Исследование источников ионов платино-палладиевой группы для электромагнитной сепарации изотопов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.08 ВАК РФ

Российский научный центр "Курчатовский институт" Институт ядерного синтеза

Соколов Дмитрий Владимирович

Исследование источников ионов платино-палла-диевой группы для электромагнитной сепарации

изотопов

01.04.08-Физика плазмы

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидат технических наук

МОСКВА—2004

Работа выполнена в Институте ядерного синтеза Российского научного центра «Курчатовский институт»

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, профессор Семашко Н.Н.

Официальные оппоненты:

Доктор технических наук, Ким В.П.

Кандидат технических наук, Обрезков О.И.

Ведущая организация: Московский энергетический институт (Технический университет)

Защита состоится « »_2004 г. в_час.

на заседании Диссертационного совета Д 520.009.02 при РНЦ «Курчатовский институт» по адресу: 123182, г.Москва пл.Курчатова, 1, РНЦ «Курчатовский институт».

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке РНЦ «КИ» Автореферат разослан « »_2004 г.

Ученый секретарь

Диссертационного совета Д 520.009.02 кандидат физико-математических наук

Л.И.Елизаров

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. В настоящее время широкое применение во многих областях деятельности человека находят стабильные изотопы и, более того, сфера их применения непрерывно расширяется. Стабильные изотопы платино-палладиевой группы эффективно применяются в медицине и ядерно-физических исследованиях. Особенно большой интерес проявляется к изотопам палладия, так как эти стабильные изотопы являются стартовым материалом при приготовлении радионуклида 103Р(1, который обладает уникальным «мягким» спектром у-излучения. При этом радионуклид 103Р<1 очень эффективен при лечении опухолей простаты. Емкость рынка только по изотопу |02Рс1 можно оценить на уровне 5 миллионов долларов США в год. Важно, что и другие изотопы палладия также востребованы на рынке стабильных изотопов.

Получение в необходимом количестве стабильных изотопов и, в частности, стабильных изотопов 190Р1,1911г, ,02Р(1 и 104Р(! следует признать важной научно-технической проблемой.

Наиболее эффективным способом разделения изотопов платино-палладиевой группы является электромагнитная сепарация. Задача получения изотопов палладия другими известными методами разделения изотопов (центробежным, лазерным и др.) в настоящее время успешно не решена, хотя такие попытки предпринимались. Получение отдельных радиоактивных изотопов палладия, например, того же 103Рё возможно из моноизотопного родия на ускорителях. Однако, такая технология дороже получения 103Рс1 из 1(ЙР<1

при облучении его нейтронами в ядерных реакторах. Немного известно об успешных попытках получения изотопов платины с помощью других методов разделения изотопов.

Важнейшим элементом установок для электромагнитной сепарации изотопов является источник ионов. Технические характеристики источников ионов определяют, в основном, технологическую и экономическую эффективность установок в целом.

Диссертация посвящена разработке исследованию источников ионов для электромагнитной сепарации изотопов. Кроме того, ионные источники платины или палладия, использующие дуговой разряд с накаленным катодом могут представлять значительный интерес для других областей науки и технологии. Такие источники, предназначенные для электромагнитной сепарации изотопов, могут составить конкуренцию другими типами ионных источников тугоплавких металлов, так как превосходят их по ряду характеристик.

Можно привести примеры использования высокотемпературного источника ионов палладия и для различных технологических целей. Такими целями могут быть: ионная имплантация, микроэлектроника, создание антикоррозионных покрытий, фотокатодов, катализаторов.

Актуальность диссертации определяется не только созданием источников ионов, успешно эксплуатируемых при разделении изотопов платино-палладиевой группы, но и изучением возможностей реализованных конструкций, разработкой рекомендаций по их проектированию, исследованием физических процессов в разряде паров платины или палладия, а также решением материаловедческих и иных задач.

Цель диссертации - разработка и экспериментальное исследование источников ионов для разделения изотопов тугоплавких элементов, изучение физических процессов, связанных с таким разделением в рамках электромагнитного метода сепарации изотопов. Ставилась задача разработки эффективно работающих источников ионов платино-палладиевой группы, удовлетворяющих всем требованиям к источникам ионов для электромагнитной сепарации изотопов. Источники должны обеспечивать высокую плотность тока «целевых» ионов из я 20+50 мА/см2 (при 11^^=35 кВ), ресурс источника ионов должен составлять не

БИБЛИОТЕКА I 3

С.П«тер| ОЭ №В

ЩкЛ

рабочего вещества не менее 20% (с учетом высокой стоимости • элементов платино-палладиевой группы и трудностями их химической регенерации).

Научная новизна работы заключается в том, что впервые были созданы работоспособные и эффективные источники ионов платины и палладия для разделительных установок РНЦ «Курчатовский Институт». Обоснован индивидуальный подход к решению проблем разделения изотопов платины и палладия. Так для разделения изотопов платины было предложено использовать источник ионов на основе катодного распыления исходного материала. Впервые описаны возможные конструктивные схемы такого источника, комплексно изучены их возможности, произведен анализ достоинств и недостатков источников ионов, предложены реальные конструкции и пути их совершенствования.

Впервые был создан высокотемпературный источник ионов палладия, использующий комбинированный способ нагрева газоразрядной камеры, удовлетворяющий требованиям промышленного производства изотопов палладия.

Научная и практическая ценность. работы состоит в том, что решена крупная научно-техническая задача по созданию эффективных источников ионов платины и палладия для задач сепарации изотопов. Проведены несколько экспериментальных разделений палладия, накоплено около 17000 мА-ч всех изотопов палладия, получены изотопные препараты высокого качества.

Полученные результаты при исследовании характеристик разряда в парах металла (И, 1г) в источниках с накаленным катодом без внешнего магнитного поля могут быть использованы в различных областях науки, например, результаты работы с источником ионов на основе катодного распыления—для оценок коэффициента распыления.

Отдельные типы источников ионов платино-палладиевой группы, созданные в процессе работы, могут успешно применяться для наработки и других изотопов, например, с помощью источников на основе катодного распыления может быть получен

180т-

редкий и весьма дорогостоящий изотоп Ta, а высокотемпературный источник ионов палладия по своим характеристикам подходит для разделения изотопов гадолиния.

Практическая реализация результатов работы. На основании проведенных исследований созданы и успешно эксплуатируются высокотемпературные источники ионов палладия на установках С-2 и У-5 Лаборатории Электромагнитного Разделения Изотопов (ЛЭМРИ) Института Ядерного Синтеза РНЦ «Курчатовский Институт». Накопленные с помощью таких источников изотопные препараты являются предметом многих договоров, в том числе и международных.

Личный вклад автора. Автор внес определяющий вклад в постановку задач исследований, проведение экспериментов и анализ полученных результатов, а также в разработку основных схем ионных источников, разработку основных конструктивных решений, используемых в экспериментальных макетах и рабочих вариантах. Следует отметить большую помощь, оказанную автору коллективом ЛЭМРИ ИЯС, а именно, ведущим инженером А.П.Белокуровым, ведущим научным сотрудником канд. физ.-мат. наук Р.Н.Кузьминым, начальником лаборатории канд. физ.-мат. наук М.И.Мартыновым, профессором док. физ.-мат. наук Н.Н.Семашко, а также зам. зав. каф. ОФИЯС МЭИ, док. физ.-мат. наук А.Н.Седовым в постановке отдельных задач, в проработке отдельных узлов ионных источников, а также при обсуждении полученных результатов. Все результаты, представляющие научную новизну и выносимые на защиту получены автором лично.

На защиту выносятся следующие положения:

1. Проведен анализ возможных схем источников ионов элементов, имеющих низкую упругость паров при доступных (до 1000 °С) температурах, предназначенных для электромагнитной сепарации изотопов. Показана эффективность схем ионных источников тугоплавких элементов «без изолированного электрода» для получения максимальной плотности тока, а схем «с изолированным электродом» для получения максимальных ресурса и коэффициента использования рабочего вещества.

2. Разработаны и исследованы источники ионов элементов платино-палладиевой группы, пригодные для разделения изотопов с помощью электромагнитного метода. Показана возможность достижения следующих параметров источников ионов платины, основанных на принципах подачи рабочего вещества в разряд с помощью катодного распыления, плотность тока (/п*) - 10 мА/см2 и ресурс - 1000 ч. Показано также, что повышение плотности ионного тока платины возможно за счет увеличения плотности плазмы и содержания в ней «платиновой» компоненты, при использовании схем ионных источников с ионизацией испаренных непосредственно в разрядной камере атомов платины и при использовании режимов работы близких к режимам «самораспыления». Доказано, что увеличение ресурса возможно за счет использования схем ионных источников «с изолированным электродом», улучшение коэффициента использования рабочего вещества — за счет повышения вероятности ионизации атомов платины, а также применения специальной геометрии разрядной камеры, препятствующей потерям «платинового пара».

3. Разработана новая схема высокотемпературного источника ионов с комбинированным нагревом газоразрядного узла. Показано, что предложенный комбинированный метод, предусматривающий использование графитовых нагревателей специальной формы является достаточным для поддержания и устойчивого горения разряда в парах металла без подачи балластного газа. Комбинация излучения и электронной эмиссии с графитовых нагревателей позволяет достигать температуры газоразрядной камеры до 1650 °С.

4. Разработан и исследован высокотемпературный источник ионов с комбинированным нагревом газоразрядного узла, пригодный для промышленного разделения изотопов палладия с помощью электромагнитного метода. Показана возможность достижения следующих параметров высокотемпературного источника ионов палладия: плотность ионного тока - более 20 мА/см2, ресурс - 100 ч., коэффициент использования рабочего вещества - 27%. Источник с такими характеристиками впервые создан и использован для получения изотопов палладия высокого качества.

Достоверность и обоснованность результатов диссертационной работы подтверждается систематическим характером исследований, проведением измерений на разных экспериментальных установках, сопоставлением экспериментальных данных с результатами теоретического анализа и удовлетворительным их совпадением, а также сравнением полученных результатов с результатами других исследователей.

Апробация работы и публикации. Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на четвертой, пятой, шестой и восьмой Всероссийских (международных) конференциях в г. Звенигороде "Физико-химической процессы при селекции атомов и молекул", 1999-2003; на 7™ международном симпозиуме по "Синтезу, использованию изотопов и меченых смесей", г. Дрезден, Германия, 2000; на VIII международном семинаре "Диагностика поверхности пучками", г. Ужгород, Украина,

1998; на XVII Международной конференции по физике плазмы и УТС, г. Звенигород, 1998; на 9й международной конференции по ионным источникам, г. Окланд, США, 2001 и 10™ международной конференции по ионным источникам, г. Дубна, Россия, 2003; семинарах Института Ядерного Синтеза РНЦ «Курчатовский Институт».

Результаты изложены в 9 докладах на международных и российских симпозиумах и конференциях и 2 статьях. Список основных публикаций приведен в конце автореферата.

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, 6 глав и заключения с общим объемом 132 страницы, содержит 95 рисунков и 33 таблицы. Список цитируемой литературы включает 87 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность и практическая ценность работы, формулируется цель работы. Здесь обоснован индивидуальный подход при выборе типа ионного источника в зависимости от рабочего вещества. Показано, что для разделения изотопов платины и палладия с помощью электромагнитного метода наиболее подходят источники ионов с накаленным катодом и дуговым разрядом. В тоже время, при разделении изотопов, например, палладия могут применяться высокотемпературные источники ионов, а для получения изотопов платины - источники, основанные на других физических принципах подачи ионизуемого вещества в разряд, например, источники на основе катодного распыления.

Проведен цикл исследований, в результате которых были созданы три различных варианта источников ионов платины на основе катодного распыления, которые получили названия: ионный источник «без изолированного электрода», источник с «изолированным электродом» и ионный источник с «изолированным электродом - 2». В каждом варианте источников ионов на основе катодного распыления, были реализованы меры, направленные на совершенствование отдельных характеристик (плотности ионного тока, коэффициента использования рабочего вещества, ресурса). Исследована эффективность различных вариантов источников с точки зрения накопленных миллиампер-часов (количества изотопа).

В диссертации представлены также два варианта высокотемпературных источников. Это ионные источники палладия, которые получили следующие названия: «высокотемпературный источник ионов палладия с нагревом ГРК излучением» и «высокотемпературный источник ионов палладия с комбинированным нагревом ГРК».

В работе для всех представленных источников ионов, как высокотемпературных, так и источников на основе катодного распыления предложена одна и та же последовательность изложения материалов, которая включает в себя: изложение принципа работы источника ионов, конструкцию, программу экспериментов, результаты экспериментов и их анализ, а также выводы.

Глава 1 "Изотопы тугоплавких металлов. Методы получения и основные

применения" содержит сведения о применении стабильных изотопов платино-палладиевой группы, основах электромагнитного метода разделения изотопов и методах получения изотопов тугоплавких элементов. На основе литературного обзора проведен сравнительный анализ возможности эффективной наработки изотопов платино-палладиевой группы всеми известными методами разделения изотопов. Показаны преимущества электромагнитного метода разделения изотопов платины и палладия по сравнению с другими известными методами разделения изотопов.

Прокомментирована альтернативная технология получения радиоактивного 1ЮРё, который эффективен при лечении опухолей простаты. Технология предусматривает получение стабильного изотопа 1ИРё или 104Рё с помощью электромагнитного метода разделения изотопов, с последующим облучением нейтронами полученного изотопного препарата в высокопоточных ядерных реакторах. Ключом к такой технологии должен стать эффективный источник ионов платино-палладиевой группы. Большей своею частью эта диссертация посвящена разработке возможных вариантов таких источников.

Вторая глава "Описание экспериментальных установок" посвящена устройству, характеристикам и возможностям экспериментальных установок, на которых была

/

Рис. 1 Установка С-2

выполнена экспериментальная часть работы. Приведены варианты магнитооптических схем, особенности фокусировки пучков и величины полных ионных токов.

На рис. 1 представлен сепаратор С-2 лаборатории электромагнитного разделения изотопов (ЛЭМРИ) РНЦ «Курчатовский Институт».

В главе рассматриваются также отдельные узлы электромагнитного сепаратора. Описаны средства откачки, скорость откачки, предельное и оптимальное значение давления.

Осуждены особенности электропитания цепей ионного источника, находящихся под положительным потенциалом +40 кВ относительно земли. Даны оценки жестких требований к стабильности питания цепей ионного источника, особенно, ускоряющего напряжения.

Рассмотрен способ приема и регистрации ионных пучков с помощью специального устройства «приемник ионов». Приведено описание конструкции приемника ионов.

Глава содержит также раздел, в котором описана методика экспериментов. Показаны способы корректного измерения плотности ионного тока (полного ионного тока), а также вычисления коэффициента использования рабочего вещества. Кроме того, при проведении экспериментов с различными вариантами высокотемпературных источников ионов и источников на основе катодного распыления реализовано корректное измерение некоторых других вспомогательных величин: давления в сепарационной камере рс и температуры стенок газоразрядной камеры (ГРК) Т ы.

В третьей главе "Выбор типа ионного источника" обосновывается выбор типа ионного источника, в наибольшей степени удовлетворяющего требованиям установок для электромагнитной сепарации изотопов. Глава начинается с обзора методов получения ионов. Хотя подавляющее большинство известных источников ионов используют ионизацию в плазме, можно указать и другие хорошо известные методы получения положительных ионов:

- ионизация атомов и молекул электронным ударом;

- поверхностная ионизация атомов и молекул;

- термоионная эмиссия солей, минералов и искусственных смесей.

В главе обоснована применимость или же, наоборот, неэффективность того или иного метода при получении ионов тугоплавких элементов, также приведены примеры ионных источников тугоплавких элементов для каждого описанного метода получения ионов.

В разделе "Краткий обзор источников ионов" на основе проведенного анализа литературных данных показано, почему источники ионов, использующие дуговой разряд с накаленным катодом являются наиболее эффективными в качестве источников ионов для электромагнитной сепарации изотопов.

Выбор типа ионного источника производится на основании требований к источникам для электромагнитной сепарации изотопов, которые сформулированы в этой же главе в разделе Требования, предъявляемые к источникам ионов для электромагнитной сепарации изотопов". Здесь представлены основные требования к источнику ионов для электромагнитной сепарации изотопов, которые делают невозможными (или ограниченно возможными) применение того или иного типа ионного источника для целей электромагнитного разделения изотопов. Такими требованиями являются:

-плотность стационарного тока «целевых» ионов из щели должна достигать 20+50 мА/см2 (при иэвлр.= 35 кВ);

- ресурс источника ионов должен составлять не менее 100 ч.;

- коэффициент использования рабочего вещества не менее 20% (с учетом высокой стоимости элементов платино-палладиевой группы и трудностями их химической регенерации);

- источник ионов должен работать с минимальной подачей балластного газа или без нее;

- процент многозарядных ионов должен быть минимальным; удовлетворительным результатом может считаться наличие не более 10% многозарядных ионов;

- степень модуляции пучка должна быть минимальной (разброс скоростей ионов должна быть малым), в главе даны количественные оценки;

- источник должен быть достаточно надежным в работе, максимально простым по конструкции, питанию и управлению.

На основе обзора литературы дан сравнительный анализ пригодности для электромагнитной сепарации изотопов ВЧ-источников, ЭЦР-источников, источников с холодным катодом и источников Пеннинга, МБ^'Л-источников, магнетронных ионных источников и источников Фримана, плазмотронов, автоионных источников, лазерных ионных источников и др. Сделан важный вывод о целесообразности применения для указанных целей источника ионов с накаленным катодом и дуговым разрядом.

В четвертой главе "Источники ионов тугоплавких металлов с накаленным катодом и дуговым разрядом" основное внимание уделено вопросам теории источников с накаленным катодом и дуговым разрядом; обсуждены основные проблемы, возникающие при конструировании источников ионов элементов с низкой упругостью паров при доступных температурах, представлен краткий обзор существующих источников ионов тугоплавких металлов, приведена их классификация и сравнительный анализ.

В разделе "Теория источников с накаленным катодом" данной главы особенное внимание уделено явлению термоэлектронной эмиссии, рассмотрены особенности свободного и вынужденного режима работы катода, отмечено принципиальное отличие механизмов эмиссии электронов из катода и отбора положительных ионов с границы плазмы в присутствии отрицательного электрода. Показано, что выражение

общее по форме для обоих явлений, имеет разный физический смысл. В случае эмиссии положительно заряженных ионов с границы плазмы на коллектор всегда идет ток насыщения. Плотность тока (А/см2) ионов, уходящих из плазмы, - плотность тока "ионной эмиссии плазмы" — пропорциональна плотности ионов и скорости, которую они приобретают на границе плазмы:

%

(1)

где Г.- температура электронного газа; М- масса иона; ^ - молярный вес. А с1 в выражении закона «трех вторых» (см. 1) в случае эмиссии положительных ионов заменяется на переменное ¿а (слоя), значение которого зависит от приложенного напряжения и.

В разделе "Основные трудности при конструировании ионных источников тугоплавких элементов" сделаны важные выводы о значении минимального давления паров рабочего вещества в газоразрядной камере источника, при котором возможно поджиг и поддержание устойчивого дугового разряда. Такое давление паров находится в пределах Ю^+Ю"2 торр.

Рабочая температура ионного источника, необходимая для поддержания в разрядной камере нужного давления паров рабочего вещества (см. табл. 1) представляет собой важный параметр, так как чтобы избежать конденсации паров, необходимо поддерживать при такой температуре не только тигель, где содержится рабочее вещество, но и разрядную камеру, и элементы ее конструкции.

Табл.1

Элемент Давление паров, торр Тш» к

ю-4 КГ1 10

ра 1539* 1667 1820 1825

Р1 1988 2140 2322 2042

1г 2214 2379 2570 2716

Та 2862 3077 3329 3296

*- температура в Кельвинах.

Из вышеизложенного ясно, что основной проблемой при разработке источников ионов тугоплавких элементов является обеспечение тем тли иным способом необходимого давления паров рабочего вещества в разрядной камере. Таким образом, ионные источники тугоплавких элементов, предназначенные для разделения изотопов, можно условно разделить на три группы: низкотемпературные с легкоиспаряемым соединением, содержащим нужный тугоплавкий элемент, высокотемпературные и источники, основанные на других физических принципах подачи ионизуемого вещества в разряд.

Выдвинуты предложения о целесообразности использования источников ионов на основе катодного распыления для получения ионов платины и иридия, и высокотемпературных источников ионов - для получения ионов палладия.

В разделе "Краткий обзор ионных источников тугоплавких элементов, использующих дуговой разряд с накаленным катодом. Особенности и основные проблемы" представлен весь спектр источников ионов: низкотемпературные с легкоиспаряемым рабочим веществом, высокотемпературные и источники на основе катодного распыления; предложен сравнительный анализ достоинств и недостатков всех трех типов источников.

При относительной простоте низкотемпературных источников ионов очевидны и их недостатки: малая плотность тока «целевых» ионов, невысокое обогащение полученных изотопов, низкий коэффициент использования вещества и необходимость принятия соответствующих мер безопасности при работе с газообразным фтором, хлором и их соединениями.

В разделе "Высокотемпературные источники" показаны основные проблемы высокотемпературных приборов. Это, прежде всего, проблемы разогрева всего газоразрядного узла до необходимых (см. табл. 1) температур. Показана неэффективность проволочных нагревателей «стандартных» (до 1000 °С) ионных источников из-за низкого соотношения Зиярииви^Зии^ы ..(рабочая площадь поверхности нагревателя к площади поверхности газоразрядной камеры).

Представлены источники, где проблемы нагрева ГРК решаются с помощью специальных нагревателей, имеющих высокие величины высокотемпературные источники ионов с электронным подогревом камеры; источники, имеющие нагреватели, расположенные внутри ГРК; источники, использующие для нагрева стенок газоразрядной камеры разряд.

Несмотря на очевидные достоинства высокотемпературных ионных источников, обеспечение их работоспособности связано с рядом проблем. Необходимо отметить, что при разработке высокотемпературных ионных источников проблемы материаловедения становятся важнейшими. Это связано с особенностями поведения различных материалов при высоких температурах.

Так, при нагреве рабочего вещества в тигле ионного источника, многие материалы образуют эвтектические сплавы с материалами конструкции ГРК ионного источника и материалами тигля. Особенно это характерно для элементов платино-палладиевой группы. Нельзя не отметить и проблемы, связанные с механической прочностью конструкционных материалов при высоких температурах и их линейным расширением.

Другой существенной особенностью высокотемпературных источников ионов является большая потребляемая мощность, иногда свыше 10 кВт.

В разделе "Источники ионов тугоплавких элементов на основе катодного распыления" отмечены основные трудности при разработке ионных источников на основе катодного распыления: это, прежде всего, низкий коэффициент использования рабочего вещества и часто неудовлетворительное соотношение

¡И

ТТГ' (3)

где 1ц — ток ионов металла в общем ионном токе из источника; 1а - ток ионов вспомогательного вещества в общем ионном токе из источника; о - можно назвать долей ионов металла в пучке.

Однако вместе с этим можно отметить и достоинства источников ионов на основе катодного распыления: их простота, универсальность. Кроме того, при достижении режима «самораспыления» или близких к нему, можно существенно улучшить характеристики прибора.

Здесь также обсуждаются перспективы различных схем расположения рабочего вещества в газоразрядной камере источника с целью обеспечения максимального ресурса, плотности тока «целевых» ионов и коэффициента использования рабочего вещества. Показана перспективность схемы с так называемым «изолированным электродом», рис. 2а и рис. 2Ь.

На рис. 2а показано, что разрядная камера, распыляемый материал и щель имеют один потенциал, поэтому внутренняя поверхность щели подвергается бомбардировке положительными ионами. Вследствие этого щель может разрушаться, а при определенных условиях зарастать распыляемым материалом, что отрицательно скажется на фокусировке пучка.

Если источник ионов выполнен по схеме рис. 2Ь, то при его эксплуатации отсутствуют проблемы, связанные с разрушением щели. Очевидно, что такой ионный источник перспективнее с точки зрения увеличения ресурса.

ЩСЛЬ элепрод

щель

камера

каме >а

А +

А +

+-

+

+

Рис. 2а. Схема источника ионов без изолированного электрода.

Рис.2Ь. Схема источника ионов с изолированным электродом.

В пятой главе "Разработка и экспериментальное исследование источников ионов на основе катодного распыления" в разделе "Расчет основных параметров ионного источника на основе катодного распыления" проводятся расчеты основных параметров ионного источника на основе катодного распыления, в частности, плотности ионного тока платины. Для этого задается геометрия ГРК источника, плотность потока ионизирующих электронов и их энергия. Используются табличные и расчетные значения сечений одноплатной ионизации атомов платины, балластного газа и коэффиттиентов распыления: Кг_^п — коэффициента распыления платины ионами газа Кп_,и-коэффициента распыления платины ионами платины (коэффициент самораспыления). Определяется значение тока ионов платины, выпадающего на стенки газоразрядной камеры и плотность тока. В расчете учитываются различия в скоростях атомов распыленной платины и атомов газа.

Методика расчета, предложенная в работе, является приближенной и не учитывает ряд принципиально важных моментов и явлений, таких как ионизация атомов платины вторичными электронами, перезарядка в плазме, возбуждение и рекомбинация. Допущена определенная вольность при выборе средних пробегов электронов и ионов до их гибели в разряде и др. Не смотря на это, расчетная модель вполне позволяет оценить порядок ионных токов платины из источника.

Расчет показывает, что при давлении газа в ГРК источника в 0.5 Па и «распылительном» напряжении в 300 В можно получить от источника с выбранной геометрией ток ионов всех изотопов платины около ЗмА.

Поскольку при проведении экспериментов источники ионов с использованием катодного распыления находились как в сильном продольном магнитном поле сепаратора, так и вне его, в главе содержатся теоретические выводы относящиеся, в основном, к случаю извлечения ионов в направлении, поперечном магнитному полю.

1. Магнитное поле способствует созданию плотной приосевой плазмы.

2. Магнитное поле препятствует радиальной диффузии к выходному отверстию.

3. Необходимо искать оптимальное значение отношения г^гж (где г* —поперечный размер плазменного шнура, г„ — поперечный размер газоразрядной камеры) и приложенного продольного магнитного поля, так как плотность плазмы п -функция с максимумом от этих параметров.

Здесь же показано, что в данном конкретном случае характерные размеры ГРК и ларморовский радиус иона платины (гл=1.3 см) близки. В главе содержатся выводы о природе так называемой «аномальной диффузии» ионов в металлических камерах.

В разделе "Коэффициенты распыления" на основе полуэмпирических зависимостей рассчитан коэффициент распыления в системах «ион аргона — платина» и «ион ксенона -платина».

Далее глава содержит три больших раздела, посвященных разработке и исследованию различных вариантов источников ионов платины на основе катодного распыления. Исследуются три варианта ионных источников, отличающихся схемами расположения распыляемого электрода внутри газоразрядной камеры. Целью исследования является получение оптимальной конструкции эффективного ионного источника платины, который бы удовлетворял требованиям, изложенным в третьей главе.

Для каждого источника описаны принцип работы и особенности конструкции, приведена программа и результаты экспериментов, проведен анализ полученных результатов и сформулированы основные выводы.

Разделы, посвященные трем источникам, названы: "Ионный источник на основе катодного распыления «без изолированного электрода»", "Ионный источник на основе катодного распыления с «изолированным электродом»" и "Ионный источник с «изолированным электродом-2»".

Схема разрядной камеры ионного источника «без изолированного электрода» показана на рис. За. В источнике «без изолированного электрода» разделяемое вещество находилось на внутренней поверхности разрядной камеры (слой ~2мм) (как это показано на рис. ЗЬ и рис. За), на которую подавался отрицательный

относительно плазмы потенциал. Величина этого потенциала составляла 300 - 400 В. В качестве вспомогательного газа

использовались аргон и ксенон. Этот источник ионов платины

эксплуатировался в сильном магнитном поле (примерно 0,3 Тл).

Проводилось несколько групп экспериментов *:

получение зависимостей: /р1+(£/см), /см(^/ш)> где /и+ — суммарный ток ионов платины на приемник, а 11а, - фактически «распылительное» напряжение (энергия бомбардирующих ионов);

получение зависимостей: /и+(бг), /<л(2г), где От— величина натекания газа, использовался аргон и ксенон:

получение зависимостей: Лм(1/р), где 1/р- - разрядное напряжение;

- получение зависимостей: 1п*(1р), Ли(/р), где 1Р -тккразряда; эксперименты по получению максимальных токов платины;

- измерение суммарного тока ионов ксенона.

*-при проведении группы экспериментов, некоторые параметры фиксируются.

Результаты одного из экспериментов по п. 1 программы приведены на рис. 4. Анализ результатов, полученных в эксперименте, позволяет сделать вывод, что источник, выполненный по схеме рис. За, является вполне работоспособным. Он достаточно прост по конструкции, в изготовлении и в эксплуатации. В месте с тем, такой источник не удовлетворяет основным требованиям к источникам ионов для электромагнитной сепарации, изложенным в третьей главе. Ресурс составил 10 + 20 часов, плотность тока не

к п.1 программы экспериментов

Ш+шАгдА (1р-14А) ПЧ+ваХе, мА «Р-1 <А) ПЧ+иа Аг, мА (1р-2А) ГР1+и»Хм«А (1р-2А) ПЧ+ и Аг, мА 0"2 4 А) 1П+ ва Хе, мА

4 А)

Рис. 4. Зависимость (Ч^), напученная для источника ионов «без изолированного электрода

превысила 10 мА/см2, а коэффициент использования рабочего вещества (который в

данном случае можно принять равным ——-, где ш1 масса всех полученных из

Мл-Мк

приемника изотопов 14, а Мй — Мк- разница в массе платины, загруженной в ГРК источника) не превысил 1%. Основным фактором, ограничивающим ресурс, является изменение геометрии щели крышки вследствие ее разрушения ионами (или наоборот, зарастание щели распыленным материалом).

Полученные результаты позволяют произвести анализ экспериментальных зависимостей; сделать важные выводы о влиянии различных параметров на характеристики ионного источника; выводы о целесообразности использования более эффективных катодов, чем вольфрамовые; о природе наблюдаемых колебаний в разряде в присутствии сильного продольного магнитного поля (неустойчивость Кадомцева-Недоспасова); сделать оценки коэффициентов распыления.

исмЗ

Недостатки, обнаруженные в источнике «без изолированного электрода» (см. рис. За) были устранены в источнике с «изолированным электродом». В источнике «с изолированным электродом» разделяемое вещество находилось на специальном изолированном от камеры электроде (см. рис. 5). В этом случае камера (и щель) не подвергаются интенсивному распылению, отрицательный Р"0-5- Геометрия изолированного электрода. относительно катода потенциал подается

на изолированный электрод. Изолированный электрод представляет собой бинарную пластину, определенной кривизны. Вогнутая сторона пластины выполнена из платины и обращена к щели ГРК, а выпуклая сделана из тантала. В качестве вспомогательного вещества использовался металлический таллий. Источник эксплуатировался вне магнитного поля. Программа экспериментов включала в себя:

1. получение зависимостей: , где - это фактически «распылительное» напряжение (энергия бомбардирующих ионов), /«1 - ионный ток на электрод, — суммарный ток ионов платины на приемник, 1Р — ток разряда. Использовался вольфрамовый катод;

2. получение зависимостей: /и+(Г/п,1) и /алС^ЛхО при использовании катода из ЬаВб;

3. эксперименты по получению максимальных ионных токов платины.

К основным результатам работы с источником ионов «с изолированным электродом» (см. рис. 5) можно отнести:

-устойчивую работу, хорошую повторяемость результатов, стабильность характеристик источника ионов во времени;

-при работе с этим источником, также как и ранее, фиксировался суммарный ток ионов платины. Получены максимальные (для данного источника) ионные токи платины до 2.5 мА;

-источник обладает значительно большим ресурсом, чем источник «без изолированного электрода». Собственно ресурс ограничен загрузкой платины в ГРК (толщиной электрода) и ресурсом отдельных элементов источника ионов. Например, ресурс вольфрамового катода хорошо известен, это ~ 1000 ч;

— несмотря на то, что источник ионов платины в таком варианте обеспечивал меньший ток по сравнению с предыдущим, его ресурс значительно превысил ресурс источника «без изолированного электрода». Основным критерием эффективности работы прибора здесь могут служить накопленные миллиампер часы всех изотопов платины. В этом смысле источник ионов «с изолированным электродом» следует признать более удачным вариантом;

-использование катода из гексаборида лантана не привело к повышению эффективности работы источника ионов из-за осаждения «холодной» платины на поверхности катода;

— исследованы возможности одновременного разделения изотопов платины и таллия.

Вместе с этим, работа с источником ионов с «изолированным» электродом» показала наличие в этой конструкции ряда недостатков.

При анализе результатов по п. 3 программы экспериментов с источником ионов «с изолированным электродом» выяснилось, что существует важное ограничение при

выборе режима работы источника ионов с изолированным электродом, имеющим заданные размеры:

(4)

где 1¥э - тепловая нагрузка на электрод (Вт); ДОцжт - максимально допустимая тепловая нагрузка на электрод (Вт).

Как следует из результатов экспериментов, величина не должна превышать 700 Вт для устойчивой работы прибора (без перехода в режим плавления). Однако, 1¥э= {/о<1

поэтому мощность, привносимая на электрод, вообще говоря, может быть достигнута различными способами, например, при малом токе на электрод, скажем. 0.7 А и большим «распылительным» напряжением 1000 В или при /0,1=2 А и 1/аа=350В.

В первом случае бомбардирующие ионы приходят на электрод с большей энергией, что определяет большее значение коэффициента распыления, что в свою очередь позволяет обеспечит более удачное соотношение и подойти к интересному режиму

«самораспыления». Это дает возможность уменьшить ток «балластных» ионов таллия из источника (проблему приема которых еще нужно решить). Однако переход в этот режим сопровождается неустойчивым горением дугового разряда, что связано с нахождением в центре разрядной камеры электрода с сильно отрицательным (-1000 В) по сравнению с катодом потенциалом. Часть первичных электронов в этом случае испытывает отражение от электрода, не попадая на анод.

Стенки ГРК нагреваются проволочным нагревателем для предотвращения конденсации на них паров таллия. Температура стенок ГРК в режиме работы не превышает 600+800 °С. Совершенно очевидно, что такая температура явно не достаточна для предотвращения конденсации платинового «пара» на стенках ГРК. Для этого температура стенок камеры должна превысить 1850 °С. Атом (или ион) платины попавший на стенку или щель камеры - это есть чистые потери с точки зрения коэффициента использования рабочего вещества, который в данной геометрии источника ионов ожидаем менее 1 %.

Повысить коэффициент использования рабочего вещества может применение способа регенерации вещества. Подразумевается разборка ГРК и удаление с ее стенок слоев' платины для дальнейшего использования.

Максимальные значения ионных токов такого ионного источника были получены, тогда, когда значительный вклад в величину ионного тока платины кроме распыленных атомов вносили атомы, испаренные с поверхности платины. Отметим, что ионизация испаренных атомов происходит значительно интенсивнее вследствие меньших (на порядок)скоростей.

Таким образом, можно сделать важный вывод об эффективности использования источников ионов с испаряемым рабочим веществом, находящимся непосредственно в газоразрядной камере источника ионов.

Сущность работы источника ионов «с изолированным электродом-2» (рис. 6) заключает в следующем: в газоразрядную камеру подаются пары балластного вещества (таллий или висмут), которые создают давление достаточное для поджига и поддержания устойчивого дугового разряда. Зажигается разряд в парах балластного вещества (стенки молибденовой камеры поддерживаются при необходимой температуре), причем предполагается, что разряд горит как в пространстве «внутренней» камеры, так и вне. Затем на изолированный электрод подается

Рис. 6. Сечение разрядной камеры источника_ ионов «с изолированным электродом -2».

отрицательный относительно плазмы потенциал. При этом ионы таллия (или висмута) бомбардируют как наружную, так и внутреннюю поверхность электрода. Наружная сторона электрода выполнена из графита, который имеет невысокий коэффициент распыления. Тем не менее, снаружи изолированного электрода образуется плазма, основными компонентами которой будут атомы и ионы углерода и таллия. Внутри изолированной камеры ожидается в основном платино-таллиевая плазма.

Предложенная конструкция электрода позволяет улучшить коэффициент использования платины за счет уменьшения ее потерь, так как теперь «перепыление» платины происходит внутри объема «внутренней» камеры.

Программа экспериментов была аналогичной программе исследований предыдущего варианта источника с «изолированным» электродом.

Источник по схеме рис. 6, как и предыдущий вариант, обладал большим ресурсом, а также, вследствие своей конструкции, более высоким к.п.д. по веществу. Однако при проведении экспериментов выяснилось, что такой источник ионов имеет тот же недостаток, что и предыдущий.

При подаче на электрод относительно плазмы отрицательного потенциала в несколько сотен вольт «распылительного» напряжения в центре ГРК будет находиться электрод большой площади, который находится под значительно более отрицательным, чем катод потенциалом. Электроны, которые должны совершать движение от катода к аноду, в данном случае будут испытывать отражения от изолированного электрода, а область внутри электрода будет вообще запрещенной для их ддижетош.

Тем не менее, задача создания плотной плазмы (~1013 см"3) в ГРК источника была решена, однако воспользоваться этим результатом не удалось. Основной причиной этого была невозможность создания плотной плазмы перед выходной щелью ионного источника. Вероятно, в газоразрядной камере существует высокая степень неоднородности плазмы в направлении от задней стенки ГРК к ее передней стенке (крышке). Причиной такой неоднородности служит, конечно, изолированный электрод, который вносит возмущения в распределение плотности плазмы вблизи выходной щели источника ионов. В работе приведены пути решения этой проблемы.

В заключение главы делаются некоторые выводы: плотности тока «целевых» ионов пока еще малы и требуют увеличения в два-три раза для того, чтобы использование источников было рентабельным; требуют улучшения другие характеристики (коэффициент использования рабочего вещества, отношение

Тем не менее, для получения миллиграммовых количеств малораспространенных изотопов с высокой чистотой, например, 19ЧЧ или 18аГа такой источник вполне подходит и, более того, получение этих изотопов с обогащением около 10% в однократном разделении возможно только с помощью такого прибора.

Глава шестая называется "Высокотемпературные источники ионов палладия".

Основными проблемами при создании высокотемпературного ионного источника были:

— равномерный нагрев газоразрядной камеры до температур ~ 1500 °С;

— поиск материалов и оптимизация конструкции, позволяющие исключить влияние большой растворимости палладия и платины в конструкционных материалах ионного источника;

— повышение коэффициента использования рабочего вещества.

В разделе "Краткий обзор высокотемпературных источников ионов палладия, созданных в РНЦ «Курчатовский Институт»" описаны более ранние конструкции ионных источников, которые, впрочем, не являлись удовлетворительными с точки зрения требований, изложенных в третьей главе.

В настоящей работе предложено решать проблему создания эффективного источника ионов палладия для электромагнитной сепарации изотопов с помощью двух вариантов: "Высокотемпературного источника ионов палладия с нагревом ГРК излучением" и "Высокотемпературного источника ионов палладия с комбинированным нагревом ГРК".

Основной идеей первого варианта высокотемпературного источника был нагрев ГРК только за счет излучения. Было предложено использовать графитовые нагреватели. Выделены проблемы, связанные с трудностями экранировки ГРК источника. Показана невысокая эффективность нагрева вследствие низкого соотношения (около 0.3).

Проблему представлял также сам по себе разогрев графитового нагревателя, что тоже было обусловлено малыми размерами камеры. Для изготовления нагревателей и камер использовался графит марок МПГ-7 и МПГ-8 высоким удельным сопротивлением (11+16 Ом-мм2/м). Следует отметить, что изготовление из графита тонких (менее миллиметра) и одновременно прочных нагревателей практически невозможно. Большие значения силы тока (200 А) в цепи нагревателя создавали собственное заметное магнитное поле в ГРК источника, что ухудшало его работу.

С источником по схеме рис. 7 проводился ряд экспериментов. Интересовали в основном следующие эксперименты:

Рис.7 1-графитовая ГРК,

2-граф>повый " измерение температуры ГРК;

нагреватель, 3-месга -эксперименты по получению максимальных ионных токов

крегоюпи анодного или палладия;

катодного блока. _ эмгперимешы по оцределению ресурса ионного источника.

К основным результатам работы с таким высокотемпературным источником ионов палладия можно отнести следующее: источник (имеющий максимальную температуру стенок ГРК около 1450 °С) оказался непригодным при его эксплуатации в режиме деления, обладал низким ресурсом, работал с подачей газа, имел низкий коэффициент использования рабочего вещества.

Однако этот, больше экспериментальный прибор, позволил обнаружить недостатки и правильно сформулировать задачи, которые предстояло решить в более совершенных вариантах высокотемпературного источника ионов палладия, что и было сделано в

"Высокотемпературном источнике ионов палладия с комбинированным нагревом ГРК" (рис. 8).

Было предложено уменьшить влияние магнитного поля с помощью графитовых же нагревателей специальной (сложной) формы. Однако, поскольку соотношение ^нарактщ/'Впжр,! у такого источника не превысит 0.35 и возможности экранировки из-за сложной формы нагревателей весьма ограничены, очевидно, что решение главной проблемы предыдущего варианта источника ионов палладия - проблемы равномерного нагрева ГРК до 1500 °С только за счет излучения нагревателей будет представлять серьезную проблему.

Для того чтобы сделать эту схему работоспособной необходимо найти дополнительные источники нагрева. Таким источником дополнительного нагрева стала бомбардировка поверхности газоразрядной камеры электронами, эмитированными графитовыми нагревателями.

Рис. 8.1 - нить нажала; 2 - катод; 3 - крышка камеры; 4 - щель криини, 5 - анод; 6-нагреватели; 7-экраны; 8 - разрядная камера; 9 - столяк; 10 - анодный нзоляор и катодный иэояггор II.

С источником по схеме рис. 8 проводился ряд экспериментов. Наиболее интересны следующие эксперименты:

— эксперименты по получению максимальных ионных токов палладия;

— эксперименты на ресурс ионного источника;

— эксперименты по определению коэффициента использования рабочего вещества.

К основным результатам исследования высокотемпературного источника с комбинированным нагревом ГРК (см. рис.8) можно отнести следующее: источник показал свою работоспособность и эффективность; ток ионов палладия достигал 10 мА и был ограничен возможностями ионной оптики. Однако источник, вполне может функционировать и с более плотной плазмой, если такая необходимость возникнет. Нетрудно оценить плотность ионного тока, она составила более 20 мА/см2.

В отличие от предшествующих аналогов источник ионов работал в режиме разделения без подачи вспомогательного газа (криптон требовался только при поджиге). Источник обладал ресурсом до 100 час, значительно большим, чем его предыдущие аналоги. Ресурс источника ограничен ресурсом отдельных его элементов и, в частности, ресурсом печного блока.

Поскольку ресурс был достаточным для проведения экспериментальных разделений изотопов палладия, такой замысел был реализован. Были проведены 4 разделения, в процессе которых шли непрерывные поиски по улучшению характеристик высокотемпературного источника ионов палладия. Было создано несколько источников по образу источника на рис. 8. С учетом достаточно больших компаний (до 4 мес.) была набрана необходимая статистика, которая позволила определить коэффициент использования рабочего вещества, который достигал 27 %.

В табл. 2 приведены основные характеристики источника ионов по схеме рис. 8.

Таблица 2

Схема расположения Перпендикулярная

Тип нагревателя Графитовый, сложной формы

Тип нагрева Комбинированный (Тепловое излучение + электронный подогрев)

Габариты камеры 25x20x70

^нагмвгтеля/Сканеры 0,35

и* 18 В

/н 160 А

%ГРК 500 В

/гатк 1 А

Ресурс 50 +100 часов

Ток ионного источника 10 мА (плотность ионного тока составила более 20 мА/см2)

иг 50 + 80 В

I? 7 + 9 А

Коэффициент использования рабочего вещества 23 + 27%

В главе содержатся также и другие результаты. Например, материалы об итогах экспериментальных разделений изотопов палладия, в результате которых накоплено около 17000 мА-час всех изотопов палладия высокого качества, так изотоп 104Р<1 был получен с обогащением более 98,5%.

Изложены также предложения по совершенствованию высокотемпературного источника и расширению его температурного диапазона до 1850 °С. Обсуждаются возможности устранения проблем, возникавших при эксплуатации такого ионного источника. В частности, намечены пути решения проблемы высокого растворения палладия в конструкционных материалах с образованием эвтектических сплавов и др.

На рис. 9 показан высокотемпературный источник ионов палладия в работе.

Рве. 9. Нагрев головки высокотемпературного источника ионов пяппадш с помощью графитовых

нагревателей.

выводы

В работе решена задача создания работоспособных и эффективных источников ионов, предназначенных для установок электромагнитного разделения изотопов элементов, имеющих малую упругость паров при доступных температурах. В диссертации рассмотрены, в основном, источники ионов платины и палладия. Для платины был выбран и разрабатывался источник ионов на основе катодного распыления, а для палладия -высокотемпературный источник.

Созданы различные варианты источников ионов палладия и платины. Исследованы их основные эксплуатационные характеристики: плотность ионного тока, ресурс работы, коэффициент использования рабочего вещества и другие.

Были разработаны и исследованы три типа источника ионов платины на основе катодного распыления: это источник ионов «без изолированного электрода», источник с «изолированным электродом» и источник «с изолированным электродом-2».

Исследование источников ионов на основе катодного распыления рабочего вещества показало перспективность схем с использованием «изолированного электрода» и режимов близких к режимам самораспыления. Полученные экспериментальные зависимости ионного тока платины от различных параметров, например от энергии бомбардирующих ионов позволяют исследовать особенности разряда в источнике с поперечным извлечением ионов, находящимся как в магнитном поле, так и вне его, оценить эффективность ионизации, эффективность использования вспомогательных веществ, сделать оценки значений коэффициента распыления. Исследования источников на основе катодного распыления позволяют сделать важный вывод об эффективности использования источников ионов с испаряемым рабочим веществом, находящимся непосредственно в газоразрядной камере источника ионов.

Практическая ценность разработанных источников на основе катодного распыления заключается в том, что они обеспечивают возможность получения миллиграммовых количеств изотопов отдельных редких изотопов высокой чистоты, например, |90Р1 или ,юГа.

Разработаны и исследованы два варианта высокотемпературного источника ионов палладия: источник ионов палладия с нагревом ГРК только за счет излучения от графитового нагревателя и источник ионов палладия с комбинированным нагревом ГРК.

Последний вариант высокотемпературного источника ионов палладия оказался достаточно эффективным, причем настолько, что было экономически оправдано его применение для реального накопления изотопов. Этот вариант высокотемпературного источника ионов палладия был использован для накопления около 17000 мА-час всех изотопов палладия. Это стало возможным благодаря хорошим эксплуатационным характеристикам источника ионов: плотность ионного тока составила более ресурс достигал 100 ч., коэффициент использования рабочего вещества превышал 27%.

В работе продемонстрирована эффективность комбинированного метода нагрева графитовых ГРК с использованием графитовых нагревателей. Предложены пути совершенствования конструкции и улучшения характеристик такого высокотемпературного источника ионов палладия. Рассмотрена возможность применения оригинального комбинированного метода нагрева газоразрядной камеры в сверхвысокотемпературном источнике ионов с температурой стенок ГРК до 1850° С, пригодного для работы с платиной.

Созданные в настоящей работе источники ионов платины или палладия, использующие дуговой разряд с накаленным катодом, могут представлять значительный интерес и для других областей науки и технологии. Такие источники, предназначенные для электромагнитной сепарации изотопов, могут стать конкурентоспособными по сравнению

с другими типами источников ионов тугоплавких металлов, так как превосходят их по некоторым своим характеристикам.

Так, можно привести примеры использования высокотемпературного источника ионов палладия для различных технологических целей. На наш взгляд такими целями могли бы быть: ионная имплантация, микроэлектроника, создание антикоррозионных покрытий, фотокатодов, катализаторов.

Основные публикации по теме диссертации

1.R.N. Kousmine, M.I. Martynov, A.S. Prokhorov, D.V. Sokolov, (2003), Proceedings of the lO"1 International Conference on Ion Sources, Dubna, Russia, Rev.Sci.Instrum., in print

2.Р.Н.Кузьмин, М.И.Мартынов, Д.В.Соколов, (2003), Материалы 8-ой всероссийской (международной) конференции "Физико-химической процессы при селекции атомов и молекул", г.Звенигород, Сборник докладов, in print

3. Соколов Д.В., Отчет ИЯС РНЦ "КИ", инв. №40/6590 от 21.10.2002

4.Р.Н.Кузьмин, М.И.Мартынов, Д.В.Соколов, (2001), Материалы 6-ой всероссийской (международной) конференции г.Звенигород "Физико-химической процессы при селекции атомов и молекул", Сборник докладов, с. 147-149

5. AP.Belokurov, R.N. Kousmine, MJI. Martynov, D.V. Sokolov, (2001), Proceedings of the 9th International Conference on Ion Sources, Oakland, USA, Rev.Sci.Instrum., v.73, №2, 02.2002, part2,p.748-751

6. АП.Белокуров, Р.Н.Кузьмин, М.И.Мартынов, Д.В.Соколов, Н.Н.Семашко, В.М.Чесноков, (2000), Материалы 5-ой всероссийской (международной) конференции "Физико-химической процессы при селекции атомов и молекул", г. Звенигород, Сборник докладов, с. 134-138

7. D. V. Sokolov, N. F. Balaev, А. P. Belokurov, R. N. Kousmine, М. I. Martynov, N. N. Semashko, (2000), In proceedings of International Symposium on The Synthesis and Applications of Isotopes and Isotopically Labelled Compounds, edited by Ullrich Pleiss and Rolf Voges, Wiley, v.7, pp.93-95

8. Н.Ф.Балаев, А.П.Белокуров, Р.Н.Кузьмин, М.И.Мартынов, Д.В.Соколов, (1999), Материалы 4-ой всероссийской (международной) конференции г. Звенигород "Физико-химической процессы при селекции атомов и молекул", Сборник докладов, с. 132-137

9. Соколов Д.В., (1999), "Источники ионов платины и палладия для электромагнитной сепарации изотопов" в кн. "Научные исследования в области ядерной энергетики в технических университетах России", Изд-во МЭИ, Москва, с. 112-113

10. Соколов Д.В., Кузьмин Р.Н., Семашко Н.Н.,(1998), Материалы XVII международной конференции по физике плазмы и УТС, г. Звенигород, Прикладная физика №6 (1999), с.87-89

11. Д.В.Соколов, (1998), Материалы VIII международного семинара "Диагностика поверхности пучками ", Ужгород, с.87

Подписано в печать 27.01.2004. Формат 60x90/16 Печать офсетная. Усл. печ. л. 1,4 Тираж 62. Заказ 3. Отпечатано в РНЦ «Курчатовский институт» 123182, Москва, пл. Академика Курчатова

* " 2545

Введение.сгр.

Глава 1. Изотопы тугоплавких металлов, методы получения и основные ^ применения.

1.1. Применение стабильных изотопов тугоплавких металлов.

1.2. Основы электромагнитного метода сепарации изотопов.

1.3. Методы получения изотопов тугоплавких металлов.

Глава 2. Описание экспериментальных установок.

2.1. Основные узлы электромагнитной установки.

2.1.1. Магнит.

2.1.2. Вакуумная откачка.

2.1.3. Элешрооборудованис.

2.1.4. Приемник ионон.

2.1.5. Источник ионов.

2.2. Методика экспериментов.

Глава 3. Выбор типа ионного источника.

3.1. Методы получения ионов.

3.1.1. Поверхностная ионизация.

3.1.2. Термоионная эмиссия солей, минералов и искусственных смесей.

3.1.3. Ионизации электронным ударом.

3.2. Краткий обзор типов ионных источников.

3.2.1. Требования, предъявляемые к источникам ионов для электроматитной сепарации изотопов.

3.2.2. Обоснование выбора типа ионного источника.

Глава 4. Источники ионов тугоплавких металлов с накаленным катодом и ^ дуговым разрядом.

4.1. Теория источников с накаленным катодом.

4.2. Основные трудности при конструировании ионных источников тугоплавких металлов.

4.3. Краткий обзор ионных источников тугоплавких металлов, использующих дуговой разряд с накаленным катодом. Особенности и основные проблемы.

4.3.1. Низкотемпературные источники.

4.3.2. Нысокогемпературпые источники.

4.3.3. Источники ионов тугоплавких элементов на основе катодного распыления.

4.4. Выводы. Выбор типа ионного источника для разделения изотопов платано- ^ j палладиевой группы.

Глава 5. Разработка и экспериментальное исследование источников ионов ^ на основе катодного распыления.

5.1. Расчет основных параметров ионного источника на основе катодного ^ распыления.

5.2. Коэффициенты распыления.

5.3. Ионный источник на основе катодного распыления ^ «без изолированного электрода».

5.3.1. Конструкция ионного источника без изолированного электрода.

5.3.2. Профамма экспериментов.

5.3.3. Результаты эксперимеш-ов.

5.3.4. Анализ результатов экспериментов.

5.3.5. Выводы. Источник ионов платины «без изолированного» электрода.

5.4. Ионный источник на основе катодного распыления с изолированным электродом».

5.4.1. Конструкция источника ионов с «изолированным электродом».

5.4.2. Про1рамма экспериментов.

5.4.3. Результаты экспериментов.

5.4.4. Анализ результатов. Выводы.

5.5. Ионный источнике «изолированным электродом-2».

5.5.1. Конструкция источника ионов с «изолированным элекгродом-2».

5.5.2. Эксперименты, результаты, анализ, выводы.

5.6. Источники ионов на основе катодного распыления. Выводы.

Глава 6. Высокотемпературные источники ионов палладия.

6.1. Выбор источника ионов.

6.2. Постановка задачи и основные требования к источнику ионов палладия.

6.3. Краткий обзор высокотемпературных источников ионов палладия, ^ созданных в РНЦ «Курчатовский Институт».

6.4. Высокотемпературный источник ионов палладия 10g с нагревом ГРК излучением.

6.4.1. Конструкция источника ионов палладия с нагревом ГРК излучением.

6.4.2. Эксперименты, результаты, анализ.

6.4.3. Выводы.

6.5. Высокотемпературный источник ионов палладия с комбинированным j ^ нагревом ГРК.

6.5.1. Конструкция источник ионов палладия с комбинированным нагревом ГРК

6.5.2. Эксперименты, результаты, анализ.

6.5.3. Выводы.

Диссертация посвящена разработке и экспериментальному исследованию источников ионов для электромагнитной сепарации изотопов элементов с низкой упругостью паров при доступных (до 1000 °С) температурах.

Большой интерес на рынке стабильных изотопов к изотопам многих тугоплавких металлов, особенно, платино-палладиевой группы определил необходимость решения важной научно-технической задачи — получения изотопов платины, палладия и др. в достаточном количестве и требуемого обогащения. Задача эффективного разделения изотопов другими известными методами разделения изотопов по разным причинам успешно не решена, а в рамках электромагнитного метода разделения изотопов требует создания работоспособных и эффективных источников ионов тугоплавких металлов.

Процесс электромагнитной сепарации изотопов предъявляет определенные требования к источникам ионов. С учетом этих требований, можно показать, что источники, использующие дуговой разряд с накаленным катодом, наиболее пригодны для процесса электромагнитной сепарации изотопов.

Важнейшей проблемой при разработке источников ионов тугоплавких элементов является создание каким-либо образом необходимого давления паров рабочего вещества в разрядной камере. С учетом этого, источники ионов с накаленным катодом и дуговым разрядом, предназначенные для электромагнитной сепарации изотопов, можно разделить на три группы. Это низкотемпературные ионные источники с легкоиспаряемым рабочим веществом, содержащим нужный тугоплавкий элемент, высокотемпературные и источники, основанные на других физических принципах подачи ионизуемого вещества в разряд, в том числе - на основе катодного распыления. В диссертации рассмотрены две последние группы ионных источников.

Были разработаны и исследованы источники ионов палладия и платины. При этом использовался избирательный подход при выборе типа ионного источника. Рабочая температура газоразрядного узла источника ионов палладия должна достигать 1450 °С, поэтому источник палладия был создан как высокотемпературный источник. Для высокотемпературного источника ионов платины температура стенок газоразрядной камеры потребовалась бы свыше 1850 °С. Равномерный нагрев газоразрядного узла ионного источника до такой температуры представляет серьезную проблему, поэтому источник ионов платины был выполнен как источник третьего типа — источник на основе катодного распыления. В диссертации рассмотрены также и перспективы высокотемпературного источника ионов платины.

При разработке источников ионов платины на основе катодного распыления были созданы три различных варианта. Каждый вариант источника ионов на основе катодного распыления, которые в работе получили названия: ионный источник «без изолированного электрода», источник с «изолированным электродом» и ионный источник с «изолированным электродом - 2» предусматривает совершенствование отдельных характеристик ионного источника (плотности ионного тока, коэффициента использования рабочего вещества, ресурса) и определение его эффективности с точки зрения накопленных миллиампер-часов (количества изотопа).

В диссертации представлены также два варианта высокотемпературных приборов. Это ионные источники палладия, которые получили следующие названия: «высокотемпературный источник ионов палладия с нагревом ГРК излучением» и «высокотемпературный источник ионов палладия с комбинированным нагревом ГРК». При рассмотрении второго варианта высокотемпературного источника обсуждается возможность применения его для разделения изотопов Pt и Gd, а также других технологических задач.

Для всех представленных источников ионов, как высокотемпературных, так и источников на основе катодного распыления предложена одна и та же последовательность изложения материалов, которая включает в себя: принцип работы источника ионов, конструкцию, программу экспериментов, результаты экспериментов и их анализ, а также выводы.

Работа проводилась в Институте ядерного синтеза (ИЯС) РНЦ «Курчатовский Институт», в Лаборатории электромагнитного разделения изотопов (ЛЭМРИ). Эксперименты проводились на двух электромагнитных сепараторах, которые получили в лаборатории названия С-2 и У-5.

Основные выводы по результатам экспериментального исследования второго варианта источника ионов платины — источника «с изолированным электродом» таковы:

- источник обеспечивает получение меньшего тока ионов платины по сравнению с источником «без изолированного электрода» из-за низкой эффективности ионизации атомов платины в источнике и термостойкостью изолированного электрода (при увеличении тепловой нагрузки на электрод происходило его расплавление);

- источник обладает большим ресурсом работы. Ресурс источника ограничен только загрузкой рабочего вещества (массой изолированного электрода) и ресурсом работы отдельных элементов головки ионного источника.

- основным критерием эффективности ионного источника могут служить накопленные миллиампер часы всех изотопов платины. В этом смысле источник ионов «с изолированным электродом» следует признать более удачным вариантом.

Можно отметить, также, что ионный источник «с изолированным электродом» не обеспечивал достаточное значение коэффициента использования рабочего вещества. Это, в основном, связано с геометрией расположения изолированного электрода внутри ГРК.

В работе с источником «с изолированным электродом» была экспериментально показана невозможность перехода в режим «самораспыления» рабочего вещества и продемонстрирована неэффективность катодов из гексаборида лантана.

Основной задачей при разработке источника ионов платины «с изолированным электродом - 2» было повышение коэффициента использования рабочего вещества за счет применения специальной геометрии изолированного электрода, которая могла бы позволить переход в режим «самораспыления». Однако в процессе эксплуатации источника было обнаружено существенное уменьшение плотности ионного тока платины, обусловленное уменьшением плотности плазмы перед выходной щелью газоразрядной камеры. Показан механизм поджига «наружного» и «внутреннего» разрядов. Предложены пути улучшения характеристик ионного источника «с изолированным электродом - 2».

Эксперименты с тремя вариантами источников ионов на основе катодного распыления позволяют сделать следующие общие выводы: плотности тока «полезных» ионов недостаточны и требуют увеличения в два-три раза для того, чтобы использование таких источников было рентабельным. Перспективными являются схемы источников с использованием «изолированного электрода» и режимы работы, близкие к режимам «самораспыления». Эффективно, также, использование источников ионов с испаряемым веществом, находящимся непосредственно в газоразрядной камере источника.

Практическая ценность разработанных источников на основе катодного распыления заключается в том, что они обеспечивают возможность получения миллиграммовых количеств изотопов отдельных редких изотопов высокой чистоты, например, 190Pt или Более того, получение этих изотопов с обогащением около 10% в однократном разделении возможно пока только с помощью таких источников.

Разработаны и исследованы два варианта высокотемпературного источника ионов палладия: источник ионов палладия с нагревом ГРК только за счет излучения от графитового нагревателя и источник ионов палладия с комбинированным нагревом ГРК.

Первый вариант высокотемпературного источника ионов палладия (источник ионов палладия с нагревом ГРК излучением) оказался непригодным при его эксплуатации в режиме деления, поскольку не обеспечивал необходимых рабочих характеристик. Плотность тока ионов палладия составила около 10 мА/см2. Ресурс работы не превысил 5 часов, что связано с малым ресурсом нагревателя. При эксплуатации источника обнаружились и другие трудности, которые препятствовали его практическому использованию при разделении изотопов палладия. Выяснялось, что конструкция нагревателя, имеющего перемычку, осложняет поджиг и устойчивое горение дугового разряда вследствие влияния собственного магнитного поля нагревателя. Кроме того, из-за недостаточного нагрева ГРК требовалась подача вспомогательного газа (криптона), что ухудшало фокусировку ионных пучков в сепарационной камере.

Несмотря на то, что этот вариант источника оказался непригодным для практического разделения изотопов палладия, однако эксперименты с этим источником обозначили ряд проблем, которые требуют разрешения.

Второй вариант высокотемпературного источника палладия — источник ионов палладия с комбинированным нагревом ГРК оказался намного более удачным, чем предыдущий. Этот источник показал высокую работоспособность, эффективность и надежность. Были проведены серии экспериментальных разделений изотопов палладия с помощью такого источника, а также накопления заметных количеств изотопов палладия, которые были предметами международных договоров. Накоплены все изотопы палладия высокого качества (получены изотопные препараты высокого обогащения и требуемого изотопного состава). С помощью этого прибора было накоплено около 17000 мА-час всех изотопов палладия. Это стало возможно благодаря хорошим эксплуатационным характеристикам источника ионов: плотность ионного тока составила более 20 мА/см2, ресурс достигал 100 часов, коэффициент использования рабочего вещества превышал 27%.

В этом высокотемпературном источнике впервые был применен оригинальный метод нагрева графитовой газоразрядной камеры с помощью графитовых нагревателей сложной формы. В работе продемонстрирована эффективность комбинированного метода нагрева ГРК. Предложены пути по совершенствованию конструкции и характеристик такого высокотемпературного источника ионов палладия. Обсуждается возможность применения оригинального комбинированного метода нагрева газоразрядной камеры в сверхвысокотемпературном источнике ионов с температурой стенок ГРК до 1850 °С, пригодного для работы с платиной.

Хотя настоящая работа была посвящена источникам ионов для электромагнитной сепарации изотопов, ионные источники платины или палладия, использующие дуговой разряд с накаленным катодом могут представлять значительный интерес и для других областей науки и технологии. Источники, предназначенные для электромагнитной сепарации изотопов, могут стать конкурентоспособными по сравнению с другими типами ионных источников тугоплавких элементов, так как превосходят их по некоторым своим характеристикам. Так можно предложить области использования высокотемпературного источника ионов палладия для различных технологических целей. На наш взгляд такими целями могли бы быть: ионная имплантация [81], микроэлектроника [82], создание антикоррозионных покрытий [83], фотокатодов [84], катализаторов.

В заключении нельзя не отметить большую помощь, оказанную автору, коллективом ЛЭМРИ ИЯС и особенно ведущим инженером А.П.Белокуровым, старшим научным сотрудником канд. физ.-мат. наук Р.Н.Кузьминым, начальником лаборатории канд. физ.-мат. наук М.И.Мартыновым, профессором док. физ.-мат. наук Н.Н.Семашко, механиками ЛЭМРИ ИЯС и УСИП ИИТ Н.М.Козловым, В.И.Шепелевым, В.К.Назаровым в постановке отдельных задач, в проработке отдельных узлов ионных источников, а также док. физ.-мат. наук А.Н.Седовым при обсуждении полученных результатов.

На защиту выносятся следующие положения:

1. Проведен анализ возможных схем источников ионов элементов, имеющих низкую упругость паров при доступных (до 1000 °С) температурах, предназначенных для электромагнитной сепарации изотопов. Показана эффективность схем ионных источников тугоплавких элементов «без изолированного электрода» для получения максимальной плотности тока, а схем «с изолированным электродом» для получения максимальных ресурса и коэффициента использования рабочего вещества.

2. Разработаны и исследованы источники ионов элементов платино-палладиевой группы, пригодные для разделения изотопов с помощью электромагнитного метода. Показана возможность достижения следующих параметров источников ионов платины, основанных на принципах подачи рабочего вещества в разряд с помощью катодного распыления, плотность тока (jn) - 10 мА/см2 и ресурс - 1000 ч. Показано также, что повышение плотности ионного тока платины возможно за счет увеличения плотности плазмы и содержания в ней «платиновой» компоненты, при использовании схем ионных источников с ионизацией испаренных непосредственно в разрядной камере атомов платины и при использовании режимов работы близких к режимам «самораспыления». Доказано, что увеличение ресурса возможно за счет использования схем ионных источников «с изолированным электродом», улучшение коэффициента использования рабочего вещества - за счет повышения вероятности ионизации атомов платины, а также применения специальной геометрии разрядной камеры, препятствующей потерям «платинового пара».

3. Разработана новая схема высокотемпературного источника ионов с комбинированным нагревом газоразрядного узла. Показано, что предложенный комбинированный метод, предусматривающий использование графитовых нагревателей специальной формы является достаточным для поддержания и устойчивого горения разряда в парах металла без подачи балластного газа. Комбинация излучения и электронной эмиссии с графитовых нагревателей позволяет достигать температуры газоразрядной камеры до 1650 °С.

4. Разработан и исследован высокотемпературный источник ионов с комбинированным нагревом газоразрядного узла, пригодный для промышленного разделения изотопов палладия с помощью электромагнитного метода. Показана возможность достижения следующих параметров высокотемпературного источника ионов палладия: плотность ионного тока - более 20 мА/см2, ресурс - 100 ч., коэффициент использования рабочего вещества - 27%. Источник с такими характеристиками впервые создан и использован для получения изотопов палладия высокого качества.

Заключение

Целью этой работы было получение работоспособных и эффективных источников ионов, предназначенных для электромагнитного разделения изотопов элементов, имеющих малую упругость паров при доступных температурах.

Анализ литературных источников показал, что веем требованиям, которые накладывает процесс электромагнитной сепарации на характеристики и параметры ионного источника, удовлетворяют источники ионов с накаленным катодом и дуговым разрядом. Основной проблемой при разработке источников ионов тугоплавких металлов с накаленным катодом и дуговым разрядом было создание каким-либо образом необходимого давления паров рабочего вещества в разрядной камере. Наиболее перспективными оказались высокотемпературные источники ионов и источники на основе катодного распыления.

В диссертации рассмотрены, в основном, источники ионов платины и палладия. Для платины был выбран и разрабатывался источник ионов на основе катодного распыления, а для палладия - высокотемпературный источник.

Созданы различные варианты источников ионов палладия и платины. Исследованы их основные эксплуатационные характеристики: плотность ионного тока, ресурс работы, коэффициент использования рабочего вещества и другие.

Были разработаны и исследованы три типа источника ионов платины на основе катодного распыления: это источник ионов «без изолированного электрода)), источник с «изолированным электродом» и источник «с изолированным электродом-2».

К основным результатам экспериментов с первым вариантом источника ионов на основе катодного распыления (источник ионов «без изолированного электрода))), предложенным нами, можно отнести следующее:

- источник ионов платины без изолированного электрода был вполне работоспособным, простым по конструкции, в изготовлении и эксплуатации;

- работай ресурс достигал 10:20 часов;

- плотность ионного тока не превысила 10 мА/см2;

- коэффициент использования рабочего вещества оказался около 1%.

Проведен качественный анализ полученных результатов. Исследовано влияние давления атомов вспомогательного газа, плотности тока первичных электронов, разрядного напряжения, «распылительного» напряжения (энергии распылительных ионов) на полный ток ионов платины из источника.

Полученные экспериментальные зависимости ионного тока платины от многих параметров позволяют исследовать особенности разряда в источнике с поперечным извлечением ионов, находящимся в магнитном поле и вне его, оценить эффективность ионизации, эффективность использования вспомогательных веществ, сделать оценки коэффициента распыления.

Основным недостатком источника ионов платины «без изолированного электрода)) следует признать недостаточный ресурс прибора. Основной причиной, ограничивающей ресурс этого источника ионов, явилась интенсивная ионная бомбардировка крышки газоразрядной камеры, приводящая к изменению геометрии выходной щели. В результате этого ухудшалась фокусировка ионных пучков, что делало эксплуатацию такого ионного источника невозможной.

1. В.Г.Игнатенко. "Стабильные изотопы. Основные применения (по материалам ГФСИ)", (1989), Москва-ЦНИИатоминформ, с.48-62

2. J.Gizon, Physics letters В, (1997), 410 95-102

3. Л. Ilcrmanne, М. Sonck, A. Fcnyvcsi, L. Daraban, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, (2000), 170, pp. 281-292

4. Ning Yuc, Zhe Chen, Richard Pcschcl, Adam P. Dickcr, Frank M. Waterman, Ravinder Nath, Int. J. Radiation Oncology Biol. Phys., (1999), v. 45, №. 4, pp. 1063-1072

5. Subir Nag, William Bicc, Keith Dcwyngaert, Bradley Prestidge, (2000), Int. J. Radiation Oncology Biol. Phys., v. 46, №. 1, pp. 221-230

6. Gregory S. Merick, Wayne M. Butler, Jonathan R Lief, Anthony T. Dorsey, (2000), Int. J. Radiation Oncology Biol. Phys., v. 47, №. 1, pp. 121-128

7. Дергачев B.A., Кащеев I LA. "Масс-спектрометрия и Электромагнитное разделение изотопов", (1988), Энергоатомиздат.

8. Справочник под.ред. ак.И. К. Кикоина, Таблицы физических величин. (1976) Атомиздат, с. 200

9. В.ИБочин, В.Е.Гаврилов, В.СЗолотарев. (1971) Isotopenpraxis, 7, Jahrgang.Heft, 6

10. W. Groth, "Gas Centrifuges", in Separation of Isotopes, (1961) ed. by R London (George Newness, I>ondon) p. 249

11. А. И. Руднев, А. А. Сазыкин, (1997), Материалы 2-ой Всероссийской конференции "Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул", с. 312. "Изотопы", под редЛЗ.Ю.Баранова, (2000), издАТ, Москва гл.6, с. 167-215

12. Труды ФИЛИ им. ИН-Лебедева, "Лазерное разделение изотопов", (1979), т.114, "Наука"

13. Yamaguchi R.Sasao N., International symposium on advanced nuclear energy research, (1989), Oarai.Ibaraki (Japan), pp. 65-67

14. R. L. Ferrar, D. F. Smith, Union Carbide Corp., (1972), Nuclear Division, К-Ь3054, Rev. 1

15. A. JL Устинов. "Разделение изотопов в плазме методом ионно-циклотронного нагрева в электромагнитном поле, создаваемом спиральной антенной", (1991), Препринт, ИАЭ—5354/6

16. P. Louvet. "Separation phenomena in liquids and gasses", Sccond Workshop, Vesailes, (1989), v. 1

17. А. И. Карчевский, В. С. Лазько, Ю. А. Муромкин и др., "Экспериментальное исследование изотонически селективного нагрева ионной литиевой плазмы на частоте ионного циклотронного резонанса." (1988), Препринт ИАЭ № 70/4341

18. M.Krishnan, M.Geva, and J.L.Hirshfield, (1981), Physical Review Letters, v.46, № 1, pp. 36-38

19. Rahul R. Prasad and Mahadevan Krishnan. (1987), J.Appl.Phys, v. 61, №9, pp. 4464-4470

20. Белоусов A.B., Карчевский А.И., Муромкин Ю.А., (1979), Физика плазмы, т.5, вып.6, с, 1239

21. М.Д.Габонич, "Физика и техника плазменных источников ионов", (1972), Атомиздат, с.180-192

22. Золотарев B.C. и.др. В кн." Труды Второй международной конференции по мирному использованию атомной энергии. 1958, Женева ", (1959), Доклады советских ученых, т.б, Москва, Атомиздат, с. 87

23. В.МГусев. " Труды Всесоюзной научно-технической конференции по применению радиоактивных и стабильных изотопов", (1958), Изд. АН СССР, с. 68

24. Федосеев Е.П., Диссертация на соискание степени канд. физ.-мат. наук, (1970), ИАЭ, Москва

25. Абрамцумян Р.В., Летохов B.C., Рябов Е.А., Чекалин RB., (1974), Письма в ЖТЭФ, т.20, с. 597

26. Kirhner R., (1981), Nuclear instruments and Methods in Physics Research, 186, p. 279

27. А.Энгель. "Ионизованные газы", (1959), гос.издательство физ-матлигературы, Москва, с. 93

28. Г.Мссси, Е.Бархоп. "Электронные и ионные столкновения", (1958), Издательство Иностр. Лит. Москва, с. 93-160

29. B.RWoIf, ILcmig, D.MRuck, P.Spadtke, E.Oks, (1995), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 106, pp. 651-656

30. B. Cobic, D. Tosic, B. Perovic, (1963), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 24, pp.358-364

31. M. Eggert, R Paetz gen. Schieck, (2000), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 453, pp. 514-521

32. G. Voronin, D. Solnyshkov, M Svinin, A. Solnyshkov, (2000), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 161-163, pp. 1118-1122

33. W.Yokota, T.Nara, KArakawa, MIde, Y.Kaminura, (1996), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 122 pp. 141-143

34. Y. Sato, A. Kitagawa, T. Miyata, R Sakamoto, S. Yamada, (2000), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 450, pp. 231-234

35. N.V. Gavrilov, E.M Oks, (2000), Nuclear Instruments and Methods in Physics Rcscarch A 439 31, p. 44

36. I.N.Churkin, V.I.Volosov, A.G.Steshov, (1997), Proceedings of 7th International Conference on Ion Sourccs, Italy, pp. 34-36

37. A.A.Bizyukov, IjVByzyukov, K.N. Sereda, N.D.Sereda (1997), Proceedings of 7th International Conference on Ion Sources, Italy, pp. 54-55

38. P.Spradtke, (2001), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Л 464, pp. 388 -394

39. Freeman I.R Pros.Premiere confinternationale surles sources d'ions. INSTN, Saclay, France, pp. 369-382

40. Л.Г. Денисов, ЕЛ.Черняк, ЛА.Козлов, (1992), "Ионно-плазменные источники в технологии микроэлсктронпых тгриборов". Обзоры по электронной технике. Серия 7. «Технология, организация производства и оборудование». Выпуск 14 (893), с. 11-12

41. V.E.Ptitsin, S.I.Shevchenko, (1992), SurflSci., 266, p. 191

42. L.Laska et al, (1996), Rev. Sd. Instr. 67, pp. 950-952

43. L.Vcrmccren and other, (1997), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 126, pp. 81-84

44. V.N. Panteleev, A.E. Barzakh, D.V. Fedorov, F.V. Moroz, A.G. Polyakov.S.Yu. Orlov, MD. Seliverstov and Yu-M. Volkov, (2000), Hyperfine Interactions 127, pp. 421-424

45. A.E.Barzakh, V.P.Denkov, V.D.Fedorov, S.YnOrlov, MD.Siliverstov, (1997), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 126, pp. 85-87

46. M-Koisumi, A.Osa, T.Sekine, MKubota, (1997), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 126, pp. 100-104

47. L. BischofS J. Teichcrt, S. Ilausmann, T. Ganctsos, G.L.R. Mair, (2000), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 161-163, pp. 1128-1131

48. I.Newman, W.A.BeII, W.C.Davis, L.O.Love, W.K.Prater, ICA.Spainhour, J.G.Tracy, A.M.Veach, (1976), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research 139, pp. 87-93

49. Кащеев H.A., Тиунов В.Ф., Огородников С.Г., Мартынов В.В., Пеплов В.Е., Староверов Л.И., Кузьмин Р.Н., Патент (19) RU 2063088 (51)С1 6 Н 01 J 37/08,3/04 (21) 93054318/07 (22) 06.12.93

50. Морозов ILM и др. В кн. «Труды второй междушродной конференции по мирному использованию атомной энергии. Женева, 1958» Доклады советских ученых, (1959), т.6, Москва, Атомиздат, с. 111

51. Magnuson G.D., (1965), Rev.Sdent.Instrum., 36, p. 136

52. C.E.Normand, L.O.Lovc, W.A.Bcll, W.ICPrater, In proceedings of the Confercncc held in Cockcroft Ilall, Harwell, edited by ML.Smith, (1956) (Butter worth's scientific publications, London), pp. 1-9

53. A.Piotrowski, R.L.GUI, D.C.McDonald, (1987), Nuclear instruments and Methods in Physics Research, B26, pp. 249-252

54. Р.П.ЭЛИОТТ. "Структуры двойные сплавы", Справочник, (1970), Металлургиздат, с. 252

55. Y.C. Feng, S.P. Wong, (1999), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 149, pp. 195-200

56. Rautcnbach W.L., (1960), Nuclcar Instruments and Methods in Physics Research, 9, p. 199

57. Hill K.I., Nelson R.S., (1965), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 38, p. 15

58. J. Druaux, R. Bernas, In proceedings of the Conference held in Cockcroft Hall, Harwell, edited by M.L.Smith, (1956), (Butter worth's scientific publications, London), pp. 30-36

59. А.П.Бслокуров, Р.ИКузьмин, М.И.Мартынов, Д.В.Соксшов, RRCcMamKO, В.МЧесноков, (2000), Материалы 5-ой всероссийской (международной) конференции г.Звенигород "Физико-химической процессы при селекции атомов и молекул", Сборник докладов, с. 134-138

60. Д.В.Соколов, (1998), Материалы VIII международного семинара "Диагностика поверхности пучками", Ужгород, с. 87

61. Соколов Д.В., Кузьмин P.R, Семашко RR(1998), Материалы XVII международной конференции по физике плазмы и УТС, г. Звенигород, Прикладная физика №6 (1999), с. 87-89

62. М.Д.Габович, КВ.Плсшивцсв, RI .Семашко. «Пучки ионов и атомов для управляемого термрядерного синтеза и технологических целей», (1986), Москва, Энергоатомиздат, с. 71-85

63. I.N. Churkin, V.I. Volosov, A.G. Steshov, (1997), Proceedings 7th International Conference on Ion Sources, Italy, p. 84

64. ИВ. Плешивцев, " Катодное распыление",(1968), Атомиздат, с. 68

65. А.В. Жаринов, (1959), Атомная энергия, 7, с. 215,

66. BJL Грановский, "Электрический ток в газе. Установившийся ток", Наука, 1971, с. 474-475

67. P.Sigmund, (1969), Phys.Rev., v. 184, № 2, pp. 383-416

68. J.Bohdansky, J.Roth, RL.Bay, (1980), J.Appl.Phys„ v.51, №5, pp.2861-2865; (1981), v.52, №3, p.1610

69. Арифов У.А. "Взаимодействие атомных пучков с поверхностью металла.", (1961), Изд. Ак.наук УзССР, с. 80-126

70. Р. Хаддлстоун, СЛсонард, Диагностика плазмы, Мир, 1967, с. 133-145

71. Kadomtsev В.В, NedospasovA.W., (1960), Nucl.Fus.Plasma Phys. 1, p. 230

72. Соколов ДВ.,(1999), "Ion sourccs of palladium and platinum for electromagnetic separation of isotopes" в кн. "Научные исследования в области ядерной энергетики в технических университетах России", Изд. МЭИ, Москва, с. 112-113

73. Соколов ДВ., отчет ИЯС РНЦ "КИ", инв.№40/6590 от 21.10.2002

74. A.P.Belokurov, RN. Kousmine, MI. Martynov, D.V. Sokolov, (2001), Proceedings of the 9th International Conference on Ion Sources, Oakland, USA, Rev.Sd.Instrum., v.73, №2,02.2002, part2, p. 748-751

75. J.MLafFcrty, (1951). J.appl.phys., v.22, № 3

76. ИФ.Баласп, А.ПБслокуров, Р.Н.Кузьмин, МИМартынов, Д.В.Сокшов, (1999), Материалы 4-ой всероссийской (международной) конференции ^Звенигород "Физико-химической процессы при селекции атомов и молекул", Сборник докладов, с. 132-137

77. В.Эспс." Технология электровакуумных материалов", (1962), Госэнсргоиздат, т.1,с. 434

78. G. Battaglin, R. Bertoncello, M Casarin, E. Cattaruzza, G. Mattei P. Mazzoldi, F. TrivilHn, M Urbani, (1999), Journal of Non-Crystalline Solids, 253, pp. 251-260

79. U.Tisch, B.IIoliander, Mllackc, St.Mesters, W.Michelsen, D.Guggj, S.Mantl, B.Kabius, (1997), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 127/128, pp. 324-327

80. Z. Werner, J. Pickoszcwski, A. Barcz, R. GrOtzschel, F. Prokert, J. Stanislawski, W. Szymczyk, (2001), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B175-177, pp. 767-771,

81. T.Nosaka, MYoshitake, A.Okamoto, Y.Suzuki, S.Ogawa, ILMima, (1996), Thin Solid Films, 281-282, pp. 393-396

82. P.I ЬКузьмин, МИМартынов, Д.В.Сокслов, (2001), Материалы 6-ой всероссийской (международной) конференции пЗвепигорад "Физико-химической процессы при селекции атомов и молекул". Сборник докладов, с. 147-149

83. R.N. Kousmine, MI. Martynov, A.S. Prokhorov, D.V. Sokolov, (2003), Proceedings of the 10th International Confcrcncc on Ion Sourccs, Dubna, Russia, Rev.Sd.Instrum., in print

84. Р.НКузьлши, МИ.Мартынов, Д.В.Сошлов, (2003), Материалы 8-ой всероссийской (междунаредной) конферешдаи г.Звенигород "Фгаико-химичсской процессы при селекции атомов и молекул", Сборник докладов, in print