Магнитооптика и экситонное поглощение в тонких кристаллах и гетероструктурах на основе арсенида галлия тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

VI I

.......?

российская академия наук

Физико-технический институт им. а.Ф.Иоффе

На правах рукописи

Лукьянова Наталья Владимировна

Удк 621.315.592

Магнитооптика и экситонное поглощение в тонких кристаллах и гетероструктурах на основе арсенида галлия

01.04.10 «Физика полупроводников и диэлектриков»

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель: доктор физ.-мат. наук Сейсян Рубен Павлович

Санкт-Петербург, 1999

Оглавление

Введение.......................................................................................4

Глава!. Аналитический обзор литературы.

1.1Экситоны в ваАз, экситонный поляритон..........................................13

1.20сциллирующее поглощение, диамагнитные экситоны и зонная структура объемных кристаллов ОаАБ............................................................26

1 .ЗКвантовые ямы с ваАз, квантоворазмерные уровни энергии и 2D

экситоны...................................................................................40

1.40сциллирующее поглощение квантовых ям. Магнитное поле и 20-

структуры..................................................................................50

Глава 2. Техника экспериментально исследования.

2.1 Образцы, методика их приготовления. Эффекты,

связанные с малой толщиной образцов...............................................56

2.2 Магнито-спектроскопическая установка.............................................63

2.3 Получение спектров поглощения из спектров пропускания и оценка физической толщины образца..........................................................68

2.4 Контурный анализ и обработка спектров на ЭВМ.................................72

Заключение по второй главе.....................................................75

Глава 3. Экспериментальные результаты.

3.1 Край поглощения "доквантовых" образцов и квантовых ям. Зависимость спектров от состояния образца..........................................................76

3.2 Магнитопоглощение "доквантового" ваАз в широком спектральном диапазоне....................................................................................89

3.3 Магнитопоглощение М^Щ^, конфигурация Фарадея..............................96

3.4 Магнитопоглощение конфигурация Фохта...............................102

3.5 Температурные зависимости спектров дискретного экситонного поглощения в квантовой яме.........................................................104

Заключение но третьей главе..................................................107

Глава 4. Анализ оптических, магнитооптических и температурных

данных.

4.1 Спин-орбитально отщепленная валентная зона GaAs...........................110

4.2 Непараболичность зоны проводимости для структуры

с квантовыми ямами и объемного GaAs.............................................117

4.3 Магнитооптические осцилляции и эффект Фано.................................134

4.4 Поглощение в увеличенных барьерах GaAs гетероструктур с многочисленными квантовыми ямами и интерфейсами,

не имеющими поверхностного электрического поля.............................150

4.5 Экситон-поляритонное поведение края поглощения

тонких кристаллов GaAs "доквантовой" толщины...............................154

4.6 Температурное уширение экситонных линий поглощения

и поляритонные процессы в квантовых ямах (In,Ga)As/GaAs..................163

Заключение по четвертой главе..............................................170

Заключение: основные результаты, параметры GaAs,

вычисленные и уточненные в работе...................................................174

Список литературы......................................................................178

ВВЕДЕНИЕ.

Данная работа посвящена, казалось бы, давно изученной проблеме -магнитооптике и экситонам в классическом, известном по многочисленным экспериментальным работам, материале арсениде галлия и в квантоворазмерных квазидвумерных системах на его основе. Вместе с тем есть несколько причин, почему мы опять обратились к этой теме и почему эта проблема все еще актуальна. Как известно, попытки наблюдения магнитооптического поглощения кристаллов ОаАэ берут начало еще в ранних 60-х годах, в том числе и в Советском Союзе, но многочисленные эксперименты, нацеленные на наблюдение этого явления на материале

3 2 16 3

невысокого - по современным меркам - качества (/4~ 10 см /Вс, п~10 см" ) не давали положительных результатов [1]. Это представлялось весьма неожиданным, если исходить из классических представлений о межзонных магнитооптических переходах, как эффектах, связанных с переходами между подзонами Ландау.

Первое экспериментальное исследование, где все же удалось наблюдать воздействие магнитного поля на структуру края поглощения, принадлежит Хобдену [2]. Позже первый, относительно подробный спектр осциллирующего магнитопоглощения в кристаллах ваЛв, давший возможность расчета некоторых деталей зонной структуры этого материала, исследовал Рехен [3]. В экспериментах были использованы высокоомные образцы ОаАэ п-типа. Эти спектры были бедны по своей структуре из-за сильной компенсированности образца. В результате не было обнаружено никакой разницы между магнитооптическими спектрами при Т=2К и 77К, и анализ поглощения в магнитном поле был выполнен с использованием результатов, полученных при 77К. Образцы были приклеены на сапфировую подложку, что из-за различия коэффициентов термического расширения, приводило к значительному уширению максимумов осциллирующего магнитопоглощения (ОМП).

Казалось естественным повторить опыты на образцах более высокого качества. Попытки получить более информативные спектры магнитопоглощения в ваАз продолжались, и новый импульс развития ОМП в ваАБ связан с успехами технологии приготовления чистых газофазных гомоэпитаксиальных слоев. Использование слоев с и<1014 см"3 и ц77=1.5-2.0'105 см2/Вс позволило впервые получить уникальные спектры, значительно отличавшиеся от всех, полученных прежде. В Советском Союзе (Ленинград, ФТИ им. Иоффе) чрезвычайно «богатые» спектры осциллирующего магнитопоглощения ОаАв, включающие в себя более 150-200 максимумов с шириной линии-10" эВ уже при сравнительно слабых магнитных полях (В=3 Тл), были получены именно на таком материале [1, 4]. Использовалась свободная упаковка образцов, отработанная при экспериментах на кристаллах Ое, что почти исключало деформации. Уже предварительный анализ спектров показал, что для объяснения его сложной структуры оказывается недостаточно ранее развитых представлений, и наряду с влиянием кулоновского взаимодействия (которое было учтено очень приближенно в вычислениях Рехена), в магнитном поле необходимо учитывать возможный вклад ряда других эффектов. Именно тогда авторы также обратили внимание и на необычную форму некоторых линий, имеющих пилообразный вид с крутым обрывом в сторону больших энергий. Предпринимались попытки объяснить такой характер линий спектра эффектом Келдыша-Франца для диамагнитных экситонов [5] или же наличием области отрицательной эффективной массы одной из серий уровней Ландау тяжелых дырок и, соответственно, серии диамагнитных экситонов [6]. Однако ни одно из этих предположений не находило достаточных подтверждений.

Особенностью экспериментов [1,4] являлось применение слабых (<ЗТл),

по критерию Эллиота-Лудона /3 = «1, где К*—энергия связи экситона, О—

27?

циклотронная энергия электрона и дырки, полей. Такие поля, естественно, недостаточны для применения представлений о диамагнитном экситоне,

развитых в предположении /£>>1, хотя, согласно Жиличу и Монозону [7], имеется возможность их применения к возбужденным состояниям с п>\, для которых критерий сильного поля ослабляется в п раз (к сожалению, при этом вопрос о методе вычисления энергии связи остается открытым). Отсюда понятно стремление к увеличению магнитного поля и достижению хотя бы /?=3, когда исходные посылки расчета [8], развитого в рамках теории возмущений и адиабатического метода, будут уже вполне справедливы применительно к основному состоянию диамагнитного экситона (п= 1). Такой эксперимент был осуществлен в 1982 г. в нашем институте [9] при использовании сверхпроводящего соленоида, развившего магнитные поля до В-8 Тл. Однако, при его проведении выяснилось еще одно немаловажное обстоятельство. Осциллирующие спектры не наблюдались даже при использовании тонких образцов, вырезанных из высококачественного гомоэпитаксиального слоя, до тех пор, пока образцы (как и в [4]) не были подвергнуты термообработке в атмосфере водорода.

Выполненный вариационный расчет энергий связи давал хорошее совпадение с экспериментом при /с=О во всем диапазоне магнитных полей. Однако, непреодолимые осложнения вызывало выполнение вариационного расчета для /с> 1. В связи с чем оказалось необходимым применение приближенного вычисления, модернизирующего методику Рехена. Тем не менее, были получены теоретические спектры, хорошо согласующиеся с экспериментом и набор зонных параметров. Однако, применение недостаточно точного расчета для энергий связей оставляло место для сомнений и желание получить более надежный набор зонных параметров.

Такая возможность появилась после того, как метод расчета энергий связей в случае промежуточных магнитных полей был проверен сперва в эксперименте по дальней ИК спектроскопии примесных центров в ваАз [10], затем на опытах по ОМП образцов 1пР [11] и СсГГе [12].

Таким образом, к началу настоящего исследования сложилась такая ситуация, что практически все компоненты последовательного анализа магнитопоглощения в ОаАз оказались в наличии.

Первоначальная задача данного исследования заключалась в том, чтобы получить высококачественные спектры межзонного магнитооптического поглощения большой протяженности, не менее 0.3-0.4 эВ выше дна зоны проводимиости. Применить современные методы расчета, учитывающие ситуацию промежуточного поля. Получить данные о зонных параметрах. Объяснить причины необычной формы некоторых максимумов поглощения, имеющих резкий обрыв с коротковолновой стороны, уходящий в фоновое поглощение. Получить спектры магнитопоглощения в квазидвумерных гетероструктурах ваАв с квантовыми ямами и сопоставить их со спектрами ОМП объемных образцов. Но прежде всего этого необходимо было понять, что происходит с образцом и почему мы наблюдаем спектры только после его обработки в определенном термическом режиме.

Исследование поглощения образцов в диапазоне толщин 0.3 - 5 мкм, подвергнутых предварительно различной обработке (термический отжиг в атмосфере водорода, пассивация поверхности сульфидом натрия), а также необработанных образцов показало, что колоссальную роль при изучении оптических явлений на краю поглощения играет наличие заряда на поверхности образца и вызванное им электрическое поле. Было показано, что в хорошего качества образце тощины ¿¡>2 мкм очень существенны поляритонные процессы и величина коэффициента поглощение не определяется силой осциллятора экситона. Именно в этих спектрах существует ряд линий, имеющих антисимметричную форму с резким профилем с коротковолновой стороны. В более тонких образцах (<2 мкм) из-за того, что вклад приповерхностных областей значителен, поляритонными процессами можно пренебречь. В таких спектрах возбужденные состояния диамагнитного экситона не различимы, тонкая структура магнитооптических спектров исчезает, асимметрия не

наблюдается, зато появляется возможность измерять поглощение, проходя далеко вглубь по энергиям вплоть до зоны, отщепленной спин-орбитальным взаимодействием (Уз). Это позволило нам определить параметры зоны У3 и существенно скорректировать уже известные данные, полученные много лет назад, когда не все необходимые методы эксперимента и расчета могли быть применены [13]. Кроме этого, впервые была определена непараболичность зоны проводимости на значительных глубинах Е « + 0.4) эВ.

Естественным казалось сравнить явления в тонких слоях ваАБ с поглощением и магнитопоглощением в квантоворазмерных структурах. Для этого был произведен ряд экспериментов по исследованию магнитопоглощения структуры с квантовой ямой (А1, Оа)Аз/ОаАз и температурной зависимости поглощения в структуре с множественными квантовыми ямами (1п, Оа)Аз/ОаАз, а также выполнено исследование края поглощения уширенным барьером в периодической структуре.

После анализа полученных результатов обнаружилось, что оптические характеристики изменяются при изменении толщины образца Так как эта довольно узкая область толщин примыкает к квантовым, то для дальнейшего обсуждения удобно назвать ее «доквантовой» толщиной, которая в свою очередь будет подразделяться на «доквантовую» верхнего предела (с1>2 мкм) и «доквантовую» нижнего предела (¿/<2 мкм).

Таким образом, целью настоящего исследования было проведение систематического анализа оптических и магнитооптических свойств высококачественных слоев ваАэ в образцах следующих типов:

(1) тонких кристаллических пленках в «доквантовом» диапазоне толщин 0.4 - 5 мкм;

(2) уширенных барьерных слоях структуры (1п, Оа)Аз/ОаА8 (толщины барьеров Ьъ=%22 и 75.8 нм);

(3) множественных квантовых ямах.

Диссертация состоит из четырех глав, введения и заключения.

Первая глава носит обзорный характер, в ней определяется терминология, описываются общие свойства экситона, поляритона, диамагнитного экситона. Рассматриваются проблемы, связанные с анализом спектров диамагнитного экситона в широкозонных полупроводниках при промежуточных магнитных полях. Обсуждаются процессы, происходящие в квантоворазмерной гетероструктуре (множественные квантовые ямы), при поглощении света, в том числе при приложении магнитного поля. Приводятся известные данные, касающиеся параметров экситона и зонных параметров ОаАв.

Во второй главе дано описание методики эксперимента, приведена схема установки для оптических измерений, содержатся сведения об изучаемых структурах. Приведено подробное описание методики упаковки тонких образцов в свободном виде, исключающей появление дополнительных напряжений, изменяющих структуру спектров. Определяется способ получения спектров оптической плотности и затем поглощения из экспериментально измеренных спектров пропускания, погрешности вычислений, а также детали контурной обработки линий.

В третьей главе изложены экспериментальные результаты с подробным описанием существенных деталей измеренных спектров. Указывается на различие спектров, полученных при измерениях на разных образцах и в различных геометриях измерений.

В четвертой главе проведен анализ оптических, магнитооптических и температурных данных. Во первом, втором и третьем параграфах приводятся вычисленные параметры зонной структуры ваАэ, проводится полная расшифровка спектра и анализ линий, имеющих форму резонансов Фано. В третьем параграфе также обсуждаются результаты магнитооптического эксперимента структуры с квантовыми ямами и приводятся полученные значения приведенной массы экситона и коэффициента непараболичности зоны проводимости. В четвертом параграфе обсуждается метод получения теоретических спектров квантования экситонной поляризации и приводится

найденный спектр, наилучшим образом совпадающий с экспериментальным. Демонстрируется таблица подгоночных параметров и выводы о качестве образца. В пятом параграфе описаны особенности края поглощения тонких пленок ваАв различной толщины. Вычислено интегральное поглощение, приводится выражение зависимости интегрального поглощения от толщины, по которому проводится подгонка экспериментальных точек. С помощью привлечения теории экситонного поляритона делаются выводы об изменении интегрального поглощения и диссипативного параметра затухания по сечению образца. В шестом параграфе приводятся зависимости полуширины линии и интегрального поглощения от температуры в структуре с множественными квантовыми ямами. Дается модель, объясняющая возможность существования поляритонной моды в двумерной структуре.

В заключении диссертации сформулированы основные результаты выполненных исследований.

На защиту выносятся следующие научные положения:

1. Интегральное поглощение в тонких «доквантовых» слоях ОаАэ растет по гиперболе при уменьшении толщины. В центральной по сечению части образца, не подвергнутой воздействию электрического поля поверхностных зарядов, поглощение многократно ослаблено, и определяется действительным диссипативным затуханием, тогда как в двух приповерхностных областях, где не выполняется критическое условие существенности эффектов пространственной дисперсии, интегральное поглощение достигает максимальной величины, определяемой силой осциллятора, и насыщается. Измеренное поглощение является результатом конкуренции этих трех областей при изменении общей толщины.

2. Интегральное поглощение квантовой ямы в структуре (1п0.0з, Оа)Аз/ОаАз увеличивается с ростом температуры до критического момента при Т=ТС, после чего достигает максимальной величины и насыщается. Поляритонный характер

поглощения в этом случае, и наличие Т=ТС, объясняются существенностью истинного радиационного затухания.

3. Уширенные барьерные слои ваАв в структуре с множественными квантовыми ямами (1п,Оа)Аз/ОаА8 ведут себя как объемные то�