Исследование процессов преобразования УФ-излучения в парах металлов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи

Соковиков Владимир Григорьевич

ИССЛЕДОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ ПРЕОБРАЗОВАНИЯ УФ-ИЗЛУЧЕНИЯ В ПАРАХ МЕТАЛЛОВ

Специальность 01.04.05 - оптика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

1 г МЕХ 2013

Томск-2013

005543378

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Институте оптики атмосферы им. В.Е. Зуева Сибирского отделения Российской академии наук (ИОА СО РАН).

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, профессор

Пономарев Юрий Николаевич

Официальные оппоненты: Лисицын Виктор Михайлович

доктор физико-математических наук, профессор Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Национальный исследовательский Томский политехнический университет», кафедра лазерной и световой техники, профессор-консультант

Юдин Николай Александрович

доктор технических наук, Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Национальный исследовательский Томский государственный университет», профессор кафедры управления инновациями

Ведущая организация: Федеральное государственное бюджетное

учреждение науки Институт сильноточной электроники СО РАН, г. Томск

Защита состоится <<23~у> 1} Еу^лдр^ 2013 г. в мин на заседании

диссертационного совета Д.ООЗ.029.01 при Институте оптики атмосферы им. В.Е. Зуева СО РАН по адресу: 634021, г. Томск, пл. Академика Зуева, 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института оптики атмосферы им. В.Е. Зуева СО РАН.

Автореферат разослан «2-6 »

иЯДИрО.| 2013 г.

Ученый секретарь диссертационного совета, доктор физико-математических наук

Веретенников В.В.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы

Основной задачей квантовой электроники является создание источников когерентного излучения. Эта задача решатся двумя основными способами:

1) созданием первичных источников лазерного излучения, возбуждаемых некогерентными источниками накачки;

2) преобразованием первичного когерентного излучения в различные спектральные области за счет нелинейных и других процессов преобразования.

Одной из задач преобразования является заполнение пробелов в спектральных диапазонах, не представленных когерентным излучением мощных первичных источников. Поэтому появление каждого мощного первичного источника всякий раз сопровождается всплеском интереса к различным процессам преобразования его излучения в смежные спектральные диапазоны.

Появление мощных эксимерных лазеров (ЭЛ) на моногалогенидах инертных газов, генерирующих мощное УФ-излучение в диапазоне 193^-353 нм, также вызвало повышенный интерес к процессам преобразования УФ-излучения в видимый и ИК-диапазоны спектра.

Весьма перспективным, как и ожидалось ранее, оказалось применение ЭЛ для накачки лазеров на органических красителях (ЛК). Замена азотного лазера на ЭЛ в схемах накачки ЛК позволила на порядок увеличить их мощность и расширить диапазон генерации в УФ-область спектра.

Ко времени выполнения данной работы было известно, что для преобразования излучения эксимерных лазеров использовались следующие процессы в газах и парах металлов. Прежде всего, это процесс вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР).

Процесс ВКР, наблюдаемый в сжатых и сжиженных молекулярных газах, позволил эффективно преобразовывать излучение эксимерных лазеров и получать когерентное излучение на большом количестве стоксовых и антистоксовых компонент ВКР.

Вынужденное комбинационное рассеяние на колебательно-вращательных переходах газов характеризуется относительно малым стоксовым сдвигом (максимальный стоксов сдвиг имеет молекула водорода 5С = 4155 см" ) и одновременной генерацией на множестве стоксовых и антистоксовых компонент.

Для преобразования лазерного излучения с большим стоксовым сдвигом было предложено использовать ВКР на электронных переходах (ЭВКР) в атомарных парах химических элементов [1]. При ЭВКР на электронных переходах преобразованное излучение, как правило, концентрируется на одной стоксовой частоте в отличие от ВКР на колебательных переходах молекул.

К началу данной работы было известно о реализации ЭВКР излучения эксимерных лазеров в парах олова [2], щелочно-земельного элемента (ЩЗЭ) бария [3-5], таллия, висмута и свинца [5]. Вместе с тем количество сред, исследованных и оказавшихся пригодными для ЭВКР-преобразования УФ-излучения эксимерных лазеров в парах металлов (ПМ), к моменту выполнения данной

работы было невелико. В частности, на предмет получения ЭВКР не были исследованы атомные пары низкотемпературных металлов из группы редкоземельных элементов (РЗЭ).

Соответственно задача увеличения количества сред, пригодных для ЭВКР-преобразования (и как следствие, расширение спектрального диапазона преобразованного излучения) представлялась весьма актуальной.

Также актуальным представлялось увеличение количества возможных процессов преобразования излучения эксимерных лазеров в парах металлов, отличных от процесса ЭВКР. К моменту выполнения настоящего исследования уже имелись работы, опираясь на которые можно было прямо или косвенно указать на ряд процессов, потенциально выступающих как процессы преобразования излучения эксимерных лазеров в смеси паров металлов и буферных газов [б].

Для получения когерентного излучения в ВУФ-области спектра успешно применялся процесс нелинейной генерация гармоник и суммирования частот в инертных газах.

С целью получения генерации на первых резонансных переходах 1а- и Шб-элементов использовался процесс фотодиссоциации галоидов этих элементов осуществляемый излучением АгР*- и КгР*-лазеров.

Двухфотонное возбуждение спонтанной люминесценции в водороде, криптоне и ксеноне авторы [7] наблюдали при облучении соответствующих газов УФ-излучением АгР*- и КгР*-лазеров. Заметим, что при оптимизации условий возбуждения спонтанное излучение часто удается перевести в режим усиленного спонтанного излучения (УСИ). Поэтому упомянутые выше процессы могут потенциально представлять собой процессы преобразования УФ-излучения эксимерных лазеров в атомных и молекулярных газах.

В работе [8] сообщалось о наблюдении генерации на собственных переходах атомов кальция при облучении паров кальция излучением КгР*-лазера.

По мнению авторов, механизм генерации на переходах атома кальция был обусловлен процессом предиссоциации связанных состояний квазимолекулы, состоящей из возбужденного атома кальция и нормального атома инертного газа.

Особенностью ЭВКР-преобразования в парах металлов является низкая, по сравнению с ВКР в сжатых газах, практически достижимая плотность рассеивающей среды. Поэтому для реализации эффективного ЭВКР в парах металлов требуется квазирезонанс между частотой накачки и одним из резонансных переходов атома металла. Наличие такого квазирезонанса, с одной стороны, увеличивает сечение процесса ЭВКР, понижая тем самым порог его появления. С другой стороны, квазирезонансное возбуждение атомов сопровождается понижением порога появления ряда других процессов, наблюдаемых при оптической накачке.

Исходя из свойств УФ-излучения ЭЛ, а также характерного для редкоземельных и щелочно-земельных элементов расположения уровней энергии (и характерной системы переходов между этими уровнями), анализа литературных данных о процессах, наблюдаемых при оптической квазирезонансной накачке, можно сделать следующее предположение. В ходе исследования ЭВКР излучения ЭЛ в парах ЩЗЭ и РЗЭ следует ожидать появления ряда дополнительных процессов преобразования.

Кроме научного интереса, исследование процесса ЭВКР и прочих сопутствующих процессов преобразования является весьма актуальным с практической точки зрения. Сопутствующие ЭВКР процессы преобразования могут существенно уменьшить его эффективность. Поэтому изучение свойств этих процессов позволит сформулировать требования к выбору наиболее оптимальных условий возбуждения.

С другой стороны, поиск и изучение процессов преобразования позволят реализовать источники когерентного лазерного излучения с уникальными характеристиками. В качестве примера таких источников можно привести лазеры, генерирующие на резонансных линиях атомов и ионов.

Актуальность изучения процесса ЭВКР эксимерных лазеров в парах металлов применительно к задаче атмосферной оптики заключается в возможности применения ЭВКР-преобразователей в качестве источников когерентного излучения для систем лидарного зондирования. Такие ЭВКР-преобразователи могут служить либо в качестве основного источника в схемах одночастотного зондирования, либо в качестве второго источника в двухчастотном лидаре, построенном на основе эксимерного лазера. Набор кювет с парами различных металлов позволяет оперативно изменять длину волны зондирования.

Когерентные источники лазерного излучения, обусловленные действием сопутствующих ЭВКР-процессов, также могут найти применение в спектроскопических лабораториях и в схемах дистанционного зондирования. Особый интерес для практического применения представляют лазеры на резонансных линиях атомов и ионов.

Цель работы

Целью работы является поиск новых сред на основе паров металлов, пригодных для преобразования излучения эксимерных лазеров за счет процесса ЭВКР и других процессов.

'• . Для этого необходимо решить следующие задачи: г'.'.11На основе анализа литературы, посвященной исследованию процесса ЭВКР.в дарах металлов, возбуждаемого излучением ЭЛ, сформулировать критерии отбора химических элементов, перспективных для реализации ЭВКР. ■ : 2. Провести экспериментальное исследование процессов создания инверсии ла переходах атомов и ионов исследуемых элементов.

3. Провести экспериментальное исследование схем четырехволновых параметрических процессов (ЧВПП) с участием излучения накачки, излучения ЭВКР и вынужденного излучения на переходах выбранного элемента. ' , 4. Отдельно провести дополнительное исследование наиболее интересных процессов преобразования, обнаруженных в ходе выполнения настоящей работы.

Научная новизна

1. Впервые осуществлена оптическая накачка РЗЭ (Тш, Бш, УЬ, Ей) излучением эксимерных лазеров (ХеР*, ХеС1*, КгБ*).

2. На переходах атома тулия (Тш) 2/*^/2—2/7?/2 реализован процесс электронного вынужденного комбинационного рассеяния излучения ХеС1*-лазера (Хн = = 308 нм) на длине волны Хс = 422 нм. Наблюдалось УСИ на смежном переходе атома тулия с ХА = 422.3 нм.

3. Впервые наблюдалось ЭВКР излучения ХеР*-лазера на переходах атома самария (Бш) (Ас = 589.1 нм) и (Ас = 608.2 нм).

4. Впервые при оптической квазирезонансной накачке РЗЭ (Тт, Бт, УЬ, Ей) и ЩЗЭ бария (Ва) излучением эксимерных лазеров (ХеР*, ХеС1*, КгР*) получено множество линий УСИ, принадлежащих собственным переходам соответствующих атомов. Для большинства элементов проведена общая классификация наблюдаемых вынужденных переходов в соответствии с процессами создания инверсии.

5. На примере квазирезонансной накачки паров бария излучением ХеС1*-лазера (Ан = 308 нм) показано, что в спектре преобразованного излучения, наряду с многочисленными линиями УСИ, могут присутствовать два вида линий, которые имеют параметрическую природу. Линии первого вида генерируются в ходе четырехволнового параметрического процесса (ЧВПП), в котором участвуют: вынужденное излучение на инфракрасной стоксовой частоте, УСИ на каскадном переходе атома и излучение накачки. В ЧВПП второго вида участвуют: УСИ, наблюдаемое в инфракрасной области с промежуточного уровня, УСИ на каскадном переходе атома и излучение накачки. Существование второго вид ЧВПП подтверждено экспериментально.

6. Впервые реализована генерация на переходах ионов бария и европия при оптической накачке паров бария излучением ХеС1*-лазера и паров европия излучением вторых гармоник лазеров на красителях (Ан = 265.9 или 256.9 нм).

7. Впервые при оптической накачке были получены те же линии генерации на ионных переходах бария и европия, что и при газоразрядном способе возбуждения паров.

На защиту выносятся следующие положения:

1. В результате оптического воздействия на пары тулия излучением ХеС1*-лазера и на пары самария излучением ХеР*-лазеров осуществляется эффективное вынужденное электронное комбинационное рассеяние. На переходах атома тулия (Тт) 2^*7/2-2^5/2 реализован процесс ЭВКР излучения ХеС1*-лазера (Ан = = 308 нм) на длине волны Ас = 422 нм. На переходах атома самария (Бт)9Л2 и 1Р1-дО} реализован процесс ЭВКР излучения ХеР*-лазера (Ан = 351 нм) на длинах волн Ас = 589.1 и 608.2 нм.

2. При накачке паров РЗЭ (8т, УЬ, Ей) и ЩЗЭ (Ва) излучением эксимерных лазеров (ХеР*, КгР*, ХеС1*) возникает широкий спектр процессов вынужденного излучения, обусловленный как усиленным спонтанным испусканием на переходах атома и иона, так и четырехволновым параметрическим процессом генерации разностной частоты. При ЧВПП и процессе ЭВКР индуцированный спектр преобразованного излучения существенно зависит от спектрального состава излучения накачки.

3. Длинноволновые сателлиты (351.0, 351.3 и 555.7, 556.6 нм) резонансных линий бария А = 351 и 553 нм, наблюдаемые при облучении паров бария ХеС1*-лазером, имеют параметрическую природу. Появление каждого сателлита обусловлено четырехволновым параметрическим процессом, в котором участвуют излучение двух последовательных каскадных вынужденных переходов с про-

межуточного уровня бария 7р 'Р° и излучение одной из полос генерации ХеС1*-лазера накачки.

4. Облучение паров бария ХеС1* (308 нм) лазером позволяет осуществлять селективное возбуждение уровня Ва+ (бргР%г) первого иона бария непосредственно с основного состояния атома бария Ва (6л2 '50). Селективное возбуждение уровня Ва+ (6р гРуг) иона бария является следствием совпадения энергии двух квантов ХеС1*-лазера с энергией возбуждения автоионизационным состоянием (АИС) бария, имеющего преимущественный канал распада на резонансный уровень иона бария Ва+ (6р2 Ру2).

Практическая значимость работы

1. За счет процессов преобразования излучения ЭЛ в ПМ созданы источники когерентного излучения, генерирующие на атомных переходах РЗЭ (УЬ, Ей, Бт) и ЩЗЭ бария. Эти источники лазерного излучения генерируют в инфракрасном, видимом и ультрафиолетовом диапазонах спектра. Длины волн источников лазерного излучения оказываются автоматически привязанными к атомным линиям соответствующих РЗЭ и ЩЗЭ.

2. Преобразование излучения ЭЛ за счет процесса ЭВКР в парах тулия, самария и европия в фиолетовую, желтую, красную и инфракрасную области спектра позволяет реализовать схемы многочастотного зондирования.

3. Наличие лазерных источников, имеющих автоматическую спектральную привязку к длинам волн атомных и ионных переходов, позволяет использовать эти источники для оптогальванической спектроскопии. Не менее полезным представляется применение таких лазерных источников для исследования активных сред лазеров на парах металлов методом модуляции населенностей.

4. Особый практический интерес для зондирования ионов металлов в верхней атмосфере и прочих газовых средах представляют источники когерентного излучения, генерирующие на резонансных линиях ионов бария и, возможно, европия.

5. Для ряда лазерных переходов, возбуждаемых газовым разрядом в парах металлов, становится возможным сравнение эффективности возбуждения газоразрядного и оптического методов накачки.

Личный вклад автора

Постановка задач исследования осуществлялись непосредственно автором. Анализ полученных результатов осуществлялся непосредственно автором или с участием других соавторов работ. Результаты, составившие основу защищаемых положений, получены лично автором либо при его определяющем участии.

Все экспериментальные установки, на которых выполнялась данная работа, были спроектированы, собраны, отлажены и эксплуатировались непосредственно автором.

Автором были разработаны и изготовлены две модификации эксимерных лазеров. На основе опыта, накопленного в ЛКЭ ИОА, были разработаны и изготовлены несколько конструкций высокотемпературных кювет для приготовления химически активных паров ЩЗ- и РЗ-металлов. В работе принимали участие сотрудники ИОА СО РАН В.М. Климкин и В.Е. Прокопьев.

Апробация работы и публикации

Материалы диссертации изложены в 12 статьях в зарубежных и отечественных журналах, основные результаты докладывались на 3 всесоюзных и 12 международных конференциях: VII Всесоюзном симпозиуме по лазерному и акустическому зондированию атмосферы (Томск, 1982 г.); XI Всесоюзной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Ереван, 1982 г.); VIII Вавиловской конференции по нелинейной оптике (Новосибирск, 1984 г.); V, VI, IX всесоюзных семинарах по газовым лазерам на парах металлов и их применению (Ростов-на-Дону, 1981, 1982, 1989 гг.); Всесоюзном совещании «Инверсная заселенность и генерация на переходах в атомах и молекулах» (Томск, 1986 г.); I, II, III, IV, V, VI, VII, VIII, IX, X, XI, XII, XIII международных конференциях «Импульсные лазеры на переходах атомов и молекул» (Томск, 1992, 1995, 1997, 1999, 2001, 2003,2005,2007,2009,2011 гг.).

Структура и объем диссертации

Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы, содержащего 191 наименование. Полный объем диссертации - 183 страницы, включая 45 рисунков и 6 таблиц.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обсуждается актуальность работы, сформулированы цели и задачи исследования, представлены защищаемые положения. Приводится краткое изложение диссертации, отмечаются практическая значимость работы и ее научная новизна.

В первой главе проделан литературный обзор по теме исследования. Рассмотрена возможность увеличения числа сред на основе паров металлов, пригодных для ЭВКР-преобразования в них УФ-излучения эксимерных лазеров (XeF*, XeCI*, KrF*). На основе анализа литературы, посвященной изучению процесса ЭВКР в парах металлов, сформулированы критерии отбора, позволяющие выбрать группу химических элементов, пригодных для ЭВКР излучения XeF*-, XeCI*-, КгР*-эксимерных лазеров.

Для исследования ЭВКР предполагалось использовать трехуровневую схему, представленную на рис. 1. При этом в качестве начального уровня (НУ) в схеме ЭВКР предполагалось использовать основные состояния выбранных элементов - М(осн). в качестве промежуточного уровня (ПУ) - резонансные уровни М*(рез)- Соответственно конечными уровнями (КУ), определяющими величину стоксова сдвига - 5С процесса ЭВКР, предполагалось использовать метаста-бильные состояния М*(МЕТ).

Для каждого эксимерного лазера (XeF*, XeCI*, KrF*) были выбраны низкотемпературные химические РЗЭ (Sm, Eu, Yb, Tm) и ЩЗЭ (Ва), имеющие расположение уровней, аналогичное расположению, представленному на рис. 1.

С целью обеспечения квазирезонансного выигрыша процесса ЭВКР во всех комбинациях частота перехода с основного состояния на резонансное состояние v]2 выбиралась близкой к частоте генерации vH одного из имеющихся в нашем распоряжении ЭЛ. Величина отстройки Д = | Vi2 - vH I для всех отобранных для исследования комбинаций не превышала значения Д < 1000 см"1.

N.

Д

М*(ри) (ПУ)

Ун

У23

У12

5с

Ус (ЭВКР)

М*(иет) (КУ)

При этом оказалось, что большинство отобранных ЩЗЭ и РЗЭ имеют группы четных и нечетных уровней энергии М*{,.ЕЗ) и М*(МЕг>, лежащих ниже выбранного промежуточного (в схеме ЭВКР) уровня М*(рез>. Взаимное расположение уровней представлено на рис. 2. Дополнительные группы уровней М*(РЕЗ) и М*(МЕ7) даны курсивом. Согласно правилам отбора метастабильные высоколежащие уровни М*(МЕТ), так же как и КУ - М*(МЕТ), могут выступать в качестве конечных уровней в схеме ЭВКР. В этих случаях стоксова частота преобразованного излучения будет соответствовать ИК-диапазону.

Выбранные для исследования ЭВКР ЩЗЭ и РЗЭ имеют еще одну важную особенность: сравнительно низкие энергии первых потенциалов ионизации (/и- Вследствие этого для всех данных элементов выполняется условие 2/гун > £4ь а для некоторых из них 2/гун > Ь\\ + /?и[М+*(1.И)], в котором £в[М+*(рез)] - энергия возбуждения резонансных уровней ионов. Это условие означает, что при двухфотонной накачке энергии двух квантов накачки 2йун достаточно для возбуждения уровня М+*(рЕЗ).

М(0С„) (НУ)

Рис. 1. Типичная схема расположения уровней, используемых при наблюдении ЭВКР в парах металлов

ПУ-

уа

КУ

I

УА1 Ч

(УСИ) ^ пд (ЭВКР) Д

Г V

в)

УА2

(УСИ)

4

V»

а) НУ_

Урм

М*(РЕЗ)

М*(МЕТ)

М*(ГЕЗ) М*(МЕТ)

М(осн)

л)*

1)

N_

д

У1-

УА]

(УСИ)

■ М"

I

(РЕЗ)

д

Ус (ЭВКР)

Г7+

У2

(УСИ) \

д

УА2

(УСИ)

д)

д)*

М*(МЕТ)

Ун

Л/*(/®>

М(осн)

2)

Рис. 2. Обобщенная схема дополнительных процессов преобразования

Знакомство с литературой, посвященной исследованию квазирезонансной накачки паров металлов с учетом отмеченных выше спектральных свойств РЗЭ

и ЩЗЭ и свойств ЭЛ, позволяет сделать следующий вывод. При оптическом возбуждении эксимерными лазерами паров, отобранных для исследования элементов, кроме процесса ЭВКР, следует ожидать появления ряда других процессов. Эти процессы могут представлять интерес как самостоятельные процессы преобразования излучения ЭЛ в парах металлов. Появление дополнительных процессов в значительной степени может быть обусловлено квазирезонансным характером возбуждения паров металлов и высокой интенсивностью генерации ЭЛ, приводящей к насыщению соответствующего резонансного перехода М(0сн) ~* —► М*(РЕЗ). В настоящей главе рассмотрены конкретные процессы, представляющие интерес для задачи преобразования УФ-излучения в ПМ. Перечень процессов, которые были рассмотрены в главе 1, представлен ниже. Они помечены буквами а) - е). Дополнительные процессы схематически представлены на рис. 2.

а) Процесс генерации УСИ на частоте уА, наблюдаемый на переходе между промежуточным М*(РЕЗ)- и конечным М*(МЕТ)-уровнями (см. рис. 2) исследуемого атома. На рис. 1 он обозначен у23. Заселение промежуточного уровня М*(рез) обусловлено столкновительным перемешиванием виртуального и резонансного М*(РЕЗ)-уровня [9].

б) Четырехволновой параметрический процесс vC2 = Vн2-Vнl +ус,, приводящий к появлению вынужденного излучения на стоксовой частоте уС2 от слабой линии спектра лазера накачки уН2 в присутствии сильной линии в спектре накачки уН1 и ее стоксовой частоты уС1. Ранее такой процесс наблюдался в барии [4]. На рис. 2 он не представлен.

в) Процесс генерации УСИ на собственном переходе атома уа1(УСИ) (см. рис. 2), обусловленный столкновительным перемешиванием виртуального и резонансного М*(РЕЗ)-уровня. В отличие от процесса а) переход М*а>ЕЗ) —♦ М*(МЕГ) на частоте ул|(УСИ) происходит в ИК-диапазоне. При этом разница между частотами ЭВКР ус и уА1(УСИ) так же, как и в случае процесса а), равна величине отстройки Д.

г) Процесс генерации УСИ на каскадном переходе с частотой у^УСЩ вызванный накачкой сверху либо за счегг оптических переходов на частотах ус и уД1(УСИ) (см. рис. 2), либо за счет процесса предиссоциации (ПД) возбужденной квазимолекулы МЯ*(возб)- Промежуточная стадия образования квазимолекулы на рисунке не представлена. Если энергетический зазор между уровнями М*(РЕЗ) и М*(Мет) меньше или порядка кТ, то более вероятен прямой столк-новительный перенос возбуждения между этими уровнями.

д) Четырехволновой параметрический процесс генерации разностной частоты вида ур = у„-уА1(УСИ)-Уа2(УСИ), приводящий к появлению длинноволновых сателлитов ур резонансных линий у0 (см. рис. 2).

д)* ЧВПП вида у0 — Ун — Ус ~ уА2(УСИ), приводящий к генерации когерентного излучения на резонансных частотах Уо.

д)** Процесс генерации вынужденного резонансного излучения (ВРИ) на частоте резонансного перехода у0. В отличие от д)* является следствием инверсии на резонансном переходе М*(рЕЗ) —► М(0СИ).

е) Процесс ДФСИ — двухфотонной селективной ионизации с основного состояния атома М(0сн), позволяющий создавать инверсию населенности между

резонансным уровнем иона М+*(РЕЗ) и уровнями основного М+(осн) и метаста-бильного М *(мет) состояний иона. Наличие квазирезонанса накачки с промежуточным уровнем М*(РЕЗ) увеличивает сечения процесса ДФСИ. Еще большее увеличение сечения может вызвать резонанс удвоенной частоты накачки с автоионизационным состоянием, лежащим выше резонансного уровня иона м+*(рез)- На рис. 2 процесс ДФСИ не указан. Схема процесса ДФСИ для комбинации № 4 (см. таблицу) представлена в четвертой главе в верхней части рис. 6.

Таким образом первая задача данной работы состояла в экспериментальном исследовании комбинаций (ЭЛ + ПМ) для реализации процесса ЭВКР, вторая — в экспериментальном исследовании дополнительных процессов преобразования излучения ЭЛ в ПМ, перечисленных выше.

Во второй главе описана экспериментальная установка, на которой проводилась большая часть исследований. Основными элементами этой установки (рис. 3) являются ЛН - лазер накачки и К - кювета с исследуемыми парами металла. В ряде экспериментов конфигурация установки изменялась. Эти изменения отражены в диссертации в ходе дальнейшего изложения материала работы.

Рис. 3. Схема типичной экспериментальной установки, применяемой для исследования процессов преобразования УФ-излучения в парах металлов: КП|-КП3 - кварцевые пластины; М] - вогнутое зеркало, М2 - выпуклое зеркало, М3-М6 - плоские зеркала с А1

покрытием

Излучение лазера накачки, сформированное неустойчивым резонатором состоящим из зеркал М1 и М2, направлялось в кювету системой зеркал М3 и М4. Для увеличения плотности мощности излучение накачки, прошедшее через фильтр Ф2, фокусировалось в центральную область кюветы. Вышедшее из кюветы преобразованное излучение и остаточное излучение накачки направлялись зеркалом М5 на входную щель монохроматора МДР-3 и или МДР-23. Для исследования спектра преобразованного излучения (ПИ) применялись монохро-маторы МДР-3 или МДР-23. Система регистрации состояла из фотоэлектронного умножителя ФЭУ, осциллографа и стробируемого интегратора с вольт-

метром или самописца. Использовались фотоэлектронные умножители типов ФЭУ-100, ФЭУ-106, ФЭУ-28, ФЭУ-62 и ФЭУ-83. Инфракрасное излучение, лежащее в диапазоне Х> 1200 нм, регистрировалось германиевыми фотодиодами или фотосопротивлениями. Для накачки использовались эксимерные ЛН-лазеры типа ЭЛАН-01 разработки ИСЭ СО РАН, ЭЛИ-5М разработки СКБ г. Тарту, а также самодельные эксимерные лазеры.

На первоначальном этапе исследования использовались образцы кювет, изготовленных в ЛКЭ ИОА. По мере использования этого ресурса потребовалось перейти к самостоятельному изготовлению кювет. На этом этапе конструкции кювет были существенно упрощены. Вариант такой кюветы представлен на рис. 4.

Газовый кран Область насыщенных паров

Кварцевые окна

Рис. 4. Схема кюветы, наиболее часто используемой в настоящей работе

В третьей главе изложены результаты серии исследований, направленных на поиск новых сред на основе паров металлов, пригодных для реализации процесса ЭВКР излучения эксимерных лазеров. Эти результаты кратко представлены в таблице.

Итоговая таблица исследования процесса ЭВКР в парах ЩЗ- и РЗ-металлов

№ комбинации Эксимерный лазер (длина волны, нм) Атом Резонансный переход, нм Промежуточный уровень М*(рез), см"1 Отстройка Д, см"1 Конечный уровень м*(мет). см"1 Длина волны ЭВКР, нм

1 ХеР* (351) Эш 352.7 28356 15 12313,12847 589, 608

2 ХеР* (351) Тш 351.4 28449 10 8771 (-)

3 ХеР* (351) Ва 350.1 28554 50 11395 585*

4 ХеС1* (308) Ва 307.2 32547 70 11395 475*, ИК*

5 ХеС1* (308) Бш 307.1 32559 20 12313 ИК (?)

6 ХеС1* (308) Ей 308.6 32681 200 15680 (-)

8 ХеС1* (308) Тш 308.1 32446 10 8771 422

11 КгР* (248) УЬ 246.5 40564 300 27677 ИК (?)

12 КгР*(248) Тш 247.7 40361 120 8771 (-)

16 КгР*(248) Ей 247.1 40455 210 36242, 36097 2501,2414

Впервые при возбуждении паров тулия излучением ХеС1*-лазера получены ЭВКР на длине волны Хс = 422 нм и вынужденное излучение на атомном переходе тулия с Ад = 422.3 нм. Подуровни расщепленного основного состояния тулия и 2¡^¡2 выступали в качестве начального и конечного уровней в схеме ЭВКР. Уровень атома тулия с волновым числом Уп = 32446 см"1 служил промежуточным уровнем.

При оптическом возбуждении паров самария излучением ХеР*-лазера впервые получено ЭВКР на длинах волн Хс ~ 589.1 и 608.2 нм. В наблюдаемом процессе ЭВКР в парах самария участвовали возбужденный подуровень основного состояния в качестве начального и четные уровни 9£)2 и 0} в качестве конечных. Схематически эти результаты представлены на рис. 5.

12847 см'1 (7=3) 2)

8ш1

V, 104 см"1

т

4/12(^2)5С/зп6/

- 2

2/*7/0

ПУ

КУ

7/2

г 5/С

(0-1) .(0-2)

НУ

Тт!

Рис. 5. Схема ЭВКР преобразования излучения ХсР*- и ХеС1*-лазеров в парах самария

и тулия

Оптическая накачка паров европия излучением КгР*-лазера сопровождалась появлением в спектре преобразованного излучения линий УСИ, принадлежащих видимому диапазону спектра. Согласно классификации переходов, представленной на рис. 2, это в основном линии, излучающие на частоте

В спектре преобразованного излучения присутствовало когерентное излучение на резонансных линиях европия Однако однозначно установить природу генерации резонансного излучения (ЧВПП или ВРИ) условия проведения экспериментального исследования не позволили.

Общий результат поиска новых сред на основе паров металлов, предназначенных для ЭВКР-преобразования излучения эксимерных лазеров, представлен в итоговой таблице, в которой сохранена нумерация исследуемых комбинаций,

приведенная в первой главе диссертации. При облучении паров европия излучением ХеС1*-лазера в спектре ПИ присутствовали только две желтые линии УСИ, обусловленные инверсией на переходах ,0Р—> ™Р°т,\\п атома европия (комбинация № 6).

Исследование комбинаций № 5 и 11 показало наличие в видимом диапазоне спектра множества линий УСИ, обусловленных инверсией на ряде атомных переходов самария и иттербия. Как и при исследовании комбинации № 16, было зарегистрировано когерентное излучение на резонансных линиях самария и иттербия у0. Линий, обусловленных процессом ЭВКР, при исследовании этих комбинаций в видимом диапазоне обнаружить не удалось. ИК-диапазон в данной серии экспериментов не исследовался. Однако есть основания полагать, что в обоих случаях в инфракрасном диапазоне линии ЭВКР могут присутствовать. В пользу этого предположения свидетельствует наличие сильных линий УСИ в видимом диапазоне, излучающих на частотах \А2 согласно рис. 2, верхние уровни которых М*(МЕТ) могут выступать в качестве конечных в схеме ЭВКР в ИК-области. Эта неопределенность отмечена знаком вопроса в строке, отведенной для комбинации № 5 и 11.

Были повторены результаты работ (в таблице они отмечены звездочкой), в которых сообщалось о реализации процесса ЭВКР, наблюдаемого при накачке паров бария излучением ХеР*- и ХеС1*-лазеров (комбинации №3, 4). При этом было впервые обнаружено вынужденное излучение на частотах уА, обусловленное оптическим переходом между промежуточным и конечным уровнями каждой из этих комбинаций. Для комбинации № 3 это УСИ на переходе 5с16р 'р1 —> 6атома бария с длиной волны лА = 582.6 нм, а при исследовании комбинации № 4 - на переходе 6x7р 'Р? —> 6$5Л'02 атома бария с длиной волны = 472.6 нм. Появление УСИ на частоте уА обусловлено процессом флуоресценции, индуцированной столкновениями (ФИС) [9].

При исследовании комбинации № 4 наряду с двумя ИК-линиями ЭВКР (2355 и 2370 нм) удалось впервые наблюдать УСИ на частоте уА] в ИК-диапазоне на переходе 6$7р 'р" —> 6x7.5 50 атома бария с длиной волны ХА, =2317 нм. Появление этого излучения также было обусловлено процессом ФИС [9].

Исследование процесса ЭВКР излучения ХеР*-лазера в парах бария (комбинация № 3) показало, что только наиболее сильная компонента в спектре лазерного излучения с >-,((?) =351 нм и наиболее близкая к промежуточному уровню 5й(зрхР\ компонента у4 с = 350.2 нм преобразуются в процессе ЭВКР. Часть слабых спектральных компонент накачки v,, преобразуются в излучение на стоксовых частотах не в результате процесса ЭВКР, а в ходе ЧВПП вида 8у„ = у,(Р) —у„+8у,(р). Такое взаимодействие процессов вынужденного комбинационного рассеяния и ЧВПП наблюдалось ранее при бигармонической накачке водорода и паров бария [4].

В четвертой главе представлены результаты исследования комбинации № 4. Они показали следующую картину. Накачка паров бария излучением ХеС1*-лазера приводит не только к генерации ЭВКР в видимой и инфракрасной областях спектра, но и к появлению множества линий УСИ и линий когерентного излучения, обусловленных действием ЧВПП различного вида.

На рис. 6 представлена частичная схема уровней атома и иона бария, иллюстрирующая положение идентифицированных линий УСИ и ЧВПП, наблюдаемых в спектре преобразованного излучения при исследовании комбинации № 4. Пунктирными стрелками обозначены переходы в ИК-диапазоне, разрешенные правилами отбора, но которые по техническим причинам не исследовались.

излучением ХеС1*-лазера (длина волны в нм)

Было установлено, что с ростом концентрации паров бария спектральный состав преобразованного излучения изменяется. Начиная с концентрации [Ва] г-1013 см"3 первыми появляются линии УСИ, принадлежащие переходам иона

бария. Затем появляются линии УСИ, обусловленные переходами с промежуточного уровня бария 6л7р 'р°, включая уже упомянутые выше ХА = 472.6 нм и ЛА1 =2317 нм. Дальнейший рост концентрации приводит к появлению линий УСИ, обусловленных интеркомбинационным и триплет-триплетными переходами атома бария. Кроме линий УСИ, обусловленных атомными переходами, в спектре преобразованного излучения были обнаружены длинноволновые сателлиты у резонансных линий атома бария 5Л6р Р, —* (350.1 нм) и 6р Р, —> —► б.у'Л'о (553.6 нм). Начиная с концентраций, пороговых для процесса ЭВКР, в выходном излучении доминировали линии, обусловленные процессом ЭВКР. Последовательность появления линий УСИ, наблюдаемая с ростом температуры кюветы, качественно дана на рис. 7.

" ///шах

1.1 ■ 1013 9.6-1013 8.7 -1014 7.6 • 1015 7.3 • 1016 . [Ва], см-3

—I-г-1-1-1-

Ионные Уд, Уд | - атомные удг - атомные переходы.

переходы переходы с ПУ Ва (7 У") Триплетные переходы ЭВКР

600 700 800 900 1000 1100 Т, °С

Рис. 7. Эволюция спектра преобразованного излучения, наблюдаемого при возбуждении паров бария излучением ХеС1 "-лазера с ростом температуры кюветы

Разумеется, поведение не всех линий УСИ, наблюдаемых при накачке паров бария излучением ХеС1*-лазера, строго подчиняется закономерности, представленной на рис. 7. Тем не менее такое поведение характерно для большинства наблюдаемых линий УСИ.

Четвертая глава состоит из трех разделов. В первом разделе проведена идентификация вынужденных атомных переходов, наблюдаемых при оптической накачке паров бария излучением ХеС1*-лазера (комбинация № 4).

При низкой концентрации атомов бария наблюдаются линии УСИ на частотах Уд1 в инфракрасном диапазоне и на частоте уА в видимом диапазоне спектра. Инверсия на переходах с частотами уА, и vA образуется за счет процесса поглощения индуцированного столкновениями (ПИС) [9], наблюдаемого при квазирезонансной накачке (рис. 8, а). В результате процесса ПИС в облучаемой среде появляются резонансно возбужденные атомы -М*(РЕЗ). При радиационном распаде промежуточного резонансного состояния М*(рЕЗ) на метастабильные М*(мет> и М*(мет) состояния генерируется УСИ на частотах уа и уА1. Конкретно при облучении паров бария ХеС1*-лазером в результате действия процесса ПИС заселяется резонансный уровень бария Ва(6.г7р Р\). На рис. 6 представлены конкретные линии УСИ, начинающиеся с резонансного уровня Ва (6^7р Р\).

ИК-переходы

^ Столкновения

+ К + Иун + М + Лун

МЯ*(дис)

М^ЕЗ) + и

МЯ*(ВОЗБ) М*(В03Б)

у0 - резонансное излучение

\НУ

(МЕТ)

.М(осн)

^ М^ос,,) Ч.М2(осн)

уЛ2 - каскадные переходы

■ М*{РЕЗ)

р Уо

- резонансное излучение

М(осн) + Я

а б

Рис. 8. Обобщенная схема генерации линий УСИ на переходах атома бария, наблюдаемых при низкой и высокой плотности среды, состоящей из ПМ и буферного газа

В свою очередь, инверсия на переходах, генерирующих на частотах обусловлена каскадной накачкой сверху за счет УСИ на частотах ул, и за счет ЭВКР на частоте ус . Схемы этих переходов представлены на рис. 8, а. Последовательность оптических переходов на частотах уА1 и уЛ2 представляет собой, по сути, канал радиационной релаксации ПУ Ва(7р Р\).

Рис. 8, б иллюстрирует схему процессов, ответственных за генерацию вынужденного излучения на переходах атома бария, наблюдаемых при высокой концентрации паров бария и буферного газа. Известно, что, ростом концентрации паров металла и буферного газа возбуждаемая среда все в большей степени демонстрирует молекулярные свойства [10]. Квазирезонансная накачка плотных паров металлов приводит к образованию эксимерных молекул МК*(ВОзб) и М^возб)- Наличие пересечения кривых потенциальной энергии связанных

МЯ*(возб) или М*(возб) и оттапкивательных состояний Ж*

(дис)

или М

2 (дис)

ква-

зимолекул с участием ЩЗЭ [8, 10] и РЗЭ создает условия для процесса предис-социации. Процесс предиссоциации, наблюдаемый при высоких значениях концентраций паров металла [М] и буферного газа [Я], приводит к переносу населенности с уровня М*(РЕз) на уровень М*(МЕТ). В результате этого переноса, при высоких концентрациях облучаемой среды, в цепочке вынужденных переходов, обусловленных радиационной релаксацией ПУ, выпадает (шунтируется) первое звено, т.е. переходы на частотах уА1. Между тем остальные переходы цепочки на частотах уЛ2, урм, могут продолжать генерировать. Потеря радиационного канала накачки уровня М*(МЕТ) будет компенсироваться включением столкновительного, предиссоционного канала. Синглетные и триплетные уровни энергии бария, к возбуждению которых согласно литературным данным может быть причастен процесс ПД, отмечены на рис. 6 двойными стрелками.

Переходы на частоте урм, согласно принятой нами классификации (см. рис. 2), происходят с уровня М*(рЕЗ) на уровень М*(МЕТ). Примером такого перехода является переход с >.РМ = 1499 нм, представленный на рис. б.

Вместе с тем предположения, сделанные относительно механизмов создания инверсии на атомных переходах бария, наблюдаемых при оптическом возбуждении паров бария излучением ХеС1*-лазера, для ряда линий УСИ требуют дальнейшего экспериментального уточнения. Особенно полезным представляется исследование наличия линий УСИ в инфракрасном диапазоне, вплоть до длин волн ДИК-диапазона.

В основу общей классификации линий УСИ, обнаруженных в ходе исследования комбинаций № 4, 5, 11 и 16, может быть положен особый порядок расположения уровней энергии атома бария, характерный для многих РЗЭ и ЩЗЭ.

Порядок расположения уровней и переходов между ними схематически представлен на рис. 2. ЩЗЭ и РЗЭ (Ва, Ей, УЬ) имеют группы метастабильных М*(МЕту и резонансных А/*(/.л-3)-уровней. Эти группы уровней на шкале энергии возбуждения расположены ниже выбранного промежуточного (в схеме ЭВКР) М*(РЕЗ)-уровня, но выше конечного уровня М*(МРТ).

В результате процесса поглощения индуцированного столкновениями в облучаемой среде появляются резонансно возбужденные атомы М*(РЕЗ). Вследствие указанного на рис. 1 и 2 взаимного расположения уровней радиационный распад промежуточного уровня М*(РЕЗ) может происходить по четырем радиационным каналам:

М*(рез) - ^21 —> М*(0сн) - этот канал в работе не исследовался;

М*(РЕЗ) -vA-^ М*(МЕТ);

М*(РЕЗ) - уА1 -> М*(МЕГ) - Уа2 -> М*(И;3) - М*(МЕТ);

М*(рез) - —>• М*(МЕ]) - Удг М*(Рез) М*(0СН)-

Если накачка верхнего метастабильного уровня М*^МЕГ) осуществляется в процесс ЭВКР на частоте ус , то в этом случае УСИ на частотах \<РМ и Уо является следствием радиационного распада уровня М*(МЕТу.

М*(МЕТ) -УА2-+ М*(ГЕЗ) - V™ -> М*(меТ);

М\МЕТ) - Удз М*{РЕЗ) - Уо -» М*(0СН)-

При столкновительно-радиационной релаксации, когда процесс предиссо-циации шунтирует оптический переход М*(РЕЗ) - уА1 —» М*(МЕГ), два последних канала видоизменяются до следующего вида:

М*(РЕЗ) - ПД -» М*(МЕг> - УА2 М*{РЕЗ) - Урм -»■ М*(МЕТ);

М*(РЕЗ) - ПД М*(МЕГ) - -» М*(РЕЗ) - Уо -»■ М*(0СН)-

В результате радиационного распада промежуточного резонансного уровня М*(рез) в спектре преобразованного излучения могут появиться атомные линии УСИ на частотах уА, уА], у^, уРМ и, возможно, на частоте резонансного перехода Уо-Включение столкновительно-радиационной релаксации промежуточного резонансного уровня М*(РЕЗ) сопровождается срывом УСИ на частоте уА1. Вместе с тем применительно к ЩЗЭ столкновительный (предиссоционный) перенос населенности возможен и на триплетные уровни [9]. Для бария этот факт подтверждается наличием триплетных линий УСИ (см. рис. 6), наблюдаемых при повышенной концентрации паров бария (см. рис. 7).

Во втором разделе представлены результаты исследования, направленные на установление природы двух пар длинноволновых сателлитов (у^ = 351.0 нм, у2 = 351.3 нм и у, = 555.7 нм, у2 — 556.6 нм), обнаруженных при исследовании

1 р 1

комбинации № 4, вблизи ультрафиолетовой 5с16р Р0 —► 6л- 50 (350.1 нм) и видимой 6р Р0 —♦ б.у ¿"о (553.6 нм) резонансных линий бария (см. рис. 6). С этой целью для исследования спектра данных сателлитов применялся спектрограф ДФС-452, обладающий большей дисперсией, чем монохроматоры МДР-3 или МДР-23. На рис. 9 представлена запись спектра в области зеленой резонансной линии бария.

Рис. 9. Запись участка спектра преобразованного излучения вблизи резонансного перехода атома бария Ва (6р Ра —» в котором присутствуют длинноволновые сателлиты с длинами волн 555.7 и 556.4 нм

Спектр, представленный на рис. 9, показывает, что взаимное расположе-

р р

ние компонент v, и у2 преобразованного излучения в общих чертах повторяет расположение двух сильных компонент ХеС1*-лазера накачки, соответствующих переходам 01 и 02. В дальнейшем частоту излучения накачки на переходах 01 и 02 будем обозначать как у,п и уН2. Обе компоненты v] и у!,', так же как и компоненты накачки v,,, и уИ2, имеют коротковолновый монотонный спад и резкую длинноволновую границу.

Наиболее полезным для определения механизма генерации излучения спек-р р ,

тральных компонент V, и у2 оказался тот факт, что разность их волновых чисел

точно совпадала с разностью волновых чисел уН1 и уН2 компонент накачки. Кро-р р

ме того, компоненты V, и у2 имеют численно такие же длинноволновые отстройки от резонансного уровня 6р Рх бария, как и компоненты лазера накачки и от резонансного 1р Р,-уровня. На параметрический механизм генерации линий V, и наряду с вышесказанным, указывает преимущественное направление, в котором распространяются излучения этих линий. Исследования показали, что излучение обеих линий распространяется преимущественно в направлении излучения накачки и имеет характерную конусную структуру.

Обобщенная схема уровней и переходов, участвующих в ЧВПП вида д), представлена на рис. 2. Механизмы и условия генерации частот уА1(УСИ)-Уд2(УСИ) подробно

рассмотрены в предыдущем разделе. Для случая накачки паров бария излучением ХеС1*-лазера, имеющим две сильные полосы генерации уН1 и уН2, количество частот, генерируемых за счет процесса д), представленного на рис. 2, удвоится:

У? = ^,-УА,(УСИ)-УА2(УСИ), У^ш^А^УСИЬУД^УСИ).

(1) (2)

Накачка паров бария только излучением с частотой ун, приводила к появлению в спектре преобразованного излучения только одного длинноволнового сателлита V! резонансной линии Ва (6р Р° —> б.у'^о). При накачке паров излучением с частотой уН2 наблюдался только сателлит на частоте уР.

Длинноволновые сателлиты (351.0 и 351.3нм) ультрафиолетовой резонансной линии бария 5(16р Рх —» 6з 50 с = 350.1 нм при раздельной накачке (ут или уН2) демонстрировали аналогичное поведение. Такое поведение сателлитов позволят сделать вывод о том, что появление сателлитов у резонансных линий с Х = 553.6 и 350.1 нм также обусловлено действием ЧВПП вида д), представленного для двух частот накачки уш и уН2 выражениями (1) и (2). Обратившись к рис. 6, можно выбрать две цепочки переходов на частотах уА1(УСИ) и Уа2(УСИ), участие которых в ЧВПП вида (1) и (2) может привести к генерации длинноволновых сателлитов резонансной линии бария 6р1р\ —> б.у'З'о (А. = = 553.6 нм) и выбрать только одну цепочку переходов для объяснения появления сателлитов резонансной линии 5ёбр Р} —» 6^ 50 (350.1 нм).

Частичная диаграмма уровней бария и соответствующих линий с частотами уА1(УСИ) и Уд^УСИ), участвующих в ЧВПП вида (1) и (2), в ходе которых генерируются длинноволновые сателлиты резонансных линий (553.6 и 350.1 нм), представлены на рис. 10. Пунктиром указаны атомные линии УСИ, которые первоначально генерируются при оптической накачке паров бария излучением ХеС1*-лазера. Очевидно, что количество длинноволновых сателлитов, генерируемых при ЧВПП вида д), будет определяться количеством сильных частот в спектре лазера накачки. При этом каждый сателлит будет иметь свою отстройку от резонансной линии. Для частот уН1 и уН2 это Д] и Д2 (см. рис. 10).

При исследовании процессов ЧВПП генерации разностных частот уР и ур нами не предпринималось никаких специальных мер, направленных на выполнение условий синхронизма взаимодействующих волн. Такая особенность отмечалась многими авторами, исследующими ЧВПП в парах металлов. Чаще всего она наблюдается тогда, когда излучение накачки фокусируется в среду. В этом случае, в отличие от накачки параллельным пучком, взаимодействующие в среде волны характеризуются набором волновых векторов.

И если параметрическую природу длинноволновых сателлитов резонансных линий атома бария удапость установить достаточно убедительно, то природу излучения на самих резонансных линиях бария (553, 350 нм), как впрочем, и на резонансных линиях европия (627, 602, 459 нм и других), иттербия (398, 556 нм) и самария (548, 593, 599, 600 нм) однозначно установить не удалось. На рис. 10 в качестве примера представлена схема генерации ЧВПП вида д)* для зеленой

резонансной линии: Уо = Ун — у^-у^УСИ). Исследование свойств резонансного р

излучения бария с Хо = 553.6 нм показало, что природа наблюдаемого резонансного излучения на частотах у0 может быть связана как с параметрическим процессом вида д)*, так и с процессом вынужденного резонансного излучения ВРИ д)**.

п

32547 см"

7р Р \

О

о

и

к

и >>

___А| [_ _|_Д2_ _ 1 _

5: в . о ■

б^'Д"

2 :

х : § :

7«'5о Т

с 'п0

6л 5о Ва!

Накачка

р

Уо ВРИ,

р v]

р

vi у2

ЧВПП вида д)* ЧВПП вида д) Рис. 10. Схема ЧВПП вида (1) и (2), ответственного за генерации длинноволновых сателлитов резонансных линий бария (553.6 и 350.1 нм)

Для того чтобы выделить вклад каждого из этих процессов в формирование резонансного излучения, необходимы дополнительные исследования.

Третий раздел четвертой главы посвящен исследованию процесса двухфо-тонной селективной ионизации атома бария, осуществляемой ХеС1*-лазером.

При исследовании комбинации № 4 впервые при квазирезонансной оптической накачке паров бария ХеС1*-лазером получено вынужденное излучение на переходах иона бария. Схема возбуждения генерации на ионных переходах бария 6р Ру2 (614 нм) и 6р Руг —* 6,у 5|/2 (455 нм) при двухфотонной накачке ХеС1*-лазером паров бария представлена в верхней части рис. 6.

Двухфотонный характер возбуждения генерации на переходах иона бария подтверждает квадратичная зависимость интенсивности генерации ионной линии бария >. = 614нм от интенсивности накачки ХеС1*-лазера с )^ = 308 нм, представленная на рис. 11.

Таким образом, барий является вторым ЩЗЭ, после стронция [11], на ионных переходах которого удалось реализовать инверсию населенности и наблюдать УСИ.

И если сообщение о генерации в основное состояние иона бария было вторым после [11], то о генерации на переходе с резонансного уровня на ме-тастабильный уровень иона бария при двухфотонной накачке, осуществляемой непосредственно с основного состояния атома, в настоящей работе сообщается впервые. Из сообщения следует, что ДФСИ бария является селективной по отношению к 6р Р3/2-уровню, т.е. мета-стабильный уровень ScfDsn и уровень основного состояния иона 6s2S\/2 в процессе фотоионизации заселяются зна-

/- 2 „О

чительно меньше, чем бр PV2.

Комбинации № 4, 5,11 и 16, представленные в таблице, удовлетворяют так называемому энергетическому условию: 2hvu > £/„ + £в[М+*(рез)1- Это условие означает, что при двухфотонной накачке энергии двух квантов накачки достаточно для возбуждения резонансного уровня иона М+*(РЕЗ). Однако генерацию на ионе удалось реализовать только для комбинации № 4. При этом наличие многочисленных атомных линий УСИ, обнаруженных в ходе исследования всех комбинаций, указывает на то, что во всех случаях имело место квазирезонансное усиление двухфотонной ионизации (ДФИ) процесса. Отсутствие УСИ на переходах ионов Sm, Yb и Eu при исследовании комбинаций № 5, 11 и 16 означает, что энергетическое условие и условие квазирезонанса с ПУ являются необходимыми, но недостаточными условиями для создания инверсии на ионных переходах при ДФИ паров ЩЗЭ и РЗЭ.

Чтобы убедиться в этом, была проведена серия экспериментов, в которых излучение второй гармоники JIK перестраивалось вблизи резонансных промежуточных уровней атомов бария и европия. В этом случае речь идет о двухступенчатой селективной ионизации (ДССИ). Во всех описанных ниже экспериментах частота второй гармоники JIK - vH, удовлетворяла энергетическому условию 2hvH > Uи + £в[М+*(рез)]- А интенсивность излучения накачки (вторых гармоник JIK) не превышала значение /н ~ Ю6 Вт/см2.

Исследование ДССИ паров бария проводилось при использовании в качестве ПУ резонансных уровней главной серии бария 6snp 'Р, (п = 7-Н4). Положительный результат был получен только при использовании в качестве промежуточного резонансного уровня с л = 7. Уровень Ва (6slp^p\) выступает в качестве промежуточного уровня и в комбинации № 4. Соответственно так

же, как и при возбуждении паров бария излучением ХеС1*-лазера, при накачке

2 0 2

перестраиваемым излучением (307 нм) наблюдалось УСИ на 6р Ру2 Z)5/2 2 0 2

(614.2 нм)- и 6р Руг—* 6s S (/2~ (455.4 нм) переходах иона бария (см. рис. 6).

1п/г

2.1

1.9

1.7

2.0 2.1 2.2 1п/н

Рис 11. Вид зависимости интенсивности генерации /г (614 нм) от интенсивности накачки /н (308 нм), представленный в логарифмическом масштабе

Анализ спектра атома европия показывает, что в доступном для нас диапазоне перестройки частот лазера накачки имеется более 50 атомных состояний, которые можно использовать в качестве промежуточных в схеме ДССИ. Однако, несмотря на обилие резонансных промежуточных уровней, вынужденное излучение на переходах с резонансных уровней бр9Р5 и 6р1Р34 иона европия наблюдалось при перестройке удвоенной частоты лазера на красителе только в области 6р6Рц2 и [141,9/2] промежуточных уровней. Длины волн накачки в этом случае оказались равными 256.9 и 266.0 нм. УСИ наблюдалось на ИК-линиях с длинами волн 1001.9 и 989.9 нм, возникающих соответственно на переходах

7 „ 7 „,0 7 „ 7 _0 . „ . .

¡ з, - ¿}5 и / 3 — иА иона европия и на линии с длинои волны 664.5 нм на переходе Р\- о". Ранее на всех этих линиях была получена генерация при газоразрядном возбуждении паров европия. Более того, на этих линиях наблюдалась квазинепрерывная генерация в газоразрядной плазме смеси паров европия и гелия.

Для обеспечения пороговых концентраций ионов стронция Ва+(5/> 2Рз/2), образованных в ходе процесса одночастотной ДССИ, осуществляемой непосредственно в континуум, требовалась интенсивность накачки Ю10 Вт/см2 [11]. Ионные линии УСИ при ДССИ паров барии и европия излучением вторых гармоник ЛК наблюдались при интенсивности накачки, равной 10б Вт/см2.

Насыщение второй ступени ионизации при /н ~ 106 Вт/см2 становится возможным в том случае, когда конечным состоянием ДССИ является дискретное двухэлектронное состояние (ДЭ) атома, а не состояние континуума. При этом ДЭ-состояние должно быть подвержено автоионизационному распаду, в ходе которого образуются преимущественно резонансно возбужденные ионы М+*(РЕЗ). В этом случае на переходах иона создается инверсия населенности.

При одночастотной (уН1 = уП2) двухступенчатой схеме ДССИ, которая использовалась в настоящей работе для ионизации паров бария и европия, такая ситуация может сложиться в результате случайного совпадения энергии двух квантов накачки с энергией возбуждения двухэлектронного автоионизационного состояния бария (см. рис. 6) или европия. При одночастотной схеме ДССИ такое совпадение означает, что энергия промежуточного состояния атома составляет примерно половину энергии возбуждения АИС. Именно таким совпадением можно объяснить тот факт, что из множества промежуточных уровней бария и особенно европия, используемых при исследовании ДССИ, только для трех удалось достичь положительного результата. В этом отношении двухчас-тотная схема ДССИ, очевидно, имеет значительно больший потенциал.

В этом же ключе следует трактовать положительный результат, полученный при исследовании комбинаций № 4, и отрицательные результаты, полученные при исследовании комбинаций № 5, И, 16. По всей видимости, генерация на переходах иона бария, наблюдаемая при накачке его паров ХеС1*-лазером (комбинация № 4), обусловлена случайным совпадением энергии двух квантов накачки с энергией возбуждения двухэлектронного АИС, расположенного выше резонансного уровня иона Ва+ (6р 2Ру2). В тех случаях, когда такое совпадение отсутствует (комбинации № 5, 11, 16), отсутствует и генерация на ионных переходах.

Общий вывод по результатам данной серии исследования заключается в следующем. При тех значениях интенсивности генерации ЭЛ (108-И09 Вт/см2) и перестраиваемого излучения вторых гармоник ЛК (105-И О6 Вт/см2), которые использовались в настоящей работе, энергетическое условие 2Лун > ин + + £в[М+*(РЕЗ)] является необходимым, но недостаточным для образования инверсии на переходах ионов. Дополнительным условием в этом случае является наличие двухфотонного резонанса накачки с ДЭ-состоянием, лежащим выше первых резонансных уровней ионов М+*(РЕЗ). При этом автоионизационный распад ДЭ-состояния должен осуществляться с образованием резонансных уровней ионов М+*<РЕЗ).

Подтверждением предположении о том, что при интенсивности накачки /н = Ю6 Вт/см2 для создания пороговых концентраций ионов при ДССИ требуется резонанс накачки с АИС, может служить работа [12]. Для создания инверсии на переходах бария использовалась схема двухчастотной ДССИ, в которой конечным состоянием выступало АИС. При этом интенсивности первой и второй ступеней были сравнимы со значением интенсивности нашего перестраиваемого источника. Эта работа вышла на год позже нашей.

В заключении сформулированы основные результаты работы.

1. Впервые осуществлена оптическая накачка РЗЭ (Тт, Бт, УЬ, Ей) излучением эксимерных лазеров (ХеР*, ХеС1*, КгР*).

2. В ходе исследования впервые реализовано ЭВКР в фиолетовой области спектра на переходах атомов тулия (Тт) при облучении его паров ХеС1*-лазе-ром. На переходах атома самария (Бш) получено ЭВКР излучения ХеР*-лазера в желтой и красной областях спектра.

3. Исследование спектрального состава излучения ЭВКР, возникающего при облучении паров бария ХеР*-лазером, показало наличие вынужденного излучения на ряде сгоксовых частот 8у№ происхождение которого обусловлено не процессом ЭВКР, а включением четырехволнового параметрического процесса.

4. Показано, что при облучении паров бария и самария излучением ХеС1*-лазера, а паров иттербия и европия КгР*-лазером наблюдается большое количество линий УСИ. Проведена идентификация большинства наблюдаемых линий. Установлено, что во всех указанных выше случаях в спектре преобразованного излучения кроме атомных линий УСИ присутствуют линии, обусловленные действием четырехволновых параметрических процессов. При облучении паров бария излучением ХеС1*-лазера впервые были обнаружены линии УСИ, принадлежащие первому иону бария.

5. Было установлено, что появление линий УСИ на переходах атома бария, европия и иттербия обусловлено в основном радиационным, а в отдельных случаях столкновительно-радиационным распадом населенности промежуточного М*(РЕЗ) уровня.

р р

6. Показано, что длинноволновые сателлиты (у, =351.0 нм, у2 = 351.3 нм р р

и V! = 555.7 нм, у2 = 556.6 нм) резонансных линий бария X = 351 и 553 нм, наблюдаемые при облучении паров бария ХеС1*-лазером, имеют параметрическую природу.

7. Показано, что появление в спектре преобразованного излучения, наблюдаемого при квазирезонансном облучении паров бария ХеС1*-лазером линий УСИ (Х = 614, 455 нм), принадлежащих иону бария, обусловлено процессом двухфотонной селективной ионизации атома бария. Серия экспериментов по одночастотной двухступенчатой селективной ионизации паров бария (и косвенно европия) показала, что инверсия на переходах иона бария является следствием двухфотонного резонанса излучения ХеС1*-лазера с автоионизационным состоянием бария.

Основные публикации по теме диссертации

1. Кпимкин В.М., Николаев В. Н„ Соковиков В.Г., Щеглов В.Б. Генерация в основное и метастабильные состояния Ва+ при двухфотонной ионизации паров Ва излучением ХеС1*-лазера // Письма в ЖЭТФ,- 1981. - Т. 34. - С. 111-114.

2. Климкин В.М., Прокопьев В.Е., Соковиков В.Г. Исследование зависимости мощности генерации на ИК-линиях иттербия от частоты следования накачки // Квант, электрон -1982.-Т. 8,-№4.-С. 722-725.

3. Верховский B.C., Климкин В.М., Прокопьев В.Е., Соковиков В.Г., Тарасенко В. Ф., Федоров А.И. Исследование ВКР-излучения эксимерных лазеров на электронных переходах атомов металлов // Квант, электрон. - 1982. - Т. 9. -№ 11.- С. 2151-2155.

4. Герасимов В.А., Прокопьев В.Е., Соковиков В.Г., Солдатов А. И. Новые линии генерации в видимой и ИК-областях спектра в лазере на парах тулия // Квант, электрон -1984. - Т. 11.-№3,-С. 624-626.

5. Klimkin V.M., Sokovikov KG. Modulation methods of studying processes in pulsed gasdischarge lasers Hi. Russian Laser Research.- 1998.-V. 19. -N3.-P. 211-220.

6. Klimkin KM, Prokopiev V.E., Sokovikov V.G. New possibilities of producing population conversion on resonance atomic and ionic transitions in chemical elements // Technical digest, Xl-th All-Union Conf. Coherent, and Nonlinear Opt. Part I. Erevan. - 1982. - P. 76-77.

7. BokhanP.A., Klimkin V.M., Maltsev A.N., Prokopyev V.E., Sokovikov V.G. Investigation of anomalously high-speed de-excitation of Eu+ metastable states on gas discharge plasma using modulation of induced radiation // J. De Physique. - 1979. - V. 40.-N7.-P. 115-116.

8. Климкин B.M., Прокопьев B.E., Соковиков В.Г. Экспериментальное исследование взаимосвязи ионных и атомных спектров Ей в Eu-Не-смеси // Оптика атмосф и океана -1993. - Т. 6.-№ 6. - С. 628-634.

9. Sokovikov V.G., Klimkin V.M. Generation of ultraviolet and visible coherent radiation by four-wave parametric oscillation in Barium vapor // Atomic and Molecular Pulsed Lasere / Eds. V.F. Tarasenko, G.Y. Mayer, G.G. Petrash // Proc. SPIE. - 1995. - V. 2619. - P. 315-323.

10. Климкин B.M., Соковиков В.Г. Бейтлеровские лазеры // Оптика атмосф и океана -1997. -Т. 10. -№ И.-С. 1-10.

11. Климкин В.М., Соковиков В.Г. Лазерные эффекты при резонансном оптическом возбуждении паров алюминия // Оптика атмосф. и океана. - 2006 - Т 19 - № 2-3 -С. 229-231.

12. Климкин В.М., Соковиков В.Г. Увеличение мощности генерации на атомных и ионных переходах химических элементов // Квант, электрон. - 2007 - Т 37 - № 2 -С. 135-140.

13. Соковиков В.Г., Климкин В.М., ШестаковД.Ю., Воробьева Л.П. Асимметрия оптического возбуждения резонансного дублета атома меди // Оптика атмосф. и океана -2008.-Т. 6.-№ 6.-С. 628-634. к

14. Sokovikov V.G., Klimkin A. V. Raman conversion of XeF* laser radiation in Sm vapor // XI Int. Conf. Atomic and Molecular Pulsed Lasers - AMPL: Abstracts. - September 16-20, 2013. - Tomsk, Russia. - P. 52.

15. Sokovikov V.G., Klimkin A. V. KrF* laser generated infra-red SERS in europium vapor // XI Int. Conf. Atomic and Molecular Pulsed Lasers - AMPL: Abstracts. - September 16-20, 2013.-Tomsk, Russia.-P. 53.

16. Соковиков В.Г., КлимкинА.В. Четырехволновые параметрические процессы, наблюдаемые при исследовании ЭВКР в парах металлов // Оптика атмосф. и океана. - 2012. -Т. 25.-№3.-С. 230-236.

17. Соковиков В.Г., Климкин В.М., Прокопъев В.Е. Генерация вынужденного излучения на переходах в основное и метастабильные состояния иона европия // Оптика атмосф. и океана. -2010. -Т. 23. -№ 5. - С. 359-363.

18. Соковиков В.Г. Исследование двухфотонной селективной фотоионизации паров щелочно-земельных и редкоземельных элементов // Оптика атмосф. и океана. -2012. -Т. 25,-№2.-С. 190-197.

Список цитируемой литературы

1. Sorokin P.P., Lankard J.R., ShirenN.S., HammondE.C., KozyakaT.G. Stimulated electronic Raman scattering // Appl. Phys. Lett. - 1967. - V. 10. - P. 44-46.

2. Djeu N. High power lasers and its application / Ed. K.Z. Kompa, H. Walther. Berlin; Heidelberg; New York: Springer-Verlag, 1978.

3. Djeu N. Efficient Raman conversion of XeF* laser output in Ba vapor // Appl. Phys. Lett. -1977. - V. 30. - N 2. - P. 473-475.

4. Cotter D„ Zapka W. Efficient Raman conversion of XeCl* excimer laser radiation in Ba vapor // Opt. Commun. - 1978. - V. 26. - N 2. - P. 251-255.

5. Burnham R., Djeu N. Efficient Raman conversion of XeCl* laser radiation in metal vapor // Opt. Lett. - 1978. - V. 3.-N 6. - P. 215-217.

6. Бахрамов C.A., Тартаковский Г.Х., Хабибуллаев П.К. Нелинейные резонансные процессы и преобразование частоты в газах. - Ташкент: ФАН, 1981. - 160 с.

7. BischelW.K., BokorJ., Kligler D.J., Rhodes Ch.K. Nonlinear optical processes in atoms and molecules using rare-gas halide lasers // IEEE J. Quantum Electron. - 1979. - QE-15. -N 5.-P. 380-392.

8. Trainor D. W„ Mani S.A. Atomic calcium laser: Pumped via collision-induced absorption // J. Opt. Soc. Amer. - 1978,-V. 68.-N 11.-P. 1203-1205.

9. CarlstenJ.L., Szoke A., Raymer M.G. Collisional redistribution and saturation of near resonance scattered light//Phys. Rev. A.-1977.-V. 15.-N3.-P. 1029-1045.

10. Эксимерные лазеры / Под ред. Ч. Роудза. - М.: Мир, 1981. - 245 с.

11. Green W.R., Falcone R. IV. Inversion of the resonance line of Sr+ produced by optically pumping Sr atoms // Opt. Lett. - 1978. - V. 2. - N 5. - P. 115-116.

12. BokorJ., Freeman R.R., Cooke W.E. Photo-autoionization pumped Ba ion laser // Phys. Rev. Lett. - 1982.- V. 48,-N 18.-P. 1242-1245.

Печ. л. 1. Тираж 100 экз. Заказ № 73.

Тираж отпечатан в типографии ИОА СО РАН. 634055, г. Томск, пл. Академика Зуева, 1. Тел. 49-10-93.