Приэлектродная область плазмы продуктов сгорания при воздействии лазерного излучения на натрий и гидроксил тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.08 ВАК РФ

МОСКОВСКИЙ аШИКО-ТЕХИИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ

На правах рукописи КАСПАРОВ МИХАИЛ ГЕННАДИЕВИЧ

УДК 533.92

ПРЙЭЛЕКТРОДНАЯ ОБЛАСТЬ ПЛАЗМЫ ПРОДУКТОВ СГОРАНИЯ ПРИ ВОЗДЕЙСТВИИ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ НА НАТРИЙ И ГИДРОНСИЛ

01.04.09 - физика и хймия плазкы

АВТОРЕФЕРАТ'

диссертации на соисканиэ ученой отепвня кандидата фазшкэ-матемапгюскнх паук

Моссзз 1Э90

А/

- »

Работа выполнена в Институте высоких температур АН СССР

Научный руководитель:

доктор технических наук, старший научный сотрудник Нефедов А.П.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук Корчавой Ю.П.

кандидат физико-математических наук Синелыциков В.А.

Ведущая организация: Ленинградский физико-технический

институт им. А.Ф. Иоффе *

Защита состоится "25 " сентября 1990 г. в 10°° на заседании Специализированного ученого Совета К 063.91.06 при Московском физико-техническом институте (141700, г. Долгопрудный Моск. обл., Институтский пер., ЮТИ)

О диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МФТИ

Автореферат разослан * 2С* а^'ЩСу*^ 1990 г.

Ученый секретарь Специализированного совета.

к.ф.-м.н. В.В.Ковтув

© Институт высоких температур АН СССР, 1990 г.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темц исследований. Понимание физики процессов, происходящих в приэлектродных областях низкотемпературной плззмн, необходимо при решении многих научных и технических задач: проектировании электродов для промышленных установок, расчетвх тепловых потоков и электрических свойств приэлектродных областей, создании промышленных катализаторов для экологических целей и т.д. Использование теоретических расчетов большинства процессов, происходящих в приэлектродных областях, ввиду сложности исследуемого объекта невозможно без их тщательной экспериментальной проверки.

Исследования проводились в плазме продуктов сгорания углеводородных топлив. Для повышения проводимости плазмы продуктов сгорания в нее обычно вводят легкоионизирупцуюся присадку в Еиде 'щелочного металла, ионизация которого определяет образованна заря-танннх частиц в плазме. Концентрации атомов щелочных металлов и заряженных частиц в приэлектродной области определяются совокупностью процессов о участием примесных компонентов и могут существенно отличаться от своих равновесных значений. При этом характер поведения примесных компонентов определяет поведение щелочного металла и заряженных чвстиц. Одной из наиболее вазшых молекул в кинетике образования заряженных компонентов плазмы продуктов сгорания углеводородных топлив является молекула гидроксила. Медку .тем до настоящего временя отсутствовали какие-либо экспериментальные двнные о поведении гидроксила в плазме еОлизи ■ электрода. Необходимость измерения концентрации гидроксила с высоким пространст-еэншш разрешением в пограничном слое потребовала применения метода резонансной лазерной флуоросцэпцго. Для интерпретации экспериментальных флуоресцентных измерений'в области с сильными темпера-турншл градиентами необходимо рассмотреть динамику взаимодействия лазерного излучения о гидроксилоп в пироком диапазоне температур.

Перспектива создания ряда прогяшгаЕпых устройств обусловливает интерес к механизму контракции- несамостоятельного разряда. Наименее понятными являются процессы в прикатодноЗ области, на которую обычно приходится существенная доля от обпого падения потенциала гэзду олоктродЕми. В имеющихся экспериментальных работах ввиду малой толщина прикатодаого слоя измарялись лишь интегральные свойства всего прикатодаого слоя: вольг-ашэрнке характеристики, предельные режимы существования диффузного режима горения разряда. Реализация условий, при которых слой разделения зарядов псотолько велик, что его мокно исследовать, позволяет провести

корректную экспериментальную проверку теоретических моделей. Несомненный интерес представляет исследование устойчивости разряда по отношению к внешнему возмущению. Ранее в экспериментальных исследованиях внешнее возмущение создавалось с помощью вспомогательных разрядов, лазерной искры, что не позволяло выделить влияние каздой отдельной составляющей возмущения (повышение температуры, концентрации влектронов, излучение, ударная волна) на устойчивость разряда. Применение в качества источника возмущения лазерного излучения резонансной частоты является весьма перспективным, так как единственным результатом его воздействия является локальное повышение концентрации электронов.

Цель диссортвционной работы - экспериментальное изучение физических и химических процессов в приэлектродных областях плазмы продуктов сгорания, проверке теоретических моделей, описывающих приэлектродные области, разработка методик экспериментального их. исследования.

Научная новизна работы состоит в следующем:

- разработана система для автоматизированных измерений а плазме продуктов сгорания', включающая измерения температуры двумя независимыми методами, концентраций атомов щелочных металлов и гидроксила, зондовыв измерения;

- рассчитаны пррфили компонентов плазмы продуктов сгорания в химически неравновесной приелектродной области для различных температур, составов пламени и граничных условий;

- рассмотрена модель взаимодействия лазерного излучения с гидроксилом в плазме продуктов сгорания атмосферного давления. Впервые исследована возможность измерения концентрации гидроксила флуоресцентным методом при температурах выше 2ООО К. Впервые измерены профили гидроксила в приелектродной области для различных типов поверхности и составов продуктов сгорания;

- впервые измерено распределение потенциала в прикэтодном слое плазмы продуктов сгорания с щелочной присадкой при напряжениях вплоть до пробойных;

- впервые наблвдалась контракция разряда, инициированная лагерным излучением резоианоной частоты. Обнаружено снижение до 50% напряжения контракции. Наблюдалась задержка до 150 мкс между импульсом лазера и переходом разряда в контрагированноо состояние.

Научная и практическая ценность работы определяется тем, что:

- полученные результаты по исследованию приэлектродных областей расширяют представления о процессах, происходящх -в плаз-

ме вблизи стенки;

- проведенные исследования необходима для решения различных проблем (борьба о коррозией энергетических установок, разработка снижающих вредные выбросы промышленных катализаторов, развитие зондовых измерений, создание коммутационной аппаратуры и т.д.). возникающих при создании ряда важных практических устройств;

- разработанные методики измерений могут быть использованы для исследований плазменных неоднородзостой во многих объектах (двигатели внутреннего сгорания, сопла реактивных двигателей, плазмотроны, технологические лазеры и т.д.), для аналитических приложений.

Научные положения, выносимые на зпгщту.

1. Автоматизированная система для диагностики параметров плазмы продуктов сгорания.

2. Методика лазерного флуоресцентного определения концентрации гидроксила в плазме продуктов сгорания при наличии сильных температурных градиентов.

3. Результаты исследования профилей концентрация издроксила в приэлектродной области.

4. Результаты исследований распредэлевия потинцизла в прпка-тодной области.

5. Результаты экспериментального изучения воздействия лазерного излучения резонансной частоты па устойчивость дга&йузного разряда.

Аппрсбация результатов работы.

Основные результаты работы докладывались на XXXIV научной конференция 1ШИ (Москва, 1988), I Всесоюзной научно-технической конференции Методы диагностики двухфазных к реагирущих потоков" (Алуш-а, 1988), 9-м Международном симпозиума по химия плазмы • (Пугло-шузо, Италия, 1989), IV Всесоюзной научно-технической конференции "Метрологическое обеспечение твмгоратурпнх п. тешгафизичаских измерений в области высоких температур" (Харьков, 1990), на научных семинарах ИВТАН.

Публикации. Оспоилые результаты диссертации опубликованы в 9 печатных работах.

Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из введения, пятиглав, заключения и списка литературы из//2- наименований. Содержание работы излонзно на/¿9 странице текста, включая 14 рисунков и (Р таблиц.

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении обосноЕанв актуальность темы исследований, поставлена цэль диссертационной работы, кратко изложены результаты, характеризующие новизну работы. Сформулированы основные результаты, выносимые на защиту.

Глаза I носит обзорный характер. В ней приведен обзор работ по исследованию приэлектродных областей плазмы продуктов сгорания, проведены некоторые оценки.

Модель химически неравновесного пограничного слоя была построена в II3. Согласно этой модели, концентрации примесных компонентов (Н, О, ОН и т.д.) существенно превосходят свои равновесные вначения. Отклонение от равновесия концентраций радикалов вызывает отклонение от равновесия концентраций щелочного металла. Численный расчет подтвержден экспериментальными исследованиями, в которых в пограничном слое обнаружено существенное превышение концентраций атомов калия [21 и натрия 131 над равновесными значениями. До настоящего времени отсутствовало прямое экспериментальное подтверждение отклонения от равновесия концентраций радикалов.

Большое внимание в литературе уделяется исследованию характеристик разряда на металлических электродах в потоке низкотемпературной плазмы с ионизирующейся присадкой. В теоретических расчетах определялись распределения температуры электронов и их концентрации, потенциала в приэлектродной области, вольт-амперные характеристики катодного и анодного слоя, предельные' плотности тока для существования диффузной формы разряда Ш. Поскольку точность используемых в теоретических расчетах значений коэффициентов переноса 'и констант скоростей рекомбинвции и ионизации невелика, часто используются различные упрощающие предположения, то необходима экспериментальная проверка теоретических моделей. В экспериментальных работах определялись вольт-амперные характеристики, предельные режимы для диффузного разряда 15]. Как теоретические, так и экспериментальные исследования проводились в условиях, когда толщина олоя разделения разряда была порядка 10"4 м, .что исключало возможность исследования структуры пры&лектродаого слоя. Корректная проварка существующих моделей, описывающих разряд а плазме продуктов сгорания с ианизирущвйся присадкой, возмогла лишь при создании условий, позволяющих экспериментально определить локальные параметры прывлвктродной области.

ГлзЕа 2 посвящена описанию экспериментального стенда и разработке методик проведения автоматизированных измерений ' концентраций атомов щелочных металлов и гидроксила, температуры, концентрации заряиешшх частиц, некоторых специальных измерений.

В §2.1 приведено описание использумого в настоящей работе экспериментального стенда. В качестве источника шшзмы применялась даухфакельная горелка Меккера с предварительным смешением горючего (пропан) и окислителя (воздух и кислород в разных соотношениях), подробно описанная в [6]. Во внутренний факел, пьющий диаметр 20 мм, могла подаваться присадка в виде раствора соли щелочного металла (натрий, калий, литий). Внешний заящтпый факел (диаметр 50 мм) слуяил для создания однородных по оси наблюдения распределений температуры и концентраций атомов щелочных металлов. ,

Электрод, изготовленный из мэди, имел форму закругленного конуса с углом раскрытия 60° и радиусом закругления 8 мм (рис. I). Он был закреплен над центром горелки па высоте 30 мм над ее срезом. Закругленная часть электрода не имела ни гальванического, ни теплового контакта с защитной Конической частью. Электрод и горелка охлввдались водой. Температура электрода и тепловой поток на него определялись с помощью термопар. Конструкция электрода обеспечивала . возможность расчета темгаратурного профиля вблизи поверхности в праблияении пограничного слоя. • •

1 -1-СП-¿1 +0+20 кВ

П1 10 Н0М

Рис.1. Схематическое изображение установки: I - горелка Какие рз, 2 - лазер, 3 -_линза, 4 - катод, 5 ловушка излучения. . """

Расхода газов определялись с помощью прокалиброванных ротаметров. Горелка и электрод могли перемещаться в горизонтальном и вертикальном направлениях с помощью микрометрических механизмов.

В §2.2 описаны установка и методики для проведения автоматизированных измерений концентраций щелочных металлов (натрий, литий, калий) методом полного поглощения и температуры обобщенным методом обращения. Излучение эталонной ленточной вольфрамовой лампы, прошедшее через плазму, попадало на входную щель монохроматора ВДР-23, установленного на одну из резонансных линий исследуемых металлов. Сигнал регистрировался с помощью ФЭУ-106. По измеренным сигналам от лампы, плазмы и плазмы при просвечивании ее лампой вычислялись температура и концентрация втомов щелочных металлов. Для определения сигнала от лампы монохроматор отстраивался с линии поглощения. Предусмотрена автоматизированная установка монохроматора нв центр линии, перестройка с линии одного металла на другой. Предприняты мери для борьбы с механическим люфтом. Автоматизация измерений позволила значительно сократить время измерений (до 1020 с) и существенно повысить точность измерений (температура -1,51, концентрация - 25%).

В §2.3 описаны установка и методики для проведения . автоматизированных абсорбционных измерений абсолютных значений концентрации и вращательной температуры гндроксшш. Молекула гидроксила имеет интенсивный электронный переход в области 300 нм. Структура уровней молекулы и силы осцилляторов переходов известны с хорошей точностью. Источником непрерывного ультрафиолетового излучения служила ксеноиовая лампа сверхвысокого давления. Электронно-коле-бательно-вращвтельный спектр разрешался с помощью монохроматора ЦЦР-23 (ширина аппаратной фу*£кции 0,010±0,001 нм при щелях 5 мкм). Измерения проводились на 10 линиях перехода А22+(и=0)-ХгП(и=0), расположенных уединенно и дающих набор различных энергий вращательных уровней основного состояния. Эквивалентные ширины определялись путем интегрирования спектра вблизи линии, по ним вычислялись населенности поглощающих уровней. Температура определялась из зависимости логарифма отношения населенности вращательного уровня к статвесу от ого энергии. Автоматизация эксперимента позволила существенно сократить время снятия спектра за счет быстрой перестройки монохроматора с линии на линию в промежутке мовду измерениями и повысить точность измерений: для температуры - 3%, концентрации - 20%).

* описаны установка и методика для проведения измерений

концентрации гидроксила методом лазерной резонансной флуоресценции. Использовался лазер на красителях тппа ЛлШ-501, накачиваемый второй гармоникой лззора на влшо-иттркэвом гранате ЛТИ-4П. Излучение лазера на носителях удваивалось кристаллом KDP и настраивалось в резонанс с лишгой Р15 перехода Аг2* (у-0)-ХгП(у=0) молекулы гпдрокспла (310,1 ем). Энергия ташульса составляла 0,2 цдгс, длительность импульса 4 не. Пйрицз липни генерации суяалась за . счет использования интерфэрокэгра Фабрп-Пэро до 0,015 пм. Диаметр пятка в'точке фокусировки составлял 0,16 мм. Излучение флуоресценции собиралось под углом S0° к лаззрно?'.у лучу и фокусировалось на входную щель монохроматора МЗД-2, который для повышения пространственного разрешения Сил говэрнут на 30°, так что входная щель бола расположена горизонтально. Регистрировались иса вращательные линии электронно-колебательного перехода AaEf(и=0)-ХгП(и^0). Сигнал флуоресценции регистрировался с помоцьп <5э-У-106, одновременно мощность лазера контролировалась с помоги ОЗУ-87.

В §2.5 представлены к обоснованы методики проведения влрктро-(¿нзичзских измерений. Для опрэдалеття концентраций заряпэнных чзс-тщ применялся аондовый квтод. Ёояд был изготовлен из явряавещвй стпли, диаметр рабочей части зонда - I длина - 2 мм, изоляция выполнена пз фторопласта. Он кр~ пился на оси шагового двигатэля, что позволяло осуществлять быстрый пвод и вывод зонда из пламени. За Бремя нохоздэняя зоэдз в плог.'.они (не более I с) снималось .' 20 точек вольт-а.чггвркой характеристики, по который программно находился ионный ток насащэнпя л концентрация иопоз.

Для исследования электрггекак свойств прияатодгаой области электрод заззмлялся, п па городку. подавалось полояитальноэ напряжение (рте. I). Для определения распределения потенциала применялся этот кэ зопд. При втом воидовый ток, протекающий терэз сопроттяепиэ 15 ГОм, иэмерллся с поотцьл швфоаягорлзтрч.

Глава 3 поевпденз тесратичасхому исследования пзехмодайстЕия излучения резонансной частота с шлокулой гпдрокспла в диеггазонз температур 500-2600 К п экспериментальной проверка получзтшх результатов, что необходимо для измерения концентрации гздрзяскла в приэлоктродной области.

В §3.1 приведен обзор работ, в которых исследовалась прш.:эш1-кость метода резонансной лазерной флуорзеценции гпдрокспла а пламенах. Поскольку характерные Еревана для переходов нанду врзщз-тельными уровнями и 'элэктропяого тувзнпя того se порядка, что и длительность лазерного ккпульез, для интерпретации результатов

необходимо рассматривать динамику взаимодействия излучения с гид-роксилом. Первоначально модель взаимодействия лазерного излучения о ОН рассматривалась для комнатных температур. Затем она была усовершенствована для применения при пламенных температурах. Наиболее устоявшийся взгляд на динамику лазерного возбуждения гид-роксила изложен в £73. В данной работе применялся аналогичный подход, приспособленный к конкретным услошям эксперимента.

Рассматривались переходы между и внутри двух электронных состояний: Аг2+ и ХгН. Верхний электронный уровень в модели состоял из одного колебательного состояния и'=0, содержащего 29 вращательных уровней. Нижний электронный уровень состоял из двух колебательных состояний: основного и".-О (содержащего 26 вращательных уровней) и эффективного, объединяющего все уровни с и*>0, причем второй без вращательной структуры, что связано с недостаточностью внаний о скоростях элементарных реакций для и'>0. Рассматривались процессы электронного тушения, переходы между вращательными и колебательными уровнями (вращательная и колебательная релаксация), индуцированное испускание и поглощение. Для сечений электронного тушения, колебательной и вращательной релаксации, зависящих как от столкновительного партнера, так и от температуры, использовались имеющиеся экспериментальные данные, обзор которых приведен в диссертации.Необходимые для расчетов сведения о составе продуктов сгорания брались из расчетов равновесных составов.

Мощность излучения моделировалась при вычислениях гауссовской зависимостью от времени, усеченной по амплитуде для лучшего совпадения с экспериментально определенной зависимостью. Полученная система 56 дифференциальных уравнений решалась численно методом Рунге-Кутта. Сигнал флуоресценции получался путем интегрирования интенсивности излучения каждой линии и последующего суммирования.

В §3.2 приведены результаты экспериментальной проверки выводов теоретической модели, описывающей взаимодействие лазерного излучения с гидроксилом в пламени. Первоначально проверялась линейность сигнала флуоресценции по отношении к концентрации гидроксила при постоянной температуре. Для этого можно воспользоваться тем, что концентрация гидроксила за фронтом пламени релаксирует к равновесным значениям. Снимались профили сигнала флуоресценции при перемещении горелки вдоль и поперек луча лазера на различных высотах над срезом горелки. Результаты одного из подобных экспериментов представлены на рис.2. Поскольку существует заметное -поглощение сигнала флуоресценции и излучения лазера, требуется соотьет-

ствущая коррекция. Для этого из экспериментальных профилей находились эффективные коэффициента поглощения лазерного излучения и флуоресценции, причем для исключения их взаншого влияния рассматривались зависимости логарифма отношения сигналов в симметрнчнш: относительно оси горелки точках от расстояния от оси. Концентрация гидроксила определялась по методу полного поглощения, причем требуемая длина поглощающего слоя определялась пз профилей флуоресценции. Полученная зависимость сигнала флуоресценции от концентрации гидроксила представлена на рис. 3. Пропорциональность выполнялась с хорошей точностью.

Поскольку корректность модели взаимодействия лазерного излучения с гвдроксилом при температурах зншо 2000 1С ранее пе иссле-доЕалась, была предпринята экспериментальная проверка. Измерения проводились для пята стехкомэтрическах рзнпгов горения с различным содержанием кислорода. Сигналы флуоресценции уточнялись аналогично описанному выше. Эксперимзкталыше и теоретические отношения сигнала флуоресценции к концентрации гидроксила от температуры для пяти ре ли? лов прэдставлэнн на рис. 4. Наблюдается удовлетворительное совпадение результатов, что'подтверждает справедливость модели. Расчетные зависимости сигнала флуоресценции от температуры дал двух наиболее сильно отличащихся по составу пз ислользонавпихся в экспериментах рокиг.кт горения пршзэдзш на рис. 5. Как легко видеть, ход темпэратурной зависимости слабо заЕПсит ст состава 'продуктов сгорания. ПрзЕздешшо зависимости пспо.льзовал:гсь для преобразования измеренных профилей отпала флуоресценции в кокцбп-, ■ трещи гидроксила в приэлектродной области.

Глава 4 поевгщзпа исследованию поведения гидроксила в химически нераЕШЕэсном погранично?* слов цлззвд продуктов сгорания.

В §4.1 рассматривается детальный кинетический расчет концентрационных профилей гидроксила в племени вблизи холодног<$ электрода. Поскольку для углэподородпих планен при укзреншх температурах (меньше 3000 К) могно наделить несколько коитснэнтса, концентрации которнх на несколько порядков прз но сходят концентрации всех остальных (Н2, С02, 11,0 и Н£, 00 при избытке тогиква или 02 при избытке окислителя) и которые практически на взпиотдействупт друг с другом, расчет профилей скорости п тзмтерзтура мозгао свести к решению уравнений однокоиюеэнтного погрзшгчетго слоя. УрсвнзпЕя гидродкнашяп дополнялись уравнениями химической гошетикл, Из всого многообразия йу/ичеекпх реетщнй гидроксила с коотонэятк.'з пламени отбирались таккэ, херакторгше предана образования ОН в

Рис.2. Профили сигнала флуоресценции при перемещении горелки вдоль луча лазера. Пламя пропан - воздух. Т=2100 К. Высота над срезом горелки:

О - 3 мм, Д - Б мм, □ - 10 мм, ф - 15 мм, V -20 мм.

Рис. 3. График зависимости сигнала флуоресценции от концентрации гидроксила в пропан-воздушном пламени сте-пюметрического состава (Т=2ЮО К).

Рис.5. Расчетная зависимость сигнала флуоресценции от температуры для стехвдметри-ческого племени пропан-воздух (I) и пропан -воадуу. f 50« кислорода <:0.

1Г1, отн.ед. 300

200

100

О 0,5-10

Г/[0Н1, отн.ед.

1,0.101е 1,5'1016

[ОН), см'

-з

Рас. 4. Расчетная ( О ) и экспериментальная (д ) зависимости

I /[ОН] от температуры.

■2100 2200 2300 2400 "2500 2600 Т,К

LVtOH], отн.ед.

£ ±1 ____________________

1,ооГ

0,75

0,50 -

0,25

500

.1000 1500 2000 2500 Т,К

которых не превышали величину характерного газодинамического времени. Для замыкания системы по такому же критерию к ней были добавлены реакции компонентов пламени, химически взаимодействующих с гидрсксилом. В итоге модель химической кинетики включала 24 реакции мезду 12 компонентами пламени: Н20, С02, Ыг, ОН, Я, 0, 0£, Нг, Н02, СО, N0, М02.

При расчетах использовались два типа граничных условий для концентраций компонентов. В расчетах первого типа поверхность считалась инертной для всех компонентов, что соответствовало равенству нулю га диффузионных потоков вблизи стенки. В расчетах второго типа для радикалов Н, О, ОН и Н0г поверхность считалась каталитической, для остальных компонентов, включенных в расчетную схэму, - инертной.

При проведении численного расчета система преобразовывалась к переменным Дородницына-Лиза. Первоначально методом последовательных приближений находились профили температуры и скорости. Далее был организован итерационный процесс душ нахождения профилей концентраций компонентов.

В §4.2 рассматриваются результаты экспериментального исследования профилей концентрации гкдроксила в пограничном слое и сравнение с результатами расчетов по детальной кинетической модели. На рис. 6. представлены расчетные и экспериментальные про- ' Фили концентрации ищкжсила вблизи электрода для стегно},этнического пропан-воздушного пламени. Там ке представлены профили темпэратуры, концентрации в предположении "заморонешшй хеши", т.е. отсутствия б приэлектродной облаете каких-либо химических рэгкций, и равновесные концентрации гадроксила. Видно, что концентр вцдя гадроксила существенно неравновосна. Предположение о заш-роз;енпости химических реакций ташш. неверно передзот поведение гидроксгла в пограничном слов. Наблюдается , хорошее соответствие детального кшэтического расчета и экспэримэкталькЕх результатов. Из расчетных профилей видна слабая зависимость ни расстоянии более 0,25 км поведения гидроксила от граничных условкй. В вкс-перимэнтв для моделирования инертной поверхности электрод шкрн-вался пленкой из фторопласта толщиной 2 шел, являющегося хороекм изолятором, Нэ наблюдалось какого-либо отличия в результатах для медной (хороший проводник) и фторопластовой поверхностей на расстояниях от электрода, больших 0 ,£5 км. Таким образом, основываясь на теоретических и экспериментальных данных мокно утверждать, что поведение гцдрокскла, о слздовательно и щелочите металлов

Рис.6. Профили концентрации гидроксила и температуры вблизи электрода для стехиометрического пропан-воздушного пламени (Т=2Ю0 К, и=2,1 м/с):

— ---расчет в предположении равновесия

__— расчет в предположении •'заморогвнной химии" -— - расчет по детальной кинетической схеме (а, -инертная поверхность, о - каталитическая поверхность для Н, О, ОН, НО») © - экспериментальные точки А

вблизи холодного электрода в пламенах атмосферного давления практически нечувствительно к материалу поверхности.

В экспериментах наблюдалось существенное увеличение толщины концентрационного пограничного слоя для пламен с избытком топлива, что находится в согласии с теоретическими расчетами. Для более высокотемпературных стехиометрических режимов с обогащением кислородом измеренные профили более крутые с меньшей толщиной слоя, что такке соответствует расчетам.

Глава Б посвящена изучению электрофизических свойств пограничного елок плазмы продуктов сгорания.

В §5.1 рассматриваются свойства прикатодного слоя плазмы продуктов сгорания при отсутствии внешнего возмущения. В настоящей работе реализованы условия, в которых толщина катодного слоя достигла «I см, что позволило экспериментально определить в нем распределение потенциала. Первоначально измерялись вольт-амперные характеристики разряда в пламени пропан-воздух с небольшим (5Я) избытком топлива и натриевой присадкой. Регистрировался ток. протекающий через катод. Значительная величина катодного падения потенциала' ¥к«5-103 В при относительно малой плотности тока <То«25 мкА/см2 дала основание предположить о существовании у катода области разделения зарядов аномально больших размеров. Действительно, оценивая толщину й слоя пространственного заряда по соотношению

ири подаикности ионов ц±=10 см2/(с<В), получаем сЫ см.

Приведенную оценку подтверждает численное решение системы уравнений, описыващих структуру катодного елок. Эта система содержит уравнение Пуассона для напряженности электрического поля Ег уравнения для потоков электронов и ионов «Г^., учитывающие их диффузию и дрейф в электрическом поле, уравнения баланса вврягсеы-ннх компонентов плазмы, включающие процессы ионизации и рекомбинации. Расчеты были проведены по методике, предложенной к описанной в [41 с тем отличием, что учитывалось растекание тока. Исходя- из того, что электрод продставляет из себя часть сферы, считалось, что ток растекается по радиальным направлениям. Граничим условие на пиворхности определяется из учета вторичной электронной- вмис-сик, вызываемой ионами Ьу^ СО*. Из-за отсутствие необходимых данных для оценки второго коэффициента Таунсенгг, при расчетах использовались два значения 7=0,1 и п,с?1.

Количественные х от: а о тики плазмы и электрода приведены в

и

таблице.

Таблица.

[С02], см-3 Ш21, см "3 ну)], см"3 0, м/с

3,68-1017 2,52-10,а 5,45'Ю17 2,0

СО* Т , К V» <?расч' МВТ/"2

2090 ' 500 0,15 0,13

На рис. 7 представлены рассчитанные профили концентраций пв и п±> температуры электронов Т , напряженности электрического поля Е и приведенной плотности потока электронов 1=(е«Г г2)/^ при плотности тока на катод Л"0=25 мкА/см2 и концентрации атомов натрия • в потоке плазмы Ыа=1,0.1014см_3. Из рис. 7 видно, что область разделения зарядов занимает размер порядка I см, что соответствует приведенной простой оценке. Температура электронов в катодном слое заметно выше газовой и составляет по порядку величины Ю4 К.

На рис. 8 приведено сравнение рассчитанной ВАХ катодного слоя с экспериментальной для концентрации атомов натрия 1,0»1014см~3. Наблюдается достаточно хорошее совпадение результатов расчета с экспериментальными кривыми. Ори меньших концентрациях согласие хуке ввиду того, что размер слоя становится больше и приближение ра-даально-симметричного растекания тока а плазме уже работает плохо. На рис. 8 также нанесена ВАХ катодного слоя в одномерном приближении.

Экспериментальные измерения профилей потенциала вблизи катода подтвердили наличие слоя объемного заряда с размерами «I см. На рис. 9 представлены измеренные распределения потенциала при концентрации атомов натрия в потоке плазмы Ыа=1,0'1014см~3 при различных плотностях тока на катод. Там же приведены и рассчитанные для данных условий профили потенциала. Наблюдается достаточно хорошее согласив расчета с экспериментом, что указывает на справедливость использованной модели.

' В §5.2 рассматривается воздействие лазерного излучения резонансной частоты на устойчивость несамостоятельного разряда в плазме продуктов сгорания. В данной работе излучение лазера выступало в роли возмущения, единственным результатом которого является локальное повышение концентрации электронов.

Источником резонансного излучения служил импульсный лазер на красителях с лгмювой накачкой РЬ-ЗООО фирмы "Лямбда физике". Ла-

15

Рис. 7.-Распределение параметров плазмы при плотности тока на катод Jq=25 мкА/см2 и концентрации атомов натрия в потоке Na-I,0'I014 см"3

Рио. 8. ВАХ катодного слоя при Н =1,0>10 см : I - расчет с учетом растекания тока для 7=0,1; 2 - 7-0,01; 3 -одномерный расчет (7=0,1); А - эксперимент

Рис. 9. Распределение потенциала в катодном слое при

На=1,0»Ю14см"3: I - Jo=25 шсА/см2, Vk=ISG0 В; 2 - J =40 мкА/см2, V. =3990 В

контракции от концентрации это- кззду импульсом лазера и пера-

ков натрия и электронов в от- ходом в коитрагировагаюе сос-

сутстыш шевнего возмущения (I ) тояние от приложенного напря-

' (2 )'фОВШШИ Порвхода ™ния для На=1,2. Ю1 Лсм73

sep бил настроен в резонанс с оптическим переходом натрия Б89,0 км. Энергия импульса составляла 20 мДж, этого было достаточно для насыщения перехода. Ширина линии генерации 0,1 нм, длительность импульса 0,5 мкс. Излучение фокусировалось линзой (F=I50 мм) как показано на рис. I, диаметр пятна в точке фокусировки 0,3 мм.

На рис. 10 представлен график зависимости напряжения перехода диффузного разряда в контрагированное состояние от концентрации атомов натрия и электронов в отсутствии внешнего возмущения и при инициировании перехода лазерным излучением, сфокусированным на расстоянии 2 мм от катода. Как видно из рис. 10, контракция может возникнуть при напряжении, вдвое меньшем, чем в отсутствии возмущения . При этом снижение напряжения контракции практически линейно связано с расстоянием между катодом и точкой фокусировки и при концентрации атомов натрия Nfl=I,I«IO14см~3 влияние лазера исчезает на расстоянии II мм от катода.

На рис. II представлен график зависимости задержки между импульсом лазера и моментом перехода диффузного разряда в контрагированное состояние от приложенного напряжения. Специальные вондовые измерения показали, что анодное падение в данных условиях отсутствует. Падением напряжения в слое плазмы также можно заведомо пренебречь, так что практически измеряемое напряжение есть падение потенциала в пргосатодном слое. Зависимости задержки от расстояния мевду точкой фокусировки и катодом не наблюдалось.

Предполагаемым механизмом воздействия лазерного излучения на переход диффузного разряда в контрагированное состояние является следующий. В точке фокусировки происходит выравнивание наседанностей уровней 32S и ЗгР натрия, что практически эквивалентно снижению потенциала ионизации на 1,7 эВ. Это приводит к локальному повышению концентрации электронов, которое вызывает импульс тока. (Данное явление при напряжениях, существенно, меньших пробойного, известно как оптогальваника и применяеся для аналитических приложения в химии.) Поскольку время формирования высокслроводящего канала в данных условиях не превышает 1-2 мкс (т.е. времени с момента появления ярко светящейся области вблизи катода до заполнения ею всего разрядного промежутка), что показало специальное фотографирование, то задержку можно интерпретировать как- Бремя развития неустойчивости в прикатодпом слое.

В заключении сформулировага основные результаты настоящей диссертационной работы:

I. Для исследования пр'.'злоктродной области нлагмы продуктов

1Ь

сгорания создан автоматизированный экспериментальный стенд, включающий источник низкотемпературной плазмы, специально сконструированный электрод и средства диагностики, позволяющие определять температуру плазмы, двумя независимыми методами, концентрацию щелочных металлов, концентрацию гидроксила в потоке и в приэлектрод-ной области, проводить зондовые измерения.

2. Проведен детальный кинетический расчет компонентов плазмы продуктов сгорания в химически неравновесной приэлектродной области для различных температур, составов пламени и граничных условий.

3. Разработана методика проведения лазерных флуоресцентных измерений концентрации гидроксила в пограничном слое при наличии сильных градиентов температуры. Для этого рассмотрена модель взаимодействия лазерного излучения с гидроксилом в пламени. Впервые исследована возможность измерения при температурах выше 2000 К. Впервые измерены профили концентрации гидроксила в приэлектродной области для различных типов поверхности и составов пламени.

4. Впервые измерено распределение потенциала в прикатодном слое плазмы продуктов сгорания. Наблюдалась аномально большая толщина слоя разделения зарядов в плазме продуктов сгорания - до 20 мм. Измерены вольт-амперные характеристики прикатодного слоя.

5. Впервые наблюдалась контракция разряда, инициированная излучением резонансной частоты. Обнаружено снижение до 50% напряжения контракции. Воздействие излучения лазера на контракцию разряда наблюдалось на расстояниях до 10 мм между точкой фокусировки и катодом. Наблюдалась,задержка до 150 мкс между импульсом лазера и переходом разряда в контрагированное состояние. Не обнаружено влияния расстояния от точки фокусировки до катода на величину задержки.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах:

1. Каспаров М.Г., Мохов A.B., Нефедов А.П. Концентрация и вращательная температура гидроксила за фронтом пламени смеси пропан-кислород-азот // Химическая физика.-1983.-Т.7.-й 7.-С.989-991.

2. Каспаров М.Г., Мохов A.B., Нефедов А.П. Кинетика образования соединений натрия в плазме продуктов сгорания пропана в воздухе // ТВТ.-1988.-Т.26.-ВЫП.4.-0.625-632.

3. Каспаров М.Г., Мохов A.B., Нефедов А.П. Лазерная флуоресценция гидроксила в пламени пропан-воздух // ТВТ.-1988.-Т.26.-Вып.б.-С.1057-1065.

4. Kaaparov M.G., Hokiiov A.V., Nefedov А.Р. Klnetlka ol toe foruiation of alkall-metal Compounds In the plasma of combuation

producta // Contributed papers / 9-th International symposium on plaama chemistry.- Pugnochiuso, Italy, September 4-B, 1989.-V.l.-P.133-138.

5. Каспаров М.Г., Mqxob A.B., Нефедов А.П. Переход диффузного, несамостоятельного разряда в контрагированное состояние под действием резонансного излучения // Письма в ЖГФ.-1989.-Т.15.-Вш. 19.-С.77-80.

6. Ванин A.A., Каспаров М.Г., Мохов A.B., Нефедов А.П., Усачев А.Д. Автоматизированная система диагностики плазмы продуктов сгорания.-Москва, 1990.-40 е./ Препринт ИВТАН: * 3-286/

7. Авторское свидетельство Д..., заявка * 4602732/25 от 17.10.88 г. Способ определения концентрации молекул в гвзовых средах / Каспаров М.Г., Мохов A.B., Нефедов А.П. МКИ G01 N 21/64; Решение о выдаче авторского свидетельства от 19.01.90 г.

8. Каспаров М.Г. Резонансная флуоресценция гидроксила в химически неравновесном пограничном слое продуктов сгорания.- Москва,1990.- 42 е./ Препринт ИВТАН: * 3-298/

9. Ванин A.A., Каспаров М.Г. Измерение концентрации и вращательной температуры гидроксила в пламенах //Тез. докл./ IV Всесоюзная научно-техническая конференция "Метрологическое обеспечение температурных и теплофизических измерений в области высоких температур".-Харьков, 1990 Г.-СЛ48

ЛИТЕРАТУРА

1. Бенилов М.С., Рогов Б.В., Соколова И.А., Тирский Г.А. Химически неравновесный многокомпонентный пограничный слой плазмы молекулярных газов со щелочной присадкой // ЖГШГО.-1986.-й 5.0.29-40.

2. Бенилов М.С., Васильева И.А., Ковбасюк В.И. и др. Влияние неравновесных химических реакций на распределение концентраций щелочных атомов в пограничном слое плазмы продуктов сгорания // TBT.-ISSS.-T.24.-Í6 3.-0.458-462.

3. Mohov A.V., Nefedov А.Р. baser-induced fluorescence measurements of nonequilibrium processes in near wall combustion plasma // Contr. Papers / 17-th IOPIG.-Budapest, July 1985.-V.2.-P.1111-1113

4. БрошшС.Я., Колобов B.M. Устойчивость диффузной формы разряда в приэлектродных областях МГДГ.// VIII Мездунвр. конф. по МГД-преобразовагат епзрпш. М., I983,-T.I.-C.287-29ü.

5. Кириллов В.В., 'Гчхоцкий A.C., Хернбзрг Р. Исследование