Комплексная проводимость пленок классических и высокотемпературных сверхпроводников в субмиллиметровом диапазоне тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

" ФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ

КОМПЛЕКСНАЯ ПРОВОДИМОСТЬ ПЛЕНОК КЛАССИЧЕСКИХ II ВЫСОКОТЕМПЕРАТУРНЫХ СВЕРХПРОВОДНИКОВ В СУГ,МИЛЛИМЕТРОВОМ ДИАПАЗОНЕ

Специальность: 01.04.07 - физика твердого тела

На прапах рукописи УДК: 537.312.62

ИРОНИИ Артем Вадимович

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 1998

Работа выполнена в Институте оби^й физики Российской Академии наук.

Научный руководитель: доктор физико-математических наук

Волков Александр Александрович

Официальные оппоненты: доктор физико-магматических наук,

проф. Звевдин Анатолий Константинович

доктор физико-математических наук Веитцель Вадим Ариевич

Ведущая организация: Физический институт РАН

Защита состоится /«?. ^(Ргода в /6 ^на заседании диссертационного совета К 063.91.09 при Московском физико-техническом институте по адресу: г. Москва, ул. Профсоюзная, д. 84/32, корп. В-2.

Отзывы направлять по адресу: 141700, г. Долгопрудный, Московская обл., Институтский пер., д. 9, МФТИ.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МФТИ. Автореферат разослан Jltf И^Л iji Л___1998 г.

Учений секретарь

диссертационного совета К 063.91.09 при МФТИ кандидат технически наук

Ц П. Чубннский

Общая характеристик» работы.

Работа представляет собой экспериментальное исследование по электродинамике сверхпроводников, выполненное в диапазоне 10й - 1012 Г» (5 - 36 см"1) с помощью техники ЛОВ-спектроскопии (ЛОВ - лампа обратной волны, генератор излучения).

Актуальность работы. Открытие высокотемпературной сверхпроводимости (ВТСП) в купратах вызвало лавинообразный рост исследований новых веществ и способствовало усилению интереса к свойствам других сверхпроводников - как экзотических (органических сверхпроводников, материалов с тяжелыми фермио-нами), так и классических. Более десяти лет, прошедших с момента этого открытия, не привели к созданию общепринятой теории ВТСП, механизм сверхпроводимости в купратах все еще не ясен. Поэтому экспериментальные исследования сверхпроводимости как высоко-, так и низкотемпературной, особенно нетрадиционными методами, остается актуальной экспериментальной задачей.

Перспективным направлением поиска механизма сверхпроводимости н, в частности, установления симметрии сверхпроводящего (СП) состояния является изучение электронного спектра сверхпроводников в широкой области частот. Среди экспериментальных методов решения этой задачи важное место занимают исследования поверхностного сопротивления в радиочастотной и сверхвысокочастотной (СВЧ) областях, инфракрасная (ИК) и оптическая спектроскопия. Одним из наиболее актуальных на сегодня и малоисследованных в экспериментальном отношении является вопрос о тем-

пературном и частотном поведении комплексной проводимости сверхпроводников в области миллиметровых (ММ) и субмиллиметровых (СБММ) волн. Дня высокотемпературных сверхпроводников теоретические модели предсказывают существование в этом диапазоне узкой температурно-зависимой зоны поглощения, форма и температурная эволюция которой несут информацию о симметрии основного состояния сверхпроводника, Во многих классических сверхпроводниках именно в этом диапазоне находится энергетическая шель, которая должна отчетливо проявляться в спектрах динамической проводимости. Определение оптическими методами параметра щели, его температурной зависимости, а также поглощения на частотах ниже щели могут дать информацию о характере элек-трон-фононного взаимодействия в исследуемом сверхпроводнике. Наконец, ММ-СБММ диапазон является тем мостом, который позволяет связать в единую картину данные измерений на более низких (СВЧ) и более высоких (ИК) частотах.

Цедьк? данной диссертации являлось получение спектров комплексной динамической проводимости высокотемпературных сверхпроводников Laj-nS^CuO« (LSCO) и YBajCujO?^ (VBCOj и классических сверхпроводников NbC и Nb в миллиметровой-субмиллиметровой области спектра, исследование их температурного поведения в нормальной и сверхпроводящей фазах и извлечение феноменологических параметров исследованных сверхпроводников.

| ручная ноннзна работы отражена и выводах.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на кошЬчренниях: 1998 March Meeting of The American Physical Society, March 16-20, 1998, Los Angeles, USA; The International Conference on Low Fnerpy Flertrodynnmics in Solids, July 6-11, 1997, Ascona, Swit-

zerland; Second International Workshop on Low-Energy Electrodynamics in Solids, June 26-30,1995, TfeSf, Czech Republic; семинарах отдела субмиллнметровой спектроскопии ИОФ РАН. Основные результаты работы опубликованы в 5 статьях я 4 тезисах конференций. Список опубликованных работ приводятся в конце автореферата.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Общий объем составляет 102 страницы, включая 35 рисунков, 4 таблицы и 105 названий цитируемых работ.

Содержание работы.

Во» введения дана общая характеристика работы, обоснована ее актуальность, сформулирована основная задача диссертации.

В первой глав« дается кроткий обзор современного состояния исследований электронного спектра классических и высокотемпературных сверхпроводников и формулируются те конкретные задачи, решению которых тхетцеия данная работа

Исследования динамического отклика классических свертсггро*-водников» диапазоне М^-ДО^Гц сыграли важную» роль в понимании природы сверхпроводимости и явились одним вэ наиболее существенных подтверждений теорий Бардаюа-Купера-Шриффера 1Ц. В ставших классическими работах Тиякхамз,, Бионди, Гарфункел» и других [2] был© зафиксировано» существетнюе снижение потаотцения излучения в сверхпроводнике при Т->9 на частотах в райеке и ниже

~3,5 кТс, соответствующее открытию энергетической щели в спектре возбуждений в сверхпроводящей фазе.

Несмотря на большое количество работ, посвященных изучению динамического отклика классических сверхпроводников, существует лишь несколько работ, в которых непосредственно наблюдалась открытие энергетической сверхпроводящей щели в спектре проводимости сверхпроводника, а также прослеживалось ее температурное поведение. Одной из причин этому является методическая сложность проведения экспериментов на частотах в районе энергетической сверхпроводящей щели. В этой связи в данной работе была поставлена задача исследования двух типичных представителей классических, низкотемпературных сверхпроводников - >0ЬС и № в ММ-СБММ диапазоне, т.е. как раз в той области, на которую должна приходится энергия сверхпроводящей щели в этих материалах.

В последние годы была продемонстрирована важная роль низкочастотной (0 - 10м Гц) электродинамики н для ВТСП [3,4]. Измерения комплексной динамической проводимости а=а-+1а2 высокотемпературных сверхпроводников могут дать важную информацию о симметрии основного состояния сверхпроводника, функции плотности состояний квазичастиц и механизмах рассеяния носителей тока.

В настоящее время накоплено большое количество экспериментального материала по исследованию комплексной проводимости ВТСП в широком частотном диапазоне. Сюда относятся исследования по измерению отражения в ИК диапазоне [3] и измерению поверхностного импеданса монокристаллов и пленок ВТСП в СВЧ области [4]. Кроме этого, важная информация также была получена при измерении пропускания тонких пленок методами спектроско-

пии с временным разрешением в диапазоне 0,5 - 2 ТГц [5] и субмиллиметровыми измерениями [6]. Установленным представляется тот факт, что основное состояние сверхпроводника имеет симме1рию с1-типа [7]. В частности, линейная температурная зависимость глубины проникновения при Т->0 в чистых образцах наиболее изученного купрата - У1къСи3С>7.5 - {4} н интенсивная зона поглощения в его миллиметровых (ММ) и субмиллиметровых (СБММ) спектрах проводимости О) при Т<ТС [8], приводящая к пику в температурной зависимости С|(Т) [8, 9], рассматриваются как свидетельства спаривания й-типа или, по крайней мере, наличия у параметра порядка нулей на поверхности Ферми [10].

Тем не менее, литературные данные по исследованию динамического отклика сверхпроводников на ММ-СБММ волнах носят во многом противоречивый характер, поэтому каждое новое исследование в данном частотном диапазоне заслуживает внимания. Кроме того, актуальной является задача распространения данных исследований на возможно большее количество ВТСП-соединений с целью выявления-общих закономерностей их поведения. В этой связи в работе впервые был исследован динамический отклик ЬБСО в ММ-СБММ диапазоне.

Далее в главе рассмотрены известные феноменологические модели частотного и температурного поведения динамического отклика сверхпроводников в нормальном и сверхпроводящем состояниях: модель проводимости Друде, двухжидкостная и обобщенная двухжидкостная модели, которые используются для описания полученных экспериментальных спектров. Формулируются основные свойства комплексной проводимости, следующие из теории ЫСП1, и рассматриваются особенности ее поведения в ММ-СБММ области.

Во второй главе изложена методика выполненных экспериментов. В ней рассматривается проблема экспериментального изучения динамического отклика материалов, обладающих высокой проводимостью (ел £ 10 Ом"'см''), спектроскопическими методами в СВЧ, миллиметровой, субмиллиметровой и инфракрасной областях.

Основная трудность исследования проводящих материалов стандартными спектроскопическими методами заключается в их очень низкой прозрачности. Это приводит к тому, что единственным оптическим методом исследования этих материалов является измерение отражения. Благодаря применению промышленных Фурье-спектрометров данный метод получил широкое распространение. Его успехи в диапазоне от 100 до нескольких тысяч обратных сантиметров хорошо известны. Однако, при смещении в сторону длинных волн ( V< 100 см"1), точность таких измерений резко падает. Это связано с двумя основными причинами. Во-первых, в низкочастотной области коэффициент отражения Я большинства проводников очень близок к едшь.це н точности, обеспечиваемой стандартными Фурье-гспектрометрами при измерении Я, становится недостаточно для надежного определения действительной и мнимой компонент функции диэлектрического отклика (скажем, С\ и а2). Во-вторых, для извлечения из спектра отражения <71 и ог необходимо привлечение интегральных соотношений Крамсрса-Кроннга и экстраполяция экспериментальных спектров Л к нулю частоты и с область v —> оэ. Выбор функций экстраполяции остается на совести эксг эиментатора и делает точность измерений неопределенной.

Перечисленные причины обусловили выбор другой экспери-мешальаоЯ методики - измерение комплексного коэффициента

пропускания тонких пленок проводящих материалов на диэлектрических подложках.

Эксперименты, представленные в данной диссертационной работе, проводились на лабораторном ЛОВ-спектрометре "Эпсилон" [И), использующем лампы обратной волны в качестве генераторов непрерывно перестраиваемого по частоте монохроматического излучения диапазона от 5 до 36 см'1 мощностью п среднем 1-10 мВт. Излучение в таком спектрометре распространяется в свободном пространстве, измерительные схемы работают в квазиоптической конфигурации. Разрешающая способность спектрометра по частоте составляла Л 10'5, динамический диапазон - 105. Для измерения фазового сдвига <ji v) излучения, прошедшего через образец - пленку на подложке, применялся интерферометр Маха-Цандера.

В качестве образцов использовались тонкие (100 - 700 А) пленки NbC, Nb, LSCO н YBCO, напыленные па прозрачные в исследуемой области плоскопараллельные монокристаллические подложки из сапфира A12Oj, оксида магния MgO, алюмината лантана -стронция SrLaAIOi и галлата неодима NdGa03. Характерные размеры подложек составляли 10 мм х 10 мм х 1 мм. Исследовавшиеся образцы были синтезированы в Физическом институте РАН, IBM Research Laboratory (Цюрих), университетах Урбаны (США) и Аугс-бурга (Германия).

v, см1

Рис. 1. Спектры коэффициента пропускания Д v) и фазового сдвига (»(V) системы АЦОз-ЫЬ (0,45 мм - 150 А) для нормального (9 К) и сверхпроводящего (6 К) состояний КЬ.

Экспериментально измерялись спектры энергетического коэффициента пропускания Д у) и фазы (/{ у). На рис. 1 в качестве примера представлены типичные экспериментальные спектры Д v) и <р' V) одного из образцов - системы ЫЬ+ЛЬО). Ярко выраженные осцилляции в спектрах обусловлены интерференцией излучения внутри подложки, представляющей собой по существу неснммет-

ричный резонатор Фабри-Перо, зеркалами которого являются плоскопараллельные грани подложки, одна - с нанесенной пленкой исследуемого проводника, другая - без нее. Из спектров с) и ^ v) с использованием общих формул для комплексного пропускания двухслойной системы рассчитывались действительная и мнимая части комплексной динамической проводимости о*( \') - crt(v) + icr2( v) исследуемых пленок. Параметры подложек определялись предварительно путем температурных измерений чистых нпдложек без пленок. При пропускании порядка 10"3 - 104 точность определения сг| и аг составляла в среднем 15-20 %. Поскольку интерференционная картина наиболее чувствительна к свойствам пленки вблизи максимумов пропускания, для дальнейшего анализа использовались только данные на этих частотах.

Обработка экспериментальных спектров и их моделирование осуществлялось на персональных компьютерах с помощью пакета программ, созданных в отделе субмяллиметровой спектроскопии ИОФРАН.

Третья глава "Комплексная проводимость классических сверхпроводников в миллиметровом-субмиллиметровом диапазоне" посвящена исследованию закономерностей частотного и температурного поведения ММ-СБММ отклика ниобия и карбида ниобия. В ней представлены результаты исследований ММ-СБММ спектров проводимости тонких пленок Nb и NbC. Толщины исследовавшихся пленок были порядка 150 А. Пленки имели температуры перехода в сверхпроводящее состояние, соответственно, 8,3 и 11,2 К при ширине переходов менее 0,1 К, и очень низкое остаточное сопротивление, обусловленное малым количеством дефектов.

v, см"1

Рис. 2. Спектры действительной сг( и мнимой os частей комплексной проводимости Nb в нормальной и СП фазах.

На рис. 2 и 3 показаны полученные спектры действительной и мнимой частей динамической проводимости и КЬС. При Т > Тс дисг"рсия в спектрах о> и о? отсутствует во всем исследовавшемся интервале частот (5 - 32 см'!), причем величина динамической проводимости совпадает с данными, измеренными на постоянном

м<

токе. Такое поведение комплексной проводимости свидетельствует о металлическом характере электродинамических свойств исследовавшихся пленок в нормально» фазе.

Рис. 3. Спектры действительной* о\, и мнимой, <т2, частей комплексной проводимости МЬС в нормальной и СП фазах.

При температурах ниже критических в спектрах проводимости обнаружена характерная особенность, связанная с открытием энергетической щели 2Л - снижение проводимости (пропорциональной поглощению излучения) на частотах к 2Л Бездисперсионное поведение о> при этом сменяется появлением сильной дисперсии типа о> ос у'1, которая связана с конденсацией электронов в куперовские пары, обеспечивающей бездиссипативный электроперенос в статике (5-функция на нулевой частоте в спектре сг)( v)). Рост о> с уменьшением температуры отражает увеличение плотности сверхпроводящих носителей, т.е. увеличение спектрального веса дельта-функции.

Рис. 4. Температурная зависимость параметра щели в N5. Линия -расчет по теории БКШ.

Рис. 5. Температурная зависимость параметра щели в NbC. Крупные символы представляют значения щели, определенные по положению минимума в спектрах <7i(v), мелкие - расчет из спектров сг,( i') и <7;(i'j с использованием общих формул теор.111 БКШ для слабой спрэи (12], разные точки для одной и той же -емпературы соответствуют разным частотам. Линия - описание полученных экспериментальных точек кривой, следующей из теории БКШ.

Температурная зависимость щелк в № и ИЬС была описана в рамках теории БКШ (рис. 4, 5), что позволило определить величину параметра щели при нулевой температуре: 2Л(0) 24 + 2 см"1 (2Д0)/*Гс- = 4,1 ± 0,3) для ЫЬ и 2Л(0) = 27 ± 5 см"1 (2/1(0)1кТс = 3,5 ± 0,6). Для NbC. Показано, что зарегистрированное температурно-частотное поведение комплексной проводимости ЫЬ и ЫЬС в мил-;а-.ь»а-{/«ьо;-; к сус миллиме гроной областях согласуется с представлениями об оптических свойствах сверхпроводников, развиваемых в

1,4-

рамках теории БКШ, но в тоже время требует учета эффектов сильной электрон-фоношюй связи, в этих материалах. Определены такие параметры исследовавшихся сверхпроводников, как плазменная частота, глубина проникновения, частота релаксации носителей, длина когерентности, прослежены их температурные зависимости

В четвертой главе "Комплексная проводимость высокотемпературных сверхпроводников в миллнметровом-субмиллиметровом' диапазоне " представлены результаты измерений ММ-СБММспек-тров комплексной динамической проводимости и двух высокотемпературных сверхпроводников - 1^а2.х8г„Си04 и УВа^СщО^г,- Анализ полученных результатов выполнен в рамках обобщенной двухжид-костной модели оптического отклика ВТСП [9]. Были исследованы несколько образцов ЬЭСО и УВСО, полученные из разных источников. Исследовавшиеся пленки имели критические температуры сравнимые с температурами лучших массивных образцов (40 К и 90 К, соответственно), при ширине переходов 1 -? К и толщинах порядка 500 - 700 А.

На рис. 6 представлены полученные для ЬБСО спектры действительной сг|(у)и мнимой Ог( с) частей динамической проводимости. При комнатной температуре дисперсия в спектрах а{(у) и сгг{у) отсутствует. С понижением температуры в нормальной фазе ММ-СБММ проводимость возрастает (рис. 7), кроме того, в спектрах а|( V) появляется дисперсия: проводимость уменьшается с ростом частоты. Таким образом, полученные результаты свидетельствуют о металлическом характере электродинамических свойств исследовавшейся пленки ЦзСО в нормальной фазе.

10 • 100 V, см

Рис. 6. Спектры действительной сг, и мнимой ст, частей комплексной проводимости ЬЭСО в нормально!, и СП фазах. Сплошные линии - результат описания спектров обобщенной "1ухжидкостной моделью.-

При переходе в СП состояние возникает сильная дисперсия в спектрах мнимой части проводимости <т2( у) ос г"', что, как отмечалось, обусловлено S-функцией ü спектре <Ti( v) на нулевой частоте и идентично поведению сь( v) в классических сверхпроводниках. При этом действительная часть проводимости, a¡( (-'), (поглощение) про-• должаег расти на низких частотах, дисперсия в спектрах ai( ^становится более ярко выраженной. Иными словами, в ММ-СБММ спектрах проводимости LSCO в СП фазе наблюдается дру-де-подобная зона поглощения, которая становится более узкой с уменьшением температуры.

Наблюдаемое температурно-частотное поведение а* в СП фазе качественно согласуется с предсказаниями моделей, в которых энергетическая щель имеет нули на поверхности Ферми, что ведет к возникновению узкого (в масштабе известных широких зон поглощения в ИК области) пика поглощения па низких (Ю10 - 10й Гц) частотах [10].

Для описания полученных эксперимент, шшх спектров и получения количественных оценок параметров наблюдаемой зоны погш. .цения в СП фазе использовалась обобщенная двухжидкост-ная модель [9]. В рамках этой модели были определены: температурная зависимость частоты релаксации у (рис. 8), плазменная частота LSCO (vp = 8700 ± 1700 см"1) и удельные плотности спаренных и неспаренных электронов. Обнаружено, что даже при очень низ ких температурах (Т ~ Тс/10) большая часть (примерно 80 %) электронов остается неспаренными.

Температурная эволюция зоны поглощения в ММ-СБММ области интерпретируется как следствие резкого уменьшения в СП фазе частоты релаксации /неспаренных носителей, ответ венных

за данное поглощение (рис. 8). В результате этого снижения у. в температурной зависимости проводимости в СП фазе на ММ-СБММ частотах наблюдается широкий максимум (рис. 7).

100

Т, К

Рис. 7, Температурная зависимость действительной части проводимости 1.5СО для трех фиксированных частот.

Т, К

Рис. 8. Температурная зависимость частоты релаксации ЬЯСО.

>

Выполненные измерения двух пленок YBCO показали, что температурно-частотное поведение комплексной динамической проводимости YBCO в диапазоне 5-36 см"1 аналогично описанному поведению LSCO. В сверхпроводящей фазе наблюдается интенсивная дополнительная зона поглощения, которая становится более узкой с уменьшением температуры, что ведет к пику в температурной зависимости <Т|. Подобное поведение комплексной проводимости о* ранее наблюдалось в ряде работ [8]. Выполненное описание наблюдаемого поведения о* в рамках обобщенной двухжидкостной модели позволяет сделать вывод о том, что частота релаксации резко снижается в сверхпроводящей фазе YBCO, при этом в сверхпроводящей конденсат переходят 20 - 50 % электронов проводимости.

Следовательно, поведение динамической проводимости обоих сверхпроводников в ММ-СБММ области качественно совершенно идентично. Это свидетельствует в пользу того, что найденные особенности температурно-частотного поведения LSCO и YBCO являются проявлением общей природы всех ВТСП ли, по крайней мере, некоторого класса ВТСП.

В заключении сформулированы основные результаты и выводы работы.

Основные результ ты и выводы работы.

1. Впервые получены спектры комплексной динамической проводимости пленок карбида ниобия NbC в диапазоне 5 - 36 см'1 при температурах 4 - 300 К. В спектрах проводимости в сверхпро-

водящей фазе обнаружен провал, соответствующий открытию энергетической щели 2й. Показано, что температурное и чг тотнос поведение характеристик ЫЬС согласуются с представпениями об оптических свойствах сверхпроводников, развиваемых в рамках теории БКШ. Найдено значение параметра щели при нулевой температуре: 2Л(0) = 27 ± 5'см'1 (2А(0)/кТс = 3,5 ± 0,6). Определены плазменная частота, глубина проникновения излучения, частота релаксации носителей, длина когерентности №С.

2. Выполнены температурные (4 - 300 К) измерения спектров комплексной динамической проводимости пленок ниобия КЬ в диапазоне 5-32 см"1. Впервые спектроскопическими методами получены данные по температурному изменению спектров проводимости п сверхпроводящем состоянии на частотах в области энергетической щели. Показано, что температурное н частотное поведение комплексной проводимости КЬ согласуются с представлениями об оптических свойствах сверхпроводников, 'взвитых в рамках теории БКШ с учетом эффектов сильной электрон-фононной связи. Найдено значение параметра щели при нулевой температуре: 2Ди) = 24 ± 2 см"' (2Л(0~ 4,1 ± 0,3). Определены пла ленная частота, глубина проникновения излучения, частота релаксации носителе'!, длина когерентности КЪ.

3. Получены спектры комплексной динамической проводимости высокотемпературных сверхпроводников I- ..„Й^СиОц и УВапСщО-^ и диапазоне 5 - 36 см'1 при температурах 4 - 300 К. Для [.□¿.цБ^СиО* впервые заре» истрировано, а для УВа2Си307.,-, подтверждено наблюдавшееся ранее резкое возрасти/не действительной части проводимости в миллимстровой-субмиллиметлочой области. сверхпроводящем состоянии.

4. Показано, что данное поведение проводимости в \лг. xSrxCuO^ и УВа2Си]07^ качественно согласуется с моделями, в которых основное состояние сверхпроводника обладает d-симметрией, а энергетическая щель имеет нули на поверхности Ферми. Из полученных экспериментальных спектров в рамках феноменологической модели определены параметры неспаренных носителей, ответственных за наблюдаемое поглощение, и удельные плотности спаренных и неспаренных носителей в общей электронной плотности. Обнаружено, что даже при самых низких температурах (Т S ТУЮ) в сверхпроводящей конденсат переходят не все электроны проводимости.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. А.В. Пронин, Б.П. Горшунов, А.А. Волков, Х.С. Сомал, Д. ван дер Марел, Б.Й. Феенстра, И. Жаккар, Ж.-Г1 Леке, Аномальное поглощение миллиметровых волн в сверхпроводящей фак- La2. xSrxCi 04, Письма в ЖЭТФ 68, 406 (1998).

2. A.V. Pronin, М. Dressel, A. Pimenov, A. Loidl, l.V. Roshchin, L.H. Greene, Direct observation of the superconducting energy gap developing in the conductivity spectra of niobium^ Phys. Rev. В 57, 14416 (1998).

3. B.P. Gorshunov, A.V. Pronin, A.A. Volkov, H.S. Somal, D. van der Marel, B.J. Feenstni, Y. Jaccard, J.-P. Locquet, Dynamical conductivity of an MBE-grown LarwSr„ |6Cu0.i tliin film at frequencies from 5 to 36 cm"', Physica В 244, 15(1998).

4. Л. Pimenov, A.V. Pronin, В. Schey, В. Stritzker, A. Loidl, Sub-millimeter-wave conductivity of YBa2Cu307^ film, Physica П 244, 49 (1998).

5. A.B. Пронин, Б.П. Горшунов, A.A. Волков, Г.В. Козлов, Н.П. Шабанова, С.И. Красносвободцев, B.C. Ноздрнн, Е.В. Печень Субмнллнметровая электродинамика тонких пленок карбида ниобия: сверхпроводимость« размерный эффект, ЖЭТФ 109, 1465 (1996).

6. A.V. Pronin, М. Dressel, A. Pimenov, A. Loidl, I.V. Roshchin, L.IL Greene, Direct observation of the superconducting energy gap in the conductivity spectra of thin niobium films. Abstract of The 1998 March Meeting of The American Physical Society, March 16-20, 1998, Los Angeles, CA, Program and Abstracts.

7. B.P. Gorshunov, A.V. Pronin, A.A. Volkov, U.S. Somal, D. van der Marel, B.J. Feenstra, Y. Jaccard, J.-P. Lo».^uet, Electromagnetic absorption of high quality LaSrCuO film at frequencies 5 - 36 cm'1, Abstract of The International Conference on Low Energy Electrodynamics in Solids, July 6-11, 1997, Ascona, Switzerland, Program and Abstracts.

8. A. Pimenov, A. Pronin, W. Biegel, A. L"idl, Submillimeter-wave conductivity of YBa>Cuj07^ film, Abstract of The International Conference on Low Energy Electrodynamics in Solids, July 6-11, 1997, Ascona, Switzerland, Program and Abstiacts.

9. B. Gorshunov and A. Pronin, Subjnillimet"'' electrodynamics of conventional superconductors, Abstract of The Second International Workshop on Low-Energy r.lectrodynainics in Solids, June 26-30, 1995, TreSt', Czech Republic, Program and Abstracts.

Цитируемая литература.

! J. Bardeen, L.N. Cooper, and J.R. Schrieffer, Phys. Rev. 108,1175 (I957\

2 М.Л. Biondi and M P. Garfiinkel, Phys. Rev. 116,853 (1959); D.M. Ginsberg and M Tinkham, Phys. Rev. 118,990 (1960); R.E. Glover and M. Tinkham, Phys. Rev. 108,243 (1957); L.H. Palmer and M. Tinkham, Phys. Rev. 165,588 (1968); P.L.Richards and M. Tinkham, Phys. Rev. 119,575 (I960).

3 D.B. Tanner, T. Timusk, Chapter in Physical Properties of High Temperature Superconductors, vol.3, ed. D.M. Ginsberg, World Scientific, Singapore, 1992

4. D. A. Bonn and W.N. Hardy, Chapter in Physical Properties of High Temperature Superconductors, vol. 5, ed. D.M. Ginsberg, World Scientific, Singapore, 1996.

5 M.C. Nuss, J. Orenstein, Chapter in Millimeter and submiHimeter vierte spectroscopy of solids, Ed. G. Gruner, in Topics in Applied Physics, vol. 74, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 1998

6 G. Kozlov, A. Volkov, Chapter in Millimeter and submiHimeter wave spectroscopy of solids, Ed. G. Gruner, in Topics in Applied Physics, vol. 74, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 1998

7 D.J. Scalapino, Phys. Rep. 250, 329 (1995); K. Maki and H. Won, Ann. Physit 5, 320 (1996).

8 M.C. Nuss, P.M. Manktevicb, 4 L. O'Maiiey, et al., Phys. Rev. Lett 66, 3305 (1991); A.A. Волков, Б.П. Горшунов, Г.В. К шло» и др., ЖЭТФ68, 148(1989).

9 D.A. Bonn, P. Dosanjb, R. Liang, and WM. Hardy, РЬуя. Rev. Lett.. 68, 2390 (1992); D.A. Bonn R. Liang, T.M. Riseman,. et at, Pitys.

2 J

Rev. B 47, 11314 (1993); A. Frenkcl, F. Gao, Y.Liu, ct al„ Phys. Rev. B 54, 1355 (1996).

10 P.J. Hirschfeld, W.O. Putikka, and D.J. Scalapino, Phys. Rev. B 50, 10250 (1994); P.J. Hirschfeld, W.O. Putikka, and D.J. Scalapino, Phys. Rev. Lett. 71,.3705 (1993); S.M. Quinlan, P.J. Hirschfeld, and D.J. Skalapino, Phys. Rev. B ft, 8575 (1996); LP. Carbotte C. Jiang, D.N. Basov, et a!., Phys. Rev. B 51, 11798 (1995); H.YamagaU, H.Fukuyama. J. Phys. Soc. Ja*. 65.2204 (1996).

11 A.A. Volkov, Yu.G. Goncharov, G.V. Kozlov, et a!., Infrared Phys. 25, 369 (1985); A.A. Volkov, G.V. Kozlov, and A.M. Prokhorov, Infrared Phys. 29,747(1989).

12 G. Rickayzen, Titeory, of Superconductivity, New York, Interscience, 1965.

Подписано в печать__. Формат 60x90 1/16

Бумага писчая №1. Печать офсетная. Усл. печ. Л. 1,0. Уч -тд л. 1,0. Тираж 100 экз. Заказ X» . Бесплатно. Ротапринт МФТИ.

141700 г. Долгопрудный, Московская обл., Институтский нер., д. 9.

) ' п %

* V *

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ ОБЩЕЙ ФИЗИКИ

На правах рукописи УДК: 537.312.62

ПРОНИН Артем Вадимович

КОМПЛЕКСНАЯ ПРОВОДИМОСТЬ ПЛЕНОК КЛАССИЧЕСКИХ И ВЫСОКОТЕМПЕРАТУРНЫХ СВЕРХПРОВОДНИКОВ В СУБМИЛЛИМЕТРОВОМ ДИАПАЗОНЕ

Специальность: 01.04.07 - физика твердого тела

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель доктор физико-математических наук А.А. Волков

Москва - 1998

Содержание

Введение..................................................................................................................4

ГЛАВА I. Электродинамические свойства сверхпроводников

§1.1. Обзор современного состояния исследований электронного

спектра сверхпроводников..............................................................................7

§1.2. Феноменология динамического отклика проводников и сверхпроводников...........................................................................................11

1.2.1. Общие свойства функции отклика...............................................11

1.2.2. Механизмы поглощения в проводниках......................................14

Модель проводимости Друде............................................................,14

Температурная зависимость проводимости в

металлах. Формула Блоха-Грюнайзена.............................................17

1.2.3. Механизмы поглощения в сверхпроводниках............................19

Уравнения Лондонов. Двухжидкостная модель..............................-.19

Обобщенная двухжидкостная модель................................................21

Комплексная проводимость в теории БКШ......................................27

ГЛАВА II. Методика эксперимента

2.1. Обзор методов исследования электродинамических свойств высокопроводящих материалов..............................................................33

2.2. Техника ЛОВ спектроскопии...........................................................34

2.3. Пропускание тонких пленок............................................................40

2.4. Характеризация образцов.................................................................41

Подложки.............................................................................................41

Пленки..................................................................................................43

2.5. Типичные спектры. Обработка экспериментальных данных.......46

ГЛАВА III. Комплексная проводимость классических сверхпроводников в миллиметровом-субмиллиметровом диапазоне

§3.1.ЫЬС............................................................................................................51

3.1.1. Нормальное состояние.....................................................................52

3.1.2. Размерный эффект............................................................................52

3.1.3. Сверхпроводящее состояние...........................................................58

3.1.4. Определение электродинамических параметров..........................62

§3.2. ИЪ..............................................................................................................65

3.2.1. Нормальное состояние.....................................................................66

3.2.2. Сверхпроводящее состояние...........................................................66

3.2.3. Определение электродинамических параметров..........................69

3.2.4. Влияние сильной электрон-фононной связи на спектры комплексной проводимости......................................................................73

ГЛАВА IV. Комплексная проводимость высокотемпературных сверхпроводников в миллиметровом-субмиллиметровом диапазоне

§ 4.1. ЬаБгСиО....................................................................................................76

4.1.1. Спектры комплексной проводимости в нормальном и сверхпроводящем состоянии.......................................................................76

4.1.2. Параметры зоны дополнительного поглощения.............................78

4.1.3. Глубина проникновения.....................................................................82

§ 4.2. УВаСиО....................................................................................................82

Заключение................................................................................................................91

Литература.................................................................................................................93

Введение

Открытие высокотемпературной сверхпроводимости (ВТСП) в купратах [1,2] вызвало лавинообразный рост количества работ, посвященных исследованию новых веществ, и способствовало усилению интереса к другим сверхпроводникам - как экзотическим (например, органические сверхпроводники и материалы с тяжелыми фермионами), так и классическим. Более десяти лет, прошедших с момента этого открытия, не привели к созданию общепринятой теории ВТСП, механизм сверхпроводимости в купратах все еще не ясен. Поэтому экспериментальные исследования сверхпроводимости, как высоко-, так и низкотемпературной, особенно нетрадиционными методами, остается актуальной задачей.

Перспективным направлением поиска механизма сверхпроводимости и, в частности, установления симметрии сверхпроводящего состояния является изучение электронного спектра сверхпроводников в широкой области энергий. Среди экспериментальных методов решения этой задачи важное место занимают исследования поверхностного сопротивления в радиочастотной и микроволновой областях, инфракрасная (ИК) и оптическая спектроскопия. На сегодняшний день одним из наиболее актуальных и малоисследованных в экспериментальном отношении является вопрос о температурном и частотном поведении динамического отклика сверхпроводников в области миллиметровых (ММ) и субмиллиметровых (СБММ) волн.

Интерес к исследованию электронного спектра в этом диапазоне обусловлен несколькими причинами. Для высокотемпературных сверхпроводников теоретические модели предсказывают существование в этом диапазоне узкой температурно-зависимой зоны поглощения, форма и температурная эволюция которой связаны с симметрией основного состояния сверхпроводника. Во многих классических сверхпроводниках именно на этот диапазон приходится энергетическая щель, которая должна отчетливо проявляться в спектрах проводимости. Определение оптическими методами параметра щели, его температурной зависимости и поглощения на частотах ниже щели могут дать информацию о

характере электрон-фононного взаимодействия в исследуемом сверхпроводнике. Наконец, данный диапазон является тем мостом, который позволяет связать в единую картину (панораму) измерения на более низких (микроволны) и более высоких (ИК) частотах.

Экспериментальные данные по исследованию динамического отклика сверхпроводников на ММ-СБММ волнах носят во многом противоречивый характер. Миллиметровые и субмиллиметровые волны вообще являются труднодоступными для традиционных методик, основанных на измерении коэффициента отражения [3]. В случае же исследования свойств проводников и сверхпроводников эти экспериментальные трудности еще более усугубляются из-за большой величины коэффициента отражения в этой области, который близок к 100%.

В этой связи задачей данной диссертационной работы являлось изучение динамического отклика высокотемпературных сверхпроводников La2-xSrxCu04 (LSCO) и УВа2Сиз07.5 (YBCO) и классических сверхпроводников NbC и Nb в миллиметровой-субмиллиметровой области спектра. Эксперименты проводились на разработанном в отделе субмиллиметровой спектроскопии Института общей физике РАН спектрометре, использующем лампы обратной волны в качестве генераторов непрерывно перестраиваемого по частоте монохроматического излучения в диапазоне от 5 до 40 см"1. В качестве образцов использовались тонкие пленки перечисленных материалов, напыленные на прозрачные диэлектрические подложки. Экспериментально измерялись спектры энергетического коэффициента пропускания 3 и фазы ф волны, прошедшей сквозь исследуемый образец. Из спектров 3 и ср напрямую (без применения соотношений Крамерса-Кронига) рассчитывались действительная и мнимая части комплексной динамической проводимости о* = сл +icy2. При пропускании образцов порядка 10"3 -10"4 точность определения сл и <?2 составляла в среднем 15 - 20 %. Исследовавшиеся образцы были синтезированы в Физическом институте РАН, IBM Research Laboratory (Цюрих), университетах Урбаны (США) и Аугсбурга (Германия).

Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. В первой главе дается краткий обзор современного состояния исследований электронного спектра ВТСП и классических сверхпроводников, формулируются те конкретные задачи, решению которых посвящена данная работа, рассматриваются модели частотного и температурного поведения динамического отклика сверхпроводников в нормальном и сверхпроводящем состояниях, которые являются основой для анализа экспериментальных результатов. Методика выполненных экспериментов изложена во второй главе. В третьей и четвертой главах представлены и проанализированы основные результаты по экспериментальному исследованию динамического отклика классических (третья глава) и высокотемпературных (четвертая глава) сверхпроводников. В заключении сформулированы основные результаты и выводы работы.

Глава I. Электродинамические свойства, сверхпроводников

§1.1. Обзор современного состояния исследований электронного спектра сверхпроводников

Исследования динамического отклика классических сверхпроводников в диапазоне 1011-1012 Гц сыграли важную роль в понимании природы сверхпроводимости и явились одним из наиболее существенных подтверждений теории Бардина-Купера-Шриффера [4]. В ставших классическими работах Тинкхама, Бионди, Гарфункеля и других [5-13] было зафиксировано существенное снижение поглощения излучения в сверхпроводнике при Т-»0 на частотах в районе и ниже ~3,5 кТс, соответствующее открытию энергетической щели в спектре возбуждений в сверхпроводящей фазе.

Несмотря на большое количество работ, посвященных изучению динамического отклика классических сверхпроводников, существует лишь несколько работ, в которых непосредственно наблюдалось открытие энергетической сверхпроводящей щели в спектре проводимости сверхпроводника, а также прослеживалось ее температурное поведение. В этой связи в данной работе была поставлена задача исследования двух типичных представителей классических, низкотемпературных, сверхпроводников - №>С и №> - в ММ-СБММ диапазоне, т.е. как раз в той области, на которую должна приходится энергия сверхпроводящей щели в этих материалах.

В последние годы была продемонстрирована важная роль низкочастотной (0 -1014 Гц) электродинамики и для ВТСП. Измерения комплексной динамической проводимости а=<Т1+1ст2 высокотемпературных сверхпроводников могут дать важную информацию о симметрии основного состояния сверхпроводника, функции плотности состояний квазичастиц и механизмах рассеяния носителей тока [14,15].

На сегодня накоплено большое количество экспериментального материала по исследованию комплексной проводимости ВТСП в широком частотном диапазоне. Сюда относятся исследования по измерению отражения в ИК диапазоне ([15] и ссылки в работе) и измерению поверхностного импеданса монокристаллов и пленок ВТСП в микроволновой области ([14] и ссылки в работе). Кроме этого, важная информация также была получена при измерении пропускания тонких пленок методами спектроскопии с временным разрешением в диапазоне 0,5 - 2 ТГц [16-19] и субмиллиметровыми измерениями [20,21]. Основные результаты данных экспериментальных исследований сводятся к следующему:

1) В температурной зависимости оптической проводимости сп ниже Тс наблюдается широкий пик, причиной которого, вероятно, является конкуренция двух температурных зависимостей: с уменьшением температуры уменьшается и плотность неспаренных электронов, в то время как время их релаксации резко возрастает в СП фазе [14,22-25];

2) По крайней мере для монокристаллических образцов УВСО высокого качества наблюдается степенная зависимость глубины проникновения электромагнитного излучения X от температуры при Т « Тс. Аннеттом и др. теоретически было показано, что линейная температурная зависимость глубины проникновения при Т-»0, у-»0 является одним из характерных свойств сверхпроводника в случае, если основное состояние имеет симметрию с1-типа [26]. Хиршфельд и Голь-денфельд позднее показали, что влияние примесного рассеяния в с1-сверхпроводнике приводит к тому, что существует некоторая промежуточная температура Т*, ниже которой Я, ос Т2, а выше - к ос Т [27]. Т* сильно зависит от концентрации примесей и дефектов. Именно такое температурное поведение X было экспериментально продемонстрировано Бонном и другими в работах по изучению влияния примесей на температурное поведение в микроволновой области [28]. Следует, однако, заметить, что в тонких пленках, даже очень высокого качества, обычно наблюдается квадратичная зависимость глубины проникновения от температуры [14].

3) В настоящее время не существует единого мнения по поводу энергетической

щели. Заметим только, что основанные на низкотемпературных измерениях глубины проникновения оценки дают 2Д(0) »4*6 кТс [14].

Действительно, по-

5000

» 4000

в

о

а зооо

Н 2000 a

ь 1000 о

ргт—I—I—|—I—I—|—|—г ч 1

_1_I_1_» ' I I_Л_L—J_« < ' »

500 1000 a (cm-1)

1500

иск доказательства существования энергетической щели оптическими методами в купратах оказался сложным. Несмотря на большое количество данных, полученных на высококачественных образцах [15,29-31], не существует

единои точки зрения на их

Рис. 1.1. Спектры действительной части проводи- хт , , - г интерпретацию. На рис. 1.1

мости YBCO в плоскости аЪ в нормальной (Т = TJT,

г 4 показаны типичные ИК

100 К, пунктирная линия) и сверхпроводящей (Т =

J r ' г г ^ ^ v спектры проводимости

20 К, сплошная линия) фазах. Из работы [29]. , N ,

ai(v) в плоскости ab кристалла УВа2Си30б,95, взятые из работы [29]. В нормальном состоянии ai имеет гораздо больший спектральный вес на высоких частотах, чем он должен быть в случае проводимости Друде с частотно-независимым временем релаксации. Существует несколько феноменологических интерпретаций этого поведения. Во-первых, так называемая двухкомпонентная модель, в которой отклик сверхпроводника складывается из отклика свободных друдевских носителей, обеспечивающих основной вклад в cti(v) на частотах меньших нескольких сотен см"1, и широкой зоны поглощения в средней инфракрасной области (midinfrared band), обусловленной зонными носителями. Другим возможным вариантом объяснения наблюдаемого поведения cti(v) является описание, в котором время релаксации друдевских носителей зависит от частоты.

В двухкомпонентном приближении свободные друдевские носители конденсируются при Т < Тс, в то время как зонные носители не вымерзают, и ышро-

кая зона поглощения в ИК области становится более ясно видимой ниже Тс (рис. 1.1). В этом случае длина свободного пробега свободных (друдевских) электронов больше длины когерентности ^о, так что сверхпроводник находится в чистом пределе, и изменения, обусловленные открытием энергетической щели в спектре ai (v), слишком малы, чтобы быть надежно зафиксированными экспериментально. Более того, зона поглощения в среднем ИК диапазоне, а также фононы, могут скрывать любую, даже незначительную, особенность в спектре, обусловленную открытием щели. Альтернативное объяснение связывает уменьшение проводимости на частотах в районе 500 см ~1 с открытием щели на поверхности Ферми, имеющей симметрию s-типа, что ведет к 2А0/кТс ~ 8. В этом случае, однако, не просто понять низкотемпературное поглощение, наблюдаемое на частотах ниже 2А.

В последние 2-3 года все большее число исследователей сходится на том, что основное состояние ВТСП имеет симметрию d-типа [32, 33]. В частности, степенная температурная зависимость глубины проникновения при Т—»0 в чистых образцах наиболее изученного на сегодняшний день купрата - УВагСизСЬ-а -[14,34] и интенсивная зона поглощения в его миллиметровых (ММ) и субмиллиметровых (СБММ) спектрах проводимости ai при Т<ТС [17,20, 35], приводящая к пику в температурной зависимости сц(Т) [17,18,22-24], рассматриваются в настоящее время как свидетельства спаривания d-типа или, по крайней мере, наличия у параметра порядка нулей на поверхности Ферми [32,33,36-38]. Установлено, что практически все особенности температурно-частотного поведения динамической проводимости качественно могут быть поняты на основе d-модели [14,15,33], хотя некоторые количественные расхождения все еще остаются. Известно, что в случае d-сверхпроводника рассеяние играет очень важную роль. Поэтому возникающие расхождения могут быть в принципе объяснены учетом природы и силы рассеяния. Различные конкретные модели для комплексной проводимости d-сверхпроводника приведены в работах [36-43].

Тем не менее, литературные данные по исследованию динамического отклика сверхпроводников на ММ-СБММ волнах носят во многом противоречивый характер, поэтому каждое новое исследование в данном частотном диапа-

зоне заслуживает внимания. Кроме того, актуальной является задача распространения исследований на возможно большее количество ВТСП-соединений с целью выявления общих закономерностей их поведения. В этой связи в диссертационной работе впервые был исследован динамический отклик ЬБСО в ММ-СБММ диапазоне.

§1.2. Феноменология динамического отклика проводников и сверхпроводников

Исследование динамического отклика материалов на действие электромагнитного поля относится к числу важнейших экспериментальных методов физики твердого тела. Функция отклика выражается в виде спектров диэлектрической проницаемости, п