Исследование эффектов светоиндуцированного диффузионного втягивания (выталкивания) и светоиндуцированного дрейфа в атомарных парах лития тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

РТ6 од

( г*, Г~

1 о

На правах рукописи

КОЛИНКО Павел Вадимович

ИССЛЕДОВАНИЕ ЭФФЕКТОВ СВЕТОИНДУЦИРОВАННОГО ДИФФУЗИОННОГО ВТЯГИВАНИЯ (ВЫТАЛКИВАНИЯ) И СВЕТОИНДУЦИРОВАННОГО ДРЕЙФА В АТОМАРНЫХ

ПАРАХ ЛИТИЯ

Специальность: 01.04.05 - Оптика

Автореферат

диссертации иа соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Н0Б0сибирск-1995

f

Работа выполнена в Институте автоматики и электрометрии Сибирского отделения Российской академии наук

Научные руководители: член-корреспондент РАН, профессор

А.М.Шалагин,

кандидат физико-математических наук С.II.Ату тов

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор В.Д.Борман,

Московский инженерно-физический институт, г.Москва,

кандидат физико-математиеских наук И:И.Рябцев

Институт физики полупроводников СО РАН, г.Новосибирск.

Ведущая организация: Институт спектроскопии

Российской академии наук, г.Троицк (Моск. обл.).

Защита состоится 1995 г. в -час.

на заседании диссертационного совета К003.06.01 по присуждению ученой степени кандидата физико-математических наук в Институте автоматики и электрометрии СО РАН /630090, Новосибирск, Университетский проспект 1 /.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института автоматики и электрометрии СО РАН.

л ^

Автореферат разослан "1995 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета

кандидат физико-математических наук

Л.В.Ильичев

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ДИССЕРТАЦИОННОЙ РАБОТЫ

Актуальность темы. Газовая кинетика в поле излучения является сравнительно новой, интенсивно развивающейся областью физики, возникшей на стыке двух дисциплин - нелинейной спектроскопии и кинетической теории газов. Одними из наиболее важных и перспективных для исследования являются эффекты светоиндуцированного втягивания (выталкивания) атомов в световой пучок (СДВ) и светоиндуцированного дрейфа (СИД), поскольку с их помощью можно, в частности, получать важную физическую информацию о транспортных характеристиках атомов и молекул в основном и возбужденном состояниях. Использование эффекта СИД представляется также исключительно перспективным для решения задачи разделения короткоживущих изотопов, поскольку может обеспечить высокий коэффициент разделения и минимальные потери исходного продукта.

Целями работы являлись регистрация эффекта СДВ в атомарных парах лития и получение количественной информации о транспортных характеристиках лития в основном и возбужденном состояниях в различных инертных газах, регистрация эффекта СИД, исследование проблемы адсорбции атомарного лития на стенках ячейки и способа ее подавления, теоретическое и экспериментальное изучение СИД в условиях удаленных стенок ячейки, выяснение возможности применения СИД для разделения изотопов.

К началу работ по теме диссертации СИД был экспериментально исследован в атомарных парах N0. [1], КЬ [2], Ые [3], Ва [4] и в ряде молекулярных газов (СДз-Р, СНзВг, СН3ОН и других, см., например обзор в [5]), эффект СДВ - в Ыа [б], НЪ [7], К [8]. С помощью СИД было проведено успешное разделение изотопов 12СЯзР и 13СН^Г [9], 85КЬ,

87КЬ [2], 22ЛЧ 24Ата [10].

Интерес к изучению СИД и СДВ лития обусловлен, в частности, существованием в природной смеси двух стабильных изотопов - 6Ы и 7Ы. Полученная физическая информация позволяет поставить эксперименты по их разделению и показать перспективность использования СИД для этих целей.

Научная новизна.

а) Впервые зарегистрированы эффекты СДВ и СИД в атомарных парах лития.

б) Измерены коэффициенты диффузии и их относительные изменения при возбуждении лития в 2Р состояние в буферных газах Не, ЛГе, Аг, Кг, Хе.

в) Показано, что переохлажденные пары лития могут достаточно долго существовать в капилляре со стенками, покрытыми парафином, проанализированы причины "гибели" атомарного лития.

г) Проведены теоретические и экспериментальные исследования СИД лития в условиях удаленных стенок ячейки. Изучено пространственное распределение и предложен способ нахождения скорости дрейфа в этих условиях.

д) Поставлены эксперименты по разделению изотопов 6Ы, 7Ы и получен рекордный коэффициент разделения К = 78 ± 8.

Основные положения, выносимые на защиту.

1. Эффект светоиндуцированного втягивания (выталкивания) (СДВ) проявляется в атомарных парах лития в инертных буферных газах.

2. Эффект СДВ позволяет измерить коэффициенты диффузии лития в инертных газах и их относительные изменения при оптическом возбуждении.

3. В длинном узком капилляре с парафиновым покрытием стенок ярко проявляется СИД атомарных паров лития. Адсорбция на стенках при этом практически исключена даже при комнатной температуре.

4. В условиях удаленных стенок ячейки эффект светоиндуцированного дрейфа приводит к существенному изменению пространственного распределения концентрации атомарных паров лития.

5.Скорость дрейфа лития в условиях удаленных стенок ячейки находится из сопоставления экспериментальных данных о пространственном распределении паров с численными расчетами.

6.С помощью эффекта СИД в условиях удаленных стенок ячейки разделение изотопов лития 6Ы,7 Ы осуществляется с достаточно высоким коэффициентом разделения.

Апробация работы

Диссертация основана на материалах, опубликованых в 4 печатных работах и доложенных на Международной конференции АЦГ-92 (г.Москва), на конференции и семинарах ИАиЭ СО РАН.

Структура и объем работы.

Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения, в котором кратко сформулированы общие выводы. Общий объем работы составляет 104 страниц машинописного текста, включая 27 рисунков, 1 таблицу и приложение. Список цитируемой литературы составляет 86 библиографических названий.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

В начале напомним физические основы исследуемых газокинетических явлений - спетоиндуцированного дрейфа (СИД) и светоиндуциро-ванного дифузионного втягивания (выталкивания) (СДВ).

Эффект СИД был теоретически предсказан [11] и экспериментально зарегистрирован [12] в 1979 году. Представим, что один из компонентов газовой смеси поглощает узкополосное излучение на переходе п — т, частота которого отстроена на некоторую величину Г2 от резонансной частоты штп перехода. Из-за эффекта Допплера, взаимодействовать с излучением будут только частицы, имеющие определенную проекцию вектора скорости на волновой вектор к: (Ик) = П. Следствием такой селективности по скоростям является возникновение противоположно на-правленых потоков возбужденных и невозбужденных частиц. В общем случае, частоты транспортных столкновений возбужденных и невозбужденных частиц с частицами буферного газа различны, и, следовательно, сопротивление потокам со стороны буферного газа также различно. Результирующая сила, действующая со стороны буферного газа на газ поглощающих частиц оказывается отличной от нуля. Она приводит к направленному движению (дрейфу) поглощающих частиц относительно буферного газа. Направление дрейфа коллинеарно волновому вектору излучения. В этом и состоит эффект СИД.

Эффект СДВ был предсказан в 1970 [13] и экспериментально обнаружен в 1984 [14] году. Предположим, что одна из компонент газовой смеси поглощает излучение, а концентрация буферной компоненты достаточно высока. Поскольку время жизни возбужденного состояния мало, возбужденные частицы присутствуют только внутри луча, а концентрация невозбужденных частиц в луче меньше, чем за его пределами. Таким образом распределения концентраций возбужденных и невозбужденных частиц становятся неоднородными. При этом возникают противоположно направленные потоки возбужденных и невозбужденных частиц, пропорциональные соответствующим градиентам концентрации. В случае различия коэффициентов диффузии, потоки возбужденных и невозбужденных частиц не уравновешивают друг друга и возникает поток по-глощющих частиц как целого. Очевидно, что в случае когда коэффициент диффузии возбужденных частиц меньше чем невозбужденных, частицы втягиваются в световой пучок. В обратном случае поглощающие частицы выталкиваются из пучка. В стационарных условиях потоки возбужденных и невозбужденных частиц уравновешивают друг друга, но концентрация поглощающей компоненты становится пространственно неоднородной.

Во Введении кратко изложены физические основы явлений СИД и

СДВ, проведен обзор работ, посвященной им и родственным светоинду-цированным газокинетическим эффектам, а также проблеме разделения изотопов с помощью СИ Д. Далее приведены цели и задачи исследования и сформулированы положения, выносимые на защиту.

Глава 1 посвящена описанию исследования проявления эффекта СДВ в атомарных парах лития и измерения транспортных характеристик в основном и возбужденном состояниях.

Для проведения экспериментов была создана специальная установка, позволяющая измерять изменение мощности пробного излучения под воздействием сильного излучения (из-за эффектов просветления и СДВ) на уровне до Ю-4.

Атомарные пары лития в атмосфере инертного буферного газа возбуждались непрерывным перестраиваемым лазером на красителе (БСМ), длина волны которого перестраивалась в окресности 0\ — 02-линий изотопов 6Ы,7 Ы (А и 671 нм) и мощностью излучения около 90 т\¥. Изменение концентрации паров лития в лазерном луче регистрировалось по поглощению слабого (пробного) излучения. Для этого наряду с интенсивным пучком, навстречу ему через ячейку пропускался пробный луч, взятый от того же источника. Для непосредственного измерения этого изменения использовался дифференциальный метод. Для этого через ячейку на расстоянии 6 мм от оси интенсивного луча пропускался опорный луч, по параметрам близкий к пробному. Излучение пробного и опорного лучей, прошедших через ячейку, направлялось на дифференциальный фотоприемник. Мощность излучения опорного луча подбиралось такой, чтобы в отсутствие интенсивного излучения сигнал на выходе фотоприемника был равен нулю. С помощью линз "шейки" лучей совмещались в области нагреваемого участка ячейки, где они имели примерно одинаковый диаметр «0.5 мм. В интенсивный луч до его входа в ячейку вставлялась плоскопараллельная стеклянная пластинка толщиной 15 мм, поворачивая которую, можно было изменять степень перекрытия интенсивного и пробного пучков без нарушения параллельности их осей. Пробное излучение имело линейную поляризацию, ортогональную поляризации интенсивного излучения. Развязка лучей на выходе из ячейки осуществлялась с помощью призм Глана. Поглощение пробного луча в парах лития составляло 20-30%, относительное изменение его мощности под действием интенсивного излучения не превышало нескольких процентов. Таким образом, в эксперименте регистрировался сигнал, пропорциональный изменению мощности пробного луча 6\У(т, в) под действием интенсивного излучения. Здесь г - время задержки (опережения) интервала выборки относительно заднего фронта импульса излучения, в - смещение оси пробного луча относительно

оси интенсивного. Поскольку относительное изменение мощности пробного луча под действием сильного луча было достаточно малым, можно воспользоваться приближением заданного поля, тогда

8\У(т, я) = I йхйус1г1(х,у,г)6а(х,у,г,т).

(1)

Здесь ](х,у,г) - пространственное распределение интенсивности пробного излучения, не подверженное влиянию интенсивного излучения, 5а(х, у, г, г) - локальное изменение коэффициента поглощения пробного излучения под действием сильного. На рис. 1 показан характерный пример зарегистрированной зависимости 6УУ(т, 0). Рис. 1 относится к смеси паров лития с Хе, однако подобное поведение регистрировалось для всех буферных газов, используемых в экспериментах, за исключением N6. Между величинами и существует замечательное соотно-

где О,, £)р - коэффициенты диффузии лития в основном (5) и возбужденном (Р) состояниях соответственно. Данное отношение не зависит от параметров излучения, а определяется относительной разностью коэффициентов диффузии. Это обстоятельство исключительно полезно для обработки экспериментальных результатов. Значения (I), — 1)р)/О,, рассчитанные на основании (2), приведены в Таблице 1. Значения коэффициентов диффузии лития в основном состоянии определялись из анализа картины пространственного распределения, т.е. зависимости Ь\У от я - смещения оси пробного луча относительно оси сильного, снятого при разных значениях т. Типичная картина такой зависимости показана на рис. 2 (буферный газ ксенон). Пространственное распределение возбужденных атомов близко к пространственному распределению интенсивности излучения, тогда, с учетом параллельности осей пучков и их гауссовской формы, поведение в) после выключения сильного излучения должно описываться формулой:

Ш{т,в) = ¿Ж(+0,0)(Ц-г/т^)-1 ехр[-«2/(а2 +4/?,г)], г > 0, (3)

где а2 - сумма квадратов гауссовских параметров пробного и сильного пучков, г^ = а2/4С3. Обработка кривых типа представленных на рис.2, полученых при разных значениях давления буферного газа, показала, что их поведение действительно согласуется с (3). По результатам измерений были найдены коэффициенты диффузии атома лития в используемых буферных газах. Они также представлены в таблице 1.

шение:

6№2 _ 3 Р, - Рр

(2)

4 д,

Рис. 1: СДВ Li-Xe.

ÓW(T,0)

отн. ед.

1 MC

ÔW i

Рис. 2: Li — Xe, а—т = —50/<s, Ь— т = lOps, с—г = 110/ís, d—т = 210/<s.

<5W(T,S)

отн. ед.

1,

Va \ !

J- 0.5 1 O.5V

V 1 M ■ 1 J^ S, MM

M

У

\ J ь

т = —ЗОря, Ь — г — 10/15,

отн.ед.

I а

Б, ММ

Случай системы Ы — N0.. При изучении проявления СДВ лития в буферном газе неоне, было обнаружено, что временная зависимость сигнала СДВ кардинальным образом отличается от того, что наблюдалось для всех остальных буферных газов: величина 6Ц?(т = +0) в случае неона оказалась положительной. Это означает, что атомы лития выталкивались из сильного луча, т.е. коэффициент диффузии лития в возбужденном состоянии больше, чем в основном. Исследования пространственного распределения ( рис. 3) показали, что эффект СДВ приводит к появлению провала в пространственном распределении концентрации паров лития.

Поскольку величина <51У2 была положительна и мала, нам не удалось получить количественной информации из анализа временной зависимости. Рассматривая графики пространственного распределения и полагая 6У/\ = 6\¥(-2д118,0)-6\У(\01г8,0), 6ЦГ2 = -¿И^Ю/хя, 0), мы на основании соотношения (2) вычислили величину относителного изменения коэффициента диффузии при возбуждении (£>р — £>,)/£>, (см. Таб. 1). К сожалению, экспериментальная установка не позволила получить достаточно хороших графиков 51У(г,«) при больших значениях г, необходимых для вычисления коэффициента диффузии лития в основном состоянии в неоне (Д,).

Рис. 3: Ы - ЛГе, а -

Таб. 1: Коэффициенты диффузии и их относительные изменения при возбуждении._

Ц,(ехр.) ст2 ¡8 (ЬЬеог. )ст?/в ст2/в %»< (Шеог.)

Ы - Не 5.7±1.4 2.0[15] 2.1[16] 2.2[17] 2.2[17] 0.13±0.02 0.095[15] 0.22[16] 0[17] 0.24[17]

Ы - N е -0.026±0.006 0.006[16] —0.048[17]

Ы - Аг 4.3±1.1 1.0[16] 0.5[17] 0.23±0.02 0.238[16] 0.14 [17]

Ы - Кг 4.0±0.9 0.9[16] 0.41[17] 0.30±0.03 0.305[16] 0.23[17]

Ы-Хе 2.0±0.5 0.77[16] 0.28[17] 0.40±0.04 0.320[1б] 0.26[17]

Метод, основанный на эффекте СДВ, оказался удобным и для измерения коэффициента диффузии атомов лития в основном состоянии. К сожалению, нам не удалось обнаружить в литературе экспериментальных данных по коэффициентам диффузии невозбужденного лития. Полученные нами экспериментальные данные, приведеные в Таб. 1, в настоящее время могут быть сопоставлены только с теоретическими расчетами. При этом обнаруживается удовлетворительное согласие эксперимента с теорией по величине относительного изменения коэффициента диффузии (Д, — Ор)/£7,

Случай неона следует проанализировать более подробно, так как, в отличие от всех остальных буферных газов, коэффициент диффузии лития в возбужденном состоянии 2Р оказывается большим, чем в основном 2Р. Необходимо отметить, что отрицательное значение параметра (Ог — Юр)/И, ранее экспериментально наблюдалось в экспериментах в системах ЛЬ — Аг и ЯЬ — Не. Теоретические рассчеты также указывают на возможность получения отрицательного значения (И, — Ир)/О,. Более того, поскольку и Ор по-разному зависят от температуры, при некоторой температуре возможна смена знака отношения {Б, — 13р)/Д, [18].

Наиболее серьезное отличие (в несколько раз) предсказанных и измеренных значений имеет место для коэффициентов диффузии невозбу-

ждсппых атомов лития, расчет которых проводился по формуле:

«т2 - а2

= -А-'

4г

где О, - коэффициент диффузии, сг2 - полуширина кривой 6}№{т,8) на уровне е-1, г - время, прошедшее с момента выключения сильного луча. Суммарная погрешность определения коэффициента диффузии не превышала 25%.

Обратимся к теоретическим расчетам. Из таблицы 1 видно, что величины коэффициентов диффузии лития в Аг, Кг, Хе у авторов [16] и [17] отличаются более чем в два раза. Коэффициенты диффузии вычисляются в приближении Чепмена-Энскога с помощью П?'1 интеграла Чепмена-Каулинга, в который входит транспортное сечение рассеяния поглощающей частицы на буферной частице. Для расчета транспортного сечения необходимо знать соответствующий потенциал взаимодействия. В настоящее время данные о потенциалах взаимодействия находятся из анализа дифференциальных сечений рассеяния решением обратной задачи и некоторыми другими методами. Можно предположить, что причина расхождения заключается в том, что потенциалы взаимодействия, используемые для расчетов, известны недостаточно точно из-за отсутствия прямых методов их измерения. Безусловно, причины расхождения требуют более детального анализа в дальнейшем.

Глава 2 посвящена исследованию СИД в длинном капилляре в отсутствие адсорбции на стенках ячейки. Здесь проводится теоретический анализ СИД в условиях подавленной адсорбции и влияния различных механизмов гибели на СИД и диффузионное распространение паров но капилляру, описывается экспериментальная установка и различные конструкции ячейки для исследования СИД, обсуждаются результаты эксперимента.

Как известно, применение парафинового покрытия, позволяющего избавиться от маскирующего влияния адсорбции, послужило мощным импульсом к развитию исследований СИД в атомарных объектах. В настоящее время возникла необходимость более подробно рассмотреть процесс адсорбции и выяснить основные каналы гибели атомов. Основными трудностями при работе с литием являются его высокая химическая активность и сравнительно высокая температура, необходимая для получения требуемой плотности паров (300° — 400°С1). При таких температурах парафиновое покрытие разрушается и литий интенсивно адсорбируется стенками ячейки. Этих неприятностей можно избежать, если работать с переохлажденными парами лития в диапазоне температур 20"— 100"С. Основная работа по исследованию СИД лития

при отсутствии адсорбции на стенках ячейки велась с ячейкой с термическим испарением. Луч лазера на красителе (БСМ), настроенного на Ог—линию 7 Ы проходил по оси капилляра, мощность излучения составляла около 40 тУУ. Распределение паров лития вдоль капилляра легко наблюдать визуально благодаря их флуоресценции. Для получения количественной информации пространственное распределение концентрации паров регистрировалось перемещаемым фотоприемником с микроскопом. Сигнал с фотоприемника поступал на двухкоординатный самописец и осциллограф.

Как показал эксперимент, переохлажденные атомарные пары лития в рабочей части ячейки существуют достаточно долго, успевая при этом продиффундировать вдоль капилляра на расстояние в несколько сантиметров от источника. Это позволило надежно зарегистрировать эффект СИЛ и произвести некоторые количественные измерения. В качестве буферного газа использовался ксенон, поскольку, согласно теоретическим расчетам, именно для этого буферного газа ожидалось наибольшее изменение транспортного сечения атомов лития при возбуждении. В дальнейшем этот факт подтвердили измерения транспортных характеристик лития в инертных буферных газах, основанные на эффекте СДВ. Количественные измерения состояли в регистации стационарного распределения интенсивности флуоресценции паров лития вдоль капилляра, что соответствует пространственному распределению концентрации атомов лития. Прежде всего было установлено, что СИД проявляется практически одинаково при возбуждении как — , так и Ог-линии 6Ы7 Ы. Это согласуется с представлениями о том, что столкновения полностью перемешивают Р- состояния лития. В дальнейшем основные измерения проведены при возбуждении .Ог-линии 7Ы. В рабочей части ячейки поддерживалась температура « 80"С, а температура контейнера с литием подбиралась такой, чтобы флуоресценция была достаточно яркой, но среда при этом оставалась бы оптически тонкой. Распределение паров вдоль капилляра описывается формулой (х = 0 - координата источника паров):

Здесь ЛГ- концентрация атомов, и- скорость дрейфа, £>- коэффициент диффузии, 7„- константа, характеризующая убыль атомов в результате химического связывания в объеме. Ассиметрия распределения М(х)

х < 0,

/1,2 = [(Й2/4О1 + т/£>) * Т «/2РГ1.

относительно точки х = 0 вызвана эффектом СИД. В случае й < 0, распределение инвертируется относительно точки х = 0. При отсутствии СИД (« = 0) мы имеем

ЛГ(*) = ЛГоеЕр(-М//0), (5)

распределение становится симметричным, характерная длина ¡о определяется скоростью "гибели" атомарного лития.

Величины /о, ¡1, 12 связаны между собой соотношениями

/о = (МО*. (6)

(11 - _ /7Ч

кЬ " £»'

которые оказываются исключительно полезными для обработки результатов эксперимента. Действительно, если известен коэффициент диффузии и измерены 1\, Iч, можно рассчитать константу гибели 7 и скорость дрейфа и на основании (5 - 7).

На рисунке 4 представлены экспериментально полученные распределения концентрации атомов лития вдоль капилляра при "красной"(а) и "синей" (6) отстройке частоты излучения. Величины отстроек экспериментально подбирались такими, чтобы обеспечивалась максимальная ассиметрия распределения концентрации. Экспериментальные графики N(x) достаточно хорошо описываются экспоненциальной зависимостью как в области х < 0, так и в области х > 0 при обеих отстройках. Обработка этих графиков по формулам (4) приводит к следующим значениям 1\ и /2:

/1 = 2.1 ± 0.'2сл( (8)

/2 = 0.6 ± 0.06сл<

Используя данные по коэффициенту диффузии лития в ксеноне, по формуле (7) получаем значение скорости дрейфа

й = 6.8 ± О.бм/с (9)

Для выяснения причины "гибели" атомарного лития мы провели серию измерений параметра /о при изменении давления ксенона. Частота излучения при этих изменениях выбиралась по возможности ближе к резонансу. На рисунке 5 представлена зависимость от давления ксенона

Рис. 4: Распределение концентрации паров по оси капилляра (Ы — Хе).

величины 1/120. На основе полученного графика можно сделать определенные заключения о каналах "гибели" атомарного лития. Действительно, основными каналами гибели являются:

1. химическое связывание на стенках ячейки (соответствующая константа гибели у3 не зависит от давления буферного газа);

2. химическое связывание с активными объемными примесями, поступающими со стенок из парафинового покрытия (константа 7„1, также не зависящая от давления буферного газа);

3. химическое связывание с примесями, поступающими с буферным газом (константа 7„2, пропорциональная давлению буферного газа).

Суммарная константа "гибели"

7 = 7» + + Ъ2

состоит, таким образом, из двух частей: независящей от давления Р буферного газа и пропорциональной Р. Учитывая, что I) ос Р-1, получаем в общем случае

1//^ ос АР2 + В Р. (10)

Обработка результатов (рис. 5) по формуле (10) методом наименьших квадратов показала, что слагаемое, пропорциональное Р2, стати-

А

0.6

/

0.4

/

0.2

/

0 0.5 1.0 1.5 2.0 Р, Торр

стически не значимо. Систематический отход экспериментальных точек от прямой при малых давлениях обусловлен вкладом стенки ячейки в релаксацию импульса (эффективное уменьшение коэффициента диффузии), что не учитывается в исходном уравнении. Таким образом, в наших условиях практически единственным механизмом "гибели" атомов лития является их химическое связывание с активными примесями парафина. Происходит ли оно непосредственно на поверхности по ак-тивационному механизму или же эти примеси предварительно выделяются в объем, настоящим экспериментом установить не представляется возможным. Время жизни атома лития оказывается равным

при температуре 80°С.

Исследование эффекта СИД в условиях удаленных стенок ячейки представлено в Главе 3. Описывается экспериментальная установка для исследования СИД лития, методика измерений распределения концентрации паров вдоль луча, установившейся под действием СИД (Мсид(г)) и диффузии {Мдиф(г)), а также конструктивные особенности ячейки, обсуждаются полученные экспериментальные данные, в частности, зависимость N N от давления для буферных газов II с и Хе, делается вывод об оптимальных условиях для проявления СИД. Данная глава также содержит описание экспериментальной установки, позволяющей изучать 3-х мерное пространственное распределение концентрации паров - N¿4ф(г,р), д(г,р). Проведен теоретический анализ в двух важных частных случаях - предел "сильного" и "слабого"

1/7 = (1.5 ± 0.2) х Ю-2 с

СИД. На основании экспериментальных данных и численных рассче-тов получена скорость дрейфа в буферном газе ксеноне. Очевидно, что в условиях удаленных от источника паров стенок ячейки эффект проявляется не так ярко как в длинном узком капилляре без адсорбции атомов на стенках. Однако, при достаточно высокой мощности излучения, СИД способен и здесь привести к существенному изменению в пространственном распределении концентрации поглощающих атомов. При этом можно гарантировать полную определенность граничных условий: удаленные стенки находятся при низкой температуре и (без использования специальных покрытий или специальных материалов) концентрация паров вблизи них из-за адсорбции обращается в ноль. Следовательно, изменения в протранственном распределении концентрации обусловлены исключительно объемными процессами, что важно для интерпретации результатов исследования СИД. Важным также является тот факт, что данная методика применима для исследования СИД атомарных паров широкого спектра элементов, в особенности тугоплавких металлов, делая ненужным поиск подходящего покрытия либо температурного интервала, при которых адсорбция на стенках отсутствует.

Для исследования СИД атомов лития в условиях удаленных от источника паров стенок ячейки была создана специальная ячейка (см. рис. 6). Она представляла собой стеклянную трубу достаточно большого диаметра (« 6 см) 1, торцы которой герметизировались кварцевыми окнами 2. В центре ячейки находился контейнер c. металлическим литием 15, нагреваемый электрическим током до температуры, необходимой для получения требуемой плотности паров. Металлические диафрагмы 4(внутренний диаметр 5 мм), расположенные симметрично по разные стороны от контейнера, препятствовали конвекции и обеспечивали однородные температурные условия в области измерения. Для откачки и напуска буферного газа ячейка подсоединялась к вакуумному посту.

Количественным критерием проявления СИД при различных давлениях и буферных газах может служить увеличение концентрации паров под действием СИД Ncud по отношению к диффузионной Njuf,. Вычисление Ncud/Njutf при различных давлениях Хе и Не проводилось в точке, где спадает в е2 раз. Полученые графики зависимости

Ncud/Nduji от давления приведены на рис. 7. Максимальное отношение Ncud/Nduф — 48 достигается в ксеноне при давлении около 20 торр. Это означает, что данное давление и сорт газа являются оптимальными для проявления СИД. Эксперименты но изучению СИД лития показали, что эффект приводит к значительным изменениям концентрации лития, при этом возможно независимое воздействие СИД на изотопы 6Li и 7Li. Была отработана методика измерений, выбраны оптималь-

Рис. 6: Ячейка.

1 4

Рис. 7: Зависимость Ncu¿/N¿ иф от давления, ^сид/^диф

50 40 30 20 10

[]

ф

ф,

д Li-He □ Li-Xe

Ф

дшд m

i i i i i

20 40 60 Р, Topp

ные условия но давлению и сорту буферного газа для проявления ( 'ИД. Это в дальнейшем позволило перейти к более сложным экспериментам по исследованию пространственного распределения концентрации паров лития, установившегося под действием СИД и наблюдению разделения изотопов.

Для исследования пространственного распределения паров лития применялась вышеописанная ячейка (см. рис. 6). Диаметр внутреннего отверстия диафрагмы был равен 3 мм. При проведении экспериментов частота лазерного излучения была настроена резонансно D2 линии 7 Li, отстройка подбиралась такой, чтобы обеспечить максимальное проявление эффекта. Для изучения пространственного распределения была использована следующая методика. Основной луч (линейной поляризации, 40 мВт) диаметром Ь = 1.6мм, вызывающий изменение пространственного распределения под действием СИД, проходит по оси ячейки. С помощью электрооптического модулятора плоскость поляризации луча на короткое время поворачивается на 90". При этом призма Глана формирует пробный луч, входящий в ячейку перпендикулярно основному. Микроскоп с ФЭУ регистрировал интенсивность флуоресценции в определенном месте пробного луча, которая в условиях нашего эксперимента была пропорциональна концентрации атомов. С помощью зеркала, жестко связанного с микроскопом и ФЭУ, пробный луч одновременно с ФЭУ перемещался параллельно самому себе вдоль оси ячейки (по оси z). Благодаря независимой подвижке, микроскоп с ФЭУ мог дискретно перемещаться также в направлении, перпендикулярном оси ячейки (по координате р), тем самым регистрировалась интенсивность флуоресценции в пробном луче при различных расстояниях от центра ячейки. Передвижение микроскопа с ФЭУ по оси .г позволяло снять распределение плотности паров но оси г при различных расстояниях от центра ячейки. Управление модулятором осуществлялось генератором импульсов. Длительность импульса пробного луча была равна 20 мкс, и за столь короткое время пространственное распределение паров не успевало измениться. Интервал между импульсами равнялся 2 мс. Сигнал с ФЭУ подавался на устройство выборки и хранения аналогового сигнала (УВХ), синхронизованное с генератором импульсов. Интервал выборки УВХ составлял 8 мкс, и устанавливался в центр импульса пробного излучения. Для контроля положения по отношению к импульсу пробного излучения, импульс интервала выборки и сигнал с. ФЭУ одновременно наблюдались на экране осциллографа. Двухкоординатный самописец осуществлял регистрацию зависимости сигнала с выхода УВХ от продольной координаты г при различных дискретных значениях смещения от оси ячейки по поперечной координате р. Пространственное

Рис. 8: Пространственное распределение паров лития в условиях удаленных стенок ячейки.

разрешение системы регистрации по координате г определялось диаметром пробного пучка, который не превышал 0.2 мм . По координате р разрешение было не хуже 0.1 мм.

11а рис. 8 приведен пример полученной экспериментальной зависимости флуоресценции паров лития в пробном луче от координаты г при различных значениях смещения от оси ячейки (по координате р). Рисунок 8а соответствует пространственному распределению паров NСид{р, установившемуся под действием СИД, рисунок 8Ь - диффузионному распределению Nдиф(р, (в отсутствие СИД).

Воспользовавшись методом наименьших квадратов, можно из полученных экспериментальных данных извлечь отношение (ио/Б) скорости СИД паров атомов лития к коэффициенту диффузии лития в буферном газе ксеноне. Критерием правильности выбора значения ио/й, является совпадение отношения Мсиа/Ндиф, полученного в результате численных расчетов, с экспериментально измеренным, в точке па оси ячейки, где интенсивность флуоресценции спадает в е раз. Для наших экспериментальных данных наилучшее согласие достигалось при

ио/И = 8.5 ± 1.5см*1. Подставляя значение коэффициента диффузии Б лития в ксеноне (Б = 80см2/с), вычислим значение «о- Скорость дрейфа в наших условиях составила 6.8 ± 1.3 м/с.

Глава 4 посвящена разделению изотопов лития 6Ы, 7 Ы с помощью СИД. Описана экспериментальная установка и методика проведения эксперимента. Обсуждаются результаты эксперимента и перспективы использования СИД для разделения изотопов. Для надежной регистрации процесса разделения оказалось целесообразным использовать два лазера на красителе. Лазерные пучки направлялись в ячейку под небольшим углом и пространственно совмещались в области регистрации флюоресценции. Частота излучения одного лазера настраивалась на £>1—линию 6Ы, частота другого - на Б^ —линию 7Ы, при этом каждый из лазеров возбуждает только один соответствующий изотоп. Отстройки от точного резонанса подбирались таким образом, что 6Ы вследствие СИД движется против направления распространения лазерного излучения (м || к, "синяя" отстройка), а 71л - по направлению распространения (й "красная" отстройка). Величины отстроек

подбирались таким образом, что СИД проявлялся наиболее ярко, т.е. действие излучения приводило к наибольшему изменению концентрации соответствующего изотопа под действием СИД. Мощности лазеров составляли 160 и 240 мВт соответственно. Диаметр лазерных пучков составлял 3 мм.

Эталон Фабри-Неро с базой 5 мм и зрительная труба использовались для контроля правильности установки лазеров на линию. При правильной настройке, перекрывая поочередно лучи лазеров, мы наблюдали две системы колец, соответствовавших флюоресценции Б\ — и £>2 линий одного или другого изотопа. Запись пространственного распределения концентрации паров производилась с помощью перемещаемого микроскопа с ФЭУ, соединенного с самописцем. Перекрывая поочередно лучи лазеров, мы записывали пространственное распределение паров каждого изотопа, установившееся под действием СИД (/^„а) и при его отсутствии (Nдиф). Плотность паров была такова, что в ячейке поглощалось около 40% мощности излучения. В качестве буферного газа использовался ксенон, поскольку для него относительное изменение коэффициента дифффузии, а следовательно и скорость дрейфа, максимальны.

Рис. 9: Зависимость коэффициента разделения К от расстояния от источника паров.

1 вд

80 60 40 20

Ф

о

о

' ' '_L

0

0.5

1.0 z, см

Давление 20 Topp, используемое в эксперименте, как было ранее установлено, является оптимальным для СИД. Коэффициент разделения K(z)

характеризующий изменение относительной концентрации вЫ, установившейся под действием СИД, по отношению к исходной, растет по мере удаления от источника паров. График этой зависимости приведен на рис. 9. Так как общая концентрация паров лития падает при удалении от источника паров, измерение коэффициента разделения на большом расстоянии по оси г от диафрагмы сопровождается большими погрешностями. Поэтому мы ограничились измерением в точке, в которой интенсивность флюоресценции падает в 15 раз по отношению исходной. В этой точке коэффициент разделения К оказался равен 78 ± 8 и на сегодняшний день является рекордным.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ

1) Впервые зарегистрирован эффект СДВ в атомарных парах лития, измерены коэффициенты диффузии и их относительные изменения при

возбуждении лития в 2Р состояние в буферных газах Не, Ne, Ar, Кг, Хе

2) Впервые зарегистрирован эффект СИД в атомарных парах лития при отсутствии адсорбции на стенках ячейки, а также в условиях удаленных стенок ячейки.

3) Показано, что переохлажденные пары лития могут достаточно долго существовать в капилляре со стенками, покрытыми парафином, проанализированы причины "гибели" атомарного лития.

4) Исследовано пространственное распределение, установившееся под действием СИД в условиях удаленных стенок ячейки, и предложен способ нахождения скорости дрейфа в этих условиях.

5) Показано, что эффект светоиндуцированного дрейфа может быть успешно использован для разделения изотопов. В эксперименте по разделению изтопов 6 Li, и 7 Li, получен рекордный коэффициент разделения (А' = 78 ± 8).

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ ОТРАЖЕНЫ В СЛЕДУЮЩИХ ПУБЛИКАЦИЯХ:

1. Atutov S.N., Kolinko P.V., Shalagin A.M., Separation of Lithium isotopes by light-induced drift - Laser Physics, v.3, No4, 1993, p.855-859.

2. Atutov S.N., Kolinko P.V., Shalagin A.M. Light-induced drift of Lithium vapor without adsorption on the walls of the cell - Optics Commun. v. 107, 1994, p.218-222.

3. Atutov S.N., Bondarev B.V., Kobtzev C.M., Kolinko P.V., Podyachev S.P., Shalagin A.M. Light-induced diffusive pulling (pushing) of lithium atoms into a laser beam. Measurements of diffusion coefficients of lithium in 2P and ZS states in noble gases - Optics Commun. v.115, 1995, p.276-282.

4. Atutov S.N., Kolinko P.V., Shalagin A.M., Vostrikov O.A. Optics Commun. Investigation of light-induced drift of lithium vapor in the case of far removed walls of the cell - Optics Comrnun., in press.

ЦИТИРУЕМАЯ ЛИТЕРАТУРА:

[lj Атутов С.П., Ермолаев И.М., Шалагин A.M. Исследование светоиндуцированного дрейфа паров натрия - ЖЭТФ, 1987, т.92, No4, с. 1215-1227.

[2] Streater, A.D., Mooibroek, J., and Woerdman, J.P. Light-Induced Drift

of Rubidium: Spectral dependence and isotope separation - Optics

Commun. 1987, V.64, p.137-143.

[3] Atut.ov S.N., Chapovsky P.L., Shalagin A.M. Light-induced drift of Neon under optical excitation from a metastable state - Optics Commun, 1982, v.43, NoA, p.265-269.

[4] Ilradechny C., Slovak J., Tethal Т., Yermolaev I.M., Podivilov E.V. Light -induced drift of Barium atoms - Phys. Rev. A., 1995, v.51, No4, p.567-571.

[5] Hermans L.J.F. Light-induced kinetic effects in molecular gases. -Int. Rev. Phys. Chem. 1992, v.11, No 2, p.289-315.

[G] Атутов С.II., Подъячев С.П., Шалагин A.M. Индуцированное излучением диффузионное втягивание паров натрия в световой пучок.

- ЖЭТФ, 1986, т.91, вып.8, с.416-427.

[7] Wittgrefe F., van Saarloos J.L.C., Atutov S.N., Eliel E.R. Light -induced diffusive pulling of rubidium in atomic and molecular buffer gases - J.Phys.B: At. Mol. Phys. v.24, 1991, p.145-154.

[8] Hickman A.P., Mugglin D.T., Streater A.D. Light -imduced diffusive pulling and diffusion cross-sections for К — He: experiment and theory

- Optics Commun. v.102, 1993, p.281-287.

[9] Chapovsky P.L., Shalagin A.M., Panfilov V.N., Strunin V.P. Light-induced drift of CII3F molecules - OpticsCommun., v.40, Nob, p.129-134.

[10] Gangrsky Yu.P., Ilradechny C., Slovak J., Tethal Т., Yermolaev I.M. Light-induced drift of22-23,24Na in wide cold tube - Phys.Lett.A., 1992, v.168, 353.

[11] Гельмуханов Ф.Х., Шалагин A.M. Светоиндуцированная диффузия газов. - Письма в ЖЭТФ, 1979, т.29, вып. 12, с.773-776.

[12] Анцыгин В.Д., Атутов С.Н., Гельмуханов Ф.Х., Телегин Г.Г., Шалагин A.M. Светоипдуцированная диффузия паров натрия.- Письма в ЖЭТФ, 1979, т.30, вып.5, с.1672-1684.

[13] Раутиан С.Г., Шалагин A.M. Вращательная релаксация и пространственная диффузия при поглощении из основного состояния. Препринт ИЯФ СО РАН, No 107-70, 1970.

[14] Атутов С.Н., Подъячев С.П., Шалагин A.M. Диффузионное втягивание паров натрия в световой пучок - Препринт ИАиЭ СО АН СССР, No 228, 1984.

[15] Пархоменко А.И. Транспортные характеристики атомов щелочных металлов в основном и резонансном состояниях в смесях Na-Hc,Ne,Ar и Li,K,Rb,Cs-He. Оптика и спектроскопия, 1989, т.67, Nol, с.26-31.

[16] Редько Т.П. Диффузия нормальных и возбужденных в нижние резонансные состоянияатомов лития в инертных газах. - Оптика и спектроскопия, 1986, т. 61, Nob с.946-950.

[17] Hamel W.A., Haverkort J.E.M., Werij H.G.C., Woerdman J.P., Calculation of alkali-noble gas drift cross-sections relevant to light-induced drift - J. Phys. B: At.MoI.Opt.Pliys.,1986, v.19, p.4127-4135.

[18] Gel'mukhanov F.Kh., Parkhomenko А.1., Spectral anomalies in light-induced drift in alkali-noble gas mixtures. - J.Pliys.B: At.Mol.Opt.Phys., 1994, v.27, .