Исследование явления конденсации спектра излучения и его роль в лазерной спектроскопии тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.03 ВАК РФ

Нижегородский Государственный Университет им.

Н.И.Лобачевского

На правах рукописи

САВИКИН Александр Павлович

ИССЛЕДОВАНИЕ ЯВЛЕНИЯ КОНДЕНСАЦИИ

СПЕКТРА ИЗЛУЧЕНИЯ И ЕГО РОЛЬ В ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ

Специальность 01.04.03 - Радиофизика

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель

к.физ.-мат.наук

В.Б.Цареградский

Нижний Новгород 1998 г.

Содержание

Введение. 3

1 Епава. Анализ экспериментальных проявлений и

моделей механизма КСИ. 11

2 Епава. Эксперимент. 28

2.1 Описание экспериментальной установки........ 28

2.2 Экспериментальные исследования и анализ селективных свойств резонатора с дифракционной решеткой с малым периодом................38

2.3 Резонатор с интерференционно-поляризационным фильтром.........................45

2.4 Схема скрещенных дисперсий дифракционного мо-нохроматора и интерферометра Фабри-Перо. ... 52

2.5 Проявление КСИ в эксперименте............60

3 Епава. Объяснение явления КСИ на основе рефракции селективно поглощающей газовой линзы 71

3.1 Радиальное распределение электронов и возбужденных атомов в газовом разряде ............71

3.2 Сведения об экспериментальных исследованиях радиального распределения плотности поглощающего газа............................74

3.3 Расчет фокусного расстояния газовой селективно поглощающей линзы ..................83

3.4 Анализ устойчивости конфигурации резонатора с поперечной неоднородностью показателя преломления поглощающей среды...............92

3.5 Несимметричное расположение газоразрядной поглощающей ячейки ...................103

4 Епава. Влияние КСИ на точность измерений методом лазерной спектроскопии 111

4.1 Чувствительность метода ВРЛС с импульсным ла-

зером. Оценки и эксперимент.............111

4.2 Расчет абсорбционных потерь ............122

4.3 Использование и учет КСИ в спектральных измерениях ...........................132

4.4 Расчет и измерение параметров тепловой линзы, наводимой в лазерной среде излучением накачки . . 134

4.5 Влияние тепловой линзы на КСИ. Двухлинзовый селектор частоты....................146

5 Глава. Критический анализ моделей КСИ в сравнении с полученными в работе результатами 159

6 Заключение 169

Литература. 172

Введение

Работа относится к области внутрирезонаторной лазерной спектроскопии (ВРЛС). В методе ВРЛС информацию об исследуемом объекте получают, анализируя форму и интенсивность контура линий поглощения (провалов в спектре генерации лазера на месте линий поглощения). Высокая чувствительность спектра излучения к внесенным частотно-зависимым потерям, быстрота проведения анализа определили широкое применнение внутрире-зонаторного метода при исследовании слабо поглощающих сред.

В период формирования метода [1,2] экспериментально было зарегистрировано увеличение выходной интенсивности лазерного излучения в спектральных областях, соответствующих линиям поглощения газообразной среды, помещенной внутри резонатора широкополосного лазера [3]. В некоторых случаях спектр излучения лазера схлопывался до узких линий, спектральное положение которых с той или другой стороны относительно центра линии поглощения, имело непредсказуемый характер.

Данное явление, привлекшее внимание многих исследователей, получило впоследствии название конденсации спектра излучения (КСИ). Для объяснения эффекта конденсации были предложены различные физические механизмы, но природа этого явления окончательно не выяснена [4].

Поскольку конденсация приводит к искажению контура линий, то знание причин КСИ несомненно. Правильное понимание механизма явления необходимо для оценки влияния КСИ при проведении количественного анализа. С другой стороны, необходимо выяснить возможности использования явления для оценки основных параметров квантовых переходов в атомарной и молекулярной среде (вероятностей переходов, населенностей уровней и т.д.). Не менее интересно выяснить возможность применения данного явления для управления спектром генерации широкополосного лазера.

Сам метод ВРЛС не исчерпал своих возможностей. За счет использования новых лазерных сред, сочетания с другими мето-

дами (например, предварительного разделения исследуемой среды по фракциям в хроматографе), усовершенствования методики измерения, может применятся для решения сегодняшних задач, например, в экологии.

Применение в методе ВРЛС импульсных лазеров на красителях с лазерной 10-наносекундной накачкой, используемой в данной работе, интересно с нескольких точек зрения. Во-первых, исследование механизмов быстр опр от екающих процессов ( ко-роткоживущих соединений) при регистрации промежуточных продуктов в химических реакциях. Во-вторых, лазерная накачка позволяет осуществить устойчивую генерацию красителя в УФ диапазоне, что пока проблематично в лазерах с ламповой накачкой. В-третьих, возможность проведения анализа в условиях больших оптических плотностей исследуемых соединений. Применение непрерывных лазеров ограничено вследствие их высокой чувствительности к неселективным потерям на оптических элементах резонатора, что приводит к срыву генерации.

Недостатком ВРЛС с импульсным лазером является меньшая чувствительность вследствие малой длительности генерации. Однако, этот недостаток можно преодолеть, например, за счет формирования в резонаторе поляризационных потерь, являющихся дополнительными к абсорбционным [5].

В первых публикациях^посвященных обсуждению конденсации спектра излучения [6-9], данное явление связывали с работой лазера в режиме синхронизации мод. Наблюдаемые спектральные особенности объяснялись дисперсией или изменением групповой скорости световых импульсов вследствие квантовых переходов, селективно поглощающей атомарной среды.

Несколько позже был предложен другой механизм [10-12]. Причиной конденсации считали дифракцию на светоиндуцированной решетке показателя преломления поглощающего вещества.

Авторы работ [13-15] вернулись к объяснению КСИ явлением синхронизации фаз продольных мод резонатора при периодической модуляции коэффициента усиления активной среды.

Однако, обнаружение явления конденсации в лазерах, работающих и в других режимах генрации, как в импульсном, так и в непрерывном, потребовало поиска другого механизма. Так, в [16-18] конденсацию объясняли коллективным характером взаимодействия излучения с атомарной средой. Населенность поглощающей среды испытывает в связи с этим малые колебания. Соответственно изменяется рефракция поглощающей среды, что, в свою очередь, может привести к фазовой модуляции всех мод лазера с частотой коллективных колебаний. Данный механизм требует выполнения условия, при котором концентрация поглощающих атомов должна быть выше числа фотонов.

Но конденсацию наблюдали и в тех случаях, когда интенсивность излучения в резонаторе значительно превышала интенсивность насыщения. Поэтому был предложен нелинейный механизм КСИ. Большая интенсивность излучения приводит к нелинейному резонансному эффекту Керра [19], либо к изменению населенностей возбужденного состояния вещества, к сдвигу уровней в результате динамического эффекта Штарка [20-23].

Таким образом, предлагаемые модели явления КСИ требуют подчас совершенно противоположных условий эксперимента, что и диктует необходимость вновь вернуться к анализу этого явления.

Нам представляется привлекательной модель частотно - селективной линзы для вещества вблизи его линии поглощения. В самом деле, если по какой-либо причине населенность нижнего уровня поглощающего перехода среды в ячейке имеет радиальное распределение, например, квадратичное, то такая среда может обладать свойствами линзы с зависящим от длины волны фокусным расстоянием. Авторы работ [24,25] счатали, что ВР линза изменяет радиус перетяжки основной моды резонатора, а это может приводить к селективному усилению.

Модель газовой селективной линзы получила дальнейшее развитие в работах [26,27]. Заслуга авторов состоит в том, что они подошли к объяснению конденсации спектра излучения с точки

зрения изменения дифракционных потерь, величину которых изменяет линзовость поглощающей среды.

Однако, согласно их модели, объясняются не все спектральные проявления КСИ; так принципиально невозможно одновременное появление конденсированных линий с обеих сторон от центра линии поглощения. Резонатор первоначально должен быть разъюстированным. Т.е. опять выдвигаются условия, ограничивающие схему эксперимента. Использование в исследованиях трех-зеркального селективного резонатора привело к ограничению проявлений эффекта конденсации. Появление конденсированной линии происходило скачкообразно. Все это препятствовало более глубокому пониманию сути явлений.

В данной работе была поставлена задача выяснения физических причин, приводящих к конденсации спектра излучения, исследования спектральных особенностей явления, возможности его устранения или использования в спектроскопии, а также для управления спектром генерации широкополосного лазера.

Работа имеет экспериментальный характер. Основные исследования проводились с использованием импульсного лазера на растворах органических красителей с двухзеркальным резонатором, накачка которого осуществлялась по продольной схеме импульсами YAG : Nd+3 лазера.Выяснение механизма возникновения КСИ проводилось на примере модели газового разряда в гелий-неоновой смеси. Поглощающей внутрирезонаторной средой являлась газоразрядная ячейка от серийного He — Ne лазера, вследствие возможности реализации более стабильных параметров поглощающей среды, нежели в атомизаторе или пламени газовой горелки.

Основным критерием, подтверждающим правильность выбора теоретической модели, была воспроизводимость эксперимента, проявление заранее спланированных спектральных эффектов конденсации, однозначное появление конденсированной линии в заданной спектральной области.

При решении поставленной задачи в работе был использован

ряд экспериментальных методов, которые в некоторой степени можно считать оригинальными.

Исследование влияния величины внутрирезонаторного поля на конденсацию проводилось буквально в каждом полученном спектре генерации. Огибающая спектра излучения широкополосного лазера представляет собой изменение энергии или мощности от максимально возможной величины до пороговой. Зная спектральное распределение выходного излучения можно оценить усиление на любом участке спектра генерации. Использование селективного резонатора с фильтром Лио позволяло изменять пороговые условия по всему спектру.

В экспериментах использовалась схема скрещенных дисперсий дифракционного монохроматора и интерферометра Фабри - Перо, что позволило регистрировать профиль доплеровски уширенных линий поглощения на широкополосном фоне лазерного излучения.

Выделение входной щелью монохроматора участков поперечного сечения лазерного пучка дало возможность обнаружить спектрально пространственную зависимость КСИ, что подтвердило предложенную модель явления и позволило осуществить воспроизводимость спектральных эффектов конденсации.

В эксперименте использовались внутрирезонаторные ячейки с противоположным характером радиального распределения по-

^ / у у <_1

глощающеи среды (газовый разряд, угольный стержневой атомизатор), а также ячейка с однородным распределением плотности поглощающей среды (пары молекулярного йода в кварцевой трубке).

При исследовании влияния характеристик лазерной среды на формирование провала в спектре генерации в области линий поглощения использовались активные среды с различными временными характеристиками лазерного перехода: органический краситель и кристалл тикора, а так же различные схемы накачки.

Конфигурация резонатора изменялась в широком диапазоне его параметров, что позволяло работать как в устойчивой,так и

в неустойчивой областях.

Изменение частоты следования импульсов накачки позволило обнаружить влияние нагрева лазерной среды на явление КСИ.

Для исследования временных и количественных характеристик импульсной тепловой линзы использовался зондирующий пучок непрерывного лазера с фотоэлектрической регистрацией дискретным и координатночувствительным фотоприемниками.

В первой части работы подробно проанализированы имеющиеся на сегодняшний день модели, объясняющие КСИ. Рассмотрены как положительные стороны, так и слабые места. Во второй главе описываются экспериментальные установки и методики проведения экспериментов и измерений. Приведены основные результаты экспериментальных исследований КСИ.

В третьей главе обсуждаются физические причины, приводящие к радиальному распределению поглощающих атомов в газовом разряде, трубчатом атомизаторе, поглощающих ячейках, пламени газовой горелки. Проводится расчет оптической силы газовой селективно поглощающей линзы. Анализируется конфигурация резонатора с поперечной неоднородностью показателя преломления поглощающей среды. Оценивается величина дифракционно - геометрических потерь для различных конфигураций резонатора при симметричном расположении ВР линзы и для разъюстированного резонатора и их влияние на характер проявления КСИ.

В 4-й Главе проводится расчет чувствительности метода ВР ЛС при импульсном режиме генерации лазера и дается экспериментальная оценка межмодового взаимодействия при длительности генерации = Ю-8с. Рассматривается анизотропия коэффициента усиления лазерной среды как аналог внутрирезонаторных потерь. Анализируется возможность использования КСИ для измерения характеристик поглощающей среды.

В последней части работы проводится расчет устойчивости резонатора с учетом тепловой линзы, наводимой в лазерной среде под действием накачки. Обсуждаются результаты измерения

параметров тепловой линзы в этанольном растворе органических красителей. Формулируется идея 2-х линзового селектора частоты (одна из которых тепловая или реальная, а другая - селективная). Перестройка в области спектральной ширины линии проводилась за счет эффекта Зеемана.

В заключительной части проведен критический анализ подходов к объяснению механизма КСИ, основанный на сравнении с основными результатами, полученными в данной работе.

О результатах работ сообщалось на

1. Конференции "Вопросы стабилизации частоты" Горький, 1985.

2. Семинаре по аналитической химии, Северодонецк, 1986.

3. Семинаре " Диагностическое применение лазеров и волоконной оптики", Волгоград, 1986.

Публикации по данной теме:

1. Викторова A.A., Савикин А.П. Идентификация наблюдаемых спектральных линий в спектре поглощения молекулы йода для калибровки ВРЛ спектрометра.- Техника средств связи., серия радиоизмерит. техника., 1986, в.1, с.80 - 83.

2. Морозов О.С., Савикин А.П., Цареградский В.Б. Исследование влияния конденсации спектра излучения ОКГ на красителях в области линий поглощения на BPJIC анализ.- Тезисы докладов. Нелинейные и когерентные эффекты в методе BPJIC. Кировоград, 1988, с. 24.

3. Савикин А.П., Ривилис Л.И., Цареградский В.Б. Исследование влияния параметров импульсного лазера на увеличение усиления поглощения.- Сб. Флуктуационные явления и процесы в динамических системах.// под ред. Якимова A.B. 1989, с. 87 -93.

4. Викторова A.A., Савикин А.П., Цареградский В.Б. Влияние мочевины на генерационные характеристики лазера на водном растворе родамина 6Ж.- Квантовая электроника, 1983, т. 10, N.8, с. 1720 - 1722.

5. ГУрьев В.А., Малышев М.С., Савикин А.П. Конденсация

спектра излучения как метод селекции частоты генерации перестраиваемых лазеров.- Сб. Голография: теоретические и прикладные вопросы, 1995, - с. 200 - 209.

6. Morozov O.S., Savikin А.P., Tzaregradsky V.B. Investigation of influence of condensation of the laser spectrum at intracavity absorption spectroscopy.- Laser Physics, 1995, v.5 p.899-909.

и

1 Глава. Анализ экспериментальных проявлений и моделей механизма КСИ.

Первой публикацией, в которой обсуждалось явление конденсации спектра излучения, является работа Runge P.K. [6]. Основные элементы экспериментальной установки и выявленные закономерности КСИ имеют место также во многих других работах и поэтому заслуживают более подробного внимания. He-Ne лазер накачки (Хтах = 632.8нм) и лазер на красителе образовывали единый трехзеркальный резонатор, общая длина которого составляла Lp ~ 12м.Рис. 1.1.1. В длинном плече располагалась He-Ne газоразрядная трубка длиной 10 м. В коротком плече, образованном сферическими зеркалами с радиусами кривизны г = 20 см и г = 10 см, располагалась стеклянная кювета толщиной 1.4 мм с метанольным раствором одного из органических красителей ( Crezyl Violet ; Nile Blue или ДТДС ). Зеркала резонатора имели высокий коэффициент отражения в широком спектральном диапазоне, включая и А = 632.8ям. Краситель выполнял две функции: осуществлял режим пассивной синхронизации мод и одновременно являлся лазерной средой. В режиме синхронизации мод частота следования импу