Исследование распыления твердых тел при облучении высокоэнергичными тяжелыми ионами тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

ОБЪЕДИНЕННЫЙ ИНСТИТУТ ЯДЕРНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ

Д14-2005-183

На правах рукописи УДК 621.315; 536.372; 539.124

АЛИ САИД ХАЛИЛ

ИССЛЕДОВАНИЕ РАСПЫЛЕНИЯ ТВЕРДЫХ ТЕЛ ПРИ ОБЛУЧЕНИИ ВЫСОКОЭНЕРГИЧНЫМИ ТЯЖЕЛЫМИ ИОНАМИ

Специальность: 01.04.07 — физика конденсированного состояния

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Дубна 2005

Работа выполнена в Лаборатории ядерных реакций им.Г.Н. Флерова Объединенного института ядерных исследований, Дубна

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук А.Ю.Дидык

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук А.Б.Цепелев

доктор физико-математических наук В.И. Лущиков

Ведущая организация:

Государственный институт стали и сплавов, Технологический университет, г.Москва

Защита состоится "_"_2006 года в "_" час

На заседании диссертационного совета Д.017.01.05 при Лаборатории нейтронной физики им.И.М.Франка и Лаборатории ядерных реакций ИМ.Г.Н. Флерова ОИЯИ (141980 г.Дубна Московской области, ОИЯИ, ЛЯР).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ОИЯИ. Автореферат разослан " _2005 года

Ученый, секретарь диссертационного совета кандидат физико-математических наук А.Г.Попеко

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы

Изучение радиационных явлений в материалах приобрело важнейшее значение при развитии ядерной энергетики. Радиационные воздействия и условия использования современных конструкционных материалов играют значительную роль во многих практически важных технологических применениях.

К уже имеющимся и возможным областям использования в дальнейшем относятся: ядерные реакторы деления, создаваемые термоядерные реакторы, ядерные экспериментальные установки, ускорители заряженных частиц и космические лучи, применительно к космическим аппаратам. К разновидностям облучающих излучений относятся: быстрые и тепловые нейтроны, легкие и тяжелые ионы, электроны и гамма-кванты.

Экспериментально измеренные и определенные изменения в материалах обусловлены радиационными дефектами, образующимися при радиационных воздействиях. Выполненные интенсивные исследования позволили накопить базу экспериментальных данных по поведению материалов при различных радиационных воздействиях. В первую очередь это относится к научно-прикладным исследованиям, но также имеет и большое значение для фундаментальных работ по выяснению особенностей взаимодействия материалов при бомбардировке их частицами с высокими энергиями, в особенности быстрыми тяжелыми ионами, которые предоставляют уникальные возможности для облучения материалов при контролируемых условиях по температуре облучения, по скорости наработки радиационных дефектов, флюенсов облучения и т.д. При этом создаются значительные нарушения как на поверхности

материалов, так и в их объеме вдоль проективного пробега бомбардирующей частицы, приводящие к изменениям важных физико-химических свойств, таких как механические и другие свойства. При этом собираемая экспериментальная информация и создаваемые на ее основе феноменологические модели недостаточно адекватно описывают наблюдаемые явления. Это сказывается в том числе и на создании коммерческих энергетических термоядерных реакторов слияния.

Суммируя написанное выше нужно отметить, что исходные спектры первично-выбитых атомов могут изменяться путем вариации масс и энергий ионов, а следовательно и энергий в каскадах смещений от десятков эВ/а.е.м. до сотен кэВ/а.е.м. Возможности современных ускорителей тяжелых ионов позволяют получить ионы с энергиями до нескольких десятков МэВ/а.е.м., что дает возможность использовать хорошо сформированные параллельные пучки ионов, которые позволяют получать линейные ионизационные потери в материалах до 80 кэВ/нм. При таких энергиях ионизационные потери значительно превышают упругие потери энергии иона, создают латентные треки в диэлектрических и ряде полупроводниковых материалов, а также вызывают процессы неупругого распыления поверхности с высокими значениями коэффициентов распыления., В большинстве случаев эволюция микроструктуры и других свойств этих материалов обусловлены рядом различных механизмов, которые могут конкурировать друг с другом.

Для того чтобы выделить особенности того или иного механизма взаимодействия наилучшая возможность использовать в исследованиях монокристаллы, чистые металлы или модельные сплавы. Это позволяет изучить выделенный конкретный механизм взаимодействия.

Выполненные исследования нескольких чистых металлов, полупроводников, высоко-ориентированного пиролитического графита (ВОПГ) и хромо-никелевой стали, важны не только для их технологических применений, например, в реакторах синтеза, но и для создаваемых

феноменологических моделей, для комплексного анализа проблем, которые могут представлять важность технологических применений.

Применение быстрых тяжелых ионов с высокими неупругими ионизационными потерями энергии для изучения радиационных явлений в конденсированных средах дает уникальные возможности для наблюдения целого ряда особенностей в процессах образования радиационных дефектов, которые не могут быть объяснены с точки зрения традиционного подхода, основанного на роли и механизма только упругих столкновений.

За последние десятилетия было опубликовано значительное количество работ о явлении упругого распыления. Распыление - это эрозия поверхности в течении ионной бомбардировки. Большинство исследований было направлено на описание упругого (ядерного) распыления при облучении ионами низких энергий. Теоретические аспекты и каскадная модель упругого распыления хорошо развиты и поняты.

Но за последующие три десятилетия, существенные научные усилия были направлены на изучение явления неупругого распыления. Эти работы были начаты с использованием продуктов распада (осколков деления) радиоактивных химических элементов с использованием которых был изучен целый ряд особенностей процессов неупругого распыления и поверхностных явлений в металлах, сплавах, диэлектриках, полупроводниках и аморфных материалах. Значения коэффициентов распыления в диэлектрических материалах, аморфных веществах и мелкодисперсных мишенях с размерами зерен меньше, чем 10 нм на два - три порядка величины превышают распыления мишеней с зернами микронных и больших размеров.

Вообще говоря существуют несколько теоретических подходов для описания наблюдаемых явлений: модель теплового пика, другими словами -модель "горячего трека", и модель кулоновского расталкивания в двойном заряженном поверхностном слое, модель изолированного зерна малого размера, модель тепловой вспышки и отдельные комбинации этих подходов. К сожалению, поведение различных материалов с отличающимися

свойствами при облучении быстрыми тяжелыми ионами далеко не понятно и неясно.

Изучение процессов распыления твердых тел осколками деления радиоактивных химических элементов и последующее применение для таких работ современной техники с использованием быстрых тяжелых ионов показало, что значения коэффициентов распыления не согласуются с теорией каскадного упругого распыления А распыление с использованием тяжелых ионов высоких энергий значительно (на несколько порядков величины) отличается от распыления твердых тел ионами малых энергий

Такие исследования изменений структуры поверхности под действием быстрых тяжелых ионов имеют важнейшее значение для элементов действующих ускорителей тяжелых заряженных частиц, таких как вакуумная камеры ускорителя и ионных каналов с экспериментальными установками, для накопительных колец ионов высоких и сверхвысоких энергий, а также для определения радиационной стойкости конструкционных материалов для применения в термоядерных реакторах

Описанная выше технологическая проблема влияния распыления требует детальных фундаментальных исследований, результаты которых представлены в диссертационной работе Полученные экспериментальные данные представляют значительный интерес для фундаментальной физики радиационных эффектов в твердых телах

Цель представленной диссертационной работы - описание и обсуждение экспериментальных результатов в области взаимодействия тяжелых ионов высоких энергий с конденсированными средами, изучение процессов накопления радиационных дефектов и их влияния на сопутствующие процессы распыления в таких материалах, как чистые металлы, хромо-никелевая сталь, ВОПГ и кремния Для изучения особенностей на облученных поверхностях были использованы сканирующая электронная микроскопия (СЭМ), сканирующая туннельная (СТМ) и атомно-силовая микроскопии (АСМ)

Целью настоящей работы являются экспериментальные исследования влияния высоких электронных потерь энергии быстрых тяжелых ионов на свойства поверхности некоторых технологически важных чистых металлов и сплавов и определение коэффициентов распыления, благодаря облучению ионами. Такие научно-исследовательские работы имеют важнейшее значение для создания радиационно-стойких конструкционных материалов для современных ядерных установок и реакторов термоядерного синтеза.

Научная новизна.

Выполненные исследования показали, что коэффициенты распыления материалов при высоких уровнях ионизационных потерь энергии тяжелых ионов имеют большие значения, иногда достигая значений 102 - 104 атом/ион, по сравнению с упругим каскадным распылением. Прямыми измерениями после облучения тяжелыми ионами было показано, что коэффициенты распыления материалов существенно зависят от наличия в них дефектов различного типа, а также от исходного состояния микроструктуры поверхности. Распыление границ зерен, как наиболее дефектной части материала, гораздо выше в сравнении с телом зерна в поликристаллических материалах.

Практическая значимость работы.

Полученные экспериментальные данные имеют очень важное значение для отбора конструкционных материалов для ядерных и термо-ядерных реакторов, исследовательских ядерно-физических установок и источников излучений, а также для ускорителей тяжелых ионов высоких энергий. Кроме того показано, что отдельные материалы непригодны для технологических применений из-за высокого распыления, в особенности это

касается материалов, используемых в накопительных кольцах

заряженных частиц

Основные результаты, полученные в диссертации

1 Коэффициенты распыления поликристаллических и монокристаллических материалов при неупругих потерях энергии ионов меньших, чем пороговые значения для неупругого распыления незначительно отличаются от предсказываемых значений по теории каскадного упругого распыления.

2 Коэффициенты распыления монокристаллических твердых тел со структурами, близкими к совершенным, то есть с низкой концентрацией дефектов, находятся в согласии с предсказываемыми значениями по теории каскадного распыления (коэффициенты распыления имеют значения 1 - 5 атом/ион

3 Коэффициент распыления границ зерен на несколько порядков величины превышает значения, предсказываемые каскадной теорией распыления, а также значительно больше, чем распыления поверхности самого зерна Это обусловлено тем, что граница зерна является сильно дефектной областью Как показано в работе коэффициенты распыления для областей вблизи границ зерен, например для N1 превышает 103 атом/ион

4. Было изучено распыление чистых поликристаллических металлов N1, Аи и монокристаллического XV, а также хромо-никелевых сталей Х18Н10 и Х18Н10Т, при этом для более точного измерения коэффициента распыления в случае образцов поликристаллического N1 был использован метод "ступеньки"

5 Было изучено распыление холодно-деформированных обра шов поликристаллического Аи Было показано, что значение коэффициента распыления таких образцов ионами 86Кг (с энергией 253 МэВ) значится 1.110 выше (5,дцКг ~9,2х102 атом/ион), чем распыление отожженных крупнозернистых образцов золота, также облученных ионами 86Кг (с энергией 200

МэВ) В последнем случае коэффициент распыления составил. 5ди ~ 1 атом/ион

6 Было исследовано распыление и изменения структуры поверхности модельного материала высокоориентированного пиролитического графита (ВОПГ) после облучения ионами 86Кг (энергия ионов 253 МэВ) и 2C9Bi (энергия ионов 710 МэВ) Было показано, после облучения ионами 209Bi (флюенс облучения 1012 ион/см2) на поверхности ВОПГ образуются кратеры, поверхностная плотность которых составляет несколько процентов от значения ионного флюенса облучения Это свидетельствует о том, что процесс образования кратеров носит термо-флуктуационный характер.

7 После облучения ионами 8бКг было обнаружено, что происходит распыление границ между отдельными кристаллитами ВОПГ, а поверхности самих кристаллитов не испытывают изменений

8 Было изучено распыление поверхности монокристаллического кремния, облученного ионами 8бКг (с энергией 240 и 253 МэВ до флюенсов 2,6х1015 ион/см2) Сравнение с распылением кремния низкоэнергетичными ионами Аг (с энергией 300 эВ, флюенс 4,8х1017 ион/см2) позволило оценить значение коэффициента распыления.

9 Можно сделать вывод' что неупругие потери энергии тяжелых ионов имеют основное влияние на распыление металлов, сплавов, ВОПГ и монокристаллического кремния, в особенности для материалов с высокими концентрациями дефектов структуры

10 Высокие значения коэффициентов распыления для металлов и ряда других материалов показывают, что структура поверхности и распыление очень важны и требуют учета при технологических применениях. Основные положения, выносимые на защиту:

1 Система дифференциальных уравнений в трехмерном случае

и численная схема для вычисления температур электронного газа и

решетки в области вокруг траектории тяжелого иона в модели термического пика

2 Определены коэффициенты распыления чистых поликристаллических металлов Ni и Au при облучении ионами 86Кг с энергией 253 МэВ

3 Изучено изменение структуры поверхности и измерены значения коэффициентов распыления в высококачественных монокристаллах вольфрама, высокоориентированного пиролитического графита и кремния при облучении ионами 209Bi и S6Kr высоких энергий

4 Изменения структуры поверхности хромо-никелевой нержавеющей стали при облучении ионами ^Кг с энергией 253 МэВ были исследованы и коэффициент распыления определен

5 Показано, что неупругие потери энергии тяжелых ионов высоких энергий не оказывают существенного влияния на распыление чистых поликристаллических металлов, ВОПГ и кремния с совершенной структурой, но играют определяющую роль при наличии в них дефектов с высокой концентрацией.

Апробация работы.

Основные результаты диссертации были представлены и обсуждены на следующих научных конференциях и семинарах' на 1Х-ой (1999), Х-ой (2000), XI-ой (2001), ХП-ой (2002), XIV-ой (2004) and XV-ой (2005) международных конференциях "Радиационная физика твердого тела" (Севастополь, Украина), Ш-ем (1999), IV-om (2001) и V-ой (2003) школах и рабочих совещаниях "Циклотроны и их применения" (Каир, Египет), XV-ой международной конференции "Ion-Surface Interaction ISI-2001" (Звенигород, Россия, 2001), XVTI-ой международной конференции "Ion-Surface Interaction ISI-2005" (Звенигород, Россия, 2005) XIV-ой международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению (Алушта, Украина, 2004), V-ой международной конференции "Взаимодействие излучений с твердым телом" (Минск, Беларусь, 2003), VII-ой конференции с участием иностранных специалистов "Структурные

основы модификации материалов методами нетрадиционных технологий" (Обнинск, MHT-VII, Россия, 2003); всероссийской конференции "Влияние внешних факторов на элементную базу авиационной и космической техники" (Королев, Россия, 2003), Х-ой юбилейной научно-технической конференции с участием иностранных специалистов "Вакуумная наука и техника" (Крым, Судак, Украина, 2003); 35-ой международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (МГУ, Москва, Россия, 2005)

Также результаты были представлены и обсуждены на научных семинарах Лаборатории ядерных реакций им Г Н Флерова (ОИЯИ, Дубна, Россия), Институте металлургических исследований (Tabbin Institute for Metallurgical Studies, Каир, Египет), Институту теоретической и экспериментальной физике (Москва, Россия), Ядерном исследовательском научном центре (Каир, Египет) и ряде других центров

Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 17 работах

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения Объем диссертации - 180 страниц машинописного текста, включая 37 рисунков, 6 таблиц и библиографический список из 160 наименований.

Содержание работы

Во введении обоснована актуальность и сформулирована цель диссертационной работы Указана практическая важность и научная новизна полученных результатов Приведены выводы и основные положения, выносимые на защиту

Первая глава посвящена общему введению и описанию основных проблем, связанных с эффектами, вызванными тяжелыми ионами высоких энергий на поверхностях различных материалов. Цель первой главы - сформулировать основные проблемы

твердых тел под действием тяжелых заряженных частиц высоких энергий. А именно, описаны:

a) Основные эффекты в твердых телах, вызванные прохождением быстрых тяжелых ионов с высокими и предельно высокими ионизационными потерями энергии.

b) Упругое и неупругое распыление и другие явления на поверхности различных материалов при бомбардировке тяжелыми ионами низких и высоких энергий

Вторая глава посвящена рассмотрении тепловых эффектов, вызванных прохождением тяжелых ионов высоких энергий через слой материала вблизи поверхности и по его глубине вдоль проективного пробега и вокруг траектории иона в конденсированных средах.

Эффекты, вызванные высоко-ионизирующими ионами, приводят повышению температуры в объеме вокруг траектории иона и могут быть описаны в модели термического пика. Система уравнений в трехмерном случае для электронной и решеточной температур введены Эта система уравнений может быть записана в виде:

сЛте).8±ЛЛ »М л (21)

бг Г дг 02

С(Т)-дТ 1

дг

д

... д'Г X О) ,

Дг

+ х{Т,-Т) (2 2)

а г дг йг

Здесь ось I направлена перпендикулярно повеорхности мишени, то есть вдоль направления движения иона; производные по углу отсутствуют, блатдпря цилиндрической симметрии; ГДг^,/) и Т(г,2,1) температуры электронною газа и решетки, Се(Те), С(Т) и /<,('/'<,), ^'(7) и /'( Л удельные теплоемкости и теплопроводности электронов и решетки, соответственно В общем

случае для температурной зависимости символы "||" и "_L" означают, что теплопроводность в решетке зависит от кристаллографической ориентации вдоль облучаемой поверхности (||) и перпендикулярно к ней (_!_); g -константа электрон-фононного взаимодействия.. Функция A(r, z, t) -объемная плотность мощности, переданной электронам ионом Эта мощность может быть записана в виде выражения:

•exp^j n(z) (2.3)

Здесь функция //(г) - профиль ионизационных потерь энергии иона в форме

£

функции Бете-Блоха (при — > 0.25 MeV/a.e.M.) или функции Линдхарда-

р

Фирсова (при - < 0 25 MeV/a.e м ). Обычно считается с применением

компьютерной программы SRIM-2000. Значение ионизационных потерь //(z), нормализованное на значение ионизационных потерь на входе в мишень, то есть при z=0:

М*)- , sinel„ s Sine,(z=0) (2.4)

Где Я(МеУ) - энергия иона, А(а.е.м.) - масса иона. Время достижения электронного равновесия, то есть среднее время между двумя последовательными рассеяниями ¿-электрона, или время прохождения его средней длины свободного пробега electrons составляет í0«(l—5)хЮ~15 сек. Полуширина распределения по t обычно выбирается с использованием выражения <т,=?о. Экспоненциальное уменьшение пространственной ширины высоко возбужденной электронной области составляет по разным оценкам: Го ¿ 2.5 нм or r0 = 1 нм. Нормализующий фактор b определяется из условия:

}dt "\2лг- A(r, z,i) dr = Smel s -Ю (z) (2 5)

í í V & Jml

где rm - максимальный пробег ¿-электрона, зависящий его максимальной

энергии Ет, переданной индивидуальному электрону. Система связанных

A(r,z,t) - b ■ Sm

•exp

la;

уравнений для электронного газа и решетки, но без зависимости от координаты Ъ была впервые введена ЕМЛифшицем в 1959 году Схема численного решения введенной системы трехмерных уравнений дифференциальных уравнений также представлена в данной главе Численный анализ с использованием приближенных выражений для оценки температуры решетки за счет передачи энергии от нагретых электронов рассмотрен Модель термического пика в твердых телах, благодаря облучению и сопутствующему энерговыделению тяжелых ионов с высокими неупругими потерями энергии, исследована с учетом температурного градиента вокруг траектории тяжелого иона рассмотрена

В представленной температурной модели при ее численном решении принято во внимание то, что температура решетки может возрастать до температур плавления и даже испарения, то есть введены два возможных фазовых перехода Как принято считать достижение температуры решетки температуры испарения может наблюдаться преимущественно в диэлектриках и, возможно, в аморфных материалах Рассмотрена возможность значительного увеличения давления в объеме вокруг траектории иона и соответствующее, вы ¡ванное давлением, изменение термодинамических параметров Численный анализ температур решетки для изученных в диссертации материалов выполнен

Третья глава описывает научно-исследовательскую базу и установки для облучения образцов на ускорителе У-400 Лаборатории ядерных реакций им Г Н Флерова В этой же главе представлены экспериментальные результаты по изучению распыления ряда чистых поликристаллических металлов с различной исходной структурой N1 и Аи, монокристаллического XV и нержавеющей хромо-никелевой стали Х18Н10 под действием быстрых тяжелых ионои р. режиме неупругих потерь энергии

Как показано, наличие дефектов радиационного происхождения и исходных дефектов значительно усиливает влияние неупругих потерь

энергии, что приводит к существенному увеличению коэффициентов распыления Как было показано в работах других авторов при низких концентрациях дефектов коэффициенты распыления варьируются в пределах 1-10 атом/ион. Однако, коэффициенты распыления даже крупно-зернистых металлов, облученных быстрыми тяжелыми ионами, увеличиваются на фактор до трех порядков величины при достижении высоких флюенсов облучения ионами (~2х1013 ион/см2), благодаря радиационным эффектам, связанными с накоплением радиационных дефектов и их комплексов в облучаемой мишени Экспериментально измеренные коэффициенты распыления поверхности и особенно границ зерен никеля, в том числе использовался и метод "ступеньки", могут быть объяснены процессами испарения атомов мишени с поверхности из-за достижения температур вблизи и на поверхности в области "трека" прошедшего иона, превышающих температуру испарения никеля ТЬоа, А следовательно, модель термического пика, описанная в главе 2, может работать при высокой концентрации радиационных и исходных дефектов структуры в данном случае

Тем самым в работе экспериментально доказано и подтверждено расчетами температур в треке, что неупругие потери энергии иона (йЕ'(1х)1М1 оказыают сильное влиянии и имеют определяющее значение на распыление металлов с высокой концентрацией дефектов в кристаллической структуре зерен Коэффициент распыления границ и вблизи них зерен значительно больше, чем поверхности самого зерна Обнаруженный эффект может быть объяснен образованием "трека" с высокой температурой в нем, которая вызывает процессы испарения в твердых телах с их облучаемой ионами поверхности и имеющих высокую концентрацию дефектов всех типов (радиационного происхождения точечных дефектов и их кластеров, протяженных дефектов дислокаций, междоузельных петель, включений других фаз, примесей и границ зерен) Изображение поверхности никеля, полученное с использованием сканирующей электронной микроскопии (СЭМ), после облучения ионами 86Кг с энергией 305 МэВ до флюенса

/''•(=2х1015 ион/см2, представлено на рис.1Б Видно, в сравнении с исходной поверхностью никеля (рис 1А), что облученная поверхность была отполирована облучением ионами, то есть неоднородности поверхности были распылены. Более того, из рис.1 Б отчетливо видно, что распыление границ зерен носило более интенсивный характер, чем поверхности самого зерна Коэффициент распыления границы зерна можно оценить значением 5 = 2000 ± 500 атом/ион.

Рис 1. Фотография поверхности поликристаллического №, полученная методом СЭМ, до облучения (А) и после облучения (/У) ионами Х6Кг с энергией 305 МэВ до флюенса /''/=2x1015 ион/см2

В случае поликристаллического N1' предварительно облученного высоким флюенсом ионов при последующем облучении с применением, так называемого метода "ступеньки" был измерен коэффициент распыления поверхности зерна, фотография поверхности с видимой "ступенькой" представлена на рис 2 (метод СЭМ) Метод сканирующей туннельной микроскопии (СТМ) позволяет более детально изучить микроструктуру поверхности проводящих образцов и, тем самым, определить коэффициент распыления на малом участке площади необлученных образцов и образцов, облученных до высоких флюенсов ионов (Г С 1014 ион/см2) Средний перепад высот рельефа между наиболее выступающими частями и впадинами на поверхности для необлученных (ЗА) и облученных образцов (3Б), как это видно из рис 3 составляет: 53.97 нм и 11 66 нм, соответственно Здесь и далее

средний перепад высот для необлученных рассчитывался с использованием данных по перепадам рельефа при многократном сканировании методом СТМ по поверхности необлученных (.4) и облученных (Б) образцов для улучшения статистики измерений был рассчитан

Рис 2 Структура поверхности образцов оГ № предварительно облученных ионами 86Кг с энергией 305 МэВ до флюенса /7Г=2х10ь ион/см2 (верхняя половина изображения) и затем облучен ионами 86Кг с энергией 245 МэВ до суммарного флюенса ^?=(2х10ь+1х1015) ион/см2 (нижняя часть изображения). При этом верхняя часть была перекрыта фольгой, когда образец облучался Средняя высота ступеньки, образовавшейся за счет вторичного облучения, составляет И ~ 0 3 мкм

Рис 3 Структура поверхности исходного образца N1 (А), площадь сканирования 2 6 мкм х2 6 мкм при перепаде высот 54 нм и послне облучения ионами Кг с энергией 305 МэВ до флюенса /7-/=2х 1013 ион/см2 (/>), площадь сканирования 3 15 мкм х 3 15 мкм при перепаде высот 47 нм Изображения получены методом СТМ

Были выполнены изменения коэффициентов распыления монокристаллического АУ и хромо-никелевой нержавеющей стали Х18Н10 (НС) для сравнения В случае НС был изучен химический элементный состав до и после облучения Структура поверхности монокристалла до (А) и после облучения (В) ионами 86Кг с энергией 305 МэВ до флюенса 1015 ион/см2 представлена на рис.4 Фотографии были получены методом СЭМ.

А Б

Рис 4 Поверхностные структуры монокристалла вольфрама перед (А) и после облучения (Б) ионами 86Кг с энергией 305 МэВ до флюенса

/7г=2х1015 ион/см2

В то же время на облученной ионами поверхности хромо-никелевой стали были обнаружены выступы, имеющие полусферическую форму Образование таких структур, по-видимому, также обусловлено температурными эффектами за счет неупругих потерь энергии тяжелых ионов Возможно обнаруженный эффект имеет отношение и к явлению блистеринга

Фотографии структур поверхности хромо-никелевой нержавеющей стали (Х18Н10), исходной (А) и облученной (Б) ионами 86Кг с энергией 245 МэВ до флюенса Б-1= 2,6x1013 ион/см2 представлены на рис 5

Отметим, что все СЭМ исследования были выполнены на сканирующем электронном микроскопе 1БМ-840 ЛЯР им Г Н Флерова Выполненные микро-рентгеновские измерения (МРИ) позволили установить,

что после облучения изменился химический состав НС, а именно' до облучения измеренный методом МРИ состав был Рег,9 7Сгп6№12 7, а после облучения стал - Ре7з7Сг197№66. Тем самым концентрация № в приповерхностном слое уменьшилась практически в два раза, с одновременным увеличением концентраций Ре и Сг. Слой материала, который изучается методом МРИ составляет менее 1 мкм Этот факт также свидетельствует о процессах неупругого распыления, обусловленных повышением температур в треках ионов Кг до температур, превышающих температуры испарения атомов, а также о значительных коэффициентах распыления

Отметим, что полусферические структуры, полностью покрывающие облученную поверхность, образуются на поверхности НС и при облучении ионами Кг с энергией 253 МэВ и при относительно небольших флюенсах, порядка И4 ~ 1х1014 ион/см2

Рис 5 Микрофотографии поверхности нержавеющей стали, полученные методом СЭМ, до облучения (А) и после облучения (Б) ионами 8бКг с энергией 245 МэВ до флюенса F-/=2,6xl015 ion/cm2

Кроме того в данной главе приведены результаты по измерению коэффициента распыления холодно-деформированного золота высокой чистоты при облучении ионами 86Кг с энергией 253 МэВ до флюенса 1014 ион/см2 И показано, что значения коэффициентов распыления таких

к

>

А

Б

образцов золота значительно превышают коэффициенты распыления хорошо отожженных образцов золота с большими размерами зерен

На основе экспериментальных результатов по измерению коэффициентов распыления N1, Аи, XV и хромо-никелевой нержавеющей стали (НС) можно сделать вывод о том, что модель термического пика (см главу 2) может быть использована для описания и объяснения обнаруженных эффектов в облученных быстрыми тяжелыми ионами материалах, в том числе и возможность достижения температур в треках ионов, превышающих температуры испарения, что естественно приводит к усилению распыления и значительному росту значений коэффициентов распыления для сильно дефектных конденсированных сред и особенно для границ зерен в поликристаллах

В четвертой главе описаны результаты по изучению структуры поверхности высоко-ориентированного пиролитического графита (ВОПГ), облученного ионами 209В1 и 86Кг высоких энергий Изображения структуры поверхности ВОПГ перед {А) и после облучения (В) ионами 86Кг с энергией 305 МэВ до флюенса =5x1012 ион/см2 представлены на рис 6 Часть образца (рис 6А) при облучении ионами была перекрыта фольгой с толщиной, превышающей пробег ионов, и не облучалась Распыление границы между отдельными кристаллитами ВОПГ была изучена детально, используя СТМ метод На необлученной части ВОПГ можно видеть границу между кристаллитами, а на облученной части (рис 6Б) граница имеет сильно распыленный ионами вид. Перепад высот между поверхностью кристаллита и дном границы (рис 6А) составляет Ь = 5 А, а на рис 6Б - Ь = 47 А Следовательно, распыление границы между кристаллитами ВОПГ происходит, в то время как поверхность кристаллита не имеет особенностей

Изображение поверхности ВОПГ, облученного ионами 209Вг с энергией 705 МэВ до флюенса ^хг = 1012 ион/см2 приведено на рис 7 Можно видеть кратеры, которые были созданы на поверхности индивидуального кристаллита после облучения ионами 209В1 Анализ значительного числа СТМ

изображений различных участков поверхности кристаллитов показал, что поверхностная плотность кратеров составляет 2-3 % от полного флюенса ионов (/-'х; = Ю12 ион/см2)

х»| i» *

А Б

Рис.б. СТМ-изображения исходной (А) и облученной ионами ^Кг с энергией 305 МэВ до флюенса А'х/ = 5* 1012 ион/см2 (Б) поверхностей Площади сканирования СТМ составляет 128 нм х 128 нм (A) and 167 нм х 160 нм (К), а глубина границ кристаллитов 5Ä (А) и 47 Ä (Б).

Рис 7 СТМ-изображение поверхности ВОПГ, облученной ионами 20<)В1 с энергией 705 МэВ до флюенса = 1012 ион/см2 На верхнем изображении показан профиль сканирования вдоль линии проведенной на нижнем изображении Площадь сканирования составляет 127 нм х 127 нм.

Цилиндрическая область возбужденных перегретых электронов формируется вокруг траектории тяжелого иона высокой энергии в твердых телах Радиус этой области г0~ЮА и температура "горячих" электронов достигает значений 20-40 eV Последующие процессы релаксации возбужденных электронов за счет электрон-электронного и электрон-фононного (электронной теплопроводности) рассеяния приводят в конечном счете к нагреванию решетки в объеме вокруг траектории иона В случае ВОПГ область охлаждения "нагретых" возбужденных электронов на основе электронной теплопроводности может быть значительно ограничен, поскольку плотность свободных электронов в монокристалле углерода на три порядка величины меньше, чем в металлах и имеет значение Пе«5х1018 'электрон|/см3 Таким образом, значительная доля энергии возбужденных электронов может передаваться ионизованным атомам решетки в этой области возбужденных электронов.

Как и в случае металлов (глава 3) при недостаточном уровне ионизационных потерь энергии иона 86Кг (неупругие потери энергии ионов "Кг с энергией 305 МэВ на поверхности ВОПГ равны -(dE/dx)mei = 12 кэВ/нм) не происходит изменений структуры поверхности кристаллита ВОПГ, в то время как этого уровня достаточно для распыления границ между кристаллитами (рис.6), что обусловлено высокой концетрацией дефектов структуры в этих областях.

В то же время уровень ионизационных потерь ионов 20l,Bi (неупругие потери энергии ионов 209Bi с энергией 705 МэВ на поверхности ВОПГ равны -(dE/dx)inei = 27/6 кэВ/нм) сравнимы с пороговыми значениями энергии для распыления для поверхности отдельных кристаллитов Но, по-видимому, это распыление носит термо-флуктуационный характер

В пятой граве приведены экспериментальные результаты и оценки температур в треках тяжелых ионов в монокристаллическм кремнии, облученном ионами 86Кг с энергией 253 МэВ Флюенсы облучения имели значения (Ft)i = 1014 and (Ft)2 = 26 х10ъ ion/cm2 Изменение структуры

поверхности монокристалла кремния до и после облучения было изучено с использованием атомно-силовой микроскопии (АСМ) На рис 8 представлено трехмерное изображение исходной поверхности (рис 8А) и профиль поверхности (нижнее изображение), просканированный вдоль линии, отмеченной на верхнем двухмерном изображении (рис 8Б) Из рис 8 можно видеть, что неоднородности рельефа, то есть перепад высот между выступающими частями и впадинами на исходной поверхности меньше, чем 11= ±0 1 пш Это показывает, что качество исходной поверхности очень хорошее Трехмерное изображение поверхности кремния, облученного ионами 8бКг с энергией 253МэВ до флюенса Р 1=2 6х1015 ион/см2 приведено на рис 9А На нижнем изображении (рис 9Б) представлен профиль сканирования вдоль линии, показанной на правом верхнем двумерном изображении (рис 9Б) Как видно, перепад высот рельефа на облученной поверхности кремния находится в интервале Ь < ±2 0 нм, то есть облученная поверхность приобрела значительную шероховатость, в сравнении с гладкой исходной поверхностью (см рис 8Б). В этой же главе проведены оценки неупругого распыления при облучении быстрыми ионами Кг и сравнение с упругим распылением под действием ионов 40Аг с энергией 300 эВ

В заключении описаны результаты, полученные в диссертационной работе А также выделены основные результаты, выдвигаемые на защиту.

Кратко можно отметить, что в диссертации представлены результаты по неупругому распылению ряда чистых металлов при облучении тяжелыми ионами в неупругой области потерь энергии Однозначно показано, что коэффициенты распыления сильно зависят от состояния облучаемой поверхности, исходной концентрации дефектов в твердых телах, а также от уровня дефектов, радиационного происхождения, накопленных в процессе облучения Наличие дефектов значительно усиливает влияние неупругих потерь энергии быстрых тяжелых ионов и следовательно распыление материала При этом происходит образование неоднородностей на поверхности , что особенно заметно на нержавеющей хромо-никелевой стали

и монокристаллическом кремнии Распыление границ зерен имеет существенно большие коэффициенты распыления, в сравнении с распылением поверхностей отдельных кристаллитов.

Несомненная важность исследования проблем неупругого распыления в ядерных технологиях, ускорительной технике и ядерной энергетики, в процессах ионной имплантации при создании новых материалов вызывает необходимость проведения дальнейших экспериментов и развития новых теоретических подходов в данной области радиационных исследований

Б

Рис.8. Трехмерное АСМ изображение необлученной поверхности монокристаллического Si (А) и профиль рельефа (нижнее изображение) вдоль линии сканирования, отмеченной на верхнем изображении (Б).

Рис.9. Трехмерное ACM изображение А поверхности Si, облученной ионами ^Кг с энергией 253 МэВ до флюенса 2.6x1015 ион/см2 (А) и профиль рельефа вдоль линии, отмеченной на двумерном изображении (Б')

Основные ре$>лыа1ы диссертации опубликованы в следующих работах:

1. А.ЮДидык, А Л Суворов, А.Е Степанов, В.К.Семина, Ю.Н.Чеблуков, А Халил Особенности испарения атомов углерода в пиролитическом

1 рафию при облучении ионами криптона с энергией 245 МэВ. Материалы 10-ой Международной конференции "Радиационная физика твердого тела", Ссвастполь, Украина, 2000, с. 176-182.

2 А Ю Дидык, В К.Семина, А.Хапил, Н.А.Васильев, А Е Степанов, А Л Суворов, Ю Н.Чеблуков. Влияние облучения тяжелыми ионами на распыление никеля Письма в журнал технической фи шки, 2000, 26, № 2,

с.1-7.

3 А.Ю.Дидык, А Л Суворов, Ю.Н.Чебл> ко». И К Семина, А.Е Степанов, А.Халил.. Изменение структуры повермккмп иными, вольфрама и хромо-никелевой стали (Х18Н10Т) облученных т.кокими флюенсами ионов

криптона высокой энергии Материалы 9-ой Международной конференции "Радиационная физика твердого тела", Севастополь, Украина, 1999, с.482-491.

4. А Ю.Дидык, А.Л.Суворов, В К Семина, А.Е Степанов, Ю Н Чеблуков, А.Халил Изменение структуры поверхности Ni, W и хромо-никелевой стали, облученных ионами Кг до высоких флюенсов Сообщение ОИЯИ Р14-99-264, 1999, Дубна, ОИЯИ, 7 стр.

5. A. Yu. Didyk, V. К. Semina, А. Е. Stepanov, A L. Suvorov, Yu N Cheblukov, A Khalil. Changes of surface structure on Ni, W and chromium-nickel steel, irradiated with swift krypton ions. Advanced Materials, 2001, No 1, pp.58-64.

6 Yu. N Cheblukov, A. Yu. Didyk, A. Khalil, V К Semina, A. E Stepanov, A. L Suvorov, N. A. Vasiliev Sputtering of metals by swift heavy ions with high fluence In the book' Materials of 15th international conference' "Ion-Surface Interaction ISI-2001", Zvenigorod, Russia, 2001, pp 171-174 7. Yu. N Cheblukov, A Yu Didyk, A. Khalil, V. К Semina, A E. Stepanov, A. L .Suvorov, N A Vasiliev Sputtering of metals by heavy ions in the inelastic energy loss, Vacuum, 2002, V 66, №2, pp 133-136

8 Yu N Cheblukov, A Yu Didyk, A S Fedotov, A Khalil, V K. Semina, A E Stepanov, A L Suvorov, N A Vasiliev. Sputtering of metals by heavy ions at the inelastic energy loss range Proceedings of the IVth School and Workshop on Cyclotrons and Applications, Cairo, Egypt, 2002, pp.122-132. 9. А Ю Дидык, В К Семина, А.Халил, Н А Васильев, А Э Степанов, А.Л Суворов, Ю Н Чеблуков Распыление никеля тяжелыми ионами при высоких флюенсах облучения Материалы 9-ой Международной конференции "Радиационная физика твердого тела", Севастополь, Украина, 1999, с. И 8-123

10 ВКСемна, А Ю Дидык, ВААлтынов, А Л Суворов, А.С.Федотов, Ю Н Чеблуков, А Халил Изменения структуры аморфных сплавов при облучении тяжелыми ионами высоких энергий Материалы 10-ой

Международной конференции "Радиационная физика твердого тела", Севастополь, Украина, 2001, с.10-15.

11 А Ю. Дидык, В К Семина, А.Хофман, В А Алтынов, А Халил. Современные методы исследования структуры поверхности полупроводниковых монокристаллов при облучении тяжелыми ионами высоких энергий A Yu Didyk, V К. Semina, A Hofman, V A. Altynov, А Khalil Вопросы атомной науки и техники Сер : Физика радиационных эффектов в радио-электронных приборах Москва-2003, Королев, № 4,

с.86-89.

12 А Ю Дидык, В Н Робук, В К Семина, А.Халил, А.Хофман Применение модели термического пика в трехмерной решетке при облучении быстрыми тяжелыми ионами В книге' Материалы XVI Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению Алушта, Крым, 6-11 сентября, 2004, с 107-108

13 А.Ю.Дидык, В Н Робук, В К Семина, А.Халил, А.Хофман Применение модели термического пика в трехмерной решетке при облучении быстрыми тяжелыми ионами Вопросы атомной науки и техники (ВАНТ), серю' физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение Украина, Харьков, 2005, № 3, с 55-63

14 J1 А Власукова, А Ю Дидык, Ф Ф Комаров, А Халил, А.Хофман Влияние электронов и быстрых тяжелых ионов Influence of electron and swift heavy ions 86Kr на распухание и распыление монокристалла InP. Материалы XV-ой Международной конференции "Радиационная физика твердого тела", Севастополь, Украина, 2005, с. 141-159.

15 Л.А Власукова, А.Ю.Дидык, Ф.Ф.Комаров, А Халил, Ю Н.Ювченко. Особенности изменений структуры поверхности монокристалла GaAs, облученного электронами и тяжелыми ионами86Кг высокой энергии. Материалы XVII Международной конференции: Взаимодействие ионов с поверхностью (ВИП-2005), Москва, Звенигород, август, 2005, с.103-106

16. Л.А.Власукова, А.Ю.Дидык, Ф.Ф.Комаров, А.Халил Влияние облучения электронами и ионами ^^Кг высоких энергий на изменения структуры поверхности InP. Материалы XXXV Международной конференции Физика взаимодействия заряженных частиц с кристаллами, Москва, МГУ, май, 2005, с.112.

17. Л.А.Власукова, А.Ю.Дидык, Ф.Ф.Комаров, А Халил. Изменения структуры поверхности и объемные эффекты в GaAs, облученном электронами и ионами 86Кг высокой энергии. Материалы XXXV Международной конференции. Физика, облученном электронами и ионами заимодействия заряженных частиц с кристаллами, Москва, МГУ, май,

2005, с.113.

Получено 21 ноября 2005 г

ь

I

i

t

4

а

л»

í

I

v

i

Отпечатано методом прямого репродуцирования с оригинала, предоставленного автором.

Подписано в печать 24.11.2005. Формат 60 х 90/16. Бумага офсетная. Печать офсетная. Усл. печ. л. 1,62. Уч.-изд. л. 1,65. Тираж 100 экз. Заказ № 55118.

Издательский отдел Объединенного института ядерных исследований 141980, г. Дубна, Московская обл., ул. Жолио-Кюри, 6. E-mail: publish@pds.jinr.ru www.jinr.ru/publish/

61:06-1/483

JOINT INSITUTE FOR NUCLEAR RESEARCH

INVESTIGATION OF SPUTTRERING OF SOLIDS INDUCED BY SWIFT HEAVY IONS

Specialty: 01.04.07- Physics of condensed matter

Thesis submitted for the degree of candidate of physical-

mathematical science

Thesis supervisor: doctor of physical-mathematical science

A. Yu. Didyk

Ali Saied Khalil

Dubna 2006

CONTENT OF THESIS • I. INTRODUCTION 5

CHAPTER 1. THE PHENOMENON OF INELASTIC SPUTTERING BY SWIFT HEAVY ION IRRADIATION

1.1. Phenomenon of inelastic sputtering by swift heavy ion irradiation 18

1.2. Dependence of inelastic sputtering on the structure of targets 26

• 1.3. Theoretical models of inelastic sputtering 29

1.4. Relaxation of electronic excitations and models of inelastic sputtering

of metals 36

1.5. Conclusion 41 CHAPTER 2. THE TEMPERATURE IN TRACKS OF HEAVY IONS WITH

HIGHLY SPECIFIC IONIZATION ENERGY LOSS IN MODEL OF THERMAL PEAK 42

• 2.1. Introduction 43 ф 2.2. Temperature effects in model of thermal peak 44

2.3. Pressure dependence of model parameters 54

2.4. Numerical scheme of calculation and algorithms 56

2.5. Approximate evaluation of temperature in ion track 61

2.6. Conclusion 65

CHAPTER 3. INFLUENCE OF DEFECT STRUCTURE ON THE SURFACE SPUTTERING OF METALS AND STAINLESS STEEL UNDER SWIFT HEAVY ION IRRADIATION IN INELASTIC ENERGY LOSS REGIME

3.1. Introduction 67

3.2. Ion facility for irradiation of samples by swift heavy ions 70

3.3. Experimental methods and results of sputtering of metals and steel under irradiation with swift heavy ions at high fluences 75

3.4. Experimental results and models of gold sputtering irradiated by

86Kr ions 89

3.5. Conclusion 102 CHAPTER 4. THE CHANGES OF SURFACE STRUCTURE OF HIGHLY

ORIENTED PYROLITIC GRAPHITE (HOPG) UNDER IRRADIATION WITH SWIFT HEAVY IONS

4.1. Introduction 105

4.2. Observation of inelastic induced surface effects in HOPG 109

4.3. Conclusion 124

CHAPTER 5. THE SURFACE CHANGES OF SILICON SINGLE CRYSTAL UNDER IRRADIATION BY SWIFT KRYPTON IONS

5.1. Introduction 127

5.2. Surface changes of crystalline silicon irradiated by swift krypton ions 130

5.3. Temperature estimations based on thermal spike model 144

5.4. Conclusion 150 CONCLUSION 151 REFERENCES 155

• ACKNOWLEDGMENTS 180

INTRODUCTION

The study of materials in radiation environments gained particular significance after the creation of nuclear power reactors. Radiation has joined other hostile and severe environmental conditions facing modern engineering materials in many important technological applications.

Such applications that involve significant levels of radiation include: power and research nuclear fission reactors, proposed fusion reactors, nuclear waste management, ion accelerators, ion accumulating rings and spacecraft, with types of radiation encompassing wide energy ranges and species such as; thermal and fast neutrons, light and heavy ions and energetic gamma quanta (photons).

Most of the change experienced by materials is unfavorable for the performance of materials, justifying the influence of radiation being referred to as Radiation Damage. Extensive ongoing research are carried out to broaden the accumulated database of the behavior of materials in radiation environment, beside the applied work, extensive fundamental research on radiation effects has been pursued, because the bombardment of materials with energetic particles especially with high energy heavy ions, offer a unique method to produced athermally, controlled and large concentration of atomic order disturbance, both on the surface and of the bulk, the extent of the disturbance can be measured by some change in an important physical properties, especially surface structure, so called surface

sputtering and bulk properties which despite the wealth of accumulated information and proposed models are not so well understood.

The properties of the irradiated metals have received the most attention, where it had been identified as one of the most important design problem for the implementation of commercial fusion reactors.

In addition the primary recoiled spectra of ion irradiation can be systematically varied when by the appropriate selection of ion masses and energies, the predominant cascade energies of an irradiation can be varied from tens of eV's to hundred of keV's per amu. The current ability of accelerators to deliver up to several tens of MeV/amu, means that it is now possible to use well-defined parallel beams of ions which deposit huge energy densities into materials where linear electronic stopping powers can be up to 80 keV/nm, which far exceeds the nuclear stopping power, the exploration of the ions energy loss in this region, gives rise to several unexpected new and exciting phenomena as the production of latent tracks in dielectric and semiconductor materials and the inelastic sputtering with very high sputtering coefficients.

In most cases, however, the microstructure and property evolution in these materials are determined by the outcome of a competition between a large number of microstructural and microchemical mechanisms, subsets of which often work in opposite to each other. The outcome can change in favor of one mechanism or

subset of mechanisms over others in response to variation in environmental or material variables. In some cases, the dominant variable may be masked, or uncontrolled by other competing variables, exerting an influence on the investigation.

If one desire to isolate and study the action of one particular mechanism, it is best to use pure metals or model alloys, thereby reducing the number of competing mechanisms. In the current study several pure metals in addition to alloys were chosen not only because of their technological relevance in fusion technology but also as represented models, to avoid the complex analysis problems which may arise from the composition and to simplify any theoretical applications of the results which can be extrapolated to the exploration of radiation-induced microstructural and mechanical change that have been observed in more simple metals or alloys of engineering importance. As far as the author's knowledge, this was the first time the investigated materials were subjected to the irradiation conditions and combination of ion species, fluences, and energies.

During the last decades, extensive body of literature has accumulated, reporting different aspects of elastic sputtering phenomenon. Sputtering by ions is the erosion of solid surfaces during ion bombardment [1]. Most studies were directed on the description of elastic (nuclear) sputtering under irradiation by low

energy heavy ions [1-12]. The theoretical aspects and cascade model of elastic sputtering are presented in refs. [1, 2 ,4].

But during the last three decades, continuous scientific efforts were directed to investigate the phenomenon of inelastic sputtering (see ref. [13, 14] and references there in). This field has begun by using the fission fragments to study the sputtering of various materials. During these studies several peculiarities of surface phenomena in metals, alloys, dielectrics, semiconductors and amorphous materials have been observed. Such as the high values of sputtering coefficients in dielectrics and small dispersed targets with the grain sizes less then 10 nm were sputtering coefficients were of two or three orders of magnitude higher then of coarse-grained targets [13, 16].

However, the investigations of the above peculiar phenomena used experimental methods developed to study the elastic sputtering phenomena by low energy ions (energy is up to a few MeV) [1, 10-12].

The creation of high-energy heavy ion accelerators with the large intensities (more then 1012 ion/c) of ion beams stimulated an expanding and active area of research of the influence of swift heavy ion irradiation on the properties of solids [14, 15, 17-28, 31-43]. Most of such investigations developed the main principles of interactions and observations of the impact of single heavy and/or highly charged particles (ions, clusters of ions as Aun, Arn+, (N2)n+ and others [31, 32, 34-

36] and more recently compound projectile species such as fiillerens (C60) [3743]) on solids. The high intensity of electronic energy deposition and subsequent registration of the so-called latent heavy ion tracks in solids [14, 15, 21-24, 26-28, 37, 40, 42, 43] and the estimation of parameters like: the threshold energy for track creation, diameter, density of defects inside the latent tracks and so on.

In general there exist few theoretical descriptions of the observed phenomena: the thermal spike model (in other words "hot track") and Coulomb explosion [13, 14, 27 and 28], twice charged surface layer [13], the model of isolated grain [13, 16], the "hot spot" model [13] and some other combinations of these approaches. Unfortunately, the behavior of different materials with various properties under the irradiation by swift heavy ions is not yet clear.

Indeed, in this field of studies, there are plethora of effects to consider. First there is a concern of the influence of the ion irradiation conditions such as; temperature of irradiation, ion fluence, ion flux, the influence of ion velocity, the level of elastic and inelastic energy loss. Second there are concerns of the influence of target parameters such as; the bond energy of the surface atoms, the threshold energy of atom displacement, the concentration of impurities, defect concentrations (point defects, clusters of defects, extended defects: dislocations, interstitial and vacancies loops), the concentration of a free electrons (in conductors, semiconductors and dielectrics), single crystalline, polycrystalline or amorphous

solids, the size and shape of grains and it's bond energy with the substrate; bulk, surface and phase structures.

The application of swift heavy with the high level of inelastic energy loss and light ions for the study of radiation phenomena in condensed matter gave unique insights to observe number of peculiarities in the damage creation processes which can not be explained from the point of view of traditional approach using the mechanism of elastic collisions.

The study of sputtering of solids under fission fragments initially and subsequently by using modern techniques of accelerated heavy ions showed that the sputtering processes don't agree with the elastic sputtering theory developed in [2, 44, 45] whereby experimental observations are quite different than observations of solid sputtering observed by low energy ion irradiation [1, 3, 6-12].

The study of the effects of highly ionized charged ions in solids has the great importance because of the installation and commissioning in exploitation the accelerators and ion accumulating rings of heavy ions with high energy, as well as, the study of determining the radiation resistance of construction materials, which are potential materials to be used in thermo-nuclear reactors. The development of accelerator techniques, the creation of powerful collective heavy high energy rings, the evolution of the thermonuclear reactors have formulated specific requirements for the properties of structural material used in these technologies.

As an example, in a study [25] made on the accumulation of heavy ions in accumulator rings based on LINAC3 accelerator of heavy ions in CERN, sputtering and erosion of surface wall material were found to play a significant role in the accumulation process. In particular, The surface of the structural steel was first cleaned/flushed by bombardment of Ar (90%) - 02 (10%), followed by annealing at 350° С for long time (up to 24 h) at high vacuum, the structural stainless steel was then irradiated by 207Pb+27 and 207Pb+33 with energy 4,2 MeV/a.m.u. The desorption of gaseous spices of H2, CH4, CO, C02 had the value approximately 2T04 mol/ion. This value is considered a very high and leads to the rapid deterioration of vacuum near the position of impact of lead ions on the surface of the ring. The scattering of accumulated ions by the evolved gaseous molecules and atoms causes noticeable decrease in the current of ion beam or its complete extinction. Therefore sputtering has very adverse and crucial effect, which must be taken into consideration for future designs.

Such technological problems require an intensive fundamental investigations as the results presented in this thesis. The obtained results are very useful from both the fundamental physics of irradiation damage and the applied applications point of views.

The purpose of the work undertaken in this thesis is to gain new insights and experimental results in the field of interaction of swift heavy ions with condensed

matter, the study of the processes of radiation damage and of the influence of cumulative high damage levels on subsequent processes of sputtering. The investigations of the surface features and changes of the surface of metals, alloys, Highly Oriented Pyrolytic Graphite (HOPG) and silicon after swift heavy ion irradiation.

For the observation of the post-irradiation surface features, the main techniques used in this thesis are Scanning Electron Microscopy (SEM) and Scanning Probe Microscopy such as Scanning Tunneling Microscopy (STM) and Atomic Force Microscopy (AFM).

The dissertation work consists of introduction, five chapters and a conclusion. The formulation of the problem and brief description of results is presented at the beginning of each chapter.

Chapter 1 is devoted to the description of the inelastic sputtering of materials. An attempt has been made to present a survey of experimental works of the sputtering processes by fission fragments and heavy ions, and some theoretical models for inelastic sputtering of materials is discussed.

Chapter 2 is dedicated to the consideration of the thermal spike model developed firstly for the two-dimensional case in a few original fundamental articles [46-49] and then used for the temperature calculation in the experimental studies [37-43, 50-54].

The main advantage of the presented system of equations is the description of the three-dimensional case for the calculations of lattice and electron temperatures (as [56-58]). The influence of pressure, induced by high temperature in the volume around swift heavy ion trajectory was taken into account. The estimations of temperature in the area surrounding an ion track are presented. The numerical calculations and description of the temperatures of lattice and electrons are carried out for the case of nickel irradiated with the uranium atoms for the comparison of numerical results obtained in two and three-dimensional cases.

Chapter 3 is devoted to the presentation of experimental results in the field of sputtering of metals and alloys under swift heavy ion irradiation. First of all the sputtering of polycrystalline nickel was studied. It was observed that the sputtering at the periphery of the grains i.e. grain boundaries (intergranular) is much stronger then the sputtering inside the grain surface (intragranular). The sputtering process also led to smoothing of the surface features present before irradiation. The method of "mask/step" was used for the determination of surface sputtering coefficients. The estimations of temperature in area around the swift heavy ion track are carried out. The study of surface features on the chromium-nickel samples irradiated with the krypton ions at room temperature allowed one to observe the hillock (semispherical) structures, which cover the surface completely.

The study of cold deformed gold samples irradiated by swift krypton ions allowed one to estimate the sputtering coefficient comparing it with the sputtering coefficients of various types of surface structures of gold samples such as small-grained structure, single crystals and polycrystals and others.

Chapter 4 is devoted to the discussions of surface sputtering phenomenon of the Highly Oriented Pyrolitic Graphite (HOPG) under irradiation by various swift heavy ions. HOPG is a very interesting crystal with a very good surface quality. The HOPG crystal is a unique case, because it has very unusual properties as all quasi-two-dimensional single crystals. In this crystal the distances between carbon atoms in the direction parallel to the surface is less then in perpendicular direction, therefore thermal and electronic conductivities in parallel and perpendicular directions differ very strongly (anisotropic crystal). Usually the quality of such crystals is well enough, i.e. the defect concentration is very low. The procedure for the preparation of samples of such crystals for the irradiation and the subsequent studies using the scanning tunneling or atomic probe microscopy is strightforward. During the investigations of good quality HOPG, it has been established that the sputtering from within the grain surface is practically absent, but the sputtering at the grain boundaries (intergranular) is very high under the irradiation by swift krypton ions. Nevertheless, it was observed that craters were created by swift bismuth ions impact and that the concentration of such craters was only about 1%

of the bismuth ion fluence. It means that the creation of craters and sputtering of good quality HOPG has a stochastic/probablistic nature.

Chapter 5 presents the results of the changes of surface structure of single crystalline silicon at relatively high ion fluence of irradiation. Atomic Force Microscopy (AFM) was used to observe the resultant surface features, whereby hillock-like features (hemispherical) were observed on the irradiated surface. The shape of these features is similar to the features observed for single crystalline silicon sputtered under low energy argon ions. The sputtering coefficient of silicon under irradiation by krypton ions (the fluence was 1014 ion/cm2) was estimated using the comparison of surface images under irradiation by swift krypton ions and bombardment by low energy (100 and 300 eV) argon ions up to the high fluence (more then 1017 Ar+/cm2). The sputtering of silicon under irradiation by high inelastic energy loss is presented.

The more important results and basic propositions for defense of the thesis are presented in last conclusion chapter.

The combined results, presented in this work, solve a number of basic problems of the physics of sputtering of various materials under irradiation by high energy ionizing charged particles. The investigated effects have very important significance not only for fundamental science, but also for applications in relevant technologies.

The basic results were reported and discussed on the following scientific International Conferences: VI(1996), IX(1999), X(2000), XI(2001), XII(2002), XIV(2004) and XV(2005) International Conferences "Radiation Physics of Solids" (Sevastopol, Ukraine); Third (1999), Fourth (2001) and Fifth (2003) Schools and Workshops on Cyclotrons and Applications (Cairo, Egypt), 15th International Conference: "Ion-Surface Interaction ISI-2001" (Zvenigorod, Russia, 2001); XIV International Conference on Physics of Radiation Phenomena and Radiation Material Studies (Alushta, Ukraine, 2004); V International Conference "Interaction of Irradiation with Solids" (Minsk, Belarus, 2003); "Structural basis of material modification by means of methods of non traditional technologies." (Obninsk, MNT-VII, Russia, 2003); Conference: "Influence of External Factors on Elemental Base of Apparatus for Aviation and Cosmic Techniques" (Korolev, Russia, 2003); Xth Jubilee Scientific-Technical Conference with the Participation of Foreign Specialists: "Vacuum Science and Techniques" (Crimea, Sudak, 2003); 35th International Conference on Physics of Charge Particle Interaction with Crystals (Moscow State University, 2005).

The results were discussed on the scientific seminars of Flerov Laboratoiy of Nuclear Reactions (JINR, Dubna, Moscow Region, Russia), Tabbin Institute for Metallurgical Studies (Cairo, Egypt), Institute of Experimental and Theoretical

Physics (Moscow, Russia), Nuclear Research Center (Cairo, Egypt) and some others relevant institutions.

The materials presented in the current thesis have resulted in 23 publications; consisting of 5 journal papers (both in Russian and International journals), 10 reports and 7 abstracts on Conferences, 1 JINR Communication.

The published results were refered-to in the body of the thesis (see [57-79]).

CHAPTER 1. INELASTIC SPUTTERING OF SOLIDS BY IONS

1.1. THE PHENOMENON OF INELASTIC SPUTTERING BY SWIFT HEAVY

ION IRRADIATION

Sputtering of solids take place whenever the constituent atoms get energy higher then the surface bond energy in that solid allowing them to leave the surface. In the case of elastic sputtering, if the energy transferred from an impinging ion to a target atom is more then the displacement energy this may result in a sequence of elastic collisions with the surrounding atoms ensuing a cascade of displaced atoms; with energy higher then the bond energy [10-12]. In the case of swift heavy ions the transfer of energy is mostly to the electronic subsystem (inelastic) of the solid.

Inelastic sputtering is a complex phenomenon, since it involves the conversion of the energy from the electronic (potential) energy into atomic motion (kinetic energy). In the case of inelastic transfer of energy it was thought that target atoms don't get significant energy if electron subsystem is excited as this follows from the fact that electronic relaxation time is very short while the energy transfer from electrons to target atoms is much longer. This is the reason behind the difficulties of the inelastic processes to fully describe the observed sputtering of materials.

The experiments discussed in [13] give the first direct evidence of inelastic sputtering existence. It was shown that the coefficients of sputtering of solids such

as АшОг and PuH2 increases with the increase of the energy of fission fragments. This observation was in conflict with the developed theory of cascade sputtering and previous data about the well characterized phenomenon of elastic sputtering and proved that sputtering can be caused by inelastic energy loss. Subsequent investigations of ion and fission fragment bombardment of metals, oxides, fluorides, solid gases and organic materials have shown that inelastic sputtering by fission fragments and ions can take place and is governed by entirely different mechanism [13]. The sputtering coefficients due to inelastic spattering have much higher values then yield for elastic sputtering (described by simple cascade model). Thus it imperative to know how is the energy is transferred from the electronic subsystem into the atoms imparting kinetic energy to them and leading to the observed high sputtering coefficient.

When the ion enter into a solid, it leaves behind a small but highly ionized cylindrical zone along its path, with a strong electron deficiency in its center. Part of this electronic excitation energy may now be transferred into kinetic energy of the target atoms by essentially two different mechanisms; Thermal Spike or Coulomb explosion as depicted in Fig. 1.1.

In the "thermal spike" model, the assumption is the thermalization of the electronic system to occur within approximately 10'14 s. In the following picoseconds electron-phonon coupling results in dramatic heating of the lattice and

the generation of a Gaussian-like temperature profile around the ions path. Two coupled equations describe the energy diffusion from the electron subsystem to the lattice subsystem. The only free parameter is the electron-lattice interaction mean free path X while macroscopic thermodynamic parameters are invoked to calculate the heat. If the electronically deposited energy density is sufficiently high, the temperature may rise above the melting point and a molten cylinder of around several nanometers in diameter forms. After several tens of picoseconds rapid quenching of the melt to the ambient temperature take place.

The Coulomb explosion model is based upon the assumption that the electrostatic repulsion between the positively charged atoms in the centre results in an explosion-like atomic motion which overcomes the local bonding and propagates radially from the ion path, imparting kinetic energy to the surrounding lattice atoms.

IONIZATION

О О О О о о о о О о о о

-LX /

А

ELECTROSTATIC DISPLACEMENT

° ° sf 9

о о о о /о о\ о о о о о о о о

!JU*t '

О ° 9 ? RELAXATION

0 ° n AND

О --° ELASTIC STRAIN

° ® 0 T

1 i i 9 "НИ}

Fig. 1.1. Thermal spike versus Coulomb explosion mechanisms in swift heavy ion

irradiated solids [30]

Now it is believed that the electronic excitations and ionizations must survive for a sufficiently long time 10"13 s), in order for their energy to be converted into kinetic energy of atomic and molecular motion. Therefore in the case of conducting solids, as metals, the electronic excitation is relaxed by electronic thermal conductivity, where the characteristic time of relaxation is much shorter then the time of electron energy transfer to lattice. However, in dielectrics there is a deficiency of free electrons just outside the trajectory of the ion and the Coulomb explosion mechanism might be responsible.

In metals, lattice heating is possible only for small-dispersed targets with the grain size less then 10 nm [13]. At this process the swift heavy ions can tear away whole grains. The idea of coulomb explosion mechanism is not applicable in metals because the build up of electrical charge is quickly neutralized by the surplus of conduction free electrons in metals.

The difference between the two phenomena of elastic sputtering and inelastic sputtering can be shown in the energy dependence of inelastic sputtering coefficient (yield) S(E) which mainly reiterate the dependence of inelastic energy loss (■dE/dx)inea[ on the energy, i.e. S~(dE/dx)inela, where a=2-4 [13]. The connection between S and (dE/dx)inei does not have single meaning, i.e. inelastic sputtering depends on the energy spectra of the excited electrons.

The observed inelastic sputtering of dielectrics is significantly higher then metals. While the elastic sputtering weakly depends on electronic structure of material target.

The interesting observation of inelastic sputtering of small dispersed targets with the grain sizes less then 10 nm shows that the sputtering coefficient is two or three times more then the case of coarse-grained targets [13].

The ion energy loss per unit path length is termed the stopping power and depends strongly on the ion velocity Fig. 1.2. The stopping power has two peaks, one at low ion velocities associated with the interaction of the incoming ion with screened nuclei of the target (nuclear or elastic stopping).

Fig.1.2 Energy loss regimes of an ion penetrating a solid

The two regimes in the energy loss curve are separated approximately by the Bohr velocity. If the velocity of an impinging ion v is less then Bohr velocity vB<e2/h (=0.22 cm/ns, the velocity of the electron in the hydrogen atom in Bohr's semi-classical atomic model) the energy loss will be dominated by Coulomb interactions with target nuclei screened by electrons. If the velocity of ion is much higher then the velocity of external electrons of target atoms, the ion will acquire an equilibrium charge qe, the charge is equal to the number of electrons with the orbital velocity less then v. This expressed in Thomas-Fermi model as:

-h-vle2. (1.1)

Here Zi is the ion atomic number. However when the velocity of the ion gets higher then velocity of electron corresponding of mean potential of ionization (vj0nir~Za2/3-e2/h, where Za is the atomic number of target atom) the well known expression is used for the energy loss in matter (Bethe-Bloch formula):

-(dE/dx)j„er(4-7c-'q2'-e4/mv2)-ZaN-\n(2-m-v2/J), (1.2)

where J is the average ionization potential of target atoms.

The average density of energy, transferred to the electron subsystem for one atom can be expressed as:

QdE/dx)inel (13)

ttR2N '

where R is the characteristic radius of cylindrical volume around the trajectory in which the excitation is localized (usually R«RP, Rp is the projected range of ion).

As the primary excited electrons with energy E will move outside a distance from the ion trajectory expressed as:

r(E)=X(E)sine = X(E)(\-E/Emax)m, (1.4)

where в is the angle between the trajectory of ion and that of electron, Emca is the maximum energy transferred to electron in ion-electron collision:

4 m M

E™ = ( (L5) стг+м,)

where me is the electron mass.

The dependence of the free pass length Я versus the energy for electron is practically a universal function for various materials [13]. The characteristic diameter R is obtained from r(E) by averaging over spectra of excited electrons.

The value Q strongly depends on ion's parameters. For fission fragments Q is more than 100 eV/atom and much more than the Fermi energy eF, the width of band gap g and the ionization potential of top electronic shells. For light ions and, for instance, protons the value g<10~2-10~3 eV/atom.

1.2. THE DEPENDENCE OF INELASTIC SPUTTERING ON THE

STRUCTURE OF TARGETS

As mentioned above the inelastic sputtering coefficients for small grained targets (5-10 nm) are 2-3 order of magnitudes higher then that for coarse-grained materials. This is a characteristic peculiarity of inelastic sputtering for a number of materials; metals, oxides and others [16, 31, 32]. It is necessary to point out, that a conventional approach in the sputtering studies is the use of targets with small-grain structures. It has been shown [13] that for thin layer of UO2 of grain size of ~ 7 nm the sputtering yield by fission fragments is about S-IO4 atoms/fragment. While that for the coarse-grained target (grain size ~5 jim) the sputteri