Численное исследование сверхзвуковых течений разреженных газовых смесей с сильно отличающимися массами компонент тема автореферата и диссертации по механике, 01.02.05 ВАК РФ

На правах рукописи

^ШЛХсииЩу

Мальцев Роман Владимирович

ЧИСЛЕННОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ СВЕРХЗВУКОВЫХ ТЕЧЕНИЙ РАЗРЕЖЕННЫХ ГАЗОВЫХ СМЕСЕЙ С СИЛЬНО ОТЛИЧАЮЩИМИСЯ МАССАМИ КОМПОНЕНТ

01.02.05 - механика жидкости, газа и плазмы

2 7 ФЕВ 2

Автореферат диссертации на соискание учёной степени кандидата физико-математических наук

Новосибирск - 2014

005545470

005545470

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Институте теплофизики им. С. С. Кутателадзе Сибирского отделения Российской академии наук (ИТ СО РАН).

Научный руководитель:

Ребров Алексей Кузьмич - академик РАН, д.ф.-м.н., профессор.

Официальные оппоненты:

Рогазинский Сергей Валентинович - д.ф.-м.н., Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Инстит; вычислительной математики и математической геофизики Сибирского отделения Российской академии наук.

Рудяк Валерий Яковлевич - д.ф-м.н., профессор, Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Новосибирский государственный архитектурно-строительный университет (Сибстрин)».

Ведущая организация:

Государственный научный центр Федеральное государственное унитарное предприятие «Центральный аэрогидродинамический институт имени профессора Н.Е. Жуковского» Тел/Факс: +7 (495) 556-42-05. E-mail: ¡nfo@tsagi.ru

Защита диссертации состоится 26 марта 2014 г. в 15:00 на заседании диссертационного совета Д 003.053.01, созданного на базе ИТ СО РАН по адресу: г. Новосибирск, проспект Академика Лаврентьева, 1.

Ознакомиться с диссертацией можно в библиотеке ИТ СО РАН, а также через Интернет по адресу:

http://www.itp.nsc.ru/files/20140113032905/Maltsev.pdf

Ваши отзывы в двух экземплярах, заверенных печатью организации, просим направлять по адресу: 630090, г. Новосибирск, проспект Академика Лаврентьева, 1, ИТ СО РАН, учёному секретарю совета.

Телефон: (383) 330-71-21, факс: (383) 330-84-80, e-mail: dissovet@itp.nsc.ru

Автореферат разослан: 20 февраля 2014 г.

Учёный секретарь диссертационного совета

д.ф.-м.н., профессор

общаяхаракхееистикардботы

Актуальность работы. Последние годы академической и прикладной наукой ного внимания уделяется исследованиям, связанным с созданием новых аноструктурных материалов и покрытий. К одному из способов получения аноструктурных покрытий относится газоструйный метод. Этот метод, например, ктивно исследуется в Институте теплофизики СО РАН.

В газоструйном методе часто используется подход, основанный на явлении скорения тяжёлой примеси (например, органического прекурсора) в сверхзвуковой труе лёгкого несущего газа (например, гелия). Так как при направленном движении аза кинетическая энергия молекул пропорциональна их массе, а преобладающий ёгкий несущий газ позволяет достичь при сверхзвуковом расширении очень ысоких скоростей, то кинетическая энергия ускоренных тяжёлых молекул при толкновении с подложкой-мишенью может достигать десятков и более электрон-ольт. Такая высокая энергия способна принципиально влиять на результат заимодействия осаждаемых молекул или наночастиц с подложкой [1], а олучаемые покрытия обретают уникальные свойства [2]. Несомненно, получаемые этом направлении результаты говорят в пользу перспективности дальнейших сследований.

Диссертация посвящена исследованию эффектов в разреженных газовых месях, связанных с большой разницей масс компонент и направлена как на птимизацию существующих, так и на разработку новых схем осаждения, снованных на этих эффектах.

В качестве инструмента исследования выбран метод прямого статистического оделирования (ПСМ) [3]. При этом, около половины диссертации посвящено етоду ПСМ. Достоинство метода ПСМ в том, что он, практически, моделирует равнение Больцмана и тем самым позволяет естественным образом учесть ирокий спектр неравновесных процессов, недоступных, например, для описания равнениями Навье-Стокса.

Если первоначально разработанный в середине XX века метод ПСМ рименялся прежде всего для решения простых идеализированных задач, то оследнее время, благодаря современной вычислительной технике, метод ПСМ ироко применяют для моделирования течений таких разных масштабов, как бтекание космических аппаратов при входе в атмосферы планет, течения газа нутри микро- и наноустройств, течения газа при вакуумных технологических роцессах, и, конечно же, течений газа в экспериментах по газоструйному саждению. Однако, в связи с нарастающей сложностью современных задач, бращает на себя внимание вопрос эффективности метода. В частности, большие тношения масс и сечений компонент, а также перепады плотности на несколько орядков, характерные для экспериментов по осаждению, относятся к еблагоприятным факторам для традиционного метода ПСМ. Нередко на научных конференциях звучат оптимистичные прогнозы, опирающиеся на закон Мура и ающие основание полагать, что усовершенствование численных методов тносится к задачам второстепенной важности. Автор, однако, не согласен с таким выводом, поэтому уделяет большое внимание развитию алгоритмов ПСМ, направленному на повышение его эффективности при существующей мощности вычислительных машин. Достаточно упомянуть, что часть результатов удалось получить лишь именно благодаря новым усовершенствованиям метода.

Цель работы - исследование неравновесных эффектов, возникающих в течениях газовых смесей с сильно отличающимися массами компонент при больших градиентах скорости и других параметров.

Основные задачи исследования:

• Развитие метода прямого статистического моделирования с целью снижения трудоёмкости моделирования различных классов задач, в т. ч. течений смесей газов с сильно отличающимися массами компонент и/или столкновительными сечениями.

• Построение модели сжатого слоя перед плоской пластиной, способной ка количественно предсказывать потерю энергии проникших через него тяжелых частиц примеси, так и качественно описывать влияние различны факторов на энергетический спектр достигших пластины тяжелых молекул.

• Изучение свойств центростремительного сверхзвукового течения смеси газов с сильно отличающимися массами компонент и поиск его вероятны применений.

• Численный анализ условий экспериментов по осаждению наночасти серебра, проводившихся в ИТ СО РАН, позволяющий, выяснить облает образования наноразмерных кластеров серебра, полученных экспериментах.

Научная новизна. Впервые предложена схема временных множителей, позволяющая использовать при моделировании стационарных задач разный временной шаг для разных сортов частиц.

Предложен новый критерий подобия для оценки необходимого числа модельных частиц, проверенный на одномерных и двумерных задачах.

Построена модель торможения смеси газов сильно отличающихся масс пере плоской пластиной, способная количественно предсказывать потерю энергии в ударном слое.

Численный анализ условий экспериментов по осаждению наноразмерны кластеров серебра позволил прояснить область образования осаждаемы кластеров и механизм доставки их на мишень.

Впервые предлагается возможность, используя источник на основе центростремительного течения, сформировать изолированную от поверхностей, относительно плотную и почти равновесную область, с температурой газа, превышающей исходную температуру торможения, и формирующей затем направленную струю. Предложение обоснованно численным исследованием.

Практическая ценность. Исследование течений смесей газов с сильно отличающимися массами компонент направлено на развитие газоструйного метода осаждения, позволяя создавать новые материалы для медицины, микроэлектроники и других применений.

Разработанная модель торможения тяжелой примеси в сжатом слое перед плоской пластиной может использоваться для оценки потерь энергии в сжатом слое при планировании экспериментов, позволяя снизить затраты на их проведение.

Источник на основе центростремительного течения позволяет повышать температуру струи газа, избегая его контакта с нагретыми поверхностями, которые могут иметь нежелательную каталитическую активность. Это свойство может найти применение в микроэлектронике, а также при исследовании кинетики физико-химических процессов в газовой фазе.

Достоверность. Программное обеспечение, использовавшееся для моделирования, подвергалось всестороннему тестированию при помощи тестовых задач с известным решением, часть из них была специально подобрана для детального тестирования того или иного модуля программы.

Новые усовершенствования алгоритмов и схем ПСМ испытывались на тестовых задачах. Результаты, полученные стандартным и модифицированным методами ПСМ, сравнивались между собой.

Проводилось сравнение численных результатов с известными экспериментальными данными по течениям смесей одноатомных газов.

Личный вклад автора включает в себя идеи усовершенствования метода прямого статистического моделирования, их проработку и испытание, разработку и тестирование всех расчетных программ, проведение серий численных расчётов. Постановка задач, интерпретация полученных результатов, подготовка публикаций проведена автором совместно с научным руководителем. Автору принадлежит инициатива изучения центростремительного течения. Задача численного анализа условий экспериментов по осаждению серебра, была поставлена и решена автором самостоятельно.

На защиту выносятся следующие положения:

• Критерий подобия NcKnc для оценки требуемого числа модельных частиц.

• Схема временных множителей, позволяющая использовать разный временной шаг для разных сортов частиц.

• Результаты численного исследования неравновесной диффузии наноразмерных кластеров серебра в несущем газе при условиях экспериментов по осаждению бактерицидных плёнок, проводимых в лаборатории разреженных газов ИТ СО РАН.

• Результаты исследования центростремительного течения смеси газов сильно отличающихся масс из кольцевой щели на примере смеси гелий + ксенон.

• Качественная модель торможения тяжелой примеси в сжатом слое перед плоской пластиной, а также количественная аппроксимация средней энергии тяжелых молекул, прошедших сжатый слой и достигших мишени

Публикации. По теме диссертации опубликованы 11 статей. Из них 2 в иностранных и 4 в российских рецензируемых журналах, входящих в список ВАК. Список публикаций приведен в конце автореферата.

Апробация работы. Результаты работы докладывались на:

• 24-м (2004, Италия), 26-м (2008, Япония), 27-м (2010, США) Симпозиумах по динамике разреженных газов

• 9-й (Китай, 2009) международной конференции по вычислительному тепломассопереносу,

• XXI (2007, Новосибирск) всероссийского семинара «Струйные, отрывные и нестационарные течения»

• XV (2008, Крым), XII (2003, Владимир) международных конференциях по вычислительной механике и современным прикладным программным системам,

• III (2011), II (2010) всероссийских семинарах «Фундаментальные основы МЭМС- и нанотехнологий» (Новосибирск),

• Всероссийском семинаре «Современные проблемы теоретической и прикладной механики» (2007, Новосибирск)

• Всероссийской конференции «Современные проблемы динамики разреженных газов» (2013, Новосибирск)

• Семинарах Отдела разреженных газов ИТ СО РАН

Структура и объём работы. Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения и списка литература на 76 наименований, изложена на 223 страницах.

СОДЕРЖАНИКРАБОТМ

Во введении обосновывается актуальность работы, указывается цель и новизна исследования, даётся общая характеристика работы и т. п. - по содержанию, введение пересекается с авторефератом.

Первая глава представляет собой обзор, который содержит наиболее важные сведения о методе ПСМ, установившихся практиках его использования, основных моделях и т. п. В § 1.1 приведено уравнение Больцмана, которое призван моделировать метод ПСМ, кратко описана связь его с уравнениями Навье-Стокса и диффузии, а также приводятся примеры явлений, которые уравнения Навье-Стокса, имеющие меньшую размерность, чем уравнение Больцмана, описать не могут. В §1.2 приводятся основные модели парных столкновений, используемые в методе ПСМ. В § 1.3 описываются различные походы к выбору сталкивающихся пар. В § 1.4 представлены классические рекомендации к выбору временного шага, размера столкновительной ячейки, числа модельных частиц. В § 1.5 перечислены наиболее важные способы улучшения дискретизации: схемы компонентных и радиальных весовых множителей, подход Канненберга с пространственно-неоднородным временным шагом, проблема неконсервативности весовых схем и способы её устранения. Далее, в §1.6 оценена трудоёмкость вычислений, §1.7 содержит комментарии о достижении стационарности, в §1.8 приведены особенности вычислительных сеток, §1.9 раскрывает некоторые нюансы накопления макропараметров, §1.10 содержит информацию о статистических погрешностях, в §1.11 кратко описана модель Боргнакке-Ларсена, §1.12 посвящен постановке граничных условий. И, наконец, § 1.13 перечисляет некоторые альтернативные направления развития метода ПСМ.

Вторая глава излагает разработанный комплекс новых подходов и схем для метода ПСМ, позволяющий, во многих, случаях снизить трудоёмкость вычислений и ресурсные требования к ЭВМ. Большинство численных расчётов, выполненных в рамках настоящей работы, так или иначе, использовали эти усовершенствования.

Исследованию влияния параметров дискретизации (шаг сетки, временной шаг, число частиц в ячейке), на систематическую погрешность посвящен §2.1. Влияние пространственного и временного шагов уже хорошо изучены и описаны в литературе (сходимость второго порядка). Поэтому рассмотрены лишь кратко - с целью подтвердить известные зависимости и в отношении метода мажорантной частоты, отличающегося от классического No Time Counter. Специальное же внимание уделяется влиянию числа модельных частиц, так как ранние сведения в литературе о влиянии числа модельных частиц на погрешность противоречивы [4, 5]. Предложен и обоснован новый критерий подобия, позволяющий упростить оценку необходимого числа модельных частиц. Критерий строится из предположения, что погрешность, связанная с конечностью числа частиц, прямо пропорциональна вероятности повторных столкновений, негативное влияние которых известно. Далее делается оценка этой вероятности. Оценивается время AtP, необходимого паре частиц в ячейке, чтобы удалиться друг от друга, AtP~ h/crj! и умножается на среднюю частоту v^ столкновений одной пары частиц, = Здесь h - шаг сетки, V - объём ячейки, с~г - средняя относительная скорость, а -среднее сечение столкновения, F - количество физических молекул, представленное одной модельной частицей. Имеем:

_ 5 • h _ л/2п ■ 5 ■ h. _ h/X 1 h/A _ 1 1

VljAtp~V7F~ ^[2n-V/F~ V2-nK/F~Vf Vf'AicKnc *

Здесь Я - длина свободного пробега, Ыс - среднее число частиц в ячейке, Кпс -число Кнудсена ячейки. Зависимость легко обобщается на случай смеси, при этом необходимо делать оценку для каждой пары компонент. Зависимость успешно верифицирована численно на примере задачи о теплообмене между двух параллельных пластин, при различной размерности расчетной области. Погрешность действительно пропорциональная этой величине. Несмотря на нестрогий вывод, оценка оказалась более универсальной, чем критерии, применявшиеся ранее (число частиц в ячейке, число частиц в объеме с характерным размером порядка длины свободного пробега и т.п.).

Дополнительно, в § 2.1 уделено внимание автокорреляционным свойствам пристеночных макропараметров (частота соударений, тепловой поток, давление). Обычно принято считать их исчезающими на временах порядка нескольких времён свободного пробега. Однако, исследование обнаружило долгоживущие автокорреляции с характерной длительностью порядка времени макроскопической релаксации. Их наличие приводит к тому, что дисперсия пристеночных макропараметров может в разы отличаться от величины, вычисленной в предположении статистической независимости параметров всех сталкивающихся с поверхностью частиц, особенно при низких числах Кнудсена.

В §2.2 известная зависимость [6] погрешности коэффициента диффузии от временного шага обобщается на случай большого отношения масс компонент:

Здесь £> - коэффициент диффузии, - локальная частота столкновений, М -отношение масс. Аналогично предыдущему параграфу, сначала была сделана математическая оценка, затем она верифицировалась численно.

Практический смысл здесь в следующем. Тяжёлые молекулы обладают низкой тепловой скоростью, но обычно имеют крупный размер и их частота столкновений с лёгким несущим газом велика. Если, согласно классическим рекомендациям, стремиться уменьшить глобальный временной шаг менее этого времени между столкновениями, то сильно падает эффективность счёта. Однако, благодаря тому, что при столкновении тяжёлой молекулы с лёгкой скорость первой меняется лишь незначительно, требование на временной шаг может быть ослаблено, если концентрация тяжелой примеси мала.

В § 2.3 предложен новый подход для моделирования смесей: схема временных множителей, позволяющая считать разные компоненты смеси с разным временным шагом. Идея схемы становится понятна, если записать систему уравнений Больцмана для двухкомпонентной смеси с произвольными множителями перед временной производной:

Здесь /; - функции распределения модельных частиц, Т| - произвольные временные множители, - число реальных молекул на одну частицу, /¡, - интегралы столкновения. Если течение стационарно, то временные производные обращаются в ноль, и произвольные множители перед ними не нарушают равенство. Очевидно, схема применима только при моделировании стационарных течений.

Схема временных множителей может быть использована в двух режимах. В смесях, где преобладает газ с крупными молекулами, можно замедлить лёгкую

компоненту, имеющую высокую тепловую скорость, что позволяет увеличить временной шаг для остальных компонент смеси. Если же преобладает лёгкий несущий газ, то замедление крупных молекул позволяет вести расчёт смеси, не увеличивая количество частиц для несущего газа. Выигрыш по числу операций, однако, наблюдается в этом случае не всегда, но зато многократно снижаются требования к оперативной памяти.

В § 2.4 рассмотрены насколько новых реализаций радиальных весовых множителей. Сперва рассматриваются два простых подхода, основанных на переносе размножения частиц в фазу столкновений. Затем строятся более сложные схемы, эксплуатирующие так же и возможности временных множителей. Особенность последних в том, что частицы, приближаясь к оси, постепенно замедляются (уменьшается временной шаг), и, наоборот, ускоряются при удалении от оси. Это позволяет скомпенсировать недостаток информации, проявляющийся при размножении частиц.

В консервативном варианте схемы, временной шаг строго пропорционален расстоянию от оси, но она не эффективна по трудоёмкости, так как эволюция и статистическая сходимость у оси слишком медленны. В более сложном варианте, для столкнувшихся частиц меняется временной шаг. Он более практичен при расчете течений с большими перепадами плотности, по сравнению с предлагавшимся Бёрдом буфером для задержки частиц-копий.

В § 2.5 эффективность разных подходов для решения осесимметричных задач сравнивается численно.

В § 2.6 предложен новый способ борьбы с флукгуациями числа частиц при использовании пространственно-неоднородных весов. Пример флуктуаций плотности из-за неконсервативности описан, например, в [7]. Если в стандартном подходе вероятность уничтожения частицы при удалении от оси разыгрывается заново каждый временной шаг, то в предлагаемой схеме радиус, по достижении которого частица будет уничтожена, разыгрывается один раз при запуске частицы и запоминается. При создании частицы-копии, ей задаётся радиус уничтожения, равный её местоположению в момент размножения. Случайные блуждания ограничиваются благодаря тому, что часть расчётных частиц не уничтожается никогда, и именно от них происходят почти все частицы-копии.

В § 2.7 предложена модификация схемы столкновения для осесимметричных задач, сохраняющая осевую компоненту момента импульса. Из-за неточечности столкновений, в методе ПСМ затруднительно добиться сохранения одновременно импульса и момента импульса в столкновениях. Стандартный подход, применяющийся для осесимметричных задач, не сохраняет ни перпендикулярных к оси компонентов импульса (из-за того, что информация об азимутальной пространственной координате частицы уничтожается), ни моментов импульсов. В результате, энергия вращения газа как целого вокруг оси самопроизвольно превращается в тепловую. Новый подход обеспечивает сохранение осевой компоненты момента импульса.

В § 2.8 предложен простой способ уменьшить влияние повторных столкновений. Он позволяет эффективно обнаруживать и устранять двукратные столкновения одной и той же пары частиц, включая копии. При использовании компонентных весов, неконсервативность порождает дополнительные артефакты при повторных столкновениях. Упрощённо, частица В может столкнуться дважды с копиями одной и той же частицы А, и получить двойную порцию импульса. Это приводит к искажению функции распределения и вычисленных по ней макропараметров (например, температуры), особенно для тяжелой компоненты малого веса. Предложенный способ полностью не избавляет от проблемы, но уменьшает артефакты примерно вдвое.

Третья глава посвящена численному исследованию модельных задач, так или иначе имеющих отношение к газодинамическим схемам осаждения.

В § 3.1 численные результаты ПСМ сравниваются с известными из литературы экспериментальными данными. В этих экспериментах, плотность и состав смеси измерялись посредством анализа спектра излучения газа, возбужденного электронным пучком. Для сравнения отобраны эксперименты, проведенные на смеси гелий-аргон, которая удобна тем, что позволяет избавиться от анализа вклада внутренних степеней свободы в наблюдаемые эффекты. Сравнение производится для трёх типов течений: затопленная сверхзвуковая струя, столкновение сверхзвуковой струи с препятствием, столкновение оппозитных сверхзвуковых струй. Во всех случаях, получено адекватное соответствие результатов эксперимента и численного моделирования. Успех можно интерпретировать как допустимость применения метода ПСМ для численного исследования задач такого типа.

В § 3.2 численно исследуется сжатый слой перед пластиной, поставленной поперёк сверхзвукового потока. Большинство расчетов проведены для числа Маха И«, = 5, при котором почти 90 % полной энтальпии составляет кинетическая энергия, дальнейшее повышение числа Маха меняет картину обтекания только на периферии и слабо влияет на параметры сжатого слоя вдоль плоскости симметрии. Наибольшее внимание уделяется определению зависимости толщины ударной структуры (ударная волна + сжатый слой) от числа Кнудсена Кп, которое определяется по плотности невозмущенного потока и ширине пластины. Для простоты, выбран газ твёрдых сфер, сечение столкновения которого не зависит от температуры. Кроме того, произведено сравнение результатов ПСМ с результатами решения уравнений Навье-Стокса (для = 1.8), а также с результатами других авторов. Типовая картина течения в виде изолиний числа Маха и линий тока показана на Рис. 1.

Для оценки средней энергии молекул тяжелой примеси, проникших через сжатый слой, предлагается следующая приближённая зависимость:

Е « 2кТ„ + СЕо ~ 2ВД ■ ехр (~с (1 +

Здесь Е - средняя энергия молекул примеси при столкновении с пластиной, к -константа Больцмана, - температура пластины, Е0 - начальная энергия тяжелых молекул в набегающем потоке, С = 1 - подгоночный параметр, Ж - отношение масс, N - толщина ударной структуры в длинах свободного пробега, а1Х - сечение столкновения молекул несущего газа между собой (определенное по коэффициенту вязкости согласно модели твёрдых сфер), <т12 - сечение столкновения тяжёлых молекул с несущим газом, определенное по коэффициенту диффузии.

В § 3.3 решается более полная задача, в которой фигурирует двухкомпонентная модельная смесь газов (гелий + ксенон, гелий + аргон). Исследуется энергетический спектр тяжелых молекул, столкнувшихся с пластиной. Помимо числа Кнудсена, варьируется коэффициент осаждения тяжёлой примеси на пластине и концентрация тяжёлой примеси в набегающем потоке. Определяется и влияние столкновительной модели на энергетический спектр, для чего все расчёты выполнены с использованием двух моделей столкновения - Х/ББ и Х/Э.

На Рис. 2 изображена полученная зависимость средней энергии Е достигших поверхности тяжёлых молекул от числа Кнудсена для смесей гелий + аргон и гелий + ксенон. В обоих случаях оценка, полученная по представленной выше формуле, оказалась довольно точна к фактическому результату. Так же показана зависимость проницаемости сжатого слоя в. Сжатый слой остаётся проницаемым

0.75 -

во всём переходном диапазоне, в котором энергией примеси можно эффективно управлять, подбирая число Кнудсена.

На Рис. 3 показаны энергетические спектры аргона при разных числах Кнудсена и отсутствии влияния отражённых молекул. На Рис. 4 показаны спектры ксенона при разном первоначальном отношении концентраций компонент К0 для

-10 1 2 3

X

Рис. 1. Линии тока и изолинии чисел Маха при Моо = 5, Tw/T0 = 1, Кп = 0.015.

Хе: С

Хе: Е (actual) Хе: Е (estimation)

10"1 10° 101 Кп

Рис. 2. Проницаемость сжатого слоя и средний остаток энергии проникших молекул примеси при разных числах Кнудсена.

А г: С

А г: Е (actual) Аг: Е (estimation)

0.25

Kn=inf Kn=10

0 0.5 1

Е

Рис. 4. Энергетические спектры достигших

мишени молекул ксенона при числе Кнудсена Кп = 3 и различном отношении концентраций Хе/Не.

Е

Рис. 3. Энергетические спектры достигших мишени молекул аргона при различнах числах Кнудсена. Случай полного поглощения аргона на пластине.

к. к0

= О (VSS) = 0 (VS) = 0.05 (VSS) = 0.05 (VS) = 0.10 (VSS) = 0.10 (VS)

случая, когда начинает сказываться влияние отражённых молекул. Наличие в сжатом слое заметной концентрации отраженных от пластины тяжелых молекул значительно снижает его проницаемость. Левый пик создаётся заторможенными молекулами, отражёнными от мишени, правый пик создаётся налетающими молекулами, проникшими из невозмущенной области и избежавшими столкновений с холодными отражёнными молекулами примеси. Промежуточные значения энергии свойственны тем набегающим молекулам, которые испытали одно или несколько столкновений с отражёнными. Именно для них заметно отличие спектров, полученных с использованием моделей столкновения VSS и VS.

Параграф § 3.4 посвящен исследованию конвергентного источника. Сильные градиенты в разреженном потоке могут привести к разделению компонент смеси, что, в свою очередь, может привести к повышению полной энтальпии газа, обогащенного тяжелой компонентой - все эти эффекты наблюдались, например, при изучении сжатого слоя перед плоской пластиной. В § 3.1 упоминается эксперимент [8], где разделение газов наблюдалось при столкновении оппозитных сверхзвуковых струй гелий + аргон. Особенность такого течения в том, что сжатый слой («облако»), обогащенное тяжелой компонентой и имеющее повышенную температуру, формируется в месте столкновения струй, расположенном вдали от твёрдых поверхностей, которые могут иметь нежелательные каталитические свойства. В то же время, формируется расходящееся веерное течение, не вполне удобное для использования этих эффектов в схемах газоструйного осаждения покрытий. Идея заключается в том, чтобы «обратить» течение: выпускать из сопла (скажем, в виде кольцевой щели) центростремительный поток, направленный к оси симметрии, затормозившись у которой, газ должен сформировать заторможенное «облако», а затем, дать начало двум противоположно направленным струям. Сверхзвуковая скорость в таком конвергентном течении достигается благодаря тому, что сжатие газа при приближении к оси какое-то время компенсируется его расширением в направлении вдоль оси.

Структура течения на примере смеси гелий + ксенон продемонстрирована на Рис. 5-6, где показаны линии тока обеих компонент, а также поля температур газа и концентрации тяжелой компоненты. Число Кнудсена (вычисленное по ширине щели и плотности гелия в . камере торможения) в этом случае составляло 0.02, изначальная концентрация ксенона - 7.5%, диаметр кольцевой щели - в 15 раз больше её ширины. За счёт высокой инерции, ксенон, пройдя через ударную волну, уплотняется вокруг оси, проникая сквозь гелий. Для гелия приосевое заторможенное «облако» достаточно плотное (диаметр порядка 150 длин свободного пробега), но ксенону требуются десятки столкновений с гелием, чтобы затормозить. Температура заторможенного облака в 1.45 раз выше температуры в камере торможения, а концентрация ксенона поднимается до 26 %. Давление в облаке всего в 2 раза ниже давления в камере торможения - то есть, формирующиеся из облака струи достаточно плотные.

На Рис. 7 показаны координатные зависимости скоростей компонент VHe и VXe, среднемассовой скорости Vmix, а также степени обогащения Keff = К/К0 и полной энтальпии газа Weff в плоскости симметрии. Течение можно условно разграничить на три зоны: зона сверхзвукового расширения, зона ударного торможения и заторможенное «облако». При сверхзвуковом расширении, гелий расширяется интенсивнее (что видно из Рис. 6-7), благодаря чему достигается Keff ~ 1.8, при этом реализуется 55 % прироста энтальпии. В ударной зоне разделение продолжается за счёт того, что гелий резко меняет направление, а ксенон продолжает конвергентное движение, здесь Keff достигает « 3, и реализуются оставшиеся 45 % прироста энтальпии. В околоравновесной зоне энтальпия более не повышается, но обогащение продолжается, и Keff достигает ~ 4.5.

На Рис. 8 показана зависимость температуры «облака» от изначальной концентрации ксенона. Повышение температуры, что ожидаемо, максимально при некотором промежуточном значении концентрации ксенона и снижается в направлении крайних значений концентрации 0 % и 100 %. Тем не менее, даже при таких концентрациях температура в «облаке» повышена на 3-4 %. Исследование природы этого факта обнаружило, помимо разделения компонент смеси, также

10 8 б 4 2 0

Z/H.

Рис. 5. Конвергентное течение: линии тока ксенона и пространственное распределение мольной доли ксенона.

г /н,

Рис. 6. Конвергентное течение: линии тока гелия и пространственное распределение средней температуры смеси.

0.25 0.5 0.75

С*

Рис. 8. Температура в центральной точке «облака», сформированного конвергентным источником, в зависимости от состава смеси.

Рис. 7. Течение в конвергентном источнике. Скорость смеси и её компонент, локальная степень обогащения, полная энтальпия.

.5

разделение газа по энергиям вблизи среза сопла, вызванное передачей кинетической энергии силами вязкого трения от быстро расширяющихся внешних слоев газа к медленно расширяющемуся ядру потока.

По мере уменьшения отношения диаметра щели к её ширине, рост концентрации тяжелой компоненты в «облаке» и его температуры ослабевают, но зато растёт полное давление. При отношении в 4 раза, максимальное число Маха в плоскости симметрии едва превышает 1, потери полного давления практически не происходит, но всё ещё наблюдается заметное обогащение «облака» тяжелой компонентой. Так, при изначальной концентрации ксенона 5 %, его концентрация в «облаке» составляет 14%, температура облака в 1.1 раз выше температуры в камере торможения, а полное давление даже превышает давление в камере торможения на 3 %. Такие режимы могут представлять интерес в приложениях по разделению изотопов.

В четвёртой главе, на примере проводившихся в ИТ СО РАН экспериментов по осаждению наночастиц серебра и металлополимеров, численно исследуется диффузия наноразмерных кластеров серебра в несущем газе. Численные результаты сопоставляются с экспериментальными. Такой комбинированные анализ позволяет сделать выводы о протекающих в эксперименте процессах, которые до этого не могли быть сделаны непосредственно из экспериментальных данных.

Источник серебряных паров представляет собой цилиндрическую камеру, на дне которой находится расплав серебра. Над поверхностью расплава по периметру расположены отверстия, через которые подаётся несущий газ (аргон). Сверху к камере присоединено сверхзвуковое сопло, через которое смесь аргона и паров серебра расширяется наружу. Напротив сопла располагается мишень, на которую осаждается серебро. Рассматриваются эксперименты, в которых осаждалось только серебро, хотя результаты экспериментов по осаждению металлополимеров (где дополнительно присутствует источник газообразного предшественника полимера, а подложка-мишень экспонируется попеременно двумя струями) во многом похожи.

В § 4.1 кратко описаны постановка экспериментов, их основные результаты, а также ставится цель численного исследования. В §4.2 производятся простейшие оценки, позволяющие определить условия в источнике паров серебра (расход газа, давление паров серебра, степень пересыщения и т.п.). В § 4.3 приводятся детали численной модели и обосновываются заложенные в неё упрощения.

В §4.4 проведён анализ влияния буферного аргона на скорость испарения серебра. Оказалось, что влияние значительное, и, если уровень серебра низкий, столб аргона над поверхностью расплава создаёт препятствие проникновению паров серебра в струю газа, и концентрация паров серебра в струе снижается до 10 раз, снижая эффективность источника. Этот факт позже был учтён в эксперименте: уровень серебра поддерживался на максимальном уровне, при котором «застойного» столба аргона не создаётся.

В § 4.5 делается теплотехнический анализ источника с целью определить степень его неизотермичности. При проектировании источника было опасение, что диффузор сопла будет иметь пониженную температуру, так как он обращён наружу, и нет возможности защитить его тепловым экраном. На поверхности диффузора сопла происходит конденсация серебра, и она рассматривалась экспериментальной группой как возможное место гетерогенного образования кластеров. Но в результате проведенного анализа оказалось, что неизотермичность источника намного сильнее, чем предполагалось, и даже температура конфузора может быть на 100 градусов холоднее поверхности расплава (при такой температуре давление насыщенных паров снижается в 10 раз), эта поверхность также может участвовать в гетерогенных процессах. Данный факт долгое время ускользал от внимания экспериментальной группы, так как источник выполнен неразборным, но, после предоставления этих

оценок, вскрытие подтвердило факт недогрева конфузора: на нём обнаружен обильный конденсат.

В § 4.6 рассматривается возможность гомогенной конденсации. Рассчитанная скорость зародышеобразования оказалась пренебрежимо малой. Так же были проведены численные расчёты движения паров серебра внутри источника, показавшие, что количество столкновений серебро-серебро вдоль линий тока слишком мало для заметного развития гомогенных процессов. Исключение гомогенной конденсации оставляет только вариант гетерогенного образования кластеров.

В § 4.7 производится численный анализ распределения потока серебра внутри источника: какая доля паров переконденсируется обратно, какая оседает на конфузоре, и т.п. Анализ показал, что львиная доля серебра осаждается на конфузоре, а через критическое сечение проходит лишь малая часть паров -единицы миллиграмм в час. При повышении давления аргона, скорость конденсации на конфузоре снижается, а поток через критическое сечение растёт. Смоделированы так же условия, когда аргон в реактор не подаётся - что имеет место в фазах прогрева в начале эксперимента и охлаждения в конце, которые по длительности сравнимы с длительностью основной фазы. Анализ продолжен в § 4.8, где рассчитывается также поток паров серебра на мишень. Выяснилось два факта: 1) вычисленный поток паров серебра на мишень слишком мал по сравнению с фактической скоростью осаждения, 2) поток паров серебра на тыльную поверхность мишени всего в 2.5 раза меньше оного на лицевую часть, в то время как в эксперименте на тыльную часть мишени практически ничего не осаждалось. Всё это позволяет отмести гипотезу о формировании кластеров серебра прямо на поверхности мишени из паров. Соответственно, остаётся две рабочие гипотезы, гетерогенное формирования наноразмерных кластеров на: 1) поверхности конфузора, 2) поверхности диффузора.

§4.9 является подготовительным этапом к основной серии расчётов. В нём описывается и обосновывается модель взаимодействия наноразмерных кластеров серебра с молекулами несущего газа. Предлагается использовать модель твёрдых сфер, и модель Боргнакке-Ларсена для описания внутренних степеней свободы. Результаты тестовых расчётов методом ПСМ сравниваются с результатами интегрирования уравнения Ньютона, в которых кластеры рассматривались как макроскопические объекты, на которые действует сила сопротивления окружающего газа (использовалась формула [9] для коэффициента сопротивления сферы в свободно-молекулярном потоке).

В §4.10 производится сравнение газодинамики течения в случаях использования звукового и сверхзвукового сопел. Хотя параметры струи несколько отличаются, это мало сказывается на линиях тока кластеров серебра.

В §4.11 изложено обоснование эксперимента по осаждению серебра на мишень в виде узкой пластины и описаны представленные экспериментальной группой результаты.

В § 4.12 численно исследуется структура течения наноразмерных кластеров серебра, эмитированных с поверхности конфузора, в потоке аргона. Мишень в этих расчетах отсутствует. Течение кластеров можно условно разделить на три области:

1) Зона слабой неравновесности внутри источника паров, где кластеры захватываются потоком аргона, направленным к критическому сечению, и затем разгоняются до высокой скорости.

2) Зона очень сильной неравновесности, где кластеры ведут себя как макроскопические объекты. Их линии тока не совпадают с линиями тока аргона:

аргон тормозится недалеко от критического сечения, а кластеры продолжают движение по инерции, постепенно теряя скорость.

3) Зона равновесной диффузии. Истратив энергию направленного движения, кластеры, под действием теплового движения, вновь свободно диффундируют в аргоне как микроскопические частицы.

В §4.13 рассчитывается структура течения при наличии мишени. На Рис.9 показаны линии тока аргона и поле температур, в то время как типовая структура течения кластеров показана на Рис. 10 на примере кластеров массой 64. На рисунке хорошо виден переход от направленного движения к диффузному, который реализуется на некотором расстоянии перед мишенью. При этом заметная доля кластеров достигает её тыльной стороны. Более лёгкие кластеры испытывают переход к диффузному движению раньше. Кластеры массой 256 атомов затормаживаются уже в непосредственной близости от мишени, и на её тыльную сторону проникает лишь небольшая их доля. Кластеры массой 1024 атома не успевают затормозиться до тепловой скорости и поэтому осаждаются только на лицевую сторону мишени.

10 0

0 20 40 60 80 I, тт

Рис. 9. Течение несущего газа (аргона) в условиях экспериментов по осаждению: поле температур и линии тока.

П

50 40 30 ~ 20

0.001 0.01

ос

10

0

0 20 40 60 80 Ъ, тт

Рис. 10. Движение эмитированных поверхностью конфузора сопла кластеров серебра массой 64 атома в потоке аргона: линии тока и поле концентрации.

На Рис. 11 показан вычисленный профиль плотности потока кластеров разной массы на лицевую сторону мишени, а на Рис. 12 предоставлен фотоснимок пластины после эксперимента. Профиль потока кластеров массой 1024 атома (их диаметр составляет 3.2 нм) хорошо соответствует полученному в эксперименте профилю осаждения.

Также в § 4.13 исследовано движение кластеров, эмитированных поверхностью диффузора. Такие кластеры минуют область быстрого расширения газа, и весь путь проходят в околоравновесных условиях.

На Рис. 13 систематизирована информация о доле эмитированных кластеров разного размера, достигающих лицевой и тыльной сторон мишени. Поток кластеров с конфузора на лицевую сторону мишени растёт с ростом их массы и выходит на плато, когда доля достигших мишени кластеров составляет около 20 % (в этом случае остальные кластеры, в основном, возвращаются на эмитирующую поверхность). На тыльной стороне, максимальный поток (чуть менее 1 %) реализуется при массе 64 атома. Кластеры меньшей массы слишком быстро

рассеиваются в потоке, а кластеры большей массы не успевают обогнуть мишень. Отношение потоков на лицевую и тыльную стороны мишени монотонно растёт с ростом массы кластеров.

Для кластеров, эмитированных диффузором сопла, картина иная: во всём исследованном диапазоне масс такие кластеры дают сравнимый поток на обе стороны мишени. В качестве примера, течение кластеров массой 1024 атома с диффузора сопла показано на Рис. 14.

Ад6„

Ад256

9-1024

/?, тт

Рис. 11. Профили плотности потока кластеров серебра разной массы, эмитированных конфузором сопла, непосредственно перед пластиной-мишенью.

Рис. 12. Фотография лицевой стороны пластины-мишени после эксперимента по осаждению серебра.

П

Ад]024

0.001 0.01

20 40 Т, тт

Рис. 14. Движение эмитированных поверхностью диффузора сопла кластеров

серебра массой 1024 атома в потоке аргона: поле концентрации и линии тока.

N

Рис. 13. Доли кластеров серебра различной массы, достигших лицевой (face) и тыльной (back) сторон мишени - образованных как на конфузоре, так и на диффузоре сопла.

confuser --> face confuser --> back diffuser --> face diffuser —> back

В эксперименте не было обнаружено видимого осадка на тыльной стороне мишени, из чего следует сделать вывод, что поток кластеров с диффузора сопла на мишень пренебрежимо мал, и не даёт заметного вклада при осаждении.

В заключение, в §4.14 формулируются основные выводы, а в §4.15 приводятся некоторые сведения из литературы о возможных механизмах гетерогенного образования кластеров.

В заключении диссертации сформулированы основные результаты:

• Предложен и обоснован новый критерий подобия для оценки необходимого числа модельных частиц.

• Разработана схема временных множителей, применимая к стационарным задачам и позволяющая считать разные сорта частиц с разным временным шагом.

• Разработана модель торможения тяжелой примеси в сжатом слое перед плоской пластиной, установленной поперечно сверхзвуковому потоку.

• Исследовано центростремительное истечение газа из кольцевой щели в вакуум. Обнаружены и исследованы эффекты повышения полной энтальпии газа и концентрации тяжелой примеси в дозвуковом "облаке". Все эти свойства делают центростремительное течение перспективным для практических приложений.

• Численно исследовано движение наноразмерных кластеров серебра в аргоне в условиях экспериментов по их осаждению. Показано, что осаждающиеся кластеры размером в единицы нанометров образуются гетерогенным образом на внутренних недогретых поверхностях источника паров серебра.

Список литературы:

1. P. Valentini, Т. Dumitrica. Microscopic theory for nanoparticle-surface collisions in crystalline silicon. II Physical Review B. - 2007. - V. 75, N. 22. - 224106

2. T. Toccoli, V. van Opbergen, A. Boschetti, et all. Supersonic seeded beams of thiophene based oligomers for preparing films of controlled quality. II PHILOSOPHICAL MAGAZINE В. - 1999.-V. 79, N. 11/12.-pp. 2156-2166

3. M. С. Иванов, С. В. Рогазинский. Сравнительный анализ алгоритмов метода прямого статистического моделирования в динамике разреженного газа. II Ж. вычисл. матем. и матем. физ. - 1988. - Т. 28, № 3. - С. 1058-1070

4. D. J. Rader, М. A. Gallis, R., J. R. Torczynski, et all. Direct simulation Monte Carlo convergence behavior of the hard-sphere-gas thermal conductivity for Fourier heat flow. II Physics of Fluids. - 2006. -V. 18, N. 7. - 077102

5. M. S. Ivanov, S. F. Gimelshein. Current status and prospects of the DSMC modeling of near-continuum flows of non-reacting and reacting gases. II AIP Conf. Ргос. V. 663: Proc. of 23rd Intern. Symp. on Rarefied Gas Dynamics. - 2003. -p. 339

6. N. G. Hadjiconstantinou. Analysis of discretization in the direct simulation Monte Carlo. И Physics of Fluids. - 2000. - V. 12, N. 10. - 2634

7. А. А. Морозов. Прямое статистическое моделирование взаимодействия газовых потоков низкой плотности и разлета газа в вакуум. Кандидатская диссертация, 2004, ИТ СО РАН

8. А. А. Бочкарев, В. А. Косинов, В. Г. Приходько, А. К. Ребров. Эффекты диффузионного разделения при столкновении гиперзвуковых потоков разреженной газовой смеси II Прикл. мех. и техн.физ. - 1971. - №2. - С. 149-153

9. Bird G. A. Molecular gas dynamics and direct simulation of gas flows / Bird G. A. -Oxford: Clarendon press. - 1994.

По теме диссертации опубликованы следующие работы:

В периодических изданиях из списка ВАК:

1. R. V. Maltsev. Employing per-component time step in DSMC simulations of disparate mass and cross-section gas mixtures. II Comm. Comput. Phys. - 2013. - V. 14, N. 3, pp. 703-721

2. R. V. Maltsev, M. Yu. Plotnikov, A. K. Rebrov. Shock structure in low density gas mixture flows over cylinders and plates. II Phys. Fluids. - 2007. - V. 19, N. 10. -10106102 (7 p.)

3. P. В. Мальцев, А. К. Ребров. Трансформация энергии и состава газовых смесей при столкновении разреженных сверхзвуковых потоков II Прикл. мех. и техн. физ. - 2009. - Т. 50, № 2. - С. 198-204

4. Р. В. Мальцев, А. К. Ребров. Газодинамические коллайдеры: численное моделирование II Прикл. мех. и техн. физ. - 2007. - Т. 48, № 3, С. 142-151.

5. Р. В. Мальцев, А. К. Ребров. Трансформация энергии и состава газов при взаимодействии сверхзвуковых потоков газовых смесей И Докл. РАН. - 2007. -Т. 416, №6.-С. 759-762

6. Мальцев Р.В., Ребров А.К. Поперечное обтекание полосы сверхзвуковым потоком разреженного газа II Известия РАН. МЖГ. - 2005. - № 1. - С. 159-167.

Прочие публикации:

7. R. V. Maltsev. On the Selection of the Number of Model Particles in DSMC Computations. II AIP Conf. Proc. V. 1333: Proc. of 27th Intern. Symp. on Rarefied Gas Dynamics, 10-15 July 2010. -2011. - pp. 289-294.

8. R. V. Maltsev. Inertia effects in the compressed layer in front of a flat plate II AIP Conf. Proc. V.1333: Proc. of 27th Intern. Symp. on Rarefied Gas Dynamics, 10-15 July 2010. - 2011. - pp. 295-300.

9. R. V. Maltsev, A. K. Rebrov. Convergent Supersonic Gas Mixture Flow behind the Ring Slot Nozzle И AIP Conf. Proc. V. 1084: Proc. of 26th Intern. Symp. on Rarefied Gas Dynamics, 20-25 July 2008. - 2008. - pp. 275-280.

10. R. V. Maltsev, A. K. Rebrov. The promising gas-dynamic schemes of vacuum deposition from the supersonic gas mixture flows II Journal of Physics: Conference Series. - 2008. - V. 100, part 8. - 082012

11. R. V. Maltsev, A. K. Rebrov. Transformation of energy and composition by collision of rarefied supersonic gas mixture flows И Proc. Intern. Conf. On Computational Heat and Mass Transfer, 18-22 May 2009. - Guangzhou, China, 2009. - pp. 465-570.

Подписано к печати 10 февраля 2014 г. Заказ № 4 Формат 60x84/16. Объём 1 уч. - изд. л. Тираж 120 экз.

Отпечатано в Институте теплофизики им. С. С. Кутателадзе СО РАН 630090, Новосибирск, пр. Академика Лаврентьева, 1.

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт теплофизики им. С. С. Кутателадзе Сибирского Отделения Российской Академии Наук

04201457084

На правах рукописи

Мальцев Роман Владимирович

ЧИСЛЕННОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ СВЕРХЗВУКОВЫХ ТЕЧЕНИЙ РАЗРЕЖЕННЫХ ГАЗОВЫХ СМЕСЕЙ С СИЛЬНО ОТЛИЧАЮЩИМИСЯ МАССАМИ КОМПОНЕНТ

01.02.05 - механика жидкости, газа и плазмы

Диссертация на соискание учёной степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, профессор, академик РАН А. К. Ребров

Новосибирск - 2013

Оглавление

Введение......................................................................................................................................................

Глава 1. Метод прямого статистического моделирования (обзор).......................................................3

1.1. Физическое описание разреженного газа.........................................................................1

Статистическое описание газа и уравнение Больцмана...........................................1

Связь уравнений Навье-Стокса и уравнения Больцмана..........................................3

Уравнения диффузии для смеси газов.......................................................................1

Свойства течений разреженного газа........................................................................1

1.2. Модели столкновений, применяемые в методе ПСМ......................................................3

1.3. Стохастическая модель выбора столкновительных пар в методе ПСМ..........................2

1.4. Классические рекомендации к выбору дискретизации...................................................2

Теоретические предсказания.....................................................................................2

Численные исследования...........................................................................................2

1.5. Дополнительные приёмы для улучшения дискретизации...............................................2

Схема Бёрда компонентных весовых множителей..................................................2

Пространственно-зависимые весовые множители..................................................2

Математические исследования схем весовых множителей....................................2

Методы устранения неконсервативности.................................................................2

Пространственно-зависимый временной шаг..........................................................3

1.6. Трудоёмкость метода..........................................................................................................3

1.7. О достижении стационарности потока..............................................................................3

1.8. Расчетные сетки в методе ПСМ..........................................................................................3

1.9. Накопление и представление данных...............................................................................3

Влияние временного шага..........................................................................................3

1.10. Статистические погрешности............................................................................................3

1.11. Модель Боргнакке-Ларсена для учёта внутренних степеней свободы.........................3

1.12. Граничные условия в методе ПСМ...................................................................................3

Столкновение с поверхностью тела...........................................................................3

Открытые границы......................................................................................................3

1.13. Прочие направления развития метода ПСМ...................................................................38

Схемы расчета околоравновесных течений..............................................................38

Схема Нанбу.................................................................................................................39

Схемы с уменьшенным шумом..................................................................................39

1.14. Выводы...............................................................................................................................39

Глава 2. Адаптация метода ПСМ к решению современных задач динамики разреженных газов......41

2.1. Исследование ошибок дискретизации в методе ПСМ, основанном на схеме мажорантной частоты.........................................................................................................43

Задача Фурье. Измерение теплового потока на стенку............................................43

Новый критерий подобия для числа модельных частиц..........................................45

Размер ячейки.............................................................................................................53

Временной шаг............................................................................................................54

Определение теплового потока приближенным решением уравнения

теплопроводности...............................................................................................55

Автокорреляционные свойства пристеночных макропараметров, поправочный коэффициент дисперсии...............;.....................................................................58

2.2. Влияние временного шага на коэффициент диффузии тяжелого газа в легком.............65

Теоретический расчет.................................................................................................66

Численная верификация.............................................................................................68

2.3. Схема временных множителей..........................................................................................69

Качественное испытание временных множителей..................................................74

Количественное испытание при замедлении легкой компоненты.........................78

Количественное исследование при замедлении тяжелой компоненты.................79

2.4. Схемы весовых множителей для осесимметричных задач.............................................82

Особенности классической схемы Бёрда..................................................................82

Размножение частиц при столкновениях..................................................................85

Пакетное размножение частиц..................................................................................86

Сбалансированные радиальные множители............................................................88

Комбинированная схема радиальных множителей.................................................90

2.5. Практическое сравнение схем решения осесимметричных задач..................................92

Случай сильно несбалансированных весов компонент...........................................93

Случай близких весов компонент...............................................................................96

2.6. Подавление флуктуаций числа частиц...............................................................................98

Автомодельный процесс размножения/уничтожения частиц при перемещении.99

Описание подхода.....................................................................................................101

Испытание эффективности подхода........................................................................102

Применение подхода в схемах с размножением частиц в столкновениях...........104

2.7. Обеспечение сохранения осевой компоненты момента импульса в осесимметричных задачах...............................................................................................................................106

Предлагаемый алгоритм столкновения..................................................................107

Тестирование нового алгоритма..............................................................................110

2.8. Детектирование повторных столкновений......................................................................112

2.9. Заключение........................................................................................................................115

Глава 3. Неравновесные эффекты в разреженных газовых смесях.....................................................116

3.1. Сравнение результатов моделирования с экспериментальными данными.................117

Столкновение оппозитных струй..............................................................................118

Свободная струя, и струя, натекающая на препятствие..........................................121

3.2. Сжатый слой перед пластиной, поставленной под прямым углом к сверхзвуковому потоку одноатомного газа................................................................................................124

3.3. Торможение тяжелых молекул примеси в сжатом слое перед пластиной на примере смеси Не+Хе.......................................................................................................................130

Картина течения перед пластиной при обтекании смесью газов..........................132

Качественная модель сжатого слоя.........................................................................134

Случай полного поглощения тяжелой примеси пластиной...................................136

Случай отсутствия поглощения тяжелой примеси пластиной................................141

3.4. Конвергентный источник сверхзвукового потока и его свойства...................................145

Течение однокомпонентного газа...........................................................................147

Конвергентное течение смеси газов........................................................................148

Некоторые особенности процесса повышения энтальпии....................................152

Эффект разделения по энергиям.............................................................................154

Аппроксимация зависимости температуры в «облаке» от состава смеси............156

Влияние ширины щели.............................................................................................157

3.5. Заключение........................................................................................................................159

Глава 4. Применение усовершенствованного метода ПСМ для интерпретации результатов

экспериментов по осаждению наноразмерных бактерицидных кластеров серебра.................161

4.1. Исходные эксперименты и их результаты.......................................................................161

4.2. Предварительные оценки условий в реакторе-испарителе...........................................163

4.3. Параметры численной модели.........................................................................................168

4.4. Влияния буферного аргона на скорость испарения серебра..........................................170

4.5. Оценка неизотермичности реактора-испарителя...........................................................173

4.6. Оценка возможности гомогенной конденсации серебра в тигле..................................179

4.7. Распределение потока массы испаренного серебра внутри тигля................................183

4.8. Течение смеси аргон + пары серебра из реактора-испарителя.....................................185

4.9. Модель взаимодействия наноразмерных кластеров серебра с потоком аргона........188

4.10. Сравнение газодинамики течения при использовании звукового сопла и сверхзвукового сопла.......................................................................................................195

4.11. Обоснование и результаты эксперимента по осаждению серебра на длинную пластину.............................................................................................................................197

4.12. Движение наноразмерных кластеров в потоке аргона при условиях эксперимента .199

4.13. Движение наноразмерных кластеров при наличии подложки-мишени.....................205

4.14. Выводы.............................................................................................................................210

4.15. О гетерогенных процессах образования кластеров......................................................212

Заключение..............................................................................................................................................214

Список литературы..................................................................................................................................216

Введение

Актуальность работы. Последние годы академической и прикладной наукой много внимания уделяется исследованиям, связанным с созданием новых наносгруктурных материалов и покрытий. К одному из способов получения наносгруктурных покрытий относятся газоструйные методы. Такие методы, например, активно исследуются в Институте теплофизики СО РАН.

Среди газоструйных методов, следует особо упомянуть подход, использующий явление ускорения тяжёлой примеси (например, органического прекурсора) в сверхзвуковой струе лёгкого несущего газа (например, гелия). Так как при направленном движении кинетическая энергия молекул пропорциональна их массе, а преобладающий лёгкий несущий газ позволяет достичь в расширяющейся сверхзвуковой струе очень высоких скоростей, кинетическая энергия тяжёлых ускоренных молекул при столкновении с подложкой-мишенью может достигать единиц, десятков электрон-вольт и более. Такая высокая энергия способна принципиально влиять на результат взаимодействия осаждаемых молекул или наночастиц с подложкой [72], а получаемые покрытия обретают уникальные свойства [70]. Несомненно, получаемые в этом направлении результаты говорят в пользу перспективности дальнейших исследований.

Диссертация посвящена исследованию эффектов в разреженных газовых смесях, связанных с большой разницей масс компонент и направлена как на оптимизацию существующих, так и на разработку новых схем осаждения, эксплуатирующих эти эффекты.

В качестве инструмента исследования ставка делается на численные методы, а именно, на метод прямого статистического моделирования (ПСМ) [21]. При этом, около половины Диссертации посвящено методу ПСМ. Достоинство метода ПСМ в том, что он, фактически, моделирует уравнение Больцмана и тем самым позволяет естественным образом учесть широкий спектр неравновесных процессов, недоступных, например, для описания уравнениями Навье-Стокса.

Если первоначально разработанный в середине XX века метод ПСМ применялся прежде всего для решения простых идеализированных задач, то последнее время, благодаря современной вычислительной технике, метод ПСМ широко применяют для моделирования течений таких разных масштабов, как обтекание космических аппаратов при входе в

атмосферы планет, течения газа внутри микро- и наноустройств, течения газа при вакуумных технологических процессах, и, конечно же, течений газа в экспериментах по газоструйному осаждению. Однако, в связи с нарастающей сложностью современных задач, обращает на себя внимание вопрос эффективности метода. В частности, большие отношения масс и сечений компонент, а также перепады плотности на несколько порядков, характерные для экспериментов по осаждению, относятся к неблагоприятным факторам для традиционного метода ПСМ. Часто, на конференциях можно услышать оптимистичные прогнозы, полагающиеся на закон Мура, и подразумевающие, что совершенствование расчетных методов относится к задачам второстепенного плана. Автор, однако, отступает от этой традиции, уделяя большое внимание развитию алгоритмов ПСМ, направленному на повышение его эффективности при равной мощности вычислительных машин. Достаточно упомянуть, что часть результатов, изложенных в Диссертации, удалось получить лишь именно благодаря новым усовершенствованиям метода.

Цель работы. В Диссертации решается несколько задач, каждая из которых преследуется свою цель:

• Развить метод ПСМ с целью снижения трудоёмкости численного моделирования задач, характерных для газоструйных методов осаждения.

• Построить модели сжатого слоя перед плоской пластиной, способной как количественно предсказывать потерю энергии проникших через него тяжелых частиц примеси, так и качественно описать влияние различных факторов на энергетический спектр достигших пластины тяжелых молекул.

• Изучить свойства конвергентного (центростремительного) сверхзвукового течения смеси газов с сильно отличающимися массами компонент, и предложить на их основе вероятное его применение, в т.ч. в газоструйном осаждении.

• Проанализировать численно условия экспериментов по осаждению наночастиц серебра, проводившихся в ИТ СО РАН. Прояснить механизм образования наноразмерных кластеров серебра, полученных в экспериментах.

Тем не менее, есть и объединяющая глобальная цель: развитие научного понимания газоструйного метода осаждения и его дальнейшее совершенствование.

Научная новизна. Схема временных множителей, позволяющая использовать при моделировании стационарных задач разный временной шаг для разных сортов частиц, предложена впервые.

Выполненное благодаря ей исследование диффузии наноразмерных кластеров серебра в аргоне в условиях эксперимента по осаждению, по-видимому, является первой удачной попыткой численного исследования смесей со столь экстремальным отношением масс (сотни-тысячи раз) и сечений столкновения (десятки раз) компонент.

Впервые предлагается возможность, используя конвергентный источник, сформировать изолированную от поверхностей, относительно плотную и почти равновесную область в газе, с температурой, превышающей температуру торможения подаваемого газа, и формирующей затем направленную струю. Предложение обоснованно численным исследованием.

Практическая ценность. Новые усовершенствования метода ПСМ позволяют существенно расширить множество разрешимых задач при существующей мощности вычислительной техники.

Разработанная модель торможения тяжелой примеси в сжатом слое перед плоской пластиной может использоваться для оценки потерь энергии в сжатом слое при планировании экспериментов по газоструйному осаждению.

Конвергентный источник является перспективным инструментом для использования в экспериментах по осаждению. Он позволяет повысить температуру осаждаемого газа без его контакта с твёрдыми поверхностями (которые могут иметь нежелательную каталитическую активность), после чего сформировать направленную струю повышенной энтальпии. Это свойство также может оказаться востребованным при исследовании кинетики физико-химических процессов в газовой фазе.

Численный анализ условий экспериментов по осаждению наноразмерных кластеров серебра позволил существенно продвинуться в понимании механизма образования кластеров.

Достоверность. Для численного моделирования использовалось П/О собственной разработки, включающей в себя всестороннее тестирование как отдельных блоков программ, так и всего программного кода целом. При тестировании программы решались также и тестовые задачи с известным результатом.

Различные усовершенствования алгоритмов и схем ПСМ, предложенные Автором, испытывались на различных тестовых проблемах, при этом результаты, полученные стандартным и доработанным методами ПСМ, сравнивались между собой.

Сравнение численных результатов с известными экспериментальными данными также оказалось успешным.

Личный вклад Автора включает в себя идеи усовершенствования метода ПСМ, их проработку и испытание, разработку и тестирование всех расчетных программ, проведение серий численных расчётов. Авт�