Генерация кластеров воды и их ионизация электронами и поверхностью тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.14 ВАК РФ

АКАДЕМИЯ НАУК СССР ОРДЕНА ЛЕНИНА СИБИРСКОЕ ОТДЕЛЕНИЕ ИНСТИТУТ ТЕПЛОФИЗИКИ

На правах рукописи УДК 536.423.4:539.198

Дубов Дмитрий Юрьевич

ГЕНЕРАЦИЯ КЛАСТЕРОВ ВОДЫ И ИХ ИОНИЗАЦИЯ ЭЛЕКТРОНАМИ И ПОВЕРХНОСТЬЮ

01.04.14 - теплофизика и молекулярная физика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Новосибирск-1991

Работа выполнена в.Институте теплофизики СО АН СССР

Научный руководитель -

доктор физико-математических наук,

старший научный сотрудник Востриков A.A.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук,

профессор Борман В.Д.

кандидат физико-математических наук,

старший научный сотрудник Миронов С.Г.

Ведущая организация - Институт химической физики АН СССР

Защита состоится

часов на заседании специализированного совета К 002.85.01 по присуждению ученой степени кандидата наук в Институте теплофизики СО АН СССР

(630090, г.Новосибирск 90, проспект академика Лаврентьева, 1).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института теплофизики СО АН СССР

Автореферат разослан " / wj t- /Т \ 199_1_ г

Ученый секретарь специализированного совета доктор технических наук

Ярыгин В.Н.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Актуальность теми диссертации, физика кластеров - новая, быстро развивающаяся область знаний, связующее звено между молекулярной физикой и физикой твердого тела. Особое место среди разнообразия кластеров занимают кластеры воды (КВ). Интерес к ним определяется, с одной стороны, важностью конденсационных процессов с их участием в атмосфере и различных технологиях. Широкое расхождение между существующими моделями конденсации свидетельствуют о необходимости лучшего уяснения молекулярных аспектов процесса. Вместе с тем интерес исследователей все больше смещается в сторону изучения свойств самих КВ. Сильно анизотропные водородные связи между легкими молекулами приводят к тому, что проявления кооперативных эффектов в КВ сложны и разнообразны.

Интенсивность исследований КВ все увеличивается, что об"яс-няется, во-первых, осознанием роли КВ в самых разнообразных процессах в природе и технологиях, в биологических об"ектах, во-вторых, развитием современных методов исследования, в частности, кластерных пучков. По существу, газодинамический молекулярный пучок является уникальным методом экспериментального исследования свободных слабосвязанных кластеров, позволяющий в одной схеме генерировать кластеры в конденсирующемся сверхзвуковом потоке и изучать их свойства в условиях вакуума. В настоящее время, если не привлекать результатов данной работы, систематические исследования связи параметров кластерного пучка с условиями расширения - характеристиками пара в источнике и геометрией расширения потока - отсутствуют. Это серьезно затрудняет сопоставление результатов, полученных разными авторами, а также адекватное теоретическое описание конденсации пара в столь важном физическом об"екте, как сверхзвуковая струя.

При детектировании КВ в пучке ионизационные методики практически безальтернативны. Однако, для получения количественной информации при этом необходимо иметь данные о константах взаимодействия кластера с ионизующей частицей. В частности, недостаточно изученной проблемой остается фрагментация кластера в процессе ионизации. Данные о взаимодействии кластеров с электронами имеют, кроме того, большую ценность для физики газового разряда, низкотемпературной плазмы, атмосферных процессов, по-

скольку присутствие кластеров изменяет электрофизические характеристики сред.

Ионизация при рассеянии КБ поверхностью с относительно небольшой скоростью столкновения - новый обнаруженный нами эффект. Он является, по-существу, микроскопическим аналогом стол-кновительной электризации водных аэрозолей - процесса, лехащего в основе электрических явлений в нихней атмосфере, микрофизическая трактовка которого, однако, до сих пор отсутствует.

Прл*. и основные задачи работы. Целью данной работы было получение новых экспериментальных данных об условиях генерации в свободной струе КВ широкого диапазона размеров и об их физических свойствах, проявляемых во взаимодействии с электронами и поверхностью. Для достижения поставленной цели оказалось необходимым решигь следующие осно'вные задачи:

1. Создать элементы экспериментального оборудования, необходимые для формирования КВ и их масс-спектрометрической регистрации .

2. Разработать (или развить применительно к КВ) экспериментальные методы, обеспечивающие получение новой информации о КВ.

3. Провести следующие экспериментальные и расчетные исследования :

- Формирования кластеров воды и молекулярных газов в свободной конденсирующейся струе и генерации кластированногс пучка;

- вторичных процессов при ионизации КВ электронами;

- ионизации и динамики рассеяния КВ твердой поверхностью.

Научная нояизна работы определяется тем, что на базе созданных элементов оборудования и разработанных методик получены новые данные 'об условиях генерации КВ в свободной струе и их параметрах, динамике ионизации при взаимодействии КВ с электронами и поверхностью. Впервые проведено расчетное исследование генерации кластеров в свободной струе, основанное на реальны} свойствах кластеров. Обнаружены и об"яснены неизвестные ранее свойства средних и больших КВ: образование и разделение зарядо! при рассеянии КВ поверхностью; эхекция Фрагментарных, молекулярного и микрокластерных ионов при ионизации КВ электронны» ударом. Новым является проведение исследований в широком диапазоне размеров КВ, получение данных в виде зависимостей от среднего числа молекул воды в кластере.

Нахныая_И_практическая_ценность подучвиину рппультлтпп

Полученные результаты важны в первую очередь для

- дальнейшего развития теории быстрой гомогенной конденсации;

- описания Физико-химических свойств газовых сред с кластерами.

Они позволяют глубже понять такие вопросы как

- условия Формирования кластированных пучков в широком диапазоне размеров кластеров;

- механизмы вторичных процессов при неупругих столкновениях электронов с молекулами в кластерах и конденсированных средах;

- особенности взаимодействия молекул в связанном состоянии и сольватированных ионов с поверхностью твердого тела;

- механизмы электризации водяных кластеров и аэрозолей.

Представленные в диссертации исследования выполнены в группе

молекулярно-пучковых исследований Института теплофизики СО АН СССР и являются составной частью НИР Института по темам "Неравновесные процессы в потоках разреженного газа" ( Гос.per. Но 81030083 ), "Исследование гидродинамики и тепломассообмена пр;; , кнпеи»!«, «япКптя»о. кристаллизации" (Гос.per.

Но 81030077) и "Неравновесные процессы и молекулярная газодинамика" (Гос.per.Но 01.86.0103354).

АпроВлпия работы. Результаты исследований, включенных в диссертацию, обсуждались на Международных симпозиумах по динамике разреженного газа С США, 1988; ФРГ, 1980), 5-м Международном симпозиуме по малым частицам и неорганическим кластерам (ФРГ, 1990), Международном симпозиуме по физике атома и поверхности (Австрия, 1990), Всесоюзных конференциях по динамике разреженных газов (Москва, 1985; Свердловск, 1987; Москва, 1989), Всесоюзной конференции по взаимодействию атомных частиц с твердым телом (Москва, 1987), Всесоюзной конференции "Актуальные вопросы физики аэродисперсных систем" (Одесса, 1986), Всесоюзной конференции по физике электронных и атомных столкновений (Ужгород, 1988), Всесоюзном симпозиуме по динамике атомно-молекуляр-ных процессов (Черноголовка, 1985), Сибирском теплофизическом семинаре "Физика кластеров в газовой Фазе" (Новосибирск, 1987), Всесоюзных конференциях молодых исследователей "Актуальные вопросы теплофизики и физической гидрогазодинамики" (Новосибирск, 1985, 1987, 1989, 1991), Всесоюзной студенческой конференции

"Королевские чтения" (Долгопрудный, 1983).

Структура и об"рм яиегертапии. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Содержит 92 страницы основного текста, 52 рисунка, 2 таблицы. Список цитируемой литературы включает в себя 161 наименование.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Во введении рассмотрено общее состояние вопросов, исследуемых в диссертации, сформулированы цели и основные задачи диссертационной работы, их актуальность и научная новизна, перечислены выносимые на защиту положения, отмечена ценность полученных результатов, дано краткое содержание работы.

Первая глава посвящена описанию используемых в работе экспериментального оборудования, (рис.1) и методик измерения. При описании оборудования {раздел 1.2) кратко охарактеризованы используемый в работе молекулярно-пучковый метод и система формирования пучка на установке, где выполнялась экспериментальная часть работы, - генераторе молекулярного пучка ИГ СО АН СССР. Более подробное внимание уделено вновь разработанным элементам оборудования - источнику перегретых паров воды, параметры которого позволили достичь развитой конденсации в сверхзвуковой свободной струе пара и генерировать КВ в широком диапазоне размеров, а также высоковакуумному блоку масс-спектрометрической диагностики, обеспечившему пониженный уровень и контролируемый состав атмосферы остаточных газов.

Модуляция и фазочувствительное детектирование пучка (раздел 1.3) повышают чувствительность используемых методик в условиях низкой плотности кластеров в пучке и влияния фона. Новым в работе было использование в части измерений двойной модуляции. При этом в исследованиях взаимодействия КВ с электронами дополнительная модуляция, электронного пучка исключала влияние электризации кластерами поверхности детектора ионов (ВЭУ или коллектора). Модуляция напряжения задержки при энергоанализе частиц пучка обеспечивала электрическое дифференцирование кривой задержки.

В разделе 1.4 описываются методики измерения основных параметров пучка КВ. Для измерения интенсивности (плотности потока массы) пучка использовались ионизационные детекторы на основе

манометрических преобразователей ПМИ-2 .и ПМН-10. Распределение кластеров по размерам измерялось методом задерживающего потенциала в режиме электрического дифференцирования кривой задержки. Метод восстанавливает энергетический спектр.КВ в пучке, который при условии постоянства направленной скорости в пучке адекватен спектру размеров. С целью обоснования данного условия выполнены контрольные измерения средней скорости пучка по сдвигу фазы между опорным сигналом и сигналом детектора пучка (датчика интенсивности).

Описываемые в разделе 1.5 методики исследования взаимодействия КВ с электронами включали в себя масс-спектрометрические измерения состава пучка и регистрацию возбужденных частиц вторичным электронным умножителем ВЭУ-2Г. Здесь обсуждены особенности используемых монополярных масс-спектрометров АПДМ-1 и МХ--7304, важные для адекватных измерений в пучках слабосвязанных кластеров, каковыми являются КВ.

Обнаруженный в работе эффект ионизации КВ при рассеянии твердой поверхностью потребовал создания оригинальных методик исследования этого процесса. Методики измерения вероятности ио-ни-эяпии и игзмрррния угловых распределений и энергии рассеянных и эмиттированных частиц, описаны в разделе 1. 6. При этом для получения абсолютных значений вероятности использован коллектор эмиттированых ионов, а при измерениях угловых зависимостей -датчик интенсивности для нейтральной компоненты рассеянного потока и канальный умножитель ВЭУ-6 для ионизованной компоненты.

При разработке методов и технических устройств проведены необходимые методические исследования, обосновывающие их выбор, оптимальность, корректность применения. Результаты методических исследований такле описаны в соответствующих разделах Главы.

Вторая глава работы посвящена изложению результатов расчетных и экспериментальных исследований конденсации (генерации кластеров) в свободных струях, а именно, установлению связи параметров газа в сопловом источнике ( давления Ро и тепературы То) и масштаба расширения ( диаметра звукового сопла с1«) с характеристиками отбираемого из струи кластерного пучка. Расчетная часть исследований (раздел 2.2) включала в себя уточнение классической модели конденсации в части описания термодинамического состояния малого зародыша (л. 2.2.1). Использование имеющихся экспериментальных и расчетных данных об энтальпии связи

молекул в кластере позволило отказаться от постоянно критикуемого и несомненно неадекватного применения к зародышу жидкока-пельной модели. На основе термодинамических параметров, имеющих для малых кластеров реальный Физический смысл, получены выражения для работы образования ядер конденсации и связанных с ней величин. Эти выражения совместно с уравнениями классической кинетики нуклеации и газодинамики невязкого нетеплопроводного газа были положены в основу расчета образования и роста кластеров молекулярных газов - углекислоты и закиси азота - в свободной струе (я. 2.2.2). В отличие от большинства аналогичных расчетов, в данных исследованиях особое внимание уделено прежде всего свойствам образующейся конденсированной фазы (рис.2,3). С этой целью, в частности, за счет некоторого усложнения процедуры расчета определялись такие важные для экспериментов с кластерами величины, как функция распределения кластеров по размерам и температура мекмолекулярных колебаний кластеров.

В разделе 2.3 подробно проанализированы некоторые особенности формирования кластировакных пучков, а именно изменение температуры и размеров кластеров за время бесстолкновительного пролета в пучке, а также различия в скорости кластеров разных размеров в пучке. Важность вопроса об отставании скорости кластеров в пучке связана с корректным использованием в экспериментах по определению размера кластеров, метода анализа их кинетической энергии. Получено (рис.4), что при разных степенях конденсации отставание скорости КВ среднего размера от скорости мономеров не превышает 4 X, что дает несущественный вклад в общую погрешность измерения размеров.

В экспериментальной части исследований (раздел 2.4) измерены интенсивность молекулярного пучка, распределение по размерам и средний размер кластеров воды (рис.5,6) в широком диапазоне условий течения (температура То и давление Ро пара в источнике изменялись, соответственно, в диапазоне 360 - 470 К и 0,05 -5 атм; диаметр звукового сопла с1* - от 0,5 до 2 мм). Выявлены критерии подобия, связывающие эти параметры для течений с одинаковой степенью конденсации. При этом в качестве характерных точек использовался переход от режима нуклеации к развитой конденсации - устойчивому росту кластеров в струе (стрелка А на рис.5), а также условия, при которых Формируются кластеры одинакового среднего размера ( до десятка тысяч молекул в класте-

ре). Получено, что как и в расчетах, распределение кластеров по размерам имеет значительную ширину, так что величина относительной дисперсии £ -^ H5 - S2 / R лежит в пределах 0,4 - 0,8. Показано, что экспериментально измеренные функции распределения по размерам f(N) (рис.6) хорошо аппроксимируются зависимостями вида f(N)~ Нх • ехр( -Н/у ), где х = S~z - 1, у = сГ2 Й.

В третьей пяяя работы изложены результаты масс-спектромет-рических исследований некоторых аспектов ионизации КВ электронами. Основное внимание при этом уделено Фрагментационным процессам, сопровождающим образование кластерного иона ( раздел 3.2). Показано, что основными факторами, влияющими на измеряемый методом задерживающего потенциала средний размер КВ в пучке (кривые 5,6 на рис.5), являются многократная ионизация и испарение молекул с ионизуемого электроном кластера. С помощью простой модели, учитывающей неупругое взаимодействие электрона с кластером, оценен вклад каждого Фактора в обдую картину фрагментации в зависимости от начального размера кластера и энергии электрона. Так, при ионизации малых КВ уменьшение их измеряемого размера практически целиком связано с испарением молекул при "н?-ГреР0" (ппчдуж,пАнии молекулярных колебаний) ионизующим электроном. Для больших кластеров ( N > 1 ООО) при энергии электронов, типичной для стандартных ионных ИСТОЧНИКОВ, Ее = 70 -- 100 эВ, доля двукратно ионизованных кластеров превышает 50 %.

В масс-спектрометрических измерениях токов микроионов с т/е ¿80 а.е.м. обнаружено, что при среднем размере КВ в пучке ÏÏ > 100 молекул появляется новый канал Фрагментации - эжекция заряженных Фрагментов H*, ОН-, молекулярного НгО- и микрокластерных Н-(НгО)п<4 (рис.7) ионов. При этом наиболее эффективна эжекция протона. В п. 3.2.3 обсуждаются возможные механизмы наблюдаемого эффекта. Так, эжекция микрокластерных ионов об"ясне-на структурной релаксацией кристаллического кластера после образования в нем первичного иона, эжекция фрагментарных и молекулярного ионов - эффективным образованием при электронном ударе сверхвозбужденных состояний нейтральной молекулы воды и их распадом при эжекции этой молекулы из кластера. Поскольку другим значимым каналом распада сверхвозбужденных состояний является образование высоковозбужденных нейтральных фрагментов, в работе были предприняты интегральные измерения плотности образующихся в области ионизации возбужденных частиц. Полученные

зависимости плотности от энергии электронов и среднего размера КБ, представленные в разделе 3.3, подтверждают предложенный механизм эжекции.

р четвертой. зяклрчитялт.ной главе приводятся результаты исследований взаимодействия КБ с твердыми поверхностями. Основное внимание при этом уделяется обнаруженному нами новому явлению образованию зарядов при рассеянии теплового пучка КВ поверхностью, приводящему к появлению тока на мишень (.раздел 4.2) и вылету (эмиссии) ионов разных знаков в пространство.

Результаты измерения вероятности эмиссии зарядов в зависимости от среднего размера рассеиваемых кластеров, В, от угла падения КВ на мишень, 01, и от материала мишени (металлы, полупроводники, диэлектрик) представлены в разделе 4.3. Методом задерживающего потенциала установлено, что носителями эмиттиро-ванных зарядов являются крупные кластерные ионы. Для зависимостей вероятности эмиссии от 01 характерны резкие максимумы при касательном падении КВ, 01.= 72° + 5°. При этом материал мишени существенно влияет как на абсолютную величину, так и на соотношение величин токов разного знака. Ионизация КВ наблюдалась при N > 100, однако с учетом ширины распределения КВ по размерам пороговое значение при котором появляется ток,

оценено в 330 + 70 молекул. С увеличением N вероятность эмиссии (рис.8) растет, достигая в условиях данных экспериментов Ю-4 элементарного заряда на один падающий КВ.

В разделе 4.5 предложена модель столкновительной ионизации, включающая в себя

- образование гидратированной ионной пары при ионной диссоциации молекулы воды в кластере, возбужденном при ударе о поверхность. Энергия развала молекулы воды на разноименные заряды Н* и ОН", Еа, в газовой Фазе превышает 17 эВ, однако существенно снижается с увеличением размера КВ вследствие все более сильной гидратации ионов. Проведенные оценки этого уменьшения (рис.9) демонстрируют сильное падение Еа уже при малых N. При наблюдаемом же в эксперименте пороговом размере Н* = 330 молекул энергия образования ионной пары должна практически достигнуть своей предельной величины, характерной для конденсированного состояния, < 1 эВ.

- Формирование кластерного иона при разрушении ионной пары либо при ее несимметричной нейтрализации поверхностью. Ме-

- Ю-

ханическое разрушение ионов пары характерно, по-видимому, для малых углов падения 81 КБ на мишень, когда вероятность сохранения кластера как целого мала. Несимметричная нейтрализация одного из ионов пары поверхностью мишени определяет электризацию КВ при тангенциальном падении, когда вынос заряда осуществляется при лепестковом рассеянии практически полностью сохраняющего свой размер кластера.

- инерционный вынос заряда с поверхности, который подтверждается наличием значительной лепестковой компоненты в измеренных индикатриссах эмиссии ионов (раздел 4.4).

Однако в целом, угловые (рис.10) и энергетические распределения эмиттированных ионов в сравнении с аналогичными распределениями, измеренными для рассеиваемых нейтральных и заряженных КВ, показали наличие более сложного механизма эмиссии зарядов с поверхности. Так, кроме лепестковой подзеркальной компоненты, характерной для рассеяния нейтральных и заряженных кластеров, при ионизации наблюдались и другие выделенные направления эмиссии. Кроме того, при некоторых условиях зависимость энергии иона от угла эмиссии была обратной той, что наблюдается при рас-

ССТН"™ !!"!"ITn-ЛÍ:í,í¡v тя. ряа^фвллп Ц /ячогтоа

ния наблюдаемых особенностей предложены два типа процессов -вынос зарядов десорбирухщимися с поверхности частицами и вынос зарядов фрагментами разрушающегося кластера, обладающего кристаллической структурой и проявляющего упругие свойства.

Во всех главах диссертации полученные в ней результаты анализируются с привлечением имеющихся в литературе данных других авторов.

В заключении сформулированы основные результаты работы и возможные направления дальнейшего развития исследования свойств КВ.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ.

1. Для проведения исследований генерации и свойств КВ разработаны и созданы следующие элементы экспериментального оборудования :

- источник перегретого водяного пара;

- высоковакуумный блок масс-спектрометрической диагностики.

2. Экспериментально реализованы:

- методика анализа кинетической энергии кв в пучке методом задерживающего потенциала в схеме электрического дифференцирования, в том числе, с применением синхронного детектирования в режиме двойной модуляции;

- метод и устройство для измерения вероятности ионизации КВ при рассеянии поверхностью;

- методика измерения угловых и энергетических распределений рассеянных нейтральных и заряженных частиц.

3. На основе уточненной классической подели конденсации проведен расчет гомогенного образования молекулярных кластеров в конденсирующейся свободной струе. Более полному и адекватному описанию процесса способствовали следующие особенности расчета:

- отказ от концепции поверхностной энергии и жидкокапельной модели состояния кластеров;

- определение работы образования ядер конденсации и связанных с ней величин на основе реальных, экспериментально измеряемых свойств кластеров;

- расчет Формирования функции распределения кластеров по размерам;

- расчет внутренней температуры кластеров на основе уравнений баланса потоков массы и энергии;

- учет изменения температуры и размера кластера за время бесстолкновительного пролета в пучке;

- оценки разброса скоростей кластеров разного размера в пучке.

4. Экспериментально определены интенсивность кластированного пучка, распределение по размерам и средний размер КВ в широком диапазоне условий течения. Выявлены критерии подобия, связывающие давление Ро и температуру То пара в источнике и диаметр звукового сопла <3*, для течений с одинаковой степенью конденсации. Получено, что переход от режима нуклеации к режиму роста КВ (режиму развитой конденсации) происходит в струе при величине комплекса

А = Ро • То--4-* -

равной А<= = 2,6-Ю-"7 Па К—1-мм0-в. При А > Ао зависимость среднего размера N (Ро, То, <3*) определяется формулой

В = 10-СА/Аа)2,

справедливой в диапазоне размеров от десяти до десятка тысяч молекул.

5. В результате исследований взаимодействия кластеров воды с электронами, проведенных методом задерживающего потенциала и маес-спектрометрии,

- выявлены основные каналы фрагментации КВ при ионизации электронами, оценен вклад каждого канала в общую картину Фрагментации в зависимости от размера кластера и энергии электрона;

- обнарухена и исследована эхекция заряженных фрагментов, молекулы и микрокластеров воды при ионизации КВ размером более сотни молекул;

- предложены механизмы эжекции ионов.

6. В экспериментах по исследованию взаимодействия КВ с поверхностью обнаружен и иеследован эффект образования и разделения разноименных зарядов. Определены вероятности эмиссии зарядов с поверхности в зависимости от угла падения, размера КВ, материала мишени.

Предложена модель столкновительной ионизации. 06H?rys^H ч мггчонпяяи чффикт существования выделенных направлений эмиссии зарядов с поверхности. Предложены процессы, приводящие, возможно, к наблюдаемым особенностям эмиссии.

СПИСОК ОСНОВНЫХ РАБОТ, ОПУБЛИКОВАННЫХ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ.

1. Востриков A.A., Дубов Д.Ю. Развитие классической модели конденсации на основе реальных свойств кластеров // Письма в ЖТФ. - 1984. - Т.10, вып.1. - С.32-35.

2. Дубов Д.Ю. Образование кластеров СОг и НгО в сверхзвуковых свободных струях // Молекулярная Физика неравновесных систем. - Новосибирск: ИТ СО АН СССР. - 1984. - С.5-10.

3. Востриков A.A., Дубов Д.Ю. Реальные свойства кластеров и модель конденсации. - Препринт ИТ СО АН СССР Но 112-84, Новосибирск, 1984. - 54 с.

4. Востриков A.A., Дубов Д.Ю., Предтеченский И. Р. Конденсация HzO в свободной струе и свойства кластеров // Течение разреженного газа с неравновесными Физико-химическими процессами. - М.: МАИ, 1987. - С.20-25.

5. Востриков A.A., Дубов Д.Ю., Предтеченский M.F. Молекуляр-

но-пучковые исследования образования и свойств кластеров ВОДЫ // ЖТФ. - 1986. - Т.56, вып.7. - С.1393-1395.

6. Бостриков А.А., Дубов Д.Ю. , Пред те чемский и. Р. Взаимодействие электронов с кластерами. - Препринт ИТ СО АН СССР No 150-86, Новосибирск, 1986. - 49 с.

7. Бостриков А.А., Дубов Д. Ю., Предтеченскии м.Р. Кластеры • воды: прилипание электронов, ионизация, электризация при разрушении // ЖТФ. - 1987. - Т.57, вып.4. - С. 760-770.

8. Бостриков А.А., Дубов Д.Ю., Предтеченский U.P. Образование заряженных частиц при столкновении кластеров воды с поверхностью // ХТФ. - 1988.- Т.58,вып.Ю.- С.1897-1905.

9. Бостриков А.А., Дубов Д.Ю., Гижева В.П. Масс-спектрометрическое наблюдение эжекции ионов из кластеров // ЖТФ. -1989. - Т.59, вып.8. - С.52-56.

10. Бостриков А.А., Дубов Д.Ю. Угловое и энергетическое распределение заряженных частиц, образующихся при рассеянии нейтральных кластеров воды // Письма в ЖТФ. - 1990. -

Т.16, вып.1. - С.61-65.

11. DubovD.Yu., Predtechenskiy И.R. , Rebrov А.К., Vostrikov A.A. The thermokinetics of. cluster formation and cluster properties // X Int.Symp.on Molecular Beams, Cannes (France), 1985. - P.VI-ZF1 -ZF3.

12. Vostrikov A.A., DubovD.Yu., Predtechenskiy H.R. Ionization of water clusters by surface collision // Chen.Phys Lett. - 1987. - Vol.133, Ho 1. - P. 124-128.

13. Vostr.ikov A.A., DubovD.Yu., Predtechenskiy H.R. Phenome non of charged particle formation at scattering of neutral water clusters // XI Int.Symp.on Molecular Beans, Edinburgh (UK), 1987. - P.255-257.

14. Rebrov A.K., Dubov D.Yu., Predtechenskiy H.R., Vostrikov A.A. Peculiarities of electron attachment to cluster H2O CO2, N2O and secondary processes of interaction between electron and clusters // Ibid. - P.231-234.

15. Vostrikov A.A., Dubov D.Yu., Gilyova V.F. Fragmentation of charged clusters during collisions of water clusters with electrons and surface // Rarefied Gas Dynamics: Physical Phenomena (Progress in Astronautics and Aeronautics, vol.117). - 1989. - P.335-353.

16. Vostrikov A.A., Dubov D.Yu., Gilyova V.P. Observation of

— -

electron-induced VUV radiation from clustered molecular beans // XII Int.Symp.on Molecular Beams, Trento (Italy),

1989. - P.301-304.

17. Vostrikov A.A., Dubov D.Yu. Peculiarities of cluster formation in free jet and ionization of clusters by electrons // Proc.of Symp.on Atomic and Surface Physics, Ober-traun (Austria), 1990. - P.437-442.

18. Vostrikov A.A., Dubov D.Yu., Gilyova V.P. Peculiarities of neutral and charged water cluster scattering by solid surface // Ibid. - P.443-448.

19. Vostrikov A.A., Dubov D.Yu. Cluster generation in a free jet for molecular beam studies // Rarefied Gas Dynamics: Proc.of 17th Int.Symp., Aachen (Germany), July 8-14,

1990. - Weinheim, 1991. - P.1156-1X63.

20. Vostrikov A .A. , Gilyova V.P., Dubov D.Yu. Electron-stimulated fluorescence and ejection of excited particles from clusters // Ibid. - P. 1197-1204.

21. Vostrikov A.A., Dubov D.Yu. New aspects of Hater cluster scattering by surface // Ibid. - P.1137-1144.

7.7.. Vostrikov A. A.. Dubov D.Yu. Sur f ace-induced ionization of neutral Hater clusters // Z.Phys.D. - Atoms, Molecules and Clusters. - 1991. - Vol.20. - P.61-63.

23. Vostrikov A.A., Dubov D.Yu., Gilyova V.P. Cluster size effect on electron-induced luminescence // Ibid. -

P.205-206.

24. Vostrikov A.A., Dubov D.Yu. Cluster generation in expansions of pure water vapour and of mixtures with carbon dioxide // Ibid. - P.429-432.

ПОДПИСИ ПОД РИСУБКАНИ

Рис.1. Схема генератора молекулярного пучка. 1 - вакуумная камера, 2 - источник перегретого пара, 3 - скиммер, 4 - коллиматор, 5 - модулятор, 6 - блок масс-спектрометрической диагностики. ИКИ - источник кластерных ионов, ДИ - датчик интенсивности, МС - масс-спектрометр, И - рассеивающая поверхность (мишень). Рис.2. Скорость нуклеации I, критический N* и средний N размер кластеров, массовая доля конденсата q, температура газа ( Тш -- реальная, 14 - изэнтропическая) и кластеров Тс в зависимости

от расстояния до среза звукового сопла. Расчет для свободной струи HzO, Ро = 7-10« Па, То = 285 К, d* = 1 мм. Рис.3. Относительная дисперсия S (1), средний размер кластеров К в струе (2) и в пучке (3,4) в зависимости от давления Ро. Расчет <1-3) и эксперимент (4).

Рис.4. Скорость кластеров (НгО)ы в зависимости от N. То = = 453 К. Кривая 1 - d* = 1 мм, Р» = 10° Па (Я = 250); 2 - 1 мм, 2• 10.* Па ( Н = 10 ); 3,4 - 0,1 мм, 1,01-10° Па, 5 - предельная скорость газодинамического расширения. Расчет (1-3,5) и эксперимент С4 - Dreyfuss & «achinan, J.Chea.Phys.7g, 2031, 1982) Рис.5. Интенсивность J (1), средний размер N (2-6) в кластерном пучке воды в зависимости от давления Ро и энергии ионизующих электронов Ее (5,6). Методы: задерживающего потенциала для анионов (2 - Ее» 0 эВ), для катионов (3 - Ее = 30 эВ),(5,6); дифракция электронов (Torchet et al, J.Chem.Phys.79,6169,1983 ) (4). Рис.6. Распределение кластеров (НгО)м по размерам в пучке при То = 430 К, d» = 1 мм, Ев = 30 эВ. 1 - Ро = 0,62-10° Па, 2 -10° Па, 3 - 1,6-10» Па, 4 - 2-10= Па.

Рис.7. Токи ионов H*(H20)i в зависимости от Ро ( от N ). Ео Г до эВ (1-4) и 20 эВ (1 *,2'). То = 454 К, d* = 1 мм. Рис.8. Вероятности эмиссии единичного заряда при столкновении кластера (Иг0)к с поверхностью дюралюминия (п), стали (о), золота (д ), германия ( ф ), стеклотекстолита (+•> в зависимости от

F. 8i = 70°. а - положительные заряды (-), б - отрицательные

(---), в - результирующие токи с мишеней.

Рис.9. Адиабатический порог Еа реакции (НгО)ы —> H-*-(H20)i-i + + 0H-(H20)h-í в зависимости от N (расчет).

Рис.10. Угловые распределения интенсивности рассеянного пучка Ja, токов змиттированных и рассеянных la-*--- ионов. Измерения в главной плоскости на мишенях из дюралюминия (-, ---)

и стали (-----). Размер рассеиваемых кластеров воды Е = 1500.

I 1 i

Рис. I.

Рис.2.

нго

500 ЮСО /500 2000 А/ Рис.б.

/О

Z Г

г V бвф/ Рис.8.

Ю° 2 4 6 /£>' N Рис.9.

Ю" г н Ь 10s PJa Ñ /с'г ч юг2 ч юь

Рис.7.

Рис.Ю.