Когерентные взаимодействия сверхкоротких импульсов ближнего и среднего инфракрасного диапазонов в задачах микроспектроскопии и дистанционного зондирования

Ланин, Александр Александрович

Когерентные взаимодействия сверхкоротких импульсов ближнего и среднего инфракрасного диапазонов в задачах микроспектроскопии и дистанционного зондирования тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

Ланин, Александр Александрович АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Москва МЕСТО ЗАЩИТЫ

2014 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.21 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Когерентные взаимодействия сверхкоротких импульсов ближнего и среднего инфракрасного диапазонов в задачах микроспектроскопии и дистанционного зондирования»

Автореферат диссертации на тему "Когерентные взаимодействия сверхкоротких импульсов ближнего и среднего инфракрасного диапазонов в задачах микроспектроскопии и дистанционного зондирования"

На правах рукописи

Ланин Александр Александрович

Когерентные взаимодействия сверхкоротких импульсов ближнего и среднего инфракрасного диапазонов в задачах микроспектроскопии и дистанционного зондирования

Специальность 01.04.21 —Лазерная физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

I г ПАЙ

Москва — 2014

005548869

Работа выполнгна на кафедре общей физики и волновых процессов физического факультета Московского государственного университета имени М.В.Ломоносова

Научный руководитель:

Кандидат физико-математических наук, доцент Федотов Андрей Борисович

Московский государственный университет имени М.В.Ломоносова, Москва Официальные оппоненты:

Доктор физико-математических наук, профессор

Рябов Евгений Артурович, Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт спектроскопии РАН (ИСАН), г.Москва, Троицк

Кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник Верещагин Константин Александрович, Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт общей физики им. А.М.Прохорова РАН (ИОФАН), г.Москва

Ведущая организация:

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Физический институт им. П.Н.Лебедева РАН (ФИАН), г. Москва

Защита диссертации состоится « 19 » июня 2014 года в 16:30 часов на заседании диссертационного совета Д501.001.31 при Московском государственном университете имени М.В. Ломоносова по адресу: 119991 ГСП-1 Москва, Ленинские горы, МГУ, улица Академика Хохлова, дом 1, стр. 62, Корпус нелинейной оптики, аудитория имени С. А. Ахманова.

С диссертацией можно ознакомиться в отделе диссертаций научной библиотеки Московского государственного университета имени М.В.Ломоносова (Ломоносовский просп., 27), а также на сайте физического факультета www.phys.msu.ru: http://www.phys.msu.ru/rus/resi

диссертационного совета Д 501. кандидат физ.-мат. наук

Автореферат разослан « 12'7» а

Ученый секретарь ее

А.А.Коновко

Общая характеристика работы

Актуальность работы

Уникальные свойства лазерного излучения позволяют использовать его для решения задач в различных областях науки и технологий на пространственно-временных масштабах от единиц нанометров до сотен тысяч километров и от нескольких фемтосекунд до десятков часов и дней. Неотделимой частью лазерной физики является нелинейная оптика, которая привела к возникновению новых подходов в оптической спектроскопии, метрологии, при создании новых уникальных источников когерентного излучения в различных спектральных областях. Одной из ярких демонстраций этих успехов является возникновение и развитие нелинейно-оптической (многофотонной) микроскопии, нашедшей широкое применение в биомедицине для исследования и визуализации биологических тканей. В основе многофотонной микроскопии может быть использован один или несколько нелинейно-оптических процессов: лазерно-индуцированная флуоресценция при двухфотонном поглощении, когерентное комбинационное рассеяние света, генерация оптических гармоник и другие. Нелинейная и когерентная природа этих оптических эффектов позволяет формировать трехмерные изображения объектов с субмикронным пространственным разрешением, помогая определять не только внутреннюю структуру исследуемого объекта, но и его химический состав.

Высокий порядок нелинейности оптических процессов, лежащих в основе многофотонной микроскопии, накладывает серьезные требования на пиковые интенсивности используемого излучения, в связи с чем, развитие нелинейно-оптических методик визуализации неразрывно связано с использованием источников сверхкоротких лазерных импульсов. Когерентная природа нелинейных процессов открывает новые возможности для улучшения основных параметров микроспектроскопии - спектральное, временное и пространственное разрешение, что диктует разработку новых технологичных источников сверхкоротких импульсов, а также методик управления спектром, длительностью и фазой этих импульсов, чему посвящена большая и важная часть данной работы.

Противоположными по пространственным масштабам являются задачи дистанционного исследования объектов оптическими методами. Высокая спектрально-угловая яркость лазерного излучения позволяет реализовывать ряд эффективных методик зондирования атмосферы и удаленных объектов, среди которых особенно важными являются лидарные технологии. Один из путей развития в данном направлении является сопряжение техник оптической спектроскопии и дистанционного зондирования, что позволяет решать задачи химически селективного распознавания удаленных объектов.

возможности формирования удаленного когерентного источника света в воздухе, генерирующего свет как по направлению распространения импульса накачки, так и против него, и обладающего всеми свойствами лазерного излучения. Недавно было продемонстрировано дистанционное формирование такого лазерного источника на атомах кислорода и молекулах азота, причем генерация когерентного излучения на азоте реализовывалась при филаментации мощного фемтосекундного импульса в газовой смеси с аргоном. Высокое качество пучка, стабильность и мощность сгенерированных в воздухе импульсов открывают перспективы развития новых подходов и методов когерентного дистанционного зондирования, что является одной из целей, на решение которой направлена наша работа.

Цели и задачи диссертационной работы

Спектр приложений нелинейно-оптических методик неуклонно увеличивается, и тематика настоящей диссертационной работы включает широкий диапазон исследований в области применения нелинейно-оптических взаимодействий в схемах когерентного оптического зондирования с использованием сверхкоротких лазерных импульсов в спектральном диапазоне от 0.6 мкм до 12 мкм. В работе большое внимание уделено на разработку новых волоконных источников перестраиваемых фемтосекундных импульсов и их интеграцию с нелинейно-оптическими кристаллами с целью реализации компактной лазерной системы для проведения микроспектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света объектов различной природы.

Цели диссертационной работы заключаются в повышении эффективности спектроскопии и микроскопии когерентного комбинационного рассеяния света при использовании оптических волокон и фазово-модулированных фемтосекундных импульсов накачки, а также развитии методик когерентного дистанционного зондирования и характеризации сверхкоротких лазерных импульсов в среднем инфракрасном спектральном диапазоне.

В процессе выполнения поставленной цели были решены следующие задачи:

I. Развита методика когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС), позволяющая управлять фазой антистоксова сигнала при изменении задержки между фазово-модулированными сверхкороткими импульсами накачки. С помощью этой методики продемонстрирована КАРС-спектроскопия высокого спектрального разрешения сильно рассеивающих объектов.

II. Реализован КАРС-микроспектрометр на базе фемтосекундного Cnforsterite источника, микроструктурированных световодов и нелинейно-оптических кристаллов, позволяющий генерировать перестраиваемое по длине волны излучение в диапазоне 630 - 1800 нм с длительностью импульсов от 50 до 580 фс. С целью повышения спектральной селективности КАРС-спектроскопии продемонстрированы методы компрессии спектра фемтосекундных импульсов в микроструктурированных световодах и нелинейно-оптических кристаллах. С помощью созданного КАРС-микроспектрометра получены данные по пространственному распределению плотности оптических фононов в искусственной пленке алмаза, а также изображения распределения липидов в тканях головного мозга лабораторной мыши.

III. Развита методика дистанционного зондирования газовых сред и атмосферы на базе комбинационного рассеяния света в схеме когерентного нелинейно-оптического взаимодействия встречных пучков с использованием удаленно сформированного лазерного источника.

IV. Реализована методика измерения огибающей интенсивности, спектральной и временной фазы сверхкоротких импульсов среднего инфракрасного диапазона (3-11 мкм) методами широкополосного оптического стробирования с разрешением по частоте в воздухе.

Научная новизна

1. Показано, что управление фазой и временной задержкой оптических импульсов накачки позволяет осуществлять фазовый контроль процесса когерентного антистоксова рассеяния света, который визуализируется при интерференции когерентного комбинационного сигнала с нерезонансным фоном и позволяет восстановить комбинационный отклик вещества. Экспериментально продемонстрировано использование методики фазового модулирования импульсов накачки для КАРС-спектроскопии сильно рассеивающих сред со спектральным разрешением не хуже 20 см.

2. Продемонстрировано, что полое фотонно-кристаллическое волокно с диаметром сердцевины 15 мкм позволяет не только эффективно транспортировать в волоконном формате сверхкороткие лазерные импульсы в ближнем ИК диапазоне (1070 нм), но и осуществлять их сжатие от 510 фс до 110 фс по мере их распространения в полой сердцевине в режиме аномальной дисперсии. Временная компрессия фазово-модулированных импульсов с энергией 0.5 мкДж обеспечивает на выходе из волокна пиковую мощность порядка 5 МВт, что позволяет осуществлять локальное фоторазрушение тканей мозга мыши.

3. Создан источник сверхкоротких субнаноджоулевых импульсов длительностью от 50 до 580 фс, перестраиваемых в диапазоне от 630 до 1800 нм, что реализуется при спектрально-временном преобразовании импульсов накачки Crforsterite генератора с длиной волны 1.25 мкм за счет процесса солитонного самосдвиг частоты в микроструктурированных световодах с последующей генерацией импульсов второй оптической гармоники в нелинейно-оптическом кристалле трибората лития (LBO).

4. Экспериментально продемонстрировано нелинейное формирование последовательности из двух или трех сверхкоротких импульсов на временном масштабе в несколько сотен фемтосекунд в процессе генерации второй оптической гармоники от импульсов накачки с длиной волны 1.25 мкм и длительностью 70 фс в кристалле ниобата лития с периодической доменной структурой (PPLN). Подобная последовательность импульсов находит свое применение в схемах фемтосекундной К АРС-спектроскопии долгоживущих резонансов.

5. Показано, что амплитуда, время дефазировки и параметры оптической нелинейности оптических фононов в синтетических алмазных пленках могут быть измерены с помощью техники фемтосекундной КАРС-спектроскопии, что позволяет контролировать локальное качество пленок синтетического алмаза.

6. Теоретически продемонстрировано, что когерентное антистоксово рассеяния света в геометрии встречных пучков позволяет осуществлять дистанционное зондирование атмосферы, в частности, реализовывать детектирование малых количеств примесей в воздухе в процессе комбинационного возбуждения их молекулярных вращательных переходов.

7. В схеме когерентного дистанционного зондирования на базе процесса вынужденного комбинационного усиления/ослабления в результате численного моделирования выявлены зависимости мощности регистрируемого сигнала от длительности лазерных импульсов и параметров фокусировки в геометрии встречных пучков.

8. Продемонстрирована техника измерения огибающей интенсивности, спектральной и временной фазы сверхкоротких импульсов среднего ИК диапазона (3-11 мкм) на базе широкополосного оптического стробирования с разрешением по частоте в процессе четырехволнового взаимодействия в воздухе.

9. Показано, что модуляция спектра сверхкоротких импульсов среднего ИК диапазона (311 мкм), возникающая за счет резонансного взаимодействия света с компонентами атмосферного воздуха, приводит к возникновению во времени интерференционных структур специфических к колебательно-вращательному движению молекул, что обеспечивает новый альтернативный способ молекулярной спектроскопии с высоким временным разрешением.

Прастнческая значимость

Полученные результаты и установленные закономерности могут быть использованы для:

1. Повышения спектрального разрешения методик микроспектроскопии когерентного комбинационного рассеяния света сильно рассеивающих сред.

2. Доставки и временной компрессии сверхкоротких мощных лазерных импульсов с помощью полого фотонно-кристаллического световода при проведении лазерной хирургии биологических тканей.

3. Управления спектрально-временными параметрами неусиленных фемтосекундных импульсов, включая центральную длину волны, спектральную ширину, длительность и временной профиль импульсов, для увеличения чувствительности и спектрального разрешения в системах нелинейно-оптической микроспектроскопии.

4. Осуществления мониторинга окружающей среды на основе методов спектроскопии когерентного комбинационного рассеяния света во встречных пучках с использованием сформированного удаленно в атмосфере направленного источника лазерного излучения.

5. Измерения длительности, огибающей интенсивности и временной фазы фемтосекундных импульсов всего среднего (3-15 мкм) инфракрасного диапазона частот.

6. Спектроскопии колебательно-вращательных переходов в среднем ИК диапазоне частот с целью идентификации малого количества примесей в смесях газов.

Защищаемые положения

I. Управление временной задержкой между линейно чирпированными импульсами накачки в процессе когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС) позволяет осуществлять фазовый контроль нелинейного-оптического сигнала на антистоксовой частоте. Взаимодействие когерентного комбинационного сигнала с нерезонансным фоном формирует интерференционный профиль Фано в зависимости полного сигнала КАРС от времени задержки между импульсами, что позволяет восстановить керровский и комбинационно-активный отклик вещества.

II. Полое фотонно-кристаллическое волокно с большим диаметром сердцевины (около 15 мкм) и специальным профилем дисперсии позволяет осуществлять транспортировку и временную компрессию (от 510 фс до 110 фс) лазерных импульсов в ближней инфракрасной области спектра (1070 нм), что обеспечивает на выходе из волокна высокую пиковую мощность (до 5-10 МВт) и интенсивность (30-70 ТВт/см2), достаточную для фоторазрушения биологических тканей.

III. Солитонный самосдвиг частоты в микроструктурированных световодах фемтосекундных импульсов от Cnforsterite генератора на длине волны 1.25 мкм и последующее удвоения их частоты в нелинейно-оптических кристаллах позволяют реализовать перестраиваемый в широком спектральном диапазоне от 630 нм до 1800 нм источник субнаноджоулевых импульсов длительностью от 80 фс до 580 фс, который может применятся в схемах микроспектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС).

IV. В процессе генерации второй оптической гармоники импульсами накачки с длиной волны 1.25 мкм и длительностью 70 фс в кристалле ниобата лития с периодической доменной структурой (PPLN) происходит нелинейное формирование последовательности нескольких сверхкоротких импульсов на субпикосекундном временном масштабе. Использование подобной последовательности в качестве импульсов накачки в схемах фемтосекундной КАРС-спектроскопии долгоживущих резонансов помогает подавить нерезонансный фон и повысить чувствительность методики.

V. Оптическое стробирование с разрешением по частоте на основе четырехволнового взаимодействия в воздухе позволяет реализовать измерение огибающей интенсивности, временной и спектральной фазы сверхкоротких импульсов в широкой полосе частот, покрывающей средний инфракрасной диапазон частот (3-11 мкм).

VI. Резонансное взаимодействие фемтосекундных импульсов среднего инфракрасного диапазона (4.3 мкм и 6.1 мкм) с молекулами углекислого газа и водяных паров, содержащимися в атмосферном воздухе, приводит к возникновению субимпульсов, временные профили и задержки которых специфичны к колебательно-вращательному движению молекул. Анализ спектрально-временного профиля искаженного зондирующего импульса позволяет реализовать новую методику импульсной (время-разрешенной) молекулярной спектроскопии.

Апробация результатов диссертационной работы

По материалам диссертационной работы опубликовано 23 научные работы, из них 10 статей в рецензируемых научных журналах из списка ВАК России: Optics Letters, Optics Express, Scientific Reports, Applied Physics Letters, Laser Physics Letters, Письма в ЖЭТФ. Основные результаты исследований, представленные в диссертационной работе, докладывались на научных семинарах Физического Института имени П.Н.Лебедева РАН (ФИАН) и на семинарах кафедры общей физики и волновых процессов физического факультета МГУ имени М.В. Ломоносова, а также на следующих международных конференциях: European Conference on Nonlinear Optical Spectroscopy (ECONOS 2009, Frascatti, Рим; ECONOS 2012, Абердин, Великобритания), The International Conference on Coherent and Nonlinear Optics, The Lasers, Applications, and Technologies (ICONO/LAT 2010, Казань, Россия; ICONO/LAT 2013, Москва, Россия), The 15th International Conference on Laser Optics (Laser Optics - 2012, Санкт-Петербург, Россия). Список опубликованных статей автора по теме диссертации приведен в конце настоящего автореферата.

Личный вклад автора

Все результаты оригинальных экспериментальных исследований получены лично автором, либо при его непосредственном участии. Часть теоретического анализа и численного моделирования, использованного для сравнения с оригинальными экспериментальными результатами, была выполнена совместно с сотрудниками лаборатории фотоники и нелинейной спектроскопии кафедры общей физики и волновых процессов физического факультета МГУ имени М. В. Ломоносова.

Структура и объем диссертации

Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав и заключения. Каждая из глав снабжена краткой аннотацией, состоит из нескольких основных параграфов и выводов к главе. В конце работы приведен библиографический список используемой литературы, содержащий 261 наименование на 11 страницах. Полный объем диссертационной работы составляет 189 страниц, включая 65 рисунков. Во введении дано обоснование темы диссертационной работы, сформулированы цели и направление исследований, показана актуальность рассматриваемой проблемы в контексте ее научной новизны и практической значимости, также в этом разделе сформулированы основные положения, выносимые на защиту. Приведена структура диссертации и кратко изложено ее содержание по главам, а также дан список статей, опубликованных автором по материалам диссертации.

Глава I посвящена обзору литературы в области методик нелинейной микроспектроскопии и дистанционного зондирования, развитие которых тесно связанно с широким распространением в конце 90-ых годов прошлого века источников лазерных импульсов фемтосекундной длительности. Для широкого круга исследований стали доступны как квазинепрерывные лазерные генераторы, формирующие цуг когерентных коротких наноджоулевых импульсов с тактовой частотой около ста мегагерц, так и лазерные системы, формирующие мощные мульти-гигаваттные сверхкороткие импульсы.

Рис.1. На верхней строке представлены микроизображения биологических тканей, полученные различными методами нелинейно-оптической микроскопии: (а) ДФП-микроскопия ткани главного мозга живой мыши, визуализирующая пирамидальные нейроны и кровеносные сосуды; (б) КАРС-мшроскопия миелиновых оболочек нервных волокон в спинном мозге крысы; (в) комбинированное микроизображение клетки дрозофилы, полученное при помои/и ВКР-микроскопии (зеленым отмечены области богатые липидами, голубым - белками, розовым и фиолетовым - области богатые нуклеиновыми кислотами); (г) комбинированное изображение на основе микроскопии ГТГ (красные области: липиды в межклеточном пространстве) и ДФП (зеленые: тела клеток) ткани мозга мыши для визуализации активности нейронов. На нижней строке приведены фотографии поперечного сечения различных микроструктурированных волокон, полученные с помощью электронно-лучевого микроскопа: (д),(е) -микроструктурированные волокна, работающее за счет полного внутреннего отражения, п^ < псер; (ж) полое фотонно-кристаллическое волокно, работающие за счет высокой отражательной способности оболочки в области фотонно-запрещенных зон,

В параграфе 1.1 представлен обзор нелинейно-оптических методик и технологий, используемых для построения изображений объектов с субмикронным разрешением, которые можно объединить термином "многофотонная" микроскопия. Среди широкого разнообразия техник нелинейно-оптической микроскопии особенную популярность завоевали методики лазерной флуоресцентной микроскопии при двухфотонном (ДФП) и трехфотонном (ТФП) поглощении, микроспектроскопия когерентного антистоксова и вынужденного комбинационного рассеяния света (КАРС и ВКР), визуализация микро- и нанообъектов на базе генерации второй (ГВГ) и третьей (ГТГ) оптических гармоник (рис.1.а - г). Высокая нелинейность процессов накладывает серьезные требования на пиковые интенсивности используемого излучения, что требует наличия импульсов с малой длительностью при их относительно невысоких энергетических параметрах, что является необходимым условием для проведения неразрушающей диагностики биотканей. В параграфах 1.2 и 1.3 рассмотрены возможности повышения эффективности нелинейно-оптических методик спектроскопии, а также улучшения их спектрального разрешения, основанные на формировании определенного спектрально-временного профиля сверхкоротких импульсов накачки. Особое внимание уделено нелинейно-оптическим методикам спектроскопии и микроскопии когерентного комбинационно рассеяния света, таким как КАРС и ВКР, что обусловлено их универсальностью, высокой

селективностью к различным молекулам и востребованностью во многих областях науки. Основные задачи, которые стоят при практической реализации данных методик (на решение которых во многом направлена представленная работа), включают генерацию лазерного излучения на нескольких длинах волн (как минимум на двух), плавную перестройку оптической частоты одного из пучков, сопоставление ширины спектра лазерного излучения и исследуемых комбинационных линий, отделение резонансного сигнала КАРС от нерезонансного фона. В параграфе 1.3 описываются нелинейно-оптические явления и механизмы, ответственные за спектрально-временные преобразования сверхкоротких импульсов в световодах с микроструктурированной (МС) оболочкой (рис. 1.д - ж). Преимущества МС световодов для реализации эффективных преобразователей излучения связаны с возможностью широко варьировать архитектуру сердцевины и оболочки, что позволяет управлять модовым составом, дисперсионными, поляризационными и нелинейными свойствами волокон. Большое внимание уделено вопросам генерации широкополосного излучения (суперконтинуума) в МС световодах и его использования. Нелинейные методики спектроскопии с использованием сверхкоротких импульсов также широко применяются в задачах дистанционного зондирования атмосферы, что отражено в представленном в параграфе 1.4 обзоре. Особенно актуальными данные подходы стали после недавних демонстраций возможности дистанционного формирования источников высоконаправленного лазерного излучения на атомах кислорода и молекулах азота в атмосфере (рис.2).

Рис.2, (а) Концептуальная схема дистанционного зондирования атмосферы, с использованием сформированного в воздухе удаленного лазерного источника света. Мощный лазерный импульс дистанционно формирует «атмосферный лазер», испускающий когерентное излучение в направлении наблюдателя («probe»). Взаимодействие (например, ВКР-усиление) распространяющихся навстречу импульсов «pump» и «probe» в интересующей области пространства несет спектроскопическую информацию о химическом составе вызывающего опасения облака, (б) Энергетические диаграммы и взаимное направление пучков в случае реализации спектроскопических методик когерентного комбинационного рассеяния света с использованием источников излучения на земле и в небе.

В Главе II приведено описание лазерных комплексов, на которых проводились экспериментальные исследования. В работе использовались существующие и были развиты новые источники сверхкоротких лазерных импульсов, которые в дальнейшем применялись для развития методик нелинейно-оптической спектроскопии и микроскопии. Основой лазерных установок служили генераторы фемтосекундных импульсов на кристаллах Сг:(Ъшегие и ТгзаррЫге с мегагерцевой частотой повторения. Использование оптических усилителей, а также линейных и нелинейных методик управления параметрами импульсов позволили в ходе проведения экспериментов варьировать их энергии от пикоджоулей до одного миллиджоуля, длительности от 45 фс до 16 пс и центральные длины волн от 620 нм до 11 мкм. В параграфе 2.1 и 2.2 представлен генератор сверхкоротких импульсов с высокой пиковой мощностью на кристалле Сгйэ^егйе (рис.3.а). Неусиленное излучение этого лазера используется в качестве накачки МС световода для спектрально-временного преобразования импульсов и формирования компактного источника перестраиваемых по частоте фемтосекундных импульсов в диапазоне 1.35 - 1.8 мкм (рис.3.б, в), который заложил основу для проведения в дальнейшем КАРС-спектроскопии и микроскопии (параграфы 3.3, 3.4 и 3.5). В параграфах 2.3 и 2.4 приведено описание многофункционального фемтосекундного лазерного комплекса на кристалле ТгБаррЫге, включающего генератор, многопроходный усилитель, оптический параметрический усилитель и генератор разностной частоты. Подробное описание и технические параметры генератора сверхкоротких импульсов среднего ИК диапазона на базе генератора разностной частоты приведено в параграфе 2.4. Представленные в данной главе лазерные системы находятся в распоряжении лаборатории фотоники и нелинейной спектроскопии кафедры общей физики и волновых процессов физического факультета и Международного учебно-научного лазерного центра МГУ имени М.В.Ломоносова.

(а)

1200 1350 1500 1650 Длина волны, нм

(б)

1425 1500 1575 1650 Длина волны,нм

(В)

50 100 150 200 250 300

Время, фс

Рис.3, (а) Спектр импульса лазера Сг^оШегИе (пунктирная линия) и спектр излучения из МС световода протяженностью 20 см, измеренный при входной энергии импульса накачки 5 нДж (сплошная линия). (6) Спектры сдвинутых по длине волны солитонов в МС волноводе при энергии заводимого в световод импульса 3.5 нДж (1), 4 нДж (2). 4.4 нДж (3), 4.9 нДж (4), 6.3 нДж (5), и 7.5 нДж (6). (в) ХЕЯОО-карта солитона на длине волны 1.6 мкм длительностью 55 фс.

Глава III посвящена вопросам спектрального, фазового и временного преобразования сверхкоротких импульсов, используемых в качестве излучения накачки в техниках КАРС-микроспектроскопии, для повышения ее эффективности и спектрального разрешения. Продемонстрированы новые компактные решения, которые представляют большой интерес для

осуществления спектрально-селективной диагностики и визуализации объектов, в том числе биологических тканей, на базе различных методик многофотонной микроскопии.

В параграфе 3.1 развиваются идеи фазового контроля процесса когерентного комбинационного рассеяния света (в частности КАРС) с использованием линейно чирпированных импульсов. В процессе нелинейного комбинационного рассеяния происходит когерентное сложение полей от всех индивидуальных источников излучения, что позволяет сформировать высоконаправленный яркий когерентный пучок света. Записанная фаза рассеяния света ядерной подсистемой молекул проявляется в профилях спектра и временной огибающей сформированного светового поля. При варьировании задержки между возбуждающими импульсами возникающая интерференционная картина полного генерируемого сигнала обладает профилем типа Фано-резонанса, что подчеркивает хорошо разрешенный провал, проявляющийся при деструктивной интерференции резонансного отклика движения ядер и нерезонансного электронов (рис.4.а, б).

Частотная отстройка (со0-сок)/2ттс, см'

600 400 200 0 -200 -400

440 -Р -600

-300 0 300 Время, фс

600 ' -600 -300 0 300 600

(в) время, фс Время, фс (д)

Рис.4. Использование фазово-модулированных импульсов для целей повышения эффективности нелинейно-оптических взаимодействий (верхняя строка) и их подавления (нижняя строка), (а) Контролируемое по фазе когерентное комбинационное рассеяние в полистироле: экспериментальные (закрашенные кружки) и моделированные (сплошная линия) зависимости КАРС-сигнала от задержки между импульсами г, кросскорреляции импульсов (пустые кружки) и интенсивность нерезонансного сигнала (пунктирная кривая), фаза резонансного рамановсокго сигнала относительно когерентного фона (штрихпунктирная кривая), (б) Траектория, описывающая поведение амплитуды полного КАРС-сигнала в комплексном пространстве в зависимости от задержки между импульсами накачки, (в, г) ХРЯСЮ спектрохронограммы растянутого по времени импульса перед ФК световодом (в) и сжатого после него (г), (д) Фотография области фоторазрхтения, вызванного сверхкороткими импульсами в мозолистом теле на срезе головного мозга мыши.

Экспериментально продемонстрировано, что управление задержкой между импульсами накачек позволяет реализовать фазовый контроль процесса когерентного антистоксова рассеяния света. Селективность процесса рассеяния отражается в полученном высоком спектральном разрешении не хуже чем 9 см"1 при использовании импульсов с шириной спектра около 320 см"'. Показано, что в сильно рассеивающих средах методика КАРС-спектроскопии с фазового модулированными импульсами накачки также позволяет получать спектры со спектральным разрешением не хуже 20 см"1, что представляет интерес в задачах безмаркерной визуализации биотканей.

В параграфе 3.2 экспериментально продемонстрировано использование полых фотонно-кристаллических (ФК) волноводов для доставки мощного излучения к исследуемому объекту для проведения лазерной хирургии. Предварительное фазовое модулирование сверхкороткого импульса для увеличения его длительности и понижения пиковой мощности представляется наиболее удобным подходом для решения проблемы самовоздействия излучения в световоде и предотвращения пробоя волокна. Использование световодов со специально подобранной дисперсией позволяет осуществить компрессию импульса по времени при доставке излучения до объекта (рис.4.в, г). В проведенных экспериментах импульс, скомпрессированный в ФК волокне при распространении до объекта, жестко фокусировался на срез ткани головного мозга мыши в пятно с диаметром 4 мкм, что дает оценки интенсивности 50 ТВт/см2 и потока энергии 5 кДж/см2. Значение потока энергии более чем на два порядка превосходят порог пробоя прозрачного широкозонного диэлектрика, такого как плавленый кварц (рис.4.д). Поля с интенсивностями такого уровня достаточны для широкого круга биомедицинских приложений, включая мультифотонную микроскопию, высокоточную лазерную хирургию, оптическую гистологию, фотоперфорацию клеточных мембран или фотостимуляцию кальциевого отклика.

Развитие новых компактных источников фемтосекундных импульсов с высокой частотой повторения является одним из необходимых условий для реализации экспериментальных схем КАРС-микроспектроскопии. В параграфе 3.3 представлены результаты по спектрально-временному преобразованию сверхкоротких импульсов в МС световодах и нелинейных кристаллах, позволившие реализовать перестраиваемый источник фемтосекундных импульсов в широком спектральном диапазоне и использовать его далее в экспериментах по спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света. Предложены новые подходы для увеличения селективности и спектрального разрешения КАРС-спектроскопии, основанные на методах спектральной компрессии сверхкоротких импульсов в процессах нелинейно-оптических преобразований в МС-световодах и нелинейно-оптических кристаллах (рис.5).

В МС световодах спектральная компрессия проявляется, когда отрицательно чирпированный импульс при распространении испытывает самовоздействие в нелинейной среде (фазовую самомодуляцию). В экспериментах для подбора наилучших условий компрессии были опробованы световоды с различными диаметрами сердцевины (5 и 7 мкм) и разной протяженностью (7, 10 и 20 см). Перед спектральным сжатием импульсы на длине волны 1250 нм обладали длительностью 70 фс (после растяжения - 300 фс) и спектральной шириной 34 нм. На рис.5.а двумерная карта показывает изменение спектра излучения в волноводе при различных энергиях распространяющегося импульса. При увеличении энергии в импульсе сначала происходит сжатие спектра до предельного значения, а затем уширение. В длинных световодах возможно достигнуть предельного сжатия при меньших энергиях накачки, тогда как волокна с большой сердцевиной позволяют спектрально компрессировать более мощные импульсы (рис.5.б). В экспериментах максимальный достигнутый коэффициент сжатия

- 11 -

спектра импульса равен 3.7 (рис.5.в), что соответствует компрессии спектра до 9 нм. Эти импульсы с энергией от 1 до 2.5 нДж далее служили излучением накачки в схеме спектроскопии когерентного комбинационного рассеяния света (параграф 3.4).

1 2 з Энергия, нДж

Длина волны

нм

Длина волны накачки я , нм 1400 1500 1600 1700

С 10

650 700 750 800 850 Длина волны ВГ. нм

750 800 850 Длина волны ВГ, нм

^ Энергия, нДж

Рис.5. Методы спектральной компрессии фс-импульсов в процессах нелинейно-оптических преобразований в МС-световодах (верхняя строка) и нелинейно-оптических кристаллах (нижняя строка) (а) Динамика спектральной компрессии импульса в зависимости от его энергии в световоде с диаметром сердцевины 5 мкм длинной 7 см. (б) Изменение ширины спектра импульсов в различных световодах, (в) Сжатие спектра в 3.7 раза в световоде с диаметром 5 мкм при энергии 3.2 нДж. (г) Диаграмма процесса ГВГ для вырезанного в плоскости хг кристалла ЬВО: Р - поле накачки, ЗН - вторая гармоника, <р - угол между волновым вектором накачки и осью у. (д, е) Спектры импульсов вторых гармоник, генерируемых в кристалле ЬВО длиной 2 мм (б) и 20 мм (в), при накачке формируемыми в МС волокне перестраиваемыми импульсами.

Альтернативный подход к управлению параметрами излучения состоит в его нелинейно-оптической спектральной конверсии в видимую область спектра. При этом возможно осуществлять спектрально-временное управление параметрами импульсов в процессе удвоения частоты в нелинейных кристаллах, в частности проводить спектральную компрессию. Для этих целей были специально подобраны кристаллы РРЬЫ и ЬВО (рис.5.г) для преобразования импульсов на 1.25 мкм и 1.3-1.8 мкм, соответственно. На рисунках 5.д, 5.е представлены спектры вторых гармоник, сформированные в системе, включающей фемтосекундный лазерный источник, волоконный преобразователь частоты и нелинейно-оптический кристалл ЬВО толщиной 2 мм (д) и 20 мм (е). Длинный кристалл (20 мм) позволяет преобразовывать излучение во вторую гармонику с максимальной эффективностью около 40%, формируя импульсы длительностью около 350 фс в диапазоне 690 - 760 нм с энергиями до 0.6 нДж, что является подходящими параметрами излучения для проведения КАРС-микроскопии объектов различной природы (параграфы 3.4 и 3.5).

В параграфах 3.4 и 3.5 представлены результаты КАРС-микроспектроскопии алмазных пленок и тканей головного мозга лабораторных животных, полученные с помощью реализованных компактных экспериментальных систем.

Сг;Роге1еп1е

(б)

СгРо^ег^е

МС-световод

| Я^,.. ' | —........: " ---------------------- ^уЙУ^' |

V мп/ ои1 Ч мо / Ш

. Перестраиваемое излучение ^•¿•'•¿Ш 5 1,3 МС-св0товодз х ю

»11\ ЫЛ 1л,

_ \ МО

\/ |мсХФНЧ Ч/

пдп'Ч «^ ТЧ V- \ А1

т > ^ V Г "2

1400 1500 16Ю 170С Дпино волны, км

ИКспек ФВЧ О МО

ФЭУМ ФВЧ О МО

г-30 цт

Рис.6. Результаты КАРС-микроспектроскопии с использованием компактных лазерных систем на кристалле Сг:/оШегИе. Схемы собранных КЛРС-спектрометра (а) и КАРС-микроскопа (б) для исследования оптических фононов в средах, обладающих кристаллической структурой, (в) КАРС-спектры СУО-алмазной пленки, записанные при помощи ИК КЛРС-спектрометра (панель а). Экспериментальные спектры изображены кружками, теоретический расчет - сплошными линиями, (г, д) Двумерные карты пространственного распределения КАРС-сигнала от искусственной алмазной пленки при фокусировке излучений накачки на поверхность пленки (г) и на глубину 30 мкм (д). (е - з) Изображения срезов головного мозга мыши, полученные методом КАРС-микроспектроскопии: желудочек (е), соматосенсорная кора (ж), панорамное изображение соматосенсорной коры (з).

Алмаз является уникальным физическим объектом, используемым во многих областях оптики и фотоники. Алмазная решетка обладает сильным электрон-фононным взаимодействием, проявляющимся в большом сечении процесса комбинационного (рамановского) рассеяния света на оптических фононах решетки. Диагностику таких материалов очень удобно проводить по спектрам рамановского рассеяния света. Методики когерентного комбинационного рассеяния позволяют радикально повысить чувствительность регистрации, тем самым открывая путь к экспресс диагностике макроскопических объектов с микроскопическим пространственным разрешением. В параграфе 3.4 продемонстрировано возбуждение оптических фононов в искусственной алмазной пленке толщиной 20 мкм, сформированной методом химического газофазного осаждения (СУО), с использованием техники КАРС-микроспектроскопии (рис.б.а, б), что может служить удобным протоколом для считывания фононного возбуждения в устройствах оптической памяти, основанных на алмазоподобных материалах. Техника фемтосекундной КАРС-спектроскопии позволяет измерять амплитуду, время дефазировки и параметры оптической нелинейности оптических фононов в синтетических алмазных пленках (рис.6.в). Показано, что измерения параметров оптических фононов синтетического алмаза на основе методик КАРС-спектроскопии также позволяет контролировать локальное качество пленок синтетического алмаза, а также технологию их роста (рис.6.г, д).

Параграф 3.5 посвящен применению КАРС-микроскопии для визуализации специфических компонент биотканей, таких как липиды, в срезах мозга лабораторной мыши. Как и почти любая биологическая ткань, мозг содержит большое количество липидов, которые играют важнейшую роль в функционировании нейронов, и их можно поделить на различные функциональные классы, такие как фосфолипиды, сфинголипиды, гликосфинголипиды и холестерин. Визуализация распределения различных разновидностей липидов в ткани живого животного является актуальной задачей биомедицины, которую помогают решать методы многофотонной микроскопии. Особенность химического строения липидов в том, что их молекулы содержат длинные цепи углеводородов, формируя большое количество функциональных групп СН2 и СНз, обладающие мощными комбинационно-активными модами колебаний с частотой около 2900 см"1. Микроскопия на основе когерентного комбинационного рассеяния отлично подходит для безмаркерной визуализации тканей головного мозга, в частности распределения липидов, что было продемонстрировано нами при помощи компактной лазерной системы на базе лазера на кристалле СгТо^егйе, МС световодов и нелинейных кристаллов. Спектральная компрессия импульсов накачек в кристаллах РРЬЫ и ЬВО в процессе удвоения оптической частоты повышает эффективность и химическую селективность микроспектроскопии на основе когерентного комбинационного рассеяния света. На рисунках б.е - б.з представлены изображения срезов головного мозга лабораторной мыши, полученные методом КАРС-микроспектроскопии, в частности, показаны изображения желудочка (рис.6.е) и небольшой области соматосенсорной коры головного мозга (рис.б.ж и рис.б.з). Таким образом, в главе 3 продемонстрированы различные методики повышения эффективности и качества спектроскопии когерентного комбинационного рассеяния света объектов органической природы, с упорядоченной кристаллической структурой, жидкостей.

В Главе IV представлены результаты по развитию подходов удаленного зондирования атмосферы на базе когерентных методик спектроскопии комбинационного рассеяния света и

техники когерентного взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов с колебательно-вращательными степенями свободы молекул в среднем ИК диапазоне частот.

AGS

Частота ii^7tc*103, см '

Длина волны, мкм

ЦШ (в)

Задержка

^ 100 300 500 0.5 1,0

Время (фс) Интенсивность

Рис. 7. (а) Схема экспериментальной установки для генерации и характеризации сверхкоротких импульсов среднего ИК диапазона, (б) Область перестройки фемтосекундных импульсов в среднем ИК диапазоне от 3 до II мкм. (в) Спектрохронограмма XFROG на базе ЧВВ в воздухе, записанная для импульса на 5.1 мкм с накачкой на = 810 нм. На панели представлены восстановленные по спектрограмме XFROG огибающая интенсивности импульса и временная фаза (вверху), спектр и спектральная фаза (справа).

}' I 'К!

012 0 20 40 0246

Время, пс Время, пс Время, пс

РЧИ1 MNI' '•<-iWVHNr

[нм» III' l№

012 0 20 40 0246

Время, пс Время, пс Время, пс

Рис.8. Спектрограммы XFROG в логарифмическом масштабе ИК импульса, испытывающего сильные искажения временного профиля при распространении по трассе 150 см в атмосферном воздухе на длине волны, попадающей в область поглощения углекислого газа (4.25 мкм. а -d) и паров воды (6.2 мкм, e,f): (а, с, е) эксперимент и (Ъ, d,f) численный расчет.

В параграфе 4.1 проведен теоретический анализ возможных геометрий взаимодействия встречных пучков (один из которых является пучком атмосферного лазера и распространяется навстречу наблюдателю) для осуществления фазово-согласованного процесса когерентного антистоксова рассеяния света в атмосфере. Рассмотрены принципиальные физические условия для реализации генерации сигнала КАРС, распространяющегося в направлении близком к обратному по отношению к возбуждающему излучению. Анализ, проведенный в наших исследованиях, демонстрирует реалистичные схемы для осуществления дистанционной КАРС-спектроскопии газовых сред. Спектроскопия ВКР-усиления/ослабления позволяет реализовать геометрию строго противоположно направленных пучков, что является неоспоримым преимуществом перед схемами КАРС-спектроскопии для дистанционного зондирования окружающей среды, что было теоретически и экспериментально исследовано в параграфе 4.2. Нами были проведены теоретические исследования, на основании которых выявлены базовые закономерности мощности регистрируемого сигнала от длительности лазерных импульсов и параметров фокусировки излучения в геометрии встречных пучков, а также проведен анализ экспериментальных данных, полученных в ходе реализации методики дистанционной спектроскопии на основе процесса вынужденного комбинационного рассеяния света во встречных пучках.

Многие характеристические колебательно-вращательные переходы молекул газов лежат в среднем инфракрасном диапазоне, зондирование которых методами однофотонного возбуждения излучением соответствующей частоты гораздо эффективнее, чем методиками неупругого комбинационного рассеяния света в оптическом диапазоне. Одновременную диагностику широкой полосы таких молекулярных резонансов возможно осуществить с помощью сверхкоротких импульсов, обладающих широким спектром. Параграфы 4.3 и 4.4 посвящены разработке методики импульсной спектроскопии колебательно-вращательных переходов в молекулах газов с использованием сверхкоротких импульсов среднего инфракрасного диапазона, при этом важной частью реализуемого подхода является характеризация импульсов со сложным временным профилем в длинноволновой области спектра 3- 15 мкм.

В параграфе 4.3 продемонстрирована методика измерения спектрально-временных параметров сверхкоротких лазерных импульсов среднего ИК диапазона от 2.7 мкм до 11 мкм на базе оптического стробирования с разрешением по частоте на основе четырехволнового взаимодействия = сор + со^, - а>а в слабодиспергирующей газовой среде, где сор - частота короткого (менее 50 фс) эталонного импульса на 800 нм, сод - частота измеряемого импульса в среднем ИК диапазоне (рис.7). Использование кросс-корреляционной методики на основе ЧВВ процесса позволяет отобразить всю область генерации сверхкоротких лазерных импульсов шириной более двух октав в среднем ИК диапазоне (3-15 мкм) в спектральную область шириной около 50 нм в видимой части спектра. Предложенный и реализованный подход измерения огибающей интенсивности импульсов со сложным временным профилем и их временной/спектральной фазы позволяет анализировать и следить за искажением электромагнитного пакета сверхкороткой длительности в среднем ИК диапазоне при взаимодействии с молекулярными колебательно-вращательными модами газов (рис.7).

В параграфе 4.4 продемонстрировано, что благодаря объединению техники формирования сверхкоротких импульсов среднего инфракрасного диапазона и метода восстановления временного профиля излучения, подходы импульсной (время-разрешенной) спектроскопии могут быть расширены на средний инфракрасный диапазон частот для

проведения метрологии фундаментальных движений молекул. Модуляция спектра сверхкоротких импульсов в этом диапазоне частот, обусловленная резонансными колебательно-вращательными модами молекул, приводит к интерференции «темных» волн во временном представлении, анализ которых удобно проводить техникой полной характеризации сверхкороткого импульса, описанной в параграфе 4.3. При распространении ИК импульса в области поглощения углекислого газа по воздушной трассе на длине волны 4.25 мкм происходит искажение его временного профиля, что отражается в записанных спектрохронограммах ХРЯОО. Продемонстрировано возникновение во временном профиле на различных масштабах времен молекулярно-специфических временных структур и пиков, резонансно связанных с колебательно-вращательными модами молекулы (рис.8). Два вида специфических особенностей характеризуют различные аспекты внутреннего движения молекулы углекислого газа. С одной стороны, хорошо различимые эхо-сигналы, проявляющиеся в спектрохронограммах ИК импульсов на масштабах времен 10 - 20 пс, предоставляют количественную информацию о молекулах как о квантовых ротаторах (рис.8.с, (1). С другой стороны, интерференционные структуры, наблюдаемые на субпикосекундном масштабе, являются удобным инструментом для анализа целого ансамбля молекулярных ротаторов и осцилляторов, например, позволяя следить за температурным термодинамическим распределением населенности по квантовым колебательно-вращательным состояниям (рис.8.а, Ь). Так же проведен анализ искажения формы импульса широкой полосой поглощения изгибной моды Н-О-Н молекул водяного пара в воздухе (рис.8.е, 1).

В Заключении сформулированы основные результаты и выводы диссертационной работы, которые перечислены ниже:

1. Показано, что использование фазово-модулированных импульсов позволяет реализовать фазовый контроль процесса когерентного антистоксова рассеяния света, который может быть визуализирован через интерференцию когерентного рамановского сигнала с нерезонансным фоном, формирующим профиль Фано в зависимости общего сигнала КАРС от задержки между возбуждающими импульсами. Продемонстрирована возможность использования методики фазового модулирования импульсов накачки для осуществления КАРС-спектроскопии сильно рассеивающих сред со спектральным разрешением не хуже 20 см"1.

2. Продемонстрировано, что световод с твердотельной сердцевиной диаметром 8.2 мкм может быть использован для доставки фазово-модулированных импульсов для проведения КАРС-спектроскопии со спектральным разрешением около 20 см"1

3. Показано, что полое ФК волокно с диаметром сердцевины 15 мкм в области аномальной дисперсии может сжимать пречирпированные импульсы микроджоулевого уровня с центральной длиной волны 1070 нм от начальных 510 фс до 110 фс, обеспечивая тем самым пиковую мощность порядка 5 МВт на выходе из волокна, что позволяет осуществить локальное фоторазрушение тканей головного мозга.

4. Продемонстрировано сжатие ширины спектра фемтосекундных импульсов в МС световоде Сг: Го^егПе лазера на длине волны 1.25 мкм с 240 см'1 до 65 см"1 (коэффициент сжатия - 3.7) для формирования волны накачки в спектроскопии когерентного комбинационного рассеяния света. Показано, что последовательное использование процессов солитонного самосдвига частоты фемтосекундных импульсов от Сг:£>г&егйе лазера в МС-волокнах, и

оптического удвоения частоты в нелинейно-оптических кристаллах позволяет получить источник сверхкоротких импульсов с частой повторения 20 МГц, варьируемой длительностью от 80 до 580 фс и перестраиваемой длиной волны от 680 до 1800 нм.

5. Экспериментально продемонстрировано нелинейное формирование одно-, двух- и трехпичковой структуры огибающей сверхкороткого импульса при удвоении частоты импульсов фемтосекундного излучения с длиной волны 1.25 мкм в кристалле ниобата лития с периодической доменной структурой, что может быть использовано для повышения спектрального разрешения методики КАРС-спектроскопии за счет разделения по времени нерезонансного и резонансного вкладов в нелинейно-оптический сигнал.

6. Показано, что техника КАРС-спектроскопии с использованием неусиленного фемтосекундного излучения и источника перестраиваемых импульсов на базе микроструктурированных волокон позволяет измерять амплитуду, время дефазировки и параметры оптической нелинейности оптических фононов в синтетических алмазных пленках. Также продемонстрирована трехмерная визуализация с пространственным разрешением около 1 мкм распределения плотности когерентных оптических фононов в алмазных пленках с использованием методики КАРС-микроспектроскопии с импульсами, имеющими специальные профили огибающей интенсивности.

7. Продемонстрирована безмаркерная визуализация срезов мозга лабораторной мыши методикой КАРС-микроскопии с использованием фемтосекундной лазерной системы на базе MC световодов и нелинейно-оптических кристаллов. Спектральная компрессия импульсов накачек в кристаллах PPLN и LBO в процессе удвоения оптической частоты повышает эффективность и химическую селективность микроспеюроскопии на основе когерентного комбинационного рассеяния света.

8. Представлен анализ схем дистанционного зондирования газов на базе когерентного антистоксова рассеяния света в геометрии встречных пучков, позволяющий детектировать примесь угарного газа в воздухе с чувствительностью около 10 ррт на основе когерентного антистокосва рассеяния света на первом вращательном переходе.

9. Представлено исследование перспективной схемы дистанционного детектирования веществ в атмосфере на базе комбинирования методики ВКР-усиления во встречных пучках и методики удаленного формирования источника когерентного излучения в атмосферном воздухе. Определены оптимальные параметры фокусировки, длительности и энергии излучения для осуществления спектроскопии комбинационных резонансов газовых сред. Полученные в лабораторных условиях результаты позволяют экстраполировать их для оценки параметров лазерной системы, необходимой для работы в реальных условиях.

10. Продемонстрирована методика характеризации сверхкоротких лазерных импульсов среднего ИК диапазона длительностью несколько периодов поля на базе оптического стробирования с разрешением по частоте на основе четырехволнового взаимодействия в газе.

11. Показано, что модуляция спектра сверхкоротких импульсов среднего ИК диапазона за счет резонансного взаимодействия света с веществом, приводит к возникновению во времени интерференционных структур специфических к колебательно-вращательному движению молекул. Мы показали, что комбинация техники формирования сверхкоротких импульсов в среднем ИК с методами их нелинейно-оптической характеризации позволяет проводить эффективный анализ фундаментальных внутренних степеней свободы молекул, тем самым предлагая альтернативный способ импульсной (время-разрешенной) молекулярной спектроскопии.

Список публикаций по теме диссертации

1. A. A. Ivanov, A. A. Voronin, A. A. Lanin, D. A. Sidorov-Biryukov, А. В. Fedotov, and А. М. Zheltikov "Pulse-width-tunable 0.7 W mode-locked Crforsterite laser", Optics Letters, 39,205 (2014)

2. А. А. Ланин, А. Б. Федотов, and A. M. Желтиков. "Генерация сверхкоротких импульсов электромагнитного излучения среднего и дальнего инфракрасного диапазона." Письма в ЖЭТФ 98, 423 (2013).

3. А.А. Lanin, I.V. Fedotov, А.В. D.A. Sidorov-Biryukov, and A.M. Zheltikov, "The phase-controlled Raman effect", Scientific Reports, 3,1842 (2013)

4. A.A. Lanin, A.B. Fedotov, and A.M. Zheltikov, "Broadly wavelength- and pulse width-tunable high-repetition rate light pulses from soliton self-frequency shifting photonic crystal fiber integrated with a frequency doubling crystal", Optics Lett. 37, 3618-3620 (2012)

5. A.A. Lanin, A.B. Fedotov, and A.M. Zheltikov, "Ultrafast three-dimensional submicrometer-resolution readout of coherent optical-phonon oscillations with shaped unamplified laser pulses at 20MHz", Optics Lett. 37, 1508-1510(2012)

6. P. N. Malevich, D. Kartashov, Z. Pu, S. AliSauskas, A. Pugzlys, A. BaltuSka, L. Giniunas, R. Danielius, A. A. Lanin, A. M. Zheltikov, M. Marangoni, and G. Cerullo "Ultrafast-laser-induced backward stimulated Raman scattering for tracing atmospheric gases", Optics Express, 20, 18784 (2012)

7. A.A. Lanin, I.V. Fedotov, D.A. Sidorov-Biryukov, L.V. Doronina-Amitonova, O.I. Ivashkina, M.A. Zots, C.-K. Sun, F.O. Ilday, A.B. Fedotov, K.V. Anokhin, and A.M. Zheltikov, "Air-guided photonic-crystal-fiber pulse-compression delivery of multimegawatt femtosecond laser output for nonlinear-optical imaging and neurosurgery", Applied Phys. Lett. 100,101104 (2012)

8. L.V. Doronina-Amitonova, A. A. Lanin, О. I. Ivashkina, M. A. Zots, A.B. Fedotov, К. V. Anokhin, and A.M. Zheltikov, "Nonlinear-optical brain anatomy by harmonic-generation and coherent Raman microscopy on a compact femtosecond laser platform", Applied Phys. Lett. 99,231109 (2011)

9. L. Yuan, A.A. Lanin, P.K. Jha, A.J. Traverso, D.V. Voronine, K.E. Dorfman, A.B. Fedotov, G.R. Welch, A.V. Sokolov, A.M. Zheltikov, and M.O. Scully, "Coherent Raman Umklappscattering", Laser Phys. Lett. 1, 1-6 (2011)

10. A.D. Sawin, A.A. Lanin, A. A. Voronin, A. B. Fedotov, A. M. Zheltikov, "Coherent anti-Stokes Raman metrology of phonons powered by photonic-crystal fibers", Optics Lett. 35, 919-921 (2010)

11. A.A.Lanin, A.B.Fedotov, A.M.Zheltikov, "Finely phase-tuned coherent Raman scattering with tailored optical driver fields" The International Conference on Coherent and Nonlinear Optics (ICONO) and The Lasers, Applications, and Technologies (LAT) ICONO/LAT, Technical digest ICONO-Ol, p.82, (18-22 June 2013), Moscow, Russia.

12. A.V.Mitrofanov, A.A.Lanin, D.A.Sidorov-Biryukov, A.M.Zheltikov, "Waveform shaping of stretched-pulse fiber laser output with a hollow photonic-crystal fiber" The International Conference on Coherent and Nonlinear Optics (ICONO) and The Lasers, Applications, and Technologies (LAT) ICONO/LAT, Technical digest ICONO-Ol, p.78-79, (18-22 June 2013), Moscow, Russia

13. А.АЛанин, Н.М.Качалова, В.С.Войцехович, Д.А.Сидоров-Бирюков, А.Б.Федотов, А.М.Желтиков, "Нелинейно-оптическая микроспектроскопия когерентного рассеяния света с использованием импульсов с управляемой фазой." IV Симпозиум по когерентному оптическому излучению полупроводниковых соединений и структур. Москва-Звенигород, 27-29 ноября 2013, Программа и тезисы докладов, стр.21-22.

14. A.A.Lanin, A.B. Fedotov, А.М. Zheltikov "Phase-tuning of coherent Raman scattering using temporally shaped optical driver pulses" Third Russian-Taiwan School-Seminar "Nonlinear Optics and Photonics" 1418 June, 2013 (Vladimir/Suzdal, Russia) Program and Book of Abstract, p.17-18 (2013)

15. A.A. Lanin, I.V. Fedotov, A.B.Fedotov, D.A.Sidorov-Biryukov, A.M.Zheltikov "Coherent four wave mixing with chirped pulses" VI International Symposium "Modern Problems of Laser Physics" (MPLP2013). Novosibirsk, Russia, August 25 - 31, 2013 MPLP2013 Technical Digest Novosibirsk, p.68-69

16. P.N. Malevich, D. Kartashov, Z. Pu, S. Alisauskas, A. Pugzlys, A. Baltuska, L. Giniunas, R.Danielius, A.A. Lanin, A.M. Zheltikov, M. Marangoni, G. Cerullo "Standoff stimulated Raman scattering spectroscopy: modeling and a physical case study", Book abstract of 11th European Conference on Nonlinear Optics ans Spectroscopy (ECONOS 2012), p.47 (2012)

17. A.A.Lanin, A.B. Fedotov and A.M. Zheltikov "Three-dimensional readout of coherent phonons oscillations with temporally shaped ultrafast laser pulses", The 15th International conference on Laser Optics "Laser Optics -2012" (25-29 June 2012, St.Petersburg, Russia),.Technical Digest, p. 597 (2012).

18. A.B. Fedotov, A.A.Lanin, L.V. Doronina-Amitonova, I.V. Fedotov, O.I. Ivashkina, M.A. Zots, A.A. Voronin, K.V. Anokhin, and A.M. Zheltikov Nonlinear-optical brain neuroimaging using optical harmonic generation and, coherent Raman scattering. 5th Finish-Russian Photonics and Laser Symposium (PALS'2011). St.Petersburg, Russia. October 18-20, 2011. Technical Digest, p. 19-20 (2011).

19. Fedotov A.B., Savvin A.D., A.A. Lanin, Dzbanovskii N.N., and Zheltikov A.M. "Coherent phonon Raman scattering in a synthetic diamond film" 18th International Laser Physics Workshop (LPHYS'09) (July 1317,2009, Barcelona, Spain). Technical Digest, p. 597 (2009).

20. Fedotov A.B., Voronin A.A., Fedotov I.V., Savvin A.D., A.A. Lanin, .Sidorov-Biryukov D.A, Serebryannikov E.E., Zheltikov A.M. "Ultrafast nonlinear optics with nanomanaged fibers". The International Conference on Coherent and Nonlinear Optics, The Lasers, Applications, and Technologies (ICONO/LAT-2010) (2010, Kazan, Russia). Technical Digest, Advanced Lasers and Systems, p. 7 (2010).

21. A.A. Lanin, Fedotov I.V., Sawin A.D., Voronin A.A., Fedotov A.B., Zheltikov A.M.. "Photonic-crystal fibers for coherent Raman microspectroscopy". The International Conference on Coherent and Nonlinear Optics, The Lasers, Applications, and Technologies (ICONO/LAT-2010) (August 23-27, 2010, Kazan, Russia). Technical Digest, Ultrafast Phenomena and High-Precision Measurements, p. 16 (2010)

22. A.A. Ланин, Саввин А.Д., Федотов А.Б., Желтиков A.M. «Когерентное антистоксово рассеяние света оптических фононов в искусственной алмазной пленке» VI Международная конференция молодых ученых и специалистов "Оптика - 2009" (19-23 Октября 2009, Санкт Петербург, Россия). Труды конференции, стр. 325-326 (2009).

23. Sawin A.D., A.A. Lanin, Dzbanovskii N.N., Fedotov A.B., Zheltikov A.M."Coherent anti-Stokes Raman scattering by optical phonons in a diamond film" 8th European Conference on Nonlinear Spectroscopy and 28th European CARS Workshop (25-27 May, 2009, Frascatti, Rome, Italy). Book of Abstracts, p. 27 (2009).

Подписано в печать 14.04.2014г. Бумага офсетная. Печать цифровая. Заказ № 103 Тираж 150 экз. Типография ООО "Максим" (Копицентр) 119234, г. Москва, Ломоносовский пр-т, д.20 Тел. 8(495)213-88-17147

Текст научной работы диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Ланин, Александр Александрович, Москва

ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ ОБРАЗОВАТЕЛЬНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ ВЫСШЕГО ПРОФЕССИОНАЛЬНОГО ОБРАЗОВАНИЯ «МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ ИМЕНИ М.В.ЛОМОНОСОВА»

Физический факультет Кафедра общей физики и волновых процессов

На правах рукописи

04201458503

Ланин Александр Александрович

01.04.21 - Лазерная физика

ДИССЕРТАЦИЯ на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель кандидат физико-математических наук, доцент

Андрей Борисович Федотов

Москва, 2014

-2-Содержание

Введение.................................................................................................................................4

Глава 1. Когерентные взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов в задачах нелинейно-оптической спектроскопии....................................................16

§1.1 Нелинейно-оптические методы микроспектроскопии с использованием сверхкоротких лазерных импульсов...........................................................................17

§1.2 Управление амплитудно-фазовым профилем лазерных импульсов в нелинейно-оптической спектроскопии когерентного комбинационного рассеяния света................................................................................................................................26

§ 1.3 Спектрально-временные преобразования лазерных импульсов в микроструктурированных световодах для когерентной нелинейно-оптической спектроскопии...............................................................................................................34

§1.4 Фемтосекундные импульсы в задачах дистанционного зондирования.......... 39

Глава 2. Экспериментальная техника и методика измерений ................................46

§2.1 Генератор фемтосекундных импульсов в ближнем инфракрасном диапазоне па кристалле СпАо^егке..............................................................................................47

§2.2 Генерация перестраиваемых сверхкоротких импульсов за счет солитонного самосдвига частоты.......................................................................................................50

§2.3 Многофункциональный фемтосекундный лазерный комплекс на основе ТкБаррЫге генератора, многопроходного усилителя и оптического параметрического усилителя.......................................................................................54

§2.4 Генерация перестраиваемых импульсов в среднем инфракрасном диапазоне в процессе генерации разностной частоты....................................................................57

Глава 3. Микроспектроскопия когерентного комбинационного рассеяния света с использованием оптических волокон и фазово-модулированных импульсов накачки................................................................................................................................61

§3.1 Спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС) с использованием фазово-модулированных импульсов....................................

§3.2 Волоконные компоненты для доставки сверхкоротких лазерных импульсов

для проведения спектроскопии КАРС и оптической хирургии ткани мозга..........76

§3.3 Генерация перестраиваемых по частоте и длительности сверхкоротких импульсов с использованием микроструктурированных световодов и нелинейных кристаллов для КАРС-микроскопии...........................................................................87

§3.4 Трехмерная визуализация с высоким пространственным разрешением распределения плотности когерентных оптических фононов в алмазных пленках с помощью неусиленных сверхкоротких импульсов.................................................100

§3.5 КАРС-микроскопия тканей головного мозга с волоконным источником перестраиваемых фемтосекундных импульсов........................................................113

Глава 4. Когерентные взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов ближнего и среднего инфракрасного диапазонов для дистанционного зондирования газовых сред............................................................................................122

§4.1 Когерентное антистоксово рассеяние света в обратном направлении для дистанционного зондирования газовых сред и атмосферы....................................124

§4.2 Зондирование примесей в атмосфере с использованием вынужденного комбинационного усиления лазерно-индуцированного излучения в геометрии встречных пучков........................................................................................................134

§4.3 Измерение огибающей интенсивности и спектральной фазы импульсов среднего инфракрасного диапазона методом широкополосного оптического стробирования с разрешением по частоте в процессе четырехволнового взаимодействия в газе.................................................................................................151

§4.4 Когерентное дистанционное зондирование резонансов поглощения в атмосферном воздухе с использованием сверхкоротких импульсов среднего инфракрасного диапазона...........................................................................................160

Заключение.......................................................................................................................174

Приложение А. Список сокращений и условных обозначений..............................177

Литература........................................................................................................................178

Введение

Актуальность работы. Уникальные свойства лазерного излучения позволяют использовать его во многих областях науки и технологий на пространственно-временных масштабах от единиц нанометров до сотен тысяч километров и от нескольких фемтосекунд до десятков часов и дней. Неотделимой частью лазерной физики является нелинейная оптика, которая привела к возникновению новых подходов в оптической спектроскопии [1-3], метрологии [4,5], создании новых уникальных источников когерентного излучения в различных спектральных областях [6,7]. В качестве одной из ярких демонстраций этих успехов можно привести возникновение и стремительное развитие нелинейно-оптической (многофотонной) микроскопии, нашедшей широкое применение в биомедицине для исследования и визуализации биологических тканей [8]. В основе многофотонной микроскопии может быть использован один или несколько нелинейно-оптических процессов: лазерно-индуцированная флуоресценция при двухфотонном поглощении, когерентное комбинационное рассеяние света, генерация оптических гармоник и другие [9]. Нелинейная и когерентная природа этих оптических эффектов позволяет формировать трехмерные изображения объектов с субмикронным пространственным разрешением, помогая определять не только внутреннюю структуру исследуемых объектов, но и их химический состав.

Высокий порядок нелинейности оптических процессов, лежащих в основе многофотонной микроскопии, накладывает серьезные требования па пиковые интенсивности используемого излучения, в связи с чем, развитие нелинейно-оптических методик визуализации неразрывно связано с использованием источников сверхкоротких лазерных импульсов [10,11]. Стабильность, мегагерцовая частота повторения и высокая пиковая мощность фемтосекундных импульсов современных лазерных генераторов обеспечили их широкое применение в схемах многофотонной микроскопии и биовизуализации [8,12,13]. Когерентная природа нелинейных процессов открывает новые возможности для улучшения основных параметров микроспектроскопии - спектральное, временное и пространственное разрешение, что

диктует разработку новых технологичных источников сверхкоротких импульсов, а также методик управления спектром, длительностью и фазой этих импульсов.

Противоположными по пространственным масштабам являются задачи дистанционного исследования объектов оптическими методами. Высокая спектрально-угловая яркость лазерного излучения позволила реализовать ряд эффективных методик зондирования атмосферы и удаленных объектов, среди которых особенно важными являются лидарпые технологии [14,15]. Один из путей развития в данном направлении является сопряжение техник оптической спектроскопии и дистанционного зондирования, что позволяет решать задачи химически селективного распознавания удаленных объектов [16,17]. Детектирование объектов на большом расстоянии требуют лазерных источников, генерирующих излучение большой мощности, поэтому в последнее время при реализации этих задач все чаще используются сверхкороткие импульсы [18,19].

Присущая методам нелинейной спектроскопии когерентность оптического сигнала позволяет радикально повысить оптический отклик молекул и атомов исследуемых веществ за счет сфазированности отдельных микроскопических излучателей, а высокая направленность генерируемого света помогает решить проблему сбора полезного сигнала и увеличить чувствительность зондирования в целом. Однако, в естественных атмосферных условиях, когерентный сигнал в направлении «назад» является очень слабым, так что до сих пор основным методом когерентного зондирование в обратном направлении было детектирование диффузно рассеянного излучения. Важным шагом в этом направлении явилась демонстрация возможности формирования удаленного когерентного источника света в воздухе, генерирующего свет как по направлению распространения импульса накачки, так и против него, а также обладающего всеми свойствами лазерного излучения. Недавно было продемонстрировано дистанционное формирование такого лазерного источника на атомах кислорода и молекулах азота, причем генерация когерентного излучения на азоте реализовывалась при филаментации мощного фсмтосекундного импульса в газовой смеси с аргоном [20-24]. Высокое качество пучка, стабильность и мощность сгенерированных в воздухе импульсов позволят детектировать малые концентрации различных химических веществ в атмосфере с большой чувствительностью в схемах нелинейно-оптического взаимодействия встречных пучков, что открывает

перспективы развития новых подходов и методов когерентного дистанционного зондирования [25,26].

Спектр приложений нелинейно-оптических методик неуклонно увеличивается, и тематика настоящей диссертационной работы включает широкий диапазон исследований в области применения нелинейно-оптических взаимодействий в схемах когерентного оптического зондирования с использованием сверхкоротких лазерных импульсов в спектральном диапазоне от 0.6 мкм до 11 мкм. Важный акцент работы сделан на разработку новых волоконных источников перестраиваемых фемтосекундных импульсов и их интеграцию с нелинейно-оптическими кристаллами с целью реализации компактной лазерной системы для проведения КАРС-микроспектроскопии обтзектов различной природы.

Цели диссертационной работы заключаются в повышении эффективности спектроскопии и микроскопии когерентного комбинационного рассеяния света при использовании оптических волокон и фазово-модулированных фемтосекундных импульсов накачки; развитии методик когерентного дистанционного зондирования; характеризации сверхкоротких лазерных импульсов в среднем инфракрасном спектральном диапазоне.

В процессе выполнения поставленных целей были решены следующие задачи:

1. Развита методика когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС), позволяющая управлять фазой антистоксова сигнала при изменении задержки между фазово-модулированными сверхкороткими импульсами накачки. С помощью этой методики продемонстрирована КАРС-спектроскопия высокого спектрального разрешения сильно рассеивающих объектов.

2. Реализован КАРС-микроспектрометр па базе фемтосекундного Cnforsterite источника, микроструктурированных световодов и нелинейно-оптических кристаллов, позволяющий генерировать перестраиваемое по длине волны излучение в диапазоне 630 - 1800 нм с длительностью импульсов от 50 до 580 фс. С целью повышения спектральной селективности КАРС-спектроскопии продемонстрированы методы компрессии спектра фемтосекундных импульсов в микроструктурированных световодах и нелинейно-оптических кристаллах. С помощью созданного КАРС-микроспектрометра получены данные по пространственному распределению

плотности оптических фононов в искусственной пленке алмаза, а также изображения распределения липидов в тканях головного мозга лабораторной мыши.

3. Развита методика дистанционного зондирования газовых сред и атмосферы на базе комбинационного рассеяния света в схеме когерентного нелинейно-оптического взаимодействия встречных пучков с использованием удаленно сформированного лазерного источника.

4. Реализована методика измерения огибающей интенсивности, спектральной и временной фазы сверхкоротких импульсов среднего инфракрасного диапазона (3-11 мкм) при помощи оптического стробирования излучения с разрешением по частоте в воздухе.

Научная новизна

микроструктурированных световодах с последующей генерацией импульсов второй оптической гармоники в нелинейно-оптическом кристалле трибората лития (ЫЗО).

4. Экспериментально продемонстрировано нелинейное формирование последовательности из двух или трех сверхкоротких импульсов на временном масштабе в несколько сотен фемтосекунд в процессе генерации второй оптической гармоники от импульсов накачки с длиной волны 1.25 мкм и длительностью 70 фс в кристалле ниобата лития с периодической доменной структурой (РРЫЧ). Подобная последовательность импульсов находит свое применение в схемах фемтосекундной КАРС-спектроскопии долгоживущих резонансов.

8. Продемонстрирована техника измерения огибающей интенсивности, спектральной и временной фазы сверхкоротких импульсов среднего ПК диапазона (311 мкм) на базе широкополосного оптического стробирования с разрешением по частоте в процессе четырехволнового взаимодействия в воздухе.

9. Показано, что модуляция спектра сверхкоротких импульсов среднего ПК диапазона (3-11 мкм), возникающая за счет резонансного взаимодействия света с компонентами атмосферного воздуха, приводит к возникновению субимпульсов, временные профили и задержки которых специфичны к колебательно-вращательному

движению молекул, что позволяет предложить новый альтернативный способ

молекулярной импульсной (время-разрешенной) спектроскопии.

На защиту выносятся следующие положения

I. Управление временной задержкой между линейно чирпированными импульсами накачки в процессе когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС) позволяет осуществлять фазовый контроль нелинейного-оптического сигнала на антистоксовой частоте. Взаимодействие когерентного комбинационного сигнала с нерезонапсным фоном формирует интерференционный профиль Фано в зависимости полного сигнала КАРС от времени задержки между импульсами, что позволяет восстановить керровский и комбинационно-активный отклик вещества.

И. Полое фотонно-кристаллическое волокно с большим ди