Генерация электроиндуцированной второй гармоники в полупроводниковых структурах и тонких пленках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ им. М.В. ЛОМОНОСОВА ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

О -т

и *1

На правах рукописи УДК 621.378.4

ФЕДЯНИН Андрей Анатольевич

ГЕНЕРАЦИЯ ЭЛЕКТРОИНДУЦИРОВАННОЙ ВТОРОЙ ГАРМОНИКИ В ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ СТРУКТУРАХ И ТОНКИХ ПЛЕНКАХ

01.04.21 - лазерная физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

МОСКВА - 1997

Работа выполнена на кафедре квантовой радиофизики физического факультета Московского государственного университета им. М.В. Ломоносова

Научный руководитель: доктор физико-математических наук,

доцент O.A. АКЦИПЕТРОВ

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор B.C. ГОРЕЛИК доктор физико-математических наук, профессор В.И. ЕМЕЛЬЯНОВ

Ведущая организация: Институт спектроскопии РАН

Защита состоится " < О " ноября 1997 г. в ^ на заседании диссертационного совета К 053.05.21 физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова, по адресу: 119899, Москва, ул. Хохлова, 1, Корпус нелинейной оптики

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке физического факультета МГУ

Автореферат разослан октября 1997 г.

Ученый секретарь диссертационного совета кандидат физико-математических наук 'А

//

- /

М.С. Полякова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Диссертационная работа посвящена экспериментальному исследованию квадратичного нелинейно-оптического отклика полупроводниковых структур - границ раздела кремний - оксид кремния и БЬБЮг квантовых ям, и тонких пленок. Основное внимание уделено изучению механизмов влияния внешнего электростатического поля на генерацию второй оптической гармоники (ВГ) в таких системах.

Чувствительность эффекта генерации ВГ к нелинейно-оптическим свойствам границ раздела центросимметричных конденсированных сред, тонких пленок и наноструктур обусловлена существованием симметрийного правила запрета на генерацию ВГ в объеме центросимметричных сред в дипольном приближении. Поэтому основные источники излучения ВГ локализованы в областях нарушения инверсной симметрии - в приповерхностном слое твердых тел, в тонких пленках, в наноструктурах. Электростатическое поле, возникающее на границе раздела центросимметричный полупроводник - диэлектрик в области пространственного заряда (ОПЗ), нарушает инверсную симметрию в приповерхностном слое с толщиной ОПЗ и приводит к появлению дополнительного - электро-индуцированного - вклада в нелинейную поляризацию на частоте ВГ, который является источником волны электроиндуцированной ВГ (ЭВГ). Изучение влияния пространственного распределения электростатического поля в ОПЗ на генерацию ЭВГ является важной экспериментальной задачей. Решение этой проблемы позволит выяснить роль параметров границы раздела центросимметричный полупроводник - диэлектрик - величины и типа поверхностных состояний, толщины оксидного слоя, величины встроенного в оксид заряда - в механизме генерации электроиндуцированной ВГ.

Наличие пространственных флуктуаций нелинейной восприимчивости тонких пленок и наноструктур приводит к появлению новых особенностей нелинейно-оптического отклика таких систем, одной из которых является генерация диффузной ВГ - излучения ВГ в незеркальном по отношению к падающему лучу направлении. В контексте данной проблематики важной задачей является экспериментальное исследование механизмов нелинейно-оптического отклика неоднородных тонких пленок с изменяющимися под

действием внешнего электростатического поля параметрами пространственных флуктуаций их нелинейной восприимчивости.

Цель работы состояла, во-первых, в экспериментальном изучении влияния внешнего электростатического поля на квадратичный нелинейно-оптического отклик границ раздела центросимметричных конденсированных сред, на примере границы раздела БКПО-БЮг, и твердотельных наноструктур - аморфных кремний - оксид кремния квантовых ям. Во-вторых, в диссертации экспериментально исследовано влияние электростатического поля на генерацию диффузной ВГ в пленках с пространственными флуктуациями нелинейной восприимчивости на примере тонких пленок бактериородопсина.

Актуальность представленных исследований обусловлена фундаментальным интересом к механизмам нелинейно-оптического отклика границ раздела центросимметричных конденсированных сред, твердотельных структур с пониженной размерностью и тонких пленок. Явление генерации электроиндуцированной ВГ может быть применено для исследования зарядовых характеристик любых внутренних границ раздела конденсированных сред, доступных для лазерного излучения. Генерация диффузной ВГ - перспективная методика исследования морфологических неоднородностей тонких пленок.

Использование планарных БЬБЮг-Сг МОП структур для наложения электростатического поля позволяет, по сравнению с традиционной электрохимической методикой, во-первых, существенно расширить диапазон толщин оксидной пленки и прилагаемого к границе раздела БЬБЮг напряжения, и, во-вторых, исследовать генерацию электроиндуцированной ВГ в геометрии напросвет. Это, как показано в диссертации, приводит к появлению качественно новых эффектов в генерации ЭВГ.

Практическая ценность решения поставленных задач состоит в выяснении диагностических возможностей метода генерации электроиндуцированной ВГ для исследования зарядовых характеристик границ раздела кремний - оксид кремния и полупроводниковых структур пониженной размерности, развитии чувствительных и дистанционных методик контроля за морфологической однородностью наноструктур и тонких пленок.

Научная новизна работы состоит в следующем:

предложена новая методика исследования генерации электро-индуцированной ВГ на границе раздела центросимметричный полупроводник - диэлектрик в планарных металл - оксид - полупроводник (МОП) структурах;

экспериментально обнаружено влияние пространственного распределения электростатического поля на границе раздела БКШ)-БЮг на генерацию электроиндуцированной ВГ; построена феноменологическая модель генерации ЭВГ, учитывающая пространственное распределение электростатического поля внутри полупроводника, дающая хорошее согласие с экспериментальными результатами;

- исследовано влияние электростатического поля на генерацию анизотропной ВГ в БЬБЮг квантовых ямах; обнаружено значительное усиление нелинейно-оптического отклика БЬБЮг квантовых ям при наложении внешнего электростатического поля, связанное с локализацией электростатического поля внутри ям;

- экспериментально исследовано влияние параметров пространственных флуктуаций квадратичной восприимчивости на генерацию диффузной ВГ в тонких неоднородных пленках в присутствии внешнего электростатического поля;

- разработана методика нелинейной интерферометрии для исследования степени когерентности излучения диффузной ВГ.

На защиту выносятся следующие результаты и выводы из экспериментальных исследований.

1. Вывод о зависимости интенсивности электроиндуцированной ВГ от пространственного распределения электростатического поля на границе раздела Б^ПО-БЮг в БЬБЮг-Сг МОП структуре с толщиной оксидной пленки в диапазоне от 8 нм до 280 нм. Феноменологическое описание явления генерации электроиндуцированной ВГ в полупроводнике класса тЪт с учетом пространственного распределения электростатического поля в ОПЗ полупроводника, эффектов запаздывания и поглощения волн накачки и ВГ.

2. Обнаружение угловой анизотропии квадратичного нелинейно-оптического отклика периодических Б^БЮг квантовых ям. Обнаружение возрастания интенсивности ВГ, отраженной от Б^Юг

квантовых ям, при увеличении толщины оксидного барьера в диапазоне от 1 нм до 5 нм. Механизм обнаруженного возрастания, учитывающий запаздывание распространения волны ВГ внутри квантовых ям.

3. Обнаружение значительного (в 10 раз) усиления генерации электроиндуцированной ВГ от Si-Si02 квантовых ям. Механизм обнаруженного усиления, учитывающий локализацию электростатического поля внутри ям.

4. Результаты исследования связи характеристик случайного пространственного распределения нелинейной восприимчивости со свойствами излучения ВГ, генерируемого от неоднородных поверхностных структур, на примере тонких пленок бактериородопсина. Обнаружение значительного усиления (более чем в 10 раз) наблюдаемых электроиндуцированных изменений интенсивности ВГ при переходе от неориентированных к ориентированным пленкам бактериородопсина.

5. Обнаружение частичной когерентности и частичной поляризации излучения диффузной ВГ от пространственно-неоднородных тонких пленок бактериородопсина. Вывод о связи масштаба корреляционной длины нелинейных источников в пленках бактериородопсина и степени когерентности излучения диффузной ВГ.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на Международном семинаре "Квантовые нелинейные явления в оптике и физике конденсированных сред", Дубна, Россия, 1993; Конференции CLEO / Europe'94, Амстердам, Нидерланды, 1994; Конференции ECOSS 14, Лейпциг, ФРГ, 1994; Конференции ECOSS 15, Лилль, Франция, 1995; Конференции CLEO'96, Анахайм, США, 1996, Конференции CLEO / Europe' 96, Гамбург, ФРГ, 1996; Конференции QELS'97, Балтимор, США, 1997.

По теме диссертации опубликовано 11 статей, список которых приведен в конце автореферата.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Объем диссертации 146 страниц, включая список литературы, 33 рисунка и 5 таблиц. Список цитированной литературы содержит 123 наименования, включая публикации автора по теме диссертации.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Глава 1. НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ПОВЕРХНОСТЕЙ ПОЛУПРОВОДНИКОВ И ТОНКИХ ПЛЕНОК: ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ

Глава 1 представляет собой обзор основных результатов исследования механизмов нелинейно-оптического отклика поверхностей, низкоразмерных наноструктур и тонких пленок. Основное внимание уделено рассмотрению базовых феноменологических моделей генерации оптической ВГ и описанию нелинейно-оптического отклика таких систем во внешнем электростатическом поле; в контексте тематики работы наиболее подробно обсуждаются модели, применимые для полупроводников. Освещены другие вопросы, относящиеся к предмету диссертации, такие, как генерация анизотропной ВГ, а также генерация ВГ в системах с пространственными флуктуациями квадратичной восприимчивости. Представлены основные экспериментальные результаты по генерации ВГ в системах, важных для рассматриваемых моделей или для проблематики диссертационной работы.

Оригинальные результаты изложены в главах 2-4.

Глава 2. ГЕНЕРАЦИЯ ЭЛЕКТРОИНДУЦИРОВАННОЙ ОПТИЧЕСКОЙ ВТОРОЙ ГАРМОНИКИ НА ГРАНИЦЕ РАЗДЕЛА КРЕМНИЙ - ОКСИД КРЕМНИЯ

Глава 2 посвящена экспериментальному исследованию зависимости генерации электроиндуцированной ВГ от пространственного распределения электростатического поля на границе раздела БКШ)-БЮг- Наложение электростатического поля проводилось в планарных металл-оксид-полупроводник (МОП) структурах 5К110-БЮг-Сг, что позволило исследовать явление ЭВГ в широком диапазоне толщин оксидной пленки (от 8 нм до 280 нм) и значений напряженности электростатического поля.

В отсутствие электростатического поля, из-за симметрийных правил запрета на генерацию ВГ в объеме центросимметричных сред в дипольном приближении, основной вклад в генерацию ВГ от границы раздела кремний - оксид кремния вносит тонкий (порядка несколько периодов кристаллической решетки) приповерхностный слой кремния, где инверсная симметрия нарушена. Излучение ВГ, генерируемое объемом кремния, имеет квадрупольную природу.

Электростатическое поле, возникающее на границе раздела $¡-5102, нарушает инверсную симметрию в области пространственного распределения заряда вблизи поверхности кремния и приводит к появлению объемного дипольного электроиндуцированного вклада в нелинейную поляризацию на частоте ВГ:

=х(3)'^(2со;со,со,0):Е(ш)Е(со)Ео, (1)

— И^ дп

где х - тензор кубичной нелинейной восприимчивости, Е(©) -

амплитуда поля накачки, Ед - напряженность электростатического поля в данной точке ОПЗ. Поскольку толщина ОПЗ сравнима с длиной волны ВГ, то при рассмотрении генерации ЭВГ необходимо корректно учесть пространственное распределение электростатического поля в ОПЗ.

В первом параграфе дано последовательное феноменологическое описание генерации ЭВГ в нелинейной пластине с неоднородным

пп

пространственным распределением нелинейной поляризации Р .

оп —

Амплитуда волны ЭВГ Е находилась сверткой функции Грина в системы кремний - оксид кремния - воздух и вектора нелинейной поляризации Р"8^, которая, с учетом (1), может быть представлена в виде:

+00

Евв(2®,и) = К ± (2)

о

где коэффициент К зависит от диэлектрических проницаемостей кремния и оксида кремния, кубичной восприимчивости ;

и к2юл - проекции волновых векторов накачки и ВГ на ось £,

перпендикулярную к границе раздела 51-5102, знак "+" в подынтегральном выражении соответствует геометрии на отражение, "-" - напросвет, а интегрирование по координате Z отражает одномерность задачи. Пространственное распределение электростатического поля внутри ОПЗ кремния для каждого

значения приложенного ко МОП структуре внешнего напряжения и

находилось решением одномерного уравнения Пуассона. Выражение

(2) позволяет рассчитать зависимость интенсивности ЭВГ 2

от напряжения I/, напрямую измеряемую в

ЕВО

=

эксперименте, при различных значениях параметров границы раздела

Si-Si02 - толщины оксида, величины заряда, встроенного в оксидную пленку, плотности поверхностных состояний, локализованных на границе раздела, уровня легирования полупроводника и т.д.. Такое описание генерации ЭВГ, основанное на формализме функций Грина, последовательно учитывает поглощение волны ВГ и запаздывание ее распространения, связанное с микронным масштабом толщины ОПЗ.

Во втором параграфе представлены результаты экспериментального исследования зависимости электроиндуцированной ВГ от пространственного распределения электростатического поля на границе раздела Si(l 1 l)-SiC>2.

Исследованные образцы МОП структур (рис. 1) были изготовлены из пластины кремния р-типа кристаллографической ориентации (111), покрытой оксидной пленкой с толщиной в диапазоне от 8 нм до 280 нм. На передней стороне образцов была напылена сплошная пленка хрома толщиной 3 нм, служившая верхним электродом. Эксперименты по генерации ЭВГ производились на оптической установке, в которой в качестве источника поляризованного излучения накачки с длиной волны 1064 нм использовался импульсный АИГ лазер с модуляцией добротности. Излучение накачки направлялось под нормалью на заднюю сторону образца, закрепленного на вращающемся столике. Прошедшее излучение ЭВГ фокусировалось коллиматором на входную щель монохроматора и детектировалось электронной стробируемой системой регистрации. Анализатор использовался для контроля за поляризацией излучения

Зависимости интенсивности электроиндуцированной ВГ /2щ от приложенного к МОП структуре напряжения и для различных толщин оксида, представленные на рис. 2, имеют близкий к парабо-

ВГ.

D = 8-280 нм

SiOz-Si(lll)

~1см

0,16 мм

D

Рис. 1. Схема исследованной МОП структуры.

лическому характер. Для всех толщин оксида вблизи нуля напряжения зависимости /2со (и) имеют четко выраженную осцилляторную особенность. Зависимость кривых /2ю (и) от толщины оксида кремния сводится к уменьшению масштаба приложенного напряжения и сдвигу их минимумов в сторону меньших напряжений при уменьшении толщины оксида. Сравнение

Напряжение (В)

-80 -60 -40 -20 0 20 -60 -40 -20 0 20

3.0

.5 й

-40 -20 0 20 -8 -4 0 4

Напряжение (В)

Рис. 2. Зависимости интенсивности ЭВГ от приложенного к 51(111)-5Ю2-Сг МОП структуре внешнего напряжения, измеренные для различных значений толщины оксидной пленки. Сплошные линии - результаты аппроксимации.

со значениями напряжений плоских зон, полученными из вольт-фарадных характеристик данных МОП структур, показало несовпадение положения минимума зависимости / 2И (I/)

напряжения плоских зон, связанное с интерференцией электро-индуцированных и независимых от статического поля вкладов в нелинейную поляризацию.

В диссертации показано, что осцилляторная особенность в зависимости интенсивности ЭВГ /2Ю от приложенного напряжения

II является следствием эффектов запаздывания распространения волны ВГ и неоднородности пространственного распределения электростатического поля в ОПЗ. Условием для появления такой особенности является сравнимость двух характерных масштабов длин - толщины обедненного слоя ОПЗ IV и длины когерентности А-1 = (&2со ~ )-1 • Выполнение этого условия возможно только при использовании геометрии напросвет.

В третьем параграфе главы предложенное феноменологическое описание электроиндуцированной ВГ применено для объяснения результатов по генерации ЭВГ при отражении от границы раздела БКООО-БЮг в МОП структуре, состоявшей из пластины кремния п-типа, оксидной пленки толщиной 19 нм и хромового электрода толщиной 3 нм. Полученное хорошее согласие модельных зависимостей и экспериментальных данных подтверждает применимость предложенного описания генерации ЭВГ для границ раздела 31-3102 с различными кристаллографическими гранями, типом и уровнем легирования, толщинами оксидной пленки и при разных геометриях генерации ЭВГ.

Глава 3. ГЕНЕРАЦИЯ АНИЗОТРОПНОЙ ЭЛЕКТРОИНДУЦИРОВАННОЙ ВТОРОЙ ГАРМОНИКИ В КРЕМНИЙ -ОКСИД КРЕМНИЯ ПЕРИОДИЧЕСКИХ КВАНТОВЫХ ЯМАХ

В данной главе исследована генерация электроиндуцированной анизотропной ВГ в ЭЬЗЮг периодических квантовых ямах. Проведенные исследования показали, что особенности пространственного распределения электростатического поля внутри таких наноструктур ответственны за обнаруженное усиление их нелинейно - оптического отклика.

Образцы Э^ЭЮг периодических квантовых ям (КЯ) были изготовлены методом поочередного распыления кремниевых и диоксид-кремниевых мишеней на кремниевую подложку под скользящим углом напыления. В качестве подложки использовалась пластина монокристаллического кремния ориентации (100). Образцы состояли из 40 периодов, толщина кремния составляла 1,1 нм, а

толщина оксида кремния в периоде варьировалась от образца к образцу в диапазоне 1 - 5 нм. Для наложения электростатического поля, нормального к поверхности, на полученные образцы напылялся слой хрома толщиной 3 нм, служивший верхним электродом.

На рис. 3 представлены зависимости интенсивности ВГ /2т от угла \(/ поворота образца 51-5102 квантовых ям вокруг нормали при различных значениях внешнего напряжения, приложенного к КЯ. Основными особенностями представленных кривых являются (I) анизотропия первого порядка, феноменологически описываемая

9 8 7

. 6

Ч

1)

. 5

а

н

° 4

з

3 2 1 О

1 г-I—Т ' 1 ' VOf.-25 В 7 ** V -I-4-1-r-1- • * • 25 В «

Jq- <5^*2 V _ / •V */ \ * *\ • /

¡/-20 3°^ Tf 0 \\ / 15 В T / 0 • V

if Л /о Г

/ X /• ®

f 7-15 В V " f/ Yx." Г \•• /V « X, V. If ^ \v •

"10 B * % ...... жЯ» 0» i » ««»¿r^i A V ® OB ° 1.1,1°^

90 180 270 Щ град.

90 180 270 у/, град.

к 0)

X н о

360

Рис. 3. Азимутальные зависимости ^(чО» измеренные при различных

значениях внешнего напряжения, приложенного к образцу Si-Si02 квантовых ям с толщиной оксидного барьера 5 нм. Сплошные линии -

результаты аппроксимации выражением /fa^iv) = Q +Q cosy.

выражением р (ц>) = Сд + С^ сой у, и (II) существенное усиление

(почти на порядок) величин изотропной и анизотропной компонент интенсивности ВГ при наложении внешнего напряжения.

Ключевой идеей в объяснении наблюдавшегося усиления электроиндуцированного отклика 81-5102 квантовых ям по сравнению с одной границей раздела БЦПО-БЮг является сильная локализация электростатического поля внутри ям. В предположении отсутствия обмена зарядов между слоями кремния в процессе экранирования внешнего электростатического поля, решение уравнения Пуассона дает пространственное распределение электростатического поля, представленное на рисунке 4. Видно, что электростатическое поле распределено одинаково во всех N слоях кремния, что существенно отличается от случая одной границы раздела Б^БЮг, для которой электростатическое поле в режимах инверсии и обогащения локализовано в приповерхностном слое толщиной несколько нанометров. Поскольку все слои кремния дают вклад в генерацию электроиндуцированной ВГ, будучи помещены в одинаковое электростатическое поле, сравнимое с поверхностным полем для одной границы раздела Б^БЮг, можно ожидать усиления генерации электроиндуцированной ВГ от системы 51-5102 квантовых ям.

Б^БЮг КЯ.

Для объяснения обнаруженной анизотропии интенсивности ВГ от Б^БЮг квантовых ям рассмотрена феноменологическая модель генерации анизотропной ВГ нелинейной пластиной с толщиной,

сравнимой с длиной волны ВГ. Показано, что тензорная природа квадратичной нелинейной восприимчивости уР^ приводит к угловой анизотропии интенсивности ВГ, описываемой в дипольном приближении гармоническим рядом (ц/) = ^ (С„ соз(я\|/) + 8т(и\|/)),

п = 1.. .6. В диссертации получены выражения для Фурье-коэффициентов Сп и при различных комбинациях поляризаций

излучений накачки и ВГ. Используя их, из анизотропных зависимостей были восстановлены компоненты тензора квадратичной восприимчивости 51-5102 квантовых ям, указывающие на симметрию С\ с полярной осью, лежащей в плоскости ям. Наличие такой симметрии у исследованных образцов КЯ может быть связано с особенностями изготовления наноструктур: скользящий угол напыления слоев 51 и 5Юг может привести к появлению выделенного направления.

Глава 4. ГЕНЕРАЦИЯ ЭЛЕКТРОИВДУЦИРОВАННОЙ ВТОРОЙ ГАРМОНИКИ В ПРОСТРАНСТВЕННО - НЕОДНОРОДНЫХ ТОНКИХ ПЛЕНКАХ

Глава 4 посвящена экспериментальному исследованию особенностей генерации электроиндуцированной ВГ в тонких пленках со случайным пространственным распределением квадратичной восприимчивости. Основное внимание уделено изучению зависимости параметров электроиндуцированной ВГ от характеристик пространственных флуктуаций нелинейной восприимчивости пространственно-неоднородных тонких пленок на примере пленок природного электрохромного белкового комплекса бактериородопсина (Бр). Выбор пленок Бр обусловлен, во-первых, большой молекулярной гиперполяризуемостью Бр и, во-вторых, наличием значительных флуктуаций нелинейной восприимчивости, связанных с упаковкой молекул Бр в т.н. пурпурные мембраны (ПМ) - плоские белковые образования с характерным поперечным размером порядка микрона. Внутри одной ПМ молекулы Бр упорядочены, а ориентация ПМ в пленке - хаотична.

Исследованные пленки Бр с толщиной в диапазоне 1-10 мкм были приготовлены из водной суспензии ПМ, нанесенной на кремниевую подложку. Были изучены два типа пленок Бр -

ориентированные, пространственным распределением ориентацией молекул Бр в которых было существенно анизотропно, и неориентированные, имевшие изотропное распределением ориентаций молекул Бр.

В начале главы изучены свойства диффузной ВГ, генерируемой при отражении от пленок Бр. Диаграммы рассеяния -

зависимости интенсивности ВГ от угла отражения при фиксированном угле падения накачки, представленные на рисунке 5, имеют характерную ширину около 40° и достигают максимума в зеркальном направлении. Отметим две характерные особенности

45 -

^ <01 ■

т 35 ~ р

о

^ 30-

з 205 и

и 15-

50-

Рис. 5. Индикатрисы рассеяния диффузной 5-поляризованной (закрашенные кружки) и р-поляризованной ВГ при р-поляризованном излучении накачки. Нуль угла рассеяния соответствует зеркальному направлению, положительные значения - направления рассеяния под меньшими углами, отрицательные - с большими (нижняя вставка). Верхняя вставка -индикатриса рассеяния в р-я геометрии, включая зеркальное направление.

полученных индикатрис. Во-первых, величина интенсивности ВГ в

зеркальном направлении (б^са? ~ 0) заметно выпадают из общей

диаграммы рассеяния, особенно для ¿-поляризованного излучения ВГ (верхняя вставка). Это указывает на наличие в данных геометриях вклада регулярной ВГ, генерируемой строго в зеркальном

•20 О 20 40 60

Угол рассеяния (град.)

направлении. Во-вторых, излучение диффузной ВГ существенно поляризовано: в диапазоне углов рассеяния -12,5° < в5са( < 7,5°

т-ЛУ

2ю > 12ю р->р' тогда как для остальных углов рассеяния ситуация обратная - <

Степень когерентности излучения диффузной ВГ (параграф 5) была измерена методом нелинейно-оптической интерферометрии, основанном на получении интерференционной картины от двух источников излучения ВГ - исследуемого образца и образца сравнения (эталона), сдвиг фаз между которыми изменяется контролируемым образом. На рисунке 6 представлены интероферо-

Рис. 6. Интерферограммы ВГ для ориентированной пленки Бр как функции перемещения образца сравнения в р-р (открытые кружки) и 5-5 (закрашенные кружки) геометриях. Сплошные кривые - результаты аппроксимации.

граммы ВГ - зависимости интенсивности ВГ /2ю от 10-микронной ориентированной пленки Бр и 50-нм пленки оксида олова (эталон), как функции перемещения I эталона относительно пленки Бр. Интерферограммы имеют ярко выраженный осцилляторный характер, в т.ч. и в 5-5 геометрии, в которой генерации зеркальной регулярной ВГ запрещена. Такое поведение зависимости указывает на частичную

когерентность диффузной ВГ. Причина частичной поляризации и частичной когерентности излучения диффузной ВГ, является, по-видимому, значительный (сравнимый с длиной волны ВГ) масштаб корреляционной длины нелинейных источников 1 мкм, совпадающей с характерным размером ПМ.

Наложение внешнего электростатического поля на пленки Бр приводит к значительной модуляции интенсивности ВГ(рисунок 7),

Напряжение (В)

Рис. 7. Зависимости интенсивности ЭВГ от ориентированных (закрашенные кружки) и неориентированных (открытые кружки) пленок Бр как функции внешнего напряжения.

более ярко выраженной в ориентированных, чем в неориентированных пленках Бр. Предложенное объяснение обнаруженных электроиндуцированных эффектов основано на электроиндуцированном переходе части молекул Бр из исходного состояния - Бр57о с максимумом спектра поглощения на 570 нм и, как следствие, со значительной квадратичной гиперполяризуемостью на 532 нм, в электроиндуцированное состояние - Брбзо, имеющее

максимум спектра поглощения вблизи 630 нм и с существенно меньшей гиперполяризуемостью на частоте ВГ. Такой переход приводит к уменьшению нелинейной восприимчивости пленки и, как следствие, уменьшению интенсивности ВГ. В диссертации показано, что при переходе от изотропного пространственного распределения молекул Бр в неориентированных пленках к существенно анизотропному - в ориентированных - динамическое равновесие относительных концентраций различных форм Бр сдвигается в сторону электроиндуцированного состояния Брбзо- Это приводит к усилению электроиндуцированных эффектов. Полученные в работе выражения для относительных концентраций состояний БР570 и Брбзо позволили определить величину квадратичной гиперполяризуемости электроиндуцированной формы молекулы Бр на длине волны ВГ 532 нм р^(2со;со,со)=(2,1±0,5)-10"27 ед. СГСЭ по известной из литературы величине исходного состояния БР570.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Предложена методика исследования генерации электроиндуцированной ВГ на границе раздела центросимметричный полупроводник - диэлектрик в планарных металл - оксид - полупроводник (МОП) структурах. Экспериментально исследовано влияние пространственного распределения электростатического поля на границе раздела БКПО-БЮг на генерацию электроиндуцированной ВГ в планарных БЬБЮг-Сг МОП структурах. Обнаружена осцилляторная особенность в зависимости интенсивности электроиндуцированной ВГ от приложенного

напряжения II, связанная с запаздыванием волны ВГ в области пространственного заряда (ОПЗ). Обнаружен сдвиг положения минимума зависимости /2Й (II) от напряжения плоских зон,

изменяющийся от 0,5 В до 48 В при увеличении толщины оксида кремния от 8 нм до 280 нм и связанный с интерференцией электроиндуцированных и независимых от статического поля вкладов в нелинейную поляризацию.

2. Развито феноменологическое описание генерации электроиндуцированной ВГ в полупроводниках класса тЗт с учетом пространственного распределения электростатического поля в ОПЗ

полупроводника, эффектов запаздывания и поглощения волн накачки и ВГ, качественно объясняющее особенности экспериментальных зависимостей Ij^ (Ц) Для границ раздела Si(lll)-Si02 и Si(00l)-SiC>2

при различных толщинах оксида, типа и уровня легирования кремния и различных геометрий нелинейного взаимодействия при генерации ВГ.

3. Впервые исследована генерация оптической ВГ в Si-SiC>2 периодических квантовых ямах. Обнаружена азимутальная анизотропия интенсивности ВГ. Восстановленные компоненты у}^ Si-Si02 квантовых ям указывают на симметрию С\ с полярной осью, лежащей в плоскости ям. Обнаружено возрастание (в 5 раз) интенсивности ВГ, отраженной от Si-Si02 квантовых ям, при увеличении толщины оксидного барьера в диапазоне от 1 нм до 5 нм, связанное с запаздыванием распространения волны ВГ в исследованных Si-Si02 структурах.

4. Исследована генерация электроиндуцированной ВГ в Si-Si02 периодических квантовых ямах. Обнаружено значительное (в 10 раз) усиление электроиндуцированного нелинейно-оптического отклика Si-Si02 квантовых ям по сравнению с границей раздела Si(l 11)-Si02-Предложен механизм обнаруженного усиления, учитывающий локализацию электростатического поля внутри ям.

5. Экспериментально обнаружено влияние характеристик случайного пространственного распределения нелинейной восприимчивости на свойства излучения ВГ, генерируемого от неоднородных тонких пленок на примере пленок бактериородопсина. Извлеченная из индикатрис рассеяния диффузной ВГ корреляционная длина нелинейных источников lcor~ 1 мкм совпадает с характерным

размером структурной единицы бактериородопсина. Обнаружено усиление (более чем в 10 раз) наблюдаемых электроиндуцированных изменений интенсивности ВГ при переходе от неориентированных к ориентированным пленкам бактериородопсина. Определена величина квадратичной гиперполяризуемисти электроиндуцированной формы молекулы бактериородопсина на длине волны ВГ 532 нм Р(2)(2а;ю,со)=(2,1±0,5)-10-27 ед. СГСЭ.

6. Метод интерферометрии ВГ обобщен на случай исследования степени когерентности излучения ВГ от пространственно-

неоднородных тонких пленок. Обнаружены частичная когерентность (степень когерентности < 0,3 ) и частичная поляризация диффузного излучения ВГ от пленок бактериородопсина, связанные со значительным (сравнимым с длиной волны ВГ) масштабом корреляционной длины нелинейных источников в пленках бактериородопсина.

ПУБЛИКАЦИИ

1. Aktsipetrov О.А., Fedyanin А.А., Golovkina V.N., and Murzina T.V. Optical second harmonic generation induced by a DC electric field at Si-Si02 interface // Opt. Lett. - 1994. - V.19, No 18. -P.1450-1453.

2. Акципетров О.А., Борисевич Г.П., Кононенко A.A., Мурзина Т.В., Рубин А.Б., Федянин А.А. Влияние электрического поля на генерацию второй гармоники в пленках бактериородопсина / / ДАН - 1994. - Т.337, №5. - С.675-679.

3. Акципетров О.А., Головкина В.Н., Заяц А.И., Мурзина Т.В., Никулин А. А., Федянин А. А. Генерация анизотропной оптической второй гармоники в Si-Si02 сверхрешетках / / ДАН

- 1995. - Т.340, №1. - С. 171-174.

4. Aksipetrov О.А., Elyutin P.V., Fedyanin А.А., Nikulin A.A, and Rubtsov A.N. Second-harmonic generation in metal and semiconductor low - dimensional structures / / Surf. Sci. - 1995. -V.325. - P.343-355.

5. Aksipetrov O.A., Fedyanin A.A., Mishina E.D., Rubtsov A.N., van Hasselt C.W., Devillers M.A.C., and Rasing Th. Probing the silicon

- silicon oxide interface of Si(l 11)-Si02-Cr MOS structures by dc-electric-field-induced second harmonic generation / / Surf. Sci. -1996. -V.352-354. - P. 1033-1037.

6. Aktsipetrov O.A., Fedyanin A.A., Dadap J.I. and Downer M.C. Dc-electric-field induced second-harmonic generation studies of surfaces and buried interfaces of Column IV semiconductors / / Laser Physics - 1996. V.6, No 6. - P.l 142-1151.

7. Aksipetrov O.A., Fedyanin A.A., Mishina E.D., Rubtsov A.N., van Hasselt C.W., Devillers M.A.C., and Rasing Th. Dc-electric-field-induced second-harmonic generation in Si(l 11)-Si02-Cr MOS structures // Phys. Rev. В - 1996. - V.54, No 3. - P. 1825-1832.

8. Aktsipetrov O.A., Fedyanin A.A. and Downer M.C. Dc-electric-field induced second-harmonic generation studies of surfaces and buried interfaces of Column IV semiconductors. B c6. Notions and Perspectives of Nonlinear Optics, Series in Nonlinear Optics. -1996. V.3. O. Keller, ed., World Scientific, Singapore. - P. 301-339.

9. Aktsipetrov O.A., Fedyanin A.A., Melnikov A.V., Dadap J.I., Hu X.F., Anderson M.H., Downer M.C., and Lowell J.K. Dc-electric-field-induced second-harmonic generation spectroscopy of Si(001)-Si02 interface: separation of the bulk and surface nonlinear contributions / / Thin Solid Films - 1997. - V.294, No 1-2. - P.231-234.

10. Aktsipetrov O.A. and Fedyanin A.A. Dc-electric-field-induced second-harmonic generation in Si-Si02 multiple quantum wells / / Thin Solid Films - 1997. - V.294, No 1-2. - P.235-238.

11. Aksipetrov O.A., Fedyanin A.A., Murzina T.V., Borisevich G.P., Kononenko A.A. Electro- and photoinduced effects on optical-second harmonic generation and hyper-Rayleigh scattering from thin films of bacteriorhodopsin // J. Opt. Soc. Am. B - 1997. V.14, No 4. -P.771-778.