Изменение механических свойств, состава и структуры нержавеющих сталей после больших доз облучения в исследовательских реакторах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

ГОЛОВАНОВ ВИКТОР НИКОЛАЕВИЧ

ИЗМЕНЕНИЕ МЕХАНИЧЕСКИХ СВОЙСТВ, СОСТАВА И СТРУКТУРЫ НЕРЖАВЕЮЩИХ СТАЛЕЙ ПОСЛЕ БОЛЬШИХ ДОЗ ОБЛУЧЕНИЯ В ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИХ РЕАКТОРАХ.

Специальность 01.04.07 физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических паук.

Ульяновск2004

Работа выполнена в Федеральном Государственном Унитарпом Предприятии Государственном Научном Центре Российской Федерации Научно Исследовательском Институте Атомных Реакторов (ФГУП ГНЦ РФ НИИАР).

Официальные оппоненты: Доктор физико-математических наук, профессор Залужный Александр Георгиевич Доктор физико-математических наук, профессор Лиханский Владимир Валентинович Доктор физико-математических наук, профессор Штатов Эдуард Трифонович

Ведущая организация: Московский инженерно-физический институт (технический университет).

Защита состоится «_11_«__гаоня_»2004г. в__9_часов на заседании диссертационного

совета ДМ 212-278.01 при Ульяновском Государственном Университете по адресу: г.Ульяновск, ул. Льва Толстого, дом № 42.

С диссертационной работой можно ознакомиться в библиотеке УЛГУ Автореферат разослан апреля__2004г.

Учёный секретарь диссертационного совета, кандидат физико-математических паук

О.Ю.Сабитов

Общая характеристика работы.

Актуальность проблемы. Стратегией развития атомной энергетики России предусматривается создание безопасных и экономичных энергетических ядерных реакторов, проектный срок использования которых должен быть максимальным. Научно-технические программы, которые были приняты в 2001-2003г. к исполнению на федеральном и отраслевом уровнях, в том числе «Энергоэффективная экономика», «Повышение эффективности топливоиспользования на АЭС», «Реакторное материаловедение» и ряд других предусматривают интенсивное развитие исследовательских работ по направлениям, определенным основами политики Российской Федерации в области развития науки и технологий до 2010г. и дальнейшую перспективу, утверждёнными Президентом Российской Федерации 30 марта 2002г.

Важнейшей частью этих программ являются проблемные фундаментальные задачи физики конденсированного состояния и её составляющей радиационного материаловедения, с которыми в значительной степени связаны исследования радиационной стойкости конструкционных материалов, определяющих надежность, безопасность и экономичность атомной техники. Одной из важнейших задач физики конденсированного состояния является прогнозирование изменений свойств конструкционных материалов, находящихся под воздействием реакторного излучения. Если при сравнительно небольших дозах облучения накоплен значительный объём экспериментальных результатов и теоретических разработок, позволяющих предсказывать изменение свойств материалов при облучении, то для больших доз облучения такие вопросы остаются практически нерешёнными вследствие трудностей теоретического объяснения, связанных с проблемами получения экспериментальных результатов при проведении длительных реакторных экспериментов и послереакторных исследований. Поэтому разработка и развитие экспериментальных методов становится актуальной задачей как физики конденсированного состояния, так и реакторного материаловедения.

К конструкциям реакторов, работающим в условиях больших доз облучения, относятся корпус, внутрикорпусные устройства, элементы активной зоны. Обоснование гарантируемого ресурса эксплуатации критических компонентов и конструкций ядерных реакторов особенно при продлении назначенного срока службы требует надежной информации об изменении исходной структуры конструкционных материалов, их

I '"ОС- национальная I 3 | БИБЛИОТЕКА I

•-Ё^Мл

механических свойствах, химическом составе в результате воздействия реакторного излучения, температуры и среды Конструкционным материалом, наиболее используемым в реакторных конструкциях, работающим в условиях нейтронного излучения, являются стали аустенитного, ферритно-мартенситного, перлитного классов. Стали российского производства по основным свойствам, обеспечивающим эксплуатационные характеристики действующих ядерных реакторов, превосходят зарубежные аналоги. Успехи в разработке отечественных марок сталей для ядерных реакторов связаны с деятельностью научных коллективов под руководством Агаповой Н.П,Вотинова С.Н., Иолтуховского А.Г.,Кондратьева В.П. (ВНИИНМ), Лякишева Н.П., Иванова Л И. (ИМЕТ), Горынина И.В., Рыбина ВВ., Карзова Г.П.,(ЦНИИ КМ ПРОМЕТЕЙ), Амаева АД., Платонова ПА.(РНЦ КИ), Паршина А.М(СПбГПУ), Быкова В.Н., Конобеева Ю.В.(ФЭИ), Зеленского В.Ф., Неклюдова ИМ. (ХФТИ), Цыканова ВА, Давыдова Е.Ф., Прохорова В.И, Шамардина В К (НИИАР) и др.

Особо следует рассматривать проблемы радиационной стойкости сталей для элементов активных зон реакторов на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем, учитывая высокие температуры и высокие дозы нейтронного облучения. Эксперименты с облучением до больших доз целесообразно проводить в исследовательских реакторах с учетом максимального выявления эффектов, вызывающих деградацию свойств материалов (радиационное охрупчивание, распухание, коррозионные эффекты и др) Более глубокого понимания процессов, протекающих в материалах под облучением можно достичь, используя современные методы исследования структуры состава и свойств материалов. Ввиду этого диссертационная работа, посвященная изучению особенностей изменения структуры, состава и свойств коррозионно-стойких промышленных сталей после больших доз облучения в результате использования разработанных и усовершенствованных методов и средств имитационных испытаний в исследовательских реакторах и послереакторных исследований, является актуальной как с точки зрения физики конденсированного состояния вещества в поле реакторного излучения, так и с точки зрения практических задач реакторного материаловедения.

Связь работы с научными программами. Основные составляющие работу разделы выполнялись в рамках научных договоров и контрактов ФГУП ПЩ РФ НИИАР :-№ ГНТД/ГК - 0026/00 - П - Д01 от 01.022001г.,-№ 41.600.14.0026 от 31.01.2002г., № 41.600.14.0026 от 24.01.2003г., финансируемых Минатомом, Минпромнауки и технологий России по направлениям, определённым основами политики Российской Федерации в области развития науки и технологий до 2010г. и дальнейшую перспективу, утвержденными

Президентом Российской Федерации 30 марта 2002г. Основу диссертационной работы составляют более 10 выполненных тем НИОКР.

Цель и задачи исследований: Работа выполнена с целью прогнозирования изменений физико-механических свойств, состава и структуры коррозионно-стойких сталей после большихдоз облучения в исследовательскихреакторах БОР-60, СМ, РБТ-6.

Для достижения поставленной цели решены следующие задачи:

1. Разработаны методики проведения экспериментов исследовательских реакторах и методики, послереакторных исследований для прогнозирования изменений физико-механических характеристик коррозионно-стойких сталей при больших дозах облучения

2. Созданы подходы и разработаны физические модели, позволяющие имитировать условия радиационного охрупчивания сталей после облучения до больших доз при параметрах их практического использования в действующих и создаваемых ядерных энергетических реакторах.

3. Разработаны физические подходы, использованные в технических решениях развития новых методик исследования структуры н состава, физико-механических свойств облученных реакторных, материалов в защитных камерах крупнейшего в стране материаловедческого комплекса. ФГУП ГНЦ РФ НИИАР. Проведена метрологическая аттестация методик и аккредитация материаловедческого исследовательского комплекса.

4. Проведено изучение физико - механических свойств, структуры и состава сталей промышленного производства для активных зон реакторов на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем, внутрикорпусных устройств и корпусов ВВЭР • после , высокодозного нейтронного облучения.

5. Определены значения параметров (доза, температура облучения, легирование, термомеханическая обработка и др.) для управления физико-механическими характеристиками коррозионно-стойких сталей в полях реакторного облучения.

Научная новизна обусловлена получением ряда уникальных экспериментальных результатов в ходе многолетних исследований по влиянию высоких доз нейтронного облучения и среды на изменения в структуре и составе коррозионно-стойких сталей, позволяющих прогнозировать изменения физико-механических свойств под воздействием облучения в ядерных реакторах:

1. На основании полученных в результате высокодозного облучения в исследовательских реакторах дозных и температурных зависимостей механических свойств хромо-никелевых сталей аустенитпого класса, установлены температурные интервалы и

пороговые значения доз радиационного охрупчивания сталей аустенитного и ферритно-мартенситного классов для развития моделей и механизмов радиационного охрупчивания сталей

2. Развита физическая модель, описывающая связь радиационного охрупчивания с вакансионным распуханием в области температур максимального распухания аустенитных хромо-никелевых сталей.

3. Установлена зависимость вакансионного распухания стали Х13М2БФР с ОЦК-структурой от дозы и установлены доза инкубационной стадии распухания (~100сна) и темп на стадии ускоренного распухания (0,025 - 0,03 % сна) в результате нейтронного облучения в диапазоне температур 350-700°С

4. В модели радиационного охрупчивания сталей с ОЦК-кристаллической решеткой установлено влияние дисперсных фазовых выделений на охрупчивание. Получены дозно-температурные зависимости плотности дислокаций, радиационно-стимулированных выделений фаз и сегрегации примесных элементов по границам- зёрен, вызывающих низкотемпературное радиационное охрупчивание ферритно-мартенситной стали.

5.Впервые в результате высокодозного облучения в реакторе на быстрых нейтронах и в реакторе па промежуточных нейтронах сталей Х18Н10Т, 304 и 316 ад. внутрикорпусных устройств реакторов ВВЭР и PWR, как с наработкой гелия в сталях в результате ядерных реакций, так и без наработки, установлена зависимость механических свойств от дозы облучения и содержания гелия. .

6. Установлены механизмы процессов, происходящих на границах зёрен, на внутренней и на внешней поверхности стальных оболочек твэлов, определяющие степень изменения химического состава и структуры сталей по мере увеличения выгорания топлива в реакторе на быстрых пейтронах с натриевым теплоносителем.

7. Впервые разработана физическая модель, воспроизводящая условия облучения стальной степки корпуса реактора ВВЭР-1000 на исследовательском реакторе РБТ-6 и проведена экспериментальная проверка работоспособности модели при сравнении требований, заложенных в российских и французских нормативных документах (ГОСТ, ПНАЭ и RCC-M соответственно) к методикам определения радиационного охрупчивания сталей корпусов реакторов с водой под давлением.

8. Впервые на стенде «Корпус» в результате имитации толщины стальной стенки корпуса реактора ВВЭР-1000 получена зависимость сдвига температуры хрупко-вязкого

б

перехода новой стали 15Х2НМФАА оптимизированного состава от распределения флюенса нейтронов по толщине корпуса.

Практическая ценность.

1. Создано новое поколение дистанционно управляемых, автоматизированных приборов для защитных камер, соответствующее мировому уровню. Приборы и методики метрологически аттестованы и внесены в отраслевой Каталог методик для реакторного материаловедения. Каталог методик МАГАТЭ и успешно используются для исследований по , реакторному материаловедению в рамках федеральных и отраслевых научно-исследовательских программ.

2. Разработаны конструкции облучательных устройств и усовершенствованы методики-для высокодозного облучения образцов конструкционных материалов в реакторах БОР-60 и СМ, используемых для аттестации свойств материалов.

3. На реакторе РБТ-6 создан стенд Корпус, который является уникальным средством облучения корпусных материалов, позволяющий воспроизводить платный, ускоренный или замедленный набор флюенса нейтронов необходимого спектрального состава и длительное . (до пяти лет) выдерживание параметров облучения (температура и флюенс) на требуемом' уровне и на статистически значимом массиве образцов применительно к корпусам-действующих ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 и разрабатываемых реакторов.

4. Для подтверждения показателей .качества российских корпусных сталей с использованием разработанных методик, оборудования в моделей впервые было проведено подтверждение равнозначности требований, заложенных в французских и российских нормативных документах при исследовании корпуса 4-го блока Калининской АЭС.

5. Результаты работы использованы при разработке технических проектов тэлов и ТВС реакторов на быстрых нейтронах (1Н2885-ООО-ОО, 1Н2654-000-00,1Н2768-000-00 и др ).

Личный вклад «втора.

Автором создан

-Комплекс уникальных методик ОЖЕ-спектроскопии, микроренггеноспектрального анализа, вторично-ионной масс-спектрометрии, методов газового анализа для элементно-структурных исследований, методик измерений механических свойств облучённых материалов в защитных камерах.

-Разработаны физические модели, воспроизводящие в исследовательских реакторах БОР-60, СМ, РБТ-6 параметры облучения материалов корпусов и внутрикорпусных утройств энергетических реакторов, и проведены расчётно-аналитические исследования.

-Проведены исследования механических свойств и структуры материалов оболочек твэлов и чехлов ТВС реактора БОР-60 после облучения до предельных выгораний, включая исследования процессов на границе теплоноситель - оболочка к топливо-оболочка при исследовании твэлов реактора БОР-60

При непосредственном участии автора проведены разработки исследовательского оборудования для защитных камер, облучательных устройств для реакторов БОР-60, СМ и стенда Корпус на реакторе РБТ-6.

При непосредственном участии автора, как научного руководителя работ, проведены облучения и исследования сталей для внутрикорпусных устройств и корпусов реакторов с водой под давлением, анализ и обработка научной информации.

Таким образом, основные результаты диссертационной работы, составляющие её научную новизну, выполнены либо лично автором, либо при его непосредственном участии.

Положения и результаты выносимые на защиту.

1. Разработанный в диссертация единый комплекс методик и устройств для высокодозного облучения в исследовательских реакторах СМ, БОР-60, РБТ-6 и послереакторных исследований - на основе развития прежде всего ОЖЕ-спектрометрии, вторично-ионной-масспектрометрии, электронно-зондового микроанализа для решения проблем физики конденсированного состояния и радиационного материаловедения, связанных с изучением -влияния больших доз облучения на материалы корпусов, внутрикорпусных устройств и элементов активных зон энергетических реакторных установок. Созданный уникальный исследовательский комплекс, состоящий из облучательного стенда Корпус на реакторе РБТ-6 и впутрикамерных машин для испытания облученных образцов

2. Экспериментальные дозные и температурные зависимости, позволяющие описывать процессы радиационного охрупчивания и устанавливать температурные интервалы и пороговые значения доз радиационного охрупчивания аустенитных хромо-никелевых и хромистых ферритно-мартенситных нержавеющих сталей с учётом формирования пористости, выделения фаз, дислокационной структуры и радиационно-стимулированных сегрегации.

3. Модель, определяющая связь радиационного охрупчивания с вакансионным распуханием аустенитных хромо-никелевых сталей в диапазоне температур максимального распухапия, в которой установлена зависимость механических свойств стали от соотношения диаметра пор и расстояния между порами.

4. Дозпая зависимость вакансионного распухания хромистой стали ферритно-мартенситного класса и определены доза на инкубационной стадии распухания (~ 100 сна) и

начальный темп на стадии ускоренного распухания (0,025 - 0,03 %/сна) в результате нейтронного облучения в диапазоне температур 350-700°С в реакторе БОР-60.

5. Физическая-модель-высокодозного облучения в исследовательском реакторе на быстрых нейтронах (БОР-60) и в реакторе на промежуточных нейтронах (СМ) хромо-никелевых сталей аустенитного класса для внутрикорпусных устройств реакторов ВВЭР и PWR, как с наработкой гелия в сталях в результате ядерных реакций, так и без наработки, позволяющая установить зависимость механических свойств от дозы облучения и содержания гелия.

6. Механизмы процессов на границах зёрен, на внутренней и на внешней поверхности, стальных оболочек твэлов, определяющие степень изменения химического состава и структуры сталей по мере увеличения выгорания топлива в исследовательском реакторе на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем.

7. Расчётно-конструктивная модель, воспроизводящая- условия облучения стенки корпусов реакторов ВВЭР на исследовательском реакторе РБТ-6 в стенде «Корпус» и позволяющая определять параметры радиационного охрупчивания сталей корпусов.

8. Зависимость сдвига температуры хрупко-вязкого перехода новой стали 15Х2НМФАА оптимизированного состава от распределения флюенса нейтронов по толщине корпуса, полученная в результате имитации толщины стальной стенки корпуса реактора ВВЭР-1000 на стенде «Корпус».

Совокупность изложенных в диссертации результатов, положений и выводов может квалифицироваться как новое достижение в развитии перспективного направления в физике конденсированного состояния - физика радиационных явлений и процессов в конструкционных материалах в условиях больших доз облучения в исследовательских ядерных реакторах.

На основе выполненных экспериментальных исследований конструкционных сталей в исследовательских реакторах и полученных результатов измерения структуры, состава и свойств с использованием разработанных физических методов и средств облучения в исследовательских реакторах и измерений в защитных камерах решена крупная научно-техническая проблема обоснования радиационной стойкости сталей при больших дозах облучения, имеющая важное хозяйственное значение для увеличения надёжности, безопасности и ресурса ядерных энергетических реакторов и их конструктивных элементов.

Апробация работы Основные результаты диссертации были доложены и обсуждены:

На Всесоюзной школе-семинаре по методикам послереакторных исследований. Димитровград, апрель 1982г., на Франко-советском семинаре по конструкционным материалам быстрых реакторов. Франция, Кадараш, март 1983г., на конференции Американского общества по испытанию материалов(А5ТМ), США, Филадельфия, 1994г., на совещании специалистов МАГАТЭ. Радиационное охрупчивапие корпусов и способы защиты. г. Эспо, Финляндия. Октябрь 22-30, 1995г., на международной рабочей группе МАГАТЭ по управлению сроком эксплуатации АЭС. г. Владимир, 15-19 сентября 1999г., на шестой Российской конференции по реакторному материаловедению г. Димитровград 11-15 сентября 2000г., на международной научно-технической конференции «Исследовательские реакторы: наука и высокие технологии», Димитровград, 25-29 июня 2001 г , на конференции Минатома России. Состояние и перспективы развития экспериментальной базы топливного цикла атомной энергетики. 3 июня 2002г., Москва., па международном симпозиуме «Фонтенвро-5» Исследования материалов для решения проблем реакторов с водой под давлением 23-27 сентября 2002г. Франция, г. Фонтенвро., на Российской конференции, посвященной 100-летию со дня рождения А-А.Бочвара «Материалы ядерной техники».23-27 сентября 2002г. Агой. Краснодарский край, на седьмой Российской конференции по реакторному материаловедению. 15-18 сентября 2003г. Димитровград, на международной научно-технической конференции. Атомная энергетика и топливные циклы. Москва Димитровград, 1-5 декабря 2003г.

Публикации. По результатам исследований опубликовано 47 работ, из них б изобретений и 3 патента.

Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из введения глав, заключения,

выводов и списка цитируемой литературы. Содержит 265 страниц, 138 рисунков и 40 таблиц.

Основное содержание работы.

.Во ведении кратко описано состояние проблемы, обоснована её актуальность,

определены цели и задачи работы, изложена научная новизна полученных результатов, их практическая и научная значимость, представлены основные положения, выносимые на защиту, указал обьём и структура диссертации.

В первой главе «Методы исследования и аппаратура» рассмотрены основные проблемные задачи развития методов и средств исследований в защитных камерах реакторных материалов (сталей) и направления их решения в обеспечение дальнейшего развития исследований состава, структуры и свойств после высоких доз реакторного облучения. С учетом требований при аттестации горячей лаборатории по достоверности и

точности измерения состава, структуры и механических свойств материалов разработаны основные подходы в совершенствовании методик, используемых в условиях защитных камер. Основу подходов составляют:

- влияние излучения от исследуемого образца на физику процессов измерения состава, структуры и свойств,

- дистанционные способы обслуживания,

- автоматизированный процесс управления прибором сбором и обработкой результатов;

- экологическая безопасность, связанная прежде всего с минимальным радиационным-

воздействием на обслуживающий персонал и окружающую среду.

Автоматизация процессов управления и обработки результатов, выполненная на всех основных установках, сопровождалась радикальными изменениями кинематических, оптических оптико-электронных систем приборов, формированием нового поколения приборов и установок, обеспечивающих хорошую воспроизводимость результатов, минимальное число измерений и минимальное время вредного воздействия излучения образца на системы прибора.

Важной составной частью работы является учет влияния неровностей на исследуемой поверхности на результаты исследований. Все расчёты были сделаны для ОЖЕ анализа и рентгеновского микрозондового анализа для двух видов поверхностных неровностей, возникающих при вязком (рис 1а) и хрупком (рис 1б) видах разрушений. Снижение чувствительности анализаторов излучения определяется уменьшением интенсивности излучения в результате поглощения в неровностях.

Ф(г, <г) =

а,;г,»)-ао+Аа. ао.дв<а1<о|1+Л<1,

0)

Рис.1 Схемы двух основных видов неровностей поверхности апроксимированные полусферой (а) и двумя плоскостями (Ь).

X

О

ь

В результате выполненных расчётов были определены нормативные кривые, позволяющие вносить коррективы в концентрационные кривые распределения элементов на неровной поверхности, в зависимости от положения зонда на исследуемой поверхности.

В дополнение к аналитическим приборам были разработаны методики и установки, предназначенные для определения водорода, кислорода, азота и гелия в конструкционных материалах, ксенона и криптона в облучённом топливе Метод основан на плавлении образца в вакууме или в графитовом тягле в потоке газа-носителя при температуре до 3500 °С экстрагировании содержащихся в образце газов и последующем их количественном анализе газохроматографическим или масспектрометрическим способами.

Созданный участок электронной микроскопия с использованием современной приборной техники и разработанные методики обеспечили развитие исследований структуры облучённых хромистых и низколегированных сталей. По техническим требованиям, разработанным в НИИАР, фирмой Philips был создан уникальный автоматизированный исследовательский комплекс в состав которого входит автоматизированный сканирующий микроскоп марки Philips XL 30 ESEM-TMP специально доработанный для использования в защитной камере. В защитной камере размещены электронно-оптическая, регистрирующая системы, камера образцов, спектрометры рентгеновского излучения, что обеспечивает возможность работы с образцами активностью до 5 Си в пересчёте на излучение Со-60. В металлографических исследованиях на сканирующем электронном микроскопе и в оптической металлографии реализована автоматизированная система обработки изображений. Система позволяет получить необходимые количественные характеристики структуры (размер зёрен, размеры пор и частиц фаз и включений, длину и толщину границ зерен и т.д.).

В результате многолетней работы, направленной на совершенствование оборудования и методик для исследований структуры, состава и свойств облучённых реакторных материалов было создано новое поколение соответствующее мировому уровню дистанционно управляемых, автоматизированных приборов для защитных камер. Приборы и методики метрологически аттестованы и внесены в отраслевой и Каталог методик МАГАТЭ и успешно используются для исследований по физике конденсированного состояния.. В соответствии с действующими • в системе Минатома правилами аккредитации испытательных центров проведена аккредитация материаловедческого комплекса ФГУП ГНЦ РФ НИИАР.

Во второй главе «Методики высокодозного облучения в исследовательских реакторах СМ, РБТ-б и БОР-60.» представлено описание физических моделей,

облучательных устройств для высокодозного облучения сталей в основных исследовательских реакторах, обеспечивающих облучение при параметрах соответствующих энергетическим реакторам Принимая во внимание создаваемые в стране и за рубежом программы, направленные на расчётно-экспериментальное обоснование ресурса внутрикорпусных конструкций из хромоникелевых сталей, был разработан и прошел испытания облучательный процесс, обеспечивающий накопление повреждающей дозы и накопление гелия в образцах стали. Для этого необходимо использовать два реактора, СМ и БОР-60. Возможный порядок выполнения облучения следующий.

Высокодозное облучение в ре акторе БОР-бО с промежуточными исследованиями

<=3

Перегрузка образцов из одного реакторав другой

<=1

Облучение в реакторе СМ при заданных сотношевшх •/.Неясна

Облучательные устройства для реактора БОР-60, созданные в процессе выполнения научных программ, отличаются универсальностью и обеспечивают облучение образцов конструкционных материалов до повреждающих доз свыше 100 сна в интервалах температур от320до600°С.

Для изучения процессов взаимодействия сталей с примесями в натрии под облучением были разработаны разборные облучательные устройства, позволяющие облучать образцы при температуре от 350°С до 700°С (рис.2 Б, С) в проточном натрии реактора БОР-60 и в ампуле реактора СМ (рис2Д).

Для исследования влияния дозы и накопления гелия на свойства никелевых сталей была разработана инструментованная разборная ампула для реактора СМ (рис.2Ж).

Для решения фундаментальных и прикладных проблемных задач по радиационному материаловедению корпусных материалов был создан стенд "Корпус", обеспечивающий моделирование условий облучения корпусов реакторов ВЮР при статистически достаточном массиве образцов в заданных условиях облучения с точно контролируемыми параметрами. Стенд рис 3 располагается у боковой поверхности активной зоны реактора РБТ-6 который служит источником нейтронов

Ж)

Рис 2 Проточные материаловедческие сборки для облучения образцов в активной зоне реактора БОР-60 при температуре 320°С (А), 350-370°С (Б), до 700°С (С). Д)-сборка для моделирования науглероживания сталей в натрии при облучении в реакторе СМ. Е)-ампула для облучения в стенде Корпус, Ж- для облучения пикелевых сталей в СМ с наработкой гелия 1 - хвостик; 2 - нижний переходник; 3 - дроссельная шайба; 4 - наружный чехол; 5 -радиационный нагреватель; 6 - внутренний чехол; 7 - кассета для образцов; 8 - переходник верхний; 9 - стопорное кольцо; 10 - головка.

Основные параметры облучения в стенде следующие:

- Температура облучения 100 ~330°С,±5°С.

- Флюенс нейтронов (Е>0,5МэВ) до 1021см-2 ±15%.

- Время облучения до 5лет.

- Возможен отжиг образцов в ампуле вне реактора при температуре до 500°С.

В ампулах могут быть размещены малые (36-72) и большие (260-520) массивы образцов Шарли Стенд Корпус обеспечивает облучение по сложному режиму, моделирующему современные режимы эксплуатации корпуса реакторов ВВЭР. облучение -отжиг - облучение - отжиг - облучение.

Выполнены теплофизические, расчеты и измерения для обеспечения максимальной однородности температуры в объеме ампул нескольких вариантов наиболее используемых моделей для имитации условий реальных корпусов Снижение энерговыделения от гамма потока за счет свинцового экрана обеспечило возможность регулирования температурного профиля в объеме ампулы (рис 2Е)

Рис 3 - Схема стенда КОРПУС 1- активная зона, 2 - выгородка, 3 - экран, 4

- образцы, 5 - опорная плита для установки ампул ряда, б - направляющие, по которым перемешаются опорные плиты с ампулами, 7 - ампулы 1-го типа с образцами, 8 -коммуникационные выводы от ампул 1-го типа, 9 - ампулы 2-го типа с образцами, 10

- коммуникационные выводы от ампул 2-го типа, 11 - бетонная перегородка с цилиндрической нишей, 12 - блок имитации закорпусного пространства, 13 -передвижная платформа

1114 1» М « > 1«

Г • г ч V»

1=—з-3-я-—&-Ч-Ь-1.-

плотности нейтронного потока

ампул в горизонтальном сечении

Рис 4 Расчётное распределение

Г 2x10 ' Г НПО'1

4 2д10 * 5 |*1ы '

г гхю" » 1x10'

10 2x10'® 11-1x10'* 11 1»1йй

э - 5x10"; Ъ 5х1и А 5хЮ1в 12 1«10*

по центру активной зоны

4 2д10 1 Г 2x10' 10 2x10'

в 5хю'

II 1x10'

В результате нейтронно-физических расчётов и измерений нейтронных потоков был сформирован - источник нейтронов и охарактеризовано нейтронное поле в облучательном пространстве (рис.4).

В главе 3. «Материалы и образцы» представлен подбор основных классов конструкционных сталей промышленного производства, используемых в ядерных реакторах ВВЭР и БН в условиях интенсивных нейтронных потоков. Хромоникелевые стали: Х18Н10Т /аустенизация/ Х16Н11МЗ /механико-термическая обработка/, Х16Н15МЗБ /аустенизация/, Х16Н15МЗБР /аустенизация/ и /холодная деформация/;хромистая сталь: Х13М2БФР /ферритно-мартенситного класса/, железо, упрочненное дисперсными окислами MgO, ^ОД ш технологии порошковой металлургии (модельные матералы);никелевые сплавы: Х20Н45М4БЧ /аустенизация/; Х15Ю5МЗ /механико-термическая обработка/; Х21Ю2МЗБ /механико-термическая обработка/ (выбраны для сравнения);низколегированные корпусные стали: 15Х2НМФАА., 15Х2НМФА

В главе 4. «Изменения состава и структуры сталей в натрии при облучении» представлены особенности взаимодействия сталей с углеродом в натриевом теплоносителе в активной зоне реактора БОР-60, изменения состава фаз, и механических свойств в аустенитных сталях в результате воздействия реакторного излучения на временной базе до 30 лет. Исследовалось влияния облучения на диффузионные процессы, протекающие при взаимодействии сталей с примесями в натрии при температурах от 350 до 700° С, при которых процессы селективной и общей коррозии ускоряются. Модель массопереноса углерода под облучением в натрии в системе источник и приёмник- две стали: У-8 и Х16Н15МЗБ (соответственно) была осуществлена в эксперименте в реакторе СМ. Расчёт коэффициента диффузии по уравнению

с учетом введения в уравнение функции дополнительных стоков (С(У)-объёмная концентрация карбидов во времени) показал, что коэффициент диффузии слабо зависит от флюенса нейтронов (таблица 1). Определяющим в диффузионном процессе углерода в хромоникелевой стали является формирование трёх зон науглероживания: 1- сплошной карбидный слой на поверхности, 2-слой фронтального науглероживания, 3- области зернограничного науглероживания, первые два из которых являются барьерными для диффузии углерода. При низких температурах выраженных карбидных слоев не образуется и диффузионный процесс по границам является основным. Исследования стали 12Х18Н10Т

после 30-и летнего облучения в натриевом теплоносителе подтвердили, что радиационно стимулированный процесс науглероживания происходит по границам зерен при температурах выше 340°С (рис. 5)

Табляца1

Влияние температуры и флюенса нейтронов на эффективный коэффициент диффузии

углерода в стали Х16Н15М3Б

Температура °С . ' Эффективный коэффициент диффузии, мг/с

Флюенс нейтронов , см ~г (Е^0)

0» 101" 8*10"

550 (1,7±0,2)М0"и (1,5±0,5)*10~14

650 (1,3±0,5)*10"и (2,6±0,2)*10"и (2,8±0,5)*10~14

700 . (4,5±0,5)М0"м (2,5±0^)»10"11 (2,5±0,5)*10"'"'

Экспериментально подтверждён механизм массопереноса углерода между материалами оболочек твэлов и чехлов ТВС, имеющими различную термодинамическую активность. Показано, что оболочки твэлов из стали Х16Н15М3БР в состоянии после аустенизации в интервале температур 500-650°С склонны к науглероживанию в теплоносителе реактора БОР-60. Сталь Х13М2БФР обнаруживает склонность к обезуглероживанию при температурах выше500°С. . . ,......-....: . .

Рис 5 Металлография х400 (а) и концентрационные профили углерода и легирующих элементов в стали Х18Н10Т после 30 лет облучения в натриевом теплоносителе реактора БОР-60 при температуре 400°С, измеренные микрорентгеноспектральным методом.

Из результатов натурных и модельных коррозионных испытаний образцов различных материалов в теплоносителе в активной зоне реактора БОР-60 следует, что аустенитная нержавеющая сталь и ферритно-мартенситная сталь имеют весьма незначительную потерю массы в результате селективного уноса прежде всего никеля с поверхности. С повышением температуры до 700°С потеря массы возрастает. В совокупности результаты исследований показывают, что коррозионные эффекты в материалах в натриевом теплоносителе первого контура реактора БОР-60 на временной базе до 30 лет незначительны и с учётом нормативных требований, определяемых критерием «натрий реакторной чистоты», в расчётах по обоснованию ресурса корпуса и внутрикорпусных конструкций реактора БОР-60 можно не учитывать влияние натрия на механические свойства сталей.

В главе 5 «Взаимодействие сталей с продуктами деления оксидного топлива» рассмотрены механизмы физико-химического взаимодействия аустенитных и ферритно-мартенситной сталей с продуктами деления ядерного топлива цезием, йодом и теллуром. Взаимодействие сталей оболочек с примесями в патрии с наружной стороны и с продуктами деления с внутренней стороны влияют на механические свойства сталей оболочек твэлов, определяющих величины выгорания топлива. Решение уравнений (4)и (5) позволяет оценить распределение продуктов деления в твэле под действием градиента температуры.

Значение величины Q есть функция состояния мигрирующего компонента в данной системе, Т-температура, Э-коэффициент диффузии. Уравнение (5) было использовало для расчета перераспределения кислорода вдоль радиуса в облучаемом твэле.

Фронтальное взаимодействие с цезием оболочек из хромоникелевых пержавеющих сталей 0Х16Н15МЗБ и ОХ16Н15М3БР развивается при кислородном потенциале, создаваемом оксидным топливом с начальным значением 0/М=2±0,01. Глубина взаимодействия увеличивается с повышением температуры оболочки. Зернограничные выделения карбидов, образующиеся в результате радиационно-термического старения сталей 0Х16Н15М3Б и 0Х16Н15М3БР, взаимодействуют с цезием по границам зёрен (рис. 6). Глубина зернограничного взаимодействия не увеличивается с повышением выгорания. Холодная деформация и механико-термическая обработка оболочек эффективно повышают стойкость стали к взаимодействию с цезием.

• В твэлах быстрого реактора происходит избирательный перенос химических

элементов, преимущественно железа и хрома, из оболочек в топливо в результате иодидных химических транспортных реакций под воздействием радиального термического градиета, обусловливающего изменение состава границ зерен стали ОХ16Н15МЗБ

Наличие в стали бора (сталь 0Х16Н15М3БР) предотвращает межзеренное взаимодействие, обусловленное избирательным массопереносом, до выгорания 15 % та Дополнительное легирование стали 0Х16Н15МЗБР редкоземельными металлами и итгрием предотвращает зернограничный массоперенос до выгорания не менее 18% т а при облучении в реакторе БОР-60

В твэлах с оболочками из стали 1Х13М2БФР происходит фронтальное и локальное взаимодействие оболочек с цезием и йодом Температура является эффективным фактором, влияющим на глубину взаимодействия оболочек из этой стали (рис 7) При температуре до 55О°С глубина взаимодействия пренебрежимо мала (до 10 мкм), незначительно повышается в интервале температуры 550-650 °С (10-60 мкм) и резко возрастает при повышении температуры

а) б)

Рис 6 Микроструктура оболочки из стали 0Х16Н15М3БР (а) и распределение элементов в области межзеренного взаимодействия с цезием (б) при температуре 650 СС и выгорании 15% г а

Рис 7 Зависимость глубины взаимодействия с цезием и йодом оболочек из стали 1Х13М2БФР от температуры при выгорании топлива 10,6%

В главе 6. «Дозные и температурные зависимости физико-механических свойств сталей оболочек твэлов и чехлов ТВС» представлены зависимости от температуры и флюенса нейтронов механические свойства двух классов сталей (хромо-никелевые стали аустенитного класса и хромистая сталь ферритно-мартенситного класса) облучённых в качестве оболочек твэлов тепловыделяющих сборок реактора БОР-60 и установлены зоны радиационного охрупчивания (рис.8), позволяющие прогнозировать работоспособность оболочек твэлов и чехлов ТВС в реакторах на быстрых нейтронах.

Показано, что в интервале температур максимума распухания аустенитных сталей (500-550°С) при флюенсе нейтронов выше 1*1023 см , Е>= 0,1 МэВ имеет место одновременное снижение характеристик пластичности и прочности сталей аустенитного класса, обусловленное вакансионным распуханием в результате формирования высокой пористости и крупных выделений вторых фаз

Из сравнения механических свойств стали Х16Н15М3БР в состояниях после аустенизации и холодной деформации следует, что холодная деформация не только снижает распухание, но и повышает характеристики пластичности в высокотемпературном интервале охрупчивания Приемы, направленные на снижение распухания, такие, как холодная деформация, оптимальное легирование, одновременно обеспечивают необходимые значения характеристик прочности и пластичности в интервале температур 350-550°С

Рис; 8 Равномерное и общее относительное удлинение сталей чехлов ТВС по высоте активной зоны

а) Х18Н10Т (ауст), максимальный флюенс 7,0*1022 см-2, Е>=0,1 МэВ б) Х16Н11МЗ (МТО), максимальный флюенс 8.4*1022 см-2, Е>=0.1 МЭВ

в)Х16Н15М3БР (20%х.д.), максимальный флюенс 6,0*1022 см-2, Е>=0,1МэВ

г)Х13М2БФР, максимальным флюенс 10,0*1022см-2 Е>=0,1 МэВ

(х - значения без облучения, температуры испытания и облучения равны)

Предложена модель, описывающая этот процесс, в которой используются данные просвечивающей электронной микроскопии и соотношения диаметров пор и частиц (Д) и расстояний между между центрами пор и частиц (X) в зависимости от флюенса (рис.9).

Рис.9. Изменения отношения (ДА) от флюенса нейтронов при температуре максимального распухания сталей:

1-стальХ18Н10Т(ауст.)

2-Х16Н15М3БР(ауст.)

3 - Х16Н15М3БР (20% х.д.)

Флюенс нейтронов »10 с м , Е>Д1 МэВ

Основное преимущество сталей с ОЦК - кристаллической решёткой в сравнении с аустенитными сталями с ГЦК-решеткой - низкое распухание В результате исследований дозной зависимости распухания стали Х13М2БФР на оболочках твэлов, достигших высоких выгораний было показано, что распухание на превышает 1.7%-2,0 при дозе 144сна., установлены инкубационные доза (90- 100сна) и темп ускоренного распухания стали с ОЦК-струкгурой (0,035-0,04%/сна).

Одна из основных проблем стали Х13М2БФР - низкотемпературное охрупчивание Из дозно-температурной зависимости механических свойств стали следует, что охрупчивание стали имеет место до температуры 350 °С (рис 8г) и не происходит увеличения температуры хрупкости с ростом флюенса. Повышение температуры облучения приводит к снижению прироста прочностных характеристик стали Для определения основных факторов, сопровождающих охрупчивание стали в процессе обЛгучения, рассматривалось аддитивное влияние на сдвиг температуры хрупко-вязкого перехода ( ) совокупного набора факторов

(6)

Вклад в охрупчивание выделений фаз в стали в результате радиационно-

термического процесса старения исследовался по двум направлениям

- исследования на электронном микроскопе сталей после больших доз облучения,

- моделирование присутствия фаз

В результате проведенных исследований на просвечивающем микроскопе было получено, что наблюдается корреляция между концентрацией дислокационных петель и

частиц мелкодисперсной - фазы, представляющей собой области, обогащенные хромом, и охрупчиванием ( ).

Моделирование с использованием технологии порошковой металлургии введения в железо микрочастиц окислов титана и магния (в количестве 1 и 2% масс) позволило установить, что увеличение содержание частиц окислов приводит к снижению характеристик пластичности при температуре облучения 350° С.

Одним из способов влияния па процесс радиационного охрупчивания может быть термообработка стали, создающая структуру мартенсита после закалки или мартенсита после низкого отпуска. Повторная закалка хромистой стали Х13М2БФР (после закалки и отпуска) стабилизирует характеристики' пластичности при температуре облучения 350°С флюенсом нейтронов до см -2, МэВ на уровне их значений до облучения.

Влияние сегрегационных эффектов на охрупчивание ( ) исследовалось на

ОЖЕ-анализаторе, в котором разрушение образца проводилось в высоковакуумной камере. Было обнаружено (рис.10), что при температурах до 400 С напряжённое состояние (напряжения, ниже предела текучести) стимулировало усиление зернограничного сегрегирования фосфора и азота и вызывало уширение распределения фосфора вблизи границы зерна, а Л также усиление внутризёренных процессов перераспределения азота, углерода и бора, сопровождающих процесс хрупкого разрушения

Рис. 10 Сегрегация элементов по глубине зернограничного хрупкого (а) и (б) пластичного изломов стали Х13М2БФР(а -сера, Д -углерод, о -фосфор, V -бор, х- азот)

Достижение некоторых «критических» концентраций элементов в зонах деформации особенно если деформация происходит по механизму каналированного движения дислокаций вызывает или способствует хрупкому разрушению В связи с этим представляет интерес рассмотреть влияние напряжений на процесс образования сегрегаций при деформировании Решение

кинетического уравнения McLean's, записанного как выражение (7), показало влияние напряжений на процесс сегрегирования элементов (рис.11).

Х(0-Х(0)

1 (ш\. /2yJDt\

ИГ)

(7)

где Х(1)-сегрегационный слой в момент 1 после начала процесса нагрева, Х(0) начальный уровень сегрегации при 1=0, Хец -равновесный уровень при 1 —«о.

Рис.11 Кинетика изменения концентрации фосфора (1) в ненагруженном и (2) в нагруженном образцах стали Х13М2БФР в зависимости от времени нагрева при температуре 340°С.

Время нагрева образца, ч Снижение эффективности факторов, влияющих на охрупчивание, в наибольшей степени проявляется после отжига. Способность к пластической деформации у стали Х13М2БФР , облученной при температуре 350°С флюенсом нейтронов выше см ,

Е>=0,1 МэВ, частично восстанавливается после отжига (1 час) при температуре 400°С и выше. Повышение пластичности стали после отжига связано с перестройкой всех параметров структуры стали, включая мелкодисперсные выделения, сегрегации элементов и дислокационную структуру.

В главе7 «Моделирование условий облучения материалов ВКУ реакторов с водой под давлением в исследовательских реакторах БОР-60 и СМ» представлено описание модельного эксперимента, разработанного для изучения влияния дозы и накопления гелия на распухание и механические свойства хромоникелевых сталей, используемых для внутрикорпусных устройств (ВКУ) реакторов с водой под давлением.

В результате тепло-физических и нейтронно-физических расчетов, выполненых для канала реактора СМ с различными вариантами размещения образцов в канале, было создано облучательнос устройство в котором можно моделировать условия облучения ВКУ. Расчётная температура всех образцов не превышает 320 С. Интенсивность нейтронного потока составляет 1.7 10" СМ 2 С*1 (Е > 0.1 МэВ), скорость повреждений 7-8 10 сна /с . Тепловая

компонента нейтронного спектра приводит к образованию гелия в никельсодержащих сталях при нелинейной зависимости накопления гелия с дозой по двухступенчатой реакции;

Для вариации накопления гелия на половине облучаемых образцов, предназначенных для последующих механических испытаний, на рабочей части диаметром 2 мм был установлен гафниевый экран. В конструкции ампулы (рис 12) образцы с гафниевым экраном и без экрана были размещены симметрично относительно центральной плоскости активной зоны (ЦПАЗ) Было проведено моделирование условий облучения сталей 304 в аустенизированном и 316 в холоднодеформированном состояниях, используемых для ВКУ реакторов PWR Расчётные значения накопления гелия в никелевых сталях по уравнению (8) были подтверждены прямыми измерениями содержания гелия и водорода в образцах.

Рис 12 Схема размещения образцов в облучательном устройстве, используемая для расчёта физической модели 1-стальной цилиндрический блок, 2-гафниевый экран, 3-проставка, 4-стальной образец, 5-центральная циркониевая труба, 6-периферийная циркониевая труба

Скорость генерации гелия составляла 1 - 5 aррm /сна в образцах с гафниевым экраном и 30 - 60 аррт/сна в образцах без экрана. Генерация водорода, оцененная расчётным способом, составляла от 10 до 20 аррт /сна в различных частях устройства Скорость радиационных повреждений менялась от 1,5 10-7 сна/с до 4 10-7 сна/с. Выполнено исследование стали 304 (аналог Х18Н10Т) и стали 316 (20% хд.) для оценки влияния генерации гелия и водорода на распухание и охрупчивание сталей при температуре 300 ± 3°С. В процессе облучения в реакторе БОР-60 максимальная повреждающая доза составила 95сна, температура облучения 320± 10 °С.

Результаты измерения механических свойств показали, что на изменение механических свойств сталей с дозой облучения при температуре 300 °С не оказывает влияние количество накапливаемого гелия и различия в спектрах и плотностях нейтронных потоков при облучении в разных исследовательских реакторах (рис.13).

Полученный результат имеет принципиально важное значение для расширения практики проведения испытаний сталей аустенитного класса в исследовательских реакторах применительно к рабочим условиям энергетических реакторов с водой под давлением. Проведённые исследования показали, что распухание сталей 304 и 316 после облучения в реакторе БОР-60 при температуре не более 320°С практически отсутствует. Радиационная ползучесть имеет линейную зависимость от дозы и напряжений.

Дон (см*)

Рис.13. Механические свойства сталей после облучения в реакторе на быстрых нейтронах (БОР-60) и на промежуточных нейтронах (СМ).

Изучение структуры и механических свойств стали 1Ж18Н10Т после 30-и летнего облучения в качестве материала шестигранного чехла экранного пакета реактора БОР-60 показали, что величина радиационного распухания стали 12Х18Ш0Т, при максимальной повреждающей дозе 108 сна составляет ~ 1%, возрастание повреждающей дозы с 76 до 108 сна не приводит к росту распухания. Электронномикроскопические исследования стали 12Х18Н10Т после облучения до максимальной повреждающей дозы 108 сна показали наличие

в структуре вакансионпой пористости, дислокационных петель и трех типов избыточных фаз: карбидов титана, G-фазы и Й-фазы. Высокая концентрация радиационных дефектов и частиц избыточных фаз в облученной стали 12Х18Н10Т обусловили • значительное упрочнение. Максимальное значение предела прочности при рабочих температурах -1195 МПа. а значения величины общего удлинения изменяются в интервале от 0.8 до 4.5%, а величина равномерного удлинения при Тисп.-Тобл. находится в интервале от 0.7 до 1.1%.

В главс8 «Моделирование радиационного охрупчивания стали корпусов ВВЭР-1000.» представлено моделирование условий облучения (температура, флюенс, спектр нейронов) и реальной толщины корпуса реактора ВВЭР-1000 из стали 15Х2НМФА в созданном стенде КОРПУС реактора РБТ-6. Получено, что охрупчивание стали происходит во внутреннем слое корпуса, толщиной «50мм. Предложены уточнения в рекомендованной в отечественной практике нормами расчета на прочность для определения радиационного ресурса корпусных сталей 15Х2МФА и 15Х2НМФА зависимости

Проведено сравнение российских и французских методик и подходов в определении радиационного охрупчивания стали. Для сравнения методик определения критической температуры хрупкости и вырезки образцов, образцы Шарпи были изготовлены: из металла сварного шва корпуса непостроенного 4 блока Калининской АЭС в соответствии с требованиями российских и французских нормативных документов. Результаты испытаний на ударный изгиб на маятниковом копре RKP-450 были апроксимированы зависимостью вида

КСУ(7) -А +Вхк1ап((Т-Т^/С), (9)

Где А^,С, -коэффициенты регрессии.

На рис.14, показаны сдвиги критических температур хрупкости для всех типов образцов, и их расположение относительно линий, показывающих гарантированные (приведенные в ПНАЭ Г-7-002-86 ) значения ДТУ. Все значения находятся ниже гарантированных значений для основного металла и сварного шва. Это говорит о высокой - радиационной стойкости исследованных материалов и хорошем соответствии российских и французских применяемых методик изготовления образцов, определения механических свойств и методик расчета параметров охрупчивания. В результате исследований корпусных сталей созданы необходимые экспериментальные и теоретические проработки и подходы для развития физической модели, позволяющей учитывать влияние флакса на изменение прочностных характеристик, что позволит по-новому взглянуть на эксперименты связанные с облучением и дооблучением исследуемых образцов в различных реакторах и позволит экстраполировать

данные, полученные на одном из реакторов, на реактор с другими характеристиками (флюенс, флакс, температура облучения).

Рис. 14 Экспериментальные сдвиги критических температур хрупкости и их гарантированные значения.

Типы образцов

. П ■ -А 7>

а -АТр}0 )и критериальном значения ударной вязкости 49 Дж/см2( для сварного шва)

КЗ -АТр.щ

1-Образцы основного металла по требованиям (ЯСС-М МС1000, МС 1220)

2- Образцы металла сварного шва (ЯСС-М МС 1000, МС 1220, 81331)

3-Образцы основного металла (ГОСТ 9454-78)

5- Образны сварного шва (ГОСТ 6996-66)

7-Образцы зоны термического влияния (ГОСТ 6996-6) — — * Гарантированное значение АТт для металла сварного шва "*"•" Гарантированное значение ДТр для основного металла

В разделе «Заключение» представлен анализ основных положений и выводов

диссертационной работы, обоснование практическою использования результатов работы в

физике конденсированного состояния и реакторном материаловедении.

Основные результаты и выводы.

1. Разработан единый комплекс методик и устройств для высокодозного облучения в

исследовательских реакторах СМ, БОР-60 и послереакторных исследований на основе

развития и использования прежде всего ОЖЕ-спектрометрии, вторично-ионной

масспектрометрии, электронно-зондового микроанализа для решения проблем физики

конденсированного состояния и реакторного материаловедения, связанных с изучением

влияния больших доз облучения на материалы корпусов, внутрикорпусных устройств и

элементов активных зон энергетических реакторных установок. На реакторе РБТ-6 создан

стенд Корпус, который является универсальным средством облучения корпусных материалов, позволяющим выдерживание параметров облучения (температура и- плотность потока нейтронов) на требуемом уровне и на статистически значимом массиве образцов' применительно к корпусам действующих ВВЭР-440, ВВЭР-1000 и разрабатываемым ВВЭР-1500.

2. Получены экспериментальные дозные и температурные зависимости механических свойств сталей Х18Н10Т, Х16Н11МЗ, Х16Н15М3Б, Х16Н15М3БР в аустенизированном и холодно-деформированном состояниях, стали Х13М2БФР ферритно-мартенского класса и установлены интервалы температур и повреждающих доз для областей радиационного охрупчивания, которые позволяют прогнозировать эффекты радиационного охрупчивания для безопасной эксплуатации тепловыделяющих сборок реакторов > на быстрых нейтронах. Установлено, что охрупчивание чехлов ТВС из стали Х13М2БФР происходит до температуры облучения 350°С. Способность к пластической деформации у стали Х13М2БФР, облученной при температуре 350°С, частично восстанавливается после отжита (1 час) при температуре 400°С.

3. Разработана модель радиационного охрупчивания аустенитных. хромо-никелевых сталей в области температур максимального вакансионного распухания. Установлены соотношения диаметра пор к расстоянию между порами при которых происходит снижение прочности и пластичности.

4. Установлена зависимость вакансионного распухания хромистой стали Х13М2БФР, представляющей класс сталей с ОЦК-структурой, от повреждающей дозы и определены доза инкубационного распухания (~100сна) и начальный темп на стадии ускоренного распухания (0,025- 0,03 %/сна).

5. Разработана физическая модель одновременой наработки гелия в сталях в результате двухступенчатых ядерных реакций на никеле и радиационных повреждений в процессе высокодозного облучения в исследовательском реакторе на быстрых нейтронах (БОР-60) и в реакторе на промежуточных нейтронах (СМ) хромо-никелевых сталей аустенитного класса для внутрикорпусных устройств реакторов ВВЭР и PWR. Установлена зависимость механических свойств сталей Х18Н10Т, 304 и 316 от дозы облучения и содержания гелия.

6. Установлены механизмы процессов массопереноса на внутренней и внешней поверхностях оболочек твэлов, определяющие степень изменения химического состава и структуры хромо-никелевых и хромистой сталей, по мере увеличения выгорания ядерного

топлива в исследовательском реакторе на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем Холодная деформация и механико-термическая обработка оболочек из аустенитных хромоникелевых сталей, наличие в стали бора (сталь 0Х16Н15МЗБР) в дополнительное легирование стали 0Х16Н15МЗБР редкоземельными-металлами и иттрием • эффективно повышают устойчивость границ зёрен к воздействию продуктов деления (цезию и йоду)

7. Разработана физическая модель, обеспечивающая воспроизведение условий облучения стенки корпуса реакторов ВВЭР на исследовательском реакторе и проведено сравнение требований, заложенных в французских (RCC-M) и российских нормативных документах (ПНАЭ и ГОСТ), к измерению уровня охрупчивания материалов корпусов реакторов с водой под давлением. На образцах, изготовленных из корпуса 4-го блока Калининской АЭС в соответствии с ГОСТ и RCC-M, после облучения в стенде «Корпус» в реакторе РБТ-6 при температуре 290 °С до флюенса (6,6±0,6)-1019 см-2 показано, что наиболее существенные отличия в российских и французских методиках проявляются при определении свойств основного металла.

8. Выполнено моделирование толщины корпуса реактора ВВЭР-1000, включая наплавку, и проведено облучение в стенде Корпус новой модифицированной стали 15Х2НМФАА содержащей 0,75% никеля, 0,007% фосфора и 0,07 % меди. В результате измерений температуры хрупко-вязкого перехода стали после облучения максимальным флюенсом 9,45x10" см-2 ,Е>0,5 МэВ при температуре 290°С, было установлено, что при заданных параметрах облучения радиационное охрупчивание происходит в внутреннем слое корпуса толщиной около 50 мм.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах:

1 Голованов В.Н., Назаренко Т.А. Газохроматографический метод определения углерода в облученных материалах. Сборник «Вопросы атомной науки и техники» Серия: Радиационное материаловедение. Димитровград, НИИАР вып.5,1975 с. 25-30.

2. Голованов B.Н, Крюков Ф Н., Повстянко А.В. Устройство для определения содержания газов в неорганических материалах. Авторское свидетельство № 1063184 21.05.1982г./22.08.1983г. 3 Голованов В.Н, Крюков Ф.Н. Применение отечественного микроанализатора МАР-2 для исследования материалов ядерной эиергетики. Аппаратура и методы рентгеновского анализа. Сборник статей ЛНПО «Буревестник». Вып.27 - Л. :1982г. Машиностроение, ЛО, с, 22-29.

4. Голованов В.Н., Шамардин В.К., Прохоров В.И., Медведева ЕА, Романеев В.В. Способ восстановления пластических свойств стали после облучения. ИЗОБРЕТЕНИЕ. Авторское свидетельство № 1009104 12.08.1981/01.12.1982

5. Крюков ФА, Голованов В.Н., Шамардин BJC. Сравнительная коррозионная стойкость хромоникелевых аусенитных сталей в присутствии йода в неизотермических условиях. Сборник «Вопросы атомной науки и техники», серия: Атомное материаловедение, Димтровград,НИИАР,вьш. 1(10), 1982, с. 16-19.

6. Кирилович АЛ., ГоловановВ.Н., Шамардин В.К. и др. Коррозия сталей Ст.3,12Х18Н10Т и никеля (НП-1) в высокоактивных отходах газофторидной переработки твэлов быстрых реакторов. Атомная Энергия. Том 53, Вын5,1982г., с. 305-309.

7. Голованов В.Н., Крюков Ф.Н. Маершин А.А. Петухов А.А.Тепловыделяющая сборка ядерного реактора изобретение. Авторское свидетельство № 991853 12.02.1981г./21.09.1982г.

8. Голованов В.Н.,Крюков Ф.Н.ДНамардин В.К Способ, обработки , оболочек тепловыделяющих элементов ИЗОБРЕТЕНИЕ. Авторское свидетельство № 36152 1983г.

9. Голованов В.Н, Кучкин А.В, Повстянко А.В. Способ обработки хромистых сталей изобретение.Авторское свидетельство № 1082570 1984г.

10. Цыканов В.А, Давыдов Е.Ф., Клочков Е.П., Шамардин В.К., Голованов В.Н., Крюков Ф.Н. Исследование физико-химического взаимодействия оксидного топлива с оболочками твэлов быстрого реактора. - Атомная энергия, 1984, т. 56, вып. 4, с. 195-199.

11. Васина Н.К., Курсевич И.П., Кожевников О.А, Шамардин B.C, Голованов В.Н. Размерная стабильность конструкционных материалов при больших флюенсах нейтронов. Атомная энергия, том 59,вып4,1985г. ,с265-267.

12. Голованов В.Н., Кучкин А.В., Шамардин В.К., Повстянко А.В. Способ термической обработки хромистой стали ИЗОБРЕТЕНИЕ. Авторское свидетельство. № 1216986 26.06.1984г/08.11.1985

13. Голованов В Н , Повстянко A3., Неустроев В.С.и др. Материаловедческие исследования гильзы СУЗ реактора Б0Р-60. Атомная энергия, т.59, вып.4, октябрь 1985, с.289-290.

14. Ageev V.S., Bykov V.N., Dvoryashin A.M, Golovanov V.N£ffects of adiation on Materials. Proceeding of 14 th International Simposium, voLl, ASTM STP1046,1989, p. 98-113.

15. Голованов ВН., Шамардин В.К, Повстянко A3., Митрофанова H.M., Боголепов MX., Дементьев В А Влияние микролегирования на распухание и механические свойства сталей с основой Х16Н15, облученных в составе ТВС реактора Б0Р-60. Сборник «Вопросы атомной науки и техники.» Серия «Физика радиационных повреждений» 1989г., вып. 1, т.4, с3-8.

16. Голованов В.Н., Шамардин В К., Повстянко А.В., Романеев В В., Медведева Н М, МитрофановаН.М. Результаты послереакторных исследований сталей и сплавов облученных до высоких повреждающих доз Труды международной конференции по радиационному материаловедению, Алушта, ХФТИ, май 1990г., том 2, с.156-170.

17. Голованов В.Н.,. Цыканов В А,. Куприенко В.А., Клочков ЕЛ., Самсонов Б.В., Смирнов В.П,. Шамардин В.К. Исследовательский комплекс НИИАРа для изучения материалов и элементов активных зон. Труды международной конференции по радиационному материаловедению, Алушта, май 1990г., том 3, ХФТИ, с.73-90.

18. Голованов В Л.,. Ильин AM., Кадыров X. Г., Ткаченко ЕА, Часников АЛ. Исследование влияния упругодеформированного состояния па сегрегирование примесей углерода, азота и бора в стали методом оже-спектроскопии Сборник «Вопросы атомной науки и техники » Сер. «Новые материалы и материаловедение». 1992. В.4(44) с. 13-16.

19. Голованов В.Н., Гончаренко Ю.Д., Прохоров В.И., Островский З.Е., Штукерт Ю.А, Дворецкий - В.Г. Использование специальной техники, ОЖЕ-спектроскопии, растровой микроскопии, просвечивающей микроскопии, микропробного ионного и электронного анализов для изучения изменений структуры и состава материалов под облучением. Сборник трудов технического комитета МАГАТЭ. Кадараш. Франция, 10-13 октября 1994г., с.100-115.

20. Голованов Bit, Кузьмин В.И., Меньшикова Т.С. и др. Исследование коррозионного взаимодействия оболочек со смешанным оксидным топливом и способы его снижения. Третья межотраслевая конференция по реакторному материаловедению. Сборник докладов, т. 1, Димятровград, 1994, с. 223-230.

21. Brodkin E.B, Egorov A.L., Markina N.V., Raetsky V.M., Golovanov V, Sulaberidze V.S. Tsikanov V.A., Zaritsky S.M The Irradiation Facility KOPUS for Irradiation of the Reactor Structure Materials Reactor Dosimetry, ASTM STP 1228, Proceeding of American Society for Testing and Materials, Philadelphia, 1994, p. 125-137.

22. Golovanov V, Raetsky V.M. Tsukanov VA. Markina N.V. Seredkin S.V. Brodkin ЕВ. Egorov AL.Irradiation of vessel Materials With using Korpus Faculty of RBT-6 Reactor Proceeding of the IAEA Specialists Meeting on Irradiation Embnttlement and Mitigation. Espoo, Finland October 2230,1995г. ,р. 224-233.

23. Golovanov V.N.Ilyin, A.M.Melikhov VDAuger Spectroscopy Study of Stress Enhanced Impurity Segregation in a Ferritic Steel Proceeding of 7th International Conference on Fusion Reactor Materials (ICFRM-7). Obninsk.Russia. Sept. 25-29,1995, p. 95.

24. Голованов В.Н., Ильин А.М. Влияние напряженного состояния на эффекты сегрегирования примесей в сталях. Труды > 3-го Межгосударственного семинара «Структурно-морфологические основы модификации материалов методами нетрадиционных технологий». Обнинск 14-16 июня 1995г., с.25.

25. Солонин М.И., Бибилашвили Ю.К., Цыканов ВА, Голованов ВЛ.,Смирнов АЛ., Овчинников ВА Состояние и перспективы развития работ в России по твэлам и материалам водоохлаждаемых реакторов Сборник докладов пятой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению Димитровград НИИАР,1995г., том 1, ч 1, с3-32.

26. AM Hyin, Golovanov V.N. Investigation of the Grain Boundary Elemental Composition of the Low-ABoy Stel/Phus.Stat Sol 1996, V.153.93, p. 93-100. -

27. Голованов B.IL, Кузьмин В Л, Смирнов АЛ. Structurial changes in the WER-1000 oxide fuel after irradiation. Proceeding a Technical Committee meeting held in Tokyo, Japan, 28 Oktober- 1 November 19% IAEA, p. 353-363.

28. Golovanov V.N.,Ilyin A.M Auger Spectroscopy Steel of the Stress Enhanced Impurity Segregation in Gr-Mo-V SteeL Journal ofNuclear Materials, 1996, p. 233-235.

29. VXShamardin, TM Bulanova, VN Golovanov et аН J. Nucl. Mater, 233-237(1996), 162-168.

30. Голованов BJI, Раецкий B.M, Гремячкин ВА, Шушакова TJ3., Юськаев РА Температурные условия облучения корпусных материалов в ампулах стенда «КОРПУС». Сборник трудов НИИАР 1998г. вьш.4, с.124-141.

31. Горьгаин ИВ, Карзов Г.П, Цыканов В А, ГоловановВ.П, Красноселов ВА Сталь для корпусов атомных реакторов повышенной надежности и ресурса. ПАТЕНТ. № 2166559 13.07.1999г.

32. Golovanov V.N, Shamardin V.K., Bulanova T.M, Povstianko A.V., Fedoseev A.E.,Goncharenko Yu.E, Ostrovsky ZJS.Mechanical properties and microstructure of advanced ferritic-martensitic steels used under high dose neutron irradiation. Journal ofNuclear Materials 271&272 (1999), p. 155-161.

33. Голованов ВЛ., Карзов ГЛ., Цыканов ВА, Красноселов ВА и др. Оценка радиационного охрупчивапия стали 15Х2МФАА с 0,75%№ и коррозионностойкой наплавки 02Х18Н10Б -ВИ после облучения в стенде «КОРПУС» Труды международной рабочей группы МАГАТЭ по управлению сроком эксплуатации АЭС г.Владимир, 15-19 сентября 1999г., с.151-160.

34. В.К. Шамардин, В.И. Прохоров, В.С.Неустроев и др. Оценка и анализ термомеханической модели поведения элементов ВКУ реакторов ВВЭР с учётом эффектов облучения. Сборник трудов шестой отраслевой конференции по реакторному материаловедению Димитровград. НИИАР 1999г., с.16-25.

35. Bibilashvili YuX, Mcdvedev A.V., Nesterov B.I., Golovanov V.N., Eremin S.G.. Influens of irradiation on К of Zr-l%Nb claddings. Journal of Nuclear Materials 280(2000), p. 106-110. 36 Golovanov V.N., Sbamardin V.K., Prokhorov V.I. (RIAR), Philippe Dubirisson, Jean-Paul Massoud, Nicolas de Mattan (CEA-CEREM , EDF-EMA) Behaviour under neutron irradiation of austenrtic stainless steel (representative of French core internals ) irradiated in B0R-60 and CM' reactors. Сборник докладов шестой международной конференции по реакторному материаловедению. Том 3, ч.1, г. Димитровград, НИИАР 2000г., с.205-210

37. Голованов В.Н., Прохоров В.И. Козлов Д.В. Особенности радиационного повреждения корпусной стали 15Х2НМФАА Сборник докладов шестой международной конференции по реакторному материаловедению, г. Димитровград, НИИАР 2000г. ,том 3, ч 1, с. 174-177.

38. Голованов В.Н, Неустроев B.C., Шамардин В.К., Островский З.Е. Изменение механических свойств и • микроструктуры ферритно-мартенситных сталей, облученных в реакторе БОР-60. Сборник докладов шестой международной конференции по реакторному материаловедению.г. Димитровград, НИИАР 2000г. ,том 3, ч 1, с.273-294.

39. Солонин М.И, Иатгуховский А.Г., Леонтьева-Смирнова М.В., Бибилашвили Ю.К., Кондратьев Bn, Чернов ВМ, Голованов В Л., Шамардин > В К. Малоактивируемая жаропрочная радиационностойкая сталь Заявка на изобретение №2001118904 от 06.07.01.Патент №2211878

40. Неустроев В.С, Голованов В.Н., Шамардин B^ И др. Радиационные явления в стали Х18Н10Т, облученной в различных реакторах при условиях, близких к условиям эксплуатации ВКУ ВВЭР. Сборник докладов Шестой Российской конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 11-15 сентября 2000 г. Димитровград. 2001г., т.З, ч.1, с.3-19.

41. Lebedeva E.E, Golovanov V.N, Podkopayeva LA, Temnoeva T.A Database "Catalogue of techniques applied to materials and products of nuclear engineermg"Advanced post-irradiation examination examination techniques for water reactor fuel. Proceedings of a Technical Committee meeting held in Dimitrovgrad, Russian Federation, 14-18 May2001, p. 213-218.

42. Голованов В.Н., Грачев А.Ф., Цыканов ВА. Исследовательские реакторы и проблемы материаловедения для ядерной техники технологии. Труды Международной научно-технической конференции «Исследовательские реакторы: паука и высокие технологии», Димитровград,. 25-29июня 2001г. ГНЦ НИИАР, с.75-82.

43. ГрачевА.Ф., Голованов В.Н., (НИИАР), Зродников А.В., Троянов В.М., Поплавский В.М (ФЭИ), Блинков ВЛ., Мелихов О.И., (ЭНИЦ), Ермаков Н.В., Архангельский H.B. (Минатом)

i'OC. HAUHOhAJ ЬНБЛХОТЕ) С.Пстер4ур. 08 <с*

j

Состояние я перспективы развития экспериментальной базы топливного цикла атомной энергетики. Труды конференции Минатома России. 3 июня 2002г., Москва, с. 102-117.

44. Golovanov V.N., Kozlov D.V., Prokhorov V.I., Raetsky VM , Shamardin VK , Krasnoselov VA (SSC RF RIAR) J.P. Massoud, С Trollar, R. Bertrand (EDF )Comparison of the Russian and French normative determination techniques of radiation embrittlement of pressurized water reactor vessels. Proceedings International Simposium "Tontenvro-5",020, 23-27 September 2002, Fontenvro, France, p 265-276.

45. Опыт и перспективы .использования твэловна основе. виброуплотненного оксидного топлива. Грачев А.Ф., Ма&ршин АА, Голованов ВЛ., Цыканов ВА, Бычков AJB., Шишалов О.В. (ГНЦ РФ НИИАР) Международная - научно-техническая конференция «Атомная Энергетика и Топливные Циклы». Москва -Димитровград, 1-5 декабря 2003г., с.5-16.

46. Голованов ВН, Раецкий, В.М.,Козлов ДВ., Личадеев ВВ., Пименов ВВ., Шевляков ГВ. Радиационное охрупчивание металла сварного шва реактора ВВЭР-1000. Доклад на 3-ей научно-технической конференции «Обеспечение: безопасности АЭС ВВЭР», 26-30 мая 2003г.,0КБ «ГИДРОПРЕСС»,г. Подольск., с, 155-167.

47. Голованов В.Н, Шамардин B.K, Прохоров ВЛ, Повстянко А.В.,Неустроев B.C., Федосеев А.Е. Исследования конструкционных материалов ядерной энергетики в реакторе Б0Р-60. Доклад на Российском научно-техническом форуме «Ядерные реакторы на быстрых нейтронах», 8-12декабря2003г., с. 149-160.

i-8576

Список сокращений и условных наименований.

Содержание.

Введение.

1. Методы исследования и аппаратура.

1.Задачи совершенствования внутрикамерных методов исследования.

1,2Методики локального элементного анализа облучённых материалов.

1 .ЗРазработанные методы и приборы для определения содержания газообразных элементов в облучённых материалах.

1,4Методики электронной микроскопии для исследования материалов с высоким уровнем радиоактивности.

1.5 Совершенствование методов механических испытаний.

1.6 Разработка оборудования и методик подготовки образцов в защитных камерах.

2. Методики высокодозного облучения в исследовательских реакторах СМ, РБТ-6 и

БОР-бО.

2.1 Высокодозное облучение в реакторе БОР-бО.

2.2 Высокодозное облучение в реакторе СМ.

2.3 Методики облучения сталей в натрии в реакторах БОР-бО и СМ.

2.4 Облучение образцов корпусных сталей для ВВЭР в стенде Корпус в реакторе РБТ-6.

3.Материалы и образцы.

3.1 Материалы для оболочек твэлов и чехлов ТВС БН-реакторов.

3.2 Материалы корпусов ВВЭР.

4. Изменения состава и структуры сталей в натрии при облучении.

4.1. Стали внутрикорпусных элементов реактора БОР-бО.

4.2 Натурные коррозионные испытания образцов материалов в натрии в активной зоне реактора БОР-60.

4.3 Эффекты массопереноса на оболочках твэлов и чехлах ТВС из сталей

Х16Н15МЗБР и Х13М2БФР в теплоносителе реактора БОР-бО.

5. Взаимодействие сталей с продуктами деления оксидного уранового и уранплутониевого топлива.

5.1 Термодинамический анализ параметров на границе топливо-оболочка твэла.

5.2 Модели физико-химического взаимодействия топлива с оболочкой твэлов.

5.3 Влияние состава и предварительной обработки хромоникелевых нержавеющих сталей на коррозию в результате взаимодействия с топливом.

5.4. Особенности физико-химического взаимодействия топлива оболочками из ферритно-мартенситной стали Х13М2БФР.

5.5. Влияние процессов взаимодействия на механические свойства оболочек твэлов.

6. Дозные и температурные зависимости физико-механических свойств сталей оболочек твэлов и чехлов ТВС.

6.1 Изменение механических свойств и структуры сталей оболочек твэлов после облучения в реакторе БОР-бО.

6.2 Механические свойства и распухание материалов чехлов ТВС после облучения в реакторе БОР-бО.

6.3 Дозные и температурные зависимости механических свойств чехлов из стали Х13М2БФР в состоянии после закалки и отпуска.

6.4 Влияние отжига при температуре 400-600°С на механические свойства стали XIЗМ2БФР.

7 Моделирование условий облучения материалов ВКУ реакторов с водой под давлением в исследовательских реакторах БОР-бО и СМ.

7.1. Структура и механические свойства сталей после длительного облучения.

7.2. Эксперимент по облучению образцов стали ВКУ в реакторах БОР-бО и СМ

8. Моделирование радиационного охрупчивания стали корпусов ВВЭР-1000.

8.1 Анализ параметров, влияющих на радиационное охрупчивание материалов корпусов.

8.2 Охрупчивание стали по толщине корпуса ВВЭР.

8.3 Сравнение российских и французских нормативных методик определения радиационного охрупчивания корпусов реакторов с водой под давлением.

Актуальность проблемы. Стратегией развития атомной энергетики России предусматривается создание безопасных и экономичных энергетических ядерных реакторов, проектный срок использования которых должен быть максимальным. Научно-технические программы, которые были приняты в 2001-2003г. к исполнению на федеральном и отраслевом уровнях, в том числе «Энергоэффективная экономика», «Повышение эффективности топливоиспользования на АЭС», « Реакторное материаловедение» и ряд других предусматривают интенсивное развитие исследовательских работ по направлениям, определённым основами политики Российской Федерации в области развития науки и технологий до 2010г. и дальнейшую перспективу, утверждёнными Президентом Российской Федерации 30 марта 2002г.

Важнейшей частью этих программ являются проблемные фундаментальные задачи физики конденсированного состояния и её составляющей радиационного материаловедения, с которыми в значительной степени связаны исследования радиационной стойкости конструкционных материалов, определяющих надёжность, безопасность и экономичность атомной техники. Одной из важнейших задач физики конденсированного состояния является прогнозирование изменений свойств конструкционных материалов, находящихся под воздействием реакторного излучения. Бели при сравнительно небольших дозах облучения накоплен значительный объём экспериментальных результатов и теоретических разработок, позволяющих предсказывать изменение свойств материалов при облучении, то для больших доз облучения такие вопросы остаются практически нерешёнными вследствие трудностей теоретического объяснения, связанных с проблемами получения экспериментальных результатов при проведении длительных реакторных экспериментов и послереакторных исследований. Поэтому разработка и развитие экспериментальных методов становится актуальной задачей как физики конденсированного состояния, так и реакторного материаловедения.

К конструкциям реакторов, работающим в условиях больших доз облучения, относятся корпус, внутрикорпусные устройства, элементы активной зоны. Обоснование гарантируемого ресурса эксплуатации критических компонентов и конструкций ядерных реакторов особенно при продлении назначенного срока службы требует надёжной информации об изменении исходной структуры конструкционных материалов, их механических свойствах, химическом составе в результате воздействия реакторного излучения, температуры и среды. Конструкционным материалом, наиболее используемым в реакторных конструкциях, работающим в условиях нейтронного излучения, являются стали аустенитного, ферритно-мартенситного, перлитного классов. Стали российского производства по основным свойствам, обеспечивающим эксплуатационные характеристики действующих ядерных реакторов, превосходят зарубежные аналоги. Успехи в разработке отечественных марок сталей для ядерных реакторов связаны с деятельностью научных коллективов под руководством Агаповой НЛ-Зотинова С.Н., Иолтуховского А.Г.Дондратьева В.П. (ВНИИНМ), Лякишева Н.П., Иванова Л.И. (ИМЕТ), Горынина И.В., Рыбина В.В., Карзова Г.П.,(ЦНИИ КМ ПРОМЕТЕЙ), Амаева А.Д., Платонова П.А.(РНЦ КИ), Паршина А.М.(СП6ГПУ), Быкова В.Н., Конобеева Ю.В.(ФЭИ), Зеленского В.Ф., Неклюдова И.М. (ХФТИ), Цыканова В.А., Давыдова Е.Ф., Прохорова В Л., Шамардина В. К.(НИИАР) и др.

Особо следует рассматривать проблемы радиационной стойкости сталей для элементов активных зон реакторов на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем, учитывая высокие температуры и высокие дозы нейтронного облучения. Эксперименты с облучением до больших доз целесообразно проводить в исследовательских реакторах с учётом максимального выявления эффектов, вызывающих деградацию свойств материалов (радиационное охрупчивание, распухание, коррозионные эффекты и др.). Более глубокого понимания процессов, протекающих в материалах под облучением можно достичь, используя современные методы исследования структуры состава и свойств материалов. Ввиду этого диссертационная работа, посвященная изучению особенностей изменения структуры, состава и свойств коррозионно-стойких сталей, отражающих особенности промышленной технологии производства после больших доз облучения в результате использования разработанных и усовершенствованных методов и средств имитационных испытаний в исследовательских реакторах и послереакторных исследований, является актуальной как с точки зрения физики конденсированного состояния вещества в поле реакторного излучения, так и с точки зрения практических задач радиационного материаловедения.

Связь работы с научными программами. Основные составляющие работу разделы выполнялись в рамках научных договоров и контрактов ФГУП ГНЦ РФ НИИАР :-№ ГНТД/ГК - 0026/00 - П - Д01 сгг 01.02.2001г.,-№ 41.600.14.0026 от 31.01.2002г., № 41.600.14.0026 от24.01.2003г., финансируемых Минатомом, Минпромнауки и технологий России по направлениям, определённым основами политики Российской Федерации в области развития науки и технологий до 2010г. и дальнейшую перспективу, утверждёнными Президентом

Российской Федерации 30 марта 2002г. Основу диссертационной работы составляют более 10 выполненных тем НИОКР.

Цель и задачи исследований: Работа выполнена с целью прогнозирования изменений физико-механических свойств, состава и структуры коррозионно-стойких сталей после больших доз облучения в исследовательских реакторах БОР-бО, СМ, РБТ-6.

Для достижения поставленной цели решены следующие задачи:

1.Разработаны методики проведения экспериментов исследовательских реакторах и методики послереакгорных исследований для прогнозирования изменений физико-механических характеристик коррозионно-стойких сталей при больших дозах облучения

2. Созданы подходы и разработаны физические модели, позволяющие имитировать условия радиационного охрупчивания сталей после облучения до больших доз при параметрах их практического использования в действующих и создаваемых ядерных энергетических реакторах.

3. Разработаны физические подходы, использованные в технических решениях развития новых методик исследования структуры и состава, физико-механических свойств облученных реакторных материалов в защитных камерах крупнейшего в стране материаловедческого комплекса ФГУП ГНЦ РФ НИИАР. Проведена метрологическая аттестация методик и аккредитация материаловедческого исследовательского комплекса.

4. Проведено изучение физико - механических свойств, структуры и состава сталей промышленного производства для активных зон реакторов на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем, внутрикорпусных устройств и корпусов ВВЭР после высокодозного нейтронного облучения.

5. Определены значения параметров (доза, температура облучения, легирование, термомеханическая обработка и др.) для управления физико-механическими характеристиками коррозионно-стойких сталей в полях реакторного облучения.

Научная новизна обусловлена получением ряда уникальных экспериментальных результатов в ходе многолетних исследований по влиянию высоких доз нейтронного облучения и среды на изменения в структуре и составе коррозионно-стойких сталей, позволяющих прогнозировать изменения физико-механических свойств под воздействием облучения в ядерных реакторах:

1 .На основании полученных в результате высокодозного облучения в исследовательских реакторах дозных и температурных зависимостей механических свойств хромо-никелевых сталей аустенитного класса, установлены температурные интервалы и пороговые значения доз радиационного охрупчивания сталей аустенитного и ферритно-мартенситного классов для развития моделей и механизмов радиационного охрупчивания нержавеющих сталей

2. Развита физическая модель, описывающая связь радиационного охрупчивания с вакансионным распуханием в области температур максимального распухания аустенитных хромо-никелевых сталей.

3. Установлена зависимость вакансионного распухания стали Х13М2БФР с ОЦК-структурой от дозы и установлены доза инкубационной стадии распухания (« ЮОсна) и темп на стадии ускоренного распухания (0,025 - 0,03 %/сна) в результате нейтронного облучения в диапазоне температур 350-700°С

4. В модели радиационного охрупчивания сталей с ОЦК-кристаллической решёткой установлено влияние дисперсных фазовых выделений на охрупчивание. Получены дозно-температурные зависимости плотности дислокаций, радиационно-стимулированных выделений фаз и сегрегаций примесных элементов по границам зёрен, вызывающих низкотемпературное радиационное охрупчивание ферритно-мартенситной стали.

5.Впервые в результате высокодозного облучения в реакторе на быстрых нейтронах и в реакторе на промежуточных нейтронах сталей Х18Н10Т, 304 и 316 х.д. внугрикорпусных устройств реакторов ВВЭР и PWR, как с наработкой гелия в сталях в результате ядерных реакций, так и без наработки, установлена зависимость механических свойств от дозы облучения и содержания гелия.

6. Установлены механизмы процессов, происходящих на границах зёрен, на внутренней и на внешней поверхности стальных оболочек твэлов, определяющие степень изменения химического состава и структуры сталей по мере увеличения выгорания топлива в реакторе на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем.

7. Впервые разработана физическая модель, воспроизводящая условия облучения стальной стенки корпуса реактора ВВЭР-1000 на исследовательском реакторе РБТ-6 и проведена экспериментальная проверка работоспособности модели при сравнении требований, заложенных в российских и французских нормативных документах (ГОСТ, ПНАЭ и RCC-M соответственно) к методикам определения радиационного охрупчивания сталей корпусов реакторов с водой под давлением.

8. Впервые на стенде «Корпус» в результате имитации толщины стальной стенки корпуса реактора ВВЭР-1000 получена зависимость сдвига температуры хрупко-вязкого перехода новой стали 15Х2НМФАА оптимизированного состава от распределения флюенса нейтронов по толщине корпуса.

Практическая ценность.

1. Создано новое поколение дистанционно управляемых, автоматизированных приборов для защитных камер, соответствующее мировому уровню. Приборы и методики метрологически аттестованы и внесены в отраслевой Каталог методик для реакторного материаловедения, Каталог методик МАГАТЭ и успешно используются для исследований по реакторному материаловедению в рамках федеральных и отраслевых научно-исследовательских программ.

2. Разработаны конструкции облучательных устройств и усовершенствованы методики для высокодозного облучения образцов конструкционных материалов в реакторах БОР-бО и СМ, используемых для аттестации свойств материалов.

3. На реакторе РБТ-6 создан стенд Корпус, который является уникальным средством облучения корпусных материалов, позволяющий воспроизводить штатный, ускоренный или замедленный набор флюенса нейтронов необходимого спектрального состава и длительное (до пяти лет) выдерживание параметров облучения (температура и флюенс) на требуемом уровне и на статистически значимом массиве образцов применительно к корпусам действующих ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 и разрабатываемых реакторов.

4. Для подтверждения показателей качества российских корпусных сталей с использованием разработанных методик, оборудования и моделей впервые было проведено подтверждение равнозначности требований, заложенных в французских и российских нормативных документах при исследовании корпуса 4-го блока Калининской АЭС.

5. Результаты работы использованы при разработке технических проектов тэлов и ТВС реакторов на быстрых нейтронах (1Н2885-000-00,1Н2654-000-00,1Н2768-000-00 и др.).

Личный вклад автора.

Автором создан:

-Комплекс уникальных методик ОЖЕ-спектроскопии, микрорентгеноспекгрального анализа, вторично-ионной масс-спектрометрии, методов газового анализа для элементно-структурных исследований, методик измерений механических свойств облучённых материалов в защитных камерах.

-Разработаны физические модели, воспроизводящие в исследовательских реакторах БОР-бО, СМ, РБТ-6 параметры облучения материалов корпусов и внутрикорпусных утройств энергетических реакторов, и проведены расчётно-аналитические исследования.

-Проведены исследования механических свойств и структуры материалов оболочек твэлов и чехлов ТВС реактора БОР-бО после облучения до предельных выгораний, включая исследования процессов на границе теплоноситель - оболочка и топливо-обояочка при исследовании твэлов реактора БОР-бО.

При непосредственном участии автора проведены разработки исследовательского оборудования для защитных камер, облучательных устройств для реакторов БОР-60, СМ и стенда Корпус на реакторе РБТ-6.

При непосредственном участии автора, как научного руководителя работ, проведены облучения и исследования сталей для внутрикорпусных устройств и корпусов реакторов с водой под давлением, анализ и обработка научной информации.

Таким образом, основные результаты диссертационной работы, составляющие её научную новизну, выполнены либо лично автором, либо при его непосредственном участии.

Положения и результаты выносимые на защиту.

1 .Разработанный в диссертации единый комплекс методик и устройств для высокодозного облучения в исследовательских реакторах СМ, БОР-бО, РБТ-6 и послереакторных исследований на основе развития прежде всего ОЖЕ-спектрометрии, вторично-ионной масспектрометрии, электронно-зондового микроанализа для решения проблем физики конденсированного состояния и радиационного материаловедения, связанных с изучением влияния больших доз облучения на материалы корпусов, внутрикорпусных устройств и элементов активных зон энергетических реакторных установок. Созданный уникальный исследовательский комплекс, состоящий из облучательного стенда Корпус на реакторе РБТ-6 и внутрикамерных машин для испытания облучённых образцов.

2. Экспериментальные дозные и температурные зависимости, позволяющие описывать процессы радиационного охрупчивания и устанавливать температурные интервалы и пороговые значения доз радиационного охрупчивания аустенитных хромо-никелевых и хромистых ферритно-мартенситных нержавеющих сталей с учётом формирования пористости, выделения фаз, дислокационной структуры и радиационно-стимулированных сегрегации.

3. Модель, определяющая связь радиационного охрупчивания с вакансионным распуханием аустенитных хромо-никелевых сталей в диапазоне температур максимального распухания, в которой установлена зависимость механических свойств стали от соотношения диаметра пор и расстояния между порами.

4. Дозная зависимость вакаисионного распухания хромистой стали ферритно-мартенситного класса и определены доза на инкубационной стадии распухания (« ЮОсна) и начальный темп на стадии ускоренного распухания (0,025 - 0,03 %/сна) в результате нейтронного облучения в диапазоне температур 350-700°С в реакторе БОР-бО.

5. Физическая модель высокодозного облучения в исследовательском реакторе на быстрых нейтронах (БОР-бО) и в реакторе на промежуточных нейтронах (СМ) хромо-никелевых сталей аустенитного класса для внутрикорпусных устройств реакторов ВВЭР и PWR, как с наработкой гелия в сталях в результате ядерных реакций, так и без наработки, позволяющая установить зависимость механических свойств от дозы облучения и содержания гелия.

6. Механизмы процессов на границах зёрен, на внутренней и на внешней поверхности стальных оболочек твэлов, определяющие степень изменения химического состава и структуры сталей по мере увеличения выгорания топлива в исследовательском реакторе на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем.

7. Расчёта о-конструктивная модель, воспроизводящая условия облучения стенки корпусов реакторов ВВЭР на исследовательском реакторе РБТ-6 в стенде «Корпус» и позволяющая определять параметры радиационного охрупчивания сталей корпусов.

8. Зависимость сдвига температуры хрупко-вязкого перехода новой стали 15Х2НМФАА оптимизированного состава от распределения флюенса нейтронов по толщине корпуса, полученная в результате имитации толщины стальной стенки корпуса реактора ВВЭР-1000 на стенде «Корпус».

Совокупность изложенных в диссертации результатов, положений и выводов может квалифицироваться как новое достижение в развитии перспективного направления в физике конденсированного состояния - физике радиационных явлений в конструкционных материалах в условиях больших доз облучения в исследовательских ядерных реакторах.

На основе выполненных экспериментальных исследований конструкционных сталей в исследовательских реакторах и полученных результатов измерения структуры, состава и свойств с использованием разработанных физических методов и средств облучения в исследовательских реакторах и измерений в защитных камерах решена крупная научно-техническая проблема обоснования радиационной стойкости сталей при больших дозах облучения, имеющая важное хозяйственное значение для увеличения надёжности, безопасности и ресурса ядерных энергетических реакторов и их конструктивных элементов.

Апробация работы. Основные результаты диссертации были доложены и обсуждены:

На Всесоюзной школе-семинаре по методикам послереакторных исследований. Димитровград, апрель 1982г.

На Франко-советском семинаре по конструкционным материалам быстрых реакторов. Франция, Кадараш, март 1983г.

На конференции Американского общества по испытанию материалob(ASTM), США, Филадельфия, 1994г., на совещании специалистов МАГАТЭ. Радиационное охрупчивание корпусов и способы защиты, г. Эспо, Финляндия. Октябрь 22-30,1995г.

На международной рабочей группе МАГАТЭ по управлению сроком эксплуатации АЭС. г. Владимир, 15-19 сентября 1999г.

На шестой Российской конференции по реакторному материаловедению г. Димитровград 11-15 сентября 2000г.

На международной научно-технической конференции «Исследовательские реакторы: наука и высокие технологии», Димитровград, 25-29 июня 2001г

На конференции Минатома России. Состояние и перспективы развития экспериментальной базы топливного цикла атомной энергетики. 3 июня 2002г., Москва.

На международном симпозиуме «Фонтенвро-5» Исследования материалов для решения проблем реакторов с водой под давлением 23-27 сентября 2002г. Франция, г. Фонтенвро.

На Российской конференции, посвящённой 100-летию со дня рождения А.А.Бочвара «Материалы ядерной техники».23-27 сентября 2002г. Агой. Краснодарский край.

На седьмой Российской конференции по реакторному материаловедению. 15-18 сентября 2003г. Димитровград, на международной научно-технической конференции. Атомная энергетика и топливные циклы. Москва - Димитровград, 1-5 декабря 2003г.

Публикации. По результатам исследований опубликовано 47 работ, из них 6 изобретений и 3 патента.

Основные результаты и выводы.

Совокупность изложенных в диссертации результатов, положений и выводов может квалифицироваться как новое достижение в развитии перспективного направления в физике конденсированного состояния — физика радиационных явлений и процессов в конструкционных материалах в условиях больших доз облучения в исследовательских ядерных реакторах.

На основе выполненных экспериментальных исследований конструкционных сталей в исследовательских реакторах и полученных результатов измерения структуры, состава и свойств с использованием разработанных физических методов и средств облучения в исследовательских реакторах и измерений в защитных камерах решена крупная научно-техническая проблема- обоснования радиационной стойкости сталей при больших дозах облучения, имеющая важное хозяйственное значение для увеличения надёжности, безопасности и ресурса ядерных энергетических реакторов и их конструктивных элементов.

1. Разработан единый комплекс методик и устройств для высокодозного облучения в исследовательских реакторах СМ, БОР-бО и послереакторных исследований на основе развития и использования прежде всего ОЖЕ-спектрометрии, вторично-ионной масспектрометрии, электронно-зондового микроанализа для решения проблем физики конденсированного состояния и радиационного материаловедения, связанных с изучением влияния больших доз облучения на материалы корпусов, внутрикорпусных устройств и элементов активных зон энергетических реакторных установок. На реакторе РБТ-6 создан стенд Корпус, который является универсальным средством облучения корпусных материалов, позволяющим выдерживание параметров облучения (температура и плотность потока нейтронов) на требуемом уровне и на статистически значимом массиве образцов применительно к корпусам действующих ВВЭР-440, ВВЭР-1000 и разрабатываемым ВВЭР-1500.

2. Получены экспериментальные дозные и температурные зависимости механических свойств сталей Х18Н10Т, Х16Н11МЗ, Х16Н15МЗБ, Х16Н15МЗБР в аустенизированном и холодн о-дсформированном состояниях, стали Х13М2БФР ферритно-мартенситного класса и установлены интервалы температур и повреждающих доз для областей радиационного охрупчивания, когорте позволяют прогнозировать эффекты радиационного охрупчивания для безопасной эксплуатации тепловыделяющих сборок реакторов на быстрых нейтронах. Установлено, что охрупчивание чехлов ТВС из стали Х13М2БФР происходит до температуры облучения 350°С. Способность к пластической деформации у стали Х13М2БФР, облученной при температуре 350°С, частично восстанавливается после отжига (1 час) при температуре 400°С.

3. Разработана модель радиационного охрупчивания аустенитных хромо-никелевых сталей в области температур максимального вакансионного распухания. Установлены соотношения диаметра пор к расстоянию между порами при которых происходит снижение прочности и пластичности.

4. Установлена зависимость вакансионного распухания хромистой стали Х13М2БФР, представляющей класс сталей с ОЦК-структурой, от повреждающей дозы и определены доза инкубационного распухания (« 100сна) и начальный темп на стадии ускоренного распухания (0,025 - 0,03 %/сна).

5. Разработана физическая модель одновременой наработки гелия в сталях в результате двухступенчатых ядерных реакций на никеле и радиационных повреждений в процессе высокодозного облучения в исследовательском реакторе на быстрых нейтронах (БОР-бО) и в реакторе на промежуточных нейтронах (СМ) хромо-никелевых сталей аустенитного класса для внутрикорпусных устройств реакторов ВВЭР и PWR. Установлена зависимость механических свойств сталей X18HI0T, 304 и 316 от дозы облучения и содержания гелия.

6. Установлены механизмы процессов массопереноса на внутренней и внешней поверхностях оболочек твэлов, определяющие степень изменения химического состава и структуры хромо-никелевых и хромистой сталей, по мере увеличения выгорания ядерного топлива в исследовательском реакторе на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем. Холодная деформация и механико-термическая обработка оболочек из аустенитных хромоникелевых сталей, наличие в стали бора (сталь 0Х16Н15МЗБР) и дополнительное легирование стали 0Х16Н15МЗБР редкоземельными металлами и иттрием эффективно повышают устойчивость границ зёрен к воздействию продуктов деления (цезию и йоду).

7. Разработана физическая модель, обеспечивающая воспроизведение условий облучения стенки корпуса реакторов ВВЭР на исследовательском реакторе и проведено сравнение требований, заложенных в французских (RCC-M) и российских нормативных документах (ПНАЭ и ГОСТ), к измерению уровня охрупчивания материалов корпусов реакторов с водой под давлением. На образцах, изготовленных из корпуса 4-го блока Калининской АЭС в соответствии с ГОСТ и RCC-M, после облучения в стенде «Корпус» в реакторе РБТ-6 при температуре 290 °С до флюенеа (6,6+0,6)-1019 см"2 показано, что наиболее существенные отличия в российских и французских методиках проявляются при определении свойств основного металла.

8. Выполнено моделирование толщины корпуса реактора ВВЭР-1000, включая наплавку, и проведено облучение в стенде Корпус новой модифицированной стали 15Х2НМФАА содержащей 0,75%никеля, 0,007% фосфора и 0,07 % меди. В результате измерений температуры хрупко-вязкого перехода стали после облучения максимальным

1 Q <J флюенсом 9,45x10 см ,Е>0,5МэВ при температуре 290°С, было установлено, что при заданных параметрах облучения радиационное охрупчивание происходит в внутреннем слое корпуса толщиной около 50 мм.

242 Заключение

К настоящему времени в мире продолжает существовать тенденция к сокращению числа исследовательских реакторов и исследовательских горячих лабораторий/5/. Одновременно развивается и другая тенденция по концентрации научных программ в отдельных центрах, имеющих высокий уровень технического оснащения и признанный авторитет в проведении сложных экспериментов в международной кооперации. В качестве примера можно привали исследовательские центры в Кадараше и Сакле (Франция), Халдене (Норвегия), Институт Пауля Шерера (Швейцария) и др. Если проанализировать состояние экспериментальной базы известных центров, то можно выделить следующие направления технического развития:

- работы по созданию новых исследовательских реакторов,

- техническое оснащение действующих лабораторий современным исследовательским оборудованием, строится новая горячая лаборатория для исследования конструкционных материалов (Сакле),

- международная кооперация прежде всего в техническом использовании исследовательских центров.

Так, в последние годы, в Европейском Сообществе была разработана и начинает выполняться программа «Hot Lab», одна из целей которой сосредотачивать в центрах экспериментальные возможности под новые научные программы. Особенности функционирования исследовательских ядерных центров в мире не могут не отражаться и на отечественных. Прежде всего, это необходимо для развития национальных исследовательских программ по физике конденсированного состояния и реакторному материаловедению. Поэтому выполняемая в работе методическая задача отличается своей комплексностью и включает, как облучение в исследовательских реакторах, так и исследования в защитных камерах К сожалению, в последнее десятилетие, когда отдельные научные направления и развитие приборной техники горячих лабораторий финансируются ограниченно, для выполнения отечественных программ по обоснованию безопасности ядерных установок и для начавшегося .интенсивно развиваться международного сотрудничества, стали необходимы современные экспериментальные возможности, как на исследовательских реакторах, так и в защитных камерах Отечественным исследовательским центром, в котором действуют 6 исследовательских реакторов и крупнейшая в стране горячая лаборатория, остаётся на сегодняшний день НЙИАР. Казалось бы естественное желание создателей центра организовать облучение и исследование в одном месте в сегодняшних нормативных условиях организации работ с облучёнными материалами создаёт исключительные преимущества перед многими зарубежными центрами. Задача повышения экспериментальных возможностей НИИАР, как крупнейшего научного центра Минатома, - это задача не только отраслевая, но и государственная. Известно, что с штучным исследовательским оборудованием для защитных камер и исследовательских реакторов всегда были проблемы в приборостроительных предприятиях. Поэтому основным научным разработчиком идеи и заказчиком сложной техники является её потребитель, а исполнителем может быть приемлемое по разным причинам предприятие в стране или за рубежом.

В диссертационной работе представлены только те методические разработки которые выполнялись при непосредственном участии автора и которые обеспечивают изучение структуры, состава и свойств материалов (сталей) для конструктивных элементов реакторов по проблеме прогнозирования свойств при больших дозах облучения для установления ресурса*. Было создано новое поколение соответствующее мировому уровню дистанционно управляемых, автоматизированных приборов для защитных камер. Приборы и методики метрологически аттестованы и внесены в отраслевой Каталог методик для реакторного материаловедения и каталог МАГАТЭ и успешно используются для исследований по реакторному материаловедению. В соответствии с действующими в системе Минатома правилами аккредитации испытательных центров проведена аккредитация материаловедческого комплекса ФГУП ГНЦ РФ НИИАР. Уровень технического оснащения и методических разработок по ОЖЕ-спектроскопии, электронно-зондовому микроанализу, и др. явился основой для развития исследований по физике конденсированного состояния и кооперативных исследований не только в рамках государственных программ России, но и с ведущими зарубежными ядерными центрами Франции, Германии, Чехии, Японии, Китая и др.

Приоритетными научными направлениями от которых зависит дальнейшее развитие атомной энергетики в России и за рубежом, являются повышение безопасности атомных станций и увеличение ресурса эксплуатации ( до 60 лет и более). Эти проблемы касаются не только действующих АЭС, но и разрабатываемых проектов и связаны с надёжностью конструкционных материалов ответственных (критических) элементов реакторов, работающих в условиях реакторного излучения и воздействия среды. Основным конструкционным материалом корпусов и внутрикорпусных конструкций реакторов ВВЭР и БН, оболочек твэлов и чехлов ТВС БН-реакторов являются стали, свойства которых необходимы для проектных расчётов при высоких дозах облучения.

Для этих целей были разработаны, усовершенствованы разборные устройства и методики для высокодозного облучения образцов конструкционных материалов в реакторах БОР-бО и СМ. Длительные, до больших доз облучения необходимо проводить, непрерывно поддерживая и контролируя параметры облучения. Такие эксперименты наиболее эффективно проводить в исследовательских реакторах. Учитывая, что рабочие температуры конструктивных элементов водо-водяных реакторов не превышают 300 -320 °С, а необходимые дозы должны быть до 60 сна, то наиболее предпочтительно облучать в реакторе БОР-бО. Однако входная температура натрия составляла 350°С. Обеспечить температуру облучения сталей на уровне 320°С возможно, снизив входную температуру натрия, создав теплоизолирующий зазор между образцами и увеличив расход натрия через образцы. Всё это было реализовано на основе теплофизических расчётов, конструкторских и инженерных решений и все параметры были учтены при проведении методического эксперимента, когда1 облучалась макетная сборка и контроль температуры осуществлялся термопарами, установленными на имитаторах образцов.

Однако облучение в реакторе БОР-бО в спектре быстрых нейтронов не в полном объёме имитирует процессы, которые протекают при облучении стальных конструкций в спектре нейтронов ВВЭР. Прежде всего это относится к накоплению гелия в хромо-никелевой стали в результате ядерных реакций на никеле. Для одновременного накопления гелия и радиационных повреждений в стали было разработано облучательное устройство для размещения в ближних к активной зоне высокопоточного реактора СМ петлевых каналах с проточной подогреваемой до 300°С водой. Облучение и исследование образцов проводилось в рамках совместного проекта при долевом участии ЭДФ (Франция ) и НИИАР. В результате проведённых облучения и исследования было показано, что механические свойства сталей после облучения при температуре 290-300°С зависят от дозы нейтронного облучения и не зависят от количества накапливаемого гелия и различия в спектрах и плотностях нейтронных потоков при облучении в разных исследовательских реакторах. Таким образом для обоснования использования хромоникелевых сталей на длительные ресурсы работы конструкций (более 30 лет) при. температурах 290- 300°С можно проводить ускоренное облучение в реакторах с высоким потоком нейтронов (БОР-60 и СМ).Полученные в работе результаты будут использованы в расчётах по обоснованию увеличения ресурса внутрикорпусных устройств (выгородка, шахта, корзина) реакторов ВВЭР и PWR на срок безопасной эксплуатации 60 лет.

Как следует из доклада /82/ обоснование продления ресурса корпусов реакторов ВВЭР 440 реализуется на основе использования модели горизонтального сдвига и использования стальных экранов, которые устанавливаются за активной зоной перед корпусом реактора. Ресурс реакторов ВВЭР-440 (230проект) может быть увеличен на 15 лет, при этом обоснования и решения о продлении сроков эксплуатации по каждому реактору принимаются отдельно. В отношении увеличения ресурса эксплуатации корпусов реакторов ВВЭР 1000 прогноз пока менее оптимистичен, так как для аттестации стали 15Х2НМФА, сварных соединений использовалось ускоренное облучение, в сварных соединениях стали высокое содержание никеля до 1,9% и существует неопределённость его влияния на охрупчивание. Не представительны пока образцы свидетели из-за неудачного расположения их внутри корпуса. Для решения этих и других задач был создан стенд Корпус на реакторе РБТ-6, который является уникальным средством облучения корпусных материалов, позволяющий в течение 5 лет воспроизводить штатный, ускоренный или замедленный набор флюенса нейтронов необходимого спектрального состава применительно к корпусам реакторов ВВЭР-440* и ВВЭР-1000. За достаточно короткий срок на стенде Корпус были впервые проведены принципиально важные для обоснования ресурса корпусов реакторов ВВЭР-1000 работы следующего содержания:

- В рамках задачи сопоставления подходов, заложенных в российских и французских нормативных документах к изготовлению образцов из обечаек корпусов, и влияние этих подходов на параметры охрупчивания после облучения, образцы, изготовленные в соответствии с требованиями ГОСТ и RCC-M из сварного шва и основного металла корпуса 4 блока Калининской АЭС, были облучены в стенде «Корпус» на реакторе РБТ-6 при температуре 290 °С до флюенса (6,6±0,6)1019 см"2. Это соответствует температуре эксплуатации корпуса ВВЭР-1000 и флюенсу на конец проектного срока эксплуатации.

- Формирование толщины основного металла корпуса реактора ВВЭР-1000 из образцов Шарпи и облучение образцов в условиях, максимально приближённых к реальным на корпусе ВВЭР-1000, для оценки степени охрупчивания металла по толщине корпуса;

- Сравнительные испытания новой стали оптимизированного состава 15Х2НМФАА содержащей 0,75%никеля, 0,007% фосфора и 0,07 % меди, разработанной ЦНИИ КМ ПРОМЕТЕЙ (плавка 192786) в результате измерений для корпусов реакторов ВВЭР.

В результате проведённых исследований совместно с француской фирмой ЭДФ было показано, что положения российских нормативных документов, определяющие требования на изготовление корпусов, диагностику дефектов на изготовленных корпусах, требования к правилам вырезки образцов для измерения свойств материала и методику определения сдвига температуры хрупко-вязкого перехода в целом равнозначны. Работа проведена на реальном корпусе ВВЭР-1000, не построенного 4 блока Калининской АЭС, и включала в себя все операции, предусмотренные по российским и французским нормативам. Учитывая, что ЭДФ является крупнейшей энергетической компанией Франции и Европы и нормативные документы, которые приняты в ЭДФ, согласованы с национальными нормативами ведущих энергетических стран, полученный результат важен для экспорта российских реакторов, изготовления корпусов реакторов PWR на ОАО «Ижорские Заводы». В работе участвовали ведущие предприятия Минатома и работа по сравнению подходов к нормативной базе продолжается. Однако, часть работы по программе облучения и исследования завершена и её результаты признаны российской и французской сторонами и опубликованы /24/.

Вторая задача,«выполняемая на стадии развития работ по продлению ресурса ВВЭР-1000 состояла в оценке особенностей охрупчивания стали по толщине стенки корпуса (200 мм). Полученные результаты впервые показали, что эффект охрупчивания имеет место на 1/3 части толщины со стороны внутренней поверхности корпуса и этот факт меняет прежние представления о гомогенном охрупчивании по толщине, описываемым зависимостью от флюенса в степени -1/3. На этой стадии исследований работа завершена, дальнейшие исследования будут проводиться в кооперации с предприятиями Минатома на основном металле и сварном шве корпуса с различным содержанием никеля (до 1,9%) с учётом эффекта флакса.

Учитывая возможности точно задавать и длительное время выдерживать параметры облучения на стенде Корпус, было проведено облучение образцов практически новой стали оптимизированного состава, разработанной ЦНИИ КМ ПРОМЕТЕИ совместно с НИИАР, ОКБ Гидропресс /93 / для корпусов реакторов нового поколения. В результате проведённых исследований было показано, что по радиационной стойкости разработанная сталь 15Х2НМФАА класс 0 не уступает штатной стали 15Х2НМФА класс 1 (ТУ 108.76578), однако имеет большие преимущества по технологичности. Высокая технологичность необходима для изготовления заготовок при создании корпуса реактора ВВЭР-1500 с размерами, превышающими размеры заготовок для реактора ВВЭР-1000.

В рамках задач продления ресурса уникальных реакторных установок БОР-бО и в перспективе БН-600 важное значение имеет информация, накопленная за период многолетних исследований за состоянием стали Х18Н10Т внутрикорпусных устройств реактора БОР-бО. Прежде всего это касается влияния условий длительной эксплуатации температура, флюенс, коррозионное воздействие теплоносителя ) на механические свойства материалов. Многолетние исследования выемных конструкций из реактора БОР-60 (чехол термопары, направляющие гильзы СУЗ, сборки бокового экрана реактора) со сроком эксплуатации отЮ до 30 лет уникальны в оценке масштабности известных повреждающих материалы эффектов и обеспечивают прогнозирование деградации свойств на еще большие ресурсы. Эти исследования необходимы как для реакторов на быстрых нейтронах, так и для незаменяемых конструкций реакторов ВВЭР, температура облучения которых 300-400°С.

Практически единственные в стране специальные эксперименты, проведённые на реакторе БОР-бО для понимания механизмов коррозионного взаимодействия с натриевым теплоносителем подтверждают, что реакторное излучение изменяет структуру материалов, интенсифицирует диффузионные процессы в структуре. Вместе с тем они показывают, что облучение не оказывает практически значимого влияния на коррозионные процессы в натриевом теплоносителе. Этот вывод важен для учёта качества натриевого теплоносителя при расчётах, прогнозирующих свойства материалов при* длительном воздействии теплоносителя. Проведённые оценки коррозионного повреждения разных сталей Х18Н10Т, Х16Н15МЗБ, Х13М2БФР в широком диапазоне температур (350-700 0 С) показали, что в условиях натриевого теплоносителя реактора БОР-бО материалы относятся к совершенно стойким материалам и их минимальная степень коррозионного повреждения (4,4" 10" мм/год за время=4000 ч.) позволяет предложить отнести теплоноситель реактора БОР-бО к категории «натрий реакторной чистоты» и в расчётах ресурса невыемных конструкций не делать поправок на чистоту натрия. Практика выполнения требований по контролю и поддержанию состава натриевого теплоносителя, обеспечивающих минимальную коррозию сталей в натрии реактора БОР-бО, может быть успешно перенесена на реактор БН-600 и использована в сооружаемом реакторе БН-800. Технический регламент поддержания чистоты натриевого теплоносителя и химический контроль его состава обеспечили выполнение критерия чистоты натрия.

Наряду с исследованием проблем сталей корпусов и внутрикорпусных устройств реакторов ВВЭР и БН исследование сталей оболочек твэлов и чехлов ТВС для реакторов на быстрых нейтронах необходимо для увеличения выгорания топлива, определяющего экономические показатели реакторов на быстрых нейтронах. Увеличение выгорания топлива возможно за счёт использования радиационностойких материалов, освоенных промышленностью. Наиболее эффективный способ проверки конструкторских и технологических решений это испытания экспериментальных вариантов ТВС в исследовательском реакторе БОР-бО. Определение механических свойств сталей по длине оболочек твэлов и чехлов целого ряда ТВС позволило получить дозные и температурные зависимости механических свойств материалов активных зон быстрых реакторов. Масштабные испытания и исследования оболочек твэлов и чехлов ТВС из стальных труб промышленного производства позволили сформировать необходимую базу данных по свойствам сталей после высокодозного облучения. Прежде всего это касается двух классов сталей; хромоникелевые сталей аустенитного класса (Х16Н15МЗБ и Х16Н15МЗБР) и хромистой стали ферритно-мартенситного класса (Х13М2БФР) поскольку эти стали являются базовыми для использования в новых проектах твэлов и ТВС и для разработки новых сталей. Из сравнения механических свойств стали Х16Н15МЗБР в состояниях после аустенизации и холодной деформации на 20% следует, что холодная деформация не только снижает распухание, но и повышает характеристики пластичности в высокотемпературном интервале охрупчиваНия. Практически важно, что приемы, направленные на снижение распухания, такие, как холодная деформация, оптимальное легирование, одновременно обеспечивают необходимые значения характеристик прочности и пластичности в интервале рабочих температур. На основе стали Х16Н15МЗБР в ВНИИНМ была разработана сталь 07Х16Н19М2Г2БТФР (ЭК-164), которая проходит масштабные испытания в реакторе БН-600.

Сталь Х13М2БФР по своей радиационной стойкости может быть использована как для оболочек твэлов, так и чехлов ТВС, но наряду со сталью Х13М2БФР для чехлов ТВС применяется сталь Х12Н2М разработанная ЦНИИ КМ ПРОМЕТЕЙ. Сталь Х13М2БФР пригодна для использования в качестве направляющих гильз СУЗ, в проектах конструктивных элементов термоядерной техники. Способность к пластической деформации у стали Х13М2БФР, облученной при температуре 350°С флюенсом нейтронов выше 3*1022 см ~2, Е>0,1 МэВ, частично восстанавливается после отжига (1 час) при температуре 400°С и выше. Как и на корпусах реакторов ВВЭР -440 вполне возможно использовать отжиг стальных конструкций, особенно если конструкции выемные.

Наибольший эффект возможен при использовании стали' X1ЗМ2БФР для оболочек твэлов. Малое распухание стальных оболочек, как следствие, стабильность размеров пучка твэлов в ТВС, низкий уровень напряжений, могут обеспечит целостность оболочек даже с низкими значениями характеристик пластичности. В стали Х13М2БФР реализованы все известные металлургические приёмы повышения жаропрочности (твёрдорастворное, дисперсионное упрочнение) однако использование этой стали для твэлов с высоким выгоранием ограничивается температурой начала тепловой ползучести (650-670°С) в результате действия напряжений от давления на оболочку, создаваемого осколочными газами. Повышение жаропрочности стали с ОЦК-структурой возможно за счёт использования порошковой металлургии и нано - технологий, однако эти работы находятся в стадии поисковых исследований.

Наряду с охрупчиванием и стабильностью размеров и форм, другой не менее важной проблемой оболочек твэлов является взаимодействие с продуктами деления ядерного топлива. Проведённая работа по системному исследованию коррозионного взаимодействия оболочек твэлов из разных материалов с продуктами деления позволила установить наиболее значимые факторы, определяющие коррозию, прежде всего в зависимости от состава материала оболочек и её термообработки. Для сталей аустенитного класса зернограни чн ые выделения карбидов, образующиеся в результате радиационно-термического старения сталей 0Х16Н15МЗБ и 0Х16Н15МЗБР, приводят к межзеренной коррозии оболочек йод влиянием цезия. Холодная деформация и механико-термическая обработка оболочек эффективно повышают стойкость против межзеренной коррозии, обусловленной взаимодействием с цезием. Наличие в стали бора (сталь 0Х16Н15МЗБР) уменьшает межзеренную коррозию, дополнительное легирование стали 0Х16Н15МЗБР редкоземельными металлами и иттрием предотвращает этот вид коррозии. Взаимодействие оболочек с теллуром зависит от режима эксплуатации твэлов. Выход теллура из топлива и взаимодействие с оболочкой происходит при повышении мощности твэлов после длительной эксплуатации их на пониженных режимах.

В результате взаимодействия с цезием и йодом происходит матричная и язвенная коррозия оболочек из стали 1Х13М2БФР. Температура является эффективным фактором, влияющим на глубину коррозии оболочек из этой стали глубина коррозии резко возрастает при повышении температуры от 650до 710 °С ( до 200 мкм). Таким образом и коррозионная стойкость во внутритвэльной среде, и низкая жаропрочность являются ограничивающими факторами по применению стали 1Х13М2БФР для оболочек твэлов реакторов на быстрых нейтронах при температурах выше 650-670°С.

В целом в работе исследованы явления радиационного охрупчивания основных марок сталей с ОЦК и ГЦК-структурой, используемых в ядерных реакторах на быстрых нейтронах и в реакторах с водой под давлением. Возможность проведения исследований была обеспечена разработанными методами и средствами высокодозного облучения в исследовательских реакторах (до проектных и сверх проектных доз), методами и средствами структурного и элементного анализов, созданными для защитных камер.

На основе выполненных экспериментальных исследований конструкционных сталей в исследовательских реакторах и полученных результатов измерения структуры, состава и свойств с использованием разработанных физических методов и средств облучения в исследовательских реакторах и измерений в защитных камерах решена крупная научно-техническая проблема обоснования радиационной стойкости сталей при больших дозах облучения, имеющая важное хозяйственное значение для увеличения надёжности, безопасности и ресурса ядерных энергетических реакторов и их конструктивных элементов.

1. Зеленский В.Ф., Казачковский О.Д., Решетников Ф.Г., Цыканов В.А Физические проблемы радиационного материаловедения. ВАНТ. Серия: Физика радиационных повреждений и реакторное материаловедение, 1981г., вып. 4(18), с.3-18.

2. Решетников Ф.Г., Бибилашвили Ю.К., Головнин И.С. и др. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. В 2 кн. М.: Энергоатомиздат, 1995

3. Ермаков НИ,. Третьяков И.Т,. Архангельский Н.В, Голованов В.Н.,. Барсанов В.И, Клинов А.В,. Поплавский В.М,. Святкин М.Н., Тошинский Г.И., Чебесков А.Н., Шишкин В.А

4. Анализ текущего состояния парка исследовательских реакторов России. Итоговый обзор Минатома России. Москва, 2000г.

5. Нормы расчета на прочность оборудования и трубопроводов атомных энергетических установок (ПНАЭ Г-7-002-86) / Госатомэнергонадзор СССР. М.: Энергоатомиздат, 1989. -525 с. - (Правила и нормы в атомной энергетике).

6. Правила проектирования и изготовления механических компонентов атомных электростанций с реакторами с водой под давлением (RCC-M) EdF-CLI, 1995

7. Голованов В.Н., Крюков Ф.Н Применение отечественного микроанализатора МАР-2 для исследования материалов ядерной энергетики. Аппаратура и методы рентгеновского анализа Сборник статей ЛНПО «Буревестник». Вып.27 JI. :1982г. Машиностроение, JIO, с 22-29

8. Ильин А.М., Голованов В.Н. Разработка ОЖЕ-анализатора, совмещённого с разрывной машиной, для исследований облучённых материалов. Отчёт по теме НИОКР. Инв.№ Q-1570. Димитровград. 1988г.

9. Голованов В.Н., Белокопытов B.C. Экспрессный хроматографический способ анализа газов в облученных материалах. Препринт НИИАР П- 11 (277), 1978г.

10. Голованов В.Н, Крюков Ф.Н., Повстянко А.В. Устройство для определения содержания газов в неорганических материалах. Авторское свидетельство № 1063184 21.05.1982г./22.08.1983г.

11. Белозёров С.Н Определение содержания гелия и водорода в облучённых конструкционных и замедляющих материалах масс-спектрометрическим методом. Отчёт об основных исследовательских работах, выполненных в 1998г., Димитровград 1999г. Стр.4748.

12. Голованов В.Н., Назаренко Т.А. Газохроматографический метод определения углерода в облученных материалах. Вопросы атомной науки и техники. Серия: Радиационное материаловедение. Димитровград, вып.5, 1975 с 25-30

13. Голованов В.Н, Клочков Е.П,. Дворецкий В.Г Специальные методы в реакторной технике (раздел энциклопедии). Энциклопедия Машиностроения 6 том, Москва, 2001г., ( В издании Минатомом РФ).

14. Голованов В.Н., Крюков Ф.Н., Повстянко А.В. Особенности электроэрозионного способа изготовления образцов при исследовании облученных в реакторе материалов. Препринт НИИАР П-5 (617) 1984г

15. Цыканов В.А., Самсонов Б.В. Техника облучения материалов в реакторах с высоким нейтронным потоком. М Дтомиздат. 1973г.

16. Невзоров Б.А. Коррозия конструкционных материалов в натрии М. :Энерго-атомиздат, 1983 г.

17. Бескоровайный НМ, Иолтуховский А. Г Конструкционные- материалы и жидко-металлические теплоносители. М.:Энергоатомиздат, 1983 г.

18. Крюков Ф.Н, Никитин О.Н. Возможности электронно-зондового микроанализа для определения содержания углерода в материалах ядерной техники. Сборник трудов. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР. 2002 г., Вып. 4. С.30-44.

19. Димитровград, 11-15 сентября 2000 г. Т.З.Ч.1. Димитровград. 2001г. С. 3-19.

20. Голованов В.Н., Кузьмин В.И., Смирнов А.В. Structurial changes in the WER-1000 oxide fuel after irradiation. Proceeding a Technical Committee meeting held in Tokyo, Japan, 28 Oktober-1 November 1996 IAEA p 353-363

21. Агапова Н.П., Шамардин B.K., Иолтуховский А.Г., Голованов В.Н. Коррозия материалов в натрии в условиях активной зоны реактора БОР-бО. Препринт НИИАР П-39 (398) 1979г

22. Кузьмин С.В, Яковлев В.Н., Голованов В.Н. Сканирующая электронная микроскопия в исследованиях облучённых материалов. Сборник докладов на отраслевом семинаре «Методики и техника эксперимента». 10-13 октября 2002г. НИИАР, Димитровград, 2002г., с.65-70,

23. Решетников Ф.Г., Бибилашвили Ю.К., Головнин И.С. и др. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. В 2 кн. М.: Энергоатомиздат, 1996

24. Saiy С., Schumacher G. Oxygen redistribution in fast reactor oxide fuel. J. Nucl. Mat., 1976, v. 61, p. 192-202.

25. Bradbury B.T., Demant J.T., Martin P.M., Poole D.M Electron probe micro-analysis of irradiated U02. J. Nucl. Mater., 1965, v. 17, p.227-236.

26. Antill J.E., Peakall K.A., Smart E.F. Corrosion of stainless steel in the presence of cesium. J. Nucl. Mater., 1975, v. 56, p.47-60.

27. Johnson C.E. Grouthame) C.E. Cladding interactions ш mixed oxide irradiated fuels. J. Nucl. Mater., 1970, v. 34, p.101-104.

28. GOtzmann O., Hoffmann P. Mechanical properties of austenitic steels after corrosion by uranium dioxide and fission product elements. J. Nucl. Mater., 1976, v. 59, p.192-198.

29. Haas D., Van de Velde J., Gaube M., Ketels J., Van Loon C. Results of the postirradiation examinations of the Rapsodie-I experiment fuel pins. Nucl. Technol., 1977, v. 34, p.75-88.

30. Голованов В.Н.Дрюков Ф.Н.ДПамардин B.K Способ обработки оболочек тепловыделяющих элементов ИЗОБРЕТЕНИЕ. Авторское свидетельство № 36152 1973г.

31. Цыканов В.А., Давыдов Е.Ф., Клочков Е.П., Шамардин В.К., Голованов В.Н., Крюков Ф.Н. Исследование физико-химического взаимодействия оксидного топлива с оболочками твэлов быстрого реактора Атомная энергия, 1984, т. 56, вып. 4, с. 195-199

32. Крюков Ф.Н., Голованов В.Н., Шамардин В.К. Сравнительная коррозионная стойкость хромоникелевых аустеяитных сталей в присутствии йода в неизотермических условиях. -ВАНТ, серия: Атомное материаловедение, вып. 1 (10), 1982, с. 16-19.

33. Крюков Ф.Н., Голованов В.Н., Шамардин В.К. Роль продуктов деления топлива в коррозии оболочек твэлов реактора БОР-бО. Препринт НИИАР, 21 (536), 1982.

34. Колотыркин Я.М. Каспарова О.В. Сегрегация примесей на границах зерен нержавеющих сталей. В сб. Коррозия. Том.6. Под ред. Я.М. Колотыркин. М., ВИНИТИ, 1978, с, 180-217.

35. Таратыков В.П., Елютин О.П., Герасимов И.Н. Влияние редкоземельных металлов на структуру и физические свойства технического железа, никеля и кобальта. там же, с. 226231.

36. Шамардин В.К., Крюков Ф.Н., Повстянко А.В., Замков Э.Л. Влияние теллура на коррозию оболочек твэлов реакторов на быстрых нейтронах,- Препринт НИИАР-8(791), Москва-ЦНИИатоминформ-1990.

37. Давыдов Е.Ф., Крюков Ф.Н., Шамардин B.K. Влияние коррозии оболочек твэлов быстрого реактора на их механические свойства. Атомная энергия, том 59,1985, с. 226-227.

38. Цыканов В.А., Давыдов Е.Ф. Радиационная стойкость тепловыделяющих элементов ядерных реаторов. М., Атоиздат, 1977.

39. Голованов В.Н., Крюков Ф.Н., Шамардин В.К. Способ эксплуатации тепловыделяющей сборки ядерного реактора. ИЗОБРЕТЕНИЕ. Авторское свидетельство № 1025264 02.11.1981г./22.02.1983г.

40. Цыканов В.А. Тепловыделяющие элементы для исследовательских реакторов. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР 2001г.-249с.

41. Самойлов А.Г., Солонин М.И., Волков B.C. Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов. М. Энергоатомиздат. 1996 г.

42. Голованов В.Н., Крюков Ф.Н. Маершин А.А. Петухов А.А.Тепловыделяющая сборка ядерного реактора изобретение. Авторское свидетельство № 991853 12.02.1981г./21.09.1982г.

43. Голованов В.Н.,Неустроев B.C., Повстянко А.В.,Шамардин В.К. Изменение механических свойств стали ОХ16Н15МЗБ в температурном интервале радиационного распухания. Препринт НИИАР 30 (711) 1986г

44. Сопротивление материалов деформированию и разрушению. Справочное пособие том. 1. Институт проблем прочности. АН Украины. 1994г.

45. Вотинов С.Н., Прохоров В.И. Островский З.Е. Облучённые нержавеющие стали. М.,Наука, 1987

46. Бескоровайный Н.М.,Калин Б.А.Длатонов П.А., Чернов И.И. Конструкционные материалы ядерных реакторов. -М.Энергоатомиздат, 1995г.,704с.

47. Bibilashvili Yu.K., Medvedev A.V., Nesterov B.I., Golovanov V.N., Eremin S.G. Influens of irradiation on Kiscc of Zr-l%Nb claddings. Journal of Nuclear Materials 280(2000) 106-110

48. Васина H.K., Курсевич И.П., Кожевников O.A., Шамардин В.К., Голованов В.Н. Размерная стабильность конструкционных материалов при больших флюенсах нейтронов. Атомная энергия ,том 59,вып4,1985г.,265-267.

49. Голованов В.Н., Кучкин А.В., Повстянко А.В. Способ обработки хромистых сталей изобретение. Авторское свидетельство № 1082570 1984г.

50. Голованов В.Н., Шамардин В.К., Прохоров В.И., Медведева Е.А., Романеев В.В. Способ восстановления пластических свойств стали после облучения. ИЗОБРЕТЕНИЕ. Авторское свидетельство № 1009104 12.08.1981/01.12.1982

51. Баландин Ю.Ф., Горынин И.В., Звездин Ю.И.Конструкционные материалы АЭС.М. Энергоатомиздат, 1984г.

52. Солонин М.И, Иолтуховский А.Г., Леонтьева-Смирнова М.В., Бибилашвили Ю.К., Кондратьев BJL, Чернов В.М., Голованов ВН., Шамардин В.К. Малоактивируемая жаропрочная радиадионностойкая сталь Заявка на изобретение№2001118904 от 06.07.01 .Патент №2211878

53. Алексеенко Н.Н., Амаев АД., Горынин И.В., Николаев В.А. Радиационное повреждение стали корпусов водо-водяных реакторов. М.: Энергоатомиздат, 1981. -192 с.

54. Хоуторн Дж.Р. Радиационное охрупчивание. В сб. Охрупчивание конструкционных сталей и сплавов: Пер. с англ./ Под ред. Брайента K.JL, Бенерджи С.К.- М.: Металлургия, 1988. 552 с.

55. Стилл JL, Хоуторн Дж. Охрупчивание сталей для корпусов реакторов под действием нейтронного облучения. В сб. Материалы и горючее для высокотемпературных ядерных энергетических установок: Пер. с англ./ Алексеева О. А. М.: Атомиздат, 1966. 332 с.

56. Баландин Ю.Ф., Горынин И.В., Звездин Ю.И., Марков В.Г. Конструкционные материалы АЭС. М. Энергоатомиздат, 1984. 280 с.

57. Писаренко Г.С., Киселевский В.Н. Прочность и пластичность материалов в радиационных потоках. К : Наукова думка, 1979,- 284 с.

58. Фролов С.А. Сварка и восстановление облучённых ударных образцов типа Шарпи из корпусной стали реактора Обзор под редакцией Голованова В.Н, Димитровград: ФГУП ГНЦ РФ НИИАР, 2003г.

59. Печерин А.М., Колесова Т.Н., Шамардин В.К., Вишкарев О.М. Влияние условий облучения на радиационное охрупчивание эталонного материала из стали 15Х2НМФАА. Сб Трудов НИИАР, вып. 1(2), Димитровград, 1996 с. 46 - 51.

60. Платонов П.А., Штромбах Я.И., Николаев Ю.А. Анализ состояния металла корпусов действующих реакторов ВВЭР. 7-я Международная конференция «Материалы,разработки,изготовление и оборудование для АЭС» 17-21 июня,2002г., Санкт-Петербург.

61. Голованов Б.Н., Прохоров В.И. Козлов Д.В. Особенности радиационного повреждения корпусной стали 15Х2НМФАА Сборник докладов шестой международной конференции по реакторному материаловедению.

62. Том 3 ч 1 стр. 174-177 г. Димитровград, НИИАР 2000г.

63. Golovanov V.N.Dyin A.M.Melikhov V.D.Auger Spectroscopy Study of Stress Enhanced Impurity Segregation in a Ferritic Steel 7th International Conference on Fusion Reactor Materials (ICFRM-7). Obninsk.Russia. Sept. 25-29 1995. Abstracts.P 95.

64. Golovanov V.N.Ilyin A.M.Investigation of the Grain Boundary Elemental Composition of the Low-Alloy Steel, Phus.Stat. Sol 1996, V. 153.93 P 93-100

65. Golovanov V.N.,Ilyin A.M Auger Spectroscopy Steel of the Stress Enhanced Impurity Segregation in Gr-Mo-V Steel. I. Nucl. Mater 1996,233-237, p233-235

66. Том 3 ч 1 стр.273-294 г. Димитровград, НИИАР 2000г.

67. Голованов В.Н., Кучкин А.В., Шамардин В.К., Повстянко А.В Способ термической обработки хромистой стали ИЗОБРЕТЕНИЕ. Авторское свидетельство № 1216986 26.06.1984г./08.11.1985

68. Голованов В.Н., Раецкий В.М, Гремячкин В.А., Шушакова Т.В., Юськаев Р.А. Температурные условия облучения корпусных материалов в ампулах стенда «КОРПУС». Сборник трудов НИИАР 1998г. вып.4 стр124-141

69. Горынин И.В, Карзов Г.П., Цыканов В.А., ГоловановВ.Н., Красноселов В.А Сталь для корпусов атомных реакторов повышенной надежности и ресурса. ПАТЕНТ. № 2166559 13.07.1999Г

70. Кирсанов В.В., Суворов A.JL, Трушин Ю.В. Процессы радиационного дефектообразования в металлах. М, Энергоатомизда,1985г.

71. V.K.Shamardin, T.MBulanova, V.N.Golovanov et all J. Nucl. Mater., 233-237(1996), 162168.

72. В.Н.Голованов, АВ.Повстянко, В.С.Неустроев и др. Матерйаловедческие исследования гильзы СУЗ реактора БОР-бО. Атомная энергия, т.59, вып.4, октябрь 1985,289-290.

73. V.S. Ageev, V.N. Bykov, А.М. Dvoiyashin, VN.Golovanov Effects of adiation on Materials. 14 th International Simposium, vol.lASTM STP 1046,1989, pp. 98-113

74. Ю4.Драгунов Ю.Г.ДДофин В.И., Банюк Г.Ф., Комолов В.М. Проблемы продления срока службы реакторов ВВЭР первого поколения. Сборник докладов шестой российской конференции по реакторному материаловедению 11-15сентября2000г., г. Димитровград,том 1, с. 186-191

75. Поролло С.И., Конобеев Ю.В., Гарнер Ф.А.и др. Низкотемпературное распухание аустенитных нержавеющих стали!. Сборник докладов Шестой Российской конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 11-15 сентября 2000 г. Т.3.4.1.,с.24-36

76. Adamson M.G. Mechanisms of fuel-cladding chemical interaction: US interpretation. -Technical committee meeting on fuel and cladding interaction. Ibid, p. 170-188.

77. Materials Science and Technology, Edited by R.W.Cahn, P.Haasen, E.J.Kramer, VCH, 1994, vol. 10A, p. 156.11 l.C. де Грот Термодинамика неравновесных процессов В кн: Термодинамика необратимых процессов. М., 1962 г., с. 146-177.

78. Базаров И.П. и др. Неравновесная термодинамика и физическая кинетика. Изд-во МГУ, 1989 г.

79. Nichols F.A. Transport phenomena in nuclear fuels under severe temperature gradients. J. Nucl. Mat. 84 (1979) p. 1-25.

80. Оландер Д.P. Теоретические основы тепловыделяющих элементов ядерных реакторов, ML, ч.1., с. 249.

81. Manes L,, Man С.М., Ray I., S&rensen О, Model of the thermodynamic properties of the nonstoichiometric plutonium and cerium oxides- Thermodynamics of nuclear materials. Vienna: IAEA, 1980, v.l, p.405-425.

82. Adamson M.G. Out-of-pile experiments performed in the U.S. fuel cladding chemical interaction. Technical committee meeting on fuel Mid cladding interaction. - IWGFR/16. -Tokyo: IAEA, 1977, p. 108-136.

83. Evans S.K., Aitken E.A. Oxygen redistribution in LMFBR fuels. Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna; IAEA, 1974, p.83-86.

84. Conte M., Marcon J.P. Chemical interaction between the oxide and the clad in Phenix fuel at burnup up to 60000 MWD/T. Technical committee meeting on fuel and cladding interaction -IWGFR/16. - Tokyo: IAEA, 1977, p. 27-36.

85. Adamson M.G., Aitken E.A. Pu, U redistribution in (U,Pu) 02 fuels by temperature gradients. Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. - Vienna: IAEA, 1974, p.225-235.

86. Trotabas M, Keroulas F., Gatesoupe J.P. Mise en evidence de la migration de Г oxygene sous irradiation; irradiation L-l. Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Ibid, p.315-335.

87. Woodley R.E., Adamson M.G. The oxygen potential of near- and non-stoichiometric urania-25 mol % plutonis solid solutions: a comparison of thermogravimetric and galvanic cell measurements. J. Nucl. Mater., 1979, v. 82, p. 65-75.

88. D. Calais, M. Conte, F, Keroulas, R.Le Beuze. The role of caesium in chemical interaction of austenitic stainless steels with uranium plutonium oxide fuels. Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna: IAEA, 1974, p.229-314.

89. Johnson J., Johnson C.E., Crouthamel C.E., Seils C.A. Oxygen potential of irradiated urania-plutonia fuel pins. J. Nucl. Mater., 1973, v.48, №1, p. 21-34.

90. Chilton G.R., Edvards J. Oxygen potentials of Ш,77Ри0,23О2±х in the temperature range 1250-15500C. Thermodynamics of nuclear materials. Vienna: IAEA, 1980, v.l, p.357-368.

91. Ewart F.T., Mari C.M. Oxygen distribution in fast reactor oxide fuels. Thermodynamics of nuclear materials. Ibid, p.369-383.

92. Johnson C.E., Johnson J., Blackburn P.E., Crouthamel C.E. Reactor Technology, 1972-1973, v.l5, №4, p.303-330.

93. Powell H.J. Fission product distribution in fast reactor oxide fuels. Behavior and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna: IAEA. 1974, p.379-392.

94. Bradbury B.T., Demant J.T., Martin P.M., Poole D.M. Electron probe micro-analysis of irradiated U02. J. Nucl. Mater., 1965, v.17, p.227-236.

95. Ewart F T., Taylor R.G., Horspool J.M., James G. The chemical effects of composition changes in irradiated oxide fuel materials. П-Fission product segregation and chemical equilibria. J.Nucl. Mater., 1976, v.61, p.254-270.

96. Fee D C., Johnson C.E. Cesium thermomigration aid reaction in nuclear fuels. J. Nucl. Mater., 1981, v. 96, p.71-79.

97. Fee D.C., Johnson C.E. Cesium-uranium-oxygen chemistry in uranium-plutonium oxide fast reactor fuel pins. J. Nucl. Mater., 1981, v. 99, p. 107-116.

98. Potter P.E., Some phase equilibria and thermodynamic considerations for irradiated oxide nuclear fuels. Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna: IAEA, 1974, p. 115-155.

99. Fee D.C., Kim K.Y., Johnson C.E. Phase equilibria in the Cs-Cr-O system. J. Nucl. Mater., 1979, v. 84, p.286-294.

100. Aitken E.A., Adamson M.G., Dutina D., Ewans S.K. Fission product reactions and thermomigration in breeder reactor oxide fuel systems. Thermodinamics of nuclear materials. Vienna: IAEA, 1975, v.l, p.187-205.

101. Aubert M., Calais D., Le Beuze R. Etude des reactions du cesium avec la gaine lacier inoxydable type 316 dans les elements combustibles pour reactors. J. Nucl. Mater., 1976, v. 61, p.213-218.

102. Aubert M, Calais D., Le Beuze R. Etude des reactions du cesium avec Г acier inoxydable. J. Nucl. Mater., 1976, v. 60, p. 1-12.

103. Aubert M., Calais D., Le Beuze R. Role de Tiodure de cesium sur le developpement des reactions combustiblegaine. Ibid, p.279-290.

104. Antill J.E., Peakall K.A., Smart E.F. Corrosion of stainless steel in the presence of cesium. -J. Nucl. Mater., 1975, v. 56, p.47-60.

105. Fee D.C. Johnson C.E. The interaction of cesium with urania in uranium-plutonium oxide fast reactor fuel pins. J. Nucl. Mater., 1978, v. 78, p.219-224.

106. Aubert M, Calais D., Le Beuze R. Role de l'iode sur le developpement de la reaction entre lem combustible et sa gaine in acier inoxydable (type 316) dans les reacteurs. J. Nucl. Mater., 1975, v. 58, p.257-277.

107. Batey W., Baqley K.Q. Fuel/clad reactions in irradiated oxide fuel pins. J. British Nucl. Energy Soc., 1974, v. 13, p.49-61.

108. Batey W., Finflay J.R. UK experience on fuel and cladding interaction in oxide fuels. -Technical committee meeting on fuel and cladding interaction. IWGFR/16. Tokyo: IAEA, 1977, p.97-104.

109. Bradbuiy M.H., Pickering S., Whitlow W.H. Some proposed mechanisms for internal cladding corrosion. IWGFR/16. - Tokyo: IAEA, 1977, p.51-63.

110. Hofmann P., Gotzmarm O. Chemical interactions of fission products with stainless steel claddings. Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna: IAEA, 1974, p.237-254.

111. Kanno M., Nagai S., Kawamata H., Furuya EL, Koizumi M. An evaliation of CsOH on the cladding attack of LMFBR fuel pins. Technical committee meeting on fuel and cladding interaction. - IWGFR/16 - Tokyo: IAEA, 1977, p.89-97.

112. Whittingham А.С. An equilibrium and kinetic study of the liquid sodium-hydrogen reaction and its relevance to sodium-water leak detection in LMFBR systems. J. Nucl. Mater., 1976, v. 60, p. 119-131.

113. Thammler F., Kleykamp H., Hofmann P. Der einfluss chemischer factoren auf das bestrahlungsverbal ten von oxidbrennstoff. J. Nucl. Mater., 1979, v. 81, p.215-230.

114. G6tzmann O.,Johnson C.E., Fee D.C. Attack of stainless steel by liquid and vaporized cesium hydroxide. J. Nucl. Mater., 1978, v. 74, p.68-75.

115. Gdtzmann O., Hoffmann P., Thiimmler F. Attack upon the cladding of oxide fuel pins by fuel and fission products. J. Nucl. Mater., 1974, v. 52, p.33-50.

116. Hoffmann P. Investigation on the reaction behavior of stainless steel with simulated fission products in the presence ofU02, (U, Pu) 02: Report. -KFK-1831. 1974.

117. Fee D., Johnson C.E. Fuel-cladding chemical interaction in uranium-plutonium oxide fast reactor fuel pins. J. Nucl. Mater., 1981, v.96, p.80-104.

118. Aitken E.A., Evans S.K., Rubin B.F. Out-of-pile investigations of fission product-cladding reactions in fast reactor fuel pins. Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna: IAEA, 1974, p.269-285.

119. Gotzmann O., Fuel and cladding interaction, out-of-pile experiments. Technical committee meeting on fuel and cladding interaction. - IWGFR/16 - Tokyo: IAEA, 1977, p.37-40.

120. Maiya P.S., Bush D.E. Grain-boundary penetration of austenitic stainless steel by cesium oxide. J. Nucl. Mater., 1972, v. 44, p.96-99.

121. Johnson C.E., Johnson I., Blackburn P., Battles J.E., Grouthamel C.E. Stoichiometric effects in irradiated uranium-plutonium oxide fuel. Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna: IAEA, 1974, p. 1-30.

122. De Keroulas F., Le Beuze R., Galais D. Reaction а Г interface gaine combustible dans les elements combustibles irradies. J. Nucl. Mater., 1972, v. 43, p.313-320.

123. Johnson C.E. Grouthamel C.E. Cladding interactions in mixed oxide irradiated fuels. J. NucLMater,, 1970, v. 34, p.101-104.

124. G6tzmann O., Hoffmann P. Mechanical properties of austenitic steels after corrosion by uranium dioxide and fission product elements. J. Nucl. Mater., 1976, v. 59, p. 192-198.

125. Lobb R.C. The effect of iodine vapour on creep rupture properties of nitrided 20% Cr-25%Ni-Nb-l,5%Ti stainless steel. J. Nucl. Mater., 1974, v. 74, p.212-220.

126. Rosa F., Maiya P.S. Degradation in the biaxial stressto-failure properties of type 316 stainless steel exposed to cesium oxides. J. Nucl. Mater., 1975, v. 56, p. 136-144.