Тройная ион-ионная рекомбинация в слабоионизованном газе и плазме тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.08 ВАК РФ

МИНИСТЕРСТВО ОБЩЕГО И ПРОФЕССИОНАЛЬНОГО ОБРАЗОВАНИЯ

РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ

МОСКОВСКИЙ ФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ (ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ)

На правах рукописи УДК 537.50

НОВИЦКИЙ Дмитрий Александрович

ТРОЙНАЯ ИОН-ИОННАЯ РЕКОМБИНАЦИЯ В СЛАБОИОНИЗОВАННОМ ГАЗЕ И ПЛАЗМЕ

Специальность 01.04.08 - физика и химия плазмы

ДИССЕРТАЦИЯ

на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель доктор физико-математических наук, профессор Александров Н. Л.

Долгопрудный 1998 г.

Содержание

Введение......................................................................%....................................................3

1. Обзор аналитических методов расчета скорости тройной ион-ионной рекомбинации............................................................................................................................................................................12

1.1. Основные механизмы ион-ионной рекомбинации....................................................................................14

1.2. Ион-ионная рекомбинация при низком давлении газа........................................................................15

1.3. Ион-ионная рекомбинация при высоком давлении газа....................................................................19

1.4. Расчет константы тройной ион-ионной рекомбинации......................................................................26

1.5. Тройная ион-ионная рекомбинация во всем диапазоне давлений............................................33

2. Тройная ион-ионная рекомбинация в газовых смесях. Синергетический эффект..............................................................................................................................................................................................38

2.1. Введение........................................................................................................................................................................................38

2.2. Расчет коэффициента рекомбинации в газовых смесях......................................................................38

2.3. Синергетический эффект для тепловых ионов..............................................................................................39

2.3.1. Высокие плотности газа................................................................................................................................................39

2.3.2. Промежуточные плотности газа..........................................................................................................................42

2.4. Синергетический эффект во внешнем электрическом поле............................................................46

3. Тройная ион-ионная рекомбинация во внешнем электрическом поле......................55

3.1. Кинетическая энергия относительного движения ионов во внешнем электрическом поле........................................................................................................................................................................56

3.2. Взаимодействие ионов во внешнем электрическом поле..................................................................57

3.3. Расчет константы скорости тройной ион-ионной рекомбинации во внешнем поле. 59

4. Расчет скорости ион-ионной рекомбинации в газовых средах............................................68

4.1. Воздух с примесью фреонов; дымовые газы................................................................................................68

4.2. Влажный воздух; влияние влажности на свойства длинных стримеров в воздухе... 71

Заключение..........................................................................................................................................................................................89

Список использованной литературы.....................................................................................................................90

Введение.

Актуальность темы диссертации. Процесс тройной ион-ионной рекомбинации

А+ + В' +М АВ + М имеет почти вековую историю исследований. Являясь одним из основных каналов гибели заряженных частиц в электроотрицательном газе, он оказывается важным при накачке эксимерных лазеров и решении ряда экологических задач; им определяется концентрация ионов в средней и нижней атмосфере Земли.

Экспериментальных данных по скорости этого процесса относительно мало, что объясняется изменением состава ионов и усложнением их идентификации с ростом давления газа. Поэтому основным источником информации по скорости процесса тройной ион-ионной рекомбинации является теория, причем наиболее надежные данные получаются в рамках метода Монте-Карло. Но расчеты этим методом трудоемки и выполнены для малого числа систем и узкой области параметров. Скорость же рассматриваемого процесса зависит от многих исходных данных: вида частиц А+ ,В~ ,М, давления, температуры газа, а в некоторых задачах - и от приложенного электрического поля.

Из-за этого в практических приложениях (например, при изучении кинетических процессов в эксимерных лазерах), где необходимо знание большого числа констант скорости протекающих реакций в большом диапазоне внешних условий, применение метода Монте-Карло представляется очень затруднительным. В таких задачах более удобно использование аналитических формул для констант скорости реакций.

В данной работе рассмотрены задачи, решение которых важно для эксимерных лазеров, плазменных методов очистки дымовых газов и электроизоляции высоковольтного оборудования.

Кроме того, наличие аналитического описания позволяет более глубоко понять основные закономерности протекания процесса рекомбинации, что дает возможность заранее делать оценки эффективности различных каналов гибели заряженных частиц в широком диапазоне условий.

Несмотря на то, что в большинстве практических задач рекомбинация ионов происходит в смеси газов, до настоящего времени этот вопрос остается практически не исследованным теоретически. Также явно недостаточным представляется объем данных по рекомбинации ионов во внешнем электрическом поле.

В данной работе сделана попытка восполнить этот пробел и рассмотреть возникающие при этом эффекты.

Отмеченные обстоятельства позволяют считать тему настоящей работы весьма актуальной как с точки зрения анализа основных процессов, происходящих при тройной рекомбинации ионов в газовых смесях и внешнем электрическом поле, так и с точки зрения применения аналитических методов расчета скорости процесса рекомбинации в различных практических приложениях.

Предметом настоящего диссертационного исследования является процесс тройной ион-ионной рекомбинации в газовых смесях и при наложении постоянного внешнего электрического поля.

Цель настоящего исследования: рассмотрение аналитических моделей процесса тройной ион-ионной рекомбинации, построенных к настоящему времени и возможностей их использования для различных задач и при разных внешних условиях; построение модели процесса ионной рекомбинации в газовых смесях и анализ синергетического эффекта, возникающего при рекомбинации ионов в смеси газов, сильно отличающихся по своим свойствам; анализ эффектов, приводящих к существенному снижению скорости ионной рекомбинации при наложении внешнего постоянного электрического поля; расчет скорости рекомбинации в плазме дымовых газов, в канале стримера при его распространении во влажном воздухе и в других практических приложениях, а также влияния влажности на свойства длинного стримера в воздухе.

Научная новизна диссертации состоит в том, что в ней впервые приводится аналитический расчет константы скорости процесса тройной ион-ионной рекомбинации в газовых смесях. На основании этого расчета, также впервые, предсказывается синергетический эффект в скорости тройной ион-ионной рекомбинации, состоящий в немонотонной зависимости константы от состава смеси буферных газов. Кроме того, впервые выполнено моделирование длинного стримера во влажном воздухе и дано новое объяснение наблюдаемому в эксперименте эффекту влияния влажности на свойства стримера.

На защиту выносятся следующие положения:

1. Предложена методика определения и выполнен расчет константы скорости тройной ион-ионной рекомбинации в газовой смеси.

2. Предсказан и изучен синергетический эффект для скорости тройной рекомбинации тепловых ионов при промежуточных и высоких давлениях, а также для ионов, нагретых электрическим полем, при низких давлениях газа.

3. Исследовано влияние внешнего электрического поля на скорость тройной ион-ионной рекомбинации в слабоионизированном газе и плазме.

4. Выполнено моделирование распространения длинного стримера во влажном воздухе и дано новое объяснение влияния влажности на свойства стримера, связанное с гидратацией положительных ионов в канале стримера.

Практическая значимость диссертационного исследования. Результаты, полученные в данной работе, позволяют быстро определять константу скорости ион-ионной рекомбинации для широкого спектра реагирующих ионов, разнообразных смесей буферных газов, в большом диапазоне давлений, температур и напряженно-стей внешнего поля, что необходимо для моделирования процессов в различных научных, экологических и технологических задачах.

Апробация результатов исследований. Диссертация обсуждена на кафедре прикладной физики факультета проблем физики и энергетики Московского физико-технического института.

Основные положения диссертации отражены в работах, опубликованных в журналах «Письма в ЖТФ», «Физика плазмы» и «Journal Physics В: At. Mol. Opt. Phys.».

Результаты исследований докладывались на конференциях:

П-ой Международный семинар «Сильные СВЧ волны в плазме» ( август 1993 года, г. Нижний Новгород)

XXXVIII научная конференция Московского физико-технического института (25-26 ноября 1994 года, г. Долгопрудный);

Всероссийская конференция "Физика низкотемпературной плазмы" (ФНТП-95) (20-26 июня 1995 года, г. Петрозаводск);

VIII-я Всероссийская конференция по физике газового разряда (июнь 1996 года, г. Рязань);

Всероссийская конференция «Физика низкотемпературной плазмы» (ФНТП-98) (июнь 1998 года, г. Петрозаводск);

Структура диссертации. Структура диссертационного исследования обусловлена его предметом, целями, задачами. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка использованной литературы.

В первой главе диссертации рассматривается история изучения процесса тройной ион-ионной рекомбинации, различные модели, применяемые для определения константы скорости процесса, указывается на их применимость для различных внешних условий.

В первом разделе главы приводится исторический обзор исследований процесса рекомбинации ионов во внешнем газе. Рассматривается развитие методов определения константы скорости рекомбинации для случаев высоких и низких плотностей буферного газа, а также для промежуточных давлений.

Во втором разделе главы рассматриваются основные механизмы ион-ионной рекомбинации в плазме, такие как

а) излучательная рекомбинация Х+ + У XV + /гу ;

б) парная рекомбинация Х+ +7" -» X* + 7* + АЕ;

в) тройная рекомбинация X* + 7" + 2 ХУ + 2.

Определяются условия, при которых тот или иной процесс превалирует над

остальными.

В третьем разделе главы рассматривается протекание процесса рекомбинации ионов при низком давлении буферного газа, когда велико влияние процессов излучательной и парной рекомбинации ионов. Описываются механизмы протекания процессов нейтрализации заряда в плазме, оцениваются их характерные величины. Исходя из этого, определяются характерные для каждого из процессов диапазоны давления.

Далее приводятся основные идеи и построение модели Томсона для рекомбинации ионов в пределе малых давлений буферного газа, а также различные ее модификации, использующие базовую модель радиуса «захвата», на случаи неравных масс, изменения ионной плотности под действием кулоновского притяжения и т.д.

Более детально рассмотрен подход Бэйтса и Фланнери к определению константы скорости процесса рекомбинации. В нем авторы отказались от искусственной концепции радиуса «захвата» и от предположения Томсона, что рекомбинация ионов происходит в результате единственного сильного столкновения иона с нейтральной частицей. Вместо этого энергия относительного движения ионов рассматривалась как величина, непрерывно меняющаяся в результате столкновений ионов с нейтральными частицами газа. Коэффициент рекомбинации определялся решением интегро-дифференциального уравнения, описывающего диффузию ионных пар в пространст-

ве энергий. Описываются некоторые способы, позволяющие решать это уравнение при определенных допущениях и упрощениях.

В четвертом разделе главы рассматривается процесс рекомбинации ионов при высоком давлении буферного газа. Приводится построение модели Ланжевена, основанной на предположении, что в пределе высоких давлений газа скорость рекомбинации определяется взаимным дрейфом ионов под воздействием кулоновских сил. Описываются модификации этой модели (Харпер, Яффе), учитывающие, наряду с взаимным дрейфом ионов, их диффузию во внешнем газе, которая должна играть существенную роль при давлениях в несколько атмосфер.

Далее приводится результат, полученный Бэйтсом, объединившим модели Ланжевена и Харпера, который, проведя более тщательный, чем у Харпера, анализ, показал, что результат Ланжевена справедлив в очень широком диапазоне давлений, несмотря на то, что по построению модели область его применения должна была бы составлять сотни атмосфер.

В пятом разделе главы рассматривается рекомбинация ионов в очень важном с практической точки зрения диапазоне давлений около одной атмосферы. Ведь при таком давлении скорости протекания стадии сближения ионов и стадии их нейтрализации примерно равны, а значит, должны учитываться совместно.

В 1959 году Натансоном был предложен подход, позволяющий объединить теории Томсона и Ланжевена в случае промежуточных давлений окружающего газа при определенных изменениях в их формулах. В результате оказалось, что обратная скорость процесса рекомбинации ионов при промежуточных значениях плотности газа равна сумме обратных скоростей рекомбинации в пределах высокого и низкого давления.

Во второй главе предложен подход к определению константы скорости процесса тройной ион-ионной рекомбинации в газовых смесях, а также рассмотрен возникающий при этом синергетический эффект при различных внешних условиях.

В первом разделе главы обосновывается практическая необходимость получения аналитического описания тройной ион-ионной рекомбинации в газовых смесях, приводятся примеры применения такого описания в экологических и технологических задачах.

Во втором разделе главы рассматривается подход к получению аналитического выражения для константы скорости рекомбинации в смеси газов. Он основывается на том, что процесс рекомбинации ионов во внешнем газе условно можно раз-

бить на две последовательные стадии: сближения ионов под воздействием кулонов-ского притяжения (ланжевеновская стадия) и реакционную стадию, во время которой образуется связанное состояние ионной пары в результате столкновений ионов с нейтральными атомами окружающего газа (томсоновская стадия).

Поскольку скорость протекания ланжевеновской стадии процесса пропорциональна сумме подвижностей ионов, то для ее определения подвижность каждого из ионов в газовой смеси находится по закону Бланка, а затем они складываются. Скорость протекания второй стадии зависит от способности ионов отдавать свою кинетическую энергию нейтральным частицам газа в последовательности элементарных актов столкновений с ними. В смеси вероятность столкновения с нейтральной частицей того или иного сорта пропорциональна концентрации частиц данного сорта. Поэтому скорость реакционной стадии определяется как взвешенная сумма томсонов-ских скоростей реакции в каждом из газов, составляющих смесь.

Полная скорость рекомбинации рассчитывается на основании теории Натансона (1959), уточненной впоследствии Бэйтсом (1969), как обратная сумма обратных скоростей последовательных стадий сближения и нейтрализации.

В третьем разделе главы на основе описанного подхода к определению скорости рекомбинации ионов в смеси предсказывается появление синергетического эффекта для тепловых ионов в ряде смесей буферных газов. Данный эффект состоит в том, что скорость рекомбинации может немонотонным образом зависеть от состава смеси, то есть при определенном соотношении концентраций компонентов быть выше или ниже, чем в каждом из чистых газов.

Необходимым условием возникновения синергетического эффекта для промежуточных давлений является то, что первая стадия рекомбинации в одном компоненте смеси гораздо протекает быстрее, чем во втором, в то время как томсоновская стадия протекает быстрее во втором компоненте, чем в первом. При этом ланжевеновская скорость в первом компоненте должна быть по порядку величины равна том-соновской скорости во втором компоненте, и наоборот. Такое соотношение скоростей протекания стадий процесса рекомбинации возможно в случае промежуточных давлений буферного газа.

Величина эффекта рассчитывалась для рекомбинации ионов Аг+ и СГ в смеси инертных газов Аг и Не, характерной для эксимерных лазеров на галогенидах инертных газов. В качестве меры эффекта было выбрано отношение максимального значения константы скорости рекомбинации при соответствующем составе буферного газа

к средневзвешенному значению констант скоростей в чистых газах. В