Влияние гелия и углерода на развитие дефектной структуры в условиях послерадиционного отжига никеля, облученного альфа-частицами тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

?Т6..................;■_; ;......_____

ь-,Г\ГМ(ЗСЙ)ККИЙ ИНКЕНЕРНО-ЗИЗИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ

2 о \ 1 у • ■ ■ ■

. На правах рукописи

• РЕУТОВ Игорь Валерьевич

ВЛИЯНИЕ ГЕЛИЯ И УГЛЕРОДА НА РАЗВИТИЕ ДЕФЕКТНОЙ СТРУКТУРЫ В УСЛОВИЯХ ПОСЛЕРАДИАЦИОННОГО ОТИТА ' : НИКЕЛЯ, ОБЛУЧЕННОГО АЛЬФА-ЧАСТИЦАМИ

01.04.07 - Физика твердого тела

1 л

А в г о р о ф е р а т

« , * -

• *

диссертации на соискание ученой степени 'кандидата физико-математических наук

Москва - 1993

Работа выполнена в Московском инженерно-физическом институте. ,

Научный руководитель: доктор физико-математических наук,

профессор Калин Б.А.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор Суворов АЛ. кандидат технических наук Агеев B.C.

Ведущая организация - Институт металлургии им. A.A. Байкова

Защита диссертации состоится "// " 1993 г.

в П • час.^ мин, на заседании специализированного совета К-053.03.02 в Московском инженерно-физическом институте по адресу: 115409, Москва, Калгарское шоссе, 31,.тел. 324-84-98.

С диссертацией можно' ознакомиться в библиотеке №1<Ш.

Просим принять участив в работе совета или прислать отзыв в одном экземпляре, заверенный печатью организации. V

Автореферат разослан " I" ° Аа^У . 1993 г..

Ученый секретарь у

специализированного совета _ . У В.Н. Яльцев

ОНЦАЯ ХЛРАКТЕРЙСШКА РАБОТЫ "

Актуальность теш исследования определяется проблемой выбора и разработки радиационноетойких конструкционных материалов для ядерных и термоядерных реакторов.

; Среди факторов, ограничивающих ресурс работы конструкционных материалов, одно из основных мест занимают радиационное I распухание и высокотемпературное охрупчивание. Присутствие | 'трансмутационных примесей, в частности гелия, приводит к су- | щественному изменению основных свойств и структурно-фазовой стаг-бильности всех.конструкционных материалов.

Возрастающий интерес к фундаментальным аспектам изучения поведения гелия в материалах определяется во многом и практическими задачами по созданию радиационностойких материалов. Одним из путей повышения радиационной стойкости является целенаправленное легирование материалов различными элементами, среда которых особое место занимают карбидообразующие примеси.

' Взаимодействие радиационных дефектов как с трансмутационными примесями, так и с атомами легирующих элементов может значительно' изменить результат воздействия облучения: захват дефектов модифицирует их эффективную подвижность, вероятность рекомбинации, зарождение и рост вторичных дефектов. Следует ожидать, что совместное действие гелия и легирующих компонентов может оказать существенное и на сегодняшний день практически неизученное влияние как' на поведение самих примесных атомов, так и на формирование и эволюцию радиационно^-индуцировагшых дефектов.

В связи с этим получение новых данных об, изменении структурного состояния сплавов, с учетом поведения как естественных, так и трансму.тационных примесей является актуальной задачей с научной и практической точек зрения. .

В качестве объекта исследований была выбрана система ни- ; кель-углерод, т.к. никель является модельным материалом для ; аустенитных сталей, а углерод - основной легирующий элемент во | многих конструкционных материалах. )

Цель таботы - выявление закономерностей совместного влкя- I ния гелия и углерода на формирование и термическую эволюцию ра-| диационно-индуцированной дефектной структуры в облученном • никеле. , * ■ - . ;

Научная' новизнаГ'В работе" впервые; - .•- - —•— г ■

- Получены экспериментальные закономерности влияния концентрации углерода на зарождение скоплений радиационных дефектов в условиях накопления гелия (при облучении ©¿-частицами с Е = 29 МэВ) и без гелия (при облучении нейтронами).

- Исследована кинетика эволюции междоузельных дислокационных петель в зависимости от содержания углерода и гелия.

- Изучены закономерности зарождения и роста гелиевых пор в никеле в зависимости от концентрации углерода.

- Исследованы особенности развития популяции гелиевой "пористости вблизи границ зерен в никеле с различным содержанием углерода.

Практическая значимость работы. Гезультаты проведенных исследований могут быть использованы для дальнейшего развития представлений о механизмах синергического влияния трансмутационных примесей и легирующих элементов на формирование дефектной структуры в условиях имитационного эксперимента.

Изучение кинетики отжига дислокационных петель и развития гелиевой-пористости в никеле позволило выявить смену механизма их роста в исследованном интервале концентраций углерода, что демонстрирует возможности влияния углерода в твердом растворе на повышение стойкости под облучением.

Результаты исследования особенностей'развития приграничной гелиевой пористости в никеле в зависимости от концентрации углерода. важны, для создания конструкционных материалов стойких по отношению к высокотемпературному охрупчиванию.'

На защиту выносятся: , • . •-

- Результаты исследования закономерностей формирования в . процессе облучения и послерадиационной термической.эволюции дефектной структуры в никеле в зависимости от содержания углерода и примусного гелия. . - • '

- Результаты исследования влиянии концентрации углерода на развитие гелиевой пористости в никеле в зависимости от' температуры и длительности послерадиационного отжига.

- Результаты изучения развития приграничной популяции гелиевых пор в никеле в зависимости от содержания углерода.

- Модель развития приграничной пористости.

Апробация работы, Основные результаты работы опубликованы

в семи печатных работах. Результаты'исследований дбклЩщвалйсь-] на Всесоюзной школе по физике радиационных повреждений (Алушта,! 1385 г.). Всесоюзном семинаре "Гелий в металлах" (Москва, 1986,| 1991 г.г.), Всесоюзной конференции,"Радиационные дефекты в металлах" (Алма-ата,' 1986'г.), Меадународной конференции "Исследование и разработка конструкционных материалов для реакторов термоядерного синтеза"(Дубна, 1990 г.), Всесоюзной конференции | "Современные проблемы физики и её приложений" (Моегаза, 1990 г.)1 Международной конференции по■радиационному материаловедению I (Алушта, 1990 г.), Всесоюзной конференции "Радиационное воздей-: . ствие на материалы термоядерных реакторов".(Ленинград, 1990 г.); XX Всесоюзном совещании по физике взаимодействия частиц с крис-| таллома (Москва,- 1990 г.-),"Международной""конференции по физике | радиационных эффектов в. металлах (Венгрия, 1991г.), Международ--.ной конференции "Эволюция, микроструктуры в металлах при облучении", (Канада, 1992 г.), Всесоюзном семинаре "Радиационные дефекты в твердом теле" (Севастополь, 1990 г.).

Структура и объём работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, выводов и списка лгтературы. Общий объём диссертации /з? страницы, в том'..числе'2 таблицы и 42 рисунка. Список литературы составляет но наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

В начале диссертации дано обоснование актуальности темы диссертации, сформулирована цель работы. Приведены основные положения, выносимые на защиту, указаны научная, новизна ^"практическая значимость полученных результатов:

Далее проводится обзор теоретических и экспериментальных работ, посвященных изучении взаимодействия примесей и дефектов,| образованию и развития гелиевой пористости как в условиях облу-;' чения нейтронами, так и в имитационных экспериментах.

Анализ литературных.данных сводится к следующим положениям:

- влияние примесей на образование и развитие дефектной | структуры и'другие свойства материалов несомненно; |

- возможны различные конфигурации и. виды взаимодействий точечных дефектов с атомами примесей; ;

' - одним из важных факторов является.величина несоответст- '

вия размерного параметра между атомади основного металла и легирующего компонента, так примеси с атомами меньшего размера . показывают более высокую стабильность комплексов типа междоуз-, . ■лие-атом примеси. .

• В литературе имеется достаточное количество данных об особенностях влияния примесей на формирование'дефектной структуры. Но эти данные относятся к широкому кругу материалов и примесей .и различным условиям облучения, что практически осложняет их • анализ с-единой позиции. Во-первых, используются-сложные по,составу сплавы, в которых изменяется содержание одной из легирующих добавок. Во-вторых, в большинстве исследуемых модельных •. двойных сплавах используются примеси замещения, поскольку.их легко контролировать. В-третьих, 'различные температурные условия облучения, а также различные неэквивалентные, по характеру повреждения бомбардирующие частицы.

Изучение имеющихся работ по влиянию углерода в никеле и никелевых сплавах показало, что тлеется значительное различие в мнениях о влиянии углерода,.вплоть до противоположных.

Далее проводится обоснование выбора в качестве объекта исследования системы никель-углерод. В литературе отсутствуют.данные о точной границе предела растворимости, поэтому был выбран интервал концентраций {К ) заведомо шире от 0,002$ до 0,12$ С. Для увеличения статистики были.изготовлены две партии сплавов. . Контроль содержания углерода проводился на экспресс-анализаторе углерода АН-760 с точностью до 0,001$ С. Перед исследованием и облучением образцы (толщиной 200 мкм) отжигались в вакууме 10 Па при 950°С в течение 2 часов. ' , .-V* :

Предварительные исследования образцов на предмет изменения;' параметра решетки (л а/а) проводились на дифрактомехрв- ДР0Н-ЗМ.1 Результаты исследований показали, что с увеличением содержания \ ■ углерода до 0,01$ (л а/а) возрастает линейно, а при больших К [ выходит на насыщение. Зто дало возможность предположить^ что . предел растворимости углерода в никеле находится в области С,012. . •'•■'•"

Величина микротвердости возрастает.линейно во всем интервале концентраций углерода.

ПЭМ-исследования образцов не выявили сколько-нибудь зкачи- , тельного влияния на характер дислокационной структуры, которая <

соответствует хорошо о тоже иному с ос т оян шо. " "]

Равномерное насыщение гелием проводилось на циклотроне с*-.частицами с Е = 29 МэВ (Т<100°С). .Толщина насыщенного < слоя составляла 20 мкм. Доза облучения выбиралась из условия ! . получения хорошей статистики при ЛЗМ-исследованиях петлевой | структуры и гелиевой пористости. Равномерность определялась ме-[ тодом фотометрирования авторадиографии с облученных образцов, | отклонение от средней величины не.более 10$. |

Как показали, предварительные исследования, анамальное из- ' , менение дислокационно-петлевой структуры и газовой пористости наблюдается в образцах с концентрацией углерода в области 0,015?; В св.:зп с этим 'для получения, хорошей статистики в проявлении | этого эффекта облучалось четыре сборки, до концентраций гелия , | (1,4; 2,0; 2,1; 2,5)ЛО-2 атХ |

V Контроль' концентрации .гелия-.в образцах проводился методом | термодесорбционной спектроскопии.по выходу гелия при их плавле-! нии. " : ■■

. ' Облучение образцов никеля с различным содержанием углерода в условиях создания только радиационных дефектов (накоплением гелия можно:пренебречь) проводилось в реакторе ВВР-К до доз 10 и при температуре не более 70 С. \

Основополагающим методом исследования была просвечивающая ■ электронная микроскопия (ПЭМ). - ' *

Далее представлены результаты изучения влияния гелия и углерода на формирование и'эволюции дефектной структуры в никеле.

ПЭМ-исследования всех облученных образцов никеля с различным содержанием углерода показали присутствие^высокой плотности мелких скоплений радиационных дефектов, равномерно распределен-; ных по телу зерна. ■ ' , . |

Характер изменения количественных параметров скоплений ра—| диационных дефектов зависит как от присутствия гелия, так и от ; содержания углерода. С увеличением К доля мелких скоплений возрастает и, следовательно,, уменьшается средний размер, что харш4 терно дшг обоих видов облучения. Этот факт свидетельствует о | том,-.что в распределении дефектов по размерам определяющую роль! играет углерод,' способствуя.образовании мелкодисперсных скопле-I ний дефектов. Морфологически основная доля видимых дефектов представляет собой дислокационные петли. Однако, наряду с петля-

ш наблюдайтся и объемные скопления радиационных дефектов размером ~ I нм. По нашему мнению такие скопления могут быть ва-кансионного типа. Дислокационные петли," как будет показано в Экспериментах по. отжигу, являются скоплениями мездоузельных 'атомов. Средний размер скоплений (3)'дефектов в образцах, облученных нейтронами,'по сравнению с образцами, насыщенными гелием, меньше практически в 2 раза дая образцов с '%>0,01% ' рис. I. ■••■'•.-•.

Рис. I Изменение плотности и

среднего размера скоплений дефектов после облучения:

- нейтронами

( 5.1СГ3 сна);

- альфа-частицами . ( 6-Ю"3 сна).

«ищвтши тати, ме.»

Характер изменения плотности (_р ) скоплений дефектов от содержания углерода различен дая образцов, облученных гелием и нейтронами. В образцах, насыщенных гелием, (р У скоплений возрастает при ^0,01%, а при больших концентрациях выходит на насыщение, .имея тенденцию даже к некоторому уменьшению. Это может свидетельствовать о двух фактах: во-первых, углерод в твердом растворе может являться центром зарождения скоплений дефектов и, во-вторых, по-видимому, гелиевые атомы (или гелий-вакансион-ные комплексы) эффективно взаимодействуют со скоплениями атомов углерода при 0,01$, блокируя их от взаимодействия с междоу-зелышми атомами. Тем самым, способствуя увеличению среднего размера петель по сравнению с образца™, облученными нейтронами В то время как при нейтронном облучении и скопления атомов углерода, по-видимому, являются центрами для образования скоплений радиационных дефектов. .

Для определения температурного интервала существования ра-даацпонно-индуцированной дислокационной структуры в сплавах ни-|

келя, содержащих гелий, а также "для экспериментального"доказав"} . тельства на одной системе материалов,' содержащих и не содержа- I щих гелий, особешгости термической стабильности дисло}сацношго- ! петлевой структуры, образцы после облучения отжигались в вакууме 10~3Па в интервале температур 200-1С00°С, в течение часа. : После огапГа при 200°С ПЭМ-исследования не покапали сколько-нибудь заметного изменения'1сак в характере, так и в коли- | чественных параметрах скоплений дефектов по сравнению с состоя-; нием образцов после облучения.

При 4С0°С.во всех образцах, облученных нейтронами, произо-, . иол полный отжиг, радиационных дефектов, в то время как в образ-! цах'с гелием не наблюдается каких-либо изменений. Даже после | отжкх'а при 500°С в образцах, нас щепных гелием, не отмечается ; видимых вПЭМ качественных и количественных изменений радиаци- | онно-яндуцированной дефектной структуры. Лишь после отжига при \ 6С0°С .в образцах с гелием наблюдается существенная эволюция дефектной структуры, обусловленная уменьшением плотности и увели-; чением среднего размера дислокационных петель. Последнее про- | должается вплоть до 800°С. Залетим, что при Т-й 600°С все петли | ■' содержат, дефект.упаковки, являясь .петлями Франка. После отжига при 800°С происходит уничтожение дефектов упаковки. Параметры ' петлевой структуры, как показали исследования, изменяются немо-! .'нотонно в 'зависимости от концентрации углерода,

. Были проведены исследования эволюции дислокационно-петлевой структуры в процессе изотермических отжигов при 5С0°С и 6СС°С. •

500°С. Характерными особенностями изменения распределения ' 'дефектов по размера?.! в результате изотермического отжига явля- ! ется: максимальный размер дефектов увеличивается с уменьшением ! .концентрации углерода, в образцах с калым содержанием углерода ! (С,СС2% и С,С€77') рост дефектов происходит за счет уничтожения ! мелких скоплений, в то время как при больших содержаниях угле- ; рода наибольшая доля дефектов приходится на меньший интервал их.размеров.. !

. Можно ввделить следующие, особенности кинетики развития ■ дислокационно-петлевой структуры, рис. 2(а): немонотонность из-, менения плотности и среднего размера от времени отжига, характер изменения -кинетики роста практически не зависит от содержа-

ния углерода. Количество атомов в дислокационных петлях, усредненное по всем временам отжига, уменьшается с возрастанием .

.и*

10»

Кг» иг1

шстоа ттгх. •«.<

ьН • кг* ьг1

Рис. 2. Параметры петлевой структуры при изотермических отжигах (а - Т = 5СЮ0С, <3 - Т = 600сС).

Наблюдается формирование зон вблизи.границ зёрен, обеднённых от дислокационных петель, размер которых увеличивается с возрастанием концентрации углерода. Такке необходимо выделить ещё две. особенности эволюции петлевой структуры: концентрация углерода 0,007$ оказывает наибольшее стимулирующее влияние на эволюцию -петель, при больших концентрациях углерода, происходит сдерживание развития петлевой структуры. •. .. ..; ; , ;„

600°С. Результаты изучения кинетики роста петель.при отки-гах в течение 0,5; 1,0 и 2,0 часов представлены на рис. 2(6). Петли были равномерно распределены по телу зерна за исключением приграничной зоны, в которой , они отсутствуют. Ширина ..приграничной зоны, как и после отжигов при 500°С," увеличивается с воз- . растением содержания углерода, что, по-видимому, может свидетельствовать об уменьшении энергии образования и миграции вакансий в присутствии углерода. Выделим две особенности: при ■

0,01/,' монотонно уменьшается плотность и увеличивается средней размер петель, при концентрации углерода .0,039^ происходит ускоренный рост дислокационных петель и значительное уменьшение плотности. . .

, . Далее приведены результаты исследований влияния углерода I

- на развитие гелиевой пористости в никеле. С целью изучения по- ! ведения популяции гелиевых пор проводились ПЖ-исследования пос-

' ле отжигов в интервале температур 600 - Ю00°С в. течении дли- ! •.• тельных'периодов времени. Были облучены три "сборки с образцами \ до близких по величине концентраций гелия: 2«10~2ат.я; ;

2-,1'1СГ^ат.%; 2,5'10~2ат.$. Это на наш взгляд, позволило в дос-1 '; .таточной мере скомпенсировать некоторые неопределенности в оп- | .ределениа толпзсш ПЗТЛ-объектов, из-за трудности её определения : во всех многочисленных исследуемых участках. |

Первые поры, как показали исследования, наблюдались поело ! часового отжига при 600°С. Необходимо отметить, что наблюдается, две системы пор: в;.теле зерна.(первичная) и в области границ ' . - зерна.пли поверхности.образцов (вторичная), поведение которых ! различается.. - ! I

Результаты изучения.пористости при•изохронных отжигах по- ' казали, что тлеется.две стадии в развитии гелиевой пористости:. | в интервале" 600 - 800°С наблюдается незначительное изменение \ плотности и среднего размера гор, в интервале висе 800°С пропс-] входит интенсивный рост пор, сопровоздавдцйся уменьшением их | плотности. При этом существование этих стадий роста пор харак- | . терно для всех исследуемых сплавов никеля. Исследования показа-! ли, .что характер популяции пор .меняется от пористости с высокой1 '".--'• плотностью ималым'размером (й*. 5 нм) при 600-800°С, до крупных; (с? >20 нм) явно ограненных гелиозих пор значительно мсныней | ' плотностью при Т> 800°С. При ГОМ-исследованиях было обнаружено,|

- что, во-первых, после отжига при 600°С в никеле с 0,01$ С по- ; У ристость не наблюдалась, во-вторых, после отжига при 500°С в образцах с содержанием.углерода 0,007$ и 0,01$ наблюдается обра- :

. ' збвание высокой плотности мелкодисперсных (~1 нм);

- выделений, природа которых наг,га но,установлена. При этом данные^ струкедше особенности наблюдаются только в толе зерна, где

; присутствует первичная пористость. В приграничных областях, в ' - которих развивается вторичная пористость, они отсутствуют. • > ■ . Результаты'исследований влияния углерода на плотность и средний размер пор показали, .что характер развития пористости от содержания углерода носит немонотонный характер. При содержании углерода в никеле около. 0,015», пористость имеет ыеньаиЯ

средний размер и максимальную плотность. Изменение относитель-, ного объёма гелиевых пор при температурах ^о 800°С имеет тенденцию к уменьшению, а при 900-1С00°С - к возрастанию с увеличением содержания углерода.

Для прояснения механизма роста пор в данных'интервалах тем-.ператур было проведено исследование кинетики роста пор при 800°С и 2С0°С.

800°С. ПЗМ-1-.сследования показали, что первичная пористость наблюдается как в теле зерна, так и по дислокациям (дислокаця- ! онным петлям). Каких-либо других структурных особенностей но наблюдалось. Только в-образцах с 0,01$ С после 50-ти часового отжига были отмечены мелкодисперсные (г~ 2 нм) выделения плот-

ор о

ностью (~ГО с м ). Подобные выделения, как отмечаюсь ранее, образуются только в теле зерна. Причины образования подобной фазы лишь в данных образцах в настоящее время не установлены.

Изменение количественных параметров пористости, как видно на рис. 3, носит немонотонный характер как.от времени отжига, так и от концентрации углерода.

,Рис. 3, Изменение параметров .. гелиевой пористости, при изотермическом откиге Т = 800°С.■

" « 5 10 » 10"а V/"*- ЮГ1 " I

гая ошг1, час пяти тот. I

Особенности изменения параметров пор от времени от&нга -| проявляется в увеличении среднего размера и уменьшении их плот-| нести при временах откига до 10 часов. После отжига-при 50 ча- 1 сах, при практическом сохранении плотности,, происходит уменьше-| ние среднего размера пор, что даёт основание предположить о ва-;

канснонной природе первичных пор. )

]

л - 0,007? А-О.СЭЙ с- 1 ч&с * • 10 чае 5 ч«с а - 50 ч#с

* \ о \ - ^Ы г 1 , .л ....

• / / д' 1 ' » ♦ % г . . . .1 , . .

Максимальное значение плотности пор тлеют образцы, содер- ! жащие окаю 0,01$ углерода.

9С0°С. ПЭГ,"-исследования показали, что в исследуемых образцах при данных' условиях развиваются крупные поры. Развитие по- | ристости в основном происходит на дислокациях, которые в боль- 1 шинстве случаев являются сегментами дислокационных петель.

Результаты исследования-приведены .на рис. 4. |

ю31

й а»»

й' ^ 1

й ю-'

4

е. о.осья. 0.0« »- О.Ш75 л- О.ООЛ < о- X <мс л • 10 «м 5 ч« д> Ыж 1 . .. .1 . ...

* А Г'4 ■м. .1 . '. ..1, . ...

) I."7 кгг I.

Рис. 4. Параметрн гелиевой пористости при изотермических отжигах Т = 900°С.

В отличии от изотермического отжига при 800°С, в данных образ- 1

I

цах с увеличением продолжительности отжига среднил размер лор | увеличивается, а плотность.падает монотонно во всём временном | интервале при л'с < 0,039;' С. О^метш, что в'образцах с 0,039$ С относительный-объём пор не изменяется в интервале времени от:ки-> га более I часа. Углерод при содержании около 0,01$ в интервале; от I до 10 часов замедляет скорость роста пор, в то время как ; при больших концентрациях углерода, увеличивается скорость рос-: та порчпри уменьшении их' плотности. При 5С-ти часовом отжиге изменение среднего размера пор носит линейный характер, т.е:, средний размер увеличивается с возрастанием содержания углерода. ; Однако, изменение плотности носит немонотонный характер, т.е. ! максимальная плотность гелиевых пор установлена в образцах с I 0,007 и 0,01$ углерода. |

В работе представлены результаты, показывающие особенности; зарождения и. роста приграничной пористости в зависимости от длительности отжига и содержания углерода при температуре отжига

. £СС°С. В качестве объектов исследования были взяты образцы с | (0,002; 0,007; 0,01; 0,039; 0,065)$ углерода, насыщенные гели-[■ ем до концентрации 2- 10-2ат.$. После облучена образцы отжига:- } лись в вакууме в течение I, 5, 10, 50 часов. Приграничная зона! " с интенсивно развивающейся пористостью изучалась с помощью оптической и электронной микроскопии. . V" .•.--.'■" | ,

Из металлографических исследований,показано:- !

- интенсивное развитие гелиевой пористости в'образцах, с ] различным-содержанием углерода;в процессе изотермических .отки-! гов происходит вблизи области, прилегающей, к границам зёрен; -|

- размер приграничной зоны с гелиевыми.порами возрастает с увеличением длительности отжига;. -

- ширина приграничной зоны возрастает с увеличением концентрации углерода в никеле. - • ' , '-. ~ , .'

Элсктронномикроскопические исследования также показали,' •*'(•' , что во всех образцах происходит интенсивнее.развитие гелиевой ' пористости в областях, прилегающих к границам зёрен. При этом, '[ по грантам зёрен гелиевые поры практически отсутствуют, а их ¡-размер явно возрастает по мере удаления.от границ-зёрен.. За | приграничной зоной, размер которой и по,ПЭМ-дднным. зависит и .от. К "и от времени отжига, • размер пор резко ^еньшается с возрас- | танием плотности. ?лк следует из проведенных исследований ха- .: рактер изменения параметров гелиевой пористости вдоль ширины' : | .' приграничной зоны имеет общую тенденцию при длительностях отжи-; . га от I до 10 часов: .', . -- . •;'

- размер гелиевых пор увеличивается.от 10 нм до 40 нм, а их плотность падает по мере удаления от границы зёрен; , .

- относительный объём гелиевых пор возрастает на расстоянии до 2 мкм, а затем практически не изменяется по ширине зоны.

Ширина приграничной зоны изменяется от I - 3 мил при I ,ча-| се от;г.ига до 12 мкм при 10 часовом отжиге, более того, в образ-, цах с максимальным содержанием углерода крупная пористость за- \ нимает всё тело зерна. После 50-ти часового отжига распределе- ; ние пор в приграничной области выравнивается, .хотя в некоторых ', "■ образцах, наблюдается тенденция к ,возрастай!® плотности пор с удалением от границы зерна. . •. ' -

Проводя сравнение количественных параметров щгаграничной : пористости с внутризёренной можно заключить следующее: ; *

.• у' ..

' -"средний 'размер~пригр'аничных-пор в" 5-10 раз'больше Г чем"; в теле зерна; ,

. - усреднённая плотность приграничных пор в IC-IC0 раз меньше внутризёренных; . ' '

- относительный объём приграничных пор практически на по- ; рядок больше," чем у внутризёренных. \

В заключительной главе проводится обобщение и обсуждение ; полученных результатов. Анализ полученных результатов по ^орми-: 'рованию в процессе облучения и эволюции дислокационно-петлевой ! структуры при послерадиационных отжигах в сплавах никеля сви- ; детельствует о сложном и в то же время самосогласованном характере поведения составляющих дефектной структуры, включающих дислокационные петли и комплексы: междоузельнке атомы + атомы : углерода (1„СЛ), вакансии + углерод ( Ч, С„ ), гелий + вакансии ; (Не,, У, ), гелий + вакансии + углерод (Ие„У, С^ ), что в значительной степени усложняет теоретический анализ полученных законо- ■ мерностей. Более того,.в литературе тлеются лишь отдельные рас-; чётные данные по окергиям связи в никеле комплексов типа V - С j и I - С. Причем отмечена более сильная.связь между междоузель-"; ными атомами и атомами углерода. Также имеются отдельные экспе-: ■ риментальные данные о возможности существования значительной j связи между I и С. Кроме того, отсутствуют параметры подвижное-; ти предполагаемых комплексов. . ' j

Тем не менее, на наш взгляд/ следует .предложить в большей j степени гипотетическое, объяснение дифференциального и синерги- I ческого действия атомов углерода и гелия в проявлении наблюда- j емых эффектов. j

Прежде всего, из результатов рентгеновского анализа к ли- j тературных данных сделано предположение, что предел растворимости углерода в никеле может находиться в интервале его концент- j " раций вблизи 0,01%. Выше этой величины концентрации углерод вы-: деляется в виде мелкодисперсных (невидимых в ПЗМ) скоплений, : . по-видимому, графита. • !

Из общей тенденции увеличения плотности скоплений радиаци-j онных дефектов с возрастанием концентрации углерода следует, , что примесный углерод в твердом растворе является'центром зарож-л дения скоплений междоузельных атомов. При этом, в случае облучения нейтронами, линейное увеличение плотности скоплений дефек- :

тов с возрастанием содержания углерода во всём интервале его ! концентраций, даёт основание предположить, что и скопления уг- j дородных атомов также являются центрами для образования скопле-i . нии мездоузельных атомов. j

В случае имплантации гелия, сохранение величины плотности ! скоплений дефектов в интервале 0,01?, даёт основание предпо-j дожить, что скопления углеродных атомов в'присутствии атомов j гелия, могут служить стоками не только для мездоузельных ато- -! мов, но и для Не и НелХ комплексов.'Вследствие этого, наряду .¡' с комплексами lnCA образуются, сложные He„,\{,Cx комплексы,. кото- j рые не взаимодействуют с собственными моздоузельными атомами. . j В этой связи, последние идут на свои сношения .в виде дислока-цконных петель, увеличивая, их размер.. Поэтому средний-размер - j скоплений мсждоузелышх петель в, образцах с.гелием практически } в два раза выше, чем при облучении, нейтронами. •'••'• -'-'. j Исходя из результатов по изучению киилтаки отжига дислока-; циошшх петель при 5С0°С и 60и°С, проводился анализ-стабильное-; с ти имеющихся комплексов,'влияющих на'эволюцию петлевой структу-j ры. Кроме того, не исключается вклад в процесс роста петель по j механизму "испускания вакансий", ,а также влияния насыщенности ■. J'•" атмосфер Коттрела. Необходимыми посылками для механизма,"испус-i ' кания вакансий" является не только то, чте петли относятся к j "сидячим" петлям Франка, т.е. не способные к скольжению, но и |' ' то, что с увеличением длительности отжига число атомов в петлях] увеличивается. Экспериментальное, проявление последнего эффекта! возможно только в образцах с гелием, образующим в процессе от- . жига гелиевые поры, которые служат мощными стоками для вакансий.

На основе анализа влияния углерода на-развитие'дислокаци- j онно-петлевой структуры предполагается, Что в присутствии угле-; рода уменьшается энергия образования и миграции вакансий. Кос- j венным подтверждением этого . .факта является также формирование и; увеличение ширины приграничной зоны, обеднённой от дислокацион-| ных петель, с увеличением концентрации углерода.. ... -j-

В образцах системы никель-углерод развивается две системы ,'.* пор: первичные (в теле зерна) и вторичные (вблизи границ зёрен)L -Полученные закономерности термической эволюции двух систем пор j свидетельствуют о различном их состоянии. Немонотонный характер^ развития первичной пористости в процессе изотермического отжига;

указывающий на возрастание среднего размера' и объёма пор на первых этапах отжига, а загем уменьшение величин этих параметров ; с увеличением продолжительности отжига до 50 часов, даёт ocho- : вание предполагать о вакансионной природе первичной пористости.; При этом, естественно, что данная пористость содержит гелий, ; однако с давлением газа ниже равновесного (Р< 2f/r). Гелиевые ! пузырьки с Р»2f/z , как известно, при изотермических отжигах j не уменьшают свой первоначальный объём. !

. Анализ результатов показывает, что в наблюдаемой популяции 'полостей могут быть поры с различным давлением газа (PS:2f/c ).; Долевое соотношение подобных пор в их популяции при конкретных | условиях облучения и послерадиационного отжига и будет опреде- i лять, на наш взгляд, их термическую стабильность и скорость i роста. При этом не последнюю роль в этом могут играть энергетп-; ческий спектр ГОЗЛ, создающий каскадные области, и соотношение : между количеством внедрённого гелия и числом смещений, форм'.гру-ющих различные комплексы. ' ;

Проводится анализ возможности применения-механизма мигра- | ции и коалесценции или механизма "роста по Оствальду" для опи- | сания процесса роста-популяции пор в данных условиях эксперимента. Основываясь на простом степенном приближении связи среднего' размера пор'Г со временем "отжига г , через соотношение t.-í1'" л показано, что для 800°С величина/г изменяется от 2 до:'4, в зависимости от концентрации углерода, а при S00°C - от 3 до 6. Из i ■ приведенных значений нельзя однозначно сказать о превалировании: одного механизма над другим. На наш взгляд, это связано не толъ^-ко с соответствующей неточностью.измерения размера пор, но, по-; видимому, из-за того, что видимые в 1Ш популяции полостей сос-! тоят из пор с различным состоянием в них гелиевых атомов: от j вакансионных пор с гелием до пузырьков со'сверхдавлением.

Проанализированы энергии активации процесса из графиков j Аррениуса, что дало, на наш взгляд, ещё один аргумент в пользу ¡ преобладания в настоящих экспериментах вакансирнного механизма ¡ роста основной популяции пор в системе никель-углерод-гелий. j На основании полученных результатов предложена модель раз-j вития приграничной пористости. :

a I. При низких температурах или малых временах послерадиационного отжига происходит: '

- образование приграничной"области, обеднённой~о?~0копле-~ ний радиационных дефектов (дислокационных петель) за счёт их уничтожения вакансиями, испускаемыми границами зёрен;

- формирование во всём объёме зерна-преимущественно вакак-сионнрй пористости, стабилизированной гелием, как за счёт ра-дкационнкх, так и термических-вакансий. ■

2. С увеличением температуры или длительности отжига преимущественный рост пор происходит на'границе..зерна-и'в "обеднённой" зоне за счёт: ■ . - '-'■' .,

- наличия градиента концентрации вакансий, с максимальным значением на границе зерна;

- увеличения диффузионной подвижности пор,'достигши* критического размера,, когда вклзачается'механизм их миграции и ко-г алесценции, последнему способствует отсутствие препятствий (в ' виде дислокационных петель) для перемещения'пор. : .''-■-.:-'. j

3. Дальнейшее повышение температуры и длительности- отжига cno- i собствует интенсивному развитию приграничной пористости и : ,; вызывает ут.еличекие ширины "обеднённой" зоны. IIa границе раздела "обеднённой" зоны с телом зерна имеется градиент напряжения, являющийся движущей'силой изменения параметров диф$у-зии вакансий и Не ' комплексов в направлении области с повышенны?/ сжимающим напряжением, а'.также для миграции пор. - .

4. При высоких температурах отжига "обеднённая" зона распро- . страняется на весь объём зерна, в котором равномерно развита крупная пористость.

Оценка величины напряжений проведена, исходя из эмпирического соотношения: . :-'.:' ;

. 0 за-о) . и;

где Е - модуль Юнга, л^/Y - изменение относительного.объёма, ^ - коэффициент Пуассона. - -. .',

Для оценки потоков вакансий использовалось выражение:

- ' (2) : '

где -Ö - коэффициент самодиффузии, \7<5 - градиент напряжений, все остальные параметры тлеют своё обычное значение.

Подвижность пор оценивалась из выражения:

,r S- P JL r-Г сзч

. V* J JJr 7Г vt {ó>

где со - атомный объём, а - параметр решётки, / - фактор кор- ; реляции, R - радиус поры.

. Проведённые оценки дали разумные значения напряжений ;

~ 50 Ша и градиентов 1С Па/м, что может обеспечивать i ускоренный рост пор в промежуточной области как за счёт потозса ; вакансий, так и за счёт миграции пор в градиенте, напряжений.

Увеличение ширины "обеднённой" - зоны в образцах с содержа- . нием углерода больше 0,01$, по-видимому, происходит из-за воз- ; растания коэффициента сачодиффузии, за счёт уменьшения энергии ¡ образования и миграции вакансий. Наблюдаемце особенности поведения в процессе послерадиационных отжигов дефектной структуры в образцах никеля,, содержащих 0,GG7$ и 0,01$ углерода не вписываются в рамки общеизвестных представлений. По-видимому, одним из подходов к решению данного вопроса является установление роли соотношения между концентрациями гелия и углерода.

i

. выводя . I

• I. Установлено, что в процессе формирования дефектной | структуры в никеле, в условиях облучения нейтронами (практичес-| ки без гелия) и насыщения гелием до концентраций порядка 2,0-КГ2ат.75, углерод является центром для образования'скоплений дефектов, увеличивая их плотность и уменьшая размер. Сделано предположение'об образовании комплексов типа междоузельный j атом - атом углерода различной конфигурации, а также комплексов! типа гелий - вакансия - углерод (Не,„у, СА ). . . j

2. В экспериментах по изохронному отжигу.установлено, что ¡ присутствие имплантированного гелия.в значительной степени уве-; личивает термическую устойчивость дислокационно-петлевой струк-; туры, сдвигая отжиг петель в область высоких температур, прак- j тически на 400°С, по сравнен™ с образцами, облученными нейтронами; !

3. Показано, что в процессе послерадиационного изотерми- | ческого отжига при 500°С сплавов системы никель-углерод, наи- ; большая скорость роста междоузельных петель происходит в образ-1

цах, содеркащях С, 007£СОбнаруявн~'¥емонотонный ха^1Еёр~росга_ дислокационных петель в зависимости от времени отжига, обусловленный как распадом комплексов типа междоузлие-углерод, так и процессом испускания вакансий дислокационными петлями. ' .

4. Обнаружено, что в процессе послерадиационного изотермического отжига при 600°С, углерод'.при содержании более 0,007/» увел!гчивает скорость роста дислокационных петель за счётраспа-да слояных комплексов, типа 1аСл и уменьшения;энергии образова- I ния и.миграции вакансий. . - ■ .': * .."•" , .. . .

5. Показано, что в процессе послерадиационного отжига в интервале 6СС°- Ю00°С в образцах системы никель-углерод Армируется две системы пор: мелкие''поры в теле зерна (первичная по- : ристость) и крупные.поры вблизи границы зерна (вторичная порис-. тость). Очевидно, что с изменением концентрации углерода в ни- | келе эволюция пор носит немонотонный' характер, "причём менее . ,\| '. склонны к росту пор образцы никеля с содехканием 0,01^ углерода] вследствие развития в теле зерна'мелкодисперсных .выделений углерода. При температурах. отжига больше 8С0°С скорость роста пор| возрастает с увеличением концентрации-углерода. . ■'".« ■ :;■'"■

6. На основе изучения кинетики роста пор при 800°С уста-, новлено уменьшение диаметра пор с возрастанием концентрации углерода от 0,С02% до 0,035^, немонотонное изменение плотности

пор с максимумом в области 0,01$С, указывающее на то, что атомьг -углерода в твердом растворе могут.являться центрами зарождения: пор, причём первичные поры представляют собой■газонаполненные пустоты ( Т<2£/г ).

7. Установлено, что популяция вторичной пористости, исследованная по кинетике их роста при 900°С, относится к равновесным гелиевым пузырькам. '

8. На основе анализа термической эволюции дефектной структуры (петли, поры) системы никель-углерод-гелий предложена мо- | дель развития приграничной пористости,, основными элементами ко-| торой являются фор/ирование обеднённой от мездоузельных петель : приграничной зоны и возникновение градиента, напряжений на её границе раздела с телом зерна. ,,

I

I

' , Основные результаты диссертации опубликованы в следующих

работах:

1. Калин Б.Л., Чернов И.И.,«Реутов И.В. Влияние углерода на развитие газовой пористости в сплавах системы М'- С, облученных ci- частицами. - Вопросы атомной науки и техники.

" Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, 1987, вып. .4(42), с. 35-41.

2. Калин Б.А., Реутов И.В., Чернов И.И. Формирование пористос-.ти в сплавах С,, содержащих гелий, в процессе послера-

диационного отжига. - В кн. Радиационные дефекты в металлах, Алма-ата, 1988, с. 35-41.

3. Калин Б.А., Чернов И.И., Реутов И.В. Влияние углерода на развитие пористости в процессе послерадиационного отжига в /У/, облученного <<- частицами. - В кн. Радиационная стойкость материалов атомной техники, М.: Знергоатомиздат, 1989, с. 73-89.

4. Калашников А.Н., Калин Б.А., Реутов И.З., Фесенко В.Д., Чернов И.И. Влияние малых концентраций углерода на структуру никеля. - Физика металлов и металловедение, 1990, $ 7, с. 203-2С6.

5. Калин Б.А., Реутов И.В., Чернов И.И. Влияние углерода на развитие пористости в никеле, насыщенном гелием до 1С~2ат.#, при отжиге в интервале 500° - Ю00°С. - Атомная энергия, 1992, т. 72, вып. 6, с. 559-565.

6. Калин Б.А.., Еогачев А.Г., Чернов И.И.Коршунов С.Н., Реутов И.В. Развитие гелиевой пористости в модельных сплавах

С и У'- С - Tt .облученных ионами Не+. - Атомная энергия, 1992, т. 73, вып. 3, с. 2G3-209.

7. К» й.А. / ZI. ( SocccAte А.6 ^ /Сс Sc-sA^y/cS Л.Л'^ МсгА/н ЛМt Rèutoel.V а„с/ XotshuW S.M ¿сг е/

■ CBi'/forr a»*/ t./а ¿e/iw'r /и/ffe czej/iisc¿¿,ге

in nt'e/ef Ujn/fi AsSÎfs» /¿v* ¿'i / ~ AS* fctrtfi

S'с/сг'гсг /'ocuj» t desz. voS Ь7- еъ> f> S73