Эволюция кластеров в сверхсильном лазерном поле тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. Динамика кластеров, облучаемых сверхмощными фемтосекундными лазерными импульсами.

1.1. Динамическая поляризуемость металлических кластеров в модели Томаса - Ферми.

1.2. Динамика кулоновского взрыва больших ксеноновых кластеров, при воздействии на них сверхмощных ультракоротких лазерных импульсов.

1.3. Влияние поляризации на динамику кулоновского взрыва больших ксеноновых кластеров.

1.4. Динамика кулоновского взрыва больших

Н1 - кластеров, облучаемых сверхмощными, фемтосекундными лазерными импульсами.

ГЛАВА 2. Внутренняя ионизация возбужденных атомов в кластерах и генерация гармоник тонкими пленками.

2.1. Проблема Улама и ионизация ридбёрговских атомов СВЧ-полем.

2.2. Генерация высоких гармоник тонкими металлическими пленками, под действием фемтосекундных лазерных импульсов.

Можно ли получить вещество в сильно возбужденном состоянии, не прибегая к быстрому взрыву, а только лишь за счет его большой внутренней энергии? Очевидно, этого можно добиться, используя ультракороткие лазерные импульсы большой мощности. В настоящее время в различных лабораториях были разработаны лазеры, которые позволяют получить монохроматическое излучение оптического диапазона частот гигантской интенсивности (1017 - 1021Вт/см2) и с длительностью импульса 20-100 фс. Для сравнения, величина атомной интенсивности составляет се2 /(8яйо ) = 3.61 х 1016Вт/см2 (здесь с - скорость света, е - заряд электрона, а0 = Тг /те - боровский радиус, т - масса электрона), атомное время равно Тга0 /е = 0.0242 фс, период лазера 2.7 фс при длине волны 800 нм. Из сравнения атомной интенсивности с интенсивностью долазерных источников монохроматического излучения -спектральных ламп - составляющей величину порядка 1-10 Вт/см , ясно, что при взаимодействии лазерного излучения с веществом должна возникнуть качественно новая физика.

При облучении сверхмощным лазерным полем твердого тела, поглощенная энергия распределится по большому объему за время длительности импульса, за счет высокой теплопроводности полученной электронной плазмы. В случае кластера, нагревание ограничено малым объемом кластера, что приводит к большему возбуждению плазмы (большей температуре электронов). Следовательно, возбужденные кластеры при воздействии на них сфокусированных сверхмощных, ультракоротких лазерных импульсов, являются необычайно интересными лабораторными объектами исследований. Эволюция кластера в лазерном поле изучалась как экспериментально [1], [2], так и теоретически [3], [4] посредством различных численных и аналитических методов. Ниже, будет приведен краткий обзор работ, сделанных в настоящее время, и посвященных воздействию сверхмощных ультракоротких лазерных импульсов на кластеры [5], [6], а также сформулированы основные проблемы, связанные с решением данной задачи.

Кластер в сильно возбужденном состоянии состоит из электронной плазмы и многозарядных ионов, так что процессы поглощения связаны с взаимодействием лазерного излучения с плазмой. Обычно в экспериментах средняя энергия электронов достигает десятков кэВ. После того как произошел взрыв кластера, в образующейся плазме наблюдаются также ионы с энергиями порядка 1 МэВ. Конечно, такая плазма ничем не ограничена и расширяется в окружающем пространстве, но время такого расширения, как правило, намного больше (более нескольких сотен фемтосекунд) по сравнению с длительностью лазерного импульса, поэтому эволюция кластера в таком поле чрезвычайно интересна. Следовательно, в общем случае, мы имеем дело с неравновесной плазмой, и ее свойства определяются процессами, которые включают в себя поглощение и перепоглощение электромагнитной энергии, многократную ионизацию атомов внутри кластера, вылет электронов из кластера, что приводит к получению дополнительного заряда кластером и, как следствие, к различным столкновительным процессам. Плазма, которая получается после взрыва кластеров, идеальна, т.е. тепловая энергия электронов больше энергии кулоновского взаимодействия с электронами и ионами (см. оценки ниже), однако плотность электронов достаточно велика. Свойства такой плазмы регулируются столкновительными процессами между электронами и ионами во время или после действия лазерного импульса. Частоты столкновений уменьшаются, когда электроны начинают покидать кластер под действием внешнего поля. Данная работа посвящена исследованию процессов, которые происходят в кластере, при облучении его сверхмощными фемтосекундными лазерными импульсами.

Коротко обсудим некоторые специфические свойства кластеров, подверженных действию внешнего поля, которые будут далее использоваться. Возбужденный кластер может испускать рентгеновское излучение. Это излучение обусловлено двумя процессами: переходами между низколежащими связанными состояниями многозарядных ионов и генерацией высоких гармоник. Для кластерной плазмы характерна более высокая энергия электронов (температура), по сравнению с твердотельной плазмой в существующих лазерах с аналогичной мощностью. Причина заключается в высокой теплопроводности электронов. Большая масса твердого тела принимает участие в процессах поглощения, эти процессы присутствуют и в кластерах, но в гораздо меньшей степени. В результате, кластер может быть более эффективным источником рентгеновского излучения. Заряд ионов в кластере при воздействии мощного лазерного излучения очень высок, поэтому излучение плазмы кластера состоит из коротковолновых фотонов.

Сильно возбужденное вещество, полученное при облучении пучка дейтериевых кластеров сверхмощным ультракоротким лазерным импульсом, может быть использовано для формирования лазерного излучения. Постоянные взаимные столкновения полученных в результате действия поля на кластер дейтериевых ионов (дейтронов) с энергиями ~10 кэВ, приводят к реализации термоядерной реакции. Этот процесс можно рассматривать как альтернативный метод в задаче лазерного термоядерного синтеза. В настоящее время, исследования этого процесса позволили получить компактный источник ультракоротких импульсов квазимонохроматических (2.45 ± 0.2 МэВ) нейтронов.

Поскольку в кластере очень активно идут столкновительные процессы, как правило, внутри кластера нет градиента температуры. Следовательно, температура Те электронов однородна, а распределение по скорости изотропно (хотя распределение Максвелла реализуется не всегда). Описывать кластер как маленький шарик плазмы можно только в случае, если радиус кластера Я существенно больше, чем радиус Дебая (здесь и далее, где не оговорено специально, будут использоваться атомные единицы е = т = Н = 1) [7]:

Здесь, Ые - концентрация электронов. Находим, что X ~ 5 А для обычной плотности жидкого металла и Те = 1 кэВ. Следовательно, модель хорошо о о подходит для кластеров, у которых Я > 5 А.

Прямые вычисления показывают, что кластерная плазма идеальна. Условие идеальности плазмы записывается в виде [7]: те, где N - частичная плотность атомов в кластере, и Z - средний заряд атомного иона внутри кластера. Когда температура электронов Те - высока, это неравенство выполняется всегда, несмотря на то, что величина N порядка концентрации жидкого металла. Например, для кластеров, состоящих из атомов натрия (Z = 11, когда атомы натрия полностью ионизованы за счет сверхмощного лазерного импульса и столкновений с горячими электронами и

Те = 1 кэВ) мы получим Мтг/Те ~ 0.1.

Полная энергия связи кластера может быть представлена в виде:

Е = £0п + Ап2/\

Здесь, первое слагаемое представляет из себя объемную энергию, е0 - энергия связи, приходящаяся на один атом в металле, п - число атомов в кластере. Второе слагаемое отвечает за поверхностную энергию кластера. Типичные значения величин £0 и А одного порядка величины (~ 1 4- 5 эВ) [7]. Поэтому поверхностная энергия составляет около 10% полной энергии при п = 10 , и около 1% при п = 106. Отсюда следует, что мы можем пренебречь поверхностной энергией для больших атомных кластеров.

Величину £0 можно определить экспериментально, используя зависимость давления насыщенного пара от температуры для соответствующей системы:

Psat(T) = Po ехр(-£0/Г).

Глубина проникновения / лазерного излучения в ионизованный кластер с концентрацией Ne свободных электронов определяется хорошо известным выражением [8]:

2 2 где сор = ^AkNе - плазменная частота и со- лазерная частота. Это соотношение справедливо при выполнении условия С0<(0р, которое выполняется для видимого диапазона света. Например, если все молекулы дейтериевого о кластера ионизованы полем, то Ne = 7.7 х 10 а.е., сор = 8.4эВ и / = 230 А. Это соответствует числу атомов в кластере равному п ~ 106. Из-за того что размер обсуждаемых кластеров меньше этой величины, можно заключить, что лазерное поле проходит через весь кластер. Эта оценка основана на предположении, что все свободные электроны находятся внутри кластера. Глубина проникновения становится еще больше, если идет процесс внешней ионизации кластера. Дело в том, что при воздействии лазерного импульса, наряду с нагревом, часть электронов покидает кластер или под действием непосредственно поля лазерного импульса, или путем теплового испарения с поверхности кластера. Таким образом, заряд Z кластерного иона растет со временем в течение лазерного импульса, когда часть электронов вылетает из кластера под действием лазерного поля, так что концентрация электронов Ne уменьшается. Этот процесс называют "внешней" ионизацией. Отметим, что 8 приведенная выше оценка не противоречит полному поглощению лазерного импульса в пучке кластеров, что наблюдается во многих экспериментах.

Необходимо отметить, что внутренняя ионизация, внешняя ионизация, нагревание и расширение кластеров в поле лазера - это динамические процессы, которые очень сильно зависят друг от друга. Следовательно, далее при описании эволюции кластеров в сверхмощном лазерном поле, мы не сможем избежать перекрытия описанных выше явлений.

Остановимся теперь на способах получения и диагностики кластеров. Анализируя методы, которые были разработаны для получения кластеров, мы придем к задаче, которую собираемся рассматривать более подробно далее, когда кластеры используются как мишень для создания сильно возбужденного вещества. Эта мишень представляет из себя достаточно плотный пучок кластеров (среднее расстояние между соседними кластерами в пучке составляет порядка 5-10 диаметров кластера), и мы ниже будем рассматривать только такие пучки. Простейший метод получения кластеров заключается в расширении струи газа или пара в вакууме или области маленького давления. В результате, температура расширяющегося пучка резко падает, и давление газа становится больше, чем давление насыщенного пара при низкой температуре; это приводит к формированию зародышей кластеров. Формирующийся кластер растет со временем, и при благоприятных условиях все атомы образуют кластеры в конце процесса расширения. Далее, обсудим более подробно процесс полного перехода газа в кластерный пучок, и особое внимание уделим экспериментальным методам получения пучков кластеров.

Существует две схемы получения кластерного пучка в рамках представлений метода свободно расширяющейся струи газа [9]. В первом случае, струя газа проходит через сверхзвуковое сопло и расширяется в вакууме. Схема типичной экспериментальной установки представлена на рис. 1. Во втором случае, пар формируется в камере при высокой температуре. Этот пар вместе или без буферного газа проходит через сопло и расширяется в вакууме, где формируются кластеры. Первый метод используется для веществ, которые образуют газ при нормальных условиях, второй метод используют для легкоплавких металлов. Отметим, что процесс образования кластеров является результатом объединения свободных атомов в кластеры, или результатом объединения двух нейтральных кластеров по окончанию столкновительных процессов, когда плотность расширяющегося газа или пара становиться маленькой и столкновения между кластерами прекращаются. В экспериментах, рост кластеров прекращается не так далеко от сопла (1-5 мм). Грубо говоря, средняя концентрация связанных кластерных атомов в пространстве, после образования кластерного пучка вышеприведенным методом, одного порядка малости с величиной концентрации свободных атомов перед соплом.

В первом случае, возможен импульсный режим получения кластеров, со средней концентрацией ~ 1019см"3 и давлением в сопле 20 - 70 атм. При таких о условиях получаются кластеры инертных газов с радиусом 20 - 100А. Для получения кластеров, состоящих из атомов водорода и дейтерия, требуется криогенное охлаждение.

Рис.1 Схема типичной экспериментальной установки для получения и диагностики кластеров: 1 - сопло, 2 - скиммер, 3 - коллиматор, 4 - кластерный пучок, 5 - катод, 6 - электронный пучок, 7 - клетка Фарадея, 8 - анод, 9 - щель, 10 - спектрограф рентгеновского излучения, 11 - рентгеновское излучение, 12 - усилитель, 13 - обработка данных.

Для демонстрации, приведем несколько примеров экспериментального оборудования для получения кластеров. В недавней работе [10], мишень, состоящая из кластеров ксенона, формировалась при расширении газа под давлением 55 атм. при температуре 300 К, который проходил через гиперболическое коническое сопло с углом раствора 2а = 7°, горловиной 0.4 мм и длиной сопла 8 мм. Для синхронизации системы, пучок газа подавался импульсами длительностью 5мс, каждые три секунды, через выходной клапан, который поддерживал давление в области кластеризации 10~6матм. Фокус лазера располагался на 1 мм ниже отверстия сопла и так, что волновой вектор поля был направлен перпендикулярно направлению вылета кластерного пучка.

В работе [11] газовая струя аргона импульсами проходила через выходной клапан в круглом сопле с диаметром 0.2 мм. Предварительно газ охлаждался, проходя через резервуар, наполненный холодным газообразным азотом, который подавался под давлением из термостата с жидким азотом. Сопло было напрямую связано с резервуаром, что приводило к дополнительному охлаждению.

Другой пример описан в работе [12]. Кластеры были получены с использованием сверхзвукового сопла Лаваля с числом Маха равным 8 и давлением до 14.8 атм. для ксенона и 42.4 атм. для аргона. Радиус кластеров

0 0 0 0 находился в диапазоне от 85 А до 205 А, для ксенона и от 110 А до 165 А, для аргона. Средняя концентрация атомов в фокусе лазера на расстоянии 1мм под соплом достигала до 7 х 1017 атомов/см3 для ксенона и до 2 х 1018атомов/см3 для аргона.

В экспериментах Parra и др. [13] использовалось сверхзвуковое сопло с диаметром горловины 0.5 мм и углом раствора 10°. Корпус клапана был заключен в сосуд, связанный с сосудом дюара, который был наполнен жидким азотом. При таких условиях, корпус клапана сохранял температуру 173 К, импульсы следовали через клапан под давлением 50 атм. Время, которое клапан был открыт -0.45 мс.

Smith и др. [14] использовали высокое давление (р0 > 70атм.) для получения газовых кластеров. Температура клапана изменялась в пределах от 34 до 300 К, позволяя тем самым выбирать размер получаемых кластеров, а также получать кластеры из атомов или молекул легких газов, таких как Н2, D2 и Не, которые слабо взаимодействуют при комнатной температуре.

Поддерживая постоянным соотношение р0 / 4т , при изменяющемся размере кластера, средняя концентрация атомов может оставаться постоянной. Это позволяет более детально изучить взаимодействие атомов как функцию среднего размера кластера, без учета других зависящих от плотности эффектов, таких как увеличение нестабильности плазмы.

Как мы можем увидеть, метод расширения газовой струи не пригоден для формирования потока из атомов металлов, так как давление насыщенного пара при температурах, когда справедлив данный метод, мало для большинства из них. Этой проблемы можно избежать, если получать металлические атомы не из чистых металлов, а из их молекулярных соединений. Если энергия связи металлических атомов в таком химическом соединении меньше энергии связи самих атомов, то такое соединение можно разрушить при определенной температуре, при которой металлические кластеры остаются стабильными. Следовательно, кластеры в таком случае, формируются за счет термического распада молекул, содержащих атомы металлов. Этот метод требует подбора соответствующего химического соединения для каждого металла и определенных параметров роста кластеров. Тем не менее, это метод позволяет получить среднюю концентрацию для связанных металлических атомов в кластерных пучках, сравнимую с концентрацией в случае кластеров, полученных из потока инертного газа.

В работе [15] исследовано действие буферного газа на кулоновский взрыв СНД-кластеров. В работе был использован фемтосекундный титан-сапфировый лазер с длиной волны 795 нм. Результаты работы отражают тот факт, что кулоновский взрыв происходит лишь в случае, когда СНД-кластеры присутствуют в молекулярном пучке. Было обнаружено, что более тяжелые газы способствуют получению больших кластеров, которые при облучении лазером, получают более высокий заряд. Сравнение буферных газов, может дать более глубокое понимание энергетических процессов, которые происходят при кулоновском взрыве. Более легкий гелиевый газ не влияет на формирование кластеров, и следовательно ионы йода имеют более низкий заряд.

Кластерная мишень в работе [16] формировалась за счет адиабатического расширения в вакууме газовой струи аргона, которая прошла через выходной клапан конического сопла. Были испробованы три сопла с различными значениями отверстий на входе и выходе. И только сопло с диаметром входного отверстия в 1мм, выходного - 8мм, и длиной 20мм, было выбрано для проведения эксперимента. Распределение плотности имело форму гауссовой

1 о т кривой шириной 4мм, и максимумом 4.6 х 10 см" при давлении 1.5 атм.

Мы рассмотрели основные особенности роста кластеров при расширении газовой струи в вакууме. Температура газа падает при расширении, т.е.

14 уменьшается его тепловая энергия, которая идет на расширение. Если объем газа изменяется в несколько раз, кинетическая энергия на одни атом становится порядка его конечной тепловой энергии ~ Т. При формировании кластеров выделяется энергия равная энергии связи, которая обусловлена силами Ван-дер-Ваальса. Энергия связи на один атом £0(~ 1 ^ 5 эВ) значительно превышает тепловую энергию атома (типичное значение отношения этих энергий равно Т/е0 « 0.1). Отметим, что уменьшение плотности свободных атомов приводит к остановке процесса образования кластеров; это ограничивает сильное увеличение объема газа при его расширении.

Рассмотрим более детально процессы расширения газа (объем увеличивается) и конденсации (уменьшается число свободных атомов). Возьмем объем V расширяющегося газа, содержащего п свободных атомов. Предположим, что происходит процесс адиабатического расширения. Тогда термодинамический потенциал О изменения числа п свободных атомов не меняется:

Ю = + рс1У + £0с1п = 0. Здесь, <7- тепловая энергия, давление идеального газа р = ИТ, где И = п/У-концентрация свободных атомов. Было учтено, что часть с1п свободных атомов конденсируется в кластеры, и энергия £0 прирастает от каждого атома. Тогда величину рс1У можно представить в виде: Ш рс1У = -пТ--V Тс1п N

Можно пренебречь слагаемым Тс1И в сЮ. по сравнению с е^п поскольку Г« £0. Изменение тепловой энергии д для атомного газа равно с1а = —пдТ. 2

В начале адиабатического процесса конденсация отсутствует {с1п = 0), и с I мы находим адиабатический закон N~Т из этого выражения. Температура резко падает до некоторой малой величины Тс < Т. Затем наступает конденсация при постоянной температуре Тс <Т (с1Т = 0); отсюда, для изотермического процесса, находим:

Л т Ш Л £пап - пТ1-= 0.

0 с N

В результате, число свободных атомов п уменьшается по закону N У'/£п п = щ

Ч^о у

Здесь п0 и - начальное число свободных атомов и их плотность, соответственно. В начале процесса образования кластеров из этого выражения можно получить зависимость, которая свидетельствует об уменьшении числа связанных атомов:

Т Т

8п - п0 -п = п0—1п—- = п0—\ппс. е0 N £0

Здесь пс~ N (см. обзор [9]) число атомов в одном кластере.

Следовательно, можно сделать вывод о том, что часть свободных атомов может образовывать кластеры при нормальных условиях, в случае расширения газовой струи. В самом деле, возьмем Тс/б0= 0.1, тогда получится, что формирование только очень больших кластеров (1п пс >10, пс > 104) произведет полную конденсацию свободных атомов (8п ~ п0 ). Эту проблему можно решить, используя специальное сопло, с маленьким углом раствора, маленьким диаметром и большой длиной. Это увеличит потери тепловой энергии через стенки сопла, что позволит забрать энергию, которая выделяется при образовании кластеров.

Точные вычисления этих явлений с учетом термодинамических и кинетических свойств конденсации были сделаны в работах [17], [18]. Учитывались процессы объединения кластеров и конденсации атомов. Поскольку структура кластера произвольного размера не известна, имеет смысл записать термодинамическую функцию в рамках модели Дебая. Результат совпал с основными положениями, полученными ранее, что степень конденсации увеличивается с ростом среднего размера кластера. Средний размер и процесс конденсации уменьшаются с температурой. Расстояние, при котором образование кластеров практически завершается, составляет порядка 1см для звуковой газовой струи; оно растет с температурой. Результаты вычислений хорошо согласуются с экспериментальными данными.

Как уже отмечалось, в момент, когда газовая струя под высоким давлением попадает в вакуум через отверстие сопла, происходит изоэнтропическое расширение; тепловая энергия преобразуется в кинетическую, в результате чего, уменьшается температура. Для некоторых газов может наступать состояние перенасыщения, в результате, начинают образовываться жидкие или кристаллические капли, которые могут быть связаны друг с другом силами Ван-дер-Ваальса.

Возможность образования кластеров из атомов определяется значением эмпирического безразмерного параметра Хагена [19], [20]

Г = к г Л0.85

Xana) Т0 Р

2.29 '

Здесь й - диаметр критического сечения сверхзвукового сопла в мкм, 2а - угол раствора сопла, р - давление, мбар, к - эмпирический коэффициент, разный для различных атомов (например, к = 2900 для атомов криптона и к = 180 для атомов неона). Наконец, Т0 - исходная температура газа. Кластеризация начинается при параметре Хагена Г > 300. При Г > 50000 кластеры содержат уже более 10000 атомов каждый.

Из сказанного выше можно сделать вывод, что образование кластеров более значительно для тяжелых благородных газов, таких как Хе и Кг (большое значение константы к ), чем для легких N6 и Не.

Наличие кластеров в газе и их средний размер определяют по рэлеевскому рассеянию. Свет малой мощности фокусируют в нескольких миллиметрах ниже выходного отверстия сопла, после чего измеряют сигнал рассеяния как функцию давления в сопле.

Рассеянный сигнал от кластеров, состоящих из Хе и Кг, показывает зависимость ~ р1 для большого угла раствора сопла а = 45° [21], и ~ р\ для малых углов рассеяния а «1 [21]. Величина рассеянного сигнала 5" пропорциональна рэлеевскому сечению рассеяния кластера ст3 и концентрации кластеров в объеме фокусировки лазерного импульса, Ис. При заданной длине волны, сечение о8 дипольного рассеяния света на малых частицах меняется как Я6, где Я - радиус кластера, так что

Если предположить, что все атомы образовали кластеры, то отсюда следует, что где Ы0 - концентрация атомов газа перед кластеризацией, и псреднее число атомов в кластере. Поскольку п = (4яК3 /3где - плотность жидкого вещества (металла) из которого состоит кластер, то получим

В соответствии с законом для идеального газа, концентрация газа перед кластеризацией пропорциональна давлению в сопле

Я ~ Роп ■ л

Если в экспериментах £ ~ р0 (большие значения угла раствора сопла а ), тогда

7 о п ~ р0. Но если в экспериментах 5* ~ р0 (малые углы а), тогда п~ р0. Отсюда, можно получить зависимость радиуса кластера Я от давления р0. Коэффициент пропорциональности в этой зависимости можно найти, если предположить, что начало кластеризации, при грубом приближении, соответствует 100 атомам на кластер. Затем, после экспериментального определения увеличения сигнала &, можно найти радиус кластера В. как функцию давления р0.

В экспериментах [22] с кластерами аргона, была найдена зависимость

2 78 Ро' . Диаметр горловины сопла был равен 0.46мм. Резервуар с аргоном поддерживался при температуре 300К. Средний размер кластера изменялся от 100 до 12000 атомов на кластер при давлении в газе р0 от 3 до 45 атм. Техника, основанная на рэлеевском рассеянии, дает информацию только о среднем размере кластера и ничего не говорит о распределении кластеров по размерам.

Обсудим постановку типичных экспериментов по взаимодействию кластеров с мощными короткими лазерными импульсами. Основная их часть была проведена с кластерами из атомов благородных (инертных) газов или из простых двухатомных молекул. Число частиц в кластере варьировалось до одного миллиона. Ряд экспериментов выполнен с металлическими кластерами, число частиц в которых колебалось от нескольких единиц до тысячи. Размеры кластеров были обусловлены способом их получения.

Первая серия экспериментов была проведена группой Роудса [23] - [26]. Использовалось лазерное излучение с пиковой интенсивностью от 1016 до

29 2

10 Вт см" , длиной волны 248 нм и длительностью импульса около 250 фс. Фокальный диаметр составлял ~ 0.3 мм. Лазерное излучение фокусировалось в области кластеризации на 2мм ниже выпускного клапана (скиммер отсутствовал). Число частиц в кластере достигало 30. Для образования кластеров использовались атомы инертных газов: ксенона, криптона и аргона.

Аналогичные эксперименты были проведены в работах [27], [28] с использованием другого источника лазерного излучения интенсивностью

1 О Л

10 Вт/см , с длиной волны 800 нм и длительностью импульса 90 фс. Фокальный диаметр составлял около 0.6 мм. Основной целью экспериментов было исследование рентгеновского излучения, генерируемого излучательными переходами в многозарядных ионах кластеров. Обсуждались перспективы лазерного излучения ультрафиолетового и светового диапазона для получения мощного рентгеновского излучения.

Следующая группа экспериментов [29] отличается наибольшей полнотой исследований. Изучались кластеры, состоящие из атомов ксенона и криптона, а также молекул СО2. Получены энергетические спектры ионизированных электронов и атомарных ионов, данные по генерации гармоник, изучалась эффективность поглощения лазерного излучения кластерами. Длительность лазерного импульса составляла ~ 1 пс, длина волны - 800 нм, пиковая интенсивность - от 10 до 10 Вт/см . Кластеры содержали от 10 до 10 атомов. Доля атомов, составляющих кластеры в газовом пучке, достигала 10%. Область взаимодействия лазера с кластерами находилась в 20 см от выпускного клапана и имела размер порядка 1 мм.

В работах [31], [32] основное внимание обращено на получение энергетических спектров ионов после взрыва кластера, а также исследованы спектры рентгеновского излучения. Как и в предыдущей группе экспериментов, область взаимодействия находилась вдали от сопла, однако параметры лазерного импульса сильно отличались. Сначала использовался неодимовый лазер с длиной волны 1064 нм, длительностью импульса 30 пс и интенсивностью порядка 1014 Вт/см2. Затем эксперименты проводились с титан-сапфировым лазером (длина волны 790 нм), причем длительность лазерного импульса составляла от 60 до 200 фс, а пиковая интенсивность излучения от 10 до 10 Вт/см .

Авторы работы [30] измеряли коэффициент поглощения энергии мощных, пикосекундных лазерных импульсов при низкой плотности газов образующих большие атомные кластеры. Было обнаружено, что, несмотря на то, что плотность получившейся плазмы мала, энергия поглощения очень велика (> 95%), отражая тем самым факт, что существенное количество лазерной энергии поглощается отдельными молекулами в плазме. Измерения энергии ионов подтвердили, что они обладают высокой температурой, которая обусловлена таким механизмом поглощения.

В работе [12] был использован титан-сапфировый лазер с длиной волны 810 нм, и длительностью импульса 50 фс. Примерно 70% энергии лазера было сконцентрировано в пятне диаметром 9мкм, остальная часть приходилась на края низкой интенсивности. Максимум интенсивности в вакууме составлял 2.4х 1017Вт/см2.

Для того чтобы нагреть кластеры аргона и криптона, Parra в работе [13] использовал титан - сапфировый лазер (Я = 800нм, частота повторения импульсов 10 Гц), с которым был синхронизирован выпускной клапан сопла. Лазер был сфокусирован на 1 мм ниже выходного отверстия сопла.

Японские исследователи [33], [34] облучали ксеноновые кластеры, используя титан-сапфировый (800 нм) и KrF (248 нм) лазеры при аналогичных условиях. Энергия, которую получала мишень, была равна 20 мДж. Длительность импульса KrF лазера была равна 350 фс. Диаметр пучка был равен 50 мм.

Kumarappan и др. [35], [36] облучал аргоновые кластеры 100 фемтосекундными импульсами с длиной волны 806 нм и энергией, приходящейся на импульс ~ 10 мДж. Размер пятна лазера был равен 25 мкм и

16 2 максимальная интенсивность равнялась 10 Вт/см .

Аналогичные эксперименты проводились и другими учеными. Параметры лазерного излучения были подобны перечисленным выше.

Ряд экспериментальных работ [37] - [39] был посвящен взаимодействию металлических кластеров с мощным лазерным излучением. Использовались лазеры с интенсивностью до 1016 Вт/см2, длиной волны 800 нм и длительностью от 100 фс до 1 пс. Число частиц в кластере изменялось от 20 до 1000. В экспериментах применялись кластеры из атомов платины, серебра и свинца. Измерялась зависимость выхода многозарядных ионов от длительности лазерного импульса при постоянной энергии в импульсе. При определенной длительности выход многозарядных ионов был максимален.

Условно, кластеры можно разбить на две группы: металлические и газовые. Одним из основных отличий газовых и металлических кластеров является наличие в последних валентных электронов, которые в большей степени локализованы. А в случае щелочных металлов единственный валентный Б-электрон полностью делокализован. Основные свойства металлических кластеров представлены в работах [40] - [43].

Для описания структуры больших кластеров (как газовых, так и металлических), как правило, используется так называемая модель "желе". Поскольку в дальнейшем она будет широко использоваться, остановимся на ней более подробно. Согласно этой модели кластер представляет собой сферическую жидкую каплю (ее размеры малы по сравнению с длиной волны лазерного излучения), имеющую резкую поверхностную границу для положительных ионов. При этом ионы распределены равномерно по объему кластера. Облако электронов проводимости слегка выходит за эту границу наружу, причем тем меньше, чем больше размеры кластера. Выше говорилось, что с высокой степенью достоверности электронный газ кластера можно считать идеальным. Таким образом, для большого кластера можно использовать известные объемные и поверхностные параметры жидких металлов. Конечно, такой подход не позволяет описать свойства, связанные, например, с оболочечной структурой малых кластеров.

Пусть R - радиус кластера в такой модели жидкой капли. Потенциал ионизации большого нейтрального кластера равен работе выхода W для соответствующего металла. Если мы имеем дело с кластерным ионом с зарядом Z'»1, то следует добавить к работе выхода и кулоновскую энергию отрыва электрона. В предположении, что избыточный заряд кластерного иона Z' распределен по поверхности кластера, эта энергия равна Z' / R (см. обзор [41]). Тогда потенциал ионизации кластерного иона Jr определяется простым выражением

Z'

Jr=W + — R отметим, что при малых значениях Z' ~ 1 кулоновская энергия отличается от этой оценки; например, кулоновская энергия для заряда Z' = 1, распределенного по поверхности кластерного иона, равна 1/2R).

Предположим, что доля вылетевших наружу электронов мала, т.е.

Z' «ri, где ri - полное число свободных электронов внутри кластера. Кроме того, в рамках модели жидкой капли мы полагаем, что плотность кластера равна плотности жидкого металла. Следовательно, радиус кластера

R = rwri'\ где rw - радиус Вигнера - Зейтца и п - число атомов кластера. В начале лазерного импульса это число совпадает с числом электронов проводимости ri (для щелочных атомов). В течение лазерного импульса количество свободных электронов п существенно возрастает из-за внутренней ионизации атомов кластера.

Радиус Вигнера - Зейтца в рамках капельной модели может быть выражен через плотность р жидкого металла и массу отдельного атома: г =

IV

Ч4 ПР;

1/3 г у/3 лЛО

Здесь, N - концентрация атомов в кластере.

Таблица 1 содержит значения работы выхода IV, радиуса Вигнера Зейтца г^, концентрации атомов N и энергии Ферми Ер для валентных металлов в точке плавления.

Таблица 1. Основные параметры жидких металлов, используемые для описания кластеров [8, 44].

Металл 2 N. 1022 см"3 Ер, эВ О А Чг„ЕР) и 3 4,44 А,12 1,75 1,8 2,9

Ыа 11 2,44 3,23 2,14 2,2 2,75

А1 13 5,33 11,63 1,65 0,75 4,28

К 19 1,27 2,12 2,65 2,7 2,30

Си 29 7,50 7,00 1,47 1,4 4,65

Мо 42 5,86 8,73 1,60 1,0 4,6

Аё 47 5,20 5,48 1,66 1,6 4,26

Сб 55 0,84 1,58 3,05 3,1 2,14

74 5,80 8,67 1,60 1,0 4,55

Аи 79 5,29 5,51 1,65 1,6 5,1

Из данных таблицы 1 следует, что кулоновская электростатическая энергия 1 / г^ взаимодействия ближайших электронов друг с другом сопоставима с энергией Ферми для электронов проводимости. Следовательно, обменное взаимодействие, ответственное за установление границы Ферми, и прямое кулоновское взаимодействие между электронами имеют одинаковый порядок величины. Таким образом, электроны холодного кластера представляют собой существенно квантовую подсистему. Однако с ростом заряда кластерного иона и концентрации свободных электронов в кластере роль обменных эффектов уменьшается.

Кресин [40] предложил использовать численную модель Томаса-Ферми для описания квантовомеханического распределения электронов в холодных металлических кластерах (Т = 0). Эта модель не отражает оболочечные свойства малых кластеров. Для описания динамики взаимодействующих электронов наиболее часто применяется модель среднего поля Кона - Шэма [41], [42]. Теоретическим обоснованием этой модели служит теория зависящего от времени функционала плотности [45]. В рамках последнего подхода расчеты проводятся в приближении зависящей от времени локальной плотности [46]. Оно применяется также для анализа столкновений кластеров с высокоэнергетическими ионами с использованием квазиклассического рассмотрения электронной подсистемы на основе уравнений Власова [47], [48]. Эмиссия электронов металлическими кластерами для процессов быстрого возбуждения рассмотрена в работе [32].

Целями настоящей диссертационной работы явились:

1) Построение модели кулоновского взрыва для больших атомарных и молекулярных кластеров, облучаемых сверхмощными фемтосекундными лазерными импульсами.

2) Изучение процессов внутренней и внешней ионизации кластеров, л состоящих из большого 10 и больше) числа частиц, под действием сверхмощных фемтосекундных лазерных импульсов. Рассмотрение процесса диффузионной ионизации ридберговских атомов СВЧ-полем, из которых состоит кластер.

3) Исследование динамической поляризуемости металлических кластеров в рамках модели Томаса - Ферми.

В Главе 1 вычисляется динамическая поляризуемость металлических кластеров, в рамках модели Томаса - Ферми. Исследуется процессы внутренней и внешней ионизации больших атомарных и молекулярных кластеров, при воздействии на них сверхмощных фемтосекундных лазерных импульсов. Предложена модель, описывающая кулоновский взрыв кластеров.

Глава 2 посвящена исследованию процессов, происходящих внутри кластера при воздействии на него СВЧ - поля. Рассматривается диффузионная ионизация ридберговских атомов во внешнем поле, а также генерация высоких гармоник тонкими металлическими пленками. Последнее, сделано для понимания процесса генерации гармоник различными средами, включая кластеры.

В Заключении резюмируются основные результаты диссертационной работы.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Сформулируем основные результаты диссертационной работы:

1. В рамках модели Бете исследованы процессы внутренней, внешней ионизации, а также кулоновский взрыв ксеноновых кластеров. Установлено, что при упругих столкновениях с внутренней поверхностью кластера, электроны практически не поглощают энергию внешнего электромагнитного поля. Предложена модель, на основании которой был рассмотрен процесс внешней ионизации кластеров. Показано, что поляризуемость свободных электронов внутри кластера значительно уменьшает внешнюю ионизацию лазерным полем, по сравнению с результатами, которые были получены при использовании стандартной модели Бете.

2. Рассмотрены процессы внутренней, внешней ионизации и кулоновский взрыв кластеров, состоящих из молекул Н1. Найдено, что кулоновские силы доминируют над силами гидродинамического расширения. Получен энергетический спектр многозарядных ионов йода. Результаты работы качественно согласуются с результатами экспериментов.

3. В рамках модели Томаса - Ферми вычислена динамическая поляризуемость металлических кластеров с большим (~ 103 и больше) числом атомов. Величина поляризуемости согласуется со статическим пределом и высокочастотным пределом для свободных электронов.

Показано, что значения частоты собственных колебаний электронного облака зависят от размеров кластера.

4. Как один из процессов при внутренней ионизации кластеров, рассмотрена диффузионная ионизация ридберговских атомов СВЧ-полем. Численно рассмотрена задача Улама для больших времен (несколько миллионов столкновений) и показано, что в диффузионном режиме, справедливом для небольших времен, эта задача математически аналогична задаче о диффузионной ионизации ридберговских атомов микроволновым полем. Сделан вывод, что диффузионный режим реализуется при весьма малом числе начальных условий (фазы поля). Сделано предположение о возможности экстраполяции аналогии между обеими задачами на большие времена по сравнение со временем диффузии. На основании такой экстраполяции рассмотрена возможность того, что после перехода в непрерывный спектр, электрон возвращается в связанные ридберговские состояния атома, что может существенно уменьшить вероятность диффузионной ионизации по сравнению с известными оценками.

5. Для понимания процесса генерации гармоник различными средами, включая кластеры, была исследована генерация гармоник тонкими металлическими пленками, при воздействии на них фемтосекундных лазерных импульсов. Установлено, что свободные электроны осциллируют с амплитудами, покрывающими много периодов решетки, и благодаря взаимодействию с ней, испускают спектр гармоник с резкой границей.

1. М. Lezius etal., Phys. Rev. Lett., 80, 261 (1998).

2. J. W. G. Tisch et al, Phys. Rev. A, 60, 3076 (1999).

3. T. Ditmire et al, Phys. Rev. A, 53, 3379 (1996).

4. T. Ditmire et al, Phys. Rev. A, 57, R4094 (1998).

5. T. Ditmire, Contemp. Phys., 38, 315 (1997).

6. V.P. Krainov, M.B. Smirnov, Phys. Usp., 43, 901 (2000).

7. В. M. Smirnov, "Physics of Ionized Gases", Wiley, New York (2001).

8. Ch. Kittel, "Introduction to Solid State Physics" 2nd ed., Wiley, New York (1971).

9. В. M. Smirnov, Phys. Usp., 40, 1117 (1997).

10. S. Ter-Avetiasyan et al., Phys. Rev. E, 64, 036404 (2001).

11. T. Mocek et al., Appl. Phys. Lett., 76, 1819 (2000).

12. J. Zweiback, T. Ditmire, M.D. Perry, Phys. Rev. A., 59, R3166 (1999).

13. E. Parra et al, Phys. Rev. E, 62, R5911 (2000).

14. R.A. Smith, T. Ditmire et al, Rev. Sci. Instrum., 69, 3978 (1998).

15. J.V. Ford etal, Jr., J. Chem. Phys., 110, 6257 (1999).

16. J. Abdallah et al, Phys. Rev. A, 63, 032706 (2001).

17. M.A. Ratner, Low Temp. Phys., 25, 266 (1999).

18. B.M. Smirnov, Phys. Usp, 43, 453 (2000).

19. O.F. Hagena, Rev. Sci. Instr., 63, 2374 (1992).

20. J. Wormer et al, J. Chem. Phys., 75, 402 (1981).

21. T. Ditmire et al, Phys. Rev. A, 57, 369 (1998).

22. A. Lei et al, Chin. Phys. Lett, 17, 661 (2000).

23. P.B. Parks etal., Phys. Rev. A, 63, 063203 (2001).

24. K. Boyer et al., J. Phys. B: Atom. Mol. Opt. Phys., 27, L633 (1994).

25. A. McPherson et al., Nature, 370, 631 (1994).

26. A.B. Borisov et al., J. Phys. B: Atom. Mol. Opt. Phys., 28, 2143 (1995).

27. K. Kondo et al., J. Phys. B: Atom. Mol. Opt. Phys., 30, 2707 (1997).

28. W.A. Schroeder et al., J. Phys. B: Atom. Mol. Opt. Phys., 31, 5031 (1998).

29. T. Ditmire et al., Phys. Rev. A, 53, 3379 (1996).

30. T. Ditmire etal., Phys. Rev. Lett., 78, 3121 (1997).

31. M. Lezius et al., J. Phys. B: Atom. Mol. Opt. Phys., 30, L251 (1997).

32. S. Dobosz et al., Phys. Rev. A, 56, R2526 (1997).

33. H. Honda et al., Phys. Rev. A, 61, 023201 (2000).

34. E. Miura et al., Appl. Phys. B, 70, 783 (2000).

35. V. Kumarappan etal., Phys. Rev. Lett., 87, 085005 (2001).

36. V. Kumarappan etal., Phys. Rev. A, 63, 023203 (2001).

37. T. Doppner et al., Int. J. Mass Spectr., 192, 387 (1999).

38. M. Schumacher et al., Eur. Phys. J. D, 9, 411 (1999).

39. L. Koller et al., Phys. Rev. Lett., 82, 3783 (1999).

40. V. V. Kresin, Phys. Rep., 220, 1 (1992).

41. W. A. De Heer, Rev. Mod. Phys., 65, 611 (1995).

42. M. Brack, Rev. Mod. Phys., 65, 677 (1995).

43. Б.М. Смирнов, УФН, 170, 495 (2000).

44. Handbook of Chemistry and Physics 79th ed., CRC Press, London (1998-1999).

45. E.K.U. Gross, W. Kohn, Adv. Quantum Chem., 21, 255 (1990).

46. F. Calvayrac et al., Phys. Rev. В, 52, R17056 (1995).

47. M. Gross, С. Guet, Phys. Rev. A, 54, R2547 (1996).

48. S.V. Fomichev, D.F. Zaretsky, J. Phys. B, 32, 5083 (1999).

49. C.A. Ullrich et al., Phys. Rev. A, 57, 1938 (1998).

50. N.B. Delone, V.P. Krainov, "Multiphoton Processes in Atoms", Springer, Berlin-Heidelberg (1994).

51. Н.Б. Делоне, В.П. Крайнов, Д.Л. Шепелянский, УФН, 140, 355 (1983).

52. G. Gasati et al., Phys. Rep., 154, 78 (1987).

53. Н.Б. Делоне, Б.А. Зон, В.П. Крайнов, ЖЭТФ, 75, 445 (1978).

54. Б.И. Меерсон и др., Письма в ЖЭТФ, 29, 79 (1979).

55. R.V. Jensen, Phys. Rev. Lett., 62, 1476 (1989).

56. Г. Бете, Э. Солпитер, "Квантовая механика атомов с одним и двумя электронами", Физматгиз, Москва (1960).

57. В. Е. Sauer et al, Phys. Rev. Lett., 68, 468 (1992).

58. Г.М. Заславский, Р.З. Сагдеев, "Введение в нелинейную физику", Наука, Москва (1988).

59. А. Лихтенберг, М. Либерман, "Регулярная и стохастическая динамика", Мир, Москва (1984).

60. B.V. Chirikov, Phys. Rep., 52, 265 (1979).

61. М.А. Liberman, AJ. Lichtenberg, Phys. Rev. A, 5, 1852 (1972).

62. P.B. Corkum, Phys. Rev. Lett., 71, 1994 (1993).

63. S. Hüller, J. Meyer-ter-Vehn, Phys. Rev. A, 48, 3906 (1993).

64. L.A. Lompre et al., J. Opt. Soc. Am. B, 7, 754 (1990).

65. X.F. Li etal., Phys. Rev. A, 39, 5751 (1989).

66. N. Sarukhura et al., Phys. Rev. A, 43, 1669 (1991).

67. A. McPherson et al, J. Opt. Soc. Am. B, 4, 595 (1987).

68. M.L. Cohen, V. Heine et al., in "Solid State Physics", Academic, New York, vol.24 (1970).

69. M.B. Smirnov, V.P. Krainov, Laser. Phys., 9, 943 (1999).

70. H. A. Bethe, "Intermediate Quantum Mechanics", Benjamin, New York (1964).

71. M. Brack, Rev. Mod. Phys., 65, 677 (1993).

72. M.B. Smirnov, V.P. Krainov, JETP, 88, 1102 (1999).

73. A.V. Vinogradov, V.P. Shevel'ko, Trudy FIAN, 119, 159 (1980). 74.1. Last, J. Jortner, Phys. Rev. A, 62, 013201 (2000).

74. Last, J. Jortner, Phys. Rev. A, 60, 2215 (1999).

75. V.P. Silin, Sov. Phys. JETP, 20, 1510 (1965).

76. V.P. Krainov, J.Phys. B, At. Mol. Opt. Phys., 33, 1585 (2000).

77. J. Zweiback, T. Ditmire, M.D. Perry, Opt. Express, 6, 236 (2000).

78. E. Springate et al., Phys. Rev. A, 61, 063201 (2000).

79. V.P. Krainov et al., Zh. Eksp. Teor. Fiz., 120, 555 (2001).

80. J. Purnell et al, Chem. Phys. Lett., 229, 333 (1994).

81. J.W.G. Tisch et al., Phys. Rev. A, 60, 3076 (1999).

82. V.P. Krainov, J.Phys. B, 33, 1585 (2000).

83. T. Ditmire et al Nature (London), 398, 489 (1999).

84. Публикации автора по теме диссертации

85. A.C. Рощупкин, В.П. Крайнов, ЖЭТФ, 114, 37-45 (1998).

86. V.P. Krainov, A.S. Roshchupkin, Laser Physics, 9, 913-915 (1999).

87. V.P. Krainov, A.S. Roshchupkin, Laser Physics, 10, 816-819 (2000).

88. V.P. Krainov, A.S. Roshchupkin, J. Phys. B: Atom. Mol. Opt. Phys., 34,1.97-L303 (2001).

89. V.P. Krainov, A.S. Roshchupkin, Phys. Rev. A, 64, 063204 (2001).

90. V.P. Krainov, A.S. Roshchupkin, Laser Physics, 12, 375-376 (2002).

91. Доклады на научных конференциях

92. A.C. Рощупкин, В.П. Крайнов, "Излучение гармоник тонкими металлическими пленками, облучаемыми фемтосекундными лазерными импульсами", Научная сессия МИФИ 1999, Москва, сборник научных трудов, 1, 224 (1999).

93. В.П. Крайнов, A.C. Рощупкин, "Поглощение энергии электронами больших кластеров при воздействии сверхатомных ультракоротких лазерных импульсов", Научная сессия МИФИ 2001, Москва, сборник научных трудов, 5, 142 (2001).

94. В.П. Крайнов, A.C. Рощупкин, "Динамика кулоновского взрыва больших кластеров при воздействии сверхатомных ультракоротких лазерных импульсов", Научная сессия МИФИ 2001, Москва, сборник научных трудов, 8, 13 (2001).

95. V.P. Krainov, A.S. Roshchupkin, "Dynamics of Coulomb explosion of large Xe clusters irradiated by a super-intense ultra-short laser pulse", 10th International Laser Physics Workshop (LPHYS'01), Moscow, Program of the Workshop, 12 (2001).

96. A.C. Рощупкин, В.П. Крайнов, "Динамика кулоновского взрыва больших Ш кластеров, облучаемых сверхсильными ультракороткими лазерными импульсами", Научная сессия МИФИ - 2002, Москва, сборник научных трудов, 5, 137 (2002).

97. A.C. Рощупкин, "Роль поляризации при кулоновском взрыве больших ксеноновых кластеров, под действием сверхмощного, ультракороткого лазерного импульса", Научная сессия МИФИ 2002, Москва, сборник научных трудов, 8, 37 (2002).1. Благодарности