Исследование магнитных свойств силицидов редких земель и 3d-переходных металлов RMSi (R=Gd, La; M=Mn, Fe, Co) тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.11 ВАК РФ

МОСКОВСКИЙ ОРДЕНА ЛЕНИНА, ОРДЕНА ОКТЯБРЬСКОЙ РЕВОЛЮЦИИ И ОРДЕНА. ТРУДОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ имени М.В.ЛОМОНОСОВА

РГ6 ШГ

- 5 ИЮН 1995 ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

На правах рукописи УДК 537.634.9

МАХРО ИРИНА ГЕННАДЬЕВНА

ИССЛЕДОВАНИЕ МАГНИТНЫХ СВОЙСТВ СИЛИЦИДОВ РЕДКИХ ЗЕМЕЛЬ И 31-ПЕРЕХОДНЫХ МЕТАЛЛОВ М&1 (Н=М.,Ъа; М=Мп,Ре, Оо).

01.04.11 - физика магнитных явлений

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических, наук

МОСКВА 1995

Работа выполнена на кафедре общей физики для естественных факультетов физического факультета МГУ им.М.В.Ломоносова.

Научные руководители: доктор физико-математических наук,

профессор С.А.Никитин, кандидат физико-математических наук Т.И.Иванова Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

вед.науч.сотрудник Л.И.Винокурова, кандидат физико-математических наук В.И.Козлов Ведущая организация: Тверской государственный университет

Защита диссертации состоится 11 ЛЛ и _1995

в ^ час. на заседании диссертационного совета N 3 ОФЕ /К.053-05.77/ в МГУ им.М.В.Лоыоносова по адресу: 119899,

ГСП, Москва, Воробьевы горы, МГУ, физический факультет,

аудитория .

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физическог

факультета МГУ им.М.В.Лоыоносова.

Автореферат разослан 11 ^^ " оЛ^сьЛ_1995 г.

Ученый секретарь диссертационного совета N 3 ОЗФТ /К.053.05.77/ в МГУ им.М.В.Лоыоносова кандидат физико-математических наук О.А.Котельнк

- 1 -

1. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность темы. Поиск новых редкоземельных материалов с обыми физическими свойствами привел ряд исследователей к изу-нию кристаллических структур и магнитных фазовых переходов вого класса соединений типа И-Ы-З!, где М - переходный металл, стематическое изучение магнитных свойств силицидов редких земель Зй-переходных металлов началось лишь в последние годы. Недавно убликованы работы по исследованию магнитных структур этого клас-соединений методом нейтронной дифракции, хотя магнитные етрук-ры силицидов с гадолинием изучены менее всего по причине сильно-поглощения нейтронов ядрами йй. Специфика обменных взаимодейст-й и электронной структуры этих соединений до сих пор не выясне-,а природа магнитных фазовых превращений и взаимодействий,ответ-венных за возникновение различных магнитных структур,еще не изу-на в достаточной мере. Кристаллическая структура соединений ИМ51 стоит из атомных слоев Зй-металла, разделенных атомными плоскос-ми, содержащими ионы редких земель й и кремния и характеризуется личием ферро- и антиферромагнитных взаимодействий,величина кото-!х зависит от природы магнитных ионов и межатомных расстояний в оистой структуре этого класса магнетиков. Одновременное сущест-•вание в втих материалах прямых обменных взаимодействий мезду [Гнитными ионами, косвенного обмена через электроны проводимости косвенного обмена с участием ионов кремния делает эти магнетики !сьма интересными объектами для физики магнетизма.

Дель работы. Целью данной диссертационной работы явилось изу-■ние природы магнетизма соединений типа где Й в (М, Ьа;

е Мп, Ре, Со., а также влияния различных замещений в редкозе-¡льной и ЗсИгодрешегках на магнитные характеристики и обменные

взаимодействия втих соединений.

Научная новизна работы заключается в следующем:

1.В работе впервые получены монокристаллические образцы сс динений СсНеБ! и С10оБ1 и исследованы из. магнитные свойства.

2.Впервые синтезированы и исследованы соединения СМ^Ьа^^Р« (М.)£Ьа1_)сСоБ1 и (ИМп^Со^^Б!. Определены магнитные характерней втих соединений.

3.Обнаружено, что в этих соединениях магнитный момент, приз дящийся на атомы Ре и Со близок к нулю, в то время как на атоме существует значительный локализованный магнитный момент ( 1,86 2,49 ).

4.Обнаружены аномалии теплового расширения инварного те вблизи температуры Кюри в соединении СкИ?еБ1.

5.Проведенный анализ концентрационных зависимостей темпераа Кюри и парамагнитных температур Кюри позволил сделать заключение наличии сильных положительных обменных взаимодействий и более ел бых отрицательных обменных взаимодействий в слоистой магнита структуре (кШБ!.

Практическая ценность. Полученные в работе результаты да возможность понять более детально механизм обменных взаимодейс вий мезду магнитными ионами в этом классе слоистых магнетиков наметить пути синтеза новых магнитных материалов о резкими измен ниями магнитных характеристик вблизи комнатных температур, ч несомненно имеет практическую ценность для терморегуляторов и др гих устройств.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной рабо докладывались на XIX Всесоюзной конференции по физике машитн

влений (Ташкент, 1991). на VII научном семинаре "Физика магнитных влений" (Донецк, 1994). на VII Международной конференции по маг-етизму "МММ - ПИЕШС» (Альбукерк, США, 1994).

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 5 печатных абот, список которых приведен в конце автореферата.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введе-ия, трех глав, заключения и списка цитируемой литературы. Диссер-ация изложена на ШО страницах, включающих рисунков и У6 таб-иц. Список литературы состоит из ^наименований.

II. СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ.

Во введении показана актуальность темы, научная новизна, фор-улируются цель и задачи диссертационной работы, а также кратко зложены основные направления исследований.

В первой главе приведен обзор экспериментальных работ по исс-едованию кристаллической структуры и магнитных свойств силицидов едких земель и Зй-переходных металлов типа ИМЙ!. Проводится срав-ение кристаллических и магнитных структур в ряду соединений, име-щих различные стехиометрии - 1:2:2 и 1:1:1. Рассмотрены также ос-овные типы обменных взаимодействий, существующие в соединениях едких земель и Зй-переходных металлов.

Показано, что магнитная природа Зй-подрешетки в соединениях с е и Со может быть описана в рамках зонной модели магнетизма, в то ремя как обменные взаимодействия внутри подрешетки и меязду подре-етками ионов редких земель достаточно хорошо описываются в приб-юкении Рудермана-Китгеля-Касуи-Иосида (РККИ). Обменные взаимодей-твия мезду Зй- и 4*-магнитными ионами в данном классе магнетиков,

например в марганцевых силицидах, осуществляются косвенным пуг через электроны проводимости, либо через 3s- и Зр-валентные эле] роны кремния (сверхобмен).

Чтобы выяснить характер обменных взаимодействий в серии с< динений RMSi(M = Ып,Ре,0о) и зависимость типа магнитного упоря; ченкя соединений RMSi от межатомных расстояний и индивидуалы особенностей электронной структуры 3<1- и 4Г-ионов, необход] исследовать соединения с различными замещениями как в подрете; переходного металла, так и в подрешетке редких земель. В лиг ратуре на данный момент отсутствуют данные по исследованию мапп ных свойств подобных псевдотройных соединений,относящихся к стр; турному типу CePeSi. Нет данных по измерениям на мoнoкpиcтaлл¡ поэтому "ненасыщаемость" кривых намагничивания и особенности т< пературных зависимостей намагниченности для многих соединений имеют однозначной интерпретации. Не изучены магнитные свойства i нокристаллов, слабо исследован магнетизм соединений GdliSi.

Анализ литературных данных показывает, что в настоящее вр< отсутствует достаточная информация о характере и величине обменз взаимодействий мевду магнитными ионами в силицидах редких земел] Зй-переходных металлов.В связи с этим представляет интерес изуч] особенности магнитного упорядочения в соединениях GdMSi ( на мо] и поликристаллах), а также выяснить роль факторов, влияющих природу Зй-подрешетки в этом классе соединений.

Во второй главе описана методика эксперимента, технология i лучения образцов и аттестация данных образцов.

В данной работе проведено исследование магнитных свойств и кристаллической структуры соединений Gd La MSi, где M = Ре

(Осх£1), а также соединений йШп^Сс^ {{¡¿к^!). Измерения,проведенные с использованием различных методик на одних и тех ке образцах, позволяют повысить достоверность интерпретации полученных результатов.

Основной метод, используемый в данной работе - это метод измерения намагниченности на маятниковом магнитометре в статических магнитных полях до 13 кЭ в температурном интервале от 77 до 400К. С использованием этого метода были определены константы Кюри и температуры магнитных переходов исследуемых соединений. Исключение представляли соединения (И Ьа, РеБ1 и йй Ьа СоБ1 с большим со-

X 1-Х X 1 -X

держанием лантана, в которых температуры Кюри и Нееля оказались ниже 7В К. Для этих соединений температуры магнитных переходов определялись по данным измерения начальной восприимчивости в слабом магнитном поле (-0,3 Э) мостовым методом в температурном интервале от 4,2 до 300К. По кривым намагничивания, полученным индукционным методом в импульсных магнитных полях до 250 кЭ,определялись моменты насыщения Ц при 4,2 К для составов с ферро- и ферримагнитным

О

типом упорядочения.

Параметры кристаллической решетки и теплового расширения расчитывались по рентгеновским дифрактограммем, полученным на дифрак-тометре ДР0Н-3 (Си К - излучение) с низкотемпературной приставкой УРНТ-180, обеспечивающей работу в интервале температур 100-350 К.

Основная часть исследуемых образцов была получена в Институте Металлургии им.А.А.Байкова РАН. Сплавы выплавлялись в аргоно-дуго-вой печи на медном водоохлаадаемом поду. Четыре образца,из них два монокристалла, были приготовлены индукционным методом в Тверском госуниверситете в лаборатории Ю.Г.Пастушенкова. Фазовый состав об-

разцов контролировался методом рентгеновской дифракции. Вое синт зированные соединения имели простую тетрагональную структуру ти ОеРеЕ!. Элементарная ячейка структуры содержит две формульные ед ницы. Атомы й и занимают 2(с) кристаллографические позиции,в время как атомы 34-переходного металла занимают 2(а) положения.

Рентгеноструктурный анализ с применением методов Лаув и вр щения позволил аттестовать монокристаллические образцы. Измер ния намагниченности проводились на монокристаллах СйСоБ1 (т=4,5м и на СйРеЗ! (т=2мг). Монокристаллические образцы имели мелкопла тинчатое ("чешуйчатое") строение. Кристаллографическая ориентиро ка образцов выявила расположение в плоскости "чешуек" направлен [100] и [110].

Полученные экспериментальные результаты приведены третьей главе. В первом параграфе изложены полученные автором р зультаты исследования структуры и магнитных свойств соединен Сй^Ьа^^РеБл., где 0^Х£1. Базовым составом в данной системе являе ся состав йсНеБ!. Согласно нашим данным магнитный момент нас щения соединения СкИ?е51 при 4,2 К равен * 7Д_, что согласуется результатами нейтронографических исследований [1].

Расчет межатомных расстояний (а) показал, что самым коротк расстоянием в структуре соединения (Ш^Б! является расстояние ме: ду атомами Зй-металла и кремния: йрв_в1= 2«33 I, что значитель: меньше суммы радиусов изолированных атомов (2,43 1). Отсу'тстк локализованного магнитного момента на ионе Ре в соединении СсП?е очевидно связано с переходом валентных Зв- и Зр-влектронов 81 Зй-оболочку Ре. Измерения намагниченности на монокристалле М3?е вдоль главных кристаллографических осей тетрагональной структу

оказали, что осью легкого намагничивания является ось с (направ-ение [001]) (см.рис.1а).

Рис.1, а) Кривые намагничивания вдоль направлений [001] (ось с) и [100] (ось а) для монокристалла (ИРеБ! при 78 К; б) зависимость намагниченности от температуры вдоль направлений [001] и [100] в магнитном поле Н е 700 Э.

Результаты исследования нейтронной дифракции [1] на ТЦ?еБ1 по-сазали.что соединения К?еБ1 (И = Ш.ФЪ.Бу) имеют коллинеарные ферромагнитные структуры с магнитными моментами, локализованными 1а И ионах и ориентированных вдоль оси с. Согласно нашим данным, голученным на монокристалле, магнитный момент в СйРеБ! направлен гакже вдоль оси с. Нами обнаружено небольшое значение поля магнит-гой анизотропии в соединении Сс№еБ1. Это можно объяснить тем, что зсновной вклад в магнитную анизотропию дает 4Г-оболочка бй,которая заполнена наполовину и находится в основном состоянии (8Б ). По

этой причине она не очень чувствительна к аффектам кристалличес; полей ближайшего окружения. В области температуры Кюри зависимо! намагниченности от магнитного поля а(Н) для МРев! является не. нейной и может быть описана на основе соотношения о + ро2 = Н/0,

следующего из термодинамической теории.Температура Кюри соедине] СйРеБ1, определенная термодинамическим методом, оказалась рав! 124- К. На рис.16 представлена зависимость намагниченности от т< пературы монокристалла измеренная в направлении глав!

кристаллографических, осей тетрагональной сингонии [001] и [100. истинном магнитном поле 700 Э.

Автором впервые наблюдались сильные магнитострикционные I фекты вблизи Тс= 124 К соединения СЙРеБ! (см.рис.2).Магнитное уг рядочение при Т< Гл сопрововдается значительным аномальным возрг танием параметра решетки с и небольшим возрастанием параметра ]

а-,А

ЮО 2.00 Т,К

Рис. 2. Температурные зависимости параметров решетки а и с и объема У элементарной ячейки соединения (ИРеВз..

шетки а. Эти эффекты можно объяснить резкой зависимостью обменных интегралов от межатомных расстояний,причем их зависимость от параметра решетки с более резкая.Выше 160 К наблюдается небольшое аномальное сжатие базисного параметра. Нами наблюдалась спиновая переориентация вблизи Тпк 100 К. Она становится заметной при измерении намагниченности от температуры вдоль направления [100] в слабых магнитных полях (см. рис.16). Спиновая переориентация проявляется в заметном возрастании проекции намагниченности на ось [100] при нагревании монокристалла СйРеБ! выше Тп= 100 К. В интервале 100+120 К намагниченность вдоль [100] сохраняется постоянной,а при Т>120 К она уменьшается.

Замещение И на 1а приводит к увеличению межатомных расстояний внутри кристаллической ячейки и атомного объема, а также к изменению магнитного момента 4Г-подрешетки. Изучение магнитных свойств системы (И ^РеБ! показало, что с увеличением концентрации лантана понижаются температура Кюри, магнитный момент насыщения (в расчете на молекулу соединения) и эффективный магнитный момент. На рис.3 представлены температурные зависимости начальной восприимчивости соединений системы х1"еБ1 с различной конце-

нтрацией лантана. В парамагнитной области при Т>Т0 магнитная восприимчивость х для всех концентраций, кроме х=0 ( ЬаРе51 - парамагнетик Паули ) следует закону Кюри-Вейсса

м-02,,

X = -!1££— , (2)

Зк_(Т-9 )

а р

где N - число магнитных ионов в грамм-молекуле соединения, а Ц Г{,-эффективный магнитный момент, приходящийся на молекулу соединения. Из наклона кривых х_1(Т) определялись значения эффективных маг-

нитнык моментов и парамагнитные температуры Кюри в .

100

Рис.3. Температурная зависимость начальной восприимчивости образцов системы СЙ Ьа РеБ1 (Н = 0,3 Э).

Во втором параграфе представлены результаты по исследован! структуры и магнитных свойств соединений Й<1 Ьа. СоБ1 (0«х£1).Со1

X 1-х

ласно данным рентгеновского фазового анализа, исследуемые соединс ния кристаллизуются по типу тетрагональной структуры СеРеБ! I всем интервале концентраций 0£Х£1. Базовым соединением в систек СсКЬа^СоБ! является соединение СЙСоБ!.

Из експериментов по нейтронной дифракции известно [2],что с; единения 1№оБ1 (Л = Ш,ТЬ) являются антиферромагнетиками:магнитш моменты ионов Л лежат в (001) плоскостях с упорядочением спинс

+ + --. Необходимо отметить, что только в случае ШСоБ! наблхда

ется острый неелевский пик на кривой зависимости восприимчивое! от температуры. В случае !РЬСоБ1 ход зависимости восприимчивости с

эмпературы не соответствует поведению обычного антиферромагнетика 23.

Нами были проведены измерения намагниченности на монокристал-е GcLCoSí.Bhí кривых намагничивания характерен для ферромагнетика, днако наблюдается линейный рост кривых намагничивания в импульс-ых магнитных полях до 250 кЭ при 4,2 К. Это видно из рис. 4, где редставлены результаты измерения намагниченности моно- и поликристалла GdOoSi. Поле магнитной анизотропии в базисной плоскости еньше.чем поле анизотропии вдоль тетрагональной оси при Т< 166 К. еболыпое значение магнитного момента, в расчете на молекулу сое-инения, а также "ненасыщаемость" кривых намагничивания вплоть до 50кЭ предполагает существование неколлинеарной магнитной структу-1Ы в GdOoSi. Расчет межатомных расстояний показал,что самым корот-

монокристалла МСоБ1, измеренная в направлении [100] и [001] (Н^ 1,85 кЭ); б) кривая намагничивания СйСоБ! при 4,2 К в импульсных полях для поликристаллического образца.

ким расстоянием в структуре соединения GdCoSi ( как и в структу! соединения GcLFeSi) является расстояние мезду атомами Зй-металла Si ( 2,31 1, в то время как сумма атомных радиусов 2,42 1 ) Локализованный момент в решетке соединений NdCoSi и TbCoSi на С не обнаружен в пределах точности эксперимента по нейтронной ди$ ракции [2]. Отсутствие локализованного момента на Со в этом клас се соединений подтверждается также наличием паулиевского парамаг нетизма в изоструктурном соединении LaOoSi. Согласно нашим данни X = const вплоть до 250 кЭ и имеет значение ~ 10"5смэ/г в широко интервале температур.

Анализируя результаты измерения намагниченности соединена GdCoSi в различных магнитных полях, можно предположить, что магне нетизм данного соединения определяется существованием неколлинеар ной магнитной структуры в подрешетке Gd,которая деформируется маг нитным полем, что и приводит к росту намагниченности в сильных по лях (см. рис.46).

Существование неколлинеарной магнитной структуры в GdOoSi.no видимому, можно объяснить конкуренцией положительных и отрицательных обменных взаимодействий, а также действием кристаллического поля.

Особенности магнетизма соединений GcLFeSi и GdCoSi определяются числом валентных електронов и реальной зонной структурой.

В работе было проведено исследование магнитных свойств соединений системы Gd La CoSi, где гадолиний замещается "немагнитным1

к 1-х

лантаном (парамагнитный момент иона La равен О).

В таблице 1 приведены магнитные и структурные данные для системы Gd^La^^CoSi, из которых следует, что замещение гадолини?

Таблица 1.

X (К) Тс (К) в р (К) ^еГГ х-ваи+1)} %) 1/2 аЛ сД УД3

0 - - 0 4,069 7,180 118,9

0,25 5 -15 4,43 1,98 4,012 7,010 112,8

0,5 15 25 6,33 3,97 4,051 6,949 114,0

0,65 21 79 6,52 5,16 4,014 6,842 110,2

0,8 16,79 133 7,51 6,35 4,019 6,792 109,7

1 166 180 7,8 7,94 3,975 6,746 106,6

лантаном приводит к уменьшению положительного обменного взаимодействия между ионами М и одновременно, к увеличению межатомных расстояний внутри кристаллической ячейки. При большой концентрации Ъа (х£0,25) парамагнитная температура Кюри становится отрицательной, что свойственно антиферромагнетикам.

Значение р ^ в СйСоВ! практически (в пределах ошибки) совпадает с (1 металлического СИ, что указывает на отсутствие магнитного момента подрешетки кобальта. В другом крайнем соединении ЪаСоБ! также д„ = 0. Естественно предположить отсутствие магнитно-

С о

го момента кобальтовой подрешетки во всей системе ^СоБ!.

Таким образом, нами установлено отсутствие локальных магнитных моментов Зй-ионов в соединениях М. 1а МБ!, где М = Ре и Со.

X 1 -к

В связи с этим представляло интерес исследовать соединения, содержащие Мп в Зй-подрешетке.

В третьем параграфе представлены результаты исследования влияния замещения марганца кобальтом в поликристаллической системе С(Шп)сСо1 на магнитные и структурные свойства этих соединений. Структура, а также магнитные свойства соединения СсШпБ! были исследованы ранее многими авторами [3-5]. С<ШпБ1 в ряду соединений

- 14 -

RMSi имеет наиболее высокую температуру Кюри (Тс= 310 К).

В марганцевых силицидах редких земель RMnSi магнитометриче кими методами и методами нейтронной дифракции обнаружен локализ ванный магнитный момент на Зй-ионах.Beличина магнитного момента в гелиевых и субгелиевых температурах колеблется от 3,27Д0 LaMnSi 151 до 1,3/i в YMnSi [б].

Проведенный структурный и фазовый анализ образцов системы п казал, что исследуемые образцы являются однофазными и кристаллиз ются по типу тетрагональной структуры CeFeSi во всем интерва, концентраций (Osxsl). Расстояния M-Si - самые короткие в данв структуре, в то время как расстояния R-R и М-М значительно болы суммы радиусов изолированных атомов.

По результатам измерения намагниченности в импульсных магшг. ных полях значения магнитных моментов, в расчете на молекулу cot динения GdJin Со, Si при 4.2К и Н = 200кЭ, заметно меньше значеш

к 1-х „

Cd3 +

магнитного момента свободного иона гадолиния (¡1 = 7/i0). Данш факт молота объяснить антипараллельной ориентацией магнитных моме! тов подрешеток гадолиния и Зй-атомов Мп. Ферримагнетизм в маргаъ цевых силицидах с тяжелыми редкими землями подтверждается вксперк ментами по нейтронной дифракции, в частности, в изоструктурнс TbMnSi [7]. Основываясь на ферримагнитной модели, при замещени марганца кобальтом был рассчитан магнитный момент п,приходящийс на 31-подрешетку (при 4,2 К и Н = 200 кЭ). Обнаружено, что в сое динении с концентрацией х=0,5 магнитный момент 3<1-подрешетки имее максимальное значение, равное 2,49ДОВ; при дальнейшем увеличени

g j

содержания Со в Зй-подрешетке значение магнитного момента ц рез ко уменьшается и становится равным 1,8бцв. Резкое уменьшение маг

нитного момента рэа в соединении о большим содержанием Со связано с уменьшением концентрации "магнитных" Зй-ионов Мп. Кроме того, измерения параметров решетки показали, что при замещении марганца кобальтом параметры кристаллической решетки и объем влементврной ячейки в целом уменьшаются. Это связано с тем, что металлический радиус у атома кобальта (г„ = 1,251) меньше, чем у марганца (г„ =

Со Нп

1,301). В случае соединения с концентрацией х=0,5 параметр решетки а имеет аномально низкое значение, тем не менее отношение периодов решетки с/а с увеличением содержания кобальта монотонно уменыпа-шается. В таблице 2 приводятся магнитные и структурные данные соединений йсШп Со Б1.

X 1-х

Таблица 2.

X Тс в р Д IIм а,1 сД V,!3 с/а

(К) (К)

1е1 310 265 8,52 4,89 2,1 4,024 7,180 116,3 1,784

0,85 285 288 8,16 4,014 7,137 115,0 1,778

0,7 238 240 8,21 4,97 2,03 4,004 7,077 113,5 1,767

0,5 200 211 8,18 4,51 2,49 3,968 6,916 108,9 1,743

0,3 184 7,80 5,14 1,86 3,993 6,873 109,6 1,721

• > по данным работы [5].

Для определения температур Кюри Т0 использовался термодинами-шский метод (см. формулу (1)). Тс определялась как температура, 1ри которой прямая Н/о(а2) проходит через нуль. Однако для образца дСоо 7Б1 не удалось определить температуру Кюри таким мето-юм, что, возможно, связано с сильным изменением намагниченности !а-подрешетки под действием магнитного поля. При замещении марган-1а кобальтом в системе САМп Со. сильно понижается температура

X 1-х

Кюри. Это связано с уменьшением интеграла обменных взаимодействй мезду магнитными ионами редкой земли и 3<1-металла.

У всех исследуемых образцов соединений СсШп^Со^^Б! зависимость величины обратной восприимчивости х-1 от температуры в парамагнитной области следует закону Юори-Вейсса. Из наклона кривы; Х~1(Т) определялись значения эффективных магнитных моментов и парамагнитные температуры Кюри © (см. табл.2). Высокие положительны«

р

значения в вместе о высокими значениями температур т во всех обр С.

разцах системы СсШп^Со^^Б! свидетельствуют о сильном положительном обменном взаимодействии типа М-Мп. Температурная и палева! зависимости ниже температур Кюри характерны для ферримагнетиков.

Четвертый параграф посвящен особенностям обменных взаимодейс-вий в серии исследуемых соединений (И ■ (И,1а; М с Мп.Ре.Со^ в зависимости от природы Зй-металла.

Обнаружена связь магнитных свойств соединений с электронной ] кристаллической структурой. Так например, в соединениях С&РеБ! ] БйСоБ! Зй-оболочка заполнена более чем наполовину, поэтому перекрытие Зй-волновых функций переходного металла с Зв- и Зр-волновьи функциями кремния, очевидно, является причиной отсутствия локализованного момента на 3<1-ионе. В соединениях такого типа возникновение и устойчивость магнитных структур характеризуется главны образом обменными взаимодействиями типа РККИ между 41-ионами как внутри РЗ подрешетки через в-алектроны проводимости, так ! между ионами Сй, расположенными в соседних (001) плоскостях тетра тональной структуры.

Чтобы понять природу магнитного поведения соединений, имеющи тетрагональную структуру типа СеРеБ! необходимо рассмотреть нес

Рис.5-Магнитная структура ROoSi (R я Nd.Tb) [2].

колько обменных R-R взаимодействий. На рис.5 в качестве примера представлена магнитная структура соединений ROoSi (R в Nd.Tb) по данным нейтронной дифракции [2]. Как видно из рисунка, магнитная структура этих соединений состоит из двух кристаллических ячеек. Типы обменных R-R-взаимодействий следующие^ - обменное

О

взаимодействие внутри R плоскостей; Jj-взаимодействие между R ионами,расположенными, в разных кристаллических ячейках; J - обмен между соседними плоскостями внутри ячейки; J - между ближайшими R плоскостями,расположенными в соседних кристаллических ячейках и имеющие одинаковые координаты атомов.

Анализ магнитных структур исследуемых в диссертационной работе соединений GdPeSi и GdOoSi показал, что взаимодействия J и J

о 2

являются положительными в обеих структурах, в то время как J} и J3 - отрицательны в случае соединения GdOoSi и положительны в соединим GdPeSi. Неколлинеарность магнитной структуры соединения GdCoSi обусловлена эффектами электрических кристаллических полей ближайшего окружения атомов Gd.

Электронная конфигурация 3<1-оболочки Мп характеризуется наибольшим числом вакансий по сравнению с Зй-оболочками Ре и Со. Наличие локального магнитного момента на Зй-ионах Мп в соединениях GdMn^Co^Si приводит к возникновению магнитных структур с высокими температурами Кюри. Замещение марганца кобальтом уменьшает ин-

теграл обменных взаимодействий типа Ып-Мп, как внутри (001) слое! тетрагональной структуры, так и между слоями. Известно [7],что тш упорядочения Мп подрешетки в ряду соединений ТШпБ! зависит от расстояния меаду атомами Мп внутри (001) слоя (й* „ ). Если <1* „ :

Нп-Мп Мп — Мп

2,851, то обменное взаимодействие J < 0; при ¿1° „ < 2,851 -

о Нп-Мп

J > 0. При замещении марганца кобальтом "критическое" расстояние

О

изменяется в интервале 2,841 „ ^ 2,811, т.е. интеграл обмен-

Мп — Нп

ного взаимодействия «Г > 0. Таким образом, ферримагнетизм системь

О

йсШп Оо (1£х£0,3) с высокими положительными Т и 9 объясня-

х 1 -х С р

етея существованием сильных положительных обменных взаимодействий, имеющих место в магнитной структуре исследуемой системы.

В заключении даны основные выводы по результатам диссертацио-ной работы.

III. ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ.

1. Впервые проведенные исследования намагниченности на монокристаллах GdTeSi и GdCoSi позволили установить направление осей легкого намагничивания и величину поля анизотропии этих соединений

2. Измерениями магнитных свойств поликристаллических и монокристаллических образцов GdJeSi показано, что магнитный момент, приходящийся на молекулу соединения, обусловлен главным образом магнитным моментом ионов Gd (ц * 7Ц„ при 4,2 К).

о В

3. Обнаружены аномалии теплового расширения инварного типа вблизи температуры Кюри в соединении GdPeSi.

4. Установлено, что в системе G^Laj ^PeSi при увеличении концентрации лантана понижаются температура Кюри, магнитный момент

асыщения, аффективный магнитный момент. Крайний состав втой сис-змы LaPeSi является парамагнетиком Паули.

5. Обнаружено, что соединение GdCoSi имеет неколлинеарную эгнитную структуру с полем магнитной анизотропии в базисной носкости меньшим, чем поле анизотропии вдоль тетрагональной оси.

6. Найдено, что при замещении гадолиния лантаном в системе ljfLai jjCoSi неколлинеарная магнитная структура GdCoSi трансфор-яруется в антиферромагнитную структуру в соединениях с х < 1, при гом температуры Нееля, значения аффективных магнитных моментов и арамагнитные температуры Кюри понижаются. Соединение LaOoSi явлн-гся парамагнетиком Паули.

7. Показано, что в ферримагнитной системе GdMnj{Coi ^Si сущес-вует значительный по величине локализованный магнитный момент на энах марганца. Замещение марганца кобальтом приводит к понижению емпературы Кюри, что указывает на уменьшение интеграла обменных заимодействий внутри Зй-подрешетки.

8. Установлено, что во всех исследованных соединениях, кроме aPeSi и LaCoSi, парамагнитная восприимчивость следует закону Кюри Вейсса с высокими значениями парамагнитных температур Кюри, что казывает на преобладание внутри слоев положительных обменных заимодействий в слоистой магнитной структуре соединений RMSi.

Цитированная литература . Welter R..Venturini G..Halaman В. J.AlloyB Сотр., 1992, v.189, p.49-58.

. Welter R.,Yentui»ini G.,Ressouehe E.,Malaman B. J.Alloys Сотр.,

1994, v.210, p.279-286.

3. Kido H.,Shimada IS..Koizumi M. Phys.Stat.Sol.(a),1982,v.70, K23

4. Никитин С.А., Некрасова O.B., Иванова Т.И., Попов Ю.Ф. .Торчинс ва P.C. ФТТ, 1991, т.33, N6, с.1640-1645.

5. Welter E.,Ventui\Lni G.,Malaman В. J.Alloys Сотр., 1994, v.206 p.55-71.

6. Kido H..Hoshikawa !T.,Tagami M..Shimada M..Koizumi M. J.Oeran Аввоо.Jpn., 1986, v.94, N1, p.232-235.

7. Welter R.,Venturini ü. .Ressouciie E. .Kalamari B. J.AlloyB Сотр. 1994, v.210, p.273-277.

Основные результаты диссертации опубликованы в следуют? работах;

I.Ivanova T.I., Makhro I.G., Min'ko М.В., Nikitin S.A., Pc pov Yu.P., Chistyakov O.D. Magnetic properties of GdMnj{Coi_x£ compounds. The 6th Joint МММ - Intermag Conferenoe, Albuquerque New Mexico, 1994, abst. p.132 (BQ-17).

2.Бурханов Г.С., Иванова Т.И., Ыахро И.Г., Минько М.Б., Ники тин С.А., Попов Ю.Ф., Чистяков О.Д. Магнитные свойства соединенн типа RMn^Oo^JSi. Тез. докл. TII Научный семинар "Физика магнитны явлений", Донецк,1994, с.102.

3.Никитин С.А., Ким Д., Ыахро И.Г., Падаманов Я.А., Бурхано Г.С., Чистяков О.Д. Тепловое расширение силицидов марганп La^Ce^MnSi. 1994, т.77, о.115-117.

4-Никитин С.А., Иванова Т.И., Ыахро И.Г., Минько М.Б., Попо Ю.Ф., Бурханов Г.С., Чистяков О.Д. Магнитные свойства редкоземель

i силицидов марганца и кобальта RMn Cot ^Si. ФТТ, 1994, t.36.N11, 3358-3365.

5.Nikitin S.A., Ivanova T.I., Makhro I.G., Popov Yu.F., Chis-akov O.D. Itinerant magnetism oi GdjcLai JiSi (M = Pe,Co) oompo-ds. Proo. 6th European MMA Coni. Vienna, 1995.