Генерация второй и третьей гармоник в металлических наночастицах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

на правах рукописи

Ким Евгения Михайловна

ГЕНЕРАЦИЯ ВТОРОЙ И ТРЕТЬЕЙ ГАРМОНИК В МЕТАЛЛИЧЕСКИХ НАНОЧАСТИЦАХ

Специальность 01.04.21 - лазерная физика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 2005

Рлбога выполнена на кафедре квантовой электроники физического факультета Московского государственного университета им. М. В. Ломоносова

Научный руководитель:

Доктор физико-математических наук профессор Акципетров Олег Андреевич

Официальные оппоненты:

Ведущая организация:

Доктор физико-математических наук профессор В.И. Емельянов, физический факультет МГУ; доктор физико-математических наук профессор B.C. Горелик,

физический институт РАН им. П.Н. Лебедева Институт спектроскопии РАН

Защита состоится 33,июня 2005 г. в Ц.00 на заседании диссертационного совета Д 501.001.45 в Московском государственном университете по адресу: 119992, Москва, Ленинские горы, НИИЯФ МГУ, 19 корпус, аудитория 2-15.

С диссертацией можно ознакомится в библиотеке НИИЯФ МГУ.

Автореферат разослан И мая 2005 г.

Ученый секретарь диссертационного

совета Д 501.001.45, доктор физико-математических наук А.Н. Васильев

Общая характеристика работы

Диссертационная работа посвящена экспериментальному исследованию ги-перрэлеевского рассеяния света (ГРР) на частоте третьей гармоники, генерации гигантской третьей гармоники, нелинейного магнитооптического эффекта Керра иа частоте третьей гармоники. Сравнение особенностей, проявляющихся в эффектах на частоте третьей гармоники, с особенностями ранее изученных эффектов на частоте второй гармоники. Особое внимание уделено нахождению связи между нелинейно-оптическими и морфологическими характеристиками пространственно - неоднородных систем, а также нахождению корреляций между нелинейными магнитооптическими и магнито - транспортными свойствами наногранулярных пленок, обладающих гигантским магнетосопротивлением (ГМС).

В настоящее время существует много методов исследования свойств поверхности и границ раздела. Одним из таких методов является генерации второй гармоники (ВГ), которую отличает высокая чувствительность к структурным, морфологическим, электронным и другим свойствам тонких пленок, микро и наноструктур, в силу существования симметрийного правила запрета на генерацию ВГ в объеме ценросимметричных сред в дипольном приближении. То обстоятельство, что для наноструктур генерация третьей гармоники (ТГ) может быть не менее информативной, чем генерация ВГ, обходилось вниманием. Интерес к генерации гигантской ТГ связан ещё и с тем, что в этом процессе участвует нелинейная восприимчивость третьего порядка, локализованная в объеме наночастицы, в отличие от квадратичной восприимчивости, локализованной в поверхностном слое частицы. Таким обра«1м, процессы генерации ВГ и ТГ несут разную взаимодополняющую информацию об электронных свойствах наночастиц.

Цель диссертационной работы состояла в экспериментальном исследовании новых эффектов при генерации ТГ: гиперрэлеевского рассеяния света третьего порядка, генерации гигантской третьей гармоники, нелинейного магнитооптического эффекта Керра на частоте третьей гармоники в металлических наночастицах.

Актуальность работы заключается в развитии нелинейно - оптических и нелинейно - магнитооптических методик для экспериментального изучения наноструктур и тонких пленок.

Практическая ценность представленных исследований обусловлена возможностью применения метода ГРР для контроля за морфологическими неоднородностями тр^т'т^и.пыг "труггур с пониженной размерностью.

рос- национальная) библиотека /

200$Т>к

С Не сербу р

I

Возможностью применения метода нелинейного магнитооптического эффекта Керра для диагностики магнитных свойств наноструктур и тонких пленок.

Научная новизна работы состоит в следующем:

• экспериментально обнаружено гиперрэлеевское рассеяние света при генерации третьей оптической гармоники. Исследованы индикатрисы ГРР на частоте третьей гармоники в островковых пленках серебра (ОПС);

• впервые экспериментально исследовано гиперрэлеевское рассеяние света при генерации ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х,

• экспериментально обнаружена генерация гигантской ТГ. Коэффициент усиления ТГ в островковых пленках по сравнению с интенсивностью ТГ от однородной серебряной пленки составил 1.4 • 102. Экспериментально исследован плазменный механизм усиления гигантской ТГ и ВГ, связанный с усилением локальных оптических полей при возбуждении локальных поверхностных плазмонов в ансамбле серебряных наночастиц;

• впервые систематически исследован плазмонный механизм усиления ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х,

• экспериментально обнаружена генерация магнитоиндуцированной третьей оптической гармоники. Магнитоиндуцированные изменения интенсивности, поляризации и фазы излучения ТГ исследованы в тонких пленках Со, Fe и магнитных наноструктурах СохАдХ-х, Cox(Al203)i-.x, обладающих гигантским магнитосопротивлением.

На защиту выносятся следующие положения:

1. Экспериментальное обнаружение гиперрэлеевс-кого рассеяния света при генерации третьей оптической гармоники в островковых пленках серебра. Систематическое исследование ГРР на частотах второй и третьей гармоник и рэлеевского рассеяния света (РРС) в островковых пленках серебра. Сопоставление результатов ГРР на частотах ТГ и ВГ с результатами морфологических исследований, полученных методом атомно-силовой микроскопии (АСМ).

2. Экспериментальное исследование гиперрэлеевс-кого рассеяния света при генерации ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х.

3. Экспериментальное обнаружение генерация гигантской ТГ в островковых пленках серебра. Исследование резонансных спектров интенсивности ТГ и ВГ в структуре с переменным расстоянием между островковой пленкой серебра и подложкой с большой диэлектрической проницаемостью для определения плазмонного механизма усиления. Исследование плазменного

механизма усиления ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х различного композиционного состава.

4. Экспериментальное обнаружение генерации магнитноиндуцированной третьей оптической гармоники в тонких пленках Со, Fe и магнитных наноструктурах CoxAgi-x, Cox(Al203)i-x, обладающих гигантским магнитосо-противлением. Исследование магнитного контраста ВГ/ТГ, магнитоиндуци-рованного поворота плоскости поляризации и сдвига фазы волн второй и третьей гармоник, а также определение отношения магнитной и немагнитной компонент квадратичной ( и кубичной) восприимчивости.

Апробация работы. Результаты диссертации были представлены на следующих конференциях: ECOSS, Краков, Польша, 2001; NOPTI, Наймеген, Голландия, 2001; IQEC, Москва, Россия, 2002; SPIE Annual 47'th Meeting, Сиэтл, США, 2002; SPIE Annual 48'th Meeting, Сан-Диего, США, 2003; MRS Fall Meeting, Бостон, США, 2003; MRS Fall Meeting, Бостон, США, 2004; Photon Correlations and Scattering Meeting, Амстердам, Голландия, 2004; ASSP Meeting 2005, Вена, Австрия, 2005.

Публикации. По теме диссертации опубликовано б райот, список которых приведен в конце автореферата.

Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы из 111 наименований, изложена на 176 страницах и содержит 70 рисунков и 11 таблиц.

Личный вклад. Все результаты диссертационной работы получены автором лично либо при его непосредственном участии.

Содержание работы

Глава 1. Некоторые аспекты феноменологического описания процессов генерации второй и третьей оптических гармоник (обзор литературы)

Данная глава состоит из 5 частей, в которых приведен обзор литературы по феноменологическому описанию наблюдаемых эффектов: гиперрчлеевского рассеяния света в случайно-неоднородных средах, гигантского комбинационного рассеяния света (ГКР) в различных объектах, генерации гигантской второй гармоники (ГВГ) и магнитоиндуцированных эффектов в магнитных средах.

Гиперрэлеевское рассеяние света в случайно-неоднородных средах

Гиперрэлеевское рассеяние света при генерации второй оптической гармоники, будучи некогерентным аналогом традиционного эффекта генерации В Г, с одной стороны, и нелинейным аналогом рэлеевского рассеяния света, с другой стороны, интенсивно исследовалось в объемных молекулярных системах, начиная с 70-х годов [1]. Позднее ГРР при генерации второй гармоники 1! жидкостях и газах было обобщено на случай пространственно неоднородных твердотельных систем со случайной неоднородностью. Нерегулярное распределение нелинейных источников как на поверхности среды, так и в ее объеме приводит к пространственно-неоднородному распределению нелинейной поляризации, которая является причиной возникновения отклика ВГ в незеркальном направлении. Малая интенсивность диффузного сигнала ГРР при генерации второй гармоники привела к тому, что попытки экспериментального наблюдения ГРР более высокого порядка нелинейности не предпринимались.

Генерация гигантской второй гармоники и электромагнитный механизм усиления

Первым процессом, в котором было обнаружено гигантское усиление, был эффект гигантского комбинационного рассеяния (ГКР) [2], [3|. Он состоит в значительном возрастании эффективного сечения комбинационного рассеяния света молекулами, адсорбированными на шероховатой поверхности благородных металлов: серебра, золота, меди. Существует два механизма усиления ГКР: адсорбционно-химический и электромагнитный. Однако существует замечательная возможность исследовать один из механизмов, а именно --»лектромагнитный механизм усиления, полностью исключив вклад адсорбированных молекул. Для этого нужно исследовать нелинейно-оптический от-

клик металлической поверхности. В этом случае единственным механизмом усиления будет электромагнитный механизм.

Впервые генерация гигантской второй гармоники от шероховатой поверхности серебряного электрода в электрохимической ячейке была обнаружена экспериментально в группе Шена [4]. Фактор усиления интенсивности ВГ , от шероховатой поверхности составил четыре порядка по сравнению с интенсивностью ВГ от гладкой поверхности серебряной пленки. Далее генерация гигантской второй гармоники была исследована в различных системах: в ост-[ ровковых пленках серебра [5], серебряных микроостриях [6] и др. Фактор усиления интенсивности ВГ от островковых пленок серебра составил три по рядка по сравнению с интенсивностью ВГ от гладкой поверхности серебра. Механизм усиления гигантской ВГ в островковых пленках серебра был интерпретирован как резонансное усиление локального электромагнитного поля, вызванное возбуждением локальных поверхностных плазмонов в наночасти-цах серебра. В работах [7] и [8| впервые было выдвинуто предположение об этом механизме усиления.

По аналогии с гигантской ВГ в островковых пленках серебра можно ожидать наблюдения гигантской ТГ с усилением по механизму резонансного возбуждения локальных поверхностных плазмонов.

Магнитоиндуцированные эффекты

В 1983 г. H.H. Ахмедиев и А.К. Звездин предсказали возможность наблюдения магнитоиндуцированной второй гармоники (МВГ) для объема нелинейной среды [9]. Затем в 1989 г. в группе Шона была предсказана возможность наблюдения поверхностной МВГ в центросимметричных средах [10]. Первый эксперимент по обнаружению нелинейно-оптических магнитных эффектов Фарадея и Керра во второй гармонике был проведен для пленок феррит-гранатов в 1988 г. [11]. В 1989 г. была исследована температурная зависимость генерации второй гармоники в ферроэлектрических - ферромагнитных , пленках висмут ферритов [12]. Позднее, в 2001 г., тот же самый эффект был обнаружен в наногранулярных пленках [13], интерес к которым возрос из-за обнаружения эффекта гигантского магнитосопротивления в этих материалах. . Особенности генерации магнитоиндуцированной второй гармоники состо-

ят в том, что величины параметров нелинейного магнитооптического эффекта Керра на частоте ВГ могут превышать параметры линейного магнитооптического эффекта Керра на несколько порядков. Так, магнитоиндуцированные относительные изменения интенсивности ВГ составляют 0.1 4- 0.5, тогда как в линейной магнитооптике интенсивностный эффект очень слабый Ю-3).

В магнитных средах одновременное нарушение как симметрии по отноше-

нию к штероии времени вследствие намагниченности, так и пространственной инверсионной симметрии на поверхностях и границах раздела вследствие разрыва кристаллографической структуры, приводит к появлению дополнительных - магнитоиндуцированпых - компонент тензора квадратичной восприимчивости, ню обуславливает появление поверхностной магпитоиндуци-рованной ВГ. С другой стороны, до настоящего времени практически вся нелинейная магнитооптика концентрировалась на исследовании МВГ, а то обстоятельство, что для магнитных наноструктур генерация и третьей оптической гармоники может быть весьма информативна, обходилось вниманием и ранее не наблюдалась.

Исследуемые образцы

В качестве объектов исследования были выбраны два типа образцов: двумерный ансамбль наночастиц серебра и объемные наногранулярные пленки.

Островковые пленки серебра напылялись из прямоканального калиброванного источника атомов серебра при давлении р < Ю-5 Topp. В качестве подложек использовались пластины плавленого кварца и кремния Si(OOl), которые предварительно очищались путем химического травления в растворе серной кислоты. Исследования структурных свойств ОПС проводились методом атомно - силовой микроскопии в режиме постоянной силы с разрешением 30Ä в плоскости, перпендикулярной зонду, и с разрешением 4Ä по нормали к этой плоскости, радиус зонда составлял 20 нм. Средний продольный размер островков составлял 100 нм, а средняя высота около 6 нм.

Образцы гранулярных пленок наносились на ситаловые подложки методом электронно-лучевого испарения из двух источников - кобальта, серебра или оксида алюминия при остаточном давлении во время напыления менее Ю-4 Topp. Толщина пленок составляла около 200 нм. Кристаллическая структура пленок была определена методом ренгеновской дифракции. Атомная концентрация кобальта в пленках варьировалась от 5 до 80 процентов. Для оценки размеров магнитных гранул применялся комбинированный метод изучения структурных и магнитных свойств пленок, на основе ядерного магнитного резонанса [14]. Анализ показал, что средний размер наногранул составляет Л : 6 нм при концентрации меньше порога перколяции х 0 4.

Глава 2. Гиперрэлеевское рассеяние света на частотах второй и третьей гармоник в металлических случайно-неоднородных средах

Во второй главе представлены результаты экспериментального обнаружения i иперрэлеевского рассеяния света при генерации третьей оптической гармо-

ли

S

я м

izs u «20 е

g «s

я

S 10 к

и gs

f"

s •

38 39 49 41 42 43 44 45 4t 47 40 49 50 SI 52

Угол рассеяния (град.)

ники в островковых пленках серебра и систематического исследования гипер-рэлеевского рассеяния света на частоте второй гармоники в объемных нано-гранулярных пленках СохАд\-х.

1 ) Гиперрэлеевское рассеяние света на частотах второй и третьей гармоник в островковых пленках серебра

В первом параграфе представлены результаты экспериментального обнаружения генерации диффузной третьей гармоники в островковых пленках («ребра. Исследованы индикатрисы ГРР на частотах второй и третьей гармоник и линейные индикатрисы рэлеевского рассеяния света в ОПС (см. рис. 1). Все индикатрисы измерены в .s-,s комбинации поляризаций, при угле падения 45 град. Апертура приемной системы составляла Î2 « 1° для индикатрисы ГРР на частоте третьей гармоники и линейной индикатрисы рассеяния, и il «s 2° для индикатрисы ГРР на частоте второй гармоники. Полученные угловые идикатрисы рассеяния от островковых пленок серебра демонстрируют появление уширенной рассеянной компоненты, локализованной в интервале углов 32° — 58° с максимумом в зеркальном направлении, монотонно спадающей до нуля за пределами этой области. Ширина на полувысоте индикатрисы ГРР на частоте ВГ составляет 5° ± 0.5°, индикатрисы ГРР на частоте ТГ около 3° ± 0.5°, тогда как ширина на полувысоте индикатрисы РРС составляет около 1° ± 0.5°. Это означает, что уширение индикатрис ГРР на частотах ВГ и ТГ связано не с

б) »

**

ii

35 40 45 50 55

Угол рассеяния (град.)

28 32 H 40 44 48 52 5« Ml 64 Угол рассеяния (град.)

Рис. 1: Индикатриса ГРР при" генерации ТГ (а), ВГ (б) и индикатриса РРС от ОПС, в я-ч геометрии; сплошные линии -результат аппроксимации по формуле (4). флуктуациями линейной восприимчивости, а с

флуктуациями соответствующих восприимчивостей и факторов локального поля более высоких порядков.

Во втором параграфе для нахождения корреляций между морфологическими и нелинейно-оптическими свойствами ОПС из анализа атомно-силовых изображений (см. рис. 2 а)) была рассчитана статистическая функция структуры - корреляционная функция плотность-плотность, F (г), характеризующая корреляцию распределения вещества в плоскости образца (см. рис. 2 б)). У функции F (г) наблюдается два масштаба неоднородности: экспоненциально быстро спадающая функция, обусловленная геометрическими размерами островков, и медленно спадающая функция, характеризующая корреляцию точек в различных островках. Функция F(r) на расстояниях больше максимального размера островка (г > 250 нм) была аппроксимирована степенной функцией 2_D), откуда получили значение D, равное 1.62<2 (см. вставка к рис. 2 б)). Таким образом, существование степенных корреляций указывает на то, что полученные кластеры островков имеют признаки фракталов с размерностью D = 1.62.

В третьем параграфе для интерпретации полученных индикатрис линейного и нелинейного рассеяния делается предположение о статистической независимости корреляций факторов локального оптического поля (ФЛП) и соответствующих оптических восприимчивостей в плоскости образца. Тогда выражение для двухточечной корреляционной функции нелинейной поляризации можно представить в следующем виде:

П„(г) = А ■ Пх(г) + В • П,» + А - В ■ Пх(г)Щ(г), а = 1,2,3, (1)

Вклад Хш. Х2ш и X'iw можно определить через корреляционную функцию плотность - плотность следующим образом: Пх(г) ~ F(r) — п2. Корреляционную функцию ФЛП можно связать с фурье - образом индикатрисы РРС: Щ(г) ~ f Iu(9)Jo[—ikr]kdk, где к = a>(sin0 — sin0o)/c, J0 - функция Бесселя нулевого порядка; А,В- подгоночные параметры.

Общее феноменологическое выражение для некогерентного диффузного сигнала РРС и сигнала ГРР при генерации ВГ и ТГ выглядит следующим образом:

1аи1(в) ~ J Па (f) e_t"(sin 9~sin во)ы?и f/cdr, а — 1,2,3, (2)

где во и в - углы падения и рассеяния, соответственно, ец - единичный век-юр проекций волновых векторов падающей и рассеянной волны. Если ОПС представляется в виде двумерного изотропного ансамбля рассеивателей, то в

выражении (2) можно перейти от векторного интегрирования к скалярному:

[—ia(sm& — s\n0o)u>r/c\rdr, (3)

Для аппроксимации индикатрис РРС и ГРР при генерации ВГ и ТГ нужно подставить выражение для корреляционной функции нелинейной поляризации (1) в уравнение для диффузной компоненты отраженного линейного сигнала и сигналов ВГ и ТГ (3):

Iau(9) ~ А - — + В ■ е

-М„к2и?

kD +А■В■е

+

-Nak2a2

,0 = 1,2,3, (4)

• m im зм «• ив ш 7оо км m im

Расстояние г, нм

где D = 1.62 - фрактальная размерность, из - полуширина фурье-образа линейной индикатрисы РРС, параметр о = 0.27, М\ и Ni параметры соответствующие индикатрисе РРС, Рис. 2: а) - АСМ изображение участка об- M2 и N2 - индикатрис® ГРР при ге-разца ОПС, размер кадра 1000x1000 нм2; нерации ВГ, М3 и N3 - индикатри-б) - корреляционная функция плотность- се ГРР при генерации ТГ, А,В-плотность F (г); вставка- корреляционная подгоночные параметры. Аппрок си-функция плотность-плотность в логариф- мация суммарной формулой (4) наи-мическом масштабе на расстояниях боль- лучшим образом по сумме квадрате максимального размера островка (250 тов отклонений описывает индика-нм). трисы РРС и ГРР на частотах ВГ и

ТГ (см. рис. 1). Чтобы понять, какая из функций, степенная или функция Гаусса, дает больший вклад в угловые индикатрисы рассеяния, аппроксимируем их этими двумя функциями по отдельности. Степенная зависимость по сумме квадратов отклонений лучше аппроксимирует индикатрису ГРР на частоте ВГ, чем функция Гаусса. Тогда фрактальная размерность кластеров серебра, определенная из результатов исследования АСМ (нанометровый диапазон) и индикатрис ГРР на частоте ВГ (микронный диапазон), составляет 1.62. В то же время функция Гаусса лучше по сумме квадратов отклонений

описывает индикатрису PPC, чем степенная зависимость. Тогда как индикатрису ГРР при генерации ТГ функция Гаусса и степенная функция описывают равнозначно по сумме квадратов отклонений. Сравнение, полученных результатов для индикатрис рассеяния, показывает, что предположении о статистической независимости соответствующих оптических вос-приимчивоетей и ФЛП оправдано для описания индикатрис ГРР на частоте ВГ и хуже применимо к описанию индикатрис РРС и ГРР на частоте ТГ.

2) Гиперрэлеевское рассеяние света на частоте второй гармоники в пленках СохАд\-х

Во второй части главы 2 представлены экспериментальные исследования гиперрэлеевского рассеяния света при генерации ВГ в наногранулярных пленках CoxAgi-x. Измерены индикатрисы ГРР на частоте ВГ при разных концентрациях кобальта в матрице серебра, которые имеют характерной особенностью угловой сдвиг максимума рассеяния от зеркального направления, достигающий наибольшей) значения 40° при концентрации кобальта х « 0.14. Модельный анализ индикатрис, предложенный Мельниковым и Никулиным, показывает, что сдвиг максимума рассеяния может быть обусловлен наличием антикорреляции между дипольными моментами соседних кластеров гранул. Были получены две корреляционные длины, одна из которых « 1 -г- 2 мкм, по-видимому, соответствует характерному размеру шероховатости поверхности, а другая, i?2 ~ 100 -г 200нм, соответствует среднему размеру кластеров, состоящих из плотноупакованных гранул.

Глава 3. Генерация гигантской третьей гармоники и механизм усиления интенсивности второй и третьей гармоник в двумерном ансамбле наночастиц серебра и объемных наногранулярных пленках CoxA(h-x

В третьей главе представлены результаты экспериментального обнаружения генерации гигантской третьей оптической гармоники в островковых пленках серебра и систематического исследования плазмонного механизма усиления гигантской ТГ и ВГ в ансамбле серебряных наночастиц и в наногранулярных пленках Сох Agi .

1) Определение коэффициента усиления ТГ

Для обнаружения гигантской ТГ, согласно результатам из работы [5], была выбрана пленка с массовой толщиной 1 нм, которая предположительно соответствует резонансу фактора локального поля на длине волны ТГ. Были исследованы следующие образцы: 1) островковая пленка с массовой толщи-

ной 1 нм (рис-. 3 а)); 2) толстая однородная пленка серебра толщиной 40 нм (рис. 3 в)), которая использовалась в качестве эталонного образца неусипенного сигнала ТГ. Тонкая однородная пленка серебра с эффективной массовой толщиной 1 нм, изображенная на рис. 3 б), выбрана в качестве модельной структуры для корректного определения коэффициента усиления ТГ.

ц3(0 \ /Зсе

Ч / .^К/*

; \ / Ипт ¿wf Ч 40м

_ т » зло з»

Азимутальный угол, (град.)

г)

42 45 48 51

Угол рассеяния (град.) Д)

Рис. 3: а) Островковая пленка серебра; б) тонкая однородная пленка с толщиной 1 нм; в) однородная толстая пленка с толщиной 40 нм; г) зависимости интенсивности ТГ от азимутального угла для кремния Si(001) с толщиной оксида 2 нм (открытые точки), для ОПС (закрытые точки) и толстой эталонной пленки серебря (прямоугольники); д) индикатриса ГРР на частоте ТГ от ОПС, в s-я геометрии

Первым шагом для определения усиления ТГ необходимо корректно выделить сигнал ТГ только от островковых пленок, так как подложка кремния также является источником генерации ТГ. Для этого воспользуемся результатами исследования анизотропии ТГ (см. рис. 3 г)). Анизотропная компонента сигнала ТГ от островковой пленки серебра (закрытые точки) связана с влиянием подложки кремния, тогда как изотропная компонента связана с двумя факторами одновременно: наличием изотропного некогорентного вклада серебряных наночастиц и подложки кремния. Полученные результаты позволяют определить интенсивность ТГ от ОПС в зеркальном направлении как разность между интенсивностями ТГ от структуры "серебро+кремний",

, и только от кремния, учитывая поглощение накачки и ТГ в се-

ребряной пленке:

1%г{3и) = - одДГ. (5)

1Де с*зи - коэффициент поглощения излучения накачки и ТГ в ОПС определяется через отношение анизотропных компонент интенсивностей ТГ от структуры "серебро+кремний", ЦТ+Ад^ и от кремния .

Второй шаг для определения коэффициента усиления ТГ состоит в измерении полной интенсивности диффузного сигнала ТГ от островковых пленок серебра. Для этого была измерена индикатриса ГРР на частоте ТГ от ОПС (см. рис. 3 д)). Тогда зависимость интенсивности диффузной ТГ от острогжо-вой пленки серебра как функция полярного угла рассеяния представляется в следующем виде:

1АйСЗи>,в) = 1^(3^(0), (6)

где в^в) - нормированный форм фактор третьего порядка ГРР, в - полярный угол. Полная интенсивность ТГ от неоднородного ансамбля наночастиц серебра определяется интегрированием по телесному углу:

Зы) « £/2 в^вЩ*, (7)

где Г2 « 1° - апертура приемной системы. Сейчас имеется полная информация для определения коэффициента усиления ТГ от островковых пленок серебра, который определяется как отношение полной интенсивности ТГ от ОПС к интенсивности ТГ от тонкой однородной пленки, 1тыпАд{Зш), с массовой толщиной, эквивалентной массовой толщине ОПС:

СОМ = = * ю-, (8)

Интенсивность ТГ для такой тонкой пленки может быть оценена из измерений интенсивности ТГ от эталонной однородной пленки серебра с толщиной 40 нм - 1т1чсклд(Зш) с учетом глубины проникновения излучения накачки и ТГ в толстую эталонную пленку, и тонкую пленку, Ь™™. Коэффициент

усиления ТГ составил 1.4 • 102.

2) Механизм, усиления интенсивности второй и третьей гармоник в двумерном ансамбле наночастиц серебра и объемных на-ногранулярных пленках СохАд\-х

Энергия фотона накачки (эВ)

2Л 2,1 2Д 23 V V

Влияние диэлектрической проницаемости окружающей среды Для изучения влияния диэлектрической проницаемости подложки на спектральное положение резонанса локальных плазмонов, возбужденных в серебряной пленке, была изготовлена специальная структура - ступенчатый клин оксида кремния на кремниевой подложке - на которую напылялась исследуемая островковая пленка. Данный механизм усиления был теоретически изучен Никулиным [15], но полученные расчеты не были экспериментально подтверждены.

На рис. 4 приведены спектры ВГ (а) и ТГ (б) от островковой пленки серебра, напыленных на ступенчатый оксидный клин при трех различных толщинах оксидного слоя 2 нм, 70 нм и 100 им. Видны три тенденции изменения спектров ВГ и ТГ при уменьшении толщины оксида: 1) сдвиг максимума ¡резонанса в длинноволновую область спектра, на частоте ВГ составляет около 10 ±2 нм.

5; 4,0 « <6 ад

Удвоенная энергия фотона накачки (эВ) и на частоте ТГ, около 6 ± 2 нм, который — Энергия фотона накачки (эВ) скорее всего связан с влиянием действитель-

3 МО 1,45 Ц50 1Д5 МО

ной части диэлектрической проницаемости кремния на положение плазмонных резонан-сов; 2) уменьшение амплитуды и 3) увеличение спектральной ширины максимумов интенсивности ВГ и ТГ скорее всего связно с влиянием мнимой части диэлектрической проницаемости кремния. Расчетные значения сдвигов максимумов резонансов и ам-Утроенная энергия фотона накачки (эВ) плитуд максимумов резонансов интенсивности ВГ и ТГ показали удовлетворительное соответствие с экспериментальными данными. Следовательно, наличие спектральных особенностей в спектрах ВГ и ТГ могут бьп ь ассоциированы с механизмом усиления, связанным с резонансным усилением локальных оптических полей при возбуждении локальных оптических плазмонов в островко-

Рис. 4: Спектры ВГ (а) и ТГ (б) от ОПС для оксида кремния с толщиной: с1—100 нм (1), с1=70 нм (2), (1=2 нм (3); сплошные линии - результат аппроксимации спектров ВГ и ТГ по модели Никулина [15|.

вой пленке серебра.

4,0 4Д M 4*

Удвоенная энергия фотона накачки (эВ)

Влияние диполъ-диполъного взаимодействия между частицами

Другой фактор, влияющий на Энергия фотона накачки (эВ)

спектральное положение плазмон- ц

ных резонансов - диполь - диполь- | 3,0

ное взаимодействие между частица- ^ V

m

ми, был исследован в нанограну- j Ю лярных пленках Сох А д\-х различно- | 1,5 го композиционного состава, х (см. рис. 5). Было обнаружено резонанс- | ^ ное усиление интенсивности ВГ, связанное с возбуждением локальных поверхностных плазмонов в гранулах кобальта в спектральном диала- рис. 5: Спектры ВГ от СохАд^х для об-зоне 3.8 - 5 эВ, где действительные ра3цОВ: х = о.1,0.17 и 0.35; вставка - опти-части диэлектрических проницаемо- ческие спектры е'Со, е'Ад, сплошные линии сти кобальта и серебра имеют разные . результат аппроксимации спектров ВГ знаки (см. рис. 5). На рис. 5 пред- по МОДели Емельянова - Коротеева [16]. ставлены спектры ВГ от нанограну-

лярных пленок СохАд\-х, измеренные для трех образцов с концентрациями кобальта: х — 0.1, 0.17 и 0.35, меньшими порога перколяции х < 0.37. Из сравнения спектров ВГ можно обнаружить три тенденции с увеличением х: 1) сдвиг максимума резонанса интенсивности ВГ в длинноволновую область спектра; 2) уменьшение амплитуды и 3) увеличение спектральной ширины максимумов интенсивности ВГ.

Для интерпретации экспериментальных спектров ВГ можно воспользоваться трехмерной моделью Емельянова - Коротеева [16], которая позволяет учесть объемное содержание, занимаемое кобальтом в единице объема пленки. Аппроксимация экспериментальных спектров ВГ показала удовлетворительное соответствие между экспериментальными и расчетными спектрами ВГ. Таким образом, резонансные особенности спектров ВГ могут быть ассоциированы с механизмом усиления, связанным с возбуждением локальных поверхностных плазмонов в гранулах кобальта.

Глава 4. Генерация магнитоиндуцированных второй и третьей гармоник в тонких пленках Со, Ре и наногранулярных пленках

СохАдХ-х, Сох(А12Оз)]-х

В четвертой главе представлены результаты экспериментального обнаружения генерации магнитоиндуцированной третьей оптической гармоники в тонких пленках Со, Ре и магнитных наноструктурах СохАд\..х, Со^А^О^х-,, обладающих гигантским магнетосопротивлением.

Образцы объемных нано- ^о гранулярных пленок СохАд\-х, ф Сох{А120я)\-х обладают гигантским I магнетосопротивлением при комнат- § ной температуре в магнитном поле до 8 кЭ (см. рис. 6). Гигантское маг-нетосопротивление характеризуется коэффициентом ГМС:

ЩО) - ЩМ)

в = —

Я( 0)

(9)

где /?(0) и Я(М) - омические сопротивления при отсутствии и наличии магнитного поля, соответственно.

2 Магнитное поле, кОе

Рис. 6: а) Зависимость магнитосопротив-ления от приложенного магнитного поля

„ „в иленкя.хСохА(1^х.

Для изучения нелинейно-оптических эффектов при отражении света от поверхности намагниченного материала воспользовались нелинейно-оптическим аналогом линейного магнитооптического эффекта Керра. Экваториальный эффект Керра заключается в изменении интенсивности и сдвиге фазы линейно поляризованный волны при отражении от поверхности образца в случае, когда намагниченность параллельна плоскости образца и перпендикулярна плоскости падения излучения накачки. Меридиональный эффект Керра заключается во вращении плоскости поляризации и появлении эллиптичности при отражении линейно поляризованной волны от поверхности образца в случае, когда намагниченность параллельна плоскости образца и плоскости падения излучения накачки.

Мерой магнитоиндуцированного изменения интенсивности сигнала ТГ, по аналогии с принятым в магнитооптике, является Магнитный контраст.

1-Аи{М Т) - 1ы{М |) ЫМ Т) + /зш(М I)'

где 1зи,(М |) и 1зш(М - интенсивности ТГ, измеренные для противоположных направлений магнитного поля.

(10)

1) Магнитоиндуцированные изменения интенсивности ТГ

0,1 IV ад м 0-5 М 0,7 ад Концентрация Со в пленке СохАд,

б) 1 1

ЗсоА /гмс\ /

2</лД

о ^

ф §

X

&

а с о и о

IX

' Е

: № V) № VI

Концентрация Со в пленке Сох(А1203)1.х

Рис. 7: Зависимости магнитного контраста ТГ/ВГ в геометрии экваториального магнитного эффекта Керра, в р-р комбинации поляризаций, и магнетосопротивле-ния, как функции концентрации магпитной компоненты кобальта, в плепках состава СохАдХ-х (а) и Сох(А12Оя)^х (б).

На рис. 7 представлены зависимости магнитного контраста ТГ пленок состава СохАд^х (а) и Сох(А12Оз)\-х (б) от концентрации кобальта, х, измеренные в геометрии экваториального Керра, в р-р комбинации поляризаций. Концентрационная зависимость магнитного контраста ТГ демонстрирует наличие локального максимума в окрестности х«0.33 для пленок СохАд\-х и в области концентрации х«0.19 для пленок Сох{А120-л)^х при концентрации кобальта меньше порога перколяции. Далее, после порога перколяции, когда система переходит в ферромагнитное состояние, магнитный контраст опять возрастает. Максимальный магнитный контраст ТГ составляет 0.16±0.04 для пленки Со0_2(А12Ог)о8-

2) Магнитоиндуцированный сдвиг фазы волны ТГ

Интенсивности ТГ для противоположных направлений магнитного поля могут быть представлены следующим образом:

1ь,(М Т) ~ + Ц&а(М))2, (И)

(12)

где - четная и нечетная по намагниченности М компоненты

поля ТГ, соответственно. Тогда выражение для магнитного контрас та ТГ (10) переписывается в следующем виде:

.....^«„-^МсоМ, (*,

0%>

(Е^п)2 + (Е^(М)У

треьеп

Позиция рефереиса (см)

Рис. 8: а) Векторная диаграмма сложения четной и нечетной по намагниченности компонент полей ТГ; б) зависимости интенсивности МТГ в пленке Сг»о 2 от положения эталонного источника ТГ, в геометрии экваториального магнитного эффекта Керра, в р-р комбинации поляризаций.

при Е™п < E^f{M), Ф:!ш(М) - разность фаз между полями Egf(M) и Таким образом, при измерении магнитного контраста оказываются важными как отношение амплитуд нечетных и четных по намагниченности полей, так и фазовые соотношения между ними. Определение фазы между полем четным и почетным по намагниченности проводилось методом интерферометрии ТГ. С помощью этого метода экспериментально определялся фазовый сдвиг (рзш(М) между интерферограммами для противоположных положений магнитного поля (см. рис. 8 б)), что позволило определить магнитоиндуци-рованный сдвиг фазы ФзШ(М) (см. рис. 8 а)). Максимальный магнитоинду-цированный сдвиг фазы волны ТГ достигает 80° ± 10° для тонкой пленки Со и гранулярной пленки Соо г(А/20з)о s • На основе полученных результатов сделана оценка отношения магнитной и немагнитной компонент кубичной восприимчивости достигающего максимального значения 1.3

для пленки Coq 2(^^2^3)0.8*

S) Магнигпоиндуцированный поворот, плоскости поляризации волны ТГ

Для меридионального эффекта Керра, для р поляризованного излучения накачки появляется нечетная по намагниченности я поляризованная компонента ТГ, что приводит к повороту плоскости поляризации волны ТГ. Максимальный магнитоиндуцированный поворот плоскости поляризации волны ТГ наблюдался от однородной пленке F с и составил около 13° ± 5°.

4) Концентрационные зависимости магнитного контраста ТГ и коэффициента гигантского магнитосопротивления

На рис. 7 а) показаны концентрационные зависимости магнитного контраста ВГ и ТГ для пленок CoT(Ag)i-x совместно с концентрационной зависимостью гигантского магнетосопротивления. Видно, что данные зависимости ведут себя сходным образом в области концентраций Со меньших порога перко-ляции, что указывает на возможную корреляцию между этими параметрами. Для пленок Сох(А12Оз)\-х такого сходства концентрационных зависимостей не обнаружено (рис. 7 Ь)).

Основные результаты и выводы

1. Экспериментально обнаружено гиперрэлеевское рассеяние света при генерации третьей оптической гармоники. Исследованы индикатрисы ГРР па частотах второй и третьей гармоник и индикатрисы рэлеевского рассеяния света в островковых пленках серебра. Анализ индикатрис рассеяния показал, что ГРР на частоте ВГ в основном определяется флукту-ациями квадратичной восприимчивости, тогда как ГРР на частоте ТГ и РРС в основном определяются флуктуациями соответствующих факторов локального поля. Фрактальная размерность кластеров островков серебра, определенная из результатов исследования методом атомно-силовой микроскопии (нанометровый диапазон) и индикатрис ГРР на ВГ (микронный диапазон), составляет D = 1.62 < 2.

Впервые экспериментально исследовано ГРР на частоте ВГ в наногра-нулярных пленках CoxAgi-x. Максимум индикатрис рассеяния сдвинут относительно зеркального направления в сторону нормали и достигает наибольшего значения 40° при концентрации кобальта х « 0.14, что можно объяснить наличием антикорреляции между дипольными моментами соседних кластеров гранул кобальта. Из анализа индикатрис рассеяния получены две корреляционные длины, одна из них L « 1 мкм, по-видимому, соответствует характерному размеру шероховатости поверхности, а другая, R « 100 нм, соответствует среднему размеру кластеров гранул кобальта.

2. Экспериментально обнаружена генерация гигантской третьей гармоники. Коэффициент усиления ТГ в островковых пленках серебра по сравнению с интенсивностью ТГ от однородной серебряной пленки составил 1.4 • 102. Исспедованы резонансные спектры ВГ и ТГ в структуре с пе-

ременным расстоянием между ОПС и подложкой с большой диэлектрической проницаемостью. Обнаруженные особенности: сдвиг максимума резонанса в длинноволновую область спектра, уменьшение амплитуды и увеличение спектральной ширины максимумов интенсивности ВГ и ТГ. могут быть связаны с влиянием подложки на возбуждение локальных поверхностных плазмонов в ансамбле серебряных наночастиц.

Исследован плазмонный механизм усиления ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х. Обнаружено резонансное усиление интенсивности ВГ, связанное с возбуждением локальных поверхностных плазмонов в гранулах кобальта в спектральном диапазоне 3.8 - 5 эВ, где действительные части диэлектрической проницаемости кобальта и серебра имеют разные знаки. Обнаружены три тенденции изменения спектров ВГ с увеличением концентрации кобальта: сдвиг максимума резонанса на 10 ± 2 нм в длинноволновую область спектра, уменьшение амплитуды и увеличение спектральной ширины максимумов интенсивности ВГ. Такое поведение спектров ВГ соответствует влиянию диполь-дипольного взаимодействия между гранулами кобальта на положение резонансной частоты локальных плазмонов и подтверждает плазмонный механизм усиления ВГ.

3. Экспериментально обнаружена генерация магнитоиндуцированной ТГ. Магнитоиндуцированньте изменения интенсивности, поляризации и фазы излучения ТГ исследованы в тонких пленках Со, Fe и магнитных наногранулярных пленках СохАд\-х, CoxiAl^O^)обладающих гигантским магнитосопротивлением. Обнаружено, что магнитный контраст ТГ имеет тот же порядок величины, что и для случая генерации магнитоиндуцированной ВГ, и зависит от концентрации кобальта немонотонным образом. Максимальный магнитный контраст ТГ составляет 0.16 ±0.04 для пленки Соп 2(^2^3)08, магнитоиндуцированный поворот плоскости поляризации волны ТГ достигает 10°±2° в тонкой пленке Fe, максимальный магнитоиндуцированный сдвиг фазы волны ТГ достигает 80° ± 10° для тонкой пленки Со и гранулярной пленки Соц -¿(AI-iO^dh-Сделана оценка отношения магнитной и немагнитной компонент кубичной восприимчивости, достигающего максимального значения 1.3 для пленки Coq 2(^2^3)08- Обнаружен сходный вид зависимости магнитного контраста интенсивности ТГ/ВГ и коэффициента ГМС в пленках СохAgx^j. в области концентрации Со меньших порога перко чяции. что указывает на возможную корреляцию между нелинейным магнитооп-

тическим эффектом Керра и ГМС.

Список цитируемой литературы

[1] С. Келих, Молекулярная Нелинейная Оптика. - Москва: Мир, 1974.

[2] М. Fleischinann, P..J. Hendra, A..J. McQuillan, Raman spectra of pyridine adsorbed at a silver electrode//Chem. Phys. Lett. - 1974,- Vol. 26, p. 163167.

[3] D.J. -Tenmaire, R.P. van Duyno, Surface Raman spectroelectrochemistry Part 1. Heterocyclic, aromatic, and aliphatic, amines adsorbed on the anodized silver electrode//J. Electoanal. Cliem.- 1977.- Vol.84, p. 1-20.

[4] C.K. Chen, A.R.B. de Castro, Y.R. Shen, Surface - Enhanced Second Harmonic Generation//Phys. Rev. Lett. - 1981.- Vol.46, p. 145-148.

[5] A. Wokaun, J.G. Bergman, J.P. Heritage, A.M. Glass, P.F. Liao and D.H. Olson, Surface second-harmonic generation from metal island films and microlithographic structures//Phys. Rev. B. - 1981.- Vol.24, p. 849-856.

[6] O.A. Акципетров, И.М. Баранова, Е.Д. Мишина, А.В. Петухов, Эффект "громоотвода"при генерации гигантской второй гармоники//Письма в ЖЭТФ - 1984. - Том. 40, стр. 240-242.

[7] D.W. Berremau, Anomalous Reststrahl Structure from Slight Surface Roughness//Phys. Rev. - 1967.- Vol. 163, p. 855-864.

[8] M. Moskovits, Surface roughness and the enhanced intensity of Raman scattering by molecules adsorbed on metals//J. Chem. Phys. - 1978. Vol. 69, p. 4159-4161.

[9] H H. Ахмедиев, А.К. Звездин, Пространственная дисперсия и новые магнитооптические эффекты в магнитоупорядоченных кристаллах//Письма в ЖЭТФ - 1983.- Vol.38, р. 167-169.

[10] Ru-Pin Pan, H.D. Wei, Y.R. Shen, Optical second-harmonic generation from magnetized surfaces// Pliys.Rev.B - 1989.- Vol. 39, p. 1229-1233.

[11] O.A. Aktsipetrov, O.V. Braginskii, and D.A. Esikov, Nonlinear optics of gyrotropic media: second harmonic generation in rare-earth iron garnets// Sov. J. Quantum Electron. - 1990. - Vol. 20, p. 259-2G3.

[12] A.M. Агальцов, B.C. Горелик, A.K. Звездин, B.A. Мурашов и Д.Н. Раков, Температурная зависимость генерации второй гармоники в ферро-электрических - ферромагнитных пленках висмут ферритов // Краткие сообщения по физике ФИАН - 1989. - Том. 5, стр. 37-39.

[13] T.V. Murzina, T.V. Misuryaev, A.F. Kravets, .7. Gudde, D. Schuhmacher, G. Marowsky, A.A. Nikulin, and O.A. Aktsipetrov, Nonlinear magneto-optical Kerr effect and plasmon-assisted SHG in magnetic nanomaterials exhibiting giant magnetoresistanee// Surf. Sri. - 2001.- Vol. 482-485, p. 1101-1106.

[14] Yu.G. Pogorelov, G.N. Kakazei, J.B. Sousa, Structural and magnetic study of heterogeneous CoxAg\-x films by resonance and magnetometric techniques// Phys. Rev. B. 1999. Vol. 60, p. 12200-12206.

[15] A.A. Никулин, Генерация второй оптической гармоники в поверхностных микроструктурах: Диссертация на соискание ученой степени канд. физ.-мат. наук. - М., 1991.

[16] В.И. Емельянов, Н.И. Коротеев, Эффекты гигантского комбинационного рассеяния света молекулами, адсорбированными на поверхности металла //УФН. - 1981.- Том. 135, стр. 345-359.

Содержание диссертации отражено в следующих работах:

[1] N.V. Didenko, Е.М. Kim, D.A Muzychenko, A A. Nikulin and O.A. Aktsipetrov, Structural studies of silver island films probed by hyper-Rayleigh scattering and atomic force microscopy// Surf. Sri. -2002.- Vol. 507-510, p. 647-651.

[2] N.V. Didenko, E.M. Kim, D.A. Muzychenko, A.A. Nikulin and O.A. Aktsipetrov, Silver island films probed by hyper-Rayleigh scattering and atomic force microscopy//Appl. Phys. В.-2002.- Vol.74, p. 1-5.

[3] E.M. Ким, С.С. Еловиков, O.A. Акципетров, Гиперрэлеевское рассеяние при генерации третьей оптической гармоники в островковых пленках серебра//Письма в ЖЭТФ- 2003.- Том. 77, стр. 158-161.

[4] Е.М. Ким, С.С. Еловиков, Т.В. Мурзина, O.A. Акципетров, Гигантская третья гармоника в островковых пленках серебра // Письма в ЖЭТФ -2004. - Том. 80, стр. 600-604.

[5] Т.В. Мурзина, Е.М. Ким, С.Е. Мацкевич, O.A. Акципетров, А.Ф. Кра-вец, А.Я. Вовк, Генерация магнитоиндуцированной третьей оптической гармоники в магнитных наногранулярных пленках: корреляция с гигантским магнитосопротивлением//Письма в ЖЭТФ- 2004.- Том. 79, стр. 190-194.

[6] O.A. Aktbipetrov , T.V. Murzina, Е.М. Kim, G.B. Kliomutov, A.A. Fedyanin al.et., Magnetization-induced second- and third-liarmonic generation in magnetic thin films and nanoparticles//JOSA В - 2005. - Vol. 22, p. 137-147.

i I

<

Подписано в печать 11.05.2005 Объем 1.75 печл. Тираж 100 экз. Заказ № 83 Отпечатано в ООО «Соцветие красок» 119992, г.Москва, Ленинские горы, д.1 Главное здание МГУ, к.102

РНБ Русский фонд

2005-4 30518

91» -, * „

. ^ад J

09 ИЮН 2005

Введение

Глава I

Глава 1. Некоторые аспекты феноменологического описания процессов генерации второй и третьей оптических гармоник (обзор литературы)

1. Феноменологическое описание генерации второй и третьей гармоник в средах с квадратичной и кубичной нелинейностью.

1.1. Феноменологическое описание генерации второй и третьей гармоник в центросимметричных металлах.

1.2. Азимутальная анизотропия второй гармоники.

1.3. Метод однолучевой интерферометрии.

2. Гиперрэлеевское рассеяние света в случайно-неоднородных средах

2.1. Гиперрэлеевское рассеяние света на частоте второй оптической гармоники в неоднородных тонких пленках.

2.2. Гиперрэлеевское рассеяние света на частотах второй и третьей оптических гармоник в островковых пленках серебра

2.3. Фрактальные системы.

3. Гигантское комбинационное рассеяние света.

3.1. Исторический экскурс.

3.2. Механизмы, описывающие эффект гигантского комбинационного рассеяния света.

4. Генерация гигантской второй гармоники и электромагнитный механизм усиления

4.1. Генерация гигантской второй гармоники в металлических структурах.

4.2. Электромагнитный механизм усиления гигантской второй гармоники.

5. Магнитоиндуцированные эффекты.

5.1. Линейно-оптические магнитоиндуцированные эффекты.

5.2. Генерация магнитоиндуцированной второй гармоники.

5.3. Формализм описания магнитоиндуцированной второй и третьей гармоник.

5.4. Гигантское магнетосопротивление.

Глава П

Глава 2. Гиперрэлеевское рассеяние света на частотах второй и третьей оптических гармоник в металлических случайно-неоднородных средах

1. Гиперрэлеевское рассеяние света: обзор литературы.

2. Постановка задачи.

3. Экспериментальное обнаружение гиперрэлеевского рассеяния света на частотах второй и третьей оптических гармоник в островковых пленках серебра.

3.1. Экспериментальная установка.

3.2. Методика приготовления образцов.

3.3. Экспериментальные результаты.

3.4. Интерпретация экспериментальных результатов.

3.5. Комбинированный анализ индикатрис рэлеевского рассеяния света, квадратичного и кубичного гиперрэлеевского рассеяния и результатов морфологических свойств островковых пленках серебра.

4. Генерация второй и третьей оптических гармоник в наногрануляр-ных пленках СохАд\-х, Сох{А1чО^)1-х- Гиперрэлеевское рассеяние света на частоте второй гармоники в пленках СохАд\-х.

4.1. Исследование анизотропных свойств наногранулярных пленок СохАдг-х, Сох(А1203)1-х.

4.2. Гиперрэлеевское рассеяние света на частоте второй гармоники в наногранулярных пленках СохАд\-х.

4.3. Интерпретация экспериментальных результатов.

5. Выводы по второй главе.

Глава Ш

Глава 3. Генерация гигантской третьей гармоники и механизм усиления интенсивности второй и третьей оптических гармоник в двумерном ансамбле наночастиц серебра и объемных наногранулярных пленках СохАд\-х

1. Гигантская вторая гармоника и электромагнитный механизма усиления: обзор литературы.

2. Постановка задачи.

3. Экспериментальное исследование генерации гигантской третьей гармоники в островковых пленках серебра.

3.1. Методика приготовления образцов.

3.2. Экспериментальные установки.

3.3. Атомно-силовая микроскопия исследуемых образцов.

3.4. Экспериментальное обнаружение гигантской ТГ в островковых пленках серебра.

3.5. Интерпретация экспериментальных результатов.

3.6. Определение нормированного форм фактора третьего порядка ГРР.

3.7. Определение коэффициента усиления ТГ в островковых пленках серебра.

4. Электромагнитный механизм усиления интенсивности ВГ и ТГ в островковых пленках серебра. Спектроскопия ВГ и ТГ в островковых пленках серебра (влияние диэлектрических свойств подложки)

4.1. Методика приготовления образцов.

4.2. Исследование спектроскопии ВГ и ТГ от островковых пленок серебра, напыленных на поверхность ступенчатого оксидного клина, совместно с спектроскопией ВГ и ТГ от подложки кремния и многолучевой интерференцией накачки, ВГ и ТГ

4.3. Исследование спектроскопии ВГ и ТГ от островковых пленок серебра, напыленных на поверхность ступенчатого оксидного клина, без влияния резонанса ВГ и ТГ от подложки кремния и многолучевой интерференции накачки, ВГ и ТГ.

4.4. Модельное описание спектров второй и третьей оптических гармоник в островковых пленках серебра

4.5. Обсуждение экспериментальных спектров второй и третьей оптических гармоник в островковых пленках серебра.

5. Электромагнитный механизм усиления второй оптической гармоники в наногранулярных пленках CoxAgi-.x, Cox{Al2Ö3)1-*.

5.1. Экспериментальное исследование спектроскопии второй оптической гармоники в наногранулярных пленках СохАд\-х, Cox{A1203)i-x.

5.2. Интерпретация полученных спектров второй оптической гармоники в наногранулярных пленках CoxAg\-x,Cox(AliOz)\-x

5.3. Модельное описание спектроскопии второй оптической гармоники в наногранулярных пленках СохАд\-х, Сох{А1ъОъ)\-х

5.4. Обсуждение экспериментальных спектров второй оптической гармоники в наногранулярных пленках СохАд\-х.

6. Выводы по третьей главе.

Глава IV

Глава 4. Генерация магнитоиндуцированных второй и третьей гармоник в тонких пленках Со, Ее и наногранулярных пленках СохАд1-х, Сох(А120^)\-х

1. Магнитные и магнитооптические эффекты в магнитных наноструктурах: обзор литературы.

2. Постановка задачи.

3. Экспериментальное исследование генерации магнитоиндуцированных второй и третьей гармоник в тонких пленках Со, Fe и наногранулярных пленках СохАд^х, Сох(А120з)г-х.

3.1. Методика приготовления образцов.

3.2. Экспериментальные установки.

3.3. Исследование магнитного контраста ВГ и ТГ в наногранулярных пленках СохАд\-х,Сох(А1гО$)\-х и тонких пленках Со и

3.4. Однолучевая интерферометрия второй и третьей гармоник в пленках СохАд1-х,Сох(А1гОз)\~х и тонких пленках Со и Ре.

3.5. Исследование поворота плоскости поляризации волн ВГ и ТГ в пленках СохАд\-х,Сох(А1гО$)\.х и тонких пленках Со и Fe

4. Исследование спектроскопии второй магнитооптической гармоники в наногранулярных пленках СохАд\-х.

5. Модельное описание спектроскопии второй магнитооптической гармоники в наногранулярных пленках Сох Ад\х.

5.1. Обсуждение экспериментальных спектров второй магнитооптической гармоники в наногранулярных пленках СохАд\х.

6. Выводы по четвертой главе.

Диссертационная работа посвящена экспериментальному исследованию ги-перрэлеевского рассеяния света (ГРР) на частоте третьей гармоники, генерации гигантской третьей гармоники, нелинейного магнитооптического эффекта Кер-ра на частоте третьей гармоники. Сравнение особенностей, проявляющихся в эффектах на частоте третьей гармоники, с особенностями ранее изученных эффектов на частоте второй гармоники. Особое внимание уделено нахождению связи между нелинейно-оптическими и морфологическими характеристиками пространственно - неоднородных систем, а также нахождению корреляций между нелинейными магнитооптическими и магнито - транспортными свойствами наногранулярных пленок, обладающих гигантским магнетосопротивлением (ГМС).

На данный момент существует много методов исследования свойств поверхности и границ раздела. Традиционные Оже-спектроскопия и метод дифракции медленных электронов LEEDS [1] позволяют изучать поверхностные состояния систем, определять элементарный состав приповерхностного слоя и химическую связь атомов в нем. Метод зондовой туннельной, атомно-силовой микроскопии (АСМ) [2], [3], позволяет охарактеризовать не только морфологические и структурные особенности системы, но и исследовать электронные состояния поверхности металлов или полупроводников. Мотивация исследования свойств поверхности очевидна: новые разработки в области оптоэлектронной технологии требуют улучшения параметров электронных устройств, что приводит к развитию методов исследования, чувствительных к приповерхностному слою. Отдельное место в современной физике занимает явление генерации второй гармоники (ВГ) - является высокочувствительным методом исследования структурных, морфологических, электронных и других свойств металлов, тонких пленок, микро и наноструктур, полупроводников [4], [5], [6], [7], [8], [9], [10]. Генерация ВГ в оптическом диапазоне для большинства материалов является неразрушающей методикой и в отличии от зондовой микроскопии позволяет охарактеризовать усредненные статистические параметры образца, такие как корреляционная функция нелинейной поляризации, масштабы ориентированных корреляций нелинейных источников.

Существование симметрийного правила запрета на генерацию ВГ в объеме ценросимметричной среды в дипольном приближении приводит к высокой чувствительности метода ВГ к нелинейно-оптическим свойствам поверхностей и границ раздела центросимметричных конденсированных сред и тонких пленок, к изменению структуры среды из центросимметричной в нецентросим-метричную. В простом приближении поле волны ВГ можно записать в виде: Е(2и) ~ -£»(2о>) Ь2(и) Е2(ш), где х^Ч^) ~ нелинейная квадратичная восприимчивость, а Ь(2и) и Ь(и) - факторы локального поля (ФЛП) на частотах 2о> и о>, характеризующие линейное распространение волн ВГ и накачки. Видим, что характеристики волны ВГ - интенсивность, поляризация, фаза - отражают также свойства другого вклада в генерацию ВГ - фактора локального поля.

Начиная с начала 80-х, широкое распространение получил метод генерации анизотропной ВГ [11]. Азимутальная анизотропия ВГ (зависимость интенсивности ВГ от угла вращения образца вокруг своей нормали) позволяет исследовать симметрийные и ориентационные свойства нелинейной среды, обозначить различия между нелинейно-оптическими свойствами поверхности и объема. Однако нередко комплексность фазы между двумя источниками ВГ затрудняет полноценное исследование интерференционных эффектов между этими источниками. Измерение фазы волны ВГ можно осуществить с помощью метода од-нолучевой интерферометрии ВГ, впервые введенной и описанной Ченом и Блом-бергеном [12]. Измерение относительной фазы отклика ВГ позволяет извлечь действительную и мнимую части компонент тензора нелинейной восприимчивости, определить направления ориентации молекул в органических соединениях [13-15]. Спектроскопия интенсивности ВГ [16], получившее развитие в последнее десятилетие, расширяет возможности метода ВГ, позволяя исследовать резонансные свойства поверхности, такие как реконструкция, поверхностные стрессы, абсорбция.

Однако интерес к изучению свойств объема отнюдь не умаляет преимущество метода ВГ. Гиперрэлеевское рассеяние света при генерации второй оптической гармоники, будучи некогерентным аналогом традиционного эффекта генерации ВГ, с одной стороны, и нелинейным аналогом рэлеевского рассеяния света (РР), с другой стороны, интенсивно исследовалось в объемных молекулярных системах, начиная с 70-х годов [17], [18], [19]. Позднее ГРР при генерации второй гармоники в молекулярных системах: жидкостях и газах, где источником некогерентности являются тепловые флуктуации оптических и нелинейно-оптических параметров среды, было обобщено на случай пространственно неоднородных твердотельных систем со случайной неоднородностью: неоднородные тонкие пленки и шероховатые поверхности. Нерегулярное распределение нелинейных источников как на поверхности среды, так и в ее объеме приводит к пространственно-неоднородному распределению нелинейной поляризации, что является причиной возникновения отклика ВГ в не зеркальном направлении (диффузного сигнала). В этом случае правило так называемого б-б запрета (запрещение генерации регулярной ВГ в в-э геометрии в изотропной среде) не выполняется и рассеяние диффузной ВГ может происходить как от поверхности, так и от объема изотропных систем.

Другой причиной возникновения ГРР является нерегулярная модуляция линейного отражения на поверхности среды. Подобный механизм ГРР реализуется, например, на шероховатых поверхностях металлов [20,21]. Однако роль вклада в ГРР от еще одного источника - флуктуаций ФЛП в объеме твердотельных структур - оставалась до конца невыясненной, пока в последнее десятилетие объектами интенсивных исследований методом ГРР не стали неоднородные микроструктуры - тонкие органические пленки [22], пленки сегнетоэлектриче-ской керамики [23], магнитные ленгмюровские пленки [24] и пленки фуллеренов [25]. Фактор локального поля в таких системах также может быть подвержен пространственным флуктуациям как в объеме, так и на поверхности, что приводит к появлению ГРР и рэлеевского рассеяния света [26,27]. Фундаментальный интерес представляет разделение вкладов от источников, локализованных на поверхности и в объеме исследуемых объектов, которое можно провести с помощью комбинированного измерения диаграмм направленности интенсивности ГРР и РР (индикатрис рассеяния). Индикатрисы ГРР и РР могут быть описаны с помощью корреляционной функции флуктуаций соответственно нелинейной и линейной поляризаций. При этом масштаб спадания этих функций (корреляционная длина) характеризует размер области, в пределах которой источники излучают когерентно. Также актуальным становится в(! ос о разделении линейного (флуктуаций ФЛП) и нелинейного (флуктуаций квадратичной нелинейной восприимчивости) вкладов в ГРР. В сплошных средах разделение флук-(2) туаций ФЛП и Х2ш осуществить сложно, поскольку они обычно являются "связанными "одним масштабом - корреляционной длиной флуктуаций нелинейной поляризации. Однако в ультрадисперсных изолированных частицах такое разделение возможно ввиду модельности объекта. Таким образом, исследование параметров ГРР (индикатриса рассеяния, степень деполяризации и степень когерентности) тесно связано со статистическими и морфологическими свойствами пространственно-неоднородных структур.

Гигантское комбинационное рассеяния света (ГКР) [28], [29] было впервые обнаружено на шероховатой поверхности серебряного электрода, приготовленной электрохимическим травлением. Определение "гигантские"эффекты заключается в значительном (на несколько порядков) увеличении эффективности оптических явлений (поглощение, люминесценция, комбинационное рассеяние, генерация гармоник и др.) в некоторых поверхностных металлических структурах. Эффект ГКР состоит в значительном (в 105 —106 раз) возрастании эффективного сечения комбинационного рассеяния (КР) света молекулами, адсорбированными на шероховатой поверхности благородных металлов: серебра, золота, меди [31]. Существуют два типа механизма усиления ГКР: электромагнитный и адсорбционно-химический. Оценивая грубо, можно сказать, что из общего усиления в шесть порядков за четыре-пять ответственна электродинамика и за один-два порядка ответственны химические механизмы. Однако существует замечательная возможность полностью исключить вклад адсорбированных молекул. Для этого нужно исследовать нелинейно-оптический отклик самой металлической поверхности или структуры, в которой наблюдается ГКР, при отсутствии молекул. В этом случае единственным механизмом усиления будет электродинамический механизм локальных полей - этот эффект обусловленный только этим механизмом называется генерация гигантской ВГ (ГВГ). Генерация гигантской ВГ (ГВГ) от шероховатой поверхности металла [32] или в ансамбле металлических частиц [33] позволяет исследовать так называемый "классический"электромагнитный механизм резонансного усиления ФЛП, вызванное возбуждением локальных поверхностных плазмонов в наночастицах серебра. Плазмонный механизм усиления факторов локального поля был впервые предложен Берреманом [34] и Московицем [35], которые исследовали модели гигантского комбинационного рассеяния (ГКР) на шероховатых поверхностях металлов. По аналогии с гигантской ВГ в островковых пленках серебра можно ожидать наблюдения гигантской ТГ с усилением по механизму резонансного возбуждения локальных поверхностных плазмонов. Интерес к генерации гигантской ТГ связан ещё и с тем, что в этом процессе участвует нелинейная восприимчивость третьего порядка, локализованная в объеме наночастицы, в отличие от квадратичной восприимчивости, локализованной в поверхностном слое частицы. Тем самым, процессы генерации ВГ и ТГ несут разную взаимодополняющую информацию об электронных свойствах наночастиц.

В магнитных средах одновременное нарушение как симметрии по отношению к инверсии времени вследствие намагниченности, так и пространственной инверсионной симметрии на поверхностях и границах раздела вследствие разрыва структуры, приводит к появлению дополнительных - магнитоиндуци-рованных - компонент тензора квадратичной восприимчивости [36], что обуславливает появление поверхностной (интерфейсной) магнитоиндуцированной ВГ (МВГ). Уникальная чувствительность МВГ к магнетизму низкоразмерных систем позволила применить метод генерации МВГ для изучения магнитных свойств поверхностей и тонких пленок ферромагнитиков, магнитных сверхрешеток и наночастиц [37]. Гигантский нелинейный магнитооптический эффект Керра (ГМК) впервые экспериментально был обнаружен в тонких пленках магнитных гранатов [38]. Далее ГМК наблюдали в мультислойных магнитных структурах [37], [39]. Мультислойные магнитные структуры [40] и магнитные наногранулярные сплавы, представляющие из себя немагнитные (диэлектрические или металлические) матрицы с распределенными в их объеме магнитными наночастицами [41], также обладают эффектом гигантского магнетосо-противления (ГМС). В работе [42] впервые была изучена комбинация между двумя эффектами - нелинейно-оптическим магнитным эффектом Керра и ГМС в магнитных наногранулярных пленках. Был обнаружен интенсивностный нелинейно-оптический магнитный эффект Керра, причем зависимость величины магнитного контраста интенсивности МВГ от концентрационного состава пленок качественно совпадала с зависимостью коэффициента ГМС. С другой стороны, до настоящего времени практически вся нелинейная магнитооптика концентрировалась на исследовании МВГ, а то обстоятельство, что для магнитных наноструктур генерация и третьей оптической гармоники (ТГ) может быть весьма информативна, обходилось вниманием и генерация магнитоинду-цированной ТГ в магнитных наноструктурах ранее не наблюдалась. Интерес к генерации магнитоиндуцированной ТГ связан с тем, что в этом процессе участвует нелинейная восприимчивость третьего порядка, локализованная в объеме наночастицы, в отличие от квадратичной восприимчивости, локализованной в поверхностном слое частицы. Тем самым, процессы генерации магнитоиндуцированной ВГ и ТГ несут разную взаимодополняющую информацию об электронных свойствах наночастиц.

Цель работы состояла в экспериментальном исследовании новых эффектов при генерации ТГ: гиперрэлеевского рассеяния света третьего порядка, генерации гигантской третьей гармоники, нелинейного магнитооптического эффекта Керра на частоте третьей гармоники в металлических наночастицах.

Актуальность работы заключается в развитии нелинейно - оптических и нелинейно - магнитооптических методик для экспериментального изучения наноструктур и тонких пленок.

Практическая ценность представленных исследований обусловлена возможностью применения метода ГРР для контроля за морфологическими неоднород-ностями твердотельных структур с пониженной размерностью. Возможностью применения метода нелинейного магнитооптического эффекта Керра для диагностики магнитных свойств наноструктур и тонких пленок.

Научная новизна работы состоит в следующем:

• экспериментально обнаружено гиперрэлеевское рассеяние света при генерации третьей оптической гармоники. Исследованы индикатрисы ГРР на частоте третьей гармоники в островковых пленках серебра (ОПС);

• впервые экспериментально исследовано гиперрэлеевское рассеяние света при генерации ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х\

• экспериментально обнаружена генерация гигантской ТГ. Коэффициент усиления ТГ в островковых пленках по сравнению с интенсивностью ТГ от однородной серебряной пленки составил 1.4-102. Экспериментально исследован плазмонный механизм усиления гигантской ТГ и ВГ, связанный с усилением локальных оптических полей при возбуждении локальных поверхностных плазмонов в ансамбле серебряных наночастиц;

• впервые систематически исследован плазмонный механизм усиления ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х,

• экспериментально обнаружена генерация магнитоиндуцированной третьей оптической гармоники. Магнитоиндуцированные изменения интенсивности, поляризации и фазы излучения ТГ исследованы в тонких пленках Со, Fe и магнитных наноструктурах СохАд\-х, Сох{А1<хОз)1-х, обладающих гигантским магнетосопротивлением.

Работа состоит из введения, четырех глав и заключения.

- В первой главе приведен краткий обзор некоторых аспектов генерации ВГ и ТГ. Особое внимание уделено рассмотрению механизмов ГРР в пространственно-неоднородных средах, ГКР в различных объектах и его механизмам усиления, ГВГ и электромагнитному механизму усиления, а также обзору по магнитоиндуцированным эффектам.

- Вторая глава посвящена экспериментальному исследованию ГРР при генерация диффузной третьей гармоники. Систематически исследованы индикатрисы ГРР на частотах второй (ВГ) и третьей (ТГ) гармоник и индикатрисы рэле-евского рассеяния (РР) света в островковых пленках серебра (ОПС). Предложена комбинированная методика изучения нелинейно-оптических свойств ОПС, основанная на сопоставлении методов ГРР и АСМ.

Впервые экспериментально исследовано гиперрэлеевское рассеяние света на частоте ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х. Измерены индикатрисы ГРР на частоте ВГ при разных концентрациях кобальта в матрице серебра, которые имеют характерной особенностью большой угловой сдвиг максимума рассеяния от зеркального направления, достигающий максимального значения 40° при концентрации кобальта х ~ 0.14. Модельный анализ индикатрис объясняет большой сдвиг максимума индикатрис ГРР на частоте ВГ от зеркального направления наличием антикорреляции между дипольными моментами соседних кластеров гранул.

- Третья глава посвящена экспериментальному обнаружению гигантской ТГ. Коэффициент усиления ТГ в островковых пленках по сравнению с интенсивностью ТГ от однородной серебряной пленки составил 1.4 • 102. Исследованы резонансные спектры интенсивности ТГ и ВГ в структуре с переменным расстоянием между островковой пленкой и подложкой с большой диэлектрической проницаемостью. Обнаруженные особенности: сдвиг максимума резонанса, уменьшение амплитуды и увеличение спектральной ширины максимумов интенсивности ВГ и ТГ могут быть связаны с влиянием подложки на возбуждение локальных поверхностных плазмонов в ансамбле серебряных наночастиц. Исследован плазмонный механизм усиления ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х для различного композиционного состава. Обнаружено резонансное усиление локальных оптических полей при возбуждении локальных поверхностных плазмонов в гранулах кобальта в спектральном диапазоне 3.8 - 5 эВ, где действительные части диэлектрической проницаемости кобальта и серебра имеют разные знаки.

- Четвертая глава посвящена экспериментальному обнаружению генерации магнитоиндуцированной третьей оптической гармоники. Магнитоиндуци-рованные изменения интенсивности, поляризации и фазы излучения ТГ исследованы в тонких пленках Со, Ре и магнитных наноструктурах СохАд\-х, Сох{А1гОъ)х-х, обладающих гигантским магнетосопротивлением (ГМС). Максимальный магнитный контраст ТГ составляет 0.1б±0.04 для пленки Соо.гС-^С^о поворот плоскости поляризации волны ТГ достигает 10° ± 2° в тонкой пленки .Ре, максимальный магнитоиндуцированный сдвиг фазы волны ТГ достигает 80° ±10° для тонкой пленки Со и наногранулярной пленки Соо.2(А/2Оз)о.8> максимальное значение отношения магнитной и немагнитной компонент кубичной восприимчивости д0Стигает 1,3 ддЯ пленки Соо.2(-А/20з)о.8- Обнаружен сходный вид зависимости магнитного контраста интенсивности ТГ/ВГ и коэффициента ГМС в пленках СохАд\-х от концентрации Со, что указывает на возможную корреляцию между нелинейным магнитооптическим эффектом Керра и ГМС.

6. Выводы по четвертой главе

1. Впервые экспериментально обнаружена генерация магнитоиндуцированной ТГ. Магнитоиндуцированные изменения интенсивности, поляризации и фазы излучения ТГ исследованы в тонких пленках Со, Ре и магнитных нанограну-лярных пленках СохАд\„х, Сох(Л/2Оз)1х, обладающих гигантским магнитосо-противлением (ГМС).

2. Максимальный магнитный контраст ТГ составляет 0.16 ± 0.04 для пленки Соо.2(^Ь^з)о.8> максимальный магнитоиндуцированный поворот плоскости поляризации волны ТГ достигает 10° ± 2° в тонкой пленки Fe и сдвиг фазы волны ТГ достигает 80° ±10° для тонкой пленки Со и гранулярной пленки Соо.гМ^С^о.в) максимальное значение отношения магнитной и немагнитной компонент кубичной восприимчивости /^(3)е1,еп достигает 1.3 для пленки Соол(А1203)ол'

3. Обнаружен сходный вид зависимости магнитного контраста интенсивности ТГ/ВГ и коэффициента гигантского магнетосопротивления в пленках СохАдхх в области концентрации Со меньших порога перколяции, что указывает на возможную корреляцию между нелинейным магнитооптическим эффектом Керра и ГМС.

Заключение

Таким образом, основные результаты диссертационной работы можно сформулировать следующим образом:

1. Экспериментально обнаружено гиперрэлеевское рассеяние света при генерации третьей оптической гармоники. Исследованы индикатрисы ГРР на частотах второй и третьей гармоник и индикатрисы рэлеевского рассеяния света в островковых пленках серебра. Анализ индикатрис рассеяния показал, что ГРР на частоте ВГ в основном определяется флуктуациями квадратичной восприимчивости, тогда как ГРР на частоте ТГ и РРС в основном определяются флуктуациями соответствующих факторов локального поля. Фрактальная размерность кластеров островков серебра, определенная из результатов исследования методом атомно-силовой микроскопии (нанометровый диапазон) и индикатрис ГРР на ВГ (микронный диапазон), составляет D = 1.62 < 2.

Впервые экспериментально исследовано ГРР на частоте ВГ в наногрануляр-ных пленках СохАд\х. Максимум индикатрис рассеяния сдвинут относительно зеркального направления в сторону нормали и достигает наибольшего значения 40° при концентрации кобальта х « 0.14, что можно объяснить наличием антикорреляции между дипольными моментами соседних кластеров гранул кобальта. Из анализа индикатрис рассеяния получены две корреляционные длины, одна из них L « 1 мкм, по-видимому, соответствует характерному размеру шероховатости поверхности, а другая, R « 100 нм, соответствует среднему размеру кластеров гранул кобальта.

2. Экспериментально обнаружена генерация гигантской третьей гармоники. Коэффициент усиления ТГ в островковых пленках серебра по сравнению с интенсивностью ТГ от однородной серебряной пленки составил 1.4 • 102. Исследованы резонансные спектры ВГ и ТГ в структуре с переменным расстоянием между ОПС и подложкой с большой диэлектрической проницаемостью. Обнаруженные особенности: сдвиг максимума резонанса в длинноволновую область спектра, уменьшение амплитуды и увеличение спектральной ширины максимумов интенсивности ВГ и ТГ, могут быть связаны с влиянием подложки на возбуждение локальных поверхностных плазмонов в ансамбле серебряных на-ночастиц.

Исследован плазмонный механизм усиления ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х. Обнаружено резонансное усиление интенсивности ВГ, связанное с возбуждением локальных поверхностных плазмонов в гранулах кобальта в спектральном диапазоне 3.8 - 5 эВ, где действительные части диэлектрической проницаемости кобальта и серебра имеют разные знаки. Обнаружены три тенденции изменения спектров ВГ с увеличением концентрации кобальта: сдвиг максимума резонанса на 10 ±2 нм в длинноволновую область спектра, уменьшение амплитуды и увеличение спектральной ширины максимумов интенсивности ВГ. Такое поведение спектров ВГ соответствует влиянию диполь-дипольного взаимодействия между гранулами кобальта на положение резонансной частоты локальных плазмонов и подтверждает плазмонный механизм усиления ВГ.

3. Экспериментально обнаружена генерация магнитоиндуцированной ТГ. Магнитоиндуцированные изменения интенсивности, поляризации и фазы излучения ТГ исследованы в тонких пленках Co, Fe и магнитных наногрануляр-ных пленках CoxAg\-x, Сох(А12Оз)\-х, обладающих гигантским магнетосопро-тивлением. Обнаружено, что магнитный контраст ТГ имеет тот же порядок величины, что и для случая генерации магнитоиндуцированной ВГ, и зависит от концентрации кобальта немонотонным образом. Максимальный магнитный контраст ТГ составляет 0.16 ± 0.04 для пленки Соо,2(А12Оз)оя, магнито-индуцированный поворот плоскости поляризации волны ТГ достигает 10° ± 2° в тонкой пленке Fe, максимальный магнитоиндуцированный сдвиг фазы волны ТГ достигает 80° ± 10° для тонкой пленки Со и гранулярной пленки Соо.2{А12Оз)о,8' Сделана оценка отношения магнитной и немагнитной компонент кубичной восприимчивости, достигающего максимального значения 1.3 для пленки Соо.2(А12Оз)о,8. Обнаружен сходный вид зависимости магнитного контраста интенсивности ТГ/ВГ и коэффициента ГМС в пленках СохАд\-х в области концентрации Со меньших порога перколяции, что указывает на возможную корреляцию между нелинейным магнитооптическим эффектом Керра и ГМС.

В заключении представлены основные выводы работы. Результаты, представленные в диссертации, опубликованы в работах [104], [105], [106], [107], [108], [109], [110], [111], [112] и были представлены на следующих конференциях: ECOSS, Краков, Польша, 2001; NOPTI, Наймеген, Голландия, 2001; IQEC, Москва, Россия, 2002; SPIE Annual 47'th Meeting, Сиэтл, США, 2002; SPIE Annual 48'th Meeting, Сан-Диего, США, 2003; MRS Fall Meeting, Бостон, США, 2003; MRS Fall Meeting, Бостон, США, 2004; Photon Correlations and Scattering Meeting, Амстердам, Голландия, 2004; ASSP Meeting 2005, Вена, Австрия, 2005.

1. Электронная и ионная спектроскопия твердых тел // Под редакцией JL Фирмэнса. Москва: Мир, 1981. - 356 с.

2. Bining G., Rohrer Н. Scanning tunneling microscopy // Helv. Phys. Acta1982. V. 55, No 6. - P. 726-735.

3. Binning G., Quate C.F., Gerber Ch. Atomic Force Microscope // Phys. Rev. Lett. 1986. - V. 56, No 9. - P. 930-933.

4. Bloembergen N. and Pershan P.S. Light waves at the boundary of nonlinear media // Phys. Rev. 1962. - V. 128, No. 2. - P. 606-621.

5. Brown F., Parks R.E., Sleeper A.M. Nonlinear optical reflection from metalic boundary // Phys. Rev. Lett. 1965. - V. 14, No 25. - P. 1029-1030.

6. Акципетров О.А., Ахмедиев H.H., Баранова И.М., Мишина Е.Д., Новак В.Р. Исследование структуры ленгмюровских пленок методом генерации отраженной второй гармоники // ЖЭТФ. 1985. - Т. 89, № 3. - С. 911-921.

7. Chen С.К., Ricard D., Heinz T.F., and Shen Y.R. Detection of molecular monolayers by optical second-harmonic generation //Phys. Rev. Lett. 1981.- V. 46. P. 1010-1012.

8. M.G. Martemyanov, E.M. Kim, T.V. Dolgova, A.A. Fedyanin, O.A. Aktsipetrov Third harmonic generation in silicon photonic crystals and microcavities // Phys. Rev. B. 2004. - V. 70.- P. 073311-0.73315.

9. Ф.Ю. Сычев, T.B. Мурзина, E.M. Ким, O.A. Акципетров Сегнето-электрические фотонные кристаллы на основе наноструктурированного цирконата-титана свинца // ФТТ. 2005. - V. 47.- Р. 144-147.

10. Т.В. Мурзина, Е.М. Ким, Р.В. Капра, О.А. Акципетров, М.В. Иванченко, В.Г Лифшиц, С.В. Кузнецова, А.Ф. Кравец Генерация магнитоиндуциро-ванной третьей гармоники в наноструктурах и тонких пленках // ФТТ.- 2005. V. 47.- Р. 147-150.

11. Tom H.W.K., Heinz T.F. and Shen Y.R. Second harmonic reflection from silicon surfaces and its relation to structural symmetry // Phys. Rev. Lett.1983. V. 51, No. 21. - P. 1983-1986.

12. Chang R. К., Ducing J., Bloembergen N. Relative phase measurement between fundamental and second-harmonic light // Phys. Rev. Lett. 1965.- V. 15, No 1. P. 6-8.

13. Berkovic G., Marowsky G., Schwarzberg E. Nonlinear interferometry and phase measurements for surface second-harmonic generation in a dispersive geometry // Appl. Phys. A. 1994. - V. 59. - P. 631-637.

14. Zhu X.D., Daum W., Xiao X.D., Chin R., Shen Y.R. Coverage dependence of surface optical second-harmonic generation from C0/Ni(110): Investigation with a nonlinear-interference technique // Phys. Rev. B. 1991. - V. 43, No 14. - P. 11571-11580.

15. Kemnitz K., Bhattacharyya K., Hicks J.M., Pinto G.R., Eisenthal K.B., Heinz T.F. The phase of second harmonic light generated at an interface and its relation to absolute molecular orientation // Chem. Phys. Lett. -1986. V. 131. - P. 285-295.

16. Daum W., Krause H.J., Reichel U., and Ibach H. Identification of Strained silicon layers at Si-Si(>2 interfaces and clean Si surfaces by nonlinear optical spectroscopy // Phys. Rev. Lett. 1993. - V. 71, No 8. - P. 1234-1237.

17. С. Келих Молекулярная Нелинейная Оптика // Москва: Мир, 1974 -191 с.

18. Р.К. Schmidt, G. W. Rayfield Hyper-Rayleigh light scattering from an aqueous suspension of purple membrane // Appl. Optics. 1994. - V. 33.- P. 4286-4290.

19. K. Clays and A.Persoons Hyper-Rayleigh scattering in solution // Phys. Rev. Lett. 1991. - V. 66. - P. 2980-2983.

20. Boyd G.T., Rasing Th., Leite J.R.R. and Shen Y.R. Local-field enhancement on rough surfaces of metals, semimetals and semiconductors with the use of optical second-harmonic generation // Phys. Rev. B. 1984. - V. 30, - P. 519.

21. Leyva-Lucero M., Mendez E.R., Leskova T.A., Maradudin A.A., Lu J.Q. Multiple-scattering effects in the second-harmonic generation of light in reflection from a randomly rough metal surface // Opt. Lett. 1996. - V. 21, No 22. - P. 1809-1811.

22. Aktsipetrov О.А., Akhmediev N.N., Vsevolodov N.S., Esikov D.A., and Shutov D.A. Photochromism in nonlinear optics: photocontrolled second harmonic generation by bacteriorhodopsin molecules // Sov. Phys. Dokl. -1987. V. 32. - P. 219-220.

23. Aksipetrov O.A., Nikulin. A.A, Murzina T.V., Khomutov G.B., Rasing Th. Hyper-rayleigh scattering in Gd-containing Langmuir-Blodgett superstructures // JOSA B. 2000. - V. 17, No 1 - P. 63-67.

24. E.D. Mishina, T.V. Misuryaev, A.A. Nikulin, V.R. Novak, Th. Rasing, O.A. Aktsipetrov Hyper-Rayleigh scattering from Langmuir films of Ceo and its derivatives // JOSA B. 1999. - V. 16. - P. 1692-1696.

25. Cwilich G., Stephen M. Rayleigh scattering and weak localization: Geometric effects and fluctuations // Phys. Rev. B. 1987. - V. 35, No 13. - P. 6517-6520.

26. Goncalves O.D., Santos W.M.S., Eichler J., Borges A.M. Rayleigh scattering from crystals and amorphous structures // Phys. Rev. B. 1994. - V. 49, No 2. - P. 889-893.

27. Fleischmann M., Hendra P.J. McQuillan A.J. Raman spectra of pyridine adsorbed at a silver electrode // Chem. Phys. Lett. 1974. - V. 26, - P. 163167.

28. Jenmaire D.J., van Duyne R.P. Surface Raman spectroelectrochemistry Part 1. Heterocyclic, aromatic, and aliphatic amines adsorbed on the anodized silver electrode // J. Electoanal. Chem. 1977. - V. 84, - P. 1-20.

29. Stolle R., Marowsky G., Schwarzberg E., Berkovic G. Phase measurements in nonlinear optics // Appl. Phys. B. 1996. - V. 63. - P. 491-498.

30. Емельянов В.И., Коротеев Н.И. Эффекты гигантского комбинационного рассеяния света молекулами, адсорбированными на поверхности металла // УФН.- 1981.- Т. 135, № 2. С. 345-359.

31. Chen С.К., de Castro A.R.B., Shen Y.R. Surface-Enhanced Second Harmonic Generation // Phys. Rev. Lett. 1981. - V. 46. - P. 145-148.

32. Wokaun A., Bergman J.G., Heritage J.P., Glass A.M., Liao P.F. and Olson D.H. Surface second-harmonic generation from metal island films and microlithographic structures // Phys. Rev. B. 1981. - V. 24. - P. 849-856.

33. Berreman D.W. Anomalous Reststrahl Structure from Slight Surface Roughness // Phys. Rev. 1967. - V. 163. - P. 855-864.

34. Moskovits M. Surface roughness and the enhanced intensity of Raman scattering by molecules adsorbed on metals //J.Chem. Phys. 1978. - V. 69.- P. 4159-4161.

35. Ru-Pin Pan, H.D. Wei, Y.R. Shen Optical second-harmonic generation from magnetized surfaces // Phys.Rev.B 1989. - V. 39. - P. 1229-1233.

36. H.A.Wierenga, W. de Jong, M.W.J. Prins, Th. Rasing, R. Interface Magnetism and Possible Quantum Well Oscillations in Ultrathin Co/Cu Films Observed by Magnetization Induced Second Harmonic Generation // Phys. Rev. Lett. 1995. - V. 74. - P. 1462-1466.

37. O.A. Aktsipetrov, O.V. Braginskii, and D.A. Esikov Nonlinear optics of gyrotropic media: second harmonic generation in rare-earth iron garnets // Sov. J. Quantum Electron. 1990. - V. 20. - P. 259-263.

38. Koopman В., Koekamp M.G., and Theo Rasing Pbservation of Large Kerr Angles in the Nonlinear Optical Response from Magnetic Multilayers // Phys. Rev. Lett. 1995. - V. 74. - P. 3692-3695.

39. M.N. Baibich, J.M. Broto, A. Fert et.al. Giant Magnetoresistance of (001)Fe/(001)Cr Magnetic Superlattices // Phys. Rev. Lett. 1988. - V. 61.- P. 2472-2476.

40. A.E. Berkowitz, J.R.Mitchell, M.J. Carey et.al. Giant MAgnetoresistance in Heterogeneous Cu-Co Alloys // Phys. Rev. Lett. 1992. - V. 68. - P. 37453749.

41. Никулин A.A. Генерация второй оптической гармоники в поверхностных микроструктурах: Диссертация на соискание канд. физ.-мат. наук. М., 1991. - 130 с.

42. Бломберген Н. Нелинейная оптика // Москва: Мир, 1966. - 424 с.

43. Шен И.Р. Принципы нелинейной оптики // Москва: Наука, 1989. - 557 с.

44. Bloembergen N.,Pershan P.S. Light waves at the boundary of nonlinear media // Phys. Rev. 1962. - V. 128, No. 2. - P. 606-622.

45. Bloembergen N., Chang R.K., Jha S.S., Lee C.H. Optical second-harmonic generation in reflaction from media with inversion symmetry // Phys. Rev.- 1968. V. 147, - P. 813-822.

46. Jha S.S. Nonlinear optical reflaction from a metal surface // Phys. Rev. Lett.- 1965. V. 15, No. 9.- P.412-414.

47. Jha S.S. Theory of optical harmonic generation at a metal surfaces // Phys. Rev. 1965. - V. 140, No. 6. - P. 2020-2030.

48. Guyot-Sionnest P., Shen Y.R. Generation considerations on optical second -harmonic generation from surfaces and interfaces // Phys. Rev. B. 1986. -V. 33, - P. 8254-8263.

49. Акципетров О.А., Баранова И.М., Ильинский Ю.А. Вклад поверхности в генерацию отраженной второй гармоники для центросимметричных полупроводников // ЖЭТФ. 1986. - Т. 91, № 1. - С. 287-297.

50. Баранова А.А. Исследование поверхности твердого тела методом генерации отраженной второй гармоники: Диссертация на соискание канд. физ.-мат. наук. М., 1986. - 172 с.

51. Persoons A., Clays К., Kauranen М. Characterization of nonlinear optical properties by hyper-scatterig techniques // Elsevier. Synthetic Metals. -1994.- V. 67. P. 31-38.

52. Aksipetrov O.A., Fedyanin A.A., Klimkin D.A., Nikulin. A.A., Mishina E.D., Sigov A.S., Vorotilov K.A., Devillers M., Rasing Th. Optical second-harmonic generation studies in thin ferroelectric ceramic films // Ferroelectrics. 1997.-V. 190.- P. 143-148.

53. Aktsipetrov O.A., Fedyanin A.A., Nikulin A.A., Mishina E.D., Sigov A.S., Sherstyuk N.E. Second Harmonic Generation Interferometer for Structural Studies of Thin Ferroelectric Ceramic Films // Ferroelectrics. 1998. - V. 218.- P. 1-7.

54. Fedyanin A.A., Nikulin A.A., Didenko N.V. and Aktsipetrov O.A. Interferometry of hyper-Rayleigh scattering by inhomogeneous thin films // Opt. Lett. 1999.- V. 24, No 18.- P. 1260-1262.

55. Петухов A.B. Генерация гигантской второй гармоники и нелинейно-оптическое электроотражение на поверхности металлов: Диссертация на соискание канд. физ.-мат. наук. М., 1991. - 164 с.

56. A.V. Melnikov, A.A. Nikulin and O.A. Aktsipetrov Hyper-Rayleigh scattering by inhomogeneous thin films of Pbx(ZrQ.53TiQA7)03: Disorder effects // Phys. Rev. B. 2003. - V. 67. - P. 1341041-1341049.

57. Диденко H.B. Гиперрэлеевское рассеяние света в пространственно-неоднородных средах: Диссертация на соискание канд. физ.-мат. наук. М., 2002. - 199 с.

58. Madelbrot В.М. Fractsls. Form, Chancee, and Dimension // San Francisco: Freeman 1977. - The Fractal Geometry of Nature. San Francisco: Freeman.

59. Смирнов Б.М. Физика фрактальных кластеров. Москва: Наука, 1991. -133 с.

60. Witten Т.А., Sander L.M. Diffusion-limited aggregation // Phys. Rev. B. -1983. V. 27. - P. 5686-5697.

61. Weitz D.A., Oliveria M. Fractal Structures Formed by Kinetic Aggregation of Aqueous Gold Colloids // Phys. Rev. Lett. 1984. - V. 52. - P. 1433-1436.

62. Elam W. Т., Wolf S.A., Sprague J. et al. Fractal Aggregates in Sputter-Deposited NdGe2 Films // Phys.Rev. Lett.- 1985. V. 54 - P. 701.

63. Erdheim G.R., Birke R.L. Surface enhanced raman spectrum of pyrazine. Observation of forbidden lines at the electrode surface // Chem. Phys. Lett 1980. - V. 69, - P. 495-499.

64. Wood T.A., Klein M.V. Raman scattering from carbon monoxide adsorbed on evaporated silver films // J. Vac. Sci. and Technol. 1979. - V. 16, -P. 459-461.

65. Bunding K.A., Lombardi J.K., Birke R.L. Surface enhanced Raman spectra of methylpyridines // Chem. Phys. 1980. - V. 49, - P. 53-58.

66. Burstein E., Chen C.Y., Lundgvist S. Light Scattering in Solids // New York: Plenum Press, 1979. - 479 c.

67. Uppitsh M.E. Observation of surface enhanced raman spectra by adsorption to silver colloids // Chem. Phys. Lett. 1980. - V. 74, - P. 125-129.

68. Tsang J.C., Kirtley J.R. and Bradley J.A. Surface-Enhanced Raman Spectroscopy and Surface Plasmons // Phys. Rev. Lett. 1979. - V. 43, -P. 772-776.

69. Zwemer D.A., Rowe J.E., Shank C.V., Murray J.R. Proc. of International Conference on Raman Spectroscopy // Amsterdam, New York: North-Holland, 1980. - 414 c.

70. Furtak T.E., Reyes J. A critical analysis of theoretical models for the giant Raman effect from adsorbed molecules // Surface Sci. 1980. - V. 93, -P. 351-382.

71. Otto A., Timper J., Billman J. and Pockrand I. Enhanced Inelastic Light Scattering from Metal Electrodes Caused by Adatoms // Phys. Rev. Lett. -1980. V. 45, - P. 46-50.

72. Gersten J.I., Birke R.L. and Lombardi J.R. Theory of Enhance Light Scattering From Molecules Adsorbed at the Metal-Solution Interface // Phys. Rev. Lett. 1979. - V. 43, - P. 147-151.

73. Chen C.Y., Burstein E., Lundquist S. Giant Raman scattering by pyridine and CN~adsorbedonsilver //Sol.StateComm. — 1979. — V. 32, —P. 63 — 66.

74. Jha S.S., Kirtley J.R., Tsang J.C. Intensity of Raman scattering from molecules absorbed on a metallic gratigs // Phys. Rev. B. 1980. - V. 22. - P. 3973-3982.

75. Weitz D.A., Gramila T.J., Genack A.Z. and Gersten J.I. Anomalous Low-Frequency Raman Scattering form Rough Metal Surfaces and the Origin of Surface-Enhanced Raman Scattering // Phys. Rev. Lett. 1980. - V. 45, - P. 355-359.

76. Eesley G.L. and Smith J.R. Enhanced Raman scattering on metal surfaces // Sol. State Comm. 1979. - V. 31, - P. 815-819.

77. Murray C.A., Bodoff S. Depolarization Effects in Raman Scattering form Monolayers on Surfaces: The Classical Microscopic Local Field // Phys. Rev. Lett. 1984. - V. 52, - P. 2273-2277.

78. Bergman J.G., Chemla D.S., Liao P.F. Glass A.M., Pinczuck A., Hart R.M., Olson D.H. Relationship between surface-enhanced Raman scattering and the dielectric properties of aggregated silver films // Opt. Lett. 1981. - V. 6, - P. 33-36.

79. Акципетров O.A., Баранова И.М., Мишина Е.Д., Петухов А.В. Эффект "гро-моотвода"при генерации гигантской второй гармоники // Письма в ЖЭТФ. -1984. Т. 40, Ж 6. - С. 240-242.

80. Акципетров О.А., Баранова И.М., Елютин П.В., Никулин А.А. Гигантская вторая гармоника и размерные эффекты в ультрамалых металлических частицах // Письма в ЖЭТФ. 1985. - Т. 41, №12. - С. 505-508.

81. Новикова Н.Н. Эффекты в островковых металлических пленках при воздействии на них электромагнитного и электронного облучений: Диссертация на соискание канд. физ.-мат. наук. М., 1991. - 199 с.

82. A.K. Звездин, B.A. Котов Магнитооптика тонких пленок // Москва: Наука, 1988 - 191 с.

83. Ахмедиев Н.Н., Звездин А.К. Пространственная дисперсия и новые магнитооптические эффекты в магнитоупорядоченных кристаллах // Письма в ЖЭТФ -1983.- V. 38, No 4 Р. 167-169.

84. W. Hiibner, K.H. Bennemann Nonlinear magneto-optical Kerr effect on a nickel surface // Phys. Rev. B 1989. - V. 40, No 9. - P. 5973-5979.

85. Pustogowa U., W. Hiibner, К.Н. Bennemann Enhancement of the magneto-optical Kerr angle in nonlinear optical response // Phys.Rev.B 1994. - V. 49. - P. 10311034.

86. J. Reif, J.C. Zink, C.-M. Schneider, and J. Kirschner Effects of Suface Magnetism on Optical Second Hamonic Generation // Phys. Rev. Lett. 1991. - V. 67. - P. 28782882.

87. H.A.Wierenga, M.W.J. Prins, D.L. Abraham, and Th. Rasing Magnetization-induced optical second-haxmonic generation: A probe for interface magnetism // Phys. Rev. В 1994. - V. 50, No 2. - P. 1282-1285.

88. A.M. Агальцов, B.C. Горелик, A.K. Звездин, B.A. Мурашов и Д.Н. Раков Температурная зависимость генерации второй гармоники в ферроэлектрических -ферромагнитных пленках висмут ферритов // Краткие сообщения по физике ФИАН 1989. - Т. 5. - Р. 2152-2156.

89. S.S.P.Parkin, R. Bhadra, К.Р. Roche Oscillatory Magnetic Exchange Coupling through Thin Copper Layers // Phys. Rev. B. 1991. - V. 66. - P. 2152-2156.

90. Yu.G. Pogorelov, G.N. Kakazei, J.B. Sousa Structural and magnetic study of heterogeneous CoxAg\-x films by resonance and magnetometric techniques // Phys. Rev. B. 1999. - V. 60. - P. 12200-12206.

91. C.J.O'Connor, V.O.Golub, A.Ya.Vovk, A.F. Kravets, A.M.Pogoriliy, IEEE Transactions and Magnetics, 38 647 (2001).

92. J.Q. Xiao, J. Samuel Jiang, and C.L. Chien Giant Magnetoresistance inNonmultilayer Magnetic Systems // Phys. Rev. Lett. 1992. - V. 68. - P. 37493753.

93. O.A. Aktsipetrov, T.V. Misuryaev, T.V. Murzina, L.M. Blinov, V.M. Fridkin, S.P. Palto Optical second-harmonic generation probe of two-dimensional ferroelectricity // Opt. Lett. 2000. - V. 25. - P. 411-413.

94. Coleman P.H, Pietronero L. The fractal structure of the universe // Physics Reports. 1992. - V. 213, No 6. - P. 311-389.

95. Albrecht M.G., Creighton J.A. Anomalously intense Raman spectra of pyridine at a silver electrode // J. Am. Chem. Soc. 1977. - V. 99, - P. 5215.

96. Otto A. Raman spectra of (CN)~adsorbedatasilversurface //SurfaceSci. —1978.— V. 75, -P. 392 396.

97. C.W. van Hasselt, M.A.C. Devillers, Th. Rasing, and O.A. Aktsipetrov Scond-harmonic generation from thick thermal oxides on Si(lll): the influence of multiple reflections // JOSA B. 1995. - V. 12. - P. 33-36.

98. Didenko N.V., Kim E.M., Muzychenko D.A., Nikulin A.A., and Aktsipetrov O. A. Structural studies of silver island films probed by hyper-Rayleigh scattering and atomic force microscopy // Surface Sci. 2002. - V. 507-510. - P. 647-651.

99. Didenko N.V., Kim E.M., Muzychenko D.A., Nikulin A.A., and Aktsipetrov O. A. Silver island films probed by hyper-Rayleigh scattering and atomic force microscopy // Appl. Phys. B. 2002. - V. 74. - P. 1-5.

100. O.A. Aktsipetrov , T.V. Murzina, E.M. Kim, G.B. Khomutov, A.A. Fedyanin etc. Magnetization-induced second- and third-harmonic generation in magnetic thin films and nanoparticles // JOSA В 2005. - V. 22. - P. 137-147.

101. Е.М. Ким, С.С. Еловиков, Т.В. Мурзина, О.А. Акципетров Гигантская третья гармоника в островковых пленках серебра // Письма в ЖЭТФ. 2004. - Т. 80. - С. 600-604.

102. Е.М. Ким, С.С. Еловиков, О.А. Акципетров Гиперрэлеевское рассеяние при генерации третьей оптической гармоники в островковых пленках серебра // Письма в ЖЭТФ. 2003. - Т. 77. - С. 158-161.

103. Е.М. Kim, D.A. Muzychenko, A.A. Nikulin., and N.V. Didenko, Hyper-Rayleigh scattering on third and second harmonics from silver island films // Proceeding's of SPIE. 2002. - V. 4812-16. - P. 186-192.

104. E.M. Kim, S.S. Elovikov, O.A. Aktsipetrov Surface enhanced third harmonic generation in silver island films // Proceeding's of SPIE. 2003. - V. 5222A. -P. 180-187.

105. E.M. Kim, S.S. Elovikov, O.A. Aktsipetrov Incoherent third and second harmonies generation and fractal structure of silver island films // Proceeding's of SPIE. -2003. V. 5221. - P. 150-156.