Эрозия поверхности и первичное радиационное повреждение металлов при бомбардировке многоатомными нанокластерами с энергией (0.1...1) кэВ/атом тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

КОЛЕСНИКОВ АНТОН СЕРГЕЕВИЧ

Эрозия поверхности и первичное радиационное повреждение металлов при бомбардировке многоатомными нанокластерами с энергией (0.1...1) кэВ/атом.

Специальность 01.04.07. - физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург 2005

Работа выполнена в государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования «Санкт-Петербургский государственный политехнический университет» на кафедре «Экспериментальная ядерная физика».

Научный руководитель: к.ф.-м.н., доц. Журкин Евгений Евгеньевич

Официальные оппоненты - д.ф.-м.н., проф. Мелькер Александр Иосифович

Ведущая организация - НПО "Радиевый институт им. В.Г. Хлопина"

Защита состоится 18 января 2006 года в 16:00 на заседании диссертационного совета Д 212.229.05 при ГОУ ВПО «Санкт-Петербургский государственный политехнический университет» по адресу 195251, Санкт-Петербург, Политехническая ул., 29, 2-й учебный корпус, аудитория 265.

С диссертацией можно ознакомиться в фундаментальной библиотеке ГОУ ВПО «Санкт-Петербургский государственный политехнический университет»

Автореферат разослан ...

- к.ф.-м.н., н.с. Харламов Владимир Сергеевич

диссертационного совел

Ученый секретарь

д.ф.-м.н., проф. Титовец Юрий Федорович

Л/33,

— Диссертационная работа посвящена исследованию физических процессов, обуславливающих эрозию (распыление) поверхности металлов при бомбардировке ионами и многоатомными кластерами, содержащими от 1 до 55 атомов, с начальной энергией в диапазоне (0,1-1) кэВ/атом (что соответствует режиму имплантации-распыления с преобладанием ядерных потерь энергии за счет упругих атом-атомных соударений). Для изучения данных процессов был применен метод классической молекулярной динамики с использованием современных многочастичных моделей межатомного взаимодействия. Исследованы характерные особенности и закономерности процессов развития каскада атомных соударений, распыления поверхности, образования первичных дефектов и формирования структуры приповерхностной области (в частности, образование микрократера), в зависимости от числа атомов в налетающем кластере и его начальной энергии. При этом особое внимание уделено выявлению физических механизмов, обуславливающих существенные различия характера данных процессов, вызванных внедрением одноатомного иона и многоатомного кластера при идентичных начальных условиях облучения (в пересчете на один налетающий атом).

1. Ату аль ность

В настоящее время использование пучков ускоренных атомарных нанокластеров с целью анализа и модификации поверхности рассматривается как новый и многообещающий подход, существенно превосходящий по своим технологическим возможностям традиционные методы, основанные на использовании пучков одноатомных ионов [1-2]. Одной из главных причин, ограничивающей использование для этих целей пучков сфокусированных ионов с достаточно большой энергией, является радиационное повреждение облучаемых материалов. Наиболее очевидный путь уменьшения поверхностных повреждений - это использование ионов низких энергий (менее 1 кэВ), однако при этом существенно ухудшаются модифицирующие свойства пучка и, кроме того, резко падает качество его фокусировки. Использование кластерных пучков имеет ряд очевидных преимуществ. С одной стороны, энергия кластера возрастает кратно числу атомов в нем при той же скорости, что позволяет избежать больших оптических аберраций в фокусирующих системах. С другой стороны, коэффициент распыления в пересчете на один налетающий атом также будет возрастать при той же скорости частиц, что позволит повысить эффективность травления [2]. Однако при этом будет так же расти и эффективность вносимых пучком радиационных повреждений [3]. Физическая модель

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

эрозии поверхности под воздействием кластерной бомбардировки пока не разработана до уровня, позволяющего делать надежные количественные оценки подобных эффектов, что отчасти сдерживает практическое использование кластерных пучков и, с другой стороны, стимулирует фундаментальные исследования в данной области. Проводимые экспериментальные исследования охватывают лишь отдельные явления и не носят систематического характера Так, в ряде экспериментов выявлены эффекты неаддитивного (нелинейного) возрастания коэффициента распыления при кластерной бомбардировке (в пересчете на один налетающий атом) [4]. Бомбардировка тяжелыми ионами и кластерами может также способствовать формированию специфической топографии поверхности. В случае линейного режима распыления (характерного для ионной бомбардировки) основная топографическая особенность приповерхностной области мишени - это образование ад-атомов (атомов на поверхностном слое мишени), тогда как нелинейный режим обычно сопровождается формированием кратера в приповерхностной области мишени, что было установлено экспериментально [5-6]. Подобные эффекты, проявляющиеся при внедрении нанокластера, обусловлены аномально высокой локальной плотностью поглощенной в мишени энергии, что приводит к возникновению каскада атомных соударений с высокой плотностью энергии (так называемого "столкновительного пика"), который постепенно трансформируется в "тепловой пик", представляющий собой долгоживущую (вплоть до нескольких десятков пикосекунд) локально расплавленную область вещества. Подобные величины локально поглощенной объемной плотности энергии практически недостижимы при внедрении в вещество одноатомных ионов, за исключением ряда случаев торможения сверхтяжелых ядер и осколков деления при энергии, соответствующей максимуму их ядерной тормозной способности. Теория, позволяющая адекватно описывать подобные явления, в настоящее время практически отсутствует. Эффекты "пиков" не могут быть также описаны и в рамках приближения парных соударений, широко используемого для моделирования распыления и дефектообразования при ионной бомбардировке, поэтому наиболее адекватным подходом к их моделированию является метод классической молекулярной динамики (МД). Данный метод был использован в ряде работ для исследования распыления и модификации структуры поверхности в нелинейном режиме при кластерной бомбардировке [7]. Однако какие-либо систематические исследования данных явлений не проводились Следует особо отметить, что на сегодняшний день практически отсутствуют данные о характере радиационного повреждения вещества под воздействием кластерной бомбардировки. Хотя процесс радиационного повреждения при ионной бомбардировке различных материалов (в линейном режиме) хорошо изучен как в теории, так

и с помощью компьютерного моделирования [8-9], процессы дефектообразования в режиме каскадов высокой плотности энергии практически не изучались. Таким образом, исходя из анализа опубликованных работ, можно сделать вывод о необходимости дальнейших исследований для лучшего понимания физики процессов взаимодействия атомарного нанокластера с поверхностью, а также для количественного описания наблюдаемых при этом физических явлений (в частности, таких как распыление, изменение микроструктуры поверхности, радиационные повреждения и др.).

2.Цель работы:

Целью данной диссертационной работы является исследование методом компьютерного моделирования характерных особенностей процессов распыления, первичного дефектообразования и микроструктуры приповерхностной области Си(111) и №(111), подвергаемых облучению атомарными металлическими нанокластерами и ионами, содержащими от 1 до 55 атомов, с начальной энергией в диапазоне от 0.1 до 1 кэВ на один налетающий атом. При этом особо акцентировалась задача анализа нелинейных эффектов, или эффектов синергизма (т.е. качественных и количественных различий характера процессов, вызванных внедрением кластера и одноатомного иона при идентичных начальных условиях в пересчете на один налетающий атом), а также выявление физических механизмов, лежащих в основе данных эффектов. Так же в качестве одной из задач ставилось исследование особенностей преимущественного распыления при кластерной бомбардировке (на примере рассмотрения распыления упорядоченного сплава №зА1). В работе также затронуты вопросы влияния электронной подсистемы металлов на процессы эрозии поверхности при кластерной бомбардировке Си и №.

Для достижения основных целей диссертационной работы необходимо также решить ряд сопутствующих задач:

- выбрать наиболее адекватные модели элементарных процессов, определяющих взаимодействие ускоренных частиц с веществом и эффекты связи в веществе, а именно (в контексте используемого метода) выбрать потенциалы межатомного взаимодействия для всех рассматриваемых систем (включая двухкомпонентные), с учетом реалистичности как короткодействующей, так и дальнодействующей составляющей такого потенциала, а также выбрать наиболее оптимальные модели учета атом-электронных взаимодействий применительно к рассматриваемым задачам;

- оптимизировать математическую модель и компьютерную программу, реализующую метод классической молекулярной динамики применительно к задачам внедрения кластеров в кристалл.

3.Научная новизна.

В данной работе впервые проведено систематическое изучение характерных особенностей вторичной эмиссии, а также микроструктуры приповерхностной области металлов при бомбардировке кластерами различного размера в диапазоне энергий до 1 кэВ/атом, как в зависимости от числа атомов в налетающем кластере при фиксированной энергии на атом, так и в зависимости от энергии. Показано существование порога между линейным и нелинейным режимами распыления, который зависит от полной энергии кластера. Также впервые проведено исследование роли электронной подсистемы мишени при взаимодействии нанокластеров рассматриваемого диапазона энергий с металлами, при этом показано, что для ряда металлов (для которых характерно малое время релаксации электрон-фононного взаимодействия) ее влияние на вторичную эмиссию может быть существенным. Так же впервые изучены процессы первичного радиационного повреждения металлов, подвергаемых бомбардировке нанокластерами. Проведена сравнительная оценка относительных эффективностей радиационного повреждения и распыления при различных режимах облучения.

4.Научная и практическая ценность.

В результате выполнения данной работы был разработан комплекс программ, позволяющих проводить моделирование процессов внедрения ускоренного нанокластера в твердое тело, а также исследовать сопутствующие процессы: вторичную эмиссию, изменение микроструктуры поверхности и образование кратеров, первичное дефектоообразование в мишени. С точки зрения фундаментальных исследований ценность работы заключается в том, что с помощью разработанных методик возможно изучать на атомарном уровне физические механизмы, обуславливающие нелинейные эффекты при кластерном распылении, каскады высокой плотности энергии, пост-каскадные тепловые пики и соответствующие им механизмы радиационного повреждения мишени. С точки зрения прикладной науки ценность полученных результатов и разработанных методик моделирования заключается прежде всего в возможности получать количественные оценки характеристик распыления и радиационного повреждения мишени при бомбардировке нанокластерами, что может быть использовано для оптимизации режимов облучения при

анализе поверхности с использованием кластерных пучков, а также при разработке новых прецизионных методов анализа и обработки поверхности с использованием пучков атомарных наночастиц.

5.Апробация работы и публикации.

Основные положения диссертационной работы были представлены в виде устных и стендовых докладов на целом ряде научных конференций: 19th International Conférence on Atomic Collisions in Solids (ICACS-19), Paris, 29 July- 3 August 2001 (стендовый доклад); Sixth International Conférence on Computer Simulation of Radiation Effects in Solids (COSIRES-2002), Dresden, Germany, June 23 - 27, 2002 (устный доклад); "Неразрушающие методы контроля и компьютерное моделирование в науке и технике" (New Approaches to High-Tech-Nondestructive testing and Computer Simulations in Science and Engineering) - NDTCS-2002, 1016 June 2002, St Petersburg, Russia (устный доклад); NDTCS-2003, 9-15 June 2003, St Petersburg, Russia (устный доклад); ХХХШ Международная конференция по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами ФВЗЧК-2003 Москва, 26-28 мая 2003 г МГУ им Ломоносова (устный доклад); XXXIV международная конференция ФВЗЧК-2004, Москва, 31 мая - 2 июня 2004 г МГУ им. Ломоносова (устный доклад); NDTCS-2004, 7-13 June 2004, St.Petersburg, Russia(ycmvfli доклад);

Основные результаты диссертационной работы опубликованы в виде статей в российских и международных периодических изданиях, а также в виде тезисов докладов международных научных конференций (всего по теме диссертации опубликовано 15 работ). Список основных публикаций приведен в конце автореферата.

6. Положения диссертационной работы, выносимые на защиту.

1) Комплекс программ для компьютерного моделирования методом классической молекулярной динамики процессов внедрения ускоренных нанокластеров (с начальной энергией до нескольких кэВ/атом) в кристаллическую мишень, а также сопутствующих процессов распыления, модификации поверхности и первичного радиационного повреждения облучаемого кристалла; тестирование разработанной методики на основе сравнения с известными экспериментальными данными по ионному распылению металлов;

2) Результаты исследования пространственных, энергетических и временных характеристик нелинейных каскадов атомных соударений высокой плотности энергии и пост-каскадных эффектов, возникающих вследствие внедрения ускоренного нанокластера в мишень;

3) Результаты исследования нелинейных и неаддитивных эффектов при распылении металлов под воздействием кластерной бомбардировки при различных режимах облучения (в зависимости от энергии и размера налетающего кластера);

4) Результаты исследований особенностей микроструктуры приповерхностной области мишени, формируемой при внедрении нанокластера, а также характера первичных радиационных повреждений мишени.

7.Структура я объем диссертации.

Диссертационная работа состоит из оглавления, семи глав (включая введение и заключение), списка цитированной литературы, содержащего 180 наименований, приложений. Общий объем диссертационной работы - 176 страниц машинописного текста, включая 22 таблицы, 37 рисунков, 2 машинописные страницы приложений.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

В первой главе (введении) определена научная актуальность изученных в работе проблем, определены области возможного практического приложения полученных результатов, дан обзор литературы как по исследованиям процессов, сопутствующих внедрению ускоренных нанокластеров в вещество, так и по современным методам компьютерного моделирования, используемым для описания такого рода эффектов. Исходя из обзора современного состояния данной области исследований, сформулирован ряд наиболее актуальных проблем, изучение которых необходимо для дальнейшего прогресса в развитии методов количественного описания каскадов высокой плотности энергии и процессов взаимодействия нанокластеров с веществом. Сформулированы основные цели и задачи диссертационной работы, определены основные положения, выносимые на защиту.

Во второй главе представлены используемые в работе модели элементарных процессов атом-атомных и атом-электронных взаимодействий, лежащие в основе проведенного моделирования, а также дано подробное описание методик и алгоритмов численного моделирования и статистического анализа результатов. При расчетах использовался многочастичный потенциал межатомного взаимодействия, базирующийся на приближении второго момента модели сильной связи [10-11]. Короткодействующая часть данного потенциала была скорректирована в рамках ZBL модели [12] для адекватного учета близких соударений высокоэнергетичных атомов. Взаимодействие атомов с электронной подсистемой мишени учитывалось в рамках модели [13], при этом к каждому атому, 8

находящемуся внутри мишени, прикладывалась дополнительная вязкая сила, пропорциональная его скорости и обратно пропорциональная характерному времени релаксации атом-электронных взаимодействий. Величина времени релаксации выбиралась в зависимости от энергии атома таким образом, что для "быстрых" атомов (кинетическая энергия которых превышает удвоенную величину энергии когезии материала) время релаксации соответствует режиму электронного торможения, тогда как для более "медленных" атомов - режиму электрон-фононного взаимодействия. Время релаксации, характеризующее потери энергии (с!Е/<!х) вследствие электронного торможения оценивалось в рамках модели Линхарда [14], скорректированной на значения (Ж/(1х) [12]. Время релаксации электрон-фононного взаимодействия (те-Р|,) оценивалось в рамках модели [15]. При комнатной температуре (Т=300 К) оно составило тс.рь=1 пс для N1 и те.р(1=11 пс для Си.

Используемый метод МД базируется на стандартном алгоритме, в основе которого лежит решение системы уравнений движения Ньютона для каждого атома модельного кристалла методом численного интегрирования с определенным шагом по времени. В данной работе за основу был взят алгоритм, разработанный авторами работ [16-17], модифицированный с целью использования метода Верле с переменным временным шагом [18]. При проведении расчетов были использованы модельные кристаллы, содержащие от 30000 до 300000 атомов (в зависимости от размера налетающего кластера и его энергии) с поперечными периодическими граничными условиями. Демпфирующие силы на всех границах (исключая поверхность) обеспечивали отвод избытка энергии и гашение ударной волны, возникающей вследствие удара кластера о поверхность. Для каждого рассматриваемого случая моделировалось от 20 до 1000 индивидуальных историй, каждая из которых отслеживалась в течение 20 пикосекунд от момента удара налетающей частицы о поверхность. Для того чтобы исключить эффект каналирования, было выбрано наклонное направление удара (под углом 7° относительно нормали к поверхности мишени). Для исследования процессов распыления и кратерообразования вычислялись коэффициент распыления (У), определяемый как число атомов, покинувших область действия межатомных сил всех поверхностных атомов мишени и адатомов, и объем кратера (V), определяемый как число вакантных узлов "идеального" кристалла, попадающих в область кратера. При этом узел считается принадлежащим области кратера, если все ближайшие узлы в пределах радиуса первой координационной сферы так же вакантны. Кроме того, для каждого атома мишени вычислялось его координационное число Ъ. Для анализа характера радиационного повреждения мишени фиксировались вызванные бомбардировкой изменения числа атомов мишени (АЫ+ и АЫ ), имеющих соответственно избыточное (7>\2), либо

9

недостаточное (2<12) значение Ъ. Кроме того, непосредственно оценивалось и число точечных дефектов в материале мишени (вакансий и межузлий) Для оценки влияния размера налетающего кластера на эффективность эрозии поверхности, все вышеприведенные величины пересчитывали«, на один атом налетающего кластера: Уы=У/Ы;

Дн+=ДЫ+/Ы; Дм =ДЫ /Ы. Для эффективного поиска ближайших соседей каждого атома, а

также для идентификации точечных дефеетго и кратеров был разработан специальный алгоритм анализа атомных конфигураций, базирующийся на методе связанных ячеек [18].

В третьей главе представлены результаты тестовых расчетов распыления металлов одноатомными ионами с начальными энергиями в диапазоне 0.1 - 15 кэВ, полученные с помощью метода МД. Так, в качестве примера на рис.1 приведена энергетическая зависимость коэффициентов самораспыления Си(111) и N¡(111). Видно, что расчеты хорошо согласуются с экспериментом [19, 20]. Небольшое систематическое завышение расчетных значений при энергиях свыше 1 кэВ устраняется при учете неупругих взаимодействий атомов с электронами.

10"-

саморгепылемне Си(111)

-□-МД(6иучтзл првц ,Т»4К)

* МД(сг*«т«мм. мрм.ТОМК)

• . ♦ ясмршмит (яцчифмст. Си)

МО ЮО 1000

Рисунок 1. Энергетические зависимости коэффициентов самораспыления Y при бомбардировке одноатомными ионами мишеней (a) Ni(lll) и (Ь) Cu(lll)- сравнение результатов МД моделирования (полученных как с учетом, так и без учета атом-электронных взаимодействий) с экспериментальными данными работ [19,20]

Кроме того, в рамках МД моделирования были получены дифференциальные спектры распыленных частиц (по энергии и по углам вылета из мишени). Энергетическое распределение полностью согласуются с известным распределением Зигмунда-Томпсона, которое имеет многочисленные экспериментальные подтверждения [21]. Угловой спектр имеет характер Cos"в, где п> 1, и имеет характерный максимум, связанный с высокой вероятностью вторичной эмиссии вдоль плотноупакованного направления {110}, что

соответствует экспериментальным наблюдениям [22]. При моделировании распыления упорядоченного сплава №3А1 с плоскостями поверхности (100) и (111) установлен эффект преимущественного распыления А1, что качественно согласуется с имеющимися экспериментальными данными [23]. При этом (в отличие от моделей, базирующихся на приближении парных столкновений) согласие результатов МД моделирования с экспериментом достигнуто без введения в модель каких-либо дополнительных эмпирических параметров, описывающих поверхностную связь атомов. Таким образом, выбранный многочастичный потенциал межатомного взаимодействия автоматически позволяет корректно учесть поверхностные силы связи.

Время, фс

Время, фс

Рисунок 2. Временная зависимость среднего числа «движущихся» атомов мишени в пересчете на один атом внедренного N-атомного кластера (атом считается «движущимся», если его кинетическая энергия превышает величину энергии когезии материала мишени) при внедрении кластеров a) Nin в Ni(lll) и б) Сиц в Си(111) с начальной энергией 500 эВ/атом. Закрашенными символами отмечены данные, полученные с учетом электронного торможения (ESP) и электрон-фононного взаимодействия (ЕРС), незакрашенными — данные, полученные без учета атом-электронных взаимодействий (EI).

В четвертой главе проведено сравнение характеристик каскада атомных соударений и посткаскадного теплового пика в металле, инициированных бомбардировкой одноатомными ионами и N-атомными кластерами. Также изучены характерные особенности распределений пробегов внедренных атомов. Показано, что начальная стадия каскада соударений слабо зависит от размера (N) налетающего кластера. Однако поздняя стадия каскада и характер посткаскадной стадии охлаждения существенно зависит от N. Так, на рис.2 показано число "движущихся" атомов мишени в пересчете на один налетающий атом. Видно, что с увеличением числа атомов налетающего кластера N наблюдается постепенный переход от режима линейных каскадов к режиму столкновительных пиков, сопровождаемый увеличением времени жизни каскада, а также возникновением пост-каскадного теплового

пика. Так же установлен эффект возрастания величины среднего проективного пробега внедренных атомов с ростом N (при заданной скорости снаряда), однако данный эффект ослабляется с увеличением энергии налетающего кластера. Во всех рассмотренных случаях с ростом N существенно возрастает страгтлинг пробегов, что приводит к размытию распределения имплантированных частиц. Показано, что в рассматриваемом диапазоне энергий электронные потери энергии не влияют существенным образом на характер развития каскада соударений. В то же время установлено, электрон-фононное взаимодействие может влиять на характер охлаждения каскада Так, в частности, показано, что учет электрон-фононного взаимодействия ведет к существенному уменьшению времени жизни теплового пика в Ni, в то время как в Си подобный эффект выражен слабее.

В пятой главе приведены результаты моделирования распыления грани (111) Си и Ni при кластерной бомбардировке. Получены интегральные и дифференциальные характеристики распыления, проведено их сравнение с соответствующими характеристиками распыления одноатомными ионами при одинаковой энергии на один атом налетающего снаряда. Поскольку в рассматриваемой ситуации распыление одноатомными ионами является линейным, то отношение Yn/Y i (где YN - коэффициент распыления, приходящийся на один атом налетающего кластера) можно рассматривать как характеристику степени "линейности" распыления при кластерной бомбардировке. Величина отношения Yn/Yi для Си и Ni при их бомбардировке кластерами Cun и соответственно, приведена на Рис.3 в зависимости от числа атомов (N) в налетающем кластере. Видно, что как для Ni, так и для Си при N>10 наблюдается неаддитивное увеличение коэффициента распыления, приходящегося на один атом кластера (Yn/Yi>1), тогда как при меньших размерах кластера имеет место линейный режим, при котором распыление практически аддитивно (т.е. Yn/YisI). Также установлено, что отмеченный эффект нелинейности сопровождается характерными изменениями вида энергетического и временного спектров распыленных частиц. При этом возрастает доля низкоэнергетических распыленных частиц (с энергиями ниже 1 эВ), а так же возникает так называемая "поздняя эмиссия" (т.е. вторичная эмиссия наблюдается в течение более чем 1 пс после удара). Все отмеченные выше тенденции сохраняются и при учете атом-электронных взаимодействий. При этом характер вторичной эмиссии в случае медной мишени изменяется незначительно, в то время как для Ni учет электронных процессов ведет к заметному ослаблению как эффекта неаддитивного распыления (см. рис.3), так и поздней эмиссии, что коррелирует с уже отмеченным выше эффектом уменьшения времени жизни пост-каскадного теплового пика в Ni за счет влияния электрон-фононного взаимодействия. 12

(в) I N1 (500 «V/it»») ->N4111)1

-о—б*а учета an ва.(Т«0К) с учетом эл вз (Т=300К)

i:

Размер кластера, N

<*»| С» „ (800 tVlmtem) -> C«(l II) |

о - без учета эп вз (Т-ОК) суметом эп вэ (Т»300К)

Размер кластера, N

Рисунок 3 Величина отношения Yf/Y/ в зависимости от числа атомов (N) в налетающем кластере при бомбардировке a) Ni(lll) кластерами Шн и б) Си(111) кластерами Сип с начальной энергией 500 эВ/атом. Закрашенными символами отмечены данные, полученные с учетом процессов атом-электронных взаимодействий (ESP и ЕРС), незакрашенными -без учета атом-электронных взаимодействий

Cu„ ->Cu(lil)~|

№1

-л- N=a

• N«13 -«- N«55

А

ш'

* ж

Полная анергия, эВ

Полная зиерпм кластера, к>В

Рисунок 4 Полный (суммарный) Рисунок. 5. Объем кратера (выраженный в коэффициент распыления Си(111) при количестве вакантных узлов решетки) бомбардировке ионами и кластерами Сиц образующегося в Си(111) при внедрении (N=1-55) как функция полной (суммарной) кластеров Сим при N=1-55 в зависимости кинетической энергии налетающего снаряда от суммарной кинетической энергии

налетающего кластера.

Кроме того, изучен характер распыления Си в зависимости от энергии и массы налетающего кластера. Установлено, что при бомбардировке кластерами, содержащими более 6 атомов, распыление становится нелинейным (неаддитивным) если полная кинетическая энергия кластера (Ем) превышает 5 кэВ, при этом суммарный коэффициент распыления (У) может быть приближенно аппроксимирован некоторой "универсальной"

кривой. Так, на рис.4 показана зависимость Y от Ем- Видно, что нелинейный режим соответствует области Etót>(4-5) кэВ, в которой все точки группируются достаточно близко друг к другу. Аналогичный эффект бьи ранее установлен в экспериментах по самораспылению золота [4]. Также в данной главе рассмотрены особенности преимущественного распыления упорядоченного сплава Ni3Al. Показано, что эффект преимущественного распыления, отмеченный ранее для случая ионной бомбардировки, сохраняется и в режиме нелинейного распыления кластерами.

В шестой главе приведены результаты исследования топографии приповерхностной области мишени, формируемой вследствие внедрения ускоренного нанокластера, а также сопутствующих процессов первичного радиационного повреждения. Изучение процессов эрозии поверхности Cu(l 11) и Ni(l 11) показало, что бомбардировка одноатомными ионами приводит к образованию адатомов на поверхности облучаемой мишени. При внедрении N-атомного кластера (N>6) характер топографии поверхности зависит от его суммарной кинетической энергии (Ем): при этом происходит либо формирование адатомов и мелкозалегающего кратера, если Etot<5 кэВ, либо образование отчетливо выраженного глубокого кратера, если Et01>(4-5) кэВ. В последнем случае, как видно из рис.5, объем кратера V линейно растет с ростом Etot, при этом зависимость V от Etot для налетающих кластеров различных размеров может быть приближенно описана универсальной кривой (для заданного элементного состава снаряда и мишени). Образование кратера коррелирует с образованием теплового пика в облучаемой мишени.

Анализ характера радиационных повреждений мишеней Cu(lll) и Ni(lll) при бомбардировке одноатомными ионами и N-атомными кластерами Cun, N¡n и Aun (N=1-55) в диапазоне энергий от 0.1 до 1 кэВ на один атом налетающего снаряда указывает на то, что преобладающим типом радиационных дефектов являются вакансии (и их скопления). При этом доля дефектов межузельного типа оказывается мала и, более того, она существенно уменьшается с увеличением размера налетающего кластера N при фиксированной энергии, приходящийся на один атом снаряда. Также было показано, что с ростом размера налетающего кластера, наблюдается неаддитивный рост числа дефектов вакансионного типа (в пересчете на один налетающий атом кластера). При этом установлено, что с увеличением размера налетающего кластера (при фиксированной скорости) эффективность распыления мишени в пересчете на один налетающий атом растет быстрее, чем соответствующая эффективность радиационного повреждения (см. рис.6).

В заключении (главе 7) приведены основные результаты, полученные в результате выполнения работы, и сформулированы выводы. 14

(а) I cu, ->oi(iií)

if4 >3.

E/N-100 eV/atom -л- E/N-250 eV/alom E/N-500 eV/atom • E/N-750 eV/atom

X

/

И

T 1

<

У

(b) lc., ->c»(iii)

E/N=100 eV/atofTi ^ E/N"250 eV/Mom -.-E/H=500 eV/atom » BN-750 «V/atom

размер кластера, N

размер кластера, N

Рисунок.6. (а) Отношение коэффициентов распыления (в пересчете на один атом налетающего кластера) при бомбардировке Си(111) N-атомным кластером (Уц) и одноатомным ионом (У/), и (Ь) отношение количества атомов мишени, имеющих координационное число 2Ф12 (в пересчете на один атом налетающего кластера) после бомбардировки N-атомным кластером (An) и одноатомным ионом (Ai) в зависимости от N в диапазоне энергий E/N=100.. 750 эВ/атом

Основные результаты, полученные в диссертационной работе, сводятся к следующему:

- разработан комплекс программ для моделирования на атомарном масштабе расстояний процессов эрозии поверхности металлов при внедрения ускоренных ионов и нанокластеров, проведено его тестирование путем сравнения с имеющимися в литературе экспериментальными данными;

- впервые систематически исследованы закономерности вторичной эмиссии с поверхности (111) ряда металлов (Ni, Cu) и сплава NÍ3AI при бомбардировке нанокластерами Nín, Cun, A1n, Aun, (N=1-55) в энергетическом диапазоне от 0.1 до 1 кэВ/атом, получены количественные значения коэффициентов распыления и их флуктуаций, а также дифференциальные спектры вторичной эмиссии. Найдены характерные зависимости коэффициентов распыления как от энергии, так и от размера налетающего кластера, исследованы особенности преимущественного распыления NÍ3AI;

- найдены распределения пробегов внедренных частиц, а также характерные времена жизни столкновительного и теплового пика в зависимости от размера и энергии налетающего кластера;

- изучены характерные особенности топографии приповерхностной области мишени при кластерной бомбардировке в зависимости от размера и энергии налетающего кластера, получены критерии образования кратеров;

- впервые выявлены качественные и количественные характеристики первичного радиационного повреждения мишени при кластерной бомбардировке;

- впервые исследовано влияние атом-электронных взаимодействий на характер эволюции нелинейных каскадов и процессы вторичной эмиссии при кластерной бомбардировке металлов; показано, что электрон-фононные взаимодействия по-разному влияют на характер охлаждения каскада в меди и никеле, несмотря на их близкие атомные номера. Так, в № (2=28) электрон-фононное взаимодействие уменьшает время жизни теплового пика, заметно ослабляя при этом нелинейные эффекты при распылении кластерами, в то время как в Си (2=29) данный эффект выражен существенно слабее.

На основании полученных в диссертационной работе результатов можно сделать следующие выводы:

- внедрение нанокластера, содержащего более 6 атомов с суммарной кинетической энергией, превышающей 5 кэВ, приводит к неаддитивному возрастанию коэффициента распыления (в пересчете на один налетающий атом), сопровождаемому эффектом поздней эмиссии, возрастанием доли низкоэнергетических частиц в спектре распыления, а также образованием микрократера в приповерхностной области мишени. В тоже время внедрение одноатомных ионов или кластеров меньшего размера не приводит к возникновению нелинейных эффектов при распылении во всем рассматриваемом диапазоне энергий, при этом характерной особенностью морфологии приповерхностной области мишени, как правило, являются скопления адатомов или мелкозалегающий кратер (с глубиной порядка межатомного расстояния); Установлено, что нелинейность распыления и образование кратера тесно коррелируют с возникновением "столкновительного" и "теплового" пиков;

- зависимость суммарного коэффициента распыления в нелинейном режиме от полной кинетической энергии И-атомного кластера может быть описана универсальной кривой (с точностью порядка 30 %).С ростом N при фиксированной энергии на один налетающий атом, эффект неаддитивности распыления проявляется, начиная с некоторого порогового размера кластера, зависящего энергии;

- доминирующим типом радиационных дефектов, образующихся в материале мишени при внедрении нанокластера, являются дефекты вакансионного типа; при этом наблюдается неаддитивное возрастание числа вакансий (в пересчете на один налетающий атом) с ростом размера кластера при заданной энергии на атом, а относительная доля дефектов межузельного типа, напротив, уменьшается;

- с увеличением размера налетающего кластера при фиксированной энергии на атом, возрастание относительной эффективности распыления в пересчете на один налетающий

атом существенно опережает соответствующее возрастание относительной эффективности радиационного повреждения мишени;

- в рассмотренном диапазоне энергий процессы электронного торможения не оказывают заметного влияния на вторичную эмиссию и микроструктуру облучаемой мишени, однако процесс электрон-фононного взаимодействия может существенно влиять на характер охлаждения каскада высокой плотности, уменьшая при этом время жизни теплового пика и, как следствие, уменьшая эффект поздней эмиссии и неадцитивного возрастания коэффициента распыления. Однако данный эффект является существенным лишь для тех металлов, для которых характерно малое время релаксации электрон-фононного взаимодействия, величина которого оказывается существенно меньше времени жизни теплового пика. В противном случае указанный эффект практически не проявляется.

Список публикаций, содержащих основные результаты диссертационной работы-

1. E.E.Zhurkin, A.S.Kolesnikov, Molecular Dynamics Study of Al and N¡¡,41 sputtering by AI clusters bombardment II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, Vol 193, No 1-4 (2002), P. 822-829.

2. E.E.Zhurkin, A.S.Kolesnikov, Atomic scale modelling of Al and Ni(lll) surface erosion under cluster impact //Nucl. Instrum. and Meth. in Phys Res. B, Vol.202 (2003), P. 269-277.

3. Е.Е.Журкин, А.С.Колесников, В.Ф.Космач, Моделирование распыления поверхности Си(111) и Ni(lll) под воздействием пучков ускоренных ионов и кластеров // Поверхность. - 2004. №4. - С. 23-27.

4. Е.Е.Журкин, А.С.Колесников, В.Ф Космач, Компьютерное моделирование процессов эрозии поверхности металлов при бомбардировке N-атомными кластерами (N=1-55) II Поверхность,- 2005. №3. - С. 51-56.

5. E.E.Zhurkin, A.S.Kolesnikov, Sputtering of Ni and Ni}AI(l 11) surfaces under cluster bombardment- a molecular dynamics study И Proc. SPIE, Vol- 5127 (2003), P. 107-115

6. E.E.Zhurkin, A.S. Kolesnikov, Atomic scale study of Си and Ni(lll) surface erosion under cluster bombardment II Proc. SPIE, Vol. 5400, (2004), P.69-77

7. E.E. Zhurkin, A.S Kolesnikov, Molecular dynamics study of nonlinear sputtering И Proc. SPIE, Vol. 5400 (2004), P.78-84

8. A.S. Kolesnikov, E.E. Zhurkin, Molecular dynamics study of surface erosion and defect generation in copper under cluster bombardment influence of projectile mass and energy II Proc. SPIE, Vol. 5831, (2005), P.33-43.

Список цитированной литературы

1. I.Yamada, J.Matsuo, Z Insepov, T Aoki, T Seki, N.Toyoda, Nemo-processing with gas cluster ion beams II Nucl. Instr. and Meth.in Phys.Res.B, Vol. 164-165 (2000) pp.944-959

2. M.Dobeli, P W.Nebiker, R Muhle, M.Suter, Sputtering and defect production by focused gold cluster ion beam irradiation of silicon //Nucl. Instr. and Meth. in Phys Res. B, Vol. 132 (1997), P.571-577

3. B. Canut, M. Fallavier, O. Marty and S. M. M. Ramos, Damage creation in silicon single crystals irradiated with 200 keV/atom Au„+ clusters II Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B, Vol. 164-165 (2000), P.396-400

4. H.H. Andersen, A. Brunelle, S. Della-Negra, J. Depauw, D Jacquet, Y. Le Beyec, J. Chaumont, H. Bernas, Gigant Metal Sputtering Yields Induced by 20-5000 keV/atom Gold Clusters II Phys. Rev. Lett., Vol 80, (1998), P. 5433-5436

5. Merkle K.L., Jäger W., Direct Observation of Spike Effects in Heavy-Ion Sputtering, // Philos. Mag., Vol. A44, No. 4 (1981), P. 741-762

6. Z.Insepov, L.P.Allen, C.Santeufemio, K.S. Jones, I.Yamada, Computer modeling and electron microscopy of silicon surfaces irradiated by cluster ion impacts II Nucl Instrum. and Meth. in Phys.Res. B, Vol. 202 (2003), P. 261-268

7. T. J. Colla, R. Aderjan, R. Kissel, and H. M. Urbassek, Sputtering of Au (1II) induced by 16-keV Au cluster bombardment- Spikes, craters, late emission, and fluctuations // Phys. Rev. B, Vol. 62 (2000), P. 8487-8493

8. Кирсанов B.B., Суворов A.B., Трушин ЮВ. Процессы радиационного дефектообразования в металлах. - М.: Энергоатомиздат, 1985. - 272 с.

9. Экштайн В. Компьютерное моделирование взаимодействия частиц с поверхностью твердого тела. - М.: Мир, 1995.-320 с.

10. F.Gao, D. Bacon, G.Ackland, Point-defect and threshold displacement energies in NijAl II Philos Mag

A, Vol. 67, No. 2 (1993), P. 275-288

11. M.Hou, Z.-Y.Pan, Cascade statistics in the binary collision approximation and in full molecular dynamics II Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B, Vol. 102 (1995), P. 93-102

12. J. F. Ziegler, J. P. Biersack, and U. Littmark, The Stopping and Range of Ions in Solid - Pergamonn Press, New York, 1985. - 321 p.

13. M. W.Finnis, P Agnew, and A.J.E.Foreman, Thermal excitation of electrons in energetic displacement cascades // Phys. Rev.B, Vol. 44, (1991), P. 567-574

14. Lindhard J. Scharff M. Energy dissipation by ions in the keVregion II Phys. Rev., v.124, (1964) pp. 128130

15. Q.Hou, M.Hou, L.Bardotti, B.Prevel, P.Melinon, A.Perez, Deposition of AuN clusters on Au(IlI) surfaces I. Atomic-scale modelling II Phys. Rev. B, Vol. 63, (2000) P. 2826-2834

16. E.E. Zhurkin, M. Hou, Structural and thermodynamic properties of elemental and bimetallic nanoclusters. an atomic scale study II J. Phys.: Condens. Matter 12 (2000), P. 6735-6754

17. M.Hou, V.S.Kharlamov, E.E.Zhurkin, Atomic scale modelling of cluster assembled Ni*4lrx thin films И Phys Rev. B, Vol. 66(2002), P.I95408.I-I4

18. Allen M.P., Tildesley D.J. Computer simulation of liquids. - Clarendon Press, Oxford, 1987. - 387 p.

19. H.H. Andersen, H.L.Bay, Sputtering Yield Measurements II R. Behrisch. Sputtering by Particle Bombardment. - Springer-Verlag, Berlin, 1981. - P.145-218

20. W.Eckstein. C.Garcia-RosIes, J.Roth, W.Ottenberger, Sputtering data. - Rep. IPP 9/82, Max-Planck-Institute-Fur-Plasmaphysik, Garching, München, 1993

21. M.W. Thompson, The Velocity Distribution of Sputtered Atoms II Nucl. Instrum. and Meth. in Phys. Res

B, Vol. 18 (1987), P. 411-429

22. R.Behrisch, K.Wittmaack Sputtering by Particle Bombardment III. - Springer-Verlag, Berlin, 1991. -410 p.

23. G.Betz, G.K. Werner, Sputtering of multicomponent materials И R.Behrish. Sputtering by Particle Bombardment II. - Springer-Verlag, Berlin, Top.Appl.Phys. Vol. 52 (1983) P. 11-90

Лицензия ЛР №020593 от 07.08.97

Подписано в печать 29.11.2005. Формат 60x84/16. Печать цифровая. Усл. печ. л. 1,0. Тираж 100. Заказ 198Ь.

Отпечатано с готового оригинал-макета, предоставленного автором, в Цифровом типографском центре Издательства Политехнического университета. 195251, Санкт-Петербург, Политехническая ул., 29. Тел.: 550-40-14 Тел./факс: 247-57-76

5бв4

РНБ Русский фонд

2006-4 28133

i

i

>

ii

1 ВВЕДЕНИЕ.

1.1 Распыление твердых тел под воздействием пучков ускоренных ионов и кластеров

1.2 Существующие методы исследования распыления и их применимость для описания линейного и нелинейного распыления.

1.3 Метод молекулярной динамики. Обзор результатов по нелинейному распылению полученных с помощью молекулярной динамики.

1.4 Потенциалы межатомного взаимодействия, используемые для моделирования распыления с помощью МД.

1.5 Модели учета взаимодействий атомов с электронной подсистемой в рамках МД

1.6 Возможность моделирования посткаскадных процессов }ia больших временах.

1.7 Формулировка наиболее актуальных проблем в физике взаимодействия нанокластеров с поверхностью исходя из обзора современного состояния в данной области.

1.8 постановка задачи для диссертации, общая характеристика работы.

1.9 Положения диссертационной работы, вьн юсимы е на защиту.

2 ФИЗИЧЕСКИЕ ОСНОВЫ И МЕТОДИКА МОДЕЛИРОВАНИЯ ПРОЦЕССОВ ЭРОЗИИ ПОВЕРХНОСТИ.

2.1 Потенциалы межатомного взаимодействия.

2.2 Модели учета взаимодействий атома с электронной подсистемой м ишени

2.2.1 Электронное торможение.

2.2.2 Электрон-фононное взаимодействие.

2.3 Особенности используемого алгоритма МД.

2.4 Методика моделирования.

2.4.1 Характеристики каскада соударений и теплового пика.

2.4.2 Распыление.

2.4.3 Образование дефектов.

2.4.4 Структура поверхности.

2.5 Метод Монте-Карло для моделирования долговременной эволюции микроструктуры облученной мишени.

2.6 Вывод по главе 2.

3 МОДЕЛИРОВАНИЕ ИОННОГО РАСПЫЛЕНИЯ МЕТАЛЛОВ И СПЛАВОВ

3.1 Коэффициенты распыления.

3.2 Энергетические и угловые спектры эмиссии.

3.3 Преимущественное распыление.

3.4 Вывод по главе 3.

4 ИССЛЕДОВАНИЕ КАСКАДНЫХ ПРОЦЕССОВ В МЕТАЛЛАХ ПОД ВОЗДЕЙСТВИЕМ МНОГОАТОМНЫХ КЛАСТЕРОВ.

4.1 Особенности каскадных процессов вызванных ионной и кластерной бомбардировкой.

4.2 Распределение пробегов и энергетические потери внедренных атомов.

4.3 Энергетические и времеш 1ые характеристики каскада соударений.

4.4 Вывод по главе 4.

5 ИССЛЕДОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ РАСПЫЛЕНИЯ МЕТАЛЛОВ ПРИ КЛАСТЕРНОЙ БОМБАРДИРОВКЕ.

5.1 Коэффициенты распыления.

5.2 Временные спектры вторичной эмиссии.

5.3 Энергетические и угловые спектры эмиссии.ill

5.4 Преимущественное распыление.

5.5 Вывод по главе 5.

6 ИССЛЕДОВАНИЕ ЭВОЛЮЦИИ МИКРОРЕЛЬЕФА ПОВЕРХНОСТИ И ПЕРВИЧНОГО ДЕФЕКТООБРАЗОВАНИЯ ПРИ КЛАСТЕРНОЙ БОМБАРДИРОВКЕ.

6.1 Особенности микрорельефа поверхности, формируемого при кластерной бомбардировке

6.1.1 Временная эволюция морфологии поверхности.

6.1.2 Количественные характеристики кратерообразования: зависимость от размера налетающего кластера.

6.1.3 Количественные характеристики кратерообразования: зависимость от энергии налетающего кластера.

6.2 Процессы первичного дефектообразования.

6.3 Эволюция микроструктуры поверхности на больших временах.

6.4 Вывод по главе 6.

1.1 Распыление твердых тел под воздействием пучков ускоренных ионов и кластеров

При бомбардировке поверхности твердого тела атомными частицами (с энергиями порядка 0.1 кэВ/атом и выше) поверхность разрушается. Данное явление, называемое распылением, впервые было обнаружено еще в девятнадцатом веке в газовом разряде, но сейчас известно, что оно носит весьма универсальный характер. Бомбардировка любыми тяжелыми частицами может приводить к разрушению поверхности любого материала, хотя и с весьма разной эффективностью; и даже облучение поверхности легкими частицами, например электронами или фотонами, может вызывать значительную эрозию некоторых 41 классов материалов.

Скорость разрушения характеризуется коэффициентом распыления Y, который определяется как среднее число удаленных с поверхности атомов, приходящееся на одну бомбардирующую частицу. Вообще говоря, коэффициент распыления зависит от типа распыляемого материала, его состояния и в особенности от детальной структуры и состава поверхности, а также от характеристик падающей частицы (энергия, масса, направление движения) и от геометрии эксперимента. Достоверные экспериментальные значения величины Y обычно лежат в интервале 10~5 i У i 103 атомов на одну упавшую частицу. Меньшие значения трудно измерить, а большие значения коэффициента распыления возможны лишь при некоторых особых условиях бомбардировки. Несмотря на универсальный характер явления эрозии, за последние сто с лишним лет были предложены сильно различающиеся ее механизмы и на протяжении всего этого периода продолжались оживленные споры между сторонниками различных механизмов. В настоящее время принято считать, что нет единого механизма разрушения поверхности, способного объяснить все наблюдаемые явления. Напротив, вполне вероятно, что почти все механизмы эрозии, предложенные до сих пор, возможны при определенных условиях, хотя не все механизмы эрозии следует включать в понятие распыления.

Элементарные процессы при распылении происходят на атомарном уровне. Наиболее ясно это доказывается тем, что из области распыления испускается свет, в котором имеются линии спектра характеристического излучения атомов распыляемого материала. Число частиц, распыляемых в единичном акте, т.е. распыляемых одной падающей частицей, является стохастической величиной и подвержена флуктуациям (в противоположность той ситуации, где, например, каждая падающая частица выбивает строго определенное число атомов мишени).

Исторически (и по многим причинам практического характера) наиболее изученной частью физики распыления оказалось распыление металлов ионной бомбардировкой. Считается, что в этом случае доминирует так называемое распыление за счет прямого выбивания атомов из равновесных положений в твердом теле (столкновительное распыление). Элементарным процессом здесь является каскад атомных столкновений, представляющий собой следующее: падающий ион выбивает атомы из их положения равновесия в мишени и приводит их в движение; эти атомы движутся в веществе, сталкиваются с другими атомами и при определенных обстоятельствах выбивают атомы из мишени. Такой механизм распыления считается наиболее универсальным и при соответствующих энергиях он применим к рассмотрению бомбардировки всех твердых тел ионами, а также некоторыми другими частицами, например нейтронами или высокоэнергетическими электронами. Однако столкновительное распыление - не всегда доминирующий механизм распыления. Ионизирующее излучение, например рентгеновское, электронное и т.д., тоже может вызывать вполне заметное разрушение поверхности. В настоящей работе мы будем рассматривать только столкновительное распыление.

В этом виде распыления можно выделить три качественно различных случая: режим первичного выбивания атомов, режим линейных каскадов и нелинейный режим (режим столкновительных и тепловых пиков). В режиме первичного выбивания бомбардирующий ион передает энергию атомам мишени, которые могут после небольшого числа дальнейших столкновений выйти через поверхность, если их энергия достаточна для преодоления поверхностных сил связи. В двух других случаях первично выбитые атомы получают энергию, достаточную для выбивания вторичных, третичных и т.д. атомов, часть которых может достичь поверхности мишени и преодолеть поверхностный барьер. В режиме линейных каскадов пространственная плотность движущихся атомов мала, а в режиме тепловых пиков велика. Весьма приближенно можно сказать, что распыление в режиме первичного выбивания происходит при энергиях порядка единиц и десятков электронвольт для всех ионов, кроме очень легких, для которых из-за малой эффективности передачи энергии эта область расширяется до энергий порядка нескольких килоэлектронвольт. Область линейных каскадов соответствует энергиям от единиц килоэлектронвольт до мегаэлектронвольтного диапазона для всех ионов, кроме самых тяжелых, которые быстро тормозятся и могут создавать столкновительные и тепловые пики.

Различие между линейным и нелинейным режимами распыления наиболее явно обнаруживается при бомбардировке молекулами и кластерами содержащими два и более атомов. Падая на твердое тело, такой кластер почти мгновенно диссоциирует. Следствием случайного характера процесса замедления является линейная суперпозиция двух или более каскадов, если они не слишком плотные. В этом случае коэффициент распыления приблизительно кратен числу атомов бомбардирующего кластера. Однако при внедрении кластера локальная плотность поглощенной энергии в приповерхностной области мишени может оказаться очень высока, в результате чего большая часть атомов данной области приобретают кинетическую энергию, превосходящую энергию когезии (связи) вещества мишени. Таким образом, в мишени возникает так называемый плотный каскад атомных соударений (столкновительный пик), который в результате диссипации энергии на посткаскадной стадии (стадии "охлаждения") постепенно трансформируется в так называемый тепловой пик, представляющий собой долгоживущую (вплоть до нескольких десятков пикосекунд) локально расплавленную область вещества. Указанные эффекты сопровождаются нелинейным (неаддитивным) возрастанием коэффициента распыления, когда при кластерной бомбардировке коэффициент распыления в пересчете на один упавший атом может значительно превосходить соответствующий вклад в распыление от внедрения одноатомного иона, при одинаковой энергии на один налетающий атом.

Эффекты неадцитивного распыления при кластерной бомбардировке наблюдались в ряде экспериментов. Около тридцати лет назад было обнаружено [1, 2], что бомбардировка твердых тел димерами тяжелых ионов приводит к нелинейным эффектам в распылении тяжелых металлов (Ag, Au). До конца девяностых годов было получено ограниченное число подобных экспериментальных результатов ввиду недостатка ускорителей кластерных ионов. В последнее время ситуация изменилась в связи с возможностью получать кластерные пучки используя специальные ускорители [3, 4] Среди прочих экспериментов эти пучки были использованы для изучения нелинейных эффектов при распылении, а также вторичной эмиссии атомарных и кластерных ионов [5, 6, 7]. В работах [8, 9] экспериментально исследовались особенности нелинейных эффектов, возникающих при распылении металлов кластерными ионами, в частности кластерами Aun (п=1 .5) в диапазоне энергий от 20 до 5000 кэВ на атом. В подобных экспериментах кроме нелинейного возрастания коэффициентов распыления наблюдался ряд других характерных эффектов. Так в работе [10] наблюдались кратеры на облученной поверхности, образование которых связывалось с наблюдавшимся аномально высокими коэффициентами распыления. Также было замечено, что кратеры имеют граненую форму.

В упомянутой статье [1] авторы, основываясь на результатах эксперимента, сделали вывод, о том, что если имеет место возрастание коэффициента распыления вследствие эффекта пиков, то избыточно распыленные атомы должны иметь низкую энергию. Это было проверено экспериментально путем измерения полной отраженной энергии. Несмотря на ожидаемое увеличение в 4 раза коэффициента распыления в случае бомбардировки свинца димерами Se2 и Те2, увеличения суммарной отраженной энергии зафиксировано не было (в пределах точности эксперимента порядка 10%). Следовательно, избыточно распыленные атомы должны иметь энергию, составляющую лишь несколько процентов от энергии атомов, распыленных при бомбардировке одноатомными ионами. Более прямое доказательство существования низкоэнергетической компоненты в энергетическом спектре было получено в работе [11], где был напрямую измерен спектр распыленных частиц. Было показано, что этот спектр может быть разложен на каскадную часть и низкоэнергетическую часть, приближенно описываемую распределением Максвелла-Больцмана.

Данные по кластерной эмиссии при бомбардировке многоатомными ионами были получены только в небольшом количестве экспериментов. Измерения приповерхностных кратеров, сделанные в работе [10] только констатируют сам факт кластерной эмиссии при определенных обстоятельствах, но не содержат прямых доказательств. В работе [12] рассматривается эмиссия кластеров с размерами до С+2\ из углерода, бомбардируемого кластерами (НгО^о с энергией 240 кэВ на молекулу и приводится детальный спектр масс, но аналогичные спектры для одиночной молекулы или кластеров меньшего размера при такой же энергии на молекулу не приводятся. В работе [13] приводятся интересные заключения о намного большей эффеетивности эмиссии вторичных кластеров под воздействием кластерной бомбардировки, чем при бомбардировке ионами. Это заключение соответствует выводам, сделанным ранее в [10]. Далее авторы работы [13] делают заключение о том, что доминирующим механизмом является прямая эмиссия кластеров, т.е. под воздействием кластерной бомбардировки часть распыленных частиц покидает поверхность в виде молекул и кластеров. Данное заключение согласуется с выводами сделанными в [14]. В работе [15] приводится иное заключение о природе кластерной эмиссии, где это явление в большей степени объясняется механизмом рекомбинации атомов, уже покинувших поверхность.

Распыление поверхности твердых тел под воздействием бомбардировки атомными частицами находит все более широкое применение как в физических исследованиях, так и в различных технологических процессах, например при определении энергии термоядерного синтеза и деления, в микроэлектронике, приборах для анализа поверхности и др. Оно может быть вредным или полезным, иногда является нежелательным побочным эффектом, но имеющим большое значение. В работе [16] приводится классификация областей применения эффекта распыления, которая показана ниже в таблице 1.1.

Таблица 1.1 Некоторые важные эффекты применения распыления

Область исследования Процесс/применение Эффект Полезность

Энергия синтеза Взаимодействие плазмы со стенкой Эрозия стенки

Загрязнение плазмы

Энергия деления Лазерное разделение изотопов Потеря собираемого 235и

Микроэлектроника Осаждение распылением Изготовление тонких пленок +

Травление распылением Поверхностные структуры +

Анализ поверхностей ВИМС и связанные с ним методы Профили распределения по глубине +

Сканирующий ионный микрозонд Элементная топография +

В настоящее время использование пучков ускоренных атомарных нанокластеров с целью анализа и модификации поверхности рассматривается как новый и многообещающий подход, существенно превосходящий по своим технологическим возможностям традиционные методы, основанные на использовании пучков одноатомных ионов. Пучки кластеров находят применение в ряде практических приложений, таких как травление поверхности, осаждение тонких пленок [17], а также соответственно для различных методов анализа поверхности [18, 19, 20]. Кроме того, пучки кластеров могут быть использованы для модификации структуры поверхности на субмикронном масштабе расстояний. Одной из важных проблем, ограничивающей использование для этих целей пучков сфокусированных ионов с достаточно большой энергией, является радиационное повреждение облучаемых кристаллов. Наиболее перспективный путь уменьшения поверхностных повреждений - использование ионов низких энергий (менее 1 кэВ). Однако вместе с уменьшением радиационного повреждения, свойства пучка модифицировать поверхность также сильно ■ ухудшаются. С другой стороны, с уменьшением энергии пучка ионов также резко падает качество фокусировки пучка, формируемого ионными источниками. Использование кластерных пучков имеет то преимущество, что энергия кластера возрастает кратно числу атомов в кластере при той же скорости и таким образом удается избежать больших оптических аберраций в фокусирующих системах. Помимо этого следует ожидать, что коэффициент распыления в пересчете на один упавший атом также будет возрастать при той же скорости частиц, что позволит повысить эффективность процессов травления и модификации поверхности [20].

В работах [22, 23] экспериментально исследовалась десорбция металлических нанокластеров с поверхности нано-дисперсных мишеней под воздействием ионной и кластерной бомбардировки. Было показано, что эффективность такой десорбции существенно увеличивается при использовании кластерных пучков, что в частности позволит в будущем создать ряд принципиально новых технологий очистки поверхностей и разработать новое поколение ионных источников, используя пучки кластерных ионов.

В тоже время физическая модель распыления под воздействием кластерной бомбардировки пока не разработана до уровня, позволяющего делать надежные количественные оценки наблюдаемых эффектов, что отчасти сдерживает практическое использование пучков кластерных ионов и, с другой стороны, стимулирует фундаментальные исследования в данной области.

Основные результаты, полученные в диссертационной работе, сводятся к следующему:

• разработан комплекс программ для моделирования на атомарном масштабе расстояний процессов эрозии поверхности металлов при внедрения ускоренных нанокластеров, проведено его тестирование путем сравнения с имеющимися в литературе экспериментальными данными;

• исследованы закономерности вторичной эмиссии с поверхности ряда металлов (Ni, Си) и сплава NiaAl, возникающей при их бомбардировке нанокластерами Nin, Cun, AIn, Aun, (№4-55) в энергетическом диапазоне от 0.1 до 1 кэВ/атом; получены количественные значения коэффициентов распыления и их флуктуаций, а также дифференциальные спектры вторичной эмиссии. Найдены характерные зависимости коэффициентов распыления как от энергии, так и от размера налетающего кластера, исследованы особенности преимущественного распыления №зА1.

• получены временные и энергетические характеристики каскадов высокой плотности энергии и пост-каскадных тепловых пиков, сопровождающих внедрения ускоренного нанокластера в вещество, найдены характерные времена жизни столкновительного и теплового пика в зависимости от размера и энергии налетающего кластера;

• проведено исследование характерных особенностей морфологии приповерхностной области мишени при кластерной бомбардировке в зависимости от размера и энергии налетающего кластера, найдены критерии образования'кратеров;

• определены качественные и количественные характеристики первичного радиационного повреждения мишени при кластерной бомбардировке;

• проведено численное моделирование пост-каскадной эволюции облученного материала, найдены характерные особенности структуры приповерхностной области мишени;

• впервые исследовано влияние атом-электронных взаимодействий на эволюцию каскадов высокой плотности энергии в металлах и на характер вторичной эмиссии с поверхности при кластерной бомбардировке; показано, что процесс электрон-фононного взаимодействия по-разному сказывается на стадии охлаждения каскада в меди и никеле, несмотря на их близкие атомные номера. Так, в Ni (Z=28) элекгрон-фононное взаимодействие уменьшает время жизни теплового пика, заметно ослабляя при этом неадцитивные и нелинейные эффекты при распылении кластерами, в то время как в Си (Z=29) элекгрон-фононное взаимодействие практически не влияет на охлаждение каскада и на распыление.

На основании полученных в диссертационной работе результатов можно сделать следующие выводы:

• использование многочастичных потенциалов межатомного взаимодействия, базирующихся на модели сильной связи, позволяет реалистично описывать эффект поверхностной связи в благородных ГЦК металлах и, таким образом, обеспечивает согласие с экспериментом результатов моделирования процессов вторичной эмиссии в рамках метода классической МД;

• в рассматриваемом диапазоне энергий, внедрение нанокластера, содержащего более 6 атомов, с суммарной кинетической энергией, превышающей 5 кэВ, приводит к неаддитивному (нелинейному) возрастанию коэффициента распыления (в пересчете на один налетающий атом), сопровождаемому эффектом поздней эмиссии и возрастанием доли низкоэнергетических частиц в спектре распыления; в тоже время внедрение одноатомных ионов или кластеров меньшего размера не приводит к возникновению нелинейных эффектов при распылении во всем рассматриваемом диапазоне энергий. При этом зависимость суммарного коэффициента распыления от полной кинетической энергии налетающего кластера в нелинейном режиме может быть приближенно описана универсальной кривой (с точностью порядка 30-40%). При фиксированной энергии на один налетающий атом, эффект неаддитивности распыления проявляется, начиная с некоторого порогового размера кластера, зависящего энергии, нелинейные эффекты при распылении тесно коррелируют с возникновением столкновительного и теплового пиков в облучаемой мишени; внедрение кластеров, содержащих свыше шести атомов (NS6) с суммарной кинетической энергией более 5 кэВ сопровождается образованием микрократера в приповерхностной области мишени, при этом имеется явная корреляция между возникновением теплового пика и образованием кратера. Характерной особенностью морфологии приповерхностной области мишени при меньших энергиях налетающего кластера (при NS6), а также в случае внедрения иона или кластера с 1 <N<6 при энергиях вплоть до нескольких кэВ/атом, как правило, являются скопления адатомов или мелкозалегающий кратер (с глубиной, не превышающей величину порядка одного межатомного расстояния); доминирующим типом радиационных дефектов, образующихся в материале мишени при внедрении нанокластера, являются вакансии; при этом наблюдается неаддитивное возрастание числа вакансий (в пересчете на один налетающий атом) с ростом размера кластера при заданной энергии на атом, а относительная доля стабильных межузлий при этом, напротив, уменьшается; с увеличением размера налетающего кластера при фиксированной энергии на атом, рост относительной эффективности распыления в пересчете на один налетающий атом существенно опережает соответствующее увеличение относительной эффективности радиационного повреждения мишени; в процессе пост-каскадной эволюции при комнатной температуре адатомы, образованные вследствие внедрения одноатомного иона, имеют тенденцию к кластеризации с образованием надповерхностных скоплений; в тоже время кратер, окруженный ободком надповерхностных атомов, возникающий при внедрении нанокластера, является достаточно стабильной структурой, которая практически не эволюционирует на пост-каскадной стадии (при комнатной температуре); в рассмотренном диапазоне энергий процессы электронного торможения не оказывают заметного влияния на вторичную эмиссию и микроструктуру облучаемой мишени, однако процесс электрон-фононного взаимодействия может существенно влиять на характер охлаждения области каскада высокой плотности, уменьшая при этом время жизни теплового пика и, как следствие, подавляя эффект поздней эмиссии и неаддитивного возрастания коэффициента распыления. Однако данный эффект проявляется лишь для тех металлов, для которых характерно малое время релаксации электрон-фононного взаимодействия, величина которого оказывается существенно меньше времени жизни теплового пика. В противном случае указанный эффект практически не проявляется.

7 Заключение

1. Н. Н. Andersen and Н. L. Bay. Nonlinear effects in heavy-ion sputtering II Journal of Applied Physics, Vol. 45, Issue 2, (1974), P. 953-954

2. H. H. Andersen and H. L. Bay. Heavy-ion sputtering yields of gold: Further evidence of nonlinear effects II Journal of Applied Physics, Vol. 46, Issue 6, (1975), P. 2416-2422

3. A. Brunelle, S. Della-Negra, J. Depauw, D. Jacquet, Y. Le Beyec, M. Pautrat and Ch. Schoppmann. Collisions of fast clusters with solids and related phenomena И Nuclear Instruments and Methods in Physics

4. Research Section В: Beam Interactions with Materials and Atoms, Vol. 125, Issues 1-4, (1997), P. 207-213

5. H.H. Andersen. Nonlinear Effects in Collisional Sputtering under Cluster Impact II Mat. Fys. Medd. Dan. Vid. Selsk., Vol. 43, (1993), P. 127-150

6. H.H. Andersen, A. Brunelle, S. Della-Negra, J. Depauw, D. Jacquet, Y. Le Beyec, J. Chaumont, H. Bernas. Gigant Metal Sputtering Yields Induced by 20-5000 keV/atom Gold Clusters И Physical Review Letters, Vol 80, No 24, (1998), P. 5433-5436

7. Merkle K.L. and Jager W. Direct Observation of Spike Effects in Heavy-Ion Sputtering I I Philosophical Magazine, Vol. A44, No. 4, (1981), P. 741762

8. M. Szymnoski and A. E. De Vries. Spikes in low energy sputtering of silver and gold II Physics Letters A, Vol. 63, Issue 3, (1977), P. 359-360

9. R. J. Beuhler, G. Friedlander, and L. Friedman. Cluster-impact fusion II Phys. Rev. Lett., Vol. 63, (1989), P. 1292-1295

10. H.H.Andersen. Formation and stability of sputtered clusters II Vacuum, Vol.39, No 11/12, (1989), P.1095-1099.

11. W.O.Hofer. Angular, energy and mass distribution of sputtered particles II R.Behrisch, K.Wittmaack. Sputtering by Particle Bombardment III, -Springer-Verlag, 1991, P. 15-90.

12. Й. П. Бирзак. Машинное моделирование распыления I I Фундаментальные и прикладные аспекты распыления твердых тел. пер. с англ. под ред. Е.С.Машковой М.: Мир, 1989. - 349 е., С. 88125

13. E.A. Schweikert, MG, Blain, MA. Park, E.F. da Silveira. Surface characterization with keV clusters and MeV ions II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, Vol. B50, (1990), P. 307-313.

14. W. Szymczak. K. Wittmaack. Evidence for strongly enhanced yields of negative molecular secondary ions due to bombardment with SFn cluster ions II Nucl. Instr. and Meth, Vol. B88, (1994), P. 149-153

15. M.Dobeli, P.W.Nebiker, R.Muhle, M.Suter. Sputtering and defect production by focused gold cluster ion beam irradiation of silicon II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, Vol. 132, (1997), P. 571-577

16. Распыление твердых тел ионной бомбардировкой. Вып. I: Физическое распыление одноэлементных твердых тел. Пер. с англ. / Под ред. Р. Бериша. М.: Мир, 1984. -336 с.

17. Распыление твердых тел ионной бомбардировкой. Выпуск II: Распыление сплавов и соединений, распыление под действием электронов и нейтронов, рельеф поверхности. Пер. с англ. / Под ред. Р. Бериша. М.: Мир, 1986. -488 с.

18. R.Behrisch and K.Wittmaack. Sputtering by Particle Bombardment ///, Springer-Verlag, 1991.410 p.

19. Машкова E.C. Современные тенденции в исследовании распыления твердых тел II Фундаментальные и прикладные аспекты распыления твердых тел. пер. с англ. под ред. Е.С.Машковой. М.: Мир, 1989. -349 е., С. 5-45.

20. Andersen Н.Н., Johansen A., Olsen М., Touboltsev V.S. Gold-cluster ranges in aluminium silicon and copper И Nucl.Instr.Methods В Vol. 212, (2003), P. 56-62.

21. C. Tomaschko, D. Brandi, R. Kligler, M. Schurr, H. Voit. Energy loss of MeV carbon cluster ions in matter II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, Vol. B103, (1995), P. 407-411.

22. H. Dammak, A. Dunlop, D. Lesueur, A. Brunelle, S. Della-Negra, Y. Le Beyec. Tracks in Metals by MeV Fullerenes II Phys. Rev. Lett. Vol. 74, (1995), P. 1135-1138.

23. D. D. N. Barlo Daya, A. Hallen, J. Eriksson, J. Kopniczky, R. Papaleo, C. T. Reimann, P. Hakansson, B. U. R. Sundqvist, A. Brunelle, S. Delia

24. Negra and Y. Le Beyec. Radiation damage features on mica and L-valine probed by scanning force microscopy II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, Vol. B106, (1995), P. 38-42.

25. Yamada, J.Matsuo, Z.Insepov, T.Aoki, T.Seki, N.Toyoda. Nano-processing with gas cluster ion beams II Nuclear Instrum. and Meth.in Phys. Res. B, Vol. 164-165, (2000), P. 944-959

26. Z.Insepov, L.P.Allen, C.Santeufemio, K.S. Jones, I.Yamada. Computer modeling and electron microscopy of silicon surfaces irradiated by cluster ion impacts II Nucl. Instrum. and Meth. in Phys.Res. B, Vol. 202, (2003), P. 261-268

27. Sigmund P., Mechanisms. Theory of Physical Sputtering by Particle Impact II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, Vol. B27, (1987), P. 1-20.

28. P. Sigmund. Sputtering by Ion Bombardment: Theoretical Concepts II R.Behrisch. Sputtering by Particle Bombardment I. Berlin, Springer-Verlag, 1981, P. 9-71

29. J. Bohdansky, J. Roth, H. L. Bay. An analytical formula and important parameters for low-energy ion sputtering II Journal of Applied Physics, Vol. 51, Issue 5, (1980), P. 2861-2865

30. Yamamura Y., Matsunami N., Itoch N. Theoretical studies on an empirical formula for sputtering yield at normal incidence И Radiat. Eff., Vol. 71, (1983), P. 65-86

31. W.Eckstein. Quantitative predictions of Sputtering Phenomena И Surface and Interface analysis, Vol. 14, (1989), P. 799-808

32. R. Smith. Atomic & Ion Collisions in Solids and at Surfaces. Cambridge University Press, 1997. - 309 p.

33. В. Экштайн. Компьютерное моделирование взаимодействия частиц с поверхностью твердого тела. М.: Мир, 1995. - 320 с.

34. W. Moller. Computer Simulation of Stopping and Sputtering II R.Kelly, M.Fernanda da Silva. Materials Modification by High-fluence Ion Beams. -Kluver Academic Publishers, 1989.-P. 151-184

35. А.Ф.Аккерман. Моделирование траекторий заряженных частиц в веществе.- М.: Энергоатомиздат, 1991. 200 с.

36. M.T.Robinson. Computer simulation of sputtering II Mat.Fys. Medd. K.Dan.Vid.Selsk., Vol. 43, (1993), P. 27-79

37. M.T.Robinson. Theoretical aspects of monocrystal sputtering II R.Behrisch. Sputtering by Particle Bombardment I. Berlin, Springer-Verlag, 1981. - (28lp), P. 73-114.

38. J.P.Biersack, L.G.Haggmark. A Monte Carlo computer program for the transport of energetic ions in amorphous targets II Nucl. Instrum. & Meth., Vol. 174, (1980), P. 257-296

39. J.P.Biersack, W.Eckstein. Sputtering studies with the Monte-Carlo program TRIM.SP И Appl. Phys. A., Vol. 34, (1984), P. 73-94

40. J. F. Ziegler, J. P. Biersack, and U. Littmark. The Stopping and Range of Ions in Solid. Pergamonn Press, New York, 1985. - 321 p.

41. Shulga V.I., Computer simulation of single-crystal and polycrystal sputteringIИ Radiat. Eff., Vol. 70, (1983), P. 65-83

42. Robinson M.T. Tables of Classical Scattering Integrals II ORNL-4556. -Oak Ridge, 1970.-56 p.

43. W.Takeuchi, Y.Yamamura. Computer studies of the energy spectra and reflection coefficients of light ions И Rad. Eff., Vol. 71, No 1, (1983), P. 53-64.

44. В.И.Никифоров, В.И.Павленко, Р.П.Слабоспицкий, И.В.Хирнов. Моделирование распыления многокомпонентных твердых тел ионной бомбардировкой: программная система ПЕРСТ II Препринт ХФТИ 88-25 Харьков; ХФТИ АН УССР, 1988. - 11 с.

45. Афанасьев В. П., Манухин В. В., Нуекс Д. Инженерные проблемы термоядерной энергетики. М.: МЭИ, 1989, № 220, С. 27-35.

46. BJ.Ber, V.S.Kharlamov, Yu.A.Kudrjavtsev, A.V.Merkulov, Yu.V.Trushin, E.E. Zhurkin. Computer simulation of ion sputtering of polyatomic multilayered targets II Nucl.Instrum. and methods in Phys. Res. B, Vol. 127-128, (1997), P. 286-290

47. Журкин E.E. Моделирование процессов переноса ионов высоких энергий в веществе // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования.- 1998. № 12. С. 145-149.

48. Herbert М. Urbassek. Molecular-dynamics simulation of sputtering II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, Vol. 122, (1997), P. 427-441

49. Mark H. Shapiro. Using Molecular Dynamics Simulations to Investigate Sputtering Process: an Overview II Radiation Effects and Defects in Solids, Vol. 142, (1997), P. 259-285

50. H.Hsieh, T.Diaz de la Rubia, R.S.Averback, R.Benedek. Effect of temperature on the dynamics of energetic displacement cascades: A molecular dynamics study II Phys. Rev. B, Vol. 40, (1989), P. 9986-9988.

51. Z.Y. Pan, M.Hou. Collision dynamics between gold clusters and gold thin films //Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, Vol. B102, (1995), P. 317-321.

52. J. Peltola and K. Nordlund. Heat spike effect on the straggling of cluster implants II Phys. Rev. Vol. B68, (2003), P. 035419-035424

53. G.Betz, W.Husinsky. Cluster bombardment of solids: A molecular dynamics study II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, Vol. B122, (1997), P. 311-317.

54. R.S. Averback, M. Ghaly, and H. Zhu. Cluster-solid interactions: A molecular dynamics investigation II Radiat. Effects and Defects in Solids, Vol. 130-131, (1994), P. 211-224.

55. T. J. Colla, H. M. Urbassek. Au sputtering by cluster bombardment: A molecular dynamics study II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, Vol. B164-165, (2000), P. 687-696.

56. T. J. Colla, R. Aderjan, R. Kissel, and H. M. Urbassek. Sputtering of Au (111) induced by 16-keV Au cluster bombardment: Spikes, craters, late emission, and fluctuations, Phys. Rev., Vol. B62, (2000), P. 8487-8493

57. R. Aderjan and H. M. Urbassek. Molecular-dynamics study of craters formed by energetic Си cluster impact on Си II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B, Vol. 164-165, (2000), P. 697-704

58. Allen M.P., Tildesley D.J. Computer simulation of liquids. Clarendon Press, Oxford, 1987. - 387 p.

59. Haile J. V. Molecular Dynamics Simulation. John Wiley & Sons, Inc., 1997.-489 p.

60. Rapaport D.S. The Art of Molecular Dynamics Simulation. Cambridge University Press, 1995. - 400 p.

61. Frenkel D., В. Smit. Understanding Molecular Simulation. Academic Press, 1996.-444 p.

62. Ercolessi F. A molecular dynamics primer! University of Udine, Italy, 1997, http://www.fisica.uniud.it/~ercolessi/

63. Niemenen R.M. Perspectives of Molecular Dynamics II Matematisk-fysiske Meddelelser (The Royal Danish Academy of Sciences and Letters), Vol. 43, (1993), P. 81-96

64. Кирсанов B.B., Суворов A.B., Трушин Ю.В. Процессы радиационного дефекгообразования в металлах. М.: Энергоатомиздат, 1985. - 272 с.

65. Beeler J.R. Radiation effects, computer experiments. Elsevier Science Pub. Co., Amsterdam, 1983. - 881 p.

66. H.C. Andersen. Molecular dynamics simulations at constant pressure and/or temperature II J.Chem.Phys., Vol. 72, (1980), P. 2384-2393

67. M. Parinello, A. Rahman. Crystal Structure and Pair Potentials: A Molecular-Dynamics Study И Phys. Rev. Lett., Vol. 45, (1980), P. 11961199

68. M. Parinello, A. Rahman. Polymorphic transitions in single crystals: A new molecular dynamics method II J. Appl. Phys., Vol. 52, (1981), P. 7182-7190

69. S. Nose. A unified formulation of the constant temperature molecular dynamics methods II J. Chem. Phys., Vol. 81, (1984), P. 511-519

70. J. B. Gibson, A. N. Goland, M. Milgram, and G. H. Vineyard. Dynamics of Radiation Damage // Phys. Rev., Vol. 120, (1960), P. 1229-1253

71. A. Rahman. Correlations in the Motion of Atoms in Liquid Argon И Phys. Rev. A, Vol. 136, (1964), P. 405-411

72. L. Verlet. Computer "Experiments" on Classical Fluids. I. Thermodynamical Properties of Lennard-Jones Molecules И Phys. Rev. Vol. 159,(1967), P. 98-103

73. L. Verlet. Computer "Experiments" on Classical Fluids. II. Equilibrium Correlation Functions II Phys. Rev. Vol. 165, (1968), P. 201-214

74. R. Car, M. Parrinello. Unified Approach for Molecular Dynamics and Density-Functional Theory И Phys. Rev. Lett. Vol. 55, (1985), P. 24712474

75. R.S.Averback, M.Ghaly. Fundamentals of defect production in solids II Nuclear Instruments and Meth. In Phys. Res. B, Vol.127-128, (1997), P.l-11

76. A. Hasnaoui, H. Van Swygenhoven, and P. M. Derlet. Cooperative processes during plastic deformation in nanocrystalline fee metals: A molecular dynamics simulation II Phys. Rev. B, Vol. 66, (2002), P. 184112-184120

77. S. Skokov, C. S. Carmer, B. Weiner, M. Frenklach. Reconstruction of (100) diamond surfaces using molecular dynamics with combined quantum and empirical forces И Phys. Rev. B, Vol. 49, (1994), P. 56625671

78. Y. S. Leng and S. Jiang. Slow dynamics in atomic-force microscopy И Phys. Rev. B, Vol. 63, (2001), P. 193406-193410

79. E.E. Zhurkin, M. Hou. Structural and thermodynamic properties of elemental and bimetallic nanoclusters: an atomic scale study И J. Phys.: Condens. Matter, Vol. 12, (2000), P. 6735-6754

80. M.Hou, V.S.Kharlamov, E.E.Zhurkin. Atomic scale modelling of cluster assembled NixAl,.x thin films И Phys. Rev. B, Vol. 66, (2002), P. 195408195422

81. M. A. Vorobyeva, A. I. Melker, S. A. Mendeleev. Self-organization of Cro protein: a molecular dynamics study II Proc. SPIE "Seventh International Workshop on Nondestructive Testing and Computer Simulations in

82. Science and Engineering". Alexander I. Melker. Ed. Vol. 5400, (2004), P. 160-169

83. H. Hsieh and R. S. Averback. Molecular-dynamics simulations of collisions between energetic clusters of atoms and metal substrates II Phys. Rev. B, Vol. 45, (1992), P. 4417-4430

84. H. Gades and H. M. Urbassek. Molecular-dynamics simulation of adatom formation under keV-ion bombardment of Pt(lll) И Phys. Rev. B, Vol. 50, (1994), P. 11167-11174

85. T. Michely and C. Teichert. Adatom yields, sputtering yields, and damage patterns of single-ion impacts on Pt(lll) II Phys. Rev. B, Vol. 50, (1994), P. 11156-11166

86. E. M. Bringa, K. Nordlund, and J. Keinonen. Cratering-energy regimes: From linear collision cascades to heat spikes to macroscopic impacts И Physical Review B, Vol 65, (2001), P. 235426-235438

87. E. M. Bringa, R. E. Johnson, R. M. Papaleo. Crater formation by single ions in the electronic stopping regime: Comparison of molecular dynamics simulations with experiments on organic films И Physical Review B, Vol. 65, (2002), P. 094113-094121

88. E. M. Bringa, E. Hall, R. E. Johnson, R. M. Papaleo. Crater formation by ion bombardment as a function of incident angle, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, Vol. 193, (2002), P. 734738

89. Y. Yamaguchi, J. Gspann. Large-scale molecular dynamics simulations of cluster impact and erosion processes on a diamond surface //Phys. Rev. B, Vol. 66, (2002), P. 155408-155418

90. T. J. Colla and H. M. Urbassek. Influence of adatom coverage on sputter yield И Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B, Vol. 117, Issue 4, (1996), P. 361-366

91. V. A. Zinovyev, L. N. Aleksandrov and A. V. Dvurechenskii, K. H. Heinig, D. Stock. Modelling of layer-by-layer sputtering of Si(lll)surfaces under irradiation with low-energy ions II Thin Solid Films, Vol. 241, Issues 1-2, (1994), P. 167-170

92. A.F. Voter. Interatomic Potentials for Atomistic Simulations I I Materials Research Society Bulletin, Vol. 21, No. 2, (1996), P. 12-32

93. G.Moliere. Theorie der Streuung schneller geladener Teilchen. I. Einzelstreuung am abgeschirmten Coulomb-Field II Z. Naturforsch, Vol. 2a, (1947), P. 133-145

94. Wilson W.D., Haggmark L.G., Biersak J.P. Calculation of nuclear stoping ranges and stragglings in the low-enegy region И Phys.Rev.B, Vol. 15, (1977), P. 2458-2468.

95. Фирсов О.Б. Вычисление потенциала взаимодействия атомов И ЖЭТФ. 1957. т.ЗЗ. вып.3(9). - С. 696-699.

96. J.Lindhard, V.Nielsen, M.Sharff. Approximation method in classical scattering by screening coulomb field II Mat.-Fyss. Medd. Dan. Vid. Selsk., Vol. 36, (1968), P. 12-32

97. Wilson W.D., Haggmark L.G., Biersack J.P. Calculations of nuclear stopping, ranges, and straggling in the low-energy region II Phys. Rev. B, Vol. 15, (1977), P. 2458-2468

98. Lennard J.E., Johnes J.E. // Proc. R. Soc. London, Vol. A106, (1924), P. 441-463

99. P. M. Morse. Diatomic Molecules According to the Wave Mechanics. II. Vibrational Levels II Phys. Rev., Vol. 34, (1929), P. 57-64

100. L. A. Girifalco and V. G. Weizer. Application of the Morse Potential Function to Cubic Metals И Phys. Rev., Vol. 114, (1959), P. 687-690

101. M. S. Daw, M. I. Baskes. Embedded-atom method: Derivation and application to impurities, surfaces, and other defects in metals 11 Phys. Rev. B, Vol. 29, (1984), P. 6443-6453

102. M. S. Daw and M. I. Baskes. Semiempirical, Quantum Mechanical Calculation of Hydrogen Embrittlement in Metals II Phys. Rev. Lett. Vol. 50, (1983), P. 1285-1288

103. M. W. Finnis J.E. Sinclair. A simple empirical N-body potential for transition metals II Philos. Mag A, Vol. 50, (1984), P. 45-55

104. Finnis M.W. and Sinclair J.E. Erratum II Phil. Mag. A, Vol. 53, (1986), P. 161

105. Ackland G.J. and Thetford R. An improved N-body semi-empirical model for BCC transition metals II Phil. Mag. A, Vol. 56, (1987), P. 15-30

106. F. H. Stillinger and T. A. Weber. Computer simulation of local order in condensed phases of silicon II Phys. Rev. B, Vol. 31, (1985), P. 5262-5271

107. J. TersofF. Empirical Interatomic Potential for Carbon, with Applications to Amorphous Carbon II Phys. Rev. Lett. Vol. 61, (1988), P. 2879-2882

108. D.E. Harrison, Jr. and M.M. Jakas. Inelastic energy losses in cascades and atom ejection II Nucl. Instr. and Meth. B, Vol. 15, (1986),. P. 25-28

109. M.H. Shapiro and T.A.Tombrello. Molecular dynamics simulations of inelastic energy loss effects in sputtering IIII Nucl. Instr. and Meth. B, Vol. 94, (1994), P. 186-196

110. C.P. Flynn and R.S. Averback. Electron-phonon interactions in energetic displacement cascades II Phys. Rev. B, Vol. 38, (1988), P. 7118-7120

111. A. Caro and M. Victoria. Ion-electron interaction in molecular-dynamics cascades II Physical Review B, Vol 40, (1989), P. 2287-2291

112. M. W.Finnis, P.Agnew, and AJ.E.Foreman. Thermal excitation of electrons in energetic displacement cascades II Physical Review B, Vol. 44,(1991), P. 567-574

113. I. Koponen. Atomic mixing in ion-bombardment-induced temperature spikes in metals И J. Appl. Phys. Vol. 72, (1992), P. 11941196

114. A. Caro. Electron-phonon coupling in molecular dynamics codes И Rad. EfT. and Def. in Solids, Vol. 130-131, (1994), P. 187-192

115. М.А.Кумахов, Ф.Ф.Комаров. Энергетические потери и пробеги ионов в твердых телах. М.: Минск, изд. БГУ, 1979. -320 с.

116. Фирсов О.Б. Качественная трактовка средней энергии возбуждения электронов при атомных столкновениях // ЖЭТФ, 1959 Т.36.-С. 1517-1523

117. Lindhard J. Energy loss of swift charged particles II Kgl. Dan. Vid. Selsk. Mat.-Fys. Medd., Vol. 27, N. 15, (1953), P. 12-32

118. Lindhard J. Scharff M. Energy dissipation by ions in the keV region II Phys. Rev., Vol. 124, (1964), P. 128-130

119. O.S. Oen and M.T. Robinson, Computer studies of the reflection of light ions from solids //Nucl. Instr. and Meth. Vol. 132, (1976), P. 647653

120. H. Бор. Прохождение заряженных частиц через вещество. -М.:И.Л., 1950,- 150 с.

121. С. Kittel. Introduction to Solid State Physics. 7th edition. - Wiley, New York, 1995. - 688 p.

122. D. Heermann. Computer Simulation Methods in Theoretical Physics. 2nd edition. - Springer-Verlag, Berlin, 1990. - 145 p.

123. К.Биндер, Д.В. Хеерман. Моделирование методом Монте-Карло в статистической физике. М.: Наука, Физматлит, 1995. - 144с.

124. M.E.J. Newman, G.T.Barkema. Monte-Carlo Methods in Statistical Physics. Clarendon Press, Oxford, 1999. - 475 p.

125. N. Metropolis, A.W. Rosenbluth, M.N. Rosenbluth, A.H. Teller Equation of State Calculations by Fast Computing Machines II J. Of Chemical Physics, Vol. 21, №6 (1953), P. 1087-1092

126. M.Kortla. Numerical simulations in the theory of crystal growth II Computer Phys. Communications, Vol. 97, (1996 ), P. 82-100

127. G. Betz, W. Husinsky. A cobined molecular dynamics and kinetic Monte Carlo calculation to study sputter erosion and beam assisted deposition II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, Vol. 193, (2002), P. 352-358

128. Б.Келли. Радиационное повреждение твердых тел. пер. с англ. М.: Атомиздат, 1970. - 240 с.

129. М.Томпсон. Дефекты и радиационные повреждения в металлах, пер. с англ. М.: Мир, 1971. - 370 с.

130. КЛейман. Взаимодействие излучения с твердым телом и образование элементарных дефектов, пер. с англ. М.: Атомиздат, 1979.-296 с.

131. Ю.В. Трушин. Физическое материаловедение. СПб.: Наука,2000.-286 с.

132. Yu.N. Osetsky, D.J. Bacon. Atomic-scale modelling of primary damage and properties of radiation defects in metals II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, Vol. 202, (2003), P. 3143

133. B. Canut, M. Fallavier, O. Marty and S. M. M. Ramos. Damage creation in silicon single crystals irradiated with 200 keV/atom Au„+ clusters II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, Vol. B164-165, (2000), P. 396-400

134. T.Aoki, J.Matsuo, G.Takaoka. Molecular dynamics study of damage formation characteristics by large cluster ion impacts II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, Vol. 202, (2003), P. 278282

135. E.E. Zhurkin, A.S.Kolesnikov. Molecular Dynamics Study of Al and Ni$Al sputtering by Al clusters bombardment I I 19th International Conference on Atomic Collisions in Solids. Paris, 29 July- 3 August2001, Programme & Abstracts, Vol. В128.

136. Е.Е.Журкин, А.С.Колесников, В.Ф.Космач. Компьютерное моделирование процессов эрозии поверхности металлов при бомбардировке N-атомными кластерами (N=1-55) // Тезисы докладов

137. XXXIV Международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (Москва, 31 мая 2 июня 2004 г.). - М.: УНЦ ДО МГУ им. Ломоносова, 2004г. - С. 79.

138. E.E.Zhurkin, A.S.Kolesnikov. Molecular Dynamics Study of Al and Ni3Al sputtering by Al clusters bombardment // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, Vol. 193 (1-4), (2002), P. 822-829

139. E.E.Zhurkin, A.S.Kolesnikov. Atomic scale modelling of Al and Ni(lll) surface erosion under cluster impact // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, Vol. 202, (2003), P. 269-277

140. Е.Е.Журкин, А.С.Колесников, В.Ф.Космач. Моделирование распыления поверхности Cu(lll) и Ni(lll) под воздействием пучков ускоренных ионов и кластеров // Поверхность, 2004, №4. С. 23-27

141. E. E. Zhurkin, A. S. Kolesnikov. Molecular dynamics study of nonlinear sputtering // Proc. SPIE Vol. 5400 Seventh International

142. Workshop on Nondestructive Testing and Computer Simulations in Science and Engineering; Alexander I. Melker Ed., 2004. P. 78-84

143. Е.Е.Журкин, А.С.Колесников, В.Ф.Космач. Компьютерное моделирование процессов эрозии поверхности металлов при бомбардировке N-атомными кластерами (N=1-55) II Поверхность, 2005, №3.- С. 51-56

144. S.P.Chen, A.F. Votor, DJ. Srolovitz. Computer simulation on surfaces and 001. symmetric tilt grain boundaries in Ni, Al, and n13aiII J. Mater. Res., Vol. 4, (1989), P. 62-77

145. A.P. Sutton, J. Chen. Long range Finnis-Sinclair potentials II Phil. Mag. Lett., Vol. 61, (1990), P. 139-146

146. V. Rosato, M. Guillop, B. Legrand. Thermodynamical and structural properties of FCC transition metals using a simple tight-binding model II Phil. Mag., Vol. A59, (1989), P. 321-336

147. F. Ducastelle. Tight-binding potentials in Computer Simulation in Materials Science IIM. Meyer and V. Pontikis, proc. of NATO ASI series, Vol. 205, (1999) P. 233-253

148. J. Friedel. The Physics of Metals. Cambridge: Cambr. Univ. Press, 1969.-312 p.

149. Fabrizio Cleri, Vittorio Rosato. Tight-binding potentials for transition metals and alloys II Physical Rewiew, Vol. 48, (1993), P. 22-33

150. G. Ackland, V. Vitec. Many-body potentials and atomic-scale relaxations in noble-metal alloys II Phys. Rev. B, Vol. 41, (1990), P. 10324-10333

151. F.Gao, D. Bacon, G.Ackland. Point-defect and threshold displacement energies in N13AIII Phil. Mag. A. Vol. 67, (1993), P. 275288

152. M.Hou, Z.-Y.Pan. Cascade statistics in the binary collision approximation and in full molecular dynamics II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, Vol. 102, (1995), P. 93-102

153. Q.Hou, M.Hou, L.Bardotti, B.Prevel, P.Melinon, A.Perez Deposition of Am clusters on Au(lll) surfaces. I. Atomic-scale modelling II Phys. Rev. B, Vol. 63, (2000), P. 2826-2834

154. H.H. Andersen, H.L.Bay. Sputtering Yield Measurements II Sputtering by Particle Bombardment; Pt.I; ed. by R. Behrisch. Springer-Verlag; Berlin; 1981. - P. 145-218

155. W.Eckstein. C.Garcia-Rosles, J.Roth, W.Ottenberger. Sputtering data II Rep. IPP 9/82, Max-Planck-Institute-Fur-Plasmaphysik. -Garching, Munchen, 1993

156. P.Sigmund. Introduction to sputtering II Mat. Fys. Medd. K. Dansk. Vidensk. Selsk. Vol. 43, (1993), P. 7-26

157. M.W. Thompson. The Velocity Distribution of Sputtered Atoms I I Nucl. Instrum. And Meth. In Phys. Res. B, Vol. 18, (1987), P. 411-429

158. G.Betz, G.K. Werner. Sputtering of multicomponent materials II Sputtering by Particle Bombardment II, Ed. R.Behrish, Springer-Verlag, Berlin, Top. Appl. Phys., Vol. 52, (1983), P. 11-90

159. V.I. Shulga and P. Sigmund. Penetration of slow gold clusters through silicon II Nucl. Instrum. and Meth. In Phys. Res. B, Vol. 47, (1990), P. 236-242