Нестационарная спектроскопия оптического КЕРР-эффекта на основе четырехволнового смещения широкополосных коррелированных излучений разных частот тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

АКАДЕМИЯ НАУК БЕЛАРУСИ ОРДЕНА ТРУДОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ ИНСТИТУТ ФИЗИКИ ИМ. В. И. СТЕПАНОВА

На правах рукописи

ВОДЧИЦ АЛЕКСАНДР ИВАНОВИЧ

НЕСТАЦИОНАРНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ ОПТИЧЕСКОГО КЕРР-ЭФФЕКТА НА ОСНОВЕ ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОГО СМЕНЕНИЯ ШИРОКОПОЛОСНЫХ КОРРЕЛИРОВАННЫХ ИЗЛУЧЕНИЙ РАЗНЫХ ЧАСТОТ

01.04.05 - оптика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата фиэико-натеиатнческих наук

МИНСК - 1993

8ТД<!Я | рОССК^-Ср

ДГ.ОС:.;"Г4551 гиСУДМ*-'" "

а«-В*Чрдена Трудового Красного Знамени Институте Физики им. Б. Н. Степанова Академии наук Беларуси

Научные руководители: академик АИБ

доктор фиэ.-кат. наук профессор Лпанасевнч П. Д.

кандидат физ.-мат. наук старший научный сотрудник Козич В. П.

Официальные оппоненты:

доктор физ.-мат. наук старвий научный сотрудник Толсторохев Г. Б.

кандидат Фиэ.-мат. наук старший научный сотрудник Бушу* Б. А.

Ведущая организация:

Институт электроники АН Беларуси

1893 г.

00

"часов на

Защита состоится " заседании специализированного совета К 006.01.01 по защите диссертаций на соискание ученой степени кандидата наук в Институте Физики им. Б. И. Степанова АН Беларуси.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института физики АН Беларуси.

Автореферат разослан -/5- ян вар а 1993 г.

Ученый секретарь специализированного совета кандидат Фил.-мат. наук

Хунцевич Б. Ф.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

В настоящее время методы нестационарной спектроскопии все более иироко применяются для исследования быстропротекающих Физических процессов. Традиционный подход к нестационарной спектроскопии основан на использовании сверхкоротких импульсов (СКИ), которые генерируются пико- и фемтосвкундными лазерами. Такие лазеры являются сложными и дорогостоящими на сегодняшний день и, поэтому, труднодоступны для многих исследователей. Кроме того, возможности этих лазеров с точки зрения выходной энергии СКИ, воспроизводимости их параметров, перестройки частоты излучения в широкой спектральной области все еще ограничены.

В связи с этим актуальной является разработка других методов нестационарной спектроскопии, которые были бы основаны на ухе хорошо освоенных наносекундных лазерных источниках излучения и обладали бы временным разрешением не хуже достигаемого с использованием СКИ. В 80-е годы был предложен и получил развитие новый подход к нестационарной спектроскопии, основанный на использовании иумовых свойств лазерного излучения. В таком подходе для исследования быстрой релаксации среды обычно применяют вырожденное четырохволновое смеиение (ВЧВС) шумового излучения наносекундно-го импульсного лазера с известными статистическими свойствами и измеряют зависимость энергии сигнала ВЧВС от времени относительной задержки прихода в среду двух возбуждающих пучков такого излучения. Измеряемая зависимость несет информацию о временах релаксации, которые можно определить посредством подгонки теоретически рассчитанной зависимости к экспериментальной. Используемое излучение носит шумовой характер в том смысле, что оно является немонохроматическим, широкополосным, и представляет собой суперпозицию больного числа генерируемых продольных мод. Шумовое излучение характеризуется но только длительностью высвечиваемого импульса, но и временем корреляции излучения, которым, в конечном счете, и определяется врененное разрешение. Так как время корреляции приблизительно соответствует обратной спектральной ширине излучения, то используя широкополосный наносекундный лазер можно достичь пико- и фемтосекундного временного разрешения.

Как правило, в методе нестационарной спектроскопии на

- 3 -

OCHO-

ве шумовых излучений используют широкополосные излучения одинаковых частот, которые получают путем разделения исходного светового пучка с помощь» светоделителей. Возможности метода существенно расширяются, если использовать коррелированные шумовые излучения на разных центральных частотах. Такие излучения можно получить с помощью нелинейных оптических процессов, как Например, генерация второй гармоники (ГВГ), вынужденное комбинационное рассеяние (ЕКР) и др.

Применение коррелированных излучений разных частот позволяет устранить так называемый когерентный всплеск в зависимости сигнала четырехволнового смешения (ЧВС) излучений от их относительной задержки вблизи нулевой, который обусловлен интерференцией световых пучков одинаковых частот и отличен от нуля в пределах Бремени когерентности (корреляции) лазерного шума. Его наличие затрудняет исследование процессов релаксации.

Так как когерентный всплеск устраняется при ЧВС коррелированных излучений разных частот, зависимость сигнала ЧВС от задержки непосредственно отражает быстрые релаксационные процессы в кубической нелинейности вещества. Ее контраст (отношение максимума сигнала к Фоновому уровню сигнала при больших временах задержек) характеризует чувствительность метода. Для проведения измерений в большом диапазоне соотношений времен релаксации и времени корреляции предпочтительно иметь высокой значение контраста. Этого мокно достичь, используя коррелированные широкополосные излучении на двух разных центральных частотах, получаемые путем многократного "перемножения" шумовых полей. Наличие излучений разных частот дает также возможность осуществления эффективной спектральной фильтрации сигнала рассеяния и улучшения отношения сигнал/шум системы регистрации.

Использование разночастотных широкополосных излучений позволяет расширить возможности при наблюдении резонансных явлений. Становятся доступными для исследования ситуации, когда одно излучение должно быть резонансным с каким-^ибо переходом, а другое нерезонансным, или когда необходимо последовательное возбуждение энергетических уровней, находящихся на различных расстояниях.

Непосредственный интерес для изучения представляют и сами Физические процессы, происходящие при формировании статистических свойств коррелированных излучений, находящихся в разных спектральных областях.

В связи с вышесказанным в данной диссертационной работе были

- 4 -

. поставлены следующие цель и задачи:

1) Формирование коррелированных шумовых яирокополосных потоков • излучений на двух разных центральных частота* с хороио описываемыми статистическими свойствами и с пико- и фемтосекундным временем корреляции посредством нелинейного процесса ГВГ излучения АИГ:Нс1э+-лазера с неселективным резонатором и процесса ВКР излучения суперлюминесцентного лазера на раствора красителя;

2) развитие варианта нестационарной спектроскопии ЧВС на основе использовании широкополосных коррелированных излучений разных частот дли исследования с высоким и сверхвысоким временным разрешением релаксации нелинейного керровского отклика в жидких средах

Иатчная ипвиана результатов, полученных в работе, состоит в следующем:

1. Развит вариант нестационарной спектроскопии ЧВС, когда используются широкополосные коррелированные излучения разных частот с пико- и фентосекунднын временем корреляции.

2. Исследовано преобразование статистических свойств при ГВГ иумового излучения с пнкосекундним временем корреляции и при ВКР широкополосного излучения с Фемтосекундным временем корреляции.

3. Определено время ориентационной релаксации находящихся в основном сикглетном состоянии Яа молекул пентакарбоцианинового красителя Н 3855 в этанольном растворе. Установлено, что вклады в полную керровскую нелинейность этанольного раствора красителя родамина 62, обусловленные молекулами спирта и возбужденными в состояние Эх молекулами родамина В1, имеют противоположные знаки.

4. Измерены соотноиення величин электронного и ядерного керровского вкладов в кубическую нелинейную восприимчивость, а также соотнопення величин и времена релаксации двух доминирующих компонент нелинейного керровского отклика в пико- и фемтосекунд-ном диапазонах для ряда органических жидкостей и их смесей.

Прзктичес&аЯ-ацацднрсть работ.;.

1. Разработан автоматизированный импульсный наносекундный лазерный спектрометр, на котором мозно проводить как кинетические измерения с пико- и фемтосекундным временным разрешением, так и спектральные измерения, в том числе посредством методов когерентного комбинационного рассеяния, со спектральным разрешением, равным к 0.2 см-*-.

2. Создан одночастотный АИГ:Нс1а+-лээер на основе неустойчивого телескопического резонатора с поляризационным выводом излучения, расходимость которого близка к дифракционной. Сужение линии генерации до одной продольной моды достигнуто практически без потерь энергии выходного излучении и искажения распределения поля в поперечной сечении лазерного пучка. Лазер может быть использован а научных исследованиях по нелинейной спектроскопии.

3. Предложен и реализован способ измерения отношения электронного и ядерного керровского вкладов о кубическую нелинейную восприимчивость на основе когерентного антистоксового рассеяния света (КАРС) и невырожденного по волновому вектору керр-эффокта, индуцируемого комбинационным резонансом (НКИКР). Способ обладает улучшенной чувствительностью измерений пследствкй пространственной селекции сигнала рассеяния в схеме НКИКР.

4. Разработан и апробирован новый способ уменьшения влияния флуктуаций интенсивностей возбуждающих лазерных пучков и области их взаимодействия при записи спектров когерентного комбинационного рассеяния (КР), заключающийся в нормировке сигнала рассеянии на опорный сигнал, генерируемый одновременно с первым в том же объеме взаимодействия за счет ЧВО в схеме керр-затвора. Способ позволяет улучшить селекцию информационного и опорного сигналов и увеличить точность и чувствительность измерений. Вследствие различия частот сигналов применение способа в случае широкополосного варианта вырожденного КАРС позволяет использовать один многоканальный анализатор, регистрирующий оба сигнала одновременно, что особенно важно для реализации спектральных измерений в точение одного лазерного импульса.

1. Метод нестационарной пико- и фемтосокундной спектроскопии на основе ЧВС шумовых широкополосных корродированных излучений двух разных центральных частот в схеме черр-затвора.

2. Результаты измерения времени орнентационной релаксации молекул понтакарбоцианинового красители H 3855 в этанольном раство-ро и относительного знака компонент полной керровской нелинейности раствора красителя родамина GX в этаноле.

3. Результаты измерения времен релаксации нелинейного керровского отклика толуола и пснтана и исследования ролаксации керровской нелинейности в бинарных смесях бензола с CCI« и пентаном.

4. Способ измерения соотношения электронного и ьдерного кер-

- 6 -

ровского вкладов в кубическую нелинейную восприимчивость на основе КАРС и НКИКР к результаты измерения Для толуола, о-ксилола, тетрагидрофурана.

S. Способ уменьшения влияния флуктуаций интенсивностей возбуждающих лазерных пучков и области их взаимодействия при записи спектров когерентного КР, заключающийся в нормировке информационного сигнала рассеяния на опорный сигнал, генерируемый одновременно с первым в том же объема взаимодействия за счет ЧВС в схеме керр-затвора.

Публикации и ятчроЯапия работы.

Результаты исследований, вошедаих в диссертационную работу, опубликованы в 11 статьях, 1 авторском свидетельстве, 3 препринтах и 12 тезисах докладов конференций, симпозиумов, семинаров.

Они докладывались на следующих конференциях, симпозиумах и семинарах:

- Всесоюзная конференция "Актуальные вопросы теплофизики и Физической гидрогазодинамики" (Новосибирск, 1885)j

- Всесоюзная школа-семинар по лазерному и оптическому спектральному приборостроению (Минск, 198В);

- III Всесоюзная конференция по спектроскопии рассеяния света (Красноярск, 1988);

- VIII, IX Республиканские конференции молодых ученых по спектроскопии и квантовой электронике (Паланга, 1987, 1989);

- XX Всесоюзный съезд по спектроскопии (Киев, 1888);

- Мехреспубликанская нкола-семинар молодых ученых "Современные проблемы нелинейной оптики и квантовой электроники" (Минск, 1988);

- II Всесоюзный и IV Международный семинары по квантовой оптике (Минск, 1988, 1892);

- XIII и XIV Международные конференции по когерентной и нелинейной оптике (Минск, 1988; Санкт-Петербург, 1991);

- II Международный симпозиум по лазерной спектроскопии (Печь, Венгрия, 1889);

- Ill и IV Международные конференции по лазерной спектроскопии и диагностике биологических объектов (LALS) (Москва, 1990; Ювяску-ля, Финляндия, 1992);

- VII Международный симпозиум по сверхбыстрым процессам в спектроскопии (UPS'91) (БайрУйт, Германия, 1991);

- Международный симпозиум по когерентной рамановской спектроско-

- 7 -

пин (Самарканд, 1000);

- XIII Международная конференция но спектроскопии комбинационного рассеяния (1С0ЕЗ'82) (Вюрцбург, Германия, 1002).

Личный пклпд аптпр;! состоял о следующем:

Постановка задач совместно с руководителями, участие в их теоретической разработке. Реализация методик экспериментов, проведение экспериментальных исследований и обработка полученных результатов. Участие и сопоставлении экспериментальных данных с результатами расчетов и в их интерпретации, обсуждении совместно с руководителями и оформлении полученных результатов. Соавтор работ Концевой Б. Л. оказывал помощь в создании автоматизированной системы регистрации акспэр::кск»алыюи установки и участвовал в обсуждении результатов отдельных экспериментов.

Работа состоит из введения, шести глав, заключения и списка литературы. Она содержит 165 страниц текста, 33 рисунка, 2 таблицы. Список литературы включает 141 наименование.

Введение содержит характеристику актуальности темы, обоснование и формулировку цели и задач работы. Здесь же сформулированы научная новизна и практическая значимость работы, приведены защищаемые положения, изложено краткое содержание диссертации по главам, указан личный вклад соискателя.

В первой главе приведен обзор состояния исследований на сегодняшний день по теме диссертации. Предложенный в первой половине 00-х годов новый подход к нестационарной спектроскопии, основанный на использовании шумовых свойств лазерного излучения, позволяет достигать свервысокого временного разрешения с помощью на-носекундных лазеров. Ь целом ряде работ были подтверждены обоснованность такого метода нестационарной спектроскопии н достоверность получаемых при его использовании результатов. В главе излагается сущность метода, приводится обзор работ по его применению дли измерения времен электронной и колебательной дефазировки, релаксации населенности, керровской нелинейности с пико- и фемтосе-кундним временным разрешением. Здесь же описан метод оптического керр-затвора с использованием широкополосных коррелированных излучений разных частот, который был применен для решения поставленной в диссертационной работе задачи. Одно из излучений является мощным накачивающим и индуцирует изменение поляризации другого

- В -

более слабого зондирующего излучения при их взаимодействии в нелинейной среде. Регистрируется зависимость энергии Б сигнала, прошедшего через анализатор, плоскость пропускания которого скрещена с направлением поляризации зондирующего излучения, от времени относительной задержки излучений X . Хотя в методе используются два пучка излучений, в работе употребляется термин "ЧВС в схеме керр-затвора". Его следует понимать в том смысле, что процесс юолнового взаимодействия происходит на кубической нелинейности среды и является специальным случаем ЧВС с вырождением по волновому вектору пучка накачивающего излучения. Когда среда характеризуется квазимгновенным электронным откликом, (например, стекло), в такой схеме можно исследовать статистические свойства шумовых излучений, так как £ (Т) пропорционально либо автокорреляционной Функции (АКФ), либо взаимной корреляционной Функции (ВКФ) 3-го порядка по интенсивности излучений, в зависимости от того, используются ли излучения одинаковых частот или разных частот. В случае среди с конечным временем релаксации (ядерный нелинейный керровский отклик) в зависимости 8(Т) проявляется и релаксация отклика. Осуществляя подгонку теоретически рассчитанных кривых к экспериментальной зависимости £(t) можно определять времена релаксации нелинейного керропского отклика. При расчете предполагалось, что релаксация нелинейного отклика является экспоненциальной, а статистика излучения гауссовской. Гауссовский случайный процесс является эргодическим, что существенно упрощает реализацию метода, так как в этом случае статистическое усреднение, которое необходимо выполнять как при расчете сигнала, так и в эксперименте, эквивалентно временному усреднению.

Во второй главе дано общее описание автоматизированного на базе микроЭПМ н ситемы модулей КЛМЛК лазерного спектрометра, предназначенного для проведения экспериментальных исследований по статистике излучений и релаксации нелинейного керровского отклика. Основу спектрометра составляли наносекундний импульсный ЛИГгИи-лазер с неустойчивым телескопическим неселективным резонатором и поляригациошшм выводом излучения, работавший в частотном режиме с модуляцией добротности, и источники коррелированных излучений разных частот, характеристики которых приведены в третьей главе. Во второй главе описана также система регистрации спектрометра, основанная на специально разработанном программном обеспечении. Программное обеспечение позволяло осуществлять автоматизированную запись экспериментальных зависимостей £(Т) с заданными

- 9 -

шагом сканирования временной задержки, усреднением в каждой точке и числом проходов диапазона сканирования, а также компьютерное моделирование получаемых зависимостей. Минимальный ваг сканирования составлял 28 фс. В этой же главе описывается модификация экспериментальной установки для выполнения спектральных измерений на основе методов когерентного КР, результаты которых изложены в четвертой главе. В данном случае осуществлялось сужение ширины линии генерации ЛИГ:Ис1-лаэера с помощью внутрирезонаторного эталона и использовался узкополосный лазер на растворе красителя, собранный по схеме со скользящим падением излучения на дифракционную решетку. В результате, разработан и создан автоматизированный импульсный наносекундный лазерный спектрометр, на котором можно проводить как кинетические измерения с временным разрешением а 45 пс в г.нкосикундном и Я 130 фс в фемтосекундном диапазонах времен, так и спектральные измерения, в том числе на основе методов когерентного КР, с разрешением в 0.2 см-1.

Третья глава посвящена изучению методов формирования коррелированных шумовых излучений разных частот и их статистических свойств. Для Формирования коррелированных излучений с пикосекунд-ным временем корреляции "Со использовался процесс ГВГ в кристалле КОР шумового излучения АИГ:На-лазера с неселективным резонатором. Исследовано поведение ВКФ интенсивности излучений лазера и его второй гармоники (ВГ) при различных эффективностях ГВГ. Показано, что статистические свойства излучения АИГ:Ый-лазера хорошо описываются стационарным гауссовским случайным процессом с Та = = 45 ± 5 пс. Когда к.п.д. ГВГ составлял ц 10 X шумовые свойства излучения основной частоты хорошо переносились на излучение ВГ. При максимальном к.п.д., равном в 20 X, шумовые свойства ВГ существенно изменялись, что связано, предположительно, с эффектами насыщения при преобразовании частоты.

Здесь же представлены результаты исследования статистических свойств излучения суперлюминесцентного лазера (СЛК) на этаноль-ном растворо красителя родамина БЖ, который использовался для получения света с фемтосекундным То, и коррелированного с ним излучения на смещенной частоте, получаемого посредством генерации первой СТ0КС01ЮЙ компоненты ВКР излучения СЛК в сжатом водороде. Лазер был реализован в двух вариантах: 1) усилитель спонтанной люминесценции; 2) резонаторный вариант, когда б выходной пучок супорлюминесценции вводился стеклянный клин для создания обратной связи. Исследована статистика излучения СЛК в зависимости от ре- 10 -

жима работы и его схемы. При одинаковых пумовых свойствах резона-торный вариант лазера обладал существенными преимуществами, связанными с меньшим временем корреляции, большей мощностью излучения, более высокой пространственной когерентностью и значительно меньшей расходимостью лазерного пучка. Показано, что при эффективности ВКР-преобразования I 10 Л и давлении водорода 60 атм. шумовые свойства излучения первой стоксовой компоненты ВКР аналогичны таковым для излучения СЛК, т.е. оба излучения хорошо коррелируют друг с другом. В предположении конечности времени релаксации нелинейного керровского отклика стекла (< 40 фс), в котором измерялись экспериментальные АКФ и ВКФ, статистика излучений хорошо описывалась случайным гауссовским процессом с То = 130 ± ± 30 фс для резонаторного СЛК, которое соответствует расчетному, исходя из обратной спектральной ширины излучения. Данное предположение учитывало ряд эффектов, в том числе и аппаратных, влияющих на отклонение экспериментальных корреляционных Функций от рассчитанных, которые трудно было контролировать точным образом.

При накачке СЛК излучением ВГ АИГ:Нс1-лазера с неселективным резонатором было обнаружено, что ее шумовые свойства переносятся на излучения СЛК и его первой стоксовой компоненты ВКР, что приводит к появлению характерного "купола" на их корреляционных функциях. Ширина "купола" соответствует времени корреляции излучения лИГгМ-лазера. Чтобы устранить этот эффект, влияние которого существенно при кинетических измерениях на интервалах задержек, сравнимых со временем корреляции накачивающего СЛК излучения, необходимо было осуществлять накачку излучением ВГ одночас-тотного лазера. С этой целью был разработан одночастотный АИГ:Н(1-лазер на основе неустойчивого телескопического резонатора. Одночастотный режим генерации реализовывался посредством метода электронного сужения линии генерации с использованием эталона Фабри-Перо, введенного в дополнительное резонаторное плечо. Такая схема резонатора позволила сохранить выходные параметры АИГ: лазера на основе неустойчивого двухзеркального резонатора при его переходе в одночастотный режим работы. Лазер генерировал импульсы одночастотного излучения с энергией я 80 мДж и расходимостью, близкой к дифракционной.

При исследованиях, изложенных в данной главе, было установлено также, что время задержки шумовой структуры стоксового излучения относительно структуры накачивающего излучения СЛК не превышает 300 фс. Обнаружена сверхстабилиэация выходной энергии

- 11 -

стоксовых импульсов, среднеквадратичный разброс которой составил й 0.1 X, при эффективности ВКР-преобразования широкополосного излучения СЛК в первую стоксову компоненту £ 30 X. При этом, разброс энергии импульсов излучения СЛК составлял с 20 X.

В четвертой главе излагаются результаты измерения характеристик керровской нелинейности. При исследовании релаксации нелинейного керровского отклика существенное значение имеет информация об относительной величине вкладов в кубическую нелинейную восприимчивость. В работе предложен и реализован способ измерения отношения электронного и ядерного керровского вкладов в кубическую нелинейную восприимчивость органических жидкостей на основе КАРС и НКИКР. В случае НКИКР процесс ЧВС происходит по схеме, когда все волны имеют разные направления распространения и попарно вырождены по частоте. Измерены отнояйнш +д!£>суу) для бензола (равное 14 £ 4 X), толуола (17 ± 3 X), о-ксилола (10 £ £ 3 X) и тетрагидрофураиа (41 ± 8 X). Реализованный способ обладает улученной чувствительностью измерений вследствие наличия возможности пространственной селекции информационного сигнала рассеяния в схеме 11КИКР. Здесь же приведены теоретическое обоснование и результаты экспериментальной апробации на примере записи линии КР 1178 см-1 бензола нового способа уменьшения влияния флук-туаций интенсивностей возбуждающих лазерных пучков и объема их взаимодействия при записи спектров когерентного КР, заключающегося в нормировке информационного сигнала рассеяния на опорный сигнал, генерируемый одновременно с первым в том же объеме взаимодействии за счет ЧВС в схеме керр-затвора. Способ позволяет увеличить чувствительность и точность измерений при регистрации слабых ком-бичационных резонансов и реализовать одновременную регистрацию информационного и опорного сигналов одним многоканальным анализатором вследствие различия их частот, что важно при спектральных измерениях в течение одного лазерного импульса в широкополосном варианте КАРС. В конце четвертой главы приведены результаты измерения релаксации керровсхой нелинейности органических жидкостей с пикосекундным временным разрешением, используя шумовые излучения АИГ:Ы(1-лазера и его ВГ. В предположении одноэкспонеициально-стн релаксации нелинейного керровского отклика среды рассчитана теоретическая зависимость £ ("С ) и посрсздством компьютерного моделирования экспериментальных зависимостей расчетными определены иренена пикосекундной ориентациопной релаксации бензола и нитробензола, составляющие З.В + 0.8 и 30 + В пс, соответственно. Ре-

- 12 -

зультаты хорошо согласуются с данными, полученными методом пнко-секуидного зондирования.

Р пятой глава представлены результаты исследования пикосекун-дной ориентационной релаксации этанолышх растворов органических красителей родамина 6Х и пентакарбоцианинового N 3955 с использованием излучений АНГ:Нг1-лазера и его ВГ в качестве накачивающего и зондирующего, соответственно. Теоретически рассчитана зависимость £(Т) в предположении, что полный нелинейный керровский отклик раствора представляет собой суперпозицию двух разных по величине экспоненциально релаксирующих вкладов - быстрого вклада молекул растворителя и медленного вклада молекул красителя. Определены времена ориентационной релаксации возбухдешшх в первое синглетное состояние Si молекул красителя родамина 6Ж и находящихся в основном состоянии So нолекул пентакарбоцианинового красителя Н 3955, которые равны 250 i 50 и 590 ± 90 пс, соответственно. Показано, что вклады в полную керровскую нелинейность раствора, обусловленные нолекулами спирта и возбужденными молекулами родамина 61, имеют противоположные знаки.

Шестая глава посвящена изучению субпикосекундной релаксации нелинейного керровского отклика органических жидкостей и их бинарных смесей на основе ЧВС широкополосных коррелированных излучений СЛК и его первой стоксовой компоненты ВКР в схеме керр-зат-вора. .¡злучение СЛК является накачивающим, а стоксово - зондирующим. Приведены результаты расчета зависимости £(Т) в предположении двухзкспоненциалыюго керровского отклика среды. В такой модели учитываются два преобладающих вклада в полном отклике, быстрый и медленный, обусловленные различными механизмами нелинейности . Определены времена релаксации и соотношение .компонент отклика для ряда органических жидкостей. Времена быстрой и медленной компонент равны, соответственно: бензол - 160 ± 50 фс и 3 i 1 пс; толуол - 150 ± 50 фс и 10 ± 2 пс; СС1а - < 40 фс и 450 ± 80 фс; пентан - ^ 40 Фс и 300 ± 100 фс. Результаты для бензола и СС14 хорошо совпадают с данными, полученными с использованием фемтосекундных импульсов. При моделировании экспериментальных зависимостей можно было надежно выделить медленную компоненту отклика и отнести ее к определенному механизму нелинейности по величине релаксационной константы (ориентационная диффузия для пикосекундных времен релаксации и, предположительно, либрация или трансляция молекул в световом поле - для фемтосекундных времен). В случае быстрой компоненты измеряемые величины являют- 13 -

св эффективными величинами, характеризующими совокупность нескольких вкладов в отклик, обусловленных различными механизмами нелинейности (либрационный, электронный). Сопоставление результатов кинетических измерений и спектральных позволило установить, что электронный, либрационный и оривнтационный вклады В керровс-кую нелинейность бензола соотносятся как 0.14 : 0.23 : 0.63. В этой хе главе изложены результаты исследования субпикосекундной релаксации нелинейного керровского отклика бинарных смесей бензола с СС1* и Пентаном в рамках вышеописанной модели двухэкспонен-циального отклика. Измерены соотношения медленной и Быстрой компонент нелинейности смеси при различных концентрациях бензола.

В заключении сформулированы основные выводы диссертационной работы:

1. Разработан метод нестационарной спектроскопии на основе ЧВС шумовых коррелированных широкополосных излучений двух разных центральных частот в.схеме керр-затвора. Создан автоматизированный импульсный наносекундный лазерный спектрометр, на котором можно проводить как кинетические измерения с пико- и фемтосекунд-ным временным разрешением, так и спектральные измерения, в том числе посредством методов когерентного КР, со спектральным разрешением 0.2 см-1.

2. Получены шумовые коррелированные 'Излучения разных частот на основе использования наносекундного АИГ:На-лазера с неустойчивым неселективным резонатором и процесса ГВГ его излучения в кристалле КОР. Показано, что статистические свойства излучения лазера хорошо описываются стационарным гауссовским случайным процессом с Тс = 45 £ 5 пс. Показано также, что шумовые свойства излучения основной частоты хорошо переносятся на излучение ВГ при к.п.д. ГВГ £ 10 X.

3. Суперлюминесцентный лазер на красителе применен для формирования мощного широкополосного излучения с То = 130 ± 30 фс. Исследованы статистические свойства излучения в зависимости от режима работы лазера и его схемы. Посредством генерации первой стоксо-вой компоненты ВКР излучения СЛК в сжатом водороде с эффективностью £ 10 X получено коррелированное с ним излучение на смещенной частоте, которое повторяет шумовые свойства накачивающего излучения. Установлено, что время задержки шумовой структуры стоксового излучения относительно структуры накачивающего излучения СЛК не превышает 300 Фс. При эффективности ВКР-прообразования £ 30 X наблюдалась сиорхстабилизация выходной энергии стоксовых импульсов,

- 14 -

среднеквадратичный разброс которой составлял и 0.1 X при соответствующем разбросе энергии импульсов излучения СЛК, равном а 20 X. Показано, что когда накачка СЛК осуществляется излучением ВГ ЛИГ: Нс1-яаэера с неселективным резонатором, шумовые свойства ВГ переносятся на излучения СЛК и его первой стоксовой компоненты ВКР, что приводит к появлению характерного "купола" на их АКФ и ВКФ.

4. Разработан и создан одночастотный АИГ:Н<1-лазер на основе неустойчивого телескопического резонатора с поляризационным выводом излучения, расходимость которого близка к дифракционной. Сужение линии генерации до одной продольной моды достигнуто практически без потерь энергии выходного излучения по сравнению с режимом нногомодовой генерации и без искажения распределения поля в поперечном сечении лазерного пучка. Излучение ВГ одночастотно-го лазера использовано в качестве когерентного излучения накачки СЛК с гладкой огибающей импульса с целью устранения "купола" медленных корреляций.

5. Предложен и реализован способ измерения отношения электронного и ядерного керровского вкладов в кубическую нелинейную восприимчивость, основанный на применении КАРС и НКИКР. Способ обладает улучшенной чувствительностью измерений вследствие пространственной селекции сигнала рассеяния в схеме НКИКР. Измерены отношения электронного и ядерного керровского вкладов в кубическую нелинейную восприимчивость такьх органических жидкостей, как бензол, толуол, о-ксилол, тетрагидрофуран.

6. Разработан и апробиропан новый способ уменьшения влияния флуктуаций интенсивностей возбуждающих лазерных пучков и области их взаимодействия при записи спектров когерентного КР, заключающийся в нормировке сигнала рассеяния на опорный сигнал, генерируемый одновременно с первым в том же объеме взаимодействия за счет ЧВС в схеме керр-затвора. Способ позволяет улучшить селекцию информационного и опорного сигналов и, как следствие, увеличить точность и чувствительность измерений. Так как информационный и опорный сигналы имеют разные частоты, применение способа в случае широкополосного варианта вырожденного КАРС позволяет использовать один многоканальный анализатор, регистрирующий оба сигнала одновременно, что особенно важно для реализации спектральных измерений в течение одного лазерного импульса.

7. Измерены времена пикосекундной ориентационной релаксации находящихся в основном синглетном состоянии бо молекул пентакар-боцианинового красителя N 3955 и возбужденных в первое синглет-

- 15 -

ное состояние Si молекул красителя родамина 6Ж о этанольном растворе в предполокении двухэкспоненциального нелинейного керров-ского отклика среды. Установлено, что вклады в полную керровскую нелинейность атанольного раствора красителя родамина 61, обусловленные молекулами спирта и возбужденными в состояние Si молекулами родамина 61, Имеют противоположные знаки.

6. Определены пико- и Фемтосекундные времена релаксации нелинейных керровских откликов бензола, толуола, CCI«, пентана и исследована субликосекундная релаксация керровской нелинейности бинарных смесей бензола с CCI« и пентаном в предположении наличия двух преобладающих вкладов в отклике. Для смесей измерены соотно-вения величин медленной и быстрой компонент керровской нелинейности. Определено соотношение величин электронного, либрационно-го и ориентационного вкладов в полный нелинейный кероовский отклик бензола.

Основное содержание диссертации опубликовано в следующих работах:

1. Апанасевич П. А. и др. Мощная моноимпульсная лазерная система на базе AHr:Nd -лазера с неустойчивым телескопическим резонатором и поляризационным выводом излучения /П. А. Апанасевич, Л. И. Водчиц, А. С. Грабчиков, В. В. Квач, В. П. Козич, В. Г. Коптев, В. А. Орлович, А. А. Ставрои, А. П. Вхадаревич // Нинск: 1986. - 17 с. (Препринт / НФ АН БССР И 432).

2. Концевой Б. J1., Козич В. П., Водчиц А. И. Программная система "ИВА" для сбора и обработки лабораторных данных // Минск: 1002. - 25 с. (Препринт / ИФ АНВ N 653).

•3. Андреев С. П. и др. Автоматизированный мощный лазер на красителях / С. П. Андреев, Д. И. Водчиц, Л. Д. ГануВкина, А. С. Грабчиков, В. В. Квач, В. П. Козич, В. А. Орлович, А. С. Узунбаджаков // Электронные к лазерные приборы. Препринт Ин-та физики All БССР H 334. - Минск: ИФ АН БССР, 1004. - С. 3-5.

4. Водчиц А. И., Иодо 11. И., Иарамко Л. С. Лазерный АСКГ-спект-рометр для исследования газов // Актуальные вопросы теплофизики и физической гидрогазодинамики: Матер. Всесоюз. конфер. март 1085 г. / Под ред. Н. А. Рубцова, В. Ц. Итерна. - Новосибирск: Ин-т теплофизики СО АН СССР, 1085. - С. 27G-281.

5. Валявко В. В. и др. Автоматизированный АСКР-спектрометр / В. В. Валявко, А. И. Водчиц, H. М. Иодо, В. П. Козич, В. А. Орлович, Л. С. Шарамко // Труды Всесоюз. школы-семинара по лазерному и оптическому спектральному приборостроению. - Минск, 1086.

- 1G -

- С. 166-168.

6. Валявко В. В. и др. Автоматизированный КАРС-спектрометр для исследования газов / В. В. Валявко, А. И. Водчиц, П. М. Подо, В. П. Козич, В. А. Орлович // III Всесоюэ. конфер. по спектроскопии рассеяния света: Тез. докл. - Красноярск, 1006. - С. 280-281.

7. Водчиц А. И., Гахович Д. Н. Исследование сужения линии генерации лазеров на АИГ:Н<13+ методом электронного управления моментом открывания затвора // Исследования в области спектроскопии и квантовой электроники: Тез. докл. VIII Республ. конф. мол. учен, по спектр, и кв. электрон. Паланга, 25-28 мая 1987 г. - Вильнюс, 1007. - С. 196.

0. Qakhovich D. В. et al. A single axial node YAG:Hd laser with electronic lineuidth narrowing / D- E. Gakhovich, V. P. Kozich, A. I. Vodchitz, A. S. Grabohikov, V. A. Orlovich // Opt. and Quant. Electr. - 1990. - V. 22. - P. S57-SBG.

9. Апанасевич П. А. и др. Измерение соотношения электронного и ориентационного вкладов в кубическую нелинейность методом АСКР / П. А. Апанасевич, А. И. Водчиц, В. П. Козич, Б. Д. Концевой // XX Всесоюэ. съезд по спектроскопии: Тез. докл. - Киев: Паукова думка, 1008. - Ч. 1. - С. 318.

10. Водчиц А. Н. Измерение электронного и керровского вкладов в нелинейную восприимчивость методом трехволновой АСКР // Современные проблемы нелинейной оптики и кгантовой электроники: Натер. Межреспубл. ик.-семии. мол. уч. Минск, 13-10 октября 1087 г. Минск, 1980. - С. 24-27.

11. Апанасевич П. А. и др. Измерение соотносения электронного и ориентационного вкладов в кубическую восприимчивость аидкостей на основе четирехволнового смешения / П. А. Апанасевич, А. И. Водчиц, В. П. Козич, Б. Л. Концевой // Опт. и спектр. - 1989.

Т. 67, В. 3. - С. 573-578.

12. Apanasevieh P. A., Kozich V. Р., Vodchitz A. I. The elinina-tion of signal fluctuations in CARS of weak resonances in liquids // ICOnS Wurzburß'92. XIII International conference on Ranan spectroscopy: Proceedings of the confer. / Edited by И. Kiefer, И. Cardona, G. Schaack, F. H. Schneider, H. !). Schrotter. Chichester: John Hiley and Sons, 1992. - P. 190-191.

13. A. c. 1598624 СССР, МКИ G OIJ 3/44, G 01H 21/65, 21/39. Способ уменьшения влияния флуктуаций возбуждающего излучения в методах когерентного рассеяния света / П. А. Апанасевич, А. С. Граб-чнков, А. И. Водчиц, В. П. Козич (СССР). - 12 е.: ИЛ.

- 17 -

14. Apanasevich P. A., Kozich V. P., VodschitE A. X. Tine-delayed three-nave nixing of nanosecond incoherent laser beans for neasur-ing short relaxation tines // J. Hod. Opt. - 1088. - V. 35, H 12.

- P. 1933-1838.

15. Апанасевич П. А., Козич В. П., Водчиц А. И. Трехволновое смв-■ение наносекундных частично когерентных лазерных пучков как способ измерения коротких вренен релаксации // Опт. и спектр. - 1989.

- Т. 66, В. 4. - С. 728-732.

16. Водчиц А. И., Козич В. П. Трехволновое смешение наносекундных некогерентных лазерных пучков как способ изучения пикосекундной ориентационной релаксации // XIII Международная конференция по когерентной и нелинейной оптике. Минск, 6-8 сентября 1988 г.: Тез. докл. Ч. 1. - Минск: Ин-т физики АН БССР, 1088. - С. 128-129.

17. Водчиц а. И., Концевой Б. Д. Исследование ориентационной релаксации молекул в двухкомпонентных жидких средах // Исследования в области спектроскопии и квантовой электроники: Тез. докл. IX республик, конфер. иол. уч. по спектр, и квант, электрон. Паланга, 23-25 мая 1089 Г. - Вильнюс: Ин-т физики АН ЛССР, 1989.

С. 85.

18. Apanasevich P. A. et al. Molecular orientational relaxation studied by three-Have nixing with incoherent light / P. A. Apanasevich, A. I. Vodchitz, V. P. Kozich, B. L.Koritsevoy // 2nd Synposiun on Laser Spectroscopy. Pecs-Harkany, Hungary, October 17-20, 1889: Abstract Collection. - Pecs, 1988. - P. 56.

19. Apanasevich P. A. et al. Picosecond orientational dynanics of cocplex nolecules studied by incoherent light three-Have nixing / P. A. Apanasevich, V. P. Kozich, A. I. Vodchits, B. L. Kon-tsevoy // Laser Applications in Life Soiences (LALS): Book of abstracts of the 3rd International Conference on baser Spectroscopy and Diagnostics of Biological Objects 27-31 August 1990. Moscow, USSR. -M., 1990. - V. 2. - P. 80.

20. Apanasevich P. A. et al. Picosecond orientational dynanics of conplex nolecules studied by incoherent 1.ight three-Have nixing / P. A. Apanasevich, V. P. Kozich, Л. I. Vodchits, B. L. Kon-tsevoy // Laser Applications in Life Sciences (LALS). Part Тно: Lasers in Biophysics and Biomedicine / Edited by I. Koroteev, H. Toleutaev: Proceedings of the LALS-conference. - Washington: SPIE, 1990. - SPIE Vol. 1403. - P. 475-477.

21. Апанасевич П. А. и др. Кинетическая спектроскопия на основе четырехволнового смешения низкокогерентных "шумовых" лазерных

- 1В -

пучков /П. А. Апанасевнч, В. П. Козич, А. И. Водчнц, Б. Л. Концевой // Международный симпоэиук по когерентной рамановской спектроскопии. Самарканд, 18-20 сентября 1090 г.: Тез. докж. -М.: Центр НТТМ ПРОГРЕСС, 1990. - С. 39.

22. Водчиц А. И., Козич В. П., Концевой Б. Л. Исследование релаксации керровской нелинейности методом трехволнового сненения некогерентных световых пучков // Опт. и спектр. - 1991. - Т. 70, В. 4. - С. 883-888.

23. Apanasevich P. A. et al. Honlinear transient spectroscopy using four-Have nixing with broad-bandwidth laser beans / P. A. Apanasevich, V. P. Kozich, A. I. Vodchitz, B. L. Kontsevoy // Coherent Ranan Spectroscopy / Edited by 0. Horovski, V. 7. Soir-пот. - Berlin: Springer-Verlag, 1992. - V. 63. - P. 148-159.

24. Апанасевич П. А. и др. Субпикосекундная нестационарная спектроскопия керровской нелинейности на основе пирокополосного "ну-мового" излучения / П. А. Апанасевич, А. И. Водчиц, В. П. Козич, Б. Л. Гонцовой // XIV Международная конференция по когерентной и нелинейной оптике (КиН0'91). Ленинград, 24-27 сентября 1991 г.: Тез. докл. - Л., 1991. - Ч. II. - С. 35-38.

25. Apanasevich P. A. et al. Use of broad-band SRS in subpicose-cond transient spectroscopy of optical Kerr effect / P. A. Apanasevich, V. P. Kozich, A. I. Vodchitz, B. L. Kontsevoy // Vllth International Syaposiuo on Ultrafaut Processes in Spectroscopy. Bayreuth, Gernany. October 7-10, 1991: Abstracts of the Synp. Bayreuth, 1991. - P. TO P7.

26. Apanasevich P. A. et al. Using of broad-bandwidth stinulat-ed Raiian scattering in subpicosecond transient spectroscopy of optical Kerr effect / P. A. Apanasevich, V. P. Kozich, A. I. Vodchitz, B. L. Kontsevoy // Ultrafast Processes in Spectroscopy 1991. Proceedings of the Vllth Int. Synp. on Ultrafast Ргосез. in Spectr. held in Bayreuth, Gernany, 7-10 October 1991 / Edited by A. Laubereau, A. Seilneier. - Bristol: I0P, 1992. - P. 227 -230.

27. Kozich V. P., Vodchitz A. I. Subpicosecond relaxation of optically induced anisotropy in binary liquid aixture3 studied with incoherent light // IV International Conference on Laser Applications in Life Sciences <LALS). Jyvaskyla, Finland, 7-li Septenber, 1992: Abstracts of the Confer. - Jyvaskyla, 1992. -P. 149.