Элементарные процессы на ступенях в кинетике эпитаксиального роста и легирования при сильных отклонениях от равновесия тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

00505261/

мь

ЭРВЬЕ Юрий Юрьевич

Элементарные процессы на ступенях в кинетике эпитаксиального роста и легирования при сильных отклонениях от равновесия

Специальность 01.04.07 - физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

0 4 0КТ 2012

Томск - 2012 г.

005052612

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном образовательном учреждении высшего профессионального образования "Национальный исследовательский Томский государственный университет"

Научный консультант:

доктор физико-математических наук, старший научный сотрудник Ивонии Иван Варфоломеевич

Официальные оппоненты:

Дубровский Владимир Германович, доктор физико-математических наук, профессор, Учреждение Российской академии наук Санкт-Петербургский Академический университет РАН, заведующий кафедрой теоретической физики

Кулькова Светлана Евгеньевна,

доктор физико-математических наук, профессор,

Учреждение Российской академии наук

Институт физики прочности и материаловедения СО РАН,

главный научный сотрудник лаборатории физики

нелинейных сред

Поплавной Анатолий Степанович, доктор физико-математических наук, профессор, ФГБОУ ВПО Кемеровский государственный университет, заведующий кафедрой теоретической физики

Ведущая организация:

Учреждение Российской академии наук

Институт физики полупроводников им. A.B. Ржанова

СО РАН

Защита состоится 18 октября 2012 г. в 14 час. 30 мин. на заседании диссертационного совета Д 212.267.07 в ФГБОУ ВПО "Национальный исследовательский Томский государственный университет" по адресу: 634050, г. Томск, пр. Ленина, 36.

С диссертацией можно ознакомиться в Научной библиотеке ФГБОУ ВПО "Национальный исследовательский Томский государственный университет" по адресу г. Томск, пр. Ленина, 34 а.

Автореферат разослан

Ученый секретарь диссертационного совета

\1

2012 г.

{¿¿о Ивоннн ^-¿гґ' Иван Варфоломеевич

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Молекулярпо-лучевая эпитаксия (МЛЭ) в настоящее время является основным методом получения эпитаксиальных наноразмерных структур, перспективных для использования в современных устройствах нано- и оптоэлектроиики. Это обусловлено реализуемыми при МЛЭ уникальными возможностями варьирования условий роста н легирования, контроля in situ скорости роста и состава кристаллических слоев, а также возможностями экспериментального исследования состояния поверхности на атомном уровне. Однако для управляемого получения полупроводниковых и металлических наноструктур с заданными свойствами необходимо детальное понимание кинетики роста и легирования в широком диапазоне пространственных и временных масштабов — от элементарных (атомных) процессов до формирования кристаллических пленок толщиной в сотни микрон.

Характерными особенностями МЛЭ являются сильные отклонения от равновесия и разнообразие элементарных процессов с существенно различными энергиями активации. Это делает прямое применение методов статистической физики и термодинамической теории фазовых переходов для описания процессов МЛЭ проблематичным, особенно в технологически важном диапазоне низких температур роста. Поэтому большинство теорий роста изначально исходит из представлений о структуре поверхности, характерной для данных условий кристаллизации, и о моноатомных (элементарных) ступенях, как о стоках для адсорбированных атомов (адатомов). Данный подход, предложенный более 60 лет назад Бартоном, Кабрерой и Франком [1], оказывается чрезвычайно плодотворным, поскольку позволяет сформулировать краевую задачу поверхностной диффузии адатомов и описать развитие рельефа поверхности как движение ступеней. Однако предсказательная способность теорий роста применительно к конкретным системам остается ограниченной, во многом ввиду отсутствия связи между фигурирующими в теории феноменологическими кинетическими коэффициентами и константами скоростей элементарных процессов. Для установления такой связи необходима соответствующая формулировка краевых условий для уравнения поверхностной диффузии.

В общем случае, краевые условия отражают баланс потоков адатомов, поступающих к ступени за счет поверхностной диффузии, и адатомов, присоединяющихся к ступени и отрывающихся от нее. Обычно полагается, что потоки адатомов в ступень с примыкающих нижней и верхней террас пропорциональны пересыщению вблизи ступени. Коэффициенты пропорциональности (кинетические коэффициенты ступени) рассматриваются либо как феноменологические параметры, либо как аррениусовские константы скоростей присоединения адатомов к ступени. Такой подход неявно предполагает, что присоединение адатома к краю ступени означает переход адатома в кристаллическую фазу, а ступень представляет собой бесструктурную границу раздела фаз между адсло-ем и кристаллом. Но окончательный переход адатома в кристалл возможен лишь при достижении положения в изломе на ступени (1,2]. Поэтому, в общем случае, встраивание адатомов в ступень представляет собой сложный процесс, включающий элементарные акты присоединения и отрыва адатомов, миграции адатома вдоль края ступени, а также процессы формирования изломов.

Таким образом, корректная формулировка краевых условий требует детального рас-

смотрения атомных процессов на ступени с учетом наличия изломов, как мест окончательного перехода атомов из адсорбционного слоя в кристалл. Упрощенное феноменологическое описание кинетики атомных процессов на вицинальных ступенях и краях двумерных островков представляется явно недостаточным, в частности, при решении следующих проблем:

1) Экспериментальные исследования показывают, что поверхностный транспорт ада-томов может иметь нелокальный характер, т.е. адатомы могут переходить на соседние террасы без предварительного встраивания в изломы на ступенях. Ступени, допускающие такой переход адатомов, называются проницаемыми [3]. Влияние проницаемости ступеней на развитие рельефа поверхности до сих пор мало изучено. Наиболее широко представление о проницаемых ступенях используется в моделях динамики вицинальных ступеней при сублимации и росте. Проницаемость ступени учитывается введением в краевые условия для уравнения поверхностной диффузии, наряду с потоком адатомов, встраивающихся в ступень, потока адатомов, перескакивающих через ступень на соседнюю террасу. Последний полагается пропорциональным разности концентраций адатомов на верхней и нижней террасах. Соответствующий коэффициент пропорциональности (коэффициент проницаемости ступени) рассматривается как дополнительный феноменологический параметр. Заметим, что данный подход ограничен слабыми отклонениями от равновесия вблизи ступени и не учитывает взаимосвязи процессов встраивания адатомов в ступень и перескоков через нее. Кроме того, при отсутствии явных выражений для кинетических коэффициентов остаются неясными условия проницаемости ступени и причины перехода от проницаемой ступени к непроницаемой при изменении условий кристаллизации.

2) Кинетика начальной (субмонослойнон) стадии роста по механизму образования двумерных (20) островков представляет большой интерес, поскольку во многом определяет развитие рельефа поверхности при гомоэпитаксии и влияет на переход к трехмерному росту при гетероэпитаксии. Для роста на реконструированной поверхности характерно присутствие магических чисел в распределении 20 островков по размерам. Островок магического размера, например, 2Т> островок кремния на поверхности ЭДШ)-7x7 [4], имеет правильную геометрическую форму (отличную от равновесной) и растет путем последовательного отложения кристаллических рядов вдоль края островка (механизм роста "ряд-за-рядом"). Встраивание адатомов в магические 20 островки связано с нелинейным по концентрации адатомов процессом образования зародыша нового кристаллического ряда (нары изломов) на крае островка.

Другая особенность роста на реконструированной поверхности состоит в том, что образование эпитаксиальных 20 островков может быть связано с многостадийным процессом, включающим формирование метастабильных неэпитаксиальпых кластеров и превращение неэпитаксиальпых кластеров в эпитаксиальные островки ("эпинуклеация" [5]). Атомы неэпитаксиальных кластеров, как и адатомы на крае ступени, не достигшие изломов, не могут считаться принадлежащими кристаллической фазе до момента превращения. Учет указанных особенностей требует существенной модификации стандартных моделей субмонослойного роста [6], не учитывающих влияния структуры и текущей конфигурации островков на процессы присоединения и отрыва адатомов.

3) Известно, что легирование полупроводников при МЛЭ сопровождается сильной

поверхностной сегрегацией примеси, препятствующей получению резких копцептраци-онпых профилей легирования и ¿-легированных слоев. Разумное объяснение данного явления дано в работах |7,8], согласно которым, накопление (поверхностная сегрегация) примеси происходит п адсорбционном слое, а механизмом накопления являются перескоки адатомов примеси, плохо встраивающихся в кристалл, через движущиеся ступени. Однако предложенные в [7,8] модели не позволяют корректно воспроизвести экспериментальные зависимости ширины переходной концентрационной области легирования от температуры и скорости роста. Это может быть связано с упрощенным феноменологическим описанием кинетики захвата примеси движущейся ступенью, не учитывающим кооперативные эффекты при встраивании в ступень атомов примеси и атомов основного вещества, в частности, известный эффект "замуровывания" примссн в изломах атомами основного вещества [9].

Приведенные примеры показывают, что развитие теории роста и легирования в системах молекулярно-лучевой эпитакснн требует разработки моделей элементарных процессов на ступенях (на краях 20 островков), не ограниченных слабыми отклонениями от равновесия, учитывающих наличие различных положений атома на ступени и достаточно детально описывающих кинетику переходов атомов между данными положениями. Это определяет актуальность темы данной диссертационной работы.

Целью диссертационной работы является развитие теоретического подхода к описанию кинетики элементарных процессов на ступенях и разработка моделей эпитакси-алыюго роста и легирования при сильных отклонениях от равновесия. В соответствии с целью работы решались следующие основные задачи:

• Построение кинетической модели элементарных процессов на проницаемой вици-нальной ступени. Установление связи феноменологических коэффициентов встраивания адатомов и проницаемости ступени с константами скоростей элементарных процессов и концентрацией изломов на ступени.

• Построение кииетической модели элементарных процессов на проницаемой ступени малой длины (прямолинейном сегменте ступени), перемещающейся по механизму образования и разрастания одномерного островка вдоль края ступени.

• Исследование влияния проницаемости ступени (края 20 островка) на переход от 20 к 30 росту и на образование многослойных островков.

• Построение моделей образования и роста магических 20 островков на реконструированной поверхности. Исследование влияния реконструкции поверхности на зависимости концентрации островков и распределения островков по размерам от температуры и скорости роста.

• Построение моделей захвата и поверхностной сегрегации примеси при легировании в условиях молекулярно-лучевой эпитаксии. Исследование влияния температуры и скорости роста на величину размытия концентрационного профиля легирования.

Научная новизна работы заключается в том, что в ней:

• С помощью оригинальной модели получены явные выражения для кинетических коэффициентов встраивания адатомов в вицинальную ступень и кинетических коэффициентов проницаемости ступени через константы скоростей элементарных процессов и концентрацию изломов на ступени. Впервые теоретически исследовано влияние температуры и скорости роста на проницаемость вициналыюй ступени.

Показано, что проницаемость ступени уменьшается с увеличением потока осаждаемого вещества и может немонотонно зависеть от температуры роста.

• Предложена модель встраивания адатомов в прямолинейный сегмент ступени (край 20 островка), перемещающийся по механизму "ряд-за-рядом", с учетом миграции адатомов вдоль края сегмента и перехода на соседние сегменты ступени.

• В рамках модели образования и роста двухуровневых пирамид, состоящих из 2В островков, проведено исследование влияния проницаемости краев 2Б островков на начальную стадию перехода от 2Э к ЗБ росту. Показано, что характерное время перехода к ЗБ росту может немонотонно зависеть от температуры.

• Предложена модель переноса вещества при формировании многослойных остров-коп Б! и ве на поверхности 51(111)-7х7, учитывающая образование неравновесных изломов на краях 21) островков и особенности встраивания адатомов в островок, растущий по механизму "ряд-за-рядом".

• Разработаны оригинальные модели многостадийного процесса образования 2Б островков на реконструированной поверхности. Показано, что при определенных условиях имеет место степенная зависимость концентрации островков от величины потока осаждаемого вещества с нестандартным значением показателя степени 1/4.

• Проведено обобщение стандартной модели субмонослойного роста, учитывающее характерный для магических 2Б островков механизм роста "ряд-за-рядом". Показано, что в пределе большой частоты отрыва адатома от края магического островка концентрация островков слабо зависит от скорости роста и увеличивается с увеличением температуры. При этом распределение островков по размерам представляет собой последовательность пиков при магических размерах, высота которых монотонно уменьшается с увеличением магического размера.

• Разработана модель нестационарного процесса легирования при МЛЭ, учитывающая кооперативные эффекты при встраивании в ступень атомов примеси и атомов основного вещества и эффект оттеснения примеси движущейся ступенью. Показано, что блокирование атомов примеси в изломах атомами основного вещества и оттеснение адатомов примеси движущимися ступенями могут быть причинами наблюдаемой в эксперименте немонотонной зависимости размытия концентрационного профиля легирования от температуры.

• Предложена модель легирования при низких температурах эпитаксии, когда рост происходит по механизму образования и разрастания 2Б островков, а изломы на краях островков формируются по неравновесному механизму образования одномерных зародышей. Модель позволяет воспроизвести характерные для низкотемпературного легирования зависимости размытия концентрационного профиля легирования от температуры и скорости роста.

Практическая значимость работы состоит в том, что полученные в ней результаты способствуют пониманию процессов роста и легирования в системах молекулярно-лучевой эпитаксии, которое необходимо для развития эпитаксиальных технологий получения наноразмерных структур.

В ряде случаев разработанные модели могут быть напрямую использованы для интерпретации результатов экспериментальных наблюдений, получения информации о механизмах роста и легирования в конкретных системах, оценки энергий активации эле-

ментарпых процессов роста.

Развитый подход к описанию процессов на ступенях и полученные выражения для кинетических коэффициентов могут быть использованы при создании мультимасштаб-ных моделей, сочетающих континуальное описание процессов на террасах с квантово-химическими расчетами потенциальпого рельефа для атома на ступени.

На защиту выносятся следующие положения

1. Коэффициенты встраивания адатомов в ступень и коэффициенты проницаемости ступени представляют собой определенные комбинации констант скоростей элементарных процессов и концентрации изломов на ступени, связанные соотношениями, отражающими взаимозависимость процессов встраивания адатомов в ступень и перехода через нее на соседнюю террасу.

2. Увеличение доли изломов, формирующихся по неравновесному механизму образования одномерных островков на крае ступени, приводит к уменьшению проницаемости ступени при увеличении скорости роста и может иметь следствием немонотонную зависимость проницаемости ступени от температуры.

3. Перенос вещества на начальной стадии перехода от двумерного к трехмерному росту может происходить за счет перескоков адатомов через края 21) островков. Для этого необходимо, чтобы край 20 островка был проницаемым для адатомов. При постоянном наличии изломов на краях 20 островков требуется также асимметрия потенциального рельефа для адатома, способствующая переходу адатома па поверхность островка и препятствующая возвращению на край островка.

4. Кинетика многостадийного процесса образования 20 островков на реконструированной поверхности существенным образом зависит от механизма превращения неэпи-таксиального кластера в эпитаксиальный 20 островок. Если превращение кластера в островок инициируется присоединением дополнительных атомов, то, при определенных условиях, реализуется квазистационарный режим образования островков, характеризуемый нестандартной слабой зависимостью концентрации островков от потока осаждаемого вещества.

5. Особенности формирования изломов на краях 20 островков, растущих по механизму "ряд-за-рядом", могут оказывать существенное влияние на кинетику образования островков на субмонослойной стадии роста, если скорость образования кристаллического ряда ограничена частотой встречи адатомов на крае островка, необходимой для формирования изломов (одномерного островка). В этом случае поток адатомов в островки нелинейно зависит от концентрации адатомов, что приводит к нестандартным зависимостям концентрации островков от температуры роста и потока осаждаемого вещества.

С. Накопление примеси в адслое по механизму перескоков адатомов примеси через движущиеся ступени приводит к немонотонным зависимостям ширины переходной концентрационной области легирования (ширины ПКО) от температуры и скорости роста, подобным зависимостям, наблюдаемым в экспериментах по легированию полупроводников рядом примесей. Характерное для низкотемпературного режима легирования уменьшение ширины ПКО с уменьшением температуры и увеличением скорости роста может быть связано с более эффективным блокированием атомов примеси в изломах атомами основного вещества и с оттеснением адатомов примеси движущейся ступенью.

Достоверность полученных результатов обусловлена тем, что в основе развитых в работе подходов и моделей лежат общепризнанные представления о процессах эпи-таксиалыгого роста и легирования при кристаллизации из молекулярного пучка. Кроме того, достоверность полученных результатов подтверждается в ряде случаев сопоставлением предсказаний аналитических моделей с результатами компьютерного моделирования, сравнением с теоретическими результатами, полученными другими авторами, качественным и количественным сопоставлением с имеющимися данными экспериментальных исследований.

Личный вклад автора. Результаты, сформулированные в защищаемых положениях h выводах, получены при определяющем участии автора. Постановка задач, поиск путей их решения, разработка аналитических моделей и интерпретация результатов проведены лично автором. Численные расчеты, обсуждение, презентация и публикация результатов осуществлялись совместно с соавторами. Кинетические Монте-Карло модели, использованные в главе 3, разработаны С.Н. Филимоновым. Экспериментальные результаты в работах [19]-[21] из списка публикаций по теме диссертации получены немецкими коллегами при участии автора в обсуждении постановки эксперимента.

Апробация работы. Результаты работы докладывались на следующих конференциях и симпозиумах: 8 Всесоюзная конференция по росту кристаллов (Харьков, 1992); Конференция по электронным материалам (Новосибирск, 1992); Международная конференция "Кремний" (Москва, 1996; Новосибирск, 2002; Иркутск, 2004; Нижний Новгород, 2010); Международная конференция по росту и физике кристаллов памяти Шас-кольской (Москва, 1998); IX Национальная конференция по росту кристаллов (Москва, 2000); Российская конференция по физике полупроводников (Новосибирск, 1999; Нижний Новгород, 2001); Международная конференция "Современные проблемы физики и высокие технологии" (Томск, 2003); European conference on surface science - ECOSS (Krakow, 2001; Paris, 2006; Parma, 2009); 2nd International SiGe Technology and Device Meeting (Frankfurt (Oder), 2004); International Symposium "Nanostructures: physics and technology" (Санкт-Петербург, 2005; Новосибирск, 2007); Конференция по физической электронике (Ташкент, 2005 и 2009 гг.); Symposium on Surface Science - 3s05 (Les Arcs, 2005); International meeting "Instabilities at surfaces" (Слънчев Бряг, 2006); V International conference on silicon epitaxy and heteroctructures (Marseille, 2007), а также обсуждались на "Странски-Каишев" коллоквиуме в Институте физической химии (София) и на научных семинарах в Сибирском физико-техническом институте (Томск).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 26 научных статей. Из них 23 статьи в реферируемых журналах (21 статья опубликована в изданиях, рекомендованных ВАК) и три статьи в трудах конференций. Список публикаций приведен в конце автореферата.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения, в котором сформулированы основные результаты и выводы. Каждая из глав диссертации включает необходимый краткий обзор литературы по рассматриваемым в главе вопросам и раздел, в котором формулируются основные результаты, полученные в главе. Объем диссертации составляет 238 страниц, включая 38 рисунков, 3 таблицы и список цитированной литературы с общим числом 242 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность диссертационной работы, сформулирована цель и аргументирована научная новизна исследований, показана практическая значимость полученных результатов, представлены выносимые на защиту научные положения.

В первой главе предлагаются аналитические модели элементарных процессов роста на ступенях, допускающих обмен адатомами между соседними террасами без предварительного встраивания в изломы на торце ступени (т.н. проницаемые ступени). Согласно рассматриваемому в моделях атомному механизму проницаемости ступени, для встраивания в кристалл адатом должен попасть в излом либо напрямую, за счет диффузионного скачка с ближайшего положения адсорбции па террасе, либо в результате присоединения к гладкому участку края ступени и последующей миграции вдоль края к излому. При этом адатом, присоединившийся к гладкому участку края ступени, может оторваться от него либо на террасу, на которой он находился до присоединения, либо на соседнюю террасу (рис. 1). В последнем случае адатом пересекает ступень без встраивания. Существенно, что адатом на пути в излом и на соседнюю террасу проходит одно и то же промежуточное положение адсорбции на атомно-гладком участке ступени (положение е па рис. 1).

Рассматривались два типа ступеней: прямолинейные вицинальные ступени и замкнутые ступени, ограничивающие 2Б островки. В случае вицинальной ступени полагалось, что ступень содержит изломы, удаленные друг от друга на одинаковое расстояние ¿1 > 1 (здесь и далее все расстояния выражаются в межатомных расстояниях). Необратимый (результирующий) поток адатомов к ступени (на единицу ее длины) с нижней террасы определялся как сумма потоков адатомов, необратимо присоединяющихся к изломам и к гладким участкам края ступени:

д, = вкЩщ - щ) + (1 - вк)Ь¿Г1 й(х)сЬ, (1)

Jo

где вк = 1/Ьк - концентрация изломов на ступени, п/ - концентрация адатомов вблизи ступени, щ - равновесная концентрация адатомов на нижней террасе, х - расстояние от некоторого положения адсорбции на крае ступени до ближайшего излома, х) = к^:п1 — к~1пе(х) - локальный поток адатомов к ступени в точке с координатой х. Здесь к^р - константы скоростей элементарных актов присоединения (+) и отрыва (—) адатомов (левый нижний индекс обозначает начальную позицию атома, а правый - конечную). Концентрация адатомов на крае ступени пе(х) удовлетворяет стационарному уравнению непрерывности

(Рп

~ ^ + + + = 0 (2)

с краевыми условиями, следующими из условий баланса потоков адатомов на изломах Ое(йпе1йх)\х=0 = ¿¿[гсе(0) - пе]\ -О^п^Ах)\х=Ьк = к+к[пе(Ьк) - пе]. (3) Здесь Д, = и ехр(—Ее/квТ) - коэффициент диффузии вдоль края ступени.

Рис. 1: Изображение атомных процессов на ступени (I - адатом на нижней террасе; и - адатом на верхней террасе; е - адатом на гладком участке края ступени; к - атом в изломе).

Подстановка решения краевой задачи (2)-(3) в (1) и интегрирование позволяет записать й = 0\пс{п1 — щ) + /31рП1 - /ЗрПи. Фигурирующие и этом выражении коэффициенты встраивания адатомов /З'пс и проницаемости ступени 01р равны

Р'гпс = вкк+ + (1-вк)/(д)к+- # = (1-0»)[1-/(9)] (4)

Кеи + Ы

где /(<?) = 1ап%)/[9(1 + 2£^ап11(д)к+к/Пе)} и д = Ьк/2Хе (Ле = + к~и) - сред-

няя длина миграции адатома вдоль края ступени, не содержащей изломов). Выражения для потока адатомов с верхней террасы ди и коэффициентов /3"пс и следуют из выражения для д! и выражений (4) при замене I на и. Отметим, что:

а) выражения (4) допускают простую вероятностную интерпретацию, например, коэффициент Р1р, отнесенный к константе скорости присоединения есть доля адатомов, которые пересекут ступень в результате присоединения к ее краю с нижней террасы, не попав в излом и не вернувшись на данную террасу;

б) выражения (4) демонстрируют взаимозависимость процессов встраивания адатомов в ступень и перескоков через нее на соседнюю террасу. В частности, при к~и = к^ (симметричная потенциальная яма для адатома на крае ступени) и к^к = кци\е (отсутствует дополнительный барьер для присоединения к излому) из (4) следует

Р1пс + Щ = Ке\ Сс + 2 в; = Ке. (5)

Равенства (5) являются условиями нормировки на вероятности для адатома встроиться в кристалл, и оторваться на одну из террас, 2Р^/к^у,

В) ДЛЯ Коэффициентов ПрОНИЦаеМОСТИ Ступени ВЫПОЛНЯеТСЯ равенство /ЗрП; = /ЗрГСц, что соответствует выполнению соотношений Онсагера между феноменологическими коэффициентами взаимности (в частности, при гомоэпитаксии щ — пп и, следовательно, # = /£)•

Существенно, что выражения для потоков и коэффициентов получены без использования предположения о слабых отклонениях от равновесия. В общем случае потоки нелинейно зависят от концентраций адатомов вблизи ступени ввиду зависимости концентрации изломов вк от пересыщения. Такая зависимость должна учитываться, если основной вклад в вк дают изломы, формирующиеся по неравновесному механизму образования одномерных островков на крае ступени [10].

Использование в (4) формулы Аррениуса к^ = иехр(-Е±р/квТ) позволяет рассмотреть условие проницаемости ступени ц = Р^/Р\пс » 1 в терминах энергий активации элементарных процессов и концентрации изломов вк. В случае симметричной потенциальной ямы для адатома на крае ступени (Е^ = Е~и = Е~) и в отсутствие дополнительного барьера для присоединения адатома с края ступени к излому (Е^к = Ее)

ступень проницаема, если д 1 или Е~ < Ее — 2квТ\пв^- Это неравенство означает, что адатом с большой вероятностью оторвется до того, как достигнет излома, ввиду большой частоты отрыва или малой скорости миграции вдоль края ступени.

Исследование влияния температуры и потока осаждаемого вещества F па проницаемость ступени требует знания зависимостей от Т и F концентрации изломов. Для учета различных механизмов образования изломов использовались основанные на приближении среднего поля выражения для скоростей образования изломов, предложенные в работе [11]. Это позволило сформулировать уравнение баланса скоростей образования и аннигиляции изломов при стационарном росте:

(2Dene + Ч+е + ug + Шь)в1 = 4(2Д,пе + и+)пе + (ug + (6)

где средняя концентрация адатомов на крае ступени пе = [1 —+ f(q)nc. Здесь w+ = kferii + к^епи, = kg + kg и ug = 2kg - элементарпые частоты присоединения и отрыва. Уравнение (G) связывает между собой и Другое уравнение, связывающее эти величины, следует из условия баланса потоков адатомов, присоединяющихся к краю ступени и встраивающихся в нее. В случае эквидистантных ступеней, движущихся в условиях полной конденсации с постоянной скоростью V = Fl [I - расстояние между ступенями):

Fl = д, + д„ = [вк + (1 - Ок)Кя)Ые - (7)

Температурные зависимости du и т) при различных значениях барьера для миграции адатома вдоль края ступени Ее, полученные с помощью численного решения уравнений (Г>)-(7), представлены на рис. 2. Как видно из рис. 2а,б, бд.(Т) имеет минимум при некоторой температуре Т*, что связано с увеличивающимся (с уменьшением Т) вкладом неравновесных изломов. При этом параметр проницаемости ступеней rj достигает максимума вблизи Т* (рис. 2в). С уменьшением Ее значение Т' смещается в область низких Т вследствие увеличения шансов встраивания адатомов в уже существующие изломы. При быстрой миграции адатомов ступень является непроницаемой (g<l)ni) монотонно уменьшается с уменьшением Т (рис. 2г). Т.е. непроницаемая ступень становится еще более непроницаемой с уменьшением Т несмотря на уменьшающуюся концентрацию изломов. Это связано с более резким увеличением длины миграции адатома до отрыва от края ступени. Расчеты также показывают, что г] монотонно уменьшается с увеличением F из-за увеличения интенсивности формирования неравновесных изломов.

Встраивание адатомов в прямолинейный сегмент ступени, например сегмент края "фасетированного" 2D островка, имеет особенности, связанные с необходимостью образования изломов и с обменом адатомами с соседними сегментами. Если при прочих равных условиях, длина сегмента L меньше среднего расстояния между изломами на бесконечной ступени, то перемещение сегмента происходит по механизму "ряд за рядом". Данный механизм включает формирование 1D островка на сегменте, не содержащем изломов, (время ожидания данного события tnuc) и разрастание 1D островка вдоль сегмента за характерное время tgr. Выражение для скорости перемещения такого сегмента ступени в отсутствие миграции адатомов вдоль ступени получено Воронковым [10]. В диссертации рассматривался случай быстрой миграции, когда время, необходимое адатому для посещения всех позиций на сегменте ступени, много меньше среднего

Рис. 2: Температурные зависимости концентрации изломов (а, 6) и параметра проницаемости ступени (в,г) при различных значениях энергии активации миграции адатома вдоль края ступени Ее: 1.0эВ (а,в) и 0.45эВ (б,г). Пунктирные линии изображают температурную зависимость равновесной концентрации изломов.

интервала времени между актами присоединения адатомов и среднего времени пребывания адатома на гладкой ступени бесконечной длины до отрыва на террасу.

Результирующий поток адатомов, присоединяющихся к сегменту ступени с нижней террасы, усредненный по длине сегмента и времени Ью = Ьпис + Ьдт формирования кристаллического ряда, д1 = /д^г^/0<1С оценивался в пренебрежении отрывом атомов из изломов. Тогда, адатом, присоединившийся к сегменту ступени в течение интервала времени ¿гг, не имеет шансов оторваться — он либо встраивается в имеющийся излом, либо покидает данный сегмент ступени за счет перехода на соседний сегмент. В этом случае л(ж,£) = к^щ - к^п^х) в интервале времени ¿„„с и = к^щ в интервале времени Ьдт. Интегрирование дает <7; = (1 - тк){к^еП1 — к^щ) + т^П;, где Тк = ЬдгКЬдг + Ьъис) — доля времени, в течение которого на сегменте ступени присутствует хотя бы один излом. Вычисление средней концентрации адатомов на гладком (без изломов) крае сегмента пе связано с решением уравнения непрерывности (2) с соответствующими краевыми условиями.

В случае замкнутой ступени с одинаковыми сегментами (например ступень, ограничивающая треугольный 20 островок на грани 51(111)-7х7 [4]) при быстрой миграции адатома вдоль края ступени и в отсутствие дополнительного барьера для перехода через ее углы, решение уравнения (2) удовлетворяет периодическим краевым условиям на углах островка. Это дает = Р\псщ + ¡З^щ - /3¡¡пи, где выражения для кинетических коэффициентов совпадают с выражениями (4) при /(<?) = 0 и вк = тк. Параметр проницаемости сегмента ступени (края 20 островка) в данном случае равен

щ = /з'р//з\пс = 1писк:./ЫКи + *£)]■ (8)

Как следует из (8), сегмент края островка может быть проницаемым 1) даже

в случае быстрой миграции адатома вдоль края островка, если Ьдг -С 4„„с, т.е. если скорость роста островка лимитирована скоростью образования изломов.

В случае ступени, образованной чередующимися гладкими и шероховатыми сегментами (например ступень, ограничивающая прямоугольный 20 островок на поверхности 81(001)-1х2), вероятность встраивания адатома в гладкий сегмент зависит не только

от наличия изломов, но и от способности адатома перейти на соседний сегмент за счет миграции вдоль края ступени. При формулировании краевых условий полагалось, что переход адатома с гладкого сегмента ступени на шероховатый происходит необратимо и требует преодоления дополнительного барьера для огибания угла ступени АЕес. В этом случае

111 [тк + (1-тк)Ш)}(к;1 + к-иУ где qL = Ь/(2Ае). Величина имеет смысл вероятности того, что адатом успеет

перейти па соседний участок прежде, чем произойдет его отрыв от ступени. Выражение для /с((/ь) совпадает с выражением для /(<7) в случае бесконечной ступени при замене Ь на Ьк и на к+с< где кес - константа скорости огибания угла ступени адатомом. Здесь соседние сегменты действуют как пара изломов, расположенных на коротком (Ь < Ьк) расстоянии, что препятствует проницаемости сегмента ступени. При быстрой миграции адатомов </£ -С 1, поэтому необходимое условие проницаемости сегмента /с(д¿) 1 выполняется лишь если АЕес > Е~я — Ее — квТ\п(Ь/2), где Е~3 меньший из барьеров для отрыва на нижнюю и верхнюю террасы.

Во второй главе исследуется влияние проницаемости края 20 островка на образование многослойных островков и на переход от 20 к 30 росту. Полагалось, что начальная стадия формирования 30 островка связана с быстрым, за время существенно меньшее времени роста монослоя, образованием зародыша нового кристаллического слоя на поверхности 20 островка и с последующим быстрым сближением ступеней двухуровневой пирамиды, образовавшейся в результате появления зародыша (рис. 3). Рассматривались два механизма межслоевого переноса вещества необходимого для протекания данного процесса: отрыв атомов из края (из изломов) 20 островка па его поверхность и переход адатомов с исходной поверхности через край 20 островка. Существенно, что в первом случае происходит частичное растворение нижнего островка пирамиды роста, а во втором случае возможно сближение ступеней пирамиды без растворения нижнего островка. Реализация второго механизма переноса зависит от проницаемости края 20 островка.

Для оценки влияния проницаемости края 20 островка на образование зародыша па его поверхности рассматривался ансамбль одинаковых 20 островков, имеющих форму дисков толщиной в 1 монослой (МС) и растущих за счет атомов, адсорбирующихся в пределах ячеек радиуса р0 (рис. За). Концентрации адатомов на исходной поверхности «¡(г) и на поверхности островка п2(г) удовлетворяют уравнениям непрерывности

Д V 2щ + ^ = 0 (9)

(г = 1,2) с краевыми условиями, учитывающими проницаемость края островка:

= (Лг2/ёг) |г=0 = 0;

-¿МЛч/л-)!^, = ^М-М + РрпМ-^МрУ, (Ю)

02(с1п2/с1г)|Г=р = /З^Ыр) - Й„] + /3;п2(р) -

Если па краях 20 островков имеется достаточное количество равновесных изломов, то кинетические коэффициенты являются не зависящими от концентрации адатомов

постоянными и уравнения (9)-(10) представляют собой линейную краевую задачу, имеющую точное решение. Из полученных выражений для щ(г) и п2(г) следует, что увеличение проницаемости края островка приводит к увеличению концентрации адатомов в ячейке, что должно способствовать появлению зародыша нового островка. Предпочтительное образование зародыша на поверхности 20 островка должно иметь место, если концентрация адатомов в центре островка больше, чем на границе ячейки, т.е. Ап = п2(0) - щ{р0) > 0, где

Дп~1 + 1п0-0|1-^1 +-

D2\ р

d2 в

4 Dj

1 | FpVsß'P

2 D2pß[ncnu

(пи - ni).

Здесь ls = exp(AEs/kgT) ~ характерная длина, связанная с барьером Швёбеля АЕ„ и в = Ft - степень покрытия поверхности.

Анализ данного выражения с учетом выражений (4) для ß' и ßlinc показывает, что проницаемость края островка способствует ускоренному появлению зародыша на его поверхности, если потенциальный рельеф для адатома, пересекающего край островка, характеризуется наличием потенциальной ямы на поверхности 2D островка относительно исходной поверхности и наличием барьера Швёбеля. Указанное требование обусловлено тем, что перешедший на поверхность островка адатом всегда имеет возможность вернуться на край островка и встроиться в излом. Наличие потенциальной ямы создает необходимую движущую силу для перехода адатома па поверхность островка. Но если, как предполагалось, на крае островка всегда присутствует излом, то адатом с примерно одинаковой вероятностью находит другой адатом на поверхности островка и излом. Наличие барьера Швёбеля препятствует присоединению к излому и, таким образом, способствует встрече адатомов (образованию зародыша). В случае эпитаксии по механизму Странского-Крастанова, переход адатомов па поверхность островка может быть обусловлен особенностями потенциального рельефа, связанными с неоднородным распределением упругих напряжений вблизи островка и па его поверхности.

Скорость перемещения г-ой (г = 1,2) ступени двухуровневой пирамиды, образовавшейся в результате появления зародыша на поверхности 2D островка, равна

dpi/dt = ßL,j[n;(P;) - пц] + A"„c,,[«i+i(Pi) - «u,;]•

Входящие в данное выражение концентрации адатомов вблизи ступепи и ni+i(pi)

определялись путем решения краевой задачи, подобной краевой задаче (9)—(10). В результате получены следующие уравнения динамики ступеней пирамиды

= 1 _ в\ - + М + 21зл(тл + в^КрдуЩ + 2у/^/Уо

de de' dB ln(e1/02) + 2is,1(7?u + l)/(pOv^) + 2(r)u,2 + l)/(pov^)' 1 '

где 6i = pI/pI - степень заполнения г-го кристаллического слоя и М = 4D2(nUii — "(,2)/(^7>о)' В случае непропицаемых ступеней и в отсутствие барьера Швёбеля уравнения (11) сводятся к уравнениям, полученным Стояновым и Марковым [12]. Как показано в [12], при й„д — > 0 и достаточно высоких Т (малых F) происходит частичное растворение нижнего островка (d9i/d6 < 0) и быстрый рост верхнего островка за счет

Рис. 3: Схематичные изображения: (а) поверхностная ячейка, содержащая 2Б островок; (б) образование зародыша на поверхности 20 островка; (в) сближение ступеней двухуровневой пирамиды.

Рис. 4: Зависимости степеней покрытия 9С (круги) и в" (треугольники) от температуры: (а) Ее = 1 эВ и ДЕа = 0.1 эВ; (б) Ее = 1.4 эВ и ДЕ„ = 0.1 эВ; (в) Ее = 1.4 эВ и АЕ3 = 0.3 эВ. Скорость роста ^ = 0.1 МС/с (черные символы) и 0.05 МС/с (белые символы).

присоединения атомов, отрывающихся из изломов нижнего островка. В результате ступени пирамиды сближаются за время гораздо меньшее времени роста монослоя, что можно рассматривать как начало трансформации пирамиды в 30 островок.

В случае проницаемой нижней ступени, когда слагаемые в (11), содержащие параметр проницаемости нижней ступени т^д, превосходят остальные слагаемые, имеем СЙ?2/<Й? й 1 И (1в\ /¿в <С 1, т.е. верхняя ступень поглощает почти все вещество, поступающее на поверхность в пределах ячейки. Здесь верхний островок растет за счет присоединения атомов, адсорбирующихся на пирамиду, и за счет адатомов, переходящих через край нижней ступени с исходной поверхности, что приводит к быстрому сближению ступеней пирамиды, но без растворения нижнего островка. Из (11) с учетом выражений (4) для кинетических коэффициентов следует, что данный процесс возможен при наличии потенциальной ямы на террасе пирамиды относительно исходной поверхности Де„;д и при наличии барьера Швёбеля. Причем величина барьера Швёбеля не должна превышать Де„(д + £1, где £1 - энергия формирования излома на нижней ступени.

Численное решение уравнений (11) с начальными условиями #1(0) = вс = Пс и бг(0) = в2^с), где - время появления зародыша на поверхности островка (рис. 36), позволяет оценить степень покрытия поверхности в*, при которой происходит сближение ступеней пирамиды (рис. Зв). Значение в* характеризует возможность 20-30 перехода во время роста данного кристаллического слоя. Принималось, что переход происходит, если 9* < 1. В противном случае более вероятно слияние краев 2В островков в соседних ячейках, ведущее к формированию сплошного кристаллического слоя. В случае эпи-таксии по механизму Странского-Крастанова, зависимость в* от потока осаждаемого вещества и температуры позволяет судить о влиянии этих параметров на критическую

толщину смачивающего слоя, при которой начинается формирование ЗБ островков.

Для оценки времени появления зародыша tc применялась стандартная модель перехода к многоуровневому росту [13]. При этом для локальной концентрации адатомов на поверхности 2Б островка п2(г) использовалось решение краевой задачи (9)-(10), учитывающее проницаемость края островка. В случае устойчивого димера на исходной поверхности и на поверхности островка принималось в2{Ьс) = 2/(ттр1) (доля поверхности ячейки, занятой димером) и р0 ~ где N ~ (Г//?)1/3 - концентрация 2В островков,

образующихся на субмонослойной стадии роста [6]. Для учета особенностей эпитаксии по механизму Странского-Крастанова полагалось, что энергия отрыва адатома от гладкого участка нижней ступени и энергия отрыва атома из излома уменьшаются с увеличением радиуса нижнего островка согласно выражениям, подобным использовавшимся вработе [14]: Е~1Л(Р1) = Е~0 + Яе"[1п(л) + 1]/л " ^ыдЫ = Я» + ДГИл) + 1]/Р1. При этом считалось, что энергии отрыва от верхнего островка превосходят энергии отрыва от нижнего островка того же размера на величину Дги(.

На рис. 4 а,б представлены результаты численного интегрирования уравнений (11) при заданных постоянных значениях Е, = Е~0 = 0.6 эВ, Е~ = 1.8 эВ, Е^0 = Е^ = 1.2 эВ, Д£„( = 0.05 эВ, АЕ3 = 0.1 эВ. В этом случае при фиксированных Т и F проницаемость ступени определяется энергией активации миграции адатома вдоль края островка Ее. Как показано на рис. 4а,б, зависимости вс(Т) и в*(Т) имеют максимум в области средних температур. В случае медленной миграции адатома вдоль края островка максимальные значения вс и в* меньше, чем в случае быстрой миграции и, соответственно, меньшей проницаемости ступени. Примечательно, что если максимальное значение 0* больше единицы, то переход к ЗБ росту в области средних температур менее вероятен, чем при низких и высоких Т. Т.е. зависимость толщины смачивающего слоя от температуры может быть немонотонной, что согласуется с результатами экспериментов [15] по эпитаксии Се на поверхности ЭЦЮО).

Увеличение вс(Т) в области низких Т связано как с уменьшением влияния барьера Швёбеля, так и с уменьшением проницаемости ступени из-за увеличивающейся концентрации равновесных изломов. Уменьшение вс(Т) при высоких Т обусловлено увеличением частоты отрыва атомов от 20 островка на его поверхность. Эти же факторы обусловливают и смену основных механизмов трансформации пирамиды роста, что отражается в качественном подобии зависимостей вс(Т) и в*(Т), представленных на рис. 4а,б. Однако, как показано на рис. 4в, в общем случае появление зародыша на поверхности 2Б островка не гарантирует перехода к ЗБ росту при низких Т. Здесь, ввиду более высокого значения барьера Швёбеля (АЕа = 0.3 эВ) зародыш образуется на ранней стадии роста во всем температурном интервале. Но такой большой барьер Швёбеля препятствует переходу адатомов с исходной поверхности на террасу пирамиды. Следует также отметить, что данная модель не учитывает формирования неравновесных изломов (Ш островков). Интенсивное образование таких изломов при достаточно низких Т (больших Е) должно приводить к уменьшению проницаемости ступени и, следовательно, к формированию сплошного кристаллического слоя.

Экспериментальные исследования [4,16] показали, что многослойные островки и Се на поверхности 31(111)-7х7 образуются при отпосительно высоких температурах и малых потоках осаждаемого вещества. При этом рост верхних бислоев (ВС) происходит

без растворения нижних бислоев и 2Б островки имеют четко выраженную кинетическую форму роста в виде равносторонних треугольников. Указанное влияние температуры и потока осаждаемого вещества па формирование островков может быть связано с особенностями переноса вещества через края 2Б островков, растущих по механизму "ряд-за-рядом". Данный процесс рассматривался при следующих упрощающих предположениях. Считалось, что формирование многослойного островка определяется скоростью разрастания зародышей верхних слоев. Использовалась модель роста двухуровневых пирамид, состоящих из 2Б островков толщиной 1 БС. Полагалось, что верхний островок пирамиды поглощает все вещество, поступающее на поверхность пирамиды за счет адсорбции и перехода адатомов через нижнюю ступень и что отрыв атомов из изломов несуществен. В этом случае

¿01 1-01 ¿02 01 + Ц(в)

¿в 1 + 77,(0)' ¿0 \ + т{в)' 1 '

Для параметра проницаемости нижней ступени использовалось выражение (8) при к~и кВ случае быстрой миграции адатомов вдоль края и вокруг углов островка ¿Эг = 1/(3*£тц)> гДе концентрация адатомов вблизи ступени П1 удовлетворяет уравнению баланса потоков атомов, адсорбирующихся на исходную поверхность и присоединяющихся к островкам, F(l — 01) = 3Ьк^еМп\ (ЗХ - периметр островка). Время ожидания появления зародыша Ш островка ¿п„с = Ы/рпис, где = ХЦ^Ьк^щ) - средний интервал времени между актами присоединения адатомов к краю пирамиды и рпис -вероятность образования устойчивого зародыша в расчете на один акт присоединения. При вычислении рпис полагалось, что зародыш образуется, если в момент присоединения адатома на крае островка уже присутствует г адатомов, где г - размер критического зародыша Ш островка [17]. Наилучшее согласие с экспериментом было достигнуто при г = 2. При этом 1]1 ~ (к^я/Ое)[к~иМ/ (Х-в^Е]2, где кЛ1я - константа скорости диссоциации димера на крае островка.

Численное интегрирование уравнений (12) проводилось при N = С(Е/и)хеЕ^киТ, где С = 0.25, V — 5 х 1013 с-1, х = 0.8 и £ = 1.44 эВ, (что соответствует экспериментальным результатам [16]) и при значениях энергий активации, типичных для системы Се/31(111) и удовлетворяющих приближениям модели: Ее = 0.8 эВ, Е<ц3 = 1.3 эВ и Е~и = 1.6 эВ. Принималось, что зародыш на поверхности 2В островка появляется при 01 = 0.1 БС. Результаты интегрирования демонстрируют сближение ступеней пирамиды без растворения нижнего 2Б островка при степени покрытия 0 = 0*, причем 0* уменьшается с уменьшением Е и увеличением Т (Рис. 5а). Таким образом, в соответствии с экспериментом [4,16], формирование многослойных островков должно происходить при относительно малых Р и высоких Т.

Полученные результаты объясняются поведением параметра проницаемости 77; при изменении Е и Т (рис. 56). Увеличение 77; с уменьшением F обусловлено уменьшением концентрации адатомов «1. Вследствие этого увеличивается интервал времени между актами присоединения адатомов к краю островка, что приводит к увеличению времени ожидания появления Ш островка и, следовательно, к росту проницаемости края островка. Увеличение г)1 с ростом температуры обусловлено увеличением частот диссоциации димера и отрыва адатома от края островка.

Рис. 5: Зависимости характерной степени покрытия поверхности (а) и параметра проницаемости ступени (б) от температуры при значениях потока осаждаемого вещества ^ = 10"5, 10"4 и 10"3 (БС/с).

В третьей главе аналитически и с помощью компьютерного моделирования исследуется кинетика образования 20 островков на начальной (субмонослойной) стадии роста на реконструированной поверхности. Аналитические модели представляют собой обобщения стандартной модели [6], учитывающие характерные особенности образования и роста 20 островков на реконструированной поверхности: формирование мстастабиль-ных неэпитаксиальных кластеров и наличие магических размеров 20 островков. При компьютерном моделировании использовалась кинетическая Монте-Карло модель эпи-таксиального роста, позволяющая имитировать двухстаднйный процесс формирования зародыша 20 островка и механизм роста 20 островков "ряд за рядом".

Минимальная модель многостадийного процесса образования эпитаксиальных 20 островков предполагает, что кластер, образовавшийся при встрече двух адатомов (ди-мер), неподвижен и не распадается на адатомы за время роста монослоя. При этом атомы димера находятся в метастабильных положениях, отличных от положений атомов нового кристаллического слоя (эпитаксиальных положений). Дальнейший устойчивый рост данного кластера требует локального снятия реконструкции п поверхностном слое под кластером и перехода атомов кластера в эпитаксиальные положения. Рассматриваются два нозможных атомных механизма протекания данного процесса. Согласно первому механизму (модель А), локальное снятие реконструкции (трансформация димера) не требует присоединения дополнительных атомов и представляет собой термически активируемый необратимый процесс, связанный с преодолением потенциального барьера Епис, Второй механизм (модель Б) предполагает, что трансформация "неэпитаксиаль-ного" димера в минимальный эпитаксиальный островок инициируется присоединением дополнительного атома. При этом также требуется преодоление актнвационного барьера Епис, превышающего энергию активации поверхностной диффузии Е3 на величину ДЕпис. Принципиальное отличие данных механизмов заключается в том, что частота

модель Б

Т = 673 К X =0.251 Л

Г 0.246 ■

Х=0.242 • ДЕ„=0.2 эВ .9=0.15

О ДЕ„=0.2 эВ , 0= 0.2

А ДЕ„=0.3 эВ , 6= 0.15 -

Д ДЕ„=0.3 эВ . ...i , в- 0.2

0,01 0,1 1 Поток осаждаемого вещества, F [МС/с]

Рис. 6: Зависимости концентрации эпитаксиальных 20 островков, образующихся в нестандартном стационарном режиме, от потока осаждаемого вещества при различных значениях степени покрытия и барьера трансформации.

трансформации "неэпитаксиальных" кластеров в эпитаксиальные островки в модели А не зависит от протекания других процессов на поверхности, тогда как в модели Б частота трансформации уменьшается с уменьшением концентрации адатомов.

Концентрации адатомов щ, "неэпитаксиальных" днмеров Щ и эпитаксиальных островков N удовлетворяют кинетическим уравнениям

dni _ . _ 9 _ dNX , dN ...

—jj- = F - 2aiDnj - Ginc, -^-=alDn\-GtT, (13)

где Ginc - поток адатомов, необратимо присоединяющихся к кластерам размера s > 2 и G(r - скорость трансформации димера. В модели A: G¿„с = aavDn\N, где N = Gir = К1гЩ, где Ktr = i^exp (—Enuc/kBT) - частота трансформации димера в минимальный эпнтаксиальный островок. В модели Б: G¡nc = Gtr + aavDriiN, где N = Na\ Gtr = aiKtrfiiN^- Здесь rj\ и aav - коэффициенты захвата (capture numbers [G]), которые полагаются постоянными порядка единицы.

Анализ уравнений (13) и компьютерное моделирование показали, что независимо от механизма трансформации неэпитаксиалыюго кластера, при малых F (высоких Т) реализуется стандартный квазистационарный режим образования 2D островков, при котором выполняется классическое скейлинговое соотношение N ~ (F/D)1/3. В случае трансформации по механизму А для этого должно выполняться неравенство PtT 2> (F/D)1/2, где Ptr = Ktr/D = exp (—AEnuc/kgT) - вероятность трансформации кластера за время диффузиопного скачка. В модели Б требуется выполнение более жесткого условия Ptr (F/D)1/'3. При больших F (низких Т) образование 2D островков происходит в режиме накопления адсорбирующихся атомов в пеэпитаксиальных кластерах. Здесь концентрация островков уменьшается с увеличением F и увеличивается с увеличением Т: N ~ (D/F)Ptr (модель А) и N ~ (D/Fy/2Ptr (модель Б). Данные соотношения реализуются при Ptr < (F/D)3/2 и Ptr < F/D, соответственно. В целом, зависимости концентрации островков от потока осаждаемого вещества и температуры роста немонотонные (имеют максимум и минимум, соответственно).

Интересно, что в случае превращения по механизму Б при (F/D)'/3 > Plr (F/D)1!2

модель предсказывает существование нестандартного стационарного режима образования островков, в котором адатомы, в основном, встраиваются в островки, но образование островков тормозится трансформацией неэпитаксиальных кластеров. При этом имеет место нестандартное скейлинговое соотношение N ~ (F/L>)1/4P,y4, указывающее на необычно слабую зависимость концентрации островков от потока осаждаемого вещества, близкую к полученной в экспериментах по эпитаксии кремния на поверхности Si(lll)-7x7 при относительно низкой температуре роста. Предсказания аналитической модели находятся в хорошем соответствии с результатами Монте-Карло моделирования (рис. G).

Обобщение модели для описания образования 2D островков кремния на поверхности Si(lll)-7x7 основывалось на следующих экспериментальных данных (работы [19]-[21] в списке публикаций по теме диссертации): (а) при субмопослойном покрытии на поверхности наблюдаются три типа объектов: одиночные неэпитаксиальные кластеры, содержащие восемь атомов кремния; пары кластеров, находящихся в соседних полуячейках реконструкции 7x7; эпитаксиальные 2D островки. Концентрация пар кластеров намного превышает концентрацию, получающуюся при случайном размещении кластеров по полуячейкам, что указывает на предпочтительное образование кластера в полуячейке, соседней с уже образовавшимся кластером; (б) минимальный 2D островок занимает площадь, равную одной ячейке 7x7; (в) неэпитаксиальные кластеры неподвижны и стабильны как относительно распада, так и относительно присоединения дополнительных атомов. Модель предполагает, что образование минимального эннтаксиалыюго островка Si происходит в результате трехстадийного процесса, включающего: (1) образование стабильного кластера в свободной полуячейке за счет попадания в нее мигрирующих по поверхности адатомов Si; (2) образование стабильного кластера в соседней полуячейке и, таким образом, формирование пары кластеров, занимающей ячейку реконструкции 7x7; (3) локальное снятие реконструкции в ячейке, занятой парой кластеров, в результате чего данная пара трансформируется в 2D островок. Процесс описывается цепочкой кинетических уравнений для концентраций адатомов щ, одиночных кластеров пс, пар кластеров пр и 2D островков N:

dni _ р г* Г ■ dn<: т т dnP т т dN г „ а,

— - t - G - Ginc, - = JC-JP1 = J2d; = J2D, (14)

где G* - число адатомов, расходующихся в единицу времени на формирование кластеров; Ginc = oavDniN - поток адатомов в 2D островки; Jc = UiDeEi/kBTn\+1, Jp = OjDeE'lkaTn3]¥lnc и J2D = akDeEilkaTn\Jr'inI, - скорости формирования одиночных кластеров, пар кластеров и 2D островков, соответственно. Здесь i и j - размер критического зародыша одиночного кластера и кластера, образующегося по соседству с одиночным кластером, соответственно; Ei и Ej - соответствующие энергии диссоциации критических зародышей; к + 1 - число атомов, которые должны присоединиться к паре кластеров, чтобы инициировать превращение ее в эпитаксиальный островок; Ек - сумма энергии диссоциации критического зародыша и взятого с обратным знаком дополнительного барьера для трансформации пары кластеров АЕпис.

Экспериментальные зависимости концентраций одиночных кластеров, пар кластеров и 2D островков от потока атомов Si и температуры можно представить в виде:

пс ~ р/3еЕ'/к'1Т-, п„ ~ р1еЕ'/квТ\ А^о ~ РхеЕт!квТ. Такого типа соотношения формально следуют из уравнении (14), если ёпх/сИ йР - та 0 (квазистационарная стадия образования островков) и если реализуется одни из следующих четырех режимов образования островков: (I) Зс та Зр та (II) Зс та и > ./гд; (III) » ,7р и ,/р та 320\ (IV) Зс ./гд. Сравнение с экспериментальными данными показало, что в случае

относительно низких температур (613Л" < Т < 08(Ж) соответствие теории эксперименту достигается лишь при образовании островков в режиме II. Здесь при г = ] = 1 и к = 0 имеем /3 = 0, 7 = 0.5 и \ — 0-25, что близко экспериментальным значениям /3 = -0.1 ±0.1, 7 = 0.44 ±0.1 и х = 0.24 ±0.03. Поскольку г = ] = 1, то димер 31 является стабильным зародышем одиночного кластера п кластера в соседней полуячейке. При этом к = 0 означает, что присоединение лишь одного дополнительного атома требуется для того, чтобы инициировать превращение нары кластеров в 20 островок. Сравнение экспериментальных и теоретических зависимостей позволило также оценить значения глубины потенциальной ямы для адатома, создаваемой кластером в соседней ячейке (0.49 эВ), барьера для трансформации пары кластеров (1.26 эВ) и энергии активации поверхностной диффузии (1.11 эВ).

Следует отметить, что возможность реализации квазнстационарного режима II следует из рассмотренной выше минимальной модели образования 20 островков на реконструированной поверхности. Действительно, в данном режиме образование одиночных кластеров и их превращение в пары кластеров но являются процессами, лимитирующими скорость образования 20 островков. Следовательно, образование 20 островков можно рассматривать независимо от наличия одиночных кластеров. В этом случае при г = _/ = 1 и к = 0 уравнения (14) фактически сводятся к уравнениям (13) модели Б, где ^трансформированный димер играет роль пары кластеров.

Слабая зависимость концентрации островков от потока осаждаемого вещества может быть также связана с особенностями встраивания адатомов в края магических островков. Присутствие в распределении островков по размерам четко выраженных пиков при магических размерах имеет место, если скорость формирования кристаллического ряда вдоль края магического островка ограничена скоростью образования зародыша ряда (Ш островка). Замедленное образование зародыша ряда может быть обусловлено слабой связью адатома с островком (большой частотой отрыва адатома) из-за сравнительно малой плотности оборванных связей на торце реконструированной ступени, ограничивающей островок. В этом случае стандартное выражение С,-„с = а^Бп^ для потока адатомов в 20 островки, предполагающее безотрывное присоединение адатома к островку, непригодно для описания образования и роста островков.

Выражение для учитывающее упомянутые особенности роста 20 островков,

было получено в рамках следующей модели. Рассматривался ансамбль 20 островков, растущих по механизму "ряд за рядом", при котором завершение рядов соответствует последовательности магических размеров островков тпк (к = 1,2,3, . ..). Полагалось, что образование устойчивого зародыша нового атомного ряда происходит при встрече двух адатомов на крае магического 20 островка. Пренебрегалось возможностью отрыва атома из излома, угла островка и полностью застроенного ряда вдоль края островка. При вычислении времени ожидания появления Ш островка использовался подход, подобный использовавшемуся в [17] для вычисления частоты образовании зародыша нового

1(Г 10° 1(Г'

вероятность отрыва, Р

Г 2x10

0.1 1 поток осаждаемого вещества, Г (МС/с)

Рис. 7: Зависимости концентрации островков от вероятности отрыва адатома от края магического островка (а) и от потока осаждаемого вещества (б).

слоя на поверхности 2В островка. При этом учитывалось, что адатом, оторвавшийся от края островка, имеет шансы вернуться на край данного островка до встречи с другим адатомом или до присоединения к краю какого-либо иного островка. Поэтому, вместо элементарной частоты отрыва адатома от края магического островка размера тк рассматривалась частота 7Шк+1 ~ ттки}~к+1/(тк+1 - тк), с которой адатом безвозвратно уходит от островка данного размера в результате отрыва [18]. Здесь элементарная частота отрыва ш~к+х ~ Ве~Еь/квТ, где Еь - энергия связи адатома с атомно-гладким краем островка. Под частотой присоединения адатома понималась частота, с которой адатом, совершающий случайные блуждания по поверхности, находит островок данного размера: ш+к = а^Пщ.

При большой частоте отрыва адатома от края магического островка из модели следует: С{пс = СегауИР^п^в, где Р = е'Еь/квТ - вероятность отрыва адатома и С - постоянная порядка единицы. С учетом данного выражения, стационарные кинетические уравнения принимают вид

¿щ/Л и Р - Сст^ВР-'п^ и 0, «¿ЛГДЙ^Дп?. (15)

При постоянных коэффициентах захвата из (15) следует

n1~(F/D)5PJ, N~P. (10)

Согласно (16) концентрация островков не зависит от потока осаждаемого вещества и увеличивается с увеличением температуры роста. Такое необычное, с позиций классической теории [6], поведение концентрации островков обусловлено тем, что при больших 7ш1+1 встраивание адатомов в островок, как и образование зародыша островка, является процессом второго порядка по концентрации адатомов.

Для проверки предсказаний аналитической модели было проведено компьютерное моделирование методом Монте-Карло. В компьютерной модели атомы случайным образом осаждались на поверхность и совершали случайные блуждания путем прыжков в

Рис. 8: Распределение островков по размерам при Т = 700 К, F = 0.2МС/с и энергии связи Еъ равной 0.8эВ (а) и О.ЗэВ (б).

соседние адсорбционные центры. Для адатома, присоединившегося к атомно-гладкому участку края островка, допускались возможность миграции вдоль края островка и возможность отрыва от него. В соответствии с аналитической моделью, адатом становился неподвижным при попадании в излом или при встрече с другим адатомом. Моделирование проводилось при Ее = Е„ = 0.6 эВ и и = 1013 с-1 на треугольной решетке размером 4000 х 2000 атомных мест до достижения степени покрытия в = 0.1 МС.

Рис. 7а демонстрирует нелинейную в целом зависимость Слабая зависимость

при малых Р связана с фактически необратимым присоединением адатомов к островкам. При больших Р поступающие на поверхность атомы образуют островки минимального магического размера т\ — 3, без дальнейшего роста островков. Наклон линейного (в двойных логарифмических координатах) участка зависимости на рис. 7а равен 0.65±0.01, что существенно меньше значения 1, предсказываемого соотношениями (16). Это связано с относительно малым значением отношения Б/Р (~ 2.4 х 109) при выбранных параметрах моделирования. Моделирование, проведенное при Б/Р = 2.4 х Ю10, показало увеличение наклона до 0.7 ± 0.01. Как показано на рис. 76, зависимость N(F) может быть аппроксимирована степенной зависимостью. Показатель степени меняется от почти стандартного значения 0.32, при большой энергии связи адатома с островком (Еь = 0.65 эВ), до очень малого значения га 0.03, при малой энергии связи (Еь = 0.3 эВ), что превосходно согласуется с предсказаниями аналитической модели. Результаты компьютерного моделирования демонстрируют переход, с уменьшением Еь, от стандартной (убывающей) зависимости N(T) к возрастающей зависимости, что также находится в хорошем согласии с выводами аналитической модели. Кроме того, уменьшение энергии связи Еь имеет следствием переход от распределения островков по размерам, близкого к стандартному распределению, с пиком вблизи среднего размера островка, к последовательности пиков при магических размерах, высота которых монотонно уменьшается с увеличением магического размера (рис. 8а,б).

В четвертой главе исследуется кинетика захвата примеси и формирования переходных концентрационных областей (ПКО) при легировании в условиях МЛЭ. Полагается, что встраивание атомов примеси в кристалл, так же как и встраивание атомов основно-

Рис. 9: Элементарные процессы, рассматриваемые в модели: (1) адсорбция и десорбция примеси; (2) поверхностная диффузия примеси; (3) присоединение и отрыв примеси в изломе; (4) блокирование примеси атомами основного вещества; (5) блокированный атом примеси; (6) перескок атома примеси через ступень.

го вещества, происходит в изломах на ступенях, а накопление примеси на поверхности кристалла во время роста (поверхностная сегрегация примеси) имеет место вследствие перескоков адатомов примеси через движущиеся ступени. Учитываются кооперативные эффекты при встраивании атомов примеси и основного вещества в изломы [9|, эффект оттеснения примеси движущейся ступенью и особенности поверхностной сегрегации примеси при росте по механизму образования 2Б островков.

Анализ кинетики встраивания адатомов примеси в изломы на ступенях проводился в рамках следующей простой модели легирования при соосаждении примеси и основного вещества. Полагалось, что рост кристалла происходит за счет движения прямолинейных вицинальных ступеней с расстоянием между ступенями равным /; изломы равномерно распределены вдоль края ступени и имеют единичную глубину; корреляции между положениями соседних изломов [9] отсутствуют. Считалось, что барьеры для присоединения примеси к ступени с нижней и верхней террас одинаковы; примесь однородно распределена по поверхности кристалла; адатом примеси присоединяется к излому напрямую, минуя положение адсорбции на гладком участке края ступени; концентрация примеси на террасах, на ступенях (в изломах) и в объеме кристалла мала. Захват примеси ступенью происходит в результате блокирования ("замуровывания" [9)) атомов примеси в изломах атомами основного вещества. Данный механизм захвата примеси предполагает, что атом примеси может оторваться от излома лишь когда он является последней частицей в незавершенном атомном ряде (рис. 9).

Относительные концентрации примеси в адслое сь в изломе с2 и в изломе, блокированной г - 2 атомами основного вещества, с{ (г = 3,4,5,...) удовлетворяют бесконечной цепочке кинетических уравнений (обозначения А и В относятся к основному веществу и к примеси, соответственно):

о^ВД/си йс2(£)/(Й <2с3(г)Дй (¿с4(£)/сй

где ,/ - поток адсорбирующихся атомов примеси, - константа скорости десорбции, @к = вк/1 - концентрация изломов на поверхности, кАВ - константа скорости присоединения адатома примеси к излому, шАВ - частота отрыва атома примеси из излома, ш+А и иаА (а — А В) - частоты присоединения (+) к излому атомов основного вещества и

= Л- (к„ее + 2вкк%в)С1Ц) + е^вс2(С);

= 2к\всхЦ) - (иАВ + с4л)с2(0 + ШдАс3(г);

= ЫвлМ*). - (шва + + (17)

= ШААС&) - Кл + шАА)с4(0 +

отрыва (—) от него. Частоты отрыва равны удвоенным константам скоростей реакций (2кАВ и 2к~А), а частоты присоединения равны = 2к+АпА, где пА - концентрация адатомов основного вещества вблизи излома.

Атомом примеси, необратимо встроившимся в кристалл, считался атом, блокированный в изломе 1/<т атомами основного вещества, где а — (шАА — ыАА)/шАА ~ относительное пересыщение вблизи излома [9]. Характерное время т установления стационарного значения концентрации встроившейся примеси С4 определялось как т = /п°°[1 — При типичных значениях ширины ПКО (сотни монослоев) концентрацию захваченной ступенью примеси С<,(г) можно считать непрерывной функцией толщины легируемой пленки г = Fí. Зависимость с^(г) при этом соответствует концентрационному профилю легирования, а величина Д = Fт - ширине ПКО.

Уравнения (17) позволяют найти точное выражение для ширины ПКО. При характерных для МЛЭ значениях параметров модели и в соответствии с использованными предположениями, из данного выражения следует приближенное выражение

д = + (18)

формально совпадающее с классическим феноменологическим выражением. Кроме того, из (17) и (18) следует, что переходы между состояниями примеси, начиная с г = 2, можно рассматривать в квазистацнонарном приближении, полагая (1с2/М = ¿Сз/(Й = ... = 0. В этом случае = К^с^Ь), т.е. время достижения стационарного режима легирования и, следовательно, ширина ПКО фактически определяются временем достижения стационарной концентрации атомов примеси в адслое.

Фигурирующий в (18) коэффициент захвата примеси изломом К^ равен к _ +

Л 1 + аеЕ'/^т + «т(1+<7)е№'-я«1>/*вг' 1 ;

где Ещ = Еаа - Е\а + Е^в - Еап + F¿л - ЕдА, Е1 = Е^А - ЕАА и Е2 = Е\в - ЕАА (Е^р - энергии активации элементарных актов присоединения и отрыва). На рис. 10а представлены возможные зависимости К^а): немонотонная, с максимумом при а = а*, (кривая 1) и монотонно убывающая (кривая 2). Первый тип зависимости характерен для примеси, плохо блокируемой в изломе (Е1 < 0), а второй — для хорошо блокируемой примеси (Е\ > 0). В типичных условиях МЛЭ пересыщение <т увеличивается с увеличением потока основного вещества Е и уменьшается с увеличением температуры роста. Поэтому, возможные зависимости Л't,(F) подобны зависимостям Ка(сг), а зависимости КЛ{Т) подобны кривым на рис. 106.

При слабых отклонениях от равновесия (<т 1) из (18) с учетом (19) следует Д = F/(fcries + A'<^F), где = е~Е'^квТ - равновесный коэффициент захвата примеси изломом. При низких Т, когда десорбция примеси несущественна, Д = 1 /КЛ(Е,Т). Для плохо блокируемой примеси при сг* > а 3> 1: Ка ~ ае~Есч^квТ. В этом случае ширина ПКО уменьшается с уменьшением Т и увеличением Р, что согласуется с результатами экспериментов по низкотемпературному легированию полупроводников рядом примесей. Такое поведение А(Е,Т) связано с тем, что увеличивающееся с уменьшением Т и увеличением Е пересыщение вблизи ступени способствует более эффективному блокированию примеси в изломах и уменьшению, таким образом, поверхностной сегрегации.

Рис. 10: Зависимости коэффициента захвата примеси изломом от пересыщения (а) и температуры (б): 1 — примесь, плохо блокируемая в изломе; 2 — примесь, хорошо блокируемая в изломе.

Рассмотренная выше модель предполагает, что адатомы примеси могут без затруднений мигрировать по поверхности и пересекать движущиеся ступени. Учет в явном виде поверхностной диффузии примеси проводился в рамках следующей модели. Полагалось, что рост кристалла происходит путем перемещения эквидистантных прямолинейных ступеней, движущихся с постоянной скоростью V, а захват примесных атомов происходит, в основном, в изломах ступеней. Уравнение непрерывности для концентрации адатомов примеси имеет вид:

т = ° дх2 + о~х--0 + I (20)

где х - расстояние от ступени и 1> - коэффициент поверхностной диффузии примеси. В качестве начального условия принималось С1(х,0) = 0. Краевые условия формулировались как уравнения баланса потоков примеси на ступени с учетом дрейфового потока Ус^хЛ).

[Одс1(х,1)/дх + Ус1(х,Ь)]х=о = А-лсс!^) +/?Р[С1(0,4)-с1 (/,<)]; -[йдс^хМдх + Уф,^ = АЯсС1(М)+№М-с1(0,0], (21)

где коэффициент встраивания примеси в ступень и коэффициент проницаемости ступени для примеси равны Дпс = К81У/2 и /Зр = [1 - Ка1У/ (2к\в)]к\в/2, соответственно. Здесь = + Ук)Кл/{

ш€д + V) — коэффициент захвата примеси ступенью (ук = иаа ~ шаа ~ скорость перемещения излома, - частота отрыва адатома примеси от гладкого участка края ступени). При выводе данных выражений пренебрегалось миграцией адатома примеси вдоль края ступени, но учитывалась возможность захвата адатома примеси на крае ступени движущимся изломом.

Следует отметить, что кинетические коэффициенты удовлетворяют соотношению Рте + 2/Зр = к\в подобному соотношению (5). Однако выражения для потоков и кинетических коэффициентов отличны от соответствующих выражений в случае основного вещества. Это связано с тем, что присоединение атома примеси к излому еще не означает встраивания примеси в кристалл. Проницаемость ступени для примеси определяется

возможностью перехода атома примеси с одной террасы па другую с учетом возможности отрыва от излома. Максимальное значение коэффициента проницаемости ступени (кдВ/2) достигается при Л^У кдВ, т.е. в отсутствие встраивания, а не в отсутствие миграции вдоль края ступени.

В квазистационарном приближении сл(ї) = Кз1[сх(0, і) + сі(£,£)]/2, поэтому

Д = F

f OO

JQ [1 -cd(t)/cd]clt = F[Ls(0,0) + Ly(l, 0)]/[сі(0) + Ci(i)],

где Ly{x, s) = J0°° e~sty(x, t)dt преобразование Лапласа функции y(x, t) = ci(i) — c^x, t). С использованием преобразования Лапласа в (20)—(21) получено точное, в рамках модели, выражение для ширины ПКО. При быстрой поверхностной диффузии примеси данное выражение совпадает с (18) с заменой Kd на Kst. В отсутствие десорбции примеси

д _ {V + fcJnK)[/csinh/i + A"si(kcos1ik; - sinhre)/2] K3iK2(V co&iK + k\B sinli к) '

где к = VI/2D. При достаточно низких температурах к » 1 п кдВ < V. Тогда, в случае k\D ~ D из (22) следует Д ~ D/(KstFl). Если из-за наличия дополнительного барьера для присоединения адатома примеси к ступени D > кдВ1, то Д та 2D/(KstFl2). Согласно данным выражениям, даже в случае равновесного захвата примеси ступенью, когда коэффициент захвата Kst зависит только от температуры, возможно характерное для низкотемпературного легирования уменьшение Д с увеличением скорости роста и с уменьшением температуры. Это обусловлено усилением накопления примеси перед движущейся ступенью, в результате которого мигрирующие по поверхности адатомы примеси большее время проводят вблизи ступени и, следовательно, имеют больше шансов быть захваченными кристаллом (эффект оттеснения примеси ступенью).

Захват и поверхностная сегрегация примеси при росте по механизму образования 2D островков исследовались в рамках модели ячеек, подобной использовавшейся во второй главе диссертации для описапия перехода от 2D к 3D росту. Полагалось, что к началу роста в пределах участка поверхности, приходящегося на один островок, находится N0 адатомов примеси. Осаждение дополнительных адатомов и десорбция не учитывались. Рассматривался случай одноуровневого роста, когда формирование кристаллических слоев происходит в результате периодического процесса образования и слияния 2D островков. При сделанных предположениях, числа адатомов примеси на террасе и на поверхности 2D островка, растущего в пределах ячейки радиуса р0, удовлетворяют уравнениям баланса dNi/dt = -GinCil - Gd и dN2/dt = -G;„c,2 + Gci, где GinCil и GinC]2 - потоки адатомов примеси, встраивающихся в островок с террасы и с поверхности 2D островка, соответственно; Gc; - результирующий поток адатомов примеси с террасы на поверхность островка.

При выводе выражений для G,„Ci; (г = 1,2) и Gc; принималось, что примесь однородно распределена в пределах террасы и поверхности островка. Для коэффициентов встраивания примеси и проницаемости ступени использовались выражения, полученные в случае вицинальпых ступеней, где под V понималась скорость перемещения края 2D островка: V = Fpo/(2\/0). Это дает

dN,_ А+(в) К_(в) dN2_ А_(в) А+(в)

+ IF ~ lTêNl ~—N2> (23)

где Л±(0) = к^вл/д/{Рр0)±Ка({в)/А. Число адатомов примеси, встраивающихся в &-ый кристаллический слой (к = 1,2,3,...; нумерация от исходной поверхности) за единицу времени, равно ¿Л^/Л = Сч^ + Сад. Данное соотношение можно представить в виде

¿В 2 ^ 1 - 0 + в )' ( '

Полное количество адатомов примеси, встраивающихся в к-ый кристаллический слой, находилось путем численного интегрирования уравнения (24) совместно с уравнениями (23), от момента появления 2В островка к-го слоя, до его слияния с соседними 2Б островками. Концентрация примеси в &-ом слое определялась как отношение количества встроившихся адатомов к площади участка. Полагалось, что все адатомы примеси, находящиеся на террасе к моменту слияния островков, переходят на поверхность островка, т.е. при слиянии 2В островков происходит эффективное вытеснение примеси на поверхность завершающегося кристаллического слоя.

Результаты численного интегрирования показали, что переход к росту по механизму образования 2Б островков приводит к ослаблению влияния температуры и скорости роста на ширину ПКО. Это обусловлено уменьшением среднего расстояния между ступенями и, как следствие, уменьшением пересыщения вблизи ступени. Уменьшение пересыщения приводит к ослаблению эффекта блокирования примеси в изломах атомами основного вещества и, следовательно, к усилению поверхностной сегрегации примеси. Аналогичное влияние оказывает и появление неравновесных изломов на краях островков. Если концентрация изломов вк равна равновесной концентрации вк, то при относительно низкой температуре (Т = 320 °С) А ~ Р'оя. При этом, в случае плохо блокируемой подвижной примеси, модель захвата примеси вицинальными ступенями дает А ~ Р-1. Если изломы формируются, в основном, за счет образования Ш островков по механизму Воронкова (вк яа 6\у/а при а » 1 [10]), то А ~ Р"055 (в случае вицинальных ступеней А ~ F-2/3). Зависимость А ~ Г-0 55 находится в хорошем соответствии с зависимостями А ~ Р~1/2, полученными в экспериментах [8] по легированию кремния (поверхность (100)) фосфором и сурьмой.

Развитые модели позволяют описать немонотонную зависимость ширины ПКО от температуры подложки, однако наблюдавшееся в экспериментах по легированию кремния сурьмой [19] увеличение А более чем на три порядка при изменении Т в пределах ста градусов не находит объяснения в рамках данных моделей. Причиной резкой (су-перэкспопенциальной) зависимости А(Г) может быть увеличивающаяся с увеличением температуры частота возвращения атомов примеси из поверхностного слоя в адсорбционный слой (диффузионная релаксация [2]).

Разработанная в диссертации простая модель, учитывающая данный процесс, предполагает, что рост происходит по механизму перемещения вицинальных ступеней; адатомы примеси однородно распределены в адслое; адатом примеси переходит в поверхностный слой за счет встраивания в ступень и за счет прямого обмена с атомом основного вещества, а обратный переход в адсорбционный слой происходит путем непосредственного отрыва атома примеси из поверхностного слоя. В отсутствие латеральной диффузии примеси в поверхностном слое концентрация адатомов примеси в адслое С1 и в

Д.МС

300 400 500 600 700 800

Рис. 11: Зависимости ширины ПКО от температуры роста при различных значениях энергии активации перехода примеси из поверхностного слоя в адслой: 1 - 1.8 эВ; 2 - 1.6 эВ; 3 - 1.4 эВ.

поверхностном слое са удовлетворяют уравнениям

^ = 3 - (кЛеа + К^ + к^аЦ) + (25)

дсв(.г,£) 9с8(х,<)

—т^— = V——--кЛехса\х, <) + А'иСЦ«), (26)

где с„(<) = /д с8(х, Ь)йх/1 - средняя концентрация примеси в поверхностном слое, ксх н кг[ех - константы скоростей перехода примеси из адслоя в поверхностный слои и из поверхностного слоя в адслой, соответственно. В отсутствие миграции атомов примеси из приповерхностного слоя в поверхностный слой, прохождение ступени над атомом примеси п поверхностном слое приводит к необратимому переходу данного атома в объем кристалла. В этом случае концентрация захваченной примеси равна концентрации примеси в поверхностном слое перед краем набегающей ступени с„(0,4). Если характерное время установления стационарного режима легирования гораздо больше времени роста мопослоя, то в квазистационарном приближении можно пренебречь производной по времени в (26). Тогда из решения уравнений (25)-(26) при условии, что концентрация примеси в поверхностном слое, непосредственно за фронтом движущейся ступени, равна концентрации примеси захваченной изломом (са(/,£) = ЛГ^сх(¿)), следует

(27)

Величина имеет смысл вероятности того, что атом примеси в поверхностном

слое не успеет вернуться в адслой за время роста монослоя, т.е. до встречи с набегающей ступенью. На рис. 11 представлены зависимости Д(Т) при различных значениях энергии активации перехода атома примеси из поверхностного слоя в адслой Е^ех, полученные из (27) с учетом выражения (19) для коэффициента Кд. Как следует из рис. 11, при относительно небольшом значении Е&х имеется участок суперэкспоненциальной зависимости Д(Т). Увеличение Е^ех приводит к исчезновению такого участка. Зависимость Д(Т) в этом случае совпадает с зависимостью ширины ПКО от температуры в отсутствие вертикального обмена примесью между адслоем и поверхностным слоем.

Д = Р

к*. + К^е-^ + -^(1 -

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Развита теория элементарных процессов роста на ступенях, допускающих обмен адатомами между соседними террасами без предварительного встраивания в изломы (т.н. проницаемые ступени). Получены выражения для кинетических коэффициентов встраивания адатомов и коэффициентов проницаемости вицинальной ступени через константы скоростей элементарных процессов и концентрацию изломов на ступени, учитывающие миграцию адатомов вдоль торца ступени и асимметрию потенциального рельефа для адатома вблизи ступени. Полученные выражения в явном виде демонстрируют взаимозависимость процессов встраивания адатома в ступень и перехода через нее на соседнюю террасу, а также выполнение соотношений Онсагера между феноменологическими коэффициентами взаимности.

2. Исследовано влияние температуры и скорости роста на проницаемость вициналь-ных ступеней. Показано, что с понижением температуры непроницаемая ступень остается непроницаемой несмотря на уменьшающуюся концентрацию равновесных изломов, что связано с более существенным влиянием увеличения длины свободного пробега адатома вдоль края ступени. Переход от проницаемой ступени к непроницаемой может происходит!, с уменьшением Тис увеличением ^ вследствие увеличения доли изломов, формирующихся по неравновесному механизму образования одномерных островков на крае ступени. При этом температурная зависимость проницаемости ступени немонотонна и имеет максимум при температуре приблизительно соответствующей температуре, при которой зависимость концентрации изломов от температуры имеет минимум.

3. Получены выражения для кинетических коэффициентов встраивания и коэффициентов проницаемости ступени малой длины (прямолинейного сегмента ступени), перемещающейся по механизму образования и разрастания одномерного островка вдоль края ступени. Показано, что такая ступень может быть проницаемой даже в случае быстрой миграции адатома вдоль края ступени, если скорость перемещения ступени лимитирована скоростью образования изломов (одномерных островков). При наличии соседних сегментов, содержащих изломы, необходимым условием проницаемости ступени является наличие дополнительного барьера для огибания угла ступени.

4. С целыо исследования роли проницаемости ступеней в кинетике перехода от 20 к 30 росту проведено обобщение стандартной модели образования зародыша на поверхности 20 островка и модели роста двухуровневых пирамид. Показано, что необходимое для перехода от 20 к 30 росту быстрое образованно зародыша и быстрое сближение ступеней сформировавшейся в результате двухуровневой пирамиды может происходить без растворения 20 островка, за счет перескоков адатомов с исходной поверхности. Для этого необходимо, чтобы край 20 островка был проницаемым для адатомов. Кроме того, при постоянном присутствии изломов на крае 20 островка требуется наличие барьера Швёбеля и потенциальной ямы на поверхности островка (на террасе пирамиды) относительно исходной поверхности.

5. Проведено численное моделирование роста двухуровневой пирамиды с учетом характерного для эпитаксии по механизму Странского-Крастанова уменьшения энергии связи атома с краем 20 островка с увеличением размера островка. Показано, что с понижением температуры эпитаксии возможна смена механизма межслоевого переноса

вещества — от переноса за счет отрыва атомов из изломов нижнего 20 островка пирамиды к переносу за счет перескоков адатомов с исходной поверхности через край 20 островка. Такая смеиа механизмов переноса вещества может иметь следствием образование сплошного кристаллического слоя в области средних температур с переходом к 30 росту при повышении и понижении температуры, т.е. немонотонную температурную зависимость толщины смачивающего слоя.

0. Предложена простая модель переноса вещества при формировании многослойных островков и Се на поверхности 81(111)-7х7, учитывающая кинетику образования неравновесных изломов и особенности встраивания адатомов в 20 островок, растущий по механизму "ряд-за-рядом". Увеличение проницаемости края такого островка с ростом температуры и уменьшением потока осаждаемого вещества способствует переносу адатомов с поверхности подложки на поверхность 20 островка, что согласуется с наблюдаемым в эксперименте переходом от роста сплошного слоя к формированию многослойных островков с увеличением Т и уменьшением F.

7. Разработаны аналитические и компьютерные модели многостадийного процесса образования 20 островков на субмонослойной стадии эпитаксиалыюго роста на реконструированной поверхности. Показано, что при определенных условиях реализуется нестандартный стационарный режим образования островков, в котором адатомы встраиваются, в основном, в эпитаксиальныс 20 островки, но образование островков тормозится трансформацией неэпптаксиальпых кластеров. Данный режим характеризуется необычно слабой зависимостью концентрации энитаксиальных островков от потока осаждаемого вещества N ~ близкой к зависимости N ~ Е024 концентрации 20 островков кремния на поверхности 11)-7х7 от потока адатомов полученной в экспериментах при относительно низкой температуре роста.

8. Предложено обобщение стандартной модели субмонослойного роста применительно к образованию и росту двумерных островков, имеющих магические размеры и растущих по механизму "ряд-за-рядом". Показано, что в пределе большой частоты отрыва адатома от края магического 20 островка, когда скорость образования кристаллического ряда лимитирована частотой встречи адатомов на крае островка, концентрация островков слабо зависит от скорости роста и увеличивается с увеличением температуры. При этом распределение островков по размерам представляет собой последовательность пиков при магических размерах, высота которых монотонно уменьшается с увеличением магического размера.

9. Разработаны модели легирования при молекулярно-лучевой энптаксии, предполагающие, что встраивание атомов примеси в кристалл в основном происходит в изломах на ступенях, а поверхностная сегрегация примеси имеет место вследствие "перескоков" адатомов примеси через движущуюся ступень. В случае легирования при росте по механизму перемещения вицинальных ступеней получено аналитическое выражение для ширины ПКО, учитывающее процессы адсорбции, десорбции и встраивания примеси в ступепи, а также оттеснение адатомов примеси движущимися ступенями. Полученное выражение воспроизводит характерную немонотонную зависимость ширины ПКО от температуры. Показано, что уменьшение ширины ПКО с уменьшением температуры при низких Т может быть связано с более эффективным блокированием атомов примеси в изломах атомами основного вещества и с оттеснением адатомов примеси движущейся

ступенью.

10. Предложена модель захвата и поверхностной сегрегации примеси при характерном для низкотемпературного легирования росте по механизму образования 2D островков. Показано, что переход от роста за счет движения вицинальных ступеней к росту по механизму образования 2D островков приводит к ослаблению зависимостей ширины ПКО от температуры подложки и скорости роста. Это связано с уменьшением пересыщения из-за увеличения плотности ступеней (краев островков) и, как следствие, ослаблением эффекта блокирования атомов примеси в изломах атомами основного вещества. Аналогичное влияние оказывает появление дополнительных (к равновесным) изломов, формирующихся за счет образования одномерных островков на краях 2D островков. Цитируемая литература

1. Бартон В., Кабрера Н., Франк Ф. Рост кристаллов и равновесная стуктура их поверхностей // Элементарные процессы роста кристаллов / Под ред. Г.Г. Лемлейна, А.А. Чернова. - М.: ИЛ, 1959. - С.10-109.

2. Современная кристаллография. Т.З Образование кристаллов / Под ред. Б.К. Вайн-штейна. — М.: Наука, 1980. — 407 с.

3. Stoyanov S. Current-induced step bunching at vicinal surfaces during crystal sublimation // Surf. Sci. - 1997. - V.370. - P.345-354.

4. Voigtlander B. Fundamental processes in Si/Si and Ge/Si epitaxy studied by scanning tunneling microscopy during growth // Surf. Sci. Rep. - 2001. - V.43. - P.127-254.

5. Pala R.G.S., Liu F. Critical epinucleation on reconstructured surfaces and first-principle calculation of homonucleation on Si(100) // Phys. Rev. Lett. — 2005. — V.95. — P.13G106 (4 p.).

G. Venables J.A., Spiller G.D.T., Hanbucken M. Nucleation and growth of thin films // Rep. Prog. Phys. - 1984. - V.47. - P.399-459.

7. Andrieu S., d'Avitaya F.A., Pfister J.C. Surface segregation mechanism during two -dimensional epitaxial growth: the case of dopants in Si and GaAs molecular-beam epitaxy // J. Appl. Phys. - 1989. - V.G5, N7. - P.2G81-2G87.

8. Niitzel J.F., Abstreiter G. Segregation and diffusion on semiconductor surfaces // Phys. Rev. B. - 199G. - V.53, N20. - P.13551-13558.

9. Воронков В.В., Чернов А.А. Захват примеси при движении элементарной ступени // Кристаллография. - 1967. - Т. 12, Вып.2. - С.222-229.

10. Воронков В.В. Движение элементарной ступени посредством образования одномерных зародышей // Кристаллография. — 1970. — Т.15, Вып.1. — С.13-19.

11. Caflisch R.E., Е W., Gyure M.F., Merriman В., Ratsch С. Kinetic model for a step edge in epitaxial growth // Phys. Rev. B. - 1999. - V.59. - P.6879-G887.

12. Stoyanov S., Markov I. On the 2D-3D transition in epitaxial thin film growth // Surf. Sci. - 1982. - V.116. - P.313-337.

13. Tersoff J., Denier van der Gon A.W., Tromp R.M. Critical island size for layer-by-layer growth // Phys. Rev. Lett. - 1994. - V.72. - P. 2GG-269.

14. Dobbs H.T. et al. Mean-field theory of quantum dot formation // Phys. Rev. Lett. -1997. - V.79. - P.897-900.

15. Nikiforov A.I., Ulyanov V.V., Timofeev V.A., Pchelyakov O.P. Wetting layer formation in superlattices with Ge quantum dots on Si(100) // Microelectronics J. — 2009. — V.40. —

P. 782-784.

16. Teys S.A., Talochkin А.В., Olshanetsky B.Z. Formation of Ge nanoislands before the completion of a wetting layer in the Ge/Si(lll) system //J. Cryst. Growth. — 2009. — V.311. - P.3898-3903.

17. Krug J., Polity P., Michely T. Island nucleation in the presence of step-edge barriers: Theory and applications // Phys. Rev. B. - 2000. - V.61. - P.14037-14046.

18. Bales G.S., Zangwill A. Self-consistent rate theory of submonolayer epitaxy with attachment / detachment kinetics // Phys. Rev. B. - 1997. - V.55. - P.R1973-R1976.

19. Jorke H. Surface segregation of Sb on Si(100) during molecular beam epitaxy growth // Surf. Sci. - 1988. - V.193. - P.569-578.

СПИСОК ОСНОВНЫХ ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Рузайкин М.П., Эрвье Ю.Ю. О нестационарном легировании при низкотемпературной кристаллизации из молекулярного пучка // Кристаллография. — 1992. - Т.37, Вып.З.

- С.807-812.

2. Рузайкин М.П., Эрвье Ю.Ю. О связи между характеристиками стационарного и нестационарного процессов захвата примеси при кристаллизации из молекулярного пучка // Изв. вузов. Физика. - 1995. - Т.38, N8. - С. 102-107.

3. Рузайкин М.П., Эрвье Ю.Ю. О роли эффекта оттеснения примеси ступенью па начальной стадии ее захвата при кристаллизации из молекулярного пучка // Кристаллография. - 1996. - Т.41, Вып.4. - С.597-601.

4. Рузайкин М.П., Филимонов С.Н., Эрвье Ю.Ю. Имитационное моделирование эволюции структуры поверхности при росте кристаллов из молекулярного пучка // Изв. вузов. Физика. - 1997. - Т.40, N8. - С.103-109.

5. Котляревский В.М., Рузайкин М.П., Эрвье Ю.Ю. Моделирование миграции адатомов в плотных многокомпонентных адсорбционных слоях // Изв. вузов. Физика. — 1998. — Т.41, N6. - С.89-94.

6. Hervieu Yu.Yu., Ruzaikin М.Р. Surface processes of impurity incorporation during MBE growth // Surf. Sci. - 1998. - V.408. - P.57-70.

7. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. On the kinetics of ¿-doping during MBE // Phys. Low-Dim. Struct. - 1998. - N7/8. - P.91-100.

8. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. The dopant incorporation and surface segregation during 2D islands growth in MBE: a computer simulation study // Phys. Low-Dim. Struct. — 1998.

- N9/10. - P.141-152.

9. Филимонов C.H., Эрвье Ю.Ю. Модели поверхностной сегрегации и захвата примеси при различных механизмах кристаллизации из молекулярного пучка // Изв. вузов. Материалы электронной техники. — 2000. — Вып.2. — С.50-54.

10. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Growth kinetics in surfactant mediated MBE: effects of blocking of kinks // Phys. Low-Dim. Struct. - 2000. - N1/2. - P.81-92.

11. Филимонов C.H., Эрвье Ю.Ю. О статистике образования зародышей когерентных ЗО-островков при гетероэпитаксии из молекулярного пучка // Изв. вузов. Физика. — 2001. - Т.44, N4. - С.34-38.

12. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Statistics of second layer nucleation in heteroepitaxial growth // Surf. Sci. - 2002. - V.507-510 С. - P.270-275.

13. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Origin of step permeability in growth of coherently strained 2D islands // Phys. Low-Dim. Struct. — 2002. — N7/8. — P.15-25.

14. Hervieu Yu.Yu., Ruzaikin M.P. Growth and doping of semiconductor compounds: kinetics of incorporation processes at kink sites // Growth of Crystals / Eds. E.I.Givargizov and A.M.Melnikova. — Kluver Academic (Consultant Bureau), NY, Boston, London, Moscow, 2002. - V.21. - P. 1-9.

15. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Terrace-edge-kink model of atomic processes at the permeable steps // Surf. Sci. - 2004. - V.553, N1/3. - P.133-144.

16. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Permeability of steps - interplay of the step edge diffusion, detachment and kink creation processes // Proc. Symposium on Surface Science, Les Arcs 1800, France. - 2005. - 039 (1-2).

17. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Kinetics of adatom incorporation and step crossing at the edges of nanoislands // Nanostructures: physics and technology, Proc. 13 Intern. Symposium, St Petersburg. - 2005. - P.320-321.

18. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Step permeability effect and interlayer mass-transport in the Ge/Si(lll) MBE // Mat. Sci. Semicon. Proc. - 2005. - V.8, N1/3. - P.31-34.

19. Filimonov S.N., Cherepanov V., Hervieu Yu.Yu., Voigtlander B. Non-standard scaling of the 2D island density on Si(lll)-7x7 // Nanostructures: physics and technology, Proc. 15 Intern. Symposium, Novosibirsk. — 2007. — P.170-171.

20. Filimonov S., Cherepanov V., Hervieu Yu., Voigtlander B. Multistage nucleation of two-dimensional islands on Si/Si(lll)-7x7 during MBE growth: STM experiments and extended rate-equation model // Phys. Rev. B. — 2007. — V.76. - P.035428 (7 p.).

21. Filimonov S.N., Cherepanov V., Hervieu Yu.Yu., Voigtlander B. Si nucleation on Si(lll)-7x7: from cluster pairs to 2D islands // Surf. Sci. — 2007. — V.601. — P.387G-3880.

22. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Adatom incorporation and step crossing at the edges of 2D nanoislands // Int. J. Nanosci. - 2007. - V.6, N3/4. - P.237-240.

23. Filimonov S., Hervieu Yu. Kink formation kinetics and submonolayer density of magic two-dimensional islands in molecular beam epitaxy // Phys. Rev. E. — 2009. — V.80. — P.051603 (9 p.).

24. Филимонов C.H., Эрвье Ю.Ю. Зарождение и рост "магических"наноостровков при кристаллизации из молекулярного пучка // Узбекский физический журнал. — 2010. — Т. 12, N1-2. - С.18-25.

25. Филимонов С.Н., Эрвье Ю.Ю. Влияние проницаемости края 2D островка на переход от 2D к 3D росту // Изв. вузов. Материалы электронной техники. — 2010. — Вып.З. — С.52-59.

26. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Kinetics of two-dimensional island nucleation on reconstructed surfaces // Phys. Rev. B. — 2012. - V.85. - P.045423 (7 p.).

Подписано к печати 17.08.2012. Формат 60x84/16. Бумага «Снегурочка».

Печать XEROX. Усл.печ.л. 1,97. Уч.-изд.л. 1,78. _Заказ 927-12. Тираж 100 экз._

Томский политехнический университет Система менеджмента качества Томского политехнического университета сертифицирована NATIONAL QUALITY ASSURANCE по стандарту ISO 9001:2008

ИЗЛАТЕЛЬСТВО^ТПУ. 634050, г. Томск, пр. Ленина, 30

Тел./факс: 8(3822)56-35-35, www.tpu.ru

Введение

Глава 1. Элементарные процессы роста на проницаемых ступенях

1 1 Проницаемые и непроницаемые ступени 16 1 2 Основные положения и потенциальный рельеф для адатома на ступени 19 1 3 Ксиффициенты встраивания и коэффициенты проницаемости вицинальной ступени 25 1 4 Влияние нерегулярности распределения изломов 30 1 5 Условия проницаемости ступени Зависимость проницаемости ступени от температуры и скорости роста 33 16 Проницаемость прямолинейною се! мента ступени 41 161 Механизм роста "ряд за рядом" 41 1 6 2 Кинетические коэффициенты

Молекулярно-лучевая эпитаксия (МЛЭ) в настоящее время является основным методом получения эпитаксиальных наноразмерных структур, перспективных для использования в современных устройствах нано- и оптоэлектроники. Это обусловлено реализуемыми при МЛЭ уникальными возможностями варьирования условий роста и легирования, контроля in situ скорости роста и состава кристаллических слоев, а также возможностями экспериментального исследования состояния поверхности на атомном уровне. Однако для управляемого получения полупроводниковых и металлических наноструктур с заданными свойствами необходимо детальное понимание кинетики роста и легирования в широком диапазоне пространственных и временных масштабов — от элементарных (атомных) процессов до формирования кристаллических пленок толщиной в сотни микрон

Характерными особенностями МЛЭ являются сильные отклонения от равновесия и разнообразие элементарных процессов с существенно различными энергиями активации. Это делает прямое применение методов статистической физики и термодинамической теории фазовых переходов для описания процессов МЛЭ проблематичным, особенно в технологически важном диапазоне низких температур роста. Поэтому большинство теорий роста изначально исходит из представлений о структуре поверхности, характерной для данных условий кристаллизации, и о моноатомных (элементарных) ступенях, как о стоках для адсорбированных атомов (адатомов) Такой подход, предложенный более 60 лет назад Бартоном, Кабрерой и Франком [ 1 ], оказывается чрезвычайно плодотворным, поскольку позволяет сформулировать краевую задачу поверхностной диффузии адатомов и описать развитие рельефа поверхности как движение моноатомных ступеней На этом пути в последние десятилетия достигнут впечатляющий прогресс в развитии теорий устойчивости системы вицинальных ступеней, начальной (субмонослойной) стадии роста на сингулярной поверхности, перехода к многоуровневому росту и формированию кинетических холмов [2—5]. Однако предсказательная способность теорий роста применительно к конкретным системам остается ограниченной, во многом, ввиду отсутствия связи между фигурирующими в теории феноменологическими кинетическими коэффициентами и константами скоростей элементарных процессов [6]. Для установления такой связи необходима соответствующая формулировка краевых условий для уравнения поверхностной диффузии.

В общем случае, краевые условия должны отражать баланс потоков адатомов поступающих к ступени за счет поверхностной диффузии и адатомов, присоединяющихся к ступени и отрывающихся от нее. Обычно полагается, что результирующие потоки адатомов в ступень с примыкающих нижних и верхних террас пропорциональны пересыщению вблизи ступени. Коэффициенты пропорциональности (кинетические коэффициенты ступени) рассматриваются либо как феноменологические параметры, либо как аррениусовские константы скоростей присоединения адатомов к ступени. Такой подход неявно предполагает, что присоединение адатома к краю ступени означает переход адатома в кристаллическую фазу, а ступень представляет собой бесструктурную границу раздела фаз между адслоем и кристаллом. Но окончательный переход адатома в кристалл возможен лишь при достижении положения в изломе на ступени [1,7] Поэтому, в общем случае, встраивание адатомов в ступень представляет собой сложный процесс, включающий элементарные акты присоединения и отрыва адатомов, миграции адатома вдоль края ступени, а также процессы формирования изломов.

Таким образом, корректная формулировка краевых условий требует детального рассмотрения атомных процессов на ступени с учетом наличия изломов, как мест окончательного перехода атомов из состояния адсорбции в кристаллическую фазу. Упрощенное феноменологическое описание кинетики атомных процессов на вицинальных ступенях и краях двумерных островков представляется явно недостаточным, в частности, при решении следующих проблем'

1) Экспериментальные наблюдения показывают, что поверхностный транспорт адатомов может иметь нелокальный характер, т.е адатомы могут переходить на соседние террасы без предварительного встраивания в изломы на ступенях и, таким образом, без участия в обмене атомами между кристаллической фазой и адсорбционным слоем. Ступени, допускающие такой переход адатомов, называются проницаемыми [8, 9]. Влияние проницаемости ступеней на развитие рельефа поверхности до сих пор мало изучено. Наиболее широко представление о проницаемых ступенях используется в моделях динамики вицинальных ступеней при сублимации и росте, в частности, ступеней на поверхности кремния в условиях нагрева подложки электрическим током [ 10]. Проницаемость ступени учитывается введением в краевые условия для уравнения поверхностной диффузии, наряду с потоком адатомов, встраивающихся в ступень, потока адатомов, перескакивающих через ступень на соседнюю террасу. Последний полагается пропорциональным разности концентраций адатомов на верхней и нижней террасах. Соответствующий коэффициент пропорциональности (коэффициент проницаемости ступени) рассматривается как дополнительный феноменологический параметр. Заметим, что данный подход ограничен слабыми отклонениями от равновесия вблизи ступени и не учитывает взаимосвязи процессов встраивания адатомов в ступень и перескоков через нее. Кроме того, в отсутствие явных выражений для кинетических коэффициентов остаются неясными условия проницаемости ступени и причины перехода от проницаемой ступени к непроницаемой при изменении условий кристаллизации.

2) Кинетика начальной (субмонослойной) стадии роста по механизму образования 20 островков представляет большой интерес, поскольку во многом определяет развитие рельефа поверхности при гомоэпитаксии и влияет на переход к трехмерному росту при гетероэпитак-сии [3, 4]. Для роста на реконструированной поверхности характерно присутствие магических чисел в распределении 20 островков по размерам [11, 12]. Островок магического размера имеет правильную геометрическую форму (отличную от равновесной) и растет путем последовательного отложения кристаллических рядов вдоль края островка (механизм роста "ряд-зарядом") Примером магических островков могут служить 20 островки кремния на поверхности Б1( 111 )-7х7, имеющие форму правильных треугольников и растущие путем отложения кристаллических рядов шириной в одну ячейку реконструкции 7x7. Встраивание адатомов в магические 20 островки связано с нелинейным по концентрации адатомов процессом образования зародыша нового кристаллического ряда (пары изломов) на крае островка.

Другая особенность роста на реконструированной поверхности состоит в том, что образование эпитаксиальных 20 островков может быть связано с многостадийным процессом, включающим формирование метастабильных неэпитаксиальных кластеров и превращение не-эпитаксиальных кластеров в эпитаксиальные островки ("эпинуклеация" [15]). Атомы неэпитаксиальных кластеров, как и адатомы на крае ступени, не достигшие изломов, не могут считаться принадлежащими кристаллической фазе до момента превращения. Учет указанных особенностей требует существенной модификации стандартных моделей субмонослойного роста [13, 14], не учитывающих влияния структуры и текущей конфигурации островков на процессы присоединения и отрыва адатомов.

3) Известно, что легирование полупроводников при МЛЭ сопровождается сильной поверхностной сегрегацией примеси, препятствующей получению резких концентрационных профилей легирования и ¿-легированных слоев Разумное объяснение данного явления дано в работах [16, 17], согласно которым накопление (поверхностная сегрегация) примеси происходит в адсорбционном слое, а механизмом накопления являются перескоки адатомов примеси, плохо встраивающихся в кристалл, через движущиеся ступени. Однако предложенные в [16, 17] модели не позволяют корректно воспроизвести экспериментальные зависимости ширины переходной концентрационной области легирования от температуры и скорости роста. Это может быть связано с упрощенным феноменологическим описанием кинетики захвата примеси движущейся ступенью, не учитывающим кооперативные эффекты при встраивании в ступень атомов примеси и атомов основного вещества, в частности известный эффект "замуровывания" примеси в изломах атомами основного вещества [18, 19].

Приведенные примеры показывают, что развитие теории роста и легирования в системах молекулярно-лучевой эпитаксии требует разработки моделей элементарных процессов на ступенях (на краях 20 островков), не ограниченных слабыми отклонениями от равновесия, учитывающих наличие различных положений атома на ступени и достаточно детально описывающих кинетику переходов атомов между данными положениями. Это определяет актуальность темы данной диссертационной работы

Цель диссертационной работы является развитие теоретического подхода к описанию кинетики элементарных процессов на ступенях и разработка моделей эпитаксиального роста и легирования при сильных отклонениях от равновесия.

В соответствии с целью работы решались следующие основные задачи:

• Построение кинетической модели элементарных процессов на проницаемой вициналь-ной ступени. Установление связи феноменологических коэффициентов встраивания адатомов и проницаемости ступени с константами скоростей элементарных процессов и концентрацией изломов на ступени.

Построение кинетической модели элементарных процессов на проницаемой ступени малой длины (прямолинейном сегменте ступени), перемещающейся по механизму образования и разрастания одномерного островка вдоль края ступени.

Исследование влияния проницаемости ступени (края 20 островка) на переход от 2Э к 30 росту и на образование многослойных островков.

Построение моделей образования и роста магических 20 островков на реконструированной поверхности. Исследование влияния реконструкции поверхности на зависимости концентрации островков и распределения островков по размерам от температуры и скорости роста.

Построение моделей захвата и поверхностной сегрегации примеси при легировании в условиях молекулярно-лучевой эпитаксии. Исследование влияния температуры и скорости роста на величину размытия концентрационного профиля легирования.

Научная новизна

Научная новизна работы заключается в том, что в ней:

С помощью оригинальной модели получены явные выражения для кинетических коэффициентов встраивания адатомов в вицинальную ступень и кинетических коэффициентов проницаемости ступени через константы скоростей элементарных процессов и концентрацию изломов на ступени. Впервые теоретически исследовано влияние температуры и скорости роста на проницаемость вицинальной ступени. Показано, что проницаемость ступени уменьшается с увеличением потока осаждаемого вещества и может немонотонно зависеть от температуры роста.

Предложена модель встраивания адатомов в прямолинейный сегмент ступени (край 20 островка), перемещающийся по механизму "ряд-за-рядом", с учетом миграции адатомов вдоль края сегмента и перехода на соседние сегменты ступени.

В рамках модели образования и роста двухуровневых пирамид, состоящих из 20 островков, проведено исследование влияния проницаемости краев 20 островков на начальную стадию перехода от 20 к 30 росту Показано, что характерное время перехода к 30 росту может немонотонно зависеть от температуры.

Предложена модель переноса вещества при формировании многослойных островков и йе на поверхности 51(111)-7х7, учитывающая образование неравновесных изломов на краях 20 островков и особенности встраивания адатомов в островок, растущий по механизму "ряд-за-рядом".

Разработаны оригинальные модели многостадийного процесса образования 20 островков на реконструированной поверхности. Показано, что при определенных условиях имеет место степенная зависимость концентрации островков от величины потока осаждаемого вещества с нестандартным значением показателя степени 1/4.

Проведено обобщение стандартной модели субмонослойного роста, учитывающее характерный для магических 20 островков механизм роста "ряд-за-рядом" Показано, что в пределе большой частоты отрыва адатома от края магического островка концентрация островков слабо зависит от скорости роста и увеличивается с увеличением температуры При этом распределение островков по размерам представляет собой последовательность пиков при магических размерах, высота которых монотонно уменьшается с увеличением магического размера

Разработана модель нестационарного процесса легирования при молекулярно-лучевой эпитаксии, учитывающая кооперативные эффекты при встраивании в ступень атомов примеси и атомов основного вещества и эффект оттеснения примеси движущейся ступенью Показано, что блокирование атомов примеси в изломах атомами основного вещества и оттеснение адатомов примеси движущимися ступенями могут быть причинами наблюдаемой в эксперименте немонотонной зависимости размытия концентрационного профиля легирования от температуры

Предложена модель легирования при низких температурах эпитаксии, когда рост происходит по механизму образования и разрастания 20 островков, а изломы на краях островков формируются по неравновесному механизму образования одномерных зародышей. Модель позволяет воспроизвести характерные для низкотемпературного легирования зависимости размытия концентрационного профиля легирования от температуры и скорости роста.

Практическая значимость работы состоит в том, что полученные в ней результаты способствуют пониманию процессов роста и легирования в системах молекулярно - лучевой эпитак-сии, которое необходимо для развития эпитаксиальных технологий получения паноразмерных структур.

В ряде случаев разработанные модели могут быть напрямую использованы для интерпретации результатов экспериментальных наблюдений, получения информации о механизмах роста и легирования в конкретных системах, оценки энергий активации элементарных процессов роста

Развитый подход к описанию процессов на ступенях и полученные выражения для кинетических коэффициентов могут быть использованы при создании мультимасштабных моделей, сочетающих континуальное описание процессов на террасах с квантово-химическими расчетами потенциального рельефа для атома на ступени.

На защиту выносятся следующие основные результаты и положения: 1. Коэффициенты встраивания адатомов в ступень и коэффициенты проницаемости ступени представляют собой определенные комбинации констант скоростей элементарных процессов и концентрации изломов на ступени, связанные соотношениями, отражающими взаимозависимость процессов встраивания адатомов в ступень и перехода через нее на соседнюю террасу.

2 Увеличение доли изломов, формирующихся по неравновесному механизму образования одномерных островков на крае ступени, приводит к уменьшению проницаемости ступени при увеличении скорости роста и может иметь следствием немонотонную зависимость проницаемости ступени от температуры.

3. Перенос вещества на начальной стадии перехода от двумерного к трехмерному росту может происходить за счет перескоков адатомов через края 20 островков. Для этого необходимо, чтобы край 20 островка был проницаемым для адатомов. При постоянном наличии изломов на краях 20 островков требуется также асимметрия потенциального рельефа для адатома, способствующая переходу адатома на поверхность островка и препятствующая возвращению на край островка.

4. Кинетика многостадийного процесса образования 20 островков на реконструированной поверхности существенным образом зависит от механизма превращения неэпитаксиаль-ного кластера в эпитаксиальный 20 островок. Если превращение кластера в островок инициируется присоединением дополнительных атомов, то, при определенных условиях, реализуется квазистационарный режим образования островков, характеризуемый нестандартной слабой зависимостью концентрации островков от потока осаждаемого вещества

5 Особенности формирования изломов на краях 20 островков, растущих по механизму "ряд-за-рядом", могут оказывать существенное влияние на кинетику образования островков на субмонослойной стадии роста, если скорость образования кристаллического ряда ограничена частотой встречи адатомов на крае островка, необходимой для формирования изломов (одномерного островка). В этом случае поток адатомов в островки нелинейно зависит от концентрации адатомов, что приводит к нестандартным зависимостям концентрации островков от температуры роста и потока осаждаемого вещества

6 Накопление примеси в адслое по механизму перескоков адатомов примеси через движущиеся ступени приводит к немонотонным зависимостям ширины переходной концентрационной области легирования (ширины ПКО) от температуры и скорости роста, подобным зависимостям, наблюдаемым в экспериментах по легированию полупроводников рядом примесей Характерное для низкотемпературного режима легирования уменьшение ширины ПКО с уменьшением температуры и увеличением скорости роста может быть связано с более эффективным блокированием атомов примеси в изломах атомами основного вещества и с оттеснением адатомов примеси движущейся ступенью

Апробация работы

Результаты работы докладывались на следующих конференциях и симпозиумах 8 Всесоюзная конференция по росту кристаллов (Харьков, 1992), Конференция по электронным материалам (Новосибирск, 1992), Международная конференция "Кремний" (Москва, 1996, Новосибирск, 2002, Иркутск, 2004, Нижний Новгород, 2010), Международная конференция по росту и физике кристаллов памяти Шаскольской (Москва, 1998), IX Национальная конференция по росту кристаллов (Москва, 2000), Российская конференция по физике полупроводников (Новосибирск, 1999, Нижний Новгород, 2001), Международная конференция "Современные проблемы физики и высокие технологии" (Томск, 2003), European conference on surface science - ECOSS (Krakow, 2001, Pans, 2006, Parma, 2009), 2nd International SiGe Technology and Device Meeting (Frankfurt (Oder), 2004), International Symposium "Nano-structures physics and technology" (Санкт-Петербург, 2005, Новосибирск, 2007), Конференция по физической электронике (Ташкент, 2005 и 2009 гг ), Symposium on Surface Science — 3s05 (Les Arcs, 2005), International meeting "Instabilities at surfaces" (Слънчев Бряг, 2006), V International conference on silicon epitaxy and heteroctructures (Marseille, 2007), а также обсуждались на "Странски-Каишев" коллоквиуме в Институте физической химии (София) и на научных семинарах в Сибирском физико-техническом институте (Томск)

Публикации.

По теме диссертации опубликовано 26 научных статей Из них 23 статьи в реферируемых журналах (21 статья опубликована в изданиях, рекомендованных ВАК) и три статьи в трудах конференций Список публикаций приведен в Заключении

Личный вклад автора

Результаты, сформулированные в защищаемых положениях и выводах, получены при определяющем участии автора Постановка задач, поиск путей их решения, разработка аналитических моделей и интерпретация результатов проведены лично автором Численные расчеты, обсуждение, презентация и публикация результатов осуществлялись совместно с соавторами Кинетические Монте-Карло модели, использованные в главе 3, разработаны С H Филимоновым Экспериментальные результаты в работах [ 19]-[21 ] из списка основных публикаций по теме диссертации получены немецкими коллегами при участии автора в обсуждении постановки эксперимента.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения, в котором сформулированы основные результаты и выводы. Каждая из глав диссертации включает необходимый краткий обзор литературы по рассматриваемым в главе вопросам и раздел, в котором формулируются основные результаты, полученные в главе. Объем диссертации составляет 238 страниц, включая 38 рисунков, 3 таблицы и список цитированной литературы с общим числом 242 наименований.

Основные результаты и выводы

1. Развита теория элементарных процессов роста на ступенях, допускающих обмен ада-томами между соседними террасами без предварительного встраивания в изломы (так называемые проницаемые ступени). Получены выражения для кинетических коэффициентов встраивания адатомов и коэффициентов проницаемости вицинальной ступени через константы скоростей элементарных процессов и концентрацию изломов на ступени, учитывающие миграцию адатомов вдоль торца ступени и асимметрию потенциального рельефа для адатома вблизи ступени Полученные выражения в явном виде демонстрируют взаимозависимость процессов встраивания адатома в ступень и перехода через нее на соседнюю террасу, а также выполнение соотношений Онсагера между феноменологическими коэффициентами взаимности.

2. Исследовано влияние температуры и скорости роста на проницаемость вициналь-ных ступеней. Показано, что с понижением температуры непроницаемая ступень остается непроницаемой, несмотря на уменьшающуюся концентрацию равновесных изломов на ступени, что связано с более существенным влиянием увеличения длины свободного пробега адато-ма вдоль края ступени. Переход от проницаемой ступени к непроницаемой может иметь место с уменьшением Тис увеличением F вследствие увеличения доли изломов, формирующихся по неравновесному механизму образования одномерных островков на крае ступени. При этом температурная зависимость проницаемости ступени немонотонна и имеет максимум при температуре приблизительно соответствующей температуре, при которой зависимость концентрации изломов от температуры имеет минимум.

3. Получены выражения для кинетических коэффициентов встраивания и коэффициентов проницаемости ступени малой длины (прямолинейного сегмента ступени), перемещающейся по механизму образования и разрастания одномерного островка вдоль края ступени. Показано, что такая ступень (сегмент ступени) может быть проницаемой даже в случае быстрой миграции адатома вдоль края ступени, если скорость перемещения ступени лимитирована скоростью образования изломов (одномерных островков). При наличии соседних сегментов, содержащих изломы, необходимым условием проницаемости ступени является наличие дополнительного барьера для огибания угла ступени.

4. С целью исследования роли проницаемости ступеней в кинетике перехода от 20 к 30 росту проведено обобщение стандартной модели образования зародыша на поверхности 20 островка и модели роста двухуровневых пирамид. Показано, что необходимое для перехода от 20 к 30 росту быстрое образование зародыша и быстрое сближение ступеней сформировавшейся в результате двухуровневой пирамиды может происходить без растворения 20 островка, за счет перескоков адатомов с исходной поверхности. Для этого необходимо, чтобы край 20 островка был проницаемым для адатомов. Кроме того, при постоянном присутствии изломов на крае 20 островка требуется наличие барьера Швёбеля и потенциальной ямы на поверхности островка (на террасе пирамиды) относительно исходной поверхности.

5. Проведено численное моделирование роста двухуровневой пирамиды с учетом характерного для эпитаксии по механизму Странского-Крастанова уменьшения энергии связи атома с краем 20 островка с увеличением размера островка. Показано, что с понижением температуры эпитаксии возможна смена механизма межслоевого переноса вещества — от переноса за счет отрыва атомов из изломов нижнего 20 островка пирамиды к переносу за счет перескоков адатомов с исходной поверхности через край 20 островка. Такая смена механизмов переноса вещества может иметь следствием образование сплошного кристаллического слоя в области средних температур с переходом к 30 росту при повышении и понижении температуры, т.е., немонотонную температурную зависимость толщины смачивающего слоя.

6 Предложена простая модель переноса вещества при формировании многослойных островков и йе на поверхности 51(111)-7х7, учитывающая кинетику образования неравновесных изломов и особенности встраивания адатомов в 20 островок, растущий по механизму "ряд-за-рядом". Увеличение проницаемости края такого островка с ростом температуры и уменьшением потока осаждаемого вещества способствует переносу адатомов с поверхности подложки на поверхность 20 островка, что согласуется с наблюдаемым в эксперименте переходом от роста сплошного слоя к формированию многослойных островков с увеличением Т и уменьшением Р

7. Разработаны аналитические и компьютерные модели многостадийного процесса образования 20 островков на субмонослойной стадии эпитаксиального роста на реконструированной поверхности. Показано, что при определенных условиях реализуется нестандартный стационарный режим образования островков, в котором адатомы встраиваются, в основном, в эпитаксиальные 20 островки, но образование островков тормозится трансформацией неэпи-таксиальных кластеров Данный режим характеризуется необычно слабой зависимостью концентрации эпитаксиальных островков от потока осаждаемого вещества N ~ Р1/4, близкой к зависимости N ~ Р0 24 концентрации 20 островков кремния на поверхности 51(111)-7x7 от потока адатомов 51, полученной в экспериментах при относительно низкой температуре роста.

8 Предложено обобщение стандартной модели субмонослойного роста применительно к образованию и росту двумерных островков имеющих магические размеры и растущих по механизму "ряд-за-рядом". Показано, что в пределе большой частоты отрыва адатома от края магического 20 островка, когда скорость образования кристаллического ряда лимитирована частотой встречи адатомов на крае островка, концентрация островков слабо зависит от скорости роста и увеличивается с увеличением температуры. При этом распределение островков по размерам представляет собой последовательность пиков при магических размерах, высота которых монотонно уменьшается с увеличением магического размера.

9 Разработаны модели легирования при молекулярно-лучевой эпитаксии, предполагающие, что встраивание атомов примеси в кристалл в основном происходит в изломах на ступенях, а поверхностная сегрегация примеси имеет место вследствие "перескоков" адатомов примеси через движущуюся ступень В случае легирования при росте по механизму перемещения вицинальных ступеней получено аналитическое выражение для ширины ПКО, учитывающее процессы адсорбции, десорбции и встраивания примеси в ступени, а также оттеснение адатомов примеси движущимися ступенями Полученное выражение воспроизводит характерную немонотонную зависимость ширины ПКО от температуры Показано, что уменьшение ширины ПКО с уменьшением температуры при низких Т может быть связано с более эффективным блокированием атомов примеси в изломах атомами основного вещества и с оттеснением адатомов примеси движущейся ступенью

10 Предложена модель захвата и поверхностной сегрегации примеси при характерном для низкотемпературного легирования росте по механизму образования 20 островков Показано, что переход от роста за счет движения вицинальных ступеней к росту по механизму образования 20 островков должен приводить к ослаблению зависимостей ширины ПКО от температуры подложки и скорости роста Это связано с уменьшением пересыщения из-за увеличения плотности ступеней (краев островков) и, как следствие, ослаблением эффекта блокирования атомов примеси в изломах атомами основного вещества Аналогичное влияние оказывает появление дополнительных (к равновесным) изломов на ступенях, образующихся по механизму формирования одномерных островков

Основные публикации по теме диссертации

1 Рузайкин М П , Эрвье Ю Ю О нестационарном легировании при низкотемпературной кристаллизации из молекулярного пучка//Кристаллография — 1992 — Т37,ВыпЭ — С 807-812

2 Рузайкин М П , Эрвье Ю Ю О связи между характеристиками стационарного и нестационарного процессов захвата примеси при кристаллизации из молекулярного пучка // Изв вузов Физика — 1995 — Т38, N8 — С 102-107

3 Рузайкин М П , Эрвье Ю Ю О роли эффекта оттеснения примеси ступенью на начальной стадии ее захвата при кристаллизации из молекулярного пучка // Кристаллография — 1996

Т41, Вып 4 — С 597-601

4 Рузайкин М П , Филимонов С Н , Эрвье Ю Ю Имитационное моделирование эволюции структуры поверхности при росте кристаллов из молекулярного пучка // Изв вузов Физика

1997 — Т40, N8 — С 103-109

5 Котляревский В М , Рузайкин М П , Эрвье Ю Ю Моделирование миграции адатомов в плотных многокомпонентных адсорбционных слоях//Изв вузов Физика — 1998 —Т41, N6 — С 89-94

6 Hervieu Yu Yu , Ruzaikin M P Surface processes of impurity incorporation during MBE growth //Surf Sci — 1998 — V408 — P57-70

7 Filimonov S N , Hervieu Yu Yu On the kinetics of ¿-doping during MBE // Phys Low-Dim Struct — 1998 — N7/8 — P91-100

8 Filimonov S N , Hervieu Yu Yu The dopant incorporation and surface segregation during 2D islands growth in MBE a computer simulation study // Phys Low-Dim Stiuct — 1998 — N9/10 — P141-152

9 Филимонов С H , Эрвье Ю Ю Модели поверхностной сегрегации и захвата примеси при различных механизмах кристаллизации из молекулярного пучка // Изв вузов Материалы электронной техники — 2000 — Вып 2 — С 50-54

10 Filimonov S N, Hervieu Yu Yu Growth kinetics in surfactant mediated MBE effects of blocking of kinks//Phys Low-Dim Struct —2000 — N1/2 — P81-92

11 Филимонов С H , Эрвье Ю Ю О статистике образования зародышей когерентных 3D-островков при гетероэпитаксии из молекулярного пучка // Изв вузов Физика — 2001 — Т44, N4 — С 34-38

12 Filimonov S N , Hervieu Yu Yu Statistics of second layer nucleation in heteroepitaxial growth //Surf Sci —2002 — V507-510 C — P270-275

13 Filimonov S N , Hervieu Yu Yu Origin of step permeability in growth of coherently strained 2D islands//Phys Low-Dim Struct —2002 — N7/8 —P 15-25

14 Hervieu Yu Yu , Ruzaikin M P Growth and doping of semiconductor compounds kinetics of incorporation processes at kink sites // Growth of Crystals / Eds E I Givargizov, A M Melnikova Kluver Academic (Consultant Bureau), NY, Boston, London, Moscow, 2002. — V.21. — P. 1-9.

15. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Terrace-edge-kink model of atomic processes at the permeable steps// Surf. Sci. - 2004. — V.553, Nl/3. — P. 133-144.

16. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Permeability of steps - interplay of the step edge diffusion, detachment and kink creation processes // Proc. Symposium on Surface Science, Les Arcs 1800, France.— 2005.— 039(1-2).

17. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Kinetics of adatom incorporation and step crossing at the edges of nanoislands// Nanostructures: physics and technology, Proc. 13 Intern. Symposium, St Petersburg. — 2005. — P.320-321.

18. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Step permeability effect and interlayer mass-transport in the Ge/Si( 111) MBE // Mat. Sci. Semicon. Proc. — 2005. — V.8, Nl/3. — P.31 -34.

19. Filimonov S.N., Cherepanov V., Hervieu Yu.Yu., Voigtlander B. Non-standard scaling of the 2D island density on Si( 111 )-7x7 // Nanostructures: physics and technology, Proc. 15 Intern. Symposium, Novosibirsk. — 2007. — P.170-171.

20. Filimonov S., Cherepanov V., Hervieu Yu., Voigtlander B. Multistage nucleation of two-dimensional islands on Si/Si(111 )-7x7 during MBE growth: STM experiments and extended rate-equation model // Phys. Rev. B. — 2007. — V.76. - P.035428 (7 p.).

21. Filimonov S.N , Cherepanov V., Hervieu Yu.Yu., Voigtlander B. Si nucleation on Si( 111 )-7x7: from cluster pairs to 2D islands // Surf. Sci. — 2007. — V.601. — P.3876-3880.

22. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Adatom incorporation and step crossing at the edges of 2D nanoislands // Int. J. Nanosci. — 2007. — V.6, N3/4. — P.237-240.

23. Filimonov S., Hervieu Yu. Kink formation kinetics and submonolayer density of magic two-dimensional islands in molecular beam epitaxy// Phys. Rev. E. — 2009. — V.80. — P.051603 (9 p.).

24. Филимонов C.H., Эрвье Ю.Ю. Зарождение и рост "магических"наноостровков при кристаллизации из молекулярного пучка // Узбекский физический журнал. — 2010. — Т. 12, N1-2.— С.18-25.

25. Филимонов С.Н., Эрвье Ю.Ю. Влияние проницаемости края 2D островка на переход от 2D к 3D росту // Изв. вузов. Материалы электронной техники. — 2010. — Вып.З. — С.52-59.

26. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Kinetics of two-dimensional island nucleation on reconstructed surfaces // Phys. Rev. B. — 2012. — V.85. — P.045423 (7 p.).

Благодарности

Работа поддерживалась Российским фондом фундаментальных исследований (инициативные проекты №№ 96-02-17711, 98-02-16509, 00-02-17933, 03-02-17644, 08-02-00507) и IN TAS (проект 03-51-5015)

Выражаю глубокую признательность своим основным соавторам — к.ф.-м.н. M П. Ру-зайкину, который ввел меня в мир теории роста кристаллов, и к.ф.-м.н. С.Н. Филимонову, оказавшему неоценимую помощь при выполнении данной работы. Работа проводилась при общем руководстве профессора И.В. Ивонина, которому автор чрезвычайно благодарен за терпение и ценные консультации.

Автор благодарен всем сотрудникам кафедры физики полупроводников Томского госуниверситета за создание творческой, дружеской атмосферы, немало способствовавшей выполнению данной работы.

Заключение

В соответствии с поставленными целями, в диссертации проведено систематическое теоретическое исследование кинетики элементарных процессов роста и захвата примеси на вици-нальных ступенях и краях двумерных островков. Предложен подход, позволяющий сформулировать краевые условия для уравнения поверхностной диффузии, учитывающие особенности формирования изломов на ступенях при сильных отклонениях от равновесия и эффект проницаемости ступеней. Данный подход применен для теоретического исследования процессов эпитаксиального роста и легирования в типичных условиях молекулярно-лучевой эпитаксии. Изучено влияние проницаемости ступени (края 20 островка) на образование многослойных островков и на переход от двумерного к трехмерному росту. Предложены модели образования и роста 20 островков, учитывающие влияние реконструкции поверхности. Исследованы механизмы легирования и поверхностной сегрегации примеси при кристаллизации из молекулярного пучка.

1. Pimpinelli А , Villain J Physics of crystal growth — Cambridge University Press, Cambridge UK, 1998 — 377 p

2. Michely T, Krug J Islands, Mounds and Atoms Patterns and Processes in Crystal Growth Far from Equilibrium —Springer, Heidelberg, 2004 —313 p

3. Evans J W, Thiel PA , Bartelt M С Morphological evolution during epitaxial thin film growth Formation of 2D islands and 3D mounds // Surf Sci Rep — 2006 — V61 — P1 — 128

4. Misbah С , Pierre-Louis О , Saito Y Crystal surfaces in and out of equilibrium A modern view//Rev Mod Phys —2010 — V82 — P981-1040

5. Krug J Introduction to step dynamics and step instabilities // International series of numerical mathematics Multiscale modeling of epitaxial growth / Ed by A Voigt — Birkhauser, 2005 — V 149 — P 69-95

6. Странский И H , Каишев Р К теории роста кристаллов // УФН — 1939 — Т 21, Вып 4 — С 407-465

7. Tanaka S , Bartelt N С , Umbach С С , Tromp R М , Blakely J М Step Permeability and the Relaxation of Bipenodic Gratings on Si(001) // Phys Rev Lett — 1997 — V78 — P 3342-3345

8. Stoyanov S , Tonchev V Properties and dynamic interaction of step density waves at acrystal surface during electromigration affected sublimation // Phys Rev В — 1998 — V58 — P1590-1600

9. Латышев А В , Асеев AJI Моноатомные ступени на поверхности кремния — Изд-во СО РАН, Новосибирск, 2006 — 242 с

10. Voigtlander В Fundamental processes in Si/Si and Ge/Si epitaxy studied by scanning tunneling microscopy during growth//Surf Sci Rep —2001 —V43 —P127—254

11. Оура К, Лифшиц В Г, Саранин А А , Зотов А В , Катаяма М Введение в физику поверхности — М Наука, 2006

12. Stoyanov S , Kashchiev D Thin film nucleation and growth theories a confrontation with experiment // Current Topics in Material Sciences / Ed by E Kaldis — North-Holland, Amsterdam, 1981 — V7 — P69-141

13. Venables J A , Spiller G D T, Hanbucken M Nucleation and growth of thin films // Rep Prog Phys —1984 — V47 — P399-459

14. Pala R G S , Liu F Critical epinucleation on reconstructured surfaces and first-principle calculation of homonucleation on Si(100) // Phys Rev Lett — 2005 — V95 — P136106-1 —136106-4

15. Andneu S, d'Avitaya FA, Pfister J С Surface segregation mechanism during two-dimensional epitaxial growth the case of dopants in Si and GaAs molecular-beam epitaxy //J Appl Phys —1989 — V65, N7 — P2681-2687

16. Nutzel J F, Abstreiter G Segregation and diffusion on semiconductor surfaces // Phys Rev В — 1996 — V53, N20 — P 13551-13558

17. Воронков В В , Чернов А А Захват примеси при движении элементарной ступени // Кристаллография — 1967 — Т 12, N2 — С 222-229

18. Чернов А А Рост цепей сополимеров и смешанных кристаллов — статистика проб и ошибок //УФН —1970 —Т 100, N2 — С 277-328

19. Ehrlich G., Hudda F.G. Atomic view of surface self-diffusion: tungsten on tungsten // J. Chem. Phys. — 1966. — V.44. — P. 1039-1049.

20. Schwoebel R.L., Chipsey E.J. Step motion on crystal surface// J. Appl. Phys. — 1966. — V.37. — P.3682—3686.

21. Voigtlander В., Weber T. Growth processes in Si/Si(lll) epitaxy observed by scanning tunneling microscopy during epitaxy // Phys. Rev. Lett. — 1996. — V.77, N18. — P.3861-3864.

22. Teys S.A., Romanyuk K.N., Talochkin А.В., Olshanetsky B.Z. STM studies of self-organization of Ge nanoisiands and nanostrips before formation wetting layer on Si(lll) surfaces // AIP Conf. Proc. — 2003. — V.696,N 1. — P.775-782.

23. Teys S.A., Talochkin А.В., Olshanetsky B.Z. Formation of Ge nanoisiands before the completion of a wetting layer in the Ge/Si(l 11) system // J. Cryst. Growth. — 2009. — V.311. — P.3898-3903.

24. Zhu W., de Mongeot F.B., Valbusa U., Wang E.G., Zhang Z. Adatom ascending at step edges and faceting on fee metal (110) surfaces // Phys. Rev. Lett. — 2004. — V.9 — P. 106102-1 —106102-4.

25. Hupalo M., Yeh V., Berbil-Bautista L., Kremmer S., Abram E., Tringides M. C. Uniform-height island growth of Pb on Si( 111 )-Pb(\/3x\/3) at low temperatures // Phys. Rev. B. — 2001. — V.64. — P. 155307-1 -155307-11.

26. Stoyanov S. Current-induced step bunching at vicinal surfaces during crystal sublimation // Surf. Sci. — 1997. — V.370. — P.345-354.

27. Metois J.J., Stoyanov S. Impact of growth on the stability-instability transition at Si( 111) during step bunching induced by electromigration // Surf. Sci. — 1999. — V.440. — P.407—419.

28. Sato M., Uwaha M., Saito Y. Instabilities of steps induced by the drift of adatoms and effect of the step permeability // Phys. Rev. B. — 2000. — V.62. — P.8452—8472.

29. Sato M. Effect of step permeability on step instabilities due to alternation of kinetic coefficients on a growing vicinal face// Eur. Phys. J. B. — 2007. — V.59. — P.311—318.

30. Чернов А.А. Слоисто-спиральный рост кристаллов // УФН. — 1961. — Т.73, N2. — С.277-331.

31. Chernov A.A. Surface morphology and growth kinetics // Crystal Growth and Characterization / eds. R.Ueda and J.B.Mullin. — North-Holland, Amsterdam, 1975. — P.33-52.

32. Современная кристаллография. Т.З Образование кристаллов / Под ред. Б.К- Вайнштей-на. — М.: Наука, 1980. — 407 с.

33. Ozdemir М., Zangwill A. Morphological equilibration of a facetted crystal // Phys. Rev. B.1992. — V.45. — P.3718-3729.

34. Pierre-Louis O. Step bunching with general step kinetics: stability analysis and macroscopic models // Surf. Sci. — 2003. — V.529. — P.I 14—134.

35. Pierre-Louis O. Dynamics of crystal steps // C. R. Physique. — 2005. — V.6. — P. 11—21.

36. Jeong H.-C., Williams E.D. Steps on surfaces: experiment and theory// Surf. Sci. Rep. — 1999, — V.34. — P. 171-294.

37. Israeli N., Kandel D. Profile of a decaying crystalline cone// Phys. Rev. B.— 1999. — V.60.1. P. 5946-5962.

38. Pierre-Louis О. Phase field models for step flow // Phys. Rev. E. — V.68. — P.021604-1-021604-19.

39. Ranguelov В., Altman M.S., Markov I. Critical terrace width for step flow growth: Effect of attachment-detachment asymmetry and step permeability // Phys. Rev. B. — 2007. — V.75. — P.245419-1-245419-5.

40. Quah J., Young J., Margetis D. Macroscopic view of crystal-step transparency// Phys. Rev. E. — 2008. — V.78. — P.042602-1-042602-4.

41. Ranguelov В., Stoyanov S. Instability of vicinal crystal surfaces with transparent steps: Transient kinetics and non-local electromigration // Surf. Sci. — 2009. — V.603. — P.2907—2911.

42. Pierre-Louis O. Continuum model for low temperature relaxation of crystal steps // Phys. Rev. Lett. — 2001. — V.87. — P. 106104-1-106104-4.

43. E W., Yip N.K. Continuum theory of epitaxial crystal growth. I // J. Stat. Phys. — 2001. — V. 104, —P.221-253.

44. Stoyanov S., Markov I. On the 2D-3D Transition in Epitaxial Thin Film Growth // Surf. Sci. — 1982. — V. 116. — P.313-337.

45. Markov I., Stoyanov S. Mechanisms of Epitaxial Growth // Contemp. Phys. — 1987. — V.28. — P.267—320.

46. Markov, I. Crystal Growth for Beginners, 2nd ed. — World Scientific, Singapore, 2003. — 546 p.

47. Алейнер И.Л., Сурис РА. Морфологическая стабильность вицинальной поверхности при молекулярной эпитаксии // ФТТ. — 1992. — Т.34, N5. — С.1522-1540.

48. Pierre-Louis О., D'Orsogna M.R., Einstein T.L. Edge diffusion during growth: the kink Ehrlich-Schwoebel effect and resulting instabilities // Phys. Rev. Lett. — 1999. — V.82. — P. 3661—3664.

49. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Terrace-edge-kink model of atomic processes at the permeable steps// Surf. Sci. — 2004. — V.553.N1. — P. 133-144.

50. Пригожин И., Кондепуди Д. Современная термодинамика. От тепловых двигателей до диссипативных структур. — М.: Мир, 2002. — 461 с.

51. Caflisch R.E., Е W., Gyure M.F., Merriman В., Ratsch С. Kinetic model for a step edge in epitaxial growth // Phys. Rev. B. — 1999. — V.59. — P.6879-6887.

52. Balykov L., Voigt A. A kinetic model for step flow growth in molecular beam epitaxy // Surf. Sci. — 2006. — V.600. — P.3436—3445.

53. Balykov L., Voigt A. A 2+1-dimensional dimensional terrace-step-kink model for epitaxial growth far from equilibrium // Multiscale model, simul. — 2006. — V.5,N.l. — P.45—61.

54. Genkin V.M., Fraerman A. A. The rate of advance of a monoatomic step on the surface of a growing Kossel crystal // Phys. Stat. Sol. (a). — 1985. — V.87. — P.85-91.

55. Янке E., Эмде Ф., Леш Ф. Специальные функции. — М.: Наука, 1977. — 342 с.

56. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Statistics of second layer nucleation in heteroepitaxial growth// Surf. Sci. — 2002. — V.507-510. — P.270-275.

57. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Origin of step permeability in growth of coherently strained 2D islands//Phys. Low-Dim. Structures. — 2002. — N. 7/8. P.15-25.

58. Ranguelov B.S., Markov I.V. Adatom diffusion on vicinal surfaces with permeable steps // Cent. Eur. J. Phys. — 2009. — V.7.N.2. — P.350-355.

59. Воронков В.В. Движение элементарной ступени посредством образования одномерных зародышей// Кристаллография. — 1970. — Т. 15, Вып.1. — С. 13—19.

60. Frank F.C. Nucleation-controlled growth on a one-dimensional growth of finite length // J. Cryst. Growth. — 1974. — V.22. — P.233-236.

61. Roland C., Gilmer G.H. Epitaxy on surfaces vicinal to Si(OOl). II. Growth properties of Si(001) steps // Phys. Rev. B. — 1992. — V.46. — P. 13437—13451.

62. Bartelt M.C., Evans J.W. Scaling analysis of diffusion-mediated island growth in surface adsorption processes // Phys. Rev. B. — 1992. — V.46. — P. 12675— 12687.

63. Pimpinelli A., Villain J., Wolf D.E. Surface diffusion and island density// Phys. Rev. Lett. — 1992. — V.69. — P.985-985.

64. Kallabis H., Krapivsky PL., Wolf D.E. Island distance in one-dimensional epitaxial growth // Eur. Phys. J. B. — 1998. — V.5. — P.801-804.

65. Chernov A.A. Notes on interface growth kinetics 50 years after Burton, Cabrera and Frank //J. Cryst. Growth. — 2004. — V.264. — P.499-518.

66. Chernov A.A., Rashkovich L.N., Vekilov P.G. Steps in solution growth: dynamics of kinks, bunching and turbulence//J. Cryst. Growth. — 2005. — V.275. — P. 1-18.

67. Jacobsen J., Jacobsen K.W., Norskov J.K. Island shapes in homoepitaxial growth of Pt( 111) // Surf. Sci. — 1996. — V.359. — P.37-44.

68. Ovesson S., Bogicevic A., Lundqvist B.I. Origin of compact triangular islands in metal-on-metal growth // Phys. Rev. Lett. — 1999. — V.83. — P.2608-2611

69. Zhong J., Zhang T., Zhang Z., Lagally M.G. Island-corner barrier effect in two-dimensional pattern formation at surfaces// Phys. Rev. B. — 2001. — V.63. — P.I 13403-1-113403-4.

70. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. Adatom incorporation and step crossing at the edges of 2D nanoislands // Int. J. of Nanoscience. — 2007. — V.6.N3/4. — P.237-240.

71. Heinrichs S., Rottler J., Maass P. Nucleation on top of islands in epitaxial growth // Phys. Rev. B. — 2000. — V.62.N12. — P.8338-8359.

72. Krug J., Polity P., Michely T. Island nucleation in the presence of step-edge barriers: Theory and applications// Phys. Rev. B. — 2000. — V.61.N20. — P. 14037-14046.

73. Krug J. Scaling regimes for second layer nucleation // Eur. Phys. J. B. — 2000. — V. 18. — P.713-719.

74. Krug J. Reaction kinetics in confined geometries: Lonely adatoms in space// Phys. Rev. E. — 2003. — V.67. — P.065102( R)-1 —065102( R )-5.

75. Tersoff J., Denier van der Gon A.W., Tromp R.M. Critical island size for layer-by-layer growth // Phys. Rev. Lett. — 1994. — V.72. — P.266-269.

76. Eaglesham D.J., Cerullo M. Dislocation-free Stranski-Krastanow growth of Ge on Si( 100) // Phys. Rev. Lett. — 1990. — V.64. — P. 1943—1946.

77. Mo Y.W., Savage D.E., Schwartzentruber B.S., Lagally M.G. Kinetic pathway in Stranski-Krastanov Growth of Ge on Si(001)//Phys. Rev. Lett. — 1990. — V.65. — P. 1020-1023.

78. Guha S., Madhukar A., Rajkumar K.C. Onset of incoherency and defect introduction in the initial stages of molecular beam epitaxical growth of highly strained InxGal-xAs on GaAs(100)// Appl. Phys. Lett. — 1990. — V.57. — P.2110-2113.

79. Snyder C.W., Orr B.G., Kessler D., Sander L.M. Effect of strain on surface morphology in highly strained InGaAs films //Phys. Rev. Lett. — 1991. — V.66. — P.3032—3035.

80. Politi P., Grenet G., Marty A., Ponchet A., Villain J. Instabilities in crystal growth by atomic or molecular beams // Phys. Reps. — 2000. — V.324. — P.271-404.

81. Shchukin V.A., Ledentsov N.N., Bimberg D. Epitaxy of nanostructures. — Springer, Berlin, 2003. — 389 p.

82. Stangl J , Holy V, Bauer G Structural properties of self-organized semiconductor nanostructures//Rev Mod Phys —2004 — V76 —P 725-783

83. Шкляев A A , Ичикава M Предельно плотные массивы наноструктур германия и кремния //УФH —2008 — Т178, N2 — С 139-169

84. Placidi Е , Arciprete F, Fanfoni M , Patella F, Orsini E , Balzarotti A InAs/GaAs(001 ) epitaxy kinetic effects in the two-dimensional to three-dimensional transition // J Phys Condens Matter —2007 — V19 — P225006 (21pp)

85. Cimalla V, Zekentes К Temperature dependence of the transition from two-dimensional to three-dimensional growth of Ge on (001 )Si studied by reflection high-energy electron diffraction//Appl Phys Lett —2000 — V77 — P 1452-1455

86. Никифоров А И , Черепанов В A , Пчеляков О П Исследование процесса роста пленки Ge на поверхности Si( 100) методом регистрирующей дифрактометрии // ФТП — 2001 — Т 35,Вып 9 — С 1032-1035

87. Nikiforov А I , Ulyanov VV, Timofeev VA , Pchelyakov О P Wetting layer formation in superlattices with Ge quantum dots on Si( 100)//Microelectronics J —2009 —V40 — P 782-784

88. Osipov A V, Schmitt F, Kukushkin S A , Hess P Stress-driven nucleation of coherent islands theory and experiment//Appl Surf Sci —2002 — VI88 — P 156-162

89. Кукушкин С A , Осипов А В , Schmitt F, Hess P Зарождение когерентных полупроводниковых островков при росте по механизму Странского-Крастанова, индуцированное упругими напряжениями// ФТП —2002 —Т36,Вып 10 —С 1177—1185

90. Dubrovskn VG , Cirlin G E , Ustinov V M Kinetics of the initial stage of coherent island formation in heteroepitaxial systems // Phys Rev В — 2003 — V68 — P075409-1—075409-9

91. Дубровский В Г Расчет функции распределения квантовых точек по размерам на кинетической стадии роста//ФТП — 2006 — Т40,Вып 10 — С 1153-1160

92. Дубровский В.Г. Теория формирования эпитаксиальных наноструктур. — М: Физмат-лит, 2009.

93. Kaganer V.M., Ploog К.Н. Strained islands as step bunches: shape and growth kinetics // Solid State Comm. — 2001. — V.l 17. — P.337-341.

94. Kaganer V.M., Ploog K.H. Energies of strained vicinal surfaces and strained islands // Phys. Rev. B. — 2001. — V.64. — P.205301-1-205301-14.

95. Priester C., Lannoo M. Origin of self-assembled quantum dots in highly mismatched heteroepitaxy // Phys. Rev. Lett. — 1995. — V.5. — P.93-96.

96. Miiiler P., Kern R. The physical origin of the two-dimensional to three-dimensional coherent epitaxial Stranski-Krastanov transition // Appl.Surf.Sci. — 1996. — V. 102. — P.6—11.

97. Dobbs H.T., Vvedensky D.D., Zangwill A., Johansson J., Carlsson N., Seifertet W. Mean-Field Theory of Quantum Dot Formation // Phys. Rev. Lett. — 1997. — V.79. — P. 897-900.

98. Dobbs H.T., Vvedensky D.D., Zangwill A. Theory of quantum dot formation in Stranski-Krastanov systems // Appl. Surf. Sci. — 1998. — V.l23/124. — P.646—652.

99. Korutcheva E., Turiel A.M., Markov I. Coherent Stranski-Krastanov growth in 1 + 1 dimensions with anharmonic interactions: An equilibrium study// Phys. Rev. B. — 2000. — V. 61.- P.16890-16901.

100. Prieto J.E., Markov I. Quantum-dot nucleation in strained-layer epitaxy: Minimum-energy pathway in the stress-driven two-dimensional to three-dimensional transformation // Phys. Rev. B. — 2005. — V.72. — P.205412-1-205412-8.

101. Sutter P., Lagally M. G. Nucleationless three-dimensional island formation in low-misfit heteroepitaxy// Phys. Rev. Lett. — 2000. — V.84. — P.4637-4640.

102. Tromp R.M., Ross F.M., Reuter M.C. Instability-driven SiGe island growth // Phys. Rev. Lett. — 2000. — V.84. — P.4640—4644.

103. Vailionis A., Cho В., Glass G., Desjardins P., Cahill D.G., Greene J.E. Pathway for the strain-driven two-dimensional to three-dimensional transition during growth of Ge on Si(001) // Phys. Rev. Lett. — 2000. — V.85. — P.3672-3675.

104. Asaro R.J., Tiller W.A. Interface morphology development during stress corrosion cracking // Metall. Trans. — 1972. — V.3. — P. 1789-1796.

105. Гринфельд M.A. Неустойчивость границы раздела между негидростатически напряженным упругим телом и расплавом // ДАН СССР. — 1986. — Т.290. — С. 1358—1363.

106. Kaganer V.M., Ploog К-Н. Energies of strained surfaces and barrierless formation of strained islands // Phys. Rev. Lett. — 2003. — V.91. — P.099601 -1 -099601 -1.

107. Tersoff J., Spencer B.J., Rastelli A., von Kanel H. Reply: Comparison of continuum and step models for SiGe Islands // Phys. Rev. Lett. — 2003. — V.91. — P.099602-1-099602-1.

108. Arapkina L.V., Yuryev V.A. Nucleation of Ge quantum dots on the Si(001) surface // Phys. Rev. B. — 2010. — V.82. — P.045315-1-045315-5.

109. KrugJ. On the shape of wedding cakes//J. Stat. Phys. — 1997. — V.87. — P.505-518.

110. Szkutnik P.D., Sgarlata A., Nufris S., Motta N., Balzarotti A. Real-time scanningtunneling microscopy observation of the evolution of Ge quantum dots on nanopatterned Si(001) surfaces// Phys. Rev. B. — 2004. — V.69. — P.201309-1-201309-4.

111. Khor K.E., Das Sarma S. Quantum dot self-assembly in growth of strained-layer thin films: A kinetic Monte Carlo study // Phys. Rev. B. — 2000. — V.62. — P. 16657-1664.

112. Зверев А.В., Неизвестный И.Г., Шварц Н.Л., Яновицкая З.Ш. Моделирование процессов эпитаксии, сублимации и отжига в трехмерном приповерхностном слое кремния // ФТП. — 2001. — Т.35,Вып.9. — С. 1067-1074.

113. Brunev D.V., Neizvestny I.G., Shwartz N.L., Yanovitskaja Z.Sh. Schwoebel barriers and quantum dot lateral size equalization during epitaxial growth // Nanotechnology. — 2001. — V.12. — P.413—416.

114. Brunev D.V., Neizvestny I.G., Shwartz N.L., Yanovitskaya Z.Sh. Interlayer atomic diffusion as the reason for self-assembled quantum dot formation // Сотр. Phys. Comm. — 2002.1. V.147. —P.255—258.

115. Zhu R., Pan E., Chung P.W. Fast multiscale kinetic Monte Carlo simulations of three-dimensional self-assembled quantum dot islands // Phys. Rev. B. — 2007. — V.75. — P.205339-1-205339-7.

116. Xiang R., Lung M.T., Lam C-H. Layer-by-layer nucleation mechanism for quantum dot formation in strained heteroepitaxy // Phys. Rev. E. — 2010. — V.82. — P.021601 -1 —021601 -8.

117. Johansson J., Seifert W. Kinetics of self-assembled island formation: Part I island density// J. Cryst. Growth. — 2002. — V.234. — P. 132—138.

118. Tu Y., Tersoff J. Origin of apparent critical thickness for island formation in heteroepitaxy// Phys. Rev. Lett. — 2004. — V.93. — P.216101-1-216101-4.

119. Much F., Biehl M. Simulation of wetting-layer and island formation in heteroepitaxial growth // Europhys. Lett. — 2003. — V.63,N.l. — P. 14-20.

120. Negulyaev N.N., Stepanyuk V.S., Bruno P., Diekhoner L., Wahl P., Kern K. Bilayer growth of nanoscale Co islands on Cu(lll) // Phys. Rev. B. — 2008. — V.77. — 125437-1-125437-7.

121. Han Y., Unal В., Qin F., Jing D., Jenks C.J., Liu D.-J., Thiel P.A., Evans J.W. Kinetics of facile bilayer island formation at low temperature: Ag/NiAl(l 10)// Phys. Rev. Lett. — 2008.

122. V.100. — P.116105-1-116105-4.

123. Филимонов C.H., Эрвье Ю.Ю. Влияние проницаемости края 2D островка на переход от 2D к 3D росту // Изв. вузов. Материалы электронной техники. — 2010. — Вып.З. — С.52-59.

124. Filimonov S N , Hervieu Yu Yu How the edge permeability of a 2D island influences the transition from 2D to 3D growth // Russian Microelectronics — 2011 — V40,N8 — P 602-609

125. Barabasi A L Self assembled island formation in heteroepitaxial growth // Appl Phys Lett — 1997 — V70 —P 2565-2567

126. Kern R , Muller P Elastic relaxation of coherent epitaxial deposits // Surf Sci — 1997 — V392 — P103—133

127. Larsson M I , Sabiryanov R F, Chod К, Clemens В M Surface strain effects on adatom kinetics and self-assembly//Surf Sci —2003 — V536 — PL389—L395

128. Larsson M I , Cho К , Clemens В M Surface diffusion mechanisms for strain-induced self-assembly//Phys Rev В —2004 — V69 — P155426-1-155426-7

129. Brune H , Bales G S , Jacobsen J , Boragno С , Kern К Measuring surface diffusion from nucleation island densities//Phys Rev В —1999 — V60, N8 —P5991-6005

130. Филимонов С H , Эрвье Ю Ю О статистике образования зародышей когерентных ЗО-островков при гетероэпитаксии из молекулярного пучка // Изв вузов Физика — 2001 — T44,N4 — С 34-38

131. Filimonov S N , Hervieu Yu Yu Step permeability effect and interlayer mass—transport in the Ge/Si(lll)MBE//Mater Sci Semicon Proc —2005 — V8,N 1/3 — P31-34

132. Zinsmeister G A contribution to Frenkel's theory of condensation//Vacuum — 1966 — V16, N10 — P529-535

133. Walton D Nucleation of vapor deposits // J Chem Phys — 1962 — V37 — P2182—2188

134. Bales G S , Chrzan D С Dynamics of irreversible island growth during submonolayer epitaxy //Phys Rev В —1994 — V50, N9 — P 6057-6067

135. Неизвестный И Г, Шварц H Л , Яновицкая 3 Ш Двумерное зарождение в процессе эпи-таксии при большом размере критического зародыша// Микроэлектроника —2002 — T31,N2 — С 84-92

136. Stroscio J А , Pierce D Т Scaling of diffusion-mediated island growth in iron-on-iron homoepitaxy // Phys Rev В — 1994 — V49, N 12 — P8522-8525

137. Chambliss D D , Johnson К E Nucleation with a critical cluster size of zero Submonolayer Fe inclusions in Cu( 100)//Phys Rev В — 1994 — V50 — P5012-5015

138. Bott M, Hohage M, Morgenstern M, Michely T, Comsa G New approach for determination of diffusion parameters of adatoms // Phys Rev Lett — 1996 — V76,N 81. P 1304-1307

139. Muller В , Nedelmann L , Fischer В , Brune H , Kern К Initial stages of Cu epitaxy on Ni(100) Postnucleation and a well-defined transition in critical island size//Phys Rev В1996 — V54, N 24 — P 17858-17865

140. Kandel D Initial stages of thin film growth in the presence of island-edge barriers // Phys Rev В —1997 — V78.N3 — P499-502

141. Ratsch С , Smilauer P, Zangwill A , Vvedensky D D Submonolayer epitaxy without a critical nucleus//Surf Sci — 1995 — V329 — PL599-L604

142. Bales G S , Zangwill A Self-consistent rate theory of submonolayer epitaxy with attachment/detachment kinetics//Phys Rev В —1997 — V55 — PR1973-R1976

143. Popescu M N , Amar J G , Family F Self-consistent rate-equation approach to transitionsin critical island size in metal (100) and metal (111) homoepitaxy// Phys. Rev. B. — 1998.1. V.58, N3. — P.1613—1619.

144. Köhler U., Demuth J.E., Hamers R.J. Scanning tunneling microscopy study of low-temperature epitaxial growth of silicon on Si( 111 )-(7x7)// J. Vac. Sei. Techno). A. — 1989.1. V.7. — P.2860—2868.

145. Hasegawa T., Shimada W., Tochihara H., Hosoki S. Dynamic observation of Si-island growth on a Si( 111 )-7x7 surface by high-temperature scanning tunneling microscopy// J. Cryst. Growth. — 1996. — V.l66. — P.314-318.

146. Asaoka H., Cherepanov V., Voigtländer B. Size of small Si and Ge clusters on Si( 111) and Ge( 111) surfaces // Surf. Sei. — 2005. — V.588. — P. 19-25.

147. Qin X.R., Lagally M.G. Adatom pairing structures for Ge on Si(100): the initial stage of island formation // Science. — 1997. — V.278. — P. 1444-1447.

148. Solis K.J., Williams L.R., Swartzentruber B.S., Han S.M. Addimer chain structures: Metastable precursors to island formation on Ge Si(001 )-(2xn) alloyed surface // Surf. Sei.2007. — V.601. — P. 172-177.

149. H. Tochihara and W. Shimada. The initial stage of molecular beam epitaxial growth of Si on Si( 111 )-7x7: a model for the destruction of the (7x7) reconstruction // Surf. Sei. — 1993.1. V.296. — P. 186-198.

150. Thibaudau F. Two-dimensional island density in homoepitaxy on Si(l 11)7x7// Surf. Sei.1998. — V.416. — P.LI 118—LI 123.

151. Filimonov S., Cherepanov V., Hervieu Yu., Voigtländer B. Multistage nucleation of two-dimensional islands on Si/Si( 111 )-7x7 during MBE growth: STM experiments and extended rate-equation model // Phys. Rev. B. — 2007. — V.76. — P.035428-1 -035428-7.

152. Filimonov S.N., Cherepanov V., Hervieu Yu.Yu., Voigtländer B. Si nucleation on Si( 111 )-7x7: from cluster pairs to 2D islands // Surf. Sei. — 2007. — V.601. — P.3876—3880.

153. Andersohn L., Berke Th., Köhler U., Voigtländer B. Nucleation behavior in molecular beam and chemical vapor deposition of silicon on Si( 111 )-(7x7) // J. Vac. Sei. Technol. A. — 1996. — V.14.N.2. — P.312—318.

154. Voigtländer B., Kästner M., Smilayer P. Magic islands in Si/Si( 111) homoepitaxy // Phys. Rev. Lett. — 1998. — V.81. — P.858-861.

155. Myslivecek J., Jarolimek T., Smilauer P., Voigtländer B., Kästner M. Magic islands and barriers to attachment: A Si/Si( 111) 7x7 growth model // Phys. Rev. B. — 1999. — V.60. — P. 13869-13873.

156. Schroeder M., Wolf D.E. Magic islands and submonolayer scaling in molecular beam epitaxy// Phys. Rev. Lett. — 1995. — V.74. — P.2062-2065.

157. Mazzitello K.I., Martin H.O., Aldao C.M. Growth model with disaggregation of islands having an odd number of particles // Phys. Rev. E. — 2004. — V.69. — P.041604-1-041604-5.

158. Mazzitello K.I., Aldao C.M., Martin H.O. Effects of island disaggregation in growth models //Phys. Rev. E. —2006, —V.74. —P.011602-1-011602-7.

159. Takayanagi К , Tanishiro Y, Takahashi S , Takahashi M Structure analysis of Si( 111 )-7x7 reconstructed surface by transmission electron diffraction // Surf Sci — 1985 — VI641. P 367-392

160. Kaganer VM , Braun W, Sabelfeld К К Ostwald ripening of faceted two-dimensional islands//Phys Rev В —2007 — V76 — P075415-1-075415-11

161. Яновицкая 3 Ш Кинетика атомных преобразований кристаллической поверхности при эпитаксиальном росте и сопутствующих процессах (моделирование) Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук — Новосибирск, 2003

162. Filimonov S , Hervieu Yu Kinetics of two-dimensional island nucleation on reconstructed surfaces//Phys Rev В —2012 — V85 — P045423-1-045423-7

163. Sato T , Kitamura S , Iwatsuki M Surface diffusion of adsorbed Si atoms on the Si( 111 )7x7 surface studied by atom-tracking scanning tunneling microscopy//J Vac Sci Technol A2000 — V18 —P 960-964

164. Chang С M , Wei С M Diffusion of an adsorbed Si atom on the Si( 111)—(7x7) surface // Phys Rev В —2003 — V67 — P033309-1-033309-4

165. Utas О A , Demsova N V, Kotlyar V G , Zotov A V, Saranin A A , Chou J P, Lai M Y, Wei С M , Wang Y L Cooperative phenomena in self-assembled nucleation of 3x4-In/Si( 100) surface magic clusters//Surf Sci —2010 — V604 — PI 116-1120

166. Vasco E , Polop С , Rodríguez-Cañas E Aggregation mechanisms in the adsorption of metals on Si( 111)7x7//Phys Rev В —2003 — V67 — P235412-1 -235412-10

167. Ost'ádal 1 , Kocan P, Sobotik P, Pudl J Direct observation of long-range assisted formation of Ag clusters on Si(l 11)7x7 // Phys Rev Lett — 2005 — V95 — P146101-1 —146101-4

168. Venables J A , Bruñe H Capture numbers in the presence of repulsive adsórbate interactions //Phys Rev В —2002 — V66 — P 195404-1-195404-16

169. Chernov A A, Rashkovich LN, Yaminski IV, Gvozdev NV Kink kinetics, exchange fluxes, ID "nucleation" and adsorption on the (010) face of orthorhombic lysozyme crystals //J Phys Condens Matter — 1999 — VI1 — P9969—9984

170. Petersen M , Ratsch С , Caflisch R E , Zangwill A Level set approach to reversible epitaxial growth//Phys Rev E —2001 — V64 — P061602-1-061602-7

171. Филимонов С H , Эрвье Ю Ю Зарождение и рост "магических" наноостровков при кристаллизации из молекулярного пучка // Узбекский физический журнал — 2010 — Т 12,N1-2 — С 18-25

172. Filimonov S , Hervieu Yu Kink formation kinetics and submonolayer density of magic two-dimensional islands in molecular beam epitaxy//Phys Rev E — 2009 —V80 — P051603-1—051603-9

173. Liu S , Wu S -Y, Zhang Z Change of island density due to multi-channels of adatom diffusion//Surf Sci —2001 — V486 — P208-212

174. Clarke S , Vvedensky D D Origin of reflection high-energy electron diffraction intensity oscillations during molecular-beam epitaxy a computational modeling approach // Phys Rev Lett — 1987 — V58, N21 — P2235-2238

175. Albao M A , Evans M M R , Nogami J , Zorn D , Gordon M S , Evans J W Monotonically decreasing size distributions for one-dimensional Ga rows on Si( 100) // Phys Rev В — 2005 — V72 —P035426-1-035426-8

176. Amar J G , Family F Critical cluster size island morphology and size distribution in submonolayer epitaxial growth//Phys Rev Lett — 1995 — V74 — P2066-2069

177. Эрвье Ю Ю Теоретическое исследование кинетики послойного роста кристаллов полупроводников из многокомпонентной газовой фазы Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук — Томск, 1989

178. Рузайкин М П , Эрвье Ю Ю О нестационарном легировании при низкотемпературной кристаллизации из молекулярного пучка // Кристаллография — 1992 — Т37, N3 — С 807-812

179. Becker G E , Bean J С Acceptor dopants in silicon molecular-beam epitaxy // J Appl Phys — 1977 — V48 — P 3395-3399

180. Стенин С И , Кантер Б 3 , Никифоров А И Молекулярно-лучевая эптаксия кремния // В кн Рост кристаллов Т18 — М Наука, 1990 — С 81-90

181. Gossmann Н -J , Schubert Е F Delta doping in silicon // Crit Rev Sol St Mater Sci — 1993 — V18 — Pl-67

182. Nutzel J F, Abstreiter G Comparison of P and Sb as n-dopants for Si molecular beam epitaxy//J Appl Phys —1995 —V78,N2 — P 937-940

183. Kanter В Z , Nikiforov A I , Stenin S I Sb periodic doping in low-temperature Si-MBE // Superlattices and Microstructures Volume —1991 — V10, N2 — P 127-130

184. Thompson PE , Jernigan G G Determination of the surface segregation ratio of P in Si(l 0 0) during solid-source molecular beam epitaxial growth // Semicond Sci Technol — 2007 — V22 — P80-83

185. Thompson PE , Jernigan GG, Simons D, Chi P, Jonker ВТ, van't Erve OMJ Phosphorus doping of silicon at substrate temperatures above 600 С // Thin Solid Films — 2010 — V518 — P270-272

186. Кузнецов В П , Андреев А Ю О накоплении примеси на (001) поверхности слоев Si при автоэпитаксии в вакууме // Поверхность Физ , хим , механика — 1990 — N3 — С 49-52

187. Jorke H , Kibbel H Boron delta doping in Si and Si0,8Geo,2//Appl Phys Lett — 1990 — V57, N17 — P 1763-1765

188. Barnett S A , Green J E Si MBE a model for temperature dependent incorporation probabilities and depth distributions of dopants exhibiting strong surface segregation // Surf Sci —1985 — V151.N4 — P931-940

189. Harris J J , Ashenford D E , Foxon С T, Dobson PJ , Joyce В A Kinetic limitations to surface segregation during MBE growth of III-V compounds Sn in GaAs // Appl Phys A — 1984 — V33 — P87-92

190. Dondl W, Lutjenng G , Wegscheider W, Wilhelm J , Schorer R , Abstreiter G Sn and Sb segregation and their possible use as surfactant for short-period Si/Ge superlattices // J Cryst Growth — 1993 —V 127, N1-4 — P440-442

191. Никифоров А И Исследование встраивания и десорбции сурьмы в процессе легирования при молекулярно-лучевой эпитаксии кремния Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук — Новосибирск, 1994

192. Jorke Н Surface segregation of Sb on Si(100) during molecular beam epitaxy growth // Surf Sci —1988 — V193, N3 — P569-578

193. Hobart К D, Godbey D J, Twigg M E, Fatemi M, Thompson PE , Simons D S Surface segregation and structure of Sb-doped Si( 100) films grown at low temperature by molecular beam epitaxy// Surf Sci —1995 — V334 —P29-38

194. Yurasov D V, Drozdov M N , Murel A V, Shaleev M V, Zakharov N D , Novikov A V Usage of antimony segregation for selective doping of Si in molecular beam epitaxy // J Appl Phys —2011 — V109 — PI 13533-1-113533-7

195. Юрасов Д В , Дроздов M Н , Мурель А В , Новиков А В Метод селективного легирования кремния сегрегирующими примесями // Письма в ЖТФ —2011 —Т37, Вып 17 — С 75-81

196. Андреев А Ю , Гудкова Н В , Кузнецов В П , Красильников В С , Рубцова РА , Толо-масов В А Легирование фосфором слоев Si при эпитаксии на (001) Si из молекулярного пучка // Изв АН СССР Сер Неорганические материалы — 1988 — Т24, N9 — С 1423-1425

197. Arnold С В , Aziz М J Unified kinetic model of dopant segregation during vapor-phase growth //Phys Rev В —2005 — V72 — P195419-1-195419-17

198. Andrieu S , d'Avitaya FA Antimony adsorption on silicon (111) analyzed in real time by in situ elhpsometry//Surf Sci —1989 — V219 — P277-293

199. Tabe M , Kajiyama К Kinetics of antimony doping in silicon molecular beam epitaxy // Jap J Appl Phys —1983 — V22,N3 — P423-428

200. Iyer S S , Metzger R A , Allen FA Sharp profiles with high and low doping levels in silicon grown by molecular beam epitaxy//J Appl Phys —1981 —V52 —P5608—5612

201. Mo Y W, Kleiner J , Webb M В , Lagally M G Activation energy for surface diffusion of Si onSi(OOl) A scanning-tunneling-microscopy study // Phys Rev Lett —1991 —V66 — P 1998-2001

202. Перов А С , Перова В И Образование примесных концентрационных переходов при росте эпитаксиальных слоев кремния // Кристаллография — 1989 — Т34, N5 — С 1249-1253

203. Ramamoorthy М , Briggs Е L , Bernholc J Chemical trends in impurity incorporation into Si( 100)//Phys Rev Lett —1988 — V81 —P 1642-1645

204. Ushio J , Nakagawa К, Miyao M , Maruizumi T Surface segregation behavior of B, Ga, and Sb during Si MBE Calculations using a first-principles method // Phys Rev В — 1998 — V58 — P 3932-3936

205. Tzeli D , Petsalakis I D , Theodorakopoulos G Theoretical study of adsorption and diffusion of group III A metals on Si(lll) // J Phys Chem С — 2009 — VI13 — PI 3924—13932

206. Brocks G., Kelly P.J., Car R. The energetics of adatoms on the Si( 100) surface // Surf. Sci.1992. — V.269/270. — P.860-866.

207. Bennett J.M., Warschkow 0., Marks N.A., McKenzie D.R. Diffusion pathways of phosphorus atoms on silicon (001) // Phys. Rev. B. — 2009. — V.79. — P. 165311-1 —165311-9.

208. Martinez-Guerra E., Falkenberg G., Johnson R.L., Takeuchi N. Adsorption of Sb4 on Ge(001) and Si(001) surfaces: Scanning tunneling microscopy and first-principles calculations//Phys. Rev. B. — 2006. V.73. — P.075302-1-075302-8.

209. Wang J.-Т., Chen C., Wang E.G., Wang D.-S., Mizuseki H., Kawazoe Y. Two-Stage Rotation Mechanism for Group-V Precursor Dissociation on Si(001) // Phys. Rev. Lett.2006. — V.97. — P.046103-1-046103-4.

210. Гантмахер Ф.Р. Теория матриц. — M.: Наука, 1966. — 576 с.

211. Ильин В.И., Кузнецов Ю.И. Трехдиагональные матрицы и их приложения. — М.: Наука, 1985.— 207 с.

212. Чернов А.А., Любов Б.Я. Вопросы теории роста кристаллов // Рост кристаллов / Под ред. Н.Н. Шефталя. — М.: Наука, 1965. — Т.5. — С.11-33.

213. Andres R.P., Bondart М. Time Lag in Multistate Kinetics: Nucleation // J. Chem. Phys. — 1965. — V.42, N6. — P.2057—2064.

214. Кидяров Б.И. Кинетика образования кристаллов из жидкой фазы. — Новосибирск: Наука, 1979. — 134 с.

215. Рузайкин М.П., Эрвье Ю.Ю. О связи между характеристиками стационарного и нестационарного процессов захвата примеси при кристаллизации из молекулярного пучка // Изв. Вузов. Физика, — 1995. — Т.38,N8. — С.102-107.

216. Metzger R.A., Allen F.A. Evaporative antimony doping of silicon during molecular beam epitaxial growth //J. Appl. Phys. — 1984. — V.55. — P.931-940.

217. Рузайкин М П , Эрвье Ю Ю Послойный рост многокомпонентных кристаллов при малых отклонениях от равновесия // Кристаллография — 1989 — Т34, N4 — С 812-817

218. Воронков В В , Рашкович Л Н Влияние подвижной адсорбированной примеси на движение ступеней // Кристаллография — 1992 — Т37, N3 — С 559-570

219. Диткин В А , Кузнецов П И Справочник по операционному исчислению — М —Л Го-стехиздат, 1951 —255 с

220. Рузайкин М П , Эрвье Ю Ю О роли эффекта оттеснения примеси ступенью на начальной стадии ее захвата при кристаллизации из молекулярного пучка // Кристаллография — 1996 — T41,N4 — С 597-601

221. Hervieu Yu Yu , Ruzaikin M P Surface processes of impurity incorporation during MBE growth //Surf Sci — 1998 — V408 — P57-71

222. Filimonov S N, Hervieu Yu Yu On the kinetics of dopingduringMBE//Phys Low-Dim Struct — 1998 — N7/8 — P91-100

223. Fness E , Nutzel J , Abstreiter G Phosphorous doping in low temperature silicon molecular beam epitaxy // Appl Phys Lett —1992 — V60,N18 — P2237-2239

224. Ross R S , Mark F Gyure M F Intermediate scaling regime for multilayer epitaxial growth //Phys Rev В —2000 — V61.N13 —P8602-8605

225. Jernigan G G , Thompson PE Temperature dependence of atomic scale morphology in Si homoepitaxy between 350 and 800 С on Si( 100) by molecular beam epitaxy // J Vac Sci Technol A —2001 — V19, N5 — P2307-2311

226. Filimonov S N , Voigtlander В "Rotating" steps m Si(0 0 1) homoepitaxy // Surf Sci — 2004 — V549 — P31—36

227. Zhu X Y, Huang Y Adsorption and diffusion of Si adatom near single-layer steps on Si surface//Chinese Physics —2005 — V14.N10 — P2083-2089

228. Zandvliet H.J.W. Energetics of Si(001)// Rev. Mod. Phys. — V.72, N.2. — P.593-602.

229. Rogge S., Timmerman R.H., Scholte P.M.L.O., Geerligs L.J., Salemink H.W.M. Surface polymerization of epitaxial Sb wires on Si(OOl) // Phys. Rev. B. — 2000. — V.62, N23. — P. 15341-15344.

230. Barnett S.A., Winters H.F., Greene J.E. The interaction of Sb4 molecular beams with Si(100) surfaces: Modulated-beam mass spectrometry and thermally stimulated desorption studies// Surf. Sci. — 1986. — V.165, N2-3. — P.303-326.

231. Filimonov S.N., Hervieu Yu.Yu. The dopant incorporation and surface segregation during 2D islands growth in MBE: A computer simulation study // Phys. Low-Dim. Struct. — 1998. — N9/10. — P. 141 —151.

232. Филимонов C.H., Эрвье Ю.Ю. Модели поверхностной сегрегации и захвата примеси при различных механизмах кристаллизации из молекулярного пучка // Изв. вузов. Материалы электронной техники. — 2000. — Вып.2. — С.50—54.