н.Г.Ефимкин

Ведутся организашя: Институт Физики Высоких Давлений РАН.

Защита состоится (АЮнЯ 1995 г. в (Э часов на заседании Диссертационного Совета N01 К-С53.05.19. Отделения физики твердого тела МГУ по адресу: 119899, ГСП, Москва, Воробьевы горы, МГУ, физический факультет, ауд.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ.

Афтореферат разослан

.. 9 ••

Мсг'Я

1995 г.

Ученый секретарь Диссертационного Совета N01 Отделения физики твердого тела д.ф.м.н.

Г)\Вушуев

'лул 6

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы

Исследование механизмов роста тонких пленок представляет огромный интерес как для фундаментальной науки, так и для технологии. Недавние успехи технологии в области микроэлектроники, ог.гига лгу^му "< ванных на применении тонких пленок, послужили-импульсом для интенсивных исследований сложных связей между функциональными и структурными характеристиками тонких пленок.

В экспериментах было показано, что структура и физические свойства тонких пленок б значительной степени зависят от способа роста и контролирующих его параметров. Однако, с помощью экспериментальных методов не всегда возможно получить детальную информацию о таких микроскопических процессах как взаимодействие отдельных атомов с подложкой и друг с другом, их поверхностная диффузия, образование кластеров на поверхности и Формирование из них монослоев.

Теоретические подходы к рассматриваемым проблемам являются, в основном, феноменологическими из-за сложной многочастичной природы взаимодействий в таких системах. В данной ситуации компьютерный эксперимент может стать связуюшим звеном между экспериментом и теорией.

Метод молекулярно-динамического моделирования в настоящее время применяется для получения информации на

микроскопическом уровне о механизмах роста пленок. В рамках этого метода эволюция физической системы моделируется с высоким пространственным и временным разрешением, и поэтому он может дать важную информацию о структурных и динамических характеристиках тонких пленок.

Дедь работы

Целью настоящей работы является исследование методом молекулярной динамики структуры и процесса формирования поверхностных монослоев при гомо- и гетероэпитак-сиальнсм росте ультратонких металлических пленок (Со/Со(100), 1г/1г(100), Ад/Со(100), Со/Си(100)), стабильности кластеров на поверхности (Со/Со(100), 1г/1г(100)), зависимости структуры пленок от соотношения атомных радиусов компонент в случае гетероэпитаксии.

Научная новизна и практическая ценность работы

В диссертации в рамках метода молекулярной динамики проведено моделирование эпитаксиального роста ультратонких металлических пленок. Проведены расчеты температурной зависимости структуры металлов вблизи поверхности с использованием обобщенного потенциала Леннарда-Джонса. Показано, что полученные данные согласуются с экспериментом.

Показано, что в случае эпитаксиального роста Со на подложке Со(100) имеет место островковый механизм этого

роста.

Установлено, что длины связей димеров Со и ¡р'наГпо^ верхностях соответственно Со(100) и 1г(100) зависят от ориентации димеров относительно кристаллографических осей подлежи и не зависят от того, образуется ли димер в процессе сближения двух одиночных атомов на подложке ил» ппмм(илк=к-.п па ао« нспссродстреян« и виде димера. Длины связи в димере на поверхности могут не совпадать с длинами связи в изолированном димере.

Показано, что стабильность 6-атомных линейных цепочек иридия на поверхности иридия (100) зависит от их ориентации: они стабильны при ориентации вдоль направления [110] и неустойчивы при ориентации вдоль [100].

Установлено, что в случае гетероэпитаксии на соответствие структур пленки и подложки влияют атомные радиусы компонент. На примере Со/'Си{100) показано, что структура эпптаксиальных слоев кобальта практически совпадает со структурой подложи, тогда как е случае структура монослоев серебра соответствует ГПК11Ь ориентации.

Впервые установлено, что в процессе тепловой обработки пленки серебра на кобальте (100) при некоторых условиях происходит ее аморфизаиия.

На защиту выносятся следующие положения

1. При гомоэпитаксиальном рс^те монослоев кобальта заполнение какдого слоя происходит неравномерно, атомы

- б -

сначала образуют на поверхности плоские кластеры и только после зтого заполняют пустоты между ними; конечная структура не зависит от того, происходит ли вбрасывание атомоЕ на подложку поочередно или кластерами.

2. Стабильность структуры кластеров Со и 1г на под-ложе соответственно Со и 1г зависит от вида атомов, составляющих кластеры, ' их размеров, а также от ориентации кластеров относительно кристаллографических осей подложки.

3. При гетерозпитаксиальном росте пленск их кристаллографическая ориентация может не совпадать с кристаллографической ориентацией поверхности подложки, углы разворота определяются различием в размерах атомов компонент, и, например, при росте пленки серебра на кобальте (100) угол разворота составляет около 55 градусов.

4. При быстром охлаждении из расплава пленки серебра на подложке кобальта может происходить аморфизация этой пленки.

Публикации и апробация работы

По результатам работы опубликованы пять статей. Их список приводится в конце автореферата.

Структура и объем диссертации

Содержание работы изложено на 98 страницах, включающих 26 рисунков и 2 таблицы. Текст состоит из введения, трех глав, закшоче-

ния 1! списка литературы, содержащего 82 наименования.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность данной работы, выделены положения, выносимые на защиту.

П.ргат ТУТ?.??, нр»»'"¡»являет собой ^Со^м лптс^ту;:::, имеющийся на настоящий момент по данной теме. Она состоит из четырех- разделов.

В первом разделе приводятся результаты экспериментальных и теоретических исследований температурной зависимости структуры поверхности металлов.

Вс втором разделе описаны методы изучения эпитакси-ального роста ультратонких пленок и кластеров на поверхности. Да,т обзор результатов молекулярно-динамического моделирования этих систем.

Е третьем разделе описаны работы, в которых в рамках метода молекулярной динамики применяются эмпирические потенциалы взаимодействия.

В четвертом разделе Формулируются, основные задачи диссертационной работы, вытекающие из приведенного обзора.

Бтсрая глава состоит из тр?'- разделов. Б ней дано описание метода моделирования, который был использован в настоящей работе, а также результатов тестовых расчетов.

В первом разделе описан метод молекулярной динамики (ЫУЕ-ансамбль) - детерминистический динамический метод, который состоит в численном интегрировании уравнений

движения п частиц:

2 ->

где F{_ - радиус-вектор i-ro атома, F^, соответственно сила, действующая на этот атом со стороны других атомов, находящихся в кубической расчетной ячейке с периодическими граничными условиями. Взаимодействие между частицами описывается обобщенными потенциалами межатомного взаимодействия Леннарда-Джонса, которые ранее успешно использовались в молекулярно-динамических расчетах ряда кристаллов и аморфных веществ.

Во втором разделе представлены результаты моделирования предплавления поверхностных слоев алюминия с использованием как псевдопотенциала, так и обобщенного потенциала Леннарда-Джонса для описания межчастичных взаимодействий. Показано, что разупорядочение поверхностных слоев А1(100) происходит при температуре 800-900 К, и это хорошо согласуется с результатами эксперимента и МД расчетов ab initio.

В третьем разделе приведены результаты моделирования предплавления поверхностных слоев Ag(l00) при Т-1000 и 1100 К. Анализ статистики многогранников Вороного в слоях показал, что наибольшее количество многогранников, характерных для упорядоченной структуры наблюдается в более глубоких слоях при 1000 К. С другой стороны, количество многогранников типа антипризм Архимеда растет при приближении к поверхности и повышении температуры.

Третья глава состоит из четырех разделов. Она пос-

Еяцеяа моделированию структуры и 'формирования ультра-

тснкйх^<еталлическзс<-пленок.-----------------------------------------

В первом разиеле описаф особенности МП-модели, построенной для исследования роста ,гренок. В этом разделе приведена блок-схема комплекса программ ВД моделирования рсста пленок с использованием парного потенциала взаимодействия. Основное отличие дачного алгоритма от раСОМОТРсКНСГС ? •"•лев« г !!?М<?Нви»«« ОЬ^'-ЙТ

ной ячейки для реализации механизма вбрасывания атомов напыляемого вещества на подлодку.

Во втором разделе представлены результаты исследования процессов гомоэпитаксиии и образования кластеров на поверхности. Показано на примере Со/Со(100), что при различных температурах подложки атома, падающие на нее, образуют хорошо упорядоченную пленку со структурой, аналогичной подложке. Динамика образования каждого нового монослоя следующая: атомы, попадая на поверхности, мигрируют пс ней и образуют плоские островки или кластеры, а затем заполняют оставшиеся между ними пустоты.

При исследовании линейных 6-агомкьк цепочек 1г на поверхности 1г(100) показано, что они стабильны при ориентации вдоль направления [110] подложки. При повышении температуры до 500 К происходит их фрагментация. Такие же цепочки, но ориентированные вдоль С100], нестабильны при температуре подложки 100-200 К. Стабильными конфигурациями двумерных трех- и четырехатсмных кластеров иридия являются соответственно равнобедренный треугольник и параллелограмм.

В третьем разделе описаны результаты моделирования

- 10 -

гетерозпитаксиадъных пленок. Были рассмотрены два случая: атомные радиусы напыляемых атомов близки к атомным радиусам подложки (Со/Си (100)) и они существенно отличаются (Аё/Со(100)) . В первом случае структура пленки Со оказалась аналогичной структуре подложки (рис. 1), а во втором - кристаллографическая ориентация монослоев серебра отличается от подложки (рис. 2). Анализ двумерных парных корреляционных функций д(г) (рис. 3) показывает, что квадраты положений максимумов для Со относятся как 1,2,4,5,..., что соответствует-ГЦК(ЮО) сетке. В случае Ае эти отношения равны 1,3,4,..., что не соответствует ГЦК(ЮО) сетке, но сходится с расположением атомов на плоскости ГЦК(111). Такое несоответствие структур подложки и пленки объясняется существенным различием атомных радиусов кобальта (1.25 А) и серебра (1.44 А).

В четвертом разделе описаны результаты, полученные при тепловой обработке пленки серебра на кобальте. Показано, что что при нагревании системы А£/Со до 1500 К с последующим быстрым ее охлаждением, происхо;. :т аморфиза-цие пленки серебра. При анализе функции £(г) установлено, что в ней отсутствует четвертый пик. Это указывает на отсутствие дальних корреляций в расположении атомов, которые характерны для хорошо упорядоченных кристаллических слоев. В то же время, имеющиеся три максимума показывают, что плоская сетка содержит три координационные окружности. Это говорит о наличии ближнего порядка в

рассматриваемой пленке.

%

\

Рис.1. Сс/Си(1С0). Проекция на плоскость ХОУ верхнего слоя атомса подложки (серый -^вет) и ближайшего к нему слоя атомов пленки (черны]'!

цвет).

Рис. 2. Ад/Со(100). Проекция на плоскость ХОУ верхнего слоя атомоз подложки (серый цвет) и ближайшего к нему слоя атомов пленки (черный цвет).

\

Рис. 3. Функции £(г), построенные для верхнего слоя Со и нижнего слоя Ад. Тп-300 К.

___________________________ОСНОВНЫЕ_РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ _

1. Разработан комплекс прогоамм, позволяющий прово-

I

дить МД мсделирсвание структуры поверхностных слоев и кластеров, а также процесса зпитакскального роста ультратонких металлических пленок, рассчитывать двумерные

ФУНКНИИ. Н^лоДЙХЬ И'т.Г-^иС. ьасгсг ранники Вороного и их статистику в слоях. Проведены тестовые расчеты температурной зависимости структуры металлов вблизи поверхности с использованием обобщенного потенциала Леннарда-Джонса и найдено, что полученные данные согласуются с экспериментом. Таким образом, показано, что данный потешал может применяться для" адекватного описания структуры поверхности металлов.

2. На прмере системы Со/Со(100) показано, что процесс гомоэпитаксии происходит в соответствии с кластерным (островковым) механизмом: рост каждого нового слоя пленки начинается с формирования на поверхности плоских кластеров, последующее слияние которых приводит к образован™ монослоя. Структура монослоев после их формирования совпадает со структурой подложки.

3. При исследовании поведения димеров иридия и кобальта на подложках соответственно иридия(100) и кобаль-та(ЮО) установлено, что структуры димеров, образующихся в процессе сближения двух одиночных атомов на поверхности, и при попадании на поверхность атомов непосредственно в виде димера, не отличаются друг от друга. Структура димера на поверхности определяется взаимодействием между

атомами внутри димера и с атоиами поверхности, и поэтому эта структура мохет отличаться от структуры изолированного димера.

4. Установлено, что линейные 6-атомные цепочки иридия, помешенные на поверхность иридия(ЮО) стабильны при ориентации вдоль направления [110], и их фрагментация происходит при повышении температуры подложки до 500 К. Такие же цепочки, но ориентацией вдоль [100], разрушаются при температуре 100-200 К. При установлении равновесия направление эволюции других кластеров иридия Стримеров и тетрамеров) состоит в увеличении количества межатомных расстояний, соответствующих длине связи димера на поверхности. '

5. При гетерозпитаксиальном росте на соответствие структур пленки и подложки Блияет соотношение размеров атомов пленки и подложки. В зависимости от него рост пленки может быть похож на гомоэпитаксию, а может от нее отличаться. Показано, что а) структура монослоев Со на подложке Си(100) практически совпадает со структурой подложки; б) структура моносдоев Ag на подложке Со(ЮО) соответствует плотноупакованнок сетке (111).

6. Показано, что быстрое охлаждение пленки серебра на кобальте(100), ранее нагретой до 1500 К, приводит к ее аморфизации.

СПИСОК ОПУБЛИКОВАННЫХ РАБОТ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ \

1. А.А.Кацнельсон, А.Э.Мороз, О.С.Трушн, В.С.Сте-панюк. Разупорядочение поверхностных слоев алюминия.

- 15 -

Зестник' Московского Университета. Сер. 3. Физика и Астрономия. Том 33, No 5, с. 87, 1994.

2. А.А.Калкельсон, А.3.Мороз, О.С.Трушин, В.С.Сте-панок. Моделирование предплавления поверхностных слоев алюминия. Деп. в ВИНИТИ. No 629 от 16.03.94.

Д. э.Мороз, О.С.Трушин, В.С.Сте-панюк. Молекулярно-динамическое (.'.слсл^рсрвни--поверхности Ag(lOO). Известия РАН. Сер. Металлы. No 5, 1995.

4. А.А.Кацнельсон, А.Э.Мороз, О.С.Трушин, В.С.Сте-панюк. Аморфизация пленки серебра на кобальте. Вестник

Московского Университета. Сер. 3. Физика и Астрономия. Том 36, No 3, 1995.

5. А.А.Каинельсон, А.Э.Мороз, О.С.Трушин. Компьютерное моделирование эпитаксиального роста ультратонких металлических пленок. Деп. в ВИНИТИ. No 506-ВЭ5 от 23.С2.95.