Магнитооптические исследования магнитных полупроводников и диэлектриков тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.11 ВАК РФ

МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ им. М.В.ЛОМОНОСОВА

ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

На правах рукописи УДК 537.621;537.632

НИШАНОВА МАВЛЮДА МАМАСАДЫКОВНА

МАГНИТООПТИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ МАГНИТНЫХ ПОЛУПРОВОДНИКОВ И ДИЭЛЕКТРИКОВ

Специальность 01.04.11 - физика магнитных явлений

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

МОСКВА - 1992

Работа выполнена на кафедре магнетизма физического факультета МГУ им. М. В. Ломоносова и на физическом факультете ТашГУ.

Научные руководители: доктор физико-математических наук, профессор К. М. Мукимов, кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник Е. А. Ганъшина.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор А. К. Звездин, кандидат физико-математических наук, научный сотрудник Г. Н. Север.

Ведущая организация: Уральский государственный

университет им. А. М. Горького.

Защита диссертации состоится " 1992 года

-^--

/ 3 часов минут на заседании специализированного

совета № 3 ОФТТ (К.053.05.77) в МГУ им. М. В. Ломоносова по адресу: 119899, Москва, Ленинские горы, МГУ, физический факультет, аудитория <РАС диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ им. М. В. Ломоносова.

Автореферат разослан " " ¿?с? ч 992 г.

Ученый секретарь специализированного совета № 3 ОФТТ в МГУ им. М. В. Ломоносова, кандидат физико-математических наук Т.М.Козлова /Л р

0Б1ДАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Магнитные полупроводники (МП), к которым относятся хромовые халькогенидные шпинепи (XXIII) СсЮ^Бед, НдСг25е4 и НдС^Бд обладают рядом интересных свойств, связанных с взаимодействием носителей тока с магнитной подсистемой. Это взаимодействие проявляется в таких явлениях, как сильная зависимость края фундаментального поглощения от температуры и магнитного поля, гигантское магнитосопро-тивление, большие магнитооптические эффекты, усиление спиновых волн дрейфующими носителями заряда и т. д. Уникальные свойства магнитных полупроводников могут найти практическое применение в приборах, принцип действия которых основан на усилении спиновых волн потоком дрейфующих носителей, в магнитооптических модуляторах ИК-диапазона, элементах памяти, интегральных схемах, включающих магнитные и полупроводниковые элементы.

Реализация возможных .применений существующих магнитных полупроводников требует знания параметров их зонной структуры, а также понимания механизмов взаимодействия подсистем коллективизированных и локализованных (ответственных за магнетизм) электронов, что к настоящему времени ввиду сложности физической природы рассматриваемых объектов, недостаточно отработанной технологии их получения и недостатка экспериментальных данных еще не достигнуто.

Несмотря на то, что большое количество работ посвящены исследованию оптических и магнитооптических свойств МП, экспериментальные данные о параметрах зонной структуры в основном ограничиваются областью прозрачности и областью фундаментального края поглощения. Изучение магнитооптических эффектов (МОЭ) отражения в видимой и ультрафиолетовой областях спектра должно дать дополнительную информацию о положении энергетических зон в XXIII и о природе большого фарадеевского вращения.

Насколько нам известно, в литературе отсутствуют данные экспериментального исследования МОЭ отражения в НдС^Эед и НдСг£34 в широком

спектральном диапазоне. Помимо линейных МОЭ большой интерес представляет также изучение в МП квадратичных по намагниченности эффектов, обусловленных магнитным линейным двупреломлением (МЛДП). Исследование этих эффектов в ферро-, ферри- и антиферромагнетиках показали, что МЛДП в этих материалах аномально велико и в ряде случаев даже превышает линейные МОЭ. В МП МЛДП на отраженном свете не изучалось, в то время как это может дать дополнительную информацию о их энергетической структуре.

Кроме МП в настоящей работе проведены исследования магнитооптических свойств ряда магнитных диэлектриков - редкоземельных ортофер-ритов (РЗОФ) и ортохромитов (РЗОХ).

Редкоземельные ортоферриты и ортохромиты, обладающие уникальным разнообразием магнитных, оптических и магнитооптических и других свойств, представляют интерес как с научной, так и с практической точек зрения. В редкоземельных ортоферритах имеется благоприятное сочетание величин магнитной анизотропии и намагниченности для образования полосовых и цилиндрических магнитных доменов очень высокой подвижности, что наряду с высокой прозрачностью в видимой и ближней инфракрасной областях спектра, большими величинами эффектов Фарадел и Керра обусловливает использование этих материалов для элементов памяти вычислительных машин, в различных магнитооптических устройствах (модуляторах, затворах, управляемых транспарантах, перестраиваемых дифракционных решетках). Исследованию магнитооптических свойств РЗОФ посвящено большое количество теоретических и экспериментальных работ. Однако ряд вопросов остается невыясненным. В области полос поглощения РЗОФ обнаружена резкая анизотропия спектров экваториального эффекта Керра (ЭЭК) при спонтанном спин-переориентационном переходе (СПП) Гд-^, но поведение компонент тензора диэлектрической проницаемости при СПП изучалось только в видимой и ближней ультрафиолетовой областях. Исследование магнитооптической анизотропии в более высокоэнергетических областях может дать дополнительную информацию о больших МОЭ в слабых ферромагнетиках.

РЗОФ и РЗОХ принадлежат к одной группе соединений со структурой пабоискаженного перовскита и обладают подобными магнитными свойст-ами. Магнитооптические свойства РЗОХ, насколько нам известно, до на-гоящего времени вообще не исследовались. В этой связи представляет пределенный интерес изумить, насколько магнитооптическая активность ЮА) РЗОХ определяется переходами в октакомплексах (CrOg)^" и иссле-овать их магнитные фазовые состояния.

Известно, что введение ионов висмута и свинца в ферриты-гранаты, арганцевые перовскиты приводит к усилению их магнитооптической ктивности. Представляло интерес изучить MOA новых марганцевых перов-китов, содержащих ионы и РЬ^+-

Целью работы было исследование спектров линейных и квадратичных ¡агнитооптических эффектов в МП в области частот собственных оптических ереходов, а также исследование анизотропии линейных спектров МОЭ в ЗОФ при СПП Г4-Г2 в области tiw=4,0-5,5 эВ и изучение магнитооптиче-кой активности в некоторых редкоземельных ортохромитах и марганцевых еровскитах.

Научная новизна и практическая ценность работы. Исследованы ча-готные зависимости ЭЭК в HgC^Se^, НдС^Эд и CdC^Se^ в спектральном иапазоне tiw=1,5-4,5 эВ при температурах 10-300 К. Для монокристалла gCr2Se4 по результатам измерения ЭЭК при двух углах падения света и птическим измерениям рассчитаны спектральные зависимости диагональ-ых и недиагональных компонент тензора диэлектрической проницаемости ).Выделены частоты собственных переходов приЪ\л/=1,8; 1,9; 2,3 и 2,9 эВ. оказано, что большая MOA в МП связана с переходами с переносом заряда 13) в октакомплексе (CrSeg)^".

Впервые проведено измерение квадратичного по намагниченности риентационного магнитооптического эффекта (ОМЭ) в магнитных полупро-одниках СсЮ^Беди HgC^Se^ Для монокристалла НдС^Бедпри низких эмпературах обнаружены анизотропии и резкая температурная зависимость МЭ. Отметим, что величина ОМЭ в этих материалах сопоставимо с линей-ыми эффектами.

По результатам измерений ЭЭК при различных углах падения света рассчитаны спектры недиагональных компонент тензора диэлектрической проницаемости HgFeOj и ЕгРеОд в спектральной области fiw=2,0-5,5 эВ. Обнаружена резкая анизотропия ЭЭК и компонент тензора диэлектрической проницаемости в РЗОФ при СПП Г4-Г2.

Впервые проведены измерения ЭЭК в РЗОХ LuCrOg, Luqq5Yq 15СГО3 и Lug ^Yq 5СЮ3. Показано, что магнитооптическая активность в РЗОХ в об-nacTHtiw=4,0-4,8 эВ определяется разрешенным электродипольным переходом 2t2g-7t1u(3d-4p) в октакомплексе (CrOg)^'.

Проведено исследование магнитооптических свойств ряда новых висмут- и свинец- содержащих марганцевых перовскитов. Обнаружено усиление переходов с переносом заряда (ПЗ) в октакомплексе (MnOg)®' при введении ионов и РЬ^+. Показано, что увеличение MOA марганцевых \ перовскитах в области tiw=4,0-5,0 эВ происходит при совместном наличии ионов Bi^+(Pb^+) и ионов Мп4+ и оно связано с переходами с ПЗ в октаэдри-ческом комплексе (MnOg)®".

Полученные в работе экспериментальные результаты углубляют представления о природе MOA в МП, РЗОФ и РЗОХ и могут быть использованы при построении теории МОЭ в ферромагнетиках и слабых ферромагнетиках. Большие МОЭ, обнаруженные в магнитных полупроводниках и -марганцевых перовскитах, содержащих ионы висмута и свинца, могут найти практическое применение в магнитооптических устройствах.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на V Межд* народной конференции МММ - Интермаг (Питтсбург, США, 1991), на Международном симпозиуме по магнитооптике (Харьков, 1991), на XÍX Всесоюзной конференции по физике магнитных явлений (Ташкент, 1991), на Ломоносовских чтениях по физике твердого тела (Москва, МГУ, 1992).

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 5 работ, список которых приведен в конце автореферата.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитированной литературы. Общий объем составляет 149 страниц машинописного текста, включающего 46 рисунков, 1 таблицу и список цитированной литературы, состоящей из 135 наименований

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновываете/' актуальность темы диссертационной работы, сформирована цель и основные положения, выносимые на защиту, кратко изложено содержание диссертации по главам.

Первая глава представляет литературный обзор и состоит из пяти параграфов. В ней приведены сведения о кристаллической структуре хромовых халькогенидных шпинелей и их магнитных свойствах. Дан достаточно полный обзор опубликованных к настоящему времени работ, посвященных изучению оптических и магнитооптических свойств этих соединений и теоретических расчетов их зонной структуры. Рассмотрены с макроскопической и микроскопической точек зрения особенности магнитооптических эффектов в ферромагнитных металлах и диэлектриках. Обсуждаются основные механизмы возбуждения оптических переходов, которые используются для. интерпретации экспериментальных спектров. Приведены результаты исследований квадратичных МОЭ, а также изложены основные положения микроскопической теории, описывающей эти эффекты.

Вторая глава посвящена описанию методики эксперимента.

Первый параграф этой главы посвящен описанию методики измерения линейных и квадратичных магнитооптических эффектов на отраженном свете. Приведены известные формулы, позволяющие по измеренным в эксперименте величинам ЭЭК при различных углах падения света вычислять недиагональные компоненты тензора диэлектрической проницаемости.

Во втором параграфе приведено описание автоматизированной экспериментальной магнитооптической установки, в которой накопление и обработка информации проводились с помощью ЭВМ "Электроника ДЗ-28". Для проведения измерений э температурном интервале 10-300 К использовался проточный оптический гелиевый криостат, позволяющий поддерживать температуру с точностью до 1 К в диапазоне 10-100 К, и 2-4 К при более высоких температурах. При проведении изменений использовалась динамическая методика, которая заключается в модуляции интенсивности отраженного света вследствие перемагничивания образца переменным внешним магнит-

ным полем. Регистрировалось относительное изменение интенсивности отраженного света 6=1~ где и величины переменной и постоянной составляющей. Чувствительность установки составляла 10'^.

В третьем параграфе описаны исследуемые образцы. Монокристаллы НдС^Бед и НдС^Бд были получены методом химических транспортных реакций, а для получения монокристаллов СсЮ^Бед был применен метод спонтанной кристаллизации из раствора в расплаве. Кристаллы ортоферри-тов НрРеОз и ЕгЯеОз были выращены методом бестигильной зонной плавки с радиационным нагревом. Исследуемые образцы ортохромитов представляли собой монокристаллы, выращенные методом спонтанной кристаллизации из раствора в расплаве свинцовых соединений.

Третья глава посвящена экспериментальному исследованию МОЭ отражения в МП.

В первом параграфе приведены результаты измерения ЭЭК в НдС^Эед, НдСг2$4 и СсЮ^Бед в спектральном диапазоне ,5-4,5 эВ при температурах 10-300 К. В спектрах ЭЭК выделены ряд переходов, обладающих тонкой структурой. Измерение ЭЭК в НдС^ед при приложении внешнего магнитного поля вдоль различных кристаллографических осях не привело к обнаружению анизотропной тонкой структуры. Вид тонкой структуры зависел от условий приготовления образцов. На рис. 1 изображены частотные зависимости ЭЭК в НдС^ед и НдС^Бд. Замена Бе на Б в НдС^ед приводила к значительному изменению характера спектра ЭЭК. В спектрах ЭЭК для НдС^Бд практически полностью исчезал большой пик ЭЭК при ^=1,8 эВ, в то же время максимум ЭЭК при 1м=2,25 зВ почти не изменялся. Замена Нд на Сс1 в НдС^е^ приводила к меньшей деформации спектров ЭЭК в этой области энергий. Из температурных зависимостей ЭЭК определена температура Кюри Тс для СсЮ^Бед, НдС^ед и НдС^Зд. По частотным зависимостям ЭЭК для НдС^Бед, снятым при различных углах падения света рассчитаны спектры компонент тензора диэлектрической проницаемости (рис. 2). В спектрах и е'г выделены ряд переходов - диамагнитных при ^=1,8 и 2,9 эВ и парамагнитных приЪ\^=1,9 и 2,3 эВ. При анализе полученных результатов сделан вывод, что МОА в МП связана с переходами с ПЗ в октакомп-лексе (СгБез)^.

■м

ч>

Рис.1. Спектральные зависимости ЭЭК: 1 - НдС^Зед, Т - 78 К; 2 - НдСг234, Т = 36 К; ср = 67°.

^ . 8

Л.эЬ

Рис. 2. Спектральные зависимости компонент тензора диэлектрической проницаемости в НдС^Бед.

Во втором параграфе представлены результаты измерений ОМЭ в С(Юг25е4 и НдС^Бед. Измерения ОМЭ в НдСг^е^ проводились при приложении внешнего магнитного поля вдоль осей [110] и [112] при температурах 78 и 10 К. При понижении температуры наблюдался значительный рост отрицательного максимума при й\л/=2,18 эВ. При низких температурах спектры ОМЭ, измеренные при приложении поля вдоль различных кристаллографических осей, различаются, что свидетельствует об анизотропии.

Четвертая глава посвящена исследованию оптических и магнитооптических свойств РЗОФ и РЗОХ.

Первый параграф имеет обзорный характер. Рассмотрены кристаллическая и магнитная структуры РЗОФ и РЗОХ и их магнитные свойства.

Во втором параграфе приведены результаты исследований ЭЭК в РЗОФ НоРеОз и ЕгРеОз в области энергий = 2,0- 5,5 эВ. На рис. 3 показаны спектральные зависимости ЭЭК для НоРеОз, при температурах выше и ниже СПП. При этом обнаружено, что магнитооптические спектры ортофер-ритов резко анизотропны и изменения, наблюдаемые в спектральных зависимостях при переходе из состояния Гд в состояние Гявляются общими для НоРеОз и ЕгРе03.

л

-í

4-

6 Л,э6

Рис.3 Спектральные зависимости ЭЭК в НоРеОз; ф = 69° (- Н||С, Т = 80 К;----н||а, Т = 45К)

Из спектральных зависимостей ЭЭК при различных углах падения света были рассчитаны спектры недиагональных компонент тензора диэлектрической проницаемости. Также, как в спектрах ЭЭК, наблюдалась значительная анизотропия кривых £¡1 при переориентации магнитного момента РЗОФ. Анализируя полученные результаты, можно говорить о наличии резко выраженной анизотропии переходов с ПЗ в октакомплексах (РеС^)^- при переориентации Г4 - Г£ (йхРг —йгРх), что однозначно указывает на существенную роль антиферромагнитного вклада в магнитооптическую активность слабых ферромагнетиках — РЗОФ.

В третьем параграфе приведены результаты экспериментального исследования магнитооптических свойств РЗОХ 1_иСгОз> ^О.вб^О^б^^З и 1-11о ^Уд 5СГО3. Для изучения магнитных фазовых состояний и особенностей СПП в РЗОХ были проведены исследования температурных и полевых зависимостей ЭЭК. На рис. 4 показаны температурные зависимости ЭЭК в ортохромитах. Из анализа приведенных кривых следует, что в соединении

~7бГ Т. К

X -

> -1 А - 3

. - 4

40

т

Рис. 4 Температурные зависимости ЭЭК: 1 - 1_иСЮз, Н|| [110], <р = 70°; 2-1_иСЮ3, Н||С, ф=70°; 3 " 1-и0.85у0.15СгО3' Н||С, Ф = 64°; 4-1_иа5У0-5СЮ3 Н||С, Ф = 67°.

Luq jYq 5СГО3 отсутствует спонтанный СПП и ниже температуры Нееля образец находится в состоянии Г4. Иным оказалось температурное поведение в ортохромите 1.11СГО3; при температурах 90-115 К происходит спонтанный СПП Г4-Г2. Для ортохромита U)0.85Y0.15CrO3 отмечалось существование асперомагнитного состояния с уменьшенными средними значениями векторов F и G , Приведены спектральные зависимости ЭЭК для LuCrC^, LUQ 85Y0 15СГО3 и Lu0 5У0>5СгОз. Показано, что MOA в РЗОХ в области fiw = 4,0 - 4,8 эВ определяется разрешенным электродипольным переходом 2t£g - 7tiu(3d - 4р) в октакомплексе (CrOg)^".

В четвертом параграфе рассмотрены переходы с переносом заряда в октакомплексах (CrOg)^~ и (MnOg)^-. Приведены результаты измерений ЭЭК в висмут- и свинецсодержащих марганцевых перовскитах. Из расчета энергетического спектра в октакомплексе (CrOg)^~ следует, что переходы с ПЗ лежат в спектральной области tiw = 6,3 - 7,2 эВ, и при исследовании МОЭ в РЗОХ нам не удалось увидеть эти переходы. Однако, край этих переходов был обнаружен в марганцевых перовскитах, содержащих ионы Мп^+ в октакомплексе (MnOg)®-. Октакомплексы (CrOg)^~ и (MnOg)®" являются изоэлектронными и должны обладать сходным набором энергетических уровней. Однако, за счет разницы заряда ядер и Мп4+ реальная частота этих переходов в октакомплексе является несколько меньшей. Измерения ЭЭК проводились в соединениях: La-|-yBiyMn03 (у=0,25; 0,5), La1.xPbxMn03(x=0,075; 0,15) и Nd0.6Pb0>4MnO3.

Результаты этих измерений показали, что при введении в марганцевые перовскиты ионов и РЬ^+ происходит резкое усиление MOA в области 4,0-5,0 эВ. Сделан вывод, что увеличение MOA марганцевых перов-скитов связано с переходами с ПЗ в октакомплексе (MnOg)®-, т. к. при введении ионов с большим спин-орбитальным взаимодействием (B¡, Pb и т. п.) должно происходить резкое усиление MOA именно этих переходов.

В заключении сформулированы основные результаты работы.

1. Исследованы частотные зависимости экваториального эффекта Кер-ра в магнитных полупроводниках HgCrSe4, HgCr2S4 и CdCr2Se4 в спектральном диапазоне 1,5-4,5 эВ при температурах 10-300 К.

2. Для монокристалла HgCrgSe^ по результатам измерения экваториального эффекта Керра при двух углах падения света и оптическим измерениям рассчитаны спектральные зависимости диагональных и недиагональных компонент тензора диэлектрической проницаемости 6. Выделены частоты собственных переходов при tiw = 1,8; 1,9; 2,3; и 2,9 эВ.

3. На основании анализа полученных результатов сделан вывод, что большая магнитооптическая активность в магнитных полупроводниках связана с переходами с переносом заряда в октакомплексе (CrSeg)®-.

4. Впервые измерены спектры квадратичного по намагниченности ори-ентационного магнитооптического эффекта в магнитных полупроводниках CdCr2Se4 и НдС^Бед. Обнаружена сильная температурная зависимость и анизотропия ориентационного магнитооптического эффекта в НдС^Бед.

5. Измерены спектры экваториального эффекта Керра в HoFeÜ3 и ЕгРеОз при различных углах падения света в температурных интервалах выше и ниже спин-переориентационного перехода Гд -

6. Рассчитан спектр недиагональной компоненты тензора диэлектрической проницаемости для HoFeÜ3 и ЕгЯеОз в спектральной области 2,0- 5,5 эВ до и после спиновой переориентации Г4- Обнаружена резкая анизотропия экваториального эффекта Керра и компонент тензора диэлектрической проницаемости в редкоземельных ортоферритах при спин-переориентационных переходах Г4-Г2, связанная с симметричным антиферромагнитным вкладом i в тензор диэлектрической проницаемости орто-ферритов.

7. Впервые проведены измерения экваториального эффекта Керра в редкоземельных ортохромитахЫСЮз, Lu0 35 Yo 15СГО3 и 1и05У05СгОз. Показано, что магнитооптическая активность в редкоземельных ортохро-митах в области tiw = 4,0-4,8 эВ определяется разрешенным электроди-польным переходом 2t2g - 7t1u (3d - 4р) в октакомлексе (Сг06)9~.

8. Из температурных и полевых зависимостей экваториального эффекта Керра сделан вывод о существовании спин-переориентационного перехода Г4-Г2 в ортохромите 1_иСЮзпри температурах 90-115 К и о существовании асперомагнитного состояния в ортохромите Luq>85N"'o.15<-'r03 ниже температуры 120 К.

9. Исследованы магнитооптические свойства висмут- и свинецсодер-жащих марганцевых первоскитов. Обнаружено усиление переходов с переносом заряда в октакомплексе (MnOg)®~ при введении ионов и Сделан вывод, что увеличение магнитооптической активности марганцевых перовскитах в области 4,0 - 5,0 эВ связано с примешиванием 6р орбиталей висмута (или свинца) к молекулярным орбиталлм октакомплекса (MnOg)®~.

10. Показано, что поведения магнитооптических спектров большого класса соединений магнитных полупроводников, ортоферритов, ортохроми-тов и манганитов можно объяснить на основе рассмотрения разрешенных электродипольных переходов в октаэдрических комплексах (CrSeg)^~, (Fe06)9-,(Mn06)9- и(МпОб)8".

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ ОПУБЛИКОВАНЫ В РАБОТАХ:

1. Krinchik G. С., Ganshina Е. A., Trifonov A. Yu., Nishanova М. М. Enhancement of magnetooptical activity in mangariise perovskites by Bi^+and Pb^+. - The 5 Joint МММ - Intermag Conference. Pittsburgh, Pennsylvania, USA, 1991, Jp- 07.

2. Ganshina E. A., Nishanova M. M., Shabolotova E. A., Aminov T. G. Reflection magnetooptic effect in magnetic semiconductors НдС^Эед and HgC^S^ -International Symposium on magnetooptic, Kharkow, USSR, 1991,11 с - 2b.

3. Ганьшина E. А., Кринчик Г. С., Нишанова М. М., Трифонов А. Ю., Шабо-лотова Э. А. Магнитооптическая активность оксидных соединений на основе марганца. - Тезисы докладов XiX Всесоюзной конференции по физике магнитных явлений, Ташкент, 1991, т. 1, с. 31.

4. Ганьшина Е. А., Нишанова М. М., Шаболотова Э. А., Чеботаев Н. М. Магнитооптические эффекты отражения в магнитных полупроводниках. -Тезисы докладов Всесоюзной конференции по физике магнитных явлений. Ташкент, 1991, т. 2, с. 152.

5. Ganshina Е. A., Zotov V.V., Nishanova М. М. and Milov V. N. Magnetooptic properties of ortochromites. - The 6 th international conference on ferrites (1С F), Tokyo, Japan, 1992,29 Pp III - 11.