Структура и физические свойства упорядоченных сверхпроводящих соединений, облученных быстрыми нейтронами тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ
Архипов, Валентин Егорович
АВТОР
|
||||
доктора физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Томск
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
1996
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.07
КОД ВАК РФ
|
||
|
1 г ПК«
На правах рукошки
АРХИПОВ Валентин Егорович
СТРУКТУРА И ФИЗИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА УПОРЯДОЧЕННЫХ СВЕРХПРОВОДЯЩИХ
СОЕДИНЕНИЙ, ОБЛУЧЕННЫХ БЫСТРЫМИ НЕЙТРОНАМИ
Специальность 01.04.07 - физика твердого тела
Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук
г. Томск, 1996 г.
Работа выполнена в Ордена Трудового Красного Знамени Институте физики металлов Уральского Отделения РАН
Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,
профессор В.Н.Конев; доктор физико-математических наук Н.Н.Сюткин;
доктор физико-математических наук, профессор Э.В.Козлов
Ведущая организация - Российский Научный Центр "Курчатовский Институт"
Защита состоится ' 07 ' тоня 1996 г. в 14 ч. 30 мин. на заседании диссертационного совета Д 003.61.01 при Институте физики прочности и материаловедения СО РАН по адресу: 634021, г.Томск, пр.Академический, 2.1.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИФПМ РАН.
Автореферат разослан". 1996 г.
Ученый секретарь Совета доктор физ.-мат. наук
С.Н. Кульков
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность проблемы. Исследования в области радиационной физики сверхпроводников начаты н 60-х годах и были направлены, в основном, на выяснение влияния дефектов, создаваемых облучением различными типами высокоэцергетических частиц, на критические параметры сверхпроводящих металлов и сплавов. Первые эксперименты по облучению сверхпроводящих (СП) соединений со структурой А-15 относительно низкими (до lO3 - 10"2 смещ./атом) переносами не выявили каких-либо особенностей в поведении их критических параметров по сравнению с чистыми металлами. Ситуация принципиально изменилась после появления первых /1,2/ работ, где проведены исследования изменения температуры перехода и сверхпроводящее состояние (Тс) и плотности критического тока (1с) .в образцах соединения NbsSn, облучеппых быстрыми нейтронами и протонами эквивалентным переносом ~ ОД смещ./атом. Выявленная значительная деградация Тс и 1с была крайне неожиданна как с точки зрения имевшихся теоретических моделей влияния дефектов на Тс, так и с точки зрения их практического использования.
Упорядоченные СП соединения со структурами А-15, С-15, фаз Шенреля в силу их высоких критических параметров (Тс, Hq(0)) планируются для практического применения в устройствах, работающих в радиационных полях (ускорители, обмотки ТЯР) поэтому, и частности, появление информации о их радиационной нестабильности стимулировало работы по выяснению кинетики и природы изменения их свойств при облучении высокоэнергетическимн частицами.
Несмотря на открытие новых классов высокотемпературных сверхпроводящих (ВТСП) соединений с температурами перехода в СП состояние ~ 100 К, интерес к "классическим" СП соединениям не ослаб, а скорей усилился, поскольку радиационная стойкость ВТСП соединений оказалась существенно ниже (почти па порядок), чем у "классических" сверхпроводников, а проблема создания промышленных кабелей на основе ВТСП lie решена.
Упорядоченные СП иитерметаллическис соединения со структурами А-15, С-15, фаз Шеврсля обладают рядом весьма необычных физических свойств (температурная зависимость восприимчивости, '¿л. сопротивления и др.), природа которых, как и высоких Тс, до конца не выяснена.
Исследования свойств образцов этих соединений, облученных, например, быстрыми нейтронами позволяют, выяснив тип возникающих дефектов, установить корреляции дсфскт-свойство и ответить тем самым как на вопрос о механизме формирования высоких Тс, так и о причинах аномалий их физических свойств.
Специфика использования нейтронов для этих целей обусловлена как будущими условиями эксплуатации изделий в радиационных полях, так и тем, что нейтронным облучением удастся в упорядоченных кристаллах сформировать дефектное состояние с неизменным составом, что невозможно па указанных соединениях обычными способами - закалкой, пластической деформацией и др.
Цель И задачи работы. Основной целью настоящей работы является экспериментальное исследование влияния реакторного облучения быстрыми (Е а 1Мэв) нейтронами в значительно более широком интервале переносов (до а Ю20 б.н./см2) при различных (80,340 К) температурах на физические свойства упорядоченных СП соединений со структурами А-15 с высокими Тс (ЫЬзЗп, УзБ^ УзСа), С-15 (У^г, УгНГ), фаз Шевреля (БиМобЗв, Сщ^МобЗв, МобБев), и низкотемпературных соединениях со структурой А-15 (МозОе, Моз81); выяснение типов возникающих радиационных дефектов в исследованных соединениях; изучение взаимосвязи и влияния дефектов, вызванных облучением быстрыми нейтронами, с физическими свойствами в нормальном состояпии.
С учетом сформулированных целей в задачу диссертационной работы входило установление общих закономерностей изменения при облучении физических свойств исследованных сосдинепий и выяснений основных факторов, определяющих изменение критических параметров исследованных классов соединений при облучении.
Научная новизна работы. В диссертации на основе экспериментальных работ, выполненных в Отделе работ на атомном реакторе ИФМ УрО РАН и посвященных исследованию влияния облучения быстрыми нейтронами спектра деления при Т = 80 и 340 К на физические свойства упорядоченных сверхпроводящих соединений со структурами А-15, С-15, фаз Шевреля выявлены основные закономерности их изменений при облучении до максимальных переносов (4-10-°) быстрых иейтрошш.
В диссертации впервые установлен характер структурных изменений и тип радиационных дефектов, ответственных в основном за изменение физических свойств (дефекты замещения ("анти-узельные" дефекты)). Тем самым экспериментально установлено, что структурные изменения состоят в радийциогаю-стамулировашюм разутгарядочении соединений, в значительном снижении степени дальнего порядка.
Показано, что в ряде случаев разупорядочение заканчивается радиациогшо-стимулироваииой амортизацией. Выяспено, что, аналогично модельным образцам, основным типом структурных изменений в диспергированных проводах МКВГ-14641-1,0 при облучении быстрыми нейтронами является разупорядочение.
Изучены зависимости температуры перехода в сверхпроводящее состояние Тс во всех исследованных системах и установлено, что наиболее радиационно-стойкими являются соединения со структурой С-15, но п в них при переносах ~ 10гоб.п./см2 имеет место значительная деградация Тс.
Впервые обнаружен и исследован эффект возрастания Тс до - 7,5 К ■ при облучении быстрыми пейтронами в соединениях со структурой А-15 (Моз81 и МозОе). имеющих до облучения Тс в 1,5 К. Изучепие эффектов облучения иа тройных соедипеииях со структурой А-15 позволили установить, что зависимость Тс от среднего числа электродов на атом, имеющая вид кривой с двумя максимумами /3/, трансформируется в однопиковуго с максимумом при Ъ а 6,5-6,75. Тс исходных образцов соединений Моз$1 и МозСе лежит в долине между пиками.
Оценки величины коэффициента при линейном ■ члене в теплоемкости у из данных по Ы'сг и ро на облученпых образцах, результаты ЯМР исследований и измерения теплоёмкости позволили установить, что деградация Тс в соединениях с высокими значениями температуры перехода в СП состояние обусловлена в основном уменьшением плотности электронных состояний на уровне Ферми Н(Ер). а возрастание Тс - с увеличением 1Я(Ер) при радиационно-стимулированном разупорядочеиии и аморфизации. Изменение величины Ы(Ер) сопровождается изменением жёсткости реш2тки; при возрастании И(Ер) наблюдается смягчепие низкочастотной части фононного спектра, при уменьшении - ужесточение.
В облученном состоянии п исследованных соединениях установлено, что в пределе высоких переносов - 1029б.н./см2, независимо от характера р(Т) в исходном состоянии, при достижении радиационно-стимулированнот уровня ро > ПК) мкОм см длина свободного побега
5 •
электронов становится порядка межатомных расстояний и соединения теряют свою индивидуальность - р(Т) имеет линейный характер; производная йрЛГГ с ростом ро уменьшается и становится отрицательной.
В бинарном соединении МобБез (структура фаз Шевреля) после облучения переносом выше 2-Ю19 б.н./см2 обнаружено, что зависимость проводимости от температуры в интервале 1.7-8 К описывается законом Мотта о ~ со ехр(-ВЛГ)1'4. Тем самым установлено наличие Алдерсоповского перехода металл-диэлектрик.
На промышленных кабелях МКНО-14641-1.5 исследоваи характер измепетш плотности критического тока 1с в зависимости от переноса б.и. после облучения яри 80 К. Установлено, что зависимость 1с (Ф) в полях больших 2 Тл имеет вид кривой с максимумом при Ф и б.н./см2.
Облучение переносом — 7-1018 б.н./см2 приводит к деградации 1с ниже исходного уровня.
Практическая значимость работы.. Во-первых, полученные в работе результаты создали надежную основу для понимания физического механизма формирования сверхпроводимости в исследованных соединениях и разработки повых теоретических моделей /4/. Во-вторых, данные по зависимости степени дальнего порядка, температуры перехода в сверхпроводящее состояние Тс, плотности критического тока, электросопротивления и др. от переноса быстрых нейтронов могут быть пепользовапы в качестве справочных при разработке конструкций и оценке работоспособности устройств иа основе исследованных материалов при работе в полях быстрых нейтронов.
Основные положения, представленные к защите.
1 Совокупность конкретных физических результатов систематических днфрахниошшх исследований структурных изменений в СП соединениях со структурами А-15, С-15, фаз Шевреля, обусловленных облучением быстрыми нейтронами в гораздо более широком, чем до сих пор, интервале переносом (1-Ю19 - 9-102°) б.н./см7-. Измерение степени радиациошю-стимулированного разупорядочеяия, установление фактов аморфнзации.
2. Широкое и детальное исследование поведения сверхпроводящих (Тс, Н'сг. 1с) к электрофизических (р(Т), о(Т)) параметров указанных соединений и изделий на их основе с изменением радиациошю-стнмулнровашюй дефектности ири облучении и отжиге.
6
3. Новый, ранее неизвестный при нейтронном облучении, тин поведения Тс (увеличение) с ростом дефектпости в соединениях со структурой А-15, обладающих ¿тзкими Тс (- 1,5 К) и исходном состоянии.
4. Радиациопно-индуцируемая трансформация температурной зависимости электросопротивления металлического типа в исследованных соединениях. Установление факта перехода металл-диэлектрик.
5. Прецизионные измерения и анализ данных то низкотемпературной теплоёмкости в соединениях со структурами А-15, С-15. Выяснение роли плотности электронных состояний на уровне Ферми и фонониого спектра в формировании сверхпроводимости исследованных соединений.
Выполненное систематическое исследование влияния облучения быстрыми нейтронами (переносами до 4-Ю20 б.н./см2) на физические свойства широкого круга упорядоченных СП соединений позволило углубить понимание природы формирования сверхпроводимости и является значительным развитием перспективных направлений физики твёрдого тела.
Апробация работы. Основные результаты, представлепые в диссертации, докладывались и обсуждались на Всесоюзпых совещаниях по координации научно-исследовательских работ с использованием исследовательских ядерных реакторов (Алма-Ата 1974, Обнинск 1976 г., Свердловск 1978 г., Алма-Ата 1982 г., Томск 1984 г.), совещаниях по различным вопросам радиационной физики твёрдого тела (Бакуриани 1975, 1980, 1984, 1985 г.г.), заседаниях Научного Совета АН СССР но проблеме "Радиационная физика твердого тела" (Москва 1977, 1980 г.г,), III Всесоюзпой школе по радиационной физике твёрдого тела (Телави 1983 г.), XXI Всесоюзном совещании по физике низких температур (Харьков 1980 г.), VI семинаре по физике радиационных повреждений твёрдых тел (Обнинск 1985 г.), Всесоюзном семинаре но радиационным эффектам в сверхпроводниках (Свердловск 1985 г.), 1-ом и 2-ом Всесоюзных семинарах по металлофизике сверхпроводников (Киев 1981, 1983 г.г.).
Публикация. По теме диссертации опубликована 31 работа, в том числе одна монография. По основным результатам диссертации п отечественных и международных журналах опубликовано 25 работ, список которых приведен иижс. „ .
Объём работы. Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения (общих выводов по диссертации) и библиографии. Работа содержит 271 страницу машинописного текста, 89 рисунков, 29 таблиц и список литературы из 183 наименований.
СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ
Во введении изложены и обоснованы цели и задачи работы, изложено построение диссертации, сформулированы полученные в ней новые научные результаты.
Первая глава посвящена описанию результатов дифракционных (нейтроно- и рентгенографических, эл.микроскопических) исследований изменений кристаллической структуры упорядоченных сверхпроводящих соединений со структурами А-15 (Nb3Sn, V3Si, V3Ga - кабель, M03S1, MosGe), С-15 (V2Zr, V2Hf), фаз Шевреля (SnMogSg), облученных быстрыми (Е > 1 Мэв, Тобл 85 340 К) нейтронами.
Выбор дифракционных методов для определения характера и типа структурных изменений обусловлен тем, что эти методы позволяют получить как качественную, так и количественную информацию об изменении конфигурационного упорядочения, параметра решётки, величин статических и динамических смещений и т.д. Конкретное использование методов нейтронной или рентгеновской дифракции зависит от соотношения ядерных или атомных амплитуд рассеяния, уровня наведённой активности в образцах и требований точности эксперимента.
В случае соединения Nb3Sn для изучения изменения структуры использован метод рентгеновской дифракции и было установлено, что облучение быстрыми нейтронами влечёт за собой разупорядочеиие (возникновение дефектов замещения - антиузельных дефектов) и рост параметра решётки. Исследования на образцах облучённых переносом большим Ю20 б.н./см2, показали, что степень дальнего порядка в этом случае равиа нулю. Таким образом реализуется состояние, когда в структуре А-15 атомы компонент занимают свои положения с вероятностью равной их доле в соедииении. Позднее факт радиациошю-стимулированного разупорядочения был обнаружен в других соединениях со структурой А-15 /51. Аналогичный характер дефектообразования имеет место и в изоструктурном соединении V3Si. Правда, в этом случае нами было ноказапо, что даже после облучения максимальными
переносами быстр|.1х нейтронов (4 1 020 б.н./см2) сохраняется довольно значительный дальний иорядок(стспсиь дальнего порчдка Б ■ 0,6). Факт бо ее слабого радиаиионно-стимулироианного разупорядоченчя в соединении УзБ! после облучения переносом 2,22' К)19 б.н./см2 отмечен ранее в работе /6/. Полученное в работе /6/ значение степени дальнего порядка хорошо согласуется с нашими данными для такого переноса облучения. Метод нейтронной дифракции был нами использован и для исследования структурных изменений при облучении промышленных проводов МКВГ-1,5-14641 на основе соединения Узва. На рис.1 • представлена нейтронограмма от куска кабеля. Видио, что на иейтронограмме присутствуют рефлексы от всех компонент кабеля, что позволяет выявить имеющиеся в них структурные изменения. В этом случае, как и п случае соединения УзБ!, облучение быстрыми нейтронами приводит к разунорядочеишо в СП жилах и росту параметра решётки. Возрастание параметра решётки максимально в СП жилах и почти па порядок меньше в мсдно-галлис1 й матрице, барьере и стабилизаторе. Количественные изменения 5 после облучения в СП УзОа жилах несколько больше, чем в соединении УзБь После облучения переносом 5-Ю19 б.н./см2 степень дальнего порядка 5 >менынилась до величин 0,8 и 0,65 для Уз51 и Узва соответственно. Аналогичные эффекты были обнаружены /5,6,7/ в других соединениях со структурой А-15. Следует отметить, что в литературе приведены данные исследований на образцах, облученных переносами лишь до 5-Ю19 б.н./см2 и потому конечное структурное состояние остаётся, в отличие от наших 'данных, неизвестным. Полученные же нами данные позволяют заключить, что основным эффектом, вызываемым облучением быстрыми нейтронами в соединениях ЫЬзЭп, Уз51, УзОа является разупорядоченне, т.е. возникновение дефектов замещения (анти-структурпых дефектов), сопровождающееся ростом параметра решётки. В • количественном отношении конечное состояние при этом различно: полное разупорндочение в №>з5п, частичное - г. УзЗг
Несколько иной характер имеют структурные изменения в сосдингниях МозБ! и МозСе. До переносов - 5-Ю19 б.н./см2 наблюдается уменьшение степени дальнего порядка и возрастание параметра решетки. После больших переносов возникает диффузное рассеяние, сосредоточенное вблизи структурных рефлексов. Интенсивность его растёт с переносом, а интенсивность рефлексов падает. После облучения переносами 3-4-Ю20 б.н./см2 на нейтроиограммах отсутствуют следы
структурных рефлексов, а наблюдается только диффузное рассеяние. На рис.2 приведены небтронограммм образца МозБ1 после облучения переносом 3-Ю20 б.и./см2 и последующих отжигов. На вставке представлена рассчитанная из экспериментальных данных функция радиального распределения. Видно, что и аморфном состоянии, возникающем при облучении, сохраняется ближний порядок но типу А-15, а отжиг приводит к полному восстаио 1011110 исходной структуры.
Электронно-микроскопическими исследованиями было показано, что возникающее при облучении в соединении Моз^Ч аморфное состояние является "истинно" аморфным, а не реттеио-аморфным. Темнсшольная съёмка в свете диффузного кольца показала отсутствие каких-либо кристаллических выделений в пределах зерна.
Аналогичные структурные изменения наблюдаются и в облучённых соединениях со структурой С-15. Как и описано выше, начиная с переносов - 5-Ю19 б.н./см2, формируется возрастающее с переносом диффузное рассеяние, а после облучения переносом свыше 10^0 б.п./см2 структурные рефлексы исчезают. Разуиорядочеиис, которое имеет место до переносов ~ 5-1019 б.и./см2 существенно меньше, чем в соединениях со структурой А-15. Степень дальнего порядка уменьшается лишь на 1520 %. Как и в соединения* со структурой А-15, радиационно-стимулированнос аморфное состояние исчезает при отжиге и восстанавливается исходно состояние. Кинетика восстановления как в соединениях А-15, так и С-15 имеет близкий характер: по мерс роста температуры восстанавливается сначала кристаллическая структура, затем дальний порядок. Рентгенографическими исследованиями на образцах соединения 5пМоб$8 (структура фаз Шевреля) было показано, что к в этом случае при переносах ~ ДО20 б.н./см2 идет аморфизация.
Механизм этой радиационно-стимулированной аморфизацнн выглядит довольно сложно. На первый взгляд, наши данные, а именно отсутствие уширения структурных рефлексов в области переносов меньших 5-Ю19 б.н./см2, однородное увеличение параметра решётки, появление диффузного гало при Ф > 5-101? б.п./см2 указывают на гомогенное разупорядочепис и переход в аморфное состояние по мере роста дефектности с увеличением переноса. Однако, наши исследования, как и эксперименты описанные в литературе, выполнены на образцах, облучённых при высокой (340 К), с точки зрения подвижности дефектов, температуре. И в пострадиационных дифракционных экспериментах мы регистрируем результат сложных процессов прохождения каскадов
атомных смещений и отжигов, как п процессе прохождения каскада смещений, так и последующего довольно длительного (до иолугЬда) 'высвечивания". Кроме того, в литературе описаны эксперименты /8/ по изучению спектров отжигов дефектов, например в соединении после облучения при Т = -}60.-170 К, из которых следует наличие в исследованных образцах микрообластей и различном структурном состоянии. Эти эксперименты указывают на кластерный механизм дефектообразопания.
Вторая глава посвящена изложению и анализу результатов исследований поведения критических параметров при изменении переноса быстрых нейтронов до величины 4-Ю20 б.и./см2. На рис.3 представлены зависимости Тс исследованных соединений от переноса быстрых нейтронов (Тобл а 340 К). Видно, что наиболее радиационно-стойкими из высокотемпературных сверхпроводников, являются соединения со структурой С-15. Наименее - соединения со структурой фаз Шевреля. Облучение переносом а 1020 б.п./ем2 приводит к падению Тс всех исследованных соединений, кроме "низкотемпературных", до уровня з: 2 -3 К. Совершенно иное поведение Тс с переносом обнаружено и "низкотемпературных" соединениях со ст, уктурой А-15 (Моз$1 и МозСе). Радиационно-стимулированное разупорядо«ение и аморфизация сопровождаются возрастанием Тс в 4,5-5 раз.
В исходном состгчнии Тс соединений со структурой А-15 /3/ в зависимости от среднего числа электронов на атом 2. представляет двухпиковую кривую с максимумами при Ъ - 4,5-4,75 и 6,25-6,5 эл./ат. Для большинства соединений А-15 на основе 1ЯЬ и V, в том числе и исследованных нами, их Тс находится на первом пике, для соединений типа МозОв, МозЯс и МозТс - на втором, Тс соединений Моз$1 и МозСе лежит между максимумами. Для выяснения характера изменения зависимости Тс(2) при радиационно-стимулированном облучении выполнено исследование поведения Тс тройных соединений А-15 (V-Мо)з5К (У-СОзЭ!, Моз^-Ис) Ъ = 4,75-5,5 до и после облучения переносом 2-1020 б.и./см2. Показано, что облучение приводит к У» ныпению Тс в соединениях с 2- 4.5-5 и возрастанию при 2=5,0-5,65 (рис.4). Таким образом, облучение быстрыми нейтронами (радиациошю-стнмулированпые упорядочение и аморфизация) приводит к превращению двухпиковой кривой в одно пиковую, характерную для аморфных сплавов, разупорядоченных соединений и сплавов с другими кристаллическими структурами. Поскольку кривой Тс(7.) соответствуют кривые Ь!(Ер)С/.), то
II
можно предположить, что облучение быстрыми нейтронами (разуноридочсние, аморфизация) влечёт за собой падение Ы(Ер) при Ъ-4,5-4,75; рост Ы(Ег) при Ъ - 5,0-5,5 и небольшое изменение N(£¿1-) при Ъ
- 6,5. Ниже показана оправданность такого предположения.
В нерром приближении, информация о поведении N(01-) н исследованных соединениях может быть извлечена из данных но остаточному сопротивлению ро и величины производной Н'сг как в исходном, так и облучённом состоянии. Поскольку прямые измерения величин вторых критических нолей затруднены из-за их высоких значений (200-300 кЭ), измерения производной Н'сг дают возможность не только рассчитать величины Н12(0), ио и оценить величину коэффициента при электронной теплоёмкости у, связанную с №(Е1').
Поведение производной Н'сг при возрастании переноса быстрых нейтронов имеет близкий характер во всех исследованных соединениях: возрастание при переносах 1-3-1019 б.н./см2, выход в насыщение и последующий спад в некоторых случаях (например, рис.5). С учёте. 1 поведения Тс, зависимость Нгг(0) от переноса имеет вид кривой с максимумом при Ф в 1-3-1019 б.и./см2 (для высокотемпературных А-15). В низкотемпературных соединениях Моз$1 и МозСе практически но всем интервале нерьносов наблюдается возрастание Н'сз- Для соединений со структурой С-15 (УгНГ, V2Zr) поведение Н'сг » области промежуточных переносов не исследовалось. После облучения максимальным переносом
- 2 К)21> б.ц./см2, величина производной Н'сг уменьшилась от значений (5,3 ± 0,2) и (6,0 ± 0,3)Тл/К в исходном состоянии до (3,8 ± 0,1) и (4,4 ± 0,2)Т.1/К для V2Zr и УгНС соответственно. Тем самым зависимость Н'сг от переноса близка к зависимости Н'сг(Ф) для соединений ИЬзБп и
Как уже упоминалось выше, из данных ио Н'сг и ро /У/ можно оценить изменение величииы коэффициента при линейном члене в теплоёмкости -у и сделать, но крайней мерс, качественный вывод о поведении М(Е|-').
Оценки поведения величины у„ (у„ - иеличина у, извлечённая из данных но ро и Н'сг) показали следующее. В высокотемпературных соединениях со структурами А-15 и С-15 падение Тс при облучении сопровождается значительным (2-4 раза) уменьшением величины ун-Указанное уменьшение полностью объясняет наблюдаемое падение Тс при облучении. Этот вывод подтверждается оценками изменения величины М(Е1-) из данных но магнитной восприимчивости и экспериментов ЯМР в» образцах и ЧЦл, облучённых различными
переносами быстрых нейтронов. Аналогичные оценки для низкотемпературных соединений А-15 МозБ! и МозСе указывают на слабое (~ 20-30%) изменение величины Результаты анализа измерений восприимчивости и ЯМР экспериментов подтверждают факт роста величины плотности электронных состояний н этих соединениях при облучении. Значительное уменьшение величины ЩЕи) при облучении соединения БпМобЗв подтверждено оценками изменения ун и результатами измерений восприимчивости и ЯМР. Обнаруженного уменьшения у« в облучённых различными переносами образцах соединения Си1,9Моб38 достаточно для описания деградации Тс. Таким образом, сделанное предположение об изменении зависимости М(0[-)(7,) подтверждено выполненными оценками.
Одной из важнейших характеристик исследованных соединений, в частности ЫЬзБп, является их токонесущая способность. В работе выполнено исследование влияния облучения быстрыми нейтронами при Т=80 К па плотность критического тока 1с промышленных кабелей на основе(соедииеиия ИЬзБп (МКНО-14641-1,5). На рис.6 представлена зависимость плотности критического тока в разных нолях от переноса быстрых нейтронов. Видно, что по мере роста переноса величина 1с, в полях больших 2 Тл, возрастает до переноса ~ 1-21018 б.и./см2. Облучение переносом 7-1018 б.п./см^ приводит к уменьшению 1с но сравнению с исходными значениями.
Указанное поведение 1с с переносом может быть объяснено наличием конкурирующих факторов: возрастанием Нсг(0) в интервале переносов до - 1-Ю19 б.н./см2, падением Тс и возрастанием плотности дефектов, уменьшающих эффективность имеющихся п исходном состоянии центров пиншшга.
Общей чертой большинства классических высокотемпературных сверхпроводников является наличие тонкой структуры электронного Спектра. Согласно зонным расчетам /10/, вблизи уровня Ферми существует узкий пик в плотности состояний. В низкотемпературных соединениях А-15 уровень Ферми проходит вдали от пика. Существование узкого пика плотности состояний вблизи урошш Ферми является общей Чертой моделей, в рамках которых объясняются как высокие Тс, так и изменение Тс при облучении. Клогстоп и Жаккарино /11/, например, именно так обьясняли температурную зависимость восприимчивости и сдвига Найта в соединении УзСа. Наличие инка п плотности состояний объясняется также рядом моделей, учитывающих как особенности
структуры А-15 (наиболее близка к реальности в этом случае модель Горькова /12/), гибридизацией в-зоны с локализованными (1-уровнями /13/, диэлектризацией спектра и других. В рамках большинства моделей, более или менее удачно, удаётся описать уменьшение Тс, но не возрастание, в соединениях А-15 при облучении. В то же время факт роста Тс успешно объяснён в рамках модели /14, 15/, также основанной на факте наличия пика н плотности состояний и его размытием нолей дефектов.
В третьей главе изложены результаты исследований влияния облучения на электросопротивление исследованных соединений.
Высокотемпературные сверхпроводники со структурой А-15 обладают аномальными температурными зависимостями ряда физических свойств, в. том числе и электросопротивления. В изоструктурных соединениях с низкими Тс эти аномалии либо отсутствуют, либо слабо выражены.
В низкотемпературной (до ~ 50 К) области в ЫЬзБп, р - Т2, что объясняется в рамках модели с пиком в плотности состояний, а далее стремится к насыщению по закону, более слабому, чем линейный. В низкотемпературных соединениях МозБц МозСс р - Т^ до 50 К, в Гч'ЬзЯЬ ~ Т3>'\ Несмотря на сильное различие р(Т) в исходном состоянии, в высокотемпературных и низкотемпературных соединениях А-15, изменение характера р(Т),при облучении подобно. Облучение приводит к возрастанию ро и изменению р(Т) аналогично тому, что показано на рис.7 для соединения МЬзБп. С ростом Переноса быстрых нейтронов (разупорядочения, дефектности) темиературно-зависимый вклад в электросопротивление уменьшается и становится отрицательным при максимальных переносах. При этом производная (1р/(1Т с ростом дефектности уменьшается и проходит через нуль при ро > 100 мкОы-см. В исследованных тройных соединениях со структу рой А-15 в исходном состоянии характер зависимости р(Т) в низкотемпературной области является щюмежугочным. При низких температурах (до 50 К) в исходном состоянии зависимость р(Т) ~ Т\ где, как указывалось выше, п=2 для \Z3Si и ЫЬзБп и п=5 для МозБ! и МозСе. В соединениях (УхСг1-х)з51 параметр п возрастает от 2 для х=1 до 5 при х=0,8; н (УхМо1_х)зЯ; от п=2 при х=1 до п=5 при х=0. Облучение переносами 10*9 - 1020 б.н./см2 црииодат к уменьшению с1р/с1Т до отрицательных значений при максимальных переносах. Таким образом установлено, что изменение зависимости р(Т) в соединениях со структурой А-15 при облучении быстрыми нейцмнами следует корреляции Муиджн /16/: при достижении
уровня ро > 100 мкОм-см электросопротивление становится нечувствительным к деталям электронной структуры и фопонного спектра.
Изменения ро и р(Т), вызванные облучением, обратимы пря пагреве. На кривых возврата Тс и ро при изохронном отжиге образцов V3S1 и Nb3Sn после облучения при 80 К (рис.8) отчётливо видны две стадии в интервалах температур 200-700 и 800-1200 К. Положение первой стадии, с учётом различий в деталях эксперимента, хорошо совпадает со стадией отжига 270-500 К, обнаруженной после облучения при 20 К и результатами работы /17/, выполненной на наших образцах. Указанную стадию возврата авторы связывали с отжигом одиночных межузельных атомов. На этой стадии, как следует из наших данных, возврат ро составляет около 50%, а возврат Тс лишь на - 25%. Полный возврат ро -ещё 50% и Тс - 75% наступает после второй высокотемпературной стадии отжига, обусловленной восстановлением дальнего порядка (отжиг анти-структурпых дефектов). На спектрах отжига ро и Тс образцов V3SÍ и Nb3Sn, облучённых пр 340 К присутствует лишь высокотемпературная стадия возврата.
Низкотемпературные соединения МозБ! и МозОе, как было показано, аморфизуются при облучении. Этот факт отражается на спектрах изохронного отжига. На кривых возврата Тс и ро образца M03S}, облучённого при 340 К, наблюдаются две высокотемпературные стадии. Одна из них (470-720 К) обусловлена переходом из аморфного в кристаллическое состояние, вторая (720-1070 К) - с восстановлением дальнего порядка.
Характер изменения зависимости р(Т) при облучении исследованных соединений со структурой С-15 аналогичен тому, что наблюдалось для соединений со структурой С-15. В соединении V^Zr облучение переносом 2-102" б.н./см2 приводит к полному исчезновению проявления на зависимости р(Т) структурного превращения, возрастанию ро до -140мк0м см и уменьшению практически до нуля производной dp/dT. В соединении V2Hf, облучённом несколько меньшим (1,2Т020 б.н./см2) переносом также наблюдается значительное уменьшение dp/dT, но на зависимости dp/dT проявляются следы структурного превращения. По-видимому, переход сохранился в остатках кристаллической матрицы, тогда как большая часть образца перешла в аморфное состояние.
Зависимость р(Т) » исходных тройных халькогенидах молибдена подобна той, что наблюдается я высокотемпературных соединениях со
структурой А-15. Во многом подобно и изменение р(Т) при облучении. В соединении БиМобБв, облучённом переносом 5-Ю19 б.и./см2, зависимость р(Т) становится практически линейной с отрицательным значением йрЩ. Облучение переносами выше, чем 51019 б.н./см2, приводит к появлению полупроводникового характера р(Т). В соединении Си1,9Моб5в в исходном состоянии р(Т) ~ Т2 при Т г: 40 К, а при Т > 40 К р(Т) стремится к насыщению. На зависимости р(Т) в температурном интервале 270-300 К наблюдается излом, обусловленный структурным превращением в подрешётке меди. Облучение переносом 140*9 б.н./см2 при 80 К и отогрев до комнатной температуры приводит к исчезновению особенности на р(Т), обусловленной структурным превращением, и появлению отрицательной величины <1рЛ1Т.
Изохронный отжиг до температуры - 600-750 К приводит к восстановлению исходных параметров. Осиовная часть дефектов, обуславливающих изменение свойств, отжигается до 500 К, что свидетельствует о их высокой подвижности. Этими дефектами могут быть межузельные атомы меди и их комплексы, поскольку согласно /18/ именно атомы меди в этой системе слабо связаны. В пользу этого предположения указывает факт, что излом на зависимости р(Т), обусловленный структурным превращением, восстанавливается при Тспж>425 К. На спектре отжига Тс имеется высокотемпературная стадия (600-750 К), слабо проявленная на спектре отжига ро, обусловленная по-видимому восстановлением подрешётки серы. В пользу предположения о значительно более сильных изменениях при облучении в металлической подрешётке металла,чем в блоке МобБз, свидетельствуют наши структурные исследования и данные ЯМР. Диалогичная точка зрения была высказана в работе /19/ при обсуждении результатов исследования свойств соединения РЬ].хи*Моб88 облучённого тепловыми нейтронами (внутреннее облучение осколками деления), В то же время в работе /20/ было сделано предположение о том, что основная дефектность при облучении возникает в подрешётке серы. Это предположение основано на том, что агомы серы расположены вблизи каналов в структуре, и поэтому их энергия смещения существенно меньше, чем атомов металла и молибдена.
Несмотря на различия в обсуждении типов дефектов в облучённых тройных халькотшдах молибдена существует определённая близость взглядов на иричины изменения р(Т).иТс.
Согласно зонным расчётам, положение уропня Ферми относительно щели в электронном спектре определяется числом валентных электронов на кластер Моб. Считается, что оптимальное значение Тс реализуется тогда, когда на кластер приходится 22 валентных электрона. При 24 валентных электронах на кластер уровень Ферми попадает в щель в электронном спектре, а в кластере реализуется максимум ковалентных связей. Авторы работ /19, 20/ считают, что смещение как атомоп металла, так и серы увеличивает число валентных электронов на кластер, чтопрпводит не только к размытию пика в N(E).), по и уменьшению N(Ep). В этом случае можно ожидать при некотором значении Ef появления андерсоновского перехода к неметаллическому состоянию /19, 20/.
Облучение соединения MoeSes до переносов ~ 2-Ю19 б.п./см2 приводит к изменениям р(Т), подобным описанным выше. Производная dp/dT > 0 до переноса 1019 б.н./см2. С ростом переноса свыше 2-1019 б.н./см2 зависимости р(Т) приобретают полупроводниковый характер. После переноса 2-1019 б.и./см2 проводимость в интервале 1,7-8 К (вставка на рис.9) описывается зависимостью а ~ ао ехр(-В/Т)1/4, что указывает jm наличие андерсоновского перехода металл-диэлектрик. Проявлением этого перехода можно объяснить аномалии изменения р(Т) в облучённых соединениях со структурой фаз Шевреля.
В четвёртой главе приведены результаты подробного исследования теплоёмкости соединений со структурами А-15 (Nb3Sn, V3S1, Mo3Si, Mo3Ge) и С-15 (V2Zr) и проанализированы причины изменения температуры перехода в сверхпроводящее состояние Тс в этих соединениях при облучении. Результаты исследований теплоёмкости образцов соединения Nb3Sn в температурном интервале 25 - 300 К-в исходном состоянии и после облучения переносами 1 и 10-1020 б.и./см2 (после чего Тс понизилась до 12 и ~ 2 К), и их обработка показали следующее. Облучение (радиациошю-стимулированиое разупорядоченис) влечёт за собой существенное снижение плотности электронных состояний па уровне Ферми. При этом выполняется соотношение X ~ N(Ep) (к - константа злектрон-фоноииого взаимодействия), так что всё наблюдаемое при облучении уменьшение Тс может быть объяснено умепьшеиием величины плотности электронных состояний на уровне Ферми. Расчёт X выполнен но выражению для Тс Мак-Миллана с ц* = ОД и oi2(o>) = const. Поскольку в литературе описаны результаты исследований теплоёмкости на образцах соединения V3S1 облучённых
переносами до 2,22-1019 б.и./см2, наши исследования выполнены на монокристаллических образцах, облучённых переносами 8 и 25-1019 б.и./см2, т.е. в однородном, с точки зрения дефектности, состоянии, а также после пострадиационных отжигов. При уменьшении 1Ч(Е]-) имеет место некоторое возрастание 00 (00 - так называемая "низкотемпературная" температура Дебая), свидетельствующее об ужесточении низкочастотной части фононного спектра.
В таблице 1 представлены результаты измерения Тс, Н'сг, ро, оценок уц и обработки данных теплоёмкости.
Таблица 1
Параметры монокристаллов соединения Уз81 до и после
облучения быстрыми нейтронами и последующего отжига.
Параметры ф, см"2
0 8-1019 8-1019 81019 8-1019 2,5-1020
Тотж.> К - - 675 775 875 -
Тс„ К 16,7 2,02 3,44 4,75 9,8 1,4*0,1
ро, мкОмсм 5±0,5 122*5 11б±5 102*5 73 -
мДж Ун,------ г-атК2 15*3 4,2*0,3 4,8*0,3 5,1*0,3 7±1
-(</яс2/*г)г.Гс 1,73* 0,05 2,8*0,1 3,3*0,1 3,05* 0,15 3,0* 0,4 -
мДж 15*1 4,2±0,1 4,0*0,1 5,6*0,2 9*1 3,9±0,1
У.------ г-атК2 •
во, К 480*30 510*10 520±10 520±10 500*20 460*20
М, К 332 336 - - -• -
3,32-10-3 3,33-10;3 - - - -
М\ к 323 - - - - -
(•:')'.* 3,56-10-3 - - - - -
<«1о8 > К 180 180 180 180 180 180
X. 1,24 0,49 0,57 0,63 0,854 0,45
М(ЕГ), сост/эВат 2,85 1,18 1,37 1,46 . 2,05 1,14
* - величина определена но функции /•(<») из работы /22/, при расчете X предполагалось, что wiog не меняется при облучении.
Полученные данные указывают па сильное изменение величины 7 при уменьшении Тс, незначительный рост во и слабое изменение фоионного спектра (практическая неизменность <w>). Величины уи достаточно хорошо согласуются с данными, полученными из теплоёмкости. Из таблицы видно, что при деградации Тс от 16,7 К до -1,4К величина N(Ep) уменьшается примерно в 2.5 раза. Примерно так же уменьшается и величина константы элсктрон-фононного взаимодействия к, т.е. и в этом случае выполняется соотношение X - N(Ep). Следовательно и в случае соединения V3Si уменьшением N(Ep) можно объяснить изменение Тс при облучении.
В случае низкотемпературных соединений со структурой А-15 (М03Si и Мозве) наблюдается несколько иной характер изменения теплоемкости с облучением, чем описано выше.
Измерения теплоемкости образцов соединения M03S1 проведспо после облучения переносами 1 и 3-1020 б.н./см2 на двух различных установках, в том числе в магнитных полях, в температурных интервалах 3 - 30 К и 4 300 К. В таблице 2 представлены параметры электронной и фононпой подсистем соединения M03S1 в исходном и аморфном (Ф = 3-1020 б.н./см2) состояниях.
Таблица 2
Параметры электронной и фоионной подсистем соединения
Параметры Ф, СМ"2
0 3-1020'
Тс. К 1,56 • 7.15
мДж 7. ------ г-атК2 1,8±0,1 2,7±0,2
fib, К 502±5 302±5
мДж Y 00, ------ г-атК2 -0,8±0,2 1,0*0,2
308±7 . 284*7
<«los • К 265 295
<Ю> 321±6 284±6
А 0,43 0,72
Ы(ЕР), (эВ аг)-1 0,53±0,03 0,67 ±0,05
М(ЕН){/2), эВ -Л 5,6±0,2 6,6±0,2
Из таблицы видно, что после радиационно-стимулиронанной аморфизацпи величина коэффициента при электронной теплоёмкости у выросла почти в 1,5 раза, а "низкотемпературная" температура Дебая сильно уменьшилась. Эти изменения указывают на рост М(Ер) и смягчение низкочастотной части фоионпого спектра. В таблице приведены величины X, вычисленные из данных по Тс но Мак-Миллану. Необходимые частотные моменты были при эгоц оценены из данных теплоёмкости по методу Юнода. Частотная зависимость а2(ш) не учитывалась.
Показано, что возрастание Тс нри.радиационно-стимулированной аморфизации сопровождается возрастанием величины 1Ч(Ер) и смягчением частотной части фоцошюго сш тра. Вывод о характере деформации фононного спектра был подтверждён измерениями неуиругсго рассеяния нейтронов на образце МозБ! в исходном и облучённом переносом 31020 б.н./см2 состояниях. Таким образом из полученных данных следует, что возрастание Тс в соединении МозБ-! нрн радиационно-стнмулированиом разупорядочении и аморфизации обусловлен ростом величины плотности электронных состояний на уровне Ферми и смягчением низкочастотной части фононного спектра.
Исследования теплоёмкости соединения МозСе до и носле облучения переносом 2-1020 б.ч./см2 позволяют сделать аналогичное заключение о причинах роста Тс и в этом соединении.
Измерениями теплоёмкости образцов соединения \~2Zr в исходном состоянии и иосле облучения переносом 2.2-Ю20 б.н./см2 показано, что как и в случае высокотемпературных соединений со структурой А-15, падение Тс нри радиационно-стнм>лпрованнои аморфизации сопроиождается уменьшением величины и константы электроп-
фононного взаимодействия к. При этом уменьшение Ы(Е1>) пропорционально X. так что всё наблюдаемое уменьшение Тс обусловлено уменьшением величины плотностн электронных состояний на уровне Ферми, поскольку изменения Оу и <»1оц незначительны.
Измерения теплоёмкости соединения Ч^НГ не проводились из-за крайне высокой наведённой активности, обуславливающей значительный саморазогрев образв.а даже после 1-2 лег высвечивания. Однако, поскольку характер изменения Тс при облучении в этом соединении аналогичен тому, что наблюдалось для соединения нет оснований
предполагать наличие иных причин деградации, чем в соединении
Сравнение полученных данных по изменению X, во в
исследованных нами соединениях, а также имеющихся литературных данных по другим соединениям со структурой А-15, облучённым различными типами высокоанергетнческих частиц, показало следующее. В соединениях 1ЧЬзБп, УзБь Ч^г с высокими значениями И(Ер) в исходном состоянии облучение большими переносами приводит к сильному падению и, как следствие, падению Тс. В
низкотемпературных МозЯ!, МозСе с низкими значениями Ы(Ер) в исходном состоянии облучение ведёт к росту И(Е[;)- В соединениях ИЬзА!, N100,65^0,35, в которых величина М(Ер) лежит в промежутке, изменение N(£1') меньше. Таким образом радиационно-стимулированное разупорядочение и аморфизация влекут за собой не только появление "серого" атсма в узлах решётки, но и "выравниванию" значений М(Ер). Падение величины влечёт за собой некоторое ужесточение, по
крайней мере, низкочастотной части фопонного спектра, возрастание М(Е1') - смягчение низкочастотной части фононного спектра (уменьшение во) и его трансформацию.
Основные результаты диссертационной работы
Результаты систематического исследования влиянии облучения быстрыми нейтронами па структуру и физические свойства упорядоченных сверхпроводящих соединений можно суммировать следующим образом:
1. Методами рентгеновской и нейтронной дифракции установлено, что основным типом структурных изменений в упорядоченных сверхпроводящих соединениях, облученных быстрыми нейтронами, является разупорядочение, т.е. возникновение дефектом .замещения (анти-структурных дефект он). Показано, что с ростом переноса быстрых нейтронов степень дальнею порядка уменьшается ко всех исследованных соединениях. Степень конечного разупоридочення при максимальных переносах различна для соединений разной» состава в одном классе (А-15), и и ряде случаен разупорядочение заканчивается аморфизацией ("низкотемпературные" соединения со структурой А-15 - Мо Мо.зОе,
соединения со структурой С-15 - УгНГ, Уфазы Шевреля). Результаты электрошю-микросйопических исследований на образцах соединения Моз51 подтверждают факт "истинной", а не ренттювекой аморфизации. Возникающее при облучении состояние обратимо при отжиге.
2. Ксйтропографическими исследованиями па образцах промышленного диспергированного провода МКВГ-14641-1,0 (на основе соединения Узва) выяснено, что основным процессом изменения структуры провода при облучении быстрыми нейтронами является разупорядочение в СП жилах, сопровождающееся ростом параметра решётки материала жил. Структурные изменения в материалах барьера, матрицы и стабилизатора незначительны.
3. Исследования зависимости температуры перехода в сверхпроводящее состояние Тс и производной Н'сг от переноса быстрых нейтронов показали: в "высокотемпературных" соединениях со структурами А-15, С-15, фаз Шсвреля Тс уменьшается с переносом, выходя в "насыщение" при переносах г 1020 б.н./см2; уровень "насыщения" в пределе высоких переносов слегка различен для соединений разного состава и Не превышает 2,5-3 К; наиболее раднациопно-стойкими из исследованных соединений являются соединения со структурой С-15; в "низкотемпературных" соединениях со структурой А-15 (МозЗЬ МозСс) впервые установлен и исследован факт роста Тс при облучении быстрыми нейтронами; величина Тс растёт г переносом, выходя в "насыщение" при переносах - 2-3-1020 б.н./см2; уровень "насыщения" для соединений МозБ1 и МозОе практически одинаков и составляет порядка 7,5 К; зависимость Н'сз от переноса практически одинакова для всех исследованных соединений - Н'сг растёт с переносом и выходит в насыщение в области переносов 5-1019-Ю20 б.н./см2.
4. Исследованиями свойств бинарных и тройных соединений со структурой А-15 после облучения быстрыми нейтронами переносами ~ Ю20 см"2 показано, что зависимость Тс от среднего числа Ъ электронов на атом, имеющая вид кривой с двумя максимумами", трансформируется после облучения в кривую с одним максимумом при Ъ » 6,5-6,75.
5. Изучен характер изменения величины критического тока в полях до 7 Тл отечественных промышленных кабелей МКНО-14641-1,5 в зависимости от переноса быстрых нейтронов после низкотемпературного (80 К) реакторного облучения. Исследования проведены на образцах без отогрева после облучения в интервале переносов 7-1017-71018 б.н./см2 (Е>1 МэВ). Установлено, что зависимость 1с от переноса в нолях.
превышающих 2Тл, имеет вид кривой с максимумом при Ф и 2-1 (Л8 б.н./см2. Облучение переносом ~ 710'8 б.н./см2 приводит к деградации величины критического тока ниже исходного уровня (в полях > 2 Тл).
6. Исследованиями изменений температурных зависимостей электросопротивления бипариых и тройных соединений со структурой А-15, соединений со структурой С-15, тройных халькогенидов молибдена после облучения переносами до 4-1020 б.п./см2 установлено: независимо от характера р(Т) и ветчины Тс в исходном состоянии при достижении радиационио-стимулировапного уровня р0 г 100 мкОмсм длина свободного пробега электронов стаиовится порядка межатомных расстояний и соединения теряют свою индивидуальность - температурная зависимость электросопростнвлепия становится линейной; производпая с1р/<ГГ с ростом ро уменьшается, а при достижении уровпя ро > 100 мкОм-см производная становится меньше нуля.
7. В бинарном соединении Моб5е8 (структура фаз Шевреля) изучено изменение типа зависимости р(Т) после облучения быстрыми нейтронами. Показано, что облучение переносом свыше 2-10^ см~2 приводит к появлению неметаллического характера зависимости р(Т). Зависимость проводимости от температуры в интервале 1,7 -.8 К в этом случае хорошо описывается законом Мотта о - Ооехр(-В/Т)1М. Тем самым установлено наличие Андерсеновского перехода металл-диэлектрик в этом соединении.
8. Оценки величины коэффициента ори липейпом члеие в теплоёмкости у из данных по Н'сг и ро на облучённых различными переносами быстрых нейтронов образцах исследовапных соединепий, результаты ЯМР исследований и измерения теплоёмкости позволили установить, что деградация Тс в "высокотемпературных" соединениях со структурами А-15, С-15 и фаз Шевреля после облучепия быстрыми дейтронами обусловлена, в основном, уменьшением плотности электропных состояний па уровне Ферми М(Ер); умепыпепие плотности электронных состояний на уровне Ферми сопровождается некоторым возрастанием жесткости решетки; возрастание Тс в "низкотемпературных* соединениях со структурой А-15 при радиационно-стимулированных разупорядочешш и аморфизадии связано с ростом величины плотности электронных состояний па уровне ФсрмН: рост величины М(Ер) в указанных соединения* сопровождается значительным смягчением низкочастотной части фонопного спектра, и, согласно результатам неупругого рассеяпия нейтронов, размытием его особенностей. ,,
У. В отделе работ на атомном реакторе ИВВ-2 ИФМ УрО РАН в соавторстве с другими сотрудниками создан комплекс экспериментальных установок, позволяющий выполнять низкотемпературные исследования физических свойств сверхпроводников после облучения в широком интервале переносов быстрых нейтронов вплоть до максимального i* 1020 см-2);
Основные работы, опубликованные но теме диссертации:
1. Karkin А.Е., Arkhipov V.E., Goslichitskii B.N., Romanov Е Р. and Sidorov S.K. Radiation Effects in the Superconductor NtgSn. - Phys. Stat. Sol. (a), 1976, v.38, p.433-438.
2. Arkhipov V.E., Voronin V.l., Karkin A.E. and Mirmelshtein A.V. Radiation Disordering in V3SÍ. - Phys. Stat. Sol.(a), 1982, 70,p. 17-21.
3. Архипов B.E., Гощицкий Б.Н., Карькин A.E. и др. Исследование влиянии низкотемпературного облучения на свойства технических сверхпроводящих материалов. - Отчёт ИФМ УрО АН СССР №1035, ДСП, 1988г.
4. Мирмелыитейи A.B., Карькин А.Е., Архнпов В.Е., Воронин В.И.
Теплоёмкость соединений M03SÍ: сверхпроводимость и смягчение фононного спектра. - ФММ, 1983, т.55, в.1, с.79-89.
5. Архипов В.Е., Карькин А.Е., Воронин В.И.^ Мирмельштейн A.B.
Структурное cocToaiflie и сверхпроводимость соединения МозОе, облучённого быстрыми нейтронами. - ФММ, 1984, т.57, в.5, с.1021-1023.
6. Воронин В.И., Архипов В.Е., Карькин А.Е. и др. Изменение структуры
и температуры СП перехода при облучении быстрыми нейтронами соединений Mo3Ge; V2Zr, V2HL - ФММ, 1989, т.67, в.1, с.115-121.
7. Архипов В.Е., Ворошш В.И., Карькин А.Е. и др. Сверхпроводимость и
структурное состояние в соединении M03S1. - Тезисы XXI Всесоюзного совещапия но физике низких температур, чЛ, Сверхпроводимость, Харьков, 1980. s
8. Архииоа В.Е., Воронин В.И., Гощицкий Б.Н., Сокурский Ю.Н.,
Шшпов В.Н. Радиационно-стимулированные разунорядочение и амор-физация в соединении M03SÍ. - ФММ, 1987, т.63, в.4, с.748-756. У. Алексашин Б.А., Архинов В.Е., Верховский C.B. и др. Изменение кристаллического и электронного строения соединения SaMo^S« при нейтронном облучении. - ФММ, 1988, т.66, вЛ, c.l04-111.
10. Karkin A.E., Goshchitskii B.N., Arkhipov V.E., Valiev E.E. and Sidorqv
S.K. Electrical Resistivity and Transition Temperature of Highly Disordered Nb3Sn. - Phys. Stat. Sol. (a), 1978, 46, K87.
11. Karkin A.E., Arkhipov V.E., Marchenko V.A. and Goshchitskii B.N.EIectrical Resistivity of V3Si and №>3Sn under Neutron Radiation. -Phys. Stat. Sol. (a), 1979, 54. K54.
12. Архипов B.E., Скворцов C.A., Давыдов C.A., Карькин А.Е., Шиков А.К., Клепацкий В.Е., Воробьёва А.Е., Медков В.В. Отчет по теме: "Исследование влияния Низкотемпературного облучепия на свойства технических сверхпроводящих материалов", ИФМ УрО РАН, №940, ДСП, 1985.
13. Александров А.С., Архипов В.Е., Гощицкий Б.Н., Елесин В.Ф. Влияние облучения на физические свойства перспективных упорядоченных сверхпроводников. - М.: Энергоатомиздат, 1989, 223 с.
14. Карькин А.Е., Архипов В.Е., МирмелЫптейн А.В., Вороши В.И. и
др. Сверхпроводимость псевдобинарных соединений А-15 (V-Cr)3Si, (V-Mo)3Si, Mo3(Si-Re). - ФММ, 1986, т.62, в.2, с.292-297.
15. Arkhipov V.E., Voronin V.I., Goshchitskii B.N., Karkin A.E., et. al. The
structure« superconducting properties and electrical resistivity of V2& and V2Hf irradiated with fast neutrons.- Phys.Stat.Sol. (a), 1984, v.86, K59-62.
16. Давыдов C.A., Архипов B.E., Воронин В.И., Гощицкий Б.Н. Сверхпроводимость и электросопротивление соединения Cui,9Mo6S8, облучённого быстрыми нейтронами. - ФММ, 1983, т.56, в.5, с.1038-1040.
17. Давыдов С.А., Архипов В.Е., Воронин В.И., Гощицкий Б.Н. Влияние
реакторного облучения на физические свойства соединения CuMoeSe. - ФММ, 1983, т.55, в.5, с.931-935.
18. Давыдов С.А., Архипов В.Е., Гощицкий Б.Н., Садовский М.В. Переход металл - диэлектрик и сверхпроводимость в соединении Mo6Se8 при изменении степени дефектности. - ФММ, 1986, т.62, в.6, с,1130-1135.
19. Karkin А.Е„ Arkhipov V.E., Parkhomenko V.D. and Goshchitskii B.N. Influence of Defects on Nb3Sn and VsSi Superconducting Properties. -Phys.St.SoI. (a), 1980, v.59, №1,K53.
20. Мирмелыптейи A.B., Карькин А.Е., Архипов В.Е., Гощицкий Б.Н. Теплоемкость соединения V3S1, облучённого быстрыми нейтронами. - ФММ, 1985, т.60, в.5, с.895-902.
21. Aleksashin В.А., Veikhovskii S.V., Mikhalyov K.N., Arkhipov V.E., Goshchitskii B.N. and Stepanov A.P. Magnetic susceptibility and N.M.R of 29Si and 95Mo in radiation disordered M03S1. - Sol. St. Comm., 1985, vü6, №2, p.209-213.
22. Карькин A.E., Мирмелыитейи A.B., Архипов В.Е., Гощицкий Б.Н. ' Теплоёмкость соединения Nb3Sn и VaZr, облучённых большими
флюенсами быстрых нейтронов. - ФММ, 1987, т.63, в.5, с.893-899.
23. Мирмельштейн A.B., Карькин А.Е., Хлопкин М.Н., Архипов В.Е. Теплоёмкость массивного аморфного соединения Mo3Si. - ФММ, 1985, т.60, и.5, с.1025-1027.
24. Мирмельштейн A.B., Карькин А.Е., Архипов В.Е., Воронин В.И. Сверхпроводимость и смягчение фононного спектра в соединении MojGe, облучеиного быстрыми нейтронами. - ФММ, 1984, т.58, вып.5, с.1008-1011.
251 Сырых Г.Ф., Архипов В.Е., Гощицкий Б.Н., Земляное М.Г., Чериоплёков H.A. Деформация фононного спектра соединения Mo3Si upu радиационной аморфнзации. - ФТТ, 1985, т.30, в.5, с.1293-1296.
Цитнруемая лшература.
1. Андриенко Ю.Н., Михайлов H.H., Сотников Г'.В. Влияние радиационных повреждений, созданных облучепием протонами, на критический ток сверхпроводящего соединения ниобий 3 - олово. - Вопросы атомной науки и техники. Серия: Фундаментальная и прикладная сверх-ироводимость, 1974, вьш.1(2), с.34-39.
2. Beti R. The Effects of Neutron Irradiation Damage on the Superconducting Properties of Nb3Sn. - Cryogenics, 1974, v.14, №7, p.361-366.
3. Вонсовский C.B., Изюмов Ю.А., Курмаев Э.З. Сверхпроводимость
переходных металлов, их сплавов и соединений. - М: Наука, 1977 218 с.
4. Bulaevskii L.M., Sadovbkii M.V., Anderson localization and super-
conductivity.- J. Low Temp. Phys., 1985, v.59, p.89-113.
5. Moehlecke S.,Cox D.E., Swcedlcr A.R. The effects of neutron irradiation
on the superconducting properties of NbsPt. - J. Less-common Metals, 1978, v.62,p.llM18.
6. Cox D.E. and Tarvin I.A. Effect of neutron irradiation on single crystal V3Si: neutron diffraction studies. - Phys. Rev. 13,1978, v.18, №1,p.22-29
7. Sweedler A.R., Cox D.E., Mochlecke S. Neutron irradiation of super-
conducting compounds. - J. Nucl. Materials, 1978, v. 72, p.50-69.
8. Наскидашвили А.И.,Наскидашвили И.А.,Топчян Л.С., и др. Влияние
нейтронного облучения на фазовые переходы в интерметаллиде ✓2Zr. - ФММ, 1984, т.57, в.1, с.305-308.
9. Weismann IL, Gurvitch М., Ghosh A.R., Lutz Н„ Kammerer O.F. and
Stongin M. Estimate of density of states changes with disordered in A-15 superconductors. ■• Phys. Rev. B. 1978, v.17, №1, p.122-125.
10. Radousky H.B., larlborg., Knapp G.S., Freeman A.I. Assesment of theoretical determinations of the electron-phonon coupling parameter X in metals and intermetallic compounds. - -Phys Rev.B., 1982, v.26, Ns3, p. 1208-1222.
11. Clogston A.N., Iaccarino V. - Phys Rev.B., 1961, v. 121, №5, p.1357-
1362.
12. Горькое Л.П. К теории свойств сверхпроводников со структурой ß -
W. - ЖЭТФ, 1973, т.65, п.4, с.1658-1676. Gorkov L.P., Dorokhov O.N. -J.Lo\v. Temp. Phys., 1976, v.22, №1, p.1-19.
13. Кузьмин E.B., Овчинников С.Г. ЖЭТФ, 1975, т.69, в.5, с.1688-1693.
14. Александров A.C., Елесин В.Ф., Казеко М.П. К теории влияния радиационных дефектов на критическую Температуру сверхпроводников, - ФТТД979, т.21, в.7, с.2062-2072.
15. Александров A.C., Архипов В.Е., Гошицкий Б.Н., Елесин В.Ф. Влияние облучения на физические свойства перспективных упорядоченных сверхпроводников. - М.: Эисргоатомнздат, 1989, 223 с.
16. Mooij LH. Electrical Conduction on Concentrated Disordered Transition Metall Alloys. - Phys. St. Sol. (a), 1973, v.17, p.521-531.
17. Топчян Jl.C., Наскидаишили И.А., Квирикашвили Т.Ш., Бродский Б.В. и др. Исследование влияния реакторного облучения на сверхпроводящий переход в V3SL - Металлофизика, 1983, т.5, ЛМ, с.106-107.
18. Yvon К., Paoli A., Flukiqer R., Chevrcl R. Positional Disorder and Non -
Stoichiomctry in Ci^MoöS« (x=l,l; 0.62; 0,53; 0.17) at Room Temperature. - Acta Cryst., 1У77, B33, p.3066-3072.
27
19. Алексеевский Н.Е., Митиц A.B., Самосюк В.Н., Фнрсон В.Н. Измеиенве физических свойств сверхпроводящих сульфидов молибдена нри облучении и последующем отжиге. - ЖЭТФ, 1983, т.85, с.1092-1106.-
20. Hertel G., Adrian Н., Beiger I., Nolscher С. et al. Preparation and effects of irradiation - induced disorder in PbMoeSe thin films. - Phys. Rev. B, 1983, v.27, №1, p.212-223.
21. Мотт Н.Ф. Переходы металл-изолятор. - M. Наука, 1979.
22 Schneider В., Schweiss P., Reichardt W. Temperature dependence of the phonon density of state for some A-15 compounds. - Proc. Conf. on Neutron Scattering, 1976, Gatlinburge, USA, p.223-229.
5
f V
>
Ч)
шо'и
("«Li
("°)„t JL>
VA ,
(VOO'C)
JkfJ
«о1 «o*
/00*
Рис.1 НейтропограммаМДП провода (14641 жила) соединении ванаднйз - галлий.
на основе
J0
Рис.2 Нейтронограммы: а - полностью аморфного образца МозБ! (Ф = 3 1020 см-2), б - Ф = 3-1020 см-2 + оташг при 550°С, в - Ф в 3-1020 см-2 + отжиг при 900°С. На вставке - функция радиального распределения.
Рис.3 Зависимость Тс от переноса для ГЧЬз5п ( О ), Уггг ( А ), (0 ), Мозвс ), МозБ1 ( X ), ЗпМобБв (© ).
15
10
Но, ^ Мл, Пч
5.00 5.25 450 2
о
Рис. 4 Зависимость Тс от срсдисш числа электронов на атом 2 для соединений (V - Мо)з51, Моз(<н - Пс) До (О ) и после (О ) облучения переносом 2-Ю20 см-2. Штриховая линия - нижняя граница определения Тс= 1,7 К .
Рис. 5. Зависимость H'cz от ро для соединения NbiSn.
Рис. 6. Зависимости! 1сЯсо от переноса быстрых нейтронов для МДП на основе соединения ИЬзБп (Тобл = 80 К, 14641 жила).« - эффект облучения при 80 К, X -эффект последующего отогрева до комнатной температуры образцов, облученных переносом 1018 б.н./см2.
Рис. 7. Температурпо-зависимый вклад п электросопротивление р('Г) - ро образцов ИЬ^п, облученных различными переносами (Е > 1 Мэн, Тобя а 340 К).
Гнил. К
Рис. 8. Зависимость р и Тс от температуры изохронного (20 мин.) отжига образцов соединений КЪзБп (О ) и Уз81 (О) после облучения переносом 10гу см"2 с Е > 1 Мэв и Тобл = 80 К; О и В - значения Тс после облучения при 340 К.
Рис. 9. Температурная зависимость проподимости образца Моб5е8, облученного переносом 2-К)20 П.и./см'. На вставке - зависимость логарифма проводимости от в температурном интервале 1,7-8 К.
Отпечатано на ротаприачв 1Ш УрО РАН тира* 100 з.5Я
Форма г 60x34 1/Г£> объем Т,5 печ.п. ■ 620219 г.Екатеринбург ГСП-170. ул.О.Котчьчевской, Г л