Изучение процессов заселения уровней атомов и ионов криптона через канал электронно-стимулированной десорбции тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

Введение.

Глава 1 Обзор литературы по изучению явления электронно-стимулированной десорбции.

Глава 2 Экспериментальная установка и методика измерений.

2.1 Общая характеристика

2.2 Трубка возбуждения.

2.3 Вакуумная установка.

2.4 Система регистрации излучения.

2.5 Методика измерений.

2.6 Изменения конструкции электронной пушки.

Глава 3 Результаты работы и их обсуждение.

3.1 Результаты работы и их обсуждение.

3.2 Времена жизни определенные по спаду интенсивности пиков.

3.3 Определение квантового выхода излучения через канал электрон-стимулированной десорбции возбуждённых молекулярных ионов криптона.

3.4 Изучение кинетики заселения некоторых уровней инертных газов в экспериментах с импульсным электронным пучком.

3.5 Сравнение формы пиков при разном распределении потенциалов.

3.6 Срыв частиц с двух электродов.

3.7 Использование моделей, описывающих образование возбужденных молекулярных ионов и заселение уровней атомов и ионов криптона.

Значительное расширение в последние десятилетия области применения и изучения плазмы в науке и технике поставило перед учеными комплекс задач, связанных с диагностикой плазменных объектов, и с моделированием процессов, происходящих в плазме. Информация о различных механизмах возбуждения атомов в плазме очень важна при изучении астрофизических объектов, при проектировании источников света, ОКГ, в плазмохимии и т.д.

Для правильного анализа состояний частиц в плазме требуется знать различные константы, характеризующие их взаимодействие между собой. Необходимо также получить четкое представление о влиянии различных условий на процессы образования и распада возбужденных частиц. Так заселение энергетических уровней в инертных газах и в парах металлов через диссоциацию комплексных ионов десорбированных с поверхности электродов в ряде случаев может составить серьезную конкуренцию прямому электронному возбуждению этих уровней из основного состояния. Именно этот процесс и изучается в данной работе.

Первые экспериментальные и теоретические работы, посвященные исследованию оптических свойств плазмы, появились более 50 лет назад, и в настоящее время накоплен значительный материал в этой области. Однако далеко не все вопросы, связанные с процессами образования и разрушения возбуждённых атомов и ионов, выяснены до конца. Достаточно точный теоретический расчет возможен только в случае простых электронных оболочек, т.е. для водорода и гелия. В большинстве же остальных случаев теоретически можно лишь оценить порядок интересующей величины. Кроме того, использование при расчетах различных приближений и различных волновых функций приводит зачастую к резко отличающимся друг от друга результатам, что затрудняет использование теоретически полученных величин в практических целях.

При изучении свечения инертных газов в трубках с электронным пучком было обнаружено, что некоторые атомарные уровни наряду с процессом возбуждения электронами из основного состояния заселяются дополнительно за счет вторичных процессов [1 - 3]. Под вторичными здесь понимаются процессы, приводящие к нелинейной зависимости яркостей линий от давления газа. Они приводят к искажению величин эффективных сечений возбуждения спектральных линий в постоянном режиме работы электронной пушки, традиционно используемой для такого рода измерений. В то же время эти процессы оказываются весьма важными при использовании для практических целей (например, в лазерной технике).

Одним из дополнительных процессов заселения энергетических уровней атомов является электронно-стимулированная десорбция (ЭСД). Из литературы известно [4 - б], что электронные пучки с энергией электронов 100-1000 эВ весьма эффективно срывают с поверхностей металлов и * диэлектриков нейтральные и заряженные частицы, как в основном, так и в возбужденном состоянии, что обусловливает подвод в пространство столкновений дополнительного числа частиц.

Исследования, проведенные в группе И. П. Богдановой в парах металлов и в молекулярных газах, показали, что одним из процессов заселения уровней является заселение за счет распада возбужденных долгоживущих комплексных ионов, десорбированных электронами с поверхностей сеток электронной пушки [7, 8]. Роль этого процесса в заселении некоторых уровней оказалась весьма значительной.

Также существует немало работ свидетельствующих о влиянии поверхности на образование молекулярных частиц (кластеров) из отдельных атомов. Для изучения их свойств, исследования потенциалов ионизации, возбуждения и флуоресценции широко используются электронные пучки. Последние используются и для регистрации (обнаружения) нейтральных кластеров, поскольку образующиеся нейтральные частицы необходимо ионизировать или возбудить.

Времена жизни кластеров позволяют им участвовать в процессах заселения уровней. Исследование указанных частиц с помощью моноэнергетического пучка электронов может дать полезные сведения об их свойствах, а так же выявить их роль в дополнительных процессах заселения уровней.

Цели работы

1. Изучение роли ионно-молекулярных реакций в заселении атомарных уровней криптона в чистом газе и его смесях.

2. Выяснение роли ЭСД в образовании возбужденных молекулярных ионов в инертных газах.

3. Выяснение механизма передачи возбуждения атомам и атомарным ионам от возбужденных молекулярных ионов.

Научная новизна

1. Установлено, что заселение атомарных уровней через канал ЭСД возбужденных молекулярных ионов происходит вследствие диссоциации молекулярных ионов Кг2+*. В то же время заселение уровней атомарного иона тг +* идет через диссоциацию молекулярных ионов Кг2 и Кг2++*. С увеличением давления преимущество оказывается у Кг2++*. Добавление гелия также приводит к заселению через столкновения с Не2+*.

2. Впервые измерены времена жизни молекулярных ионов Кг2++* и Кг2+* наблюдаемых на спектральных линиях криптона X = 457,7нм, X = 461,9 нм, X = 465,9 нм, X = 473,9 нм, X = 476,5нм при давлении 10 мТорр

3. Впервые была исследована форма световых импульсов получаемых в экспериментах в трубке возбуждения с электронной пушкой.

4. Впервые была предложена программа расчета формы таких световых импульсов

5. Проведено сравнение экспериментальных и расчетных кривых и сделан вывод о происхождении молекулярных ионов преимущественно вследствие десорбции. Роль объемных процессов оценивается не более чем 10%.

Практическая ценность работы

Проведенные в нашей лаборатории исследования позволили выявить ряд свойств малых кластеров инертных газов, десорбированных электронным пучком с поверхности твёрдого тела. Изучено влияние области образования возбужденных кластерных ионов в криптоне на их свойства. Это поможет дальнейшему продвижению в исследованиях в данной области и позволит использовать полученные данные в лазерной технике, при изучении астрофизических объектов, при проектировании источников света, ОКГ, в плазмохимии и т.д.

Результаты диссертации докладывались на конференции «Физика низкотемпературной плазмы 2001» 2001г., Петрозаводск. Основные результаты опубликованы в статьях: 1. Яковлева В.И., Цыганов А.Б., Козлов И.Е. Кинетика образования возбужденных состояний атомов и ионов криптона при электрон-стимулированной десорбции с поверхности твердого тела // Опт. и спектр. 2001. Т.90. №3. С. 384-386

2. Яковлева В.И., Яхонтова В.Е., Цыганов А.Б., Козлов И.Е. Изучение особенностей время-пролетных спектров возбужденных молекулярных ионов криптона в электронной пушке // Опт. и спектр. 2002. Т.93. № 3. С. 427-429

3. Яковлева В.И., Яхонтова В.Е., Цыганов А.Б., Козлов И.Е. Особенности кинетики заселения некоторых уровней инертных газов в экспериментах с импульсным электронным пучком // Опт. и спектр. В печати.

4. Яковлева В.И., Яхонтова В.Е., Цыганов А.Б., Козлов И.Е. Изучение процесса образования возбужденных состояний атомарных ионов криптона через канал электрон-стимулированной десорбции возбужденных молекулярных ионов // Опт. и спектр. В печати.

Г лава I

Основные результаты диссертационной работы:

1. Выявлен процесс селективного заселения ряда уровней атома и иона криптона через канал электронно-стимулированной десорбции в чистом газе и в его смеси с гелием.

2. Оптическим методом зарегистрированы время-пролетные спектры на 10 спектральных линиях криптона в режиме импульсного ионного пучка и проведено их исследование при различных условиях эксперимента.

3. Впервые измерены времена жизни молекулярных ионов Кг2++* и Кг2+* наблюдаемых на спектральных линиях криптона X = 457,7 нм, X = 461,9нм, X = 465,9 нм, X = 473,9 нм, X = 476,5нм при давлении 10 мТорр.

4. Создана модель и отработана методика, позволяющая оценивать вклады различных процессов, участвующих в заселении уровней в режиме импульсного электронного пучка.

5. Проведены эксперименты, позволяющие утверждать, что наблюдаемый процесс селективного заселения исследуемых уровней идет через канал электронно-стимулированной десорбции.

6. Создана модель, позволяющая рассчитать форму светового сигнала на время-пролетных спектрах в режиме импульсного ионного пучка.

7. Проведено сравнение формы светового сигнала, наблюдаемого в эксперименте, с расчетом, и сделаны выводы о том, где образуются возбужденные молекулярные комплексы и о роли столкновительных реакций в образовании изучаемых возбужденных состояний.

Автор выражает благодарность Чайке М.П. за поддержку в проведении данных исследований.

Автор признателен Яковлевой В.И., Яхонтовой В.Е., Цыганову А.Б, Добролежу Б.В. за помощь и вклад, внесенный в создание диссертации

Заключение

1. Lees J.H.,Skinner H.W.B. Notes on the excitation processes in helium HProc. Roy. Soc. 1932. V.137A, № 831. P. 186-198

2. Joe J.D., Stjohn R.M. Distribution of excitation transfer in helium // Phys. Rev. 1972 V.A5, № 1. P. 295-308

3. Богданова И.П., Фриш С.Э. Возбуждение энергетических уровней атомов электронным пучком // Спектроскопия газоразрядной плазмы / Под ред. С.Э.

4. Фриша. Л.: Наука, 1970 С. 224-243.а

5. Drinkwine M.J., Lictman D. Stady of ESD from type 304 stainless steel in relation to CTR first wall application || J. Vac. Sci. and Technol. 1978. V.15. P. 74-85

6. Агеев B.H., Кузнецов Ю.А. Десорбция, стимулированная электронным возбуждением // Проблемы физической электроники. Л., 1987. С. 18-54.

7. Tolk N.H., Traum М.М. Description Induced by Electronic Transitions (DIET 1). Berlin: Springer Verlag, 1983

8. Богданова И.П., Рязанцева С.В., Яхонтова В.Е. Наблюдение ионно-молекулярной компоненты послесвечения линий кадмия и цинка при электронном ударе // Опт. и спектр. 1980. Т.49, вып.З. С. 478-481.

9. Богданова И.П., Ефремова Г.В., Яковлева В.И. Особенности возбуждения молекулярного азота электронным пучком // Опт. и спектр. 1982. Т.52, вып.5. С.936-938

10. Redhead P.A. Interaction of slow electrons with chemisorbed oxygen// Can J Phys, 1964, 42, 886-895

11. Menzel D., Homer R. Desorption from metal surface by low-energy electrons // J Chem. Phys. ,1964, 41, 33113328

12. Роберте M., Макки У. Химия поверхности раздела металл-газ // М., Мир, 1981, -539 стр.

13. Хобсон Дж.П. Физическая адсорбция в сб.: «Новое в исследовании поверхности твердого тела» // вып. 1, М., Мир, 1977, стр. 152-188

14. Landman U., Kleiman G.G. Surfase and defect properties solids // vol.6, London, 1977, -105pp

15. Wilmoth R.G., Fischer S.S. Stay time measurements for Xe, Kr and CO2 physisorbing on Ni and Cu surfaces // Surf. Sci., 1978, 693-709

16. Madden H.H. Electron stimulated processes at solid surface // J Vac. Sci. And Technol., 1976, 13, 228-232

17. Redhead P.A. Electron impact desorption of carbon monoxide from tungsten // Super Nuovo Lim., Ser.l, 1967, 146-149

18. Young P.L., Homer R. Energy distribution of field emitted electrons from tungsten in the presents of adsorbed CO // J Chem. Phys., 1974, 61, 4955-4971

19. Felter Т.Е. Estrup P.Y. Studies of electronstimulated desorption (ESD) in a LEED system // Appl. Of Surf. Sci. , 1977, 1, 120-128

20. Madey Т.Е., Yates Y.T. Isotopic mixing in CO chemisorbed on tungsten. A kinetic study // J Chem. Phys., 1965, 42, 1372-1380

21. Nishijima M., Propst F.M. Kinetics of electron impact desorption of ions and neutrals from polycrystalline tungsten // J Vac. Sci. and Technol., 1970, 7, 420-427

22. Menzel D. Desorption dissociation and ionization of adsorbed particles by slow electrons: carbon monoxide on tungsten // Ber. Bunsenges Physic Chem. , 1968, 72, 591602

23. Menzel D. Surface structure and composition from electron 5D // Angen. Chem. Inst. Edit Engl., 1970, 9, 255268

24. Nishijima M., Propst F.M. Electron impact desorption of ions from polycrystalline tungsten // Phys. Rev. B, 1970, 2368-2383

25. Madey Т.Е., Yates Y.T., King D.A., Uhlaner C.Y. Isotope effect in electron-stimulated desorption. Oxygen chemisorbed on tungsten // J Chem. Phys., 1970, 52, 52155224

26. Brenig W. Quantum theory of electron-stimulated desorption // J F Physic B, 1976, 32, 1241-1245

27. Somorja G.A., van Hove M.A. Structure and bonding // 1979, 38, -146pp.

28. Moore G.E. Dissociation of adsorbed CO by slow electrons // J Appl. Phys., 1961, 32, 12141-1251

29. Всесоюзная школа-семинар по нестационарным процессам и методам исследования в гетерогенномкатализе «Нестационарный катализ 1» // Сб. материалов, Черноголовка, 1978,стр. 142-144

30. Madey Т.Е., Yates Y.T. Desorption metods as probes of kinetics and bonding at surfaces // Surf. Sci., 1977, 63,203-231

31. Drinkwine M.Y., Lichtman D. Study of ESD from type 304 stainless steel in relation to CTR first wall applications // J Vac. And Technol., 1978, 15, 74-85

32. Несмеянов A.H. Давление пара химических элементов // М., Наука, 1961, 396 стр.

33. Drinkwine M.Y., Duj R., Lichtman D. Application of electron-stimulated method for studies of coadsorption process on a platinum soil surface // Journal of catalysis, 1980, 61, 336-347

34. Лихтман JI. Исследование поверхности с помощью десорбции, индуцированной электронами, ионами, фотонами и поверхностными волнами //сб.: «Новое в исследовании поверхности твердого тела», вып.2, М., Мир, 1977, стр. 104-135

35. Niehus Н. Adsorption of oxygen on W(lll) a surface analysis with AES, LEED and angular resolved ESD emission (ESDISD) // Surf. Sci., 1979, 80,245-252

36. Niehus H. Quantitative Bestimmung der Winkel- und Energieverteilung bei Elektronenstobdesorption: Sanerstoff auf W(100) // Vacuum Technik, 27 Jahrgang, Helt 5, 136141

37. Neihus H. Adsorption sites of CO on Mo(100) // Surf. Sci., 1980, 92, 88-96

38. Yoyce В.A., Neave Y.H. Electron beam-adsorbate interactions on silicon surface / Surf. Sci., 1973, 34, 401419

39. Томпкйнс Ф. Гетерогенный катализ // сб.: «Новое в исследовании поверхности твердого тела», вып.1, М., Мир, 1977, стр.235-284

40. Krahl-Urban В., Niehus Н. Electron-stimulated desorption of oxygen on a stepped (100) surface // Surf. Sci., 1979, 88, L19-L24

41. Madey Т.Е. The role of steps and defects in electron stimulated desorption // Surf. Sci., 1980, 94, 483506

42. Verhoven Y., Los Y. The influence of an electron beam on the adsorption of CO and C02 onto Ni (110) surface // Surf. Sci., 1979, 82, 109-119

43. Danielson L.R., Dresser M.L., Donaldson E.E., Landstrom D.R. Effects of an electron beam on adsorption and desorption of ammonia on ruthenium (0001) // Surf. Sci., 1978, 71,615-629

44. Wu C.H. The formation of the LiH molecule on polycrystalline molybdenum // J Chem. Phys., 1977, 66, 4400-4404

45. Cock D.J., Abend G., Block Y.H. A mass-spectrometric technique for observation of chemical kinetics in physisorbed layers // Intern. J Chem. Kinetics, 1977, 9, 157-159

46. Эрлих Г. Поверхностная самодиффузия // сб. «Новре в исследовании поверхности твердого тела», вып. 1, М., Мир, 1977, стр.129-151

47. Ehrlick G. Direct observation of individual atoms on metals // Surf. Sci., 1977, 63, 422-447

48. Ehrlick G., Hudda F.G. Atomic view of surface self-diffusion: tungsten on tungsten // J Chem. Phys., 1966, 44, 1039-1049

49. Ehrlick G., Kirk C.F. Binding and field desorption of individual tungsten atoms // J Chem. Phys., 1968, 48, 1465-1480

50. Basset D.W., Parsley M.Y. Field ion microscope studies of transition metal adatom diffusion on (110), (211) and (321) tungsten surface // J Phys. D : Appl. Phys., 1970, 3, 707-71650. «Самые тяжелые попарно» // БИНТИ №48, 1978

51. Werler S. Deposition of atomic beams // Rev. Mod. Phys., 1958, 30, 402-409-O

52. Frenkel Y.Y. Uber die Grundlagen der Thbrie des statischen Gleichgewicht und der irreversiblen Vorgange // Phys. Z. Sovietunion, 1932, 485-487

53. Lebedinsky, Leipunsky The adsorption of gases and vapors // Phvs. 7. Sovietunion, 1932, 571-58454. См. стр. 127.

54. Delgado A., Campos L. Lifetimes of Excited Levels of Krl and Krll // Z. Physik 257, 9-13, 1972

55. Меркулова H.M., Цыганов А.Б., Яковлева В.И. Влияние давления на процессы диссоциации

56. РОССИЙСКИ ГОСУДАРСТВ!" БИБЛЙ0Х.К;\5 оъ