Новые динамические эффекты в антиферромагнитных диэлектриках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.09 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ ФИЗИЧЕСКИХ ПРОБЛЕМ имени П Л КАПИЦЫ

Свистов Леонид Евгеньевич Новые динамические эффекты в

антиферромагнитных диэлектриках

Специальность 01 04 09 - Физика низких температур

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

на правах рукописи

ииоиьь324

МОСКВА 2007"

003065324

Работа выполнена в Институте физических проблем имени П Л Капицы РАН

Официальные оппоненты

доктор физико-математических наук С М Коршунов доктор физико-математических наук В А Тулин доктор физико-математических наук А Ю Якубовский

Ведущая организация

Казанский Государственный Университет

Защита состоится 07 ноября 2007 года в 10 часов на заседании Диссертационного совета Д 002 103 01 при Институте физических проблем им П Л Капицы РАН 119334, Москва, ул Косыгина, д 2

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке

Института физических проблем им П Л Капицы РАН

Автореферат разослан 2007 года

Ученый секретарь Совета , член-корр РАН,

доктор физико-математических наук, профессор

Л А Прозорова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность темы.

В центре внимания работы находятся магнитные диэлектрики, в которых обменное взаимодействие является главным В ионных кристаллах основную роль играет косвенное обменное взаимодействие спинов катионов через расположенные между ними анионы Короткодействие обменного взаимодействия между ионами магнитной системы открывает экспериментальную возможность исследовать магнитные системы разных размерностей в трехмерных объектах Так, например, если магнитные ионы занимают кристаллографические позиции вдоль цепочек, которые разделены немагнитными ионами, то обменное взаимодействие между ионами цепочки будет существенно превосходить взаимодействия ионов разных цепочек Можно ожидать, что свойства таких объектов будут близки к свойствам одномерных магнетиков Такие объекты называют квазиодномерными По аналогии, квазидвумерными магнетиками называются слоистые структуры, в которых обменные взаимодействия между магнитными ионами внутри одного слоя существенно превосходят магнитные взаимодействия ионов соседних слоев Большинство экспериментальных результатов, обсуждаемых в работе, получено при низких температурах когда магнитная система находится в магнитоупорядоченной фазе В области низких температур термодинамические свойства магнитоупорядо-ченного магнетика определяются элементарными возбуждениями, магнонами (или спиновыми волнами) Взаимодействие между магнонами приводит к конечному времени жизни магнонов и, кроме того, к перенормировке спектра Спектр магнонов можно считать независящим от температуры только при Т<ТМ

В трехмерных магнетиках, в которых в рамках квазиклассического рассмотрения существует одна магнитная структура, соответствующая минимуму энергии, учет взаимодействия магнонов обычно приводит к температурной зависимости коэффициентов, определяющих их спектр Качественный вид спектра при этом не изменяется и определяется магнитной структурой [1]

Иная ситуация реализуется в случае, если основное состояние магнитной структуры вырождено, те существует несколько структур с близкими значениями энергии В этом случае тепловые и квантовые флуктуации могут оказаться решающими в выборе реализующейся при данной температуре магнитной структуры

Работа состоит из двух частей

Первая часть работы посвящена экспериментальным исследованиям нелинейных свойств антиферромагнетиков с анизотропией типа "легкая плоскость" на примере МпСОз и ГеВОз В этой части работы экспериментально исследовалось изменение магнитного момента образца при возбуждении интенсивного пакета квазичастиц Электронные магноны, ядерные магноны, квазифононы возбуждались линейным и параметрическим радиочастотными методами Эти эксперименты были проведены с целью изучения сценария релаксации возбужденного пакета неравновесных квазичастиц к тепловому равновесию В этой же части работы обсуждаются результаты исследования спин-волновых резонансов в тонких пластинах антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость" В этих исследованиях были изучены температурные зависимости собственной частоты и ширины линий спин-волновых резонансов с большими волновыми числами с целью определения температурной перенормировки спектра и оценки частоты релаксации Исследование нелинейных свойств магнетиков является актуальным, как с фундаментальной, так и с прикладной точки зрения В этой части работы обсуждаются новые исследования сильно возбужденной магнитной системы, проведенные с помощью различных нестандартных экспериментальных методик Эти эксперименты позволили проверить имеющиеся к настоящему моменту представления о взаимодействиях различных типов элементарных возбуждений, а также обнаружили новые неожиданные динамические свойства трехмерных магнетиков, например, динамическое намагничивание образца звуком

Во второй части исследуются свойства квазидвумерных и квазиодномерных фрустрированных неколлинеарных антиферромагнетиков на примере НЬГе(МоС>4)2, КРе(Мо04)2, 1лСиУ04 Интерес к таким объектам возник по-

еле теоретических работ [2-4], в которых рассматривались магнитные фазовые диаграммы двумерных антиферромагнитных систем, магнитные ионы которых расположены на треугольной решетке Эти работы предсказывали в таких структурах необычные фазовые диаграммы на плоскости магнитное поле - температура, в которых многие магнитные структуры определяются квантовыми и тепловыми флуктуациями Теоретическое рассмотрение [5] показало, что такие необычные фазы сохраняются и в трехмерном случае при условии слабого межплоскостного взаимодействия Теоретические исследования таких модельных объектов интенсивно проводятся уже более тридцати лет Поиск и исследование реальных объектов, на которых такие квантовые макроскопические эффекты наблюдаются экспериментально, является актуальной фундаментальной задачей В настоящей работе описаны новые исследования, проведенные с помощью различных экспериментальных методик, фазовых диаграмм и магнитных структур, а также спектра магнитных возбуждений таких магнетиков

Научная новизна и положения, выносимые на защиту.

В данной работе проведены новые экспериментальные исследования, основные результаты которых могут быть сформулированы следующим образом

1 Создана методика измерения изменения магнитного момента образца с помощью сверхпроводящего квантового магнитометра при различных динамических воздействиях (возбуждении магнонов, ядерного магнитного резонанса, звука)

2 Изучено изменение магнитного момента ДМ антиферромагнетика МпСОз при возбуждении радиочастотной накачкой неравновесных коллективных колебаний ядерной и электронной спиновых систем (ядерных магнонов) Показано, что наблюдаемое ДМ определяется неравновесными ядерными магнонами с малыми волновыми векторами Проведена оценка времени термализации неравновесных ядерных магнонов внутри ядерной спиновой подсистемы Величина времени термализации внутри ядерной подсистемы оказалась много меньше времени спин решеточной релаксации Ть что оправдывает введение квазиравновесной температуры ядерной спиновой подсисте-

мы Тп

3 Изучено изменение магнитного момента легкоплоскостного антиферромагнетика М11СО3 при параметрическом возбуждении магнонов Полученное значение уменьшения магнитного момента, по меньшей мере в 6 раз превосходит величину ДМ, обусловленную магнонами, находящимися в параметрическом резонансе с СВЧ-накачкой Это свидетельствует о том, что основной процесс релаксации связан с процессами образования вторичных квазичастиц, обладающих значительным магнитным моментом Используя результаты теоретического рассмотрения собственных процессов релаксации магнонов в МпСОз можно заключить, что самый вероятный процесс релаксации - упругое рассеяние магнонов на дефектах образца

4 В образцах М11СО3 и ГеВОз в виде тонких пластин удалось наблюдать спин-волновые резонансы с рекордно большими порядками {п ~ 100 — 1000) Определена температурная зависимость константы неоднородного обменного взаимодействия ГеВОз

Обнаружено, что эффективность возбуждения спин-волновых резонансов существенно зависит от искусственно создаваемых в образце упругих деформаций Создание в образцах в форме пластин изгибных деформаций позволяет разрешить спин-волновые резонансы с малыми волновыми числами

5 Проведены экспериментальные исследования изменения магнитного момента АМ антиферромагнетика типа "легкая плоскость" ГеВОз при возбуждении в нем неравновесных фононов с помощью СВЧ-накачки и пьезо-излучателя Обнаружено явление стимулированного намагничивания образца фононной накачкой, теоретически предсказанное в работе [6]

6 Экспериментально показано, что Ш>Ге(Мо04)2 является квазидвумерным антиферромагнетиком на треугольной решетке с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость" Получены параметры взаимодействий, определяющие магнитную структуру обменные интегралы внутрислоевых и межслоевых взаимодействий, константа анизотропии и др

7 Проведено исследование магнитных структур, реализующихся в ШэГе(Мо04)2 в области низких температур в магнитном поле методом ЯМР на ядрах 87Ш) Результаты исследования находятся в качественном соответ-

ствии с магнитными структурами, предложенными в теоретических работах [3-5] ЯМР исследования обнаруживают переход из соизмеримой в несоизмеримую структуру

8 Получены фазовые диаграммы RbFe(MoC>4)2 на плоскости магнитное поле - температура для Н А. Сз и Н || Сз Магнитные фазы при Т<сТдг для Н J_ Сз могут быть сопоставлены с магнитными фазами, предложенными в теоретической работе [5] Фазовая диаграмма и критическое поведение RbF€n(Mo04)2 демонстрируют хорошее количественное соответствие с результатами вычислений в рамках двумерной квазиклассической XY-модели [7]

9 Экспериментально показано, что KFe(MoC>4)2 является квазидвумерным антиферромагнетиком на треугольной искаженной решетке с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость" Получены параметры взаимодействий, определяющие магнитную структуру Предложена модель магнитной структуры с двумя типами магнитных плоскостей, упорядоченных колли-нерным и спиральным образом, адекватно описывающая всю совокупность имеющихся к настоящему моменту экспериментальных данных

10 Проведено исследование магнитных свойств квазиодномерного фруст-рированного антиферрромагнетика L1CUVO4 методами электронного спинового резонанса и ядерного магнитного резонанса на немагнитных ионах Li1+ и V5+ В магнитоупорядоченной фазе в магнитном поле обнаружен ряд фазовых переходов Показано, что все фазовые переходы происходят между несоизмеримыми спиральными магнитными структурами Предложены магнитные фазы, описывающие весь комплекс имеющихся к настоящему моменту экспериментальных данных

Перечисленные выше положения выносятся на защиту

Апробация работы.

Изложенные в диссертации результаты были представлены на следующих российских и международных конференциях

1 26-й конгресс по магнитному резонансу, AMPERE ( Греция, Афины 1992)

2 Московский международный симпозиум по магнетизму, MISM (Россия,

Москва 2003,2005)

3 Современное развитие магнитного резонанса, EPR-60, международная конференция (Россия, Казань 2004)

4 Исследование наноскопических свойств твердых тел резонансными методами, NANORES-2004, международная конференция (Россия, Казань 2004)

5 Международная конференция по функциональным материалам, ICFM (Украина, Крым 2005)

6 Всероссийское совещание по физике низких температур НТ-34 (Сочи, 2006)

7 Международный семинар по спиновым волнам (Санкт-Петербург, 1998, 2002, 2007)

8 Общемосковский семинар по магнетизму

9 Семинары и ученые советы в Институте физических проблем им П JI Капицы РАН и ежегодные научные конференции Института кристаллографии им А В Шубникова РАН

Основные результаты работы диссертации опубликованы:

1 Л Е Свистов, "Изменение магнитного момента легкоплоскостного антиферромагнетика МпСОз при параметрическом возбуждении магнонов", ЖЭТФ, т 99(1991), стр 1612-1618

2 В Ya Kotyuzhanskn, L Е Svistov, H Benner, "Observation of the 'size effect' at the linear excitation of spm-waves m antiferromagnetic M11CO3", J Phys Condenb Matter v 3(1991), pp 9253-9256

3 LE Svistov, J Low, H Benner, "The effect of nuclear spin waves on the magnetization of MnC03", J Phys Condens Matter v 5(1993), pp 42154224

4 L E Svistov, V L Safonov, H Beriner, "Detection of UHF sound m the antiferromagnet FeB03 by a SQUID magnetometer", J Phys Condens Matter v 6(1994), pp 8051-8063

5 J1 E Свистов, В Л Сафонов, К Р Хачеватская, "Спин-волновые резо-нансы в неоднородно деформированных пластинах FeBCV', ЖЭТФ, т 112(1997), стр 564-573

6 Л Е Свистов, X Беннер, "Эффект намагничивания РеВОз СВЧ-накачкой", ЖЭТФ, т 115(1999), стр 1107-1115

7 L Е Svistov, A I Smirnov, L A Prozorova О A Petrenko, L N Demianets, A Ya Shapiro, "Quasi-two-dimensional antiferromagnet on a triangulai lattice RbFe(Mo04)2", Phys Rev В v 67(2003), pp 094434

8 S A Klimm, M N Popova, В N Mavrm, L E Svistov, A I Smirnov, L A Prozorova, H -A Krug von Nidda, Z Seidov, A Loidl, L N Demianets, A Ya Shapiro, "Structural phase transition m the two-dimensional triangular lattice antiferromagnet RbFe(Mo04)2", Phys Rev В v 68(2003), pp 174408

9 Л E Свистов, А И Смирнов, Л А Прозорова, О А Петренко, А Я Шапиро, Л Н Демьянец, "Возможное сосуществовение спиральной и коллинеарной структур в антиферромагнитном KFe(Mo04)2", Письма ЖЭТФ, т 80(2004), стр 231-235

10 Л Е Свистов, Л А Прозорова, Н Бюттген, А Я Шапиро, Л Н Демьянец, "Исследование магнитной структуры квазидвумерного антиферромагнетика RbFe(Mo04)2 на треугольной решетке методом ЯМР (57Rb)", Письма ЖЭТФ, т 81(2005), стр 133-138

И L Е Svistov, A I Smirnov, L A Prozorova, О A Petrenko, AMichelei, N Buttgen, A Ya Shapiro, L N Demianets, "Magnetic phase diagram, critical behavior, and two-dimensional to three-dimensional crossover m the triangular lattice antiferromagnet RbFe(Mo04)2", Phys Rev В v 74(2006), p 024412

12 N Büttgen, H -A Kiug von Nidda, L E Svistov, L A Prozorova, A Prokofiev, W Aßmus, "Spm-modulated quasi-one-dimensional antiferromagnet LiCuVO/, Phys Rev В v 76(2007), p 014440

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из семи глав, разбитых на две части

1 Динамические эффекты в 3-D антиферромагнетиках

2 Исследование фрустрированных антиферромагнетиков

Во введении к каждой из частей диссертации обосновывается актуальность выбранной темы и, формулируются задачи исследований

Общий объем диссертации составляет 220 страниц машинописного текста и включает в себя основной текст, список литературы из 151 наименований и 90 рисунков

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Часть I. Динамические эффекты в 3-D антиферромагнетиках.

Первая часть работы посвящена исследованию нелинейных свойств антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость" на примере МпСОз и РеВОз кристаллическая структура которых описывается пространственной группой Нейтронографические исследования [8,9] показали, что ниже температуры Нееля TV (TV=32 К для МпСОз и 348 К для ГеВОз) они становятся слабыми ферромагнетиками, у которых магнитные моменты двух подрешеток лежат в базисной плоскости, перпендикулярной оси третьего порядка Скос магнитных подрешеток, с которым связан слабый ферромагнитный момент, обусловлен взаимодействием Дзяло-шинского [10] Анизотропия в плоскости обычно мала Вырождение основного состояния магнитной системы относительно поворота вокруг оси высокого порядка приводит к тому, что одна из ветвей спектра магнонов в отсутствии магнитного поля обладает малой величиной щели, которая определяется слабыми по сравнению с обменным взаимодействиями

В случае МпСОз в области температур жидкого гелия величина щели

определяется в основном сверхтонким взаимодействием электронной спиновой системы с моментами ядер 55Мп Это взаимодействие приводит к появлению длинноволновых возбуждений, так называемых ядерных магнонов, частоты которых находятся вблизи частоты ядерного магнитного резонанса на ядрах 55Мп в сверхтонком поле, создаваемом на них электронным окружением

В случае РеВОз величина щели низкочастотной ветви спектра магнонов определяется магнитоупругим взаимодействием При этом спектр фононов в области малых волновых векторов становится нелинейным

Несмотря на то, что эффективные поля, обусловленные магнитоупругим и сверхтонким взаимодействиями, невелики 1 Ое), величина щели в спектре магнонов, искажения фононного спектра, а также зона ядерных возбуждений оказываются значительными, поскольку в случае антиферромагнетиков типа "легкая плоскость" параметры определяющие спектр квазичастиц, зависят от произведения слабого эффективного поля и сильного обменного поля [11,12] Такое "обменное усиление" слабых взаимодействий является характерной особенностью легкоплоскостных антиферромагнетиков и проявляется не только в линейной, но и в нелинейной динамике - во взаимодействии элементарных возбуждений

Деление ветвей спектров квазичастиц на электронные магнонные, упругие и ядерные магнонные условно, поскольку нормальные моды представляют собой связанные колебания упругих и магнитных компонент Чтобы подчеркнуть сложный характер колебаний к названию соответствующих ветвей спектра часто добавляют предлог квази- (квазимагнонная, квазифононная ветви спектра) Результаты экспериментальных и теоретических исследований спектров возбуждений таких антиферромагнетиков собраны в монографиях и обзорах (см напр [12-15])

Возбуждение неравновесной квазичастицы приводит к изменению проекции магнитного момента М образца на направление внешнего статического поля Н Изменение магнитного момента, связанное с возбуждением одной квазичастицы, равно [14]

Рис 1 Левая панель спектры электронных и ядерных магнонов при различных температурах ядерной спиновой системы Правая панель изменение магнитного момента, вызванное возбуждением одной квазичастицы

^к = ~дек/дН, (1)

где £к~ энергия квазичастицы с волновым вектором к На рис 1,2 приведены спектры возбуждений и вычисленные величины эффективных значений магнитных моментов квазимагнонов, квазифононов и ядерных магнонов в МпСОз и РеВОз

Значительные эффективные магнитные моменты квазифононов и ядерных магнонов в области малых волновых векторов связаны с компонентами электронной спиновой подсистемы

В главах 1,2,4 этой части работы обсуждаются эксперименты, в которых определялось изменение магнитного момента монокристаллических образцов антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость" при возбуждении в них неравновесного пакета квазичастиц ядерных магнонов, электронных магнонов, фононов Квазичастицы возбуждались параметрическим и резонансным методами Изменение магнитного момента образца АМ обусловлено квазичастицами, находящимися в резонансе с СВЧ-накачкой и вторичными магнонами Число квазичастиц, находящихся в резонансе с СВЧ накачкой, а также обусловленное ими изменение магнитного

Рис 2 Левая панель спектры магнонов и фононов антиферромагнитного РеВОз (сплошные линии), спектры, вычисленные без учета магнитоупругого взаимодействия (пунктирные линии) Правая панель изменение магнитного момента образца, вызванное возбуждением одной квазичастицы

момента может быть определено, исходя из величины поглощаемой образцом СВЧ мощности, и частоты релаксации квазичастиц, определенной, например, по порогу их параметрического возбуждения Таким образом, такие эксперименты позволяют получить величину изменения магнитного момента, связанного со вторичными квазичастицами и в конечном итоге информацию о сценарии термализации магнитной системы

Первые экспериментальные исследования изменения магнитного момента парамагнетика и ферромагнетика при возбуждении в них парамагнитного и ферромагнитного резонансов, соответственно, были выполнены Н Бломбер-геном и С Вангом в 1953 г [16] В антиферромагнетике типа "легкая плоскость" изменение магнитного момента при возбуждении однородного колебания методом антиферромагнитного резонанса и магнонов с большими волновыми векторами, возбужденных методом параллельной накачки, исследовались в работах [17,18] на монокристаллах С0СО3 и РеВОз соответственно В первой работе изменение магнитного момента определялось оптическими методами Во второй работе изменение магнитного момента измерялось с помощью сверхпроводящего квантового магнитометра Результаты работы [18] стимулировали описываемые в этой части работы исследования

Для измерения изменения магнитного момента образца под действием СВЧ накачки был сконструирован спектрометр, комбинированный со сверхпроводящим квантовым магнетометром который позволял проводить измерения в области полей 0-500 Ое и температур 1 4-130 К Низкотемпературная часть СВЧ-спектрометра располагалась внутри металлического сосуда Дьюа-ра, который являлся тепловым и высокочастотным экраном Магнитное поле создавалось сверхпроводящим соленоидом, работающим в короткозамкнутом режиме

Поскольку измеряемая характеристика ДМ является интегральной, то такие эксперименты имели смысл для объектов, спектральные и нелинейные свойства которых были уже изучены экспериментально и теоретически Обширная информация о магнитных свойствах МпСОз и РеВОз, а также наличие теоретических исследований нелинейных магнитных свойств антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость" было одним из определяющих факторов при выборе объектов исследований

В первой главе обсуждается экспериментальное исследование изменения магнитного момента монокристаллического образца МпСОз при возбуждении в нем неравновесных ядерных магнонов На рис 3 приведена схема низкотемпературной части измерительной установки и ориентации радиочастотного поля Ь, кристаллографической оси Сз, и измеряемого изменения магнитного момента ДМ РЧ-магнитное поле в образце, необходимое для возбуждения ядерной спиновой подсистемы, создавалось с помощью 1-3 витков, на которые была нагружена коаксиальная РЧ-линия

На рис 4 приведено полученное относительное изменение магнитного момента образца в зависимости от частоты накачки и>р, снятое при различных уровнях РЧ-мощности (сплошная линия - 0 с1В, штрих-пунктирная —3 с1В, пунктирная - -10 с1В) Записи сделаны при плавном увеличении частоты РЧ-генератора Пики на полученных зависимостях, наблюдаемые при малых уровнях РЧ-мощности, связаны с резонансами в передающей линии, которые приводят к зависимости амплитуды радиочастотного поля к в образце от частоты шр Начиная с некоторого уровня РЧ-мощности величина ДМ/М перестает зависеть от РЧ-мощности (см кривую 0 с!В на рис 3, снятую при

Рис 3 Низкотемпературная часть прибора (схема)

rop/27t (MHz)

Рис 4 Относительное изменение магнитного момента образца в зависимости от частоты накачки измеренное при различных уровнях РЧ-мощности (сплошная линия - 0 с1В, штрих-пунктирная - -3 с1В, пунктирная - -10 <1В)

шр < 640 MHz) Зависимость ДМ/М от величины wp может быть разделена на две области Первая область частот простирается от частоты ЯМР, измеренного в режиме малой РЧ-мощности и>пк=о{Т = 1 4Й") = 350 MHz до несмещенной частоты ЯМР о>„0 = 640 MHz (см рис 2) В этой области частот изменение магнитного момента образца связано с перегревом ядерной спиновой системы Вторая область частот соответствует области частот, больших 640 MHz В этой области частот изменение магнитного момента образца связано с параметрическим возбуждением ядерных магнонов В работе обсуждаются результаты измерений, полученные при достаточно большой РЧ-мощности (см кривую 0 dB на рис 3), те в режиме насыщения, при котором ядерная спиновая система перегрета во всем объеме образца, и во всем образце выполняется условие шп{Тп > Т) ^ ojp Анализ экспериментальных результатов показывает, что наблюдаемое ДМ определяется неравновесными ядерными магнонами с волновыми векторами, близкими к нулю Этот результат позволяет получить независимую оценку числа ядерных магнонов в волновой части спектра, а также оценку времени термализации неравновесных ядерных магнонов внутри ядерной спиновой подсистемы Определенное время термализации в исследованной области температур и полей более чем

в 10 раз меньше, чем время спин решеточной релаксации ядерной системы Тг

Во второй главе обсуждается исследование изменения магнитного момента AM образца при параметрическом возбуждении электронных магно-нов В качестве объекта исследования был выбран антиферромагнетик с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость" MnCOj Параметрическое возбуждение магнонов осуществлялось методом параллельной накачки на частоте и)р/2-к = 36 GHz Использовался цилиндрический резонатор, настроенный на моду #012, в пучность магнитного СВЧ-поля h которого помещался исследуемый образец Прошедшая через резонатор СВЧ-мощность, пропорциональная квадрату поля на образце, h2, измерялась с помощью квадратичного детектора, который градуировался по термисторному измерителю мощности Поле h на образце определялось по величине падающей мощности и параметрам резонатора с абсолютной точностью 20% Измерение абсолютного значения порогового поля параметрической неустойчивости h,. позволяет определить параметр релаксации магнонов, находящихся в параметрическом резонансе с СВЧ накачкой Измерение поглощаемой образцом СВЧ-мощности при параметрическом возбуждении магнонов и возникающее при этом изменение магнитного момента образца позволило определить эффективный магнитный момент, связанный с возбуждением одного магнона на частоте 18 GHz ¡=» 5±1 5цв Это значение, по крайней мере, в шесть раз превосходит значение — 0 68цв> вычисленное по формуле 1

Отсюда можно заключить, что для МпСОз, также как и для РеВОз, С0СО3 ([17,18]), в исследованной области полей и температур время релаксации продольной составляющей магнитного момента существенно превосходит время выхода из резонанса с накачкой, определенного из величины порога параметрической неустойчивости По всей видимости, самым эффективным механизмом релаксации в исследованной области полей является упругий процесс рассеяния магнонов на дефектах, который выводит магноны из резонанса с накачкой и определяет пороговое поле параметрической неустойчивости hc, но не приводит к релаксации магнитного момента образца

Помимо порогового процесса параметрического возбуждения магнонов и

связанного с ним изменения магнитного момента образца в экспериментах было обнаружено линейное по СВЧ-мощности уменьшение магнитного момента образца Такое линейное измёненйе Магнитного момента при воздействии СВЧ-накачки наблюдалось не только в экспериментах по параметрическому возбуждению магнонов в МпСОз, но и в изоморфном ему антиферромагнетике С0СО3, а также в экспериментах по линейному и параметрическому возбуждению фононов в FeBC>3 Такое линейное изменение магнитного момента мы связываем с линейным процессом возбуждения магнонов

= u)k Поскольку волновой вектор СВЧ фотона приблизительно в 105 раз меньше волнового вектора возбуждаемых при таком процессе квазичастиц, то эффективность такого процесса существенно зависит от дефектов образца, в частности, от его границ Эти наблюдения стимулировали исследования линейного возбуждения магнонов с большими волновыми векторами, описанные в следующей главе диссертации

В третьей главе диссертации описаны экспериментальные исследования линейного возбуждения СВЧ-магнитным полем спин-волновых резо-нансов с большими волновыми числами в тонких пластинах антиферромаг-нетных МпСОз и FeBC>3 Исследования проводились на стандартных ЭПР-спектрометрах фирмы Bruker и Varían в СВЧ диапазонах 8 мм и 3 см

Исследования показали, что в образцах М11СО3 в полях, много меньших поля антиферромагнитного резонанса, наблюдаются резонансные особенности, соответствующие спин-волновым резонансам высокого порядка (п~1500) Наблюдаемый спектр далек от спектра, ожидаемого для образца идеальной формы Это указывает на то, что толщина в разных местах пластины различна Результат интерференции спектров, полученных от разных частей образца наблюдается в эксперименте Характерный период резонансных пиков позволяет определить значение константы неоднородного обменного взаимодействия ац, которая с точностью эксперимента совпала со значением, определенным в [19,20] методами неупругого рассеяния нейтронов и параметрического возбуждения магнонов

В антиферромагнитном РеВОз константа неоднородного обменного взаимодействия имеет величину в 10 раз больше, чем в МпСОз Кроме того,

Рис 5 Производная поглощаемой образцом мощности по полю (с1Р/с1Н) от Н, при Т=80 К

Н (Ое) 500 8оо

3 .'У '

а ¡4-г I

Н(Ое) 1100 1200

'! » !:. I

Рис 6 Два фрагмента записи рис 5 в большем масштабе Стрелками приведены вычисленные значения резонансных полей

образцы РеВОз представляли собой почти в пять раз более тонкие пластины и имели более высокое качество Эти обстоятельства позволили получить и исследовать в РеВОз спектры спин-волновых резонансов с большими волновыми числами

На рис 5,6 приведены фрагменты записи производной поглощаемой образцом мощности по полю (с1Р/с1Н) от Н, при Т=80 К На рисунках показан результат расчета полей спин-волновых резонансов Разницы полей между соседними резонансными особенностями находятся в хорошем соответствии с вычисленными Спин-волновой резонанс, наблюдаемый в области малых полей соответствует номеру п ^ 80 Эти резонансы соответствуют значениям кг ~ 1 5 105 ст-1 Спин-волновые резонансы с п < 20 — 30 вблизи поля антиферромагнитного резонанса Но разрешить не удается

В работе определена температурная зависимость константы неоднородного обменного взаимодействия РеВОз в области температур 30-250 К При температуре большей, чем 1/3 от температуры Нееля обнаружено заметное смягчение спектра магнонов, которое, по-видимому, связано с их взаимодействием

Исследование спин-волновых резонансов показало, что эффективность их возбуждения существенно зависит от искусственно создаваемых в образце

Рис 7 Записи изменения магнитного момента ДМ образца FeBC>3 и отраженной от пьезо элемента РЧ-мощности в зависимости от частоты генератора

упругих деформаций Создание в образце деформаций изгибного типа позволяет разрешить спин-волновые резонансы с малыми волновыми числами Обсуждается модель, которая описывает результаты эксперимента

В четвертой главе обсуждаются эксперименты, в которых исследовалось изменение магнитного момента образца ГеВОз при возбуждении в нем звука высокой частоты

Спектры квазимагнонов и квазифононов и вычисленный магнитный момент, связанный с возбуждением одной квазичастицы в антиферромагнитном FeBOe приведены на рис 2 Исследования воздействия РЧ-накачки квазифононов на магнитный момент образца проводились с помощью прибора, схема которого приведена на рис 1 Эксперименты проводились в ванне жидкого азота и жидкого гелия, в области полей до 500 Ое и частот от 0 1 GHz до 10 GHz Квазифононы возбуждались с помощью пьезопреобразователя и с помощью переменного магнитного поля, для чего использовался набор коаксиальных и спиральных резонаторов

На рис 5 приведены записи ДМ и сигнала снимаемого с детектора, регистрирующего отраженную от пьезоэлемента РЧ-мощность в зависимости от частоты генератора Изменение магнитного момента образца наблюдалось при значениях частот РЧ-генератора, при которых наблюдался акустический

резонанс в пьезопреобразователе При возбуждении квазифононов с помощью переменного магнитного поля в СВЧ резонаторе можно было определить интенсивность их накачки и количественно сопоставить ее с измеренным изменением магнитного момента образца ДМ

В результате экспериментов было обнаружено, что изменение магнитного момента образца при возбуждении квазифононов, как и ожидалось, отрицательно при температуре Т = 77 К Однако, при температуре Т=1 5-4 2 К, ДМ положительное, те возбуждение неравновесных квазифононов приводит к увеличению магнитного момента образца Изменение магнитного момента образца при воздействии на него СВЧ-мощности было обратимо

Возможность индуцирования магнитного момента звуковой накачкой обсуждалась в работе [6] В этой работе было показано, что в антиферромагнетиках, в которых разрешен трехчастичный магнон-фононный процесс релаксации (гпх + рк <—► 7П2, квазичастицы участвующие в этом процессе схематически обозначены на рис 2) в области низких температур можно ожидать явление динамического намагничивания образца Качественно это явление можно объяснить следующим образом Магнитный момент, связанный с возбуждением одного магнона, существенно зависит от его частоты (рис 1) При наличии звуковой накачки трехчастичный магнон-фононный процесс приводит к перераспределению заселенности тепловых магнонов вдоль спектра, а именно, уменьшению числа низкочастотных магнонов за счет увеличения числа магнонов в области высоких частот с сохранением их общего числа Такое перераспределение магнонов приводит к росту магнитного момента образца

Часть II. Исследование фрустрированных антиферромагнетиков.

В этой части работы описаны экспериментальные исследования свойств магнетиков в которых тепловые и квантовые флуктуации определяют реализующиеся магнитные структуры Основное внимание уделено описанию экспериментальных исследований фрустрированнных квазидвумерных антиферромагнетиков с плоской треугольной решеткой

В отсутствии внешнего магнитного поля в обменном приближении га-

> _у'

Рис 8 Магнитная структура, соответствующая минимуму обменной энергии двумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой

мильтониан антиферромагнетика имеет вид

(суммирование производится по ближайшим соседям )

Рассмотрим три спина, находящиеся в вершинах равностороннего треугольника (<1]=^2=^) Рассматривая задачу классически, легко получить, что минимуму энергии соответствует компланарное расположение трех спинов, такое что углы между ними составляют 120° Для двумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой минимальной обменной энергией обладает трехподрешеточная магнитная структура, изображенная на рис 8 Действительно, для каждой тройки соседних спинов такой структуры выполняется условие минимума энергии - угол между соседними спинами равен 120° Основное состояние в обменном приближении бесконечно вырождено, поскольку величина обменной энергии не меняется при изменении ориентации обменной структуры в пространстве

При приложении магнитного поля появляется магнитный момент, который связан со скосом магнитных подрешеток Возможные магнитные структуры изображены на рис 9 Все конфигурации с одинаковым вектором магнитного момента, но с различными относительными ориентациями магнитных подрешеток, обладают одинаковой энергией в приближении молекулярного поля для модели Гейзенберга ([4]) Так, например, структура зонтичного типа "а" в которой все три подрешетки скошены в направлении внешнего магнитного поля, имеет ту же энергию, что и планарные "Ь" "Ь"' В этих приближениях при увеличении магнитного поля структура "Ь" становится

(2)

2D 3D

Рис 9 Схема ожидаемых магнитных структур для двумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой (а-£) и трехмерного шестиподрешеточно-го антиферромагнетика со слабым антиферромагнитным межплоскостным обменным взаимодействием (В0-Р) Направления магнитных подрешеток соседних плоскостей обозначены цифрами без штрихов и со штрихами

коллинеарной ("с" -конфигурация) в выделенном поле, значение которого равно Нс = Hsat/3, где Hsat- поле насыщения В полях, больших Нс структура снова становится неколлинеарной с двумя параллельными подрешетками, скошенными по отношению к направлению третьей подрешетки (фаза "d" на рис 9) И в поле Н = Hmt происходит переход в фазу "f" , в которой все спины сонаправлены Отметим, что в рамках приближения молекулярного поля как фаза "с" , так и фаза "d" вырождены с набором структур, обозначенных на рис 9, как "с"' и "d"' Учет квантовых и тепловых флукту-аций снимает описанное вырождение ( [3,4,21]) В магнитном поле планар-ные структуры оказываются более выгодными чем структура зонтичного типа Выбор в классе планарных структур происходит в пользу более симметричных структур, обозначенных на рис 9 буквами без штриха Кроме того, тепловые и квантовые флуктуации приводят к стабилизации коллинеарной спиновой конфигурации "с" в некоторой области полей Нсi < Н < Нс<2 в окрестности поля Н = \Hsat Причем, согласно этим работам, такое плато намагниченности следует ожидать в сравнительно широкой области полей

В случае наличия анизотропии типа "легкая плоскость" при приложении магнитного поля в легкой плоскости, ожидаемые магнитные структуры такие

же, как и в изотропном случае, и выбор их также определяется тепловыми и квантовыми флуктуадиями При приложении поля перпендикулярно легкой плоскости выбор реализующейся фазы определяется не флуктуациями, а анизотропией и энергетически выгодной оказывается магнитная структура зонтичного типа ("а")

В этом разделе работы обсуждаются исследования трехмерных слоистых структур, состоящих из слабосвязанных параллельных плоскостей Трехмерная структура образуется трансляцией плоской треугольной структуры в направлении оси третьего (или шестого) порядка Учет межплоскостного антиферромагнитного обменного взаимодействия приводит к тому, что реализуется по меньшей мере шестиподрешеточная трехмерная магнитная структура Несмотря на трехмерный порядок, устанавливающийся в таких структурах, в случае слабого межплоскостного взаимодействия основные черты, характерные для двумерных систем, остаются Межплоскостное взаимодействие может привести к появлению дополнительных фазовых переходов, связанных с перестройкой взаимной ориентации магнитных моментов соседних плоскостей Возможные магнитные структуры трехмерного антиферромагнетика в магнитном поле исследовались теоретически в рамках ХУ-модели в работе [22], а для гейзенберговского антиферромагнетика в работе [5] Схема ожидаемых магнитных структур в случае шести подрешеток для антиферромагнетика с треугольной решеткой показана на рис 9 В нулевом магнитном поле реализуется структура ВО, в которой спины ближайших магнитных ионов соседних плоскостей антипараллельны благодаря антиферромагнитному межплоскостному взаимодействию

Разница в свободной энергии для различных структур, обусловленная флуктуациями, невелика, поэтому выбор магнитной структуры в реальных кристаллах обусловлен такими взаимодействиями как обменное взаимодействие внутри слоев и между слоями, релятивистское взаимодействие с кристаллическим окружением, диполь-дипольное взаимодействие Поэтому магнетики, в которых флуктуации определяют реализующуюся магнитную структуру, редки В приложении к этой части работы приведен обзор магнитных свойств известных нам квазидвумерных антиферромагнетиков с треугольной решеткой У большинства из них обменное взаимодействие в плос-

кости велико, что обеспечивает большие значения нолей насыщения и ограничивает экспериментальные возможности исследования их фазовых диаграмм. Дополнительное ограничение накладывают возможности получения монокристаллических образцов. Таким образом, удобными объектами исследования к настоящему моменту является очень ограниченный список слоистых антифсрромагиетккоЕ.', Cs^CuBr^ С%СиСЦ, RbFe(MoQ¡i)& КРе'МрОд)^. Из них только мо но к ри стал ЛЫ RbFe(Mo0.i)s обладают в области низких температур высокой кристаллографической симметрией, так что обменное взаимодействие между ближайшими магнитными нонами железа вдоль трех направлений одинаково. Такую структуру мы будем называть структурой с правильной треугольной решеткой,

В пятой главе обсуждается исследование магнитных свойств ква-зидву мерного ai mi ферромагнетик а с правильной треугольной решеткой RbFe(М004)2, Схема кристаллической решетки приведена на рис. J0, Магнитные попы Fe34" (S — 5/2) занимают позиции в узлах гексагональных плоских решеток. Тетраэдры м0о4 расположены между слоями ионов Fe,1+. Обменный интеграл .1 определяет обменное взаимодействие в плоскости треугольной структуры, а .Г - между ближайшими ионами в соседних плоскостях. Косвенное обменное взаимодействие между ионами Fe3'1' я плоскости треугольной структуры происходит через два. иона кислорода, в то время как для ионов, принадлежащих разным плоскостям, обмен происходит через три или даже более ионов кислорода. Разница обменных путей Определяет квазидвумерность структуры.

Рис. 10: Схема кристаллической решетки RbFefMoO.jb'

В работе [23] исследовались кривые намагничивания порошковых образцов RbFe(Mo04)2 в магнитоупорядоченной фазе В этой работе было определено поле насыщения Hsat ~ 186 кОе а также было обнаружено плато намагничивания в поле, близком к трети поля насыщения Авторы этой работы предположили, что RbFe(MoC>4)2 является двумерным антиферромагнетиком с треугольной решеткой, а наблюдаемое плато намагничивания связано с коллинеарной фазой, стабилизированной квантовыми и тепловыми флук-туациями Работа [23] стимулировала экспериментальные исследования, описываемые в этой главе диссертации

В первой части главы обсуждаются результаты исследования монокристаллических образцов RbFe(MoC>4)2 методами магнитометрии, калориметрии, электронного спинового резонанса и ядерного магнитного резонанса Все измерения были выполнены на монокристаллах одной ростовой партии Магнитные свойства RbFe(MoC>4)2 существенно анизотропны

На рис 11а приведена полевая зависимость намагниченности (верхняя панель) и ее производной (нижняя панель) RbFe(Mo04)2 для Н _L С3, Т = 1 6 К (Tjv= 3 9 К) На вставке показана в большем масштабе область вблизи поля перехода На При такой ориентации статического поля наблюдается ряд аномалий, соответствующих магнитным фазовым переходам При ориентации магнитного поля вдоль оси Сз магнитный момент растет с полем линейно (рис lib)

На рис 12 представлены частоты антиферромагнитного резонанса RbFe(MoC>4)2 в зависимости от магнитного поля при Н || Сз Н _L С3 Т = 1 3 К Точками представлены экспериментальные данные Сплошные линии соответствуют теоретическим зависимостям, вычисленным в рамках различных моделей

В результате этих работ показано, что RbFe(MoC>4)2 является квазидвумерным антиферромагнетиком на треугольной решетке с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость" Получены параметры взаимодействий, определяющие магнитную структуру

Величина обменного интеграла в плоскости треугольной структуры J=0 6 К Эта величина получена из данных по измерению восприимчивости и из

Рис 11 Полевая зависимость намагниченности М(Н) и ее производной монокристалла КЬРе(Мо04)г Для Н А. (верхняя панель), М(Н) для Н || С$ (нижняя панель)

Рис 12 Частоты АФМР т>Ре(Мо04)2 в зависимости от магнитного поля при Н 1 С3 и Н || С3, Т = 13 К Точками представлены экспериментальные данные

величины поля насыщения

Величина константы анизотропии Б=0 25 К Величины константы Б, полученные из данных по измерению восприимчивости, из исследований АФМР и ЭПР находятся в хорошем соответствии

Величина обменного интеграла взаимодействия между плоскостями слоистой структуры Л'=0 01 ^0 006 К Значение величины получено из измерений спектра АФМР Это значение 3' находится в соответствии с температурой 20-ЗБ кроссовера, наблюдаемого на температурной зависимости теплоемкости

На рис 13 приведена фазовая Н-Т диаграмма ЬШ^МоО,^ Точками обозначены положения фазовых переходов, полученные с помощью различных экспериментальных методик На том же рисунке приведены границы фаз, по-

Т(К)

Рис 13 Фазовая Н-Т диаграмма Г!ЬРе(МоС>4)2 для Н Сз Точками обозначены положения фазовых переходов, полученные с помощью различных экспериментальных методик Жирными стрелками обозначены границы фаз Ни- Нс4, полученные в работе [5] для Гейзенберговского антиферромагнетика с треугольной структурой с отношением обменных интегралов Л'/Л=0 01 (Т=0) Схематически приведены ожидаемые магнитные структуры в рамках моделей двумерного трехподрешеточного (Ь, с, с1) и трехмерного шестиподре-шеточного (В2, В3, С Бх, Бг) антиферромагнетика с треугольной решеткой Вертикальным отрезком обозначена область полей, в которой реализуется коллинеарная фаза в ХУ-модели [4] (Т=0)

лученные теоретически в работах [4,5] в рамках моделей Гейзенберговского и ХУ антиферромагнетика с треугольной решеткой Схематически приведены ожидаемые магнитные структуры Количество магнитных фаз, а также поля фазовых переходов, наблюдаемые в эксперименте и полученные теоретически, находятся в хорошем соответствии

Для проверки соответствия предложенных магнитных структур и структур, реализующихся в Ш}Ее(МоС>4)2, были проведены исследования ЯМР на ядрах немагнитных ионов Р{Ь+1 Эти исследования описаны во второй части этой главы

Рис 14 Левая панель спектры ЯМР (87Rb), снятые при разных значениях температуры 1^=102 5 MHz, H _L С3 Правая панель зависимости величин полей ЯМР от температуры

На левой панели рис 14 приведены спектры ЯМР, снятые при разных значениях температуры на частоте 102 5 MHz при ориентации магнитного поля H J_ С3 На правой панели рисунка приведены зависимости величин полей ЯМР от температуры Спектр ЯМР в парамагнитной фазе состоит из трех линий, центральная из которых соответствует переходу (—1/2 <-> 1/2), а сателлиты - переходам (—3/2 <-> —1/2)и (1/2 <-> 3/2) Несовпадение частот таких переходов обусловлено квадрупольным взаимодействием ядра 87Rb с электрическим полем, создаваемым кристаллическим окружением При переходе в антиферромагнитную фазу каждая из трех линий расщепляется на две, причем интенсивность одной из них приблизительно в два раза превосходит интенсивность другой Сдвиг линии ЯМР связан с эффективными по-

лями, создаваемыми магнитным окружением Расщепление линии ЯМР связано с тем, что кристаллографически эквивалентные позиции ионов рубидия в магнитоупорядоченной фазе становятся неэквивалентными Причем количество ионов рубидия с различным магнитным окружением различаются в два раза

Исследование ЯМР в парамагнитной фазе показало, что на ядре 87Г1Ь в Г?ЬГе(МоС>4)2 в основном определяется дипольным полем, создаваемым магнитными ионами Ре3+

Это обстоятельство позволило сравнить измеренные эффективные поля на ядрах 87Шэ в различных магнитных фазах с дипольными полями, вычисленными исходя из магнитных структур, предложенных в работе [5] В результате проведенного исследования, можно заключить, что в квазидвумерном ИЬРе(Мо04)2 магнитные структуры соответствуют фазам двумерной модели антиферромагнетика с треугольной решеткой [3-5]

В третьей части главы обсуждаются результаты исследования фазовой диаграммы и характеры фазовых переходов Критические индексы определялись с помощью калориметрических измерений, а также из результатов измерения температурной зависимости параметра порядка с помощью ЯМР на ядрах 8711Ь смещение частоты которого связано с намагниченностью под-решеток Антиферромагнетики с треугольными решетками существенно отличаются от обычных ферро- и антиферромагнетиков тем, что для некоторых фаз, называемых киральньши, направление спина на фиксированном узле решетки еще не полностью определяет магнитную структуру, а допускает две различные спиновые конфигурации Эти две структуры различаются направлением поворота магнитного момента при одинаковых трансляциях в соседние узлы кристаллической структуры Киральное вырождение существенно влияет на характер фазового перехода в магнитоупорядоченное состояние [2,24] В рамках одной фазовой Н-Т диаграммы антиферромагнетика с треугольной решеткой могут реализовываться магнитные фазы как обладающие, так и не обладающие киральностью поэтому при разных значениях поля можно ожидать фазовые переходы второго рода с различными критическими индексами

Рис 15 Экспериментальная (сплошная линия) и расчетная [7] (пунктирная линия) зависимости теплоемкости от температуры в нулевом магнитном поле На вставке Н-Т диаграмма ИЬРе(Мо04)2 при Н А. С3 Не закрашенные символы и кресты - экспериментальные положения границ раздела разных фаз Закрашенные кружки - численное моделирование [7] (ХУ-модель)

Фазовая диаграмма и критическое поведение 11ЬРе(Мо04)2 демонстрируют хорошее количественное соответствие с результатами двумерной квазиклассической ХУ-модели На рис 15 приведена экспериментальная (сплошная линия) и расчетная [7] (пунктирная линия) зависимости теплоемкости от температуры в нулевом магнитном поле На вставке Н-Т диаграмма КЬРе(МоОд)2 при Н ± Сз Не закрашенные символы и кресты - экспериментальные положения границ раздела разных фаз (обозначения те же, что и на рис 13) Закрашенные кружки - численное моделирование [7] (ХУ-модель) проведенное с использованием единственного параметра - значения обменного интеграла, определенного экспериментально (J =0 б К) Сплошные линии проведены для группировки символов

В шестой главе обсуждается исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с искаженной треугольной решеткой Кристаллическая структура КРе(Мо04)2 близка к структуре КЬРе(Мо04)2 (см рис 10), ионы калия занимают позиции ионов рубидия Оба вещества обладают слоистой структурой, что обеспечивает квазидвумерность их магнитных свойств

При температуре выше температуры Т\ =311 К кристаллические структуры обоих веществ описываются группой симметрии Однако, в случае

Рис 16 Схема расположения ионов Ре3+ в кристаллографической структуре КРе(Мо04)2

КРе(МоС>4)2 при температурах ниже Т\ кристаллическая структура понижает свою симметрию и становится моноклинной (С^) [25] При этом размер примитивной ячейки вдоль оси Ъ, перпендикулярной магнитным слоям, удваивается и возникают два типа неэквивалентных позиций ионов железа Ре^+ и Ре^ Ось X остается осью второго порядка, а плоскость YZ - плоскостью симметрии (см рис 16) Вследствие указанного понижения симметрии можно ожидать, что при Т <Т\ обменный интеграл </1 для соседних ионов железа, расположенных вдоль оси X, будет отличаться от обменного интеграла Зч соседних ионов, расположенных вдоль двух других направлений треугольной структуры Таким образом, треугольная решетка в кристаллах КРе(Мо04)2 ожидается искаженной, и, кроме того, в этих кристаллах имеется два типа неэквивалентных слоев магнитных ионов

Согласно теоретическому анализу [26], при искажениях («Л ^ 7г) в области параметров > ^/2 > 0, в обменном приближении реализуется несоразмерная спиральная структура, волновой вектор которой ориентирован вдоль направления с выделенным обменным взаимодействием (X) В случае /2/2 > Л >0 энергетически выгодной становится обычная коллинеарная антиферромагнитная структура

На рис 17, приведены зависимости М(Н) при Т=1 6 К для двух ориентации магнитного поля При приложении поля Н А. Z на зависимостях М(Н) наблюдаются три особенности Вблизи поля Я"С1=12 5 кЭ наблюдается пик производной ¿М/ИН и изменение наклона зависимости М(Н) Еще две особенности на кривых М(Н)наблюдаются в полях НС2=Ъ2 кЭ и Нсз=76 кЭ Вблизи этих значений магнитного поля наблюдаются пики производной

ж

■о

3.0 -г——

Н II г Т-1-й к

за 4Н ¿о

т=1.е к

Н. г

/ н.

м

и 'ч.

Н (кОс)

Рис. 17: Полевая зависим от-, намагниченности (верхняя панель) и ее производной (нижняя панель) КГс(МоО,1)а для Н _|_ 2, вст;шк£й М(Н) при Н || Ъ.

20 40

н №1

Рис, 18: С пектр аптиферро-м агн итного резонанса при ориентация}; поля I! параллельно н перпендикулярно оси Ъ. Т-1.3 К

йМ/сШ При ориентации Н || Ъ полевая зависимость магнитного момента близка к линейной.

Эксперименты показывают, что количество аномалий ка кривых М{Н) превосходит ожидаемое количество как для коллинеарпой, так и для спиральной структуры па искаженной треугольной решетке. Действительно, для коллинеарной структуры ожидается лишь одна аномалия в виде епин-флопа, а для Треугольной или двумерной спиральной - две особенности, в ПОЛЯХ па-чала и окончания плато намагниченности. Выше отмечалось, что магнитная структура КРе^оО^з состоит из двух типов слабо связанных чередующихся неэквивалентных плоскостей магнитных ионов. Поэтому, рассматривается модель! в которой г; плоскостях первого типа реализуется колл и неарная антиферромагнитная структура (С-плос кости), в других - спиральная спиновая структура (Б-плоекости). В рамках такой модели низ ко полевую аномалию вблизи поля Н,.\ можно рассматривать как переориептационный переход в С-плоскостях, связанный с поворотом спиновой структуры в плоскости, перпендикулярной "трудной" оси.

На рис. 18 приведен спектр магнитного резонанса при ориентация^ ноля

Н параллельно и перпендикулярно оси Z, при температуре 13 К, то есть значительно ниже Тдг Поскольку исследованные нами кристаллы при температуре ниже 311 К разбиваются на кристаллографические домены с тремя ориентациями оси X, то линия антиферромагнитного резонанса обычно оказывается расщепленной на три линии, относительные интенсивности которых существенно зависят от реализации доменной структуры в конкретном образце При ориентации поля Н параллельно оси Z все кристаллографические домены находятся в приблизительно эквивалентных условиях поэтому для этого направления линии поглощения не расщеплены На рис 18 приведен спектр магнитного резонанса, снятый на пяти разных образцах при ориентации поля в плоскости XY кристалла и неконтролируемой взаимной ориентации осей Y и Н При этой ориентации поля также наблюдались четыре ветви АФМР Частоты 1/3,4 близки по величине и имеют сходные полевые зависимости с двумя ветвями спектра магнитного резонанса в треугольной спиновой структуре RbFe(MoÜ4)2 (рис 12) Вид полевых зависимостей v\ (Н) и ^(-ff) в KFe(Mo04)2 характерен для коллинеарного антиферромагнетика с двумя осями анизотропии [27] Пунктирными линиями на рис 18 приведен спектр АФМР, полученный в предположении, что ветви v\fi{H) определяются однородными колебаниями спинов плоскостей, в которых реализуется коллинеар-ная структура, а - плоскостей со спиральной магнитной структурой

Модель магнитной структуры с двумя типами магнитных плоскостей, упорядоченных коллинеарным и спиральным образом адекватно описывает всю совокупность статических и резонансных свойств кристаллов KFe(MoC>4)2 В рамках этой модели обсуждается полученная фазовая Н-Т диаграмма и оцениваются константы взаимодействий

В седьмой главе обсуждается исследование магнитных свойств квазиодномерного фрустрированного антиферромагнетика L1CUVO4 Квазиодномерность LiCuV04 обеспечивается тем, что магнитные ионы меди Си2+ (S=l/2) в кристаллической структуре расположены в виде цепочек, разделенных немагнитными ионами лития, ванадия и кислорода На температурной зависимости магнитной восприимчивости при температуре 28 К наблюдается пологий максимум, характерный для низкоразмерных магнетиков и резкий пик при температуре Тд?=2 3 К, соответствующий переходу в маг-

нитоупорядоченное состояние В результате нейтронографических исследований 1лСиУ04 в работе [28] было обнаружено, что в магнитоупорядоченной фазе(Т<Т^) реализуется несоразмерная, неколлинеарная магнитная структура, схема которой приведена на рис 19

Волновой вектор несоразмерности магнитной структуры кгс направлен вдоль цепочек ионов меди Для такой структуры магнитный момент иона меди с координатами х,у,г (базисные вектора направлены вдоль осей а, Ь, с-кристалла) определяется как

/м = (м 11(-1)2г/с С08(кгс у)+ц 12(-1 вт(кгс у), (3)

где и Ь - два единичных взаимно перпендикулярных вектора в аЬ -плоскости кристалла кгГ вектор несоизмеримости (при Н=0, кгг = 0 532 [28,29])

Магнитный момент на ионе Си2+ в магнитоупорядоченной фазе составляет 0 31/лв Исследование спектра магнитных возбуждений 1лСиУС>4 методом неупругого рассеяния нейтронов [29], во-первых, подтвердило, "что система квазиодномерная, и, во-вторых, показало, что такая несоразмерная структура реализуется благодаря тому, что обменное ферромагнитное взаимодействие между ближайшими ионами меди вдоль цепочек существенно меньше антиферромагнитного обменного взаимодействия между ионами, следующими за ближайшими (Л1=-18 К, Лг=49 К, см рис 19)

1лСиУ04 является примером квазиодномерного фрустрированного антиферромагнетика со спином Э=1/2, несоразмерная неколлинеарная структура которого определяется сильными обменными взаимодействиями В этой главе обсуждаются экспериментальные исследования магнитной структуры 1лСиУС>4 в магнитоупорядоченной фазе, реализующейся при приложении магнитного поля методами антиферромагнитного резонанса и ЯМР на ядрах немагнитных ионов 1л+ и V54"

Проведены исследования электронного спинового резонанса в парамагнитной и магнитоупорядоченной фазах в области частот 18-250 ГГц Измерения проводились на монокристаллических образцах с ненарушенной стехиометрией

Рис 19 Схема магнитной структуры L1CUVO4

"О 20 40 60 Н (Юе)

Рис 20 Спектр магнитного резонанса при ориентациях поля Н перпендикулярно и параллельно оси с Т=1 3 К (Гц=2 3 К)

На рис 20 приведен спектр магнитного резонанса при ориентациях поля Н параллельно и перпендикулярно оси с, при температуре 1 3 К (Тдг=2 3 К) В исследованной области частот обнаружены две ветви спектра магнитного резонанса Низкочастотная ветвь - безщелевая в парамагнитной фазе, и имеет щель 27 ГГц в магнитоупорядоченной фазе Высокочастотная ветвь в магнитоупорядоченной фазе имеет щель 108 ГГц и наблюдается вплоть до температур, существенно превосходящих температуру антиферромагнитного упорядочения Низкочастотная ветвь в магнитоупорядоченной фазе - акустическая ветвь антиферромагнитного резонанса LiCuV04 Угловые зависимости антиферромагнитного резонанса объясняются в предположении, что LiCuVC>4 обладает магнитной анизотропией типа "легкая плоскость" Затемнением на рис 20 выделена область полей, в которой наблюдается особенность на спектре антиферромагнитного резонанса, которую мы интерпретируем, как проявление спин-переориентационного перехода типа спин-флоп Сплошными линиями на рис 20 изображены спектры ЭСР, полученные в рамках феноменологической теории [30,31] Пунктирные линии проведены для простоты восприятия

Сопоставление величины щели низкочастотной ветви антиферромагнитного резонанса и величины поля спин-флопа, обнаруженного при ориентации статического поля в легкой плоскости кристалла, позволило определить константу анизотропии, а также анизотропию обменной восприимчивости струк-

туры в магнитоупорядоченной фазе Высокочастотная ветвь, по-видимому, имеет обменный характер Наблюдение ее в неупорядоченной фазе связано с наличием ближних корреляций в одномерных цепочках вплоть до температур порядка энергии внутрицепочечного обменного взаимодействия

Во второй части главы обсуждаются исследования магнитной структуры 1лСиУ04 методом ЯМР

Результаты исследований антиферромагнитного резонанса и ЯМР в магнитоупорядоченной фазе могут быть самосогласованно описаны в рамках магнитной фазы, описываемой уравнением (3) со следующими направлениями векторов п и 1 Н<Нс1 п || с На<Н<Нс2 п || Н Нс2<Н 1х || Н, а 12=0

Отметим, что для области полей Н> НС2 из наших экспериментов (ЯМР на 51У) надежно можно утверждать о наличии модуляции проекций спинов ионов меди с амплитудой около 0 4 ¡1д на направление магнитного поля Наилучшее согласие полученных ЯМР спектров на ядрах 71л получается в предположении спин- модулированной магнитной структуры, те в предположении, что компоненты спиральной структуры перпендикулярные направлению статического поля не упорядочены Фазовый переход, наблюдаемый в поле Н(-2 не обычен Для его объяснения следует допустить, что в области больших полей становится предпочтительной ориентация плоскости спиральной структуры (или направления вектора спин-модулированной), параллельная направлению внешнего магнитного поля Возможно, что такая ситуация может быть объяснена если учесть тепловые и квантовые флуктуации Так, например, для спиральной планарной магнитной структуры на треугольной решетке авторами работы [4] было показано, что учет квантовых и тепловых флуктуаций приводит к выигрышу в энергии при ориентации плоскости спиральной магнитной структуры параллельной магнитному полю

Таким образом, в магнитоупорядоченной фазе в квазиодномерном 1лСиУ04 в магнитном поле обнаружен ряд фазовых переходов Показано,

что все фазовые переходы происходят между несоизмеримыми спиральными магнитными структурами Предложены магнитные фазы, описывающие весь комплекс имеющихся к настоящему моменту экспериментальных данных

*

Список литературы

[1] М I Kaganov, А V Chubukov, Spin Waves and Magnetic Excitations, Elsiver Sc Publ, Amsteidam (1988)

[2] H kawamura, S mlyashlta, Journal of the Physical Society of Japan 54 (1985), 4530

[3] S E korshunov, J Phys С Solid State Phys 19 (1986), 5927

[4] A V CHUBUKOV, D I GOLOSOV, Journal of Physics Condensed Matter 3 (1991), 69

[5] P С Text, И H БондаренкО, Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики 111 (1997), 627

[6] В П семиноженко, В JI Соболев, Физика Низких Температур 8 (1982), 830

[7] D Н Lee, J D Joanopoulos, J W Negele, D P Landau, Physical Review В 33 (1985), 450

[8] p а алиханов, Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики 36 (1959), 1690

[9] М Pernet, D Elmale, j С joubert, Sol St Commun 8 (1970), 1583

[10] И E Дзялошинский, Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики 32 (1957), 1547

[11] АС Боровик-Романов, Е Г Рудашевский, Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики 47 (1964), 2095

[12] Е А Туров, Н Г Гусейнов, Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики 38 (1960), 1326

[13] В Ya Kotyuzhanskii, L A Prozorova, Sov Sci Rev A 13 (1990), 1

[14] M П ПЕТРОВ E А Туров, Ядерный магнитный резонанс в ферро- и антиферромагнетиках Наука, Москва (1969)

[15] В А Тулин, Физика Низких Температур 5 (1979), 965

[16] N Bloembergen, S Wang, Phys Rev 93 (1953) 72

[17] А С Боровик-Романов, В Г Жотиков, Н М Крейнес,

А А ПАНКОВ, Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики 70 (1976), 1924

[18] Б Я котюжанский, jt А прозорова, Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики 85 (1983), 1461

[19] ТМ holden, ЕС Swensson, P Martel, Canad J Phys 50 (1972), 687

[20] Б Я котюжанский, JI А прозорова, Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики 62 (1972), 2199

[21] Е RASTELLI, A TASSI, Journal of Physics Condensed Mattel 8 (1996), 1811

[22] M L Plumer, A Caille, Physical Review В 42 (1990), 10388

[23] T Inami, Y Ajito, T Goto, Journal of the Physical Society of Japan 65 (1996), 2374

[24] H Kawamura, S Miyashita, Journal of the Physical Society of Japan 53 (1984), 4138

[25] Г Г крайнюк, А И Отко, А Е Носенко, Известия АН СССР, серия физическая 47 (1983), 758

[26] WEI min Zhang, W M Saslow, Physical Review В 44 (1991), 5129

[27] T Nagamiya, К Yosida, R Kubo, Advances in Physics 4 (1955), 1

[28] В J Gibson, R К Kremer, A V Prokofiev, W Assmus, G J McIntyre, Physica В 350 (2004), E253

[29] M Enderle, С Mukherjee, В Fak, R К Kremer, J -M Broto, H Rosner, S -L Drechsler J Richter, J Malek, A Prokofiev, W Assmus, S Pujol, J -L Raggazzoni, H Rakoto, M Rheinstadter, H M r0nnow, Europhys Lett 70 (2005), 237

[30] А Ф Андреев, В И Марченко, Успехи Физических Наук 23 (1980), 21

[31] И А Зализняк, В И Марченко, С В Петров, JI А Прозорова, А В Чубуков, Письма в ЖЭТФ 47 (1988), 172

Заказ № 110/08/07 Подписано в печать 29 08 2007 Тираж 70 экз Уел п л 2,5

ООО "Цифровичок", тел (495) 797-75-76, (495) 778-22-20 утт с/г ги, е-таг! т/о@с/г ги

I Динамические эффекты в З-О антиферромагнетиках.

1 Влияние неравновесных ядерных магнонов на намагниченность кристаллов МпС03.

1.1 Введение.

1.2 Методика эксперимента.

1.3 Результаты эксперимента.

1.4 Обсуждение.

2 Изменение магнитного момента кристалла МпС03, вызванное возбуждением электронных магнонов.

2.1 Введение

2.2 Методика эксперимента.

2.3 Результаты эксперимента.

2.4 Обсуждение результатов.

3 Спин-волновые резонансы в антиферромагнетиках.

3.1 Введение

3.2 Спин-волновые резонансы в пластинах МпС03.

3.3 Спин-волновые резонансы в пластинах ЕеВ03.

Оглавление

3.3.1 Спин-волновые резонансы в неоднородно деформированных образцах РеВОз.

3.3.2 Обсуждение

3.3.3 Спин-волновые резонансы в недеформированных образцах РеВОз.

3.3.4 Обсуждение.

4.2 Методика эксперимента.74

4.3 Результаты эксперимента.77

4.4 Обсуждение результатов.83

II Исследование фрустрированных антиферромагнетиков. 87

5 Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой КЬРе(Мо04)2 93

5.1 Введение.93

5.2 Образцы и методика эксперимента.100

5.3 Результаты экспериментов.104

5.3.1 Восприимчивость и кривые намагничивания.104

5.3.2 Результаты измерения теплоемкости.105

5.3.3 Спектры магнитного резонанса.110

5.4 Обсуждение результатов.113

5.4.1 Фазовые переходы в магнитном поле.116

Оглавление

5.4.2 Антиферромагнитный резонанс.117

5.4.3 2Б-30 кроссовер температурной зависимости теплоемкости .121

5.4.4 Основные результаты первой части главы.122

5.5 Исследование магнитной структуры ШэРе(Мо04)2 методом

ЯМР(87ЯЬ).123

5.5.1 Спектры ядерного магнитного резонанса образцов КЬРе(Мо04)2 в парамагнитной фазе.124

5.5.2 Спектры ядерного магнитного резонанса образцов КЬРе(Мо04)2 в магнитоупорядоченной фазе.127

5.6 Обсуждение фазовой диаграммы КЬРе(Мо04)2 в области температур, близких к Тдг.134

5.6.1 Температурная зависимость параметра порядка в кол-линеарной фазе.137

5.6.2 Исходные положения.140

5.6.3 Критические свойства перехода из парамагнитной в магнитоупорядоченную фазу при Н ± Сз.144

5.6.4 Фазовая диаграмма ШэРе(Мо04)2 для Н || С3.147

5.6.5 Приложение А. Моды АФМР в приближении обменно-жесткой 120°- спиновой структуры.147

5.6.6 Приложение В. АФМР в 2Б модели.149

6 Квазидвумерный антиферромагнетик с искаженной треугольной решеткой КРе(Мо04)г 151

6.1 Введение.151

6.2 Образцы и методика эксперимента.152

6.3 Восприимчивость и кривые намагничивания.153

6.4 Электронный спиновый резонанс.161

Оглавление

7 Исследование магнитных свойств квазиодномерного фрустрированного антиферромагнетика LiCuV04 166

7.1 Введение .166

7.2 Кристаллическая и магнитная структура LiCuV04.169

7.3 Методика эксперимента и образцы.171

7.4 Магнитная восприимчивость монокристаллов LiCuVCLi.173

7.5 Антиферромагнитный резонанс в кристаллах LiCuVC>4.175

7.6 Обсуждение спектров антиферромагнитного резонанса.181

7.7 Ядерный магнитный резонанс на ядрах немагнитных ионов Li1+ и V5+ в кристаллах LiCuV04.185

7.8 Обсуждение результатов, полученных методом ядерного магнитного резонанса на образцах ЫСиУОд.192

7.9 Выводы главы.199

7.9.1 Приложение. Таблица магнитных свойств квазидвумерных антиферромагнетиков с треугольной решеткой. . . 200

Введение.

Введение

В центре внимания работы находятся магнитные диэлектрики, в которых обменное взаимодействие является главным. В ионных кристаллах основную роль играет косвенное обменное взаимодействие спинов катионов через расположенные между ними анионы. Короткодействие обменного взаимодействия между спинами магнитной системы открывает экспериментальную возможность исследовать магнитные системы разных размерностей в трехмерных объектах. Так, например, если магнитные ионы занимают кристаллографические позиции вдоль цепочек, которые разделены немагнитными ионами, то обменное взаимодействие между ионами цепочки будет существенно превосходить взаимодействия ионов разных цепочек. Можно ожидать, что свойства таких объектов будут близки к свойствам одномерных магнетиков. Такие объекты называют квазиодномерными. По аналогии, квазидвумерными магнетиками называются слоистые структуры, в которых обменные взаимодействия между магнитными ионами внутри одного слоя существенно превосходят магнитные взаимодействия ионов соседних слоев.

Большинство экспериментальных результатов, обсуждаемых в работе, получено при достаточно низкой температуре, при которой магнитная система находится в магнитоупорядоченной фазе. Магноны (или спиновые волны) -магнитные возбуждения магнитоупорядоченного магнетика. В области низких температур они определяют его термодинамические свойства. Элементарное возбуждение - спиновая волна характеризуется частотой и волновым вектором к. На языке квазичастиц - магноны имеют энергию Ни)к и квазиимпульс Нк. Магноны - Возе частицы. Квадрат амплитуды спиновой волны Аш на волновом языке соответствует числу магнонов пш на языке квазичастиц. Спиновые волны и связанные с ними-магноны, во многом аналогичны звуковым волнам и связанным с ними квазичастицами - фононами. Понятие спиновой волны в физике твердого тела ввел Ф. Блох в 1930 г. [1]. В полностью упорядоченном ферромагнетике элементарное возбуждение (возбуждение магнона) связано с уменьшением суммарного спина образца на единицу. Спектр спиновых волн состоит из одной квадратичной ветви (и>к ~ к2) [1,2], а температурные зависимости величины редукции магнит

Введение. ного момента и вклада в теплоемкость, связанные с этими возбуждениями, имеют вид: —ДМ, Ст ~ Т3/2 [1]. Квантово-механическую задачу о нахождении спектра спиновых волн в изотропном гейзенберговском ферромагнетике решили Холыитейн и Примаков в 1940 г [3].

Спектр магнонов в антиферромагнетиках сотоит из нескольких ветвей, число которых определяется числом магнитных подрешеток. Каждая ветвь квазилинейна в области волновых векторов далеких от границы зоны Брил-люэна: ш^к ~ + к2. В случае, если щель в спектре одной из ветвей магнонов в антиферромагнетике мала, то в области низких температур —ДМ ~ Т2, а Ст ~ Г3 [4].

В отличии от фононов, которые представляют из себя слабо взаимодействующие квазичастицы, магноны существенно нелинейны. Взаимодействие между ними приводит к конечному времени жизни магнонов и, кроме того, к перенормировке спектра. Спектр магнонов можно считать независящим от температуры только при Т Тдг.

В трехмерных магнетиках, в которых в рамках квазиклассического рассмотрения существует одна магнитная структура соответствующая минимуму энергии, учет взаимодействия магнонов обычно приводит к температурной зависимости коэффициентов, определяющих их спектр. Качественный вид спектра при этом не изменяется и определяется магнитной структурой [5].

Иная ситуация реализуется в случае, если основное состояние магнитной структуры вырождено, т.е. существует несколько структур с близкими значениями энергии. В этом случае тепловые и квантовые флуктуации могут оказаться решающими в выборе реализующейся при данной температуре магнитной структуры.

Работа состоит из двух частей.

Первая часть работы посвящена исследованиям нелинейных свойств антиферромагнетиков с анизотропией типа "легкая" плоскость на примере МпСОз и ЕеВОз. В этой части работы экспериментально исследовалось изменение магнитного момента образца при возбуждении интенсивного пакета

Введение. квазичастиц. Электронные магноны, ядерные магноны, квазифононы возбуждались линейным и параметрическим радиочастотными методами. Эти эксперименты были проведены с целью изучения процесса релаксации магнитной системы к термодинамически равновесному состоянию. В этой же части работы (глава 3) обсуждаются результаты исследования спин-волновых резонансов в тонких пластинах антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость. В этих исследованиях были изучены температурные зависимости собственной частоты и ширины линий спин-волновых резонансов с большими волновыми числами с целью определения температурной перенормировки спектра и оценки частоты релаксации.

Во второй части исследуются свойства квазидвумерных и квазиодномерных фрустрированных неколлинеарных антиферромагнетиков на примере КЬЕе(Мо04)2 (глава 5), КРе(Мо04)2 (глава 6), 1лСиУ04 (глава 7). Интерес к таким объектам возник после теоретических работ [6-8], в которых рассматривались магнитные фазовые диаграммы двумерных антиферромагнитных систем, магнитные ионы которых расположены на треугольной решетке. Эти работы предсказывали в таких структурах необычные фазовые Н-Т диаграммы, многие из реализующихся магнитных структур которых определялись квантовыми и тепловыми флуктуациями. Теоретическое рассмотрение [9] показало, что такие необычные фазы сохраняются и в случае трехмерного магнитного порядка при условии слабого межплоскостного взаимодействия. В работе обсуждаются исследования, проведенные с помощью различных экспериментальных методик, фазовых диаграмм и магнитных структур, а также спектра магнитных возбуждений таких магнетиков.

Основные результаты работы, представляемые к защите.

1. Создана методика измерения изменения магнитного момента образца с помощью сверхпроводящего квантового магнитометра, при различных динамических воздействиях (возбуждении магнонов, ядерного магнитного резонанса, звука).

2. Изучено изменение магнитного момента ДМ антиферромагнетика МпСОз при возбуждении радиочастотной накачкой неравновесных коллективных колебаний ядерной и электронной спиновых систем (ядерных магно

Введение. нов). Показано, что наблюдаемое АМ определяется неравновесными ядерными магнонами с малыми волновыми векторами. Проведена оценка времени термализации неравновесных ядерных магнонов внутри ядерной спиновой подсистемы. Величина времени термализации внутри ядерной подсистемы оказалась много меньше времени спин решеточной релаксации Тх, что оправдывает введение квазиравновесной температуры ядерной спиновой подсистемы Тп.

3. Изучено изменение магнитного момента легкоплоскостного антиферромагнетика МпСОз при параметрическом возбуждении магнонов. Полученное значение уменьшения магнитного момента, по меньшей мере в 6 раз превосходит величину ДМ, обусловленную магнонами, находящимися в параметрическом резонансе с СВЧ-накачкой. Это свидетельствует о том, что основной процесс релаксации связан с процессами образования вторичных квазичастиц, обладающих значительным магнитным моментом. Используя результаты теоретического рассмотрения собственных процессов релаксации магнонов в МпСОз можно заключить, что самый вероятный процесс релаксации - упругое рассеяние магнонов на дефектах образца.

4. В образцах МпС03 и ГеВОз в виде тонких пластин удалось наблюдать спин-волновые резонансы с рекордно большими порядками (п ~ 100 Ч-1000). Определена температурная зависимость константы неоднородного обменного взаимодействия РеВ03.

Обнаружено, что эффективность возбуждения спин-волновых резонансов существенно зависит от искусственно создаваемых в образце упругих деформаций. Создание в образцах в форме пластин изгибных деформаций позволяет разрешить спин-волновые резонансы с малыми волновыми числами.

5. Проведены экспериментальные исследования изменения магнитного момента АМ антиферромагнетика типа "легкая плоскость" ЕеВОз при возбуждении в нем неравновесных фононов с помощью СВЧ-накачки и пьезо-излучателя. Обнаружено явление стимулированного намагничивания образца фононной накачкой, теоретически предсказанное в работе [10].

6. Экспериментально показано, что КЬЕе(Мо04)г является квазидвумерным антиферромагнетиком на треугольной решетке с магнитной анизотропи

Введение. ей типа "легкая плоскость". Получены параметры взаимодействий, определяющие магнитную структуру: обменные интегралы внутрислоевых и межслоевых взаимодействий, константа анизотропии и др.

7. Проведено исследование магнитных структур, реализующихся в гаэРе(Мо04)2 в области низких температур в магнитном поле методом ЯМР на ядрах 87 Шэ. Результаты исследования находятся в качественном соответствии с магнитными структурами, предложенными в теоретических работах [7-9]. ЯМР исследования обнаруживают переход из соизмеримой в несоизмеримую структуру.

8. Получены фазовые диаграммы КЬГч^МоО^ на плоскости магнитное поле - температура для Н ± Сз и Н || С3. Магнитные фазы при Т<$СТдг для Н ± Сз могут быть сопоставлены с магнитными фазами, предложенными в теоретической работе [9]. Фазовая диаграмма и критическое поведение Ш^МоС^Ь демонстрируют хорошее количественное соответствие с результатами вычислений в рамках двумерной квазиклассической ХУ-модели [11].

9. Экспериментально показано, что КРе(Мо04)2 является квазидвумерным антиферромагнетиком на треугольной искаженной решетке с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость". Получены параметры взаимодействий, определяющие магнитную структуру. Предложена модель магнитной структуры с двумя типами магнитных плоскостей, упорядоченных колли-нерным и спиральным образом, адекватно описывающая всю совокупность имеющихся к настоящему моменту экспериментальных данных.

10. Проведено исследование магнитных свойств квазиодномерного фруст-рированного антиферрромагнетика 1лСиУС>4 методами электронного спинового резонанса и ядерного магнитного резонанса на немагнитных ионах 1л1+ и У5+. В магнитоупорядоченной фазе в магнитном поле обнаружен ряд фазовых переходов. Показано, что все фазовые переходы происходят между несоизмеримыми спиральными магнитными структурами. Предложены магнитные фазы, описывающие весь комплекс имеющихся к настоящему моменту экспериментальных данных.

Часть I

Динамические эффекты в 3-D антиферромагнетиках.

Первая часть работы посвящена исследованию нелинейных свойств антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость на примере МпСОз и РеВОз, кристаллическая структура которых описывается пространственной группой Нейтронографические исследования [12,13] показали, что ниже температуры Тдг (Тдг=32 К для МпС03 и Тдг= 348 К для РеВОз) они становятся слабыми ферромагнетиками, у которых магнитные моменты двух подрешеток лежат в базисной плоскости, перпендикулярной оси третьего порядка. Скос магнитных подрешеток, с которым связан слабый ферромагнитный момент обусловлен взаимодействием Дзялошинского [14]. Анизотропия в плоскости обычно мала. Вырождение основного состояния магнитной системы относительно поворота вокруг оси высокого порядка приводит к тому, что одна из ветвей спектра магнонов в отсутствии магнитного поля обладает малой величиной щели, которая определяется слабыми по сравнению с обменным взаимодействиями.

В случае МпСОз в области температур жидкого гелия величина щели определяется в основном сверхтонким взаимодействием электронной спиновой системы с моментами ядер 55Мп. Это взаимодействие приводит к появлению длинноволновых возбуждений, так называемых ядерных магнонов, частоты которых находятся вблизи частоты ядерного магнитного резонанса на ядрах 55Мп в сверхтонком поле, создаваемом на них электронным окружением.

В случае РеВОз величина щели низкочастотной ветви спектра магнонов определяется магнитоупругим взаимодействием. При этом спектр фононов в области малых волновых векторов искажается и становится нелинейным.

Несмотря на то, что эффективные поля обусловленные магнитоупругим и сверхтонким взаимодействиями невелики 1 Ое), величина щели в спектре магнонов, искажения фононного спектра, а также зона ядерных возбуждений оказываются значительными, поскольку в случае антиферромагнетиков типа "легкая" плоскость параметры определяющие спектр квазичастиц зависят от произведения слабого эффективного поля и сильного обменного поля [15, 16]. Такое "обменное усиление" слабых взаимодействий является характерной особенностью легкоплоскостных антиферромагнетиков, и проявляется не только в линейной, но и в нелинейной динамике - во взаимодействии элементарных возбуждений.

Деление ветвей спектров квазичастиц на электронные магнонные, упругие и ядерные магнонные условно, поскольку нормальные моды представляют собой связанные колебания упругих и магнитных компонент. Чтобы подчеркнуть сложный характер колебаний к названию соответствующих ветвей спектра часто добавляют предлог квази- (квазимагнонная, квазифононная ветви спектра). С компонентами электронной спиновой подсистемы связаны значительные эффективные магнитные моменты квазифононов и ядерных магнонов в области малых волновых векторов.

Магнитометрия [17,18], калориметрия [19], неупругое рассеяние нейтронов [20], рамановское [21,22] и манделыптам-бриллюэновское [23,24] рассеяние света, радиоспектроскопия (антиферромагнитный резонанс [25-29], ядерный магнитный резонанс [27,30]), фононная спектроскопия [31-33],- далеко не полный перечень экспериментальных методик, с помощью которых исследовались спектры возбуждений антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость, и в частности МпСОз и РеВОз. (Ссылки приведены только на работы, в которых исследовались МпСОз и РеВОз.) Результаты экспериментальных и теоретических исследований спектров возбуждений таких антиферромагнетиков собраны в монографиях и обзорах (см. напр. [16,34-36]).

Наиболее эффективным методом исследования релаксации низкочастотных ветвей квазичастиц (квазимагнонной, ядерной магнонной, и квазифо-нонной) является метод параметрического возбуждения этих квазичастиц СВЧ магнитным полем параллельным постоянному магнитному полю. Метод параллельной накачки был предложен в 1961 г. [37] и реализован в ферромагнитном железоитриевом гранате [38]. При параметрическом процессе возбуждаются квазичастицы с частотой, равной половине частоты СВЧ накачки. На языке квазичастиц процесс параметрического возбуждения квазичастиц - это процесс распада СВЧ фотона с энергией Ни>р, волновой вектор которого мал (кр ~ 0), на две квазичастицы с энергией Нсор/2, волновые вектора которых равны и противоположны. Таким методом удается возбуждать квазичастицы с волновыми векторами от 0 до 106 спГ1. Порог параметрического процесса определяется частотой релаксации возбуждаемых квазичастиц. Анализ температурных и полевых зависимостей порогового поля параметрического процесса и сравнение с существующими теоретическими моделями позволяет определить наиболее эффективные процессы релаксации. Результаты экспериментальных исследований частот релаксации электронных магнонов, ядерных магнонов и квазифононов в антиферромагнетиках с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость и сравнение с существующими теоретическими представлениями можно найти в обзорах [34,36,39,40].

В главах 1,2,4 этой части работы обсуждаются эксперименты, в которых определялось изменение магнитного момента монокристаллических образцов антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость при возбуждении в них неравновесного пакета квазичастиц: ядерных магнонов, магнонов, фононов. Квазичастицы возбуждались параметрическим и резонансным методами. Изменение магнитного момента образца АМ обусловлено квазичастицами, находящимися в резонансе с СВЧ-накачкой, и со вторичными магнонами. Число квазичастиц, находящихся в резонансе с СВЧ накачкой, а также обусловленное ими изменение магнитного момента, может быть определено исходя из величины поглощаемой образцом СВЧ мощности, и частоты релаксации квазичастиц, определенной, например, по порогу их параметрического возбуждения. Таким образом, такие эксперименты позволяют получить величину изменения магнитного момента, связанного со вторичными квазичастицами, и в конечном итоге о сценарии термализации магнитной системы.

Поскольку измеряемая характеристика ДМ- интегральная, то такие эксперименты имело смысл проводить на объектах, спектральные и нелинейные свойства которых были изучены экспериментально и теоретически. Обширная информация о магнитных свойствах МпСОз и РеВОз, а также наличие теоретических исследований нелинейных магнитных свойств антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость, было одним из определяющих факторов при выборе объектов исследований.

Первые экспериментальные исследования изменения магнитного момента парамагнетика и ферромагнетика при возбуждении в них парамагнитного и ферромагнитного резонансов, соответственно, были выполнены Н. Блом-бергеном и С.Вангом в 1953 г. [41]. В антиферромагнетике типа "легкая" плоскость изменение магнитного момента при возбуждении однородного колебания методом антиферромагнитного резонанса и магнонов с большими волновыми векторами, возбужденных методом параллельной накачки, исследовались в работах [42,43] на монокристаллах С0СО3 и FeBC>3 соответственно. В первой работе изменение магнитного момента определялось оптическими методами. Во второй работе изменение магнитного момента измерялось с помощью SQUID-магнитометра. Результаты работы [43] стимулировали описываемые в этой части работы исследования.

Для измерения изменения магнитного момента образца под действием СВЧ накачки был сконструирован спектрометр, комбинированный с SQUID магнетометром. Первый вариант такого прибора позволял проводить измерения в области полей 0-150 Ое, при температуре ниже А точки жидкого гелия. Второй позволял проводить измерения в области полей 0-500 Ое и температур 1.4-130 К. В этом случае низкотемпературная часть СВЧ-спектрометра была теплоизолирована от гелиевого объема с измерительной ячейкой SQUID магнитометра. Первый прибор был изготовлен в Институте Кристаллографии РАН, второй в университете г. Дармштадт.

Глава 3 посвящена исследованию спин-волновых резонансов с большими волновыми числами (100-1000) в тонких монокристаллических пластинах антиферромагнетиков с магнитной анизотропией типа "легкая" плоскость МпС03 и РеВОз. Целью этой работы было исследование изменения спектра магнонов при увеличении температуры, а также получение температурной зависимости ширины линии спин-волновых резонансов, для получения независимой оценки частоты релаксации магнонов с большими волновыми векторами. Эксперименты, описанные в этой главе выполнены на стандартных ЭПР спектрометрах фирм BRUKER и VARIAN в университетах гг. Дармштадт, Буэнос Айрес, Аугсбург.

Монокристаллические образцы МпСОз и FeB03 были выращены гидротермальным методом в Институте Кристаллографии РАН И.Ю. Икорниковой и В.Р. Гакелем и в Институте Физики СО РАН JT.H. Безматерных и В.Н. Селезневым. Магнитометрические измерения образцов FeBC>3 выполнены в Университете г. Аугсбург D. Wiegen и А. Пименовой. Анализ качества образцов FeBC>3 методом рентгеновской топографии был проведен И.Л. Смольским в Институте Кристаллографии РАН. Обсуждаемые результаты опубликованы в [44-49]. Я признателен всем своим соавторам.

5.4.4 Основные результаты первой части главы.

Показано, что RbFe(Mo04)2 является квазидвумерным антиферромагнетиком на треугольной решетке с магнитной анизотропией типа "легкая плоскость". Получены параметры взаимодействий(5.1), определяющие магнитную структуру:

Величина обменного интеграла в плоскости треугольной структуры: J=0.6 К. Эта величина получена из данных по измерению восприимчивости и из величины поля насыщения.

Величина константы анизотропии D=0.25 К. Величины константы D, по

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой ШэГе(Мо04)2 лученные из данных по измерению восприимчивости, из исследований АФ-МР и ЭПР( [85], [89]) находятся в хорошем соответствии.

Величина обменного интеграла взаимодействия между плоскостями слоистой структуры: Л'=0.01-Л=0.006 К. Значение величины У получено из измерений спектра АФМР. Это значение Л' находится в соответствии с температурой 2Б-ЗБ кроссовера, наблюдаемого на температурной зависимости теплоемкости.

Получены фазовые Н-Т диаграммы для Н Сз и Н || С3. Магнитные фазы при Т-сТдг для Я 1 С3 могут быть сопоставлены с магнитными фазами, предложенными в работе [9] в предположении Л'/Л=0.01 (рис.5.7).

5.5 Исследование магнитной структуры

КЬРе(Мо04)2 методом ЯМР(8711Ь).

В предыдущей части работы, исходя из вида фазовой диаграммы ЫЬРе(Мо04)2 , были предложены реализующиеся магнитные фазы. Вместе с тем, выбор реализующейся магнитной структуры в двумерном антиферромагнетике с треугольной решеткой обусловлен малыми поправками к энергии состояния, связанными с учетом флуктуаций. Естественно, что другие слабые поправки также могут иметь решающую роль. Для проверки соответствия предложенных магнитных структур и структур реализующихся в ШэРе(Мо04)2 были проведены исследования ЯМР на ядрах немагнитных ионов Шз+.

Кристаллическую структуру КЬРе(Мо04)2 можно рассматривать как набор чередующихся слоев разных ионов, расположенных перпендикулярно оси третьего порядка (С3): -Ре3+ - (Мо04)2~ - ЯЪ+ - (Мо04)2~ - Ре3+-. Ионы Ре3+ образуют правильные треугольные решетки, уложенные таким образом, что ионы Шэ+ и ближайшие ионы железа соседних плоскостей находятся на прямых, параллельных оси Сз [100] рис.5.2.

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой RbFe(Mo04)2

5.5.1 Спектры ядерного магнитного резонанса образцов RbFe(MoÛ4)2 в парамагнитной фазе.

На верхней панели рис. 5.18 приведены спектры ЯМР на ядрах 87Rb (1=3/2), снятые при температуре 6 К (>Тдг) на частоте 38 MHz для двух ориента-ций магнитного поля: H L С3 и H ]| С3. Спектр ЯМР состоит из трех линий, центральная из которых соответствует переходу (—1/2 <-» 1/2), а сателлиты - переходам (—3/2 <-> —1/2)и (1/2 <-> 3/2). Несовпадение частот таких переходов обусловлено квадрупольным взаимодействием ядра 87Rb с электрическим полем, создаваемым кристаллическим окружением. Величина расщепления при ориентации магнитного поля H || С3 приблизительно в два раза больше расщепления наблюдаемого при H J С3. Такое соотношение квадрупольных расщеплений характерно для ядра со спином 1 = 3/2 в аксиальном кристаллическом поле [104]. Условие ЯМР, соответствующее переходу с уровня с квантовым числом m (m=-3/2, -1/2, 1/2) на уровень с квантовым числом ш+1, можно записать в следующем виде: ит= 7*Я + 7*Яе// + Аи^, (5.4) здесь Н- внешнее магнитное поле, Heff- эффективное магнитное поле, создаваемое окружающими магнитными ионами на ядре 87Rb, Аи^-квадрупольный вклад. В настоящей работе проводились исследования ЯМР в области частот, при которых первое слагаемое в (5.4) существенно превосходило два последующие. Тот факт, что собственные электронные оболочки иона Rb+ заполнены, и ближайшие магнитные ионы Fe3+ пространственно отделены немагнитными комплексами (МоС^)2-, позволяет предположить, что Heff определяется дипольными полями. Чтобы уменьшить возможную экспериментальную ошибку, связанную с неточностью ориентации образца в магнитном поле при смене ВЧ-катушек возбуждения, основная информация получалась из измерения положения центрального пика соответствующего переходу из состояния с ш=-1/2 в состояние с гп=1/2 (-1/2<—>-1/2). Для такого перехода величина ДИ отлична от нуля только во втором порядке теории возмущений и согласно [104] должна убывать с полем как 1/Н.

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой ШэРеЩоО^г

На рис. 5.18а приведена полевая зависимость отклонения резонасного поля ЯМР центральной линии от резонансного поля свободного ядра рубидия Н0=^/7, измеренная при Т=5 КиН1 С3. В парамагнитной фазе величину Не// естественно ожидать пропорциональной магнитному моменту образца, который при этой температуре с хорошей точностью описывается законом Кюри-Вейса (©сч-у—25 К) [85]. Сплошной линией приведен результат подгонки экспериментальных точек зависимостью:

Нгез - г//7 = Яе// + Дг/1/2/7 =

- а'Н А Т + +Я'

5.5) со значениями подгоночных параметров: а=0.13±0.02 К, Ь=-3±0.5 кОе2. Величина параметра Ь может быть получена также из величины квадрупольно-го расщепления, наблюдаемого для переходов (—3/2 <-> —1/2) и (1/2 3/2). С точностью указанной экспериментальной ошибки полученные значения Ь совпадали. Пунктирная прямая, приведенная на том же рисунке, соответствует полевой зависимости первого слагаемого (5.5), получившейся в результате подгонки. Положительный знак а указывает на то, что наведенное поле на ядре 87Шэ противоположно направлению внешнего магнитного поля. Это означает, что наведенное поле Не// в значительной мере определяется ближайшими ионами Ре3+ (см. схему магнитной структуры на нижней панели рис.5.18). Используя данные о кристаллической структуре и величину восприимчивости, можно рассчитать величину а, связанную с дипольным полем, создаваемым магнитными ионами Ре3+. Вычисления были выполнены в предположении, что дипольное поле IIо создается точечными диполями, расположенными в позициях ионов Ре3+. Определялось дипольное поле на ионе рубидия, находящегося в центре модельного образца в форме диска с толщиной в 8 раз меньшей его диаметра. Образец содержал ~105 элементарных ячеек. Нд определялось суммированием дипольных полей магнитных ионов. Пропорциональное изменение размера модельного образца в несколько раз не меняло вычисленную величину а с точностью 5%. Для проверки процедуры расчета были вычислены величины дипольных полей Нр для модельных

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой RbFe(Mo04)2 образцов шарообразной формы. Вычисленные значения различались в соответствии с различиями размагничивающих полей. В результате расчетов получается значение а равное 0.12 К, что находится в хорошем соответствии со значением, полученным экспериментально.

На рис.5.18 b приведена температурная зависимость отклонения резонас-ного поля ЯМР, соответствующего переходу с т=-1/2 от резонансного поля свободного ядра 87Rb, измеренная на частоте //=35 MHz при H || С3. При такой ориентации поля величина Hres при понижении температуры уменьшается, что связано с изменением знака дипольного поля на ядрах 87Rb от ближайших ионов Fe3+ (см. схему магнитной структуры на нижней панели рис.5.18). Сплошной линией на рис.5.18Ь приведен результат подгонки по формуле (5.5) с параметрами а=-0.24±0.02 К, 6=-1.3±0.8 кОе2. Измеренная величина а совпадает с величиной, полученной численно: а=-0.244 К.

Таким образом, из анализа результатов измерения ЯМР в парамагнитной фазе можно утверждать, что Heff на ядре 87Rb в RbFe(MoC>4)2 в основном определяется дипольным полем, создаваемым магнитными ионами Fe3+.

5.5.2 Спектры ядерного магнитного резонанса образцов RbFe(Mo04)2 в магнитоупорядоченной фазе.

На верхней панели рис.5.19 приведена фазовая диаграмма RbFe(Mo04)2, полученная экспериментально в работах [85,99] при ориентации поля H L С3. Магнитная фазовая диаграмма состоит, как минимум, из 6 фаз. Согласно результатам исследования магнитной структуры методом рассеяния нейтронов [99] в базисной плоскости реализуется магнитный порядок, соразмерный с периодом кристаллической решетки. Вдоль оси Сз наблюдается несоразмерный магнитный порядок в малых полях (фаза Р1) и соразмерный (с периодом, равным утроенному межплоскостному расстоянию) в больших полях (фазы Р2, РЗ, Р4).

На верхней панели рис.5.20 приведены спектры ЯМР, снятые при разных температурах на частоте 102.5 MHz при ориентации магнитного поля В L С3. В парамагнитной фазе каждая из трех линий ЯМР при понижении

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой ПЬРе(Мо04)2

Р4 \ 1 1-1111 1 1 ,-,--,—, т 1 Т 1 ■ 1

1 ^ и \ ^

РЗ ^ А11 \ .

Р2 • / и*- \ у / ^ч /

• НхС3 . 1

Т(К) ц0Н (Т)

Рис. 5.19: На верхней панели приведена фазовая диаграмма 11ЬГе(Мо04)2, полученная экспериментально в работах [85,99] при ориентации поля Н 1 Сз. На нижней панели приведены примеры спектров ЯМР для центральной линии (—1/2 1/2) в магнитоупорядоченной фазе, снятые на разных частотах. Точки на фазовой диаграмме соответствуют значениям Н,Т, при которых были сняты эти спектры.

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой ШэРе(Мо04)2 температуры сдвигается в область больших полей и по мере приближения к Тдг уширяется. Ниже температуры Нееля каждая из трех линий ЯМР расщепляется на две линии разной интенсивности. Более интенсивная линия сдвигается в область меньших полей, а менее интенсивная сдвигается в область больших полей. Интенсивности этих линий соотносятся приблизительно как 2:1. На этом же рисунке приведены зависимости резонансных полей от температуры. Расщепление на две линии ЯМР в упорядоченном состоянии наблюдалось для всех соразмерных фаз. Примеры спектров ЯМР для переходов (—1/2 1/2) при Т < Тдг, снятые на разных частотах, приведены на нижней панели рис.5.19. Точки на фазовой диаграмме соответствуют значениям В,Т, при которых были сняты эти спектры. Видно, что спектры 1,11,III,V, снятые в соразмерных фазах Р2, РЗ, Р4, состоят из двух линий, что соответствует двум позициям 87Шэ, эффективные поля на которых различны. В соответствии с соотношением интенсивностей ЯМР линий можно считать, что количество одних позиций в два раза больше, чем других.

Иначе выглядит спектр ЯМР в несоразмерной фазе Р1 (рис.5.19-IV). Сигнал спинового эха наблюдался в широкой области полей. Такой вид спектра свидетельствует о непрерывном распределении эффективных полей на ядрах

87ЯЬ в фазе Р1.

На рис.5.21 приведены зависимости эффективных полей на ядрах 87Шэ от величины статического поля при Н 1 С3 и Г = 1.6 К. Все точки, приведенные на графике получены из величин резонансных полей, соответствующих переходу —1/2 1/2. Величина параметра Ь, определяющего поправку к резонансному полю от квадрупольного взаимодействия, бралась из измерений, проведенных в парамагнитной фазе. Кружками обозначены эффективные поля на ядрах 87Шэ, сигнал от которых более интенсивный, а квадратами - менее интенсивный. Для несоразмерной фазы А кружками и квадратами обозначены положения максимумов на зависимостях интенсивности сигнала спинового эха от поля Н. Затемнением на рис.5.21 выделена область полей, соответствующая фазовому переходу из несоразмерной фазы Р1 в соразмерную Р2. В соответствии с результатами работ [85, 98] этот переход имеет гистерезисный характер. В этой области наблюдались линии ЯМР, соответ

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой ШЛ^МоО^ ствующие разным фазам - Р1 и Р2, соотношение их интенсивностей зависело от направлений разверток поля и температуры.

Для анализа магнитных структур применим подход, предложенный в работе [9]. Будем предполагать, что выбор реализующихся магнитных структур в плоскостях, содержащих ионы Ее3+, не зависит от межплоскостного обменного взаимодействия. В то время как слабое межплоскостное антиферромагнитное взаимодействие определяет взаимное расположение треугольных магнитных структур вдоль оси Сз и лишь слегка меняет ориентацию подрешеток треугольной структуры. На нижней панели рис.5.21 приведены схемы магнитных структур для соразмерных фаз Ь, с, <1. Для фазы с приведена схема элементарной магнитной ячейки, на которой магнитные ионы Ге3+ находятся в вершинах треугольников, а ионы Шэ+ обозначены кружками и звездочками. Для всех фаз приведены схемы магнитных структур в обозначениях, предложенных в работе [9]. На этих схемах положения магнитных ионов в элементарной ячейке обозначены цифрами 1,2,3 с разным количеством штрихов, соответствующих принадлежности разным плоскостям слоистой структуры. Ионы Шз+ находятся между ионами Ре3+ с одинаковыми численными индексами.

Из рисунка видно, что для магнитных структур с и (I ионы ПЬ+ находятся в двух неэквивалентных позициях, с разным магнитным окружением. Позиции ионов 11Ь+, находящихся между ионами Ре3+2- Ре3+2' и Ре3+Г-Ге3+1 отличны от всех остальных позиций в элементарной магнитной ячейке. Магнитные моменты ближайших ионов Ре3+ в первом случае сонаправлены, а для всех остальных позиций - антипараллельны. Первых позиций в два раза меньше, чем вторых. Позиции ионов с сонаправленным ближайшим окружением на схеме элементарной магнитной ячейки отмечены звездочками.

В фазе Ь у Ш)+ существуют три неэквивалентные магнитные позиции, однако, две из них имеют магнитные окружения, зеркальносимметричные относительно плоскости, параллельной Н и перпендикулярной базисной плоскости кристалла, поэтому проекции эффективных магнитных полей на направление внешнего поля на ядрах 8711Ь, находящихся в этих двух позициях должны быть одинаковыми.

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой 11ЬГе(Мо04)2

Таким образом, наличие двух линий ЯМР, интенсивности которых соотносятся как 1:2, можно объяснить в рамках рассмотренных магнитных фаз.

Естественно ожидать, что в упорядоченной фазе поле, наведенное на ядрах 87Шз магнитным окружением, в основном определяется дипольными полями, так же как и в парамагнитной. Дипольные поля на ядрах 8711Ь были вычислены для магнитных фаз Ь, с, в,. Наилучшее согласие с эксперименталь-ними значениями эффективных полей, наблюденных в коллинеарной фазе с, были получены в предположении, что величина магнитного момента ионов Ге3+ составляет 0.87 ± 0.01 от значения g/JвS. Вычисленные значения ди-польных полей с этим значением магнитного момента приведены на рис.5.21 жирными пунктирными линиями. Измеренная в работе [98] в области малых полей величина редукции магнитного момента иона Ре3+ составляла близкую величину: 0.75. При вычислении дипольных полей в Ь, с! и несоразмерной (гс) фазах значение магнитного момента иона Ре3+ предполагалось тем же, что и в фазе с. Вычисления дипольных полей были проведены для магнитных структур с периодами вдоль оси С3 равными 2 и 3 межплоскостным расстояниям, однако, полученные значения Нд для этих случаев практически не различались.

Для определения углов, определяющих магнитные структуры Ь и (¿, использовались результаты расчетов, проведенных в рамках теории молекулярного поля [9] со значениями параметров ТД=0.01 и Нза4=201 Юе [85]. Вычисленные зависимости Нд(Н) приведены на рис.5.21 жирными пунктирными линиями. Наблюдаемая разница в экспериментальных и вычисленных зависимостях, по-видимому, связана с тем, что в используемой модели не учитываются тепловые и квантовые флуктуации.

Вычисления дипольных полей на ионах Ш}+ для несоразмерной фазы Р1 были проведены для модели, в которой предполагалось, что магнитный момент одной из подрешеток (на вставке к рис. 5.22- решетка 1), при переходе к следующей плоскости, поворачивается на угол 2п • 0.453, а остальные две подрешетки в каждой плоскости выбирают положения, которые определяются обменным взаимодействием в плоскости треугольной структуры Л и магнитным полем Н. Такой угол поворота был выбран для того, что

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой RbFe(MoÛ4)2 бы обеспечить величину волнового вектора несоразмерности вдоль оси Сз, полученную в работе [98,99]. Несмотря на то, что рассматриваемая модель достаточно грубая, основные черты спектра ЯМР, наблюдаемого в области полей Р1-фазы, она описывает. На нижней панели рис. 5.22 приведены значения полей ЯМР на частоте 35 MHz для трех возможных позиций иона Rb+ модельной структуры, вычисленных при разных значениях угла в между направлением магнитного момента первой подрешетки и направлением поля Н. Видно, что область полей, в которой наблюдается сигнал ЯМР в эксперименте, практически совпадает с расчетной. Вычисленные границы области полей наблюдения сигнала ЯМР в несоразмерной фазе приведены на рис.5.21 пунктирными линиями.

Как видно на рис. 5.22 количество ионов Rb+, резонансное поле которых находится на краях спектра ЯМР, больше, чем ионов с промежуточными значениями резонансных полей, что объясняет максимумы интенсивности, наблюдаемые в эксперименте .

Таким образом, можно заключить, что в квазидвумерном RbFe(MoC>4)2 соразмерные магнитные структуры Р2, РЗ и Р4 соответствуют фазам двумерной модели антиферромагнетика с треугольной решеткой [7-9].

5.6 Обсуждение фазовой диаграммы RbFe(Mo04)2 в области температур, близких к TV.

Антиферромагнетики с треугольными решетками существенно отличаются от обычных ферро- и антиферромагнетиков тем, что для некоторых фаз, называемых киральными, направление спина на фиксированном узле решетки еще не полностью определяет магнитную структуру, а допускает две различные спиновые конфигурации. На рис.5.23 приведены две магнитные структуры, обладающие одинаковым значением обменной энергии при одном и том же направлении спина в узле А. Эти две структуры различаются направлением поворота магнитного момента при одинаковых трансляциях в соседние уз

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой RbFe(Mo04)2

Ц0Н (Т)

Рис. 5.22: На верхней панели приведены спектры ЯМР, снятые при температуре 1.6 К на частоте 35 MHz при ориентации магнитного поля H L С3. На нижней панели рисунка приведены значения полей ЯМР для трех возможных позиций иона Rb+ модельной структуры, вычисленных при разных значениях угла © между направлением магнитного момента первой подре-шетки и направлением поля Н.

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой ШэЕе(Мо04)2 лы кристаллической структуры. Киральное вырождение существенно влияет на характер фазового перехода в магнитоупорядоченное состояние [6,105]. В рамках одной фазовой Т-Н диаграммы антиферромагнетика с треугольной решеткой могут реализовываться магнитные фазы, как обладающие, так и не обладающие киральностью, поэтому при разных значениях поля можно ожидать фазовые переходы второго рода с различными критическими индексами.

Особый интерес представляет фазовый переход из парамагнитной фазы в состояние "два вверх, один вниз", происходящий в постоянном магнитном поле при изменении температуры. Это переход в коллинеарную фазу с нескомпенсированным магнитным моментом. Такие нескомпенсирован-ные структуры характерны для ферримагнетиков и для описания магнитных свойств данной фазы антиферромагнетика на треугольной решетке используется ферримагнитный параметр порядка [105]. Однако в обычных фер-римагнетиках магнитные ионы находятся в неэквивалентных кристаллографических позициях, что приводит к образованию неэквивалентных подре-шеток и нескомпенсированному магнитному моменту. В таких структурах фазовый переход в магнитном поле отсутствует, так как во внешнем поле ферримагнитный параметр порядка существует при любой температуре. В антиферромагнетике на треугольной решетке все магнитные ионы находятся в эквивалентных позициях, а при переходе в фазу "два вверх, один вниз" происходит изменение периода структуры в три раза, поэтому, как показано в работе [11] в этой двумерной системе должен существовать фазовый переход специального типа.

В этой части работы обсуждаются результаты исследования фазовой диаграммы и критических индексов в различных фазах с помощью калориметрических измерений, а также результаты измерения температурной зависимости параметра порядка с помощью ЯМР на ядрах 87Шэ, смещение частоты которого связано с намагниченностью подрешеток. Магнитные свойства, фазовая диаграмма и критическое поведение ШэРе(Мо04)2 демонстрируют хорошее количественное соответствие с результатами двумерной квазиклассической ХУ-модели.

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой RbFe(Mo04)2

Рис. 5.23: Две магнитные структуры, обладающие одинаковой обменной энергией. Направление спина в позиции А для обоих структур одинаково.

5.6.1 Температурная зависимость параметра порядка в коллинеарной фазе.

Для определения зависимости параметра порядка от температуры были выполнены подробные измерения спектров ЯМР в окрестности критической точки для одной из спектральных компонент, имеющей при Т Тдг частоту 81 MHz при значении магнитного поля 5.82 Т, то есть в середине области существования коллинеарной фазы. Значения резонансного поля центральной спектральной компоненты в окрестности точки ее расщепления изображены на рис. 5.24.

Определим параметр порядка в коллинеарной фазе, следуя [105]:

77 = ((М1 + М2)/2)-Мз)/2, (5.6) где Мь М2, Мз - магнитные моменты трех подрешеток в расчете на один магнитный ион. Параметр г/ равен нулю в парамагнитной фазе и отличен от нуля в упорядоченной фазе в области плато намагниченности. Введем также нормированный полный магнитный момент

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой RbFe(Mo04)2 v(T) ~ Heff(T) - Яе//(То) • М(Т)/М(Т0), (5.9) где То- фиксированное значение температуры выше Тдг. Тогда, применяя экспериментальную зависимость полного магнитного момента от температуры, мы определяем параметр порядка. На рис.5.24 приведена температурная зависимость поля ЯМР, а также зависимость магнитного момента М(Т), измеренная в поле /іоН=6 Т. На рис.5.25 приведена полученная из этих данных температурная зависимость параметра порядка. Абсолютная величина параметра порядка получена, используя результаты предыдущего раздела, в котором определена величина г/ при Т = 1.6 К в магнитном поле ц0Н=6 Т. Видно, что параметр порядка испытывает резкое изменение вблизи температуры перехода.

5.6.2 Исходные положения

Обсудим наблюдаемые фазы и их критические свойства, имея в виду экспериментальные данные об их микроскопической структуре, полученные в экспериментах по рассеянию нейтронов [98,99] и ядерному магнитному резонансу [88], а также определенную в [85] иерархию взаимодействий: внутрислое-вой обмен, анизотропия типа "легкая плоскость" межслоевой обмен. Следует отметить, что в нулевом магнитном поле в идеальном двумерном случае дальний магнитный порядок упорядоченных компонент спинов при конечной температуре невозможен в соответствии с теоремой Мермина-Вагнера [106]. Однако для треугольной решетки с антиферромагнитным взаимодействием ионов должен существовать, кроме перехода Березинского-Костерлица-Таулесса, еще переход в состояние с дальним порядком по параметру ки-ральности соседних треугольних ячеек, так называемое состояние "staggered helicity (vorticity)" [7,11,105]. В численном моделировании этого состояния методом Монте-Карло [105] было показано, что оно является достаточно близким к состоянию с дальним порядком ненулевых средних спинов, так как спиновые корреляции спадают степенным образом. Кроме того, время релаксации упорядоченного состояния с 120-градусной трехподрешеточ

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой И,ЬРе(Мо04)2 ной структурой достаточно велико и может превосходить характерное время определения макроскопических параметров в различных экспериментах. Численное моделирование на основе двумерной ХУ-модели [11] и модели Гей-зенберга [6,105] показало наличие соответствующего фазового перехода. В рамках двумерной ХУ-модели была рассчитана Т — Н фазовая диаграмма, содержащая 3 упорядоченные и парамагнитную фазы [11], спиновая конфигурация для которых идентифицирована, например, в работе [7] и схематически изображена трехподрешеточными схемами А, В, С на рис. 5.7. При наличии магнитного поля существование дальнего порядка упорядоченных компонент спинов является неизбежным [7]. Моделирование на основе гамильтониана Гейзенберга [6, 105] приводит к такому же виду Т — Н диаграммы, как и в ХУ-модели, однако, положение границ здесь установлено лишь на качественном уровне. Обе модели предсказывают характерное немонотонное изменение температуры перехода с магнитным полем. Результаты ХУ-моделирования приведены на рис. 5.27. Слабое межслоевое обменное взаимодействие должно, в принципе, облегчать формирование дальнего магнитного порядка. Учитывая приведенные выше результаты двумерных моделей и близость полученных в них состояний к состояниям с дальним магнитным порядком, можно предположить, что температура перехода к дальнему трехмерному порядку в этом случае должна быть близкой к температуре двумерного перехода. Для проверки этого предположения необходимо выполнение численного моделирования с учетом реальной анизотропии и слабого межплоскостного обмена.

Собранные на рис. 5.7 различные экспериментальные данные обнаруживают наличие пяти упорядоченных фаз Р1-Р5. Данные нейтронографиче-ского исследования [98, 99] фиксируют два индуцированных полем перехода с изменением периода магнитной структуры. Первый из этих переходов примерно совпадает с полем Яс3, а второй переход происходит в поле, существенно превышающем поле Нс2. При этом в полях ниже Нсз реализуется несоизмеримо-модулированная структура, в которой взаимная ориентация спинов в соседних плоскостях близка к антипараллельной, так как компонента волнового вектора кс близка к 1/2. В интервале полей Ясз < Я < Нс2 (фазы Р2 и РЗ) магнитная структура имеет период Зс, который сохраняется

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой 11ЬРе(Мо04)2 также до более высоких полей, в фазе Р4, и, наконец, при переходе к фазе Р5, структура вновь становится несоизмеримо модулированной, с величиной кс, близкой к 1/2.

Для анализа трехмерных структур в реальных кристаллах необходимо учитывать межслоевые взаимодействия и возможные варианты взаимной ориентации спинов в соседних плоскостях. Анализ некоторых возможных трехмерных структур при антиферромагнитном межслоевом обмене был выполнен в работе [9] и предложенные там структуры использовались [85] в качестве модельных для ЯЬРе(Мо04)2 . На рис. 5.7 изображены спиновые структуры упорядоченных фаз, отобранные из предложенных в [85] на основе соответствия низкотемпературным спектрам ЯМР [88]. Возможные значения периода вдоль оси С3 обсуждаются ниже. Сплошные и пунктирные стрелки соответствуют ориентациям магнитных моментов ионов железа в соседних слоях. Принимая во внимание антиферромагнитное обменное взаимодействие между ближайшими ионами соседних плоскостей слоистой структуры, исходя из 5.1 можно убедиться, что для структуры, изображенной в области Р1, из всех соразмерных фаз предпочтительна фаза с периодом 2с в направлении оси Сз. В работе [98,99] для этой фазы наблюдается несоразмерная длиннопериодная модуляция структуры, при этом взаимная ориентация спинов в соседних плоскостях близка к антипараллельной, так как компонента волнового вектора кс=0.453 этой структуры близка к величине 1/2.

Следует отметить, что для спиновых структур, изображенных в областях Н-Т диаграммы Р2, РЗ и Р4, межподрешеточное обменное взаимодействие не определяет период магнитной структуры в направлении оси С3 и он может быть, в принципе, любым кратным периоду решетки с. Это обстоятельство проиллюстрировано на рис. 5.26. Здесь видно, что комбинации различных углов между магнитными моментами соседних ионов из различных слоев встречаются в одинаковом количестве для структур с периодом 2с и 3с, следовательно, обменные энергии этих структур совпадают. Это значение периода должно определяться другими, более слабыми по сравнению с обменным, взаимодействиями. В соразмерных фазах Р2, РЗ, Р4 в ЫЬРе(Мо04)2 наблюдается период 3с [98,99]. К взаимодействиям, которые делают предпочтитель

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой Ш)Ре(Мо04)2 п+2

Рис. 5.26: Схематическое изображение структур с различной периодичностью: левая схема соответствует периоду 2с, правая - периоду 3с вдоль оси Сз. Сплошные и пунктирные стрелки соответствуют магнитным моментам ионов в различных соседних слоях. Цифры 1, Г, 1" относятся к магнитным моментам ионов, расположенным друг над другом в соседних плоскостях; п, п+1, п+2 - номера магнитных слоев

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой ШэГс/МоО^ ным период 3с по сравнению с 2с, относятся диполь-дипольное взаимодействие, и антиферромагнитное обменное взаимодействие между следующими за ближайшими соседями вдоль оси С3.

5.6.3 Критические свойства перехода из парамагнитной в магнитоупорядоченную фазу при Н 1 С3.

Учитывая малость межслоевого обмена по сравнению с внутрислоевым, и явное доминирование двумерных свойств в термодинамике И,ЬРе(Мо04)2 , проведем сравнение наблюдающегося критического поведения с модельными расчетами, выполненными методом Монте-Карло для классической ХУ-модели двумерного антиферромагнетика на треугольной решетке [11]. Температура Нееля, полученная в результате этих расчетов, равна JS2. Используя величину обменного интеграла, определенную из измерений поля насыщения и магнитной восприимчивости [85, 97] Л=0.6±0.05 К, получаем 3.75±0.3 К, что хорошо согласуется с наблюдаемой температурой перехода Тдг~3.85±0.05 К. Отметим, что значение температуры Нееля, полученное Монте-Карло моделированием для двумерного гейзенберговского антиферромагнетика на треугольной решетке, равно 0.7JS2 [6], что находится в худшем согласии с наблюдаемой величиной Тдг.

На рис. 5.27 приведены измеренная в Г1ЬРс(МоО/1)2 и вычисленная в рамках двумерной XУ-модели [11] зависимость теплоемкости от температуры, а также обобщение экспериментальных данных о фазовых границах (рис. 5.7) и теоретическая Т — Н диаграмма [11] для Н С3. Для построения теоретической диаграммы использовалось указанное выше значение обменного интеграла. Положение границы парамагнитной и упорядоченной фаз, а также общий вид диаграмм демонстрируют хорошее соответствие в области перехода из парамагнитной в кол линеарную фазу. Вместе с тем, в области малых полей наблюдается существенное различие. Для модельной системы в области малых полей переход из парамагнитной структуры в киральную (Р1) должен происходить через коллинеарную фазу (Рз). На экспериментальной фазовой диаграмме наблюдается один фазовый переход в киральную струк

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой 11ЬРе(Мо04)2

7Ш2

Рис. 5.27: Экспериментальная (сплошная линия) и расчетная [11] (пунктирная линия) зависимости теплоемкости от температуры в нулевом поле. На вставке: Н-Т диаграмма ШэРе(Мо04)2 при Н 1 С3. Незакрашенные символы и кресты - экспериментальные положения границ раздела разных фаз(обозначения те же, что и на рис. 5.7). Закрашенные кружки - численное моделирование [11] с использованием значения =0.6 К. Сплошные линии проведены для группировки символов.

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой RbFe(Mo04)2 модели может быть объяснено численно большим значением энергетической щели для той ветви магнонов, в которой спины в процессе колебаний выходят из плоскости. Эта щель равна 90 GHz или 4.5 К [85]. Поэтому термодинамические свойства упорядоченных фаз определяются безщелевыми и низкощелевыми магнонами, для которых колебательные моды устроены так, что спины не выходят из плоскости в процессе колебаний, что, в свою очередь, обеспечивает применимость XY-модели.

5.6.4 Фазовая диаграмма RbFe(MoC>4)2 Для Н || Сз

Наблюдение плато намагниченности Ма/3 при ориентации поля в плоскости (ab) и линейный ход кривой М(Н) при ориентации поля вдоль оси Сз свидетельствуют о легкоплоскостном характере анизотропии. В этом случае, при Н || Сз, намагничивание должно происходить за счет подкоса зонтичной структуры. В этой структуре магнитные моменты всех ионов составляют одинаковый угол с направлением магнитного поля, величина которого уменьшается с ростом Н (см. схему на рис. 5.9). В магнитном поле такой ориентации температура Нееля должна уменьшаться, причем в окрестности Тдг(0) этот сдвиг должен быть квадратичным по полю, так же, как в обычном двухподрешеточном антиферромагнетике [107]. Пунктирная линия на рис. 5.9 отображает эту зависимость Нс=а(1 — Т/Тс)0,5 здесь (а=202 кОе, Тс=3.9 К) и демонстрирует хорошее совпадение с экспериментом.

Заключение.

Проведены экспериментальные исследования изменения магнитного момента ДМ антиферромагнетика типа "легкая" плоскость РеВОз при возбуждении в нем с помощью СВЧ-накачки и пьезо-излучателя неравновесных фононов. При температуре жидкого азота магнитный момент уменьшался с увеличением мощности фононной накачки, в то время как, при гелиевых температурах магнитный момент образца возрастал. Явление стимулированного намагничивания образца в области низких температур может быть объяснено в рамках модели, предложенной в работе [10]. Количественной теории этого явления к настоящему моменту нет. Результаты обсуждаемых экспериментов опубликованы в [48,49].

В первой части работы обсуждались эксперименты, в которых исследовалось влияние равновесных и неравновесных квазичастиц (магнонов, фоно-нов, ядерных магнонов) на магнитные свойства трехмерных антиферромагнетиков. Температура в этих экспериментах была мала и число неравновесных квазичастиц, возбуждаемых в экспериментах, также мало. Магнитная система находилась вблизи своего основного состояния, а возбуждаемые квазичастицы лишь слегка изменяли макроскопические свойства магнетика.

Во второй части работы будут описаны исследования свойств магнетиков, в которых тепловые и квантовые флуктуации определяют реализующиеся магнитные структуры. В этой главе описаны экспериментальные исследования фрустрированнных антиферромагнетиков с плоской треугольной решеткой (2В АФМТ).

В отсутствии внешнего магнитного поля в обменном приближении гамильтониан антиферромагнетика имеет вид: суммирование производится по ближайшим соседям.)

Рассмотрим три спина, находящиеся в вершинах равностороннего треугольника Рассматривая задачу классически, легко получить, что минимуму энергии соответствует компланарное расположение трех спинов, такое, что углы между ними составляют 120°. На рис. 4.8а изображена структура, соответствующая минимуму энергии. Используя этот результат, можно найти магнитную структуру, обменная энергия которой минимальна для 2Б АФМТ (см. рис.4.8Ь). Для каждой тройки соседних спинов такой структуры выполняется условие минимума энергии - угол между соседними спинами равен 120°. Основное состояние в обменном приближении бесконечно вырождено, поскольку величина обменной энергии не меняется при изменении ориентации обменной структуры в пространстве.

Магнитное поле не снимает вырождение [7,8]. Гамильтониан с учетом зеемановского взаимодействия может быть записан как:

4.8)

Рис. 4.8: г] г г г г сопзг, (4.10) г т.е. энергия системы зависит только от полного спина. В области полей, меньших чем поле насыщения, каждому значению энергии будет соответствовать бесконечное число спиновых конфигураций с одинаковой величиной полного спина. Как было показано в [7,8,83] в этом случае выбор реализующихся магнитных структур будет определяться квантовыми и тепловыми ф л уктуациями.

В первой части этой главы будут обсуждаться магнитные свойства кристаллов 11ЬРе(Мо04)2 • Это вещество является примером квазидвумерного антиферромагнетика с правильной треугольной решеткой (Лх=Л2=Лз).

Во второй части будут обсуждаться магнитные свойства КРе(МоС>4)2 -квазидвумерного АФМ с искаженной треугольной решеткой. Кристаллическая симметрия КРе(МоС>4)2 такова, что можно ожидать, что обменное взаимодействие вдоль одного направления треугольной структуры (Лх) отлично от обменных взаимодействий вдоль двух других направлений (Л2=Лз) (см. рис. 4.8£). Рассмотрим три спина, находящиеся в вершинах равнобедренного треугольника (^ ^ </2 = ¿з) (рис. 4.8с). В случае, если различие обменных интегралов не слишком велико (| 72/2<Л |< 1) то, в приближении среднего поля минимуму обменной энергии соответствует компланарное состояние такое, что углы между спинами, расположенными в позициях 1,2 и 3,1 треугольника удовлетворяют уравнению [84]: соэ^ = -72/2Л, (4.11)

На рис.4.8£ приведена магнитная структура, обменная энергия которой минимальна для 2Б АФМТ с искаженной треугольной структурой. Для каждой тройки соседних спинов выполняется условие минимума обменной энергии (уравнение 4.11). Волновой вектор такой спиральной магнитной структуры определяется соотношением обменных интегралов структуры: kic=</j/a, и направлен вдоль основания равнобедренного треугольника.

В третьей части будут обсуждаться свойства квазиодномерного фруст-рированного АФМ LiCuVC^. В этом соединении обменное ферромагнитное взаимодействие между ближайшими магнитными ионами цепочки Jn меньше, чем обменное антиферромагнитное взаимодействие между следующими за ближайшими ионами цепочки Jnn (см. рис.4.8е). Такая магнитная структура эквивалентна лестничной структуре с косыми ступеньками, изображенной на рис.4.8(1 (Jnn —> J2 = ./3; Jn —► Л). Также, как и в случае 2D AFMT для такой решетки минимуму обменной энергии будет соответствовать спиральная структура с волновым вектором, определяемым в приближении среднего поля уравнением 4.11 (см. pnc.4.8d).

RbFe(Mo04)2 к настоящему моменту, по всей видимости, является самым изученным квазидвумерным АФМТ. Ему будет уделено основное внимание. Свойства RbFe(Mo04)2 могут быть хорошо описаны в рамках, существующих теоретических представлений. Что касается KFe(MoC>4)2 , описанные ниже эксперименты определенно обнаружили коллинеарную фазу "два вверх, один вниз" (UUD), которая стабилизируется квантовыми и тепловыми флуктуа-циями. Однако, предлагаемая нами сложная магнитная структура, которая описывает имеющиеся к настоящему моменту экспериментальные данные, будет проверяться и, возможно, пересматриваться. Исследования LiCuV04 методами АФМР и ЯМР позволили определить реализующиеся в малых полях магнитные структуры. Для обоих соединений можно ожидать интересных результатов в экспериментах по рассеянию нейтронов в присутствии магнитного поля.

Экспериментальные данные, обсуждаемые в работе, получены с помощью различных методик. Исследования электронного спинового резонанса проведены в Институте Физических Проблем им. П.Л. Капицы РАН. Исследования ядерного магнитного резонанса проведены в Университет г. Аугс-бург (ФРГ). Калориметрические и магнитометрические измерения образцов RbFe(Mo04)2 и KFe(Mo04)2 выполнены O.A. Петренко и А.И. Смирновым в Университете г. Варвик (Англия). Магнитометрические измерения образцов

LiCuVC>4 выполнены в Университете г. Аугсбург D. Wiegen и А. Пименовой. Монокристаллы RbFe(MoC>4)2 и KFe(MoC>4)2 были выращены в Институте Кристаллографии РАН им. A.B. Шубникова РАН А.Я. Шапиро и JI.H. Де-мьянец. Монокристаллические образцы LiCuV04 были выращены в Университете им. В. Гете г. Франкфурт (Германия) А. Прокофьевым и W. Assmus. Обсуждаемые результаты опубликованы в [85-90]. Я признателен всем своим соавторам.

Глава 5

Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой

5.1 Введение.

Проблема установления антиферромагнитного порядка на плоской треугольной решетке интенсивно исследовалась теоретически [6-8,83,91,92]. Основным состоянием такой системы, в рамках модели Гейзенберга и ХУ-модели, является плоская треугольная спиновая структура, которая может быть описана тремя подрешетками с магнитными моментами, развернутыми друг относительно друга на угол 120°. Ориентация спиновой плоскости в обменном приближении в рамках модели Гейзенберга произвольна. Магнитное поле в классическом случае не снимает вырождения такой системы, поэтому при выборе реализующейся структуры приобретают значение слабые взаимодействия и флуктуации. Учет квантовых и тепловых флуктуаций для таких

Глава 5. Исследование магнитных свойств квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решеткой RbFe(Mo04)2 систем может играть решающую роль [7,8,83].

1. A.B. андриенко, A.B. поддьяков, Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики 99 (1991), 31383. е. Rastelli, а. tassi, Journal of Physics: Condensed Matter 8 (1996), 1811

2. M.E. Zhitomirsky, O.A. Petrenko, L.A. Prozorova, Physical Review В 52 (1995), 3511

3. L.E. Svistov, A.I. Smirnov, L.A. Prozorova, O.A. Petrenko, L.N. Demianets, A.Ya. Shapiro, Physical Review В 67 (2003), 094434

4. JI.E. Свистов, А.И. Смирнов, Л.А. Прозорова, O.A. Петренко, А.Я. Шапиро, Л.Н. Демьянец, Письма в ЖЭТФ 79 (2004), 104

5. L.E. Svistov, A.I. Smirnov, L.A. Prozorova, O.A. Petrenko, A. Micheler, N. Buettgen, A.Ya. Shapiro, , L.N. Demianets, Physical Review В 74 (2006), 024412

6. Л.Е. Свистов, Л.А. Прозорова, H. Вюттген, А.Я. Шапиро, Л.Н.Демьянец, Письма в ЖЭТФ 81 (2005), 133

7. S.A. Klimin, M.N. Popova, B.N. Mavrin, P.H.M. van Loosdrecht, L.E. Svistov, A.I. Smirnov, L.A. Prozorova, H.-A. Krug von Nidda, Z. Seidov, A. Liodl, L.N. Demianets, A.Ya. Shapiro, Physical Review В 68 (2003), 174408

8. N. Buetgen, H.-A. Krug v.Nidda, L.E. Svistov, L.A. Prozorova,

9. A. Prokofiev, W. Assmus, Physical Review В 76 (2007), 014440

10. P.W. Anderson, Science 235 (1987), 1196

11. M.L. plumer, A. caille, Physical Review В 42 (1990), 10388

12. S. Schmidt, B. Wolf, M. Sieling, S. Zvyagin, I. Kouroudis,b. lüthi, Sol. State Comm. 108 (1998), 509

13. Kinshiro Hirakawa, Hironobu Ikeda, Hiroaki Kadowaki, Koji Ubukoshi, Journal of the Physical Society of Japan 52 (1983), 28821. Литература

14. S. angelov, J.P. Doumerc, Solid State Comm. 77 (1991), 213

15. H. Serrano-Gonzalez, S.T. Bramwell, B.M.Kariuki K.D.M. Harris, L.Nixon, LP.Parkin, C.Ritter, Physical Review В 59 (1999), 14451

16. Т. Inami, Y. Ajito, T. Goto, Journal of the Physical Society of Japan 65 (1996), 2374

17. G. Gasparovich, M. Kenzelman, C. Broholm, S. Park, L.N. Demianets, A. Ya. Shapiro, March meeting of APS, session 31 (2003)

18. M. Kenzelman, G. Lawes, A.B. Harris, G. Gasparovich, , C. Broholm, , G.A. Jorge, M. Jaime, S. Park, Q. Huang, A.P. Ramirez, L.N. Demianets, A.Ya. Shapiro, arXiv:cond-mat (2007)

19. Р.Ф. клевцова, П.В. Клевцов, Кристаллография 15 (1970), 953

20. G.A. Jorge, С. Caplan, F. Ronning, M. Jame, M. Kenzelmann, G. Gasparovich, C. Broholm, A.Ya. Shapiro, L.N. Demianets, Physica В 354 (2004), 297

21. А.Ф. Андреев, В.И. Марченко, Успехи Физических Наук 130 (1980), 39

22. A.I. Smirnov, Н. Yashiro, S. Kimura, М. Hagiwara, Y. Narumi, К. Kindo, A. Kikkawa, К. Katsumata, A.Ya. Shapiro, L.N. Demianets, Physical Review В 75 (2007), 134412

23. G.C. Carter, L.H. Bennett, , D.J. Kahan, Metallic shifts in NMR Part I (1977), Pergamon Press, Oxford

24. H. kawamura, S. mlyashlta, Journal of the Physical Society of Japan 53 (1984), 4138

25. N.D. Mermin, H. Wagner, Physical Review Letters 17 (1966), 1133

26. Л.Д. Ландау, Е.М. Лифшиц, Теоретическая физика, том 8: Электродинамика сплошных сред, Наука, Москва1. Литература

27. Г.Г. Крайнюк, А.И. Отко, А.Е. Носенко, Известия АН СССР, серия физическая 47 (1983), 758

28. Wei min Zhang, W.M. Saslow, Physical Review В 44 (1991), 5129

29. L.J. de Jongh, A.R. Miedema, Advances in Physics 50 (2001), 947

30. T. Ono, H. Tanaka, H. Aruga Katori, F. Ishikawa, H. Mitamura, T. Goto, Physical Review В 67 (2003), 104431

31. Т. Nagamiya, К. Yosida, R. Kubo, Advances in Physics 4 (1955), 1

32. A.H. Васильев, Письма в ЖЭТФ 69 (1999), 828

33. B.J. Gibson, R.K. Kremer, A.V. Prokofiev, W. Assmus,

34. G.J. McIntyre, Physica В 350 (2004), E253

35. M. Enderle, C. Mukherjee, B. Fäk, R.K. Kremer, J.-M. Broto, H. Rosner, S.-L. Drechsler, J. Richter, J. Malek, A. Prokofiev, W. Assmus, S. Pujol, J.-L. Raggazzoni, H. Rakoto, M. Rheinstädter, H.M. Ronnow, Europhys. Lett. 70 (2005), 237

36. J. Mizuno, T. Tohyama, S. Maekawa, T. Osafune, N. Motoyama,

37. H. Eisaki, S. Uchida, Physical Review В 57 (1997), 5326

38. S.R. White, I. Affleck, Physical Review В 54 (1996), 9862

39. R. Bursill, G.A. Gehring, D.J.J. Farnell, J.B. Parkinson, Tao xlang, Chen Zeng, Journal of Physics: Condensed Matter 7 (1995), 8605

40. A.V. Prokofiev, D. Wichert, W. Assmus, J. Cryst. Growth 220 (2000), 345

41. Сн. Kegler, N. Buettgen, H.-A. Krug von Nidda, A. Krimmel, L. Svistov, B.I. Kochelaev, A. Loidl, A. Prokofiev, W. Assmus, Eur. Phys. J. В 22 (2001), 321

42. R. Kanno, Y. Kawamoto, Y. Takeda, M. Hasegawa, O. Yamamoto, N. Kinomura, J. Solid State Chem. 96 (1992), 3971. Литература

43. A.V. Prokofiev, I.G. Vasilyeva, V.N. Ikorskii, V.V. Malakhovand, I.P. Asanov, W. Assmus, J. Solid State Chem. 177 (2004), 3131

44. C. Kegler, N. Buettgen, Н.-А. Krug von Nidda, A. Loidl, R. Nath, A.V. Mahajan, A.V. Prokofiev, W. Assmus, Physical Review В 73 (2006), 104418

45. H.-A. Krug von Nidda, L.E. Svistov, M.V. Eremin, A. Loidl, V. Kataev, A. Validov, A. Prokofiev, W. Assmus, Physical Review В 65 (2002), 134445

46. И.А. Зализняк, В.И. Марченко, C.B. Петров, Л.А. Прозорова, A.B. Чубуков, Письма в ЖЭТФ 47 (1988), 172

47. M.G. Banks, F. Heidrich-Meisner, A. Honnecker, Н. Rakoto, J.-M. Broto, R.K. Kremer, Journal of Physics: Condensed Matter 19 (2007), 145227

48. M.G. Banks, R.K. Kremer, A. Honnecker, F. Heidrich-Meisner, Proceedings of the conference HFM 2006 Osaka, Japan (2006)

49. R. Smith, A.P. Reyes, R. Ashey, T. Caldwell, A. Prokofiev, W. Assmus, G. Teitel'baum, Physica В 378-380 (2006), 1060

50. M.F. Collins, O.A. Petrenko, Can. J. Phys. 75 (1997), 605

51. Н. Kadowaki, K. Ubukoshi, К. Hirakawa, Journal of the Physical Society of Japan 54 (1985), 363

52. H. Kadowaki, K. Ubukoshi, K. Hirakawa, J.L. Martinez, G. Shirane, Journal of the Physical Society of Japan 56 (1987), 4027

53. K. Takeda, N. Uryu, K. Ubukoshi, K. Hirakawa, Journal of the Physical Society of Japan 55 (1986), 727

54. K. Hirakawa, H. Kadawaki, K. Ubukoshi, Journal of the Physical Society of Japan 52 (1983), 18141. Литература

55. P. Smeibidle, M. Meissner, Journal of Physics: Condensed Matter 16 (2004), S773

56. Y. Fujii, T. Nakamura, H. Kikuchi, m. Chiba, T. Goto, S. matsubara, K. kodama, m. Takigawa, Journal of Magnetism and Magnetic Materials 272-276 part 2 (2004), 861

57. A. Munoz, J.A. Alonso, M.J. Martinez-Lope, M.T. Casais, J.L. Martinez, M.T. Fernandez-Diaz, Physical Review В 62 (2000), 9498

58. Т. Katsufuji, M. Masaki, A. Machida, M. Moritomo, K. Kato, E. Nishibori, M. Takata, M. Sakata, K. Ohoyama, K. Kitazawa, H. TAKAGI, Physical Review В 66 (2002), 134434

59. T.J. Sato, S.-H. Lee, T. Katsufuji, M. Masaki, S. Park, J.R.D. Copley, H. Takagi, Physical Review В 68 (2003), 014432

60. Junghwan Park, J.-G. Park, Gun Sang Jeon, Han-Yong Choi, Changhee Lee, W.Jo, R. Bewley, K.A. McEwen, T.G. Perring, Physical Review В 68 (2003), 104426