Магнитотранспортные свойства материалов на основе замещенных манганитов лантана тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

СЕМЁНОВ СЕРГЕЙ ВАСИЛЬЕВИЧ

МАГНИТОТРАНСПОРТНЫЕ СВОЙСТВА МАТЕРИАЛОВ НА ОСНОВЕ ЗАМЕЩЕННЫХ МАНГАНИТОВ ЛАНТАНА

01.04.07 - физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

Диссертации на соискание ученой степени кандидата физико - математических наук

Н ПАЙ ИМ

005058414

Красноярск - 2013

005058414

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Институте физики им. Л.В. Корейского Сибирского отделения Российской академии наук (ИФ СО РАН)

Научный руководитель:

кандидат физико - математических наук, доцент Шайхутдинов Кирилл Александрович, лаборатория сильных магнитных полей ИФ СО РАН, заведующий лабораторией

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Вальков Валерий Владимирович, лаборатория теоретической физики ИФ СО РАН, заведующий лабораторией

Ведущая организация:

кандидат физико-математических наук,

Клементьев Евгений Станиславович, лаборатория нейтронных исследований ИЯИ РАН, старший научный сотрудник

ФГОУ ВПО «Новосибирский национальный исследовательский государственный университет»

Защита состоится Ч ^ 2013 г. в I У^часоз на

заседании

диссертационного совета Д 003.055.02 по защитам диссертаций при ФГБУН Институте физики им. Л.В. Киренского СО РАН по адресу: 660036, г. Красноярск, Академгородок, 50, строение 38,

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГБУН Института физики им. Л.В. К'пренского СО РАН

Автореферат разослан "2.9" 2013 г.

Ученый секретарь диссертационного совета доктор физ. - мат. наук__

Г

¿7

__Втюрин А.Н.

,. ;. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. За последние двадцать лет физические свойства материалов на основе замещенных манганитов лантана активно изучались. Так, на сегодняшний ^ень существует большое количество как экспериментальных [1,2],.так и теоретических [3-5] обзорных работ и монографий. Такой интерес к данным системам, прежде всего, вызван ..уногоо.бразнем. наблюдаемых физических явлений, таких, как колоссальное отрицательное магнитосопротивление (KMC), переход металл-диэлектрик, высокая степень спиновой поляризации, индуцированные транспортным током и оптическим излучением резистивные переключения и т. д. Всё это делает материалы на основе замешенных манганитов перспективными в плане практического применения. Однако, для эффективного применения . манганитов в устройстрах функциональной микроэлектроники необходимо понимание физических механизмов ответственных за наблюдаемые явления. Так, анализ экспериментальных работ по исследованию магнитотранспортных свойств материалов на основе замещенных манганитов, показал, что ряд вопросов остался открытым. Во-первых, несмотря на большое количество работ, посвященных низкотемпературным магнитотранспортным.сройствам материалов на основе замещенных манганитов, до конца не ясен механизм возникновения минимума электросопротивления поликристаллических замещенных манганитов лантана в области низких температур. Кроме этого, отсутствует подробное исследование низкотемпературного гистерезиса магнитосопротивления и его температурной эволюции._ Во-вторых, нет единого мнения о природе нелинейного электрического транспорта в системах замещенных манганитов, в том числе до конца не ясен механизм возникновения на вольт-амперных характеристиках участков с отрицательным дифференциальным сопротивлением., Поэтому целесообразно подробно исследовать магнитотранспортные свойства как. moho-, так и поликристаллических материалов на основе замещенных манганитов лантана в широком диапазоне температур, магнитных полей и транспортных токов.

Таким образом, исследования магнитотранспортных свойств материалов на основе замещенных манганитов лантана являются актуальными, как с точки зрения прикладной, так и с точки зрения фундаментальной науки.

Целью данной работы яяпяетпя экспериментальное выяснение:

1) физических механизмов, определяющих низкотемпературный минимум электросопротивления и гистерезис магнитосопротивления поликристаллических материалов на основе замещенных манганитов лантана.

2) механизмов, ответственных за нелинейный электрический транспорт моно- и поликристаллических материалов на основе замещенных манганитов лантана.

В связи с этим в работе были поставлены следующие задачи:

1) Провести исследование магнитных и транспортных свойств поликристаллического замещенного манганита лантана Ьао7СаозМпОз в широком диапазоне температур и магнитных полей. Обозначить основные особенности магнитотранспортных свойств, интерпретировать полученные результаты. Провести сравнительное исследование магнитных и транспортных свойств moho-, и поликристаллического манганита (Ьао5Еио5)о7РЬозМпОз Выявить основные различия магнитотранспортных свойств, и интерпретировать полученные результаты.

2) Целенаправленно исследовать низкотемпературные особенности магнитотранспортных свойств поликристаллического (Ьао.5Еио5)о7РЬозМпОз Подробно изучить гистерезисные зависимости магнитосопротивления в области низких температур и их температурную эволюцию. Предложить физический механизм, ответственный за наблюдаемые явления.

3) Провести измерения вольт-амперных характеристик монокристаллического (Lao.5Е110.5)0.?Pbo зМпОз в широком диапазоне транспортных токов, выявить основные особенности. Изучить температурную эволюцию ВАХ. Выяснить физический механизм, ответственный за наблюдаемые явления. Измерить ВАХ поликрисгаллического Lao 7Сао зМпОз в широком диапазоне транспортных токов, и магнитных полей. Исследовать полевые зависимости сопротивления в широком диапазоне транспортных токов.

Научная новизна:

1) При проведении сравнительных исследований moho-, и поликристаллических замещенных манганитов впервые использовался подход, когда поликристаллический образец синтезировался из серии монокристаллических образцов того же состава. Экспериментально показано, что в процессе спекания поликристаллического образца на границах гранул формируется антиферромагнитная фаза с TN« 40 К.

2) Предложена модель, объясняющая появление гистерезиса магнитосопротивления в широком интервале магнитных полей выше полей насыщения ферромагнитных гранул в поликристаллических материалах на основе замещенных манганитов лантан. Наблюдаемый гистерезис объясняется спин-зависимым туннелированием носителей в сети туннельных

4

контактов ферромагнитный металл - антиферромагнитный диэлектрик - ферромагнитный металл.

3) Показано, что при исследовании вольт-амперных характеристик оксидных материалов с низкой теплопроводностью, к которым также относятся замещенные манганита лантан, необходимо учитывать внутренний локальный перегрев образца, который может приводить к возникновению как, гистерезисных особенностей, так и к появлению участков с отрицательным дифференциальным сопротивлением на ВАХ.

4) Впервые обнаружена смена характера зависимостей магнитосопротивления замещенных манганитов лантана при измерениях в больших плотностях транспортного тока. Обнаружено, что в данных условиях полевые зависимости электросопротивления р(Н) характеризуются как обычным для манганитов отрицательным, так и раннее не наблюдавшимся, положительным магнитосопротивлением.

Практическая иенность. Полученные в данной работе результаты, несомненно, имеют практическую значимость, поскольку, расширяют перспективы практического применения исследуемых в работе материалов на основе замещенных мангашггов лантана.

На защиту выносятся:

1) Результаты сравнительного экспериментального анализа магнитотранспортных свойств моно-, и поликристаллического (Lao 5Euo.s)o ?Pbo зМпОз.

2) Результаты исследования гистерезисных зависимостей магнитосопротивления поликристаллического (Lao.5Eu0.5)o.7Pbo 3МЮ3 в области низких температур. Анализ полученных результатов в рамках модели спин-зависимого туннелирования носителей тока в сети туннельных контактов ферромагнитный металл - антиферромагнитный диэлектрик -

ферромагнитный металл.

3) Результаты исследования температурной эволюции вольт-амперных характеристик монокристаллического (La» 5Eu05)o7Pbo зМпОз. Оценка влияния локального внутреннего разогрева образца на вид вольт-амперных характеристик.

4) Результаты измерений вольт-амперных характеристик поликристаллического LaojCao зМпОз во внешнем магнитном поле и полевых зависимостей сопротивления при больших плотностях транспортного тока.

Личный вклад автора. Автор принимал непосредственное участие во всех экспериментальных исследованиях, активно участвовал в интерпретации полученных результатов и подготовке к публикации научных статей

Апробаиия. Результаты, полученные в работе, докладывались на следующих конференциях: III Международная Конференция «Фундаментальные Проблемы Высокотемпературной Сверхпроводимости» (ФПС'08) 13-17 Октября 2008, г. Звенигород;

5

The International Conference on Magnetism 2009 (ICM-2009), July 26 - 31, 2009, Karlsruhe, Germany; III Международный, междисциплинарный симпозиум «Среды со структурным и магнитным упорядочением» (Multiferroics-3), сентябрь 2011 п. Лоо,; XIV Международный, междисциплинарный симпозиум «Упорядочение в минералах и сплавах» (ОМА-14), сентябрь 2011, п. Лоо; XIV Международный, междисциплинарный симпозиум «Порядок, беспорядок и свойства оксидов» (ODPO-14), сентябрь 2011, п. Лоо;

Публикации. По теме диссертационной работы опубликовано пять работ в центральной научной печати.

Структура и объем работы: Диссертация состоит из введения, четырех разделов и заключения, занимает объем 101 страницу машинописного текста, включая 35 рисунков и список цитированной литературы (103 наименования).

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении указана актуальность темы, сформулирована цель, показаны новизна и практическая ценность исследований, приведена аннотация полученных результатов и структура диссертации.

В первом разделе проведен обзор экспериментальных работ, посвященных исследованию магнитотранспортных свойств материалов на основе замещенных манганитов лантана. Основное внимание уделено работам, в которых был обнаружен низкотемпературный минимум электросопротивления и гистерезис магнитосопротивления поликристаллических замещенных манганитов лантана. Кроме этого, рассмотрены работы, в которых на вольт-амперных характеристиках замещенных манганитов наблюдались участки с отрицательным дифференциальным сопротивлением. В конце литературного обзора дана постановка задачи.

Во-втором—разделе приведены методики синтеза монокрисгаллических

((Ьао.5Еио.5)о.7РЬо.зМпОз) и поликристаллических (Lao 7Сао.зМпОз и (Lao 5Euo.5)o 7РЬ0 зМпОз) образцов замещенных манганитов лантана, исследуемых в данной работе. Описаны экспериментальные установки, и основные методики измерений магнитных и транспортных свойств, использованные при проведении исследований.

1тт-раздел работы посвящен исследованию низкотемпературных

магнитотранспортных свойств поликристаллических материалов на основе замещенных манганитов лантана. Для выяснения роли межгранульных границ в магнитотранспортных свойствах поликристаллических материалов на основе замещенных манганитов был предложен следующий подход. За основу взять монокристалл манганита, изучить подробно его магнитотранспортные характеристики. Далее исходные монокристаллы перетереть,

6

спрессовать и отжечь, тем самым, получить поликристаллический образец, в котором кристаллиты обладали бы свойствами исходного монокристалла, а все возможные эффекты возникли бы от межгранульных границ, сформированных в процессе синтеза.

В качестве исходного монокристалла нами был выбран ранее синтезированный и изученный образец состава (Lao.sEuo^ojPbiuMnCb (далее - монокристалл). Для получения поликристаллических образцов (Ьа0.5Еио.5)о.7РЬо.зМп03 исходные монокристаллы перетирались в агатовой ступке, а затем прессовались в виде таблетки. Спрессованная таблетка отжигалась в печи при температуре 600 °С в течение 3 часов, в результате получался образец, обладающий достаточной механической прочностью для проведения магнитотранспортных исследований. Сканирующая электронная микроскопия (SEM) полученного поликристаллического образца показала, что средний размер кристаллитов составляет -1-2 цт. Просвечивающая электронная микроскопия высокого разрешения границы гранул выявила наличие поверхностного слоя с толщиной порядка 2-5 nm, отличающегося по структуре от внутреннего объема гранул. Тем самым, поверхностный слой, сформированный в процессе синтеза, выступает в роли межгранульных границ в (Ьао.5Еио.5)о.7РЬо.зМпОз.

Рис. 1. Температурные зависимости электросопротивления Я(Т) монокристаллического (а) и поликристаллического (Ь) (Ьа0.5Еио.5)о.7РЬ0^МпОз.

Результаты измерений зависимостей ЩТ) (Ьао.5Еио.5)о.7РЬо зМпОз при различных значениях приложенного магнитного поля приведены на рис. 1.а (для монокристалла) и 1.Ъ (для поликристалла). Обращает на себя внимание различие в поведении К(Т) для поли- и монокристалла. Смещение перехода металл-диэлектрик (для поликристалла) в область более низких температур связано с уменьшением размера кристаллитов по сравнению с исходным монокристаллом. Так же наблюдается различие в абсолютных значениях электросопротивления, что связано с наличием межкристаллитных границ в поликристалле.

Кроме этого, в окрестности температуры = 40 К для поликристаллического образца наблюдается минимум сопротивления, а при гелиевых температурах сопротивление достигает значений, сравнимых с таковыми в окрестности перехода металл-диэлектрик. Измерения зависимостей R(T) во внешнем магнитном поле для поли- и монокристалла показали различие в величине и температурном поведении магниторезистивного эффекта (MR=[p(H)-p(0)]/p(0)). В случае монокристаллического образца магнитосопротивление максимально в окрестности температуры перехода металл-диэлектрик (при Т=185 К и Н=90 кОе для монокристалла значение MR составило - 93 %) и незначительно по величине в области низких температур, в то время как для поликристаллического образца в диапазоне 2 - 150 К значения MR-эффекта практически не изменяются и имеют туже величину, что и для монокристаллического образца.

Естественно связать возникновение минимума на зависимости R(T) поликристаллического образца с влиянием межгранульных границ. Значительный рост сопротивления в области низких температур даёт основания утверждать, что эти границы диэлектрические. В этом случае магнитосопротивление поликристаллического образца в области низких температур определяется процессами туннелирования носителей через межгранульные прослойки, что, по-видимому, и объясняет значительную величину MR-эффекта в области низких температур.

На рис. 2 приведены температурные (а) и полевые (Ь) зависимости намагниченности и температурные зависимости теплоемкости (с) образцов (Ьао;Еио3)о7РЬозМпОз. Из температурных зависимостей намагниченности М(Т) видно, что температура Кюри Тс для двух образцов практически одинакова, однако абсолютные значения и ход зависимостей М(Т) (рис. 2.а) разные. Из полевой зависимости намагниченности М(Н) при Т = 1.9 К (рис. 2.Ь) также видно, что для монокристаллического образца величина M насыщается в полях ~5 кОе, тогда как в случае поликристалла в полях больше 5 кОе имеет место практически линейное возрастание М. Обратим внимание на то, что на кривой М(Т) (см. вставку рис. 2.а, где приведены данные dM/dT) и температурной зависимости теплоемкости СР(Т) (рис.2.с.) поликристаллического образца при Т = 40 К наблюдаются особенности, соответствующие магнитному фазовому переходу.

Таким образом, по данным магнитных измерений и измерений теплоемкости (рис. 2) можно заключить, что при синтезе поликристаллического (Lao 5Eu0 sfojPbo зМпОз, в образце формируется вторая фаза, обладающая магнитным порядком с температурой магнитного фазового перехода Т = 40 К, которая, на наш взгляд, может являться антиферромагнитной. Из данных просвечивающей электронной микроскопии можно сказать, что второй фазой,

30 —•— поликристалл

—•— монокристалл

Ï 20 /

—> /у

Q-

О 10 п с) J 1 1 1 ■ 1 1 ' ' *

l'nc. 2. Температурные M(T) (а) и полевые

М(Н) (Ь) зависимости намагниченности, температурные зависимости теплоемкости СР(Т) (с) моно- и поликристаллического

(Ьа0.5Еи0.5)олРЬо.зМпОз.

30

т.к

свойства которой отличаются от свойств сердцевины гранул, может являться материал поверхностного слоя кристаллитов, толщина которого составляет ~5 пгп.

На рис. 3. приведены зависимости ЩН) поликристаллического (Ьао.зЕиозЪРЬозМпОз, измеренные в широком температурном интервале. В области низких температур, зависимости р(Н) обладают гистерезисом, ширина которого уменьшается с повышением температуры. Выше температуры минимума электросопротивления = 40 К гистерезисных особенностей не наблюдается.

Рис. 3. Полевые зависимости электросопротивления R(H) поликристаллического

(Ьао.5Еио.5)о.7РЬо.зМп03.

20000 40000 60000 80000 Н, Ое

Рис. 4. демонстрирует гистерезисные зависимости магнитосопротивления (а) и часть гистерезисных зависимостей намагниченности (Ь) поликристаллического образца, измеренные при следующих условиях: охлаждение в условиях г& -> развертка поля до Нта, вывод внешнего поля до Н.1 = 0, затем без снятия магнитной предыстории внешнее поле вновь увеличивалось до следующей величины Ншах, и внешнее поле уменьшалось до Н4 = 0.

49.0 Т = 4.2 К

48.5

« ь) -

47.5

47.0 Ж' — Нтах = 20 кОе "

46.5 // -------- Нтах = ЗОкОе

46.0

8 1" 12 14 16 18 20 КЮе Н, кОе

Рис. 4. Зависимости р(Н) (а) и участок зависимости М(Н) (Ь) поликристаллического

(Ьао^Еио.5)о.7РЬо.зМпОз, измеренные при различных значениях максимального приложенного поля Нтах.

Поведение гистерезисных зависимостей р(Н), и М(Н) показанных на рис. 4 указывает на то, что образец «помнит» своё магнитное состояние, определяемое величиной максимально приложенного поля. Магнитосопротивление является чувствительной характеристикой этого состояния. Величина «высоты» гистерезиса намагниченности АМ = |М(НТ)-М(Н|)| и магнитосопротивления Ар = р(НТ) - р(Н4) (при НТ = Н4) увеличивается с ростом Ниах.

Интересно сопоставить зависимости ДМ и Ар. На рис. 5 показаны эти зависимости для различных значений Н,мх. Термомагнитная предыстория одинакова для магнитных и магниторезистивных данных на этом рисунке. Сравнивая данные на рис. 5.а и 5.Ь можно заключить, что качественно поведение гистерезисных зависимостей намагниченности и магнитосопротивления идентично, хотя имеет место нелинейная зависимость параметров ДМ и ДЯ, характеризующих гистерезис. Кроме того, гистерезис М(Н) достаточно узок, в то время как зависимость ЩН) проявляет значительный гистерезис.

Для описания гистерезисного поведения Я(Н) и М(Н) предлагается следующая модель. Ядро гранулы остаётся ферромагнитным (РМ) (Т измерения « температуры Кюри), на поверхности гранул образуется антиферромагнитная (АР) фаза. Поскольку размер гранул по

данным SEM составляет — 10 -5-10 nm, оценка линейного размера протяжённости AF прослойки даёт ~2+5 nm, объём оставшегося ядра гранул достаточен для формирования доменной структуры. Поэтому FM фаза имеет доменную структуру, и домены, соседствующие с AF фазой (назовём их дальше N-доменами (neighbor-domains)), могут быть обменно связаны как с ней, так и с FM доменами, составляющими ядро гранул. Для граничащих с AF "шубой" N- доменов возможна конкуренция обменов с AF и FM фазами.

Нгаах=50 кОе 40 кОе ЗОкОс 20 кОс ЮкОе

Hrnax = 50 кОе 40 кОе 30 кОе 20 кОе ЮкОе

Рис. 5. Величина «высоты» гистерезиса намагниченности ДМ = |М(НТ) - М(Ы4-)| (а) и магнитосопротивлення Др = р(НТ) - р(Н4.) (Ь) (при НТ = Hi) для различных значений Hmas.

Обмен с РМ фазой способствует повороту магнитного момента по полю, в то время как обмен с АР может препятствовать упорядочению. Результатом такой конкуренции может стать метастабильное состояние магнитных моментов Ы-доменов. В результате энергия магнитных моментов Ы-доменов может иметь локальные точки минимума. Естественно, что увеличение внешнего поля способствует перескоку через потенциальные барьеры, а при циклировании поля наблюдается гистерезис. Тот факт, что гистерезис М(Н) достаточно узок (см. рис.2.Ь, рис. З.Ь) подтверждает, что его формирует малая часть РМ фазы.

Предложенная модель может объяснить гистерезис Я(Н), если считать, что магнитосопротивление вызвано эффектом туннелирования носителей через диэлектрические прослойки. Электроны туннелируют через АР прослойку, причём магнитосопротивление определяется не ориентацией магнитных моментов сердцевины гранул, а взаимной ориентацией магнитных моментов Ы-доменов. Из полностью размагниченного состояния (в котором сопротивление максимально) в слабых полях (до ~ 5 кОе) изменение Я(Н)

наибольшее, подобно зависимости М(Н). Однако магнитосопротивление значительно и в области полей 20-5-60 кОе, в то время как зависимость М(Н) в этом диапазоне возрастает слабо. Вклад N-доменов в результирующую намагниченность образца сравнительно небольшой (суммарная намагниченность определяется, очевидно, суперпозицией вкладов от FM фазы, AF фазы, и N-доменов). А туннельное магнитосопротивление, и вид зависимостей R(H) определяется процессами выстраивания N-доменов по полю. Поэтому, узкий гистерезис М(Н) проявляется в значительном гистерезисе R(H). Выше была продемонстрирована корреляция параметров гистерезисных зависимостей R(H) и М(Н) при одинаковой магнитной предыстории. Таким образом, в рамках предложенной модели может быть качественно объяснено гистерезисное поведение магнитоеопротивления поликристаллического (Ьао5Еио.5)о7РЬозМп03. Оно связано с формированием в области низких температур сети туннельных контактов ферромагнетик - антиферромагнетик -ферромагнетик. Туннелирование носителей тока также может быть причиной низкотемпературного минимума сопротивления, в этом случае происходит конкуренция металлического характера сопротивления гранул и диэлектрического поведения межгранульных границ.

В четвертом разделе приведены результаты исследования вольт-амперных характеристик (ВАХ) материалов на основе замещенных манганитов лантана в широком диапазоне транспортных токов. В частности, экспериментально исследована температурная эволюция ВАХ монокристаллического (Lao jEuo 5)0 7РЬо.зМп03 На рис. 6 приведены экспериментальные ВАХ, полученные при различных температурах: рис. б.а - температура кипения жидкого азота, рис. б.Ь - эволюция ВАХ в температурном интервале 168 - 269 К. При измерении температурной эволюции ВАХ в качестве хладагента использовался охлажденный жидким азотом этиловый спирт. Это позволило проводить измерения ВАХ в широком температурном интервале вплоть до комнатных температур, при этом образец всегда находился в жидкой среде. Измерения ВАХ проводились как при постоянной развертке тока, так и в импульсном режиме с различной продолжительностью прямоугольного импульса от 200 миллисекунд до 1 секунды. Влияния режимов развертки тока на вид ВАХ обнаружено не было. Следует также отметить, что во время измерений (одно измерение ВАХ продолжалось от 5 до 60 секунд) визуально не наблюдалось кипения и даже следов конвекции этилового спирта, что говорит о том, что термодинамическая равновесная температура образца во время измерений не изменялась.

ВАХ при Т = 77.4 К (рис. б.а) характеризуется линейным участком при малых значениях транспортного тока, далее - гистерезисной особенностью, после чего следует участок с отрицательным дифференциальным сопротивлением. Семейство ВАХ, измеренных

12

в этиловом спирте при температурах до ~ 200 К (рис. б.Ь), также характеризуются участком с отрицательным дифференциальным сопротивлением, однако гистерезисной особенности при данных температурах не наблюдается. Таким образом, на ВАХ (Ьао.5Еио.5)о.7РЬо.зМпОз наблюдается эффект «токового переключения», при котором дифференциальное сопротивление образца резко меняется при определенных значениях приложенного напряжения или транспортного тока.

80

60

Е

о

> 40

ш

20

0

0 10 20 30 40 50 0 10 20 30 40 50

j, A/cm2 j, A/cm2

Рис. 6. ВАХ монокристаллического (Ьао.5Еио.5)о.7РЬо.зМпОз полученные при различных температурах: (а) - 77.4 К,(Ь) -температурная эволюция ВАХ в интервале

168-269 К.

По нашему мнению возможным объяснением ВАХ подобного вида может являться локальный джоулев разогрев образца во время измерений. Действительно, проведенные в диссертационной работе исследования показали, что (Ьао.5Еио.5)о.7РЬо.зМпОз, как и другие замещенные манганиты обладают очень низкой теплопроводностью (k=l W/m*K. при Т=300 К). Оценка электронного вклада в теплопроводность из закона Видемана-Франца дает следующее соотношение кс(Т) < 0.01 *к(Т) . Обозначим тсс - среднее время между столкновениями носителей друг с другом, a Tph - среднее время рассеяния фононов на дефектах кристаллической решетки. Можно заключить, основываясь на законе Видемана-Франца, что между характерными временами выполняется следующее соотношение: Тсс « Tpi, . Данная ситуация аналогична описанной в монографии [8], в которой рассматривается неравновесный нагрев электронного газа в полупроводниках.

При условии слабого энергетического обмена между электронной и фононной подсистемами, функция распределения носителей по энергиям под действием электрического поля отклоняется от равновесной в сторону увеличения средней энергии. В данном случае говорят, что электрическое поле греет электронный газ, и вводят понятие электронной температуры Тсс, как меры средней энергии газа носителей, которая может

отличатся от температуры решетки. Такой перегрев электронного газа приводит к тому, что в образце с температурной зависимостью электросопротивления полупроводникового типа реализуется неоднородное течение тока. Образец разбивается на области слабого и сильного тока. Области сильного тока формируют токовые шнуры цилиндрической формы внутри объема образца. Естественно, что такое шнурование тока может приводить к значительному локальному разогреву токовых траекторий, при этом, конечная температура токового канала будет определяться теплообменом с остальным объемом образца и хладагентом. Такой локальный перегрев может приводить к формированию ВАХ с участками, характеризуемыми отрицательным дифференциальным сопротивлением.

Из уравнения теплопроводности Фурье при простом разогреве за счет джоулева тепла, аналогично работе [9], можно оценить перегрев токового канала AT:

AT = Px{/(kxS), (1) где Р - мощность, выделяемая в образце при прохождении тока, { - длина токового канала, к - теплопроводность образца, S - общая площадь поперечного сечения всех токовых каналов. Все переменные, входящие в данное выражение, вообще говоря, являются функциями температуры, поэтому для точного расчета необходимо использовать их температурные зависимости. Конечная температура токового канала

Tfm = T„ + AT, (2)

где То - начальная температура, т.е. температура измерения ВАХ. Таким образом, можно оценить перегрев токового канала в образце следующим выражением:

Tß„(E) = То + Е2 х i3 (Т) x[R(T) xk(T) xS(T)J-', (3) где Е - напряженность электрического поля, R(T), k(T) - экспериментальные температурные зависимости сопротивления и теплопроводности образца. В данном случае, поскольку вклад электронной теплопроводности мал и весь перенос будет сосредоточен внутри токовых каналов, именно объем образца, а не хладагент выступает в качестве тегоюотводящего вещества. Непосредственного определения величин / в S в работе не проводилось. Для оценки можно принять параметр {, равный расстоянию между потенциальными контактами, а S в процессе моделирования считать подгоночным параметром, не большим, чем площадь поперечного сечения образца.

На рис. 7 представлены результаты моделирования нагрева токового шнура с использованием выражения (3) для различных начальных температур. При моделировании использовался подгоночный параметр S/i = 0.25 cm, что близко к геометрическим параметрам образца. Из результатов моделирования можно заключить, что при значениях напряженности поля в несколько десятков V/cm, в образце происходит значительный разогрев, отличающийся от начальной температуры на сотни градусов.

Рис. 7. Зависимости температуры токового канала от напряженности электрического поля Т(Е) нолученные с использованием выражения (4) для различных начальных температур (температуры измерения ВАХ).

Из полученных зависимостей Т(Е) можно получить приблизительный вид зависимостей Е(1). Расчетные ВАХ представлены на рис. 8. На рис. 8.Ь приведены расчетные ВАХ для температурного диапазона Т= 168 - 269 К, на рис. 8.а - для Т = 77.4 К. Если сопоставить экспериментальные данные (рис. 6) с расчетными (рис. 8), видно, что наблюдается качественное согласие между ними. Также модельные ВАХ правильно

40

Е

5 20

Ь)

" *"— Т = 1 8 К

----178

198 ______208

¥ 239 ^-269

агЬ. ип.

Рис. 8. Качественная оценка вида ВАХ (а) - при Т = 77.4 К, (Ь) - для температурного диапазона Т = 168 -269 К.

отражают эволюцию ВАХ с ростом температуры. Отметим, что согласие между экспериментальной ВАХ, измеренной при Т = 77.4 К и расчетной значительно хуже. Это может быть связано с тем, что в образце при данных температурах невыгодно образовывать неоднородное течение (т.к. с ростом температуры сопротивление вначале растет) и весь объем образца участвует в токопереносе. В этом случае уже необходимо учитывать существующее фазовое расслоение в (Ьао.5Еио 5)о.7РЬо.зМпОз и для расчета использовать сеть параллельно и последовательно соединенных элементов с разным сопротивлением, зависящим от температуры.

Таким образом, при исследовании вольт-амперных характеристик оксидных материалов с низкой теплопроводностью, к которым также относятся замещенные манганиты лантан, необходимо учитывать внутренний локальный перегрев образца, который может приводить к возникновению как, гистерезисных особенностей, так и к появлению участков с отрицательным дифференциальным сопротивлением на ВАХ.

Кроме этого, в данном разделе исследовались ВАХ поликристаллического замещенного манганита лантана Ьао.уСао.зМпОз при Т = 77.4 К в магнитных полях до 13 Юе (см. рис. 9.а).

Отметим основные особенности данных зависимостей. При небольших значениях плотности тока (до -2.2 A/cm2) ВАХ линейны. Далее, при дальнейшем увеличении тока ВАХ становятся нелинейными и по достижению некоторого критического значения плотности тока jcr наблюдается резкое уменьшение дифференциального сопротивления и выход ВАХ на участок, характеризуемый отрицательным дифференциальным сопротивлением. Как было показано выше, к ВАХ подобного вида может приводить локальный разогрев образца во время измерений.

В пользу этого механизма указывает также тот факт, что значения удельной мощности при значениях Етах и jmax (см. рис. 9.Ь), при которой наблюдается эффект «токового переключения», для всех значений внешних магнитных полей Н одинаковы. Таким образом, положение максимумов Етах определяется только мощностью, выделяющейся во время измерений. Удельная мощность, выделяющаяся в образце во время измерений: Р = Exj = Е2/р. Следовательно, если зависимость Е2 от р линейна, то ее наклон определяет величину Р. На рис. 9.Ь. представлена данная зависимость, которая в пределах погрешности

Рис. 9. а) Вольт-амперные характеристики поликристаллического ЬаолСао.зМпОз измеренные при Т=77.4 К, при различных значениях внешнего магнитного поля. Ь) Зависимость Е2 от р при значениях Ета1 и ]тах (см. рис.9.а).

линейна, значения удельной мощности Р = 1300 ±100 W/cm3. Таким образом, положение максимумов Етах не зависит от параметров самого образца, а определяется только мощностью, выделяющейся во время измерений.

Стабильность термодинамической температуры образца одновременно с локальным разогревом токовых траекторий (как при измерениях в режиме j <jmax, так и при j > jmax) а также сильное влияние внешнего поля на ВАХ и значение jmax обуславливают аномальную зависимость магнитосопротивления от поля при измерениях в больших плотностях транспортного тока (j>jmax)- На рис. 10 представлены зависимости р(Н), измеренные в указанных режимах: j < jmax - рис. 10.а, j > jmax - рис. 10.b. Для режима j < jmax зависимости р(Н) типичны для поликристаллических замещённых манганитов лантана.

Н, Ое Н, Ое

Рис. 10. Зависимости р(Н), измеренные в режимах: ] <]тЯ1-(а)и>]тах-(Ь).

Для рбЖИМЭ При j ^ jmax наблюдается совершенно иная, нетипичная для замещенных манганитов лантана картина. Наблюдаются участки, как с отрицательным, так и с положительным магнитосопротивлением.

Таким образом, если ВАХ замещённых манганитов лантана определяются локальным разогревом образца, вид зависимостей р(Н) становится крайне чувствительным к величине транспортного тока и в некоторых случаях р(Н) характеризуются участками с положительным магнитосопротивлением, что для образцов данного состава, наблюдается впервые.

В заключении сформулированы основные выводы данной работы. : ■ -

1) Проведен сравнительный экспериментальный анализ магнитных и транспортных свойств моно- и поликристаллического (Lao.jEuo.sJinPbojMnCb. Обнаружено, что в процессе синтеза поликристаллического образца на границах гранул формируется вторая фаза, обладающая магнитным порядком с температурой магнитного фазового перехода Т = 40 К. Проведено подробное исследование низкотемпературного поведения электросопротивления R(T) и магнитосопротивления R(H) поликристаллического (Ьао.5Еио.5)<1.7РЬо.зМпОз. Обнаружен широкий гистерезис зависимостей R(H) в области низких температур.

2) Предложена модель, объясняющая наблюдаемые низкотемпературные особенности на зависимостях R(T) и R(H) поликристаллических материалов на основе замещенных манганитов лантана (минимум сопротивления и гистерезис) формированием сети туннельных контактов ферромагнитный металл- антиферромагнитный. диэлектрик -ферромагнитный металл. :.

3) Подробно исследована температурная эволюция ВАХ монокристаллического (Ьаа5Еио5)(|.7РЬ|)зМпОз в широком диапазоне транспортных токов. Обнаружено, что ВАХ характеризуется участком с отрицательным дифференциальным сопротивлением. Показано, что при исследовании вольт-амперных характеристик оксидных материалов с низкой теплопроводностью, к которым также относятся замещенные манганйты лантана, необходимо учитывать внутренний локальный перегрев образца, который может приводить к возникновению как гистерезисных особенностей, так и- к появлению участков с отрицательным дифференциальным сопротивлением на ВАХ.

4) Проведено экспериментальное исследование ВАХ поликристаллического Ьа(| 7СанзМпОз при Т=77.4 К в магнитных полях до 13 кОе. На ВАХ обнаружен участок с отрицательным дифференциальным сопротивлением. Обнаружена смена характера полевых зависимостей магнитосопротивления замещенных манганитов лантана при измерениях в больших плотностях транспортного тока. Обнаружено, что в данных условиях зависимости р(Н) характеризуются как обычным для манганитов отрицательным, так и раннее не наблюдавшимся, положительным магнитосопротивлением.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах:

1) Шайхутдинов К.А., Семенов С.В., Бадаев Д.А., Петров М.И., Волков Н.В. Гистерезис магнитосопротивления в гранулярном Lao.jCao зМпОз при низких температурах // ФТГ. - 2009. - Т.51(№ 4). - С. 734-736.

2) Shaykhutdinov К.А., Popkov S.I., Semenov S.V., Balaev D.A., Dubrovskiy A.A., Sablina K.A., Volkov N.V. Low-temperature resistivity of polycrystalline (Lao.sEuo.sJojPbo^MnCb in a magnetic fields // J. Phys.: Conf. Ser. - 2010. - Vol. 200(№ 5). - P. 052025.

3) Shaykhutdinov K.A., Popkov S.I., Balaev D.A., Semenov S.V., Bykov A.A., Dubrovskiy A.A., Sapronova N.V., Volkov N.V. Non-linear current-voltage characteristics of (Lao.5Euo.5)o.7Pbo зМпОз single crystals: Possible manifestation of the internal heating of charge carriers // Physica. B. - 2010. - Vol. 405(№ 24). - P. 4961-4965.

4) Shaykhutdinov K.A., Popkov S.I., Semenov S.V., Balaev D.A., Dubrovskiy A.A., Sablina K.A., Sapronova N.V., Volkov N.V. Low-temperature resistance and magnetoresistance hysteresis in polycrystalline (Lao 5Еио.5)о.7РЬо.зМпОз // J. Appl. Phys. - 2011. - Vol. 109(№ 5).-P. 053711.

5) Shaykhutdinov K.A., Semenov S.V., Popkov S.I., Balaev D.A., Bykov A.A., Dubrovskiy A.A., Petrov M.I., Volkov N.V. Magnetoresistance of substituted lanthanum manganites Lao.7Cao.3MnO; upon nonequilibrium overheating of carriers // J. Appl. Phys. - 2011. - Vol. 109(№ 8). - P. 083711.

Цитированная литература

1. Нагаев Э.Л. Манганиты лантана и другие магнитные проводники с гигантским магнитосопротивлением // Успехи физических наук. - 1996. - Т. 166(№ 8). - С. 833858.

2. Coey J.M.D., Viret М., Molnar S. Von. Advances in Physics Mixed-valence manganites // Advances in Physics. - 1999. - Vol. 48(№ 2). - P. 167-293.

3. Изюмов Ю.А., Скрябин Ю.Н. Модель двойного обмена и уникальные свойства манганитов//Успехи физических наук.-2001.-Т. 171(№ 2). - С. 121-148.

4. Каган М.Ю., Кугель К.И. Неоднородные зарядовые состояния и фазовое расслоение в мапганитах // Успехи физических наук. - 2001. - Т. 171 (№ 6). - С. 577-596.

5. Дунаевский С.М. Магнитные фазовые диаграммы манганитов в области их электронного легирования (Обзор)// Физика твердого тела. - 2004. - Т. 46(№ 2). -С. 193.

6. Physics of manganites // ed. Kaplan Т., Mahanti S. - New York. Plenum Pub. - 2002. - P. 296.

7. Colossal Magnetoresistive Oxides // ed. Tokura Y. - New York. Gordon and Breach Science. -2000.-P. 280.

8. Бонч-Бруевич В.Л., Калашников С.Г. Физика полупроводников // М. Наука. - 1977. -С. 675.

9. Lavrov A., Tsukada I., Ando Y. Normal-state conductivity in underdoped La2.xSrxCu04 thin films: Search for nonlinear effects related to collective stripe motion // Physical Review B. - 2003. - Vol. 68(№ 9). - P. 094506.

Подписано в печать 26.04.2013. Формат 60x90/16. Уч.-изд. л. 1. Усл. печ. л. 1.5. Тираж 70 экз. Заказ № 17 Типография ФГБУН Института физики им. Л.В. Киренского СО РАН 660036, Красноярск, Академгородок, 50, ИФ СО РАН

ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ НАУКИ ИНСТИТУТ ФИЗИКИ ИМ. Л.В. КИРЕНСКОГО СИБИРСКОГО ОТДЕЛЕНИЯ РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК

На правах рукописи

042013599ЯП

Семёнов Сергей Васильевич

МАГНИТОТРАНСПОРТНЫЕ СВОЙСТВА МАТЕРИАЛОВ НА ОСНОВЕ ЗАМЕЩЕННЫХ МАНГАНИТОВ ЛАНТАНА

01.04.07 - физика конденсированного состояния

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель кандидат физ. - мат. наук, доцент Шайхутдинов К.А.

КРАСНОЯРСК -2013

Содержание

ВВЕДЕНИЕ.................................................................................................................4

I. МАГНИТОТРАНСПОРТНЫЕ СВОЙСТВА МАТЕРИАЛОВ НА ОСНОВЕ ЗАМЕЩЕННЫХ МАНГАНИТОВ ЛАНТАНА (ОБЗОР).............10

1.1. Магнитосопротивление монокристаллических материалов на

основе замещенных манганитов лантана..................................................... 11

1.2. Магнитосопротивление поликристаллических материалов на

основе замещенных манганитов лантана..................................................... 13

1.2.1. Спин-поляризованный транспорт в замещенных манганитах лантана. Туннельное магнитосопротивление................................................14

1.2.2. Низкотемпературный минимум сопротивления поликристаллических материалов на основе замещенных манганитов лантана. Гистерезис магнитосопротивления................................................16

1.3. вольт-амперные характеристики материалов на основе замещенных манганитов лантана...................................................................24

1.3.1. Отрицательное дифференциальное сопротивление на ВАХ замещенных манганитов. Разрушение зарядового упорядочения или джоулев разогрев?..............................................................................................25

1.4. Постановка задачи...................................................................................31

II. ПРИГОТОВЛЕНИЕ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ МЕТОДИКИ ИССЛЕДОВАНИЯ МАГНИТОТРАНСПОРТНЫХ СВОЙСТВ МАТЕРИАЛОВ НА ОСНОВЕ ЗАМЕЩЕННЫХ МАНГАНИТОВ ЛАНТАНА................................................................................................................33

2.1. Введение......................................................................................................33

2.2. Приготовление и состав образцов.........................................................33

2.2.1. Приготовление поликристаллических объемных образцов Ьа07Са0 3МпОз.....................................................................................................33

2.2.2. Приготовление монокристаллических объемных образцов

(Ъао.5Еио.5)о.7РЬо.зМпОз........................................................................................33

2.2.3. Приготовление поликристаллических объемных образцов (1а0.5Еи0~5)о.7РЬо.зМп03........................................................................................34

2.3. Измерения магнитных и транспортных свойств. Экспериментальные установки........................................................................34

2.3.1. Измерение магнитных свойств..........................................................34

2.3.2. Измерения удельного сопротивления, магнитосопротивление, ВАХ материалов на основе замещенных манганитов лантан..............................35

2.3.3. Измерения теплоемкости и теплопроводности..............................38

III. МАГНИТОТРАНСПОРТНЫЕ СВОЙСТВА ПОЛИКРИСТАЛЛИЧЕСКИХ МАТЕРИАЛОВ НА ОСНОВЕ ЗАМЕЩЕННЫХ МАНГАНИТОВ ЛАНТАНА В ОБЛАСТИ НИЗКИХ ТЕМПЕРАТУР.........................................................................................................41

3.1. Введение......................................................................................................41

3.2. Гистерезис магнитосопротивления в гранулярном Ьао.7Сао.зМпОз при низких температурах...................................................................................42

3.3. Сравнение магнитных и транспортных свойств монокристаллического (Ьао.5Еио.5)о.7РЬо.зМпОз и поликристаллического образца, приготовленного из монокристаллов (Ьао.5Еио.5)о.7РЬо.зМпОз......48

3.4. Гистерезис магнитосопротивленкя поликристаллического (ьао.5еио.5)о.7рьо.змпоз при низких температурах............................................58

3.5. Выводы.........................................................................................................68

IV. ВОЛЬТ-АМПЕРНЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ МАТЕРИАЛОВ НА ОСНОВЕ ЗАМЕЩЕННЫХ МАНГАНИТОВ ЛАНТАНА..............................69

4.1. Введение......................................................................................................69

4.2. Нелинейные вольт-амперные характеристики монокристаллического (ьао.5еио.5)о.7рьо.змп03 как проявление неравновесного разогрева носителей.............................................................70

4.3. Магнитосопротивление поликристаллического Ьао.7Сао.зМпОз в

условиях неравновесного перегрева носителей...........................................80

4.4. Выводы.........................................................................................................87

ЗАКЛЮЧЕНИЕ.......................................................................................................88

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ.....................................................................................90

Введение

Актуальность

За последние двадцать лет физические свойства материалов на основе замещенных манганитов лантана активно изучались. Такой интерес к данным системам, прежде всего, вызван многообразием наблюдаемых физических явлений, таких как колоссальное отрицательное магнитосопротивление (KMC), переход металл-диэлектрик, высокая степень спиновой поляризации, индуцированные транспортным током и оптическим излучением резистивные переключения и т.д. Всё это делает материалы на основе замещенных манганитов перспективными в плане практического применения. Однако, для эффективного применения манганитов в устройствах функциональной микроэлектроники необходимо понимание физических механизмов, ответственных за наблюдаемые явления. Несмотря на большое количество работ, причины возникновения многих свойств замещенных манганитов, включая эффект KMC, до конца не ясны. Таким образом, исследования магнитотранспортных свойств материалов на основе замещенных манганитов лантана являются актуальными, как с точки зрения прикладной, так и с точки зрения фундаментальной науки.

Целью данной работы является экспериментальное выяснение:

1) физических механизмов, определяющих низкотемпературный минимум электросопротивления и гистерезис магнитосопротивления поликристаллических материалов на основе замещенных манганитов лантана.

2) механизмов, ответственных за нелинейный электрический транспорт моно- и поликристаллических материалов на основе замещенных манганитов лантана.

Научная новизна и практическая значимость

1) При проведении сравнительных исследований moho-, и поликристаллических замещенных манганитов впервые использовался подход, когда поликристаллический образец синтезировался из серии монокристаллических образцов того же состава. Экспериментально показано, что в процессе синтеза поликристаллического образца на границах гранул формируется антиферромагнитная фаза с TN ~ 40 К.

2) Предложена модель, объясняющая появление гистерезиса магнитосопротивления в широком интервале магнитных полей, выше полей насыщения ферромагнитных гранул в поликристаллических материалах на основе замещенных манганитов лантана. Наблюдаемый гистерезис объясняется спин-зависимым туннелированием носителей в сети туннельных контактов ферромагнитный металл - антиферромагнитный диэлектрик - ферромагнитный металл.

3) Показано, что при исследовании вольт-амперных характеристик оксидных материалов с низкой теплопроводностью, к которым также относятся замещенные манганиты лантана, необходимо учитывать внутренний локальный перегрев образца, который может приводить к возникновению как гистерезисных особенностей, так и к появлению участков с отрицательным дифференциальным сопротивлением на вольт-амперных характеристиках.

4) Впервые обнаружена смена характера зависимостей магнитосопротивления замещенных манганитов лантана при измерениях в больших плотностях транспортного тока. Обнаружено, что при данных условиях зависимости р(Н) характеризуются как обычным для манганитов отрицательным, так и раннее не наблюдавшимся положительным магнитосопротивлением.

Полученные в данной работе результаты, несомненно, имеют практическую значимость, поскольку расширяют перспективы практического применения материалов на основе замещенных манганитов лантана.

Публикации

По данным диссертационной работы опубликовано пять статей в центральной научной печати.

1) Шайхутдинов К.А., Семенов С.В., Балаев Д.А., Петров М.И., Волков Н.В. Гистерезис магнитосопротивления в гранулярном ЬаоуСаозМпОз при низких температурах // ФТТ. - 2009. - Т.51(№ 4). - С. 734-736.

2) Shaykhutdinov К.А., Popkov S.I., Semenov S.V., Balaev D.A., Dubrovskiy A.A., Sablina K.A., Volkov N.V. Low-temperature resistivity of polycrystalline (Lao 5Eu0 5)o 7Pb0 зМп03 in a magnetic fields // J. Phys.: Conf. Ser. - 2010. - Vol. 200(№5). -P. 052025.

3) Shaykhutdinov K.A., Popkov S.I., Balaev D.A., Semenov S.V., Bykov A.A., Dubrovskiy A.A., Sapronova N.V., Volkov N.V. Non-linear current-voltage characteristics of (Lao 5Eu0 5)0 7Pbo зМп03 single crystals: Possible manifestation of the internal heating of charge carriers // Physica B. - 2010. - Vol. 405(№ 24). - P. 4961-4965.

4) Shaykhutdinov K.A., Popkov S.I., Semenov S.V., Balaev D.A., Dubrovskiy A.A., Sablina K.A., Sapronova N.V., Volkov N.V. Low-temperature resistance and magnetoresistance hysteresis in polycrystalline (Lao 5Eu0 5)0 7Pb0 3МПО3 // J- Appl. Phys. - 2011. - Vol. 109(№ 5). - P. 053711.

5) Shaykhutdinov K.A., Semenov S.V., Popkov S.I., Balaev D.A., Bykov A.A., Dubrovskiy A.A., Petrov M.I., Volkov N.V. Magnetoresistance of substituted lanthanum manganites Lao 7Cao 3МПО3 upon nonequilibrium overheating of carriers // J. Appl. Phys. - 2011. - Vol. 109(№ 8). - P. 083711.

Апробация

Результаты, полученные в работе, докладывались на следующих конференциях: III Международная Конференция «Фундаментальные Проблемы Высокотемпературной Сверхпроводимости» (ФПС'08) 13-17 Октября 2008, г. Звенигород; The International Conference on Magnetism 2009 (ICM-2009), July 26 - 31, 2009, Karlsruhe, Germany; III Международный, междисциплинарный

симпозиум «Среды со структурным и магнитным упорядочением» (Multiferroics-З), сентябрь 2011 п. Лоо,; XIV Международный, междисциплинарный симпозиум «Упорядочение в минералах и сплавах» (ОМА-14), сентябрь 2011, п. JIoo; XIV Международный, междисциплинарный симпозиум «Порядок, беспорядок и свойства оксидов» (ODPO-14), сентябрь 2011, п. Лоо; Структура диссертации

В первом разделе проведен обзор экспериментальных работ, посвященных исследованию магнитотранспортных свойств материалов на основе замещенных манганитов лантана. Основное внимание уделено работам, в которых был обнаружен низкотемпературный минимум электросопротивления и гистерезис магнитосопротивления

поликристаллических замещенных манганитов лантана. Кроме этого, рассмотрены работы, в которых на вольт-амперных характеристиках замещенных манганитов наблюдались участки с отрицательным дифференциальным сопротивлением. В конце литературного обзора дана постановка задачи.

Во втором разделе приведены методики синтеза moho-, и поликристаллических образцов замещенных манганитов лантана, исследуемых в данной работе. Описаны экспериментальные установки, и основные методики измерений магнитных и транспортных свойств, использованные при проведении исследований.

В третьем разделе подробно исследованы магнитотранспортные свойства поликристаллического ЬаоуСаозМпОз в широком интервале температур и магнитных полей. Основное внимание уделено аномально большому гистерезису магнитосопротивления в области низких температур (4.2 К). Проведен сравнительный экспериментальный анализ магнитотранспортных свойств moho-, и поликристаллического замещенного манганита (ЬаозЕиозХпРЬозМпОз. Экспериментально обнаружено, что в процессе синтеза

поликристаллического (Ъао.5Еио.5)о.7РЬо.зМпОз формируются диэлектрические границы гранул, обладающие антиферромагнитным упорядочением с TN~40 К. Гистерезис магнитосопротивления в области низких температур, наблюдаемый для поликристаллических замещенных манганитов, качественно объяснён в рамках модели, рассматривающей спин-зависимое туннелирование носителей тока в сети контактов ферромагнитный металл - антиферромагнитный диэлектрик - ферромагнитный металл.

В четвертом разделе приведены результаты исследования вольт-амперных характеристик как moho-, так и поликристаллических материалов на основе замещенных манганитов лантана в широком диапазоне транспортных токов. На ВАХ монокристаллического (Ьао.5Еи0.5)о.7РЬо.зМпОз и поликристаллического ЬаолСао.зМпОз обнаружены гистерезис и участки с отрицательным дифференциальным сопротивлением. Показано, что при исследовании вольт-амперных характеристик оксидных материалов с низкой теплопроводностью, к которым также относятся замещенные манганиты лантан, необходимо учитывать внутренний локальный перегрев образца, который может приводить к возникновению как, гистерезисных особенностей, так и к появлению участков с отрицательным дифференциальным сопротивлением на ВАХ. Кроме этого, обнаружено, что в условиях локального внутреннего перегрева образца зависимости магнитосопротивления р(Н) характеризуются как обычным для манганитов отрицательным, так и раннее не наблюдавшимся, положительным магнитосопротивлением.

В заключении сформулированы основные выводы данной работы.

Таким образом, работа состоит из 4 основных разделов, а так же введения и заключения. Содержит 35 рисунков, 103 библиографические ссылки и занимает объем 101 страницу машинописного текста.

На защиту выносятся

1) Результаты сравнительного экспериментального анализа магнитотранспортных свойств moho-, и поликристаллического (Ьао.5Еио.5)о.7РЬо.зМпОз.

2) Результаты исследования гистерезисных зависимостей магнитосопротивления поликристаллического (Ъао.5Еи0.5)о.7РЬо.зМпОз в области низких температур. Анализ полученных результатов в рамках модели спин-зависимого туннелирования носителей тока в сети туннельных контактов ферромагнитный металл - антиферромагнитный диэлектрик - ферромагнитный металл.

3) Результаты исследования температурной эволюции вольт-амперных характеристик монокристаллического (Ьао.5Еио.5)о.7РЬо.зМп03. Оценка влияния локального внутреннего разогрева образца на вид вольт-амперных характеристик.

4) Результаты измерений вольт-амперных характеристик поликристаллического Ьао.7Сао.зМпОз во внешнем магнитном поле и полевых зависимостей сопротивления при больших плотностях транспортного тока.

I. Магнитотранспортные свойства материалов на основе замещенных манганитов лантана (обзор)

Замещенные оксиды марганца или манганиты R¡.xAxMn03 (R -трехвалентные редкоземельные ионы La3+, Nd3+, Pr3+, Sm3+ и др., А -двухвалентные ионы Са2+, Sr2+, Ва2+, РЬ2+) исследуются с 1950-х годов [1-8]. Однако, интерес к данным соединениям до сих пор не угасает, поскольку они проявляют ряд нетривиальных свойств, таких как колоссальное магнитосопротивление (KMC) [9-12], переход «металл-диэлектрик» [13], максимально наблюдаемую степень спиновой поляризации [14,15], зарядовое упорядочение [16,17] и т.п. По этой причине замещенные манганиты демонстрируют чрезвычайно богатые фазовые диаграммы, включающие области с разнообразными магнитными и электронными свойствами [18-20], а также возможность существования состояний с фазовым расслоением [20-23].

На сегодняшний день известны как экспериментальные [21,23-27], так и теоретические [28-31] обзорные работы и монографии [32,33], где подробно описаны основные физические свойства манганитов и изложены существующие подходы к теоретическому описанию наблюдаемых явлений. Это вызвано не только перспективой практического применения материалов на основе манганитов в устройствах микроэлектроники [34,35], но и тем, что замещенные манганиты являются хорошим модельным объектом для изучения физики сильно-коррелированных систем ввиду нетривиального взаимодействия зарядовых, спиновых, решёточных и орбитальных степеней свободы [36].

В данном обзоре проведен сравнительный анализ магнитных, электрических и магнитотранспортных свойств моно- и поликристаллических материалов на основе замещенных манганитов лантана. В частности, рассмотрен вопрос о влиянии межгранульной среды на магнитосопротивление поликристаллических материалов на основе манганитов в области низких температур.

Кроме этого, ввиду того, что магнитотранспортные свойства замещенных манганитов оказались чувствительны не только к величине магнитного поля, но также и к величине транспортного тока [37], проведен обзор экспериментальных работ по исследованию вольт-амперных характеристик данных материалов.

1.1. Магнитосопротивление монокристаллических материалов на основе замещенных манганитов лантана

Первые исследования магнитных и электрических свойств замещенных манганитов Ьа1_хАхМп03 (где А- Са2+, 5г2 ', РЪ2 ), проведенные в 50-х годах на керамических [2,4], а в конце 60-х на монокристаллических образцах [7,8], обнаружили корреляцию между магнитным упорядочением и проводимостью данных систем. В работах [1,2,6] было показано, что при малых (х<0.2) и больших(л:>0.5у) х, система является антиферромагнитным диэлектриком, а в некотором диапазоне концентраций в окрестности х~1/3 показывает ферромагнитное металлическое поведение.

Магнитосопротивление и другие транспортные характеристики впервые исследовались в работах [4,8]. Эксперименты, проведенные на поликристаллических образцах Ьа085г02МпОз [4] и монокристаллах Ьа1_хРЬхМп03 (где 0.25<х<0.45) [8] обнаружили, что вблизи температуры перехода системы из ферромагнитного в парамагнитное состояние на температурной зависимости удельного сопротивления образцов наблюдается пик (переход «металл-диэлектрик»). Также было впервые показано, что магнитосопротивление МЯ=(р(0)-р(Н))/р(0) отрицательно с пиком в окрестности Тс. При Т~ТС, МЯ составляло -8% при Н=3 кО