Динамическая дифракция гамма-излучения в реальных монокристаллах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

РГБ ОД

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК 2 ^ЕТ-СТБУ&СЙИЙ ИНСТИТУТ ЯДЕРНОЙ ФИЗИКИ им. Б.П.КОНСТАНТИНОВА

На правах рукописи

СОКОЛОВ Алексей Евгеньевич

УДК 548.4; 548.733; 548.734

ДИНАМИЧЕСКАЯ ДИФРАКЦИЯ ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ В РЕАЛЬНЫХ МОНОКРИСТАЛЛАХ

01.04.07 - физика твердого тела

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

С-Петербург 1998

Работа выполнена в Петербургском институте ядерной физики им. Б.П.Константинова

РАН.

Научные руководители: кандидат физико-

математических наук, заведующий лабораторией

B.А.Трунов, кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник

. А.И.Курбаков.

Официальные оппоненты: доктор физико-

математических наук А.М.Балагуров, кандидат физико-математических наук

C.Б.Вахрушев.

Ведущая научная организация: Санкт-Петербургский

государственный технический университет

Защита диссертации состоится « 14 » ^хл-ч^у*- 1998 г. в /1_ часов на заседании

диссертационного совета Д 002.71.01 при Петербургском институте ядерной физики им.

Б.П. Константинова РАН по адресу: 188350, г. Гатчина Ленинградской обл.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке института.

Автореферат разослан «¿О» И^б^Ч^'Л 1998 г.

Ученый секретарь диссертационного совета кандидат физико-математических наук

И.А.Митропольский

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы.

В настоящее время очевидна необходимость изучения искажений структуры монокристаллов достаточно крупных размеров. Физические свойства таких кристаллов и параметры изготавливаемых из них приборов, которые широко используются в науке и технике, существенным образом зависят от степени структурного совершенства монокристаллов, характера дефектов, как на их поверхности, так и в объеме. Таким образом, целенаправленно влияя на структурное совершенство, возможно еще в процессе роста и/или различного типа обработки получать монокристаллы с необходимыми физическими свойствами.

Существуют два основных направления в исследовании дефектов в монокристаллах -изучение собственно дефектов и их параметров, и интегрального воздействия совокупности дефектов на кристаллическую решетку. В первом направлении достигнуты большие экспериментальные и теоретические успехи, но, вместе с тем, получаемой в ходе таких исследований информации зачастую недостаточно для решения современных задач. Поэтому в последнее время все более широкое развитие приобретает второе направление. Одними из наиболее развитых в настоящее время перспективных неразрушающих методов изучения структурного совершенства кристаллов являются дифракционные методы с использованием излучений с большой проникающей способностью. Следует отметить, что, несмотря на серьезные успехи, наиболее распространенные рентгеновские дифракционные методы из-за сильного поглощения излучения в веществе позволяют получать информацию главным образом об искажении структуры или очень тонких кристаллов, или только приповерхностных областей объемных кристаллов. Применение дифракционных методов связано с серьезной проблемой - отсутствием строгой общей теории дифракции излучений в реальных монокристаллах и должной экспериментальной проверки различных ее приближений, таких как обобщенная динамическая теория дифракции в кристалле с однородным градиентом деформаций [1] и статистическая динамическая теория дифракции в кристалле с микродефектами [2, 3], что объясняется отсутствием достаточно чувствительных и в то же время универсальных экспериментальных методик, которые позволили бы для образца данной (большей длины эксгинкции) толщины пройти всю область структурного совершенства от идеального

кристалла в динамическом пределе теории дифракции до идеально-мозаичного кристалла в кинематическом приближении.

В 1972 году для исследования структурного совершенства объемных монокристаллов было предложено использовать дифракцию монохроматического гамма-излучения с энергией 100-500 кэВ. Единственным гамма-дифрактометром в России и одним из немногих ныне действующих в мире является гамма-дифрактометр ПИЯФ РАН [4]. В отличие от большинства аналогичных приборов, предназначенных, в основном, для исследования мозаичного распределения в довольно несовершенных кристаллах, гамма-дифрактометр ПИЯФ РАН в существенной мере был ориентирован на исследование механизмов дифракции в объеме как мозаичных, так и высокосовершенных кристаллов. Цель работы.

Экспериментальное исследование процессов дифракции гамма-излучения в монокристаллах, имеющих сложные искажения структуры различной природы; экспериментальная проверка и изучение возможности применения современных теоретических разработок в области динамической рентгеновской дифракции к описанию этих процессов; разработка методик неразрушающего исследования степени структурного совершенства монокристаллов и структур на их основе. Научная и практическая значимость.

С помощью метода гамма-дифрактометрии исследовано структурное совершенство высокосовершенных монокристаллов и систем на их основе. Разработана методика, позволяющая определять градиенты деформаций при наличии несовершенств структуры. Эта методика успешно применена к гетероэпитаксиальным структурам Сар2/51(111). Проведено независимое изучение различных эффектов, приводящих к искажению кристаллической структуры гетеросистем, - образования дислокаций при температурных условиях, применяемых для эпитаксии, упругого изгиба гетеросистемы вследствие нанесения слоя Са1г2, процесса дефекгообразования в подложке из-за разницы в коэффициентах термического расширения и несоответствия постоянных решетки пленки и подложки. Статистическая динамическая теория дифракции была применена при разработке метода неразрушающего контроля плотностн дислокаций в объемных монокристаллах, основанного на измерении интегрального коэффициента отражения, что позволило избежать необходимости перенормировки статического фактора Дебая-Валлера. Показана возможность определения плотности дислокаций с точностью до 4

нескольких см/см3 в диапазоне 0-200 см/см*. Апробация работы.

Основные результаты диссертации докладывались на Совещании "Исследование ВТСП и проблемы разработки аппаратной базы реактора ПИК" (Гатчина, 1990), Всесоюзном совещании по физике полупроводников (Кишинев, 1991), Ежегодном собрании Американской кристаллографической ассоциации (Монреаль, 1995), Международном симпозиуме по контролю частоты (Гонолулу, 1996), 13-м Симпозиуме по промышленной кристаллизации (Тулуза, 1996), Симпозиуме по кристаллизации и преципитации (Хельсинки, 1997). Публикации.

По материалам диссертации опубликовано 15 работ. Список работ приведен в конце

автореферата.

Структура и объем работы.

Диссертация состоит из введения, пяти глав, выводов и списка цитированной литературы.

Во введении обосновывается актуальность темы диссертации, кратко изложено ее содержание и сформулирована цель работы.

Глава 1. Теоретические представления о дифракции коротковолнового электромагнитного излучения в монокристаллах.

Глава носит обзорный характер. В ней описаны теоретические представления о дифракции гамма-излучения в реальном кристалле. Наиболее подробно описываются обобщенная динамическая и статистическая динамическая теории дифракции. Основным параметром, измеряемым в ходе гамма-дифрактометрических исследований структурного совершенства кристаллов, является интегральный коэффициент отражения (ИКО) И.;, являющийся отношением интегральной интенсивности дифрагированного излучения к интенсивности падающего пучка, т.е.:

где Рц(о) - уг ловое распределение рассеянной интенсивности, называемое обычно кривой

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Введение.

(I)

качания.

Значение Я) может находиться между двумя пределами - кинематическим и динамическим. Важной особенностью предельных случаев является то, что величина интегрального коэффициента отражения нечувствительна к параметрам, характеризующим структурное совершенство кристалла. Между предельными значениями находится область, где зависит от параметров дефектной структуры.

Для описания поведения Я, в промежуточном случае широко применяется обобщенная динамическая теория дифракции (ОДГД), базирующаяся на уравнениях Такаги-Топена (ТТ) [5]:

-^.К.ехрЬоЦ,

аа! Р>

= ехр(-Ю)ё0,

где ёо и - волновые поля прошедшей в прямом направлении (с учетом преломления) и дифрагированной волн, соответственно, во и - наклонные координаты вдоль прямого и дифрагированного пучков,

К±,=1/Л0) (3)

где Ло - длина экстинкции. Величина Ф = ехр(±!С) называется фазовым фактором решетки. Влияние различного вида искажений на дифракционный процесс выражается через фазу решетки:

в = 2лцми(г), (4)

где qll - вектор рассеяния излучения, и(г) - вектор смещения атомов в реальном кристалле из своих положений в идеальной решетке, г - радиус-вектор. Точные решения задачи Лауэ-дифракции рентгеновских лучей в однородно изогнутом кристалле, базирующиеся на решении уравнений ТТ, были получены в [1]. Показано, что уравнения ТТ сохраняют свой вид при наличии постоянного градиента деформаций, если фазу решетки записать в виде:

С = 8лВЗ05(, (5)

где В - основной параметр, характеризующий величину деформаций в кристалле через 6

поле упругих смещений и определяемый следующим образом:

Этот параметр описывает эффективную кривизну отражающих плоскостей (градиент деформаций).

Интегральный коэффициент отражения выражается следующим образом [1 ]:

„ 1 сЬ ж *

(7)

где Э - эффективная деформация:

о = |в|т, (8)

Рв - статический фактор:

Рв =^[1-ехр(-71/2в)], (9)

зависящий от величины градиента деформации В.

ОДТД наиболее удобна для описания процессов дифракции в монокристаллах с макроискажениями. В случае наличия микроискажений могут использоваться различные способы. Наиболее успешным представляется подход, основанный на применении статистической динамической теории дифракции (СДТД) [2, 3], основанной на решении усредненных волновых уравнений ТТ типа:

^=;к,(ехРОо)<0,

а>0

40 , V (10)

* 8/ =Же(ехр(-Ю)сд.

.

Степень структурного совершенства кристалла можно описать двумя параметрами -средней фазой решетки Е, которая характеризует дальнодействующее совершенство (на расстояниях больших Ло), и внутренней длиной корреляции т, которая характеризует короткодействующее совершенство (на расстояниях меньших До).

В прикладных исследованиях часто используется показатель средней фазы решетки

(статического фактора Дебая-Валпера): Ь = -1п(Е).

Изменение Е от 0 до 1 охватывает всю область дальнодействующего структурного совершенства кристалла. Величина т очень мала (сравнима с размерами микродефектов), что впоследствии было подтверждено экспериментальными данными. Приняв, что т мало, можно получить простую асимптотическую формулу:

Таким образом, на сегодняшний день имеются два различных варианта СДТД (существует также несколько вариантов, пока не разработанных настолько, чтобы быть примененными к обработке экспериментальных результатов). Глава 2. Методика гамма-дифрактометрического эксперимента

Во второй главе дано описание метода гамма-дифрактометрии. Описан гамма-дифрактометр ПИЯФ РАН, представлены его состав, принцип действия, основные параметры, обсуждаются факторы, определяющие возможность применения метода гамма-дифракции к исследованию структурного совершенства реальных монокристаллов, отмечаются основные преимущества гамма-дифрактометрии перед рентгеновской для решения поставленных задач, а также дается краткий обзор применения метода гамма-дифрактометрии к анализу структуры монокристаллов.

В качестве источника гамма-излучения применяется пластина золота размером 0.1x4x30 мм3 после активации потоком нейтронов в реакторе ВВР-М. В процессе проведения экспериментов используется линия 198Аи энергии 412 кэВ, что соответствует длине волны ХМ5.03 А, со спектральной шириной ДУХ<\0^ при 300 К. Пластина расположена так, что к образцу обращена грань размером 0.1x30 мм2.

Между источником и исследуемым образцом для формирования первичного пучка с требуемой расходимостью в горизонтальной плоскости установлен коллиматор, состоящий из двух щелевых устройств.

Исследуемый кристалл устанавливается на гониостате узла образца. Юстировочный

Я, +-^(1-Ег)а,у.[1-ехр(-4В/Л0)].

(12)

Согласно варианту Беккера и Хаддада [6], асимптотическая формула имеет вид:

(13)

гониостат позволяет вывести образец в положение, соответствующее отражению от выбранной кристаллографической плоскости путем поворота вокруг трех взаимнопер-пендикулярных осей. Гониостат установлен на столике, позволяющем осуществлять параллельное перемещение поперек падающего пучка в пределах 50 мм с минимальным шагом 0.025 мм для исследования различных областей образца (х-перемещение). Столик с гониостатом установлен на узле образца прибора, который осуществляет поворот вокруг вертикальной оси с минимальным шагом в 1".

После исследуемого кристалла пучок (отраженный или прошедший образец без отражения) попадает на детектор, имеющий диапазон перемещения, соответствующий углу поворота относительно узла образца от 0 до 5°4Г20".

Автоматизированная система для управления гамма-дифрактометром обеспечивает автоматический режим работы прибора по заданной в диалоговом режиме программе, сбор и обработку информации, вывод гистограмм измеряемых профилей и справочной информации на экран дисплея, вывод на печать измеряемых профилей и результатов первичной обработки данных эксперимента.

При проведении измерений образцов на гамма-дифрактометре и первичной обработки данных существует несколько основных этапов.

Измерение профиля прямого пучка н определение его точного углового положения. Во время проведения этого этапа образец отсутствует. Измеряется профиль прямого пучка при широкой щели перед детектором. Положение центра тяжести измеренного профиля определяет угловое положение прямого пучка во и заносится в таблицу параметров.

Измерение а>-крнвой (кривой качания).

Обычно образцы на гамма-дифрактометре исследуются в геометрии на прохождение (Лауэ-геометрия). Детектор устанавливается в расчетное положение, соответствующее углу Брэгга для выбранного отражения (Ьк1):

90 =20в +0о- (14)

Образец на гониостате юстируется по всем трем угловым координатам на максимум счета детектора. Затем в автоматическом режиме образец поворачивается вокруг вертикальной оси (со-сканирование) приводом точного углового перемещения с заданным шагом (минимальный шаг 1"). Измеряется угловое распределение интенсивности. Далее

детектор перегоняется в положение во, а исследуемый образец остается в последней точке сканирования. Измеряется интенсивность прямого пучка, прошедшего через образец, находящийся в неотражающем положении. Первичная обработка данных.

На этапе первичной обработки данных рассчитывается угловое распределение коэффициента отражения г(со). На основании полученного распределения г(ш) рассчитывается интегральный коэффициент отражения R;:

л

R¡ =Zr¡(a)¿a¡, (15)

¡=i

где Дсо - шаг сканирования.

Таким образом происходит измерение углового распределения интенсивности дифрагированного образцом гамма-излучения и интегрального коэффициента отражения методом со-сканирования в Лауэ-геометрии.

Гамма-дифрактометр ПИЯФ предназначен главным образом для исследования структурного совершенства монокристаллов. С точки зрения поставленной задачи метод дифракции гамма-излучения имеет ряд существенных преимуществ перед другими дифракционными методами. Отметим основные из них.

Высокая проникающая способность гамма-квантов. Благодаря ей существует возможность исследования монокристаллов больших размеров, а также объемных кристаллов тяжелых элементов. Это позволяет получать информацию о наличии искажений в объеме монокристаллических слитков без их разрушения, что обычно другими методами весьма затруднительно.

Высокое угловое разрешение гамма-дифрактометра. Малое поглощение гамма-излучения в воздухе позволяет использовать большие (несколько метров) расстояния между источником и образцом, образцом и детектором. Благодаря этому только с применением коллимирующих щелей можно обеспечить расходимость падающего на образец гамма-пучка порядка нескольких угловых секунд. Большое расстояние между образцом и детектором позволяет также, несмотря на малые углы Брэгга, разделить дифрагированный и прямой пучки, попадающие на детектор.

Высокая степень монохроматичности гамма-квантов, которая определяет малую толщину сферы Эвальда.

Возможность точного измерения интегрального коэффициента отражения в абсолютной шкале. Оно оказывается возможным, прежде всего, благодаря правильному и однозначному учету поглощения излучения в образце. При этом принимается, что путь гамма-излучения в кристалле для прямого и дифрагированного пучков одинаков. Последнее допущение из-за малости углов Брэгга (десятки-сотни угл. мин.) является совершенно справедливым. Малость углов Брэгга, кроме того, при исследовании нескольких порядков отражения п(Ьк1) позволяет с достаточной гарантией считать, что при этом исследуется одна и та же область кристалла.

Высокая чувствительность метода гамма-днфрактометрни к наличию в монокристаллах градиентов деформаций. В общем случае упругонапряженного состояния образца величина модуля градиента деформации | ВI прямо пропорциональна квадрату экстинкционной длины, которая, в свою очередь, обратно пропорциональна длине волны излучения. Именно этот факт и определяет высокую чувствительность метода гамма-дифракции к наличию в монокристаллах градиентов деформаций.

Высокая чувствительность метода гамма-дифрактометрин к дефектам структуры. При сравнении рентгеновского и гамма-излучения видно, что экстинкционные длины для них существенно разные (для гамма-излучения в десятки раз больше). Это значит, что при дифракции гамма-лучей усреднение статистического поля дпи идет по значительно большему масштабу, чем в случае рентгеновской дифракции, при этом вклад в поле смещений и могут давать и те дефекты, которые не дают его при меньшем масштабе усреднения.

Глава 3. Исследования гетероструктур СаРг/Э^! 11).

Создание высококачественных напряженных и срелаксированных гетероэпитаксиальных систем из материалов с отличающимися параметрами кристаллической решетки необходимо для многих прикладных и фундаментальных исследований. Рост на поверхности кристалла тонких слоев путем осаждения веществ с другими параметрами решетки и коэффициентами термического расширения искажает систему как из-за условий псевдоморфологии роста, так и из-за формирования дислокаций несоответствия. Образование и динамика дислокаций несоответствия на границе раздела вызывает ухудшение структурного совершенства гетеросистем и может приводить к деградации физических свойств гетероструктур путем пластической деформации внутри как пленки, так и подложки.

В данной работе исследовались гетероструктуры CaF2/Si(l 11), выращенные методом молекулярной эпитаксии на монокристаллических кремниевых пластинах размером =¡0.5x5x15 мм3 и 0.5x10x15 мм3. Пластины были вырезаны из слитка Si, выращенного методом Чохральского. Тонкие монокристаллические слои CaFj наносились на тщательно очищенную поверхность (111) Si пластины размером =5x15 мм2 и «10x15 мм2 при температуре роста 650-750°С со средней скоростью напыления =0.3 нм/мин. Измерялись угловые распределения интенсивности и интегральные коэффициенты отражения для рефлексов (111), (333) и (555) в центральной части Si образцов, причем пучок распространялся параллельно поверхности, на которую наносился слой CaFz. Предварительные исследования показали, что процесс нанесения слоя CaFi приводит к искажениям кристаллической структуры всего образца, причем это может быть связано с целым рядом причин: возникновением термомеханических напряжений из-за температурных градиентов, особенно при высоких температурах, дефектообразованием в подложке, упругим искривлением всей гетероструктуры.

С целью разделения всех указанных факторов и независимого их изучения были проведены следующие эксперименты.

Для выяснения влияния высокотемпературной обработки при предварительной термообработке и молекулярной эпитаксии образцы исходного Si были подвергнуты термообработке с различными режимами.

У образцов, подвергнутых нагреву до температур <800 С, не обнаружено никаких ухудшений структурного совершенства. Более того, наблюдается небольшое уменьшение ИКО, что связано, по-видимому, с отжигом определенных дефектов. Совершенно противоположная картина наблюдается у кристаллов Si, нагреваемых до 1100-1200иС. Сильное уширение кривых отражения и искажение их формы указывает на образование дислокаций, неоднородно распределенных в объеме образца. Значительно увеличились и ИКО для рефлекса (111), практически до своих кинематических пределов. Причиной генерации дислокаций, по-видимому, может служить наличие термомеханических напряжений в подложке. При высоких температурах эти напряжения могут быть достаточно большими (превосходящими предел текучести), чтобы привести к пластической деформации кристаллов Si.

Для исследования влияния тонких эпитаксиальных монокристаллических слоев CaF2 на искажение структуры получаемых гетероструктур и дефектообразование в подложке 12

были нанесены пленки CaF2 различных толщнн. При незначительном уширенни кривых отражения эффект пленки сказывается, главным образом, на увеличении значений Rj для рефлексов (Ш) и (333).

Чувствительность дифракционного процесса к налнчию в исследуемом образце деформации кристаллической решетки увеличивается квадратично с уменьшением длины волны используемого излучения. Вместе с тем, из-за малости углов Брэгга метод гамма-дифрактометрии обладает невысокой чувствительностью к изменению параметра кристаллической решетки. Два указанных момента - высокая чувствительность к наличию градиентов деформации и низкая чувствительность к изменению параметра решетки - позволяют однозначно трактовать экспериментальные результаты как проявление упругих изгибов Si подложки.

Сложность интерпретации экспериментальных результатов заключается в том, что выражения ОДТД получены в рамках представлений упругого деформирования идеального бездефектного кристалла. В данном случае на процесс дифракции оказывают влияние одновременно статистически распределенные микродефекты кристаллической решетки и упругие макроискажения, вызванные присутствием эпитаксиальной пленки на поверхности монокристалла. Положение облегчается тем, что возможно напрямую измерить значения Rj при наличии только микроискажений и отсутствии упругого макроизгиба - это значения Rj, измеренные на исходном образце. Рассчитанные таким образом из данных по рефлексу (111) величины |в| представлены на рис. 1.

Были проведены оценки радиусов изгиба исследуемых гетероструктур по величине IВ I в приближении цилиндрического изгиба и расчеты величин возникающих в пленке напряжений. Эти оценки указывают, что возникающие напряжения близки к величине предела текучести Si при комнатной температуре (7.0х109 Па), а при высоких

пгл

Рис. 1. Зависимость модуля градиента деформации от толщины эпитакси-ального слоя.

температурах, естественно, могут превысть его

Проведенные исследования показали, что образование слоя СаИг на поверхности подложки привело к упругому изгибу кристалла 51. В диапазоне толщин пленки 3-18 нм величина изгиба прямо пропорциональна толщине слоя Са1-2, и только для толщины 30 нм линейность нарушается.

С целью изучения наличия явлений дефектообразования в подложке с исследованных образцов была удалена пленка СаГз, затем они снова измерялись на гамма-дифрактометре. Из сравнения данных можно сделать следующие заключения. На образцах с минимальной толщиной пленки СаРг (<10 нм) ее воздействие на структурное совершенство гетероструктур сказывается только в упругом изгибе подложки. После удаления слоев Са?2 образцы полностью возвращаются в исходное состояние. У кристаллов с толщинами пленки СаИг «10-20 нм наблюдаются остаточные эффекты от пленки, проявляющиеся в небольшом увеличении величины Я, по сравнению с исходным 81. Тем не менее, эффект уменьшения К, после удаления пленки Са1-2 значителен, что позволяет заключить, что при таких толщинах основной эффект воздействия пленки Са?2 на гетероструктуру Сар2/51(111) проявляется в упругом изгибе всей системы. У образца с толщиной пленки Са1*2 30 нм, наоборот, эффект изгиба не был определяющим После удаления пленки величины ^ уменьшились незначительно. Таким образом, в этом случае основным является процесс дефектообразования в 51 подложке. Исследования этих же образцов на электронном просвечивающем микроскопе подтвердили генерацию дислокаций несоответствия.

Глава 4. Исследование возможности применения СДТД к дислокационным кристаллам. При дифракции гамма-излучения в довольно совершенных малодислокационных монокристаллах мы имеем дело со сложным с точки зрения интерпретации экспериментальных результатов промежуточным случаем, когда дислокации из-за их малой концентрации уже нельзя рассматривать как дефекты первого класса в чисто кинематическом случае дифракции, но из-за большой длины экстинкции применяемого излучения их нельзя в рамках динамической дифракции отнести и к дефектам второго класса путем перенормировки статического фактора Дебая-Валлера. Наиболее общим подходом представляется применение СДТД, в рамках которой не делается никаких предварительных предположений относительно природы дефектов в исследуемом кристалле. Прежде чем перейти к более сложному случаю дислокационного кварца, рассмотрим 14

вопрос о применимости того или иного варианта СДТД в более простом случае бездислокационного монокристаллнческого кремния. Измерялись для рефлексов вида п(111), где п=1,3,5 на четырех образцах.

На рис. 2 представлены зависимости значений показателя статического фактора Дебая-Валлера Ь как функции модуля вектора рассеяния |чи| в двойном логарифмическом масштабе. Величины Ь были рассчитаны из экспериментально измеренных значений Я, с использованием выражений (12) (рис. а) и (13) (рис. б).

1 10 1 10 дн, 1/А чн, 1/А

а) б)

Рис.2. Зависимость показателя статического фактора Дебая-Валлера, рассчитанного по формуле (12) (а) и по формуле (13) (б), от модуля вектора рассеяния для образцов 1-ГУ.

Из сравнительного анализа данных двух расчетов следует однозначный вывод в пользу второго расчета, давшего физически обоснованные линейные зависимости. Действительно, согласно кинематической теории для конгломератов точечных дефектов Ь~^ц)га, где ш имеет различные значения, в зависимости от типа и формы конгломератов (сферический кластер, дислокационная петля, и т. д.). Следует отметить, что для различных кристаллов кремния получены два характерных наклона прямых, которые указывают на различный характер микродефектов в исследуемых кристаллах.

Далее рассматривается более сложная задача исследования дислокационных кристаллов. Строгая динамическая теория рассеяния в дислокационных кристаллах в

настоящее время не разработана. Существует ряд приближенных полуэмпирическнх моделей, с помощью которых можно получить удовлетворительное описание результатов в случае рентгеновской дифракции. Они основаны на идее о необходимости в случае динамической теории перенормировки величины, играющей роль статического фактора Дебая-Валлера в кинематической теории, путем введения процедуры обрезания вклада далеких дислокаций. Следует отметить, что при использовании более коротковолнового излучения из-за большой величины длины экстинкцни, которую необходимо сравнивать с расстоянием между хаотически расположенными дислокациями, не вполне применимы упрощения, используемые для рентгена.

В качестве объектов исследования были выбраны монокристаллы синтетического кварца с плотностью дислокаций 70 см/см3 (образец I) и 25 см/см3 (образец II). Измерялись значения для рефлексов вида п(010), где п=1,2,3,4 и п(110), где п=1,2,3.

о

о! а 'I

0,1 -

Чн. 1/А б)

Рис.3. Зависимость показателя статического фактора Дебая-Валлера, рассчитанного по формуле (12) (а) и по формуле (13) (б), от модуля вектора рассеяния для образцов кварца 1-11.

На рис. 3 представлены зависимости значений Ь как функции величины вектора рассеяния |цц| в двойном логарифмическом масштабе для кристаллов кварца 1 и II. Величины Ь были рассчитаны из экспериментально измеренных значений Я, с использо-

ванием выражений (12) (рне. а) и (13) (рне. б) (аналогично зависимостям, представленным на рис. 2 для кремния).

5

оО

° (В

О о □

е

о ^ 10

14 о

<

О I □ II

,9-сГо

д„. 1/А

а)

ч„. 1/А б)

Рис.4. Зависимость показателя статического фактора Дебая-Валлера, рассчитанного по формуле (12) (а) и по формуле (13) (б), от модуля вектора рассеяния для образцов кварца 1-П.

Видно, что в отличие от результатов, полученных на бездислокационном кремнии, здесь не наблюдается никаких линейных зависимостей, что, в принципе, и ожидалось. Далее результаты рис. 3 были перестроены в других координатах по оси ординат (рис.4). Такой выбор координат связан с тем, что, согласно [7], скорость роста Ь значительно выше, чем для дефектов кулоновского типа и практически не зависит от р:

ь'МЧян!'

(1б)

где значение т различно у ряда авторов.

Теперь можно сделать однозначные выводы, что в случае малодислокацнонных кристаллов с плотностью дислокаций до ~102 см/см3 при использовании дифракции коротковолнового гамма-излучения описание дифракционных процессов разумно вести в рамках модифицированного варианта СДТД Глава 5. Исследования дислокационных кристаллов кварца.

Исследовались 6 монокристаллов кварца с плотностью дислокаций, меняющейся в

небольшом диапазоне 0-200 см/см3 (по данным травления). Измерялись значения Ri для рефлекса (010) в нескольких точках. По формуле (13) из экспериментально полученного Ri можно найти величину Е. При этом, поскольку никаких предположений о характере дефектной структуры кристалла не делалось, отпадает необходимость перенормировки. Для определения плотности дислокаций была применена формула (20) из [8], которая после преобразования к удобной для расчетов форме имеет вид:

Rd

Р= г Л V ' (П)

I*

где р - плотность дислокаций, b - модуль вектора Бюргерса (в данном случае 8.18x10'" см [9]), d - межплоскостное расстояние для данного отражения, Q - интегральная кинематическая отражающая способность, Rj - составляющая интегрального коэффициента отражения, обусловленная диффузным рассеянием. Последняя величина имеет тот же смысл, что и некогерентная составляющая в СДТД. Таким образом, принимается следующая методика вычисления р: по экспериментальному значению R, находится Е, по значению Е вычисляется Rd и по ней находится р.

Для каждого рефлекса существуют предельные значения плотности дислокаций ро, которые соответствуют чисто кинематическому случаю рассеяния (Е=0, Rcoh=0, Ri=Rmo=Qt). Дальнейшее увеличение р не окажет влияния на значение Ri, а приведет только к уширению кривой, следовательно, для расчетов по данной методике имеет смысл использовать те рефлексы, для которых р0 наиболее велико. Для монокристаллов кварца это рефлекс (010) (ро»370 см/см5), поэтому именно он и был использован. При Р>Ро для определения плотности дислокаций может быть использован стандартный дифрактометрический метод, основанный на измерении уширения линии. Расчеты плотности дислокаций, проведенных на основании данных гамма-дифрактометрии, сравнивались с результатами гидротермального травления кристаллов с последующим подсчетом ямок травления на поверхности пинакоида, травления пластин, вырезанных по АТ-срезу, в бифлюориде аммония с последующим подсчетом каналов травления, рентгеновской топографии этих пластин.

Из анализа полученных результатов можно сделать следующие заключения.

На самом совершенном кристалле III, содержащем несколько дислокаций в см2, с

равномерным их распределением по всему объему, наблюдается хорошее соответствие между данными, полученными всеми примененными методиками.

В случае равномерного распределения дислокаций по макрообластям кристалла при наличии несколько отличающихся по р таких областей (образцы II, IV) соответствие между результатами различных методов остается достаточно хорошим. Гамма-дифрактометрия в этом случае дает меньший разброс в р между макрообластями, что, видимо, указывает на то, что на процесс дифракции гамма-излучения оказывают влияние все дислокации кристалла, и процедура обрезания вклада далеких дислокаций, применяемая при рентгеновской дифракции, здесь вряд ли уместна. Плотность дислокаций, определенная методом гамма-дифрактометрии, может рассматриваться как интегральная характеристика всего кристалла.

На трех исследованных образцах выявилось значительное несоответствие между значениями р, определенными методами гамма-дифрактометрии, травления пластин и рентгеновской топографии, дающими информацию об объеме кристаллов, с одной стороны, с данными поверхностного травления слитков, с другой, причем, как в образце с относительно малой р (образец V), так и с большими р (образцы I, VI). Это указывает на то, что распределение дефектов в объеме кристаллов малодислокационного кварца может существенным образом отличаться от их распределения в приповерхностных областях.

ВЫВОДЫ

1. Результаты обобщенной динамической и статистической динамической теории дифракции рентгеновского излучения в несовершенных кристаллах успешно применены для интерпретации экспериментальных гамма-дифрактометрических данных.

2. Разработана методика разделения вкладов микро- и макроискажений в увеличение значений интегрального коэффициента отражения путем нормирования величины динамического интегрального коэффициента отражения. Данная методика применена для исследования гетероструктур Сар2/51(111). Были исследованы сложные процессы дефектообразования при молекулярной эпитаксии тонких монокристаллических пленок СаР2 на монокристаллическую 51 подложку. Метод гамма-дифрактометрии позволил разделить различные механизмы генерации дислокаций в подложке, обусловленные термомеханическими напряжениями, возникающими в 51 при высоких температурах, и процессом эпитаксии.

3. Показано, что при температурах к1100-1200°С в термических условиях, аналогичных условиям на различных этапах молекулярной эпитаксии, происходит образование дислокаций, неоднородно распределенных в объеме образца Si, что, естественно, негативно сказывается на результатах самого процесса молекулярной эпитаксии.

4. Обнаружено существование критической толщины пленки CaFj. При толщинах, меньших критической, влияние слоя CaFj проявляется только в упругом изгибе Si подложки, который может бьпъ зарегистрирован благодаря высокой чувствительности метода гамма-дифрахтометрии. При толщинах слоев CaFj, больших критической, из-за разницы в коэффициентах термического расширения и несоответствия постоянных решеток пленки и подложки начинается процесс дефектообразования в подложке с генерацией дислокаций. Для образцов с толщинами слоев CaF2 больше 30 нм это явление становится превалирующим.

5. В малодислокационных кристаллах кварца экспериментально измеренные величины интегральных интенсивностей дифрагированного гамма-излучения хорошо описываются в рамках модифицированной статистической динамической теории дифракции.

6. В малодислокационных кристаллах кварца величины показателя статического фактора Дебая-Валлера, полученные из экспериментально измеренных величин интегральных интенсивностей, имеют квадратичную зависимость от длины экстинкции.

7. Разработан и успешно применен метод неразрушающего контроля плотности дислокаций в объемных монокристаллах, основанный на СДТД. Данный метод был использован для определения плотности дислокаций в монокристаллах кварца. Показана возможность определения плотности дислокаций с точностью до нескольких см/см3. Основное содержание данной диссертации изложено в следующих работах.

1. Kurbakov A.I., Sokolov А.Е., Rubinova Е.Е., Tobisch J., Zehe A. Gamma-ray diffraction investigation of structure imperfection of single-crystal silicon covered with CaFj thin layer. - In: HTSC Investigations and Problems of the PK Reactor Apparatus Base Eléments Development. Workshop Materials. Leningrad: LNPI, 1990,232-237.

2. Kurbakov A.I., Mâder M., Sokolov A.E., Tempel A., Tobisch J., Zehe A. Gamma-ray diffraction study of thin CaiySi(lll) heterostructures grown by MBE. - Phys. stat. sol. (a), 1990,121, K65-K67.

3. Курбаков АИ., Рубинова Э.Э., Соколов A.E., Трунов В.А., Яковлев А.М., Медер М., Темпел А., Тобиш И. Гамма-дифрактометрическое исследование CaFj/Si(lll)

гетероструктур, выращенных методом молекулярной эпитаксии. - Л., 1991. - 28 с. (Препринт/ Ленинградский институт ядерной физики АН СССР-1706).

4. Kurbakov A.I., Rubinova Е.Е., Sokolov А.Е., Trunov V.A., Yakovlev A.M., Mader M., Tempel A., Tobisch J. Gamma-ray diffractometry study of CaF2/Si(l 11) heterostructures grown by MBE. - In: LNPI Research Report 1990-1991. SPb: LNPI, 1992, 134-136.

5. Kurbakov A.I., Rubinova E.E., Sokolov A.E., Trunov V.A., Yakovlev A.M., Tobisch J. Calculation of deformation parameters of CaF2/Si(lll) heterostructures grown by MBE. -In: LNPI Research Report 1990-1991. SPb: LNPI, 1992, 136-138.

6. Kurbakov A.I., Rubinova E.E., Sokolov A.E., Mader M., Tempel A., Tobisch J. A gamma-ray diffraction study of MBE grown CaiySi(lll) heterostructures. - Cryst. Res. and Technol., 1992, 27, 791-797.

7. Kurbakov A.I., Sokolov A.E. Gamma-ray diffraction study of surface regions in Si single crystals and substrates of CaFj/Si MBE heterostructures and (Ti-Ni)/Si mono- and bilayer systems. - Physica B, 1994, 198, 133-135.

8. Kurbakov A.I., Rubinova E.E., Sokolov A.E., Trunov V.A. Gamma-ray diffraction study of surface regions in Si single crystals and substrates of CaF^Si MBE heterostructures and (Ti-Ni)/Si mono- and bilayer systems. - In: PNPI Research Report 1992-1993. SPb: PNPI, 1994, 155-158.

9. Sokolov A.E., Kurbakov A.I. Gamma-ray diffractometry investigation of linear defects in single crystals. - American Crystallographic Association, 1995, Series 2,23, 37.

10. Курбаков А.И., Соколов A.E., Калашникова И.И., Наумов B.C., Пашков С.С. Гамма-днфрактометрические исследования хаотически распределенных дислокаций в монокристаллах кварца. - ФТТ, 1996, 38,2387-2393.

11. Kalashnikova I.I., Naumov V.S., Kurbakov A.I., Sokolov A.E., Pashkov S.S. Gamma-diffractometry method for nondestructive dislocation density control in massive quartz crystals. - In: 1996 International Frequency Control Symposium - 50th Anniversary Celebration 1996 IEEE, June 5-7, 1996, and Tutorials, June 7-8, 1996, P1-P17.

12. Kurbakov A.I., Sokolov A.E. Studies of processes of diffraction of high-monochromatic gamma-radiation in real single crystals. - Acta Cryst., 1996, A52, C493.

13. Sokolov A.E., Kurbakov A.I. Gamma-ray diffraction in dislocation-containing quartz single crystals. - Acta Cryst., 1996, A52, C523.

14. Kalashnikova I.I., Naumov V.S., Kurbakov A.I., Sokolov A.E., Pashkov S.S. Gamma-ray

diffractometry method for nondestructive dislocation density control in massive quartz crystals. - In: 13th Symposium on Industrial Crystallization, September 16-19, 1996, Toulouse, France, Proceedings, Vol. 2, 839-843.

15. Kalashnikova I.I., Naumov V.S., Kurbakov A.I., Sokolov A.E., Pashkov S.S. Gamma-ray diffractometry investigation of dislocation density in massive quartz crystals. - J. Cryst. Growth, 1997, 177, 57-60.

СПИСОК ЦИТИРОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

1. Chukhovskii F.N., Petrashen' P.V. A general dynamical theory of the x-ray Laue diffraction from a homogeneously bent crystal. - Acta Cryst., 1977, A33, 311-319.

2. Kato N. Statistical dynamical theory of crystal diffraction. I. General formulation. - Acta Cryst., 1980, A36, 763-769.

3. Kato N. Statistical dynamical theory of crystal diffraction. П. Intensity distribution and integrated intensity in Laue case. - Acta Cryst., 1980, A36, 770-778.

4. Курбаков А.И., Трунов B.A., Дмитриев Р.П., Кадашевич В.И., Касман Я.А., Краснощекова И.А., Кругов Г.А., Петрова В.И., Приемышев В.А., Рубинова Э.Э., Тюкавин В.А. Гамма-дифракционные исследования структурного совершенства монокристаллов. Метод и аппаратура. - JL, 1987. - 60 с. (Препринт / Ленинградский институт ядерной физики АН СССР-1307).

5. Takagi S. A dynamical theory of diffraction for a distorted crystal. - J. Phys. Soc. Japan, 1969,26, 1239-1253.

6. Becker P., A1 Haddad M. Diffraction by a randomly distorted crystal. II. General theory. -Acta Cryst., 1992, A48, 121-134.

7. Даценхо Л.И., Молодкин В.Б., Осиновский M.E. Динамическое рассеяние рентгеновских лучей реальными кристаллами. - Киев: Наукова думка, 1988. - 200 с.

8. Молодкин В.Б., Даценко Л.И., Хрупа В.И., Осиновский М.Е., Кисловский Е.Н., Кладько В.П., Осадчая Н.В. К вопросу о рентгенодифрактометрических исследованиях хаотически распределенных дислокаций в монокристаллах. -Металлофизика, 1983,5, б, 7-15.

9. Arnold G.W. Defects in natural and synthetic quartz. - J. Phys. Chem. Solids, 1960, 13, 306-320.

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ПЕТЕРБУРГСКИЙ ИНСТИТУТ ЯДЕРНОЙ ФИШКИ им. Б.П.КОНСТАНТИНОВА

На правах рукописи

СОКОЛОВ Алексей Евгеньевич

УДК 548.4; 548.733; 548.734

ДИНАМИЧЕСКАЯ ДИФРАКЦИЯ ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ В РЕАЛЬНЫХ МОНОКРИСТАЛЛАХ

(01.04.07 - физика твердого тела)

ДИССЕРТАЦИЯ

на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научные руководители кандидат физ.-мат. наук В. А. Трунов кандидат физ.-мат. наук А. И. Курбаков

Санкт-Петербург 1998

СОДЕРЖАНИЕ

ВВЕДЕНИЕ

1. ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ ПРЕДСТАВЛЕНИЯ О ДИФРАКЦИИ КОРОТКОВОЛНОВОГО ЭЛЕКТРОМАГНИТНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ В МОНОКРИСТАЛЛАХ_7

1.1. вводные замечания_ 7

1.2. динамическая теория дифракции__ 10

1.3. Обобщенная динамическая теория дифракции (ОДТД)_12

1.4. Дифракция в кристаллах с постоянным градиентом деформаций_13

1.5. Статистическая динамическая теория дифракции (СДТД) и ее модификации

_18

1.6. Динамическая дифракция в дислокационных кристаллах_29

2. МЕТОДИКА ГАММА-ДИФРАКТОМЕТРИЧЕСКОГО ЭКСПЕРИМЕНТА_31

2.1. Экспериментальная установка_31

2.2. метод ика получения экспериментальных данных_34

2.2.1. измерение профиля прямого пучка и определение его точного углового положения___ 34

2.2.2. Измерение ©-кривой (кривой качания)_34

2.2.3. Измерение более высоких порядков отражения_35

2.2.4. Первичная обработка данных_36

23. Преимущества метода гамма-дифрактометрии_36

2.3.1. Высокая проникающая способность гамма-квантов_36

2.3.2. высокое угловое разрешение гамма-дифрактометра_ 36

2.3.3. Высокая степень монохроматичности гамма-квантов_37

2.3.4. возможность точного измерения интегрального коэффициента отражения В абсолютной шкале_ 37

2.3.5. Высокая чувствительность метода гамма-дифрактометрии к наличию в монокристаллах градиентов деформаций_37

2.3.6. высокая чувствительность метода гамма-дифрактометрии к дефектам структуры ______ 38

2

2.4. Экспериментальные исследования монокристаллов методом дифракции

гамма-излучения_39

3. ИССЛЕДОВАНИЯ ГЕТЕРОСТРУКТУР Са^ШИ_41

3.1. Описание образцов_41

3.2. Экспериментальные результаты_43

3.3. Расчет параметров макродеформаций в гетеросхруктурах на основе ОДТД 46

3.4. Результаты и их обсуждение_48

4. ИССЛЕДОВАНИЕ ВОЗМОЖНОСТИ ПРИМЕНЕНИЯ СДТД К ДИСЛОКАЦИОННЫМ КРИСТАЛЛАМ__53

4.1. Вводные замечания_53

4.2. Экспериментальное тестирование различных модифшсаций СДТД_54

4.2.1. на бездислокадионном кремнии_54

4.2.2. на дислокационном кварце_________ 56

5. ИССЛЕДОВАНИЯ ДИСЛОКАЦИОННЫХ КРИСТАЛЛОВ КВАРЦА_59

5.1. Описание образцов_ 59

5.2. Методика расчета плотности дислокаций_60

5.3. Полученные результаты и их обсуждение_60

ВЫВОДЫ___64

ЛИТЕРАТУРА__79

ВВЕДЕНИЕ

В настоящее время очевидна настоятельная необходимость изучения искажений структуры полупроводниковых монокристаллов достаточно крупных размеров (10-100 см3). Это обусловлено их широким применением в промышленности и науке для изготовления приборов различного назначения. Физические свойства таких кристаллов и параметры изготавливаемых из них приборов существенным образом зависят от степени структурного совершенства монокристаллов, характера дефектов, как на их поверхности, так и в объеме. Таким образом, целенаправленно влияя на структурное совершенство, возможно еще в процессе роста и/или различного типа обработки получать монокристаллы с необходимыми физическими параметрами.

Существуют два основных направления исследования дефектов в монокристаллов -изучение собственно дефектов и их параметров, и интегрального воздействия совокупности дефектов на кристаллическую решетку. В первом направлении достигнуты большие экспериментальные и теоретические успехи, но, вместе с тем, получаемой в ходе таких исследований информации зачастую недостаточно для решения современных задач. Поэтому в последнее время все более широкое развитие приобретает второе направление.

Предпочтение, безусловно, отдается неразрушающим методам. Одними из наиболее развитых в настоящее время перспективных неразрушающих методов контроля и изучения структурного совершенства кристаллов являются дифракционные методы с использованием излучений, обладающих большой проникающей способностью.

Наиболее распространенные в настоящее время рентгеновские дифракционные методы из-за сильного поглощения излучения в веществе позволяют получать информацию главным образом об искажении структуры или очень тонких кристаллов, или только приповерхностных областей объемных кристаллов. Методы, основанные на дифракции нейтронов, зачастую имеют для такого рода задач достаточно низкую чувствительность и ряд существенных ограничений в своей применимости.

Необходимо отметить, что применение дифракционных методов связано с серьезной проблемой - отсутствием строгой общей теории дифракции излучений в реальных монокристаллах и должной экспериментальной проверки современных теоретических разработок, таких как обобщенная динамическая теория дифракции в кристалле с однородным градиентом деформаций [1) и статистическая динамическая теория дифракции в кристалле с микродефектами [2, 3]. Это объясняется отсутствием достаточно чувствительных и в то же время универсальных экспериментальных методик, которые позволили бы для образца данной (существенно большей длины экстинкции для используемого излучения) толщины пройти всю область структурного

совершенства от идеального кристалла в динамическом пределе теории дифракции до идеально-мозаичного кристалла в кинематическом приближении.

В 1972 году [4] для исследования структурного совершенства объемных монокристаллов было предложено использовать дифракцию монохроматического гамма-излучения с энергией 100-500 кэВ. В различных лабораториях было создано несколько таких приборов. Единственным гамма-дифрактометром в России и одним из немногих ныне действующих в мире является гамма-дифрактометр в ПИЯФ РАН [5, 6]. В отличие от большей части аналогичных приборов, предназначенных, в основном, для исследования мозаичного распределения в довольно несовершенных кристаллах, гамма-дифрактометр ПИЯФ РАН позволяет изучать структурное совершенство в объеме как мозаичных, так и высокосовершенных кристаллов.

Целью настоящей работы является экспериментальное исследование процессов дифракции гамма-излучения в полупроводниковых монокристаллах, имеющих сложные искажения структуры различной природы; экспериментальная проверка и изучение возможности применения современных теоретических разработок в области динамической рентгеновской дифракции к описанию этих процессов; разработка методик неразрушающего исследования степени структурного совершенства монокристаллов и структур на их основе.

Для достижения этой цели использовался автоматизированный гамма-дифрактометр ПИЯФ РАН, обладающий высоким угловым разрешением. Результаты современных теоретических разработок в области рентгеновской дифракции были применены к дифракции гамма-излучения. Полученные экспериментальные данные обрабатывались таким образом, чтобы получить как можно более краткую, но исчерпывающую характеристику структурного совершенства конкретного образца. Результаты гамма-дифрактометрических исследований сравнивались с результатами, полученными с помощью иных экспериментальных методик.

В результате проделанной работы удалось успешно решить поставленные задачи.

В первой главе описаны теоретические представления о динамической дифракции рентгеновского излучения в реальном кристалле. Они, в основном, рассматриваются с точки зрения положений теории дифракции к анализу искажений структуры в монокристаллах. Наиболее подробно описываются обобщенная динамическая и статистическая динамическая теории дифракции. Наряду с достоинствами показаны недостатки и ограничения различных методов, а также вытекающие отсюда трудности интерпретации экспериментальных результатов по дифракции гамма-излучения на реальном кристалле. Глава носит обзорный характер.

Во второй главе дано описание метода гамма-дифрактометрии. Описан гамма-дифрактометр ПИЯФ РАН, представлены его состав, принцип действия, основные параметры, обсуждаются факторы, определяющие возможность применения метода гамма-дифракции к исследованию структурного совершенства реальных монокристаллов, отмечаются основные

преимущества гамма-дифрактометрии перед рентгеновской для решения поставленных задач, а также дается краткий обзор применения метода гамма-дифрактометрии к анализу структуры монокристаллов.

В третьей главе рассматривается задача определения макродеформаций в несовершенных кристаллах. Разработана методика, позволяющая определять градиенты деформаций при наличии несовершенств структуры. Эта методика успешно применена к гетероэпитаксиальным структурам СаБг^О 11). Проведено независимое изучение различных эффектов, приводящих к искажению кристаллической структуры гетеросистем - образование дислокаций при температурных условиях, применяемых для эпитаксии, упругий изгиб гетеросистемы вследствие нанесения слоя СаБг, процесс дефектообразования в подложке из-за разницы в коэффициентах термического расширения и несоответствия постоянных решетки пленки и подложки.

В четвертой главе обсуждается возможность применения статистической динамической теории к дифракции гамма-излучения в бездислокационных и малодислокационных монокристаллах. На основе результатов, полученных на дислокационном кварце, а также новой обработки данных, полученных ранее на бездислокационном кремнии, делается вывод о применимости, как в случае бездислокационных, так и в случае малодислокационных монокристаллов модифицированного варианта статистической динамической теории.

Пятая глава посвящена исследованиям малодислокационных кристаллов кварца. Статистическая динамическая теория дифракции была применена при разработке метода неразрушающего контроля плотности дислокаций в объемных монокристаллах, основанного на измерении интегрального коэффициента отражения, что позволило избежать необходимости перенормировки статического фактора Дебая-Валлера. Результаты сравнивались с данными травления и рентгеновской топографии. Показана возможность определения плотности дислокаций с точностью до нескольких см/см3 в диапазоне 0-200 см/см"3.

Выносимые на защиту основные результаты содержатся в выводах, а основное содержание данной диссертации изложено в работах [7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20,21].

ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ ПРЕДСТАВЛЕНИЯ О ДИФРАКЦИИ КОРОТКОВОЛНОВОГО ЭЛЕКТРОМАГНИТНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ В МОНОКРИСТАЛЛАХ

1.1. Вводные замечания

В данном разделе вводятся некоторые основные термины, понятия и обозначения, которые более подробно будут рассмотрены далее, в главах 1 и 2.

Использование рентгеновских лучей для анализа структуры кристаллов началось на 60 лет раньше, чем применение для этих же целей гамма-излучения, поэтому основные теоретические разработки в области кристаллооптики (в том числе описанные в данном обзоре) проведены для рентгеновского излучения. Далее в данной главе будет рассматриваться, как правило, рентгеновское излучение, но все сказанное, если это не оговорено особо, будет сохранять свою силу и для гамма-лучей.

Приводимые в дальнейшем формулы будут, как правило, адаптированы для случая дифракции коротковолнового гамма-излучения, т.е. их форма записи будет упрощена по сравнению с общим случаем. Ввиду малости угла Брэгга 6В принимается, что соз8в=1 и, соответственно, зт20в=2зт0в, а значения фактора Лоренца и поляризационного фактора с хорошей точностью равны единице [6].

При изучении дифракции рентгеновских лучей выделяют два основных случая: случай Брэгга - интерференция пучков, вышедших через ту же поверхность образца, на которую падал первичный пучок; и случай Лауэ - интерференция прошедших через кристалл пучков. В данной работе везде, если это не будет оговорено особо, подразумевается реализация геометрии Лауэ.

Пусть кристалл находится относительно падающего гамма-пучка в положении, удовлетворяющем условию Брэгга [22]:

Ь = 2<!шяпев, (1.1)

где с1ш - межплоскостное расстояние для отражения с миллеровскими индексами (Ьк1) (для упрощения записи индексы <Ък1) в дальнейшем часто будут опускаться), А, - длина волны используемого излучения, 0В - брэгговский угол.

Рн - часть падающей на образец интенсивности Р0, будет рассеяна образцом в направлении, составляющем угол 20в по отношению к падающему на кристалл пучку. Вращение образца вотфуг оси ш в угловом диапазоне До, выбранном таким образом, чтобы он полностью перекрывал область существования брэгговского рассеяния, дает возможность зарегистрировать

всю рассеянную интенсивность. Основным параметром, измеряемым в ходе гамма-дифрактометрических исследований структурного совершенства кристаллов, является интегральный коэффициент отражения Л;, являющийся отношением интегральной интенсивности дифрагированного излучения к интенсивности падающего пучка (подробнее об этом будет говориться в разделе 2.2), т.е.:

Г Рн(е>)

(1-2)

Дю "о

где Рн(ш) - угловое распределение рассеянной интенсивности, называемое обычно кривой качания.

Рассмотрим зависимость Л; от различных факторов для случая дифракции монохроматического излучения (А,=сопй) в непоглощающем кристалле.

0 0.5 0.5+7Т 0.5+27Т

рЬк1

Ьк1

Рис. 1.1. Качественная зависимость интегрального коэффициента отражения ^ от толщины кристалла, нормализованной на длину экстинкции, для конкретных условий эксперимента: конкретного рефлекса и длины волны используемого излучения [23].

Монокристалл называется толстым, если выполняется условие [24]:

I »А

О 7

(1.3)

где I - его эффективная толщина в направлении падающего излучения, Л0 - длина экстинкции:

V.

0 г(Лрш '

(1.4)

где У0 - объем элементарной ячейки, г0 - классический радиус электрона, Бьи - структурный фактор рефлекса (Ьк1) с учетом теплового фактора Дебая-Валлера.

Значение Л; для данного отражения (Ък1) и данной толщины I в толстом кристалле может находиться между двумя пределами - кинематическим и динамическим (заштрихованная область на рис.1.1). Процесс, приводящий к отличию от называется экстинкцией, степень которой выражается через коэффициент экстинкции:

Кинематический предел оценивается использованием кинематического приближения теории дифракции излучения в 1фисталле. В этом случае принимается, что каждый рассеивающий центр данного образца излучает полностью некогерентно по отношению к другим центрам. Интегральный коэффициент отражения от кристаллографической плоскости с индексами Миллера (Ьк1) в кинематическом случае [25]:

где 9 - интегральная кинематическая отражающая способность.

В строгом смысле кинематический предел может быть выполнен (и, соответственно, экстинкция отсутствует) только когда 11;=0 [26].

В динамическом пределе образец рассматривается как имеющий идеальную структуру, искаженную только тепловыми колебаниями атомов. Приведем общее выражение для интегрального коэффициента отражения рентгеновского излучения от идеального кристалла, полученное в [27]:

где 10(х) и 1о(х) - функции Бесселя первого и второго рода нулевого порядка, Т - безразмерная толщина образца:

г

(1.5)

Ккш - \г2 1 ~

(1.6)

(1.7)

Т =

(1.8)

(1.9)

где Рш и Еьы - действительная и мнимая части структурного фактора Бш- Интеграл Валлера

Т

] 10(х)с1х описывает динамические осцилляции интенсивности, обусловленные периодической о

перекачкой энергии из проходящей волны в дифрагированную и обратно по мере проникновения излучения вглубь кристалла (эффект пенделлозунга) [28]. Член 1о(2кТ)-1 описывает аномальное прохождение излучения (эффект Бормана) [29]. В случае гамма-дифракции, учитывая малость углов Брэгга, усредняя пренебрежимо малые осцилляции интенсивности, из общей формулы (1.7) получаем [6]:

я _

кауп - 2У '

Из сравнения формул (1.7) и (1.10) видно, что выражения, описывающие процесс гамма-дифракции, значительно более просты, чем аналогичные выражения для рентгеновской дифракции, что облегчает интерпретацию экспериментальных результатов и делает более наглядным их физический смысл.

Важной особенностью предельных случаев является то, что величина интегрального коэффициента отражения нечувствительна к параметрам, характеризующим структурное совершенство кристалла (если не учитывать пренебрежимо слабые в нашем случае динамические осцилляции). Между предельными значениями находится область, где Л; зависит от параметров дефектной структуры.

1.2. Динамическая теория дифракции

Открытие в 1912 г. дифракции рентгеновских лучей в кристаллах Фридрихом и Книппингом [30] послужило отправной точкой развития научных исследований в ряде важнейших направлений. Возникла новая, бурно развивающаяся глава оптики.

Тогда же Лауэ была построена первая - кинематическая или геометрическая - теория пространственной дифракции и интерференции [30]. Она объясняет некоторые �