Измерения энергетической зависимости среднего числа мгновенных нейтронов при делении трансурановых элементов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

ВСЕРОССИЙСКИЙ НАУЧНО-ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ИНСТИТУТ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЙ ФИЗИКИ

на правах рукописи УДК 539.173

РГ6 Од

Иванин Игорь Александрович / 'т^ ¿л Л <_ • ^ СI' ¿2

ИЗМЕРЕНИЯ ЭНЕРГЕТИЧЕСКОЙ ЗАВИСИМОСТИ СРЕДНЕГО ЧИСЛА МГНОВЕННЫХ НЕЙТРОНОВ ПРИ ДЕЛЕНИИ ТРАНСУРАНОВЫХ ЭЛЕМЕНТОВ

Специальность: 01.04.01 - техника физического эксперимента, физика приборов, автоматизация физических исследований

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Саров 2000г

Работа выполнена в Российском Федеральном Ядерном Центре-

Всероссийском Научно-Исследовательском Институте Экспериментальной Физики

Научный руководитель: старший научный сотрудник, к.ф.м.н.,

Ю.А. Хохлов, РФЯЦ-ВНИИЭФ

Официальные оппоненты:д.ф.м.н, Тер-Акопьян Б.М., Объединенный

институт Ядерных Исследований;

к.ф.м.н, Абрамович С.Н., РФЯЦ-ВНИИЭФ.

Ведущая организация: ГНЦ РФ Физико-Энергетический Институт им.

академика А.И. Лейпунского.

Защита состоится 27.12.2000 г. на заседании диссертационного совета при Всероссийском Научно-Исследовательском Институте Экспериментальной Физики.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке ИЯРФ РФЯЦ-ВНИИЭФ.

Автореферат разослан 27.11.2000г.

Ученый секретарь совета д.ф.м.н., профессор _________Б- Л. Воронин.

& 2,21,5-$03

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы. Среднее число мгновенных ^йтронов является одной из важнейших характеристик фоцесса деления ядра и знание этого параметра важно для тонимания процессов, происходящих при делении. Стремление граничить распространение ядерного топлива, а также развитие 1 практическая реализации новых концепций и сценариев швития атомной энергетики усиливают требования к полноте ¡го выгорания. Это обуславливает необходимость знания длительных характеристик для минорных актинидов (МА).

Целью представляемой работы являлось получение жспериментальных данных по энергетической зависимости :редней множественности мгновенных нейтронов ( ур(Еп)) для 1Ктиноидов, нарабатываемых в процессе эксплуатации 1нергетических ядерных реакторов.

Научная новизна работы заключается в методических юобенностях проведения измерений и полученных экспериментальных данных. Впервые измерения средней шожественности мгновенных нейтронов проведены дновременно для нескольких изотопов с «двойной :алибровкой» (252С£ - эталон и 23511- изотоп, постоянно рисутствовавший в эксперименте как дополнительный репер) и дновременным измерением фона нейтронов. В результате овышена достоверность полученных экспериментальных днных. Впервые получены экспериментальные данные ур(Еа) ля 241Ат и 242Ри в широком энергетическом диапазоне и новые анные для 243Аш для энергий делящих нейтронов 0,7 - 6 МэВ. [ля изотопов: 237Кр, 240Ри, 245Ст экспериментальные данные ущественно уточнили имевшиеся ранее.

Практическая ценность выполненной работы заключается в полученном наборе экспериментальных данных энергетической зависимости среднего числа мгновенных нейтронов для изотопов 235и 237Ыр 240Ри, 242Ри, 241Ат, 243Аш, 245Сш. Точное знание ур(Еп) необходимо при расчете КЭфф для подкритических систем - пережигателей минорных актиноидов, а также при расчете быстрых реакторов-пережигателей с повышенным содержанием МА.

Личный вклад автора диссертации заключается в существенном развитии методической части постановки экспериментов по измерениям энергетической зависимости средней множественности мгновенных нейтронов деления. Был реализован режим калибровки детектора нейтронов во время измерений, решена задача измерения фона нейтронов, рассеянных на материалах детектора осколков деления. Проведены работы по аппаратурному дооснащению каналов регистрации осколков деления и детектора нейтронов. Разработана модульная конструкция детектора осколков деления, позволившая существенно повысить эффективность и гибкость постановки эксперимента. Автором обработаны полученные экспериментальные данные, определены поправки, необходимые для получения окончательных результатов измерений.

На защиту выносится

¡.развитие методики проведения измерений энергетической зависимости средней множественности мгновенных нейтронов на ускорителе ЛУ-50;

2. проведение измерений и процедура обработки данных экспериментов по измерениям ур(Еп);

3. результаты измерений ур(Еп) для 235и, 237№р, 240Ри, 242Ри, 241Агп, 243Аш и 245Сгп.

Апробация работы.

По результатам измерений и разработанной методике фоведения эксперимента были сделаны доклады на международных конференциях: «Ядерные данные для науки и ехники» (Юлих, 1991 г., Гетленбург, 1994 г., Триест, 1997г.), ¡Деление ядра и спектроскопия продуктов деления» (Гренобль 994г и 1998г.), на «Рабочем совещании по нейтронам деления», Вена 1990), международной школе по нейтронной физике, Алушта 1990), «Международном семинаре по точным 1змерениям в ядерной спектроскопии», (Саров, 1996г).

Объем и структура работы

Диссертация состоит из введения, четырех глав, аключения, приложения и списка использованных источников. )бщий объем работы 113 листов. Диссертация содержит 28 1Исунков, 12 таблиц, список использованных источников из 84 [аименований.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении кратко рассмотрена история постановки и [роведения измерений ур(Еп) во ВНИИЭФ. Здесь же боснована актуальность темы, определена цель и

формулированы научные положения, выносимые на защиту.

В первой главе проведен анализ возможности постановки кспериментов по измерениям энергетической зависимости редней множественности мгновенных нейтронов на линейном скорителе электронов ЛУ-50.

Линейный ускоритель электронов ЛУ-50 как источник нейтронов

Линейный ускоритель электронов ВНИИЭФ ЛУ-50 был введен в эксплуатацию в 1983 году совместно с Московским Радиотехническим институтом. Основной целью создания ускорителя было проведение экспериментов по спектрометрии быстрых нейтронов методом времени пролета. Ускоритель имеет следующие параметры пучка ускоренных электронов: средняя энергия - 55 МэВ;

импульсный ток - 10А

длительность импульса тока на полувысоте - 10 не;

рабочие частоты повторения - 50,100,300,600,1200,2400 Гц; импульсов

средняя энергия нейтронов - 1,69 МэВ;

Для генерирования нейтронов использовалась мишень из 238и, полный поток нейтронов из мишени ускорителя при частоте повторения импульсов тока 2400 Гц составляет 2-Ю13 с"1. Существуют возможность проведения экспериментов по методу времени пролета в четырех измерительных павильонах на пролетных базах 9, 12, 25 и 50 метров.. Нейтроноводы между 12 и 25 метрами и между 25 и 50 метрами откачены до давления 1 мм рт. ст. для уменьшения потерь нейтронов из-за рассеяния на воздухе и улучшения фоновых условий при проведении экспериментов.

В главе определен перечень трансурановых изотопов, на которых постановка измерений возможна и целесообразна. Сформулированы основные требования к методике измерений, детектору осколков деления, детектору нейтронов деления, исходя из особенностей импульсного источника нейтронов на базе ускорителя ЛУ-50.

Во второй главе описана методика измерения ур(Е„) на ускорителе ЛУ-50.

Общая схема измерений

Геометрия эксперимента представлена на рисунке 1. ^оллимированый пучок нейтронов через вакуумный 1ейтроновод с формирующими коллиматорами попадал на :борку плоскопараллельных лавинных детекторов осколков ППЛД) со слоями делящихся изотопов, установленную в центре большого жидкостного сцинтиллядионного детектора БЖСД) объемом 400 л, содержавшим в своем растворе ■адолиний. Сборка ППЛД состояла из детекторов осколков мления со слоями трех исследуемых изотопов и слой с потопом 252С£ для непрерывной калибровки БЖСД во время ¡сего цикла измерений. Для повышения достоверности юлучаемых экспериментальных данных ур(Еп) в каждом жсперименте устанавливали слой с 235и.

Импульс от акта деления в соответствующем детекторе )сколков служил временной отметкой для определения энергии 1ейтрона, вызвавшего деление по методу времени пролета пролетная база составляла 28,56 м) и открывал с задержкой ),8 мкс временной интервал счета импульсов (30 мкс), юступавших с БЖСД для детектирования мгновенных [ейтронов деления.

БЖСД располагали за защитным коллиматором длиной ,5 м, представлявшим собой цилиндрическую сборку с [ередующимися слоями парафина с карбидом бора и чугунной ;роби с карбидом бора.

Коллиматор защищал детектор от прямого потока ормозного и нейтронного излучений из мишени ускорителя и т нейтронов, рассеянных на материале коллиматора и входном пене корпуса ППЛД, , а также формировал пучок нейтронов ;иаметром 20 мм.

Геометрия эксперимента

Защита

Пучок нейтронов

БЖСД

Фоновый ППЛД

Система коллиматоров

Рис. 1.

За БЖСД в пучке нейтронов устанавливали ППЛД со слоями 235и и 252С£ слой с 235и - для непрерывного измерения, коррелированного с первичным потоком нейтронов, фона в нейтронном канале регистрации; слой с 252С{ - для определения фоновых условий по нейтронам деления во время непрерывной калибровки детектора нейтронов. Акт деления в фоновом ППЛД разрешал регистрацию импульсов с нейтронного детектора.

Измерения проводили относительно 3,756

спонтанного деления 252С{.

Детектор нейтронов

Детектор нейтронов представлял собой цилиндрический бак диаметром и высотой 800 мм, заполненный жидким сцинтиллятором. Внешний вид детектора представлен на рисунке 2.

Детектор был заполнен сцинтиллирующим раствором на основе толуола (сцинтиллирующие добавки Р-терфинил - 3 г на литр, РОРОР - 0,1 г на литр) с растворенным в нем оксалатом

гадолиния (концентрация гадолиния в растворе составила 0,9% весовых).

Внешний вид детектора нейтронов

Рис. 2.

Сцинтилляции регистрировали предварительно собранными 12-ю фотоумножителями ФЭУ-49Б, которые )асполагали на торцевых фланцах, по шесть с каждой стороны. Хля повышения быстродействия канала счета нейтронов были >азработаны и изготовлены токовые усилители. Длительность шпульсов с БЖСД на полувысоте составила 25 не. Нейтроны >егистрировали по гамма-квантам захвата нейтрона на ядрах адолиния. Энергетический порог детектирования устанавливали 1а уровне 2,5 МэВ по каскаду у~кваитов распада 60Со. Эффективность регистрации нейтронов в экспериментах оставляла 66-68%.

Плоскопараллельный лавинный детектор осколков деления

Выбор ППЛД для регистрации актов деления был обусловлен несколькими причинами: высоким временным разрешением (менее 1 не), малой чувствительностью к тормозному излучению, способностью выделять импульсы от осколков при высокой (около 108 Бк) а-активности образцов, что особенно важно для проведения измерений с изотопами 240Ри и 241Аш.

Работа лавинного детектора основана на большом значении коэффициента газового усиления. Этот режим достигался за счет повышения отношения напряженности электрического поля к давлению рабочего газа. Это, в свою очередь, приводит к высокой скорости дрейфа электронов и, соответственно, к уменьшению длительности импульса.

Плоскопараллельный лавинный детектор осколков деления

1

3 4

а) Детектор в сборе, б) Составные части детектора: 1 -изоляторы, 2 - собирающий электрод, 3 - слои делящихся изотопов, 4 - контактные кольца

Рис.3.

Для уменьшения фона нейтронов, рассеянных на материалах конструкции ППЛД, были приняты специальные

и

1еры. Вакуумным корпусом ППЛД служила труба длинной 4 I, проходившая от середины формирующего коллиматора за ащиту, установленную за БЖСД, что позволяло исключить зон нейтронов, рассеянных на входных окнах детектора. Слои [аносили на серебряные подложки толщиной 2 мкм, диаметром 'О мм (диаметр слоев - 20 мм, равен диаметру пучка :ейтронов), давление наполнявшего детектор газа (пары ентана) составляло 2 мм рт. ст.. Подложки слоев служили ысоковольтными электродами ППЛД, в качестве собирающих лектродов использовали пустые подложки. Зазор между лектродами составлял 3,2 мм. При такой геометрии ППЛД мплитуды импульсов от осколков деления превышали римерно в двадцать раз величину сигнала от а-частиц при динаковых значениях углов вылета относительно нормали к лоскости электродов. Эффективность регистрации осколков в кспериментах составляла от 80 до 95% в зависимости от олщины делящегося слоя.

Эксперименты проводили с различными наборами зотопов для повышения достоверности получаемых данных по ур(Еп). В таблице 1 приведен краткий протокол проведенных змерений для различных изотопов.

Таблица 1. Краткий протокол измерений ур(Еп)

№ Исследуемые изотопы в одном эксперименте Время

гг/п 1 2 3 измерений (ч)

1 235и 23^р 240ри 90

2 235-у 243Агп 245Сш 103

3 235у 243Аш 241Аш 114

4 235и 245Сш 241Аш 90

5 235и 240ри 243Аш 152

В третьей главе описана процедура обработки данных эксперимента, описаны введенные поправки и приведены источники погрешности эксперимента.

Методика проведения экспериментов позволила выполнить учет фона и перекрытие импульсов в канале детектирования нейтронов, а также учет «ложных делений» в канале регистрации актов деления. «Ложные деления» вызваны случайными наложениями импульсов от а-частиц, (наибольший вклад при экспериментах с 241Аш) спонтанными делениями, (измерения с 245Сш) или вынужденными делениями запаздывающими нейтронами фотоделения из мишени ускорителя (235и).

После этого вводились поправки в полученные экспериментальные данные, а также определены значения систематических погрешностей, связанных с ними.

Таблица 2. Перечень значений поправок и систематических

ошибок, вводимых в результаты измерений ур(Еп)

Поправка Значение % Ошибка %

Просчеты импульсов в БЖСД -0,2 - +1,0 ±0,1

"Ложные деления" +0,2 - +10 * ±0,1

Различие в спектрах нейтроно! целения ±0,1

Анизотропия осколков И ТОЛЩИНс слоя -0,03 - -0,09 ±0,02

Задержанные у-кванты деления - ±0,06

Изотопный состав образцов 0 - -0,04 ±0,07

Расположение слоев относительнс центра БЖСД - ±0,03

Суммарная систематическая погрешность ±0,2

*- только для измерений с 245Сш

Четвертая глава содержит результаты измерения реднего числа мгновенных нейтронов для исследуемых зотопов, проведен анализ полученных данных и сравнение их существующими.

Результаты измерений ур(Еп) для 235и приведены на исунке 4. В целом можно сказать, что результаты совпадают в ределах объявленной точности измерений с измерениями, роведенными в Ок- Ридже и неплохо согласуются с оценкой, роведенной Манеро и Коньшиным.

Результаты измерений ур(Еп) для 235и,2371^р, 242Ри и 243Аш

УР(ЕП

5.3 5.1

4.9

4.7 4.5 4.3 4.1 3.9 3.7 3.5 3.3 3.1 2.9 2.7 2.5 2.3

_1 I I I I I I М I II I I I I I I I I I I II II I I I [ I I I I I I I I I I I I I I 1 I I II I II I I I I I I I I I I II I I I I I I I I I 1_

ф

11Ш1т1ж1 I I м и

I I м I I I м I I м I I I I I I I I м I I м I I I I м I I I I ....... I I I I Г

2 4 6 8 10 12 Энергия нейтрона (МэВ)

□

235т

и, ф - 23^р, А - 242Ри, о - 243Аш Рис.4.

В диапазоне энергий делящих нейтронов от тепловых до 1 МэВ мы наблюдаем уменьшение наклона энергетической зависимости средней множественности, что соответствует увеличению средней кинетической энергии осколков деления и хорошо согласуется с измерениями Болдемана и соавт. Полученные данные не обнаруживают повышения ур(Еп) в районе 250 кэВ, согласно оценке Манеро и Коньшина.

Результаты измерений были описаны кусочно-непрерывной линейной функцией для четырех энергетических интервалов. Наличие разных наклонов ^„(Е,,) свидетельствует о том, что предположение об изменении ур на единицу при возрастании энергии возбуждения составного ядра на энергию связи нейтрона («=6 МэВ), является весьма упрощенным. Изменение (1 ур(Еп)/с1Еп в зависимости от энергии делящего нейтрона указывает на то, что деление составного ядра 23би происходит через различные каналы.

На рисунке 4 приведены полученные данные для 23^р. Вызывает интерес наличие отклонения хода ур(Еп) в районе энергий делящих нейтронов 1 МэВ, тем более что в этом энергетическом диапазоне по результатам других измерений не наблюдается ожидаемого изменения полной кинетической энергии и массового распределения осколков деления.

Полученные значения ур(Еп) для 240Ри (рис. 5.). Результат линейной аппроксимации результатов: %>(£„) = (2.796+0.007) + (0.149+0.002) -Еп.

Экспериментальные данные для 241Аш приведены на рисунке 5. Проведенная оценка линейной зависимостью в настоящей работе ур(Еп) = (3.055+0.023) + (0.139±0.007) -Еп.

Результаты измерений средней множественности для 243Аш (рис. 4.) аппроксимируются линейной зависимостью ур(Еп) = (3,207+0,012)+(0,154+0,005) ЕП , что достаточно хорошо согласуется с оценкой, выполненной на основании систематики Ховертона.

Результаты измерений -ур(Еп) для 240Ри, 241Аш и 245Сш

[ур(Еп)4

о.2 5.0 4.8 4.6 4.4 4.2 4.0 3.8 3.6 3.4 3.2 3.0 2.8

0 1 23456789 10 И 12

Энергия нейтрона (МэВ)

□ - 235и, 0 - 240Ри, о - 245Сш Рис.5.

Результаты измерений ур(Еп) для 245Ст приведены на 1сунке 5. Описание линейной зависимостью результатов $мерений, проведенных на ЛУ-50, у()(Еп)= ¡.525±0.023)+(0.146±0.009)-ЕП не дает аномально низкого ее ислона и вполне соответствует существующим представлениям механизме испарения нейтрона из осколка деления.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ И ВЫВОДЫ

1. В процессе выполнения поставленной задачи измерения энергетической зависимости среднего числа мгновенных нейтронов для ряда актинидов существенно доработана методика измерений, отличительными чертами которой являются:

• проведение измерений одновременно для трех изотопов, одним из которых всегда был 235и, что позволило повысить надежность полученных результатов для всего набора исследуемых изотопов, за счет верификации данных ур(Е„) во всем энергетическом диапазоне относительно 235и;

• непрерывное измерение фона нейтронов во время проведения экспериментов, что позволило корректно учитывать флуктуации нейтронного потока из мишени ускорителя в течении длительных круглосуточных экспериментов;

• измерение эффективности регистрации нейтронов большим жидкостным сцинтилляционным детектором относительно эталонного значения ур=3,756 спонтанного деления 252С{ в процессе измерений;

• использование возможностей детектора для получения данных по энергетической зависимости полной энергии гамма-квантов деления одновременно с ур(Еп).

2. Проведены измерения ур(Еп) для 235и, 23^р, 240Ри, 242Ри, 241Аш, 243Аш и 245Сш, обработаны их результаты, внесены необходимые поправки в полученные данные и вычислены ошибки измерений.

Полученные данные для 235и, представленные в диссертации являются наиболее подробными из всех

ществующих (40 кэВ до 14 МэВ), полученных одновременно

одном эксперименте. Значения vp(En) для 237Np ниже энергии лящего нейтрона 1 МэВ в данной работе получены впервые, >и энергиях от 1 МэВ до 4 МэВ уточнены имевшиеся :спериментальные данные. Полученные данные для 240Ри в [тервале энергий нейтронов 0,6- 12 МэВ являются в [стоящее время наиболее подробными и единственными ниже МэВ. Экспериментальные результаты vp(En) для 242Ри, 241 Arn всем диапазоне энергий делящих нейтронов и 243Am ниже 6 эВ получены впервые.

СПИСОК ОПУБЛИКОВАННЫХ РАБОТ ПО ТЕМЕ

ДИССЕРАЦИИ

Хохлов Ю.А., Иванин И.А., Виноградов Ю.И., Иньков В.И., Данилин Л.Д., Панин В.И., Полынов В.Н. Измерение энергетической зависимости среднего числа мгновенных нейтронов при делении 235U, 237Np и 240Pu нейтронами с энергией от 0,5 до 12 МэВ.// Вопросы атомной науки и техники. Сер. Ядерные константы, - 1991, - вып.1, с.3-20. Хохлов Ю.А., Иванин И.А., Виноградов Ю.И., Иньков В.И., Данилин Л.Д., Панин В.И., Полынов В.Н. Измерение энергетической зависимости среднего числа мгновенных нейтронов при делении U-235, Ат-241, Ат-243 и Ст-245 нейтронами с энергией от 0,5 до 10 МэВ.// Вопросы атомной науки и техники. Сер. Ядерные константы, - 1992, - вып.1, с.6. Khokhlov Yu.A., Ivanin I.A., Vinogradov Yu.I., In'kov V.l., Danilin L.D., Panin V.l. and Polynov V.N. The Energy Dependence Measurements oí Average Number of Prompt Neutrons from Neutron-Induced Fission of U-235, Np-237 and Pu-240 from 0.5 to 12 MeV.// In: Proc. of an IAEA Concultants' Meeting on Nuclear Data for Neutron Emmision in Fission Process (Viena Austria, 22-24 October 1990). - IAEA -1991 - p.135-148.

4. Khokhlov Yu.A., Ivanin I.A., Vinogradov Yu.I., In'kov V.l., Danilin L.D., Panin V.l. and Polynov V.N. Measurements of Energy Dependence of Average Number of Prompt Neutrons from Neutron-Induced Fission of 235U, 241Am and 243Am from 0.5 to 12 MeV.// In: Proc. of an Intern. Conf. on Nuclear Data for Science and Technology., (Jülich, Germany, 13-17 May 1991). - v-Springer-Verlag Berlin Heidelberg. - 1992 - p. 51-53.

5. Yu.A. Khokhlov, I.A. Ivanin, V.l. In'kov, Yu.I. Vinogradov, L.D. Danilin, and V.N. Polynov Measurement Results of Average Neutron Multiplicity from Neutron Induced Fission of Actinides in 0.5 - 10 MeV Energy Range.//In: Proc. of the Intern. Conf. on Nuclear Data for Science and Technology., (Gatlinburg, Tennessee USA, 9-13 May 1994). - 1994 - ANS - p.272-274.

6. Khokhlov Yu.A.,. Ivanin I.A, In'kov V.l., Vinogradov Yu.I., Danilin L.D. Measurement Results of Average Neutron Multiplicity from Neutron Induced Fission of 235U.//In: Proc. of the Intern. Conf. on Nuclear Data for Science and Technology., (Trieste, Italy, 1924 May 1997). - 1997 - INEA - p.667-669.

7. Khokhlov Yu.A.,. Ivanin I.A, In'kov V.l. and Danilin L.D. Measurements of Energy Dependence of Average Number of Prompt Neutrons from Neutron Induced Fission of 242Pu from 0.5 - 10 MeV //In: Proc. of the Intern, workshop., (Seyssince, France, April 1998). - 1998 - AIP - p.443-451.

8. Хохлов Ю.А., Иванин И.А. Измерения характеристик деления трансурановых изотопов на ускорителе ЛУ-50. // ВАНТ сер. Физика ядерных реакторов.- 1997.-ТИЯС-XII специальный выпуск., с.9-18.

9. Khokhlov Yu.A., Zav'jalov N.V., Ivanin I.A., In'kov V.l., Sitnikov N.P., Telnov A.V. Linear Accelerator of Ail-Union Scientific Research Institute of Experimental Physics for Neutron Spectrometry. // In: Proc. of an Intern. Conf. on Nuclear Data for Science and Technology., (Jülich, Germany, 13-17 May 1991). -Springer-Verlag Berlin Heidelberg. - 1992 - p.487-489.