Разработка приборных средств и методов измерения радиоактивных загрязнений и отработавшего ядерного топлива для работ по выводу из эксплуатации ядерных установок тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

На правах рукописи

ВОЛКОВИЧ АНАТОЛИЙ ГРИГОРЬЕВИЧ

РАЗРАБОТКА ПРИБОРНЫХ СРЕДСТВ И МЕТОДОВ ИЗМЕРЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ ЗАГРЯЗНЕНИЙ И ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА ДЛЯ РАБОТ ПО ВЫВОДУ ИЗ ЭКСПЛУАТАЦИИ ЯДЕРНЫХ УСТАНОВОК

Специальность 01.04.01 - Приборы и методы экспериментальной физики

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва-2010

004600830

Работа выполнена в Федеральном государственном учреждении Российский научный центр «Курчатовский институт».

Научный кандидат физико-математических наук, доцент

руководитель: Потапов Виктор Николаевич

Официальные доктор физико-математических наук, профессор оппоненты: Недорезов Владимир Георгиевич

доктор физико-математических наук, профессор Недосеев Сергей Леонидович

Ведущая Государственный Научный Центр Российской

организация: Федерации Троицкий институт инновационных и термоядерных исследований , г. Троицк, Московская область

Защита состоится

2010Г. в

часов на заседании

диссертационного совета Д 0021119.01 Учреждения Российской академии наук Института ядерных исследований РАН по адресу: г. Москва, проспект 60-летия Октября, 7а.

С диссертаций можно ознакомиться в библиотеке Учреждения Российской академии наук Института ядерных исследований РАН

■■¿^у^исО^УТ^-^х^ г.

Автореферат разослан «Ух/

/

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 002.119.01

к. ф.-м. н.,

Б.А. Тулупов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Анализ потребления энергии в мире показывает, что в ближайшие десятилетия глобальное производство энергии может быть увеличено в 2 - 3 раза, поэтому на первое место выходит вопрос о сырьевом ресурсе топлива. Ядерная энергетика способна к расширенному воспроизводству топлива, что обеспечивает ее неисчерпаемыми ресурсами при замкнутости топливного цикла и, по-видимому, приведет к крупномасштабному использованию атомной энергии в будущем. Наращивание ядерных мощностей требует обеспечения ядерной и радиационной безопасности на всех этапах жизненного цикла ядерных установок. Это относится и к конечной стадии жизненного цикла ядерных установок - их выводу из эксплуатации и обращению с радиоактивными отходами, образующими в процессе работы ядерных объектов.

Цель и задачи исследования. Для проведения широкомасштабного обследования загрязненных территорий, повышения эффективности реабилитационных работ на объектах использования атомной энергии, для подготовки к вывозу отработавшего ядерного топлива, при выводе из эксплуатации ядерного реактора и ликвидации, накопленных в процессе его работы, твердых радиоактивных отходов, потребовалась разработка приборов, систем и новых методов измерений. Такие средства и методы должны обеспечить эффективное и безопасное проведение работ по реабилитации, а также сделать обследование загрязненных территорий оперативным, дешевым, т.е. экономически целесообразным. Совершенствование и обновление технологий, используемых при выполнении работ по выводу из эксплуатации ядерного реактора, требует развития новых технических решений с применением более совершенных методов и средств радиационных измерений.

Объект и предмет исследования. РНЦ «Курчатовский институт» является одним из крупнейших научно-исследовательских центров страны, обладающий комплексом ядерно-физических установок. Экспериментальная база РНЦ «Курчатовский институт» состояла из 12 исследовательских установок с реакторами различного типа, 19 критических стендов и других радиационно опасных объектов, включая горячие лаборатории, облучательные установки, временные хранилища ядерного топлива и радиоактивных отходов. В результате многолетней производственной деятельности на его территории накопилось значительное количество радиоактивных отходов, которые направлялись во временные хранилища, расположенные на территории центра. Эти временные хранилища отходов образовались на начальном этапе работ института и по современным меркам они не соответствовали нормам и правилам радиационной безопасности. С развитием Москвы территория института оказалась со всех сторон окруженной жилой застройкой и площадки с размещением хранилищ

оказались расположенными в нескольких десятках метров от жилых домов. В рамках проекта «Реабилитация» в 2002-2007 годах были проведены работы по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов на территории института.

В настоящее время в РНЦ «Курчатовский институт» продолжают эксплуатироваться шесть из двенадцати реакторных установок. Остальные шесть остановлены для вывода из эксплуатации и частично или полностью демонтированы. В рамках работ по Федеральной целевой программе «Обеспечение ядерной и радиационной безопасности России на 2008 год и на период до 2015г.» осуществляется вывод из эксплуатации многоцелевого петлевого материаловедческого реактора МР, одного из наиболее сложных ядерных объектов. Другой важной и актуальной задачей является радиационное обследование объектов топливного цикла. В 2007-2008 гг. специалистами РНЦ «Курчатовский институт» были проведены обследования радиоактивно загрязненных объектов и территория Кирово-Чепецкого химического комбината (КЧХК), на котором осуществлялась переработка уранового сырья. Загрязнение территории и производственных объектов происходило на ранних стадиях отработки технологии переработки гекса- и тетрафторида урана. Радионуклидное загрязнение любого объекта или территории проще всего обнаружить по регистрации гамма-излучения. Трудности обследования объектов и территории КЧХК заключались в том, что их загрязнение было обусловлено, в основном, мелкодиспесной фракцией неравновесного урана. Уран и его ближайшие дочерние радионуклиды (торий и протактиний), находящиеся с ним в равновесии, либо не являются гамма-излучающими, либо выход гамма-квантов на распад у них очень мал. Поэтому в этих ситуациях требуется развитие новых методов и подходов при радиационном обследовании подобных объектов.

Методы исследований. Традиционные методы обследования загрязненных радионуклидами территорий включают в себя три этапа: 1 -отбор проб на местности; 2 - радиохимическое выделение и концентрирование определяемого радионуклида (при необходимости); 3 -спектрометрический анализ образцов и определение активности радионуклида. Такой подход является достаточно трудоемким, требующим длительного времени и дорогостоящим. Наиболее ярким примером этого может быть определение 903г , являющегося р-излучающим радионуклидом, требующим радиохимического выделения из исследуемых образцов. В то же время 903г занимает особое место из-за своей высокой подвижности в водной и почвенных средах. Являясь химическим аналогом стабильного кальция, 903г может через пищевые цепочки попадать в организм человека и накапливаться в костных тканях (903г - остеотропный радионуклид), что делает его достаточно опасным с радиологической точки зрения. Это обстоятельство требует постоянного контроля над содержанием Бг в почве и воде на загрязненных территориях.

Методологический подход. Альтернативой традиционным радиохимическим методам может служить спектрометрический метод определения содержания 908г, основным недостатком которого, как правило, является низкая чувствительность. Однако спектрометрический метод является оперативным и дешевым, что делает его вполне конкурентно способным, если измеряемые уровни активности 903г выше предела его чувствительности. Поэтому разработка спектрометрических методик, обеспечивающих непосредственное измерение удельной активности 90Бг в почве и воде, в том числе в полевых условиях, в присутствии других техногенных у- и р-излучателей (в частности '"Сэ, 60Со и др.), является актуальной задачей.

В процессе развернутых в последние годы на объектах использования атомной энергии реабилитационных работ возникла проблема выявления среди твердых радиоактивных отходов (ТРО) материалов и конструкций, содержащих ОЯТ. При выводе из эксплуатации ядерных реакторов, ликвидации хранилищ с ТРО, в которых хранилось или могло храниться ОЯТ, необходимо проводить контроль и сортировку радиоактивных отходов на предмет наличия в них образцов, содержащих уран. Поскольку ураносодержащие твердые радиоактивные отходы являются, как правило, высокоактивными, то применение радиохимических методов выделения урана крайне затруднительно. Сортировка ТРО с использованием методов спектрометрии, также является непростой задачей, требующей разработки специальных методик, позволяющих определять уран в присутствии высокоактивных продуктов его деления.

При эксплуатации различных ядерных реакторов возникает необходимость определения радиационных характеристик ОЯТ, как в процессе пребывания его в реакторе, так и в процессе хранения после выгрузки. Знание радиационных характеристик ОЯТ, также важно при его транспортировке и утилизации, при радиохимической и металлургической переработке ТВЭЛов. Поскольку ОЯТ представляет собой, как правило, высокоактивный материал, обращение с которым не позволяет проводить какие-либо операции по оценке его характеристик разрушающими методами, перспективным представляется применение спектрометрического метода, относящегося к методам неразрушающего анализа. Основой спектрометрического метода является измерение аппаратурного спектра излучения, как материалов самого ядерного топлива, так и продуктов деления. Для этих целей необходимо использовать спектрометрическую аппаратуру высокого разрешения, т.к. в облученном топливе могут содержаться радионуклиды со сложным спектром излучения, требующие предварительной идентификации для количественной оценки. Однако получение аппаратурного спектра является необходимым, но не достаточным условием для определения характеристик топлива. Как правило, нужна дополнительная информация (значения различных калибровочных констант,

необходимых зависимостей и т.д.), позволяющая по результатам спектрометрических измерений получать количественную оценку основных характеристик облученного топлива (глубины выгорания, времени выдержки, величины обогащения и т.д.). Такая дополнительная информация может быть получена расчетным путем с использованием метода Монте-Карло для условий реальной геометрии спектрометрического измерения. Метод Монте-Карло порой является единственным способом получения дополнительной информации, т.к. создание эквивалентного калибровочного источника либо не представляется возможным, либо не является универсальным в силу постоянно изменяющейся геометрии измерения (изменение формы, размера, структуры источника излучения). Поэтому использование метода Монте-Карло позволяет существенно расширить возможности спектрометрического способа оценки характеристик ОЯТ.

Таким образом можно утверждать, что применение спектрометрического метода в процессах обследования и рекультивации загрязненных радионуклидами территорий и реабилитации объектов использования атомной энергии, в частности при подготовке ОЯТ к утилизации, открывает новые возможности на пути оптимизации указанных процессов.

Положения, выносимые на защиту:

1. Разработка методики определения активности 90Sr в присутствии техногенных радионуклидов l37Cs и б0Со в полевых условиях.

2. Создание переносного бета - радиометра, реализующего методику измерения 90Sr в счетных образцах при измерениях в лабораторных и полевых условиях при проведении реабилитационных работ на объектах использования атомной энергии.

3. Разработка и экспериментальная проверка спектрометрического способа оценки характеристик отработавшего ядерного топлива для идентификации TBC по типу ТВЭЛов, реализуемого с помощью мобильной спектрометрической системы с полупроводниковым детектором.

4. Разработка способа обнаружения урана в твердых радиоактивных отходах основанного на использовании спектрометрических сцинтилляционных детекторов.

Личный вклад в работу, выполненную в соавторстве, состоит в непосредственном участии в разработке методик, проведении экспериментов и расчетов, анализе полученных результатов.

Практическая ценность и полезность работы заключается в следующем:

1. Разработанный бета-радиометр СДБИ для определения характеристик загрязнения 90Sr использовался при выполнении реабилитационных работ по

ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов на территории РНЦ «Курчатовский институт» в 2005-2007 годах в рамках проекта «Реабилитация». С помощью бета-радиометра проводилось систематическое обследование загрязнения почвы, бетонных конструкций хранилищ, измерялась активность 90Sr в воде и аэрозольных фильтрах.

2. В 2007-2008 гг. при обследовании радиоактивного загрязнения объектов и территории Кирово-Чепецкого химического комбината, на котором осуществлялась переработка гекса- и тетрафторида урана, бета-радиометр использовался для определения поверхностной и удельной активности 238U по регистрации бета-излучения равновесного 234шРа.

3. В рамках выполнения работ по Федеральной целевой программе «Обеспечение ядерной и радиационной безопасности России на 2008 год и на период до 2015г.» при выводе из эксплуатации материаловедческого реактора МР, ликвидации хранилищ с ТРО проводился контроль и сортировка радиоактивных отходов на предмет наличия в них образцов, содержащих уран. Сортировка ТРО осуществлялась с помощью специально разработанных методов спектрометрии, позволяющих определять уран в присутствии его высокоактивных продуктов деления.

4. При подготовке к вывозу на переработку в ПО «Маяк» отработавшего ядерного топлива из комплекса исследовательских реакторов и критических стендов (комплекс «Газовый завод») осуществлялась идентификация ОТВС по типу ТВЭЛов разработанным спектрометрическим способом (методом неразрушающего анализа).

Апробация работы. Основные положения диссертационной работы докладывались на следующих конференциях и семинарах: Международная конференция «двадцать лет Чернобыльской катастрофы. Взгляд в будущее» 24-26 апреля 2006, Киев, Украина, Международный ядерный форум, 22-26 сентября 2008 г., Санкт-Петербург, Международная конференция «Безопасность ядерных технологий: Экономика и обращение с источниками ионизирующих излучений. (26 сентября - 30 сентября 2005 г., Санкт-Петербург, Россия, Radioecology&Environmental Radioactivity, 15-20 June 2008, Bergen, Norway,. Международная конференция Waste Management '06, February 26 - March 2, 2006, Tucson, USA, рабочая встреча РНЦ-КИ - КАЭ, Кадараш, Франция, сентябрь 2009, семинар проф. С.М. Зарицкого «Физика ядерных реакторов» 06.11.2009, РНЦ «Курчатовский институт».

Публикации. По теме диссертации опубликовано 9 работ, 3 из них в реферированном журнале.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, списка используемых источников из 67 наименований. Общий объем работы 104 страницы, включая 52 рисунка, 6 таблиц.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении содержится обоснование и актуальность темы диссертационной работы, сформулирована цель и показаны основные направления исследований, приведены сведения, характеризующие научную новизну и практическую значимость работы, приведены основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе описывается разработанный спектрометрический прибор и метод измерения активности радионуклидов90 Э г, используемые при проведении реабилитационных работ.

В процессе выполнения работ по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов, расположенных на территории РНЦ «Курчатовский институт», помимо основных долгоживущих у-излучающих радионуклидов 60Со и '"Се, содержались радионуклиды '"Эг, которые вместе с дочерними радионуклидами 90У являются чистыми Р-излучателями.

Традиционным способом определения 90Бг в этих ситуациях является радиохимический анализ, использующий методы выделения и концентрирования радионуклидов с последующим измерением их активности. Этот подход определения активности 905г является достаточно трудоемким, долговременным и дорогостоящим. Альтернативой методам радиохимии могут служить радиометрические способы определения содержания '"Эг. Недостатком радиометрического метода, как правило, является их низкая чувствительность по сравнению с методами радиохимии. Однако радиометрические способы измерения являются оперативными, дешевыми, что делает их вполне конкурентно способными, если измеряемые уровни активности 905г выше предела их чувствительности.

Проблема определения удельной активности 908г и его равновесного дочернего радионуклида 90У по результатам Р-спектрометрических измерений заключается в выделении полезного сигнала, обусловленного регистрацией Р-частиц Ч0У, на фоне сигнала детектора, связанного с регистрацией у- и Р-излучений ЕРН и техногенных радионуклидов.

Проведение измерений основано на получении двух последовательных аппаратурных спектров спектрометрического детектора - с открытым входным окном и окном, закрытым алюминиевым фильтром. Такая схема измерений позволяет работать при значительном гамма и бета фоне от 60Со, |37Ся и естественных радионуклидов. Их влияние на измерения устраняется специальным выбором рабочей области спектра, сигнал в которой используется для определения активности 90Бг . Положение этой области спектра определялось математическим моделированием и проверялось в модельных экспериментах.

Рис. 1. Схема устройства спектрометрического детектора для регистрации (3-излучения. 1 - корпус детектора; 2 - ФЭУ-56; 3 -сцинтиллятор (полистирол - 3,5x080мм); 4 - оптическая шайба (оргстекло); 5 - светоотражающее тефлоновое покрытие; 6 -отражатель на основе бумажного фильтра (МПИроге ОЭ\УР 304Р<3); 7 - защитная титановая фольга (50мкм).

Для реализации метода измерений был разработан спектрометрический детектор бета излучения (СБДИ). В детекторе используется ФЭУ с большой площадью фотокатода, тонким сцинтиллятором из полистирола и световодом между сцинтиллятором и ФЭУ. Пластиковый сцинтиллятор из-за низкой плотности вещества (-1 г/см3 ) и атомного номера материала имеет низкую эффективность регистрации фонового у-излучения техногенных и естественных радионуклидов. Оптимальные геометрические размеры компонентов определялись моделированием, схема детектора представлена на рис. I.

Калибровка энергетической шкалы спектрометра осуществлялась с помощью у-излучения источника 22Na. Из-за отсутствия процесса фотопоглощения аппаратурный спектр не содержал пиков линий 511 и 1275кэВ, а имел только комптоновские части спектра, соответствующие этим линиям, с положением на энергетической шкале их краев с энергиями 341 и 1062кэВ. Так как детектор имеет энергетическое разрешение не менее 20%, то комптоновские края размыты, но их положение можно определять по точкам перегиба. На рис. 2. показан спектр излучения 2Na, по которому осуществлялась калибровка энергетической шкалы спектрометра.

4000

1 2000 г

с

1000

3000

о Л

—■— аппаратурный спектр 22Иа | I положение точек перегиба -"сглаженный" спектр 22№

0

50

100

150

200

номер канала

Рис. 2. Аппаратурный спектр излучения 22Ка, используемый для калибровки энергетической шкалы спектрометра, и результаты его обработки.

Калибровка чувствительности СДБИ проводится с помощью раствора 905г в воде с известной удельной активностью. Предварительно значения калибровочных констант были рассчитаны по методу Монте-Карло. Значения этих констант (экспериментальные и расчетные) отличались на 10%, что, с учетом точности определения активности калибровочного источника (14%), показывает точность математической модели реального спектрометрического детектора. Чувствительность СДБИ для р-излучения в рабочем энергетическом диапазоне, которая была определена в экспериментах на объемном калибровочном источнике водного раствора 908г (1395±194Бк/л), составила-1,1x10"3 (имп/с)/(Бк/кг)

Для обработки и хранения спектрометрической информации использовался - переносной спектрометр «Колибри». При проведении полевых измерений спектрометрическая информация архивируется с помощью внутренней программы спектрометра «Колибри», а затем передается через последовательный канал связи 118-232 в персональный компьютер (ПК) для дальнейшей обработки. При проведении лабораторных измерений обеспечение режима обслуживания спектрометра «Колибри» производится по последовательному интерфейсу (1*3-232) персональным

компьютером, в котором с помощью специальной управляющей программы осуществляется реализация части сервисных функций спектрометра. В частности, осуществляется процедура накопления спектров, их архивация и Т.д.

омер канала

Рис. 3. Аппаратурные спектры у- и (3-излучений, полученные при измерении дна хранилища №6. Основное измерение (ш) - без фильтра, дополнительное ((1) - с фильтром (А1 - Змм). Разностный спектр (ш-с1) -спектр р-излучения 90Зг(90У)

Величина минимальной измеряемой активности (МИА) стронция предложенным методом составляет не менее бОБк/кг в отсутствии других техногенных радионуклидов и ~75 Бк/кг при наличии в почве только радионуклидов с удельной активностью до 100кБк/кг. Присутствие радионуклидов 60Со большой активности в почве (что является редким, но возможным событием) приводит к изменению значения МИА примерно в 2 раза и составляет ~160Бк/кг. Для случая измерения в лабораторных условиях общей активности тонких проб (при отсутствии самопоглощения в ней (З-частиц) значение МИА составляет величину не менее 0,5 Бк. Для оценки вклада бета-излучения ЕНР в основной спектр используется корреляционная зависимость гамма-излучения ЕРН дополнительного спектра (измеренным с тонким алюминиевым фильтром, задерживающим бета-частицы).

Спектрометр применялся в лабораторных условиях для измерения общей активности "Бг исследуемых образцов, в полевых условиях для измерения профилей загрязнения почвы по глубине в поймах рек, измерения

загрязнения грунта после выгрузки хранилищ радиоактивных отходов. Характерные спектры, получаемые при измерении загрязненной почвы приведены на рис. 3

А3г(г), кБк/кг О 50 100 150 200 250

Рис. 4 Распределения удельной активности 903г по глубине в точке ландшафтного профиля измерений (р-н Метлино)

В полевых условиях проводились измерения удельной активности почвы пойменных участков реки Течи. В точках измерений (расположенных на ландшафтных профилях) создавались скважины, из которых извлекался почвенный керн. Измеренные активности слоев керна давали информацию о распределении стронция по глубине почвы. На рис. 4 приведены данные о распределении удельной активности '"Бг по глубине в одной из ландшафтных точек в районе Метлино (санитарно-защитная зона ПО «Маяк»),

На начальной стадии отработки технологии по переработке гекса- и тетрафторида урана на Кирово-Чепецком химическом комбинате (КЧХК) часть технологического оборудования и его территории были загрязнены мелкодисперсной фракцией неравновесного 238и. С помощью разработанного спектрометра на этом комбинате были проведены обследования части его территории для определения активности 238и по данным спектрометрических измерений дочерних продуктов распада, а именно 234тРа. За короткий промежуток времени (3-^4 месяца) радионуклиды 238и приходят в равновесие с дочерними продуктами распада 234ТЬ и 234шРа. Последний из них 234тРа по своим характеристикам, как р - излучатель, практически полностью идентичен 90У, который находится в равновесии со 908Г.

Вторая глава посвящена разработке способа оценки характеристик облученного ядерного топлива (ОЯТ) спектрометрическим методом, который

относится к методам неразрушающего анализа.

ОЯТ представляет собой, как правило, высокоактивный материал, обращение с которым порой не позволяет проводить какие-либо операции по оценке его характеристик разрушающим способом. Основой такого спектрометрического способа является измерение аппаратурного спектра излучения как материалов самого ядерного топлива, так и продуктов деления.

Основой такого спектрометрического способа является измерение аппаратурного спектра излучения как материалов самого ядерного топлива, так и продуктов деления. Однако получение аппаратурного спектра является необходимым, но не достаточным условием для определения характеристик топлива. Как правило, в этих случаях нужна дополнительная информация, позволяющая по результатам спектрометрических измерений получать количественную оценку основных характеристик облученного топлива. Такая дополнительная информация (значения различных калибровочных констант, необходимых зависимостей и т.п.) может быть получена расчетным путем с использованием метода Монте-Карло для условий реальной геометрии эксперимента (спектрометрического измерения).

На примере решения ряда конкретных задач, показаны возможности такого подхода определения характеристик ОЯТ. Типичными задачами такого рода являются задачи оценки глубины выгорания топлива, времени выдержки, величины обогащения и ряд других.

В качестве количественной меры выгорания топлива может быть использовано образование продуктов деления. Интенсивность у-излучения определенного продукта деления зависит от числа делений тяжелых ядер, что может являться косвенной характеристикой величины выгорания. Такой подход возможен, если выполняются следующие условия:

1. Продукт деления должен иметь равные выходы на деление основных делящихся изотопов урана и плутония.

2. Сечение захвата нейтронов продуктом деления должно быть достаточно малым, чтобы количество исследуемого продукта деления было обусловлено только делением тяжелого элемента, а не вторичными реакциями захвата нейтронов.

3. Период распада продукта деления должен быть длительным по сравнению со временем облучения топлива, чтобы количество образованного продукта деления было приблизительно пропорционально числу делений.

4. Гамма - кванты продуктов деления должны обладать относительно высокой энергией, чтобы они могли покидать топливный образец.

В большей степени этим требованиям удовлетворяют ядра изотопа '"Се, т.к. выходы на деление 235и и 239Ри для них примерно одинаковы ^и235=6,22%, Ури239=6,69%), энергия у- квантов достаточно высока (~662кэВ), а период полураспада составляет 30,2 года.

Количество продукта деления 137Св может быть определено по результатам спектрометрических измерений, т.е. по скорости счета Па в пике полного поглощения линии 662 кэВ по формуле:

Моа = ■ ехр(Л• /„) = ■ ехр (Л • К) = ехр(Л • О Здесь

Ск • ш 2 * Я

1п 2

Я — ——- - постоянная распада '"Сэ. - время выдержки образца ОЯТ ^1/2

после облучения.

По количеству атомов цезия и значению их выхода на деление можно оценивать массу продуктов деления:

■ 235

= —1—- г],

У-ЫА

где - число Авогадро, У = 0,0622 - выход 137Св на деление 235и, а

значит и величину выгорания: { \

mF \Muj

х100%^-235-еХр(Д-°хЮ0%. Ск ■ Ä-Y■ NA ■ Mv

Наиболее важной с практической точки зрения оказалась задача по идентификации типов ТВЭЛов отработавшего ядерного топлива. При подготовке к вывозу на переработку отработавшего ядерного топлива с территории комплекса исследовательских реакторов и критических стендов РНЦ «Курчатовский институт» возникла необходимость идентификации отработавших тепловыделяющих сборок (TBC) исследовательских реакторов ВВР-2 и ОР. При эксплуатации этих реакторов использовались TBC с ТВЭЛами двух типов С-36 и ЭК-10, которые находились в бассейне выдержки более 25 лет. По внешнему виду отработавших TBC и ТВЭЛов определить тип ТВЭЛов в конкретной сборке не представлялось возможным, т.к. TBC и ТВЭЛы не имели никакой маркировки. В то же время требования отраслевого стандарта исключали возможность смешанной загрузки

отработавших TBC с ТВЭЛами разного типа в одну транспортную упаковку. По этой причине для идентификации TBC по типу ТВЭЛов были разработаны две методики идентификации ТВЭЛов.

Одна из методик основана на разнице веса ТВЭЛов, однако процедура взвешивания не всегда реализуема, так как из некоторых отработавших TBC твэлы не извлекаются. Это может быть связано как с разбуханием алюминиевой оболочки ТВЭЛов при их облучении, так и с длительностью их хранения. Кроме того, из-за конструктивных особенностей TBC их алюминиевые каркасы не всегда имеют одинаковый вес, поэтому процедура взвешивания сборки может не дать достоверного результата.

Вторая методика основана на анализе спектральных характеристик облученного топлива ТВЭЛов и относится к методам неразрушающего анализа. Применение такой методики целесообразно, поскольку отработавшее ядерное топливо является высокоактивным материалом, т.к. активность некоторых отработавших TBC превышает 2,6х1012 Бк (~70 Ки) по ,37Cs.

Номер капала

Рис. 5 Спектр излучения ОЯТ, полученный с помощью спектрометрической системы ISO-CART с полупроводниковым германиевым детектором. В нижней части показаны пики характеристического излучения урана.

Разработанная методика предполагает спектрометрические измерения на аппаратуре высокого разрешения и последующий анализ характеристического излучения облученного топлива и продуктов деления. Типичный аппаратурный спектр излучения TBC показан на рис.5.

Возбуждение линий характеристического излучения облученного топлива происходит за счет процесса фотопоглощения атомами урана собственного излучения продуктов деления - l37Cs. Собственное излучение 137Cs при спектрометрических измерениях облученного топлива можно легко контролировать по скорости счета в пике полного поглощения с энергией 661,6 кэВ гак же, как и характеристическое излучение урана.

Отношение скоростей счета в пиках полного поглощения 137Cs и характеристического излучения урана не будет зависеть от интенсивности излучения продуктов деления, а будет определяться только количеством урана в образце, а значит, его глубиной выгорания V и типом ТВЭЛа. Для каждого типа ТВЭЛа это отношение определяется своей идентификационной

функцией: ft (v) = Ка , где ПКа и nCs- скорости счета в пиках ПС

характеристического излучения K-слоя атомов урана и собственного излучения l37Cs ТВЭЛа г'-го типа. Типичные результаты идентификации типа ТВЭЛов показаны на рис.6, где приведены рассчитанные соответствующие идентификационные функции и экспериментальные данные, полученные по результатам спектрометрических измерений ТВЭЛов и сборок. Поскольку TBC содержит несколько ТВЭЛов, характеристическое излучение урана возбуждается не только собственным излучением l37Cs измеряемого ТВЭЛа, но и излучением соседних ТВЭЛов. В работе дана оценка влияния излучения соседних ТВЭЛов сборки и указан способ его учета.

Рис.6 Идентификационные функции для ТВЭЛов С-36 (—) и ЭК-10(-----)

для линии характеристического излучения 98,4 кэВ и экспериментальные данные, полученные по результатам спектрометрических измерений ТВЭЛов и TBC с ТВЭЛами С-36, ЭК-10

Третья глава посвящена разработке способа индикации облученного ядерного топлива.

При выводе из эксплуатации ядерных реакторов, ликвидации хранилищ с ТРО, в которых хранилось или могло храниться ОЯТ, необходимо проводить контроль и сортировку радиоактивных отходов на предмет наличия в них компонентов, содержащих уран. Наиболее просто эта задача может быть решена путем использования переносных спектрометрических приборов со сцинтилляционными детекторами. Однако такие мобильные приборы имеют и свои недостатки, одним из которых является невысокое энергетическое разрешение сцинтилляционных детекторов.

Чтобы использовать сцинтилляционные детекторы для обнаружения урана в ТРО по его характеристическому излучению, необходимо разработать способ, позволяющую выделять полезный сигнал (линии характеристического излучения урана) в области низких энергий (Е~100кэВ). Трудности выделения полезного сигнала в низкоэнергетической области заключаются во влиянии мягкого рассеянного излучения, которое создает в аппаратурном спектре большую подложку, на фоне которой регистрируется излучение характеристических линий урана. Помимо того, что фоновая подложка является большой, она еще имеет наклонный характер, что искажает форму пиков линий характеристического излучения урана, визуально определить которые становится трудно или невозможно.

Энергия, кэВ

Рис. 7. Результаты измерения образца ТРО, содержащего уран. Разностный спектр изображен увеличенным в 7 раз. Областью серого цвета выделены пики характеристического излучения урана.

Суть предлагаемой методики заключается в определении фоновой подложки и ее вычитании из аппаратурного спектра. Способ выделения фоновой подложки основан на использовании дополнительного измерения с тонким фильтром. Использование тонкого фильтра обусловлено тем, что он незначительно искажает форму спектра вблизи области интереса. Так как область интереса находится в низкоэнергетической части спектра, то даже тонкий фильтр заметным образом ослабляет падающее на детектор излучение. На рис.7 приведены два аппаратурных спектра, полученные при регистрации излучения с фильтром (кривая 2) и без (кривая 1). Форма спектров с фильтром и без по форме близка друг другу, но по абсолютной величине они заметно отличаются. Скорректировать эту разницу нужно по некоторой энергетической области, расположенной вблизи области интереса. Этот энергетический интервал на рис.7 отмечен заштрихованной областью.

Для реализации описанной выше методики обнаружения урана использовались два типа детекторов. В первой схеме измерения использовался детектор, имеющий свинцовый коллиматор и защиту сферической формы (см. рис. 8).

Рис. 8. Условная схема измерений с коллимированным детектором, созданным на основе сцинтилляционного кристалла Сз1(Т1) (1) и кремниевого твердотельного фотоумножителя. 2 - свинцовая защита и коллиматор детектора, 3 - латунная вставка, 4 - образец ТРО, 5 - кадмиевый фильтр.

В качестве спектрометрического детектора излучения применялся сцинтилляционный детектор на основе кристалла Сз1(Т1) размером 03x4 мм и кремниевого твердотельного фотоумножителя с фоточувствительной площадью 1x1мм2. Внутренняя поверхность коллиматора и защиты имела латунное покрытие, предохраняющее детектор от характеристического излучения свинца, которое возникает в нем при облучении исследуемым образцом. В качестве фильтра использовалась кадмиевая пластина толщиной 4,5 мм. Такой компактный спектрометрический детектор позволял проводить

\

4

1

5

3

измерения в полях с высоким уровнем мощности дозы (~ до 20 Р/ч (0,2 Зв/ч)). Как правило, такой детектор располагался на расстояниях 6 - 20 м от объекта исследования.

Во втором варианте (рис. 9) в качестве сцинтилляционного детектора применялся детектор на основе кристалла ЬОЭО и ФЭУ-85. Кристаллы 1Лг80 (Ьи2хС(12.2х8Ю5 ) являются быстрыми сцинтилляторами (постоянная времени высвечивания т^ =40 не), имеют высокую плотность (р=6,Зг/см3) и

достаточно высокий световой выход (Ьу я 15000 -ь 25000 фотонов/МэВ).

Рис. 9. Схема измерения ТРО спектрометрическим детектором на основе кристалла 1X380 и ФЭУ. 1 - кристалл ЬОЭО размером 015x5 мм, 2 - ФЭУ-85, 3 - кадмиевый фильтр, 4 - образец ТРО, 5 - кадмиевый защитный кожух.

Эти характеристики кристалла обеспечивают детектору высокую загрузку, что является важным моментом для измерений ТРО, и хорошее энергетическое разрешение, позволяющее реализовать описанную выше методику. Детектор, для снижения загрузки, также имел внешнюю защиту в виде свинцового цилиндра и кадмиевый кожух, защищающий детектор от характеристического излучения свинца.

Такой способ обнаружения облученного ядерного топлива использовался при выполнении работ по выводу из эксплуатации материаловедческого реактора РНЦ «Курчатовский институт». При извлечении ТРО из хранилища РФТ проводились измерения спектров каждого образца на предмет наличия в нем урана. Первоначально обследование проводилось с помощью детектора первой схемы измерения, т.е. коллимированного сцинтилляционного детектора на основе кристалла Сб1(Т1) (рис. 10а). Затем измерения были продолжены с помощью детектора со сцинтиллятором ЬввО (рис.106), имеющим лучшее энергетическое разрешение.

5

3

а)

б)

Рис. 10. Внешний вид спектрометрических детекторов, созданных на основе сцинтиллятора Сз1(Т1) и твердотельного ФЭУ с защитой сферической формы (а) и сцинтиллятора ЬвЭО и ФЭУ-85 с цилиндрической защитой (б). Защита детекторов имеет внутреннюю латунную или кадмиевую вставку для поглощения характеристического излучения свинца

Были сформулированы три критерия (признака), по которым осуществлялось обнаружение урана в ТРО указанным способом. Если эти признаки (или некоторые из них) не выполнялись, то объект контроля подвергался дополнительной проверке, осуществляемой с помощью спектрометрической системы высокого разрешения, т.е. с полупроводниковым детектором. Эта процедура является более рутинной и менее оперативной и производительной, но осуществлялась она для меньшего числа контролируемых образцов. На рис. 7 приведены типичные результаты измерений детектором с кристаллом 1Х}ЭО контролируемого образца.

В этой главе также рассмотрены вопросы перспективы развития метода индикации путем разработки новых средств детектирования с улучшенными характеристиками. Для этих целей был испытан детектор, созданный на основе кристалла ЬаВг3 размером (025x4) мм. Сцинтилляционный блок был изготовлен и упакован в Институте физики твердого тела РАН (г. Черноголовка, Московская обл.)). В качестве фотоприемника для такого сцинтиллятора использовались ФЭУ-85 и ФЭУ-184. Сцинтилляторы ЬаВг3 обладают самым высоким световым выходом, величина которого варьируется от 50х103 до 65х103 фотонов/МэВ. Длина волны, на которую приходится максимум эмиссионной характеристики сцинтиллятора, равна 380 нм, а постоянная времени высвечивания равна 16 не.

Энергетическое разрешение детектора по линии 662 кэВ составило 3,5 %. Очевидно, что детекторы такого типа можно использовать и для обнаружения урана при извлечении радиоактивных отходов из хранилищ

РФТ, СУЗ, камеры резки и т.п. Пробное измерение спектра контролируемого образца, для которого заведомо было известно о содержании в нем урана, было произведено детектором со сцинтиллятором ЬаВгз (025х4) мм и ФЭУ-184. Аппаратурный спектр излучения контролируемого образца показан на рис. И. При этих измерениях детектор не имел защитного кожуха, предохраняющего детектор от характеристического излучения свинца, который использовался в качестве коллиматора и защиты от боковой подсветки рассеянного излучения. Несмотря на это, линии характеристического излучения свинца и урана хорошо разделяются уже на стадии получения основного спектра (без кадмиевого фильтра).

160 140 120

0 100

1 80

2 60

40 20 0

О 200 400 600 800

Энергия, кэВ

Рис. 11. Результаты измерения образца ТРО, содержащего уран, детектором ЬаВг3. Разностный спектр изображен квадратными символами, а серой заштрихованной областью выделены пики характеристического излучения урана.

Использование фильтра при измерении дополнительного спектра и получение разностного спектра усиливает эффект выделения пиков характеристического излучения урана, что повышает чувствительность метода и делает его вполне конкурентным с методом прямых измерений с помощью спектрометрической аппаратуры высокого разрешения с использованием полупроводникового детектора

В заключении сформулированы основные результаты диссертационной работы.

Основные результаты и выводы по диссертационной работе сводятся к следующему:

В результате выполненных экспериментальных и теоретических исследований были получены следующие результаты:

1. Разработана методика измерения удельной активности 90Sr в почве, как в лабораторных, так и в полевых условиях, с использованием спектрометрических измерений фотонного и бета- излучений.

2. Создан прототип бета-радиометра со сцинтилляционным блоком детектирования СДБИ для реализации разработанной методики измерений. Показано, что наличие гамма- и бета-излучающих техногенных и естественных радионуклидов ограничивает минимально измеряемую удельную активность 90Sr и ее значение составляет не менее 60 Бк/кг. Установлено, что для тонких проб (например, фильтров) при определении общей активности 90Sr значение минимально измеряемой активности составляет не менее 0,5Бк.

3. Разработана методика определения типа ТВЭЛов в облученных тепловыделяющих сборках, основанная на использовании спектрометрических систем высокого разрешения.

4. Разработана методика обнаружения урана в ТРО основанная на регистрации характеристического излучения сцинтилляционным детектором, позволяющая выделять полезный сигнал (линии характеристического излучения урана) в области низких энергий (Е « 100 кэВ). Сформулированы критерии наличия урана в исследуемых образцах, позволяющие с высокой степенью достоверности выявлять наличие в РАО урансодержащих материалов.

Основные результаты диссертационной работы представлены в следующих публикациях:

1. У. N. Potapov, A. G. Volkovich, О. P. Ivanov, V. Е. Stepanov, S. V. Smirnov, V. G. Volkov. Development of Portable Beta Spectrometer for Sr-90 Activity Measurements in Field Conditions and Its Application in Rehabilitation Activities at RRC Kurchatov Institute. In Proc. of WM'06 Conference, February 26 - March 2, 2006, Tucson, AZ, USA.

2. Волков В.Г., Семенов С.Г., Зверков Ю.А. и др. Исследование и разработка полевого метода измерений удельной активности Sr-90 и изготовление опытного образца спектрометра для проведения измерений. Отчет РНЦ «Курчатовский институт», инв. №240-11/80,2005.

3. Штромбах Я.И., Зверков Ю.А., Иванов О.П. и др. Разработка и опытно-экспериментальная проверка технологий, оборудования, средств измерений, контроля для проведения радиационного обследования и

4. Штромбах Я.И., Семенов С.Г., Чесноков A.B. и др. Исследование изотопного состава загрязнения конструкций ХОЯТ и прилегающей территории после удаления некондиционного топлива на примере одного из хранилищ объекта «Газовый завод». Отчет РНЦ «Курчатовский институт», инв. № 240-18/60, декабрь 2007.

5. Волков В.Г., Зверков Ю.А., Волкович А.Г. и др. Радиационное обследование радиоактивно загрязненных объектов и территорий Кирово-Чепецкого химического комбината. Сборник докладов Ш Международного ядерного форума, 22-26 сентября 2008 г., Санкт-Петербург, стр. 62-69

6. Зверков Ю.А., Волков В.Г., Волкович А.Г., Радиационное обследование радиоактивно загрязненных объектов и территорий Кирово-Чепецкого химического комбината, Тематический сборник «Ядерная и радиационная безопасность России», вып. 4, часть 3, Москва, 2008, стр. 17-36.

7. Волков В.Г., Волкович А.Г., Иванов О.П., Потапов В.Н. и др. Радиационное обследование радиоактивных объектов Кирово-Чепецкого химического комбината. Атомная энергия, т. 107, вып. 2, август 2009, с. 75-81.

8. Волков В.Г., Волкович А.Г., Данилович A.C., Дроздов A.A., Зверков Ю.А., Евстигнеев В.П., Музрукова В.Д., Потапов В.Н., Семенов С.Г., Романов В.И., Шиша А.Д., Подготовка и вывоз на переработку отработавшего ядерного топлива ВВР-2 и ОР РНЦ «Курчатовский институт», Атомная энергия, т. 106, вып. 4, апрель 2009, стр. 201-209.

9. Потапов В.Н., Волкович А.Г., Симирский Ю.Н. Спектрометрический способ оценки характеристик отработавшего ядерного топлива. -Атомная энергия, 2009, т. 106, вып. 5, с. 273-277.

ПЕРЕЧЕНЬ УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность темы

Цель и задачи исследования

Объект и предмет исследования

Методы исследований

Методологический подход

Положения, выносимые на защиту

Личный вклад

Практическая ценность и полезность работы

Апробация работы

Публикации

Структура и объем диссертации

ГЛАВА I. РАЗРАБОТКА СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКОГО ПРИБОРА И 13 МЕТОДИКИ ИЗМЕРЕНИЯ АКТИВНОСТИ РАДИОНУКЛИДОВ 908г ПРИ ПРОВЕДЕНИИ РЕАБИЛИТАЦИОННЫХ РАБОТ ПО ЛИКВИДАЦИИ ВРЕМЕННЫХ ХРАНИЛИЩ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ.

1.1 Спектрометрическая методика определения активности 908г в почве при наличии радионуклидов Сб в полевых и лабораторных условиях

1.2 Учет влияния излучения 60Со при измерениях активности 23 908г

1.3 Приборное обеспечение для спектрометрического измерения 30 активности 908г

1.4 Использование прибора в лабораторных условиях для 35 измерения общей активности 908г исследуемых образцов

1.5 Примеры и результаты измерений 908г в лабораторных и полевых условиях

ГЛАВА II. ОЦЕНКА ХАРАКТЕРИСТИК ОБЛУЧЕННОГО 45 ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИМ МЕТОДОМ

2.1 Схемы спектрометрических измерений образцов ОЯТ и 46 отработавших TBC

2.2 Спектрометрический метод оценки характеристик ОЯТ по 48 излучению продуктов деления

2.3 Примеры использования спектрометрического метода 59 оценки характеристик ОЯТ

2.3.1 Образец ОЯТ из камеры резки

2.3.2 Образцы ОЯТ с объекта «Ромашка»

2.3.3 Облученные тепловыделяющие сборки объекта «Газовый 67 завод»

ГЛАВА III. РАЗРАБОТКА ПРИБОРА И МЕТОДА ИНДИКАЦИИ 78 ДЕЛЯЩИХСЯ МАТЕРИАЛОВ В ХРАНИЛИЩАХ ПРИ ПРОВЕДЕНИИ РАБОТ ПО ВЫВОДУ ИЗ ЭКСПЛУАТАЦИИ ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРОВ.

3.1 Основы метода индикации облученного ядерного топлива

3.2 Детекторное обеспечение метода индикации облученных 85 ядерных материалов

3.3 Результаты применения спектрометрической прибора 88 методики при выполнении работ по извлечению и транспортировке ТРО из камеры РФТ.

3.4 Перспективы развития метода индикации путем разработки 92 новых средств детектирования

Актуальность темы Анализ потребления энергии в мире показывает, что в ближайшие десятилетия глобальное производство энергии может быть увеличено в 2 - 3 раза, поэтому на первое место выходит вопрос о сырьевом ресурсе топлива. Ядерная энергетика способна к расширенному воспроизводству топлива, что обеспечивает ее неисчерпаемыми ресурсами при замкнутости топливного цикла и, по-видимому, приведет к крупномасштабному использованию атомной энергии в будущем. Наращивание ядерных мощностей требует обеспечения ядерной и радиационной безопасности на всех этапах жизненного цикла ядерных установок. Это относится и к конечной стадии жизненного цикла ядерных установок - их выводу из эксплуатации и обращению с радиоактивными отходами, образующими в процессе работы ядерных объектов.

Цель и задачи исследования. Для проведения широкомасштабного обследования загрязненных территорий, повышения эффективности реабилитационных работ на объектах использования атомной энергии, для подготовки к вывозу отработавшего ядерного топлива, при выводе из эксплуатации ядерного реактора и ликвидации, накопленных в процессе его работы, твердых радиоактивных отходов потребовалась разработка приборов, систем и новых методов измерений. Такие средства и методы должны обеспечить эффективное и безопасное проведение работ по реабилитации, а также сделать обследование загрязненных территорий оперативным, дешевым, т.е. экономически целесообразным. Совершенствование и обновление технологий, используемых при выполнении работ по выводу из эксплуатации ядерного реактора, требует развития новых технических решений с применением более совершенных методов и средств радиационных измерений.

Объект и предмет исследования. РНЦ «Курчатовский институт» является одним из крупнейших научно-исследовательских центров страны, обладающий комплексом ядерно-физических установок. Экспериментальная база РНЦ «Курчатовский институт» состояла из 12 исследовательских установок с реакторами различного типа, 19 критических стендов и других радиационно опасных объектов, включая горячие лаборатории, облучательные установки, временные хранилища ядерного топлива и радиоактивных отходов. В результате многолетней производственной деятельности на его территории накопилось значительное количество радиоактивных отходов, которые направлялись во временные хранилища, расположенные на территории центра. Эти временные хранилища отходов образовались на начальном этапе работ института и по современным меркам они не соответствовали нормам и правилам радиационной безопасности. С развитием Москвы территория института оказалась со всех сторон окруженной жилой застройкой и площадки с размещением хранилищ оказались расположенными в нескольких десятках метров от жилых домов. В рамках проекта «Реабилитация» в 2002-2007 годах были проведены работы по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов на территории института.

В настоящее время в РНЦ «Курчатовский институт» продолжают эксплуатироваться шесть из двенадцати реакторных установок. Остальные шесть остановлены для вывода из эксплуатации и частично или полностью демонтированы. В рамках работ по Федеральной целевой программе «Обеспечение ядерной и радиационной безопасности России на 2008 год и на период до 2015г.» осуществляется вывод из эксплуатации многоцелевого петлевого материаловедческого реактора МР, одного из наиболее сложных ядерных объектов. Другой важной и актуальной задачей является радиационное обследование объектов топливного цикла. В 2007-2008 гг. специалистами РНЦ «Курчатовский институт» были проведены обследования радиоактивно загрязненных объектов и территории Кирово-Чепецкого химического комбината (КЧХК), на котором осуществлялась переработка уранового сырья. Загрязнение территории и производственных объектов происходило на ранних стадиях отработки технологии переработки гекса- и тетрафторида урана. Радионуклидное загрязнение любого объекта или территории проще всего обнаружить по регистрации гамма-излучения. Трудности обследования объектов и территории КЧХК заключались в том, что их загрязнение было обусловлено, в основном, мелкодисперсной фракцией неравновесного урана. Уран и его ближайшие дочерние радионуклиды (торий и протактиний), находящиеся с ним в равновесии, либо не являются гамма-излучающими, либо выход гамма-квантов на распад у них очень мал. Поэтому в этих ситуациях требуется развитие новых методов и подходов при радиационном обследовании подобных объектов.

Методы исследований. Традиционные методы обследования загрязненных радионуклидами территорий включают в себя три этапа: 1 -отбор проб на местности; 2 — радиохимическое выделение и концентрирование определяемого радионуклида (при необходимости); 3 - спектрометрический анализ образцов и определение активности радионуклида. Такой подход является достаточно трудоемким, требующим длительного времени и дорогостоящим. Наиболее ярким примером этого может быть определение 908г , являющегося Р-излучающим радионуклидом, требующим радиохимического выделения из исследуемых образцов. В то же время 908г занимает особое место из-за своей высокой подвижности в водной и почвенных средах. Являясь химическим аналогом стабильного кальция, 908г может через пищевые цепочки попадать в организм человека и накапливаться в костных тканях (908г -остеотропный радионуклид), что делает его достаточно опасным с радиологической точки зрения. Это обстоятельство требует постоянного контроля над содержанием 908г в почве и воде на загрязненных территориях.

Методологический подход. Альтернативой традиционным радиохимическим методам может служить спектрометрический метод определения содержания 908г, основным недостатком которого, как правило, является низкая чувствительность. Однако спектрометрический метод является оперативным и дешевым, что делает его вполне конкурентно способным, если измеряемые уровни активности 908г выше предела его чувствительности. Поэтому разработка спектрометрических методик, обеспечивающих непосредственное измерение удельной активности 908г в почве и воде, в том числе в полевых условиях, в присутствии других техногенных у- и Р-излучателей (в частности 137Сз, 60Со и др.), является актуальной задачей.

В процессе развернутых в последние годы на объектах использования атомной энергии реабилитационных работ возникла проблема выявления среди твердых радиоактивных отходов (ТРО) материалов и конструкций, содержащих ОЯТ. При выводе из эксплуатации ядерных реакторов, ликвидации хранилищ с ТРО, в которых хранилось или могло храниться ОЯТ, необходимо проводить контроль и сортировку радиоактивных отходов на предмет наличия в них образцов, содержащих уран. Поскольку ураносодержащие твердые радиоактивные отходы являются, как правило, высокоактивными, то применение радиохимических методов выделения урана крайне затруднительно. Сортировка ТРО с использованием методов спектрометрии также является непростой задачей, требующей разработки специальных методик, позволяющих определять уран в присутствии высокоактивных продуктов его деления.

При эксплуатации различных ядерных реакторов возникает необходимость определения радиационных характеристик ОЯТ, как в процессе пребывания его в реакторе, так и в процессе хранения после выгрузки. Знание радиационных характеристик ОЯТ, также важно при его транспортировке и утилизации, при радиохимической и металлургической переработке ТВЭЛов. Поскольку ОЯТ представляет собой, как правило, высокоактивный материал, обращение с которым не позволяет проводить какие-либо операции по оценке его характеристик разрушающими методами, перспективным представляется применение спектрометрического метода, относящегося к методам неразрутающего анализа. Основой спектрометрического метода является измерение аппаратурного спектра излучения, как материалов самого ядерного топлива, так и продуктов деления. Для этих целей необходимо использовать спектрометрическую аппаратуру высокого разрешения, т.к. в облученном топливе могут содержаться радионуклиды со сложным спектром излучения, требующие предварительной идентификации для количественной оценки. Однако получение аппаратурного спектра является необходимым, но не достаточным условием для определения характеристик топлива. Как правило, нужна дополнительная информация (значения различных калибровочных констант, необходимых зависимостей и т.д.), позволяющая по результатам спектрометрических измерений получать количественную оценку основных характеристик облученного топлива (глубины выгорания, времени выдержки, величины обогащения и т.д.). Такая дополнительная информация может быть получена расчетным путем с использованием метода Монте-Карло для условий реальной геометрии спектрометрического измерения. Метод Монте-Карло порой является единственным способом получения дополнительной информации, т.к. создание эквивалентного калибровочного источника либо не представляется возможным, либо не является универсальным в силу постоянно изменяющейся геометрии измерения (изменение формы, размера, структуры источника излучения). Поэтому использование метода Монте-Карло позволяет существенно расширить возможности спектрометрического способа оценки характеристик ОЯТ.

Таким образом можно утверждать, что применение спектрометрического метода в процессах обследования и рекультивации загрязненных радионуклидами территорий и реабилитации объектов использования атомной энергии, в частности при подготовке ОЯТ к утилизации, открывает новые возможности на пути оптимизации указанных процессов.

Положения, выносимые на защиту:

1. Разработка методики определения активности 908г в присутствии

137 60 техногенных радионуклидов Сб и Со в полевых условиях.

2. Создание переносного бета - радиометра, реализующего методику измерения 908г в счетных образцах при измерениях в лабораторных и полевых условиях при проведении реабилитационных работ на объектах использования атомной энергии.

3. Разработка спектрометрического способа оценки характеристик отработавшего ядерного топлива для идентификации TBC по типу ТВЭЛов, реализуемого с помощью мобильной спектрометрической системы с полупроводниковым детектором.

4. Разработка способа обнаружения урана в твердых радиоактивных отходах, основанного на использовании спектрометрических сцинтилляционных детекторов.

Личный вклад. Автор принимал непосредственное участие в разработке и создании радиометрического прибора для определения характеристик загрязнения 90Sr почвы, воды, аэрозольных фильтров, измерений в полевых условиях, участвовал в разработке методики измерений. Принимал участие в создании аппаратных средств и разработке методов калибровки и их проведении, в осуществлении лабораторных испытаний, верификации и тестировании, как методов, так и самих приборных средств.

Автор участвовал в проведении реабилитационных работ по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов, осуществлял радиометрическую съемку загрязненных территорий и объектов с радиоактивными отходами, проводил обследование радиационных объектов КЧХК, выполнял радиометрические и спектрометрические измерения при выполнении первого этапа работ по выводу из эксплуатации материаловедческого реактора, связанного с ликвидацией хранилищ СУЗ, РФТ и других с твердыми высокоактивными отходами.

Автор принимал участие в разработке спектрометрического способа оценки характеристик отработавшего ядерного топлива, нашедшего применение при выполнении работ по транспортировке ОТВС и выводу из эксплуатации объектов использования атомной энергии. Лично проводил спектрометрические измерения обработавшего ядерного топлива.

Практическая ценность и полезность работы заключается в следующем:

1. Разработанный бета-радиометр СДБИ для определения характеристик загрязнения 908г использовался при выполнении реабилитационных работ по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов на территории РНЦ «Курчатовский институт» в 2005-2007 годах в рамках проекта «Реабилитация». С помощью бета-радиометра проводилось систематическое обследование загрязнения почвы, бетонных конструкций хранилищ, измерялась активность 908г в воде и аэрозольных фильтрах.

2. В 2007-2008 гг. при обследовании радиоактивного загрязнения объектов и территории Кирово-Чепецкого химического комбината, на котором осуществлялась переработка гекса- и тетрафторида урана, бета-радиометр использовался для определения поверхностной и удельной активности 238и по регистрации бета-излучения равновесного 234шРа.

3. В рамках выполнения работ по Федеральной целевой программе «Обеспечение ядерной и радиационной безопасности России на 2008 год и на период до 2015г.» при выводе из эксплуатации материаловедческого реактора МР, ликвидации хранилищ с ТРО проводился контроль и сортировка радиоактивных отходов на предмет наличия в них образцов, содержащих уран. Сортировка ТРО осуществлялась с помощью специально разработанных методов спектрометрии, позволяющих определять уран в присутствии его высокоактивных продуктов деления.

4. При подготовке к вывозу на переработку в ПО «Маяк» отработавшего ядерного топлива из комплекса исследовательских реакторов и критических стендов (комплекс «Газовый завод») осуществлялась идентификация ОТВС по типу ТВЭЛов разработанным спектрометрическим способом (методом неразрушающего анализа).

Апробация работы. Основные положения диссертационной работы докладывались на следующих конференциях и семинарах: Международная конференция «двадцать лет Чернобыльской катастрофы. Взгляд в будущее» 2426 апреля 2006, Киев, Украина, Международный ядерный форум, 22-26 сентября 2008 г., Санкт-Петербург, Международная конференция

Безопасность ядерных технологий: Экономика и обращение с источниками ионизирующих излучений. (26 сентября - 30 сентября 2005 г., Санкт-Петербург, Россия, Radioecology&Environmental Radioactivity, 15-20 June 2008, Bergen, Norway,. Международная конференция Waste Management '06, February 26 - March 2, 2006, Tucson, USA, рабочая встреча РНЦ-КИ - КАЭ, Кадараш, Франция, сентябрь 2009, семинар проф. С.М. Зарицкого «Физика ядерных реакторов» 06.11.2009, РНЦ «Курчатовский институт».

Публикации. По теме диссертации опубликовано 4 работы, 3 из них в реферированном журнале.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, списка используемых источников из 67 наименований. Общий объем работы 104 страницы, включая 52 рисунка, 6 таблиц.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В результате проведенного анализа и выполненных экспериментов были получены следующие результаты:

1. Разработана методика измерения удельной активности 908г в почве, как в лабораторных, так и в полевых условиях, с использованием спектрометрических измерений фотонного и бета- излучений.

2. Создан прототип бета-радиометра со сцинтилляционным блоком детектирования СДБИ для реализации разработанной методики измерений. Показано, что наличие гамма- и бета-излучающих техногенных и естественных радионуклидов ограничивает минимально измеряемую удельнаую активность 908г и ее значение составляет не менее 60 Бк/кг. Установлено, что для тонких проб (например, фильтров) при определении общей активности 908г значение минимально измеряемой активности составляет не менее 0,5Бк.

3. Разработана методика определения типа ТВЭЛов в облученных тепловыделяющих сборках, основанная на использовании спектрометрических систем высокого разрешения.

4. Разработана методика обнаружения урана в ТРО основанная на регистрации характеристического излучения сцинтилляционным детектором, позволяющая выделять полезный сигнал (линии характеристического излучения урана) в области низких энергий (£«100 кэВ). Сформулированы критерии наличия урана в исследуемых образцах, позволяющие с высокой степенью достоверности выявлять наличие в РАО урансодержащих материалов.

Для разработанного бета-радиометра согласована и утверждена 30.06.2005г. ЦМИИ (ГНМЦ «ВНИИФТРИ») и РНЦ «Курчатовский институт» методика выполнения измерений (МВИ). Радиометр СДБИ №1/05 допущен в качестве средства измерения с установленными метрологическими характеристиками. (Свидетельство № 03-13 2399 03 от 06.08.2009).

1. А.П. Говорун, В.И. Никсонов, В.Н. Потапов и др. «Способ определения удельной активности Sr-90 в почве методом полевой спектрометрии», Вопросы радиационной безопасности, №2, 1997, стр. 42-50.

2. A.V. Chesnokov, S.M. Ignatov, V.I. Liksonov et.al. A method for measuring in situ a specific soil activity of 90Sr. Nucl. Inst, and Meth. A 443 (2000) 197200.

3. V. N. Potapov, A. G. Volkovich, O. P. Ivanov, V. E. Stepanov, S.

4. НЛП «Доза» www.doza.ru/catalog/2/2-4progressbeta.shtml

5. НГГЦ «Аспект» http://aspect.dubna.ru

6. НТЦ «Радэк» www.radek.ru/product/

7. С.Ю. Антропов, А.П. Ермилов, С.А. Ермилов, Н.А. Комаров. Бета-спектрометрическое измерение активности стронция-90 в пробах внешней среды и пищевых продуктах. АНРИ, №1, 1994, с. 29-33.

8. С.Ю. Антропов, А.П. Ермилов, С.А. Ермилов, Н.А. Комаров. Особенности мониторинга стронция-90. АНРИ, №1, 1994, с. 22-29.

9. Игнатов С.М., Никсонов В.И., Потапов В.Н. и др. Определение удельной активности Sr-90 в почве методом полевой радиометрии. Контроль и диагностика, 1999, №1, с. 25-28.

10. А.В. Лаппа и др. «Программа расчета электронно-фотонных полей в гетерогенных средах». Тезисы докладов III Всесоюзной научной конференции по защите от ионизирующих излучений ядерно-технических установок. Тбилиси, 1981, стр. 29.

11. Моисеев A.A., Иванов В.И. Справочник по дозиметрии и радиационной гигиене. 3-е изд., перераб. и доп. М.: Энергоатомиздат, 1984, 296с.

12. Е.И. Григорьев, Э.К. Степанов, В.И. Фоминых и др. «Минимальная измеряемая активность. Понятие и использование в радиометрии», АНРИ №3, 1994, стр. 10-12.

13. А.П. Говорун, В.И. Никсонов, В. П. Ромашко, В. И. Федин, С. А. Чибисов, «Спектрально-чувствительный переносной коллимированный гамма-радиометр «КОРАД». , ПТЭ № 5, 1994, стр. 207-208.

14. Карманный спектрометр «Колибри» http://www.sniip.ru/0232.htm

15. Волков В.Г., Чесноков A.B. Реабилитация радиационного наследия. Научно-технический опыт Курчатовского института. Под ред. акад. РАН H.H. Понамарева-Степного. М.: ИздатАТ, 2008. - 120с.

16. Волков В.Г., Семенов С.Г., Зверков Ю.А. и др. Исследование и разработка полевого метода измерений удельной активности Sr-90 и изготовление опытного образца спектрометра для проведения измерений. Отчет РНЦ «Курчатовский институт», инв. №240-11/80,2005.

17. Волков В.Г., Волкович А.Г., Иванов О.П., Потапов В.Н. и др. Радиационное обследование радиоактивных объектов Кирово-Чепецкого химического комбината. Атомная энергия , т.107, вып. 2, август 2009, с. 75-81.

18. Райлли Д., Энсслин Н., Смит X., мл., Крайнер С. Пассивный неразрушающий анализ ядерных материалов. М.: БИНОМ, 2000.- 703с.

19. Радиационные характеристики облученного ядерного топлива: Справочник/ Колобашкин В.М., Рубцов П.М., Ружанский П.А., Сидоренко В.Д. -М.: Энергоатомиздат, 1983.- 384с.

20. Фролов В.В. Ядерно-физические методы контроля делящихся веществ. -М.: Энергоатомиздат, 1989.- 184с.

21. Радиационные выбросы в биосфере. Справочник/ Гусев Н.Г., Беляев В.А. -М.: Энергоатомиздат, 1991.- 256с.

22. Волков В.Г., Зверков Ю.А., Колядин В.И. и др. Подготовка к вывозу из эксплуатации исследовательского реактора МР в РНЦ «Курчатовский институт», Атомная энергия, т. 104, вып. 5, май 2008, стр. 259-264.

23. Firestone R.B., Ekstrom L.P. WWW Table of Radioactive Isotopes. http://ie.lbl.gov/toi/.

24. Потапов В.Н., Волкович А.Г., Симирский Ю.Н. Спектрометрический способ оценки характеристик отработавшего ядерного топлива. — Атомная энергия, 2009, т. 106, вып. 5, с. 273-277.

25. С. Клемин, Ю. Кузнецов, JI. Филатов и др. Кремниевый фотоэлектронный умножитель. Новые возможности. ЭЛЕКТРОНИКА: Наука, Технология, Бизнес №8, 2007, с.80-86.

26. Andreev V. et al. A high-granularity scintillator calorimeter readout with silicon photomultipliers.—NIM A 540, 2005, Issues 2-3, p.368-380.

27. Buzhan P. et al. Large area silicon photomultipliers: Performance and applications.-NIM A 567, 2006, Issue 1, p.78-82.

28. N.Otte et al. The Potential of SiPM as Photon Detector in Astroparticle Physics Experiments like MAGIC and EUSO. Nuclear Physics В -Proceedings Supplements, 2006, vol.150, p. 144-149.

29. Игнатов C.M., Маневский Д.А., Потапов В.И., Чиркин В.М.Сцинтилляционный детектор гамма излучения на основе твердотельного фотоумножителя. ПТЭ, 2007, №3, с. 1-6.

30. Игнатов С.М., Потапов В.Н., Неретин С.М. и др. Детекторы нейтронного излучения на основе твердотельных кремниевых фотоумножителей. ПТЭ, 2009, №4. с. 1-6.

31. P. F. Bloser, J. S. Legere, С. M. Bancroft, et. al. Silicon Photo-Multiplier Readouts for Scintillators in High-Energy Astronomy. N02-19: Dresden, Germany, 19 25 October 2008,p. 49.

32. V. Golovin, V. Saveliev, Novel type of avalanche photodetector with Geiger mode operation, Nucl. Instr. Meth. A 518, 2004, pp 560-565.

33. V. Saveliev, V. Golovin, Silicon avalanche photodiodes on the base of metal-resistor-semiconductor (MRS) structures. Nucl. Instr. Meth. A 442, 2000, pp 223-229.

34. Bondarenko G., Dolgoshein В., Golovin V. et al. Limited Geiger-mode silicon photodiode with very high gain.- Nuclear Physics В —Proceedings Supplements. Supplement 2, 1998, v.61,p.347-352.

35. Akindinov A.V., Martemianov A. N., Polozov P. A. et. al. // Nucl. Instr. Meth. 1997. V. A 387. p. 231.

36. Akindinov A., Bondarenko G., Golovin V., et. al. // Nucl. Instr. Meth. 2005. V. A 539. p. 172.42. http://www.cpta-apd.ru/43. http://www.photonique.cli/44. http://jp.hamamatsu.com/

37. B. Grinyov, V. Ryzhikov, S. Galkin, et. al. Absolute ligth yield determination of LGSO:Ce, CWO, ZnSe:Al and GSO:Ce crystals. Book of abstracts. SCINT 2009, June 8-12.

38. E.V.D. van Loef, P. Dorenbos, C.W.E. van Eijk, H.U. et.al., High-energy-resolution scintillator: Ce3 activated LaCb. Applied Physics Letters, 77, pp 1467-1469 (2000)

39. E.V.D. van Loef, P. Dorenbos, C.W.E. van Eijlc, H.U. et.al., High-energy-resolution scintillator: Ce3 activated LaCl3. Applied Physics Letters, 79, pp 1573-1575 (2001)

40. E.V.D. van Loef; W. Mengesha; J.D. Valentine; et.al., Non-proportionality and Energy Resolution of a LaC13:10 percent Ce(3+)Scintillation Crystal. IEEE Trans. Nucl Sci., 50, 1, pp. 155-158, 2003.

41. J.T.M. deHaas, P. Dorenbos and C.W.E. van Eijk., The Absolute Light Yield of LaBr3:5% Ce and LaCl3:10% Ce. Conference: SCINT 2005 (http://isma.kharkov.ua/SCINT2005/)

42. Институт физики твердого тела РАН (г. Черноголовка, Московской обл.), http://issp3.issp.ac.ru/

43. Quarati F., Bos A.J.J., Brandenburg S., Dathy С., Dorenbos P., Kraft S., Ostendorf R.W., Ouspenski V., Owens A. X-ray and gamma-ray response of a 2"x2" LaBr3:Ce scintillation detector. Nucl. Instr. Meth. A 2007, v. 574, N1, pp. 115-120.

44. Milbrath B.D., Choate B.J., Fast J.E., Hensley W.K., Kouzes R.T., Schweppe J.E. Comparison of LaBr3:Ce and NAI(Tl) scintillators for radioisotope identification devices. Nucl. Instr. Meth. A 2007, v. 572, N2, pp. 774784.

45. Skidmore M.S., Ambrosi R.M., Simon H. Hybrid X-ray and y-ray spectrometer for in-situ planetary science missions. Nucl. Instr. Meth. A 2009. v. 604.N3. pp. 592-603.

46. Favalli A., Mehner H.C., Simonelli F. Wide energy range efficiency calibration for a lanthanum bromide scintillation detector. Radiation Measurements. 2008, v. 43, N2-6. pp. 506-509.

47. Ayaz-Maierhafer B., De Vol T.A. Determination of absolute detection efficiencies for detectors of interest in homeland security. Nucl. Instr. Meth. A 2007, v. 579, N1, pp. 410-413.

48. Pani R., Cinti M.N., Pellegrini R., Bennati P., Betti M., Vittorini F., Mattioli M., Trotta G., Orsolini Cencelli V., Scaf? R., Navarria F., Bollini D., Baldazzi

49. G., Moschini G., de Notaristefani F. LaBr3:Ce scintillation gamma camera prototype for X and gamma ray imaging. Nucl. Instr. Meth. A 2007, v. 576, N1, pp. 15-18.

50. Buis E.J., Quarati F., Brandenburg S., Bos A.J .J., Dathy C., Dorenbos P., Kraft S., Maddox E., Ostendorf R., Owens A. Proton induced activation of LaBr3:Ce and LaC13:Ce. Nucl. Instr. Meth. A 2007, v. 580, N2, pp. 902-905.

51. Hawrami R., Batra A.K., Aggarwal M.D., Roy U.N., Groza M., Cui Y., Burger A., Cherepy N., Niedermayr T., Payne S.A. New scintillator materials (K2CeBr5 and Cs2CeBr5) Journal of Crystal Growth. 2008, v. 310, N7-9, pp. 2099-2102.

52. Case G.L., Cherry M.L., Stacy J.G. Waveshifting fiber readout of lanthanum halide scintillators. Nucl. Instr. Meth. A 2006, v. 563, N2, pp. 355-358.

53. Menge P.R., Gautier G., litis A., Rozsa C., Solovyev V. Performance of large lanthanum bromide scintillators. Nucl. Instr. Meth. A 2007, v. 579, N1, pp. 6-10.