Исследование сверхтонких взаимодействий в фазах Лавеса RFe2 (R = Tb, Ho, Er, Tm, Yb) и Zr методом возмущенных угловых корреляций тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

V* О*

.*0

На правах рукописи УДК 539.163.3:538.945 539.163

Голубева Александра Сергеевна

ИССЛЕДОВАНИЕ СВЕРХТОНКИХ ВЗАИМОДЕИСТШИ В ФАЗАХ ЛАВЕСА ИРе2 ( й = ТЬ, Но, Ег, Тт, УЬ) И гг МЕТОДОМ ВОЗМУЩЕННЫХ УГЛОВЫХ КОРРЕЛЯЦИИ

Специальность 01.04.07 - физика твердого тела

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

МОСКВА 1998

Работа выполнена в Институте кристаллографии РАН им. A.B. Шубникова и в Научно - исследовательском институте ядерной физики Московского государственного университета им. М.В. Ломоносова.

Научные руководители:

кандидат физико-математических наук Денисенко Г.А., доктор физико-математических наук Сорокин A.A.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Любутин И.О., кандидат физико-математических наук Русаков B.C.

Ведущая организация:

Институт физики высоких давлений им. Л.Ф. Верещагина, РАН.

на заседании Диссертационного совета Д002.58 .01 при Институте кристаллографии РАН им. A.B. Шубникова по адресу: 117333 Москва, Ленинский проспект, 59.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института кристаллографии РАН им. A.B. Шубникова

Автореферат разослан f-lOß^^^-^ 1998г.

Ученый секретарь Диссертационного совета,

кандидат физико-математических наук В.М. Каневский

6V

Защита состоится

0Б1ЦАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Актуальность теш. В настоящее время одной из актуальных задач в области физики твердого тала является исследование электронной структуры интерметаллических соединений переходных элементов -Зй-металлов (Fe, Со, N1) с металлами 4d-, 5d- и 4í- груш. Решение этой задачи представляет интерес нак с практической точки зрения, так как подобные интермэталлиды являются основой создания магнитных материалов с особыми свойствами, так и с точки зрения совершенствования теоретического описания взаимодействия валентных электронов их компонентов и локализованных магнитных моментов ионов. Исследование сверхтонких взаимодействий (СТВ) в этих интерметаллидах проводится, в основном, такими спектроскопическими методами, как эффект Мессбауэра ядерный магнитный резонанс и метод возмущенных угловых корреляций (БУК). Полученный различными авторами экспериментальный материал способствовал развитию теории. Однако многие проблемы еще остаются, в частности, детали взаимодействия локализованного 4Г-магнетизма и зонного Зй-магнетизма в интерметаллидах редких земель на основе железа. Поэтому актуальным является продолжение исследований СТВ в соединениях KFe2 (R-редкоземельный элемент), результаты которых совместно с данными, опубликованными в [1], завершили бы цикл экспериментов по всему редкоземельному ряду. В данной работе эти исследования проведены методом 77 - ВУН.

Исследование сверхтонких полей в веществе методом (3-у - ВУК (для разрешенных p-переходов) существенно расширяет возможности метода ВУК, так как в одном эксперименте возможно определить нэ только величину, но и знак электрического квадрупольного взаимодействия (ЭКВ) [23. Это важно для выделения вклада в ЭКВ в металле от электронов проводимости. Большая часть работ, выполненных этим методом, проведена с использованием (З7 - каскада в распаде 111Ag—>111Cd . Поэтому расширение класса исследуемых объектов актуально для физики металлов.

Цель работы. Конкретными задачами настоящей работы явились:

1) Продолжение исследований сверхтонких магнитных шлей (СМП) на ядрах 181Та в фазах Лавеса КРе2 (R = ТЬ, Но, Ег, Tm, Yb).

2) Адаптация 77 - спектрометра на случай (З7 - корреляции.

3) Выбор оптимальных условий облучения мишени, из металлического Zr а - частицами, при которых возможно исследовать распад 9%о ->99Тс.

4) Получение оценочных характеристик ( частоты ЭКВ и квадрупольного момента) для уровня с энергией 181 кэВ ядра 99Тс.

Научная новизна работы. Впервые измерены температурные зависимости сверхтонких магнитных полей на ядрах 181 Та в фазах Лавеса ТЬГе2, НоРе2, Ег?е2, TmFe2 и YbFe2< Эти исследования завершили цикл работ по всему редкоземельному ряду.

Установлено, что для тяжелых РЗЭ (от Gd до Lu) значение сверхтонкого магнитного поля увеличивается с увеличением атомного номера R - элемента.

Впервые эксперимент методом ВУК проведен с изотопом 99Мо, полученным In situ по реакции 96Zr(a,n)9®Mo.

qq

Впервые получена оценка квадрупольного момента ядра Тс для уровня с энергией 181 кэВ в матрице металлического Zr.

Практическая ценность работы. Полученные экспериментальные данные по СТВ для ядер 181Та в магнитоупорядоченных интерметаллидах KFe2 позволяет сделать качественные выводы об особенностях зонной структуры этих систем и могут быть использованы для теоретических расчетов. Найденный способ получения материнского ядра 99Мо может быть . применен для экспериментов с Zr - содержащими монокристаллическими матрицами, результатами которых могут стать определение знака и точного значения квадрупольного момента уровня 181кэВ ядра 99Тс.

Основные положения, выносише на защиту.

1. Измеренные значения СМП на ядрах 181 Та в фазах Лавеса №Ре2, НоРе2, ЕгРе2> ТшРе2, УЬРе2 и их температурные зависимости.

2. Эмпирические закономерности зависимости сверхтонкого магнитного поля на ядрах 181 Та в ВРе2 от атомного номера РЗЭ (их сравнение с имеющимися теоретическими представлениями об электронной структуре этих интерметаллидов).

3. Экспериментально найденные оптимальные условия облучения металлического Zт, цри которых возможно исследовать уровень с энергией 181 кэВ ядра 99Тс.

4. Экспериментально полученное оценочное значение квадрупольной частоты и квадрупольного момента ядра 99Тс в состоянии с энергией 181 кэв.

Публикации и личный вклад автора. Основные результаты работы отражены в 7 печатных работах, написанных в соавторстве. В них приведены экспериментальные результаты, полученные автором, описан собранный им р - детектор, проведена систематика полученных данных и сделаны основные выводы.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на Международных совещаниях по ядерной спектроскопии и структуре

атомного ядра ( С-Птб. 1995, Обнинск 1997), , Международном совещании по ядерным методам в магнетизме (Австралия 1997), на научной конференции сотрудников Института кристаллографии РАН (1996).

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения четырех глав, основных выводов и списка цитированной литературы (библиография содержит 108 названий.) Общий объем диссертации составляет 131 страницу, включая 38 рисунков, 7 таблиц.

Основное содержание работы.

Во введении обосновывается актуальность теш, формулируются основные цели исследования, научная новизна и практическая ценность полученных результатов, защищаемые положения; указываются структура и объем работы.

В первой главе приведены физические основы метода ВУК , основные выражения и вывода теории ВУК; рассмотрены некоторые понятия физики СТВ.

Метод ВУК основан на наблюдении временных спектров совпадений между 7-квантами переходов (или р-частицей и 7-квантом), заселяющих и разряжающих данный уровень ядра со спином I, магнитным моментом [X, квадрупольным моментом Q и временем жизни промежуточного состояния ядра т. При этом должны быть соблюдены определенные условия расположения детекторов (З-частиц и 7-квантов. В данной работе все измерения проводились методом дифференциальной ВУК (ДВУК) (разрешающее время схемы совпадений 2Тд значительно меньше г исследуемого ядра).

Функцию возмущенной угловой корреляции WO^.kg.t) можно записать в следующем виде:

Wfc.kg.t) = 2 (-1) 1 ¿ А, (1) А, (2) G ,у (t) •

1 ¿ 1 2 12

-1/2

. [(2г1+1)(2г2+1)] (в1,ф1) ^(92.Ф2) . и)

31е!?

где ^ ^ - фактор возмущения, индексы суммирования q1,

I2 - целые числа, q принимают все целые значения -г ^ д ^ I; для случая 77- ВУК и 12 - только четные, для случая Р7 ВУК индекс может быть и нечетным вследствие несохранения

четности в ß - распаде. Для 77 - ВУН : lma£ < min (21., ,2L2,2I), здесь Ь1, Ь2 - мультипольности 7 - переходов. Для ß7 - ВУК : г2тах ^ mln (2I,2L2), для разрешешого ß - перехода = 0,1; для уникально однократно запрещенного ß - перехода = 0,1,2,3. Aj - коэффициенты, зависящие от спинов и мультипольностей переходов. Эти коэффициенты рассчитаны и протабулированы практически для всех встречающихся комбинаций спинов и мультипольностей [3].

Yj (Bj.cpj) - сферические гармоники.

В поликристаллических образцах с хаотическим распределением направлений кристаллитов или (и) магнитных доменов в ферромагнетиках функция возмущенной угловой 77 - корреляции в общем виде, как для дипольного, так и для электрического квадрупольного взаимодействия, может быть представлена выражением:

гтах

W(6,t) = 2 Au Gu(t) Рх(соз в) (2)

1=0

где 6 - угол между ^ и Kg, (cos в) - присоединенные полиномы Лежандра.

Вся информация о параметрах СТВ заключена в факторах возмущения. Конкретный вид факторов возмущения угловой корреляции зависит от типа сверхтонкого взаимодействия (магнитного дипольного, электрического квадрупольного или комбинированного) и от характера возмущающего взаимодействия (статического, динамического или периодического). В данной работе мы будем иметь дело только со статическими электромагнитными полями, т.е. с полями, величина и направление которых не изменяется за время жизни изучаемого ядерного состояния (электрические поля в некубических кристаллах, магнитные сверхтонкие поля в магнитоупорядоченных материалах).

Для магнитного взаимодействия в случае ненвмагниченного ферромагнетика фактор возмущения выражается формулой:

1 г

GZl(t> = -Z,-Г 2 cos qt^ t. (3)

Zl + 1 q=-I

ü>jy- частота, характеризующая магнитное сверхтонкое взаимодействие:

^ = ~ 8 Мц Вст /5, (4)

где g - ядерный g -фактор, ^ -ядерный магнетон, Вт - магнитное сверхтонкое поле на ядре.

Для аксиально-симметричного статического квадрупольного

взаимодействия:

q q 1Л, соз ncont для г1+10=четное, (5)

7 (t)=SSn1a2zi 0 1 2

12 п 4 isin u0t для г.|+12=нечетное. (6)

Индекс суммирования п принимает все положительные целочисленные

2 ,2 2 ,2 значения (включая 0), равные \т -т ! для целого Г и 1/2! т - т. I

для полуцелого Г, Sn1q2- геометрические коэффициенты, которые вычислены для различных значений I и I и протабулированы в [3], -I < q < +1, где I = т1п.(11,г2)- Частота Uq связана с частотой электрического квадрупольного взаимодействия Шд по формуле:

eQV„„

= { Gcjq для I полуцелых, {7) . =-™- _ (8)

и Зш0 для I целых. 4 41(21-1)ñ

где Q, I - квадрупольный момент ядра и спин ядра, Vzz~ наибольшая компонента тензора градиента электрического поля (ГЭП).

Для 77-каскада , Х2, 3 следовательно, и (í^íg) четные; коэффициенты возмущения являются четными функциями квадрупольной частоты (Од (см. формулу 5). Следовательно, из результатов измерения угловой 77-корреляции нельзя получить полную информацию относительно ш0, т.к. можно определить только величину ш0, но не знак.

Для р-у-каскада l^+l^ может быть нечетным числом ( в силу несохранения четности при р - распаде), и коэффициенты возмущения описываются нечетными функциями ш0, а это делает возможным определение в одном эксперименте не только величины, но и знака Uq (формула (6 )).

Если p-переход - разрешенный, типа Гамова-Теллера, а 7-переход-электрический дипольный, то функция дифференциальной

возмущенной Р7 - корреляции может быть записана в виде:

- - V3

W(k., .kg.t) = 1- — А1 ф)А2(7) sin е, sin 292 . (9)

sin (Ф0-Ф1) Е sn? 3ln ncjnt » гДе ¿ 1 п > 0 а| и

В1, е2, ф1, ф2 - полярные и азимутальные углы для направления

вылета электрона(^) и 7 - кванта (кд) относительно главной оси ГЭП, обычно совпадающей с осью монокристалла.

Во второй главе ошсывается экспериментальная установка для измерения ДВУК и собранный автором 0 - детектор. Показана процедура математической обработки экспериментальных данных.

В экспериментальном отношении метод 77-ДВУК заключается в измерении зависимости скорости счета совпадений от времени задержки между моментами регистрации двух каскадных частиц для различных углов 6 между детекторами: Nc(6,t) = NQ exp (-t/t) W(9,t), (10) где N0 - скорость счета совпадений в момент времени t = О, ехр (-t/т) учитывает распад промежуточного уровня исследуемого каскада, W(6,t)-функция ВУК, которая в наших экспериментах определяется формулой (2) (для исследуемых каскадов !А44! « !А22!).

При выборе углов: е1 = % и е2 = тс/2 функция анизотропии ВУК R(t) связана с искомым фактором возмущения простым соотношением:

NOt,^) - k N(7C/2,t1)

R(t1 ) = 2- = Apo Gpp(t)Qp. (11)

1 Ni-rc,t±) +2 к N(it/2,ti) - С ^ ^ ^

Здесь -Q2 - коэффициент, учитывающий конечные телесные углы регистрации детекторов; к - норшфовочный множитель, учитывающий различие в загрузках детекторов при их относительном положении при 6 = % и тс/2; С - фон случайных совпадений.

Для измерений ДВУК использовался трехдекторный (один из которых подвижный) автоматизированный спектрометр совпадений с преобразованием времени в амплитуду, собранный в лаборатории ядерно-спектроскопических методов НИИЯФ МГУ на базе 512-канального анализатора LP 4050 "NOKIA". В качестве детекторов для уу - ДВУК применены два фотоумножителя RCA 8575 с кристаллами Nal(îl) и один (подвижный) ФЭУ XP2020Q с кристаллом Baï2; для случая 07- совпадений подвижный 7-детектор заменялся на собранный автором ß-детектор. Разрешающее время 77 - спектрометра составляло 2т0 = 1.8 не.

Р~детектор представляет собой вакуумную камеру, в которую помещен радиоактивный источник и пластический сцинтиллятор, закрепленный на фотокатоде временного умножителя ФЭУ-36. Фотоумножитель ФЭУ-36 был отобран из нескольких десятков образцов по принципу максимальной амплитуды выходных сигналов (анодного и динодного), лучшей амплитудной стабильности. Элементы электронного тракта 0-детектора и напряжение на делителе выбирались по принципу оптимального отношения сигнал/шум. Применение пластического сцинтиллятора обеспечило улучшение разрешающего времени 2т0=1.18 не.

1Я1

Третья глава посвящена исследованию СТВ ядер °1 Та в фазах Лавеса йРе2. В первом параграфе дается обзор теоретических и экспериментальных данных по исследованию СТВ этих интерметаллидов.

Магнетизм изучаемых в данной диссертации фаз Лавеса Г1Ре2, в которых й - атомы относятся к редкоземельным элементам с незаполненной 41 - оболочкой, определяется как Зй - зоной Ре, так и хорошо локализованными моментами РЗЭ ионов. Механизм взаимодействия локализованного 41 - момента с электронами проводимости в соединениях Лавеса ВРе2 был теоретически проанализирован Бруксом и др. [4]. В результате расчетов авторы пришли к выводу, что 41 -5с1 взаимодействие приводит к увеличению расщепления 5а - зоны (которая заполняется за счет гибридизации с Зй - зоной Ре). Это расщепление индуцирует дополнительный момент на й - ионах, пропорциональный 4Г - спину. В ряду И - ионов от йй до УЬ этот дополнительный момент уменьшается от 0,65 |лв до 0,35 в соответствии с уменьшением 41 - спина от 7/2 до 1/2.

Можно предположить, что добавочное расщепление 5с1 - зоны будет

также вызывать приращение 4й или 51 момента примесного иона с

нулевым 41 - моментом, замещающего И - ион. В качестве ядра зонда 1Я1

был использован Та. Проведенные исследования сверхтонких взаимодействий на ядрах 1®1Та в некоторых соединениях АРе2 (А = У, Ьи) и др. [5], а также в соединениях ВРе2 (И = Рг, 1, Бт, йй, Ш, Ьи) [1] показали, что В^(Та) очень чувствительно к некоторым свойствам гибрщщзованной 51 - зоны этих систем.

С целью выявления дополнительного вклада в поляризацию Зй - 5й зоны за счет 41 - 5(1 взаимодействия в данной работе были исследованы интерметаллические соединения ТЪ?е2, НоТ?е2, 1й?е2, ТтРе2 и УЬРе2 . Эти результаты завершают исследования по всему ряду ЕРе2.

Во втором параграфе описывается приготовление исследуемых образцов. Образец УЬРе2 может быть синтезирован только в специальных условиях, а именно путем спекания или сплавления исходных веществ при высоком давлении [6]. В данной работе образец УЪРе2 готовился плавкой под давлением 80 кбар в Институте физики высоких давлений РАН. Таким же методом готовились образцы ТЬРе2, НоРе2,ЕгРе2 и Т1йГе2. В процессе плавки всех образцов в шихту добавлялось небольшое количество (менее 1 вес.%) фазы Лавеса Н1Ре2, предварительно облученной в реакторе и содержащей изотоп 181Н1 с высокой удельной активностью. Эта процедура обеспечивала растворение Н1Ре2 в решетке КРе2 и локализацию примесных атомов Н1 в узлах замещения ионов редкоземельных

ЭЛ8М0НТОВ .

Пробное ядро 181 Та получается при р - распаде 181Н1 (Т1/2 = 45 дней). При этом возбуждается каскад 7 - переходов 132 - 482 кэВ, проходящий через изомерное состояние 482 кэВ, имеющее время жизни г = 15,6 не. Спин этого состояния 1= 5/2, ядерный ¿-фактор: £ = 1,31 ± 0,01 и квадрупольный момент (2 = 2,51 - 0,15 барн [?]. Измерения ДВУК, описанные в этой главе, проводились для указанного каскада 7-квантов.

Качество всех исследуемых образцов контролировалось методом рентгеноструктурного анализа и мессбауэровской спектроскопии по изотопу

В 3 - 7 параграфах представлены экспериментальные результаты исследований магнитных сверхтонких полей в фазах Лавеса ТЪРе2>

HoFe0, ErFe--

ТшРе2 и YbFe2.

Т = S 7 '¡С

\ A .ДО. iii,i

V / \J V wV^

\ Л

зоо к

■1 ¡'ч , ITS ¡{I I ,,4! i t.i sУ V. / Л" 'M tf.N

■ ■ '' 1 ' J

w

\ Г\ J 'Д'Г'

W W W

i м к

-K|tl 0.1

0.0 0.2 0.1 0.0 0.2 0.1

0.0 0.2 0.1 0.0 0.2 0.1 0.0 0.2 0.1. 0.0

Рис.1. Спектры анизотропии

1 Hi

угловой корреляции Та в ШтРе,,, измеренные в диапазона температур от азотной до Т>Т

550 К

Все эти интерметаллида являются ферримагнитными соединениями, образующими кубическую фазу Лавеса С15. Для всех образцов спектры анизотропии ДВУК были измерены в диапазоне от 80К до температуры, превосходящей Тс. На рис.1 приведены спектры

анизотропии для образца TmFe2. В спектрах, измеренных при температурах ниже температуры Кюри, хорошо видны осцилляции с частотой магнитного сверхтонкого взаимодействия. При Т>ТС осцилляции отсутствуют,что

свидетельствует о том, что вещество находится в

парамагнитной фазе. Спектры анизотропии для остальных образцов подобны и поэтому здесь не приводятся. Точки Кюри, определенные по спаду

температурных зависимостей

в пределах ошибок совпадали с литературными данными. Тс = 705К для Т№е2,. 605К для НоРе2, 585К для ЕгРе2, 57ОК для ТтРе2 и 560К для YbFe2.

Bh/(T),

Большая амплитуда и слабое затухание ларморовской прецессии из-за дефектов решетки вокруг пробных ядер, наблюдаемые в спектрах ДВУК для всех исследуемых образцов, свидетельствует о том, что большая часть ионов НГ, (а соответственно, Та) (^80%) замещает ионы РЗЭ в кубических узлах. Экспериментально полученные значения магнитных сверхтонких полей на ядрах 181 Та приведены в таблицах 1-У.

Таблица I. СИП на ядрах 181 Та б ТЬРе2.

т.к 80 300 360 400 440 490

Вм,Тл 9,8(3) 12,1 (2) 12,4(2) 12,6(1) 12,3(2) 11,8(2)

т,к 550 600 650 680 700 750

В^.Тл 11,6(2) 11,2(2) 9,4(2) 8,2(2) 4,4(1 ) 0

Таблица II. СМП на ядрах 181 Та 6 НоРе2<

Т,К 80 180 300 345 400

Вм,Тл 15,0(2) 15,4(2) 16,2(2) 15,7(3) 15,0(3)

Т,К 500 550 590 680

Вм,Тл 13,1 (2) 10,5(2) 3,6(2) 0

Таблица III. СМИ на жЭраг181 Та в ЕгРе,

Т,К 80 300 400 440 500 550 570 620

ВМ,ТЛ 16,3(2) 17,3(2) 15,7(3) 14,3(3) 12,7(2) 10,0(2) 6,2(3) 0

Таблица IV. СИП на ядрах 181 Та б ТшРе2.

Т,К 80 200 300 400 490 500 550 670

вм,тл 17,6(2) 18,3(3) 18,2(2) 16,9(3) 13,4(2) 12,3(2) 3,7(3) 0

-12-

Тайлххир. V. сип на. ядрах 181 Та 6 УЬРе,

т,к 80 180 300 390 415

Вм,Тл 18,0(4) 18,4(4) 18,5(3) 16,3(4) 16,1(3)

т,к 480 500 515 550 600

Вм,Тл 14,0(2) 12,4(2) 11,7(4) 8,0(4) 0

(О

ш

Для образца Т№е2 определялся знак сверхтонкого магнитного поля в измерениях с источником, намагниченном во внешнем магнитном поле. В результате эксперимента был определен положительный знак сверхтонкого магнитного поля В^(Та) по отношению к направлению макроскопической намагниченности матрицы. Поскольку этот интерметаллид является ферримагнетиком, то это означает, что В^(Та) отрицательно по отношению к намагниченности Ре-подрешетки. Знак поля определялся раньше для образцов Ис1Ре2, СсЗГе2, ЬиРе2>

%г?е2 и УРе2 . Во всех этих случаях направление В^(Та) было противоположно направлению намагниченности Ре - под-решетки.

В восьмом параграфе дается обсуждение полученных результатов. Температурные зависимости Вм( Та), измеренные в этой работе, представлены на рис.2 совместно с аналогичными зависимостями для всего ряда ЕРе.

£

Рис.2.

0.2 0.4 0.6 0.8 температура, ТЯС

Температурные

1.0

И]. Во всех случаях наблюдается аномалия температурной зависимости. При Т ниже

зависимости

магнитных сверхтонких полей на ядрах 181Та в фазах Лавеса КРе2>

~0,5 Тс при температуры нормального сверхтонкого на ядрах

уменьшении вместо увеличения поля. 181 Та,

характврного для температурной зависимости полной намагниченности матрицы, а также сверхтонких полей на ядрах Ре и И - ионов наблюдается некоторое его понижение. Величина

ЛВм(Та; I =

0,5ТС) -

Вм(Та; Т = 80К),

которую

можно

рассматривать, как меру температурной аномалии, для с й от ей до Ъи монотонно уменьшается с увеличением номера И. Для ЬиРе2 (ион Ьи имеет замкнутую 41 - электронную оболочку) температурная зависимость В^(Та) практически повторяет температурную зависимость макроскопической намагниченности М(Т).

На рис.3 значения В^(Та) при Т = 80 К представлены в зависимости от атомного номера РЗЭ. Как видно из рис.3, для "легких" КРе2 фаз значения Вм(Та) малы и близки друг к другу (5-7 Тл), несмотря на различный тип магнитного упорядочения (Ферро- для РгРе2 и Ы(ЗРе2, и ферримагнитный для 5гй?е2 и СсЕРе^), а также различную величину магнитного момента РЗЭ (например, < 0,5 для Бт и 7 )хв для Ой). Для "тяжелых" КРе2 (от йй до Ьи) абсолютная величина В^Та),

Рг МРтЗ|пЕиС.с1ТЬ ОуНо ЕгТт УЫи

РИС.Э. на

магнитные поля

Сверхтонкие 1 й1

ядрах Та при Т = 80 К в

соединениях КРе

в целом, возрастает с увеличением атомного номера й - элемента, в отличие от магнитных сверхтонких полей на ядрах В - элементов и Ре. Величины сверхтонких магнитных полей на ядрах И- элементов, измеренные методом ядерного магнитного резонанса [б], для "тяжелых" КРе2 коррелирует с полным магнитным моментом И - ионов и имеют максимальные значения для По и Ег. Значения магнитных сверхтонких полей на ядрах Ре во всех йРе2 близки друг к другу (19-22 Тл [б]), как и магнитные моменты Ре (1,7-1,6 цв), и имеют тенденцию к незначительному уменьшению с увеличением атомного номера Л - элемента ( » 10%) в тяжелых йРе2. В настоящее время установлено [5], что ионы Та в фазах Лавеса АРе2 (А = У, гг и др.) обладают локализованным магнитным 5й - моментом порядка нескольких

десятых |хв, ориентированным противоположно магнитным моментам Ре. Эти моменты индуцируют на ядрах ионов магнитное сверхтонкое поле ВСр (положительное относительно намагниченности Ре-подрешетки) за счет поляризации электронов остова. Это поле противоположно по знаку сверхтонкому полю Bv, определяемому взаимодействием валентных электронов иона с поляризованными электронами 3d. - зоны. Результирующее поле представляет собой сумму двух этих вкладов:

Bhl^=Bcp + Bv (12)

Поведение Вм (Та) согласуется с моделью двух основных конкурирующих вкладов. Наличие температурной аномалии может быть объяснено различными температурными зависимостями этих вкладов.

Магнитные моменты ионов железа, которые определяют величину Bv, практически постоянны по всему ряду КРе2, и поэтому наблюдаемое изменение (Та) (рис. 3) следует отнести к изменению ВСр. С уменьшением спинового 41 - момента редкоземельного иона величина вклада Вс^ уменьшается в связи с ослаблением 41 - 5d взаимодействия. 41 - 5d взаимодействие уменьшает расщепление 5d • зоны и, следовательно» приводит к уменьшению индуцированного локализованного 5d - момента ионов Та.

При переходе от GdFe2 к DyFe2 наблюдается резкое изменение Вш(Та). Т.к. Ву и const, то это указывает на резкое изменение ВСр а на 10 Тл. Причиной такого скачка, очевидно, является изменение собственного момента Та. Согласно оценке [8] магнитный момент 5d - оболочки |i(5d) = l|ig создает на ядре поле за счет поляризации остова ВСр s 50 Тл. Таким образом, изменение положительного вклада на 10 Тл соответствует изменению ц(Та) на 0,2

В четвертой части диссертации представлены результаты исследований ядерного квадрупольного взаимодействия ядер Э9Тс в металлическом цирконии. В первом параграфе главы описаны основы метода индуцированной Рт корреляции направлений (ИКН) и приведены экспериментальные результаты,полученные ранее различными авторами. Как отмечалось выше, фактор возмущения для случая аксиально-симметричного квадрупольного взаимодействия в монокристалле является нечетной функцией частоты ЭКВ (см. выражения 6-8). Следовательно, метод ИКН может быть использован для определения как величины, так и знака квадрупольного момента ядра в одном эксперименте.

Во втором параграфе приведены экспериментальные результаты и их обсуждение. В работе [9] с целью возможного расширения круга изотопов, которые могли бы быть использованы в экспериментах

методом ИКН, были рассмотрены случаи распадов типа ¡3 - 7^- 7^, где второй 72 - переход идет с уровня с достаточно большим временем жизни (>10 с), заселяемый 7^ - переходом с короткоживущего уровня, который не регистрируется. Одним из таких случаев является распад "мо - 9%с. Упрощенная схема распада представлена на рис. 4.

Мо Т1/2=ббч

99 99

Рис. 4. Упрощенная схема распада Мо-> Тс.

В нашей работе на установке с собранным ß - детектором предполагалось провести эксперимент по Р7-ИКН с пробным ядром Тс в матрице металлического циркония (структура ГПУ). В этой матрице материнский изотоп 99Мо может быть получен In situ то реакции

qe ар

3DZr (а,п) Mo. Известно (см. [10]), что в а - Zr ядра, например

1R1 4е)

Та, испытывают весьма сильное ЭКВ. Однако для Тс в Zr данных в

99

литературе нет, и кроме того не известен квадрупольный момент Тс

в рассматриваемом состоянии с энергией 181 кэВ. Период полураспада

Э9Тс в промежуточном состоянии = 3,61 (7) не. Все это показывает,

99

что проведение эксперимента методом ß7 - ДВУК с ядром Тс затруднено. Поэтому необходимо было сначала определить абсолютную величину константы ЭКВ для этой матрицы, применив, например, метод дифференциальной возмущенной угловой 77 - корреляции с поликристаллической матрицей. Удобными для наблюдения ДВУК являются 7-каскады 780-(41 )-140 кэВ и 740-181 кэВ (3/2+-5/2+-9/2+). Коэффициент анизотропии первого из них Agg = - 0,12, а второго

А22 = + °'10,

яя

Во всех сделанных ранее работах радиоактивный ^Мо был получен путем облучения Мо в потоке тепловых нейтронов по реакции (ял). В данной работе ®%о был впервые получен по реакции 96гг(а,п) Мо. Мишень из поликристаллического Ът (чистота 99.9%) представляла собой естественную^ смесь изотопов, причем распространенность

ПС

необходимого нам Ът в

других изотопов 94,

90

'Ът

смеси мала: 51,46 %, 91 Ът -

Распространенность 92 п

2,80%.

11,23 %, 92Ът - 17,11 %, Ът - 17,40 % [111. Поэтому необходимо было выявить вклады посторонних радиоактивных изотопов, образовавшихся при различных ре акциях, идущих при облучении мишени.

Мишень в виде диска диаметром 17-18 см и толщиной 1,5-2,0 мм с очищенными поверхностями облучалась в потоке а - частиц на 1.« циклотроне НШЯФ МГУ; энергия

а-частиц Еа = 30 МэВ при токе а 2,0 мкА в пучке. Для получения рабочей активности мишень облучалась от 10 до 20 часов. Гамма-спектр мишени, выдержанной после облучения 48 часов

от

вклада от ^ Мо образовавшегося

для уменьшения

(Т, /о « 7 часов),

ЯГ) РЯ

по реакции гг(а,п) Мо, измеренный на сцшшшшционном показан на рис 5а.

Мо теяй

спектрометре, Видно, что в спектре присутствуют 7-линия ■ от изотопа 8 Ът (образовавшегося . по реакции (а,а' ,11)) с = 900 кэВ и Т, /0 = 100 ч и

99гг

периодом полураспада 7 - линии от изотопа

интенсивность которых сравнительно мала. Вклад 89гг был подавлен путем уменьшения энергии а - частиц до 20 МэВ (за счет установки перед мишенью 200 мкм А1-фильтра). Спектр мишени при Еа = 20 МэВ показан на рис 56. Видно, что относительный

Рис. 5. Энергетический спектр 7 - квантов после облучения мишени 2т а - частицами с Ед= 30 МэВ (а) и 20 МэВ (б); п-номер канала.

вклад изотопа примерно в 70 раз.

89,

Ът

снизился

С образцом, облученным таким образом, были измерены спектры ДВУК для каскадов 740-(41)-140 кэВ и 740-181 кэВ. Более надежные результаты (большая анизотропия(« 12%) и интенсивность набора совпадений) получены для первого из них. Временное разрешение при рабочих энергиях равнялось т0=1.8 не.

Спектр анизотропии для каскада 740-(41 М40 кэВ, измеренный с

мишенью, не подвергавшейся термической обработке после облучения, представлен на рис 6а. Поскольку в течение интервала наблюдения ~ 20 не виден только начальный спад анизотропии, то при анализе спектра получено среднее значение

квадрупольной частоты: <г>ц>=150 МГц.

Для устранения возможных дефектов, индуцированных а - частицами в решетке мишени, был произведен ее отжиг при температуре 900° в течение 15 часов. Спектр ДВУК, полученный с этой мишенью, показан на рис 66. Видно, что возмущение корреляции практически исчезло и возмущение, наблюдаемое с неотожженной мшенью, следует

отнести за счет дефектов, образования

дах вокруг ядер отдачи *^Мо, энергия которого после реакции (а,п) достигает нескольких сотен кэВ.

«ГУ

0,05

0,05

Г

Рис.6. Спектр анизотропии угловой корре лядии,

измеренный с неотожкенной (а) и отожженной (б) после облучения мишеки IV.

Из этого результата можно заключить, что для положения Тс в узлах замещения атомов Ът ЭКВ для отожженного образца по крайней мере на порядок слабее, чем в случае с неотожженным образцом.

Согласно [10] градиент электрического поля, действующий в

решетке гг на ядро Мо, У2И * 1 .Э-Ю^В/см2. Если принять это

значение и для ядра Тс, то из оценки верхнего предела для

квадрупольной частоты: а^ = еЦУ /Ь < 15 МГц можно получить

оценку верхней границы для квадрудольного момента ядра 99Тс в

состоянии с энергией 181кэВ: 0 (5/2К 0,1 б.

чч

Известен квадрупольный момент ядра Тс в основном состоянии: 0(9/2) = 0,36 [12]. К сожалению в литературе нет систематических данных для квадрупольных моментов нечетно - протонных ядер в

оОолочечшх состояшях и <25/2 в районе А = 100. Но данные для

1331п (состояние 9/2+) и 117,11%Ь (состояние 5/2+) [12] показывают, что 0(9/2)/0(5/2) М. Таким образом, наша оценка 0(5/2) для Тс может свидетельствовать о том, что внутренний квадрупольный момент 99Тс в состоянии 181кэВ (й-^) существешю меньше, чем в основном состоянии (£9/2)•

Малая величина 0 и ограниченный временной диапазон измерений (< 20 не), определяемый временем жизни уровня 181кэВ, не позволяют поставить эксперимент по определению знака ЭКВ в 7,т методом индуцированной р? - корреляции. Однако полученные в нашей работе результаты показывают, что метод активации. может быть применен и для других соединений 2т - содержащих матриц, в которых ГЭП по крайней мере на порядок выше. Это могут быть, например, окислы или фториды Ът .

Основные результаты и выводы. 1 .Впервые измерены магнитные сверхтонкие поля В^ и их зависимости от температуры на ядрах Та в К - узлах в фазах Лавеса Ш?е2: Т№е2, НоРе2, ЕгГе2, ТтРе2 и УЬРе2. Получе1шые данные о СМИ практически завершили подобные измерения по всему ряду НРб2» где И - РЗЭ.

При Т = 80 К:

В^ (ТЪге2) = 9,8(3) Тл;

В^* (НоГе2) = 15,0(2) Тл;

В^ (ЕгРе2) = 16,3(2) Тл;

В^, (№62) = 17,6(2) Тл;

Вщ (УЪРе2) = 18,0(4) Тл. 2. На основе анализа значений В^, в зависимости от атомного номера И - элемента был сделан вывод, что для "тяжелых" фаз Лавеса (от (1(1 до Ьи) значение сверхтонкого магнитного поля монотонно возрастает по абсолютному значению с увеличением г(И). В^ состоит из двух основных противоположных по знаку вкладов: вклада от взаимодействия валетных электронов иона с поляризованными электронами 36. - зоны (Ву) и вклада ВСр (положительного по отношению к намагниченности Ре - подрешетки) за счет поляризации электронов остова собственным магнитным моментом Та. Т.к. Ву практически постоянно по всему ряду редкоземельных элементов и В^ отрицательно относительно намагниченности Ее - подрешетки, то увеличение абсолютного значения обусловлено уменьшением вклада В .

Уменыпение ВСр происходит из-за уменьшения 41 - 5d взаимодействия, которое ведет к уменьшению дополнительного 5d - момента Та. В тоже время для "легких" фаз Лавеса СМП на ядрах 181 Та а бТл и не зависит от свойств РЗЭ иона.

3. Показано, что измеренные температурные зависимости имеют "аномальный" характер. В области температур Т < Тс вместо увеличения СМП на ядрах 181 Та наблюдается некоторое понижение. Эта "аномалия" объясняется различной зависимостью двух вкладов в В^ от температуры.

4. Для расширения возможности метода ВУК 77 - спектрометр был адаптирован на случай ß7 - совпадений. Для этого был собран ¡3 - детектор. Полученное разрешающее время 2tg = 1,18 не, что существенно лучше, чем разрешающее время 77 - спектрометра (2тп = 1.8нс).

QO

5. Впервые материнский изотоп Мо для эксперимента методом ДВУК был получен 1л situ по реакции 96Zr(a,n)9%o. Экспериментально подобраны оптимальные условия облучения, при которых возможно исследовать уровень с энергией 181 кэВ ядра 9%с. При облучении мишени Zr а - частицами с Ед = 20 МэВ s в 70 раз снижается относительный вклад мешающего изотопа 89Zr по отношению к 9ЭТс по сравнению с вкладами, полученными при облучении с Е-, = 30 МаВ.

а со

6. Получена оценка квадрупольного момента ядра Тс для уровня 181 кэВ (I = 5/2+) Q < 0,16, что меньше, чем квадрупольный момент основного состояния Q(9/2) а 0,36. На основании полученных данных сделан вывод, что из-за малых значений квадрупольного момента и времени жизни промежуточного уровня невозможно поставить эксперимент по определению знака ЭКВ в Zr методом ß7 - ИКН. Но предложенный метод активации 9ЭМо может быть применен б других Zr- содержащих матрицах.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. DenlsenKo G.A., Sorokln A.A., Ryasny G.K., Denlsova A.S. Induced ß - 7 - angular correlation 10 Interat. Conf. Hyperfine Interaction. Leven, Belgium, 1995, abstract, p.188.

2. Денисенко Г.А., Денисова A.C., Сорокин A.A., Рясный Г.К. Индуцированная ß - 7 корреляция в многократных каскадах. Тезисы докладов международного совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. С-Птб., 1995, с.198.

3. Sorokin A.A., Komissarova В.А., Ryasny G.K., Shpinkova I.G., Tsvya3hchenko А. 7., Fomichova L.N., Shiran! E.N., Denlsova A.S.

Application oí TDPAC metod to magnetic properties Investigation oí lntermetalllc compounds RFe2 (R = Tb, Ho, Yb and Tm). Тезисы докладов международного совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. Обнинск, 1997, с.329.

4. Сорокин A.A., Комиссарова Б.А., Рясный Г.К., Рейман С.И., Шпинькова Л.Г., Цвященко A.B., Ширани E.H., Фомичева Л.Н.,

1Я1

Денисова A.C. Магнитные сверхтонкие поля на ядрах Та в фазах Лавеса KFe2(R = Tb, Но, Yb). Вестник Московского Университета. Серия 3. Физика, Астрономия, 1997, 5, с.26-29.

5. Денисова A.C., Денисенко Г.А., Рясный Г.К., Сорокин A.A., Комиссарова В.А. О ядерном нвадрупольном взаимодействии для ядер 99Тс в Zr. Тезисы докладов международного совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. Обнинск, 1997, с.315.

6. Рясный Г.К., Сорокин A.A., Комиссарова Б.А., Денисова A.C., Денисенко Г.А. Ядерное квадрупольное взаимодействие для ядер 9ЭТс в цирконии. Вестник Московского Университета. Серия 3. Физика, Астрономия, 1997, б, с.63-65.

7. Romissarova В.A., Ryasny G.K., Shplnkova L.G., Sorokln A.A., Tsvyashchenko k.J., Fomichova b.N., Denlsova A.S. Hyperfine field and Induced moment oí 181 Ta In the rare earth - Iron Laves compounds. Aust.J.Phys., 1998, 51, p. 175-182.

Цитированная литература.

1. Сорокин A.A., Комиссарова Б.А., Шпинькова Л.Г., Рясный Г.К., Аксельрод 3.3., Цвященко A.B., Ширани E.H., Фомичева Л.Н. Магнитные поля на ядрах 181 Та в фазах Лавеса RFe2> ЮТФ, 1997, 111, N3, с 1085-1091.

2. Raghavan R.S., Raghavan Р., Kauímann E.N. Determination oí the sign and magnitude oí the nuclear quadrupole Interaction by ß - 7 directional correlation. Phys.Rev. 1975, V.C12, p.2022-2032.

3. Стеффен P., Фрауэнфольдер Г. В сб.: Альфа-, бета-, и гамма -спектроскопия. Под ред. Зигбана Г. Москва 1969, вып.З, с.124.

4. Brooks M.S.S., Nordstrom L., Johansson В. Magnetism oí RFe2 compounds. J.Appl.Pbys., 1991, 69, p.5683-5684.

5. Сорокин A.A., Комиссарова Б.А., Шпинькова Л.Г., Рясный Г.К., Ширани E.H. 181Та как зонд в магштоупорядоченных системах. Изв. РАН, сер. физ.,1994, 58, N 4, с 10-14.

6. Meyer С., Hartmann-Boutron 1., Gros Y., Bertliier Y. Buevoz J. Detailed study oí NdFe2 and additional results relative to PrFe2 and YbFe2. Comparison with other R.E.Fe2 compounds. J.Physique, 1981, 42, p.605-620.

7. Netz G., Bodenstedt E. Measurment of the electric quadrupole moment of the 482 keV state of 181 Та by the time differential perturbed angular correlation technlgue. Nucl.Phys., 1973, A 208, p. 503-513.

8. Freeman A.J., Mallow J.V., Bagus P.S. Hyperfine interactions in the 5d transition series. J.Appl.Phys., 1970, 41, p.1321-1322.

9. Денисенко Г.А., Сорокин A.A. О наблюдении индуцированной ß7 - угловой корреляции в многократных каскадах. Изв.АН ССР Сер. физ. 1983, 47,.с.41-44.

10. Witthun W., Engel W. Hyperfine Interactions of Radioactive Nuclei. Ed.J.Christiansen. Springer Verlag, Berlin. 1983. Ch 5.,p205.

11. Ядерно-физические константы для нейтронного активвционного анализа. М.Атомиздат, 1983.

12. Авотина М.П., Золотавин A.B. Моменты основных и возбузденных состояний ядер. 4.1. М., 1979.

Формат 60x84,1/16, объем Я ,-Гп.л. Заказ Тираж 100. РЭА имени Г.В.Плеханова Информацнонно-шдательский центр «Дело» Москва, Стремянный пер., 36

а, , .....;> ■) / ^ Л , ;

МОСКОВСКИЙ ОРДЕНА ТРУДОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ ИНСТИТУТ КРИСТАЛЛОГРАФИИ ИМ. А.В.ШУБНИКОВА РАН

На правах рукописи УДК 539.163.3:538.945 539.163

Голубева Александра Сергеевна

"ИССЛЕДОВАНИЕ СВЕРХТОНКИХ ВЗАИМОДЕЙСТВУЯ В ФАЗАХ ЛАВЕСА КРе2 ( И = ТЬ, Но, Ег, Тш, То) И Ът МЕТОДОМ ВОЗМУЩЕННЫХ УГЛОВЫХ КОРРЕЛЯЦИИ"

(01.04.07 - физика твердого тела)

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научные руководители: кандидат физико-математических наук Денисенко Г.А., доктор физико-математических наук Сорокин А.А.

МОСКВА 1998

Оглавление

стр.

Введение..............................................................................................................3

ГЛАВА I. Метод ДВУК как метод исследования сверхтонких

взаимодействий в твердых телах............................................9

1.1. Физические основы метода ВУК..................................9

1.2. Функция возмущенной угловой корреляции.. ..............10

1.3. Магнитное дипольное сверхтонкое взаимодействие... 21

1.4. Электрическое квадрупольное сверхтонкое взаимодействие......................................................................23

1.5. Вид фактора возмущения при возмущении корреляции статическими полями............................................................31

ГЛАВА II. Экспериментальная установка, методика эксперимента и

обработка результатов измерений....................................37

11.1. Спектрометр ДВУК.......................................38

11.2. Рабочие характеристики спектрометра............................42

11.3. Установка для измерения (З^-корреляций.

р-детектор... 44

11.4. Вспомогательные устройства...........................46

11.5. Обработка результатов измерений...........................49

11.5.1. Предварительная обработка........................ 49

XX • ■ 2 ■ Фурь© зызлмз»51

11.5.3. Анализ функции анизотропии ДВУК...................52

11.6. Определение знака магнитного сверхтонкого

взаимодействия..........................................56

1Я1

ГЛАВА III. Магнитные сверхтонкие взаимодействия ядер Та

в фазах Лавеса КРе2 (И = ТЬ, Но, Ег, Тш, УЬ)................57

III .1. Фазы Лавеса............................................................................57

111.2. Приготовление исследуемых образцов и контроль их

качества......................................... 63

1 РИ

111.3. Магнитные сверхтонкие поля на ядрах Та

в фазе Лаве с a Tt>Fe2.............................. 65

1 P¡1

111.4. Магнитные сверхтонкие поля на ядрах Та

в фазе Лаве с а НоРе2.............................. 71

1 Я1

111.5. Магнитные сверхтонкие поля на ядрах Та

в фазе Лаве с а ЕгРе2.............................. 75

1 Я1

111.6. Магнитные сверхтонкие поля на ядрах Та

в фазе Лавеса ТтРе2.....................................77

1Я1

III .7. Магнитные сверхтонкие поля на ядрах Та

в фазе Лавеса YbFe2.............................. 82

III.8. Обсуждение полученных результатов................ 85

ГЛАВА IV. Элекрическое квадрупольное взаимодействие для ядер

QQ

Тс в металлическом цирконии........................ 94

IV.1. Основы метода индуцированной ßY - корреляции

направлений...................................... 94

IV.2. ЭКВ для ядер 99Тс в цирконии.

Экспериментальные результаты и их обсуждение_____ 106

Основные выводы..................... 1я»а«а»аа»ааааавааааваааваа» 116

Литература..................................................... 120

Введение

В настоящее время для изучения внутренних полей в твердых телах широко применяют спектроскопические методы исследования сверхтонких взаимодействий . (СТВ - это взаимодействие между моментами ядра (магнитным или электрическим) и электромагнитным полем, которое создает окружение ядра).

Существует несколько методов исследования СТВ - это: ядерный магнитный резонанс (ЯМР), ориентирование ядер при низких температурах (ОЯ), эффект Мессбауэра (ЭМ), методы возмущенных угловых корреляций каскадных ядерных переходов (ВУК) и возмущенных угловых распределений продуктов реакций (ВУР) и другие. Такими методами можно измерять параметры СТВ для систем, в которых концентрация примесных атомов составляет 10 и ниже. Параметры СТВ весьма чувствительны к деталям электронных волновых функций атомов и ионов в твердом теле, и это позволяет получить информацию, которая не может быть получена другими способами.

В основе метода ВУК лежит измерение угловых распределений излучений, каскадно испускаемых возбужденным ядром при переходе в основное состояние. Изучение ВУК ядерных излучений под действием ядерного окружения занимает важное место в исследованиях внутренних полей в твердых телах, жидкостях и газах. Метод ВУК по сравнению с другими обладает рядом преимуществ. Он не ограничен энергией возбуждения и агрегатным состоянием, как ЭМ, или областью сверхнизких температур, как ОЯ. Требуемая для измерений активность весьма мала (10 - 100 мк Кюри), а это значительно снижает угрозу радиационных повреждений в исследуемых образцах.

Экспериментально полученные результаты могут быть использованы в двух направлениях: во-первых - можно определять магнитный дипольный и электрический квадрупольный моменты возбужденных состояний ядер;

во-вторых, если ядерные моменты известны из независимых измерений, то метод ВУК может быть использован для изучения электрических и магнитных полей в различных веществах, что очень важно для физики твердого тела.

Существует большой класс интерметаллических соединений - фазы Лавеса, которые обладают широким диапазоном магнитных свойств. Особый интерес среди них представляют соединения переходных 3(1- и редкоземельных элементов (Т = Мп, Ре, Со, N1); И -

редкоземельный элемент (РЗЭ)). Сочетание локализованного магнетизма И - ионов и зонного магнетизма Т - элементов определяет большое многообразие магнитных свойств этих соединений (см., н - р, [ 1 ]).

Свойства и электронная структура фаз Лавеса интенсивно исследуются различными методами, среди которых важное место занимают спектроскопиче ские методы СТВ. Результаты этих исследований актуальны для изучения физики магнитных явлений и поиска материалов со специальными магнитными свойствами. Фазы Лавеса также находят практическое применение в качестве упрочняющих фаз в тепло- и радиационностойких сплавах.

В диссертации приводятся результаты исследований сверхтонких магнитных взаимодействий ядер в фазах Лаве о а НоРе,-,,

ЕгРе2, ТшРе2 и УЪРе2. Эти данные дополнят полученные ранее в лаборатории Ядерной спектроскопии НИИЯФ МГУ результаты подобных исследований с интерме та ллидами КРе2 (И = Рг, Ш, Зт, Ьи)

([ 2 ] и ссыжи в ней). Наличие систематических данных по всему ряду РЗЭ поможет выяснить, как сказываются такие факторы, как величина локализованного Ш - момента И - иона, тип магнитного упорядочения, на величину и температурную зависимость магнитного сверхтонкого поля на Та [ 3, 4 ]. Исследования были выполнены методом 77 - ВУК, с

1 Я1

источником |и|1М, внедряемым в исследуемые матрицы в виде малой примеси.

ВУК, в случае, когда ядро, каскадно распадаясь, испускает (3 -частицу и 7 - квант. Обычно в экспериментах такого рода

электрического поля (ГЭП) (например, в кристалле с гексагональной (3 - частиц и 7 - квантов относительно оси монокристалла, в одном

государственного университета им. М.В.Ломоносова.

Цель работы. Конкретными задачами настоящей работы явились: 1 ) Продолжение исследований сверхтонких магнитных полей (СМП) на

1 Я1

ядрах Та в фазах Лавеса КРе2 (R = ТЬ, Но, Er, Tm, Yb).

2) Адаптация 77 - спектрометра на случай ¡З7 - корреляции.

3) Выбор оптимальных условий облучения мишени из металлического Zr а - частицами, при которых возможно исследовать распад

qq qq

ээМо ~>ээТс.

4) Получение оценочных характеристик ( частоты ЭКВ и квадрупольного

qq

момента) для уровня с энергией 181 кэВ ядра Тс.

Научная новизна работы.

Впервые измерены температурные зависимости сверхтонких магнитных

1 81

полей на ядрах Та в фазах Лавеса TbFe2, НоРе2, Ег?е2, ТшРе2 и УЪРе2. Эти исследования завершили цикл работ по всему редкоземельному ряду.

Установлено, что для тяжелых РЗЭ (от Gd до Lu) значение сверхтонкого магнитного поля увеличивается с увеличением атомного номера R - элемента.

Впервые эксперимент методом ВУК проведен с изотопом 99Мо,

qp, qq

полученным in situ по реакции /5г(а,п) гМо.

qq

Впервые получена оценка квадрупольного момента ядра ^Тс для уровня с энергией 181 кэВ в матрице металлического Zr.

Практическая ценность работы.

1 R1

Полученные экспериментальные данные по СТВ для ядер Та в магнитоупорядоченных интерметаллидах КРе2 позволяют сделать качественные выводы об особенностях зонной структуры этих систем и

могут быть использованы для теоретических расчетов. Найденный способ получения материнского ядра может быть применен для

экспериментов с Zr - содержащими монокристаллическими матрицами, результатами которых могут стать определение знака и точного

оо

значения квадрупольного момента уровня 181 кэВ ядра Т'с.

Структура и объел работы

Диссертация состоит из введения, четырех глав »основных выводов и списка цитированной литературы ( библиография содержит 108 названий.)

В первой главе приведены физические основы метода ВУК , основные выражения и выводы теории ВУК. Рассмотрены некоторые понятия физики

ств.

Во второй главе описывается экспериментальная установка для измерения ДВУК и собранный (3 - детектор. Показана процедура математической обработки экспериментальных данных.

1 Я1

Третья глава посвящена исследованию СТВ ядер Та в фазах Лавеса ТЬРе2, НоРе2, ЕгРе2, ТтРе2 и 1ЬРе2> Дается обзор теоретических и экспериментальных данных по исследованию СТВ в фазах Лавеса. Приведены измеренные температурные зависимости

1 Я1

сверхтонких магнитных полей на ядрах Та для всех исследуемых образцов. Полученные результаты обсуждаются совместно с данными по всему ряду ИРе2, где И - редкоземельный элемент.

В четвертой главе рассматривается случай (З7 - индуцированной корреляции направлений. Описаны полученные ранее этим методом экспериментальные результаты. Определены условия облучения металлического 2г для обеспечения оптимальной активности 99Мо. Дана оценка квадрупольного момента ядра Тс в состоянии с энергией 181 кэВ.

Диссертация содержит 131 страницу, 38 рисунков, 7 таблиц.

на

1. Измеренные значения СМП на ядрах |и'Та в НоРе2, ЕгРе2, ТтРе2, УЬРе2 и их

2.

'ТЬРе2

181

Та в КРе2 от

РЗЭ (их

об

структуре этих интерметаллидов).

3. Экспериментально найденные

Ът, при которых возможно 181 кэВ ядра 99Тс.

"Тс в

181

с

ГЛАВА I

Метод ЯВУК как метод исследования сверхтонких взаимодействий в

твердых телах.

1.1 Физические основы метода ВУК.

Метод ВУК основан на наблюдении временных спектров совпадений между 7-квантами переходов (или (3-частицей и 7-квантом) заселяющих и разряжающих данный уровень ядра со спином I, магнитным моментом |1, квадрупольным моментом 0 и временем жизни промежуточного состояния ядра т. При этом должны быть соблюдены определенные условия расположения детекторов ¡З-частиц и 7-квантов.

При изучении возмущенных корреляций, когда разрешающее время схемы совпадений 2т0 значительно меньше т, можно измерять скорости счета совпадений в зависимости от времени 1;, в течение которого ядро находилось в промежуточном состоянии не распадаясь. При этом говорят, что измеряют дифференциальную (по времени) корреляцию (ДВУК). Если 1 « 2т0, то можно измерять только интегральную возмущенную угловую корреляцию (ИВУК). В данной работе все измерения проведены методом ДВУК.

Теория метода ВУК подробно разработана и изложена в [ 9-14 ]. Сущность этого метода может быть качественно понята из весьма простого рассмотрения.

Явление угловой корреляции ядерного излучения основано на законе сохранения момента количества движения. Вероятность испускания частицы радиоактивным ядром зависит от угла между направлением ядерного спина и направлением излучения. Если ядра в пространстве ориентированы произвольным образом, то полное излучение образца будет изотропным. Ансамбль ядер с преимущественной ориентацией

спинов в пространстве будет излучать анизотропно. Такой ансамбль ядер может быть получен, например, при наблюдении распада возбужденного ядра путем последовательного испускания двух частиц (7-7 или ¡З-7) (рис. 1). Если в эксперименте зафиксировать направление вылета первой частицы, то в ансамбле ядер с первоначальной хаотической ориентацией спинов выделяется группа ядер с анизотропной ориентацией спинов (рис. 2). В этом случае последующее излучение будет обладать определенной угловой корреляцией по отношению к направлению вылета первой частицы (рис. 3).

Интенсивность счета совпадений между двумя последовательно испускаемыми частицами зависит от угла 8 между детекторами. Если электронная схема совпадений позволяет измерить время вылета второй частицы относительно первой, то интенсивность счета совпадений будет выглядеть так, как показано на рис. 4.

Если на ядро действует внешнее по отношению к нему магнитное поле или (и) неоднородное электрическое поле такое, что энергия взаимодействия больше или сравнима с естественной шириной ядерного уровня Г (Г = 71/1), то благодаря взаимодействию моментов ядра с этим полем возникает прецессия спина ядра вокруг направления внешнего поля. При этом происходит изменение углового распределения. В результате в спектре видны биения на частотах сверхтонкого взаимодействия (рис. 5), которые можно выделить соответствующей обработкой временных спектров совпадений, измеренных в специально выбранных геометрических условиях.

1.2 Функция возмущенной угловой корреляции.

Теория угловых корреляций при радиационных распадах ядра была успешно развита благодаря применению формализма матрицы плотности

%А

Т

Ж

2

А.

I

%

1.Л 1

/

Рис. 1 . Рц И

с

каскад для измерения ДВУК

Рч - (3 - частица или 7 - квант Р9 - 7 - квант

1'11; - спин и четность ядерного уровня ■т - время жизни промежуточного уровня

э <-

дет 1

Рч

X Ч

Рис. 2. Выделение группы ядер с анизотропной ориентацией спинов.

Рис. 3.

Излучение обладает определенной угловой

корреляцией по'отношению к направлению вылета Л..

е = 90

Схема совпадений

е = 180'

о

0123456789 время

с о в п а

Д е н и я

0 5 4 3

2 •

1

О

-1-!-U

—{Вр»

01 23456789 время

Рис. 4. Интенсивность счета совпадений при углах между детекторами 9 = 180° и 90й.

23456789

время

Рис. 5. Изменение углового распределения вследствие

сверхтонкого взаимодействия.

и квантовой теории углового момента.

Рассмотрим распад ядра» при котором оно испускает два излучения R.) и R2 (рис. 1). Излучением Р^ может быть либо 7-квант, либо р-частица; излучением R9- 7-квант. Спины исходного, промежуточного и конечного состояний обозначим, соответственно, , I, операторы первого и второго переходов А^ и Ag- Так как время жизни промежуточного состояния ядра конечно, то достаточно сильные внутренние поля в веществе, взаимодействующие с ядром, находящемся в этом состоянии, могут вызвать изменение в картине корреляции. Для учета этих взаимодействий введем оператор эволюции A(t).

Вероятность того,что R1 и R2 испущены в направлениях k1 и kg в моменты времени t = 0 и t, соответственно, имеет вид:

W(k1 ,k2,t) = Sp {i42(k2)A(t)41 (k1 ) •

(If) + {• À

p ь 41 (k1 )A+(t)l2(k2)>

+

(1 )

(I,)

где р - матрица плотности исходного состояния ядра. В экспериментах по определению корреляции направлений начальное состояние обычно не ориентировано, т. е.

(I,) , 1

<1Л|р 11Л> = — % щ «

X. ^ "Т" I и О

где бт символ Кронекера; \1т> - собственные функции оператора

С С

углового момента ядра I, ш = Г . Тогда функцию возмущенной угловой

—£

корреляции ,к2,Ю можно записать в следующей матричной форме:

,k2,t) =

2 ,

<Im

P

t)|Im >•<Im

(I) -P (k2

) | Im>,

(3)

(I) -

где p (k2) - матрица плотности второго перехода:

<Im |pu; (к2)\Im> = S 2 <Ifmf | ¿2 (k2) | Im> • <Ifmf | ¿2 (k2) | Im > (4)

Символ S обозначает усреднение по ненаблюдаемым в эксперименте свойствам излучения (такими, как спин и поляризация).

(I)

Разложение матрицы плотности р по полному набору неприводимых сферических тензорных операторов Т^ ранга I < 21 записывается в

виде [12 1:

(I) _

(I) (I)

= V R Т

Р \ * q q

(5)

Компоненты разложения ^ составляют компоненты так называемого

ч.

(I)

статистического тензора И ранга 14 21 (сферической матрицы плотности).

Матричные элементы компонент оператора Т^ определяются соотношением [15 1:

, п х 1-т 1/2 I I I

<1т 11т> = (-1 ) (21+1 ) ( , ), (6)

4 ~т т

где ^ ' ' ' ^ - - символы

• • »

Свойства ЗЛ - символов и их значения можно найти в [ 16, 17 ].

Из выражений (5) и (6) получаем:

(I) (I) (1)+ 1-ш 1/2

R = Sp {р Т } = 2 (-1) (21+1) 4 4 щ ш>

III (1) ,

. ( О <I?n|pu; ¡Im >, (7)

™~т q ш

где = (-1 ^ Т<Ц

Зависимость функции возмущенной угловой корреляции от времени

(1) -

содержится в статистических тензорах R4 ^(k^ ,t). Найдем связь между значениями этих тензоров в моменты времени t и 0 (то есть непосредственно после первого радиационного перехода).

do) - q-,qp (l1 ) -

R/(k1»t)=E G7V (t) R 1 (k1s0), (8)

q2 1 I1 q1 4 2 1

где R^ (k1 ,0) соответствует матрице плотности первого перехода

р^ (к^). Явный вид этой матрицы, выраженный через приведенные

матричные элементы оператора первого ядерного перехода, коэффициенты

векторного сложения моментов, элементы матрицы конечных вращений

можно найти, например, для р - 7 каскада в [ 5 ].

Зависимость статического тензора от времени, вызванная действием

внешнего поля на ядро в состоянии со спином I, определяется

0.1 Ъ

полностью фактором возмущения G^ , равным:

q.q9 21+тп+тъ 1/2

G?V (t) =2 (-1 ) а D [(2Z1+1)(2Zp+1)]

1 2 ma'тЬ

I I l1 I I l2 ( ' ) ( ' ) <Imh|A(t)\Im > • (q)

ma ~ma тЬ ~тЪ ^2 ^

/ / * <ImbjA(t) jlma> .

Подставив формулы (4-9) в формулу (3) и и