Резонансные нелинейно-оптические процессы в парах металлов и примесных кристаллах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.04 ВАК РФ

РОССИЙСКИЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР "КУРЧАТОВСКИЙ ИНСТИТУТ-

ИНСТИТУТ СВЕРХПРОВОДИМОСТИ II ФИЗИКИ ТВЕРДОГО ТЕЛА

г"3 ОД

На правах рукописи

ЗНАМЕНСКИЙ НИКОЛАЙ ВЛАДИМИРОВИЧ

РЕЗОНАНСНЫЕ НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ ПРОЦЕССЫ В ПАРАХ МЕТАЛЛОВ И ПРИМЕСНЫХ КРИСТАЛЛАХ

(01.04.04,- физическая электроники)

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва - 1998г.

Работа выполнена в Институте сверхпроводимости и физики твердого тела Российского научного центра "Курчатовский институт"

Научный консультант - доктор физико-математических наук.

профессор Маныкин Э.А.

Официальные оппоненты - доктор физико-математических наук,

профессор Захаров С.М.

- доктор физико-математических наук, ведущий научный сотрудник Лисица B.C.

«

- доктор физико-математических наук, профессор

Шувалов В.В.

Ведущая организация - Московский инженерно-физический

институт (Технический университет).

Защита состоится "_"_199 года в_часов на заседании

диссертационного совета Д 034.04.01

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке РНЦ "Курчатовский институт"

Автореферат разослан "_"_199 года.

Ученый секретарь диссертационного совета,

к.ф.-м.н. Л.И.Елизаров

Актуальность проблемы

Изучение нелинейно-оптических процессов в резонансных условиях, когда частоты возбуждающего излучения близки к частотам переходов в веществе, представляет несомненный интерес в качестве предмета фундаментальных и прикладных исследований. С одной стороны изучение таких процессов важно для выяснения ряда принципиальных вопросов теории взаимодействия лазерного излучения с веществом. В первую очередь это касается особенностей отклика атомной системы при воздействии на нее интенсивным резонансным световым полем, когда становится возможным возбуждение сразу нескольких, зачастую конкурирующих между собой, нелинейно-оптических процессов. Это делает необходимым учет полной структуры атомного спектра, часто довольно сложной, а двухуровневое приближение, которое почти всегда используется для описания резонансного взаимодействия со слабыми световыми импульсами, становится принципиально неприемлемым.

Среди многочисленных вариантов резонансного возбуждения особое место занимает когерентный режим, характеризующийся тем. что длительность возбуждающего импульса короче всех характерных времен релаксации среды. В последнем случае ее резонансные свойства проявляются особенно ярко. Когерентное резонансное возбуждение резко выводит электронную подсистему любого вещества из состояния термодинамического равновесия. При этом, прежде чем вернуться в равновесное состояние, вещество проходит ряд стадий, превращений или фазовых переходов. Их регистрация и исследования дают важную информацию о свойствах вещества.

Еще более богатой и разнообразной становится информация, получаемая при когерентном резонансном возбуждении среды последовательностью из нескольких (например двух или трех) коротких световых импульсов. В последнем случае, уже при очень небольших значениях мощности накачки, становится возможным возникновение параметрического процесса типа вырожденного четырехволнового смешения (ВЧВС) с задержкой во времени или стимулированного фотонноЬ) эха (СФЭ), который подчиняется тем же закономерностям, что и другие резонансные нелинейно-оптические эффекты. Это явление широко используется в нелинейной спектроскопии высокого и сверхвысокого разрешения для измерения времен релаксации

возбуждения различных сред во временном интервале от микросекун до пикосекунд и меньше.

Интерес к исследованиям резонансных нелинейно-оптически процессов обусловлен и возможностью их практическог использования в различных областях науки и техники. Так, наприме] один из наиболее эффективных способов получения мощной перестраиваемого по частоте инфракрасного (ИК) вынужденног излучения, основан на расширении диапазона генерации нын существующих лазеров в ИК диапазон с помощью резонансног вынужденного комбинационного рассеяния света (ВКР) или ег трехфотонного аналога - вынужденного трехфотонног (гиперкомбинационного) рассеяния света (ВТР). В качестве другог примера их практического приложения можно привест разрабатываемые в настоящее время оптические запоминающи устройства с высокой плотностью записи и процессоры дл параллельной высокоскоростной обработки больших массивов данны; в основе работы которых лежат уникальные пространственнс временные свойства эффекта СФЭ (долговременная память, корреляци и свертка оптических сигналов и др.)

Цель работы и постановка задачи Целью настоящей работы являлось экспериментальное изучен» нелинейно-оптических явлений, таких как вынужденно комбинационное и вынужденное трехфотонное (гиперкомбинационно< рассеяние света, генерация вынужденного излучения, четырехфотонны параметрические процессы, возникающие в условиях как когерентног (когда длительность возбуждающих импульсов короче все характерных времен релаксации среды), так и некогерентног (стационарного) резонансного взаимодействия лазерного излучения многоуровневыми системами на примере атомов в разреженных пара щелочных и щелочно-земельных металлов, а также ионо редкоземельных элементов, легированных в кристаллические матрицы.

Основные поставленные в работе задачи были следующие: - экспериментально исследовать основные характеристики ряд нелинейно-оптических процессов, возбуждаемых в окрестностя однофотонных и двухфотонных резонансов с переходами в атома щелочных и щелочно-земельных элементов; 1

- Экспешшенталыго изучить особенности резонансного когерентного взаимодействия последовательности из нескольких коротких световых импульсов с многоуровневыми системами на примере охлажденного до гелиевых температур примесного кристалла ЬаРз'Л'г3*, являющегося удобной модельном средой из-за большого набора оптически разрешенных переходов в ионе Рг3+ с хорошо известными спектроскопическими характеристиками и большими временами релаксации;

- разработка на основе исследуемых резонансных нелинейно-оптических процессов принципов работы ряда технических устройств для квантовой электроники и смежных областей физики.

Научная новизна Описываемые в диссертации эксперименты были первыми

работами, в которых:

1. Осуществлено возбуждение И К ВКР и наблюдалась генерация вынужденного ИК излучения в условиях изолированного резонанса с переходом не из основного состояния атомов щелочных металлов, а между двумя верхними атомными уровнями. Установлено, что эффективность их возбуждения сравнима с эффективностью возбуждения для случая, когда заселение исходных для этих процессов состояний осуществляется излучением дополнительного лазера.

2. Экспериментально установлено, что штарковское расщепление или смещение энергетических уровней в спектре ВКР не проявляется.

3. Осуществлено возбуждение перестраиваемого по частоте инфракрасного вынужденного трехфотоннго (гиперкомбинационного) рассеяния света в парах рубидия. Установлено существенное влияние процесса каскадной генерации вынужденного ИК излучения на его пороговые и энергетических характеристики. Исследованы особенности возбуждения И К ВТР для случая, когда одновременно выполняются условия как двухфотонного, так и однофотонного резонанса.

4. Обнаружено новое явление интерференции не перекрывающихся во времени световых импульсов при их вырожденном четырехволновом смешении с задержкой во времени.

5. Экспериментально установлено влияние конкурирующих нелинейных эффектов (генерации вынужденного излучения на смежном переходе)

на возбуждение процесса вырожденного четырехволнового смешения с задержкой во времени. Это влияние обусловлено тем. что возбуждение ВЧВС осуществляется не в двухуровневой (как это принято при его теоретическом описании) а в многоуровневой системе, которой, как раз практически, всегда и- является реальная физическая среда. Показано, что в случае существенного превышения порога генерации вынужденного излучения имеет место полное подавление сигнала ВЧВС.

Практическая ценность Полученные в диссертационной работе результаты были положеьы в основу работы приставок к лазерам, позволяющих получать спектрально узкое вынужденное ИК излучение, длина волны которого дискретно или непрерывно перестраивалась в широком диапазоне вплоть до ЗОмкм. Они также могут быть использованы для решения проблемы оперативного стирания информации в оптических запоминающих устройствах и процессорах на основе эффекта стимулированного фотонного эха.

Апробация работы Результаты диссертационной работы докладывались на VII Всесоюзной и XIV, XV Международных конференциях по когерентной и нелинейной оптике (Тбилиси 1976г, Ленинград 1991 г, Санкт-Петербург 1995г) IV Всесоюзной конференции "Перестраиваемые по частоте лазеры" (Новосибирск 1984r), V Всесоюзной и VIII Международной конференциях "Оптика лазеров" (Ленинград 1986г, Санкт-Петербург 1993г), III и IV Всесоюзных совещаниях по диагностике высокотемпературной плазмы (1983г, 1986г), Международных конференциях по лазерной физике CLEO/QELS'92, CLEOyQELS'94 (Анахейм, Калифорния США) и Европейской конференции по лазерной физике CLEO/QELS'93 (Флоренция, Италия), Международной школе "Лазеры и их применение" (Саяногорск 1989г), Всесоюзном симпозиуме "Физические принципы и методы оптической обработки информации" (Гродно 199!г). Международном совещании по оптическим компьютерам (Минск, Республика Беларусь 1992г), а также на целом ряде других конференций, совещаний и семинаров.

Публикации

По материалам диссертации опубликовано 39 печатных работ, в том числе получено одно авторское свидетельство. Их список приведен в конце автореферата.

Структура и объем работы Диссертация состоит из введения, пяти глав и выводов, изложена на страницах машинописного текста и содержит рисунков.

Список цитируемой литературы включает наименований.

Содержание работы Во введении обоснована актуальность работы, сформулированы ее цели и задачи, показана научная новизна, изложены основные положения, выносимые на защиту, представлено краткое содержание работы.

Первая глава диссертации, носящая обзорный характер, посвящена описанию однофотонных и многофотонных процессов, возбуждаемых в резонансных средах. При этом основное внимание уделено следующим вопросам.

1. Анализируется результаты работ по изучению процессов электронного ВКР и ВТР. в основном в инфракрасной области спектра, возбуждаемых в разреженных парах щелочных и щелочно-земельных элементов перестраиваемым по частоте лазерным излучением. Подчеркивается, что наряду с ними, в резонансных условиях возможна эффективная генерация вынужденного излучения на ряде атомных переходов, которая может оказывать существенное влияние на процессы вынужденного рассеяния света. Однако, каких-либо экспериментальных исследований в этом направлении не проводилось.

2. Рассмотрены работы по высокочастотному эффекту Штарка, который играет важную роль при возбуждении резонансных нелинейно-оптических процессов. Указано на противоречивость результатов экспериментальных исследований проявления этого эффекта в спектре ВКР: в одних работах штарковское смещение линии ВКР регистрировалось, а в других нет.

3. Обсуждены основные работы по многофотонной ионизации атомов в условиях их однофотонного или двухфотонного резонансного возбуждения. Делается вывод о том, что это явление также может

оказывать существенное влияние на процессы вынужденного рассеяния света в резонансных условиях.

4. Обсуждается проблема создания источников мощного, перестраиваемого по частоте, вынужденного ИК излучения на основе процессов резонансного ВКР и ВТР. Показано, что в настоящее время для этих целей в основном используется процесс электронного ВКР. Рассмотрены две схемы возбуждения такого процесса: с использованием одного и двух лазеров. В первом случае начальным доя процесса ВКР уровнем является основное состояние атома, во втором - какой-либо возбужденный уровень, для заселения которого необходим дополнительный источник накачки. Показано, что как одна, так и другая схемы имеют определенные недостатки, что делает актуальными дальнейшие исследования в этой области.

5. Большое место отведено анализу работ, посвященных изучению четырехфотонных параметрических процессов в условиях их когерентного возбуждения. При этом основное внимание уделено процессу вырожденного четырехволнового смешения с задержкой во времени (стимулированное фотонное эхо). Отмечается, что при его теоретическом описании обычно используется модель двухуровнего атома. Однако, при когерентном резонансном взаимодействии последовательности из нескольких световых импульсов с реальной физической средой, являющейся многоуровневой системой, возможно возникновение не только эхо-отклика, но и создание инверсной населенности между верхним уровнем рабочего перехода и нижерасположенным промежуточным состоянием. Наличие инверсии приводит к возбуждению генерации на смежном переходе. Несомненно, что ее возникновение должно оказывать существенное влияние на протекание процесса ВЧВС. Делается вывод о том. что поиск и обнаружение этого эффекта является весьма актуальной задачей.

6. Обсуждаются возможности практического использования процесса ВЧВС с задержкой во времени. Показано, что его уникальные пространственно-временные свойства, такие как наличие долговременной "памяти", возможность осуществления операций корреляции и свертки оптических сигналов и др., делают возможным построение, на основе этого явления, оптических запоминающих устройств (ОЗУ) с высокой плотностью записи и процессоров для параллельной обработки больших массивов данных с высоким

быстродействием. Вместе с тем отмечается, что остается не решенным вопрос разработки физических методов управляемого стирания информации в таких ОЗУ, что является необходимым условием осуществления оптического процессинга. Пути решения этой проблемы были предложены в настоящей работе.

7. В заключение главы делается вывод о том, что в условиях резонансного взаимодействия лазерного излучения с ансамблем атомов или ионов становится актуальным учет реальной структуры их спектров, в то время как двухуровневое приближение во многих случаях является неадекватным.

Вторая глава, носящая методический характер, посвящена описанию особенностей проведения экспериментов по изучению резонансных нелинейно-оптических процессов. Вначале сформулированы основные требования, предъявляемые к экспериментальной установке, вытекающие из особенностей решаемых задач исследований и дается ее общая блок-схема. Приводятся основные параметры генерации лазерных систем, применяемых в работе. Отмечается, что ряд исследований требовал использования более высокоэффективных (по сравнению с существующими) полиметиновых красителей, генерирующих в ближней ИК области спектра, что привело к необходимости разработки новых красителей, удовлетворяющих требованиям экспериментов.

Больщое внимание уделено выбору рабочих сред. Показано, что наиболее удобными средами для резонансного возбуждения нелинейно-оптических процессов являются разреженные пары или газы, а также примесные кристаллы, охлажденные до температуры 4,5К. В последнем случае резонансное возбуждение осуществляется на переходах ионов примеси.

При использовании в качестве рабочих сред разреженных паров и газов, наиболее удобными являются пары щелочных и щелочноземельных элементов, атомы которых имеют низкорасположенные узкие энергетические уровни, связанные сильными дипольными переходами с хорошо известными параметрами. Обсуждаются проблемы создания однородного, достаточно протяженного (длиной 1 не менее 15см) столба таких паров.

В то же время, при исследовании особенностей когерентных нелинейно-оптических процессов оказывается более удобным

использовать в качестве рабочих сред примесные кристаллы. Их охлаждение до температуры 4,5К предотвращает релаксацию фазы когерентного ансамбля резонансных центров и делает возможным использовать для их возбуждения лазерные импульсы наносекундной длительности. Анализируются имеющиеся в литературе данные по спектроскопическим свойствам кристаллов с примесями редкоземельных элементов, с точки зрения возможности их использования в качестве рабочих сред для когерентного возбуждения резонансных нелинейно-оптических процессов. Результаты этого анализа сведены в таблицу, в которой приводятся основные характеристики возможных рабочих переходов: их длины волн, величины однородного и неоднородного уширения, силы осцилляторов, а также времена продольной и поперечной релаксаций. Были также проведены дополнительные спектроскопические исследования примесных кристаллов, легированных ионами Рг3+. При этом, наряду с необходимой спектроскопической информацией установлены новые особенности дефазировки резонансных оптических переходов иона Рг3+ в матрице ¥28105, а также обнаружено аномальное перераспределение интенсивности в спектрах поглощения кристалла ЬаРз: Рг3+. Все это позволило, в конечном итоге, предложить в качестве модельной среды для последующих экспериментов примесный кристалл трехфтористого лантана (ЬаРз), легированный ионами трехвалентного празеодима (Рг3+"). Подобный выбор был обусловлен тем. что переходы в Рг3+- лежат в удобной для лазерного возбуждения области спектра, а их времена релаксации позволяют использовать для осуществления режима когерентной накачки световые импульсы наносекундной длительности. Кроме того, относительная простота спектра Рг3+ в матрице ЬаРз с хорошо известными оптическими характеристиками позволяет проводить количественные сравнения результатов эксперимента с теоретическими расчетами.

Третья глава посвящена описанию экспериментов, в которых изучались особенности генерации вынужденного излучения при резонансном некогерентном возбуждении паров щелочных (Ыа, К, ЯЬ, Сэ) и щелочно-земельных (Ва) элементов. Исследовались зависимости энергии генерации и порога ее возбуждения от частоты лазера накачки Как и следовало ожидать, резкое уменьшение порога и возрастание энергии имело место в условиях однофотонных и двухфотонных

резонансов с переходами из основною состояния атомов. Однако, вынужденное излучение возбуждалось и при расстройках, значительно превышающих ширину неоднородного уширения. Более того, в их частотных зависимостях порога возбуждения и энергии, при использовании в качестве рабочих сред паров щелочных металлов, были обнаружены резонансы нового типа, возникающие при настойке частоты накачки на частоту изолированного перехода между двумя возбужденными атомными состояниями, причем нижнее состояние перехода всегда соответствовало Р-состоянию атомов щелочных металлов. Подобные резонансы имели место при совпадении частоты col с частотой большого количества изолированных атомных переходов во всех щелочных металлах. Были установлены следующие общие закономерности генерации вынужденного излучения в условиях резонансов нового типа:

— спектр генерации вынужденного излучения состоит из большого набора спектрально узких (<0,5см-') линий, с длинами волн, расположенными в И К диапазоне и соответствующими длинам волн ряда переходов в атомах щелочных металлов;

— число наблюдаемых ИК линий зависит от того, на какой резонанс настроена частота

— генерация ИК линий носит каскадный характер: вынужденное ИК излучение с верхних уровней приводит к заселению нижерасположенных энергетических состояний, с которых, в свою очередь, возникают вынужденные ИК переходы на еще более низкие уровни:

— исходным состоянием для такого каскадного процесса всегда является верхний уровень перехода, на который настроена частота o)l возбуждающего лазера.

Обнаруженные закономерности являются общими для всех щелочных атомов и позволяют выделить два этапа в механизме генерации вынужденного излучения. На первом из них происходит нерезонансное заселение первых возбужденных Р-состояний, а на втором - переход атома на один из более высоких уровней вследствие процесса прямого поглощения, в результате чего возникает его инверсная населенность по отношению к нижерасположенным энергетическим уровням. Это и приводит к возникновению

вынужденных каскадных переходов, сопровождающихся излучением наблюдаемых ИК линий.

Были также исследованы временные характеристики вынужденного ИК излучения на примере ИК линии 5,23мкм, соответствующей переходу 6:Рз/2-52Оз/2 в атоме ЯЬ. Установлено, что ее временная форма имеет тонкую и сверхтонкую структуру в пикосекундном диапазоне, появление которой обусловлено когерентными эффектами, возникающими при резонансном взаимодействии лазерного излучения с атомами щелочных металлов.

Большое внимание уделено исследованию вынужденных процессов в условиях однофотонного квазирезонансного возбуждения паров Ва излучением эксимерного ХеС1* лазера. При этом, частота его генерации была близка к частоте перехода 6э2 '5о-7р 1 Р°1 атома Ва, а энергия двух квантов почти совпадала с энергией ионного терма 6Р. Установлено, что при невысоких значениях температуры паров (1°<700°С) и давления буферного газа возбуждение атомов Ва излучением эксимерного ХеС1* лазера приводит к их высокоэффективной селективной двухфотонной ионнзации на уровни 62Рзд,|/2, сопровождающейся генерацией на ионных переходах 6:Рз/2л/2-5205/2.з/2 и 62Рз/2.1/2-6:3|/2. С увеличением 1° и давления буферного газа этот процесс начинает подавляться в результате возбуждения вынужденного излучения на ряде атомных переходов, появление которого обусловлено оптнко-столкновительными процессами.

В заключение главы отмечается, что наблюдавшееся в работе явление генерации мощного вынужденного И К излучения в парах металлов может быть с успехом использовано для создания простых по конструкции и высокоэффективных инфракрасных лазерных источников. Основой для этого являются: низкие пороги возбуждения ИК линий, широкая область перестройки частоты накачки, в которой они наблюдаются, большой коэффициент преобразования, достигающий ~50% по числу квантов. Приводится описание одного из таких лазерных источников, генерирующий излучение на длине волны 5,23мкм, мощностью 5кВт с длительностью импульса ~10нс и результаты исследований динамики разлета диодной плазмы ускорителя, выполненных с его использованием.

В четвертой главе рассмотрены результаты экспериментальных исследований процессов вынужденного комбинационного и

вынужденного трехфотоиного рассеяния света в парах щелочных и щелочно-земельных элементов, возникающих в условиях их резонансного некогерентного возбуждения.

При возбуждении ВКР на щелочных атомах частота накачки ой перестраивалась в

окрестностях переходов между верхними п:Р|,2.з/2 и п20 3/2.5/2 или (п+2)Б|/: уровнями (рис.1). Таким образом, начальным для этого процесса

состоянием являлись первые возбужденные уровни п2Р|,■:.з/2, а конечным- (п+1):Р1/2.з/1. Казалось бы, такая схема возбуждения может

работать лишь при заселении исходного для ВКР состояния П-Р1/2.3/2. что обычно достигается с помощью вспомогательного лазера, частота которого настроена в резонанс с частотой перехода п^т- п-Ри:.зп. В настоящей работе впервые продемонстрирована возможность возбуждения ВКР без использования дополнительного, заселяющего лазера. Этот факт свидетельствует о том, что резонанс нового типа, возникающий при перестройке частоты накачки вблизи изолированного перехода между двумя верхними уровнями, также проявляется и при возбуждении процесса ВКР.

Детально исследованы основные характеристики ВКР, возбуждаемого с использованием одного лазера, частота которого перестраивалась вблизи переходов 52Рз/2- 5Юуг и 52Рз/г- 723|/2 в атоме Шэ. Установлено, что минимум его порога возбуждения достигается при настройке ол_ в резонанс с частотами переходов 52Рз/2- 520з/2 и 52Рз/2-72Б|/2. При этом пороговые мощности накачки были существенно меньше 1кВт. Обнаружено влияние вынужденных каскадных переходов, возникающих в этих же условиях, на пороговые и энергетические характеристики ВКР.

(п+2):3-1/2

П2£)-5/2,3/2

(П+1):р : " :" и3/21/2 (П+1)Ч-1/2

(П-1)ЧЗ-5/2,3/2

П -Р 3/21 /2

п=6 для С$ п=5 для Шэ п=4 для К

П23-иг п=3 для Ыа

Рис. I

Обобщенная частичная схема энергетических уровней атомов щелочных металлов

Проведен сравнительный анализ основных характеристик ВКР, возбуждаемого с использованием одного и двух лазеров. В последнем случае, частота дополнительного лазера сол настраивается на частоту перехода 528|/2-52Рз/2, что обеспечивает эффективное заселение исходного для ВКР уровня 52Рз/г в результате процесса прямого резонансного поглощения из основного состояния 523ш. Установлено, что в достаточно широкой области перестройки частоты ои применение традиционной схемы с двумя лазерами лишь незначительно увеличивает эффективность возбуждения ВКР. Более того, в ряде экспериментов обнаружено увеличение порога возбуждения ВКР и уменьшение его энергии с ростом интенсиьности дополнительного заселяющего лазера, что объясняется влиянием полевых эффектов.

Под действием резонансного поля заселяющего лазера начальное

для ВКР состояние п2Рз/2.1/2 должно испытывать значительное

штарковское возмущение. С целью выяснения влияния штарковского

возмущения на спектральные характеристики процесса ВКР был

выполнен отдельный цикл исследований. При этом, для удобства

регистрации. возбуждение ВКР

осуществлялось вблизи переходов

528|/2-52Р!/2.з/2 (рис.2), что

обеспечивало генерацию ВКР в

видимом диапазоне. Установлено,

что при перестройке частоты со а

вблизи переходов 523|/г-52Р|/2 и 528|/2-Схема возбуждения резонансного ВКР

вблизи переходов 5>5,/2-5*Р,/2.м с 52Рз/2, включая точную настройку в

использованием двух лазеров. резонанс, ВКР, в большинстве случаев, возбуждается в виде узкой линии, шириной До)5<0,5см-'. Эта линия не испытывает существенного смещения (более 0,5см-') относительно "несмещенной" частоты, определяемой положением невозмущенных атомных уровней, даже при максимальных значениях интенсивности заселяющего лазера 1л=20МВт/см2.

Аналогичная картина наблюдается и при возбуждении ВКР вблизи переходов 52Рз/г-7281/2 и 52Рз/2-52Оз/2 как с использованием одного, так и двух лазеров. Таким образом, результаты выполненных экспериментов позволяют однозначно утверждать, что штарковское возмущение энергетических уровней в спектре ВКР не проявляется. Возможной причиной расхождения теории с экспериментом является то, что в

52Рз/2-52Р]/2*

Юл

525,/2

соя

031.

ША

соя

011,

Рис.2

экспериментах излучение накачки нельзя считать строго монохроматическим, как это предполагается в теоретических расчетах. Между тем, при определенных условиях немонохроматичность накачки может оказывать существенное влияние на штарковское возмущение энергетических уровней. Кроме того, как показали дополнительные исследования временных характеристик ВКР в видимом диапазоне, этот процесс начинает развиваться в конце импульса заселяющего лазера, когда его пиковые мощности уже небольшие, что также должно уменьшать штарковское возмущение исходных для ВКР уровней 52Рз/2 или 52Риг.

Были также проиедены эксперименты по исследованию особенностей возбуждения ВКР на атомах бария в условиях их квазирезонансного возбуждения излучением ХеС1* лазера. Как и в случае использования в качестве нелинейной среды паров щелочных металлов, наблюдалась конкуренция между процессом ВКР и генерацией вынужденного излучения на ряде атомных переходов.

В этой же главе рассмотрены результаты экспериментальных исследований процесса инфракрасного вынужденного трехфотонного (гиперкомбинационного) рассеяния света в парах щелочных металлов.

Основные эксперименты проводились в парах ЯЬ при перестройке частоты накачки аи в окрестностях двухфотонного перехода 5:5|/:-5гОзп,иг (рис.3). Начальным для И К ВТР уровнем являлось основное состояние 5251/2, а конечным-уровень 62Рз/2. Изучены частотные зависимости порога возбуждения и энергии этого процесса. Установлено, что минимум порога возбуждения, составляющий ~1кВт, Схема возбуждения ИК наблюдается в условиях точного двухфотонного

ВТР в парах ЯЬ. резонанса 525и2-5205/2. Исследованы

особенности его возбуждения при одновременном выполнении условий как двухфотонного, так и однофотонного резонанса. С этой целью ИК ВТР возбуждалось с использованием двух лазеров. Частота одного из них (лазера А) ©а перестраивалась в окресностях однофотонного перехода 5:8|/2-52Рз/2, включая точную настройку в резонанс. Частота второго лазера (лазера В) ав подбиралась такой, чтобы суммарная частота юа+шв оставалась

5205/2.

62Рз/2 62Рм

52Рз/2 52Р|/2

52Б|/2

; г

|шт

юь

Рис.3

постоянной и была близка к частоте двухфотонного перехода 5:3|/г-5205/2. Согласно теории в этих условиях следовало ожидать значительного уменьшения порога возбуждения и увеличение энергии ИК ВТР. Однако, в экспериментах наблюдалась прямо противоположная картина: с приближением частоты сод к частоте однофотонного перехода порог возбуждения ИК ВТР быстро возрастал, а энергия уменьшалась. Такое противоречие теории с экспериментом легко объяснимо, если учесть, что при приближении частоты юа. к частоте перехода 523|/г-52Рз/2 частота шв начинает приближаться к частоте перехода 52Рз/2-5205а. В этом случае, как показывают экспериментальные исследования (см. выше), начинает эффективно возбуждаться ИК ВКР вблизи перехода 62Рз/2-5205д, имеющее общий с ИК ВТР конечный уровень 62Рз/г. Лазерные мощности, необходимые для возбуждения ВКР, оказываются значительно меньше мощностей, необходимых для возбуждения ВТР. В результате уровень 62Рз/2 оказывается значительно заселен за счет процесса вынужденного комбинационного рассеяния, что и приводит к резкому возрастанию порога и уменьшению энергии ИК ВТР при приближении частоты ид к частоте перехода 525|/2-52Рз/2. Из анализа полученных экспериментальных результатов можно сделать вывод о том, что наиболее эффективно И К ВТР возбуждается в случае использования только одного лазера, частота которого перестраивается вблизи двухфотонного перехода 5!3|/2-52Вз/2.

В заключение главы отмечается, что полученные результаты могут быть использованы для создания высокоэффективных приставок к лазерам на красителях как с ламповой, так и с лазерной накачкой, расширяющих диапазон их генерации в ИК область спектра. Отмечается простота конструкции и надежность их работы. Приводятся основные параметры разработанных приставок .и, в частности, показано, что они обеспечивают генерацию непрерывно перестраиваемого по частоте мощного ИК излучения в диапазоне от 2,4 до 5,4мкм.

В пятой - главе изложены результаты экспериментальных исследований резонансных нелинейно-оптических эффектов в условиях их когерентного возбуждения. Основное внимание уделено изучению процессов:

СИ

\1 зр

о

- вырожденного четырехволнового смешения (ВЧВС) с задержкой во времени (стимулированного фотонного эха), возникающего при когерентном резонансном взаимодействии с нелинейной средой последовательности из трех, разнесенных во времени, коротких световых импульсов;

- генерации вынужденного излучения на смежном переходе, возникающей при резонансной когерентной накачке многоуровневых атомных систем.

В качестве рабочей среды использовался примесный кристалл ЬаРз:Рг3+ (с концентрацией ионов празеодима 0,5 ат.%), охлажденный до температуры 4,5 К, что обеспечивало выполнение условия

когерентности возбуждения лазерными импульсами наносекундной длительности. При этом частота накачки шь настраивалась в резонанс с частотой перехода 3Н4-3Ро иона Рг3+ (рис.4).

В начале главы описывается обнаруженное в настоящей работе новое явление интерференции не

перекрывающихся во времени световых импульсов при их вырожденном четырехволновом смешении. Показано, что резонансное воздействие на среду двухуровневых атомов с неоднородно уширенным рабочим переходом последовательности из двух, разнесенных во времени импульсов накачки приводит к возникновению внутри контура неоднородного уширения частотно-модулированной разности населенностей ("решетки" населенностей) как в основном, так и в возбужденном состояниях, на которой происходит "дифракция" третьего "считывающего" импульса, приводящая к возникновению стимулированного эхо-отклика среды. Проведен численный расчет такой решетки.

Если до воздействия считывающего сигнала возбудить среду дополнительной парой импульсов, то создаваемая ими собственная частотная "решетка" населенностей будет интерферировать с "решеткой" от первой пары, приводя к усилению или ослаблению

(см') 21000

18000

15000

12000

9000

6000

3000

0

Рис.4

Схема энергетических уровней иона Рг5+ в матрице ЬаРз.

процесса вынужденного четырехволнового смешения с задержкой вс времени. Из условия, что две "решетки" формируются в нелинейной среде двухуровневых атомов независимо, следует, что их уничтожение друг другом в результате суперпозиции в частотной области будет иметь место, если относительная разность фаз между ними составляет л/2.

Для наблюдения этого явления исходный лазерный луч разделялся на пять пучков и с помощью оптических линий задержек формировалась последовательность одинаковых по интенсивности пяти импульсов накачки. Задержка между импульсами первой пары составляла т,2=(40±2)нс. Вторая, дополнительная пара рождалась из первой и совмещалась с ней с помощью оптической схемы, представляющей собой комбинацию интерферометра Майкельсона и линии задержки. При этом она отстояла от первого импульса на время тц'=(100±2)нс и имела задержку tit= ti2+A. Величина Д могла варьироваться с очень высокой точностью в небольших пределах за счет введения в один из лучей второй пары тонкой плоскопараллельной стеклянной пластинки, при вращении которой менялась длина его оптического пути, а следовательно и время тгг. Считывающий импульс подавался через 220нс после первого. Используемая оптическая схема позволяла наблюдать в пространстве два сигнала ВЧВС с задержкой во времени: эхо-отклик, возникающий от первой пары и считывающего импульса при закрытой второй паре и эхо-отклик, возникающий от второй пары и считывающего импульса при закрытой первой паре. Они появлялись с точностью до малой величины Д в одно и то же время тц после подачи на среду считывающего сигнала и имели практически однородное пространственное распределение по интенсивности. В случае же подачи на среду всех пяти импульсов накачки наблюдалась суперпозиция двух эхо-сигналов, проявляющаяся в образовании пространственной интерференционной картины. Появление такой картины, а не полное подавление оптического отклика среды, свидетельствует о том, что волновые вектора двух эхо-сигналов отличаются друг от друга.

В заключение раздела отмечается, что наблюдаемое в работе явление интерференции не перекрывающихся во времени световых импульсов при их вырожденном четырехволновом смешении с

адержкон во времени представляет собой классический пример ффекта, возникающего при когерентном резонансном взаимодействии азерного излучения с двухуровневыми системами. Однако, реально в томе существует огромное количество оптически разрешенных ереходов и учет лишь одного из них - резонансного перехода, является добной для проведения расчетов идеализацией, справедливой только ри относительно малых интенсивностях накачки. С ее ростом начинает казываться многоуровневость среды, проявляющаяся в том, что дновременно могут начать возбуждаться сразу несколько нелинейно-птических явлений. Конкуренция, возникающая между ними, риводит к появлению новых, зачастую совершенно неожиданных ффектов. Описанию одного из них - эффекта подавления сигнала 1ЧВС при возбуждении генерации на смежном переходе и посвящен ледующий раздел пятой главы.

Суть обнаруженного явления состоит в том, что с ростом нтенсивности накачки II, наряду с возникновением процесса ВЧВС с адержкой во времени, имеет место эффективное заселение верхнего ровня 3Ро (см. рис.4), создание его инверсной населенности по тношению к нижерасположенному состоянию 3Нб и, как следствие, озникновение генерации на этом переходе. Проведенные численные 'ценки показали, что такая генерация может развиваться при нтенсивностях накачки 1ьпоря<40 МВт/см2. И действительно, при начениях Il»°p>20 МВт/ см2 и экспериментах наблюдался не только игнал ВЧВС, но и мощное вынужденное излучение с частотой cog, оответствующей частоте перехода 3Hs-3Po. Были исследованы ависимости интенсивностей эхо-сигнала 1е и вынужденного излучения ? от интенсивности возбуждающего лазера II и расстройки Д его астоты g)l от частоты резонансного перехода 3H-i-5Po. Полученные ависимости приведены соответственно на рис.5а и б. Хорошо видно, то возникновение генерации на смежном переходе приводит к падению нтенсивности эхо-отклика среды. Проведенные дополнительные ксперименты с использованием кристаллов LaFjiPr3* с большой онцентрацией ионов Pr3+ (1 ат.%). где эффективность возбуждения енерации на смежном переходе существенно выше, показали, что имеет lecro полное подавление сигнала ВЧВС в условиях точного резонанса.

— о Генерация

1е,отн.ед. 10|- «СФЭ

8

6

4

2

Были также изучены основные характеристики вынужденног

18,отн.ед. - 6

15,отн.ед. о

о

-иг

1с,отн.ед.

СФЭ .

_ о Генерация ! • \

• ••

• • «• • • •

со

о0 о ° о о

а)

50 к,МВт/см2

£ I о

6)

Р:гс.5

Зависимости интенсивностей эхо-сигнала I, и вынужденного излучения 13 от интенсивности накачки 1(. (а) и частотной расстройки Д (6).

излучения на переходе 3Нб-3Ро, возникающего при когерентно! резонансном возбуждении смежного перехода 3Н.»-3Ро. Установлено, чт его длительность составляла 2-гЗнс (при длительности импульса накачк] 10нс)

При ^»1ипор когерентное излучение развивалось на передне? фронте возбуждающего импульса, при этом на заднем фронт наблюдался второй импульс генерации. С уменьшением 1ь импуль вынужденного излучения постепенно смещался к концу импульс; накачки.

Предложена численная модель генерации вынужденного излучени: на смежном переходе. Она основана на использованш самосогласованной системы уравнений для поля и трехуровневой средь в условиях однородного уширения линии поглощения. Численны! решения воспроизводят основные временные особенности генерацш вынужденного излучения на смежном переходе. В частности, расчеть демонстрируют переход от моноимпульсного режима генерации 1 пичковому режиму при увеличении мощности накачки. Дан; качественная интерпретация этого нелинейного процесса. Вместе с тек отмечается отсутствие количественных совпадений энергетически; параметров эксперимента и численной модели. Причина расхождений может быть связана с необходимостью включить в численный анали: неоднородное уширение резонансных переходов.

В заключение главы обсуждаются возможности практическогс использования изложенных в ней экспериментальных результатов

о

о

г

оказано, что уникальные пространственно-временные свойства юцесса вырожденного четырехволнового смешения с задержкой во 1емени делают реальным создание на его основе оптических поминающих устройств (ОЗУ) с плотностью записи до 10" бит/см3, гмечается, что экспериментальная установка, на которой поводились следования ВЧВС, представляет, по сути дела, действующий макет кого ОЗУ, обеспечивающий режимы записи, считывания и шнудительного стирания информации за времена не превышающие ■Знс. При этом, в основу работы механизма стирания положены два шсанных выше явления - интерференции не перекрывающихся во 1емени световых импульсов при их вырожденном четырехволновом [ешении с задержкой во времени и подавления сигнала ВЧВС при 13никновении генерации на смежном переходе.

Основные выводы Установлен новый тип резонанса, проявляющийся при возбуждении вынужденных процессов в парах щелочных металлов. Резонанс возникает при настройке частоты накачки на частоту изолированного перехода между двумя верхними уровнями щелочных атомов, одним из которых всегда является первое возбужденное Р-состоянне.

Впервые осуществлена генерация вынужденного излучения в разреженных парах щелочных металлов в условиях резонанса нового типа. Исследованы ее пороговые, энергетические и спектральные характеристики. Установлено, что максимальные значения энергии и минимальные значения порога возбуждения вынужденного излучения достигаются при совпадении частоты накачки с частотами переходов п:Р|л,з/г-к25|/2 (к20з/2.5/2> (п=3 для Ыа, 4 для К, 5 для ЫЬ и 6 для Сэ, к > п). При этом их число, порог возбуждения и энергия зависит от того, на какой резонанс настроена частота лазера.

Впервые осуществлено возбуждение ВКР в парах щелочных металлов в условиях изолированного резонанса с переходом между верхними уровнями. Изучены его пороговые, энергетические и спектральные характеристики. Полученные результаты сопоставлены с характеристиками ВКР, возбуждаемого по обычной схеме, в которой заселение исходного для этого процесса уровня осуществляется излучением дополнительного лазера. Установлено, что для целого ряда рабочих переходов эффективности возбуждения ВКР в этих двух

случаях примерно одинаковы. Более того, при изучении пороговых и энергетических характеристик ВКР, возбуждаемого вблизи переходов 5281/:-52Р|/2,з/2 атома ИЬ, обнаружено возрастание порога и уменьшение энергии этого процесса при больших мощностях дополнительного заселяющего лазера. Отмечается существенное влияние каскадных вынужденных переходов на развитие процесса ВКР.

4. Исследовано проявление высокочастотного эффекта Штарка в спектре ВКР при его возбуждении с использованием одного и двух лазеров. Показано, что штарковское расщепление или смещение энергетических уровней в спектре ВКР не проявляется.

5. Впервые осуществлено возбуждение перестраиваемого по частоте инфракрасного вынужденного трехфотонного рассеяния света в парах рубидия. С использованием двух лазеров изучены его пороговые, энергетические и спектральные характеристики дш случая, когда одновременно выполняются условия как двухфотонного, так и однофотонного резонанса. Установлено, чтс при подходе к однофотонному резонансу, вместо ожидаемых согласно теории, снижения порога возбуждения и увеличения энергии этого процесса наблюдается прямо противоположная картина: порог его возбуждения возрастает, а энергия - уменьшается. Тако£ противоречие теории с экспериментом объясняется конкуренцией с другим нелинейно-оптическим эффектом - вынужденные комбинационным рассеянием света, который начинает эффективнс возбуждаться в этих условиях.

6. Осуществлена генерация вынужденного инфракрасного излучения ш большом количестве однофотонных переходов при резонансного возбуждении атомов щелочных металлов. Впервые установлено, чтс она может эффективно возбуждаться и при значительны? расстройках частоты накачки от частот однофотонных ш» двухфотонных переходов из основного состояния атомов. Методог. ап конверсии изучены ее временные особенности. Обнаружено, чтс временная форма импульсов вынужденного излучения имеет тонкук и сверхтонкую структуру пикосекундной длительности. Ее появлени! обусловлено когерентными эффектами, возникающими пр! резонансном взаимодействии лазерного излучения с атомам! щелочных металлов.

7. Исследованы особенности генерации вынужденного излучения на целом ряде ионных я атомных переходов при квазирезонансном возбуждении атомарных паров бария излучением эксимерного ХеС1* лазера. Установлено, что при невысоких значениях температуры паров (1<700°С) и давления буферного газа имеет место процесс высокоэффективной селективной двухфотонной ионизации атомов Ва на уровни 6:Рз/2.1/2, сопровождающейся возникновением вынужденного излучения на ионных переходах 6:Рз/2л/2-5:Оз/2.5/2 (6:5|/:). С увеличением температуры паров и давления буферного газа этот процесс начинает подавляться в результате возникновения генерации на ряде атомных переходов. Эта же генерация оказывает влияние и на развитие процесса ВКР, возникающего при ^700°С.

I. Впервые осуществлено возбуждение стимулированного фотонного эха совместно с генерацией вынужденного излучения на смежном переходе в кристалле 1_аРз:Рг3"\ При точном резонансе наблюден новый эффект подавления процесса СФЭ в результате возникновения эффективной генерации на смежном переходе.

). Экспериментально ■ изучены основные особенности генерации вынужденного излучения в кристалле ЬаРэ:Рг3+ на переходе 3Нб-3Р» иона Рг3+ при когерентном возбуждении перехода 3Н4-3Ро. Установлено, что минимальные значения порога ее возбуждения и максимальные значения энергии достигаются в условиях точного резонанса. Обнаружено смещение импульса генерации к началу импульса накачки и разбиение его на два с увеличением мощности возбуждающего лазера. На основе скоростных уравнений развита теоретическая модель возникновения генерации, качественно хорошо объясняющая все ее основные особенности.

О.Впервые экспериментально обнаружено новое явление интерференции сигналов вырожденного четырехволнового смешения при их когерентном возбуждении двумя парами импульсов, не перекрывающихся во времени. Теоретически показано, что интерференция обусловлена суперпозицией двух частотных "решеток" населенностей, создаваемых внутри контура неоднородного уширения рабочего перехода этими двумя парами. Полученные результаты свидетельствуют о принципиальной возможности осуществления подавления или усиления процесса ВЧВС с задержкой во времени дополнительной парой импульсов,

разность фаз которых может плавно варьироваться относительнс разности фаз основной пары.

11.Полученные в работе результаты используются для решения ряд; прикладных задач. В частности:

- Установленный в работе новый эффект возбуждения вынужденны: процессов (ВКР и генерация вынужденного излучения на атомньи переходах) а условиях изолированного резонанса с переходами междз двумя верхними уровнями, а также исследованный в ней процесс И К ВТР положены в основу работы приставок к лазерам на красителях позволяющих получать как дискретно, так и непрерывнс перестраиваемое вынужденное ИК излучение с длинами волн вплот! до ЗОмкм. При этом коэффициент преобразования видимого лазерного излучения в ИК диапазон во многих случаях достигает 30°/ по числу квантов;

- одна из таких приставок, генерирующая выну жденное И К излученж на длине волны Я=5,23мкм с длительностью импульса 10нс и мощностью 5кВт использовалась для диагностики диодной плазмы е генераторах релятивистских электронных пучков. Установлено, чтс разлет такой плазмы происходит значительно быстрее, чем этс предполагалось ранее;

- предлагается две схемы управляемого стирания информации £ оптических запоминающих устройствах на основе стимулированного фотонного эха. В одной из них используется явление интерференции не перекрывающихся во времени световых импульсов при т вырожденном четырехволнозом смешении, а во второй-эффект подавления процесса ВЧВС при возбуждении генерации на смежном переходе.

Публикации по теме диссертации

1. Ф.А.Королев, Н.В.Знаменский, В.А.Михайлов, В.И.Одинцов "Особенности ВКР и трехфотонного расеяния света в парах рубидия вблизи переходов , Тезисы доклад. VI] Всесоюзн. конф. по когерентн. и нелин. оптике, изд-вс "Мецниереба", Тбилиси, 1976, т.П, с.276.

2. Ф.А.Королев, Н.В.Знаменский, В.И.Одинцов. "Вынужденное излучение при многофотонном возбуждении атомов выше предела ионизации", Письма в ЖЭТФ, т.28, №7, 1978, с.453-456.

[.В.Знаменский "Исследование ВКР и вынужденного рехфотонного рассеяния света в инфракрасной области спектра ри возбуждении паров рубидия излучением с перестраиваемой астотой", Деп. ВИНИТИ №1661-79, 1979

I. В.Знаменский, В.И.Одинцов. "Исследование резонансного 1КР в парах рубидия при возбуждении вблизи переходов 2Р|/2,з/2". Дсп. ВИНИТИ №1100-79, 1979

Э.А.Королев, Н.В.Знаменский, В.И.Одинцов. "Преобразование идимого излучения в ИК диапазон с помошыо электронного 1КР в условиях многэфотонного возбуждения атома выше редела ионизации", Тезисы докладов II совещания Нелинейное резонансное преобразование частоты лазерного ¡злучения", изд-во "Фан", Ташкент, 1979, с.57-58 {.В.Знаменский, В.А.Михайлов, В.И.Одинцов. "Спектральные арактеристики ВКР в парах рубидия при возбуждении вблизи [ереходов 525|/2-52Р1/2,з/2". Опт. и спектр, т.49, №6, 1980. с. 1131135

1.В.Знаменский, В.И.Одинцов. "Исследование инфракрасного ынужденного трехфотонного рассеяния света в парах рубидия", 5естн.Моск. ун-та, сер.З, т.23, №3, 1982, с.69-71 1.В.Знаменский, В.И.Одинцов. "Экспериментальное

[сследование И К. ВКР в парах рубидия при возбуждении [злучением с перестраиваемой частотой", Опт. и спектр., т.54, ътЛ, 1983, с.96-99

О.М.Горбулин, Д.М.Злотников, И.А.Знаменская,

1В.Знаменский, Ю.Г.Калинин, А.Ю.Шашков. "Зондирование глазмы ИК излучением с параметрическим преобразованием [астоты вверх", Сб. докладов III Всесоюзного совещания по иагностике высокотемп. плазмы, Дубна, 1983, с. 141 Ю.М.Горбулин, Д.М.Злотников, И.А.Знаменская,

1В.Знаменский, Ю.Г.Калинин, А.Ю.Шашков. "Теневой метод [сследования плазмы в ИК диапазоне с использованием ап :онверсии", Письма в ЖТФ, т.Ю, вып.9, 1984, с.555-559 В.А.Алексев, Н.В.Знаменский, В.И.Одинцов, Б.Ф.Тринчук, ^.В.Шуленин. "Преобразование излучения лазера на красителях 1а основе ВКР в парах цезия", Материалы IV Всесоюзной конф.

"Перестраиваемые по частоте лазеры", Новосибирск, 198 с.173-176

12.Н.В.Знаменский, А.ПЛуценко, М.Г.Пискарев. "Исследован] вынужденного ИК-излучения в парах рубидия при резонанснс возбуждении переходов 5:Р[/2,з/2~731/2". Опт- и спектр. 5 вып.7,1985, с.904-906

13.Н.В.Знаменский, В.И.Одинцов. "Инфракрасное ВКР в пар! щелочных металлов в условиях изолированного резонанса переходом между верхними уровнями", Опт. и спектр. 60, вып 1986, с.3-5

14.Н.В.Знаменский, Л.С.Корниенко, В.Е.Мнускин, В.И.Одинцо А.Н.Токарев, Б.Ф.Тринчук. "Исследование вынужденного И излучения при резонансном возбуждении атомов шелочнь металлов", Вест. МГУ, сер.З, т.27, №2, 1986, с.54-56

15.М.Н.Ушомирский, В.С.Маркин, Н.В.Знаменски! П.И.Абраменко, В.И.Одинцов. "Триэтиламмониевая соль 61 (2,2-дифтор-5,6-(бензотиено 2,3-е)-1,3,2 диаксоборин-пентаметинцианина-активная среда оптических, квантовь генераторов, генерирующих излучение в красной облает спектра", Авторское св-во № 1215349, 1985 -

16.Н.В.Знаменский. М.И.Истомин, Ю.Г.Калинин, А.Ю.Шашко "Исследование временных характеристик вынужденна излучения при резонансном возбуждении паров рубидия' Письма в ЖТФ, т.12, №16, 1986, с.1015-1019

17.Н.В.Знаменский, Ю.Г.Калинин, А.Ю.Шашков. "О возможное! использования метода ап конверсии для регистрации И излучения с пикосекундным временным разрешением", Тезис докладов IV Всесоюзн. совещания по диагноста» высокотемпературной плазмы, Алушта, 29.09-03.10, 198( Харьков 1986, с.12-13

18.Н.В.Знаменский, Л.С.Корниенко, В.Е.Мнускин, В.И.Одинцо! М.Г.Пискарев, А.Н.Токарева, Б.Ф.Тринчук. "Расширена диапазона генерации лазеров на красителях в ИК облает спектра с помощью резонансных вынужденных процесов в пара натрия", Тезисы докладов V Всесоюзн. конф. "Оптика лазеров' Ленингр., ГОИ, 1986, сЛ78

¡9.Ю.М.Горбулин, Д.М.Злотников, И.А.Знаменская,

H.В.Знаменский, Ю.Г.Калинин, В.А.Скорюпин, А.Ю.Шашков. "Зондированйе плазмы ИК излучением с параметрическим преобразованием частота вверх", Диагностика плазмы. Сб. статей, вып.5, под ред. М.И.Пергамента, М., Энергоатомиздат, 1986, с.61-65

'О.Т.С.Бимагамбетов, Н.В.Знаменский. "Генерация вынужденного излучения при резонансном возбуждении атомов калия", Деп. ВИНИТИ, №1659-В87,(Ред. ж. Вестн. МГУ, Физ. Астрон., М„ 1987)

П.Н.В.Знаменский, Д.В.Марченко, В.Е.Мнускин,

И.В.Москаленко, А.Н.Токарева, Д.А.Щеглов. "Исследование резонансного ВКР в парах бария при возбуждении излучением эксимерного лазера", Тезисы докладов международной школы "Лазеры и их применение", Саяногорск, 1989, с.27 22.Э.А.Маныкин, Н.В.Знаменский, Д.В.Марченко, И.С.Мухин и др. "Исследование когерентного вынужденного излучения при резонансном возбуждении перехода 3Н.)-3Ро в кристалле ЬаРз:Рг34"". Тезисы докладов Всесоюзного симп.."Физические принципы и методы оптической обработки информации" Гродно, 1991, стр. 30-31 23.Э.А.Маныкнн, Н.В.Знаменский, Н.В.Коба, Д.В.Марченко и др. "Исследование влияния вынужденного излучения на смежном переходе на эффективность стимулированного фотонного эха в

I,аРз: Рг3+", Тезисы докладов Всесоюзного симп.,"Физические принципы и методы оптической обработки информации" Гродно, 1991, стр. 32-33

24.Э.А.Маныкин, Н.В.Знаменский, Н.В.Коба, Д.В.Марченко и др. "Эффект фотонного эха и когерентная лазерная генерация на смежном переходе", Тезисы докладов XIV международной конференции по когерентной и нелин. оптике, Ленинград. 1991, т.З,с.89-90

25.Э.А.Маныкин, Н.В.Знаменский. Д.В.Марченко. Е.А.Петренко. "Эффект подавления стимулированного фотонного эха при возбуждении когерентного излучения на смежном переходе", Письма в ЖЭТФ, т.54, №3, 1991, с.172-174

26.E.A.Manykin, N.V.Znamenski, D.V.Marchenko, E.A.Petrenk "Suppresed stimulated photon echo in doped crystals", In conferen on Lasers and Electro-Optics, 1992 Technical Digest Series (Optic Society of America), Washington, D.C. 1992, CTuK9, p. 124-125

27.Э.А.Маныкин, H.В.Знаменский, Д.В.Марченко, Е.А.Петренк "Интерференция не перекрывающихся во времени световых и? пульсов при их вырожденном четырехволновом смешении Письма в ЖЭТФ, 56, №2, с.74-77, 1992

28.E.A.Manykin, N.V.Znamenski, D.V.Marchenko, E.A.Petrenk M.A.Selifanov. "The investigation of possibility of fast informatic erasing in optical storage devices based on stimulated photon eel: effect", In ICO International Topical Meeting on Optical computin Minsk, Republic of Belarus, 1992, p. 29D3

29.E.A.Manykin, N.V.Znamenski, D.V.Marchenko, E.A.Petrenk M.A.Selifanov. "Elaboration of rapid data erasure methods in с optical storage devices based on photon echo effect", Optical memoi and Neural Networks vol.1, №4, 1992, p.239-256

ЗО.Э.А.Маныкин, Н.В.Знаменский, Д.В.Марченко, Е.А.Петреню М.А.Селифанов. "Оперативное стирание информации в средг со спектрально-селективным способом ее хранения", Тезис докладов международной конференции "Оптика Лазеров-93", С Петербург, 1993, т.2, с.482

31.E.A.Manykin, N.V.Znamenski, D.V.Marchenko, E.A.Petrenki M.A.Selifanov. "The suppresion of time delay dege-nerate fourwa\ mixing process in doped crystals", In Proc of the EQEC'93, Firenz Italy, 1993, p.33

32.E.A.Manykin, N.V.Znamenski, D.V.Marchenko, E.A.Petrenko! "11 investigation of stimulated emission at the resonance two-photc excitation of barium atoms upon the ionization limit", ibid p.40

ЗЗ.Э.А.Маныкин, H.В.Знаменский, Д.В.Марченко, Е.А.Петреню "Исследование резонансных вынужденных процессов пр двухфотонном возбуждении атомов бария выше предел ионизации", Изв. РАН сер. физическая, т.58, №8 стр.20-25, 199

34.E.A.Manvkin, N.V.Znamenski, D.V.Marchenko, E.A.Petrenk« "Nonlinear interference of two temporally nonoverlapping stimulate photon echo pulses in LaFj: Pr3+ crystal", in Conference on Lase

and Elecrro-Optics 1994, Technical Digest Series vol.8 (Optical Society of America, Washington DC, 1994) CTuK17, p.92-93

35.Э.А.Маныкин, Н.В.Знаменский, Д.В.Марченко, Е.А.Петренко, М.А.Селифанов. "Оперативное стирание информации в средах со спектрально-селективным способом ее хранения", Изв. РАН сер. физическая, т.59, №2, стр. 177-182, 1995

36. Н.В.Знаменский, Ю.В.Малкжин, Э.А.Маныкин, Д.В.Марченко и др. "Особенности дефазировки резонансных оптических переходов иона Рг3+ в кристалле Y2Si05", Тезисы докладов XV Междунар. конференции по когерентной и нелинейной оптике, Санкт-Петербург, 1995, т. 1, стр.255

37.Ю.В.Малюкин, НЛ.Погребняк, В.П.Семиноженко, Э.А.Маныкин, Д.В.Марченко, Н.В.Знаменский, Е.А.Петренко. "Особенности дефазировки резонансных оптических переходов иона Рг3+ в кристалле Y2Si05', ЖЭТФ, т. 108, №2(8), стр.485-492, 1995

38.Ю.В.Малюкин, П.Н.Жмурин, Н.Л.Погребняк, Э.А.Маныкин, Н.В.Знаменский, Д.В.Марченко, Е.А.Петренко. "Аломальное перераспределение интенсивности в спектрах поглощения кристалла LaF3:Pr3't'", Кв. электроника, т.24 №3, стр. 283-286, 1997г.

39.Н.В.Знаменский, Э.А.Маныкин, Д.В.Марченко, Е.А.Петренко, М.Г.Ситников, Г.Г.Григорян. "Генерация вынужденного ИК излучения в парах Cs в условиях изолированного резонанса с переходом между двумя верхними уровнями", Кв. электроника, т.24, №10, с.893-894, 1997

РОССИЙСКИЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР "КУРЧАТОВСКИЙ ИНСТИТУТ"

ИНСТИТУТ СВЕРХПРОВОДИЙЬСТ^И ^ЗИКЙ ТВЕРДОГО ТЕЛА

ЗНАМЕНСКИИ НИКОЛАИ В.

ОВИЧ

РЕЗОНАНСНЫЕ НЕЛИНЕИНО-ОПТИЧЕСКИЕ ПРОЦЕССЫ В ПАРАХ МЕТАЛЛОВ И ПРИМЕСНЫХ КРИСТАЛЛАХ

Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Специальность: 01.04.04,- физическая электроника

Научный консультант доктор физико-математических наук, профессор Э.А. Маныкин

Москва - 1998г.

ОГЛАВЛЕНИЕ

стр.

ВВЕДЕНИЕ ............................................. 4

ГЛАВА I МНОГОФОТОННЫЕ ПРОЦЕССЫ В

РЕЗОНАНСНЫХ СРЕДАХ..................... 17

§ 1. Основы теории нелинейных оптических процессов .. 17 § 2. Вынужденное комбинационное рассеяние света .... 20 § 3. Высокочастотный эффект Штарка и его проявление

в спектре ВКР................................. 24

§ 4. Экспериментальные исследования ВКР с целью его использования для преобразования частоты

лазерного излучения........................... 30

§ 5. Генерация вынужденного излучения при резонансном возбуждении паров металлов................ 39

§ 6. Вынужденное трехфотонное рассеяние света....... 42

§ 7. Резонансная многофотонная ионизация атомов .... 46 § 8. Когерентные нелинейно-оптические эффекты и

возможности их практического использования ..... 52

ГЛАВА II ОСНОВНЫЕ ОСОБЕННОСТИ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЙ УСТАНОВКИ И ТЕХНИКИ ЭКСПЕРИМЕНТА ............................ 62

§ 1. Основные требования, предъявляемые к экспериментальной установке, и ее общее описание......................62

§ 2. Основные параметры лазерного комплекса................65

§ 3. Выбор рабочих сред и их спектроскопические

исследования..................................................................69

§ 4. Регистрирующая аппаратура........................................76

ГЛАВА III ГЕНЕРАЦИЯ ВЫНУЖДЕННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ ПРИ РЕЗОНАНСНОМ ВОЗБУЖДЕНИИ ПАРОВ ЩЕЛОЧНЫХ И ЩЕЛОЧНОЗЕМЕЛЬНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ................................ 81

§ 1. Генерация вынужденного ИК излучения в парах щелочных металлов в условиях изолированного резонанса с переходом между двумя верхними уровнями 81 § 2. Резонансные вынужденные процессы при

двухфотонном квазирезонансном возбуждении

атомов бария выше предела ионизации........... 102

§ 3. Инфракрасный лазер на основе резонансных вынужденных процессов в парах металлов и возможности его практического использования .... 110

ГЛАВА IV ИССЛЕДОВАНИЕ РЕЗОНАНСНОГО ВКР И ВЫНУЖДЕННОГО ТРЕХФОТОННОГО РАССЕЯНИЯ В ПАРАХ МЕТАЛЛОВ........... 117

§ 1. ИК ВКР в парах щелочных металлов в условиях

изолированного резонанса с переходом между двумя

верхними уровнями............................ 117

§ 2. Исследование вынужденного комбинационного рассеяния света в парах рубидия при возбуждении

вблизи переходов 5~Siq-5 Pi/2,3/2......... .......... 133

§ 3. Генерация ВКР в парах Ва в условиях квазирезонансного возбуждения перехода 6s2 ^о^р1^0 излучением

ХеС1* лазера.................................. 151

§ 4. Инфракрасное вынужденное трехфотонное

рассеяние света в парах щелочных металлов....... 152

§ 5. Разработка ВКР-преобразователей излучения

лазеров на красителях в ИК диапазон............. 165

ГЛАВА V КОГЕРЕНТНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ РЕЗОНАНСНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ С МНОГОУРОВНЕВЫМИ СИСТЕМАМИ......... 172

§ 1. Интерференция не перекрывающихся во времени световых импульсов при их вырожденном четырех-

волновом смешении............................ 172

§ 2. Генерация вынужденного излучения на смежном

переходе и эффект стимулированного фотонного эха

в кристалле LaF3:Pr3+............................ 180

§ 3. Использование процесса стимулированного фотонного эха дця создания оптических запоминающих устройств....................... 186

ВЫВОДЫ................................................ 196

ЛИТЕРАТУРА............................................ 200

ВВЕДЕНИЕ

При взаимодействии интенсивного светового поля со средой возникают оптические процессы, относящиеся к классу нелинейных. Их исследования вот уже в течении длительного времени занимают центральное место в вопросах взаимодействия лазерного излучения с веществом. И на сегодняшний день это направление в лазерной физике развивается исключительно быстрыми темпами. Здесь продолжают совершаться открытия, обнаружено много новых интересных эффектов, непрерывно дополняются и уточняются представления об уже известных явлениях. Следует особо подчеркнуть, что фундаментальные исследования в этой области стимулируются и огромными практическими перспективами, открывающимися при использовании их результатов в самых различных областях науки и техники.

Особое место при взаимодействии лазерного излучения с веществом занимает режим резонансного возбуждения, когда энергия одного или нескольких квантов внешнего поля близка или совпадает с энергией оптически разрешенных переходов в атомной системе. Коэффициенты нелинейного взаимодействия в этом случае значительно возрастают, что приводит к существенному повышению эффективности протекания всех без исключения нелинейных явлений. Для реализации резонансного возбуждения необходимо наличие у атомной системы узких энергетических уровней, связанных сильными дипольными переходами. Такие уровни имеются у атомов разреженных паров и газов. При этом, наиболее удобными оказываются атомы щелочных и щелочно-земельных элементов, частоты атомных переходов которых расположены в видимом диапазоне.

При резонансом возбуждении паров щелочных и щелочно-земельных металлов наблюдаются такие нелинейно-оптические явления как электронное вынужденное комбинационное рассеяние света (ВКР) [1-5], его трехфо-тонный аналог - вынужденное трехфотонное (гиперкомбинационное) рассеяние света (ВТР) [1, 6, 7], генерация вынужденного излучения [8-12], мно-

гофотонная ионизация [13-15] и другие. Следует особо отметить, что в резонансных условиях эти процессы могут возбуждаться одновременно. Конкуренция, возникающая между ними должна приводить к появлению новых эффектов. Однако, несмотря на то, что все эти процессы исследовались теоретически и экспериментально во многих работах, вопрос о взаимном влиянии их друг на друга до сих пор оставался не изученным. Недостаточно изучены и сами процессы вынужденного рассеяния света. В частности, необходимо проведение дополнительных исследований проявления высокочастотного эффекта Штарка в спектре резонансного ВКР, оказывающего существенное влияние на его развитие. Результаты выполненных до настоящего времени экспериментов, посвященных этой проблеме [16-18],-противоречивы: в одних работах [16,17] штарковское смещение линии ВКР регистрировалось, в других [18] - нет. Имеется много неясностей и в поведении резонансного вынужденного трехфотонного рассеяния света. Особенно это касается ВТР в инфракрасной области спектра, исследования которого еще только начинаются.

Изучение резонансных нелинейных процессов важны не только для более глубокого понимания природы взаимодействия лазерного излучения с атомными или молекулярными системами. Результаты этих исследований могут быть использованы и уже используются для практических целей. Так, в последние годы значительное внимание привлекают работы по созданию источников перестраиваемого по частоте когерентного инфракрасного (ИК) излучения. Потребность в подобных источниках весьма велика: они могут с успехом применяться для лазерного разделения изотопов, изучения загрязненности атмосферы, в фотохимии, нелинейной молекулярной спектроскопии и др.

Один из наиболее эффективных способов получения перестраиваемого по частоте когерентного И К излучения основан на преобразовании частоты генерации лазеров на красителях в ИК диапазон с помощью процесса резонансного ВКР в парах металлов (см., например, [19,20]). К сожалению,

такой способ имеет один существенный недостаток: для возбуждения ВКР в более далеком ИК диапазоне требуется использовать два лазера (второй лазер необходим для заселения начального для ВКР уровня). Перестраиваемое по частоте когерентное ИК излучение можно получить и с помощью процесса резонансного ВТР. Однако, использование процесса ВТР для этих целей еще не нашло широкого применения ввиду того, что многие особенности его поведения до сих пор остаются неизученными.

Среди многочисленных вариантов резонансного взаимодействия интенсивного светового поля со средой выделяется режим когерентного возбуждения (см., например, [21]), характеризующийся тем, что длительность световых импульсов короче всех характерных времен релаксации среды. При этом ее резонансные свойства проявляются особенно ярко. К сожалению, именно этот случай, когда каждая резонансная частица сохраняет фазовую память в течение всего времени взаимодействия, наиболее сложен для исследований.

Когерентное резонансное возбуждение резко выводит электронную подсистему любого вещества из состояния термодинамического равновесия. При этом, прежде чем вернуться в равновесное состояние, вещество проходит ряд стадий, превращений или фазовых переходов. Их регистрация и исследования дают важную информацию о свойствах вещества.

Еще более богатой и разнообразной становится информация, получаемая при когерентном резонансном возбуждении среды последовательностью из нескольких (например двух или трех) коротких световых импульсов. В последнем случае, уже при очень небольших значениях мощности накачки, становится возможным возникновение параметрического процесса типа вырожденного четырехволнового смешения (ВЧВС) с задержкой во времени или стимулированного фотонного эха (СФЭ), который подчиняется тем же закономерностям, что и другие резонансные нелинейно-оптические эффекты. Это явление широко используется в нелинейной спектроскопии высокого и сверхвысокого разрешения для измерения времен ре-

лаксации возбуждения различных сред во временном интервале от микросекунд до пикосекунд и меньше.

В последние годы наметилась еще одна область его практического использования: уникальные пространственно-временные особенности процесса ВЧВС с задержкой во времени (долговременная память [24,25], корреляция и свертка оптических сигналов [26] и др.) делают возможным построение на его основе оптических запоминающих устройств (ОЗУ) с высокой плотностью записи и процессоров для параллельной обработки больших массивов данных с высоким быстродействием вплоть до 1011 перемножений-сложений в секунду [27,28]. К сожалению, реализация этого проекта сдерживается из-за отсутствия физических методов, обеспечивающих режим оперативного стирания информации в таких устройствах. Их разработка является весьма актуальной задачей.

Целью настоящей работы являлось экспериментальное изучение нелинейно-оптических явлений, таких как вынужденное комбинационное и вынужденное трехфотонное (гиперкомбинационное) рассеяние света, генерация вынужденного излучения, четырехфотонные параметрические процессы, возникающие в условиях как когерентного (когда длительность возбуждающих импульсов короче всех характерных времен релаксации среды), так и некогерентного (стационарного) резонансного взаимодействия лазерного излучения с многоуровневыми системами на примере атомов в разреженных парах щелочных и щелочно-земельных металлов, а также ионов редкоземельных элементов, легированных в кристаллические матрицы.

Основные поставленные в работе задачи были следующие:

- экспериментально исследовать основные характеристики ряда нелинейно-оптических процессов, возбуждаемых в окрестностях однофотонных и двухфотонных резонансов с переходами в атомах щелочных и щелочноземельных элементов;

- Экспериментально изучить особенности резонансного когерентного взаимодействия последовательности из нескольких коротких световых им-

пульсов с многоуровневыми системами на примере охлажденного до гелиевых температур примесного кристалла ЬаРз:Рг3+, являющегося удобной модельной средой из-за большого набора оптически разрешенных переходов в ионе Рг3+ с хорошо известными спектроскопическими характеристиками и большими временами релаксации;

- разработка на основе исследуемых резонансных нелинейно-оптических процессов принципов работы ряда технических устройств для квантовой электроники и смежных областей физики.

На защиту выносятся следующие основные положения:

- разработка и экспериментальные исследования нового метода возбуждения ряда вынужденных процессов в парах щелочных металлов в условиях изолированного резонанса с переходом между двумя верхними уровнями;

- обнаружение особенностей проявления эффекта Штарка в спектре вынужденного комбинационного рассеяния света (ВКР) в парах щелочных металлов;

- экспериментальное установление явления уменьшения эффективности возбуждения процесса инфракрасного вынужденного трехфотонного рассеяния света (ИК ВТР) в парах металлов при одновременном выполнении условий как двухфотонного, так и однофотонного резонанса и его объяснение;

- экспериментальное наблюдение интерференции не перекрывающихся во времени световых импульсов при их вырожденном четырехволновом смешении (ВЧВС) и теоретическая интерпретация этого явления;

- обнаружение эффекта подавления процесса ВЧВС с задержкой во времени при возникновении генерации на смежном переходе и его экспериментальные исследования;

- разработка новых источников инфракрасного вынужденного излучения на основе резонансных вынужденных процессов в парах металлов и их практическое использование;

- разработка новых методов оперативного стирания информации в средах со спектрально-селективным способом ее хранения.

Научная новизна:

- осуществлено эффективное возбуждение ИК ВКР и генерации вынужденного И К излучения в парах щелочных металлов в условиях изолированного резонанса с переходом не из основного состояния атома, а между двумя верхними атомными уровнями;

- экспериментально установлено, что штарковское расщепление или смещение энергетических уровней в спектре ВКР не проявляется;

- впервые осуществлено возбуждение инфракрасного вынужденного трех-фотонного (гиперкомбинационного) рассения света в парах ЯЬ и изучены основные особенности этого процесса при одновременном выполнении условий как двухфотонного, так и однофотонного резонанса;

- обнаружено новое явление интерференции не перекрывающихся во времени световых импульсов при их вырожденном четырехволновом смешении;

- экспериментально установлено влияние процесса генерации вынужденного излучения на смежном переходе на возбуждение процесса вырожденного четырехволнового смешения с задержкой во времени. Показано, что в случае существенного превышения порога генерации имеет место полное подавление сигнала ВЧВС.

Практическая ценность:

Полученные в диссертационной работе результаты были положены в основу работы приставок к лазерам, позволяющих получать спектрально узкое вынужденное ИК излучение, длина волны которого дискретно или непрерывно перестраивалась в широком диапазоне вплоть до ЗОмкм. Они также могут быть использованы для решения проблемы оперативного стирания информации в оптических запоминающих устройствах и процессорах на основе эффекта стимулированного фотонного эха.

Структура диссертации:

Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав и выводов. Ее первая глава посвящена описанию однофотонных и многофотонных процессов, возбуждаемых в резонансных средах. При этом основное внимание уделено следующим вопросам:

- анализируются результаты работ по изучению процессов электронного ВКР и ВТР, в основном в инфракрасной области спектра, возбуждаемых в разреженных парах щелочных и щелочно-земельных элементов перестраиваемым по частоте лазерным излучением;

- рассмотрены работы по высокочастотному эффекту Штарка, который играет важную роль при возбуждении резонансных нелинейно-оптических процессов;

- обсуждаются основные работы по многофотонной ионизации атомов в условиях их однофотонного или двухфотонного резонансного возбуждения;

- анализируется проблема создания источников мощного, перестраиваемого по частоте, вынужденного ИК излучения на основе процессов резонансного ВКР и ВТР в парах металлов;

- большое место отведено анализу работ, посвященных изучению когерентных переходных процессов типа вырожденного четырехволнового смешения с задержкой во времени (стимулированное фотонное эхо) и возможности их практического использования;

В заключение главы делается вывод о том, что в условиях резонансного взаимодействия лазерного излучения с ансамблем атомов или ионов становится актуальным учет реальной структуры их спектров, в то время как двухуровневое приближение во многих случаях является неадекватным.

Вторая глава посвящена описанию особенностей проведения экспериментов по изучению резонансных нелинейно-оптических процессов. В начале сформулированы основные требования, предъявляемые к экспериментальной установке, вытекающие из особенностей решаемых задач исследо-

ваний и дается ее общая блок-схема. Приводят