Характеристики эксимерных сред на основе молекул XeCl* и Xe2Cl* с низким содержанием донора CCl4 при возбуждении заряженными частицами высокой энергии тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

На правах рукописи

005059725

Го Цзиньбо

ХАРАКТЕРИСТИКИ ЭКСЙМЕРНЫХ СРЕД НА ОСНОВЕ МОЛЕКУЛ ХеСЙИХеаСҐ^рИЗКИМ СОДЕРЖАНИЕМ ДОНОРА СС14 ПРИВОЗБУЖДЕНИИ ЗАРЯЖЕННЫМИ ЧАСТИЦАМИ ВЫСОКОЙ ЭНЕРГИИ

01.04.21 - Лазерная физика

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Автор:

1 6 ПАЙ

Москва-2013

005059725

Работа выполнена в Федеральном государственном автономном образовательном учреждении высшего профессионального образования "Национальный исследовательский ядерный университет "МИФИ"

Научный руководитель: доктор физико-математических наук

Миськевич Алексей Иустинович

Официальные оппоненты: Суворов Алексей Анатольевич,

доктор физико-математических наук, начальник отдела ядерно-лазерных и термоядерных исследований ГНЦ РФ, «Физико-энергетический институт им. А.И. Лейпунского»

Розанов Владислав Борисович, доктор физико-математических наук, гл. научный сотрудник, зав.сектором «Теория лазерной плазмы», «Физический институт им. П. Н. Лебедева»

Ведущая организация: Российский федеральный ядерный центр Всероссийский научно- исследовательский институт технической физики (РФЯЦ-ВНИИТФ).

Защита состоится « 19 » июня 2013г в час мин на заседании диссертационного совета Д 212.130.05 в Федеральном государственном автономном образовательном учреждении высшего профессионального образования "Национальный исследовательский ядерный университет "МИФИ" по адресу: 115409, Москва, Каширское шоссе, 31, корпус К, конференц-зал (комн.608), тел. (499)323-91-67 , (499)324- 88-98 С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИЯУ МИФИ

Автореферат разослан « » мая 2013г

Просим принять участие в работе совета или прислать отзыв в двух экземплярах, заверенный печатью организации.

Ученый секретарь диссертационного совета

Р. С. Стариков

Общая характеристика работы

Актуальность работы

Прямое преобразование энергии ядерных частиц открывает новые возможности в деле получения больших количеств световой энергии, в том числе и наиболее совершенной её формы - когерентного света. С помощью ядерной накачки можно возбуждать большие объемы плотного газа (~ нескольких м1 при давлении до 10 атм), при этом величина энергии накачки практически не имеет ограничений - всё определяется температурной стойкостью элементов конструкции устройства. Оценки показывают, что прямое одноступенчатое преобразование энергии ядерных частиц позволяет превращать в световое излучение до 70% их кинетической энергии [1,2].

Сегодня уже известны более сорока газовых и парогазовых сред, в которых наблюдается генерация лазерного излучения при ядерной накачке. Такие лазеры работают в квазинепрерывном режиме на переходах атомов, ионов, молекул, обеспечивают удельный энергосъем световой энергии до 20 Дж с 1 литра активной среды за импульс накачки длительностью ~ 100 -ь 200 мкс [3]. Достигнутый КПД использования вложенной в газ энергии ядерных частиц и превращения ее в когерентное излучение в существующих лазерах с ядерной накачкой составляет (~ 0,1 5,0%) [4]. Эти параметры не являются максимальными и далеки от предельных. Дальнейшее повышение рабочих характеристик газовых лазеров с ядерной накачкой связано с поиском и использованием новых более эффективных газовых сред, обладающих высокой эффективностью преобразования энергии ядерных частиц в световое излучение. Потенциальными кандидатами таких сред являются эксимерные молекулы галогенидов инертных газов RgX* и Rg2X* ( Rg = Ar, Кг, Хе; X = F, Cl, Br, I) [4]. Эксимерные лазеры могут работать в квазинепрерывном режиме, поскольку их нижний рабочий уровень является слабо связанным или разлетным. При накачке пучками электронов высокой энергии эти молекулы являются мощными источниками УФ и видимого излучения. Ранние исследования [5-7] также подтвердили работоспособность эксимеров в условиях накачки ядерными излучениями.

Продукты ядерных реакций, которые используются для накачки активной среды лазера, представляют собой многозарядные ионы, обладающие кинетической энергией от 190 кэВ ( ядра трития ) до 100 МэВ (осколки деления урана). В газовой среде при 1 атм пробег таких ядерных частиц составляет ~ 110 см и даже выше в зависимости от типа частицы и материала среды. Из-за большой величины пробега, для эффективного использования энергии ядерных частиц давление газа активной среды должно составлять ~ 1 атм и выше.

Процессы, происходящие в ядерно-возбуждаемой плазме, сложны и многообразны, поскольку при высоких давлениях газа основную роль начинают играть столкновительные процессы с участием двух, трех и более

частиц. Высокие давления газа в ЛЯН благоприятствуют применению эксимерных сред в качестве активной среды, однако широкое их использование в ЛЯН сдерживается отсутствием или недостаточностью информации по излучательным характеристикам ядерно-возбуждаемой эксимерной среды, недостаточным знанием физических процессов создания инверсной заселенности уровней при ядерной накачке, сложностью и многообразием кинетических процессов в плотных эксимерных средах, отсутствием многих констант плазмохимических процессов. Все эти "белые" пятна могут быть закрыты только после проведения соответствующих детальных экспериментальных исследований газовых эксимерных сред. И в этой связи проведение экспериментальных исследований спектрально-кинетических характеристик люминесценции плотной ядерно-возбуждаемой плазмы смесей инертных газов и эксимерных сред на основе галогенидов инертных газов является необходимой задачей для понимания и уточнения действующих механизмов заселения и создания инверсной заселенности уровней, построения физической и математической модели такой плазмы, согласующейся с экспериментальными результатами.

Решению этих вопросов посвящена данная работа. Все сказанное выше подтверждает актуальность темы диссертации, её практическое и научное значение.

Цель и задачи работы

Цель диссертационной работы состояла в получении экспериментальной информации о спектральных, временньгх и генерационных характеристик плотных газовых сред на основе смесей инертных газов и смесей инертных газов с галогеносодержащими соединениями при возбуждении импульсным электронным пучком электронов высокой энергии (Ее=150кэВ), изучении механизмов заселения рабочих уровней в этих средах и разработке на этой основе модели ядерно-возбуждаемой плазмы эксимерной среды, согласующейся с полученными экспериментальными данными.

Для достижения поставленной цели были решены следующие конкретные задачи:

1. На основе малогабаритного импульсного ускорителя электронов разработана и изготовлена экспериментальная установка для измерения спектрально-кинетических характеристик люминесценции плотных газовых смесей инертных газов и смесей инертных газов с галогеносодержащими соединениями при возбуждении импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150кэВ и длительностью 5 не.

2. Используя эту установку, проведен цикл экспериментальных исследований спектрально-кинетических характеристик плотных смесей инертных газов Не, Ие, Аг, Кг, Хе и их смесей с воздухом, азотом, кислородом, водой. Измерения проводились в интервале длин волн 200-

1200нм для газовых смесей различного состава при давлениях газа в камере - от десятков Topp до 1520Торр. Измерены времена высвечивания отдельных уровней и определены константы тушения молекулярными примесями.

3. Проведены исследования спектрально-кинетических характеристик люминесценции эксимерных молекул XeCl, Хе2С1, KrCl и Кг2С1 в плотных Хе(Кг)+ССЦ, Аг+Хе(Кг)+СС14, He+Ar+Xe+ССЦ газовых смесях различного состава и давления. Рассмотрена кинетика образования эксимерных молекул в газовых средах различного состава в условиях импульсной накачки пучком быстрых электронов, Измерены константы тушения эксимерной люминесценции, определены оптимальные составы газовых смесей и проведены компьтерные расчеты параметров эксимерной плазмы и её излучательных характеристик.

4. Проведены исследования усилительных характеристик триплексных молекул Хе2С1* в "жидких" газовых смесях Хе+ССЦ, Аг+Хе+ССЦ при импульсной накачке пучком быстрых электронов небольшой мощности

5. Разработана кинетическая модель плазмохимических процессов ксенон-содержащей эксимерной плазмы на основе молекул XeCl и Хе2сГ.

Научная новнзна работы

Научная новизна работы определяется следующими результатами:

-впервые проведены комплексные исследования люминесценции эксимерных молекул XeCl*, Хе2сГ, KrCl*, Кг2С1, в газовых смесях Хе(Кг)+ССЦ, Аг+Хе+ССЦ, с низким содержанием донора ССЦ. Показано, что при низких концентрациях галогеносодержащего донора (ССЦ), в ксенон или криптон-содержащих газовых смесях высокого давления происходит эффективное образование эксимерных молекул XeCl, KrCl , Хе2С1, Кг2С1 , многократно превышающее содержание этих молекул в газовых смесях с повышенным содержанием галогеносодержащего донора;

- показано, что в газовых смесях Хе+ССЦ, Аг+Хе+ССЦ с низким содержанием донора имеет место усиление спонтанного излучения во всем спектральном диапазоне излучения молекулы Хе2С1* (переходы 42Г -1,2,3 Г, диапазон длин волн 430^650 нм) в условиях накачки импульсным пучком быстрых электронов умеренной мощности ~7 кВт/см3;

- показано, что в газовых смесях Аг+Хе+ССЦ с низким содержанием ССЦ имеет место генерация лазерного излучения на В-Х переходе молекулы XeCl (Х=308 нм) в условиях накачки импульсным пучком быстрых электронов умеренной мощности ~7 кВт/см3;

- показано, что основным каналом образования эксимерных молекул Хе2С1 в газовых смесях Хе+ССЦ, Аг+Хе+ССЦ с низким содержанием донора (ССЦ)

является реакция ион-ионной рекомбинации молекулярного иона Хе2+ с отрицательными ионами хлорсодержащего донора ССЦ или его отрицательно заряженными радикалами.

Положения и результаты, выносимые на защиту

На защиту выносятся:

1. Результаты экспериментальных исследований спектрально-кинетических характеристик люминесценции эксимерных молекул XeCl, Хе2С1 , KrCl , Кг2С1* в "жидких" газовых смесях Хе+ССЦ, Аг + Хе + СС14, при накачке импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ.

2. Результаты исследований усиленного спонтанного излучения эксимерной молекулы Хе2С1* (переходы 42Г -1,2,32Г, диапазон длин волн 430-Н550 нм) и лазерного излучения эксимерной молекулы XeCl (В-Х переход, >.=308 нм) в условиях накачки импульсным пучком быстрых электронов умеренной мощности ~7 кВт/см3.

3. Модель кинетических процессов и результаты компьютерных расчетов характеристик ядерно-возбуждаемой эксимерной плазмы, образующейся в жидких газовых смесях Хе+ССЦ, Аг+Хе+ССЦ при накачке заряженными частицами высокой энергии.

4. Установка для проведения экспериментальных исследований спектрально-кинетических и генерационных характеристик двухатомных и трехатомных эксимерных молекул галогенидов инертных газов.

5. Результаты экспериментальных исследований спектрально-кинетических характеристик плотных смесей инертных газов Не, Ne, Аг, Кг, Хе и их смесей с воздухом, азотом, кислородом, водой, измерение времен высвечивания отдельных уровней и определение констант тушения молекулярными примесями.

Научная и практическая значимость работы

Научное и практическое значение работы определяется открытием эффективного механизма образования двухатомных и трехатомных эксимерных молекул ксенон- и криптон-содержащих галогенидов инертных газов в Хе, Кг и Ar-Хе газовых смесях высокого давления при низких содержаниях доноров ССЦ и получение генерации на В-Х переходе эксимерной молекулы XeCl (>.=308 нм) в условиях накачки импульсным пучком быстрых электронов умеренной мощности ~7 кВт/см3. Использование таких обедненных смесей в качестве активной среды лазеров с накачкой заряженными частицами высокой энергии позволяет создавать широкополосные перестраиваемые лазеры видимого диапазона, и ультрафиолетовые лазеры, имеющие высокую эффективность.

Апробация работы

Результаты диссертации докладывались на международной конференции DAAD-2009 (МИФИ, 6-8 ноября 2009 г), на научных сессиях МИФИ (секция "Лазерная физика") в 2010г, 2011г, 2012г, 2013г. Основное содержание диссертации опубликовано в 9 печатных работах, из них 3 статьи в журналах из списка ВАК. Их список приведен в конце автореферата.

Структура и объём диссертации

Диссертация состоит из Введения, 4 глав, заключения, списка литературы. Полный объем составляет 150 страниц машинописного текста, включая 63 рисунков, 15 таблиц и библиографию из 119 наименований.

Краткое содержание работы.

Во введении обоснованы актуальность и новизна темы, указано научное и практическое значение работы, определены цели и представлены основные положения и результаты диссертации, выносимые на защиту.

В первой главе — вводной — приводится обзор литературы, посвященной исследованиям эксимерных сред и разработке эксимерных лазеров на галогенидах инертных газов с накачкой частицами высокой энергии. В ней рассматриваются основные физические процессы возбуждения плотных газовых сред ядерными частицами и быстрыми электронами, основные физические процессы образования эксимерных молекул при накачке плотных газовых сред высокоэнергетичными продуктами ядерных реакций и быстрыми электронами, обсуждаются результаты экспериментальных исследований по накачке эксимерных газовых сред электронами высокой энергии.

Показано, что преобразование энергии ядерных частиц в световое излучение происходит в многоступенчатом процессе, включающем процессы торможения ядерных частиц в буферном газе, приводящем к образованию так называемой ядерно-возбуждаемой плазмы - плазмы, имеющей высокую плотность, низкую температуру электронов, трековую структуру, низкую степень ионизации (~ 10"5-10"6). Быстрые электроны, образующиеся в процессе ионизации газа ядерной частицей, за счет упругих и неупругих столкновений теряют свою энергию и за время 10"9 10"8 с в плотном газе устанавливается равновесное распределение электронов по энергии.

Энергетический спектр электронов ядерно-возбуждаемой плазмы определяется четырьмя энергетическими группами электронов, из которых наиболее важными для образования эксимерных молекул являются так называемые подпороговые электроны с энергией, меньшей энергии самого нижнего уровня атома буферного газа. ■

Все плазмохимические процессы, связанные с передачей кинетической энергии ядерной частицы буферному газу, происходят в пределах объема трека, поскольку в такой плазме диффузионные процессы сильно замедлены. До момента начала перекрытия треков параметры образующейся плазмы слабо зависят от удельного энерговклада в газ.

Образование эксимерных молекул галогенидов инертных происходит в столкновительных процессах с участием многих частиц, находящихся в основном и возбужденном состояниях, включая атомарные и молекулярные ионы и электроны плазмы. Возбужденные состояния молекулы двухатомных галогенидов инертных газов характеризуются ионной связью с переносом заряда и коррелируют при бесконечно большом межядерном расстоянии с состояниями Rg+(2Pi/2,3/2) положительного иона инертного газа и H"('S0) отрицательного иона галогена, а трехатомных — с положительным молекулярным ионом Rg2+(2P 1/2,3/2) и отрицательным ионом HX'So) (здесь Rg и Н означают атомы инертного газа (Rare Gas) и атомы донора (Halogen). Нижнее состояние двухатомной эксимерной молекулы состоит из двух подуровней: слабосвязанного Х-состояния, образованного из атомов Rg ('S0) + Н (2Р°з/2), и разлетного А-состояния, образованного атомами Rg('So) + Н С Радиационные переходы в нижнее состояние представляют собой узкую В-Х полосу шириной ~ Ihm и широкую (~ 20нм) С - А полосу. Трехатомная молекула RgzH излучает широкую (~ ЮОнм) полосу в видимом диапазоне длин волн, обусловленную переходами между сильно связанным ионным верхним состоянием молекулы Rg2H (образовано из ионов Rg2+ и Н~) и нижним разлетным состоянием, образованным возбужденной молекулой Rg2 и атомом Н в основном состоянии.

В плотной газовой среде при тепловых энергиях электронов происходит эффективная рекомбинация атомарных и молекулярных ионов. Эти процессы конкурируют с реакциями прилипания и образования отрицательных ионов галогена, и реакцией ион-ионной рекомбинации, в результате которой происходит образование эксимерных молекул галогенидов инертных газов.

В литературе описываются компьютерные методы расчета характеристик плазмы эксимерных сред: относительно универсальные кинетические модели эксимерного лазера ХеС1 предложены в работах [8,9], которые учитывают от 100 до 200 плазмохимических реакций и более 40 компонентов плазмы. Однако эти модели не могут адекватно описывать образование трехатомных эксимерных молекул из-за недостаточности имеющейся в литературе информации о свойствах этих молекул.

Следует заметить, что в расчетных моделях в качестве донора атомов галогена обычно используется молекула HCl. В 1983 году, G. Marowsky и др. [7] изучали применение различных доноров атомов галогенов, и обнаружили, что для образования эксимера Хе2С1, четыреххлористый углерод CCI4 является

наиболее предпочтительным кандидатом. Однако модели расчетов эксимерной плазмы для этого донора в литературе не имеется.

Вторая глава - методическая. В ней описываются используемые в диссертационной работе экспериментальные установки и оборудование для получения и исследования плотной низкотемпературной плазмы, приводятся методики изучения спектральных, временных, генерационных характеристик эксимерных сред и плотных газовых смесей инертных газов, и методики определения констант плазмохимических процессов.

Блок-схема экспериментальной установки для исследования спектрально-кинетических характеристик плазмы приведена на рис.1. Для возбуждения плотных газовых смесей в работе использовался импульсный пучок быстрых электронов с энергией 150кэВ, длительностью импульса 5 не. Такие параметры пучка обеспечивали удельный энерговклад в исследуемую газовую среду ~ 0,004Дж/импульс. Применялась поперечная схема ввода пучка (рис.1)

11 10

Рис.1 Блок-схема экспериментальной установки для измерения спектрально-кинетических характеристик люминесценции газовых смесей при возбуждении импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ, и альфа-частицами 238Ри с энергией 5 МэВ.

1-камера, 2-кварцевое окно, 3-монохроматор МДР-23, 4- ускоритель электронов "Арина-2", 5- фотоумножитель ФЭУ-106, 6- цифровой осциллограф RigolDS 5022MS, 7- компьютер IBM PC, 8- волоконный световод, 9- спектрометр MAYA-2000 Pro, 10- циркуляционный насос, 11- титановый фильтр, 12- блок запуска ускорителя и синхронизации, 13-высоковолыпный блок питания ускорителя, 14- дополнительная камера с двумя кварцевыми окнами, 15- источник альфа-частиц 238Ри, 16-мерная трубка, 17- баллон с газообразным Хе, 18- емкость с жидким CCU

Установка состояла из модернизированного ускорителя электронов "Арина-2", снабженного отпаянной электронной трубкой ИМА-150Э (4) с взрывоэмиссионным катодом и камеры из нержавеющей стали о 100x120 мм (1). Размер области газовой среды, которая засвечивалась электронным пучком, на оси камеры представляла собой диск диаметром 4см. Ускоритель мог работать в режиме одиночных импульсов со скважностью ~ 10^20 с.

I ,А

1.0x107 Время, с

I, А/см2

Рис.2. Осциллограмма электронного импульса накачки (а) и пространственное распределени плотности тока пучка на оси камеры (б). Пунктиром показаны усредненные значения тока пучка.

Осциллограммы (рис.2) записаны с помощью быстрого цифрового осциллографа Rigol 5022МЕ и плоского зонда, размещенного непосредственно перед трубкой ИМА-150Э на входе пучка в газ.

Удельная мощность энерговклада в газовую смесь q, создаваемую электронным пучком, определяется произведением плотности тока пучка быстрых электронов накачки I на сумму полных потерь энергии электронов в каждом сорте газа {—dE/dx)t с учетом парциального давления каждой компоненты газовой смеси:

q = I • Z(-dE/dx)i ■ vi,

где

C-dE/dX) = 0,036 • р • ф • ß-2 • 1п(1Д6Е0/0 (М эВ/см)

(1)

(2)

Полные потери энергии определяют длину пути, проходимого заряженной частицей в веществе до ее остановки:

ЦЯ0) = J*°dE/(-dE/dx)

(3)

Для электронов траектория их движения в среде отличается от прямолинейной. Поэтому толщина слоя вещества , проходимого

электроном до его остановки в направлении первоначального движения до первого соударения, меньше длины истинного пути электрона в веществе ¿(Я0).

Остаточный пробег (Н0 — X) и остаточная кинетическая энергия электрона Ее после прохождения слоя вещества толщиной X (г/см2)согласно [11] могут быть выражены как

Д0 - X = 0,161 • [( 1 + 25 • Яе2)0'5 - 0,9865] ■ г~°-2г/см2, (4)

где

1 /?о - X

(5)

Остаточная кинетическая энергия Ее электрона после прохождения слоя газообразного ксенона толщиной X (см) показана на рис.3 для разных давлений Хе = 2атм, 1,5атм и 1атм. Начальная энергия электронов Ео =150 кэВ.

МэВ

0.160.140.120.10- ^ Хе 1атм. \ N. N. У Ч\ ^ / N

0.08- ч\

0.06- \

0.04- \

0.02- \

0.00- ■ 1 ■ 1 ■

¡е 1,5атм.

Хе2атм.

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 Толщина слоя, см

Рис.З. Остаточная энергия электрона с начальной энергией 150кэВ после прохождения слоя газообразного ксенона толщиной X (см) для Рхе =2атм, 1,5атм и 1атм.

Удельный энерговклад ц, создаваемый единичным электроном с энергией Ео в газе, может быть выражен как изменения в энергии электрона и изменения коэффициента пропускания:

сКт,Ее) = гі(? йХ

1,24 ■ [1 + ехрі-п • п0)] • [6,2 • (Д0 - X) • г0-2 + 0,99] • {і + ехр [п • - п0)]| • {[6,2 • (Д0 - X) ■ г0-2 + 0,99]2 - 1}°* 0,2 ■ п • [1 + ехр(-п • я0)] • {[6,2 • (Д0 - X) • 20 2 + 0,99]2 - I}0-5 • ехр [н • - п0)]

До-{14-ехр [п-(¿-п0)]}2

Здесь р - плотность газа, г/см3 ; s-толщина слоя газа в направлении первоначального движения электрона, см; Ее- остаточная кинетическая энергия электрона, МэВ; п = 9,2Z-0,2 + 16Z-2,2; п0 = 0,63- + 0,27; А и Z - массовое число и атомный номер вещества;

Электронный пучок, создаваемый трубкой ИМА150Э, имеет энергию электронов 150 кэВ, ток пучка 5А и длительность импульса 5 не. Радиус пучка у окна трубки равен 1 см. Угол расходимости электронного пучка был измерен и оказался равным 26,6°.

Без учета расходимости

Рис.4. Удельный энерговклад я (Дж/см3), создаваемый электронным пучком в газообразном ксеноне при давлении 1 атм. Энергия электронов 150кэВ, ток пучка 5А, длительность импульса 5 не

Поперечное сечение электронного пучка 8 в зависимости от расстояния в до окна трубки в этом случае может быть записано как Б = к • (0.5 • э + 1)см2. Удельный энерговклад ц(Дж/см3), создаваемый импульсным электронным пучком в ксеноне при давлении 1 атм, в зависимости от расстояния до окна трубки, показан на рис. 4

При проведении спектральных исследований к камере (1) с помощью кварцевого световода (8) (длина 1,5м) и согласующей линзы подключался спектрометр с ПЗС-матрицей МАУА-200Рго. Это позволяло записывать мгновенные спектры люминесценции эксимерной среды, инициируемые импульсным пучком электронов ускорителя "Арина-2", в спектральном диапазоне 200-1200 нм.

При измерениях времен высвечивания отдельных атомных и молекулярных уровней использовался монохроматор МДР-23 с фотоумножителями ФЭУ-62, ФЭУ-79 и ФЭУ-106 (в зависимости от спектрального диапазона). В этом случае

световое излучение из камеры (1) проходило через оба окна камеры (2), установленной на входной щели монохроматора МДР-23, и регистрировалось фотоумножителем.

Энергетическая калибровка спектрометра в диапазоне длин волн 360-1200 нм проводилась с помощью широкодиапазонной температурной лампы накаливания ТРШ-2850, имеющей цветовую температуру 2850К при паспортном режиме питания (ток накала - 7,86 А при постоянном напряжении 6,4 В), а в УФ диапазоне — с помощью спектральной лампы ДВС-20.

При работе с чистыми инертными газами или их смесями газ непрерывно прокачивался и очищался для устранения тушащего действия примесных газов (Н20, N2 ,СОг др.), десорбируемых со стенок камеры.

Возможность измерения импульсов люминесценции газовых смесей наносекундной длительности позволяет экспериментально определять константы плазмохимических процессов. При высоких давлениях газовой среды эффективные времена жизни уровней атомов и молекул отличаются от чисто радиационных величин, относящихся к изолированному атому или молекуле. В сложных газовых смесях имеет место процесс обмена энергией между отдельными компонентами газовой среды, что приводит как к увеличению времени жизни отдельных энергетических уровней, так и к уменьшению, связанному с процессами столкновительного тушения возбужденных состояний отдельными компонентами газовой среды. В общем случае населенность верхнего уровня N(0 в момент времени I определяется уравнением:

Здесь А - коэффициент Эйнштейна для рассматриваемого перехода. S(t) — функция накачки, описывающая процесс заселения верхнего уровня во времени, в том числе и за счет более медленных (по сравнению с импульсом накачки ) плазмохимических процессов. Функция S(t) учитывает все возможные плазмохимические процессы заселения и дезактивации уровня кроме радиационного распада. Очевидно, что время высвечивания уровня будет совпадать с радиационным временем жизни, равным т = 1/А, только при условии S(t)=0. Функция накачки верхнего уровня S(t) позволяет оценить вклад процесса прямого возбуждения уровня быстрыми электронами пучка и вклад вторичных плазмохимических процессов. Вид функции заселения S(t) можно определить из измеренных временных зависимостей интенсивности I(t) радиационного перехода с этого уровня. Поскольку I(t) = N(t) A, то с учетом (6) функция S(t) будет равна:

dN(t)/dt = S(t) — N(t) - А

(6)

В виде примера на рис.5а,б показана осциллограмма импульса излучения с длиной волны >.=585,2 нм (переход 2рг1з2 №1) и вид функции накачки 2рі уровня №1. Вклад процесса прямого возбуждения уровня составляет 13%.

U,B

S, отн.ед.

0.5-

б

а

0.4

0.3-

0.0

0.2

0.1

і

0 0 2.0x10' 4.0x10"' 6.0x10-' 8.0х10'7 1.0x10* 1.2x10"

Время,с

Время,с

Рис.5. Временная осциллограмма импульса люминесценции 2pi уровня Nel переход Зр'[1/2]о

— 3s'[l/2]°i =585,2 нм), возбуждаемую пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ при давлении Ne latm (а), и вид функции накачки (б).

Для определения коэффициентов скоростей реакций тушения использовался метод Штерна — Фольмера, в основу которого положена линейная зависимость обратного времени высвечивания 1/т данного уровня от концентрации X тушащего газа. Экстраполируя линейную зависимость 1/т = f(X) до пересечения с осью ординат, точка пересечения определяет 1/то -обратное радиационное время жизни данного уровня для спонтанного перехода, а тангенс угла наклона

- коэффициент скорости реакции тушения атомами (или молекулами ) газа X.

Временные осциллограммы импульса генерации позволяют оценить усиление активной среды. Рассматривая последовательное прохождение луча света между зеркалами в усиливающей среде, можно показать, что при условии ненасыщенного усиления амплитуды импульсов тока Ij и 12, зарегистрированные фотоприемником в начальные моменты времени развития генерации ti и t2, соотносятся между собой как:

Здесь р1 , р2 — коэффициенты отражения глухого и выходного зеркала; к -коэффициент усиления активной среды; ш = с-^-^) / 2Ь0 - число проходов светового луча между зеркалами за промежуток времени (11 -1:2); ЬиЦ- длина активной среды лазера и расстояние между зеркалами.

Отсюда получаем:

I1/i2 = (Pi'P2) -m-exp[2-m-k-L]

(8)

к = [ InCIi / I2) — m • 1п(рг ■ p2 )] / 2 ■ m ■ L см

-і

(9)

Т.к. к = o(308) AN, то можно определить инверсную заселенность AN верхнего рабочего уровня эксимерной молекулы, а зная удельный энерговклад q - можно найти КПД лазера:

КПД = AN • А • hv/q (10)

В третьей главе приводится полученная в диссертации расчетная и экспериментальная информация по спектральным, временным и генерационным характеристикам многокомпонентных ксенон-содержащих эксимерных сред с низким содержанием хлорсодержащего донора СС1д в смеси. Для возбуждения таких газовых смесей использовался импульсный пучок быстрых электронов малой мощности. Измерение спектрального состава излучения эксимерных молекул XeCl* и Хе2С1* производилось в диапазоне длин волн 200—1200нм на установке, описанной в главе 2.

Для образования эксимерных молекул XeCl* и Хе2С1* четыреххлористый углерод CCI4 является наиболее эффективным хлорсодержащим донором. Следует заметить, что эффективность возбуждения B-состояния молекулы XeCl и 4 Г—состояния молекулы Хе2С1 сильно зависит от концентрации ксенона и содержания галогеносодержащего донора СС14, и достигает максимальных значений уже при небольших концентрациях CCI,. На рис. 6а, б показаны спектры люминесценции Хе-ССЦ газовой смеси с высоким (~ 1 Topp) и низким (~ 0,1 Topp) содержанием CCI4, возбуждаемую пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ при давлении Хе, равном 2,5 атм.

I, отн.ед. I, отн.ед.

CUCOii-. 60000-,

5ССОО -i ¿uraxi-i

ЗССОО f

?;:cctl -i icooc-j

2LO

Длина волны, нм Длина волны, нм

Рис.6. Спектры люминесценции Хе —CCI4 газовой смеси с высоким (~ 1 Торр)(а) и низким (~ 0,1 Topp) (б) содержанием ССЦ , возбуждаемой пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ при давлении Хе, равном 2,5 атм

Спектры состоят из полос эксимерной молекулы XeCl* с максимумом при 308 нм (переход В-Х), более слабой полосы при 345 нм (переход С-А), и широкой полосы в области длин волн 400-650 нм, излучаемой трехатомной эксимерной молекулой Хе2С1 . В длинноволновой области спектра (X > 800 нм) наблюдаются слабые 6p-6s линии атомарного ксенона, интенсивность которых уменьшается с увеличением концентрации ССЦ. Световыход полос молекул XeCl и Хе2С1, определяемый по площади пиков полос люминесценции

Л2

Б = 1(А)с1А, приведен на рис 7а, б для Хе-ССЦ газовой смеси для молекул ХеС1 (полоса 308 нм) и Хе2С1 (полоса 486 нм в зависимости от содержания Хе (рис.7а) и ССЦ ( рис.76)

S.OT1I- ед.

2 2x10* 20x10' 1 8x10* 1.6x10* 1 4x10*

1 2x10'

1 0x10' 8 0x10' 6 0x10'

S.OTH. ед.

6x10'

Давление Хе,атм

Давление Хе,атм

Рис.7. Площади В-Х полосы молекулы XeCl (ДХ=290 315нм) (а) и 42Г-12Г полосы молекулы XejCl (ДХ=40СН-650нм) (б) в зависимости от давления Хе. Содержание донора ССЦ в смеси - 0,036 Topp

Измерения временных характеристик люминесценции Хе—ССЦ и Аг-Хе— ССЦ газовых смесей проводились для Хе-ССЦ смесей, содержащих от 0,03Торр до 1 Topp ССЦ и от 38Торр до 2,5атм Хе. Были измерены времена высвечивания (В-Х), (С-А) и (42Г-1 Г) полос молекул XeCl* и Хе2С1* на длинах волн, соответствующих их максимальным значениям интенсивности - 308нм (В-Х), 345нм (С-А) и 48бнм (42Г-12Г)

При высоком давлении Хе (рис.8), длительность переднего фронта импульса В-Х полосы молекулы XeCl составляет около 40нс при давлении ксенона 2,5 атм , и около 75нс — у полосы (42Г — 12Г) молекулы Хе2С1 *.

В смесях с низким содержанием Хе (рис.9) в этом случае наблюдаются небольшое увеличение длительности передного фронта импульса В - полосы молекулы XeCl (~42 не) и сильное увеличение длительности передного фронта для (4 Г - 12Г) полосы молекулы Хе2С1* (до 137нс).

I, отн.ед. XeCl (В—>Х)308нм

Хе2С1*

о.О 2.0x10' 4.0x10'* 6.Ох 1 о' вохю' 1 .Ох1 О"* 12к 1 о"

Время, НС

Рис.8. Временные осциллограммы импульсов люминесценции Xe-CCLi газовой смеси, возбуждаемой пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ при давлении Xe-2,5atm, CCI4- 0,036Торр.

XeCl (В-»Х)308нм

Xe2Cl 486HM

о.О 2.0Х10""7 4 0x1 О* в.ОхЮ'7 в ОкЮ ' 1 Ох1 (Г* 1 2х 10 °

Время, НС

Рис.9. Временные осциллограммы импульсов люминесценции Хе-ССЦ газовой смеси возбуждаемой пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ при давлении Хе-152Тогг, CCli-0,036Torr.

Времена высвечивания (В-Х) и (42Г-12Г) полос молекул XeCl и Хе2С1 зависят от содержания CCI4 в смеси (рис.10). При этом наиболее сильные изменения наблюдаются для (42Г-12Г) полосы молекулы Хе2С1* (рис. 106). Измерения кривых высвечивания молекулярных полос для смесей различного состава позволяют определить константы тушения люминесценции молекул XeCl и Хе2С1 компонентами смеси Хе и ССЦ. На рис.11 приведены полученные результаты для В-Х полосы XeCl (308 нм) и 42Г — 12Г полосы молекулы Хе2С1 (А.шкс= 486 нм ). Константы тушения этих полос молекулами ССЦ и радиационные времена высвечивания определяются из зависимостей 1/т = f(CCl4) и оказались соответственно равны:

lnl

а

ЧЧ

i; '•1 ^ 1тш t ft

In I

Ш.

Время, 10"7с

Время, 10 с

Рис.Ю.Кривые высвечивания (в логарифмическом масштабе) В-Х полосы молекулы XeCf ( Х=308 нм ) (а) и 42Г - 12Г полосы молекулы Хе2С1* ( >.макс= 486 нм ) (б) в Хе+СС|4 в газовых смесях с различным содержанием ССЦ: 1- 0,036Торр; 2 - 0,324Торр; 3 - 0,324Торр; 4 - 0,072Торр 5 - 0,036Торр. Давление Хе - 500 Topp.

l/x.xiov

0.12

>

Давление CCI4., Topp

0.035-1 0.0300.0250.020 0.0150.0100.0050.000

10 с

0.0 0.2 0.4 0 6 0.8 1.0

Давление ССЦ, Topp

Рис.11. Обратное время высвечивания (В-Х) полосы молекулы XeCl* (а) и (42Г-12Г) полосы молекулы Хе2С1 (б) в зависимости от парциального давления ССЦ в газовой смеси Хе t ССЦ. Давление Хе = 760 Topp, возбуждение смеси производилось импульсом электронов с энергией150 кэВ и длительностью 5 не.

-для В-Х полосы молекулы XeCl (308 нм) -2,46-10" см/с и 33нс (при 760Торр Хе);

-для 42Г - 12Г полосы молекулы Хе2С1* (Амакс= 486 нм) - 2,29 10"9см3/с 8,38 Ю"10см3/с и 346нс(при 760Торр Хе).

Атомы Хе также могут вызывать тушение люминесценции молекул XeCl*, однако их вклад проявляется значительно слабее, чем ССЦ. Оценки показывают, что константы столкновительного тушения атомами Хе B-состояния молекулы XeCl < 4 - 10"12см3/с.Тушение молекул Хе2С1* атомами Хе не обнаружено

Измеренное время высвечивания В-Х перехода (308нм) молекулы XeCl* сильно отличается от радиационного для B-состояния, составляющего по литературным данным 11нс [1]. Это можно объяснить только существованием медленного (по сравнению с радиационным временем) канала заселения этого уровня, что подтверждает отличный от нуля вид функции накачки S(t)=l/A-dI(t)/dt + I(t), рассчитанный из осциллограмм кривых высвечивания В-X полосы.

Экспериментальные исследования усилительных и генерационных характеристик Хе-ССЦ и Ar—Хе—ССЦ газовых сред проводились с использованием для накачки маломощного импульсного пучка электронов с энергией 150 кэВ, длительностью и амплитудой импульса тока пучка электронов 5нс и 5А. Использовались смеси следующего состава: (152 Topp Хе +ЗбмТорр ССЦ) при определении усилительных характеристик перехода 42Г— 12Г молекулы Хе2сГ, и (1140Торр Ar + 12,5Торр Хе + ЗбмТорр ССЦ) - при определении генерационных характеристик В-Х перехода молекулы XeCl . Расстояние между зеркалами было равно 19 см, при этом длина активной среды лазера составляла 4 см. На оси лазерной кюветы амплитудное усредненное

значение плотности тока пучка быстрых электронов было равно 0,4А/см (рис.2, пунктир).

При использовании зеркал с коэффициентами отражения 99,8% (глухое зеркало) и 97,3 % (выходное) на длине волны 308нм и пропусканием ~ 60^80% в остальной части спектрального диапазона, была зарегистрирована низкопороговая генерация на длине волны 308 нм на В-Х переходе молекулы ХеСГ. Длительность импульса генерации на полувысоте составила ~ 66нс, что значительно превышает длительность импульса накачки (5нс) и радиационное время В-Х перехода молекулы ХеСГ (11нс). Это указывает на квазинепрерывный характер генерации на В-Х переходе молекулы ХеС1 . Записанные спектрограммы спектрального состава излучения и временные осциллограммы импульса генерации приведены на рис.12 и рис.13.

I, отн.ед.

(В^Х) ХеСІ

(D—>Х) ХеСГ Хе2С1*

бОО 800

длина волны,нм

Рис. 12. Спектрограммы излучения Аг-Хе-ССЦ эксимериого лазера с длиной волны генерации 308 нм при настроенном (пунктирная линия) и разъюстированном (сплошная линия) резонаторе. Длина активной среды - 4см, накачка производится импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150кэВ и длительностью 5 не. Состав газовых смесей: Аг-1140 Topp, Хе- 12,5 Topp, СС14 -36 мТорр (смесь Ar-Xe- ССЦ). Измерения выполнены спектрометром MAYA-2000Pro, разрешение 1 нм

Временные осциллограммы импульса генерации (рис.13) позволяют оценить усиление активной среды. Рассматривая последовательное прохождение луча света между зеркалами в усиливающей среде в моменты времени ^ и Ь, можно показать, что при условии ненасыщенного усиления амплитуды импульсов тока и 12, зарегистрированные фотоприемником в моменты времени развития генерации ^ и 12, определяются выражением (8). Для условий нашего эксперимента рх = 0,998 , р2 = 0,973 , Ь = 4 см ,

Ь0 = 19 см , — ~ 1,207 (для моментов времени ^ = 15 не и = 10 не от Ь

начала генерации; интервал ^ — Х.2 = 5 не соответствует 4 проходам резонатора. Подставляя численные значения в (9), получаем коэффициент усиления среды к = 0,0085см"1. Для В-Х перехода молекулы ХеС1 (Х= 308 нм)сечение

и,

Рис. 13. Временные осциллограммы импульсов излучения Ar-Хе- ССЦ эксимерных лазеров с длиной волны генерации 308 нм при настроенном (1) и разъюстированном (2) резонаторе. Длина активной среды - 4см, накачка производится импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150кэВ и длительностью 5 не. Состав газовых смесей: Ar- 1140Торр, Хе- 12,5 Topp, CCL,-36 мТорр.

вынужденного испускания определяется выражением

ст(308) = ^ • • А ■ ^ • ДА = 7,275 ■ 10"16см2. (10)

Здесь X = 3,08 • 10-5см, АЛ = 1,4 ■ 10~7см, А = 109/11 = 9,09 ■ 107с-1

Поскольку к = ст(308) • AN , то инверсная заселенность AN верхнего рабочего уровня молекулы ХеСГ будет:

AN = к / ст(308) = 0,0085 / 7,286 • 10~16 = 1,16 ■ 1013 см ~3 (11)

Удельная мощность энерговклада в Аг/Хе/ССЦ газовую смесь равна w = Io'Eo/л г R(E0), где I0 =5А - суммарное значение тока (г=2см радиус электронного пучка на оси лазерной кюветы), Е0=1,5105эВ - энергия электронов пучка, R(E0) = 8,51см - пробег электрона в Ar/Xe/ССЦ газовой смеси (РАг= 1,5 атм, РХе =12,5Торр, СС14=0,036Торр). Подставляя эти значения, получаем: w=7,05kBt/cm3. Отсюда КПД лазера будет равен:

hv 668

КПД = AN • А--* -— ■ 103 = 9,48 % . (12)

w 7,05 v '

В связи с обнаруженной нами высокой эффективности "жидких" газовых смесей (рис.66), в данной работе были выполнены эксперименты по получению лазерной генерации на переходе эксимерной молекулы Хе2С1* при накачке "жидкой" газовой смеси Хе-ССЦ импульсным электронным пучком при тех же условиях, что и для В-Х полосы молекулы ХеСГ. Регистрация светового излучения производилась спектрометром MAYA-2000Pro с помощью оптоволоконного световода через выходное зеркало резонатора. Записывались оптические спектры излучения при отъюстированном резонаторе и при расстроенном резонаторе.

При использовании резонатора, настроенного на длину волны 486 нм, с пропусканием глухого зеркала 0,2% и 2,7% - выходного зеркала, было получено (2,5-3,5)-кратное усиление светового излучения в полосе 42Г-12Г молекулы Хе2сГ (рис. 14).

I, отн.

6000 5000 4000 3000 2000 1000

200 250 МО 350 400 450 500 550 БОО 050 700 750 ООО 850 300

Время, НС

Рис.14. Спектр стимулированного излучения Хе-ССЦ газовой смеси высокого давления при накачке импульсным пучком электронов с энергией 150кэВ при энерговкладах 0,004Дж/импульс. Состав смеси ; Хе- 2,5 атм, ССЦ- 50мТорр

1

у 1

W

При использовании других комплектов зеркал, имеющих высокий коэффициент отражения в диапазоне длин волн 430-480нм (-99,9%) для глухого зеркала и ~ 98% для выходного зеркала), было зарегистрировано в Аг-Хе-ССЦ газовой смеси высокого давления стимулированное излучение в полосе излучения молекулы Хе2С1 с длинами волн 412нм, 431нм, 451нм, 475нм, 497 нм, 510нм (рис.15а, б).

I, отн.

5С00-,

--'--'-1---1-■--'-1-'-1-■--'--1-1

350 400 450 500 550 BOO 6S0 700 750 800

Время, нс

Рис.15. Спектр стимулированного излучения Аг-Хе-ССЦ газовой смеси высокого давления при накачке импульсным пучком электронов с энергией 150 кэВ при энерговкладах

0,004Дж./имп. и разных выходных зеркалах оптического резонатора; а-пропускаиие зеркала 1,5% при 490, б- пропускание зеркала 1,7% при 455нм . Заднее зеркало -глухое (пропускание .0.1-0.2%) Состав газовой смеси дая (а): Ar-1,5 атм, Хе-1атм, CCLt - 37,5 мТорр , для (б): Ar- 2атм, Хе- 0,5атм, ССЦ -37,5мТорр.

Результаты исследований временных и спектральных характеристик люминесценции плотных газовых смесей Хе+ССЦ различного состава с низким содержанием донора, выполненные в данной работе, указывают на преобладание каналов ион-ионной рекомбинации в механизме образования молекул ХеС1 и Хе2С1 ( при различных давлениях Хе):

Хе+ + СГ + М -» ХеСГ + М (13)

XeJ + СГ + М -> Хе2СГ + М (14)

Здесь М=Аг, Хе — атомы буферного газа

Основные плазмохимические реакции, связанные с образованием этих молекул при накачке плотной Хе+ССЦ газовой смеси заряженными частицами высокой энергии приведены в таблице 1. Используя эту модель, были выполнены временные расчеты характеристик плазмы, образующейся при накачке Хе+ССЦ газовой смеси импульсным пучком быстрых электронов (Ее=150 кэВ) длительностью 5 не.

На основе реакций таблицы 1 была составлена система дифференциальных уравнений баланса частиц для компонент плазмы Хе+, Хе*, Хе2+, Хе2*, ССЦ, СГ, ХеС1, Хе2С1 и электронов, дополненная уравнениями электронейтральности плазмы и баланса энергии электронов. Система дифференциальных уравнений решалась численно методом Рунге-Кутта с использованием программы Matlab 2008а. Расчеты были выполнены для различных начальных концентраций Хе и ССЦ и условий накачки, соответствующих проведенным экспериментам. Это позволило сравнить результаты расчетов с экспериментом.

На рис.16 приведено сравнение результатов расчета формы импульса люминесценции на длине волны 308 нм (переход В-Х молекулы XeCl*) с экспериментальными данными для газовой смеси Хе = 1атм, ССЦ= 0,036 Topp, (рис. 16а) и на длине волны 486нм (переход 42Г-12Г молекулы Хе2С1*) (рис.166). Наблюдается достаточно хорошее соответствие результатов расчета с экспериментом.

Таблица 1

Основные плазмохимические реакции при возбуждении плотной (Хе+ССЦ) газовой смеси заряженными частицами высокой энергии и образовании эксимерных молекул XeCl и Хе2С1

Д ев-электроны накачки и дельта электроны;Е- энергия электронов накачки; W-энергия образования пары (Хе++е ); N(Xe+), ЩХе"), Ej-число ионов Хе+, возбужденных атомов Хе и средняя энергия вторичных электронов,, образованных электроном накачки с энергией Е; Ее ,Те— энергия и температура термализованных электронов,.

№ Реакции Константы скоростей реакций Литерат ура

1 Хе + р -> Хе++ е6 + р Хе + р Хе'+ р Хе + е6-* Хе+ + 2е \у=Е/1Ч(Хе+)=1,71 =20,6 эВ М(Хе )=0,4 М(Хе+) см"3 Е,=0,ЗМ = 3,76эВ [4]

2 Хе+ + 2 Хе -> Хе2++ Хе к2= (1,8-3,5) Ю"31 см6/с [4]

3 Хе* + 2 Хе —> Хе2* + Хе к3= (2,5-8,5) -10"32 см6 /с [4]

4 Хе2+ + е —>Хе* + Хе К4= 8,1- 10"5Те"°6 [4]

5 СО, + с — (ССЦУ—ССЬ + СГ ССЦ + е -> ССЬ +СГ о= (1,2-1,4)-10"14см2(для Ее=0,05эВ) к,- 7- 10"8см3/с, [для Те=0,25эВ] [5] [8,9]

6 Хе+ + С1" +Хе—> ХеСГ+Хе к6= 1,7-10"6, при [Хе]=2,7- 1019см"3 [7]

7 Хе2+ + СГ+Хе—» Хе2С1*+Хе к7= 1,6-10"6, при [Хе]=2,7- 10|9см"3 [7]

8 Хе* + ССЦ -> ХеС1*(В, С) + ССЬ

9 Хет+ СС14 —► ХеС1*(В) + ССЬ

10 Хе2* + ССЦ —> Хе2С1* + ССЬ

11 Хег*—> 2 Хе + 1™ (172 нм) Ап= 2,108 с"1 (А.=172нм),(0+„) Ац= 107 с"1 (Х.= 147нм) ,(1„)

12 ХеСГ —» Хе +С1+ Ь\'(308 им) Т12= 11нс Т12= 33нс [1] наст.раб ота

13 ХеС1*(В,С)+2Хе^ Хе2С1* +Хе К1з=(1-0,8)Ю"30смб/с [6]

14 Хе2С1*—» 2Хе + С1 +Ьу(486 нм) тн= 245нс; 135 не 114= 346нс [2,3] наст.раб ота

15 Хе2С1' + ССЦ—> продукты к15=8,38 10"10см3/с К15=(5-7)-Ю"10см3/С наст.раб ота Г31

16 ХеСГ + ССЦ —»продукты К16=2,46-Ю"9СМ3/С наст.раб ота

17 ХеСГ + Хе —»продукты к17<410"'2см3/с наст.раб ота

18 Хе2С1* +Хе—»продукты Тушение не обнаружено наст.раб ота

I, отн.ед.

I, отн.ед.

0 0 2.0x10*' 4.0X10'' 6.0x10"' 8.0x10'' 1.0x10J 011 2.С<1?' 4.Ua15: 6Cxie' в.0>1С': 1 ОхЮ" * If.Q-1

Время, с Время, с

Рис. 16. Сравнение результатов расчета формы импульса люминесценции на длине волны 308 нм (а) (переход В-Х молекулы ХеСГ) и 486 нм (б) (переход 42Г-12Г молекулы Хе2СГ) с экспериментальными данными для газовой смеси Хе - 1атм, ССЦ - 0,036 Topp. Сплошная линия - эксперимент, пунктирная линия - расчет.

Форма импульса люминесценции зависит от содержания СС14 в смеси: с ростом концентрации ССЦ передний и задний фронты импульса люминесценции становятся круче, поскольку увеличивается скорость образования отрицательных ионов СГ и возрастает скорость реакций (15) и (17). Однако, с ростом концентрации ССЦ общее количество ионов СГ, способных образовывать эксимерные молекулы, не увеличивается (зависит от общего количества свободных электронов). В то же время рост концентрации СС14 приводит к увеличению тушения эксимерных молекул и снижение общего количества выходных фотонов.

Результаты расчета формы импульса люминесценции на длине волны 308 нм (переход В-Х молекулы ХеСГ) и 486 нм (переход 42Г-12Г молекулы Хе2сГ) в зависимости от концентрации ССЦ в Хе-ССЦ газовой смеси приведены на рис 17и 18.

Рис. 17. Изменение формы импульса люминесценции на длине волны 308 нм (переход В-X молекулы ХеСГ) в зависимости от концентрации ССЦ в газовой смеси (Хе + ССЦ) при накачке импульсом электронов с энергией 150кэВ и длительностью 5нс Давление Хе-1атм. (расчетные значения)

Время, не

-3-

и и

в

ТО &

ав

О)

я я

Рис.18. Изменение формы импульса люминесценции(б) на длине волны 486нм (переход 42Г-12Г молекулы Хе2СГ) в зависимости от концентрации ССЦв газовой смеси (Хе + ССЦ) при накачке импульсом электронов с энергией 150кэВ и длительностью 5нс. Давление Хе -1атм.(расчетные значения ). а-проекция в плоскости ХУ

В четвертой главе рассматривается влияние примесей молекулярных газов (вода, воздух, азот) на люминесценцию смесей инертных газов Не, N6, Аг, Кг, Хе. Опасность загрязнения активной среды лазера примесями воздуха или воды связана с тем, что молекулы кислорода и воды сильно захватывают электроны, образуя отрицательные ионы 02 иН20~. Это сильно уменьшает концентрацию электронов в плазме и изменяет характер рекомбинационных процессов.

Используя импульсный пучок быстрых электронов, были измерены спектрально-временные характеристики люминесценции чистого неона и неон-воздушной газовой смеси с малым содержанием воздуха. Молекулы воздуха вызывают тушение неоновых линий и одновременно в спектре неон-воздушной смеси появляется группа ярких (В-Х) линий иона М2+с длинами волн 391,4нм, 427,8нм, 470,9нм, и несколько более слабых линий, связанных с молекулой N2, с длинами волн 337,1нм, 357,7нм, 380,5нм. Наличие в спектрах неон-воздушных смесей ярких молекулярных полос азота показывает, что основные процессы тушения люминесценции Ие воздухом связаны с молекулами N2. Из измеренных временных осциллограмм (^=585,2 нм, переход 2рг1з2№1) следует, что происходит прямое возбуждение уровней конфигурации 2р53р №1 быстрыми частицами и 5-электронами ионизационного каскада и возникает короткоживущая люминесценция с временами высвечивания, близкими к радиационным, и долгоживущая люминесценция, определяемая реакцией

диссоциативной рекомбинации молекулярного иона Ne2". Добавление воздуха практически не влияет на процессы прямого возбуждения Зр'[1/2]0 уровня Nel (1=585,2нм), но вызывает сильное тушение медленной компоненты люминесценции за счет влияния примесного газа на ионный канал накачки. Изменение световыхода неон-воздушной смеси вследствие процессов тушения люминесценции молекулярными примесями могут быть представлены в виде эмпирической формулы

а (585,2 нм) = С,- / С0 = (1 + 2 ■ Jp )~1 (15)

Здесь Cj и Со — площади под кривыми высвечивания загрязненного и чистого неона; р - парциальное давление воздуха в неоне, Topp Эта формула справедлива для давления неона 760Торр и Х= 585,2нм. Для других давлений газа коэффициент а возможно будет несколько отличаться от указанного значения.

Были проведены экспериментальные исследования влияния малых примесей воды на люминесцентные характеристики чистого Аг и Ar-Хе смесей высокого давления при возбуждении импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ и длительностью ~ 5 не. Наличие молекул воды в чистом Аг и Ar-Хе смеси приводит к возбуждению люминесценции молекулярной полосы ОН (Х= 308 нм) и увеличению её интенсивности с ростом концентрации воды в газовой среде. Одновременно при малых концентрациях воды (~ 0,036 Topp) происходит сильное тушение 4p-4s линий Arl и 6p-6s линий Xel. Это связано с рекомбинационным характером заселения этих уровней и объясняется уменьшением концентрации электронов в плазме из-за прилипания к молекулам воды:

Аг2+ + е -> Аг*(4р) + Аг, (16)

Хе2++ е Xe*(6p,5d) + Хе. (17)

При накачке плотных Ar-Хе смесей, содержащих большое количество Хе (> 10%), происходит эффективное образование молекул (АгХе)+ при тройных соударениях с ионами Аг+ или Хе+:

Аг+(2Рш) + Ar(Xe) + Хе ('S0) Лг1/2Хе+ + Аг(Хе) (18)

Ат+(2Рз/2) + Аг(Хе) + Xe('S0) -> Аг3/2Хе+ + Аг(Хе) (19)

Xe+(2Pi/2) + Ar(Xe) + Ar ('So) ArXei/2+ + Ar(Xe) (20)

Хе+(2Р3/2) + Ar(Xe) + Ar ('S0) ArXe3/2+ + Ar(Xe) (21)

Переходы между этими возбужденными состояниями сопровождаются испусканием с молекулярных полос с длинами волн 329нм, 506,4нм, из которых наиболее интенсивной является полоса при 329нм:

Аг1/2Хе+ ->АгХе3/2+ + 329 нм. (22)

Сравнение временных осциллограмм люминесценции молекул ОН (А2Х+) на длине волны 308нм и Аг1/2Хе+ на длине волны 329нм показывает,' что образование молекул ОН* происходит со значительной задержкой относительно импульса накачки, в то время как молекула Аг^Хе образуется за значительно более короткие времена (~40нс).

Было измерено радиационное время жизни А2£+(У=0) уровня молекулы ОН , равное 227нс, константа тушения этой полосы молекулами воды в Аг-Хе смесях зависит от концентрации атомов Хе и равна 1,14- 10"9см /с и 6,6-10" см /с в Аг-Хе смесях с содержанием Хе 0,2Торр и 0,4Торр. Для молекулы Аг1/2Хе+ измеренное радиационное время жизни полосы 329нм составило 33нс (смесь Аг-750Торр, Хе- 152Торр) и константа тушения водой равна 4,8-10" см /с.

Основные результаты работы

1.Впервые экспериментально обнаружено, что в газовых смесях Хе-ССЦ, Аг-Хе-ССЦ, Кг-Хе-ССЦ с низким содержанием СС14 (~ 50мТорр) при накачке заряженными частицами высокой энергии ^ происходит эффективное образование эксимерных молекул ХеСГ и Хе2сГ, превышающее в 5-10 раз эффективность образования этих молекул в смесях традиционного состава (Рсс,4~1Торр). Показано, что эффект связан с устранением тушащего действия молекул ССЦ

2.Измерены времена высвечивания и константы столкновительного тушения молекулами ССЦ В-состояния молекулы ХеС1* и 42Г-ссостояния молекулы Хе2С1*. Эти константы оказались равными 33нс, 2,46-10"9см3/с и 346нс, 8,38-10" 10см3/с соответственно.

3.Разработана и создана экспериментальная установка для изучения спектральных, временных и генерационных характеристик эксимерных сред на основе смесей инертных газов с галогеносодержащими соединениями, возбуждаемых импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150кэВ, амплитудой тока пучка 5А и длительностью импульса 5нс. Спектральный диапазон измеряемых длин волн - 200-1200нм, временной измеряемый диапазон - 5нс-2 мкс.

4.Рассмотрены основные физические процессы образования эксимерных молекул при накачке заряженными частицами высокой энергии. Показано, что основным каналом образования эксимерных молекул ХеС1 и Хе2С1 являются реакции ион-ионной рекомбинации с участием положительных ионов Хе и Хе2+ и отрицательных ионов СГ.

5.Проведены нестационарные расчеты параметров плазмы, образующейся в Хе-ССЦ плотной газовой смеси при возбуждении импульсным пучком быстрых электронов. Результаты расчетов хорошо согласуются с временными

измерениями формы импульсов люминесценции эксимерных молекул XeCf ( >.=308 нм) и Хе2С1*(А.=48б нм).

6.В плотных Хе/CCLt и Аг/Хе/ССЦ газовых смесей с низким содержанием ССЦ при накачке импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ, длительности и амплитуде импульса тока накачки - 5нс и 5А в кювете длиной 4 см была получена квазинепрерывная генерация лазерного излучения в резонаторе с пропусканием выходного зеркала 2,7% на В—>Х переходе молекулы XeCl* ( Х=308 нм) с коэффициентом усиления а = 0,0085 см"1 и КПД ~ 10%.

В этих же газовых смесях при использовании зеркал с коэффициентами отражения ~ 98% в интервале длин волн 420-600 нм получено 2,5-3,5 кратное усиление спонтанного излучения 42Г-12Г полосы молекулы Хе2С1 с длинами волн 412нм, 431нм, 451 нм ,475 нм,497 нм,510нм.

7.Проведены исследования влияния примесей молекулярных газов (вода, воздух, азот) на люминесценцию смесей инертных газов Не, Ne, Ar, Кг, Хе, возбуждаемых пучком быстрых электронов. Измерены времена высвечивания молекул ОН, Аг|/2Хет и константы столкновительного тушения этих возбужденных состояний молекулами воды.

Список цитируемой литературы

l.Shneider R. Т., Thorn К. / Fissionin uranium plasmas and nuclear-pumped lasers. // Nuclear Technology, 1975, V.27, P. 34-50.

2.Явелов Б.Е. / Лазеры с ядерной накачкой. // Атомная техника за рубежом, 1978, №6,с. 14-18.

З.Загидулин А.В., Бочков А.В., Мироненко В.В., Софиенко Г.С. / 500-джоулевый лазер с ядерной накачкой. // Письма в ЖТФ., т.38, Вып.23, С.31- 39.

4. Hays G. N., McArthur D. A., Neal D. R. and Rice J. K. / Gain measurements near 351 nm in 3He/Xe/NF3 mixtures excited by fragments from the 3Не(и,р)3Н reaction // Appl.Phys.Lett., 1986, Vol.49, № 7, P.363-365.

5.Мавлютов A.A., Миськевич А.И. / Эксимерный лазер с ядерной накачкой с длиной волны генерации 308 нм // Письма в ЖТФ. 1996. Т.22. № 8. С.48-52.

6.Wilson J.W. and Shapiro А. / Nuclear-induced excimer fluorescence // J.Appl. Phys., 1980, V. 5, № 5, P. 2387-2393.

7.Marowsky G., Sauerbrey R., Tittel F.K., Wilson Jr. W.L. / Effect of chlorine donors on the formation and quenching of the triatomic excimer Xe2Cl . // Chemical Physics Letters, 1983, V.98, Issue 2, P.167-171.

8.Thomas H. Johnson, Harry E. Cartland, Thomas C. Genoni, and Allen M. Hunter. / A comprehensive kinetic model of the electron - beam - excited xenon chloride laser //J. Appl. Phys., 1989, V.66, P.5707

9.Kannari F., Kimura W. D. and Ewing J. J. / Comparison of model predictions with detailed species kinetic measurements of XeCl laser mixtures. // J. Appl. Phys., 1990, V.68, P.2615

Список публикаций по теме диссертации

1.Миськевич А.И., Го Цзиньбо / Влияние примесей воздуха на люминесценцию чистого неона. // Оптика и спектроскопия, 2012, том 113, № 6, с. 627-634.

2.Миськевич А.И., Го Цзиньбо / Люминесцентные характеристики Хе2С1 эксимерных молекул при накачке импульсным электронным пучком плотных (Хе + СС14) газовых смесей. // Квантовая электроника, 2013, том 43. №6, с.513-519.

3.Миськевич А.И., Го Цзиньбо / Генерация и вынужденное излучение на переходах эксимерной молекулы Хс2С1 при накачке ''жидких" Хе-ССЦ и Аг-Хе-ССЦ газовых смесей импульсным электронным пучком. // Письма в ЖТФ, 2013, том 39, №8, с.33-39.

4.Миськевич А.И., Лю Тао, Го Цзиньбо Тр. / Спектроскопический комплекс для изучения процессов возбуждения активных сред эксимерных и парометаллических ионоэмиссионных лазеров с ядерной накачкой. // Труды научной сессии НИЯУ МИФИ-2010. T.IY. С.200-203.

5.Миськевич А.И., Го Цзиньбо, Лю Тао / Спектроскопический комплекс для изучения процессов возбуждения активных сред эксимерных и парометаллических ионоэмиссионных лазеров с ядерной накачкой. // Сборник научных трудов "Научная сессия МИФИ 2010", т.2, с. 195.

6.Миськевич А.И., Го Цзиньбо / Кинетика заселения уравня Зр[1/2]0 при возбуждении чистого Ne высокого давления импульсным пучком быстрых электронов. // Сборник научных трудов "Научная сессия МИФИ 2011", т.2, с.81.

7.Миськевич А.И., Го Цзиньбо / Люминесцентные характеристики Ar-Хе и Кг-Хе газовых сред при возбуждении заряженными частицами высокой энергии. // Сборник научных трудов "Научная сессия МИФИ 2012", т.2.с.179.

8.Миськевич А. И., Го Цзиньбо / Вынужденное излучение на переходах эксимерной молекулы Хе2С1 при накачке жидких Хе-СС14 и Аг-Хе-ССЦ. // Сборник научных трудов "Научная сессия МИФИ 2013", т.2.с.160.

9 .Миськевич А.И., Liu Тао, Guo Jinbo / Bombardment-induced light emission under sputtering of solid states and nuclear-pumped lasers. // Конференция DAAD-2009, Москва, МИФИ, 6-7 ноября 2009г.

Подписано в печать 24.04.2013. Объем 1,75 п.л. Тираж 100 экз. Заказ № 77.

Типография НИЯУ МИФИ. Каширское шоссе, 31.

НАЦИОНАЛЬНЫЙ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ЯДЕРНЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

« МИФИ »

ГО ЦЗИНЬБО

ХАРАКТЕРИСТИКИ ЭКСИМЕРНЫХ СРЕД НА ОСНОВЕ МОЛЕКУЛ ХеО* И Хе2СГ С НИЗКИМ СОДЕРЖАНИЕМ ДОНОРА СС14 ПРИ ВОЗБУЖДЕНИИ ЗАРЯЖЕННЫМИ ЧАСТИЦАМИ

ВЫСОКОЙ ЭНЕРГИИ

На правах рукописи

01.04.21 - Лазерная физика

ДИССЕРТАЦИЯ На соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук, Миськевич А.И

Москва-2013

СОДЕРЖАНИЕ

ВВЕДЕНИЕ....................................................................................... 5

ГЛАВА 1. ОСНОВНЫЕ ФИЗИЧЕСКИЕ ПРОЦЕССЫ ПРЕОБРАЗОВАНИЯ ЭНЕРГИИ ЯДЕРНЫХ ЧАСТИЦ И БЫСТРЫХ ЭЛЕКТРОНОВ В ИЗЛУЧЕНИЕ ЭКСИМЕРНЫХ МОЛЕКУЛ...............................................................13

§1.1.Обзор работ, связанных с исследованиями эксимерных сред и разработкой эксимерных лазеров на галогенидах инертных газов ................................................................................... 13

§ 1.2.Механизмы возбуждения плотных газовых сред ядерными

частицами и быстрыми электронами ..........................................19

§1.3. Основные плазмохимические процессы образования эксимерных

молекул в плотных газовых средах .............................................25

1.3.1. Релаксационные процессы в буферном газе..................29

§1.4.Кинетическая модель эксимерного лазера................................38

Выводы к главе 1....................................................................... 43

ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ УСТАНОВКИ И МЕТОДИКИ ПРОВЕДЕНИЯ ИССЛЕДОВАНИЙ ИЗЛУЧАТЕЛЬНЫХ ХАРАКТЕРИСТИК

ПЛОТНЫХ ГАЗОВЫХ СРЕД...........................................................44

§2.1. Возбуждение плотных газовых сред импульсным пучком

быстрых электронов и а-частицами...............................................45

§2.2. Энерговклад в газовую среду, создаваемый пучком электронов

высокой энергии .............................................................................52

§2.3. Установка для изучения спектральных, временных и генерационных характеристик эксимерных сред и плотных газовых смесей инертных газов .....................................................................................61

§2.4.Определение констант плазмохимических процессов, коэффициентов усиления слабого сигнала и пороговых характеристик эксимерных сред......................................................................67

2.4.1. Методика определения спектрального состава и абсолютного выхода излучения газовой смеси................................................67

2.4.2. Методика определения энерговклада импульсного пучка быстрых электронов (Ее= 150кэВ) в газовую среду...................70

2.4.3. Измерение временных характеристик и спонтанного излучения, определение констант столкновительного тушенияя...72

2.4.4. Методика оценки КПД накачки эксимерной среды....................................................................................75

Выводы к главе 2....................................................................76

ГЛАВА 3. ИЗЛУЧАТЕЛЬНЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ЭКСИМЕРНЫХ СРЕД НА ОСНОВЕ СМЕСЕЙ КСЕНОНА И КРИПТОНА С ХЛОРСОДЕРЖАЩИМ

ДОНОРОМ................................................................................................77

§3.1. Спектральные характеристики газовых сред Хе-ССЦ, Аг - Хе - ССЦ

и Кг-Хе-ССЦ.......................................................................... 77

§3.2. Временные характеристики люминесценции Хе-ССЦ, Аг-Хе-ССЦ

газовых сред............................................................. 82

§3.3 . Усилительные характеристики Хе- ССЦ и Аг-Хе-ССЦ газовой среды................................................................................88

3.3.1. Исследование генерационных характеристик В-Х перехода молекулы XeCl* ( Аг-Хе-ССЦ, Х= 308 нм )...................89

3.3.2. Исследование генерационных 42Г-12Г, 22Г, 32Г переходов молекулы Хе2сГ (Хе-ССЦ, ДА, = 430-650 нм)................................92

§3.4. Кинетическая модель ХеСГи ХегС1* эксимерного лазера на основе

Хе-ССЦ газовой среды...................................................................97

§3.5. О механизме образования молекул Хе2С1*.............................112

Выводы к главе 3

115

ГЛАВА 4. ИЗЛУЧАТЕЛЬНЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ГАЗОВЫХ СМЕСЕЙ Ые,

Аг, Хе С МОЛЕКУЛЯРНЫМИ ГАЗАМИ................................................116

§ 4.1. Люминесценция чистого Ие. Влияние примесей воздуха и азота

[114]................................................................................................................116

§ 4.2 Смеси Аг-Хе и Аг-Хе- Н20..................................................127

Выводы к главе 4.................................................................133

ЗАКЛЮЧЕНИЕ..............................................................................135

ЛИТЕРАТУРА................................................................................137

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность темы диссертации

Ядерные источники энергии на основе экзотермических нейтронных ядерных реакций 3Не(п,р)3Т, 61л(п,а)3Т, 10В(п,а)71Л, 235и(п,1) и на основе термоядерных реакций синтеза тяжелых изотопов водорода являются самыми мощными и энергонасыщенными источниками энергии. Продукты ядерных реакций представляют собой многозарядные ионы, обладающие кинетической энергией от 190 кэВ (ядра трития) до 100 МэВ (осколки деления урана). При прохождении заряженных частиц высокой энергии через вещество, вся их кинетическая энергия расходуется на ионизацию и возбуждение атомов (или молекул) среды. Последующий процесс девозбуждения среды сопровождается испусканием светового излучения. Это физическое явление используется для создания детекторов ядерных частиц, регистрирующих энергию частиц и их количество (сцинтилляционные детекторы), а также для прямого преобразования ядерной энергии в световое и лазерное излучение минуя все промежуточные стадии преобразования в тепловую, механическую и электрическую энергию (эксилампы, лазеры с ядерной накачкой).

Прямое преобразование энергии ядерных частиц открывает новые возможности в деле получения больших количеств световой энергии, в том числе и наиболее совершенной её формы - когерентного света. С помощью ядерной накачки можно возбуждать большие объемы плотного газа нескольких м3 при давлении до 10 атм), при этом величина энергии накачки практически не имеет ограничений - всё определяется температурной стойкостью элементов конструкции устройства. Оценки показывают, что прямое одноступенчатое преобразование энергии ядерных частиц позволяет превращать в световое излучение до 70% их кинетической энергии [1,2].

Сегодня уже известны более сорока газовых и парогазовых сред, в которых наблюдается генерация лазерного излучения при ядерной накачке. Такие лазеры работают в квазинепрерывном режиме на переходах атомов, ионов, молекул,

обеспечивают удельный энергосъем световой энергии до 20 Дж/л с 1 литра активной среды за импульс накачки длительностью ~ 100-^200мкс . Достигнутый КПД использования вложенной в газ энергии ядерных частиц и превращения ее в когерентное излучение в существующих лазерах с ядерной накачкой (ЛЯН) составляет (-0,1 5,0%) [4]. Эти параметры не являются максимальными и далеки от предельных. Дальнейшее улучшение рабочих характеристик газовых лазеров с ядерной накачкой связано с поиском и использованием новых более эффективных газовых сред, обладающих высокой эффективностью преобразования энергии ядерных частиц в световое излучение.

Потенциальными кандидатами таких сред являются эксимерные молекулы галогенидов инертных газов Б^Х (К^ Аг, Кг, Хе; Х=Б, С1, Вг, I) [4]. Эксимерные лазеры могут работать в квазинепрерывном режиме, поскольку их нижний рабочий уровень является слабо связанным или разлетным. При накачке пучками электронов высокой энергии эти молекулы являются мощными источниками УФ и видимого излучения. Ранние исследования [5-7]также подтвердили работоспособность эксимеров в условиях накачки ядерными излучениями.

Из-за большой величины пробега ядерных частиц в газовых средах [8], для эффективного использования энергии частиц давление активной среды должно составлять ~ 1 атм и выше. В существующих газовых лазерах с ядерной накачкой, например, это область давлений от 0,25 атм до 3 атм [3]. Создаваемую ядерными частицами в этих условиях плазму называют ядерно-возбуждаемой плазмой.

Ядерно-возбуждаемая плазма отличается по своим свойствам от электроразрядной плазмы. Основные отличия заключаются в том, что ядерно-возбуждаемая плазма является термодинамически неравновесной плазмой, имеет трековую структуру [11], высокую плотность, низкую температуру электронов и низкую степень ионизации газа, но превышающую равновесную [9,10]. Процессы, происходящие в ядерно-возбуждаемой плазме, сложны и

многообразны, поскольку при высоких давлениях газа основную роль начинают играть столкновительные процессы с участием двух, трех и более частиц.

Высокие давления газа в ЛЯН благоприятствуют применению эксимерных сред в качестве активной среды, однако широкое их использование в ЛЯН сдерживается отсутствием или недостаточностью информации по излучательным характеристикам ядерно-возбуждаемой эксимерной среды, недостаточным знанием физических процессов создания инверсной заселенности уровней при ядерной накачке, сложностью и многообразием кинетических процессов в плотных эксимерных средах, отсутствием многих констант плазмохимических процессов. Все эти "белые" пятна могут быть закрыты только после проведения соответствующих детальных экспериментальных исследований газовых эксимерных сред. И в этой связи проведение экспериментальных исследований спектрально-кинетических характеристик люминесценции плотной ядерно-возбуждаемой плазмы смесей инертных газов и эксимерных сред на основе галогенидов инертных газов является необходимой задачей для понимания и уточнения действующих механизмов заселения и создания инверсной заселенности уровней, построения физической и математической модели такой плазмы, согласующейся с экспериментальными результатами.

Решению этих вопросов посвящена данная работа. Все сказанное выше подтверждает актуальность темы диссертации, её практическое и научное значение.

Цель и задачи работы

Цель диссертационной работы состояла в разработке методик и получении экспериментальной информации о спектральных, временных и генерационных характеристик плотных газовых сред на основе смесей инертных газов и смесей инертных газов с галогеносодержащими соединениями при

возбуждении импульсным электронным пучком электронов высокой энергии (Ее=150 кэВ), изучении механизмов заселения рабочих уровней в этих средах и разработке на этой основе модели ядерно-возбуждаемой плазмы эксимерной среды, согласующейся с полученными экспериментальными данными. Для решения этих задач были выполнены следующие работы:

1. На основе малогабаритного импульсного ускорителя электронов разработанаи изготовлена экспериментальная установка для измерения спектрально-кинетических характеристик люминесценции плотных газовых смесей инертных газов и смесей инертных газов с галогеносодержащими соединениями при возбуждении импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ и длительностью 5 не.

2. Используя эту установку, проведен цикл экспериментальных исследований спектрально-кинетических характеристик плотных смесей инертных газовНе, Ne, Ar, Kr, Хе и их смесей с воздухом, азотом, кислородом, водой. Измерения проводились в интервале длин волн 200-1200нм для газовых смесей различного состава при давлениях газа в камере - от десятков Topp до 1520Торр. Измерены времена высвечивания отдельных уровней и определены константы тушения молекулярными примесями.

3. Проведены исследования спектрально-кинетических характеристик люминесценции эксимерных молекул ХеСГ, Хе2сГ, KrCl* и Кг2сГв плотных Xe(Kr)+CCl4, Ar+Xe(Kr)+CCl4, He+Ar+Xe+ССЦ газовых смесях различного состава и давления. Рассмотрена кинетика образования эксимерных молекул в газовых средах различного состава в условиях импульсной накачки пучком быстрых электронов, измерены константы тушения эксимерной люминесценции, определены оптимальные составы газовых смесей и проведены компьтерные расчеты параметров эксимерной плазмы и её излучательных характеристик.

4. Проведены исследования генерационных и усилительных характеристик

* *

эксимерных бинарных и триплексных молекул ХеС1 и Хе2С1 в "жидких"

газовых смесях Хе+ССЦ, Аг+Хе+ССЦ при импульсной накачке пучком быстрых электронов небольшой мощности

5. Разработана кинетическая модель плазмохимических процессов ксенон-сод ержащей эксимерной плазмы.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из Введения, 4 глав, Заключения, списка литературы. Полный объем составляет 144 страницы машинописного текста, включая 63 рисунков, 15 таблиц и библиографию из 119 наименований.

Краткое содержание диссертации.

Во введении обоснованы актуальность и новизна темы, указано научное и практическое значение работы, определены цели и представлены основные положения и результаты, выносимые н защиту диссертации.

В первой главе - вводной - приводится обзор литературы, посвященной исследованиям эксимерных сред и разработке эксимерных лазеров на галогенидах инертных газов с накачкой частицами высокой энергии. В ней рассматриваются основные физические процессы возбуждения плотных газовых сред ядерными частицами и быстрыми электронами, основные физические процессы образования эксимерных молекул при накачке плотных газовых сред высокоэнергетичными продуктами ядерных реакций и быстрыми электронами, обсуждаются результаты экспериментальных исследований по накачке эксимерных газовых сред электронами высокой энергии.

Вторая глава - методическая. В ней описываются используемые в диссертационной работе экспериментальные установки и оборудование для получения и исследования плотной низкотемпературной плазмы, приводятся методики изучения спектральных, временных, генерационных характеристик эксимерных сред и плотных газовых смесей инертных газов, и методики определения констант плазмохимических процессов.

В третьей главе обсуждается полученная в диссертации расчетная и экспериментальная информация по излучательным характеристикам многокомпонентных ксенон-содержащих эксимерных сред с низким содержанием хлорсодержащего донора CCI4 в смеси. Для возбуждения газовых смесей использовался импульсный пучок быстрых электронов малой мощности. Рассматриваются спектральные, временные, генерационные и усилительные характеристики газовых сред Хе-ССЦ и Ar-Xe-ССЦ. Было обнаружено, что

"жидкие" газовые среды обладают высокой эффективностью образования

* *

эксимерных молекул ХеС1 и Хе2С1 и пригодны для использования в качестве

*

активных сред эксимерных лазеров на В-Х переходах молекулы XeCl (А,= 308

9 9 *

нм) и на 4 Г-1 Г переходах молекулы Хе2С1 (АА,=430^-600нм). Приводятся результаты расчетов с использованием нестационарной кинетической модели

у

временных характеристик плазмы Хе2С1 эксимерного лазера на основе Хе-ССЦ газовой смеси и сравнение их с экспериментальными данными.

В четвертой главе рассматриваются излучательные характеристики многокомпонентных газовых смесей Не, Ne, Ar, Кг, Хе с молекулярными газами - Н20 и воздухом.

В Заключении приводятся основные выводы и результаты диссертационной работы.

Положения и результаты, выносимые на защиту

На защиту выносятся:

1. Результаты экспериментальных исследований спектрально-кинетических характеристик люминесценции эксимерных молекул XeCl*, Хе2сГ, КгСГ, Кг2С1* с низким содержанем донора в газовых смесях Хе+СС14, Аг + Хе + СС14, при накачке импульсным пучком быстрых электронов с энергией 150 кэВ.

2. Результаты исследований усиленного спонтанного излучения эксимерной

* 2 2 молекулы Хе2С1 (переходы 4 Г -1,2,3 Г, диапазон длин волн 430^650 нм) и

лазерного излучения эксимерной молекулы XeCl* (В-Х переход, Х=308 нм) в

условиях накачки импульсным пучком быстрых электронов умеренной мощности (~7 кВт/см3).

3. Плазмохимическая модель кинетических процессов и результаты компьютерных расчетов характеристик ядерно-возбуждаемой эксимерной плазмы, образующейся в жидких газовых смесях Хе+ССЦ, Аг+Хе+ССЦ при накачке заряженными частицами высокой энергии.

4. Установка для проведения экспериментальных исследований спектрально-кинетических и генерационных характеристик двухатомных и трехатомных эксимерных молекул галогенидов инертных газов.

5. Результаты экспериментальных исследований спектрально-кинетических характеристик плотных смесей инертных газов Не, Аг, Кг, Хе и их смесей с воздухом, азотом, кислородом, водой, измерение времен высвечивания отдельных уровней и определение констант тушения молекулярными примесями.

Научная новизна работы

Научная новизна работы определяется следующими результатами:

-впервые проведены комплексные исследования люминесценции эксимерных молекул ХеСГ, Хе2С1*, КгСГ, Кг2сГ, в газовых смесях Хе(Кг)+ССи, Аг+Хе+ССЦ, с низким содержанием донора ССЦ. Показано, что при низких концентрациях галогеносодержащего донора (ССЦ), в ксенон или криптон-содержащих газовых смесях высокого давления происходит эффективное образование эксимерных молекул ХеСГ, КгС1*, Хе2сГ, Кг2сГ, многократно превышающее содержание этих молекул в газовых смесях с повышенным содержанием галогеносодержащего донора;

- впервые показано, что в газовых смесях Хе+СС14, Аг+Хе+ССЦ с низким содержанием донора имеет место усиление спонтанного излучения во всем спектральном диапазоне излучения молекулы Хе2С1* (переходы 42Г -1