Квазистатические и динамические процессы перемагничивания в системах малых магнитных частиц тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.11 ВАК РФ
Берков, Дмитрий Владимирович
АВТОР
|
||||
доктора физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Москва
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
1994
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.11
КОД ВАК РФ
|
||
|
МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ имеш! М.В.Ломоносова
гг: од Физический факультет
?. 3 СЕН ОТ
На правах рукописи УДК 538.2+538.4+537.2
Верков Дмитрий Владимирович
КВАЗИСТАТИЧЕСКИЕ И ДИНАМИЧЕСКИЕ ПРОЦЕССЫ ПЕРЕМАГНИЧИВАНИЯ В СИСТЕМАХ МАЛЫХ МАГНИТНЫХ ЧАСТИЦ
01.04.11 - физика магнитных явлений
Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук
Москва 1994
Работа выполнена в Институте химической физики (Черноголовка) РАН
Официальные оппоненты: член-корреспондент РАН, доктор физико-математических наук, профессор А.Н.Афанасьев
доктор физико-математических наук, профессор А.В.Ведяев доктор физико-математических наук П.П.Полуэктов
Ведущая организация: Институт сверхпроводимости и физики твердого тела Российского научного центра "Курчатовский институт"
Защита диссертации состоится 1995 г. в ...
часов на заседании Специализированного совета Д053.05.40 по защите диссертаций на соискание ученой степени доктора физико-математических наук при МГУ им. М.В.Ломоносова по адресу: 119898, Москва, ГСП, Воробьевы горы, МГУ, физический факультет, криогенный корпус, ауд. 2-05.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физи-чесхого факультета МГУ.
Автореферат разсгл;ш " " 199 г.
Ученый секретарь Специализированного совета Д053.05.40 при МГУ им. М.В.Ломоносова профессор, доктор физико-математических наук ^АЛи^Ф"17
С. А>йикитин
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.
Актуальность темы. Ансамбли малых магнитных частиц представляют собой одну из наиболее интенсивно изучаемых систем в современной физике твердого тела и статистической физике. Интерес к ним с практической стороны обусловлен их широким применением в производстве носителей магнитной записи (НМЗ) и феррожидкостей (см., например \¥оЫ£аг1Ь,1980 и Шлиомис,1974). Несмотря на определенные успехи в развитии т.н. тонкопленочных НМЗ, а также на все усиливающуюся конкуренцию со стороны оптических дисков, малые' магнитные частицы все еще широко применяются в производстве НМЗ. С другой стороны, область применения феррожидкостей, представляющих собой суспензии малых магнитных частиц, непрерывно расширяется и включает сегодня огромное количество приложений от регулируемых подшипников до магнитного транспорта лекарств.
С точки зрения т.н. фундаментальной науки системы малых магнитных частиц представляют собой весьма замечательный пример системы с дальнодействующим анизотропным межчастичным взаимодействием частиц, где даже построение теории среднего поля наталкивается на значительные трудности. Дальнодействующий характер диполь-диполыюго взаимодействия не позволяет воспользоваться приближением ближайших соседей, а равенство нулю средней проекции поля взаимодействия на любую ось (при хаотическом расположении частиц) не дает возможности построить теорию среднего поля типа Кюри-Вейсса. Наконец, задача учета межчастичных корреляций осложняется гисте-резисными эффектами.
По этим причинам свойства таких ансамблей весьма далеки от ясного понимания. Фактически отсутствует даже адекватная теория среднего поля для описания квазистатических процессов перемагничивания с учетом взаимодействия частиц. Поэтому тема диссертации представляется весьма актуальной.
Целью данной работы было:
- построение новых теоретических моделей для аналитического исследования процессов квазистатического и динамического перемагничивания систем малых магнитных частиц с учетом всегда присутствующего в реальных ансамблях взаимодействия частиц и их разброса по размерам
- разработка численных методов моделирования вышеуказанных процессов в тех случаях, когда аналитические методы оказываются неадекватными
- построение численных алгоритмов расчета конфигурации намагниченности частиц, размеры которых превышают размер абсолютной однодомености.
Научная новизна и практическая ценность работы заключаются в том, что:
1. Построена теория среднего поля для учета взаимодействия частиц при изучении квазистатических процессов перемагничивания. Выводы теории могут быть использованы при интерпретации зависимостей коэрцитивной силы и остаточной намагниченности от концентрации частиц, а также при восстановлении распределения частиц по полям перемагничивания.
2. Получено аналитическое решение задачи о магнитной вяз-
кости системы с известной плотностью распределения акти-вационных барьеров. Отдельно изучена магнитная вязкость для модели Стонера-Вольфарта- наиболее распространенной при интерпретации экспериментов, выполненых на системах малых магнитных частиц. Показано, что пренебрежение эффектами взаимодействиями и разбросом частиц по размерам приводит к качественно неверной интерпретации экспериментальных данных.
3. Для суспензий магнитных частиц в жидкости предсказано существование оптимального поля ориентирования для идеального ансамбля. Предложен также механизм, объясняющий агрегацию цепочек магнитных частиц в жидкости, что позволило указать способ уменьшить скорость агрегации.
4. Предложен новый метод изучения динамических процессов перемагничивания в малых частицах с помощью т.н. спектроскопии корреляции фотонов. Метод позволяет изучать флуктуации магнитного момента таких частиц в диапазоне времен, недоступном для спектроскопии Мессбауэраи для веществ, не имеющих мессбауэровских изотопов.
5. Разработаны новые численные алгоритмы для решения статических задач микромагнетизма, позволяющие на один-два порядка увеличить размер изучаемых систем (число узлов сетки). Эти методы в особенности приспособлены для изучения магнитных структур в мягких магнитных материалах, широко применяемых в производстве магнитных сенсоров и головок.
Основные защищаемые положения:
I. Квазистатический гистерезис: 1. Статическая магнитная восприимчивость невзаимодей-
ствующего ансамбля хаотически ориентированных частиц с одноосной анизотропией есть неаналитическая (расходящаяся) функция внешнего поля. Это означает, что наблюдаемые в эксперименте максимальные конечные значения восприимчивости определяются разбросом частиц по размерам и их взаимодействием.
2. Плотность распределения локального поля взаимодействия частиц при любой степени ориентации их магнитных моментов может быть с хорошей точностью аппроксимирована изотропным лоренцевым распределением, обрезанным со стороны больших полей.
3. Для ориентированного ансамбля взаимодействие качественно изменяет вид петли гистерезиса при любой конечной концентрации частиц.
4. Для ансамбля хаотически расположенных в прострал-стве частиц без внутренней анизотропии существует гистерезис перемагничивания как коллективный эффект взаимодействия частиц.
II. Магнитная вязкость и динамические процессы перемагничивания:
1. Для системы одинаковых одноосных однодоменных частиц плотность распределения высот активационных барьеров сингулярна, что приводит к кеаналитической (корневой) зависимости максимальной магнитной вязкости от температуры для идеального ансамбля. Наблюдаемая в эксперименте линейная зависимость обусловлена разбросом частиц по размерам и их взаимодействием.
2. Существует оптимальное магнитное поле для ориентирования ансамбля одноосных магнитных частиц в жидкости.
III. Микромагнетизм:
1. Наиболее эффективным методом расчета нелокальной маг-нитостатической энергии является вычисление размагничивающего поля с использованием скалярного магнитного потенциала. Соответствующий потенциал может быть рассчитан как дискретная свертка с помощью алгоритма быстрого преобразования Фурье в том числе и для непериодических конфигураций намагниченности.
2. Гистерезис поперечной магнитной восприимчивости ансамблей магнитных частиц имеет разные знаки для когерентной и веерной мод перемагничивания частиц, что позволяет экспериментально различать эти моды.
3. Переход от стенки Блоха к стенке Нееля при изменении внешнего поля носит гистерезисный характер. При этом для обоих типов стенок существуют интервалы значений внешнего поля, где они находятся в метастабильном состоянии.
Апробация работы: Основные результаты работы докладывались на III Всесоюзном совещании по физике магнитных жидкостей, на заседании секции "Ультрадисперсные среды" Совета АН СССР по проблеме "Физика, химия и механика поверхности", на III, IV и V Европейских конференциях по проблемам магнитной записи (MRM-87 n.MRM-90, Rimini, Italy, MRM-92, Parma, Italy), на Европейских конференциях по магнитным материалам и их приложениям (ЕММА-91, Dresden, Germany, и ЕММА-93, Stockholm, Sweden), на Международной конференции по магнетизму (International Conference on Magnetism ICM-91, Edinburgh, UK), на конференциях Европейской организации по сотрудничеству в области магнитной записи (CAMST) (CAMST-91, Enschede,
Netherland, CAMST-92, Keele, UK), на Международной конференции по физике конденсированного состояния (СММР-91, Birmingham, UK), на конференции Европейского физического общества по физике твердого тела (EPS-93, Regensburg, Germany), на семинарах в ИФТТ РАН, ЙАЭ им. Курчатова, МГУ им. Ломоносова, ИХФЧ РАН, МИФИ и др.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из Введения, шести глав и Заключения, содержит 279 страниц печатного текста, включая список литературы из 274 наименований и 36 рисунков.
Личный вклад автора. Автору диссертации принадлежит выбор научного направления, постановка конкретных теоретических задач, определение метода решения, получение большинства основных результатов и их интерпретация. Теория среднего поля для квазистатических процессов перемаг-ничивания разработала в соавторстве с С.В.Мешковым, спектроскопические эксперименты на системах малых частиц выполнены совместно с Н.З.Сакиповым, задачи по структуре тонких магнитных пленок были поставлены совместно с проф. А.Хубертом.
КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ
Глава 1 содержит обзор литературы.
Глава 2. Квазистатический гистерезис в ансамблях одно-доменных частиц.
В этой главе рассматривается задача о гистерезисном поведении ансамбля однодомешгых частиц с собственной маг-
нитной анизотропией (Stoner and Wohlfarth, 1948). В простейшем случае одноосной анизотропии энергия анизотропии частицы объема V зависит от угла а между осью анизотропии п и намагниченностью М как Еа = 0.5fiMfV sin2 а, где введена безразмерная константа магнитой анизотропии /3. Магнитное поле здесь удобно измерять в единицах максимального поля анизотропии: h = НjНл = Н//ЗМ,, а намагниченность системы нормировать на ее максимальное значение mz(h0) = Mz(h0)/M!(h0 оо).
Для таких частиц при /? > 0 магнитный момент имеет в отсутствие внешнего поля два равноправных положения равновесия, разделенных потенциальным барьером. Гистерезис намагниченности в невзаимодействующем (идеальном) ансамбле таких частиц обусловлен просто тем, что при уменьшении внешнего поля из +оо переброс момента частицы к другому положению равновесия происходит в некотором конечном отрицательном поле ho¡ — —hs(90) < 0.
Это крит1гческое поле зависит от угла 0о между полем и осью анизотропии, причем легко показать (Тикадзуми, 1984), что в модели Стонера-Вольфарта зависимость h,(0o) немонотонна. Эта немонотонность обуславливает нетривиальный характер статических и динамических (см.гл.З) характеристик идеального ансамбля, в частности корневую расходимость его статической магнитной восприимчивости при ho —► 0.5 со стороны больших по модулю значений поля [1].
Естественным первым шагом при исследовании ансамбля взаимодействующих частиц является построение теории среднего поля. Одним из условий ее применимости является малость объемной концентрации ферромагнитной фазы г) "С 1. Действительно, в этой теории произвольная характе-
ристика взаимодействующего ансамбля С?(Лг) записывается в виде свертки соответствующей характеристики идеального ансамбля <70(/1,) с плотностью распределения (случайного) поля взаимодействия /'(/г)
С?(ЛЖ) = / - (2.1)
Такая запись предполагает, что поле взаимодействия на каждой данной частице есть случайная величина, не коррелирующая с положением частицы и ориентацией ее момента. Это допущение справедливо лишь при малой концентрации частиц, когда влиянием момента самого на себя через его влияние на ориентацию соседних моментов можно пренебречь.
Оказывается, однако, что требуется также большая величина магнитной анизотропии отдельной частицы: ¡3^1 [1]. Действительно, поскольку перемагничивание частиц носит гистерезискый характер, для применимости теории среднего поля необходимо, чтобы скачок магнитного момента даже ближайшей частицы не приводил, как правило, к потере устойчивости первоначального положения равновесия рассматриваемого момента. Это выполняется, если поле ближайшего соседа много меньше поля анизотропии, что и приводит к условию /3 » 1.
Сама плотность распределения F(h) может быть найдена усреднением поля, создаваемого на пробной частице всеми остальными частицами ансамбля по их положению и ориентации осей анизотропии. Пренебрегая для 77 1 пространственными корреляциями в расположении частиц и полагая поле каждой частицы чисто дипольным, для среднего эначе-
ния и дисперсии поля взаимодействия получим [1,2]
(Ьа) = (кскр) = + (2-2)
где а,/? = х, у, г, Jafз - тензор размагничивающих коэффициентов. На этом задача вычисления плотности распределения локального поля обычно считается решенной, т.к. большинство авторов полагают эту плотность гауссовой, основываясь на макроскопически большом числе частиц в ансамбле и центральной предельной теореме (ЦПТ). В этом случал параметры (2.2) полностью описывают распределение.
Однако в действительности указанная теорема утверждает лишь, что плотность распределения случайной величины, являющейся суммой N независимых случайных величин с одинаковыми и не зависящими отп N законами распределения, стремится в пределе N —* оо к гауссовой плотности распределения с дисперсией, равной сумме дисперсий слагаемых. В нашей задаче увеличение числа частиц N достигается только увеличением объема системы V при постоянной концентрации частиц 7. При этом дисперсия поля, создаваемого одной частицей, обратно пропорциональна объему системы, так что основное условие применимости ЦПТ - независимость закона распределения суммируемых случайных величин от их числа - оказывается невыполненным. Физически неприменимость ЦПТ объясняется быстрым спаданием дипольного поля с расстоянием.
Действительная плотность распределения локального поля может быть вычислена методом Хольцмарка. Распределение поля, создаваемого в начале координат N частицами, хаотически распределенными по образцу объема V, записы-
вается в виде [2] (Нл - поле диполя)
= тг 15 - ё *)) п
ун 4 .=1 ' .=1
При этом фурье-образ плотности распределения выражается непосредственно через одночастичный интеграл
= ? (/ехр (2.з)
кале — Этот интеграл может быть вычислен для
любого заданного распределения моментов частиц по направлениям, после чего Р(п) находится обратным преобразованием Фурье. Эта плотность распределения имеет весьма сложный вид и может быть рассчитана лишь численно. Однако анализ полученных результатов покалывает, что хорошим количественным приближением для ^(/г) является обрезанная лоренцева плотность распределения с шириной А = т,//3
в А
= —ПТТТ^ГГШ (2-4>
(А и 4.54) и ^(/г) = 0 для к > При этом поле обрезания
Ьтах может быть вычислено из условия равенства дисперсии случайного поля, рассчитанной для плотности распределения вида (2.4) и дисперсии (2.2). Поскольку Ьтах ~ 1//3 <С 1, плотность распределения сосредоточена в узком интервале полей. Поэтому лоренцев характер в области малых
Ь принципиально важен для расчета характеристик взаимодействующего ансамбля лишь вблизи тех значений внешнего
поля, для которых соответствующие характеристики идеального ансамбля имеют особенности.
Для внешних полей, далеких от этих особенностей, достаточно ограничиться квадратичным разложением В этом случае все поправки определяются дисперсией случайного поля (2.2). Так, для остаточной намагниченности хаотически ориентированного ансамбля легко получить ¿ц = т2(0) = 0.5 — 27г27?/30/32. Этот результат показывает, в частности, что наблюдаемое экспериментально в системах одноосных однодоменных частиц уменьшение ¿ц на несколько процентов по сравнению с идеальным значением = 0.5 не может быть объяснено взаимодействием частиц, описываемым в рамках теории среднего поля: предсказываемый эффект А^'л ~ т)/Р2 оказывается слишком малым.
Специальный интерес представляют ансамбли частиц с осями анизотропии, ориентированными параллельно внешнему полю. В такой системе в отсутствие взаимодействия все частицы леремагничиваются при = —1.0 и петля гистерезиса имеет строго прямоугольную форму с Нс = jл = 1.0.
Взаимодействие частиц приветит в данном случае к двум эффектам: параллельная оси г компонента поля взаимодействия Ь'п< смещает поле переворота на величину Д^ьц ~ И.'"*, а перпендикулярная составляющая Л"1' отклоняет момент от оси г. При этом можно показать, пользуясь известной зависимостью Н,(во), что такое отклонение уменьшает внешнее поле, при котором происходят переброс момента, на величину Д/ьх ~ т.е. ^ ДЛ,ц (напомним, что ~ Лу*' <С 1). Таким образом, эффект, связанный с малыми отклонениями моментов от направления внешнего поля,
оказывается основным.
Применимость теории среднего поля к ориентированному ансамблю требует отдельного обоснования [1]. Действительно, одним из условий ее применимости является малая вероятность того, что перевороты соседних частиц приведут к потере устойчивости равновесного положения рассматриваемого момента. Для хаотического ансамбля выполнение этого условия обеспечивалось (1) условием /? 1 и (п) разбросом полей перемагничивания частиц из-за разброса ориентаций их осей анизотропии.
В случае ориентированного ансамбля условие (ц) не выполняется, и положение спасается тем, что, как показано выше, определяющую роль играет абсолютная величина Эта величина не изменяется при перевороте момента частицы в ориентированном ансамбле, т.к. при этом создаваемое этой частицей поле меняется на почти противоположное.
В рамках теории среднего поля для этой системы можно аналитически рассчитать концентрационные зависимости как остаточной намагниченности, так и коэрцитивной силы. При расчете последней решающую роль играет Лоренцев характер распределения случайного поля, т.к. при Иг = —Нс — —1.0 идеальная петля гистерезиса имеет особенность - ступеньку. Неаналитический характер полученной зависимости /гс и 1 — 5.6(г]/(3)2/3 показывает, что взаимодействие существенно деформирует идеальную петлю гистерезиса при сколь угодно малой конечной концентрации частиц - результат, имееющий важное практическое значение.
Далее рассматривается задача о перемагничивании ансамбля частиц без внутренней анизотропии, хаотически разбро-
санных в пространстве [3,4]. В этом случае теория среднего поля предсказывает безгистерезисныи характер кривой пе-ремагничивания, т.к. плотность распределения поля взаимодействия сферически симметрична, а предыстория, связанная в случае анизотропных частиц с наличием выделенного направления - оси анизотропии - отсутствует.
Оказывается, однако, что в действительности кривая пе-ремагничивания такого ансамбля обнаруживает гистерезис. Его наличие качественно может быть понято, исходя из парного приближения, в котором учитывается только взаимодействие частицы с ее ближайшим соседом.
При таком подходе для частиц каждой пары имеется выделенное направление - ось пары, играющая роль оси анизотропии в предыдущей задаче, а разброс размеров пар эквивалентен распределению констант анизотропии. В этом приближении задача может быть решена аналитически даже с учетом наличия у пары двух мод перемагничивания [3]. При этом остаточная намагниченность полученной петли гистерезиса ¿ц = 0.5 (т.к. оси пар распределены хаотически), а коэрцитивная сила Нс ~ 5.04/лп (п - концентрация частиц, ¡л - их дипольный момент).
Разумеется, парное приближение применимо лишь в малоинтересной области внешних полей Н ¡лп, так что для корректного описания петли гистерезиса необходимо прибегнуть к численному моделированию процесса перемагничивания [3]. При этом оказывается, что влияние других частиц сильно сужает петлю гистерезиса, так что остаточная намагниченность = 0.5, а коэрцитивная сила Нс яз 2.5/лтг, однако само наличие гистерезиса не вызывает сомнений.
Глава 3. Кинетика перемагничивания ансамблей малых частиц и концепция магнитной вязкости.
Развитая в предыдущей главе теория относилась к системам классических магнитных моментов при абсолютном нуле температур, т.е. время жизни метастабильных состояний предполагалось бесконечно большим. В реальных ансамблях частиц конечная температура делает возможными активаци-онные переходы из метастабильных состояний в абсолютно стабильные, так что время жизни метастабильного состояния оказывается конечным, а скорость его распада экспоненциально зависит от высоты энергетического барьера Е между состояниями: -у(= = 7о ехр(—Е/Т). Константа уо имеет порядок у0 ~ Ю7 — 103с-1.
Такие переходы приводят к явлению т.н. магнитной вязкости: после быстрого изменения приложенного к системе магнитного поля ее намагниченность изменяется со временем, причем это медленное измененение может продолжаться в течение всего времени эксперимента (от секунд до месяцев).
Поскольку предполагается, что эта медленная релаксация происходит за счет термических переходов,то для системы, где высота всех барьеров одна и та же, должна наблюдаться экспоненциальная зависимость намагниченности от времени. Практически такая зависимость почти никогда не наблюдается вследствие всегда имеющегося в реальных системах разброса высот энергетических барьеров Е. Вводя соответствующую плотность распределения р(Е) и полагая, что релаксация всех состояний происходит независимо, получим при
соответствующей нормировке
m(t) = ]Ет" p(E)e-^E*dE (3.1)
С помощью этого выражения Street и Wooley (1949) обосновали наблюдаемую для очень большого числа систем линейную зависимость намагниченности от логарифма времени
m(i) = С- Slnt, (3.2)
где коэффициент S называется магнитной вязкостью. Они показали, что если плотность распределения барьеров постоянна и сосредоточена в некотором интервале энергий (р(Е) = Const — Ро при Emin < Е < Егпах), а условия эксперимента такоёы, что imin < i < fmin) где ¿m,„(ma3) = i0exp(Emin(max)/T), то выполняется закон (3.2) с магнитной вязкостью S = Тро.
Нами получено обобщение этого результата. Показано, что зависимость намагниченности от времени для системы с известной плотностью р(Е) может быть выписана в виде ряда, весьма удобного для практических вычислений [5]. Запишем скорость релаксации намагниченности, используя (3.1), в виде (здесь и далее г = ty0 и Г(Е) = ехр(—Е/Т))
= Ir)dE (3.3)
Здесь ядро К(Е, т) = Г(£')е-г^'В^г. как функция энергии имеет острый максимум в точке Ес — Tin г: при Е <С Ес скорость релаксации Г(Е) <С 1, так что К(Е,т) ~ Т(Е) < 1, а при больших энергиях Т(Е) 1, и вновь К(Е, т) = Ге-Гт <С 1 (напомним, что поскольку у0 ~ 107 — 10эс-1, экспериментально измеримые значения г > 107). Ширина этого максимума ЛЕ ~ Т, что обычно много меньше ширины плотности
распределения энергетичесикх барьеров аЕ. Разлагая р{Е) вблизи Еа в ряд Тейлора, получим [5]
Ыт(т) = Тр(Ес) ¿т г
р{Ес) к=1 к1
(3.4)
где константы есть некоторые интегралы (10 = 1, Д = —С, /2 = я^/б ■+ С, где С « 0.577...- постоянная Эйлера).
Первое слагаемое в правой части (3.4) дает стандартную линейную зависимость (3.2) с магнитной вязкостью 5" = Тр(Ес). Следующие члены ряда представляют собой поправки к этой зависимости, причем параметром малости, по которому ведется разложение, служит отношение Т/с
Приближение, которое приводит к линейной зависимости (3.2), называют также приближением критической энергии. Действительно, из (3.1) и свойств ядра К следует, что для состояний с активационным барьером Е < Е0{— Т 1п 7") вероятность распада за время г экспоненциально близка к единице, а с барьером Е > Ес - экспоненциально мала. Приближение критической энергии и состоит в предположении, что все состояния с Е < Ес к моменту времени т уже распались (перешли в состояния стабильного равновесия), а состояния с Е > Ес - еще нет. Как следует из (3.4), это приближение хорошо работает для системы с не слишком узким распределением энергетических барьеров а в Т.
Фундаментальный интерес при изучении неравновесных процессов перемагничивания представляет исследование магнитной вязкости в модели Стонера-Вольфарта, которая представляет собой практически единственную систему, где плотность распределения энергетических барьеров может
быть рассчитана из первых принципов. Зависимость энергетического барьера E(ho, 90) от величины внешнего поля h0 для частицы с заданной ориентацией оси анизотропии во известна (Victora.,1989). С помощью этой зависимости при известной плотности распределения осей анизотропии по направлениям ¡(во) (в простейшем случае хаотической ориентации f(9о) = sin в0) легко рассчитать плотность распределения энергетических барьеров и, следовательно - кинетику перемагничивания невзаимодействующего ансамбля.
В силу немонотонности зависимости критического поля перемагничивания от ориентации частицы hs(60) функция Е(во) имеет по крайней мере один экстремум, где dE/d90 = 0. Для ансамбля частниц с хаотической ориентацией осей, где имеются частицы с произвольной ориентацией, этот экстремум дает корневую расходимость плотности распределения барьеров, вычисляемой как р(Ё) = f (60(E))\d(60(E)/d,E\.
Такая корневая сингулярность р(Е) = А/у/Е — Е, приводит прежде всего к тому, что при расчете магнитной вязкости концепция критической энергии оказывается неприменимой ни в каком приближении, поскольку она основана на предположении об аналитичности плотности р(Е). В частности, оказывается, что максимальная величина магнитной вязкости, определенной как S = — dm(t)/d\nr, зависит от температуры корневым образом: S ~ у/Т [6].
В реальных ансамблях взаимодействие частиц и их разброс по полям перемагничивания приводят, естественно, к сглаживанию вышеописанной сингулярности. Оценить влияние взаимодействия в рамках теории среднего поля можно, используя одномерный вариант (2.1) и записывая плотность
состояний для взаимодействующего ансамбля как
Р{Е,к0) = / р(0)(Е,Ь,)Г(кя -
(3.5)
Здесь лоренцев характер распределения (см. гл. 2)
принципиально важен, т.к. функция р^{Е, к2) является не-
аналитической. Для вычисления максимума магнитной вязкости в пределе низких температур в приближении критической энергии достаточно вычислить максимальное значение р(Е) (поскольку в этом приближении Зтах = Тртах). Резуль-
где ^1(Л0) - некоторая функция внешнего поля, г) - объемная концентрация частиц, V - объем одной частицы.
Учет разброса частиц по полям перемагничивания в принципе тривиален. Соответствующее максимальное значение плотности ртах может быть получено из плотности распределения для идеального ансамбля р^(Е, V, Л*) свертыванием ее с распределением поля взаимодействия /(Л2) и с распределением частиц по полям перемагничивания /(Ь,), которое обычно является лог-нормальным.
При этом, поскольку плотность распределения энергетических барьеров в системе, где имеется разброс частиц по размерам, есть аналитическая функция, для оценки совместного влияния взаимодействия частиц и их разброса по полям перемагничивания распределение /(Ьг) может быть заменено на гауссово с такой же дисперсией. В результате оказывается, что с ростом ширины распределений сгд- и о у максимальная
тат имеет вид [6]
(3.6)
магнитная вязкость падает как [6]
52(^0) т = ((Т2 + а2 у/*уоМу
где У0 - средний объем частицы.
При исследовании кинетики перемагничивания реальных ансамблей магнитных частиц возникает еще одна проблема, связанная с межчастичным взаимодействием. Это взаимодействие приводит к тому, что колебания момента отдельной частицы вблизи его метастабильного положения равновесия не являются более собственными модами системы: происходит формирование новых (коллективных) собственных мод.
Учет этого обстоятельства и связанной с ним перестройки плотности распределения активационных барьеров в рамках теории среднего поля невозможен. Можно надеяться, что при сформулированных выше условиях ее применимости для квазистатических процессов перемагничивания (77 <С 1,/3 1) колебания отдельных магнитных моментов могут в хорошем приближении считаться собственными модами системы. Для решения этой проблемы в общем случае необходимы численные эксперименты.
Глава IV. Дисперсии магнитных частиц в жидкостях
В системах, где малые магнитные частицы погружены в вязкую жидкость, возникают дополнительные степени свободы, связанные с движением самих частиц. Именно это движение самих частиц представляет основной интерес в приложениях, поскольку определяющую роль во многих технологических процессах играют кинетика ориентации частиц во
внешнем поле и их агрегация.
Простейшей моделью для описания таких процессов может вновь служить суспензия одноосных однодоменных частиц в форме вытянутых эллипсоидов вращения [7]. Используемые на практике магнитные частицы столь малы (не более нескольких микрон), что инерционным членом в уравнении, описывающем их вращательное движение, можно пренебречь:
/лв =-XV вт{2ф) (4.1)
Здесь введены размерная константа анизотропии К = /ЗМ^/2 и коэффициент вращательного трения /д. Ориентация частицы характеризуется углом в между длинной осью эллипсоида (совпадающей в данном случае с осью магнитной анизотропии) и внешним полем, ф^) обозначает угол между магнитным моментом частицы и ее осью анизотропии. Выражение в правой части представляет собой момент сил магнитной анизотропии, стремящейся повернуть частицу так, чтобы ее длинная ось совпала с направлением магнитного момента. Последний, в свою очередь, поворачивается в направлении внешнего поля, что и приводит к повороту самих частиц в том же направлении.
Основное уравнение (4.1) в общем случае может быть решено лишь численно, однако, предельные случаи слабого и сильного поля поддаются аналитическому рассмотрению. Решение в слабом внешнем поле (Н0 "С или Л0 "С 1) есть 1д{9]2) = 1д(9о/2)е-7', где в0 - начальная ориентация частицы. Здесь скорость ориентации у = И/ЗМ^У//я = III, V//ц от величины магнитной анизотропии не зависит, т.к. в слабом поле магнитный момент выстроен почти вдоль оси анизотропии независимо от величины последней.
В сильном поле h0 1 решение имеет вид 1дв = tg60e li. Здесь скорость ориентации у — fiMfV//л не зависит уже от внешнего поля, т.к. при h 1 момент направлен почти вдоль поля независимо от его величины. Действующий же на саму частицу момент сил в этом случае определяется только величиной магнитной анизотропии.
Для исследования зависимости средней намагниченности ансамбля от времени удобно ввести т.н. время намагничивания тт как время, в течение которого приведенная намагниченность тг достигает определенного значения, близкого к единице (в [7] использовано mz = 0.8).
При этом наиболее интересной особенностью исследуемой системы оказывается немонотонная зависимость тт от величины внешнего поля для суспензии частиц, первоначально ориентированных хаотически: эта зависимость имеет минимум вблизи h ~ 1.0. (см. также Newmann, 1978). Физическое объяснение такого необычного поведения системы в сильных полях (скорость ориентации частиц замедляется с ростом поля) заключается в следующем [7].
Момент сил анизотропии, поворачивающий саму частицу, Nan — KV sin 2т/1 немонотонно зависят от угла ф между осью анизотропии частицы и ее магнитным моментом, достигая максимума при ф = 7г/4 и спадая до нуля при ф —► 0 и ф —► 7г/2. В сильном поле момент оказывается выстроенным почти вдоль направления внешнего поля, так что для частиц с начальной ориентацией в0 > тг/4 (а таких в хаотически ориентированном ансамбле большинство) оказывается также ф > 7г/4. В результате момент сил, поворачивающий частицу, уменьшается и время ориентации растет.
Взаимодействие частиц в данном случае также, казалось
бы, может быть учтено в рамках теории среднего поля, поскольку условия ее применимости выполнены: объемная концентрация частиц 77 ~ 0.1 Ч- 0.3(<С 1), а константа анизотропии формы для длинного эллипсоида /3 ~ 1). При этом кривые ориентации для идеального ансамбля никаких особенностей не имеют, так что поправки вследствие взаимодействия определяются из квадратичного разложения идеальных зависимостей вблизи данного значения внешнего поля. Эти поправки имеют порядок дисперсии поля взаимодействия, т.е. очень малы 77//З2, см. гл. 2) - результат, противоречащий наблюдаемой экспериментально сильной зависимости скорости ориентации от концентрации частиц. Это означает, что решающую роль при росте концентрации начинают играть процессы агрегации частиц, которые в рамках теории среднего поля учтены быть, естественно, не могут.
Одним из наиболее интересных вопросов, связанных с вышеупомянутыми процессами агрегации в суспензиях магнитных частиц, является проблема агрегации их цепочек. Механизм слипания частиц в цепочки (диполь-дипольное взаимодействие) очевиден. Однако экспериментально известно, что имеется также и вторая стадия агрегации: образовавшиеся длинные параллельные цепочки притягиваются друг к другу, переплетаясь и образуя жгуты.
Простейшая модель такой цепочки - бесконечный однородно намагниченный вдоль оси цилиндр - не может, очевидно, объяснить эту стадию: такой цилиндр внешнего поля не создает, т.е. взаимодействие между цепочками отсутствует.
Следующим приближением является представление цепочки частиц в виде цепочки одинаковых магнитных диполей
[8]. Эта модель решается точно методами теории потенциала. Скалярный магнитный потенциал ф определяется из уравнения Пуассона Аф = —4.7тр, где плотность "магнитных зарядов" р есть плотность заряда цепочки точечных диполей с магнитным моментом m: p(r, z) = тб(г) 5'(z—nd). Здесь d - расстояние между центрами частиц, ось z цилиндрической системы координат (г, z) направлена вдоль цепочки.
Подстановка этого распределения зарядов в уравнение Пуассона дает зависимость потенциала цепочки ф от расстояния до ее оси г в виде ряда, первый член которого (наиболее медленно убывающий) спадает при г d как e~2*Tld. Таким образом, взаимодействие, порождаемое дискретностью цепочки, спадает с расстоянием экспоненциально с весьма малым характерным радиусом rc = djhx и потому никак не может объяснить быстрой необратимой агрегации цепочек в растворе.
Механизм этой агрегации может быть понят, если учесть, что в реальной системе составляющие цепочку частицы всегда имеют некоторый разброс магнитных моментов. Такая цепочка создает в окружающем пространстве случайное Marli итное поле, действующее на моменты частиц соседней цепочки, что в среднем приводит к притяжению между цепочками, спадающему с расстоянием степенным образом [8].
Для количественного описания эффекта представим действующую на магнитный момент данной частицы силу как градиент потенциальной энергии диполя в поле, создаваемом моментами другой цепочки: F = — VC/ = V(m/7). При этом, поскольку магнитный момент отклоняется от оси цепочки и сторону этого поля Н, после усреднения оказывается, что сила F пропорциональна производной от дисперсии
х-компоненты случайного поля (Н2) (ось х направлена от одной цепочки к другой).
Эта дисперсия, как обычно, может быть вычислена с помощью коррелятора флуктуации плотности магнитного момента К(г, г') = который при вычислении поля на расстоянии, много большем среднего размера частиц, можно считать 5-функцией К (г, г') ~ б(г-г'). В этом случае элементарное интегрирование дает, что сила притяжения на единицу длины цепочки есть [8]
где константа С пропорциональна дисперсии магнитного момента: С ~ (тгс2). Этот результат означает, что сила притяжения между цепочками, порождаемая.флуктуациями плотности магнитного момента является дальнодействующей, а ее абсолютная величина пропорциональна дисперсии вышеупомянутых флуктуации.
Глава V. Изучение малых магнитных частиц методом корреляционной спектроскопии.
Метод корреляционной спектроскопии (МКС) предназначен для изучения динамики любых флуктуации в системе, влияющих на рассеяние света. В классическом варианте МКС (см., например, Bern, Pekora, 1974) регистрируется временная автокорреляционная функция (АКФ) интенсивности света, рассеянного системой, из которой легко получить спектр времен релаксации флуктуаций, ответственных за рассеяние света. Поскольку спектр АКФ измеряется в радиочастотном диапазоне, с помощью МКС могут быть исследо-
ваны флуктуации с характерными временами Ю-1 -г- 10-7с, что хорошо дополняет диапазон, доступный для изучения с помощью обычной спектроскопии, рассеяния нейтронов и спектроскопии Мессбауэра.
Простейшей магнитной системой, которая может быть изучена с помощью МКС, является ансамбль однодоменных частиц с анизотропией "легкая ось", имеющих столь малый объем, что энергия анизотропии сравнима с температурой (суперпарамагнитные частицы): 1}ап ~ /ЗМ^У ~ Т. В таких частицах происходят спонтанные перебросы полного магнитного момента от одного направления оси анизотропии к другому с характерным временем тс ос ехр({7ап/Т). В отсутствие других флуктуаций (броуновского движения и т.п.) этот процесс будет единственным, дающим вклад в АКФ рассеянного света, так что последняя будет представлять собой экспоненту со временем спада тс [9].
Для экспериментального доказательства того, что в АКФ наблюдаются именно перебросы магнитного момента, следует изучить зависимость времени спада АКФ т^ от величины внешнего магнитного поля, т.к. влияние этого поля на процессы, не связанные с флуктуациями магнитного момента, должно быть мало.
Во внешнем поле Н, направленном вдоль оси анизотропии, энергия равновесного положения, соответствующего параллельной ориентации момента и поля (ТТ)! уменьшится, а энергия другого равновесного положения (Т4) увеличится на величину АЛ' = ц11. Поэтому средние времена перехода из одного положения в другое экспоненциально зависят от внешнего поля :
ГТ1-И = гсе.хр(-цН/Т), ти-П = тсех?(ц11/Т),
так что уже в полях Н ~ Т/у. имеем <С При
этом процесс переброса ||—► Ц, как эксионециально более быстрый, вносит основной вклад в АКФ при временах * ~ тс, откуда следует, что время спада АКФ должно экспоненциально зависеть от внешнего поля.
Соответствующий демонстрационный эксперимент описан в [9], где изучалось рассеяние света на ансамбле суперпарамагнитных частиц .РезО^. Зависимость логарифма времени спада АКФ от величины приложенного поля действительно с хорошей точностью оказалась линейной, а определенный по наклону этой прямой
1п гк = 1п ге - у-н (5.1)
средний магнитный момент частиц р совпал в пределах ошибки эксперимента со значением, рассчитанным по намагниченности насыщения ^е304 Ма и известному из данных электронной микроскопии среднему объему частиц V (/л = МаУ). По времени спонтанного перемагничивания, измеренного в отсутствие внешнего поля, была определена константа анизотропии частиц, значение которой по порядку величины также совпало с литературными данными.
Другим важным для практики случаем, который поддается аналитическому исследованию, является случай одно-доменных частиц с одноосной анизотропией, где магнитный момент в отсутствие внешнего поля может лишь прецесси-ровать вокруг одного из положений равновесия, отклоняясь от него на малый угол (1/ап Т). При этом основная (с точки зрения применения МКС) проблема состоит в нахождении такой геометрии рассеяния, где регистрируемая корреля-
ционная функция (КФ) рассеянного света будет отличаться от таковой для случая обычного вращательного броуновского осциллятора [10].
Это выполняется для геометрии рассеяния, в которой волновой вектор падающей световой волны перпендикулярен оси анизотропии частицы, а волновой вектор рассеянной волны направлен вдоль этой оси. В этом случае взаимная КФ поляризованной и деполяризованной компонент рассеянной волны определяется коррелятором компонент магнитного момента, перпендикулярных оси анизотропии частицы:
Gxy{t) = (Aa)2(mt(0)my (f)) (5.2)
Коррелятор (5.2) обращается в нуль для обычного вращательного броуновского осциллятора, т.к. его колебания во взаимно перпендикулярных плоскостях взаимно независимы. Для магнитного момента прецессия приводит к отличной от нуля КФ Gxy(t), что может быть показано с помощью соответствующего уравнения Ланжевена с диссипативным членом в форме Ландау-Лифшица:
М =-у[М х Н]--^[М х[М х É]] +Ll, (5.3)
мг
где Ll обозначает случайный (ланжевеновский) момент сил, а эффективное поле Н включает внешнее поле и поле анизотропии: II = Н0 + Нап.
Коррелятор (5.2), найденный из (5.3) стандартным методом,
Gxy{t) = e~t/T<sin7 ffi
осциллирует с частотой и = уН и имеет амплитуду, экспоненциально спадающую с характерным временем тс =
(AEJM,)~l. Регистрация соответствующей КФ позволит, таким образом, определить намагниченность, постоянную затухания Л и константу анизотропии /3 изучаемых частиц [10].
Описанный метод исследования суперпарамагнитных частиц удачно дополняет спектроскопию Мессбауэра: МКС позволяет работать в недоступном для нее диапазоне времен и изучать суперпарамагнетизм веществ, не имеющих мессбау-эровских изотопов.
Глава 6. Численные методы микромагнетизма.
Для нахождения структур намагниченности в массивных материалах и в малых частицах, не являющихся однодомен-ными используются методы т.н. микромагнетизма. В этой феноменологической теории магнитная свободная энергия тела минимизируется как функционал поля намагниченности Е{М{г)} и конфигурация поля, доставляющая этому функционалу минимум, считается равновесной. При этом без учета магнитострикционных эффектов в энергию системы дают вклад энергия магнетика во внешнем поле EKxt, обменная энергия Ezxch, энергия магнитной кристаллографической анизотропии Еап и энергия размагничивающего поля (маг-нитостатическая энергия)
Первые три вклада являются локальными и отвечающие им плотности энергии в простейшем случае есть eMi(f) = -М(г)Й(г), (Я(г) - внешнее поле), ecxch(f) = (Л/2)((УМ1)5 + (Vilfj,)2 ■+■ (VA/j)2) (А - обменная константа), еоп(г) = К(пМ(г))2 (К - константа анизотропии, единичный вектор п задает направление оси анизотропии).
В отличие от этих трех видов энергии, магнитостатиче-
екая энергия представляет собой энергию диполь-дипольного взаимодействия магнитных моментов и потому оказывается нелокальной. Ее стандартное определение
ЕЛт = -\! м(г)НЛет{т)ау (ел)
2 ■'V
использует т.н. размагничивающее поле ^^„(г), значение которого в данной точке зависит от конфигурации намагниченности по всему объему тела: а = ]
•'V' | г — г/1
Функционал энергии, представляющий собой сумму локальных вкладов и магнитостатической энергии (6.1), должен быть минимизирован относительно конфигурации намагниченности. Дополнительным ограничением при этом является постоянство модуля магнитного момента, поскольку предполагается, что температура много меньше точки Кюри исследуемого материала. Это нелинейное ограничение на декартовы компоненты М (М^+Му-ЬМ^ = М^) вместе с нелокальностью функционала энергии делает аналитическое решение задачи практически невозможным, за исключением нескольких простейших случаев.
Применение численных методов требует прежде всего дискретизации задачи. При этом непрерывное векторное иоле М заменяется набором проекций векторов М; в узлах сетки т\, а функционал энергии превращается в сумму вида
Е = \ Ц (6.3)
Здесь конкретный вид матрицы взаимодействия IV зависит от способа интерполяции поля М между узлами сетки, однако в силу нелокальности магнитостатической энергии все элементы матрицы IV в любом случае отличны от нуля [11].
Это обстоятельство весьма затрудняет сам выбор способа дискретизации. С одной стороны, прямоугольная сетка не позволяет корректно аппроксимировать криволинейные поверхности частиц. С другой стороны, при разбиении тела на, вообще говоря, различные тетраэдры (т.н. триангуляция Вороного-Делоне) приходится хранить или перевычислять при каждой итерации всю матрицу ]№ размером N X N, где N - число узлов сетки, поскольку все ее элементы различны. И то, и другое практически невозможно уже при N ~ 103 элементов, так что, например, для трехмерных задач число слоев в каждом измерении может быть лишь ~ И1!3 ~ 10. По этой причине вопрос о совмещении требований достаточно тонкой дискретизации и корректной аппроксимации криволинейной поверхности остается открытым.
Следующей наиболее важной проблемой является выбор метода расчета нелокальной магнитостатической энергии (6.1) (или размагничивающего поля (6.2)), занимающего подавляющую часть машинного времени. Наиболее эффективный способ ускорить этот расчет основан на преобразовании
Яа™ = ~\( М^Йл^вУ = р(г)ф(г)вУ (6.4) 2 •'V 2 •'у
при котором магнитное поле представляется в виде антиградиента скалярного магнитного потенциала //¿ет(г) = —а плотность магнитных зарядов определяется как Р\Т) — —^М(г). Потенциал ф(т) в данном случае может
быть рассчитан в точной аналогии с электростатической задачей как интеграл от свертки плотности зарядов с кулонов-ским ядром, который после дискретизации превращается в сумму вида [11]
з
где ф{ = ф(п). Здесь элементы матрицы взаимодействия Ф,^ зависят, как следует из определения потенциала, только от разности ¡г — так что сумма (6.5) представляет собой дискретную свертку.
Вычисление этой свертки с помощью быстрого преобразования Фурье позволяет рассчитать потенциал за ~ N10^ N операций вместо ~ ./V2 при непосредственном суммировании по (6.5), так что вычисление размагничивающего поля ускоряется в ~ N11о£2 N раз. При этом по сравнению с алгоритмами, где с помощью БПФ вычисляются отдельно все три компоненты локального поля, достигается троекратное ускорение. Наконец, техника "добавления нулей" позволяет применять описанный метод для исследования непериодических конфигураций намагниченности.
Выбор метода минимизации энергии облегчается тем, что в микромагнетизме может быть вычислена функциональная производная от энергии по намагниченности (эффективное поле) ¡¡^¡¡(г) = —5Е/8М(т). При дискретизации задачи это поле есть просто антиградиент энергии системы, что позволяет использовать градиентные методы минимизации энергии.
Однако применение наиболее эффективного из этих алгоритмов - метода сопряженных градиентов осложняется тем,
что декартовы компоненты векторов М; не являются независимыми переменными в силу ограничения 4- М^ + М"] — М' (см. выше). Переход же к компонентам М в сферических координатах сильно усложняет алгоритм из-за неустой-чивостей, связанных с моментами, ориентированными почти вдоль оси г.
Поскольку применение стандартных методов минимизации наталкивается на существенные осложнения, нами был использован т.н. метод уравнений движения, в котором (см., например, Осипов и др., 1984) ориентацию магнитного момента вычисляют, используя уравнение его движения в эффективном магнитном поле
^ = х щ - а[м, х [м, х н:п]} (б.б>
аъ
Первое слагаемое в правой части (прецессия момента) может быть опущено, если мы не намерены моделировать динамические явления. Второе слагаемое (диссипация энергии) поворачивает вектор М\ в направлении эффективного поля, т.е. описывает релаксацию системы к положению равновесия. Поэтому может быть сконструирован итерационный алгоритм, в котором ориентация момента при к-й итерации меняется на величину [11]
ДМ,СМ = -а[Мр-1} х х Я<*;}>]] (6.7)
Здесь параметр а выбирается так, чтобы энергия системы убывала при каждой итерации, а критерием завершения процесса служит малость момента сил, действующего на каждый магнитный момент: |[М, < е для всех
г. Применение уже простейшего варианта описанного мини-мизационного алгоритма в комбинации с вычислением размагничивающего поля с помощью БПФ позволило изучать конфигурации систем, состоящих из ~ 104 -ь 105 магнитных моментов, что на один-два порядка больше, чем при использовании стандартных методик.
Оказывается возможным еще ускорить сходимость, комбинируя описанные ниже методы.
Метод раздельной релаксации [12]. Во многих случаях основной вклад в энергию магнетика вносит обменная энергия. Поэтому можно надеяться, что не только сама величина, но и изменение обменного поля в результате поворотов моментов оказывается много больше соответствующего изменения размагничивающего поля. В частности, при повороте соседнего с данным момента на ~ Дт обменное поле изменяется на величину Д/ге1Сл ~ Дт/а2, где а - характерное расстояние между узлами сетки, измеряемое обычно в единицах т.н. об-
(Ус - объем одной ячейки). Поскольку по самому смыслу дискретизации о < 1, оказывается, что Д/ге:1,е^ Д/г^^.
В случаях, когда это соотношение сохраняется после суммирования по всем узлам сетки, оказывается возможным организовать следующюю минимизационную процедуру. На первом шаге вычисляем полное эффективное поле. Затем, не перевычисляя размагничивающего поля, приводим систему в равновесие относительно обменного и других локальных полей. После этого гтерспычисляем 1*г<гсгп и если критерий завершения процесса нарушится, вновь приводим систему в
меннои длины
При этом размагничивающее ^ину Д/^ет ~ ДтУс/а3 ~ Дт
поле изменяется лишь на величину
равновесие относительно локальных вкладов и т.д. Поскольку число перевычислений Лает при этом резко сокращается, при благоприятных обстоятельствах может быть достигнуто ускорение в 100 раз [12].
Многосеточные методы. При релаксации намагниченности к равновесию образование искомой структуры (например, вихря намагниченности) происходит сравнительно быстро и в произвольном месте сетки. Дальнейшее движение этой структуры в ту область, где она должна находиться, происходит весьма медленно и занимает основную часть времени работы алгоритма. Физически такое поведение вполне понятно, т.к. основной выигрыш в энергии связан именно с самим образованием структуры. От ее положения энергия зависит довольно слабо, так что соответствующая релаксация происходит медленно.
Для преодоления этой трудности нами были использованы сетки с различным шагом. При этом на первой стадии использовалась самая грубая дискретизация, с помощью которой еще можно было описать основные особенности искомой структуры. В силу малого числа узлов для такой сетки время релаксации системы к равновесию всегда было мало. После достижения равновесия производился переход к более тонкой дискретизации: число узлов сетки в каждом измерении удваивалось, а направление намагниченности в узлах, промежуточных по отношению к старой сетке, определялось с помощью сплайн-интерполяции. Поскольку после первой стадии искомая структура уже занимала правильное пространственное положение, время релаксации к равновесию для более мелкой сетки значительно уменьшалось. Метод позволяет сократить время поиска равновесной конфигура-
ции в 3 - 5 раз.
Метод экстраполяции траекторий [15]. Задача нахождения равновесной структуры намагниченности с помощью уравнений движения (6.6) может быть сформулирована как задача решения нелинейной системы обыкновенных дифференциальных уравнений (ОДУ).
При этом оказывается, что рассматриваемая система является "жесткой". Действительно, исследование системы ОДУ, получающейся линеаризацией (6.6) показало, что разброс собственных значений матрицы этой системы очень велик. Существующие стандартные т.н. неявные методы решения таких жестких систем используют в том или ином виде обращение матрицы системы при каждой итерации (~ ТУ3 операций) и потому в микромагнетизме (// ~ 104 -г- 105) неприменимы.
Для ускорения сходимости итерационного процесса нами был предложен метод экстраполяции траекторий. В этом методе последовательность ориентаций (вф,) вектора М,, найденная с помощью некоторого явного метода решения систем ОДУ, рассматривается как параметрически заданная траектория (£?,(^), где у - номер шага, tj - соответствующее ему "время" (далее кавычки опускаем). Экстраполяция этой траектории к £ —► оо позволяет получить хотя и не саму равновесную конфигурацию намагниченности, но состояние, существенно более близкое к ней.
Экстраполяция выполняется следующим образом. Производится подгонка всех траекторий Xi(tj) (х — ф, 9) с помощью некоторых функций /, (£,-, А^ В;, ...), зависящих от параметров причем последние определяются в ходе подгонки. Таким образом ориентации моментов оказыва-
ются заданными в виде функций времени, так что энергия системы может быть также исследована как функция времени: Е = E(t). Эта функция имеет минимум при некотором t = to, причем на практике всегда t0 > t™ax. Далее мы полагаем ориентации всех моментов равными x'i(to), что дает новую конфигурацию системы, энергия которой по самому построению вышеописанной процедуры меньше, чем до экстраполяции. Такая операция повторяется несколько раз (с "отжигом" между последовательными экстраполяциями) до достижения равновесия с заданной точностью.
Исследование различных функций /(i, А, В,...) показало, что самой стабильной и обеспечивающей наибольший выигрыш во времени является экстраполяция траекторий с помощью линейных функций, т.е., /; = A{t -f J5,-. С помощью этого метода удается ускорить сходимость системы к равновесию в среднем в 4 - 5 раз.
Описанный выше алгоритм и его модификации, ускоряющие сходимость, были использованы для решения нескольких классических задач микромагнетизма. При этом были получены следующие результаты:
Малые магнитные частицы [12,13]. 1. Для цилиндрической частицы рассчитана зависимость критического поля перемагничивания h, от угла в между осью частицы и внешним полем. Показано, что для когерентной моды перемагничивания эта зависимость качественно аналогична зависимости h, (#) для эллипсоидальной частицы. Для т.н. веерной моды (размер частицы больше размера абсолютной однодоменности) h, монотонно возрастает с увеличением в.
2. Изучено гистерезисное поведение поперечной магнитной восприимчивости ансамбля цилиндрических частиц с хаотической ориентацией. Обнаружено, что гистерезис такой восприимчивости имеет разные знаки для частиц с когерентной и веерной модами перемагничивания. Этот результат может быть использован для экспериментального определения моды перемагничивания частиц в различных условиях.
Тонкие магнитные пленки [11,15]. Здесь изучался в основном переход между асимметричными стенками Блоха и Нееля во внешнем поле. Показано, что в малых полях энергия стенки Блоха квадратично падает с ростом поля. Переход между этими типами стенок носит гистерезисный характер, так что для обоих стенок имеются области полей, где они находятся в состоянии метастабиль-ного равновесия.
Массивные магнитные материалы [13]. Исследована структура т.н. линии Блоха - той области доменной стенки, которая разграничивает две ее части с противоположными направлениями вращения намагниченности. Установлено, что для мягких магнитных материалов характерный размер линии Блоха того же порядка, что и толщина самой доменной стенки. Это означает, в частности, что наличие в доменной стенке таких линий не должно заметно влиять на ее подвижность.
Основным ограничением рассмотренных выше методов является невозможность учета температурных флуктуаций магнитных моментов. В то же время есть основания считать, что эти флуктуации играют определяющую роль, например, при перемагничивании частиц в процессе формирования за-
родышей фазы с противоположным направлением намагниченности (см. также гл. 3).
Аналитическое решение задачи представляется в большинстве случаев невозможным по тем же причинам, что и для Т = 0. Поэтому основной интерес представляет конструирование соответствующих численных методов, причем наиболее простой возможностью здесь является использование уравнений Ланжевена [14]. Как известно, если уравнения релаксации обобщенных координат при малых отклонениях от равновесия
Z = Lx (6.8)
в присутствии случайных сил записаны в виде
S = ГХ + /, (6.8а)
где Х{ = (1 /T){dE/dxi) обозначают термодинамически сопряженные переменные, то статистические свойства случайных сил fi есть
m = о, (мш о)) = с-гу + тмжо (б-э)
где тij - элементы матрицы Г.
Для нахождения Хх может быть использовано квадратичное разложение энергии системы вблизи положения равновесия Е = Е0 + \хАх, откуда X = (1 [Т)Ах или х = ТА~гХ. Подстановка этого последнего выражения в (6.8) и добавление в правую часть случайных сил приводит к искомой системе уравнений Ланжевена (6.8а) с матрицей Г = TLA~y. Для получения ее конечно-разностного аналога
x(t + At) = x(t) + ГХА1 + F
достаточно заметить, что коррелятор случайных величин в соответствии с (6.9) имеет вид
<Я(0^-(о)> = Ьа +
С помощью полученных уравнений могут быть исследованы различные физические характеристики системы с учетом равновесных температурных флуктуации, как, например, зависимость намагниченности от температуры и т.п. [14].
В Заключении приведены основные результаты работы:
1. Гистерезис в системах малых магнитных частиц:
- обнаружена расходимость статической магнитной восприимчивости невзаимодействующего ансамбля Стонера-Вольфарта.
- для взаимодействующего ансамбля вычислена плотность распределения локального поля взаимодействия. Показано, что, несмотря, на макроскопически большое число частиц в ансамбле, эта плотность является лоренцевой, а не гауссовой
- доказано, что взаимодействие частиц уменьшает остаточную намагниченность и коэрцитивную силу системы малых магнитных частиц
- покапано, ч то для ориентированного ансамбля частиц взаимодействие качественно изменяет вид петли гистерезиса, так что при реконструкции распределения частиц по размерам влияние взаимодействия необходимо учитывать при любой концентрации частиц
• предсказано существование гистерезиса в системе хаотически распределенных в пространстве изотропных магнитных частиц за счет коллективных эффектов взаимодействия
2. Магнитная вязкость:
- получено точное аналитическое выражение для коэффициента магнитной вязкости в системе с известной плотностью распределения активационных барьеров
- показано, что наиболее широко используемая модель системы магнитных частиц - модель Стонера-Вольфарта - имеет сингулярную плотность распределения активационных барьеров, что приводит, в частности, к неаналитической корневой зависимости магнитной вязкости от температуры
3. Суспензии магнитных частиц в жидкости:
- обнаружено существование оптимального поля, при котором время ориентации ансамбля одноосных однодоменных магнитных частиц в вязкой жидкости минимально
- предложен механизм притяжения цепочек магнитных частиц в растворе, основанный на самосогласованных флуктуа-циях магнитных моментов частиц и позволяющий объяснить быструю агрегацию цепочек магнитных частиц в растворе.
4. Создан новый метод изучения малых магнитных частиц с помощью т.н. спектроскопии корреляции фотонов, позволяющий изучать флуктуации магнитного момента в диапазоне 10~6 — 10~2с. Метод позволяет определять среднее время спонтанного перемагничивания частиц, их среднюю намагниченность и константу анизотропии.
5. Численные методы микромагнетизма:
5.1. Созданы новые численные методы решения статических задач микромагнетизма: мвтод раздельной релаксации и метод экстраполяции траекторий, позволившие ускорить на несколько порядков (в зависимости от рассматриваемой системы) расчет равновесной конфигурации намагниченности. С помощью этих методов получены следующие основ-
ные результаты:
- рассчитала угловая зависимость критического поля лере-магничивания цилиндрической частицы для гомогенной и веерной моды перемагничивания
- показано, что гистерезис поперечной магнитной восприимчивости системы магнитных частиц имеет разные знаки для веерной и гомогенной мод перемагничивания частиц
- получена зависимость энергий стенок Блоха и Нееля в тонких магнитных пленках от величины внешнего поля и показано, что переход между этими типами стенок носит гисте-резисный характер.
5.2. Предложен метод, позволяющий учитывать температурные флуктуации при расчете конфигурации намагниченности, что делает возможным расчет процессов перемагничивания при конечной температуре.
Литература:
Браун У.Ф., Микромагнетизм, М., Наука, 1979, 160 с. Осипов С.Г., ФММ, т.58, с.421 (1984)
'Гикадзуми 6'., Физика ферромагнетизма, т.2, пер. с ял., М., Мир, 1987.
Хубчргп А., Теория доменых стенок в упорядоченных средах, М., Мир, 1977
Шлиомис М.И., Магнитные жидкости, УФН, т.112, с.427 (.1974)
B.J.Berne, R.Pecora, "Dynamic Light Scattering", N.Y., J. Will су, 1976, 483 pp.
E.L.N agaev, Phys.Rep.(NL), v.222, p. 199 (1992) .I.J.Ncwmavn, IEEE Trans, on Magn., MAG-J4, p.866 (1978) E.C.Slonar, [•]. P. Wohlfarih, Phil. Trans. Roy. Soc. (London),
V.A240, р.599 (1948)
R.Street, J.C.Wooley, Proc.R.Phys.Soc., V.A62, p.562 (1949) E.P. Wohifarth, Recording Materials, N.Y., 1980, v.2. R.H. Victora, Phys.Rev.Lett, v.63, p.457, (1989)
Основные результаты диссертации опубликованы в следующих печатных работах:
1. Берков Д.В., Мешков С.В., 'К теории кривых перемаг-ничивания разбавленных случайных магнетиков', ЖЭТФ, т.94, N 11, с. 140-52 (1988)
2. D.V.Berkov,V.I.Petinov, 'Effect of interaction and anisotropy constant distribution on the magnetization processes in particulate media', IEEE Trans.on Magn., MAG-23,Nl,p.l89-91 (1987)
3. Берков Д.В., Мешков С.В., 'Гистерезисные явления в ансамбле дипольно взаимодействующих частиц без внутренней анизотропии', ДАН СССР, т.314, N 3, с.604-608 (1990).
4. D.V.Berkov, S.V.Meshkov, 'Hysteresis phenomena in an ensemble of dipole interacting particles without intrinsic anisotropy', IEEE Trans. on Magn., MAG-26, p.1804-1806 (1990)
5. D.V.Berkov, 'On the concept of the magnetic viscosity: analytical expression fox the time-dependent magnetisation1, J. Magn. Magn. Mat., v. 111, p.327-329 (1992)
6. D.V.Berkov, 'Theory of the time-dependent magnetic phenomena for the fine-particle ensemble', J. Magn. Magn. Mat., v.117, p.431-440, (1992)
7. D.V.Berkov, 'The orientation kinetics of real magnetic particles assemblies', J. Magn. Magn. Mat., v.101, N 1-3, p.221-223 (1991)
8. D.V.Berkov, 'To the aggregation mechanism of small magnetic particles chains', J. of Magn. Magn. Materials, v.104-107, p.1540-1542 (1992)
9. Берков Д.В., Мзныкин Э.А., Сакипов Н.З., 'О возможности исследования малых ферромагнитных частиц методом корреляционной спектроскопии', Письма в ЖЭТФ, т.44, N 5, с.229-232 (1986)
10. Берков Д.В., 'Квазиупругое рассеяние света на флуктуа-циях магнитного момента малых частиц', Оптика и спектроскопия, т.69, N4, с. 955-957 (1990)
11. D.V.Berkov, K.Ramstoeck, A.Hubert, 'Solving micromagne-tic problems: towards an optimal numerical method', phys. stat. sol.(a), v.137, p.207-225 (1993)
12. D.V.Berkov, 'Micromagnetics of the single cylindrical particle', J. of Magn. Magn. Mat., v.99, N1, p.L7-Lll (1991)
13. D.V.Berkov, R.W.Chantrell, 'Transverse susceptibility for the fanning mode of magnetization reversal', J. of Magn. Magn. Mat., v.120, p.200-202 (1993)
14. D.V.Berkov, R.W.Chantrell, A.Lyberatos, 'A method for the numerical simulation of the thermal magnetization fluctuations in micromagnetical ', J. of Physics - Cond. Matt., v.5, N47, p.8911-20 (1993)
15. D.V.Berkov, K.Ramstoeck, Th. Leibl, A.Hubert,'Numerical micromagnetics in low-anisotropy materials', IEEE Trans, on Magn., MAG-29, p.2548-50 (1993)