Развитие методов импульсной терагерцовой спектроскопии и интроскопии тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

На правах рукописи

Скрыль Антон Сергеевич

РАЗВИТИЕ МЕТОДОВ ИМПУЛЬСНОЙ ТЕРАГЕРЦОВОЙ СПЕКТРОСКОПИИ И ИНТРОСКОПИИ

01.04.21 - лазерная физика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

г 5 МАР 2015

005561275

Нижний Новгород - 2015

005561275

Работа выполнена в федеральном государственном автономном образовательном учреждении высшего образования "Нижегородский государственный университет им. Н.И. Лобачевского"

доктор физико-математических наук профессор Бакунов М.И.

доктор физико-математических наук профессор Битюрин Н.М. Институт прикладной физики РАН

кандидат физико-математических наук Назаров М.М.

Институт проблем лазерных и информационных технологий РАН

Институт спектроскопии РАН

№ ^/-¿/сЧ7_2015 г. в часов на

заседании диссертационного совета Д 212.166.07 при Нижегородском государственном университете им. Н.И. Лобачевского по адресу: 603950, Нижний Новгород, пр. Гагарина, 23, корп. /_, ауд.

С диссертацией можно ознакомиться в фундаментальной библиотеке Нижегородского государственного университета им. Н.И. Лобачевского.

Автореферат разослан "_"_2015 г.

Ученый секретарь диссертационного совета к.ф.-м.н., доцент

Научный руководитель:

Официальные оппоненты:

Ведущая организация:

Защита состоится

»АЛ

Черепенников В.В.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ДИССЕРТАЦИИ

Актуальность темы

В последние годы в связи с прогрессом в технике генерации и детектирования электромагнитного излучения терагерцового диапазона частот все более важной становится задача развития методов практического применения терагерцового излучения как измерительного инструмента для широкого круга фундаментальных физических исследований, а также биомедицинских и технических приложений. В терагерцовом диапазоне лежат резонансы многих сложных органических молекул, например, биомаркеров в анализе дыхания, взрывчатых и отравляющих веществ. Это позволяет обнаруживать и идентифицировать подобные вещества в небольших концентрациях. В связи с неионизирующим характером терагерцового излучения и, следовательно, его безвредностью для человека развиваются методы терагерцовой биомедицинской диагностики. Многие непрозрачные в оптическом диапазоне материалы (одежда, бумага, дерево, пластмасса и т.п.), имеют окна прозрачности в терагерцовом диапазоне, что дает возможность проводить интроскопию (визуализацию внутренней структуры) непрозрачных объектов, в том числе, создавать терагерцовые системы безопасности и системы неразрушающего контроля качества различных продуктов (фармакологических препаратов, продуктов питания и др.), развивать методы исследования внутренней структуры предметов искусства и археологических артефактов. Уникальной особенностью применения ко-роткоимпульсного терагерцового излучения является возможность проводить так называемую спектроскопию во временной области (TDS - timedomain spectroscopy), позволяющую практически мгновенно получать спектральные «отпечатки пальцев» различных веществ в широком спектральном диапазоне. Особенно перспективным является новейший вид прецизионной терагерцовой спектроскопии в широкой спектральной полосе, основанный на использовании «частотных гребенок» - частокола узких эквидистантных спектральных линий, характерных для длинных последовательностей импульсов (TFCS - terahertz frequency comb spectroscopy). Развитию методов терагерцовой спектроскопии на основе частотных гребенок, а также методов терагерцовой интроскопии и посвящена диссертация.

Терагерцовая спектроскопия на основе частотных гребенок возникла (см. Т. Yasui et al., Appl. Phys. Lett. 88, 241104 (2006)) как распространение на терагерцовый диапазон подходов, революционизировавших в предшествующие годы прецизионную метрологию и спектроскопию в видимом и среднем ИК диапазонах [Т. Udem et al., Nature 416, 233 (2002); F. Keilmann et al., Opt. Lett. 29, 1542 (2004)]. Именно за технику оптических световых гребенок Т. Хэншу была присуждена часть Нобелевской премии по физике

1

2005 года. Стандартная схема ТРСБ основана на использовании двух оптических частотных гребенок с несколько отличающимися интервалами между спектральными компонентами, которые соответствуют двум последовательностям фемтосекундных лазерных импульсов с различными частотами повторений. Первая гребенка преобразуется из оптического диапазона в терагерцовый (без изменения частного расстояния между спектральными компонентами) с помощью генерирующей фотопроводящей антенны - двух электродов на подложке из СаАБ, между которыми создано напряжение смещения. Во временной области этот процесс представляет собой эмиссию антенной последовательности импульсов терагерцового излучения (электромагнитной гребенки) при облучении промежутка между электродами лазерными импульсами. После прохождения через исследуемый образец терагерцовая электромагнитная гребенка несет спектроскопическую информацию об образце в амплитудах своих спектральных компонент. Для извлечения этой информации терагерцовая электромагнитная гребенка направляется на приемную (без электрического смещения) фото-проводящую антенну, которая одновременно освещается второй оптической гребенкой с иным частотным расстоянием между спектральными компонентами. Под действием второй оптической гребенки в антенне генерируются носители с периодической зависимостью их концентрации от времени или, на спектральном языке, терагерцовая частотная гребенка концентрации носителей. Фототок в приемной антенне пропорционален произведению двух терагерцовых гребенок - электромагнитной и гребенки концентрации - с отличающимися частотными расстояниями между компонентами. Набор разностных частот, получающихся при смешивании двух гребенок, представляет собой реплику терагерцовой электромагнитной гребенки, перенесенную в радиодиапазон, и может наблюдаться с помощью спектроанализатора.

Для реализации стандартной схемы ТРС8 требуется лазерная система из двух синхронизированных фемтосекундных лазеров с отличающимися частотами повторения импульсов (для генерации двух оптических гребенок). В диссертации предложена более простая схема ТИСБ спектроскопии, в которой используется только одна оптическая гребенка и, следовательно, достаточно одного лазера. В предложенном методе последовательность фемтосекундных лазерных импульсов (оптическая гребенка) используется лишь для генерации терагерцовой электромагнитной гребенки с помощью фотопроводящей антенны, как и при стандартном подходе. Детектирование же прошедшей через образец терагерцовой гребенки осуществляется путем ее гетеродинирования в радиочастотную область в результате нелинейного смешивания с гармоникой непрерывного сигнала от частотного синтезатора в квантовой полупроводниковой сверхрешетке. Несмотря на гораздо более простую схему данный метод сохраняет такие 2

достоинства спектроскопии на основе двойных гребенок, как высокое спектральное разрешение (определяемое частотным интервалом гребенки -100 МГц) и покрытие широкой спектральной полосы (как минимум в несколько сотен гигагерц).

В качестве дальнейшего развития предложенного метода терагерцо-вой спектроскопии с одиночной световой гребенкой в диссертации разработана его модификация, основанная на использовании фемтосекундного лазера с перестраиваемой частотой повторения импульсов. Перестройка частоты повторения на величину Д/ приводит к изменению расстояния между спектральными компонентами терагерцовой гребенки на ту же величину. При этом частота п-ой компоненты изменяется на величину nAf. При достаточно малом шаге А/ (порядка десятков герц в наших экспериментах) частота компоненты даже с очень высоким номером п (порядка нескольких тысяч), попадающая в терагерцовый диапазон, изменяется с высокой точностью (порядка десятков килогерц), что позволяет сканировать со столь высокой точностью узкие линии поглощения разреженных газов. В частности, в диссертации продемонстрировано измерение линий CF3H и OCS с рекордным разрешением -100-50 кГц.

В последние годы значительный интерес вызывает применение импульсного терагерцового излучения для неповреждающего исследования внутренней структуры (интроскопии) предметов искусства и археологических артефактов (см. обзор J.B. Jackson et al., IEEE Trans. THz Sci. Technol. 1, 220 (2011)). Это объясняется рядом преимуществ терагерцового излучения по сравнению с другими видами излучений. Терагерцовые волны способны проникать сквозь холст, дерево, бумагу, штукатурку, фарфор и другие характерные для произведений искусства и археологических находок материалы, непрозрачные для оптического и инфракрасного излучений. В отличие от рентгеновских лучей терагерцовое излучение (в силу малой энергии кванта) не оказывает ионизирующего воздействия на исследуемый объект, обеспечивает более высокий контраст между близкими по радиографической плотности частями объекта и позволяет получать разрешение по глубине. Меньшая, по сравнению с волнами СВЧ диапазона, длина волны терагерцового излучения (30 мкм - 3 мм) позволяет достичь значительно более высокого поперечного пространственного разрешения интроско-пических изображений. Кроме того, терагерцовая интроскопия допускает естественное совмещение с терагерцовой спектроскопией во временной области, что, в принципе, может быть использовано для идентификации материального состава объекта [G. Filippidis et al., Appl. Phys. A 106, 257 (2012)].

Импульсная терагерцовая интроскопия может быть реализована как в режиме регистрации прошедших через исследуемый объект терагерцо-вых волн, так и в режиме регистрации отраженных волн. В режиме на проз

хождение измеряются амплитуда и временная задержка прошедшего тера-герцового импульса, что позволяет получать информацию о коэффициенте поглощения и показателе преломления объекта соответственно. Преимуществом импульсной терагерцовой интроскопии с регистрацией отраженных волн, или, как ее еще называют в литературе, терагерцовой рефлекто-графии с временным разрешением, является то, что при достаточно короткой длительности зондирующего терагерцового импульса удается разделить эхо-сигналы от различных границ раздела внутри образца и по этим данным реконструировать внутреннюю структуру исследуемого объекта.

Хотя в данном направлении работают в настоящее время не более десяти исследовательских групп в мире (в Японии, Франции, Италии, Греции, Швейцарии, Голландии и Великобритании), здесь уже получен целый ряд интересных результатов, в том числе имеющих большое культурное значение и вызвавших большой общественный резонанс. Так, например, продемонстрировано применение терагерцового излучения для измерения пространственного распределения плотности древесины и определения на основе этих данных возраста изделий из дерева (дендрохронология) [М. Koch et al., Wood Sci. Technol. 32, 421 (1998)], для реконструкции костей в руке египетской мумии [L. Ôhrstrôm et al., Am. J. Phys. Anthropology 142, 497 (2010)] и неразрушающего исследования восковых печатей (сигилло-графия) [P. Mounaix et al., J. Eur. Phys. Soc. 6, 11002 (2011)], для прочтения надписей на внутренних листах сложенного папируса [J. Labaune et al., Appl. Phys. A 100, 607 (2010)] и изучения набросков рисунков и живописных изображений, скрытых под толстыми слоями краски и штукатурки [J.B. Jackson et al., Opt. Commun. 281, 527 (2008)]. Недавнее исследование картины Франсиско Гойя с помощью метода терагерцовой рефлектогра-фии позволило доказать подлинность картины [С. Seco-Martorell et al., Opt. Express. 21, 17800 (2013)].

В диссертации исследованы возможности применения терагерцовой интроскопии для обнаружения, определения природы и измерения характеристик (глубины залегания, размеров) скрытых дефектов в произведениях иконописи, т.е. живописи на деревянной основе. Для произведений иконописи характерны специфические виды дефектов в виде сучков и полостей, в том числе, заполненных специальными веществами-наполнителями на этапе грунтования деревянной основы или в ходе предшествующих реставраций. Информация о дефектах крайне важна для выбора правильной стратегии реставрации икон. В диссертации исследованы возможности комбинирования режимов терагерцовой интроскопии с регистрацией прошедших и отраженных волн для получения взаимодополняющей информации. Эксперименты впервые проводились на аутентичной русской иконе первой четверти 19 века.

Цель диссертации

Целью диссертационной работы является развитие методов прецизионной терагерцовой спектроскопии на основе частотных гребенок и импульсного терагерцового зондирования (интроскопии) внутренней структуры объектов.

Научная новизна

Научная новизна работы состоит в следующем:

1. Впервые предложен и экспериментально реализован метод терагерцовой спектроскопии, основанный на оптической генерации терагерцовой частотной гребенки с ее последующим гетеродинным детектированием путем нелинейного смешивания с гармоникой непрерывного сигнала от частотного синтезатора в квантовой полупроводниковой сверхрешетке.

2. Впервые предложен и экспериментально реализован метод терагерцовой спектроскопии высокого разрешения на основе перестраиваемой частотной гребенки и ее гетеродинного детектирования в сверхрешетке.

3. Впервые достигнуто рекордное для импульсной терагерцовой спектроскопии спектральное разрешение ~50 кГц.

4. Впервые проведена терагерцовая интроскопия произведения иконописи и показана возможность неповреждающего обнаружения и идентификации скрытых (подповерхностных) дефектов для живописных изображений на деревянной основе.

Практическая значимость работы

Предложенные и экспериментально апробированные в диссертации новые методы терагерцовой спектроскопии на основе одиночной частотной гребенки могут найти широкое применение для целей прецизионной спектроскопии газов в терагерцовом диапазоне частот, где лежат вращательные спектры молекул. В отличие от существующей техники терагерцовой спектроскопии на основе двух частотных гребенок предложенные методы не требуют для своей реализации сложной лазерной системы с двумя синхронизированными фемтосекундными лазерами, но сохраняют высокую разрешающую способность и покрытие широкой спектральной полосы.

Разработанные и апробированные в диссертации методы импульсного терагерцового зондирования внутренней структуры иконописных произведений дают реставраторам уникальную возможность выяснить природу имеющихся у произведения дефектов без нарушения его целостности, что необходимо для выбора правильной стратегии реставрации.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Предложен новый метод импульсной терагерцовой спектроскопии, основанный на генерации терагерцовой частотной гребенки периодической последовательностью фемтосекундных лазерных импульсов в фотопроводящей антенне (или электрооптическом кристалле) и на последующем гетеродинном детектировании гребенки путем нелинейного смешивания с гармоникой непрерывного сигнала от СВЧ синтезатора в квантовой полупроводниковой сверхрешетке. В отличие от существующего метода терагерцовой спектроскопии на основе двух частотных гребенок предложенный метод не требует для своей реализации сложной лазерной системы из двух синхронизированных фемтосекундных лазеров, однако сохраняет высокую разрешающую способность и покрытие широкой спектральной полосы. Спектральное разрешение метода определяется частотным интервалом терагерцовой гребенки, т.е. частотой повторения фемтосекундных лазерных импульсов (~100 МГц), и на порядок превосходит разрешение широко распространенной терагерцовой спектроскопии во временной области (ТОБ-спектроскопии). Покрываемая полоса частот определяется нелинейными свойствами сверхрешеточного смесителя (его возможностями по умножению частоты сигнала синтезатора) и может достигать нескольких сотен гигагерц.

2. Предложен новый метод прецизионной терагерцовой спектроскопии на основе перестраиваемой терагерцовой частотной гребенки, генерируемой оптическим излучением фемтосекундного лазера с изменяемой длиной резонатора в фотопроводящей антенне (или электрооптическом кристалле) и детектируемой гетеродинным методом путем нелинейного смешивания с гармоникой непрерывного сигнала от СВЧ синтезатора в квантовой полупроводниковой сверхрешетке. Спектральное разрешение метода определяется шагом перестройки частоты повторения фемтосекундного лазера и частотной нестабильностью СВЧ синтезатора и может на несколько порядков превосходить разрешение терагерцовой спектроскопии с неперестраиваемы-ми частотными гребенками.

3. С помощью предложенного метода терагерцовой спектроскопии на основе перестраиваемой одиночной частотной гребенки впервые достигнуто рекордное для импульсной терагерцовой спектроскопии спектральное разрешение ~50 кГц.

4. Разработаны методы импульсного терагерцового зондирования (интроскопии) внутренней структуры произведений живописи на дере-

вянной основе (икон), позволяющие обнаруживать, определять природу и измерять характеристики (глубину залегания, размеры) скрытых дефектов. Комбинация двух режимов интроскопии - с регистрацией прошедших и отраженных терагерцовых волн - позволяет получать взаимодополняющую информацию о поглощательных и отражательных свойствах скрытых внутри объекта исследования неод-нородностей. Путем построения времяпролетных томографических сечений объекта можно не только обнаруживать дефекты, но и определять глубину их залегания.

Апробация результатов и публикации

По теме диссертации опубликовано 6 работ, в том числе 3 статьи в рецензируемых научных журналах и 3 работы в трудах конференций.

Основные результаты диссертации докладывались на семинарах кафедры общей физики ННГУ, а также на следующих конференциях:

16th International Conference Laser Optics 2014 (LO 2014), Saint-Petersburg, Russia, 30 June 2014 - 4 July 2014;

4th European Optical Society Topical Meeting on Terahertz Science & Technology, Camogli, Italy, May 11-14, 2014;

Форум молодых ученых Нижегородского государственного университета им. Н.И. Лобачевского, Нижний Новгород, 16-18 сентября 2013 г., секция «Физика, радиофизика, науки о материалах».

Личный вклад автора

Экспериментальные работы по главе 2 проводились автором самостоятельно. Экспериментальные работы по главе 1 проводились совместно с Д.Г. Павельевым, а по главе 3 - совместно с J.B. Jackson. Теоретические расчеты спектров поглощения в главе 2 проводились совместно с М.Ю. Третьяковым. Постановка задач и анализ полученных результатов в диссертации проводились совместно с научным руководителем Бакуновым М.И. при участии М. Menu и G. Mourou (3 глава).

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, списка цитируемой литературы и списка публикаций по диссертации. Общий объем диссертации составляет 83 страницы, включая 26 рисунков, список литературы из 61 наименования на 8 страницах и список публикаций по диссертации из 6 наименований на 1 странице.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении обосновывается актуальность работы, формулируются её цели, кратко излагается содержание диссертации, приводятся основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе изложена идея нового метода терагерцовой спектроскопии на основе одиночной частотной гребенки и ее гетеродинного детектирования в квантовой полупроводниковой сверхрешетке, дано описание схемы экспериментальной реализации метода и приведены результаты его апробации применительно к спектроскопии газов.

В п. 1.1 изложена идея ме-

(а)

24

34

44

ТГц

тода терагерцовой спектроскопии на основе одиночной терагерцовой гребенки. При воздействии на фотопроводящую антенну импульсами фемтосекундного лазера генерируется последовательность терагерцовых импульсов, спектр которой представляет собой частокол эквидистантных спектральных линий (частотную гребенку) с интервалом, равным частоте повторения лазерных импульсов/. (~100 МГц), см. рис. 1а. Терагерцовая гребенка частот п/г (п - целое число) подается на нелинейный смеситель (диод на основе квантовой полупроводниковой сверхрешетки), на который одновременно подается синусоидальный сигнал частоты (-100 ГГц) от синтезатора СВЧ частот. Сигнал синтезатора возбуждает в смесителе токи высоких гармоник т - целое (рис. 1а, третья гармоника показан пунктиром, т.к. в нашем диоде генерировались только четные гармоники). Каждая из гармоник т/5 может быть использована в качестве сигнала гетеродина для преобразования частот терагерцовой гребенки в радиочастотную область. А именно, смешивание частот п/г с гармониками порождает биения на разностных частотах /ь = \п/г - т/„\ (рис. 1 б). В ре-

Радиочастота

Рис. 1. а) Гребенка терагерцовых частот п/, и гармоники сигнала синтезатора частот б) Генерация разностной частоты /к при смешивании компоненты терагерцовой гребенки с гармоникой синтезатора частот, в) Радиочастотная реплика терагерцовой гребенки.

9 кГц-26.5 ГГц

зультате смешивания с одной из таких гармоник получается реплика тера-герцовой гребенки, перенесенная в радиодиапазон (рис. 1 в). Эту реплику можно наблюдать с помощью анализатора спектра. Радиочастотная гребенка состоит из двух наборов спектральных линий, отвечающих условиям и/г - да/5 > 0 и «/г - ш/5 < 0 (рис. 1 в).

В п. 1.2 описана схема экспериментальной установки для реализации метода терагерцовой спектроскопии с одиночной частотной гребенкой (рис. 2). Главными элементами схемы являются волоконный фемтосе-кундный лазер, фотопро-водящая антенна, синтезатор СВЧ частот, нелинейный смеситель - диод на основе квантовой полупроводниковой сверхрешетки, усилитель и спек-троанализатор. В качестве синтезатора использовался непрерывный источник излучения субмиллиметрового диапазона на основе серийной лампы обратной волны. Ключевым элементом установки являлся планарный диод на основе СаАБАМАБ сверхрешетки. Приведены результаты измерения временной формы и спектра излученного фотопрово-дящей антенной одиночного терагерцового импульса, полученные методом терагерцовой спектроскопии во временной области. Приведен пример радиочастотной гребенки, наблюдаемой на спектроанализаторе в созданной установке для терагерцовой спектроскопии с одиночной частотной гребенкой (рис. 3). Описана методика определения номера гармоники синтезатора по наблюдаемой радиочастотной гребенке.

В п. 1.3 приведены результаты экспериментов по измерению профиля поглощения набора вращательных переходов газа СР3Н около часто-

9

Волновод 1 Волновод 2

Рис. 2. Схема экспериментальной установки для терагерцовой спектроскопии на основе одиночной частотной гребенки.

-40 -45 -50-55-60-•65. -70 -

-75-80

-1-'-1-•—1—

1.4 1.6 1.8

Частота (ГГц)

Рис. 3. Наблюдаемая на спектроанализаторе радиочастотная гребенка.

ты 413,6 ГГц, проведенных с помощью разработанного спектрометра (рис. 4). Центральная частота профиля поглощения хорошо согласуется с теоретически рассчитанной. Экспериментально продемонстрирована широкополосность предложенного метода спектроскопии: показана работоспособность разработанного спектрометра в диапазоне частот -200-500 ГГц.

В п. 1.4 сделаны выводы по первой главе.

Во второй главе предложен метод прецизионной терагерцовой спектроскопии на основе перестраиваемой одиночной частотной гребенки, дано описание схемы его экспериментальной реализации и приведены результаты апробации метода применительно к прецизионной спектроскопии газов.

В п. 2.1 изложена идея метода прецизионной терагерцовой спектроскопии на основе перестраиваемой одиночной частотной гребенкой. В этом методе для проведения спектроскопических измерений выбирается компонента терагерцовой гребенки п/г, наиболее близкая к интересующей нас спектральной линии в исследуемом образце. После этого частота синтезатора подстраивается таким образом, чтобы некоторая гармоника этой частоты т/ь давала при смешивании с компонентой п/г сигнал биений на частоте /ь, попадающей примерно в центр амплитудно-частотной характеристики усилителя на выходе смесителя (см. схему на рис. 2). Далее путем изменения частоты повторения лазерных импульсов (а значит, и шага терагерцовой гребенки) /г с малым шагом Д/г измеряемая спектральная линия сканируется с шагом nts.fr. Для того, чтобы частота биений /ь оставалась при этом неизменной (это позволяет исключить искажения, связанные с неоднородностью амплитудно-частотной характеристики усилителя), в ходе сканирования одновременно перестраивается и частота гармоники т^ путем изменения частоты непрерывного сигнала синтезатора с шагом (п/т)А/г. Спектроскопическая информация восстанавливается из измерений (в ходе сканирования) мощности радиочастотного сигнала на частоте /ь с помощью анализатора спектра.

В п. 2.2 дано описание схемы экспериментальной установки для реализации предложенного метода. Отличием этой схемы от приведенной на рис. 2 является использование фемтосекундного лазера с перестраиваемой частотой повторения импульсов. Высокоточная перестройка с малым ша-10

(, (ГГц)

Частота (ГГц)

Рис. 4. Спектр поглощения СРзН при давлении 50 торр около частоты 413,6 ГГц. Верхняя ось - частота синтезатора.

3

-54.8—

3 -55.6-

Экслеримент Профиль Лоренца

289 661 289 663

Частота (ГГц)

1—1—I 289 665

гом (несколько десятков Гц в наших экспериментах) частоты повторения лазерных импульсов обеспечивает изменение с тем же шагом интервала частот между спектральными компонентами терагерцовой гребенки, генерируемой с помощью такого лазера. За счет этого становится возможным высокоточное сканирование исследуемой спектральной линии одной перестраиваемой спектральной компонентой терагерцовой гребенки. Кратко описана схема реализации высокоточной перестройки и стабилизации частоты повторения лазерных импульсов.

В п. 2.3 приведены результаты проведенных экспериментов по прецизионной спектроскопии отдельных спектральных линий газов СГ3Н (рис. 5) и ОБС (рис. 6). Достигнуто спектральное разрешение -100 кГц для СР3Н и -50 кГц для ОСБ. Центральные частоты измеренных линий хорошо согласуются с теоретически рассчитанными частотами. Указаны возможные причины некоторого расхождения измеренных и теоретических значений ширин спектральных линий.

В п. 2.4 сделаны выводы по второй главе.

Третья глава посвящена развитию методов импульсной терагерцовой интроскопии для целей обнаружения, определения природы и измерения характеристик скрытых дефектов в произведениях живописи на деревянной основе.

В п. 3.1 описан объект исследования - датируемая первой четвертью 19 века аутентичная русская икона, предоставленная Нижегородским государственным художественным музеем. На лицевой поверхности иконы имеется дефектная

область, причину появления которой невозможно установить без исследования внутренней структуры иконы. Приведены схемы импульсного тера-герцового зондирования иконы - с регистрацией прошедших через икону и

11

Рис. 5. Профиль спектральной линии ./=13 - 14, К = 6 газа СГ^Н при давлении 120 мторр.

г ш ч

3 о 5

Эксперимент Профиль Фойгта

496321 498.322

498.323 498.324

Частота (ГГц)

Рис. 6. Профиль спектральной линии ./ -7'= 40 - 41 газа ОСБ при давлении 40 мторр.

отраженных от нее волн. Даны оценки пространственного разрешения, достигаемого с помощью используемой экспериментальной установки на основе системы терагерцовой спектроскопии и имиджинга во временной области РюотеШх Т-Яау 4000.

В п. 3.2 разработана методика визуализации внутренних неоднород-ностей иконы по измерениям интегрального (по толщине иконы) ослабления прошедших терагерцовых импульсов. В этом режиме икона устанавливалась на управляемом с компьютера двухкоординатном моторизованном трансляторе в центре между источником и приемником терагерцового излучения, на расстоянии 75 мм от каждого блока. В эксперименте проводилось сканирование области иконы размером 120x70 мм2, которая включала и область дефекта. Для каждого пикселя размером 1 х 1 мм2 записывались и усреднялись 10 временных реализаций терагерцового импульса, что занимало около 0,15 с. Полная запись терагерцового изображения занимала около 20 мин. На рис. 7а приведено изображение области дефекта в прошедших терагерцовых лучах, построенное на основе измерения полного размаха (т.е разности максимального положительного и минимального отрицательного значений) временных реализаций терагерцовых импульсов, прошедших через различные места иконы. Темные области соответствуют местам с более высоким поглощением терагерцового излучения. На изображении четко виден скрытый дефект, контуры которого напоминают по форме сучок в древесине. Для идентификации неоднородности в виде сучка проведены эталонные измерения на специально приготовленном образце. На основе измерений показано, что поглощение терагерцового излучения в сучке значительно больше, чем в окружающей сучок древесине.

О 10 20 30 40 50

Координата X(мм)

Рис. 7. Изображение области дефекта в прошедших (а) и отраженных (б) терагерцовых лучах.

В п. 3.3 представлены результаты экспериментов по двумерной интроскопии иконы с регистрацией отраженных от иконы терагерцовых импульсов. При обработке экспериментальных данных применялся алгоритм, который преобразовывал все измеренные временные реализации таким образом, что первый отраженный от поверхности сигнал (наиболее глубокий отрицательный пик в отраженном импульсе) всегда устанавливался на один и тот же момент времени. Это давало возможность вычислить ширину данного пика и исключить его из анализа, поскольку основная информация о внутренней структуре образца содержится в хвостовой части сигнала. На рис. 76 приведено двумерное изображение области дефекта в отраженных терагерцовых лучах. В качестве информативного параметра использовалась амплитуда наибольшего положительного пика во временном окне 64-119 пс отраженного от каждой точки терагерцового импульса. Темные участки на изображении соответствуют областям с низким отражением терагерцовых волн. В верхней части изображения на рис. 76 видно круглое пятно (с центром в точке с координатами Х~25 мм, У ~ 1 10 мм и радиусом =25 мм), которое не имеет соответствующего аналога на изображении в прошедших лучах (рис. 7а). Данный факт говорит о том, что скрытый дефект имеет более сложную структуру, чем простой сучок.

Для исследования внутренней структуры иконы с разрешением по глубине к полученным в отражательном режиме данным был применен времяпролетный томографический анализ. На рис. 8 яркая белая линия с черной окантовкой соответствует отражению от лицевой поверхности иконы, жирная черная линия - отражению от границы раздела левкас-древесина, множественные слабые темные полосы - отражению от древесных годичных колец. Отсутствие на рис. 8а жирной линии и слабых полос в области 70 < У < 140 мм в промежутке от =105 пс до ~ 125145 пс (в зависимости от У) говорит о наличии дефекта. Можно сделать заключение, что дефект -это полость, заполненная левкасом. Глубина полости =4.7 мм.

В п. 3.4 сделаны выводы по третьей главе.

В заключении кратко сформулированы основные результаты диссертации.

о 20 40 60 80 100 120140 Координата У

| ' Г' I ' I '

10 20 30 40 5 Координата X

Рис. 8. Томографические сечения иконы.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ

1. Предложен и экспериментально реализован новый метод импульсной терагерцовой спектроскопии, основанный на генерации терагерцовой частотной гребенки последовательностью фемтосекундных лазерных импульсов в фотопроводящей антенне (или электрооптическом кристалле) и на последующем гетеродинном детектировании гребенки путем нелинейного смешивания с гармоникой непрерывного сигнала от частотного синтезатора в квантовой полупроводниковой сверхрешетке. В отличие от существующего метода терагерцовой спектроскопии на основе двух частотных гребенок предложенный метод не требует для своей реализации лазерной системы из двух синхронизированных фемтосекундных лазеров, однако сохраняет высокую разрешающую способность и покрытие широкой спектральной полосы. Спектральное разрешение метода (-100 МГц) на порядок превосходит разрешение широко распространенной терагерцовой спектроскопии во временной области (ТОБ-спектроскопии). Покрываемая полоса частот может достигать нескольких сотен гигагерц.

2. Предложен и экспериментально реализован метод прецизионной терагерцовой спектроскопии на основе перестраиваемой одиночной частотной гребенки и ее гетеродинного детектирования в сверхрешетке. Показано, что спектральное разрешение метода может на несколько порядков превосходить разрешение терагерцовой спектроскопии с непере-страиваемыми частотными гребенками.

3. С помощью предложенного метода прецизионной терагерцовой спектроскопии на основе перестраиваемой одиночной частотной гребенки впервые достигнуто рекордное для импульсной терагерцовой спектроскопии спектральное разрешение -50 кГц.

4. Разработаны и апробированы методы импульсной терагерцовой интроскопии произведений живописи на деревянной основе, позволяющие обнаруживать, определять природу и измерять характеристики (глубину залегания, размеры) скрытых дефектов. Показано, что комбинация двух режимов интроскопии - с регистрацией прошедших и отраженных те-рагерцовых волн - позволяет получать взаимодополняющую информацию о поглощательных и отражательных свойствах скрытых внутри объекта исследования неоднородностей. Времяпролетная томографическая обработка данных отражательной интроскопии позволяет определять глубину залегания дефектов.

СПИСОК РАБОТ ПО ДИССЕРТАЦИИ

1. Pavelyev D.G., Skryl A.S., Bakunov M.I. High-resolution broadband terahertz spectroscopy via electronic heterodyne detection of photonically generated terahertz frequency comb // Opt. Lett. 2014. Vol. 39. P. 5669-5672.

2. Skryl A.S., Pavelyev D.G., Tretyakov M.Y., Bakunov M.I. High-resolution terahertz spectroscopy with single tunable frequency comb // Opt. Express. 2014. Vol.22. P. 32276-32281.

3. Skryl A.S., Jackson J.В., Bakunov M.I., Menu M., Mourou G.A. Terahertz time-domain imaging of hidden defects in wooden artworks: application to a Russian icon painting // Appl. Opt. 2014. Vol. 53. P. 1033-1038.

4. Skryl A.S., Pavelyev D.G., Bakunov M.I. Photonic-electronic terahertz frequency comb spectroscopy // Proceedings of the 16th International Conference Laser Optics 2014 (LO 2014), Saint-Petersburg, Russia, 30 June 2014-4 July 2014.2014. P. 6886445.

5. Skryl A.S., Pavelyev D.G., Bakunov M.I. High-resolution broadband terahertz spectroscopy with electronic detection of photonically generated terahertz frequency comb // Proc. 4th European Optical Society Topical Meeting on Terahertz Science & Technology, Camogli, Italy, May 11-14, 2014.

6. Скрыль А.С. Терагерцовая спектроскопия предметов искусства // Сборник тезисов форума молодых ученых Нижегородского государственного университета им. Н.И. Лобачевского, Нижний Новгород, 16-18 сентября, секция «Физика, радиофизика, науки о материалах», с. 219..

ОГЛАВЛЕНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Оглавление

Введение

Благодарности

Глава 1. Терагерцовая спектроскопия на основе одиночной частотной гребенки

1.1. Идея метода

1.2. Описание экспериментальной установки

1.3. Измерения профиля поглощения набора вращательных линий флуороформа (СР3Н)

1.4. Выводы

Глава 2. Прецизионная терагерцовая спектроскопия на основе перестраиваемой частотной гребенки

2.1. Принцип работы

2.2. Описание экспериментальной установки

2.3. Измерения отдельных линий поглощения газов СИзН и ОС8

2.4. Выводы

Глава 3. Терагерцовая интроскопия произведений искусства

3.1. Объект исследования и экспериментальные схемы зондирования

3.2. Двумерная интроскопия с регистрацией прошедших волн

3.3. Двумерная интроскопия в отражательном режиме

3.4. Времяпролетная томография

3.5. Выводы Заключение

Список публикаций по диссертации Литература

Подписано в печать 03.03.2015. Формат 60x84 1/16. Бумага офсетная. Печать цифровая. Усл. печ. л. 1. Тир. 100. Зак. 104.

Отпечатано в типографии Нижегородского госуниверситета им. Н.И. Лобачевского. 603000, Н. Новгород, ул. Б. Покровская, 37.