Особенности формирования импульса замедленной радиолюминесценции в органических диэлектриках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ НАУКОВО-ТЕХНОЛОПЧНИЙ КОНЦЕРН ■> 0 «ІНСТИТУТ МОНОКРИСТАЛІВ»

ІНСТИТУТ МОНОКРИСТАЛІВ

‘і ,, ;ІІ

Яричкік Володимир Володіімировпч^/| 02

УДК 537.311.32:[535.376 + 535.373.2]

ОСОБЛИВОСТІ ФОРМУВАННЯ ІМПУЛЬСУ ЗАТРИМАНОЇ РАДІОЛЮМІНЕСЦЕНЦІЇ В ОРГАНІЧНИХ ДІЕЛЕКТРИКАХ

Спеціальність 01.04.10 - фізика напівпровідників та діелектриків

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата фпико-матемапганігх наук

Харків - 2000

Робота виконана в Інституті монокристалів Науково-технологічного концерну “Інститут монокристалів” НАН України

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук,

старший науковий співробітник ..

. ГАЛУНОВ Микола Захарович,

завідувач відділу Інституту монокристалів Науково-технологічного концерну “Інститут монокрисгалів” НАН України

Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук, професор

МИЛОСЛАВСЬКИЙ Володимир Костянтинович, завідувач кафедри

фізичної оптики ХНУ ім. В.Н. Каразіна

кандидат фізико-математичних наук БОРЩАГОВСЬКИЙ Євген Григорович, старший науковий співробітник Інституту фізики напівпровідників НАН України

Провідна установа: Інститут фізики НАН України, відділ

фотоактивності, м. Київ

Захист відбудеться «/?,? » « иисїС/'й&і» 2000 р. о _год.^22хв на засіданні спеціалізованої вченої ради Дйч. 169.0! Інституту монокристалів Науково-технологічного концерну “Інститут монокристалів” НАН України за адресою: 61001, Харків, проспект Леніна, 60, актовий зал.

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Інституту монокристалів Науково-технологічного концерну “Інститут монокристалів” НАН України

Автореферат розісланий «<</ » « » 2000 р.

Учений секретар спеціалізованої вченої ради Д.64.169.01, '

кандидат технічних наук £ШЛ\РШ Атрощенко Л.В.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Органічні молекулярні тверді тіла й рідини, що застосовуються як сцинтилятори, є типовими представниками органічних діелектриків. Для створення нових сцинтиляційних систем і розуміння фізичних процесів, які в них відбуваються, необхідний детальний розгляд радіолюмінесценції (РЛ) з урахуванням нових результатів, одержаних останнім часом. Основи сучасної теорії сцинтиляційного процесу органічних систем були розроблені до початку роботи над темою дисертації. Було подолано кризу теорії, яка існувала на початок 70-х років і сформульована в роботах Біркса, Кінга й Волтса, а також у працях низки інших авторів. Однак деякі ефекти, що спостерігаються, знайшли лише якісне пояснення. Не були достатньо проаналізовані процеси, які виникають на ранніх стадіях формування імпульсу затриманої РЛ. Залишався нез’ясованим механізм явища «специфічного» гасіння, одного з основних моментів теорії сцинтиляційних систем. Не провівши такого аналізу неможливо описати процес формування імпульсу затриманої РЛ для різних органічних діелектричних систем без застосування емпіричних співвідношень. Не був послідовно проведений порівняльний аналіз радіолюмінесцентних характеристик кристалічних, пластмасових і рідких сцинтиляторів. Метою цього аналізу повинно бути розуміння ступеня впливу первинних процесів розміну енергії іонізуючого випромінювання (ІВ) та структурних особливостей зразка на його РЛ. Крім того, на початок роботи над темою дисертації були відсутні експериментальні дані з дослідження РЛ нещодавно розроблених полікристалічних структур, отриманих методом пресування, і, отже, не було проведено їх порівняння з аналогічними характеристиками для монокристалічних і пластмасових сцинтиляторів. При описі кінетики затриманої РЛ не був вивчений випадок великої концентрації мономолекулярних пасток, які виникають в оточенні домішкових молекул і точкових дефектів сцинтилятору. Актуальність проведених у дисертації досліджень полягає в тому, що розв’язання вищезазначених питань дозволяє розширити уявлення про фізику процесів, які відбуваються в органічних напівпровідниках і діелектриках та отримати вихідну інформацію для створення нових більш ефективних сцинтиляторів на основі органічних діелектричних матеріалів.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами.

Дисертаційна робота виконувалася згідно з планами робіт Інституту монокристалів НАН України, а її результати пов’язані з дослідженнями автора, які проводилися під час виконання тем відомчого замовлення НАН України «Лептон-2» («Дослідження механізму розміну енергії зарядових станів, які генеруються під дією іонізуючих випромінювань, на органічні молекулярні системи із різною структурною досконалістю»), «Бозон» («Вплив структури та складу органічних кристалів на їх надмолекулярні та молекулярні властивості»), «Бозон-2» («Надмолекулярні та молекулярні особливості органічних конденсованих середовищ: структура, процеси транспорту зарядових і збуджених станів»).

Мета і завдання дослідження. Мета дисертаційної роботи полягала в побудові уточненої фізичної моделі процесів, які зумовлюють формування імпульсу затриманої РЛ в органічних сцинтиляторах.

Реалізація визначеної мети грунтувалася на розв’язанні наступних завдань:

- вивчення кінетики затриманої РЛ в органічних сцинтиляторах;

- уточнення меж придатності опису процесу формування імпульсу затриманої РЛ в наближенні дифузійно-контрольованої триплет-триплетної анігіляції;

- дослідження величин сцинтиляційного сигналу органічних сцинтиляторів при збудженні різними типами ІВ;

- одержання чисельних оцінок, необхідних для вивчення інтенсивності гасіння в треку органічних діелектриків для випадків збудження ІВ із різними питомими енергетичними втратами;

- опис і аналіз процесів гасіння, які відбуваються в треку частинки ІВ для різних органічних сцинтиляційних систем;

- вивчення залежності параметрів імпульсу затриманої РЛ від структурних особливостей об’єктів (рідина -тверде тіло, монокристали - полікристали, монокристали з різним ступенем раз орієнтації блоків мозаїки);

з

- опис особливостей сцинтиляційного процесу, які визначають формування імпульсу затриманої РЛ в зонах високої густини активації для різних сцинтиляційних систем.

Наукова новизна. В результаті виконання роботи були отримані нові наукові результати, найважливіші з яких наступні:

Експериментальне підтвердження залежності характерного радіуса зон високої густини активації органічних сцинтиляторів від типу ІВ, аналіз цієї залежності.

Обгрунтування меж придатності дифузійного наближення при розв’язанні кінетичних рівнянь, які описують процес формування імпульсу затриманої РЛ.

Результати аналізу залежності параметрів кінетики затриманої РЛ від концентрації мономолекулярних пасток триплетного збудження.

Результати розрахунків величин «альфа/ бета відношення» для органічних полікристалів л-терфенілу, отриманих методом холодного пресування, порівігяльний аналіз цих величин для подіта монокристалів.

Уточнений опис механізму процесів, що виникають у зонах високої густини активації органічних діелектриків у початкові моменти часу після проходження іонізуючої частинки.

Практичне значення одержаних результатів полягає в тому, що вони можуть бути використані при створенні нових ефективних сцинтиляційних матеріалів і детекторів ІВ на їх основі, а також при прогнозуванні характеристик діелектричних систем у різних завданнях сцинтиляційної техніки. Крім того, результати дослідження можуть бути використані в суміжних галузях знань, таких як радіобіологія, радіоекологія, медицина. Дані, отримані при вивченні низки нових об'єктів (полікристалів, одержаних методом пресування), дозволяють проектувати й створювати детектори ІВ великої площини.

Особистий внесок здобувана полягає в постановці та проведенні експериментів; доопрацюванні наявних методів дослідження параметрів імпульсу затриманої РЛ органічних діелектриків [3,4,8]; уточненні методичних аспектів вимірювань, а також обробці й аналізі одержаних даних із кінетики та інтенсивності повільного компонеігта сцинтиляційного імпульсу [1-

3,11 ]; описі механізму процесу гасіння триплетних збуцжень у зонах високої густини активації в початкові моменти часу після радіаційного збудження [1, 2, 9, 10]; урахуванні впливу мономолекулярного гасіння триплетно-збуджених станів на кінетику затриманої РЛ органічних діелектричних систем [5, 12]; вивченні впливу структурної досконалості органічних сцинтиляторів на умови міграції та рекомбінації триплетно-збуджених станів у них [6, 7, 11,12]; уточненні моделі сцинтиляційного процесу, який протікає в зонах високої густини активації [2, 6,12].

У дисертації спеціально вказані результати, які були використані в роботі, але не належать здобувачеві.

Апробація результатів дисертації. Основні результати дисертаційної роботи доповідалися на таких наукових конференціях (тези доповідей опубліковано): Физические явления в твердых телах, Харьков, 1995; International school-conference «Electronic processes in organic materials», Київ, 1995; Міжнародна конференція «Физика и химия органических люминофоров», Харків, 1995; Europhysics conference «Electronic processes in organic materials», Київ, 1998; 3-rd International confcrence «Electronic processes in organic materials», Kharkov, 2000.

Публікації. За темою дисертації опубліковано 12 робіт. Серед них матеріали вищеназваних конференцій, атакож 7 наукових сгагей.

Структура та обсяг дисертації. Дисертація складається зі вступу, п’яти розділів, висновків та списку використаної літератури із 116 найменувань; містить у собі 20 малюнків і 9 таблиць; її викладено на 153 сторінках.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обгрунтовано актуальність теми, сформульовано мету й завдання досліджень, наукову новизну та практичне значення результатів, що отримано в дисертації.

У першому розділі подано огляд літератури й аналізуються загальні аспекти формування імпульсу затриманої PJI. Зокрема відзначається, що при проходженні важкої іонізуючої частинки крізь речовину в ній утворюються розділені в просторі зони високої й низької густини активації. PJI складається зі швидкого компонента, який формується в зонах низької густини активації й не залежить від процесів, що відбуваються в треку іонізуючої частинки, та

повільного компонента, котрий формується в зонах високої густини активації. Визначення симетрії зон високої густини активації, розташованих у безпосередній близькості траєкторії первинної частинки, є опорним моментом для опису фізики процесів розміну енергії ІВ в речовині органічного діелектрика.

Як методичний прийом для опису розміну енергії іонізуючої частинки в зонах високої густини активації можна використовувати аналіз процесів триплет-триплетної анігіляції. Він ґрунтується на тому, що триплетні збудження в зонах високої густини активації й поза ними утворюються по-різному: в зонах високої густини активації, де вірогідність обмінних взаємодій велика, переважна генерація триплетних (7), а в зонах низької густини активації — синглетних (5) збуджених станів. У результаті швидкої безвн-промінювальної дезактивації утворюються нижчі за енергією збуджені Т2 і -стани.

Світіння, що формує повільний компонент сцинтиляційного імпульсу, зумовлене сповільненою флуоресценцією, яка виникає в синглетному каналі процесу Т-Т анігіляції (1).

Тх + Т2

(1)

У (1) 50— основний незбуцжений синглетний етап.

Для перебігу процесу (1) необхідне зближення двох триплетно

- збуджених станів. У початкові моменти часу після збудження концентрація Г-станів висока. Це приводить до інтенсивного гасіння, яке прийнято називати «специфічним». Такий концентраційно-контрольовапий процес зумовлює різке падіння концентрації Т-станів, а, отже, і зменшує вірогідність свого перебігу. У результаті формування імпульсу затриманої РЛ визначається уже не умовами високої початкової концентрації Г-станів, а можливістю міграції довготривалих Г-станів назустріч один одному. Відповідальною за механізм формування імпульсу затриманої РЛ в цьому разі стає дифузійно-контрольована трішлет-триплетна анігіляція, описувана системою кінетичних рівнянь (2).

—- ВТАС, (г, 0 - /?гСг(^) ~ ртт(г>‘)

■ 8‘ (2)

^^ = 2)5ДС5(г,0-ЛСі(г,0 + (//2)^іт(г,0

. £*

де відповідно: С^г.і) і С/і;^ концентрації Т1 і ^-станів; ргі Р5-вірогідності мономолекулярної загибелі ТІ і ^-станів; От і £>Л -коефіцієнти їх дифузії, а/- вірогідність протікання реакції (1) по синтетному каналу.

У правій частині першого рівняння системи (2) знаходяться три доданки - перший член описує зменшення концентрації Т- станів за рахунок дифузійного розширення треку, другий - за рахунок загибелі Т- станів на пастках мономолекулярного походження ¡третій

- інтеграл зіткнення. Він описує зменшення концентрації Т- станів, яке виникає внаслідок протікання механізму зіткнення. Система (2) розв‘язується в умовах дифузійного наближення тоді, коли основне зменшення концентрації Т- станів відбувається за рахунок дифузійного розширення треку і внесок решти членів у цей процес мізерно малий. Відповідно до підходу, добре відомого з літератури, умовою здійсненності дифузійного наближення вважається мализна внеску інтеграла зіткнень і заміна його членом, пропорційним квадрату Ст (г, /). Вплив другого члена апріорі вважається малим. Разом із тим у реальних системах можлива висока концентрація мономолекулярних пасток і основна загибель Т- збуджень відбуватиметься саме на них. Тому в умовах застосовності дифузійного наближення необхідно внести доповнення, що й було зроблено на підставі розрахунків, проведених у другому розділі дисертації.

Рівняння (3) є розв'язанням системи кінетичних рівнянь (2) для випадків, коли справедливе дифузійне наближення:

І(і) = М(і)(1 + і/івУк ~С0Л5/(1 + //Ґд)“*, (3)

де - константа апроксимації, яка описує характерний час дифузійного розширення треку.

Розв'язання системи рівнянь (2) в умовах циліндричної симетрії приводить до розрахункового значення к = 1 у рівнянні (3),

а розв'язання в умовах сферичної симетрії приводить до значення к = 1,5. Тому експериментальне підтвердження розрахункових значень к = 1 для частинок з високими енергетичними втратами й розрахункових значень к = 1,5 для частинок з низькими енергетичними втратами, а також знаходження моменту часу ґш, починаючи з котрого справедливе дифузійне наближення, є найбільш надійним методом для відбору вищезазначених гіпотез.

У другому розділі дисертації проведено попередні розрахунки й оцінки. Зокрема показано, що в тому випаду, коли концентрація мономолекулярних пасток Сп триплетних збуджень виявиться досить великою (для систем, що розглядаються, С>1014см~3), то процес, описуваний рівнянням (2) вже не повинен розглядатися в дифузійному наближенні. У такому разі основна загибель Т- станів відбуватиметься на пасткових центрах, і зменшення концентрації триплетних збуджень визначатиметься саме цим процесом, а не дифузійним розширенням треку. Форма імпульсу в цьому випадку описуватиметься експоненціальною функцією часу, яка містить параметр р. Аналогічний процес спостерігатиметься в разі малої концентрації Т- станів, коли вірогідність зустрічі двох Т-збуджених станів стане меншою, ніж вірогідність їх безвипромі-нювальної загибелі на пастках (для систем, що розглядаються, це відбувається при Ст< Ст.я~1013... 1014с\г3). Таким чином, відоме в літературі обмеження на можливість застосування дифузійного наближення при розв'язанні системи (2) повинно бути доповнене на підставі проведених у дисертації оцінок впливу мономолекулярних пасток триплетного збудження на кінетику РЛ.

У третьому розділі описано й проаналізовано експериментальні методики, котрі застосовувалися в дисертації. Це насамперед метод дослідження величніш світлового сигналу РЛ, суть якого полягає у вимірюванні електричного сигналу на виході фотоприймача, що реєструє світіння сцинтилятору. Дослідження кінетичних параметрів затриманої РЛ проводилося однофотонним методом. Цей метод ґрунтується на вимірюванні вірогідності появи фотона в спалаху через інтервал часу / після його початку. У дисертації використовувався також метод дослідження розділювальної здатності сцинтиляторів за формою імпульсу РЛ. Наведені блок-схеми експериментальних установок, які використовуються в дисертаційній роботі, і проведені оцінки

похибки експериментальних методик. У третьому розділі обґрунтовується достовірність експериментальних даних, одержаних у дисертації, а також відзначені вдосконалення експериментальних методик, запропонованих під час роботи над темою дослідження.

У четвертому розділі дисертації наведено результати дослідження затриманої РЛ органічних сцинтиляторів. Експериментальне визначення параметра к і визначення (ш проводилося при апроксимації лінеаризованої залежності (3) функціями виду (4) методом найменших квадратів

■МО = {/(')Г'* ~ А! +В, (4)

де А і В - константи апроксимації.

Метою такої обробки було безпосереднє експериментальне визначення параметра к, який вимірюється. Крім цього варіювалося значення моменту часу /ш, починаючи з котрого провадилася обробка. Одержано, що значення к стає практично незмінним для ?> ґш=50нс для всіх досліджуваних зразків. Рівність £=1,0 підтверджувала циліндричну симетрію треків для ІВ з великими питомими енергетичними втратами (<йУ<іх> 101 Мев/с м ), а рівність к= 1,5 -сферичну симетрію слідів частинки з низькими питомими енергетичними втратами (<йУс£с<10'2Мев/см).

У другому підрозділі наведено експериментальні данні з дослідження органічних монокристалів антрацену, стильбену, п-терфенілу й и-терфенілу, активованого діфенілбутадієном. При дослідженні кінетики затриманої РЛ цих анізотропних систем одержано, що їх опромінення різними видами ІВ впливає більшою мірою на процес формування імпульсу, ніж орієнтація треків іонізуючих частинок уздовж різних кристалографічних осей. Одержана залежність коефіцієнта дифузії В Т- екситонів у монокристалі п-терфенілу від концентрації молекул діфенілбутадієну, які утворюють глибокі пастки для носіїв заряду й екситонів. Збільшення концентрації діфенілбутадієну спричиняє не тільки зменшення значень Д але й зменшення впливу на них анізотропії кристала. Для високих концентрацій молекул добавки різниця у значеннях й уже визначалася похибкою його визначення 6£>=±5-10‘4см2с'1. Тут же розраховані величини характерного радіуса зон високої густини

активації г0, які при використанні джерел збудження 241Аш, 252С£ “Со дорівнюють 50, 65 і 100 нм відповідно. Ці значення гд, на відміну від значення го=10нм, яке приймалося раніше, не суперечать результатам досліджень органічних трекових детекторів. Одержано, що значення а/у - відношення (тобто величини £,ау (5)) для досліджених монокристалів антрацену, стильбену і л-терфенілу, який містить 0,1 % діфенілбутадієну, відповідно дорівнюють 0,04,0,05 і

0,07. .

У третьому підрозділу наведено експериментальні дані, отримані при досліджені органічних полікристалів л-терфенілу, здобутих методом пресування. Були розраховані величини альфа/ бета відношення £ар як

- (5)

де ІУ - це число фотонів, випроменених зразком під дією опромінення типу і або у з енергією Е, тобто нормоване на енергію збуджуючого випромішовання відношення величин світлових сигналів. Показано, що значення £сср (5) для полікристалів нижче, ніж для органічних монокристалів. Наведені результати вимірювання світлового виходу ряду полікристалів и-терфенілу, активованих молекулами діфенілбутадієну, показують, що швидкість наростання світлового виходу та його величина як функції концентрації діфенілбутадієну нижче для а-збудження, ніж для р-збудження. Це ілюструє ефект додаткового гасіння всередині треку.

У четвертому підрозділі розглянуто вінілароматичні пластмасові сцинтилятори, як звичайні, так і «сітчасті», макро-молекулярні ланцюги котрих з'єднувались зшивними містками. Для звичайних пластмасових сцинтиляторів при збудженні а-, Р- й нейтронними джерелами повільний компонент імпульсу РЛ не спостерігався. При дослідженні «сітчастих» пластмасових сцинтиляторів спостерігалося наявність повільного компонента імпульсу РЛ при а- й нейтронному збудженні. Форма імпульсу повільного компонента добре апроксимувалася функціями виду (3), де £=1,0 лише при а-збудженні.

Результати дослідження рідких сцинтиляторів, наведені в п'ятому підрозділі, дозволили зробити наступні висновки: для рідких

сцинтиляторів анізотропія коефіцієнтів дифузії триплетних збуд жень І) при нейтронному збудженні була відсутня. Дифузії Т- станів у рідких сцинтиляторах менш ефективна, ніж в органічних монокристалах, однак у рідинах воно може прискорюватися матеріальною дифузією.

У п'ятому розділі дисертації на підставі аналізу даних, одержаних у роботі, наведено уточнений опис процесу формування імпульсу затриманої РЛ. '

У першому підрозділі запропонований метод оцінки величини «специфічного» гасіння, яке виникає в зонах високої густини активації в початкові моменти часу після проходження іонізуючої частинки. Метод ґрунтується на порівняльному аналізі інтенсивності гасіння імпульсу РЛ для збудження з великими сіЕ'сіх і малими сІЕ/сЬс. Детально проаналізовано експериментальні дані для а-збудження, коли утворюється трек частинки, та у-збудження, коли треки не утворюються і «специфічне» гасіння відсутнє. Якщо при цьому виді збудження відсутнє гасіння в треку, тоді загальна інтенсивність світіння в імпульсі РЛ за вирахуванням інтенсивності світіння швидкого компонента повинна дорівнювати інтенсивності повільного компонента світіння. Тому, віднімаючи від інтенсивності сцинтиляційного спалаху при у- збудженні інтенсивність її швидкого компонента при а- збудженні, одержуємо розрахункове значення ІУ* (для коректності розрахунків, що проводяться, усі величини нормуються на 1 МеВ енергії збудження). Реальне число фотонів Иаз у повільному компоненті при а- збудженні береться з результатів експерименту. Порівняння цих значень показує, що для всіх досліджених органічних сцинтиляторів спостерігається одна й та сама квадратична залежність Аг~ (Л'а^)2 між початковим числом збуджених стани і їх числом, яке залишилося в результаті гасіння при а- збудженні. Квадратична залежність указує на бімолекулярний характер втрат, які відбуваються в результаті концентраційно-контрольованого процесу «специфічного» гасіння початкових Т-станів.

У результаті застосування описаної вище методики ми одержуємо,-що до 98 % енергії а- частинки втрачається нею в районі треку. Це добре узгоджується з уявленнями сучасної теорії трекових детекторів про процес втрат ІВ. Наведена методика може бути використана для визначення величин, аналогічних ЬГатобто Лг.(,

де і — будь який вид збудження, за умови метрологічно коректного вимірювання величин, необхідних для розрахунку (5).

Процес «специфічного» гасіння практично не залежить від різниці у властивостях сцинтиляційних систем, які розглядаються, і визначається умовами їх збудження. Це положення добре узгоджується з експериментальними даними інших авторів із дослідження величин сс/р- відношення органічних сцинтиляторів.

У другому підрозділі розглядається дифузійно-контрольована триплет-триплетна анігіляція та аналізуються особливості Т-збуджень у різних органічних діелектричні« середовищах. Наведені результати аналізу дифузії Т- станів свідчать про те, що процес формування імпульсу затриманої РЛ визначається не стільки агрегатним станом речовини, скільки умовою міграції триплетно-збуджених станів назустріч один одному, та має багато спільних рис для розглянутих органічних діелектриків. Показано, що дифузійне розширення об'єму треку за часи 0 < г < 2 мкс, тобто за час формування імпульсу затриманої РЛ, захоплює до свого об'єму більшу кількість молекул люмінесцентної добавки, ніж максимально можливе збільшення концентрації молекул добавки при фіксованому об'ємі треку. Даний розрахунок доводить більш значний вплив процесів, які відбуваються в початкові моменти часу після збудження в зонах високої густини активації на подальше формування імпульсу затриманої РЛ, ніж процесів, зумовлених хімічним складом і просторовою структурою зразків.

У третьому підрозділі розглядаються фізичні процеси, які визначають формування повільної компоненти імпульсу РЛ. Показано, що необхідною умовою ефективного перебігу процесів формування імпульсу затриманої РЛ для розглянутих сцинтиляційних систем є той факт, що всі вони є діелектричними системами, тобто системами з найбільш міцно зв'язаними електронами й найбільш низкою рухливістю зарядових станів. Для цих систем суттєва рекомбінація носіїв заряду в гемінальних парах і відносно невелика швидкість дифузійного розширення зон високої густішії активації. Проведено порівняння одержаних результатів г0 для систем, що розглядаються, і даних, зафіксованих у науковій літературі для інших діелектричних систем, наприклад, неорганічних кристалів на основі сполук галогенідів лужних і лужноземельних металів. Для них формування зон високої густини

активації має той самий характер, що й для органічних сцинтиляторів, а величини г0набувають близьких значень. Важливо відзначити, що подібні системи й розглянуті в дисертації органічні сцинтилятори мають лише одну спільну властивість: вони є діелектриками.

ОСНОВНІ ВИСНОВКИ

1. У початкові моменти часу ¿<50 не після моменту збудження відбувається інтенсивне гасіння Г- збуджених станів, внаслідок чого їх концентрація істотно зменшується від 1018см_3 до 1016см'3. Основний внесок до цього процесу робить концентраційно-контрольована Т-Т анігіляція.

2. Для ґ>10‘8с процес Т-Т анігіляції (1) є дифузійно-контрольованим і описується системою кінетичних рівнянь (2).

3. Значення параметра к у рівнянні (3) для /> ґш=50 не стає практично незмінним і становить к= 1 для а- й нейтронного збудження, що підтверджує циліндричну симетрію треків при високих сіЕ/сіх, і ¿=1,5 для у-збудження, що підтверджує сферичну симетрію для слідів при низьких йЕ/сІх.

4. Для ґ>2 мке зростає роль процесів мономолекулярної безвипромітовальної загибелі Г-станів. Це зумовлено зменшенням вірогідності зустрічей Г-станів для ситуацій, коли їх концентрація дуже мала (для розглянутих систем 1014см'3... 1013ем‘3).

5. При концентрації мономолекулярних пасткових центрів триплетного збудження Сп>1014см'3 процес формування імпульсу затриманої РЛ вже не відповідає умовам дифузійного наближення. У цьому разі форма імпульсу описується експоненціальною функцією часу.

6. Значення характерного радіуса перерізу іг^ зон високої густини активації зі зростанням питомих енергетичних втрат іонізуючого випромінювання зменшується.

7. Фізика процесу формування повільного компоненту імпульсу РЛ для різних, органічних сцинтиляторів підпорядковується одній і тій самій схемі та визначається насамперед умовами збудження й лише потім умовами міграції триплетних станів і наявністю пасткових центрів цих станів у даній речовині.

Процеси формування затриманої РЛ передусім залежать від природи збудження, а лише потім від структурних особливостей речовини. Разом із тим, при розробці тих чи інших об'єктів ставиться завдання реєстрації певного типу іонізуючого випромінювання. Тому дані щодо впливу особливостей структури органічних діелектричних систем можуть стати визначальним фактором при пошуку й виборі об'єктів, найбільш відповідних завданню реєстрації IB, де вид збудження вже зафіксований.

Основні результати дисертаційної роботи опубліковані в таких роботах

1.Galunov N.Z., Yarychkin V.V., Tarasenko О.А.. The radioluminescence as a method for investigation of the charge transport in molecular materials // Molecular Materials. - 1995. - Vol.5. - P.189-193.

2.Galunov N.Z., Yarychkin V.V. Mechanism of specific radioluminescence quenching in organic crystals //Functional Materials.

- 1996. - Vol.3, N 4. - P.408-411.

S.Yarychkin V.V. On measuring techniques of n-g discriminating ability of organic scintillators // Functional Materials. -1997. - Vol.4, N 3. - P.463-465.

4.GaIunovN.Z., Tarasenko O.A., Yarychkin V.V., Vasilyiev D.V. Peculiarities of scintillation pulse time parameters measurement using the single-photon technique // Functional Materials. -1998. - Vol.5, N 1.

- P.117-121.

5.Galunov N.Z., Yarychkin V.V.// Delayed radioluminescence study as the method to estimate a concentration of structural imperfection forming triplet excitation traps // Functional Materials. - 1998. - Vol.5, N 2. - P.256-258.

ô.Galunov N.Z., Yarychkin V.V., Mudry A.I., Stepanenko A.M. Migration of triplet excitation generated by ionizing radiation in organic materials // Mol.Cryst.Liq.Cryst. - 1998. - Vol.324. - P. 161-167.

7.Galunov N.Z., Yarychkin V.V., Mudry A.I. Delayed radioluminescence of organic crystals of different structural perfection degree // Functional Materials. - 1999. - Vol.6, N 2. - P.354-356.

8.Галунов M.3., Тарасенко О.А., Яричкін В.В. Радіолюмінесценція як метод вивчення електронних процесів в

органічних матеріалах // Proceedings of the International schoolconference «Electronic processes in organic materials». - Kiev. - 1995. -P.38.

9.Ярычкин B.B. Особенности возбуждения органических твердых тел ионизирующим излучением и релаксация энергии в них // Материалы 2-й конференции «Физические явления в твердых телах». - Харьков. - 1995. - С. 110.

Ю.Галунов Н.З., Ярычкин В.В. Механизм специфического тушения радиолюминесценции органических молекулярных систем // Тезисы докладов Международной конф. «Физика и химия органических люминофоров». - Харьков. - 1995. - С.28.

11 .Galunov N.Z., Yarychkin V.V. Migration of triplet excitons generated by ionizing radiation in organic materials // Abstracts of europhysics conference «Electronic processes in organic materials». - Kyiv.

- 1998.-P.126.

12.Budakovsky S.V., Yarychkin V.V. Influence of structure of organic condensed systems on the process of delay radioluminescence pulse formation // Abstracts of 3-rd International conference «Electronic processes in organic materials». - Kharkov. - 2000. - P.202-203.

Яричкін B.B. Особливості формування імпульсу затриманої радіолюмінесценції в органічних діелектриках. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.10 - фізика напівпровідників і діелектриків. — Інститут монокристалів Науково -технологічного комплексу «Інститут монокристалів» Національної АН України, Харків, 2000.

Дисертація присвячена вивченню фізичних процесів, які визначають формування імпульсу затриманої радіолюмінесценції в органічних сцинтиляторах. Одержано обгрунтування меж застосовності дифузійного наближення при розв'язанні кінетичних рівнянь, що описують процес формування імпульсу затриманої радіолюмінесценції. Експериментально встановлена і проаналізована залежність характерного радіуса зон високої густини активації органічних сцинтиляторів від типу іонізуючого випромінювання. Наведено результати аналізу впливу мономолекулярних пасток триплетного збудження на кінетику формування імпульсу затриманої радіолюмінесценції. Подано опис механізму процесів, які виникають

у зонах високої густини активації органічних діелектриків у початкові моменти часу після проходження частинки іонізуючого випромінювання.

Ключові слова: радіолюмінесценція, сцинтилятори, іонізуюче випромінювання, триплетно-збуджені стани, питомі енергетичні втрати.

Ярычкнн В.В. Особенности формирования импульса замедленной радиолюминесценции в органических диэлектриках.

- Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физикоматематических наук по специальности 01.04.10 - физика полупроводников и диэлектриков. - Институт монокристаллов Научно - технологического концерна «Институт монокристаллов» НАН Украины, Харьков, 2000.

Диссертационная работа посвящена изучению физических процессов, обуславливающих формирование импульса замедленной радиолюминесценции.

Дано описание механизма процессов, возникающих в областях высокой плотности активации органических диэлектриков в начальные моменты времени после прохождения частицы ионизирующего излучения. Показано, что основной вклад в процесс тушения триплетных возбуждений, происходящих за времена /<50 не после момента возбуждения, вносит концентрационноконтролируемая триплет-триплетная аннигиляция.

Получено обоснование пределов применимости диффузионного приближения при решении кинетических уравнений, описывающих процесс формирования импульса замедленной радиолюминесценции. Показано, что при концентрации мономолекулярних ловушечных центров триплетного возбуждения Сл>1014см'3 процесс формирования импульса замедленной радиолюминесценции уже не соответствует условиям диффузионного приближения. В этом случае форма импульса описывается экспоненциальной функцией времени. Аналогичный процесс наблюдается и в случае малой концентрации триплетных состояний Ст (С7.~Ю,4см‘3...10,3см‘3).

Экспериментально установлена и проанализирована зависимость характерного радиуса гд областей высокой плотности

активации органических сцинтилляторов от типа ионизирующего излучения. Показано, что с ростом удельных энергетических потерь значение гд уменьшается.

Проведен последовательный сравнительный анализ радиолюминесцентных характеристик кристаллических, пластмассовых и жидких сцинтилляторов. Установлено, что физика процесса формирования импульса замедленной радиолюминесценции определяется, в первую очередь, условиями возбуждения и лишь затем условиями миграции триплетных состояний и наличием ловушечных центров этих состояний в веществе органического сцинтиллятора.

Ключевые слова: радиолюминесценция, сцинтилляторы, ионизирующее излучение, триплетно-возбужденные состояния, удельные энергетические потери.

Yarychkin V.V. Peculiarities of delayed radioluminescence pulse formation in organic dielectrics. - Manuscript.

Thesis for the scientific degree of candidate of physical and mathematical sciences by specialty 01.04.10 - Physics of semiconductors and dielectrics. - Institute for Single Crystals, Scientific and Technology Concern «Institute for Single Crystals», National Academy of Sciences of Ukraine, Kharkov, 2000.

Thesis is devoted to the study of the physical processes that determinate delayed radioluminescence pulse formation in organic scintillators. The limits of diffusion approach application have been grounded by solvating of the system of kinetic equations described the process of radioluminescence pulse formation. The dependence of characteristic radius of the regions of high activation density of organic scintillators on the type of ionizing radiation has been obtained and analyzed. The results of the analysis of the influence of monomolecular trapping centers for triplet excitation on the kinetics of delayed radioluminescence are demonstrated too. The description of the mechanism of the processes that cause the radioluminescence pulse formation for the initial times after excitation is obtained.

Key words: radioluminescence, scintillators, ionizing radiation, triplet excited states, specific energy losses.