Исследование сверхтонких взаимодействий методом возмущенных угловых корреляций гамма-квантов в задачах физики ядра и твердого тела тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.16 ВАК РФ

г-

МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ им. М.В.ЛОМОНОСОВА

ст^

^ Научно-исследовательский институт ядерной физики г-»

им. Д.В.Скобельцына

На правах рукописи

СОРОКИН Артемий Андреевич

ИССЛЕДОВАНИЕ СВЕРХТОНКИХ ВЗАИМОДЕЙСТВИЙ МЕТОДОМ ВОЗМУЩЕННЫХ УГЛОВЫХ КОРРЕЛЯЦИИ ГАММА-КВАНТОВ В ЗАДАЧАХ ФИЗИКИ ЯДРА И

ТВЕРДОГО ТЕЛА

Специальность: 01.04.16 - физика ядра и элементарных

частиц

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва 1997 г.

Работа выполнена в Научно-исследовательском институте ядерной физики имени Д.В.Скобельцына Московского государственного университета

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

профессор А.Ф.Тулинов \НШЯФ МГУ)

доктор физико-математических наук Е.П.Григорьев (С-ПГУ)

доктор физико-математических наук А.В.Давыдов (ИТЭФ)

Ведущая организация: Институт кристаллографии РАН

Защита состоится г. в "час.

на заседании Диссертационного совета Д053.05.42 НИИЯФ МГУ Адрес: 119899, Москва, Воробьевы Горы, НШЯФ МГУ, 19 корп. МГУ к. 2-15

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИИЯФ МГУ. Автореферат разослан " " 1997 г.

Ученый секретарь совета доктор физ.-мат. наук профессор С.И.Страхова

I. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблема. Сверхтонкие взаимодействия (СТВ) в атомах, молекулах, в конденсированных средах изучаются различными экспериментальными методами уже в течение многих десятилетий, но интерес к этим исследованиям, круг объектов и ставящихся и решаемых проблем не сокращаются, а постоянно растут. Это определяется тем, что получаемые результаты исключительно важны для многих областей физики - физики ядра, твердого тела, магнетизма и др., а также химии, включая биохимии макромолекул.

С точки зрения ядерной физики важной является задача

изучения полей, действующих на ядра в твердых телах -

градиентов электрического поля (ГЭП) и магнитных сверхтонких

шлей (МСТП). Знание этих параметров позволяет определять

магнитные дигольные и электрические квадрупольные моменты ядер

-1?

в короткоживущих (до 10 с) состояниях. В твердых телах и магнетиках данные о ГЭП и МСТП дают сведения об их электронной структуре на микроскопическом уровне.

Среди многих методов исследования СТВ важное место занимают методы, основанные на регистрации ядерных излучений: мессбауэровская спектроскопия (МС), ориентирование ядер (ОЯ), возмущенные угловые корреляции (ВУК) и распределения (ВУР) ядерных излучений, соответственно при радиоактивном распаде и в ядерных реакциях. Последние два метода позволяют измерять моменты ядер в короткоживущих возбужденных состяниях.

При исследованиях СТВ в конденсированных средах метод ВУК

не ограничен агрегатным (твердым) состоянием исследуемого вещества, при его использовании радиоактивные ядра зонды могут быть введены в исследуемую среду в чрезвычайно малых концентрациях, не нарушающих ее свойств, низкие аткивности радиоизотопов (порядка мкКи) позволяют свести к минимуму радиационные поврежедния (это особенно важно при исследовании биологических эффектов), к образцам малого размера легко прилагать внешние магнитные поля, высокое давление, проводить измерения в широком диапазоне температур. Наряду с другими ядернофизическими методиками (рассеяния и дифракции нейтронов, каналирования заряженных частиц в кристаллах, обратного резерфордовского рассеяния, эффектом Мессбауэра и др.)

методы ВУР и БУК легли в основу сложившегося и интенсивно развивающегося направления - ядерной физики конденсированных сред.

При планировании работ, лежащих в основе данной диссертации, актуальной являлась задача разработки и становления в лаборатории ядерной спектроскопии НИИЯФ МГУ (ныне отдел ядерноспектроскопических методов) методики БУК в дополнение к уже развитым ядерным методам исследования СТВ - МО и ОЯ. На начальных этапах работы с применением метода КУК были актуальны задачи по определению и уточнению магнитных моментов возбужденных состояний ядер, относящихся как к области стабильных деформаций, так и переходных.

Одной из актуальных задач в области физики твердого тела и магнетизма является исследование электронной структуры интерметаллических соединений переходных элементов

¡¿-металлов (Ре, Со, N1) с металлами 4с1, 5й и 4Г груш.Эти ^следования представляют интерес как с практической точки ¡рения, так как подобные интерметаллиды являются основой для юздания магнитных материалов с особыми свойствами, так и с 'очки зрения совершенствования теоретического описания ¡заимодействия валентных электронов их компонентов, приводящих ; формированию их зоны проводимости и локализованных магнитных юментов ионов.

Исследования СТВ в таких интерметаллидах дают весьма (енную информацию на микроскопическом уровне. Большое голичество работ проводится методами мессбауэровской :пектроскопии и ЯМР. Накопленный экспериментальный материал ¡пособствовал значительному прогрессу теории, однако иогие проблемы еще остаются, в частности, детали ¡заимодействия локализованного 4Г магнетизма и итинерантного !й магнетизма в интерметаллидах редких земель с элементами руппы железа. Поэтому актуальным является расширение ^следований с применением новых ядер-зондов и новых методик, 'аких, как метод ВУК.

Цель и задачи работы. При постановке исследований по теме сиссертации ставлись следующие задачи:

. Создание установки для измерения возмущенных угловых юрреляда® в дифференциальном по времени режиме с временным >азрешением, достаточным для определения частот прецессии до - 2 ГГц, обладающей высокой долговременной стабильностью и »снащенной дополнитиелъным оборудованием для измерений во ¡нешнем магнитном поле, в диапазоне температур от 80 К до

1000 К, а также при высоком давлении (до 100 кбар) на образце.

2. Разработка комплекта программ обработки экспериментальных результатов для различных типов СТВ.

3. Проведение измерений магнитных моментов возбужденных состояний нечетных ядер в переходной области (^'^Еи) и в

1Я1

области больших деформаций (Та).

4. Проведение комплекса исследований СТВ для этих ядер в различных средах и внешних условиях.

Здесь, в свою очередь ставились следующие цели:

I) Нахождение сред и матриц для корректного определим магнитных моментов указанных в п.1 ядер.

II). Определние эффектов радиационных повреждений при активации образцов нейтронами в реакторе и способов их устранения.

III). Определение параметров М1 и Е2 СТВ для ядра 181 Та в интерметаллидах типа фаз Лавеса А?е2 (А = У, Ъг, И) и М^ (Н - редкоземельные элементы от Рг до Ьи). Зонд в виде иона переходного 5й-элемента Та был использован для выяснения механизма взаимодействия 41 и 5с1 электронов У, гг и И с поляризованными Эй электронами ?е-подрешетки и влияния локализованных 4Г моментов К-ионов на 51 - Зй взаимодействие в фазах КРе2.

Научная новизна работы.

1). Впервые измерены магнитные моменты ядер 1и 149Еи в возбужденных состояниях с энергиями, соответственно, 625 кэВ и 497 кэв со спинами и четностями 11 /2~ и указано на

необходимость учета деформации этих ядер.

2). Втгевые было получено корректное значение магнитного

1Я1 +

момента ядра Та в первом ротационном состоянии 136 кэВ 9/2 (1 = 61 пс), и выяснены причины неправильного определения этой величины в предыдущей работе других авторов.

3). Определено влияние радиационных дефектов, возникающих в

решетке фазы Лавеса (гг0 дНГ0 1)Ре2 в результате реакции

180н1(п,7) на величину магнитного сверхтонкого поля на ядрах 1В1

Та и впервые определено значение В^(Та) в регулярных узлах замещения Н1 этой матрицы.

4). На основании зависимости В^(Та) от температуры и давления впервые показано, что ион Та в этой матрице обладает собственным локализованным магнитным 5с1-моментом порядка нескольких десятков р.^ (в работах того времени, до 1933 г., указывалось, что ионы 4(1 и 5(1 элементов в фазах Лавеса АРе2 немагнитны).

1А1

5). Проведен комплекс исследований магнитного СТВ для Та в

фазах Лавеса Ивг (А = 1, 1т, Н1) и Н?е2 (й = Рг, N1, Бш, Сй,

ТЬ, Бу, Но, Ег, Тш, УЬ, Ьи). Впервые измерены В^(Та) в этих

интерметаллидах и их температурные зависимости. Выявлена

1 й1

высокая чувствительность параметров магнитного СТВ для ° Та к особенностям структуры гибридизованной 4(5)й-3й зоны этих интерметаллидов (величине магнитного момента ионов Ре, концен-рации 4(5)й-электронов); в фазах ИРе2 с й-элементами выявлено влияние спина 4Г-электронов и межатомных расстояний на В^(Та) и величину индуцированного 5й-момента ионов Та.

1Я1

6). Определны параметры ГЭП для ° Та в узлах замещения А- и

Н-инов в фазах АГе2 и ИРе2 с кубической точечной симметрией (здесь ГЭП определяется дефектами решетки и характеризуется широким распределением около малого среднего значения), в узлах замещения Зй-ионов с точечной симметрией Зт (для фазы Лаве с а С(Ш12), и в ромбоэдрических решетках ВЕе3 № = У, йй) для двух неэквивалентных положений в И-узлах. Обнаружена уникально сильная зависимость константы ГЭП для Та от магнитного состояния матрицы: в парамагнитной области ГЭП в несколько раз (от ~2 до ~б) превосходит его величину в области магнитного упорядочения (эффект "магнитного гашения " ГЭП). Практическая ценность работы.

1). Схема разработанной и отлаженнной в ходе исследований автоматической установки для измерения спектров ДВУК, обладающей достаточно высокими параметрами (временное разрешение 1,8 не для комбинации детекторов с сцинтилляторами Ыа<НТ1) и ВаР2 и 0,8 не для комбинации ВаР2 - ВаГ2, хорошая долговрнменная стабильность положения нуля времени и цены канала), методика и программы первичной обработки спектров ДВУК и определения параметров СТВ для различных типов взаимодействия (статического ¡11, Е2 и Ы1 + Е2 и динамического Е2), методики приготовления образцов (активация, плавка, отжиг и т.д.) могут быть использованы при постановке задач по определению СТВ методом ДВУК в других институтах (установка ДВУК готовится к запуску в ЭОЯС и РХ ЛЯП ОИЯИ; установка ОЯСМ НИИЯФ, к сожалению, единственная действующая установка в РФ и СНГ).

1Я1

2), Полученные экспериментальные данные по СТВ для ядер °'Та

в магнитноупорядоченных интерметаллидах АРе2 и ИГе2 позволяют сделать определенные качественные выводы об особенностях зонной структуры этих систем и использованы для теоретичеких расчетов.

3).Исследования методом ДВУК с ядерным зондом 1111п-111Сй, проводимые в настоящее время, используются для определения стабильности компонентов радиофармпрепаратов в различных средах.

Апробация работа и публикации. Результаты исследований, представленных в диссертации, неоднократно докладывались на Всезоюзных (ныне международных) совщаниях по ядерной спектроскопии и структуре ядра, на I - V Совещаниях по ядерноспектроскопическим методам исследования сверхтонких взаимодействий, на VIII Международной конференции по сверхтонким взаимодействиям (Прага, 1989 г.), на XIX Международном симпозиуме по ядерным квадрупольным взаимодействиям (Провиденс, США, 1995 г.); тезисы докладов представлялись на V (Зап.Берлин, 1980 г.) и X (Лувен, Бельгия, 1995 г.) Международные конференции по сверхтонким взаимодействиям, Конференцию по магнетизму и магнитным материалам (Миннеаполис, США, 1993 г), VI Объединенную конференцию ММ-ЮТЕШШЗ (Альбукерк, США, 1994 г.). Тезисы докладов опубликованы в материалах этих конференций.

По теме диссертации опубликовано 49 печатных работ.

Под руководством автора, по работам, вошедшим в данную диссертацию защищено 7 кандидатских диссертаций сотудниками ОЯСМ НИИЯФ МГУ и аспирантами.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех частей, заключения и списка цитируемой литературы. Она изложена на 172 страницах, включая 43 рисунка и 10 таблиц. Список литературы содержит 102 наименования.

II. СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во Введении кратко характеризуется роль и место исследований СТВ в физике ядра и конденсированных сред, формулируются задачи, которые решались в ходе работы, описывается структура диссертации и дается краткое содержание ее частей.

В первой части кратко изложены основные выводы теории возмущения угловых корреляций 7-квантов за счет статических СТВ.

Вторая часть посвящена изложению результатов измерений мангнитных моментов некоторых возбужденных состояний в ядрах U7Eu, 149Еии181Та.

Для ядер Ей измерения были выполнены методом ДВУК во внешнем магнитном поле 0,1Тл с источниками 147GcL и 149Gd в виде раствора в HCl. Данные изотопы являлись продуктами глубокого расщепления ядер Та протонами с энергией 660 МэВ Облучение мишеней и выделение изотопов производились в ЛЯП ОИЯИ. Схемы распада UTGd (Т1/2 = 38 час.) и U9Gd (9,3 дн.) были изучены в работе [21.

С учетом поправок к внешнему полю на 4Г-парамагнетизм ионов Ей получены g-факторы для состояний 11/2" (625 кэВ, Т1/2=0,7 мкс в 147Eu и 427 кэВ, Т1/2=2,4 мкс в 149Еи)

авные, соответственно,

g = 1,09(13) и 1,10(11), то заметно ниже шмидтовского значения (g^ = 1,42) для дночастичного состояния h11/2- На этом основании делается ывод о наличии заметной статической деформации в этих ядрах. Измерения магнитного момента первого ротационного

, Q-I

остояния 9/2 136 кэВ с временем жизни t = 61 пс в Та были

1Я1

ыполнены интегральным методом с источником НГ в составе ерромагнитной матрицы (Zr0 дНГ0 i>Fe2, намагниченной во нешнем поле. С учетом литературных данных и проведенных нами :змерений В^(Та) в этой матрице, получена величина

g = 0,57(18),

огласующуюся с расчетом по коллективной модели, g = 0,59, : существенно большую сообщавшейся ранее: 0,27 СЗ].

1R1

В третьей части изложены результаты исследований СТВ Та i интерметаллических соединениях АВ2 и АВ3. В пп.П1.1, 2 шсано определение В^(Та) в системах (Zr^Hf^Feg, ;емонстрируется влияние радиационных дефектов, типа ристаллической структуры, примесей других 3d-элементов в 'е-подрешетке, результаты исследований зависимости (Та) от ■емпературы и давления.

1Я1

На Рис.1 приведены спектры ДВУК для Та в образце ZrQ дНГд 1)Fe2, отожженном после облучения в реакторе для 1алечивания радиационых дефектов, измеренные при различных ■емпературах. При Т = 300 К получено значение сверхтонкого юля для узлов замещения Hf

Sw(Ta) = -6,40(5) Тл

О 5 10 15 21) 25 30 35 ¿0 Ц"*!

Рис. 1 - Спектры ДВУК для образца (гг0 дНГ0 1)Ре2> измеренные при температурах от 80 К до Т>Т„.

Рис.. 2

- Температурные зависимости В^(Та) (кружки), ) (треугольники) и М (>'е ) (сплошная крива?

жцательный по отношению к макроскопической намагниченности лщы и, соответственно, магнитным моментам ионов Fe, знак ! определен в измерениях с намагниченным до насыщения ¡зцом). Показано, что величина поля не зависит от >сительной концентрации Zr и HI в пределах существования ?ой кубической фазы 015 - реально, вплоть до состава

),3Hi0,8)Pe2-

На Рис.2 представлена зависимость Та) от температуры в здении с кривой спонтанной намагниченности ZrFe2 и с 'льтатами измерений температурной зависимости Fe)

41

дом эффекта Мессбауэра на ядрах. Fe. На Рис.3 показана юимость Та) от внешнего давления, приложенного к ¡зцу.

На основании наблюдаемой "аномалии" температурной юимости Б^(Та) и наблюдаемого роста этой величины с шнием при том, что, согласно имеющимся экспериментальным шм [41, намагниченность этой матрицы с ростом давления шпается, обосновывается вывод о существовании у ионов Та ;твеннго магнитного 5<1-момента, индуцированного взаимодей-юм с поляризованными Зй-электронами железа. В п.Ш.З описаны результаты измерений Та) в YFe2 и iFe2. В Таблице 1 В^(Та) в ZrFe2, YFe2 и LuFe2, (приведен-к Т = О К), представлены в сравнении с литературными шми о сверхтонких полях для Zr, Y и Lu. В ней приведены ie известные справочные данные о постоянных решетки, точках 1, а также о сверхтонких полях на ядрах Fe.

10

и) 60

Р(кЬаг)

100

1Я1

Рис.4. Зависимость сверхтонкого поля на ядрах ° Та в образце (гг0 5НХ0 5)Ре2 от давления. Образец с повышенным содержанием Н1 выбран для получения достаточно высокой удельной активности 181НГ в ячейке камеры высокого давления (объем <*0,03 мм3). Измерения зависимости З^(Та) от относительной концентрации IV и НГ показали, что это поле практически постоянно в пределах существования единственой фазы 015, т.е. до состава гг/НГ з/7. При давлении на образце Р = 0; 53; 66 и 87 кбар получены, соответственно, следувдие значения В^:

6,47(12) ТЛ, 7,55(12) Тл, 7,45 Тл И 8,1(3) Тл. При Р = 100 кбар ларморовская прецессия не наблюдалась, так как при этом давлении образец при комнатной температуре становился парамагнитным.

- 15 -

В п.III.4. на основе совместного обсуадения этих данных и появившихся позже в литературе теоретических и экспериментальных [51 оценок собственных моментов 4й и 5й ионов (гг, У и Ьи) производится оценка величины 5<1-момента Та и вкладов в В^у(Та) от Ее-подрешетки и от собственного момента. Для Ът, У и Ьи эти оценки лежат в пределах -0,3 - -0,5 (Знак минус означает, что моменты этих ионов противоположны по направлению моментам ионов Уе) С учетом того, что Та) в этих матрицах имеет наименьшее, по абсолютной величине, значение, т.е. положительный вклад за счет собственного момента для Та больше, чем для У, Ът и Ьи, может быть сделана оценка мДТа, №62) <* -0,8 [Ад. Это увеличение момента отражает, очевидно, большую плотность 5<1 электронов в узлах, занимаемых

ионами Та за счет его большей валентности (конфигурация

я ? 1 ? ? ?

валентных электронов Та бсгбз по сравнению с 4(1 58 , 4(158 ,

5с11б82 для У, Ът и Ьи).

Таблица 1. Основные характеристики фаз Лавеса АРе2

(А = Ът, У, Ьи) и значения сверхтонких полей.

Фаза ZrPe2 YFe2 ЬиРе2

а, А Bhj.{А), Тл B^j.(Та.) ,Тл ЛВ^(Та-А) 7,05 7,36 7,22 -22,0 -21,2 -21,5 -12,6 -22,2 -47,8 -6,2 -14,4 -20,5 +6,4 +7,2 +27,3

Я1 89 175 Примечание. Сверхтонкие поля на ядрах Zr, 0 У и Ьи

определены в работах [6-8] методом ЯМР.

В п.111.5 приведены результаты измерений В^(Та) в фазах Лавеса RFe2> где R - редкоземельные элементы с незаполненными 41-оболочками от Рг до Yb. Образцы готовились сплавлением заранее приготовленных фаз KFe2 с добавкой небольшого количесвтва (<1 вес.%) фазы Лавеса HfFe9, облученной

1Я1

предварительно в реакторе для активации НГ. Следует отметить, что фазы с R = Рг, N1 и Yb могут быть синтезированы только при воздействии высокого давления в процессе плавки. Они были получены плавкой при давлении 80 кбар по методике, описанной в [91. Из образцов с примесью HI готовились также поглотители для измерения мессбауэровских спектров по° Fe; последние были идентичны спектрам соответствующих фаз, опубликованных в литературе. Измерения ДВУК показали, что для

1R1

большей части образцов >90% ядер Та наблюдалась ларморовская прецессия на единственной частоте со слабо затухающей (за счет возможных дефектов) амплитудой. Точки Кюри, определенные из температурных зависимостей Та), ъ пределах ошибки, а также разброса опубликованных данных, совпадали с последними.

На Рис.4 и 5 показаны примеры спектров ДВУК v температурных зависимостей Та) для NcLFe2 и ТОРе2. В Таблице 2 полученные значения В^(Та), при Т = 300 К, ~80 V и экстраполированные к Т = О К, приведены вместе с некоторым> основными характеристиками фаз RFe2, а на Рис.6 отлокень значения В^(Та) при Т = О К вдоль всего ряда фаз RFe2.

Из данных Таблицы 2 и Рис.6 видно, что во всех случаях B-^jiТа) по абсолютной величине меньше, чем в ЬиРе2. Поскольку

(0 а,с2 (О

Рис. 5 Спектры ДВУК для ,81Та в ШГе2 и \ЪРе2 при Т = 300 К.

5<зо - ширина разброса квадрупольных частот около нулевого среднего значения, характеризующая затухание ларморовсой прецессии.

16

12

8

4

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0

Рис. 6 Температурные зависимости магнитного сверхтонкого поля на ядрах |8|Та в ЫсШег и УЬРе2. По оси абсцисс отложена приведенная температура, определенная с использованием табличных значений Тс:

Таблица 2. Некоторые свойства фаз Лавеса КРе2

и полученные в данной работе значения В^ЛТа)

й-ион Пост0реш. а, А тс> К Осн.сост. Н-иона Ц(Н) Н Та), Тл 300 К 80 К ОН

Рг 7.47 543 Ч 3.2 7.6 6.7 6.2

ш 7.46 578 б 9/2 3.27 -6.9 5.5 5.0

Бт 7.42 676 ,Н5/2 0.7 8.4 7.1 6.4

йй 7.39 796 7 7/2 7.0 +9.3 7.4 6.0

ТЬ 7.35 697 1?6 8.9 +12.1 9.8 9.0

Ву 7.32 630 с 15/2 9.9 15.5 15.0 15.0

Но 7.30 608 !Х8 9.9 16.2 15.0 14.5

Ег 7.28 587 4 т ,15/2 9.0 17.3 - -

Тт 7.23 600 оН6 6.9 18.2 17.6 17.0

УЪ 7.24 543 7/2 4.0 18.5 18.0 17.5

Ьи 7.22 596 <7(41 )=0 -20.5 20.5 20.5

20

16

Ь 12

4«.

С

ш

8

4

Рг N(1 Рш Бш Ей С<3 ТЬ Эу Но Ег Тш УЬ Ьи

И—'—I—'—1—1—г

_._1—,_I__._I_,_1_,_I_._1_,_1.1.1.1

»

ф

Рис.7. Значения В^у(Та) при Т - О в ряду фаз Лавеса КРе2

12

I-

<Э 8

4

О

I ■ I 1 I ■ I ■ I ■ I ■ I ■ 1 1 1 1 I 1 I 1 I ■ I

. I ■ I ■ I . I ■ | . | . I . I . I . I . | ■ | ■ I

1л УЬ Тт & № Бу ТЬ Ш Еи&пйпМа Рг

Рис. 8 Разность сверхтонких полей на ядрах |8|Та в ЬиРе; и остальных фазах в ряду К от 1_и до Рг,

характеризующая вклад в Вы(Та) от Я - ионов с незаполненной 4Г- оболочкой. Приблизительно линейный рост <1Ви(Та) в диапазоне УЪ - Пу коррелирует с ростом 4Г-спина. Между Я = Иу и вс) ав^ возрастает более резко, и затем не зависит ни от полного, ни от спинового 4£-момента, а также от макроскопических магнитных свойств матрицы.

магнитные моменты инов Ре и, соответственно магнитные сверхтонкие поля на ядрах Ре, практически одинаковы во всех фазах КРе2 (ц(Ре) а 1,6 В^-(Ре) к 22 Тл), то можно считать, что вклад в Та) от Ре-подрешетки в них также почти одинаков. (Величину этого вклада можно оценить по величине В^(Ьи) -48 Тл в ЬиРе2 (см. Таблицу ). Поскольку в этой величине есть положительный вклад за счет собственного момента Ьи, отрицательный вклад от Ре может быть принят равным —60 Тл).

Тогда разность АТа, ЬиРе2) - (Та, КРе2) можно рассматривать как дополнительный положительный вклад в поле на Та за счет дополнительного взаимодействия с 41-моментами И-ионов. Значения ДВ^ в ряду ИРе2 представлены на Рис.7.

Согласно расчетам [103 электронной структуры фаз Лавеса КРе2 локальное спиновое 4Г - 5й взаимодействие увеличивает расщепление гибридизованной 5й - Зй зоны и степень 51 - Зй гибридизаций. За счет этого взаимодействия должен возникать дополнительный 5й-момент (отрицательный по отношению к Зс1-мо-ментам), и соответствующий положительный вклад в сверхтонкое поле на ядрах Б-ионов. Величина 5<1-момента и вклад в В^РО должны быть пропорциональны спину 41-электронов, т.е. они должны приблизительно линейно расти в ряду Н-ионов от УЬ до Ой (для фаз с легким И-элементами расчеты не производились).

Поскольку бй-электроны Та также погружены в 5й - Зй-зону, то указанное взаимодействие должно аналогичным образом проявляться в зависимости Та) и ц(Та) от атомного номера И-элемента. Из Рис.7 видно, что в ряду УЬ - Ву действительно

наблюдается линейный рост положительного вклада в В^(Та) (и, соответственно, рост ц(Та)). Однако между DyFe2 и GdFe2 положительный вклад резко возрастает и в дальнейшем остается почти постоянным и не зависит от спина R-ионов. Обсуждается возможное влияние на степень локализции момента Та межатомных расстояний (лантаноидного сжатия).

В п.III.6 приведены результаты исследований электрического квадрупольного взаимодействия 181 Та в фазах Лавеса и в интерметаллидах RFe3 (R = Y, Cd). 1. Фазы Лавеса.

В фазах Лавеса AFe2 и RFe2 с кубической структурой С15 ионы

элементов А и R занимают узлы с кубической точечной

симметрией, поэтому решеточный ГЭП должен быть равен нулю.

Однако характерное для этих интерметаллидов наличие дефектов

структуры (главным образом, вакансий) приводит к тому, что на

ядра в этих узлах действует ГЭП, параметры которого (Vgz, т? и

направление) распределены хаотически. Это приводит к

характерному апериодическому затуханию анизотропии корреляции,

что можно видеть на примере фазы HfCo2, где ионы Hi и,

1Я1

следовательно, дочернего Та, заведомо находятся в кубических узлах (Рис.8). Это соединение парамагнитно, поэтому возмущение определяется только ГЭП. При относительно слабом возмущении

о

его можно описать в предположении, что <4ZZ> = 0 и <V^g> ф О, и из обработки такого спектра может быть определен один параметр öWq, характеризующий ширину рсапределения квадрупольных частот около (нулевого) среднего значения. Для данного случая было получено 5w s 60 МГц. Спектры подобного же

181

PliC. 9 Возмущение корреляции Та неоднородным 3КБ б

кубическом парамагнитном HiCo?.

R(t) 0,15

0,10

0,05

0,00

-0,05

0 10 20 30 40 50 60 t (ns)

161

РИС.10 . Возмущение корреляции Та в СсШ!^. Параметры ОКБ

(см. текст) позволяют идентифициро&зть эти положения с узлами замещения N1.

вида были характерны для изученных в работе фаз АРе2 и Ш^е,,

при температуре выше Тс, что являлось свидетельством того, что 1Я1 1Я1

примеснае ионы НГ- Та действительно замещают ионы А и И.

Иная ситуация возникла при введении 181НГ в При

синтезе этого соединения под давлением Р > 5 ГПа был получен

спектр, показанный на Рис. 9. При 300 К это соединение

парамагнитно и возмущение характеризуется хорошо определенной

квадрупольной частотой Уд = 457(3) МГц. Малая величина

параметра асимметрии т) =* 0,1, а также сравнение с параметрами 57

ГЭП для ядер Бе в фазах АРе2, позволило заключить, что в

1 Я1 1 Я1

данном случае ионы НГ- Та занимают узлы N1 с точечной симметрией Зш. Это связано, очевидно, с тем, что НГ не образует с N1 фазы Лавеса НЯЛ2.

Наблюдаемое в ферромагнитных фазах Лавеса АРе2 и КРе2 затухание ларморовской прецессии обусловлено неоднородностью окружения пробных ядер, приводящей к разбросу сверхтонких полей или (и) к появлению указанного выше неоднородного ГЭП. Если принять, что затухание обусловлено целиком последней причиной, то из обработки спектров ДВУК получаем верхнюю границу величин бШд. В Таблице 3 приведены значения этого параметра для изученных нами фаз Лавеса для температур Т « Тс и Т > Тс. Сравнение этих величин показывает, что во всех случаях бй)!^^^) > бЫд(Т,Тс), причем отношение этих величин лежит в пределах от «2 до <»6. Это явление, которое в работе [111, где мы обратили на него внимание, было названо "магнитным гашением ЭКВ", естественно было связать с перестройкой электронной оболочки иона Та при переходе в магнитно

упорядоченное состояние, где за счет поляризации его 5d- электронов -возникает также магнитный момент. Следует отметить, что наблюдаемое изменение величины ГЭП для Та на порядок превосходит эффект изменения ГЭП на ядрах b/Fe, наблюдавшийся в фазах Лавеса Fe с актинидами [12].

1R1

Таблица 3. Параметры 5Wq для Та в ферромагнитных фазах Лавеса.

Матрица eu)Q, МГц

т < тс T > T-, O Su(>Tc)/Su(<Tc)

Zrí"e2 16(2) 24(2) ,5

Y?e2 45(9) 115(10) "2,5

NdPe2 25(4) 145(12) "5,8

TbPe2 31 (3) 64(16) "2,0

HoPe2 24(6) 40(7) ,7

YbFe2 25(3) 49(11 ) "2,0

LuPOg 30(7) 185(30) "6,0

2. Интернеталлиды Сс1Ре3 и ¥]?е3.

Эти интерметаллиды кристаллизуются в ромбоэдрической системе типа РиН13 и Л-ионы занимают в них два неэквивалентных

1Я1

положения. На Рис.9 и 10 представлены спектры ДВУК для Та в СйРе3, измеренные при 300 К и 830 К, т.е. ниже и выше точки Кюри (Тс = 800 К). Близкие по форме спектры были получены и для УРе0. Сложная структура первого спектра обусловлена

R(0

1 Ri

Рис. 10. Спектры дВУК ° Та в интерметаллиде, идентифицированном как GdPe-. В ферромагнитной области (300 К) возмущение определяется комбинированным Ml + Е2 взаимодействием: Bw = 20,5(6) Тл, ш0=Э1(14) МГц. В парамагнитной (83и К) - электрическим квадруполь-ным с параметрами, приведенными в Таблице 4.

комбинированным М1+Е2 взаимодействием. Обработка показала, что магнитное сверхтонкое поле для двух положений примерно одинаково и составляет 20(1) Тл в С<И?е3 и 18,5(1,0) Тл в У?е3. Квадрупольные частоты для двух положений в ферромагнитной области также имели близкие значения. Параметры ЭКВ для этих интерметаллидов в пара- и ферромагнитной областях приведены в Таблице 4.

Таблица 4. Параметра ЭКВ для У?е3 и САРе3.

Матрица Параметры ЭКВ

т > тс т < Тс

Ид, МГц <Рд>, МГц

УУе3

Узел 1 172(3) 0

Узел 2 303(12) 0.7(1)

о<зте3

Узел 1 162(5) 0.27(6) 90(14)

Узел 2 209(3) 0.76(3)

Из этой таблицы видно, что и в данном случае фазовый переход из ферромагнитного состояния в парамагнитное сопровождается уменьшением ГЭП в несколько раз.

В Заключении кратко суммируются основные результаты работы и формулируются основные выводы.

1. Создана установка - автоматический 3-х детекторный сцин-тилляционный спектрометр совпадений - для измерения возмущенных угловых корреляций 7-квантов в дифференциальном по времени режиме и разработана методика измерений и обработки экспериментальных данных.

2. Метод ВУК применен как для решения задач в области физики ядра - для измерения магнитных моментов возбужденных состояний ядер, так и для исследования магнитных дапольных и электрических квадрупольных взаимодействий в твердых телах с использованием ядерного зонда 181 Та.

3. Впервые измерены магнитные моменты ядер ' ^Еи и в

возбужденных состояниях 11/2~.Получено корректное значение

1

магнитного момента ядра Та в первом ротационном состоянии 136 кэВ.

1

4. Впервые измерены магнитные сверхтонкие ноля на ядрах Та в фазах Лавеса АРе2 (А = У, 1г, НГ) и КРе2 (И - редкоземельные элементы от Рг до Ьи) и их температурные зависимости.

5. Впервые показано, что ионы 5а-элемента Та обладают в этих интерметалидах собственным магнитным моментом, индуцированным взаимодействием с поляризованными 31-электронами ионов Ее и оценена величина этого момента, согласущаяся с опубликованными позже теоретическими оценками и экспериментальными данными для других 4й и 5й-элементов.

6. Систематические данные о Та) в фазах К?е2 дали возможность выявить вклад в формирование гибридизованной 5<1 - за зоны спинового 4Г - 5й взаимодействия, и влияние размерного фактора на величину собственного магнитного момента ионов Та.

5. Обнаружена уникально сильная зависимость констант ЭКВ в указанных фазах Лавеса и в интерметаллидах НРе3 от состояния магнитного упорядочения ("магнитное гашение ЭКВ").

1Я1 1Я1

6. Показано, что ядерный зонд НГ - Та, благодаря свойствам схемы распада, а также структуре электронной оболочки иона Та, особенно удобен для исследования магнитных свойств 4(5)с1 - Зй и 4Г - Зй интерметаллидов.

Цитированная литература

1. Р.М.Стеффен, Г.Фрауэнфельдер. Влияние вне ядерных полей на угловые корреляции. Гл.1 в книге Возлщеьтв угловые корряяции. Атомиздат, М.: 1966 г.

2. А.А.Сорокин, К.П.Митрофанов. Исследование схем распада

и U9Gd. Изв. АН СССР, сер.физ. 1961, т.25, с. 799-812.

3. L.Keszthell, J.Cameron, D.Santry, - "Larmor precession of the first rotational levels of 181 Та". Canadian J. Phys., 49, 2646 (1971).

4. M.Brouha, K.Buschow, -"Pressure dependence of the Curie temperature of intermetalllc comppunds" - J. Appl. Phys., 44, 1813 (1971).

5. H.Yamada - "Electronic structure and magnetic properties of the cubic Laves phase transition metal compounds".- Physica B+C, 149, 39Q (1988).

6. H.Betsuyaku, S.Koraura, Y.Betsuyaku, -"Nuclear magnetic resonanse In the intermetalllc compound ZrFe2". -J.Phys. Soc. Japan, 19, 1262 (1964).

7. J.Armltage, T.Dumelov, P.Rledl, J.Abell, -"The magnetic moment at the yttrium site in Y-Fe compounds: pressure dependence of the magnetisation and hyperfine field". -J. Phys.: Condens. Matter, 1, 3987 (1989).

8. Y.Kasamatsu, J.Armltage, L.Lord, P.Rledl, D.Fort, -"Evidence for a magnetic moment at the Lu site of LuFe2". -J. Mag. Mag. Mat., 140 - 144, 819 (1995).

9. A.V.Tavyashchenko, - "High pressure synthesis of RE6Pe23 compounds". - J. less Comm. Met., 99, L9 (1984).

10. M.Brooks, O.Eriksson, B.Johansson, - "3d-5d band magnetism In the rare earth - transition metal intermetalllcs". -

J. Phys.: Cond. Matter, 1, 5861 (1989).

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. М.В.Климентовская, Н.А.Лебедев, А.А.Сорокин, -

"Определение g-факторов вторых возбужденных состояний 11/2" ядер 147Eu и 149Eu методом дифференциальной угловой корреляции во внешнем магнитном поле". - Ядерная Физика, 12, 460 (1970).

3. Г.К.Рясный, З.З.Аксельрод, Б.А.Комиссарова, Л.Н.Крюкова, А.А.Сорокин, -"Измерение g-фактора уровня 136 кэВ ядра 181 Та". - Изв. АН СССР, сер. физ., 41, 1174 (1977).

3. З.З.Аксельрод, М.Будзынски, А.А.Сорокин, Т.Хазрэтов, -"Измерение g-фактора уровня 136 кэВ 1°1Та методом интегральной возмущенной угловой коррляции с применением детектора высокого разрешения". - Изв. АН СССР, сер. физ., 47, 31 (1983).

t. З.З.Аксельрод, Б.А.Комиссарова, Л.Н.Крюкова, Г.К.Рясный, С.А.Сергеев, А.А.Сорокин - "Автоматический спектрометр для измерения дифференциальной возмущенной угловой 77-корреляции". - ПТЭ, № 3, 32 (1982).

3. B.A.Komlssarova, L.N.Kryukova, G.K.Ryasny, A.A.Sorokln, "Temperature dependence of the magnetic hyperflne field, at Та In (Zr0 gHfg i)Pe2", V International Conference on Hyperflne Interactions, July 21-25, 1980, Berlin (West); Book of Abstracts, C59-1.

3. Z.Z.Akselrod, B.A.Komlssarova, L.N.Kryukova, G.K.Ryasny, A.A.Sorokln, - "Influenceof radiation defects on the h.f. magnetic field at 181Ta In (ZrQ 9НГ0И)Pe2", - Hyperflne Interactions, 11, 233 (1981).

7. Z.Z.Akselrod, M.Budzynskl, B.A.Komlssarova, L.N.Kryukova, S.I.Relman, G.K.Ryasny, A.A.Sorokln, "Measurements of the hyperflne magnetic fields at Та and Fe In the Laves compounds (Zr^f^JFeg for 0 < x i 1. - Hyperflne Interactions, 14, 7 (1983).

3. Z.Z.Akselrod, B.A.Komlssarova, L.N.Kryukova, A.A.OpalenKo, G.K.Ryasny, A.A.Sorokln, - "Pressure dependence of the hyperflne field at Та In (ZrQ 5Hf0 5)Fe2" - Phys. Stat. . Sol.(a), 73.K299 (1983).

9. Z.Z.Akselrod, M.Budzynskl, B.A.Komissarova, L.N.Kryukova, G.K.Ryasny, A.A.Sorokln, - "Hyperflne magnetic field at 181 Та in YFe2" - Phys. Stat. Sol (b), 119, 667 (1983).

10. O.I.Kochetov, J.Sarztnski, V.M.Tsupko-Sitnlkov, Z.Z.Akselrod, B.A.Komissarova, V.I.Krylow, L.H.Kryukova, G.K.Ryasny, L.G.Shpinkova, A.A.Sorokln, - Hyperflne Interactions for 181 Та in the Laves phases LuFe2 and GdFe2" Hyperflne Interactions, 59, 521 (1990).

11. А.А.Сорокин, Б.А.Комиссарова, Г.К.Рясный, Л.Г.Шпинькова, З.З.Аксельрод, А.В.Цвященко, Е.Н.Ширани, Л.Н.Фомичева, -"Магнитные поля на ядрах 181Та в фазах Лавеса KFe2

ЖЭТФ,111. вып.З, 1 (1997).

12. А.А.Сорокин, Б.А.Комиссарова, Л.Г.Шшшькова, Г.К.Рясный, Е.Н.Ширани, - и181та как зонд в магнитно упорядоченных системах" - Изв. АН, сер. физ., 58, 10 (1994).

13. A.V.Tsvyashchenko, L.N.Shiranl, L.N.Fomichova, A.A.Sorokln, B.A.Komissarova, G.K.Ryasny, Z.Z.Akselrod, -"Charge and magnetic states of N1 ions in the GdNi2 Laves phase synthesized at different pressures". - Phys. Rev. 55B, 3367 (1997).

14. Shplnkova L.G., Sorokln A.A., "Magnetic quenching of the electric quadrupole interaction of 181 Та In ferromagnetic Laves phases AFe2 (A = Zr, Y, Lu)". Phys. Stat. Sol., 147b, K75 (1988).

15. М.Д.Бондарьков, Л.Г.Шпинькова, З.З.Аксельрод, Б.А.Комиссарова, Л.Н.Кркжова, Г.К.Рясный, А.А.Сорокин, -"Исследование сверхтонких взаимодействий 181 Та в YTe3 методом возмущенных угловых 77-корреляций." - Изв. АН СССР, сер.физ. 50, 1002 (1986).