Физические закономерности образования остаточных ядер-продуктов в 99Тс при его облучении протонами в интервале энергий от 0.1 до 2.6 ГэВ тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.16 ВАК РФ

Введение

1 Определение сечений образования остаточных ядер-продуктов в "тонких" мишенях "Тс при облучении протонами с энергией 0.1-2.6 ГэВ

1 Состояние проблемы.

2 Методика экспериментального определения сечений образования остаточных ядер-продуктов и их погрешностей.

3 Характеристики экспериментальных образцов.

4 Облучение экспериментальных образцов.

4.1 Общие характеристики ускорителя У-10 ИТЭФ.

4.2 Определение энергии и формы выводимых протонных пучков

4.3 Оценка нейтронного фона

5 Спектрометрический комплекс и его характеристики.

6 Измерение и обработка 7-спектров

7 Мониторные реакции.

8 Экспериментальные результаты и погрешности измерений сечений образования остаточных ядер-продуктов при взаимодействии протонов с "Тс

2 Обсуждение результатов экспериментов и их моделирование с использованием высокоэнергетических расчетных программ

1 Постановка задачи.

2 Методика сопоставления экспериментальных и расчетных результатов и программы, используемые для моделирования

3 Совместный анализ экспериментальных и расчетных значений сечений образования РПР в "тонких" мишенях "Тс при их облучении протонами

3.1 Функции возбуждения продуктов "Тс(р,х)-реакций.

3.2 Зарядовые распределения продуктов реакций.

3 Возможности наработки радионуклидов для медицины и биологических исследований в качестве побочной продукции при трансмутации "Тс

1 Радионуклиды, получаемые в ускорительных технологиях

2 Наработка и радиохимическое выделение 97Ru.

3 Исследование радионуклидного состава рутениевой фракции.

Технеций (Z = 43) является одним из наиболее примечательных элементов таблицы Менделеева, а применительно к научной и технологической истории человечества -типичным веществом "атомного века". Еще до его экспериментального открытия Э. Се-гре в 1937 г. [1] было известно, что этот элемент, согласно правилу запрета Маттауха-Щукарева (его смысл заключается в том, что у стабильных изотопов с нечетными массовыми числами не может быть стабильных изобаров), не имеет стабильных изотопов. Это предсказание было подтверждено в ходе последующего развития ядерной физики, и к настоящему времени достоверно известно, что технеций является одним из двух элементов середины таблицы Менделеева (наряду с прометием), который, по этой причине, отсутствует в природе в стабильном состоянии.

В настоящее время открыто 40 (включая 10 долгоживущих изомерных состояний) изотопов технеция с массовыми числами от А = 86 до 115, из которых наиболее долгожи-вущими являются 97Тс (Т1/2 = 2.6-106 лет), 98Тс (Т1/2 = 4.2 ЛО6 лет), "Тс (Т1/2 = 2.11Ы05 лет) [2]. Смесь этих изотопов и была идентифицирована Э. Сегре в образце молибдена, подвергнутого облучению дейтронами на первом созданном Э. Лоуренсом циклотроне в радиационной лаборатории Калифорнийского университета, Беркли (США).

Последующие исследования показали, что перспективы использования изотопов технеция в науке и технике и/или необходимость учета их возможного влияния на процессы в природных системах целиком зависят либо от эффективности способов их целенаправленного применения, либо от интенсивности наработки в качестве побочных продуктов. Развитие ядерной физики и энергетики дало однозначный ответ на эту дилемму - история пошла по второму пути, поскольку достаточно эффективных путей рационального использования изотопов технеция до сих пор не найдено.

Основу негативного отношения к этому химическому элементу определил один из изотопов технеция, который подлежит первоочередному анализу в указанном выше смысле. Таковым является "Тс. В отличие от двух других долгоживущих изотопов технеция, он в значительных количествах образуется в реакции деления тяжелых ядер, которая является основой современной ядерной янергетики. Известно, что вероятность его образования (выход на деление) для основных делящихся материалов (урана и плутония) достаточно велика 6%) [3] и при этом она довольно слабо зависит от энергии делящих нейтронов. Изотопы 97Тс и 98Тс практически не образуются в процессе расщепления делящихся ядер - их образование определяется только независимыми выходами, составляющими при делении урана и плутония тепловыми и быстрыми нейтронами величины ~ Ю-11 % [3]. Столь малая величина их выхода обусловлена экранировкой стабильными изотопами 97Мо и 98Мо в изобарных цепочках распада.

Принимая в качестве оценки, что к настоящему времени в ходе развития атомной энергетики только в России накоплено более 14000 тонн облученного топлива [4] (+850 тонн ежегодно), нетрудно получить количество образовавшегося при этом "Тс. Оно составляет (по порядку величины) ~ 10 тонн. Такое положение дел вынуждает, во-первых, исследовать способы полезного использования "Тс, и, во-вторых, учитывать и прогнозировать возможные экологические последствия его накопления.

Как уже упоминалось, к настоящему времени способы целенаправленного использования долгоживущих изотопов технеция пока еще ограничены, хотя в ряде областей современной науки и техники для этого имеются определенные предпосылки. Так, некоторые соединения технеция являются наилучшими из известных антикоррозийных ингибиторов [5, 6]. Известно также, что технеций имеет наивысшую, среди чистых элементов, температуру перехода в сверхпроводящее состояние (Т = 8, 2АК) [7]. Оба этих обстоятельства в будущем, возможно, будут использованы, в первую очередь, в ядерной и радиационной технике, где собственная радиоактивность некоторых материалов, так или иначе, является неизбежной. "Тс имеет также хорошие перспективы использования в медико-биологических исследованиях и радиационной медицине; некоторые из них рассматриваются и в настоящей диссертации.

Однако несравненно более значимой представляется проблема учета "Тс в качестве долговременного фактора потенциальной экологической опасности.

Как правило, степень этой опасности выражается через величину ТОКС (радиотоксичность) как [8]

ТОКС"Тс = Л99тд-^"тс (1)

Сг99Тс где Л^99Тс - накопленное к настоящему времени количество "Тс;

Лэ9Тс - его постоянная распада;

Сэ9Тс - уровень вмешательства при поступлении в организм с водой и пищей, равный для "Тс 2.2-102 Бк/кг [9].

В такой формулировке радиотоксичность соответствует количеству воды, необходимого для разбавления накопленного количества "Тс с целью обеспечения концентрации, не превышающей уровня вмешательства в соответствии с нормами НРБ-99. Согласно формуле (1), радиотоксичность накопленного количества "Тс может быть оценена величиной порядка 1011 т Н2О.

Полученная величина дает возможность понять значимость проблемы накопления "Тс при создании концепции радиологически чистой ядерной энергетики [10], поскольку, в соответствии с прогнозами МАГАТЭ, масштабы ядерного энергопроизводства в мире увеличаться с 18 % в настоящее время до 30 % к 2030 году [11], [12]. Это неизбежно приведет к увеличению количества наработанных вторичных ядерных материалов, в том числе и "Тс.

Известно, что "Тс хорошо растворим в воде [13] (преимущественная химическая форма в морской воде ТсО±) и имеет свойство аккумулироваться в живых организмах, находящихся в пределах экосферы человека [14]. Таким образом, при возможной миграции технеция по пищевым цепочкам существует опасность его накопления также и в организме человека [9]. Имевшие (и имеющие) место случаи освобождения в окружающую среду значительных количеств радиоактивных отходов, по своему генезису, несомненно, содержащих и технеций, придают обсуждаемой проблеме высокую степень актуальности.

Все это накладывает серьезные ограничения на способы захоронения радиотехнеция - в частности, в глубоких геологических пластах, в связи с возможностью выхода из контейнеров под действием грунтовых вод.

Потенциальная опасность возникновения негативных последствий реализации любой тенологии, в том числе и радиационной, характеризуются понятием риска. Применительно к проблеме захоронения "Тс величину риска /?"Тс можно оценить как [15]

99Тс • /Э9ТС • С99Тс ' е-Х99Тс-К99тс-Т99гГс DFs9XC где Ав9Тс - количество "Тс в хранилище (Бк); ээТс - доля "Тс, попадающая в грунтовую воду в единицу времени (с-1);

Сэ9Тс - коэффициент перевода единиц концентрации "Тс в дозовые характеристики

Лэ9Тс - постоянная радиоактивного распада "Тс (с

К&9Тс - безразмерный коэффициент поглощения "Тс в геологических пластах (равен единице для нуклидов, не связывающихся окружающими геологическими породами хранилища);

Тээтс - время достижения грунтовыми водами биосферы после контакта с захораниваемыми материалами (с);

DFe9Tc - фактор разбавления - мера растворения "Тс после его выхода из контейнера до достижения биосферы (м3/с).

Заметим, что в формуле (2) количество Аэ9Тс в хранилище, постоянная распада Лэ9Тс и коэффицент размерности Сл99 не зависят от окружающих геологических условий. Все остальные параметры формулы (2) зависят от агрегатного состояния и конструктивного оформления захораниваемого материала, конструкции контейнера, геологических особенностей хранилища и сценария миграции.

В качестве примера можно привести оценку парциального радиационного риска вслед-ствии возможного выхода "Тс из захороненного топлива PWR с уровнем выгорания 33 ГВт- д/т ТМ на момент 1000 лет после выгрузки [16] для хранилища, соответствующего геологическим условиям Юкка Маунтин, США (Yucca Mountain, USA). Предполагалось, что для достижения биосферы грунтовыми водами из пластов туфа этого хранилища потребуется 105 лет. С учетом сказанного, указанный фактор риска составляет величину ~ 10~6, что сответствует границе области оптимизации технологии [9]. Принимая во внимание , что "Тс является лишь одним из 20 - 30 техногенных радионуклидов, обуславливающих долговременную радиационная опасность при их захоронении (при этом "Тс упоминается во всех концепциях развития ядерной энергетики [10], [17], [18], [19]),

Зв • с"1 в Бк • м3); экологическая безопасность такого способа утилизации отходов ядерной энергетики вряд ли является приемлемым в перспективном смысле.

Это нашло отражение при разработке новых решений и рекомендаций относительно проектов безопасной и экономически приемлемой ядерной энергетики и утилизации ее радиоактивных отходов. В частности, в США Агенством по Охране Окружаюей Среды (Environmental Protection Agency - ERA) установлены новые, более жесткие стандарты по максимально допустимым выходам радионуклидов из хранилища, содержащего до 1000 т отработанного топлива за период в 10000 лет [20]. Эти новые стандарты, с одной стороны, и возросшие требования к проектам хранилищ со стороны Комиссии по Ядерному Регулированию США (Nuclear Regulation Commission - NRC) [21], определили отличные от принятых около 20 лет назад исходные для анализа данные. Тем не менее, оценки, выполненные в рамках и нового подхода, свидельствуют, что технически создание хранилища с гарантированной защищенностью окружающей среды от проникновения в нее техногенных радиоактивных материалов явлется, вероятно, иллюзорной целью, невзирая на весьма значительные экономические и ресурсные затраты.

Вышеизложенное определяет актуальность разработки и реализации альтернативных способов утилизации отходов ядерной энергетики, имеющей в своей основе не изоляцию техногенных радиоактивных материалов, а кардинальное избавление от них. Эти способы объединяются понятием ядерной трансмутации, подразумевающим преобразование наиболее опасных долгоживущих радионуклидов в стабильные или же короткоживу-щие. Включение трансмутационных технологий в ядерные топливные циклы обеспечит снижение негативного влияния ядерной энергетики на окружающую среду, несмотря на предполагаемые значительные темпы ее развития.

Принимая во внимание сказанное выше, "Тс, несомненно, должен явиться одним из первоочередных объектов трансмутационных технологий, и вопрос заключается в выборе их физической концепций и технических решений.

В настоящее время схема его трансмутации в ядерно-энергетических установках выглядит следующим образом:

Для технической реализации этой схемы нейтронный баланс активной стадии топ

99

3)

15.8с ливного цикла должен предусматривать некоторый избыток нейтронов, необходимый для ядерной трансмутаци не только "Тс, но и других долгоживущих продуктов деления, например, 79Эе, 1268п, 1291, 135Сз [22], [23]. Однако оценки, выполненные в ряде работ, например, [8], показали, что вне привлечения изотопного разделения трансмутируемых нуклидов, которая существенно увеличивает стоимость трансмутации, требуемый избыток могут обеспечить лишь термоядерные установки. Их же реализация является вопросом неопределенного будущего - в настоящее время рассматривается только создание демонстрационных проектов таких установок (например, международный проект ИТЭР [24]).

К настоящему времени концептуально разработан иной тип ядерно-физических установок для решения задач трансмутации. Речь идет об электроядерных установках (ЭлЯУ) [25], [26], [27]. Их основная особенность - наличие подкритического бланкета (кец = 0.95) с внешним источником нейтронов. В большинстве проектов в качестве физической основы их генерации рассматривается межядерный каскад, обеспечивающий достаточную множественность нейтронов, при взаимодействии пучка сильноточного линейного протонного ускорителя (ток ~ 50 — 100 мА, энергия протонов ^ 1 ГэВ) с тяжелыми мишенными материалами [28], [29], [30].

Применительно к использованию ЭлЯУ для решения задач трансмутации к настоящему времени рассматриваются несколько концептуальных проектов. В их числе, например, следует упомянуть технологию на основе тяжелых жидкометаллических теплоносителей - РЬ, РЬ-В1 (одновренно являющимися и мишенными устройствами). Она базируется на опыте, полученном при создании и эксплуатации советских атомных подводных лодок проекта 705 "Альфа" [31]. В качестве топливных элементов в данном случае предполагается использовать разрабатываемые в настоящее время сплавы актинидов с цирконием в облочке из нержавеющей стали, в которые могут быть добавлены и продукты деления [32]. Достоинством такого подхода является то обстоятельство, что в качестве прототипа активной зоны подкритического бланкета может быть использована оптимизированная активная зона быстрого реактора "БРЕСТ" [33].

Наряду с этим существуют и другие концептуальные проекты ЭлЯУ - например, основанные на использовании фторидов расплавленных солей некоторых щелочных металлов и актинидов. Высокая растворимость фторидов актинидов в смесях солей различного состава (АZтFi, ЫГ, ВеР и других) позволяет существенно улучшить нейтронный баланс в таких подкритических бланкетах. Пучок протонов в этом случае взаимодействует непосредственно с расплавом актинидов и солей. Технология критических гомогенных солевых реакторов была разработана в 50-60 г.г. прошлого века в ОШМЬ (США). Тогда же были созданы их первые технические прототипы, которые, в принципе, могут быть использованы и в качестве прототипов подкритических бланкетов ЭлЯУ. Главная особенность солевых ЭлЯУ, в контексте реализации трансмутационных технологий, - возможность добавления в активную зону большого количества фторидов технеция и других долгожи-вущих продуктов деления. В некоторых проектах такого рода для повышения эффективности предусматривается непрерывный отвод из бланкета образующихся там элементных фракций, обладающих выраженными свойствами поглощения нейтронов.

В целом же ЭлЯУ, являющиеся своеобразным симбиозом хорошо развитых технологий (реакторной и ускорительной), могут быть реализованы существенно раньше, чем термоядерные реакторы. Однако при этом следует иметь в виду, наряду с инженерными и экономическими вопросами, три важных аспекта.

Во-первых, меньшая величина нейтронного избытка, необходимого для трансмутации долгоживущих продуктов деления в ЭлЯУ, по сравнению с термоядерными установками, может быть в данном случае компенсирована протонными реакциями. В этом случае расширяется понятие трансмутационного поля - оно в таких установках, кроме традиционной нейтронной компоненты, включает и протонную.

Во-вторых, широкомасштабное использование электроядерной трансмутации для замыкания промышленного топливного ядерного цикла должно учитывать возможное накопление вторичных радионуклидов, в свою очередь представляющих радиационную, технологическую либо экологическую угрозу (например, образование а-активных редкоземельных нуклидов среди продуктов протонных реакций с мишенями из тяжелых металлов или образование долгоживущих продуктов протонных реакций из осколочных ядер, подвергающихся трансмутации) [34]. Например, для "Тс в этом смысле следует учитывать реакции "Тс(р,х)93Ег, "Тс(р,х)798е. Такие процессы должны быть хорошо изучены и, по возможности, минимизированы.

В-третьих, необходимо обращать внимание на возможность наработки и выделения в ходе трансмутационных процедур радионуклидов, представляющих интерес для различных областей науки, техники и медицины. Наиболее просто такую наработку можно реализовать в жидкосолевой ЭлЯУ, в которой из-за присутствия в бланкете как нейтроной, так и протонной компонент трансмутационного поля, становится возможным производство радиоизотопной продукции практически любой номенклатуры.

Известно, что мировой рынок радиоизотопной продукции по своему объему уже сейчас сопоставим с ядерно-энергетическим рынком и обнаруживает устойчивую тенденцию к дальнейшему росту. Этот факт, безусловно, может влиять на выбор окончательных концептуальных решений ЭлЯУ.

В любом случае, однако, создание и эксплуатация ЭлЯУ требует формирования адекватного константного обеспечения в части ядерных данных. Его важным элементом являются значения сечений образования остаточных ядер-продуктов при взаимодействии обеих компонент трансмутационного поля как с уничтожаемыми радиоактивными веществами, так и с материалами различных функциональных узлов ЭлЯУ. При этом необходимо учитывать две существенные особенности, значимые именно для этих установок:

• диапазон рассматриваемых энергий инициирующих частиц обоих компонент трансмутационного поля существенно увеличивается, включая, помимо традиционной для реакторных технологий низкоэнергетической части (до 20 МэВ), также и высокоэнергетическую (вплоть до 2-3 ГэВ);

• если для реакций в интервале энергий до ~ 100 МэВ соответствующие базы данных сравнительно полны, то для более высоких энергий ощущается их очевидная недостаточность [35].

Эти обстоятельства, а также отсутствие в настоящее время общепринятой принципиальной концепции ЭлЯУ, приводят к существенно большему, в сравнении с реакторной техникой, ситуационному многообразию физических и инженерных задач, подлежащих решению с использованием обсуждаемого константного обеспечения, и, как следствие,-резкому увеличению его объема. При таких условиях использования для формирования баз данных лишь экспериментальных методов нереалистично и нецелесообразно - как в силу значительных затрат средств и сил, гак из-за больших различий в степени требуемой точности различных констант.

Сказанное приводит к тому, что основой наработки константного обеспечения для реализации ЭлЯУ станут вычислительные комплексы, опирающиеся на модельные представления о природе адрон-ядерных взаимодействий. К настоящему времени, однако, полученные таким образом ядерные данные не обладают требуемым практикой создания и эксплуатации ядерно-технических установок уровнем точности и достоверности. Это обуславливает необходимость получения также и экспериментальных значений ядерных констант - с одной стороны, для верификации и совершенствования расчетных вычислительных комплексов, а с другой - для прямого использования в качестве ядерных данных в особо ответственных случаях (когда такой подход становится безальтернативным). При этом следует иметь в виду, что особую ценность для совершенствования расчетных кодов представляют полученные на основе экспериментальной информации физические закономерности формирования продуктов глубокого расщепления.

Применительно к проблеме трансмутации "Тс в трансмутационом поле с нейтронной и протонной компонентами следует особо отметить полное отсутствие экспериментальных значений сечений образования остаточных продуктов взаимодействия с этим ядром протонов в области энергий свыше 100 МэВ. Имея в виду чрезвычайно значимый вклад таких взаимодействий в любой концепции электроядерной трансмутации "Тс в смешанных полях, практическая реализация таких проектов становится весьма затруднительной.

Это определяет актуальность настоящей диссертации посвященной изучению ну-клидного состава смесей ядер-продуктов, образующихся при взаимодействии протонов промежуточных и высоких энергий с ядрами "Тс и возможностей использования некоторых остаточных ядер - продуктов в медицине и медико-биологических исследованиях.

Предметом исследования настоящей диссертации является экспериментальное изучение сечений образования радиоактивных продуктов реакций (РПР), образующихся при бомбардировке ядер "Тс протонами промежуточных и высоких энергий.

Цель диссертации состоит в формировании наборов экспериментальных значений сечений радиоактивных продуктов реакций, образующихся в "Тс(р,х)-реакциях при различных энергиях налетающих протонов и исследования основных физических закономерностей их формирования, с обращением особого внимания на вторичные радионуклиды, значимые для использования в других научных направлениях. Из этого вытекают следующие основные задачи диссертации:

• целевой анализ существующей экспериментальной информации по "Тс(р,х)-реакциям;

• формирование аппаратурно-методического и информационного обеспечения эксперимента;

• проведение облучений экспериментальных образцов на внешних пучках протонного синхротрона ИТЭФ У-10, физических измерений и обработки полученных данных;

• верификация, с использованием полученных экспериментальных данных, ряда программ, наиболее широко используемых в мировой практике для моделирования адрон-ядерных взаимодействий;

• установление основных физических закономерностей образования РПР на ядрах "Тс, в первую очередь - функций возбуждения, массовых и зарядовых распределений;

• апробация методики получения и определения изотопной чистоты радионуклида 97Ыи, представляющего интерес для медико-биологических исследований, из облученного металлического "Тс.

Методы исследований. В диссертационной работе используются следующие основные методические приемы:

• 7-спектрометрия облученных протонами образцов "Тс без радиохимической сепарации образующихся в них РПР;

• радиохимическое выделение 97Яи из облученных образцов "Тс;

• сопоставление полученных результатов с расчетными данными и результатами экспериментальных исследований, выполненных другими научными группами.

Научная новизна работы. В работе:

• впервые измерены 539 значений выходов 86 нуклидов, образующихся в 99Тс(р,х)-реакциях для протонов с энергиями 0.1, 0.15, 0.2, 0.8, 1.0, 1.2, 1.4, 1.6, 2.6 ГэВ;

• впервые получены экспериментальные функции возбуждения для сечений образования продуктов "Тс(р,х)-реакций в интервале энергий 0.1 - 2.6 ГэВ и оценена работоспособность 4-х вычислительных комплексов при их использовании для решения даной задачи; впервые обнаружено отсутствие зависимости средней зарядовой плотности продуктов "Тс(р,х)-реакций с массовым числом А = 88 от энергии налетающих протонов в интервале 0.1 - 2.6 ГэВ; впервые, с использованием полупроводниковой 7-спектрометрии, подтверждена высокая изотопная чистота рутениевой фракции, выделенной с помощью современных радиохимических методов из облученного в пучке протонов образца "Тс.

На защиту выносятся: методика и результаты измерений сечений образования остаточных РПР, формирующихся при взаимодействии протонов с энергиями 0.1, 0.15, 0.2, 0.8, 1.0, 1.2, 1.4, 1.6, 2.6 ГэВ с тонкими мишенями "Тс; результаты верификация 4-х расчетных программ, наиболее широко используемых в мировой практике для физического моделирования адрон-ядерных взаимодействий при высоких и средних энергиях; функции возбуждения остаточных ядер-продуктов; методы и результаты исследований зарядовых распределений продуктов 99Тс(р,х)-реакций; результаты экспериментов по получению, радиохимическому выделению и анализу радиохимической чистоты 97Яи при его наработке из облученного металлического технеция.

Практическое значение работы.

Полученные и представленные в настоящей диссертации результаты необходимы для: развития и реализации концепции уничтожения 99Тс в смешанных трансмутационных полях; решения других практических задач, связанных с созданием ЭлЯУ подобного назначения;

• верификации и совершенствования вычислительных комплексов, моделирующих адрон - ядерные взаимодействия в рассматриваемом диапазоне энергий протонов;

• расширения баз ядерных данных по протонным сечениям (ЕХРОЫ, N811).

Ниже приводится краткая характеристика структуры диссертации.

Во Введении рассмотрена необходимость разработки и практической реализации методов физического уничтожения (трансмутации) "Тс как радионуклида с высокой потенциальной экологической опасностью, в больших количествах образующегося при накоплении облученного ядерного топлива. Рассмотрены физико-технические аспекты использования для этой цели электроядерных установок в сочетании с технологиями непрерывного изотопного выделения трансмутируемых фракций. Сформулированы возникающие при этом потребности в ядерно-физических данных при реализации концепции ядерной трансмутации "Тс в смешанных (протон-нейтронных) радиационных полях, характерных для электроядерных установок. В этой связи показана важность экспериментальных исследований сечений образования вторичных продуктов протонных реакций на ядрах "Тс, а также основных физических закономерностей этих реакций в широком интервале энергий протонов.

В Главе 1 диссертации, выполнен обзор существующих баз ядерных данных на наличие в них сведений по "Тс(р,х)-реакциях для протонов промежуточных и высоких энергий. По его результатам определен интервал энергий протонов, подлежащий, в обсуждаемом смысле, первоочередному исследованию. Обосновано использование в экспериментах метода прямой 7-спектрометрии облученных образцов для определения выходов остаточных ядер-продуктов в тонких мишенях. Разработана математическая модель, описывающая накопление и радиоактивный распад элементов изобарной цепочки, состоящей из трех "генетически" связанных радионуклидов, и адаптированная для экспериментального определения их независимых и кумулятивных выходов с использованием метода полупроводниковой гамма-спектрометрии. Приведены основные рабочие характеристики спектрометрического тракта с полупроводниковым Се детектором и представлены результаты сертификации экспериментальных образцов на химическую и изотопную чистоту. Описаны эксперименты по измерениям независимых и кумулятивных выходов РПР, образующихся в "тонких" мишенях "Тс при их облучении в протонных пучках синхротрона У-10 ИТЭФ при энергиях протонов в интервале 0.1-2.6 ГэВ, включая методы определения основных характеристик процесса облучения мишеней (энергия протонов, интенсивность и форма пучка, фон вторичных нейтронов), существенных для данного эксперимента. Показаны особенности измерения 7-спектров образцов с высокой собственной активностью и процедуры обработки измеренных 7-спектров. Представлены экспериментальные значения и погрешности выходов остаточных ядер-продуктов, образующихся при взаимодействии протонов с энергиями 0.1, 0.15, 0.2, 0.8, 1.0, 1.2, 1.4, 1.6, 2.6 ГэВ с ядрами "Тс.

В Главе 2 полученные экспериментальные данные использованы для построения функций возбуждения формирования различных вторичных продуктов протонных реакций на ядрах "Тс в интервале энергий протонов 0.1 - 2.6 ГэВ и сопоставлены с результатами расчетов по наиболее широко распространенным в мировой практике программам (LAHET, LAQGSM, CASCADE, YIELDX). По результатам сравнения полученных экспериментальных данных с результатами их расчетов по перечисленным выше программам оценена степень работоспособности этих кодов при описании процесса формирования вторичных продуктов взаимодействия протонов промежуточных и высоких энергий с ядрами "Тс. Сформулированы рекомендации по использованию расчетных программ для некоторых конкретных случаев. Выполнена "сшивка" функций возбуждения для 97Ru, 95Тс, 96Тс, 99тлТс в точке 0.1 ГэВ с имеющейся экспериментальной информацией. Обсуждаются возможные причины неудовлетворительных (фактор расхождения 5.8) результатов "сшивки" для 99тТс. На основе анализа полученных в настоящей работе экспериментальных данных по независимым и кумулятивным выходам 88Y исследована энергетическая зависимость зарядового распределения продуктов взаимодействия протонов промежуточных и высоких энергий с ядрами "Тс. Показано, что для этого канала образования РПР средняя зарядовая плотность вторичных продуктов реакций в пределах экспериментальной погрешности не зависит от энергии, что находится в противоречии с результатами оценок по указанным выше вычислительным кодам.

В Главе 3 обоснована техническая возможность получения радиоизотопов для использования в науке, технике и медицине в качестве побочной продукции при реализации трансмутационной технологии уничтожения "Тс в протон-нейтронных полях. В качестве примера рассмотрена наработка перспективного для медико-биологических исследований радиоизотопа 97Ru. Выполнены эксперименты по выделению рутениевой фракции из облученного металлического технеция "Тс, исследован ее изотопный состав с помощью полупроводниковой 7-сиектрометрии. Показано, что описываемая методика, в сочетании с оптимальным выбором временных параметров отдельных технологических стадий, позволяет обеспечить высокую химическую и изотопную чистоту нарабатываемого радионуклида.

Диссертация состоит из введения, трех глав и заключения (общих выводов по диссертации); имеет объем 126 страниц печатного текста; содержит 37 рисунков, 17 таблиц и библиографию (92 наименования).

Заключение

В диссертации представлены результаты исследований процессов формирования продуктов глубокого расщепления при взаимодействии протонов с энергиями 0.1-2.6 ГэВ с ядрами "Тс в обоснование разработки и реализации метода трансмутации этого радионуклида в смешанных (протон-нейтронных) радиационных полях.

В представляемой работе получены следующие результаты:

1. Рассмотрена необходимость разработки и практической реализации методов физического уничтожения (трансмутации) "Тс как радионуклида с высокой потенциальной экологической опасностью, в больших количествах образующегося при накоплении облученного ядерного топлива и радиоактивных отходов. Рассмотрены физико-технические аспекты использования для этой цели электроядерных установок в сочетании с технологиями непрерывного изотопного выделения трансмути-руемых фракций. Сформулированы возникающие при этом потребности в ядерно-физических данных при реализации концепции ядерной трансмутации "Тс в смешанных (протон-нейтронных) радиационных полях, характерных для электроядерных установок. В этой связи показана важность экспериментальных исследований сечений образования вторичных продуктов протонных реакций на ядрах "Тс, а также основных физических закономерностей этих реакций в широком интервале энергий протонов.

2. Выполнен обзор существующих баз ядерных данных на наличие в них сведений по "Тс(р,х)-реакциях для протонов промежуточных и высоких энергий. По его результатам определен интервал энергий протонов, подлежащий, в обсуждаемом смысле, первоочередному исследованию. Обосновано использование в экспериментах метода прямой 7-спектрометрии облученных образцов для определения выходов остаточных ядер-продуктов в тонких мишенях.

3. Разработана математическая модель, описывающая накопление и радиоактивный распад элементов изобарной цепочки, состоящей из трех "генетически" связанных радионуклидов, и адаптированная для экспериментального определения их независимых и кумулятивных выходов с использованием метода полупроводниковой гамма-спектрометрии.

4. Описаны эксперименты по измерениям независимых и кумулятивных выходов радиоактивных ядер-продуктов, образовавшихся в "тонких" мишенях "Тс при их облучении в протонных пучках синхротрона У-10 ИТЭФ при энергиях протонов в интервале 0.1-2.6 ГэВ, включая методы определения основных характеристик процесса облучения мишеней (энергия протонов, интенсивность и форма пучка протонов, фон вторичных нейтронов), существенных для данного эксперимента.

5. Определены выходы вторичных радиоактивных продуктов в "Тс(р,х)-реакциях для протонов с энергиями 0.1, 0.15, 0.2, 0.8, 1.0, 1.2, 1.4, 1.6, 2.6 ГэВ. Всего получено 539 значений выходов, из которых 318 кумулятивных выходв, 79 независимых выходов для основных состояний, 88 независимых выходов метастабильных состояний, 54 значения суммы независимых выходов метастабильных и основных состояний. Все эти значения получены впервые. Они переданы для научного и практического использования в библиотеку ядерных данных EXFOR, в секцию ядерных данных МАГАТЭ и решением Межведомственной комиссии по аттестации справочных данных в различных тематических направлениях атомной науки, техники и технологии Мин Атома России и Госстандарта РФ аттестованы в качестве рекомендованных справочных данных.

6. По результатам сравнения полученных экспериментальных данных с результатами их расчетов по наиболее широко распространенным в мировой практике программам (LAHET, LAQGSM, CASCADE, YIELDX) оценена степень работоспособности этих кодов при описании процесса формирования вторичных продуктов взаимодействия протонов промежуточных и высоких энергий с ядрами "Тс. Сформулированы рекомендации по использованию расчетных программ для некоторых конкретных случаев.

7. Полученные экспериментальные данные использованы для построения функций возбуждения для формирования различных вторичных продуктов протонных реакций на "Тс в интервале энергий протонов 0.1-2.6 ГэВ, которые также сопоставлены с результатами расчетов по перечисленным выше программам. Выполнена "сшивка" функций возбуждения для 97Яи, 95Тс, 96Тс, 99тТс в точке 0.1 ГэВ с имеющейся экспериментальной информацией. Обсуждаются возможные причины неудовлетворительных (фактор расхождения 5.8) результатов "сшивки" для 99ттгТс.

8. На основе анализа полученных в настоящей работе экспериментальных данных по независимым и кумулятивным выходам 88У исследована энергетическая зависимость зарядового распределения продуктов взаимодействия протонов промежуточных и высоких энергий с ядрами 99Тс. Показано, что для этой моды образования РПР средняя зарядовая плотность вторичных продуктов реакций в пределах экспериментальной погрешности не зависит от энергии, что находится в противоречии с результатами оценок по указанным выше вычислительным кодам.

9. Обоснована целесообразность получения радиоизотопов для использования в науке, технике и медицине в качестве побочной продукции при реализации трансмутационной технологии уничтожения 99Тс в протон-нейтронных полях. В качестве примера рассмотрена наработка перспективного для медико-биологических исследований радиоизотопа 9711и. Выполнены эксперименты по выделению рутениевой фракции из облученного металлического технеция 99Тс и исследованию ее изотопного состава с помощью полупроводниковой 7-спектрометрии. Показано, что описываемая методика, в сочетании с оптимальным выбором временных параметров отдельных технологических стадий, позволяет обеспечить высокую изотопную чистоту нарабатываемого радионуклида.

1. В.И. Спицын, А.Ф. Кузина. Технеций. Изд-во Наука, Москва, 1981, с. 5.

2. Kinsey R.R., et al. The NUDAT/PCNUDAT Program for Nuclear Data. // Proc. 9th Int. Symp. of Capture-Gamma-Ray Spectroscopy and Related Topics. 8-12 October 1996, Budapest, Hungary.

3. M.E. Meek, B.F. Rider. Compilation of Fission Product Yields. // Rept. 1977, NEDO-12154-2.

4. Популярная библиотека химических элементов. Кн. I, Водорол-Палладий, под ред. акад. И.В. Петрянова-Соколова. // Изд-во Наука, Москва, 1983, с. 526.

5. В.И. Спицын, И.Л. Розенфельд, В.П. Персианцева, Н.Н. Замошникова, А.Ф. Кузина. Коррозия металлов и сплавов. // Москва, Металлургиздат, 1962, с. 129.

6. Н.Е. Алексеевский, О.А. Балаховский, И.В. Кириллов. // Физ. мет. и металловед., 1975, т. 40, No 1, с. 50.

7. В.В. Артисюк. Развитие физико-технических основ трансмутации долгоживущих радиоактивных отходов ядерных реакторов. // Диссертация на соискание ученой степени доктора технических наук. Обнинск, 2002.

8. Нормы Радиационной Безопасности-99 (НРБ-99) СП 2.6.1 758 99. Издание официальное, Минздрав России, 1999.

9. M. Salvatores, I. Slesarev, M. Uematsu. Global Physics Approach to Transmutation of Radioactive Nuclei. // Nucl. Sci. Eng., 1994, V 116, p. 1.

10. Стратегия развития ядерной энергетики России в первой половине XXI века. Основные положения. // Бюл. Центра общ. инф. по атомной энергии, 2000, 6, с. 4; Твэлов Ю. Ядерная энергетика США. // Атомная техника за рубежом, 2001, 1, с. 24.

11. Nies Н., et. al. Recent Radionuclide Concentrations in the North Sea as a Result of Discharges from Nuclear Installations. // Kerntechnik, 2000, V 65, 4, p. 195.

12. T. Pigford. Actinide Burning and Waste Disposal. // Proc. Int. Conf. Next Feneration of Nuclear Power Technology. Berkley, University of California, 5 October, p. 532; Rept. UCB-NE-4176-1990.

13. T. Pigford. Effect of Actinide Burning on Risk from High-Level Waste. // Trans. Amer. Nucl. Soc., 1991, 63, p. 80.

14. H. Sekimoto, N. Takagi. Preliminary study of future society in nuclear quasi-equilibrium. // Journal of Nuclear Science and Technology, 1991, 28, p. 941.

15. K. Arie, H. Endo, Y. Fujii-e. An Approach to Self-Consistent Nuclear Energy System. // Trans. Amer. Nucl. Soc., 1992, 66, p. 342.

16. E. Adamov, I. Ganev, V. Orlov. Attainment of Radiation Equivalency in Nuclear Power Radioactive Product Management. // Nuclear Technology, 1993, 104, p. 233.

17. The Code of Federal Regulations. // Title 10, Part 60. "Disposal of High-Level Radioactive Wastes in Geologic Repositories". Available from http://www.nrc.gov/NRC/CFR/PART060/.

18. M. Salvatores. Transmutation: Issues and Perspectives after a Decade of Revival. // Int. Seminar on Advanced Nuckear Energy Systems toward Zero Release of Radioactive Wastes. Susono, Shizuoka, Japan, Nov.6-9, 2000, p. 3.

19. Meeting an Feasibility and Motivation for Hybrid Concepts for Nuclear Energy Generation and Transmutation, Madrid, Spain, Sept. 17-19, 1997, IAEA, p. 15.

20. I.M. Kapchinsky et al. Linear Accelerator for Plutonium Conversion and Transmutation of NPP Wastes. // Proc. of the 1993 Particle Accelerator Conference, Washington DC, May 17-20, 1993, p. 1675.

21. S.O. Shriber. Development og Linacs for ADTT in the USA. // Proc. of the 2nd Int. Conf. on Accelerator-Driven Transmutation Technologies and Applications. Kalmar, Sweden, June 3-7, 1996, p. 994.

22. R. Klapisch. Accelerator Driven Dystems: an Application of Proton Accelerators to Nuclear Power Industry. // Europhysics News, 2000, V 31, 6. from http: / / www. europhysicsnews. com / full/06/article8 / article8. html.

23. JI. Осипенко, JI. Жильцов, H. Мормуль. Атомная подводная эпопея.// Изд-во А/О "Боргес", Москва, 1994, с. 208.

24. G.J. Van Tuyle, D.E. Beller. Accelerator Transmutation of waste technology and implementation scenarios. // Proc. of the Third Int. Topical meeting on Nuclear Applications of Accelerator Technology. Long Beach, CA, November 14-18, 1999, p. 337.

25. М. Saito, A. Stankovskii, V. Artisyuk, Yu. Korovin, A. Shmelev, and Yu. Titarenko. Radiological Hazard of Spallation Products in Accelerator-Driven System. // Nuclear Science and Engineering, 142, 2002, p. 22.

26. A.J. Koning, Requirements for an evaluated nuclear data file for accelerator-based transmutation. // Rept. ECN-C-93-005, January 1993; ECN-C-93-041, June 1993.

27. Справочник по ядерной физике. Перевод с англ. под ред. JI.A. Арцимовича. ГИФМЛ, Москва, 1963, с. 12.

28. N.G.Zaitseva, et al. Excitation Function and Yield for 97Ru Production in 99Tc(p,3n)97Ru Reaction in 20-100 MeV Proton Energy Range. // Radiochimica Acta, 1992, V 56, p. 59.

29. Зайцева Н.Г. и др. Получение рутения-97 в реакции 99Tc(p,3n)97Ru на внутреннем пучке протонов фазотрона ОИЯИ. // Радиохимия, 1996, т.38, вып.1, с. 73; Препринт ОИЯИ, Дубна, Р6-95-258.

30. Yu.E. Titarenko, et al., Experimental and computer simulation study of the radionuclides produced in thin 209Bi targets by 130 MeV and 1.5 GeV proton-induced reactions. // Nucl. Instr. Meth., 1998, A 414, p. 73.

31. E.Storm, H.I. Israel. Photon cross section from 1 keV to 100 MeV for elements Z=1 to Z=100. // Nuclear Data Tables A7, 1970, p. 565.

32. Yu.E. Titarenko, O.V. Shvedov, V.F. Batyaev, E.I. Karpikhin, V.M. Zhivun, A.B. Koldobsky, R.D. Mulambetov, S.V. Kvasova, A.N. Sosnin, S.G. Mashnik, R.E. Prael,

33. A.J. Sierk, T.A. Gabriel, M. Saito, H. Yasuda. Cross sections for nuclide production in 1 GeV proton-irradiated 208Pb. // E-print nucl-th/0011083; LANL Report, LA-UR-00-4779; Phys.Rev. C, 2002, 65, 064610, p. 1.

34. Report on Feasibility Study Stage of the International Science and Technology Center (ISTC), Project #839-97. // Edited by Yu.E. Titarenko. (unpublished); http: //www.istc.ru.

35. J.F. Janni. Proton Range-Energy Tables. Part 2. // Nuclear Data and Nuclear Data Tables, 27, 1982, No.4/5, p. 339.

36. M.F. Lomanov, R.D. Mulambetov. Dose contribution of secondary radiation in proton therapy beams. // Abstracts of Conference "Medical Physics 97 New Technologies in Radiation Oncology". Obninsk, December 8-12, 1997, p. 140.

37. R.E. Prael, H. Lichtenstein. User guide to LCS: the LAHET code system. // Los Alamos National Laboratory Report, LA-UR-89-3014 (1989); see also the Web page at: http://www-xdiv.lanl.gov/XTM/lcs/lahet-doc.html.

38. Yu.N. Shubin, V.P. Lunev, A.Yu. Korovin, A.I. Dityuk. Cross Section Data Library MENDL-2 to Study Activation and Transmutation of Materials Irradiated by Neutrons of Intermediate Energies. // Report IAEA, IC(CCP)-385, Vienna, 1995.

39. E.C. Silk, R.S. Barnes. // Philos. Mag., 1959, V 4, p. 970.

40. S.P. Tret'yakova // Sov. Journal Particles Nuclei, 1992, 23, p. 156.

41. Г.Г. Шимчук. Деление тяжелых ядер протонами и разработка детектора деления для изучения дозных полей протонных пучков. // Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук. Москва, 1990.

42. Государственное предприятие "ВНИИМ им Д. И. Менделеева", Свидетельство 31/96/19826 к комплекту # 9402 гамма-источников ОСГИ-3-l-lp.

43. В.В. Атрашкевич, Я.К. Вайвадс, В.П. Колотов, В.В. Филиппов. Хемометрика в акти-вационном анализе. // Журнал аналитической химии, 1990, 45, вып.1, с. 5.

44. Спектрометрическая система Genie-2000, модель S502. Canberra Industries. Operations, Rept. 9230846E, VI.2A Russian, 6/99.

45. R.B. Firestone. Tables of Isotopes. 8th Edition, New York London, 1998, p. 695.

46. J. Tobailem, "Sections Efficaces des Reactions Nucléaires Indutes par Protons, Deutrons, Particles Alphas. V. Silicium". // Rept. CEA-N-1466 (5), Saclay, 1981.

47. J.R. Letaw, R. Silberberg and С.Н. Tsao Proton-Nucleus Total Inelastic Cross-sectons: an Empirical Formula for E > 10 MeV.// Astrophys. J., 1983, Suppl., 51, p. 271.

48. Н.Г. Гусев, П.П. Дмитриев. // Радиоактивные цепочки, Справочник, Москва, Энер-гоатомиздат, 1988.

49. Compilation and Evaluation of fission yield nuclear data. Final report of a co-ordinated research project 1991-1996, IAEA, Vienna, 2000, IAEA-TECDOC-1168, ISSN 1011-4289.

50. Report on Quarter 3 of the ISTC 2002 Project, July 1, 2002 September 30, 2002. Edited by Yu.E. Titarenko. (unpublished); http://www.istc.ru.

51. В.Б. Иванов, В.В. Шидловский, И.А. Охотина. Состояние и перспективы развития производства изотопов. // Rept. ISSN 0869-6772. Конверсия в машиностроении, 2000, 3, с. 12.

52. G. Coutrakon, J. Slater, A. Ghebremedhin. Design Considerations for Medical Proton Accelerators, // Proc. 3rd Int. Topical Meeting on Nuclear Applications of Accelerated Technology, Long Beach, California, November 14-18, 1999, p. 3.

53. L.F. Mausner, S. Mirzadeh, H. Schnakenberg, S.C. Srivastava. The Design and Operation of the Upgraded BLIP facility for Radionuclide Research and Production. // Appl. Radiat. Isotopes, 1990, 41, p. 367.

54. H.A. O'Brien, A.E. Ogard, P.M. Grant. The LASL Medical Radioistope Research Programm: An Overview of LAMPF and the Isotpe Production Facility. // Prog. Nucl. Med., 1978, 4, p. 16.

55. S.J. De Nardo, J.A. Jungerman et al. // Proc. Int. Symp. on the Developing Role of ShortLived Radionuclides in Nuclear Medicine Practice. Conf.-820523 (DE82008258), 1985, p. 401.

56. Z.H. Oster, P. Som, M.C. Gil et al. // J. Nucl. Med., 1981, V 22, p. 352.

57. H.S. Shao, G.E. Meinken, S.C. Srivastava et al. //J. Nucl Med., 1986, V 27, p. 1044.

58. Т.Д. Автократова. Аналитическая химия рутения. // АН СССР, М., 1962.

59. О.Е. Звягинцев, Н.И. Колбин, А.Н. Рябов, Т.Д. Автократова, А.А. Горюнов. Химия рутения. // Изд-во Наука, М., 1965.

60. С. Ливингстон. Химия рутения, родия, палладия, осмия, иридия, платины. // Мир, М., 1978.